Лазерные методы исследования фазовых переходов в прозрачных жидкостях тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.03 ВАК РФ

Лобеев, Александр Вячеславович АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ
1996 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.03 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Лазерные методы исследования фазовых переходов в прозрачных жидкостях»
 
Автореферат диссертации на тему "Лазерные методы исследования фазовых переходов в прозрачных жидкостях"

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК Институт Общей Физики

На правах рукописи.

УДК 535 .211 .22 + 536.763

0

Лобеев Александр Вячеславович Лазерные методы исследования базовых переходов в прозрачных жидкостях.

(Специальность - 01.04.03 - Радиофизика)

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук.

Москва - 1996 г.

Работа выполнена в Институте Общей Физики Российской Академии Наук.

Научные руководители:

доктор физико-математических наук, профессор Ляхоа Г.А., кандидат физико-математических нау: Бункин Н.Ф.

Официальных оппоненты:

член-корреспондент АИН РФ, доктор физико-математических наук, профессор Подгаецкий В.М., кандидат физико-математических нау доцент Макаров В.А.

Ведущая организация:

Институт Физической Химии РАН.

Защита состоится "_

1996 г. в

/6"

на заседании Диссертационного совета №3 Института Общей Физики РА по адресу: 117942, г. Москва, В-333, ул. Вавилова, 38, Институт Обще Физики РАН.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института Обще Физики РАН.

Автореферат разослан

" " /соЯсГ/ьЛ_ 1996 г.

Ученый секретарь Диссертационного совета №3 доктор физико-математических наук

Быков В,1

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Применение лазерных методов внесло значительный вклад в исследование фазовых состояний прозрачных для лазерного излучения жидкостей. Важное значение здесь имеет возможность использования пысокоинтенсивного лазерного излучения, воздействующего на среду и приводящего к возникновению заметных эффектов. Такое воздействие особенно важно для создания и исследования метастабильных и лабильных термодинамических состояний жидкости, короткие времена жизни которых вызывают значительные экспериментальные трудности для наблюдения.

Актуальность темы. Любое вещество может находиться в одном из трех фазовых состояний: стабильном. метастабильном или лабильном (абсолютно неустойчивом) состоянии. Линия на фазовой диаграмме, разделяющая области стабильных и метастабильных состояний, называется бинодалыо. а граница между областями метастабильных и лабильных состояний - спинодалью. Область лабильности до сих пор остается экспериментально малоисследованной.■ Известно, что если вещество удается перевести в лабильное состояние. то его последующая релаксация в устойчивое гетерофазное состояние может реализоваться в виде особого неравновесного фазового перехода, называемого спинодальным распадом. Процесс спинодального распада на ранних стадиях характеризуется "усилением" случайных неоднородностей, в результате чего оказывается возможным появление зернисто-ячеистой релаксационной структуры вещества без фазовых границ. На более поздней стадии возникает обычная гетерогенность, когда одна из фаз диспергирована внутри другой при наличии устойчивой межфазной границы. Однако, кинетика этого процесса и свойства возникающих при этом релаксационных структур недостаточно исследованы.

В настоящей диссертационной работе спинодальный распа, исследуется на примере расслаивающихся растворов. Интерес к таки системам обусловлен. во-первых, возможностью изучения фазовог. перехода расслоения при изменении концентрации или температуры Во-вторых, появляется возможность построения последовательной теори ассоциированных (образующих молекулярные связи) растворов. которы проявляют аномальное расслоение при повышении температуры (т.е. имею1 нижнюю критическую точку). Более того, очень мало экспериментальны, данных о параметрах состояния и кинетике таких растворов Применительно к водным ассоциированным растворам возникают такж многочисленные технологические приложения.

Универсальность фазовых переходов различной природы позволяв надеяться, что исследование свойств расслаивающихся растворов може быть полезным для изучения и других фазовых систем.

Целью настоящей работы является исследование с помощью лазерног излучения фазовых состояний прозрачных жидкостей, в частности изучение кинетики спинодального распада расслаивающихся жидки растворов, а также лазероиндуцированных фазовых переходов в система "жидкость - жидкость" и "жидкость - газ".

