Компьютерное моделирование процессов самоорганизации линейных и разветвленных макромолекул в равновесных и неравновесных условиях тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.04 ВАК РФ

Введение

Глава 1. Самоорганизация макромолекул с концевыми 13 ассоциирующими группами: моделирование на основе метода клеточного автомата

1.1. Формулировка проблемы

1.2.Модель и метод расчета 15 1.3.Обсуждение результатов

1.3.1. Конформационные характеристики макромолекул

1.3.2. Распределение кластеров по размерам

1.3.3. Морфология агрегатов 24 1АВыводы по главе

Глава 2. Взаимодействие между коллоидными частицами и 33 избирательно адсорбирующимися цепями с ассоциирующими группами

2.1 .Формулировка проблемы

2.2.Модель и метод расчета

2.3.Результаты и обсуждение

2.3.1. Взаимодействие между частицами и полимером

2.3.2. Ассоциативное равновесие

2.3.3. Статический структурный фактор

2.3.4. Морфология системы

2.3.5. Структура кластеров

2.3.6. Основное состояние: метод моделируемого отжига

2.3.7. Цепи с тремя ассоциирующими группами

2.4.Выводы по главе

Глава 3. Моделирование процессов необратимой агрегации в 71 системах макромолекул с различным распределением ассоциирующих групп

3.1. Формулировка проблемы

3.2. Компьютерные модели необратимой агрегации

3.3. Модель и метод расчета

3.4. Обсуждение результатов

3.4.1. Необратимая агрегация линейных молекул 79 3.4.1 Л. Морфология кластеров

3.4.1.2. Средние размеры агрегатов

3.4.1.3. Влияние числа ассоциирующих групп

3.4.1.4. Свойства «микрокластеров»

3.4.2. Необратимая агрегация разветвленных молекул

3.4.2.1. Морфология кластеров

3.4.2.2. Фрактальное поведение агрегатов

3.5. Выводы по главе

Глава 4. Самоорганизация ассоциирующих макромолекул различной архитектуры в условиях стационарного потока Куэтта

4. i. Формулировка проблемы

4.2. Модель и метод расчета

4.3. Обсуждение результатов 113 4.3.1. Линейные сополимеры

4.3.1.1. Влияние потока на неассоциированные цепи

4.3.1.2. Ассоциативное равновесие

4.3.1.3.Влияние потока на конформационные характеристики

4.3.1.4. Молекулярная ориентация

4.3.1.5. Морфология системы

4.3.2. Разветвленные сополимеры

4.3.2.1. Молекулярная ориентация

4.3.2.2. Морфология системы

4.3.3. Сравнительный анализ результатов компьютерного моделирования и реального эксперимента

4.4. Выводы по главе

Выводы

В последние годы существенно возросла роль полимерных материалов в таких наиболее передовых современных отраслях, как молекулярная микроэлектроника, медицина, рассматриваются возможности их применения для создания специальных устройств с размерами порядка отдельных молекул. Еще совсем недавно высокомолекулярные соединения использовались преимущественно в качестве конструкционных материалов или адсорбентов, причем основу большинства производств составляли полимеры линейного отроения. Однако растущие требования к составу и необходимому комплексу о'войств современных полимерных материалов стимулирует в последние годы агирокое использование макромолекул более сложной архитектуры. Значительный интерес вызывают также самоорганизующиеся системы, состоящие из макромолекул различной архитектуры, обладающие выраженными дифильными свойствами. Способность таких молекул формировать термодинамически стабильные супрамолекулярные структуры объясняется конкуренцией различных взаимодействий между участками одной и той лее молекулы. Варьируя химическое строение молекул, природу и распределение ассоциирующих групп, можно управлять процессом молекулярной агрегации. Пространственная организация таких систем очень чувствительна даже к незначительным изменениям параметров вследствие того, что такие системы возникают не за счет ковалентного связывания, а за счет более слабых физических связей. Это открывает широкие перспективы для создания упорядоченных супрамолекулярных наноструктур с регулируемой морфологией.

