Магнитная фазовая диаграмма высокотемпературных сверхпроводников тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Физический институт им. П.Н. Лебедева Российской академии наук

На правах рукописи

Ельцев Юрий Федорович

МАГНИТНАЯ ФАЗОВАЯ ДИАГРАММА ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫХ СВЕРХПРОВОДНИКОВ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва 2013

1 г МАЙ ¿013

005058628

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Физическом институте им. П. Н. Лебедева Российской академии наук

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

Красноперов Евгений Павлович, Национальный исследовательский центр «Курчатовский институт»

доктор физико-математических наук, профессор Латышев Юрий Ильич, Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт радиотехники и электроники им. В. А. Котельникова Российской академии наук

доктор физико-математических наук, профессор Рахманов Александр Львович, Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт прикладной и теоретической электродинамики Российской академии наук

Ведущая организация: Федеральное государственное бюджетное

образовательное учреждение высшего профессионального образования «Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова», Физический факультет

Защита состоится 20 мая 2013 года в 12 часов на заседании Диссертационного совета Д 002.023.03 при Физическом институте им. П. Н. Лебедева Российской академии наук по адресу: 119991 Москва, Ленинский проспект, 53.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Физического института им. П. Н. Лебедева Российской академии наук.

Автореферат разослан « »_

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 002.023.03 доктор физико-математических наук, профессор

2013 года

А. С. Шиканов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Спустя 75 лет после пионерского наблюдения Камерлинг-Оннесом в 1911 году явления сверхпроводимости максимальная критическая температура сверхпроводящего перехода, Тс, обнаруженная в бинарном соединении №>3Ое, составляла ~23К. Открытие в 1986 году Беднорцем и Мюллером сверхпроводимости в оксидном материале (Ьа1.хВах)2Си04 при температуре, превышающей ЗОК, положило начало быстрому прогрессу в поиске новых высокотемпературных сверхпроводников (ВТСП) в семействе купратных соединений. В течение нескольких последующих лет усилиями ряда исследовательских групп были синтезированы купратные материалы с ещё более высокими значениями Тс (~85К в В^ГгСаСи.Ом, ~90К в УВа2Си307.5, ~110К в В128г2Са2Си3О10+8, -120К в ТУЗагСагСизО] о+б)- В 1993 году рекордная величина критической температуры -133К при нормальном давлении была получена в соединении Н§Ва2Са2Си208+5. Всего к настоящему времени в семействе купратных ВТСП известно более 100 различных сверхпроводников. Помимо высоких значений Тс, купратные ВТСП характеризуются сильной анизотропией у = (тс/таЬ')1/2, достигающей -200 в соединении В128г2Са2Си3О10+8 и малой длиной когерентности £ порядка нескольких А, что приводит к гораздо более существенной роли термических флуктуаций в данных соединениях по сравнению с обычными низкотемпературными сверхпроводниками. Отмеченные обстоятельства обуславливают чрезвычайно сложную магнитную фазовую диаграмму, В(Т), купратных ВТСП.

В 2001 году произошло еще одно замечательное открытие: сверхпроводимость с ГС~40К была обнаружена в М&В2, сравнительно простом по сравнению с купратными ВТСП химическом соединении, известном до этого события более 50 лет. Активные экспериментальные и теоретические исследования свойств соединения М§В2, которое также может быть отнесено к разряду ВТСП, вскоре показали, что высокое значение Тс в этом соединении достигается за счет электрон-фононного взаимодействия.

Магнетотранспортные измерения, примененные в данной работе для исследования свойств купратных ВТСП и диборида магния, наряду с магнитными измерениями, являются одним из наиболее распространенных методов исследования диаграммы Я (Г) сверхпроводников и динамики их вихревой системы. Измерения резистивного отклика от несущего

электрический ток образца, находящегося в смешанном состоянии, позволяют напрямую фиксировать движение вихрей вследствие генерируемого ими при движении электрического поля. В отличие от намагниченности, электросопротивление не является термодинамическим параметром материала, поскольку приложение транспортного тока, вызывает возмущение равновесного состояния вихревой системы. Тем не менее, анализ результатов магнетотранспортных измерений даёт важную информацию о различных фазах вихревой системы и переходах между ними, поскольку поведение резистивного отклика в зависимости от температуры и магнитного поля значительно отличается в различных областях диаграммы В (Г).

Незатухающий интерес к изучению свойств купратных ВТСП, в том числе и магнетотранспортным методом, обусловлен, по крайней мере, двумя обстоятельствами, определяющими актуальность исследований, описанных в первой части диссертации. Во-первых, далека от полного понимания существенным образом зависящая от степени дефектности и анизотропии структура диаграммы В (Т), которая отражает необычные для традиционных сверхпроводников особенности вихревой системы купратных ВТСП. Во-вторых, перспектива практического использования купратных ВТСП требует продолжения исследований влияния различного типа дефектов и примесей на положение линии необратимости на диаграмме В(Т), анизотропию сверхпроводящих параметров, токонесущую способность.

Во второй части диссертации представлены результаты работ по исследованию свойств кристаллов МцВ2, которые были начаты вскоре после вызвавшего огромный интерес открытия сверхпроводимости в этом соединении. По этой причине несомненную актуальность с точки зрения выяснения механизма сверхпроводимости в новом высокотемпературном сверхпроводнике, а также оценки его потенциала для практических применений представляет проведение исследований, направленных на определение диаграммы В (Т) диборида магния, изучение его анизотропных свойств в нормальном и сверхпроводящем состоянии.

Цель работы заключается в исследовании особенностей магнитной фазовой диаграммы купратных ВТСП с различной степенью анизотропии и плотностью дефектов в параллельной и перпендикулярной ориентации магнитного поля относительно кристаллографической оси с, а также изучении анизотропных свойств и магнитной фазовой диаграммы 1^В2.

Научная новизна.

1. Впервые показано, что в магнитном поле Пс электрические транспортные свойства оптимально легированных кислородом кристаллов YBa2Cu307.5 с анизотропией у ~5-И0 в жидком вихревом состоянии описываются в рамках локальной электродинамики, тогда как для описания магнетотранспортных свойств сильно анизотропных кристаллов Bi2Sr2CaCu208+5 (у ~200) в смешанном состоянии локальная электродинамика неприменима.