Новизна работы заключается:

1) в применении особой методики при наблюдении спинодальног распада и лазероиндуцированных фазовых переходов в невязких бинарны жидких смесях, которая основана на использовании тонкослойной кювет с исследуемым раствором, где затруднено конвективное разделени раствора на два не смешивающихся слоя. Это позволило увеличить врем наблюдения спинодального распада расслаивающегося раствора и дал возможность исследовать кинетику этого процесса при глубоком заходе лабильную область.

2) в использовании нетрадиционного подхода к. изучению 1зероиндуцированных фазовых переходов в системе "жидкость - газ", знованного на гипотезе о существовании п жидкости стабильных 5Кропузырьков газа (воздуха), что позволило создать непротиворечивую здель оптической кавитации и оптического пробоя в прозрачных

1ДКОСТЯХ.

Практическая ценность работы определяется возможностью пользования результатов исследования фазовых состояний

1сслаивающихся растворов для моделирования многих биологических зоцессов. Кроме того, изучение лазероиндуцированных фазовых греходов в системах "жидкость - жидкость" и "жидкость - газ" зляется важным для понимания различных физических и 13Нко-химических явлений в жидкостях.

Апробация работы и публикации. Основные научные результаты ¡ссертации докладывались на XIV Международной Конференции по згерентной » Нелинейной Оптике (Ленинград, 1991), на II Конференции з Жидкому Состоянию (Флоренция, 1993), на X Международном Симпозиуме з Поверхностно-активным Веществам в Растворах (Каракас, 1994), на 3-м Ежегодном Заседании по Коллоидной Химии (Саппоро, 1995) и 1убликованы а 12 журнальных статьях.

Представленные в диссертации исследования проведены при поддержке зоектов Российского Фонда Фундаментальных Исследований S 94-02-05823 Jf 96-02-17236, а также международных проектов:

Grant from Japan Society for the Promotion of Science (JSPS), rogram for Collaboration of Russian and Japanese Scientists, 1995 Э96:

ISF, Grant No N75000, 1994 - 1995;

ISF and Russian Goverment, Grant No N75300.1995.

Личный пклад соискателя. Диссертационная работа пыполнена по; руководством Г.А.Ляхова и Н.Ф.Бункина, которым принадлежит постановке проблем и задач исследования, указание путей и методов их решения.

Экспериментальные результаты, представленные в диссертации, получены лично соискателем в тесном содружестве с Н.Ф.Бункиным. Автое принимал участие в создании всех экспериментальных установок, проведении экспериментов, а также в интерпретации их результатов к обработке данных.

Объем работы. Диссертация содержит 152 страницы текста, включая 23 рисунка, 2 таблицы и 7 страниц библиографии из 120 наименований.

Основные положения, представляемые к. защите.

1. В двухкомпонентном жидком расслаивающемся растворе при глубоком погружении в лабильную область реализуется автоколебательный режим спинодального распада.

2. Оптотермодинамический метод воздействия лазерного излучения на расслаивающиеся растворы с нижней критической точкой позволяет экспериментально определить положение спинодали в координатах температура - концентрация.

3. Наиболее эффективным механизмом лазерного воздействия на слабопоглощающие бинарные расслаивающиеся растворы в допробойных условиях является светоиндуцированная бародиффузия.

4. Затравками для лазерного пробоя в прозрачных жидкостях служат стабилизированные ионами воздушные микропузырьки.

5. Стабилизированные ионами пузырьки газа в жидкости образуют кластеры с фрактальной размерностью.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Диссертация состоит из Введения, четырех глав. Заключения и :писка цитированной литературы.

Во Впедении обоснована постановка задачи, сформулирована цель >аботы. изложено ее краткое содержание, проведен обзор литературы и фиведены основные защищаемые положения и список публикаций автора.

