Кристаллы иттрий-алюминиевого граната и двойного фторида иттрия-лития, активированные ионами Но3+ и Tm3+, как активные среды лазеров двухмикронного диапазона тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Никитичев, Алексей Алексеевич АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Санкт-Петербург МЕСТО ЗАЩИТЫ
1996 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.21 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Кристаллы иттрий-алюминиевого граната и двойного фторида иттрия-лития, активированные ионами Но3+ и Tm3+, как активные среды лазеров двухмикронного диапазона»
 
Автореферат диссертации на тему "Кристаллы иттрий-алюминиевого граната и двойного фторида иттрия-лития, активированные ионами Но3+ и Tm3+, как активные среды лазеров двухмикронного диапазона"

ВСЕРОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР ГОСУДАРСТВЕННЫЙ ОПТИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ ИМЕНИ С.И.ВАВИЛОВА"

На правах рукописи

КРИСТАЛЛЫ ИТТРИЙ-АЛЮМИНИЕВОГО ГРАНАТА И ДВОЙНОГО ФТОРИДА ИТТРИЯ-ЛИТИЯ, АКТИВИРОВАННЫЕ ИОНАМИ Но3+ И Тш3+, КАК АКТИВНЫЕ СРЕДЫ ЛАЗЕРОВ ДВУХМИКРОННОГО

ДИАПАЗОНА.

(01.04.21 - лазерная физика)

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ст.-Петербург 1996

Работа выполнена в Институте лазерной физики Всероссийского научного центра "Государственный оптический институт имени С.И.Вавилова".

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор

Б.М.Антипенко

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор А.И.Рыскин кандидат физико-математических наук А.С.Трошин

Ведущая организация - Институт общей физики РАН

¿^/¿¿сЧТлЛ 1996 г. в

Защита состоится ■ ХУ-ТI ¿/¿А 1996 г. в Ъ ' на заседании специализированного совета К105.01.01 по присуждению ученой степени кандидата наук во Всероссийском научном центре "Государственный оптический институт имени С.И.Вавилова" (199034, Ст.-Петербург, ВНЦ "ГОИ").

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке института. Автореферат разослан

Ученый секретарь специализированного совета кандидат физико-математических наук

И.Н.Абрамова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность работы.

Последнее десятилетие характеризуется интенсивным развитием твердотельных лазеров двухмикронного диапазона. Это развитие базируется на большом объеме накопленных знаний в области физики и спектроскопии активированных кристаллов и вызвано перспективностью использования двухмикронных лазеров в таких динамично развивающихся областях науки и техники, как лазерная медицина и биология, лазерная локация и дистанционное зондирование атмосферы.

Излучение двухмикронного диапазона интенсивно поглощается водосодержащими тканями глаза не достигая сетчатки и исключая ее повреждение сфокусированным лазерным лучом. Высокая прозрачность атмосферы в двухмикронном диапазоне и наличие узких линий поглощения СО2 газа и водяного пара одновременно с безопасностью излучения для глаз делают лазеры двухмикронного диапазона перспективными для использования в системах дистанционного зондирования атмосферы и радарных системах.

Интенсивное поглощение двухмикронного излучения жидкой водой и высокая прозрачность кварцевых оптических волокон, определило эффективное использование двухмикронных лазеров в медицине для коагуляции и рассечения водосодержащих тканей.

Появление лазерных диодов привело к созданию непрерывных лазеров на переходах Но и Тш, работающих при комнатной температуре и стимулировало исследования новых активных сред двухмикронных лазеров, наиболее полно удовлетворяющих требованиям диодной накачки. К настоящему времени реализованы одномодовый одночастотный и моноимпульсный режимы генерации двухмикронных лазеров при непрерывной диодной накачке. Такие лазеры используются в качестве задающих генераторов в когерентных радарных и лидарных системах.

С использованием в качестве источников накачки мощных двумерных решеток лазерных диодов разрабатываются импульсные двухмикронные лазеры для лидаров космического базирования, создан непрерывный двухмикронный лазер мощностью 26 Вт для медицинских целей.

Формирование инверсии на двухмикронных переходах ионов Но и Тш происходит по многоуровневым схемам, включающим процессы межцентрового переноса энергии и взаимодействия возбужденных состояний. Задачи оптимизации лазерных сред требуют детальных исследований схем формирования инверсии и характеристик составляющих их процессов переноса энергии.

Целью данной работы являлось экспериментальное исследование процессов преобразования энергии возбуждения в лазерных средах,

определение влияния этих процессов на энергетические характеристики лазеров, поиск новых схем сенсибилизации лазерных переходов ионов Но и Тш и оптимизация составов активных сред.

Научная новизна.

1. Изучены процессы межцентрового переноса энергии в кристаллах УзА15012:Сг,Тт-Но, УОРфТт-Но, УзА^О^УЬ-Но, определены механизмы и микропараметры межионного взаимодействия.

2. Выполнены систематические исследования процесса ап-конверсии энергии, связанного с взаимодействием возбужденных состояний Зр4 иона Тш и 517 иона Но в кристаллах УзА15012:Сг,Тт-Но. Показано, что ал-конверсия является основным механизмом разрушения инверсии на лазерном переходе, рост скорости ап-конверсии приводит к резкому падению коэффициента усиления при нагреве кристаллов УзА15012:Сг,Тт-Но с высокой концентрацией ионов Тш.