2. Впервые показано, что в кристаллах YBa2Cu307_5 с различной степенью анизотропии в магнитном поле, приложенном параллельно оси с, линия плавления вихревого стекла Вд(Т) описывается эмпирическим выражением Вд = ß0[(l — Т/Тс)/(Т/Тс)]а с а«1. Данное выражение применимо также для описания линии Вд(Т) в купратных ВТСГТ на основе Т1 и Bi с большей степенью анизотропии.

3. Впервые показано, что в параллельном магнитном поле В //ab в кристаллах YBa2Cu307g с дефицитом кислорода немногим больше оптимального (90К>ГС>80К), поведение сопротивления вдоль оси с вблизи температуры плавления вихревого ансамбля, Тд, описывается в рамках модели вихревого стекла р~(Т —

4. Впервые показано, что линия плавления вихревого стекла в легированных свинцом кристаллах Bi2Sr2Ca2Cu3Oi0+s сдвинута в сторону более высоких температур по сравнению с чистыми кристаллами Bi2Sr2Ca2Cu3O10+6.

5. Впервые определена анизотропия электросопротивления MgB2 в нормальном состоянии. Установлено, что отношение сопротивлений вдоль оси с, рс, и параллельно плоскостям ab, раЪ, сразу выше Тс составляет примерно 3.5 и практически не зависит от температуры. Показано, что температурные зависимости раЬ и рс хорошо описываются выражением Блоха-Грюнайзена, что отражает существенный вклад электрон-фононного рассеяния в электрический транспорт в MgB2.

6. Впервые исследован эффект Холла в кристаллах MgB2 в нормальном состоянии. Показано, что знак коэффициента Холла соответствует преобладающему р —типу носителей в том случае, когда магнитное поле Не, в то время как, в измерениях с магнитным полем Hab, доминирует

вклад в проводимость носителей п —типа. Полученный результат отражает многозонную и анизотропную электронную структуру MgB2.

7. Впервые показано, что анизотропия верхнего критического поля у = Hcii//HC2± диборида магния зависит от температуры, монотонно уменьшаясь при приближении к Тс, при этом угловая зависимость верхнего критического поля Hc2(ß) не описывается в рамках модели анизотропных масс.

Практическая значимость работы.

1. Разработан метод синтеза кристаллов YBa2Cu307 S, который в ходе одного процесса обеспечивает возможность роста большого количества (-30-50) высококачественных кристаллов с хорошо выраженной кристаллической огранкой и зеркальными ай-поверхностями. Метод синтеза кристаллов защищен патентом РФ№2434081.

2. В результате исследования магнитной фазовой диаграммы чистых и легированных примесью свинца кристаллов Bi2Sr2Ca2Cu3O10+5 показана важность введения примеси РЬ в это соединение не только для стабилизации фазы Bi2Sr2Ca2Cu3O10+6, но и с точки зрения смещения линии необратимости в сторону более высоких температур.

3. Измеренная методом прямого пропускания транспортного тока величина плотности критического тока jc~ 105 A/cm2 в монокристаллах Bi2Sr2Ca2Cu301CH.5 при Т=77К определяет предел jc данного соединения без ограничения такими внешними факторами, как границы зерен, плотность упаковки материала, разориентация зерен относительно кристаллографических осей и пр. Данная информация, как реперная точка, представляет собой несомненную ценность при создании токонесущих элементов на основе Bi2Sr2Ca2Cu3O10+5, поскольку обозначает нижнюю границу токонесущей способности этого соединения без применения специальных технологий внесения эффективных центров пиннинга.

4. Обнаружено, что легирование соединения YBa2Cu307.6 примесями железа и цинка приводит к сильному снижению Тс и росту анизотропии, что указывает на неблагоприятность использования этих химических элементов при создании токонесущих элементов на базе YBa2Cu307.s.

5. Определена величина удельного сопротивления кристаллов MgB2 в направлениях Hab и Не в нормальном состоянии. Точное знание величины удельного сопротивления данного материала представляет значительную

практическую ценность, поскольку позволяет оценить тепловую стабильность сверхпроводящих токонесущих элементов на основе соединения 1У^В2 при их переходе в нормальное состояние. 6. Определена магнитная фазовая диаграмма монокристаллов М§В2, обозначающая нижнюю границу диапазона магнитных полей, в котором возможно практическое использование сверхпроводящих материалов, изготовленных с использованием

Достоверность полученных результатов обеспечена применением современных методов исследования, использованием оборудования, обеспечивающего необходимую чувствительность и точность эксперимента, а также согласием полученных экспериментальных результатов с выводами теоретических моделей. Воспроизводимость полученных результатов подтверждается проведением измерений на серии образцов с близкими критическими параметрами и сопоставлением полученных результатов там, где это возможно, с результатами других публикаций.

Проведенные исследования особенностей магнитной фазовой диаграммы и анизотропных свойств купратных ВТСП и диборида магния позволяют сформулировать следующие основные положения диссертации, выносимые на защиту:

ПОЛОЖЕНИЕ 1. Транспортные свойства слабо анизотропных кристаллов ¥Ва2Сиз07.5 в смешанном состоянии в магнитном поле В//с описываются в рамках локальной электродинамики, тогда как в сильно анизотропных кристаллах Вь8г2СаСи208,й локальная электродинамика для описания электрического транспорта в смешанном состоянии неприменима.

ПОЛОЖЕНИЕ 2. В магнитном поле В//с свойства вихревой системы в слабо анизотропных кристаллах УВа2Си307.5 и сильно анизотропных кристаллах Вь8г2СаСи208<а в смешанном состоянии различаются принципиальным образом: в УВа2Си307.5 с понижением температуры вначале появляется продольная корреляция двумерных вихрей вдоль оси с, и в точке плавления происходит замерзание в твердое состояние протяженных трехмерных вихрей. В то же время в В128г2СаСи208+8 с понижением температуры ниже Тс в первую очередь начинает расти поперечная корреляция движения двумерных панкэйков в отдельных слоях, и в точке плавления устанавливается их продольная корреляция вдоль оси с.