Первая глава посвящена исследованию спинодального распада 1ссоциированного раствора 2,4,6-триметиллиридин (С8Н N1 - вода раствор имеет нижнюю критическую точку Т = 5.7°С). Существующие на

с

'.егодняшний день теория и экспериментальнне результаты в основном ггносятся к случаю неглубокого захода в лабильную область, что юзволяет использовать линеаризованное уравнение диффузии для ¡писания динамики развития концентрационных неоднородностей при синодальном распаде. При неглубоком заходе интенсивность рассеянного !злучения, с помощью которого исследуют спиподальний распад, спытывает с течением времени монотонный рост, а пик интенсивности мещается.по спектру в сторону больших длин волн.

В §1.1 рассматриваются условия проведения экспериментов по пинодальному распаду. Отмечено. что основной экспериментальной рудностью при наблюдении процесса распада в невязких растворах вляется малое время существования системы в лабильном состоянии раствор разделяется на два несметиваюшихся слоя слишком быстро; осле такого разделения распад, очевидно, прекращается).

В §1.2 описан эксперимент, в котором эта проблема решалась за чет использования тонкой кюветы (расстояние между входным и выходным ля лазерного излучения окошками составляет 25 мкм) с исследуемым аствором, что препятствовало конвективному разделению фаз

расслаивающегося раствора. Это позволило изучать спинодальный распах при достаточно глубоких (порядка 10 К) заходах в лабильную область. Температура в кювете задавалась с помощью жидкостного термостата. Реакция системы на ее перевод в лабильную область изучалась метода светорассеяния: зондирование осуществлялось излучением Не-Яе лазера с интенсивностью 10 ' Вт/см*. Рассеянное появляющимися структурами спинодального распада излучение регистрировалось с помошьк телекамеры. аналого-цифрового преобразователя и компьютера. что позволяло в реальном времени получать угловые спектры рассеяния. Наблюдаемая в эксперименте динамика распада была немонотонна по времени: временная зависимость интенсивности излучения, рассеянного на структурах фиксированного размера имела осциллирующий характер (см. Рис.1). Таким образом, расслаивающийся раствор в лабильной области обнаруживает явление "аозвращаемости", присущее некоторым нелинейным системам, обладающим усхмодовым взаимодействием.

I

//

Л.

Л 4

12345 6789 10 11 Г (мин)

Рис.1. Временная зависимость интенсивности рефлекса от структуры фиксированного масштаба; размер структуры - 100 мкм.

В §1.3 представлена теория, в которой учитывается зависимость параметров распада от концентрации для произвольных (а не только малых) глубин захода в лабильную область. Немалость захода в лабильную область обусловливает сильную нелинейность исходного уравнения для плотности свободной энергии. причем при разложении флуктуации концентрации в ряд Фурье по концентрационным волнам (модам) при глубоких заходах нужно учитывать и эффекты межмодового взаимодействия (эти эффекты обусловливают модуляционную

неустойчивость в системе). В результате нелинейное диффузионное уравнение сводится к уравнению типа квазиволнового, решением которого является немонотонная по времени функция Эйри. Таким образом, решение исходного уравнения для свободной энергии с учетом нелинейности системы показало возможность квазипериодического изменения во времени пространственного периода распределения концентрации'.

Во второй главе представлен оптический метод определения

положения бинодали и спинодали в ассоциированных расслаивающихся

растворах на примере водного раствора 2,4,6-триметилпиридина (ТМП).

з ♦

Здесь нами использовалось излучение импульсного УАО:Ыд -лазера с

интенсивностью ^ ¡¡ып ~ 50 МВт/см2 и длительностью импульса

т = 15 не. Излучение с такой интенсивностью приводит к локальному ими

(в пределах лазерного пучка) изменению концентрации и температуры раствора.' позволяющему в течение импульса перевести систему в метастабильную и даже лабильную область.