3. Установлена связь мощности генерации в импульсно-периодическом режиме со спектроскопическими характеристиками кристаллов УзА^Оп'.СгДт-Но. Показано, что скорость ап-конверсии запасенной энергии является основным критерием при оптимизации состава кристаллов УзА15012:Сг,Тш-Но для импульсно-периодических лазеров.

4. Предложена новая схема формирования инверсии на лазерном переходе 3р4-3Нб иона Тга в кристаллах УзА^О^Сг-Тт. Показано, что использование высокой концентрации активатора, обеспечивающей эффективную передачу энергии от ионов Сг к ионам Тш и кросс-релаксацию возбуждения уровня 3Н4 , приводит к увеличению эффективности генерации УзА^О^Сг-Тт лазера, несмотря на трехуровневый характер лазерного перехода.

5. Выполнены исследования кристаллов УиРфТт-Но и УзА^О^Тт-Но, как активных сред лазеров с диодной накачкой. Показано, что кристаллы УТлР^Тт-Но характеризуются большей эффективностью энергонакопления вследствие меньшей скорости ап-конверсии, связанной с взаимодействием возбужденных состояний 3р4(Тт) и 517(Но). Установлено, что меньшая скорость ап-конверсии и независимость параметра скорости ап-конвсрсии от концентрации ионов Тт обусловлены обратимым характером процесса ап-конверсии.

6. Впервые получена генерация на длинах волн 1.908 и 1.936 мкм на переходе 3р4-3Нб иона Тш в кристаллах УХлРфТгп при селективной накачке на длине волны 0.79 мкм. Показано, что лазер на основе кристалла У1лр4:Тт, генерирующий на длине волны 1.908 мкм, может быть использован как источник прямой накачки верхнего лазерного уровня иона Но в кристалле УзАЦО^Но.

7. Предложена новая схема формирования инверсии на лазерном переходе 5Ь - иона Но в кристаллах УзА^О^УЬ-Но. Установлено, что

высокая скорость переноса энергии от ионов УЬ к ионам Но обусловлена более сильным, чем диполь-диполыгое, взаимодействием между ионами, находящимися на минимальном расстоянии.

8. На кристалле УзА^О^УЬ-Но впервые реализован непрерывный режим двухмикронной генерации твердотельного лазера при комнатной температуре с ламповым возбуждением. Показано, что кристаллы УзА^О^УЬ-Но являются перспективной активной средой для лазеров с диодной накачкой.

Практическая ценность.

Результаты исследований кристаллов УзА^О^Сг.Тт-Но и разработанные критерии оптимизации состава активной среды использованы при создании лмпульсно-периодического лазера для медицинских целей на основе кристалла УзА15012:Сг,Тш-Но.

Результаты исследований кристаллов УОР^Тт-Но и У1лр4:Тт показывают пути построения эффективных двухмикронных лазеров импульсного режима с диодной накачкой .

Исследования кристаллов УзАЬО^'.УЪ-Но показывают возможность создания непрерывных двухмикронных лазеров с ламповой накачкой и могут бьггь использованы при построении лазеров с диодной накачкой.

Защищаемые положения.

1. Ап-конверсия энергии, связанная с взаимодействием возбужденных состояний 3р4(Тш) и 517(Но) является основным каналом потерь запасенной энергии в кристаллах УзА15012:Сг,Тш-Но. Температурная активация ап-конверсии приводит к резкому падению коэффициента усиления при нагреве кристаллов с высокой концентрацией Тт, скорость ап-конверсии является основным критерием при оптимизации состава активной среды для лазеров импульсно-периодического режима.

2. Увеличение концентрации ионов Тт в кристаллах УзА^О^Сг-Тт способствует повышению эффективности генерации на переходе Зр4 - 3Нб иона Тт, несмотря на трехуровневый характер перехода, вследствие роста эффективности переноса энергии от ионов Сг к ионам Тт и квантового выхода кроссрелаксации возбуждения 3Н4 уровня иона Тт.

3. Кристаллы УирдТт-Но предпочтительны как активная среда двухмикронных лазеров с диодной накачкой вследствие меньшей, по сравнению с кристаллами УзА^О^Тт-Но, скоростью ап-конверсии энергии, связанной с взаимодействием возбужденных состояний 3р4(Тт) и 517(Но). Меньшая скорость ап-конверсии и независимость параметра скорости от концентрации ионов Тт обусловлены обратной кроссрелаксацией возбуждения 515 уровня иона Но.

4. Ионы Yb являются эффективным сенсибилизатором двухмикронного лазерного перехода иона Но в кристаллах иттрий-алюминиевого граната при низкой (менее 0.5%) концентрации ионов Но. Кристаллы YsAlsO^Yb-Ho -активная среда для непрерывных двухмикронных лазеров с ламповой накачкой и лазеров с диодной накачкой.

Личный вклад автора.

Все представленные исследования и результаты выполнены лично автором или при его непосредственном участии.