ПОЛОЖЕНИЕ 3. В кристаллах YBa2Cu-i07 S с различным содержанием кислорода и, соответственно, различной анизотропией в магнитном поле В//с линия плавления вихревого стекла описывается эмпирическим выражением Вд = В0[(1-Т/Тс)/(Т/Тс)]а с а«1, которое также применимо к более анизотропным купратным ВТСП на основе таллия и висмута.

ПОЛОЖЕНИЕ 4. В кристаллах YBa2Cu3075 с большим дефицитом кислорода (ТС~6(Ъ-70К) и, соответственно, большой анизотропией (у~25^30) в конфигурации B//ab и ///с, начиная с магнитных полей -4-6Т, температура плавления вихревой системы в зависимости от приложенного магнитного насыщается и проявляет черты осциллирующего поведения. Данный эффект наблюдается в ограниченном диапазоне угловой ориентации магнитного поля относительно плоскостей ab (0<1°), что указывает на его связь с собственным пиннингом, являющимся следствием слоистой структуры данных соединений.

ПОЛОЖЕНИЕ 5. Легирование кристаллов YBa2Cu307.5 примесями железа и цинка приводит к снижению Тс и росту анизотропии. При этом анализ роста у, как функции —АТс показывает, что влияние примеси Fe на анизотропию сравнимо с ростом у при уменьшении концентрации кислорода и в несколько раз превышает влияние примеси цинка.

ПОЛОЖЕНИЕ 6. Анизотропия сопротивления соединения MgB2 в нормальном состоянии рс/раЬ сразу выше Тс составляет примерно 3.5 и практически не зависит от температуры в исследованном интервале вплоть до 300К. При этом температурные зависимости раЬ и рс описываются выражением Блоха-Грюнайзена, что предполагает основной вклад электрон-фононного рассеяния в электрический транспорт в MgB2.

ПОЛОЖЕНИЕ 7. В кристаллах MgB2 знак коэффициента Холла соответствует преобладающему р —типу носителей в том случае, когда магнитное поле Пс, в то время как в магнитном поле Hab, доминирует вклад в проводимость носителей п —типа, что является следствием многозонной и анизотропной электронной структуры MgB2. Верхний предел концентрации носителей в соединении MgB2 составляет для электронов n ~ 3.4x1022 см"3 и дырок р ~ 2.6x1022 см"3.

ПОЛОЖЕНИЕ 8. Верхнее критическое поле, Нс2 (0), кристаллов MgB2 в перпендикулярном и параллельном магнитном поле составляет ~ 7+7.5Т и ~21-г22Т, соответственно. Эффективная длина когерентности в плоскости ab

составляет ~68А, в направлении вдоль оси с ~23Л. Длина свободного пробега электронов вдоль плоскости ab и в направлении Не достигает ~240А и ~60А, соответственно, в результате чего сверхпроводящее соединение MgB2 в виде монокристаллов близко к чистому пределу (I » Е) сверхпроводников II рода.

ПОЛОЖЕНИЕ 9. Анизотропия верхнего критического поля кристаллов MgB2 зависит от температуры, уменьшаясь при приближении к Тс, при этом угловая зависимость Нс2 не описывается в рамках модели анизотропных масс, что является следствием двухщелевой сверхпроводимости MgB2.

Апробация работы: Результаты, изложенные в диссертации, были представлены на следующих конференциях:

1. The 4th International Conference on Materials and Mechanisms of Superconductivity and High Temperature Superconductors (M2S-HTSC-IV), Grenoble, France (1994).

2. The 21st International Conference on Low Temperature Physics, Prague, Czech Republic (1996).

3. The 5th International Conference on Materials and Mechanisms of Superconductivity and High Temperature Superconductors (M2S-HTSC-V), Beijing, China (1997).

4. International Conference on Physics and Chemistry of Molecular and Oxide Superconductors (MOS1999), Stockholm, Sweden (1999), The 1st International conference "Vortex Matter in Superconductors I", Crete, Greece (1999).

5. The 12th International Symposium on Superconductivity (ISS '99), Morioka, Japan (1999).

6. The Physical Society of Japan 2000 Spring Meeting, Osaka, Japan (2000).

7. The 6th International Conference on Materials and Mechanisms of Superconductivity and High Temperature Superconductors (M2S-HTSC-VI), Houston, USA (2000).

8. The Physical Society of Japan 2001 Spring Meeting, Tokyo, Japan (2001).

9. Gordon Research Conference on Superconductivity, Oxford, United Kingdom (2001).

10.The 14th International Symposium on Superconductivity (ISS '2001), Kobe, Japan (2001).

11.The Multilateral Symposium between the Korean Academy of Science and Technology and the Foreign Academies, Seoul, Korea (2002).

12.The International Workshop on Superconductivity in Magnesium Diboride and Related Materials, Genoa, Italy (2002).

13.International Conference on Physics and Chemistry of Molecular and Oxide

Superconductors (MOS2002), Hsinchu, Taiwan (2002). 14.OXIDE Workshop with focus on "Vortex matter", Goteborg, Sweden (2003).

15.The 7th International Conference on Materials and Mechanisms of Superconductivity and High Temperature Superconductors (M2S-HTSC-VII), Rio de Janeiro, Brazil (2003).

16.Всероссийская научно-техническая конференции «Прикладная сверхпроводимость - 2010», Москва, (2010).

Кроме того, результаты диссертации неоднократно докладывались на семинарах Отделения физики твердого тела ФИАН им. П. Н. Лебедева РАН (Москва, Россия), Кафедры физики твердого тела Королевского технологического института (КТН, Стокгольм, Швеция), Лаборатории сверхпроводимости Международного технологического центра сверхпроводимости (SRL/ISTEC, Токио, Япония) во время работы автора в данных организациях.

Личный вклад автора. Лично автором или при его непосредственном участии было инициировано большинство описанных в диссертации экспериментов, сформулированы цели и задачи исследований, подготовлены экспериментальные образцы, проведены измерения и анализ полученных данных, сделаны заключительные выводы. Также необходимо отдельно отметить, что лично автором осуществлен рост и характеризация монокристаллов соединений YBa2Cu307.5 и Bi2Sr2CaCu208+6, в то время как синтез монокристаллов Bi2Sr2Ca2Cu30i(H8 и MgB2 проводился С. Ли (SRL/ISTEC) при непосредственном участии автора.