В §2.1 проведен обзор различных способов определения фазовых диаграмм расслаивающихся растворов. Отмечено, что традиционные оптические методики определения положения бинодали и спинодали, основанные на измерении характеристик излучения, рассеянного в кювете с раствором, в случае спинодали эффективны лишь вблизи критической

точки. Это ограничение связано. во-первых, с использование экстраполяции, обоснованной только для окрестности критической точки Во-вторых, в этой области велики времена релаксации к равновесном состоянию, и раствор может находиться в лабильной области в течени времени, достаточного для того, чтобы провести необходимые измерения

Предлагаемый во второй главе диссертации метод определени фазовой диаграммы основан на использовании тонкой кюветы (расстояни между окошками 25 мкм) , куда помещается исследуемый раствор. Пр такой конструкции кюветы появившиеся при расслоении сопряженные фаз не разделяются на два слоя, а сосуществуют в виде суспензии капел одной фазы (размером несколько микрон), распределенной внутри друго фазы. Таким образом, концентрация раствора в среднем по некоторо области, определяемой аппертурой лазерного луча 50 мкм)

соответствует метастабильному или лабильному состоянию (пр фиксированной температуре!. Интенсивное перемешивание в такой систем (в нашем случае - за счет оптической кавитации. сопровождающейс возникновением турбулентных гидродинамических потоков) приводит тому, что не только средняя, но и локальная концентрация раствора этой области при данной температуре соответствует метастабильному ил лабильному состоянию.

Б 52.2 теоретически рассматривается поведение прозрачног расслаивающегося раствора под действием лазерного излучения Показано, что наряду с оптической кавитацией эффективным механизмом приводящим к изменению состояния раствора, являете

светоиндуцированная бародиффузия, возникающая, согласно оценкам, результате следующего процесса. Лазерное излучение слабо поглощаете средой, что приводит к ее нагреву, тепловому расширению, локальном росту давления, который и обусловливает бародиффузию (более тяжелы

олекулы втягиваются в область повышенного давления, а более легкие ыталкиваются). В бинарных смесях с разными молекулярными весами омпонентоп это может привести к значительному изменению концентрации ри небольшом изменении температуры. К таким- растворам относится месь ТМП - вода (отношение молекулярных весов 121:18),

В §2.3 описывается эксперимент по определению положения бинодали спннодали расслаивающегося раствора, реализующий описанные выше еханизмы воздействия лазерного излучения на среду. Откликом на такое оздействие является дополнительное выделение некоторого количества икрокапель сопряженной фази. Экспериментально показано, что объем ыделившейся таким образом сопряженной фазы в растворе с 'иксированной начальной концентрацией испытывает два скачкообразных одъема при температурах раствора, отождествляемых нами с ■емпературами бинодали и спинодали. Теория, представленна'я в ¡редыдущем параграфе, предсказывала именно такую температурную ¡ависимость объема выделившейся фазы. В случае бинодали скачок в этой |ависимости обусловлен возможностью появления стабильных зародышей :опряженной фазы в результате смещения равновесия в системе за счет :ветоиндуцированной бародиффузии. В случае спинодали скачок >бусловлен тем, что при подходе к спинодали резко стремится к нулю :оэффициент межфазного натяжения, и, таким образом, образование |ародышей сопряженной фазы происходит безактивационно.

Получен ряд температурных зависимостей объема выделившейся :опряженной фазы при различных начальных концентрациях раствора и, 1То позволило построить бинодаль и спинодаль бинарной смеси ТМП юда в широкой области концентраций вдали от критической точки ;Рис,2).

Рис.2. Фазовая диаграмма водного раствора ТМП. Сплошная кривая

бинодаль, построенная по табличным данным; светлые точки -экспериментальные точки бинодали (и); темные

экспериментальные точки спинодали Т (и); и - молекулярная

Б

концентрация. На врезке - общий вид бинодали.

В третьей глане рассматривается фазовая система "жидкость астворенный газ". Высказывается предположение, что содержащийся в ндкости в виде устойчивых микропузырькоп газ является причиной таких илений. как оптическя кавитация и оптический пробой в непоглощающих идких средах. Эксперименты проводились с использованием излучения мпульсно-периодического VAG:Nd3*-лазера с интенсивностью

q т i 1

О + 10 Вт/см".