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Материал изложен на 136 страницах, включая 30 рисунков и 121 библиографическую ссылку.

Апробация работы.

Материалы, изложенные в диссертации, докладывались на: Всесоюзных и международных конференциях по оптике лазеров (Ленинград, 1987, 1990; Ст.-Петербург, 1993, 1995); расширенных заседаниях "Лазерные люминофоры" (Звенигород, 1988, 1989); международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ленинград, 1991); International conference on f-elements (Helsinki, 1994); International conference on Advanced Solid-State Lasers (Memphis, 1995; San Francisco, 1996).

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении обоснована актуальность работы, сформулированы цель и защищаемые положения, кратко изложено содержание диссертации.

В главе 1 дан обзор литературы по кристаллическим лазерам двухмикронного диапазона и безызлучательному переносу энергии электронного возбуждения в активированных кристаллах.

В п. 1.1 рассмотрены различные лазерные среды, генерирующие на двухмикронных переходах ионов Но и Тт, схемы преобразования энергии возбуждения в лазерных средах, показано место наших исследований в развитии двухмикронных лазеров.

В п.1.2 рассмотрены методы теоретического расчета вероятности межцентрового переноса энергии и методы ее экспериментального определения на основе анализа кинетики переноса. Показана возможность описания кинетики диполь-дипольного прыжкового переноса выражением

I=I0 cxp(-t/i - Wt-7 t1/2 ) ,

где \¥=7г(2т1/3)5/2С0л1/2сП)01/2ПлПп , у=4/3 ^3/2 Пд ; (1)

в течении всего времени переноса, а также возможность описания переноса кинетическим уравнением с параметром скорости 1с='\У/па, зависящим от концентрации доноров. Здесь С^Соо-микрошраметры переноса, пд.ппг концентрации акцептора и донора.

В главе 2 описаны использующиеся в работе методики экспериментов и расчетов.

В п.2.1 изложены методы количественных исследований процессов переноса энергии. Описана экспериментальная установка для регистрации сигналов люминесценции уровней, техника возбуждения исследуемых образцов, методики определения параметров процессов переноса энергии на основе анализа кинетики люминесценции.

В п.2.2 описаны методики измерения коэффициента усиления лазерных кристаллов и температурных зависимостей коэффициента усиления. Изложены методы определения сечения излучения на основе регистрации спектров поглощения и люминесценции.

В п.2.3 рассмотрены методы калибровки интенсивности двухмикронной люминесценции в абсолютных значениях населенности лазерных уровней, точное знание которой необходимо при изучении процессов взаимодействия возбужденных состояний.

При использовании в качестве объектов исследования активных элементов, калибровка сигнала люминесценции верхнего лазерного уровня осуществлялась одновременным измерением сигнала люминесценции и коэффициента усиления на лазерном переходе. При использовании в качестве объектов исследования спектроскопических образцов для определения абсолютных значений населенности состояний Зр4 иона Тт и 5 [7 иона Но была развита специальная методика калибровки.

В кристаллах УзА^О^.'Но одновременно регистрировалось приращение сигнала люминесценции и приращение тепловыделения при расширении спектра возбуждения образцов от 620 до 680 нм, что соответствует включению полосы поглощения ионов Но на переходе 518-5р5. Поскольку уровень 5р5 в кристалле УзА^О^Но безызлучательно релаксирует к 517, приращение населенности 517 связано с приращением температуры

ДК=Су АТ/Еехг,

где Су = 2.86 Дж/см3К - теплоемкость кристалла УзА^О^Но, ЕеХ1 = 2.16 10-19 дж . энергия тепловыделения, отвечающая безызлучательной релаксации возбуждения уровня 3?5 к уровню 517 иона Но.

Образцы кристаллов помещались в систему накачки, обеспечивающую однородное возбуждение. Расширение спектра возбуждения достигалось сменой светофильтра, устанавливаемого в системе накачки. Нагрев

кристаллов измерялся термопарой, ошибка в измерении температуры не превышала 10%.

В п.2.4 описаны методики измерения генерационных характеристик активных элементов, методики измерения термооптической линзы в активных элементах и ее определения на основе измерения расходимости лазерного излучения.

Глава 3 посвящена исследованиям кристаллов УзА^О^СгДш-Но и УзА^О^Сг-Тт как активных сред двухмикронных лазеров с ламповой накачкой [1-5].

В п.3.1 приведены результаты спектроскопических исследований кристаллов УзА150]2:Сг,Тга-Но. Установлено, что перенос энергии с уровня 2Е иона Сг к уровню 3Рз иона Тш и кросс-релаксация возбуждения уровня 3Н4 иона Тт вызываются диполь-дипольным взаимодействием и являются статическими. Микропараметры переноса составляют соответственно 1.1 10" 39 ст6с"1 и 1.5 Ю-39 ст6с-1, квантовый выход обоих процессов переноса достигает 0.9 при концентрации Тт 4 ат.%.

Приведен вывод распределения энергии возбуждения в системе взаимодействующих частиц. С использованием условия термодинамического равновесия получено соотношение для вероятностей прямого и обратного переносов энергии между частицами

и^М-^^ 24/22 23)ехр[-(Е4-Е2)ДТ]= 0(Т),

где 21-4-статистические суммы по подуровням основных (1,3) и возбужденных (2,4) состояний, Е2(4-энергии нижних штарковских компонент состояний 2 и 4.