Явление самоорганизации молекулярных систем весьма распространенный процесс, связанный с образованием агрегатов или кластеров частиц различной формы. С подобным поведением систем сталкиваются при коагуляции аэрозолей, ассоциации молекул ПАВ, химической полимеризации. Подбирая химическое строение синтезируемых молекул, природу и распределение ассоциирующих групп, можно гибко управлять процессом молекулярной сборки, добиваясь получения сложных супрамолекулярных структур с уникальными свойствами. При подходящих концентрациях и температурах этот процесс протекает самопроизвольно, а сформировавшаяся структура является термодинамически стабильной, что обусловлено возникновением сильных ассоциативных связей.

Существует целый ряд полимерных систем, способных формировать термо динамически стабильную микродоменную структуру, имеющую протяженность порядка нескольких нанометров. Сюда относятся многие синтетические сополимеры [1-3], смеси слабо заряженных полиэлектролитов /гнекоторые типы полимерных сеток [5-7], растворы и расплавы иономеров [8,9], бинарные полимерные смеси и растворы со стеклующимися компонентами или с так называемой «нелокальной энтропией смешения» [10]. Известны также неравновесные микрофазные структуры [11]. В неравновесных условиях формирование микрогетерогенной структуры может быть вызвано различными внешними воздействиями (например, внешними механическими или электрическими полями). Широкое применение находят синтетические и природные полимеры и при регулировании структуры и устойчивости коллоидных систем (золей, дисперсий, эмульсий). Это обусловлено тем, что даже очень малые полимерные добавки способны оказывать решающее влияние на формирование равновесных структур, агрегативную и кинетическую устойчивость коллоидов, реологические свойства полимер-коллоидной системы.

Общей специфической чертой такого рода объектов является наличие двух противодействующих факторов, один их которых вызывает макроскопической разделение частей системы, а другой препятствует этой тенденции в силу энергетических, энтропийных или кинетических причин [12-15]. Следовательно, фундаментальной проблемой является понимание того, каким образом устанавливается баланс этих факторов и какими при этом свойствами обладает система.

Существуют методы прямого и косвенного наблюдения, позволяющие сделать вывод о формировании микродоменной структуры в исследуемых системах. К числу наиболее известных экспериментальных методов относятся методы рентгеновского анализа, малоуглового рассеяния нейтронов, .санирующая туннельная микроскопия поверхности, позитронная аннигиляция и т.д. Важную роль при изучении конденсированных частично упорядоченных сред могут также сыграть методы компьютерного моделирования. Численный эксперимент позволяет не только обнаружить интересные свойства исследуемых систем, но и оценить роль различных факторов, оказывающих на них свое влияние. Методы компьютерного моделирования незаменимы при проверке разработанных теоретических подходов. Кроме того, они обладают прогнозирующей функцией в условиях, когда проведение реального эксперимента затруднено или отсутствует соответствующая строгая аналитическая теория.

Общей целью работы является исследование при помощи методов компьютерного моделирования (методы Монте-Карло, молекулярной динамики и решеточной молекулярной динамики) формирования, морфологии и реологических свойств микрогетерогенных полимерных систем различной архитектуры в равновесных и неравновесных условиях.

Конкретные задачи включают в себя:

• моделирование процессов самоорганизации в системе трехблочных макромолекул с концевыми ассоциирующими блоками;

• исследование полимер-коллоидных систем, содержащих дисперсные частицы нанометрового размера и гибкоцепные макромолекулы с ассоциирующими группами, которые могут избирательно адсорбироваться на частицах;

• моделирование процессов необратимой агрегации (самосборки) молекул различной архитектуры с варьируемым числом и распределением ассоциирующих групп, расчет геометрических (фрактальных) характеристик формирующихся агрегатов;

• исследование структурной организации и реологических свойств систем самоассоциирующих линейных и разветвленных макромолекул в условиях сдвигового напряжения.