§3.1 посвящен обзору существующих концепций оптической кавитации оптического пробоя в прозрачных жидкостях, наиболее популярной из оторых сейчас является концепция, согласно которой оптический пробой нициируется взвешенными сильнопоглощающими микровключениями.

В §3.2 высказывается гипотеза о том, что в смеси "жидкость - газ" ри наличии только следов электролитов (с концентрацией <0.1 ррМ), они которых- обладают поверхностно-активными свойствами,- в апновесных условиях должны стабилььо существовать устойчивые нкропузырьки свободного газа с радиусами Л ~ (30 + 100 )А. В таких узырьках сжимающее давление поверхностного натяжения компенсируется улоновским отталкиванием, обусловленным адсорбированными в оболочках узырьков ионами одного знака. Поэтому такие микропузырьки были аяпаны бабстонаыи (аббревиатура английского buble stabilized by 3ns). Эта гипотеза била косвенно подтверждена экспериментом по алоугловому рассеянию нейтронов в жидкостях. который показал, что 1же в тщательно очищенных жидкостях существуют микровключения с адиусом " (30 + 40)А. Поскольку бабстоны несут на поверхности заряд, -ш окружены облаком ионов противоположного знака, компенсирующим го. Радиус этого облака К по оценкам составляет (1000 * 2000)А.

Также в этом параграфе делается предположение, что бабстоны эагулируют с образованием кластера размером "1+10 мкм. Это

косвенно подтверждается экспериментальными данными о том, » образование в результате оптической кавитации пузыря с тем радиусом происходит за очень короткое время "10 не. Столь быст{ возникновение кавитационного пузыря такого размера может бь объяснено коалесценцией ("схлопыванием") бабстонного кластера.

В §3.3 представлены экспериментальные данные о том, что порогов интенсивность оптического пробоя сильно зависит от количест растворенного в жидкости газа. В частности эксперимент по возбужден оптического пробоя в обычной дистиллированной воде и в воде пос отгазовки показал, что порог пробоя в оггазованной воде в 2.5 + раз (в зависимости от качества отгазовки) превосходит порог пробоя неотгазованной воде. Это позволяет сделать вывод о том, что имен существование бабстонных кластеров является причиной оптическо пробоя в жидкостях.

В §3.4 предлагается механизм оптического пробоя и • оптическ кавитации в жидкостях, в основе которого лежит явление вынужден» оптической коалесценции бабстонного кластера в результате развития бабстонах под действием лазерного импульса электронной лавин! Согласно нашим представлениям оптический пробой в прозрачш жидкостях состоит из следующих этапов (оценки получены для воды Сначала происходит развитие электронной лавины в отдельных бабстонг (на этой стадии длительностью ^ = 6-10"11 с размер бабстонс практически не меняется). Далее (к моменту времеь Скоат = 4.4-10~9 с), происходит расширение отдельных бабстонов с начального размера до Я . В течение этого этапа число свободнь электронов внутри бабстонов остается практически неизменным. Наконец наступает коалесценция ("охлопывание") бабстонного кластера в оди "большой" пузырек, в котором дальнейшее развитие электронной 'лавин

роисходит аналогично тому, как это имеет место в свободном газе, что

конечном счете приводит к возникновению лазерной искры.

Теоретические оценки порога пробоя в воде дают значение пороговой

нтенсивности ^ПОр = 49-Ю9 Вт/см2 , что практически совпадает с

кспериментальными данными. Предлагаемый механизм также объясняет тот

акт. что порог оптического пробоя в воздухе существенно (более чем

а порядок) превышает порог пробоя в различных жидкостях.

§3.5 посвящен экспериментальным исследованиям лазерной искры

ветовой вспышке, возникающей при пробое. Один из результатов этих

сследований заключается в том, что световая вспышка . возникает с

апаздыванием на 5 10 не относительно начала лазерного импульса.

то согласуется с выводом теории §3.4 о том, что образование лазерной

скры происходит в результате развития электронной лавины уже после

оалесценции бабстонного кластера. Т.е. спустя t = 4.4-10"9- сек

коал

осле начала лазерного импульса.