Измерена скорость переноса энергии с уровня 3Р4 иона Тш к уровню 517 иона Но. Параметр скорости переноса линейно зависит от концентрации ионов Тш, при концентрации Тш 5 ат.% и Но 0,5 ат.% вероятность переноса энергии составляет 104 с"1. Эта величина значительно превосходит вероятности спонтанного распада (102 с-1) и ап-конверсии энергии возбужден!!я накопительных уровней, следовательно, при квазистационарной накачке их населенности связаны соотношением

Н4/Н2=(НТт-К4)/(Нно^2) ОСП, (2)

где 1Ч4>2- населенности состояний 3Б4 и 517, Ытт,Мо-концентрации ионов Тш и Но.

Выполнены исследования процесса ап-конверсии энергии, связанной с взаимодействием возбужденных состояний 3Р4(Тт) и 517(Но). Показано, что ап-конверсия является основным каналом потерь запасенной энергии и оказывает доминирующее влияние на температурную зависимость коэффициента усиления кристаллов УзА15012:Сг,Тт-Но с высокой концентрацией Тш.

Процесс ап-конверсии формирует неэкспонешшальную кинетику расигща взаимодействующих уровней ^(Тт) и 517(Но)

N2N4+N2/X2+N4/T4 , или (с учетом соотношения 2)

N„^0 ^ N^-N1 | МТт0

л | N„.-N¿1-6) М„0-Ы2{\-в) г4 г2 '

Здесь К2;4-населенности уровней 517 иона Но и Зр4 иона Тт, Нтт>н0-концентрации ионов Тш и Но, т2;4-времена жизни уровней, К-параметр скорости ап-конверсии.

В таблице 1 приведены значения параметра скорости ап-конверсии энергии возбуждения состояний Зр4 иона Тш и 5Ь иона Но в кристаллах У3А15 012: Сг,Тга - Но различного состава при различных температурах.

Таблица 1.

Концентр ация Тш/Но, ат.% К, 10"17 сш3с-'

300 К 350 К 400 К 450 К

4.7/0.3 4.3 5.1 5.8 6.6

4.8/0.6 4.4 5.2 5.9 6.8

8.1/0.8 11.0 14.0 16.3 18.0

9.4/0.3 12.4 14.2 16.4 18.1

14.0/0.7 18.0 24.8 29 32.8

14.4/0.3 20.0 24.9 29 32.8

Линейная зависимость параметра скорости ап-конверсии от концентрации ионов Тш показывает, что в исследованном диапазоне концентраций перенос энергии является миграционно ускоренным и вызывается диполь-дипольным взаимодействием. Одинаковое относительное изменение параметра скорости в кристаллах различного состава при изменении температуры, отвечающее дефициту резонанса 300 см-1, является подтверждением единственности основного механизма ступенчатой дезактивации накопительных уровней. При концентрации Тш 5 ат.%, Но 0,5 ат.% и трехкратном превышении пороговой инверсии вероятность дезактивации верхнего лазерного уровня составляет 2 103 с-1, что значительно превосходит вероятность спонтанного распада.

На рис.1 приведены расчетные и экспериментальные зависимости коэффициента усиления от температуры для кристаллов УзА^О^СгДт-Но с концентрациями Тш/Но в ат.% 5/0.3-(1), 8/0.8-(2), 14/0.7-(3) при энергии накачки, соответствующей пятикратному превышению порога генерации каждого из актив: : элементов при комнатной температуре. Видно, что кристаллы с высоки,; (более 5%) концентрацией ионов Тт характеризуются резким падением коэффициента усиления с нагревом, основной при'шной которого является температурная активация ап-конверсии. Все другие учтенные при расчете факторы (температурные изменения поглощения средой излучения накачки и распределения возбуждения между состояниями ^(Тт) и 517(Но), температурные изменения сечения лазерного перехода и вероятностей заполнения рабочих штарковских компонент) не являются концентрационно зависимыми.

Рис.1.

В п.3.2 рассмотрено влшпше состава кристаллов УзА15012:Сг,Тт-Но на характеристики импульсно-периодического лазера. Показано, что увеличение скорости ап-конверсии запасенной энергии вследствие роста температурного перепада в активном элементе ограничивает предельную мощность генерации кристаллов с высокой концентрацией ионов Тт. Оптимизирован состав кристаллов УзА^О^Сг.Тт-Но и получена мощность генерации, близкая к предельно]!.

Предельная мощность генерации активного элемента из кристалла У^А^О 12:СгД'т-Но радиусом Я и длиной Ь может бьггь записана в виде

Р=тгЬ{г| (Иу/е)4АТЯ.-[т) (Ьу/Ё)( 1 -у)+1 ] [1+(1Р\У)] Е5Я20 ,

где л-квантовый выход поглощенной энергии к накопительным уровням, Ьу=10"19 Дж-энергия кванта излучения генерации, е=2.5 10~19 Дж-энергия

тепловыделения на один квант накачки на стадии выхода поглощенной энергии к накопительным уровням, Ея-энергия накопительных уровней на пороге генерации, \У-вероятность разрушения энергии накопительных уровней с учетом процесса ап-конверсии, у-квантовый выход люминесценции накопительных уровней, ДТ=75°-предельный температурный перепад, >.=0.06 Вт/см К-теплопроводностъ кристаллов УзА^О^С^Тт-Но, (р и 1Чдлителыюсть и частота следования импульсов.