Публикации. Представленные в диссертации результаты опубликованы в 37 работах, в том числе 31 статья в реферируемых журналах, рекомендуемых ВАК для публикации основных результатов диссертационных работ, 5 публикаций в трудах конференций и сборниках и один патент РФ. Список публикаций автора приведен в конце автореферата.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Структура и объем работы. Диссертация включает введение, шесть глав, заключение, списки авторской и цитированной литературы. Диссертация состоит из 209 страниц, содержит 7 таблиц и 87 рисунков. Библиография цитированной литературы включает 153 наименования.

Во введении обоснована актуальность темы исследования, сформулирована цель работы, ее научная новизна и практическая значимость, а также положения, выносимые на защиту.

В главе 1 представлены применявшиеся в данной работе методы синтеза кристаллов YBa2Cu307_5, Bi2Sr2CaCu208+5, Bi2Sr2Ca2Cu301(H5, MgB2 и процедура приготовления на основе этих кристаллов образцов для исследований [А1-А6]. Кроме того, описана использовавшаяся в работе методика низкотемпературных измерений магнетотранспортных свойств.

В первом разделе главы 1 изложен метод роста чистых и легированных примесями Fe и Zn кристаллов УВа2Сиз07 5в присутствии температурного градиента. В эвтектическую смесь ВаО и СиО добавлялось 5-^-15 весовых процентов предварительно синтезированного порошка YBa2Cu307.6. Тигель с шихтой помещался на подставку, расположенную в центре горизонтальной цилиндрической печи. По обе стороны подставки размещены термопары, одна из которых (Т{) была подсоединена к регулятору температуры, а другая (Т2) использовалась для регистрации температуры. Сразу же после выдержки тигля в течение 2(Ь-30 часов при температуре 7'1=г2=1000ос для гомогенизации расплава, тигель в течение 10^15 минут, перемещался в область печи с ТГ>Т2 и разницей температур Т1 и Т2, соответствующей горизонтальному температурному градиенту на тигле величиной 9-Ч1°С/см. При этом температура на более горячей стенке тигля Т1=1000°С поддерживалась неизменной. Охлаждение тигля в температурном градиенте осуществлялось со скоростью 1-К2°С/час. Извлеченные из тигля кристаллы отжигались в протоке кислорода при Т=40(Н460°С в течение нескольких суток. В результате Тс, измеренная резистивным способом, составляла 92-НЭЗК при щирине перехода (10%^90%) менее 0.2К. Перед нанесением контактов кристаллы монтировались на сапфировую подложку для обеспечения механической стабильности и надежного теплового контакта с измерительным термометром. Электрические контакты к образцам были приготовлены с использованием серебряной пасты Du Pont

5504 и золотых проволочек, как показано на рнс.1. Контактное сопротивление составляло менее 0.1 О, что обеспечивало возможность пропускания через образцы тока до 100-И 50 мА без перегрева. На рис.1 приведена фотография кристалла с 8 контактами для измерений в контактной конфигурации псевдо-трансформатора Живера.

Рис.1. Кристалл УВа2Си307_5 с четырьмя контактами на каждой из аЬ плоскостей. К контактным площадкам, нанесенным серебряной пастой подведены золотые проволочки диаметром 10 цм. Размеры кристалла составляют 0.63 х 0.11 X 0.03 мм3. Образец зафиксирован на сапфировой подложке застывшей каплей расплавленного парафина.

Во втором разделе главы 1 описан метод роста кристаллов В128г2СаСи208+а. В отличие от соединения УВа2Си307.5 кристаллы В128г2СаСи208+8 могут быть выращены из стехиометрической смеси порошков оксидов висмута, кальция, стронция и меди. Тщательно перемешанная смесь порошков В12Оэ, СаС03, БгСОз и СиО чистотой 99.999%, соответствующая соотношению ВйСагБпСи 2:2:1:2, засыпалась в тигель, который выдерживался в течение 24 часов при температуре 850°С для разложения карбонатов кальция и стронция на соответствующий оксид и углекислый газ. Затем тигель нагревался до температуры 900°С и выдерживался при этой температуре в течение 24 часов. Во время последующего медленного охлаждения со скоростью 2-5°С/час проходил процесс кристаллизации. На завершающей стадии для оптимизации содержания кислорода выращенные кристаллы отжигались в атмосфере воздуха при температуре 500°С в течение 20 -: 30 часов. Контакты к кристаллам приготавливались с помощью серебряной пасты и тонких золотых проволочек подобно тому, как это делалось в случае образцов УВа2Си3(37,й. Величина Тс, определенная по середине сверхпроводящего перехода, составляла ~87К при ширине перехода (10% -:-90%) ~2К.

Третий раздел главы 1 посвящен описанию способа роста чистых и легированных свинцом кристаллов В128г2Са2С1ь,О,0г5. Известно, что В12 5г2С а2С О, ()6 (В 1 -2223) является соединением, которое чрезвычайно сложно синтезировать в однофазном виде из-за возможности одновременного роста нескольких фаз (Вь2201, Вь2212, Вь2223). Для роста кристаллов, исследовавшихся в данной работе, был применен метод с использованием КС1 в качестве флюса. Рост чистых кристаллов В^вггСагСизОю+б проводился из номинального состава В1258г2Са2Си30,о+5, в случае легирования свинцом - из номинального состава В1) уРЬо.зЗггСагСизОю+б при температуре около 870°С. По окончании процесса роста флюс удалялся путем растворения в дистиллированной воде. Кристаллы с размером -250 х 50 х 1 цш3, выращенные в различных процессах использовались для резистивных измерений. Контакты к кристаллам были приготовлены с помощью серебряной пасты. На левой панели рис.2 представлены сверхпроводящие переходы нескольких чистых образцов В^гБггСагСизОю+а, измеренные в нулевом магнитном поле.

Т(К) т,к

Рис.2, (левая панель): температурная зависимость нормированного сопротивления нескольких кристаллов Ві28г2Са2СизО]0+бС различным уровнем присутствия фазы Ві-2212; (правая панель): температурная зависимость электросопротивления , R(T), кристалла (Ві,РЬ)28г2Са2Си3Ош+5.