Изучение •спектральных характеристик лазерной искры показало, что

иектр при пробое жидкости непрерывный. Это косвенно подтверждает

1

ьшод теории о той, что свечение возникает вследствие тормозного злучения электронов.

В §3.6 и §3.7 представлены экспериментальные данные по измерению зрога пробоя в различных жидкостях и зависимости порога пробоя в эде от температуры (Рис.3) и концентрации различных электролитов Рис.4).

Четвертая глава посвящена исследованию структуры бабстонных гастерон в прозрачных жидкостях. В ней показано, что бабстонные тастеры являются объектами с фрактальной размерностью.

В §4.1 описываются некоторые свойства фрактальных объектов, ;тоды их наблюдения и определения их характеристик. Также

Рис.3. Зависимость вероятности V/ оптического пробоя от температуры Т.

Рис.4. Зависимость вероятности оптического пробоя от концентрации электролита л . • - А1 (Б0 ) . В - А1Ш (БО ) .

г 2 4 'з 4 4 2

ысказывается предположение о том, что бабстонные кластеры могут бразовываться в результате сочетания процессов диффузионно-онтролируемой агрегации мопомероп и диффузионно-контролируемой ластер- кластерной агрегации. Согласно теоретическим моделям этих роцессов, значение фрактальной размерности бабстонных кластеров ожет находиться в пределах от 1.75 до 2.5.

В §4.2 приводится теоретическое обоснование применимости методов алоуглового рассеяния света для изучения бабстонных кластеров и пределения их фрактальных характеристик (фрактальная размерность, азмер мономера, радиус гирации).

В §4.3 описывается эксперимент по исследованию индикатрисы алоуглового рассеяния света на бабстонных кластерах в различных розрачных жидкостях. Измерения проводились на двух длинах волн с □пользованием импульсно-перидических УАО: КсЗэ *-лазера (на второй ^рмонике, А. = 532 нм) и эксимерного Хе-С1-лазера (X = 308 нм). злучение с -интенсивностью ~ 105 Вт/см2 не вносило никаких зетоиндуцированных изменений в среду. В эксперименте получено,- что ависимость ^ ¿>" от с? (где 5 - интенсивность рассеянного

злучения, а д = 4Я/Х■^¿я(б/2) - модуль волнового вектора рассеяния) чеет прямолинейный участок (см. Рис.5) с коэффициентом наклона -В значение р изменялось от 2.0 для ацетона и этилового спирта до 2.8 тя метилциклогексана). Этот факт говорит о том. что рассеивающие 5ъекты (которые также обусловливают видимый трек лазерного луча в 1дкости) являются фракталами с размерностью Д. Поскольку 1тенсивность рассеянного излучения Б заметно снижалась в случае ггазованной жидкости (эксперимент проводился с водой и водными 1стпорами электролитов), можно сделать вывод, что эти рассеивающие 5ъекты являются бабстонными кластерами.

4-.

?-

ОН 1 1 1 I 1—I—I—I—1—|—гп—[—I—I—I—1—I—I—|—|—1—I—1—1—I—I—1—I—|

-3 -2 -1 О

и К4Л/Х) -^¿/7(0/2) ]

Рис/5. Зависимость 5 (произв. ед.) от ^ [(41Г/Х)■я!я(6/2)] для дистиллированной «оды (X = 0.53 мкм). Стрелками выделен прямолинейный участок.

Также из зависимости 5 от <? были получены значения таких раметров, как средняя толщина а облака противоионов, окружающих .бетон, радиус гирации кластера # и число бабстонов N в кластере

с

[я йоды, водных растворов электролита и ряда органических жидкостей, •и экспериментальные данные находятся в хорошем соответствии с енками, полученными в третьей главе.