На рис.2 показаны зависимости от концентрации Тт в кристаллах УзА150]2:Сг,Тт-Но(0.3 ат.%) квантового выхода поглощенной энергии к накопительным уровням г|, энергии накопительных уровней Еэ и вероятности ее разрушения W при коэффициенте усиления на лазерном переходе 0,02 см-1 и температуре 350 К.

Видно, что при концентрации Тт более 4 ат.% квантовый выход приближается к 2. Дальнейшее повышение концентрации Тт не приводит к увеличению квантового выхода, но сопровождается ростом пороговой населенности накопительных уровней и вероятности их дезактивации. Скорость потерь энергии накопительными уровнями квадратично возрастает с увеличением концентрации ионов Тт. Таким образом, для лазеров, работающих с высокой частотой повторения импульсов, целесообразно использовать кристаллы УзА^О^С^Тт-Но с концентрацией ионов Тт, не превышающей 4 ат.%. Этот вывод подтверждается прямыми измерениями средней мощности генерации от частоты следования импульсов в кристаллах УзА^О^Сг.Тт-Но различных составов.

На рис.3 показана зависимость предельной мощности генерации с 1 см длины активных элементов из кристалла УзА15012:Сг,Тш(4%)-Но(0.3%) диаметром 5 мм, 4 мм и 3 мм от частоты следования импульсов £ Точки на рисунке отображают экспериментальные результаты для активных элементов диаметром 5 мм.

В п.3.3 рассмотрена новая схема формирования инверсии на двухмикронном перехода 3Г4 - 3Нб иона Тт в кристаллах УзА^О^Сг-Тт. Показано, что использование высокой концентрации ионов Тт, обеспечивающей эффективную передачу энергии от ионов Сг к ионам Тт и кроссрелаксационный размен квантов поглощенной энергии, приводит к увеличению эффективности генерации УзА^О^Сг-Тт лазера, несмотря на трехуровневый характер лазерного перехода. Получена эффективность двухмикронной генерации 1.2%. Приведена спектральная зависимость эффективного сечения излучения ионов Тт на переходе 3р4-3Нб и продемонстрирована возможность плавной перестройки длины волны генерации УзА^О^Сг-Тт лазера в интервале 2.0-2.03 мкм.

Глава 4 посвящена исследованиям кристаллов У1лР4:Тт-Но, УзА15012:Тт-Но и У1лР4:Тт как активных сред двухмикронных лазеров с диодной накачкой [6-8].

В п.4.1 приведены результаты исследований процессов переноса энергии в кристаллах УШ^Тт-Но. Кросс-релаксация энергии возбуждения уровня 3Н4 иона Тт в кристаллах У1лр4:Тт вызываются диполь-дипольным взаимодействием, ускоренным диполь-дипольной миграцией. Микропараметры переноса и миграции возбуждения, найденные из кинетики переноса по выражениям (1), составляют соответственно Соа=5-5 10^° стбс~', Соо=5.2 Ю"40 ст6с"1. Квантовый выход кроссрелаксации в кристаллах У1лр4:Тт превышает квантовый выход в кристаллах УзА^О^Тт вследствие меньшей вероятности внутрицентрового распада уровня 3Н4 иона Тт.

Скорость переноса энергии между состояниями Зр4 иона Тт и 517 иона Но в кристаллах У1лР4:Тт-Но, как и в УзА^О^Тт-Но, значительно превосходит скорость релаксации их населенностей. При концентрации Тт 5 ат.% и Но 0,5 ат.% вероятность переноса составляет 6 103 с"1, параметр скорости переноса линейно зависит от концентрации ионов Тт. Отношение населенностей уровней Зр4 иона Тт и 517 иона Но в условиях квазистационарной накачки описывается выражением (2).

Скорость ап-конверсии энергии, связанной с взаимодействием возбужденных состояний 3?4 иона Тт и 517 иона Но в кристаллах У1лР4:Тт-Но значительно меньше, чем в кристаллах УзА^О^Тт-Но, и не зависит от концентрации ионов Тт. Независимость параметра скорости от концентрации Тт является следствием обратной кроссрелаксации возбуждения уровня 515 иона Но, возникающего в процессе ап-конверсии.

В таблице 2 приведены значения параметра скорости ап-конверсии в кристаллах У1лр4:Тт-Но, найденные из кинетики распада уровня 517 иона Но, а также значения квантового выхода внутрицентровой релаксации уровня 515 иона Но.

Таблица 2.

Концентрация Тт, ат.% К, 10-17 стЗс-1 ■П

3 1.2 0.5

5 1.1 0.34

10 1.2 0.2

В кристаллах УзА^О^Тт-Но скорость внутрицентровой релаксации уровня 515 иона Но велика и соответствующий квантовый выход равен единице. В кристаллах УЫРфТт-Но кросс-релаксация уровня 515 иона Но конкурирует с внутрицентровым распадом, процесс ап-конверсии становится частично обратимым, что приводит к уменьшению скорости ап-конверсии.