На защиту выносятся следующие основные положения диссертационной работы: в системах самоассоциирующихся полимеров формируются квазипериодические структуры нанометрового масштаба; избирательно адсорбирующиеся полимеры могут воздействовать на пространственно гомогенное распределение коллоидных частиц и приводить к появлению квазирегулярной структуры с мезоскопическим масштабом пеоднородностей; структура крупных кластеров, составленных из линейных и разветвленных ассоциирующих молекул обладает фрактальными свойствами (свойством самоподобия); линейная плотность ассоциирующих групп способна играть ключевую роль в процессах ориентирования полимерных цепочек в условиях стационарного сдвигового напряжения; в системах разветвленных сополимеров под действием внешних сдвиговых сил формируется высокоупорядоченная структура («струйная фаза»).

Научная новизна определяется тем, что в работе впервые: изучены процессы самоорганизации в системе трехблочных сополимеров с ассоциирующими группами с привлечением нового метода компьютерной имитации, основанного на решеточной модели «флуктуирующих связей» и принципе клеточного автомата; показано, что для цепей с двумя ассоциирующими группами (телехелические полимеры) в полимерсодержащих коллоидных системах малые коллоидные частицы играют роль эффективных «сшивок», которые связывают вместе различные макромолекулы. Такие избирательно адсорбирующиеся полимеры могут воздействовать на пространственное распределение коллоидных частиц и приводить к появлению смешанных квазирегулярных структур; с использованием кинетически-контролируемой модели Идена изучена необратимая агрегация линейных и разветвленных макромолекул с различным числом и распределением ассоциирующих групп, уточнены скейлинговые зависимости размеров формируемых агрегатов; рассмотрено ассоциативное равновесие и морфология систем самоассоциирующих полимеров различной архитектуры в неравновесных условиях (в условиях сдвигового потока). Обнаружено, что параметр ориентационного порядка ведет себя как немонотонная функция числа ассоциирующих групп. Под действием достаточно интенсивного потока формируется упорядоченная нематическая структура, имеющая морфологию «струнной фазы»;

• впервые показано, что в системах разветвленных сополимеров под действием внешних сдвиговых сил возможно формирование высокоупорядоченной структуры («струйной фазы»). Причем степень упорядоченности этих структур оказывается выше, чем для линейных при одинаковом числе ассоциирующих групп.

Достоверность представленных результатов подтверждается их сравнительным анализом с данными независимых компьютерных и физических экспериментов (когда такие данные доступны), а также предсказаниями известных аналитических теорий.

Практическая значимость работы определяется повышенным интересом к выбранным объектам исследования в современных технологиях. Поскольку методы компьютерного моделирования обладают прогнозирующей силой, то результаты данной работы могут быть полезны при постановке и интерпретации соответствующих физико-химических экспериментов. Разработанные модели, методы расчета, а также полученные результаты позволяют совершенствовать условия получения материалов с .'-.аданными свойствами, совершенствовать их структуру.

Апробация работы

Основные результаты диссертации докладывались на X симпозиуме по межмолекулярному взаимодействию и конформациям молекул (Казань, 1999), конференциях учебно-научного центра по химии и физике полимеров и тонких органических пленок (Санкт-Петербург, 2000; Пущино, 2001; Дубна, 2002), XIV семинаре по межмолекулярному взаимодействию и конформациям молекул (Плес, 2001), Украино-Российском симпозиуме по высокомолекулярным соединениям (Донецк, 2001), IX Международной научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов» (Москва, 2002).

Публикации

По теме диссертации опубликовано 7 печатных работ.

Объем и структура работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав и выводов. Работа изложена на 148 страницах, содержит 52 рисунка, 1 таблицу, а также список литературы из 134 наименований.