Для образцов #1 - #3 хорошо видны четко сформированные двухступенчатые переходы с резкими скачками при температурах 110К и 80К, что однозначно свидетельствует о присутствии фаз Ві-2223и Ві-2212 в этих образцах. Образец #4 показал одноступенчатый переход с Тс-106К. Для дальнейших измерений использовались подобные кристаллы с одноступенчатым переходом. На правой панели рис.2 показан типичный

сверхпроводящий переход кристалла (Bi,Pb)2Sr2Ca2Cu3O10+5, где вторая ступенька при температуре ~80К не наблюдалась.

Четвертый раздел главы 1 посвящен описанию методики роста кристаллов MgB2. Для синтеза кристаллов, исследовавшихся в данной работе, был применен метод роста из квази-тройной системы Mg-MgB2-BN при давлениях 4^6 ГПа и температурах 1400^1700°С в течение 5^60 мин. Среднее весовое соотношение исходных компонентов составляло Mg:MgB2:BN 1:3:15. Рост кристаллов осуществлялся в тиглях из нитрида бора с использованием аппаратуры высокого давления TRY Engineering. На левой панели рис.3 показана фотография нескольких кристаллов MgB2, выращенных в различных процессах. Типичный размер кристаллов не превышает 0.5мм. Стабильные низкоомные (~Н2 Q) контакты были приготовлены с использованием низкотемпературной золотой пасты. На правой панели рис.3 приведена зависимость R(T) типичного кристалла MgB2. Тс, определенная по началу перехода, составляет -38.5К, а ширина сверхпроводящего перехода (10%^90%) не превышает О.ЗК.

' Л-" 1 41 - О 50 «О 1SO 200 250 300

т.к.

Рис.3, (левая панель): микрофотография кристаллов MgB2; (правая панель): зависимость R(T) типичного кристалла MgB2.

В пятом разделе главы 1 описана использовавшаяся в работе методика низкотемпературных измерений магнетотранспортных свойств. Измерения проводились на установке, созданной на базе магнитной системы фирмы «Oxford Instruments Inc.» со сверхпроводящим соленоидом с максимальным

полем 12Т. В канале магнита расположена вставка, позволяющая за счет протока газообразного гелия при 7>4.2К и откачки жидкого гелия при Т<4.2К плавно регулировать температуру в диапазоне 1.4К300К. В эту вставку помещался держатель образца, обеспечивающий возможность вращения образца с минимальным шагом 0.005° вокруг оси, перпендикулярной направлению магнитного поля. Точность поддержания температуры образца в эксперименте составляла -10 тК. Измерения магнетотранспортных свойств образцов диборида магния были выполнены на стандартной установке PPMS с использованием всех заложенных в ней возможностей: максимальное магнитное поле 9Т, чувствительность по напряжению ~1 nV, контроль температуры с точностью 10 шК, угловое разрешение при вращении образца 0.05°.

Глава 2 посвящена описанию наших результатов по исследованию корреляции движения вихрей в смешанном состоянии купратных ВТСП в магнитном поле Не [А7-А17]. В первом разделе главы 2 представлены вводные замечания, касающиеся описания слоистой кристаллической структуры купратных ВТСП и особенностей вихревой системы в этих соединениях. Отмечается, что наличие в кристаллической решетке купратов проводящих плоскостей Си02, разделенных буферными плохо проводящими (изолирующими) слоями, обуславливает высокую степень анизотропии, у, этих соединений в нормальном и сверхпроводящем состоянии. В результате параметр сверхпроводящего порядка модулирован в направлении вдоль оси с, достигая максимум в проводящих слоях ОЮ2. Ещё одной особенностью купратных ВТСП является высокий уровень термических флуктуаций, которые играют гораздо более существенную роль по сравнению с низкотемпературными сверхпроводниками. Данное обстоятельство в сочетании со слоистой кристаллической структурой и высокой анизотропией купратных ВТСП приводит к тому, что конфигурация вихревой системы в этих соединениях, значительно отличается от картины, наблюдавшейся ранее в низкотемпературных сверхпроводниках И-рода. В традиционных сверхпроводниках абрикосовский вихрь непрерывен вдоль направления магнитного поля. В купратах вихрь представляет собой стопку плоских двумерных вихрей-панкэйков (pancakes), которые локализованы в сверхпроводящих слоях Си02 и связаны между собой либо слабым магнитным взаимодействием [2,3], либо джозефсоновскими вихрями,

расположенными между слоями [4]. Существенным отличием диаграммы В(Т) купратных ВТСП от традиционных сверхпроводников II рода является расположение линии необратимости В;ГГ(Г) значительно ниже линии второго критического поля, Вс2(Т). Линия В1тг(Т) на диаграмме В(Т) соответствует фазовому переходу — плавлению вихревой системы (либо когерентной вихревой решетки при температуре Тт, либо неупорядоченного вихревого стекла при температуре Тд, в зависимости от плотности центров пиннинга в образце). Вихревая система в твердом состоянии ниже линии необратимости закреплена на центрах пиннинга, в жидком состоянии в магнитном поле В движение вихрей под действием силы Лоренца, = ) X В, со стороны приложенного транспортного тока, /, приводит к диссипации.

Во втором разделе главы 2 представлены результаты наших исследований продольной корреляции вихрей в жидком вихревом состоянии кристаллов УВа2Сиз07 5 с использованием показанной на вставке на рис.4 геометрии псевдо-трансформатора магнитного потока.

^ -2 I '3

-5

-2

f -4 -5 10 0.8 о.б

0.4 0.2 0.0

-1—

/

*• Vu _1—

>

уя"и

±-і-1-н

1.00 1.05 ЇЛО 1.15 130

Рис.4. Верхняя панель: нумерация контактов и температурная зависимость падения напряжения на контактах 2-6 с током через контакты 1-5. Средняя панель: Температурная зависимость падения напряжения на контактах 2-3 и 6-7 с током между контактами 1-4. Нижняя панель: температурная зависимость отношения напряжений У67/У2Э с током между контактами 1-4. Магнитное поле В=4Т //с кристалла УВа2Сиз07.8с Г0(4Т)=83.8К.