Для растворов электролита (в качестве электролита использовалась ль КС1 ) получены зависимости О, а. К . Лг, а также вероятности

с

тического пробоя 1Г гз зависимости от концентрации растворенного ектролита С. Все эти зависимости имеют экстремум при . концентрации = 10"4 моль/литр. Таким образом, установлена корреляция между рактеристиками микроскопических рассеивателей и вероятностью тического пробоя. Гипотезу о том, что рассеивающими объектами ляются бабстонные кластеры, подтверждает также тот факт, что менение газосодержания жидкости влияет и на интенсивность ссеяния, и на порог оптического пробоя: в результате отгазовки аоди эффициент экстинкции (на длине волны \ = 532 нм) уменьшается в гыре раза, а порог пробоя возрастает в 10 раз.

В Заключении сформулированы основные результаты и выводы ссертационной работы:

1. При спинодальном распаде расслаивающегося раствора ♦,6-триметилпиридин (ТМП) - вода в условиях медленного нагрева спериментально обнаружен эффект "возвращаемости": пространственный риод распределения концентрации квазипериодически изменяется во гмени. Характерная длительность квазипериода для масштаба 100 мкм зтавляет десятки секунд.

2. При облучении короткими импульсами неодимового лазера

2

= 15 не, интенсивность излучения I =50 МВт/см ) тонкой

ИЫТ7 ' И1/77

кюветы, содержащей одну из фаз ассоциированного раствора ТМП - вода

внутри лазерного пятна происходит выделение микрокапель сопряженно]

фазы. Зависимость объема выделившейся фазы от температуры облучаемогс

раствора испытывает скачкообразный подъем при двух температурах Т i

ъ

Т , которые отождествляются с температурами бинодали и спинодали, Проведение эксперимента при различных концентрациях позволило впервые построить спинодаль расслаивающегося раствора ТМП - вода е координатах "концентрация - температура".

3. Экспериментально подтвержден вывод теории о том, чте эффективным механизмом локального разделения фаз слабопоглощакэдих бинарных растворов при облучении лазерными импульсами является светоиндуцированная бародиффузия.

4. Измерена вероятность оптического пробоя в воде при облучении короткими (rf[if!i = не) импульсами неодимового лазера в зависимости от газосодержания и температуры. Экспериментально показано, что механизмом оптического пробоя очищенных жидкостей является пробой газа в стабилизированных ионами воздушных микропузырьках - бабстонах,

5. Эксперименты по наблюдению спскл-структур при рассеянии излучения аргонового лазера (X = 488 им) в воде, растворах электролитов и в различных органических жидкостях (ацетон, бензол, этанол, CCI ) обнаружили наличие неоднородностей, превышающих по

4

размеру длину волны лазерного излучения. Измерение индикатрисы ыалоуглового рассеяния эксимерного Хе-С1-лазера (Я = 308 нм) и второй гармоники неодимового (X = 532 нм) показали, что неоднородности имеют внутреннюю структуру, которую характеризуют два масштаба: меньший, порядка 100 нм (диаметр ионной оболочки бабстона), и больший, порядка 10 мкм (размер бабстонного кластера).

6. Измерения угловой зависимости индикатрисы рассеяния

наружили. что бабстонные кластеры в воде, водных растворах ектролитов и различных органических жидкостях имеют фрактальную змерность, которая изменяется от 2.0 в ацетоне и этиловом спирте до S в метилциклогексане.

7. Экспериментально обнаружено повышение порога оптического лбоя и снижение интенсивности рассеянного излучения при уменьшении зосодержания в жидкости: в результате отгазовки коэффициент стинкции, обусловленный рассеянием, уменьшается в 4 раза, а роговая интенсивность пробоя повышается в 10 раз.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах: А.В.Антонов, Н.Ф.Бункин, А.В.Лобеев. Новый механизм оптического пробоя бинарной смеси "жидкость + растворенный воздух". Сб. тезисов XIV Международной Конференции по Когерентной и Нелинейной Оптике, 1991, т.1, с. 173-174, Ленинград.

А.В.Антонов, Н.Ф.Бункин, А.В.Лобеев, Г.А.Ляхов. Оптический метод измерения положения спинодали в расслаивающихся растворах. ЖЭТФ,

г

1991, т.99, вып.6, с.1718-1725:

А.В.Антонов, Н.Ф.Бункин, А.В.Лобеев. К вопросу об оптическом пробое прозрачных жидкостей. Известия АН СССР, сер. физическая,

1992, т.56, с.78-81.