Выводы

1. Для системы трехблочных сополимеров с ассоциирующими группами установлено, что при определенном сочетании параметров в системе происходит микрофазное разделение системы, приводящее к формированию локально упорядоченной микродоменной структуры. Это состояние стабилизируется за счет конкуренции притяжения между ассоциирующими группами и отталкивания нейтральных участков макромолекул.

2. Исследовано взаимодействие между малыми (нанометровыми) коллоидными частицами и гибкоцепными макромолекулами, содержащими ассоциирующие группы, которые избирательно адсорбируются на частицах. Показано, что малые коллоидные частицы, адсорбирующие полимер, играют роль своеобразных «сшивок», которые связывают между собой концевые группы различных цепей, что приводит к формированию фрактальной сетчатой структуры. Избирательно адсорбирующиеся макромолекулы способны нарушать равновесное пространственно гомогенное распределение частиц дисперсной фазы и приводить к появлению квазирегулярных суперструктур с промежуточным (мезоскопическим) масштабом неоднородностей.

3. С использование кинетически-контролируемой модели Идена изучена необратимая агрегация линейных и разветвленных макромолекул с варвируемым числом и распределением ассоциирующих групп. Показано, что при пя> 2 рассмотренные макромолекулы формируют агрегаты, структура которых соответствует пространственной сетке. Глобальные характеристики систем - масштабно-инвариантны; длина цепи N и число ассоциирующих групп входят в скейлинговые зависимости в качестве масштабирующих множителей А/" и п5у. Оценены критические индексы а и у, а также индекс (3, определяющий зависимость средних размеров формируемых агрегатов от числа входящих в него молекул п. Показано, что с увеличением числа ассоциирующих групп в макромолекулах образуются более компактные агрегаты с меньшим характеристическим размером сеточной ячейки. Продемонстрировано влияние внутри- и межцепных экранирующих эффектов на формирование локальной морфологии кластеров. Показано, что для агрегирующих разветвленных молекул увеличение числа частиц в исходном мономере приводит к образованию более крупных (рыхлых) агрегатов, что вызвано увеличением внутренних полых областей, не занятых частицами агрегата. Морфология образующихся систем в существенной мере зависит от структуры исходных молекул. Все формируемые агрегаты обладают фрактальными свойствами.

4. Методом неравновесной молекулярной динамики изучено поведение систем линейных и разветвленных макромолекул с ассоциирующими группами под воздействием внешних сдвиговых сил. Проанализировано влияния потока на конформационные характеристики и ориентацию молекулярных цепей с ассоциирующими группами. Рассмотрена морфология систем. Обнаружено, что параметр ориентационного порядка ведет себя немонотонным образом при изменении числа ассоциирующих групп в цепи. Показано, что существует область оптимальных значений линейной плотности ассоциирующих групп и энергии их взаимодействия, приводящие к высокой степени ориентации молекул в потоке. Под действием достаточно интенсивного потока может формироваться высокоупорядоченная нематическая структура, имеющая морфологию «струнной фазы». Разветвленные полимеры приводят к формированию более упорядоченных структур.

1. Shaknovich E.1., Gutin A.M. //J. dePhys. (Paris). 1989. V. 50. P. 1843.

2. Добрынин A.B., Ерухимович И.Я. // ЖЭТФ. 1991. т. 53. с.545.

3. Панюков С.В., Кучанов С.И. //ЖЭТФ. 1991. т. 99. с. 659.

4. Добрынин A.B., Ерухимович И.Я. // ЖЭТФ. 1991. т. 99. с. 1344.

5. Клюшник Б.Н., Меньшикова JI.B., Талызин И.В., Халатур П.Г., Хохлов А.Р.// Известия академии наук. Серия химическая. 1995. №7. с. 1226.

6. Клюшник Б.Н., Меньшикова J1.B., Талызин И.В., Халатур П.Г.// Математические методы в химии. Тверь:ТвГУ. 1994. с. 37.