Ключевым моментом для понимания динамики жидкого вихревого состояния является сопоставление измеренных в одном эксперименте

16

напряжений У23 (Т) и К67(Т) на верхней и нижней плоскостях кристалла с током между контактами 1-4 и поведения сопротивления образца вдоль оси с в зависимости от температуры. Результаты такого эксперимента показаны на рис.4. На верхней панели приведены данные измерения напряжения У26 с током /15. Несмотря на неоднородное распределение тока по сечению образца, зависимость сигнала К26//15 от температуры близка к зависимости ЯС(Т), полученной с однородным распределением тока, что подтверждается дополнительными измерениями. На средней и нижней панели рис.4 показаны напряжения У26(Т) и У23(Т) с током /14, и их отношение К67/К23. Из рисунка видно, что измеримое сопротивление вдоль оси с, возникает при температуре Тв. Одновременно при этой температуре У2Э и К67 становятся равны по величине: У67/У2-з~\- Таким образом, в некотором температурном диапазоне выше точки плавления и ниже Тв вихри сохраняют корреляцию скоростей вдоль всей толщины образца. При этом их движение сопровождается диссипацией в направлении, параллельном плоскостям аЬ, тогда как сопротивление вдоль оси с в пределах точности нашей измерительной аппаратуры остается равным нулю. С повышением температуры выше Т0 коррелированные вдоль направления поля стопки вихрей распадаются на все более короткие сегменты, что приводит к появлению параллельной плоскостям аЪ компоненты магнитного поля. При этом компонента неоднородного тока, параллельная оси с, создаёт силу Лоренца на параллельные плоскостям аЬ компоненты вихрей (Ух в). В результате, движущиеся со скоростью V вдоль плоскостей аЬ сегменты вихрей генерируют электрическое поле Е = —V х В, направленное Не.

В третьем разделе главы 2 рассмотрена проблема применимости локальной электродинамики к описанию транспортных свойств кристаллов УВа2Си307.8 и В128г2СаСи208+5 в жидком вихревом состоянии. В локальной модели электрическое поле в какой-либо точке проводника, несущего транспортный ток, определяется локальной величиной тока, тогда как нелокальная электродинамика предполагает, что электрическое поле ток в точке г связано с током и в других точках г>г. Вопрос о применимости локальной электродинамики для описания транспортных свойств купратных сверхпроводников в смешанном состоянии стал предметом широкого обсуждения сразу же после опубликования результатов первого эксперимента с использованием контактной конфигурации псевдо-

трансформатора Живера на кристаллах УВа2Си307_5 [5], где утверждалось, что локальная электродинамика неприменима для описания транспортных свойств кристаллов УВа2Си307.5 в смешанном состоянии. Результаты наших экспериментов свидетельствуют об обратном. В частности, из верхней панели на рис.5 видно, что для каждого из двух исследованных образцов отношение напряжений У67(І14~)/У2з(Іі4') демонстрирует качественно точно такое же поведение, как и в эксперименте Сафара и др. [5].

§ ч а -3 з-* -5 У" " ^ - / 1м-1тА

_ -2 л?-* -5 --- // »18-1лЛ » _ £ V« 1,в-0.1тА • * ф

1.0 ^У» ДО» |1ГВ • •

• 0.8 6вЬгв»»1 ----- -

> 0.6

0 4 > 0.2 0.0 ¡Деэ--

1.00 1.05 1.10 1.15 1.20

т/т

ы

Рис.5. На верхней и средней панели показаны сопротивления между контактами 6-7 и 2-3 для тока /14 и между контактами 3-7 и 2-6 для тока 115 в интервале 0.1+10 мА, покрывающем два порядка величины. На нижней панели кружками показано отношение напряжений V 67(114)/У23(11Л), квадратами - У37(715)/К26(/15). Результаты Сафара и др. [5] при В=5Т для образца толщиной 35цш и ТЪт = Т0 около 84К примерно равной ТЬг = Т0 для наших образцов в поле 4Т: прерывистой линией показаны результаты для 1^67(^14)/^23САа)5 СПЛОШНОЙ линией ДЛЯ У37^115)/У26{115). Треугольниками показаны наши результаты для смещенного расположения контактов

При приближении температуры к ТЬг = Т0 сопротивление рс стремится к нулю. При этом распределение тока по толщине образца становится все более однородным, и ^67(/14)/К2з(44) ~>1- В то же время, наши результаты для отношения напряжений V37(115)кардинально отличаются от результатов работы [5]. В нашей работе показано, что в случае, когда Т-+ТЪт,

сопротивление рс стремится к нулю, ток /15 течет все ближе к контактам 1-5 и напряжение ^37(715) убывает быстрее, чем К26(/х5), а их отношение ^37 (^15)/^26(^15)—тогда как в работе [5] при Т—>ТЬг отношение 1/37(/15)/ Одной из возможных причин разницы между нашими данными и результатами работы [5] может быть планарная компонента тока и, соответственно, напряжения в эксперименте с током /15. Такая ситуация вероятна при напылении контактных площадок через маску, когда все четыре контакта на одной поверхности аЬ оказываются смещенными относительно контактов на другой плоскости кристалла. Отмечено, что сделанный нами вывод о возможности качественного описания жидкого вихревого состояния в кристаллах УВа2Си307_5 в рамках локальной электродинамики получил поддержку в ряде экспериментальных и теоретических работ (см., в частности, обзоры [6,7]).

Далее, в разделе 3 главы 2 представлены результаты исследования применимости локальной модели Монтгомери к анализу анизотропии сопротивления кристаллов В128г2СаСи205+5. В этом эксперименте в мультиконтактной конфигурации измерялся отклик с различных пар потенциальных контактов с транспортным током, как показано на рис.6.

Рис.6. Конфигурация контактов для измерения восьми сигналов напряжения.

В таком эксперименте распределение тока в плоскости х-г зависит только от анизотропии сопротивления кристалла. По этой причине для определения величины у = у/рс/раъ, как функции магнитного поля и температуры, достаточны два любых набора экспериментальных данных

Я*(В, Т) и Я ¡{В, Г). В случае, если локальная модель Монтгомери применима, величины у, полученные из измерений различных наборов и Ду должны совпадать, в то время как их различие будет свидетельствовать о неприменимости данной модели. Для вычисления у был использован метод, предложенный Левиным [8]. На левой верхней панели рис.7 мы приводим температурную зависимость резистивного отклика, полученную в нулевом магнитном поле для различных контактных конфигураций, показанных на рис.6. На нижней левой нижней панели рис.7 показана температурная зависимость анизотропии сопротивления, вычисленная из данных, представленных на левой верхней панели. Как видно из рисунка, имеет место достаточно хорошее совпадение результатов вычисления у из различных комбинаций ЯД что показывает применимость локальной модели Монтгомери в кристаллах В128г2СаСи208+8 в нормальном состоянии.