Н.Ф.Бункин, А.В.Лобеев. Фрактальная структура бабстошшх кластеров в воде и водных растворах электролитов. Письма в ЖЭТФ, 1993, т.58, вып.2, с.91-97.

Н.Ф.Бункин, А.В.Лобеев. Оптический пробой прозрачных жидкостей зависимость от материальных параметров. Письма в ЖТФ, 1993, т.19, вып.21, с.38-43.

N.F.Bunkin, A.V.Lobeyev. Fractal structures in pure water and

aqueous solutions of electrolytes. In Abstracts Digest of the 2 Liquid Matter Conference, 1993, v.17 G, p.196, Firenze, Italy.

7. N.F.Bunkin, A.V.Krasnoslobodt sev, A.V.Lobeyev, G.A.Lyakhov. 1 reversibility of spatial structure at spinodal decomposition liquid solution. Ibidem., p.212.

S. А.В.Антонов, Н.Ф.Бункин, А.В.Краснослободцев, А.В.ЛобеЕ Г.А.Ляхов, А.И.Маляровский. Эффект воэвращаемости пространствен} структуры при спинодальноы распаде жидкого раствора. Письма ЖЭТФ, 1993, т.57, вып.5., с.294-299.

9. А.В.Антонов, Н.Ф.Бункин, А.В.Краснослободцев, А.В.Лобес Г.А.Ляхов, А.И.Маляровский. Спинодальный распад жидкого раствор; условиях замедленной конвекции - возвращаемость пространствен! структуры. ЖЭТФ, 1993, т.104, вып.2(8), с.2761-2773.

10. N.F.Bunkin, A.V.Lobeyev. Fractal structures in liquids free impurities. In Abstract Digest of the 10th Internatioi Symposium on Surfactants in Solutions; 1У94, Caracas, Venezue T2A.14.

11. Н.Ф.Бункин, А.В.Лобеев. Бабстонно-кластерная структура i оптическом пробое жидкости. Квантовая электроника, 1994, т.: №4, с.319-323.

12. N.F.Bunkin, A.V.Lobeyev, B.W.Ninfiam О.I.Vinogrado Submicrobub1e structure of water and electrolyte solution bulk, and between hydrophobic and. hydrophilic surfaces. Abstracts Digest of the 48th Annual Meeting on Colloid Surface Chemistry: Micropartiсles and Se1f-Assembly, Sappo Japan, October 12 - 14, 1995, p.344-345.

13. О.I.Vinogradova, N.F.Bunkin, N.V.Churaev, O.A.Kisele A.V.Lobeyev, B.W.Ninham. Submicrocavity structure of wa

between hydrophobic and hydrophilic walls as revealed by optical cavitation. Journ. of Colloids and Interface Sci., 1995, v.173, p.443-447.

Ц.Ф.Еункин, О.И.Виноградова, А.И.Куклин, А.В.Лобеев, Т.Г.Мовчан. К вопросу о наличии воздушных субмикропузырькоп в воде; эксперимент по малоугловому рассеянию нейтронов. Письма в ЖЭТФ,

1995, т.62, вып.8, с.660-663.

Н.Ф.Бункин, А.В.Лобеев, Г.А.Ляхов, Ю.П.Свирко. Локальное светоиндуцированное расслоение бинарных жидких растворов. Квантовая электроника, 1996, т.23, , с.62.

N.F.Bunkin, A.V.Lobeyev. Quasioscilation in the structure of a liquid mixture under spinodal decomposition. Journ. Chem. Phys.,

1996, v.104, No.15.

N.F.Bunkin, A.V.Kochergin, A.V.Lobeyev, B.W.Ninham,

О.I.Vinogradova. Existence of charged submicrobuble clusters in polar liquids .as revealed by correlation between optical cavitation and electrical condacnivity. Colloids and Surfaces A, 1996, v.110, p.207 - 212. !