7. Frisch Н., Grosberg A.Yu. // Macromol. Chem. Theory Simul. 1993. V. 2. P. 517.8. «Structure and Properties in Ionomers» M.Pinery, A. Eisenberg, Eds.,Reidel Publishing Co.,Dordrecht. 1987.

8. Semenov A.N., Nyrkova I.A., Khokhlov A.R. / «lonomers: Characterization, Theory and Applications». S.Schlick. Ed. CRC Press. Boca Raton. 1996.

9. Khokhlov A.R., Erukhimovich I.Ya. // Macromolecules. 1993. V. 26. P. 7195.

10. Khalatur P.G., Mologin D.A.// J. Mol. Liquids. 2001. V. 91. P. 205.

11. Nyrkova I.A., Khokhlov A.R., Doi M. // Macromolecules. 1993. V. 26. P. 3601.

12. Dormidontova E.E., Erukhimovich I.Ya., Khokhlov A.R. // Colloid and Polymer Sei. 1994. V. 278. P. 817.

13. Dormidontova E.E., Erukhimovich I.Ya., Khokhlov A.R. // Macromol. Theory Simul. 1994. V. 3. P. 367. •

14. Khalatur P.G., Khokhlov A.R., Vasilevskaja V.V. // Macromol. Theory Simul. 1994. V. 3.P. 939.in. Goethals E.J. «Telechelic Polymers: Synthesis and Applications». Boca

15. Raton: CRC Press, 1989. i 7. israelachvili J.N. «Intermolecular and Surface Forces with Application to

16. Thomas E.L., Alward D.B., Kinning D.J., Martin D.C., Handlin D.L., Fetters L.J. // Macromolecules. 1986. V. 19. P. 2197.

17. Hasegawa H., Tanaka H., Yamasaki IC., Hashimoto T. // Macromolecules. 1987. V. 20. P. 1651.25. 01 vera de la Kruz M., Mayes A.M., Swift B.W. // Macromolecules. 1992. V. 25. P. 944.

18. Almadachl K., Koppi K.A., Bates F.S. // Macromolecules. 1992. V. 25. P. 1743.

19. Fredrickson G.H., Bates F.S.// Annu.Rev. Mater.Sci. 1996. V. 26. P. 501.

20. Bates F.S., Fredrickson G.H.// Annu.Rev. Phys.Chem. 1996. V. 41. P. 525. ' v. Matsen M. W., Bates F.S.// Macromolecules. 1996. V. 29. P. 1091.

21. IColbet K.A., Schweizer K.S.// Macromolecules. 2000. V. 33. P. 1425.

22. Благодатская И.В., Щеголихина О.И., Ларина Т.А., Жданова A.A., Васильева В.Г.// Высокомолекулярные соединения. Сер. А. 1996. т. 38. с. 1876.

23. Semenov A.N., Joanny J.F., Khokhlov A.R.// Macromolecules. 1995. V. 28. P. 1066.

24. Semenov A.N., Nyrlcova I.A., Khokhlov A.R.// Macromolecules. 1995. V. 28. P. 7491.

25. Milner S.T., Witten T.A.// Macromolecules. 1992. V. 25. P. 5495.

26. Khokhlov A. R., Potemlcin I.I., Vasilevslcaya V.V. // Polymer Preprint.2000. V.25. P.694.

27. Leibler L., Rubinstein M., Colby-R.H.// Macromolecules. 1991. V. 24. P. 4701.

28. Groot R.D., Agterof W.G.// J. Chem. Phys. 1994. V. P.1649.

29. Garsia-Cuellar A.J., Chapman W.G.// Mol. Phys. V. 96. P. 1063.39. lvhalatur P.G., Khokhlov A.R., J.N. Kovalenko, D.A. Mologin // J. Chem. Phys. 1999. V. 110. P. 6039.

30. Kremer K. Computer simulation of polymers. // Computer simulation in chemical physics. /Ed. M.P. Allen and D.J. Tildsley. New York. 1993. P. 397.