В таблице 3 приведены сечения лазерного перехода сте в кристаллах УЫр4:Тш-Но и УзЛ15012:Тш-Но для наиболее сильных линий в длинноволновой части спектра люминесценции, положение рабочего штарковского подуровня конечного уровня ДЕ, вероятности заполнения штарковских подуровней нижнего и верхнего лазерных уровней р, параметр распределения энергии между состояниями Зр4 иона Тш и 517 иона Но 0 и характеристики перехода накачки (длина волны Ха, сечение рста и ширина линии ДХа поглощения). Значения параметров кристаллов УГдРфТт-Но приведены для двух поляризаций.

Таблица 3.

Параметр УзЛ15012:Тт-Но У1ЛР4:Тт-Но(я) У1лР4:Тт-Но(ст)

Хе, цт 2.09 2.05 2.063

сте, Ю"19 ст2 1.2 1.6 0.8

ДЕ, ст-1 458 283 303

Зт 0.016 0.028

Р2 0.10 0.083

9 0.08 0.063

пт 785 780 792

ДХа, пт 3 6 8

Зста, Ю-20 ст2 0.68 0.64 0.34

В п.4.2 проведен сравнительный анализ эффективности энергопакопления в кристаллах УзА^О^Тт-Но и УУР^Тт-Но при селективной накачке.

На рис.4,5 показаны зависимости эффективности накопления энергии на лазерном переходе 517-518 иона Но от концентраций ионов Тт и Но в

кристаллах УзА^О^Тт-Но и УЬ^Тт-Но. Расчеты выполнены для длительности импульса накачки 2 мс и плотности мощности излучения накачки 2 кВт/см2 .

В кристаллах УзА^Оп^Тт-Но максимальная эффективность достигается при концентрациях Тт 3% и Но 0.6 % и составляет 0.13. Максимальной эффективности соответствует запасенная энергия 1.1 Дж/см3 и коэффициент усиления на лазерном переходе 0.13 см"1. Эффективность быстро падает с увеличением концентрации ионов Тт, желательным с точки зрения полного поглощения средой излучения накачки, вследствие увеличения скорости ап-конверсии запасенной энергии.

В кристаллах УЫРфТт-Но максимальная эффективность энергозапасания , составляет 0.15 и практически сохраняется при изменении концентрации ионов Тт в интервале от 4 до 8%. Максимальной эффективности соответствуют запасенная энергия 2.6 Дж/см3 и коэффициент усиления на лазерном переходе (в я поляризации) 0.5 см"1. Постоянство эффективности энергозапасания в широком интервале изменения концентрации ионов Тт связано с отсутствием концентрационной зависимости скорости ап-конверсии. Возможность использования высокой концентрации Тт и большая ширина линии поглощения (табл.3) способствуют эффективному поглощению средой излучения накачки. Большая эффективность энергонакопления и более высокое сечение лазерного перехода делают кристаллы У1лр4:Тт-Но предпочтительными для лазеров с диодной накачкой.

В п.4.3 рассматриваются характеристики кристалла УЫр4:Тт как активной среды лазера с селективной накачкой. Определены пороговые плотности мощности и энергии излучения накачки, составляющие соответственно 130 Вт/см2 и 2 Дж/см2, приведена спектральная зависимость сечения излучения на лазерном переходе. Впервые получена генерация

0.2 0.4 0.6 0.8Сно)%

0.4 0.6 0.8 1Сно>%

Рис.4.

Рис.5.

кристалла УирфТт на переходе 3р4-3Нб при селективной накачке излучением лазера на -александрите (0.79 мкм). Показано, что УШ^Тт лазер, генерирующий на длине волны 1.908 мкм может быть использован как источник прямой накачки верхнего лазерного уровня иона Но в кристалле УзЛ^О^.'Но. Сечение поглощения иона Но в кристалле УзА15012:Но, измеренное непосредственно на длине волны генерации УЫр4:Тш лазера, составляет 0.8 Ю"20 см2.

Глава 5 посвящена исследованию кристаллов УзА^О^УЬ-Но как активной среды двухмикронных лазеров с ламповой и диодной накачкой [9-

В п.5.1 приведены результаты исследований процессов переноса энергии в кристаллах УзА^О^УЬ-Но. Показано, что мшрационно-ускоренный перенос энергии от ионов УЬ к ионам Но не может быть описан в рамках диполь-дипольного взаимодействия, а вызывается значительно более сильным и короткодействующим взаимодействием.