1стрегаШге(К) 1етрйгашге(К)

Рис.7. Температурная зависимость восьми резистивных откликов для кристалла В!28г2СаСи208+5 в нулевом магнитном поле и поле 0.02Т (левая и правая верхняя панель, соответственно) и анизотропия сопротивления, в нулевом магнитном поле и поле 0.02Т (левая и правая нижняя панель, соответственно), вычисленная в рамках локальной модели Монтгомери.

Ситуация кардинальным образом меняется при приложении магнитного поля. Из нижней правой панели на рис.7, видно, при достижении максимума величины анизотропии сопротивления, вычисленные из различных комбинаций Яу) различаются более, чем в 4 раза, что уже не может найти объяснение возможными ошибками в определении размеров

кристаллов и контактных площадок. Подобное поведение наблюдалось и в более сильных полях. Таким образом, полученные результаты свидетельствует в пользу того, что сопротивление //с и //аЬ слабо анизотропного соединения УВа2Си307_5 удовлетворительно описывается в рамках локальной электродинамики, тогда как в смешанном состоянии сильно анизотропных кристаллов В125г2СаСи208+3 локальный подход к описанию анизотропного сопротивления неприменим. Возможной причиной является следующее обстоятельство. В магнитном поле В//с свойства вихревой системы в слабо анизотропных кристаллах УВа2Сиз07-а и сильно анизотропных кристаллах В128г2СаСи208+6 в смешанном состоянии различаются принципиальным образом: в УВа2Си307.8 с понижением температуры вначале появляется продольная корреляция двумерных вихрей вдоль оси с, и в точке плавления происходит замерзание в твердое состояние протяженных трехмерных вихрей. В то же время в В128г2СаСи208+6 с понижением температуры ниже Тс в первую очередь начинает расти поперечная корреляция движения двумерных панкэйков в отдельных слоях, и в точке плавления устанавливается их продольная корреляция вдоль оси с.

В четвертом разделе главы 2 представлены результаты исследования поперечной корреляции вихрей в кристаллах В128г2СаСи208+5 в геометрии диска Корбино. Контактная конфигурация диска Корбино, показанная на рис.8, впервые была предложена для исследования свойств вихревой системы купратных ВТСП на примере кристаллов УВа2Си307.8 Лопесом и др. [9]. Измерения в данной мультиконтактной конфигурации дают возможность определить поперечную корреляцию вихрей в присутствии контролируемого градиента силы Лоренца, действующей на вихри.

Рис.8. Контактная конфигурация диска Корбино. Транспортный ток протекает между центром кристалла и его периметром. Потенциальные контакты расположены либо вдоль одного радиуса (левая панель), либо вдоль противоположных радиусов (правая панель).

Поскольку транспортный ток прикладывается между центром и периметром кристалла в форме диска, его радиальная плотность, у, уменьшается по мере удаления от центра, как 1 /г, где г - расстояние от центра диска. В магнитном поле Не, на вихри действует индуцированная транспортным током сила Лоренца. ^ направлена перпендикулярно радиусу диска, заставляя вихри двигаться по не пересекающим край образца замкнутым круговым орбитам, не испытывая, таким образом, влияния со стороны поверхностного барьера. При этом скорость вихрей V ~) ~ 1/г. Выше Тс, а также и в смешанном состоянии в случае, если взаимодействие между вихрями отсутствует и они движутся независимо друг от друга, отклик напряжения с пар потенциальных контактов, расположенных вдоль радиуса диска описывается следующим выражением [9]:

где Е- электрическое поле, р - удельное сопротивление, / - приложенный ток, с1 - толщина образца и гп - радиальная позиция контакта п. Из этого выражения, в частности, следует, что напряжения с пар потенциальных контактов, в нашем случае У12 и 734, должны уменьшаться с удалением от центра кристалла, а их отношение У34/1/12 не должно зависеть от температуры. В другом предельном случае, когда ниже температуры плавления вихревой решетки Тт, вихри движутся коррелированно и как единое твердое тело вращаются вокруг центра диска Корбино под действием приложенного транспортного тока, напряжения с потенциальных контактов подчиняются соотношению [9]:

где ш(Т,1) - зависящая от температуры и приложенного транспортного тока угловая скорость вращения вихревой решетки. В этом случае скорость вихрей V ~ шг, вихри с увеличением радиуса движутся быстрее, и величина напряжения на более удаленных от центра контактах (К34) должна превышать напряжение, измеренное ближе к центру кристалла (У12). Таким образом, переход от независимого (некоррелированного) движения вихрей к коррелированному движению с ненулевым поперечным взаимодействием должен характеризоваться ростом отношения напряжений У34/712. На рис.9

(1).

показаны температурные зависимости нормированных напряжений V12 и V34, измеренные в магнитных полях до 1Т на образце Bi2Sr2CaCu2Og+6. Из рис.9 видно, что подобно предыдущим экспериментам в линейной геометрии контактов в магнитных полях до 0.05Т, оба напряжения скачком падают к нулю при замерзании вихревой системы в когерентную решетку, а в более высоких магнитных полях с понижением температуры сопротивление плавно падает до нуля при замерзании вихревой системы в неупорядоченное вихревое стекло. Как видно из рисунка, в нулевом магнитном поле и в максимальном в этом эксперименте поле 1Т отношение напряжений V34(T)/ ^12СП не зависит от температуры. Это наблюдение позволяет сделать вывод о независимом движении отдельных вихрей вследствие отсутствия поперечного взаимодействия между ними. Картина меняется в промежуточных магнитных полях менее 1Т. В этом случае при охлаждении образца, начиная с некоторой температуры, зависящей от величины приложенного магнитного поля, отношение напряжений V34 (7) ¡Ví2 (Г) начинает расти, что свидетельствует о появлении ненулевого поперечного взаимодействия между двумерными вихрями.