31. Khalatur P.G. Computer simulations of polymer systems. // Mathematical methods in contemporary chemistry. / Ed.S.L Kuchanov. New York. 1996. P. 487.

32. Wall F.T., Mandel F. il J. Chem. Phys. 1975. V. 63. P. 4592.

33. Madras N., Sokal A.D. // J. Stat. Phys. 1988. V. 50. P. 109.

34. Carmesin I., Kremer K. //Macromolecules. 1988. V. 21. P. 2819.

35. Khalatur P.G., Shirvanyanz D.G., Starovoitova N.Yu., Khokhlov A.R.// Macromol. Theory Simul. 2000. V. 9. №2. P. 1.

36. Palcula T., Matyajaszewski K. H Macromol. Theory Simul. 1996. V. 5. P. 987.

37. Fried H., Binder К. // J. Chem. Phys. 1991. V. 94. P. 8349.

38. Ottewill R. H. / «Colloidal Dispersions». J. W. Goodwin, Ed., Royal Society of Chemistry. London. 1982.

39. Неппер Д. Стабилизация коллоидных дисперсий полимерами. —М.: Мир, 1986.-486 с.

40. Liu S. F., Lafuma F., Audebert R. // Colloid Polym. Sci. 1993. V. 272. P. 196.

41. Cabane В., Wong К., Lindner D., Lafuma F. // J. Rheol. 1997. V. 41. P. 531.

42. Cabane В.// J. Phys. Chem. 1997. V. 81. P. 1639.

43. Cabane В., Duplessix R. // J. Phys. (France) 1982. V. 43. P. 1529.

44. Cabane В., Duplessix R. // Colloids Surf. 1985. V. 13. P. I 9.

45. Cabane В., Duplessix R. // J. Phys. (France) 1987. V. 48. P. 651.

46. Wong K., Cabane В. // J. Colloid Interface Sci. 1988. V. 123. P. 466.

47. Lafuma F., Wong K., Cabane В. // J. Colloid Interface Sci. 1991. V. 143. P. 9.

48. Wong K., Lixon P., Lafuma F., Lindner P., Aguerre-Charriol O., Cabane В.// J. Colloid Interface Sci. 1992. V. 153. P. 55.

49. Spala O., Cabane В. / «Colloid-polymer Interactions». ACS S утр. Ser. 532. P. Dubin, P. Tong, Eds., ACS. Washington. DC 1993. P. 35.

50. Spala O., Cabane В. // Colloid Polym. Sci. 1993. V. 271. P. 357.

51. Khalatur P. G., Zherenkova L. V., Khokhlov A. R. // J. Phys. II (France) ¡ 997. V. 7. P. 543.

52. Khalatur P. G., Zherenkova L. V., Khokhlov A. R.// Physica. A. 1997 V. 249. P. 205.

53. Khalatur P. G., Zherenkova L. V.,. Khokhlov A. R.// J. Eur. Phys. B. 1998. V. 5. P. 881.

54. Bujan-Nunez M. C., Dickinson E. // Mol. Phys. 1993. V. 80. P. 431.

55. Zheligovskaya E. A., Khalatur P. G., Khokhlov A. R. // J. Chem. Phys. 1997. V. 106. P. 8596.

56. Zheligovskaya E. A., Khalatur P. G., Khokhlov A. R. // Phys. Rev. E. 1999. V. 59. P. 3071.

57. Deutsch H. P., Binder K.//J. Chem. Phys. 1991. V. 94. P. 2294.

58. Flory P. J. «Principles of Polymer Chemistry» Cornell Univ. Press. Ithaca. 1953.

59. Флори П. Статистическая механика цепных молекул. Пер. с англ. / Под ред. Волькенштейна М.В. М:Мир, 1971. 440с.

60. Кабанов В.А., Евдаков В.П., Мустафьев М.И., Антипина А.Д.// Молекулярная биология. 1968. т. 11. с.582.