На рис.6 показаны экспериментальные зависимости вероятности миграционно ускоренного переноса энергии от ионов УЬ к ионам Но в кристаллах УзА^О^'.УЬ-Но (0,4 ат.%) и вероятности тушения ионов УЬ неконтролируемыми примесями от концентрации ионов УЬ. Видно, что при концентрации ионов УЬ 20 ат.% достигается кинетический предел скорости переноса, то есть скорость переноса перестает расти при увеличении концентрации донора и определяется только величиной донор-акцепторного взаимодействия. Микропараметр диполь-дипольного взаимодействия, определенный из кинетики статического переноса, составляет Сод=1,6 Ю-40 сш%'. Вероятность диполь-дипольного переноса в кинетическом пределе, найденная как произведение микропараметра, значения решеточной суммы 2,16 1045 см"6 и относительной концентрации акцептора, составляет при концентрации ионов Но 0,4 ат.% 1,3 103 с"1.

И].

2-104

XV, с-1

1.5-К

Ы(

500

0

¡0

20 Суь,%

Рис.6.

Полученное значение более чем на порядок меньше наблюдаемой вероятности переноса в кинетическом пределе. Это означает, что перенос энергии на минимальном расстоянии обусловлен иным, значительно более сильным взаимодействием. Зависимость вероятности переноса от концентрации ионов УЬ, более резкая, чем для случая квадруполь-квадрупольного переноса, ускоренного квадруполь-квадрупольной миграцией (пунктирная кривая на рис.6), позволяет предположить, что таким механизмом является обменное взаимодействие между ионами УЬ и Но.

Из рис.6 видно, что квантовый выход сенсибилизации ионов Но ионами УЪ достигает 0,9 при концентрации УЬ 15 ат.%.

Взаимодействие возбужденных состояний 51у(Но) и 2р5/2(УЬ) было изучено измерением постоянной времени переноса энергии от ионов УЬ к ионам Но при различных значениях населенности верхнего лазерного уровня. Было установлено, что скорости переноса энергии от ионов УЬ к невозбужденным ионам Но и ионам Но, возбужденным до состояния 517 , равны. Показано, что при пороговой инверсии на лазерном переходе 15% поглощенной энергии будет теряться по канату ап-конверсии.

В п.5.2 приведены характеристики непрерывного УзА^О^гУЬ-Но лазера с ламповой накачкой, работающего при комнатной температуре и показаны преимущества кристаллов УзА^О^УЬ-Но, как активной среды лазеров с диодной накачкой.

Непрерывная генерация была получена на активном элементе из кристалла УзА^О^УЬ^ ат.%)-Но(0,3 ат.%) диаметром 3 мм и длиной 80 мм. Источником накачки служила Хе лампа. Порог возбуждения генерации составил 2,6 кВт, генерация наблюдалась на длинах волн 2.122 и 2.128 мкм. Зависимости выходной мощности генерации и фокусного расстояния термооптической линзы в активном элементе от мощности накачки показаны на рис.7.

Получение непрерывной генерации обусловлено следующими особенностями кристаллов УзА15012:УЬ-Но как активной лазерной среды:

(1) Высокий квантовый выход сенсибилизации при низкой концентрации активатора и сосредоточение всей запасенной энергии на верхнем лазерном уровне иона Но.

(2) Незначительная доля потерь поглощенной энергии по каналу ап-конверсии.

(3) Интенсивная и широкая полоса поглощения ионов УЬ в области 0.95 мкм.

Перечисленные свойства а также совпадение полосы поглощения ионов УЬ с длиной волны излучения лазерных диодов на основе ВгОаАя делают кристаллы УзА^О^УЬ-Но перспективными для лазеров с полупроводниковой накачкой.

На рис.8 показана зависимость эффективности накопления энергии на лазерном переходе 517-518 иона Но от концентрации ионов Но в кристаллах

УзА15012:^(15%)-Но и плотности мощности излучения накачки. Расчеты выполнены для импульса накачки длительностью 2 мс на длине волны 0.95 мкм.

Видно, что в кристаллах УзА^О^УЬ-Но максимальная эффективность энергозапасания составляет 0.19 и не зависит от плотности излучения накачки начиная с 400 Вт/см2 . Постоянство эффективности в широком интервале изменения плотности излучения накачки связано с высоким квантовым выходом сенсибилизации. При плотности излучения накачки 600 Вт/см2 эффективность энергозапасания в кристалле УзА150]2:УЬ(15%)-Но(1%) составляет 0.195, запасенная энергия 5 Дж/см3, коэффициент усиления на лазерном переходе 0.58 см"1.

Более высокая по сравнению с кристаллами УТлРфТт-Но и УзА^О^Тт-Но эффективность энергонакопления, достигаемая при низкой плотности излучения накачки, показывает, что кристаллы УзА^О^УЬ-Но являются перспективной активной средой для лазеров с диодной накачкой.

В заключении сформулированы основные результаты работы.

1. На количественном уровне изучены процессы межцентрового переноса энергии и взаимодействия возбужденных состояний в активированных кристаллах УзА^О^С^Тт-Но, УГлИ^Тт-Но, УзА^О^УЬ-Но, идентифицированы механизмы и определены микропараметры межионного взаимодействия.

2. Установлено, что ап-конверсия энергии, связанная с взаимодействием возбужденных состояний 3Р4 иона Тт и 517 иона Но в кристаллах УзА150)2'-Сг,Тт-Но, является основным каналом разрушения инверсии на лазерном переходе. Показано, что ап-конверсия приводит к резкому падению коэффициента усиления при нагреве кристаллов

УзА15012'.Сг,Тш-Но с высокой концентрацией ионов Тт, скорость' ап-конверсии является одним из основных критериев при оптимизации состава кристаллов УзА15012:Сг,Тт-Но для лазеров импульсно-периодмческого режима. Получена средняя мощность генерации в импульсно-периодическом режиме 15 Вт.