61. Ермакова JI.H., Фролов Ю.Г., Касайкин В.А., Цезин А.Б., Кабанов В.А. // Высокомол. Соединения. Сер. А. 1981.Т.23. с.2328.

62. Pincus P. A., Sandroff C. J., Witten T. A. // .1. Phys. (France). 1984. V. 45. P.725.

63. Li-In-On F. K. R., Vincent B., Waite F. A.// Am. Chem. Soc. Symp. 1975. Ser. 9. P. 165.7v. Cowell C., Li-In-On F. K. R., Vincent B.// J. Chem. Soc. Faraday Discuss. I. 1978. V. 74. P. 337

64. Vincent B., Luckhman P. F., Waite F. A.// J. Colloid Interface 1980. Sei. 73. P. 508.

65. Khokhlov A. R., Philippova O. E./ «Solvents and Polymer Self-Organization» S. Webber. Ed. Kluwer. 1996.

66. Kirkpatrick S., Gelatt C. D., Vecchi M. P. // Science. 1980. V.220. P. 671.

67. Kirkpatrick S. // J. Stat. Phys. 1984. V. 34. P. 975.84. «Numerical Recipes. The Art of Scientific Computing» / Press W. H., i' lannery B. P., Teukolsky S. A., Vetterling W. T. Cambridge: Cambridge Univ. Press, 1986.

68. Mountain R. D. //Mol. Phys. 1986. V. 59. P. 857.

69. Fractals in Physics / Ed. Pietronero L. and Tosatti E. Amsterdam: North-Holland, 1986.

70. Witten T.A., Sander L.M. // Phys.Rev.Lett. 1981. V. 47. №12. P. 1400.

71. Witten T.A., Sander L.M. // Phys.Rev. 1983. V. 27. №2. P. 586.

72. Kinetics of Aggregation and Gelation / Ed. Family F. and Landau D.P. N.Y.Amsterdam: North-Holland, 1984.

73. Eden M. // Proceedings of the Fourth Berkley Simposium on Mathematical Statistics and Probability / Ed. Neyman F. Berkley: University of California, ¡961, V. 4. P. 223.

74. Flory P.J. Principles of Polymer Chemistry. N.Y.-Ithaca: Cornell University Press, 1953.

75. Micellization, Solubilization, and Microemulsions / Ed. Mittal K.L. N.Y.London: Plenum Press, 1977. V. 1., V. 2.

76. HollidayL. Ionic Polymers. N.Y.: Halstead, 1975.

77. Eisenberg A., King M. Ion Containing Polymers. N.Y.: Academic Press,977.

78. Balazs C., Karasz F.E., Mac Knight W.J. // Cell Biophys. 1987. V. 11. №1. P. 91.

79. Chakarabarti A., Toral R. // J. Chem. Phys. 1989. V. 91. №11. P. 5687.

80. Verdier P.H., Stockmayer W.H. // J. Chem. Phys. 1962. V. 36. №1. P. 227.

81. Hilhorst H.J., Deutch J.M. // J. Chem. Phys. 1975. V. 63. №11. P. 5153.

82. Baumgartner A. Applications of'the Monte Carlo Method in Statistical Physics / d. Binder K. Berlin: Springer Verlag, 1984, P. 145-180.

83. Khalatur P.G., Pletneva S.G., Marchenko G.N. // Russ.Chem.Rev. 1986. V. 55. №4. P. 357.

84. Khalatur P.G., Men'shikova L.V., Khokhlov A.R. // Macromol. Theory /'irnul. 1997. V. 6. №3. P. 317.

85. DeGennes P.-G. Scaling Concepts in Polymer Physics. Ithaca: Cornell

86. University Press, 1979. ¡03. Пригожин И. Введение в термодинамику необратимых процессов. М.:

87. Иностранная литература, 1960. С. 127. 104. Николис F., Пригожин И. Самоорганизация в неравновесных системах.

88. Ciccoti G., Jacucci G., McDonald I.R. 11 Phys. Rev. A. 1975. V. 13. №1. P. 426.1 08. Ciccoti G., Jacucci G., McDonald I.R. // J. Stat. Phys. 1979. V. 21. №1. P. 1-22.

89. Evans D. // J. Mol. Phys. 1979. V. 37. №8. P. 1745. 1 10. Evans D. // J. Phys. Lett. A. 1979. V. 74. №3. P. 229. Ml. Mover W.G., Evans D. J., Hickman R.B., Ladd A. J. C., Ashurst W. T., Moran B. //Phys. Rev. A. 1980. V. 22. №4. P. 1690.

90. Brown D. Clarke J. H. R. // Chem. Phys. Lett. 1983. V. 98. №5. P. 579.

91. Evans D. J. Morris G. P. // Comput. Phys. Rep. 1984. V. 1. №3. p. 297.

92. Evans D. J. Morris G. P. // Phys. Rev. A. 1984. V. 30. № 4. P. 1528.

93. Brown D., Clarke J.H.R. // Chem. Phys. Lett. 1983. V. 98. № 6. P. 579. I 1 6. Clarke J.H.R., Brown D. // J. Chem. Phys. 1987. V. 86. № 4. P. 1542.1 1 7. Edberg R., Morriss G.P., Evans D: J. // J. Chem. Phys. 1987.V. 86. № 8. P. 4555.

94. Khare R., J. de Pablo., Yethiraj A. // J. Chem. Phys. 1997. V. 107. №9. P. 6956.

95. Padilla P., Toxvaerd S. // J. Chem. Phys. 1994. V. 100. №3. p. 1657.20. iChalatur P.G., Khokhlov A.R., Mologin D.A. // J. Chem. Phys. 1998. V. 109. № 1. P. 9602.

96. IChalatur P.G., Khokhlov A.R., Mologin D.A. // J. Chem. Phys. 1998. V. 109. №21. P. 9614.

97. Ladd A.J. // Mol. Phys. 1984. V. 53. №2. P. 459.

98. Evans D.J., Morris G.P. Statistical Mechanics of Nonequilibrium Liquids. London.: Acad.Press, 1990.

99. Allen M.P., Tildesley D.J. Computer Simulation of Liquids. Oxford: Clarendon.Press, 1987.

100. Evans D.J. //Physica A. 1981. V. 118. №1. P. 51.

101. Elias H.G. // J. Macrol. Sei. Chem. 1973. V. A7, № 3. P. 601.

102. Tuzar Z., Kratochvil P. Micelles of Block and Graft Copolymers in Solutions, In: Surfece and Colloid Science. Ed. Matijevic E., New York: Plenum Press, 1993, Vol. 15.

103. Shusharina N.P., Saphonov M.V., Nyrkova I.A., Khalatur P.G., Khokhlov A.R. // Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 1996. V. 100. №6. P. 857.

104. Мологин Д.А., Халатур П.Г. // Физ. химия. 1998. Т. 72. № 4. С. 696.

105. Lundberg R.D., Makowski H.S. // J.Polym.Sci. Polym.Phys. 1980. V. 18. №1. P. 182.

106. Frank F.C., Keller A., Mackley M.R. // Polymer. 1971 .V. 12. №3. P. 467.

107. Bower D.I.//J.Polym.Sci. 1981. V. 19. №1.P. 93.

108. Kume Т., Hashimoto T. String Phase in Semidilute Polystyrene Solutions Under Stedy Shear Flow. In: Flow-induced structure in polymers. Ed. Nakatani A.I., Dudman M.D., Washington.: ACS Symposium Series 597, 1995. P.35-47.

109. Синтез и свойства сополимеров полиакрилонитрила с акриловой кислотой /Михайлова Ю.Н., Хижняк С.Д., Игнатьев Ю.С. и др. // Физико-химия полимеров: Синтез, свойства и применение: Сб. науч. тр. -Тверь: ТвГУ,2002.т.8. с.176-181.