3. Предложена новая схема формирования инверсии на лазерном переходе 3р4-3Нб иона Тт в кристаллах УзА^О^Сг-Тт. Показано, что использование высокой концентрации ионов Тт, обеспечивающей эффективную передачу поглощенной энергии от ионов Сг к ионам Тт и кроссрелаксационный размен квантов поглощенной энергии, приводит к увеличению эффективности генерации УзА^О^Сг-Тт лазера, несмотря на трехуровневый характер лазерного перехода. Получена эффективность двухмикронной генерации 1.2%.

4. Показано, что кристаллы У1лр4:Тт-Но предпочтительны как активная среда для моноимпульсных лазеров с диодной накачкой вследствие меньшей, по сравнению с кристаллами УзА^О^Тт-Но, скорости ап-конверсии, вызванной взаимодействием возбужденных состояний Зр4 иона Тт и 517 иона Но. Установлено, что меньшая скорость ап-конверсии и независимость параметра скорости от концентрации ионов Тт связаны с обратной кроссрелаксацией возбуждения 515 уровня Но.

5. Впервые получена генерация на длинах волн 1.908 и 1.936 мкм на переходе 3р4-3Нб иона Тт в кристаллах У1лр4:Тт при селективной накачке на длине волны 0.79 мкм. Показано, что лазер на основе кристалла У1лр4:Тт, генерирующий на длине волны 1.908 мкм, может быть использован как источник прямой накачки верхнего лазерного уровня иона Но в кристалле УзА^ОцгНо.

6. Показано, что ионы УЬ являются эффективным сенсибилизатором лазерного перехода 517 - % иона Но в кристаллах УзА^О^УЬ-Но при низкой (менее 0.5%) концентрации Но. Установлено, что высокая эффективность сенсибилизации обусловлена более сильным, чем диполь-дипольное, взаимодействием ионов УЬ и Но, находящихся на минимальном расстоянии.

7. На кристалле УзА^Оп'.УЬ-Но впервые реализован непрерывный режим двухмикронной генерации твердотельного лазера при комнатной температуре с ламповым возбуждением. Показано, что кристаллы УзА15012:УЬ-Но являются перспективной активной средой для двухмикронных лазеров с лазерной диодной накачкой на длине волны 0.95 мкм.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах.

1. Антипенко Б.М., Бученков В.А., Глебов А.С., Киселева Т.И., Никитичев А.А., Письменный В.А. Спектроскопия лазерных кристаллов YAG-Cr+Tm+Ho. Оптика и спектроскопия, 1988, т.64, в.6, с. 1295-1298.

2. Никитичев А.А. Температурная зависимость коэффициента усиления в УзА150]2:Сг3+,Тгп3+-Но3+. Квантовая электроника, 1988, т.15, №7, с. 14621464.

3. Антипенко Б.М., Никитичев А.А. Импульсно-периодический УАО:Сг,Тт-Но-лазер. Изв. АН СССР. Сер.физ., 1991, т.55, №2, с.267-269.

4. Антипенко Б.М., Березин Ю.Д., Бученков В.А., Журба В.М., Киселева Т.И., Лазо В.В., Никитичев А.А., Письменный В.А. Импульсно-периодический гольмиевый лазер для медицинских целей. Квантовая электроника, 1989, т.16, №11, с.2349-2351.

5. Антипенко Б.М., Бученков В.А., Киселева Т.И., Крутова Л.И., Никитичев А.А., Письменный В.А. Туллиевый лазер. Письма в ЖТФ, 1989, т.15, в.16, с.80-83.

6. Nikitichev АА. Upconvertion coefficient measurements in Tm-Ho:YLF and YAG crystals. Advanced Solid-State Lasers, OSA Proceedings, v.24, Washington, D.C., 1995, p.498-500.

7. Razumova I., Tkachuk A., Nikitichev A., Mironov D. Spectral-luminescent properties of Tnr.YLF crystal. J. Alloys and Compounds, 1995, v.225, p.129-132.

8. Разумова И.К., Ткачук A.M., Миронов Д.И., Никитичев А.А. Интенсивности спектров и вынужденное излучение кристаллов YLF-Tm3+. Оптика и спектроскопия, 1996, т., в., е..

9. Антипенко Б.М., Никитичев А.А. Непрерывная 2-микронная генерация кристаллов (Y,Yb)jAl50i2 при ламповой накачке. Оптика и спектроскопия, 1991, т.71, в.4, с.553-554.

10. Nikitichev А.А., Pismennyi V.A. 1W CW 2.12 |im lamp pumped room temperature YAG:Yb-Ho laser. Advanced Solid-State Lasers, Technical Digest, Washington, D.C., 1996, paper FD3.

11. Nikitichev A.A., Serebryakov V.A. Average power limits of diode laser pumped Ho:YAG lasers. Laser Physics, Proc. SPIE, v.2095, p.94-101.