.0°

Я

I Ю-'

i .«-г

>

I .о-3

I'0"

.о-5

30 40 50 60 70 80 90 100 Т(К)

Рис.9. Температурные зависимости напряжений V12 и V?¡4, нормированных на соответствующие величины напряжения при Т=100К на образце Bi2Sr2CaCu2Og+6 в геометрии диска Корбино в магнитных полях 0, 0.01Т, 0.02Т, 0.035Т, 0.05Т, 0.1Т, 0.2Т, 0.5Т, 1Т. Увеличение магнитного поля соответствует кривым на рисунке справа налево.

Далее отмечено, что представленное на рис.9 наблюдение находит дополнительное подтверждение в результатах наших экспериментов по исследованию влияния поверхностного барьера на динамику вихрей и нелинейности резистивного отклика. На основе этих результатов сделан вывод о «включении» при понижении температуры поперечного

взаимодействия между панкэйками в отдельных слоях и, таким образом, наличии в жидком вихревом состоянии соединения В128г2СаСи208+5 при температурах выше Тт промежуточной фазы с частичной корреляцией двумерных вихрей в отдельных слоях Си02.

Глава 3 посвящена описанию результатов исследования плавления вихревой системы в купратных ВТСП с различной степенью анизотропии в магнитных полях Не [А18-А21]. Во вводных замечаниях в первом разделе главы 3 отмечено, что в купратных ВТСП с большой плотностью дефектов в соответствии с моделью вихревого стекла, предложенной Фишером, Фишером и Хьюзом [10], плавление вихревой системы представляет собой переход второго рода, при котором зависимость /?(Г) вблизи перехода описывается выражением:

(3),

где сиг- статическая и динамическая критическая экспоненты.

Во втором разделе главы 3 представлены результаты исследования влияния анизотропии на поведение линии плавления вихревого стекла на примере кристаллов УВа2Си307 5 с различным содержанием кислорода и, соответственно, с различной степенью анизотропии. Основные свойства исследовавшихся кристаллов представлены в таблице 1.

Таблица 1. Свойства исследовавшихся кристаллов УВа2СизР7-8._

образец ТИК) Т отжига (°С) среда отжига У

#1 91.3 450°С о2 8.7

#2 86.2 500°С Воздух 13

#3 73.2 525°С Воздух 19

#4 62.2 600°С Воздух 28

#5 51.8 700°С Воздух 35

В качестве Тс была выбрана температура, при которой сопротивление уменьшалось ниже экспериментального разрешения в нулевом магнитном поле. Величина у оценивалась из выражения В0 = СФ0/(ус1)2 путем сопоставления с образцом #3, степень анизотропии, которого, у, известна из литературы [11]. Показано, что в самом начале резистивного сверхпроводящего перехода (Д < 0.05/?п) вихревая система приближается к

24

твердому состоянию, которое характеризуется расходящейся активационной энергией и и в точности равным нулю сопротивлением ниже зависящей от магнитного поля температуры 7^(Я). Поскольку зависимость й£Г) описывается выражением (3), величина Тд(В) может быть определена с использованием соотношения Фогеля-Фулчера. Далее во втором разделе главы 3 отмечено, что предложенное эмпирическое выражение

Вд = В0[а-Т/Тс)/(Т/Тс)]а (4)

хорошо описывает зависимости Тд(В~) во всем диапазоне магнитных полей до 12Т, использовавшихся в эксперименте. Более того, выражение (4) может быть успешно использовано для описания линии плавления вихревого стекла в тонких пленках УВСО с ТС=5Ж и 48.5К [12], а также более анизотропных сверхпроводников Т1-2212 [13,14] и В¡-2223 [15], что иллюстируется рис.10.

ш1 10»

л ^

ос

ю-' 10-2

10- 10-' 10» 101 Г([-тяс)/(т/тс)]«

Рис.10. Скэйлинг линии замерзания вихревого стекла согласно выражению (4). Показаны полученные в работе данные для кристаллов УВа2Си307.5 с различным содержанием кислорода, а также для тонких пленок УВа2Си307_8 (из работы [12]: + для пленки с ТС=57К, х для пленки с ГС=48.5К), пленок И-2212 (из работ [13,14]), и пленки В¡-2223 (из работы [15]).

В третьем разделе главы 3 представлены результаты исследований магнетотранспортных свойств чистых и легированных свинцом кристаллов В128г2Са2Си3Ою+5 в магнитных полях Не. Обнаружено, что в начальной части резистивного сверхпроводящего перехода зависимости Я(Т) этих кристаллов в различных магнитных полях описываются выражением (3). Данное обстоятельство открывает возможность определения из зависимостей /?(Т) с

использованием выражения (3) линии плавления вихревого стекла, которая показана на левой панели на рис. 11. Видно, что эта линия для кристаллов Bi-2223 лежит ниже аналогичной линии для кристаллов (Bi,Pb)-2223.

Далее отмечено, что результаты измерений вольтамперных характеристик чистых и легированных примесью свинца монокристаллов Bi2Sr2Ca2Cu3Oio+s дают дополнительную поддержку описанию поведения вихревой системы в рамках модели вихревого стекла. Согласно модели вихревого стекла [10] положительная кривизна / — У кривых, построенных на графике в двойной логарифмичекой шкале, свидетельствует о жидком состоянии вихревой системы, тогда как отрицательная кривизна отражает твердое состояние. Прямая линия в шкале log! — logV соответствует фазовому переходу вихревой системы из твердого в жидкое состояние. В качестве примера на правой панели на рис. 11 представлен набор вольтамперных характеристик, полученных при Т=40К в различных магнитных полях. В малых полях вольтамперные характеристики показывают явно выраженную отрицательную кривизну, а при увеличении магнитного поля их кривизна плавно меняется на положительную. Прямая линия при магнитном поле 3.5Т соответствует переходу вихревого стекла из твердого состояния в жидкое.

б -

Н 4 ■

я"

21-

0 :

Fb-free ■ '•> ЕЪ-doped

Vortex liquid

vortex solii

40

80

120

TrK

10" v? 10' 10 s 10 s

t=40k

^іЩЩЩ і ji

jm\\\

0.001 0.01 I, A

0.021

jJ.

0.1

Рис.11. Левая панель: Линия плавления вихревого стекла чистых и легированных свинцом кристаллов Ві-2223. Правая панель: Вольтамперные характеристики монокристаллов Ві-2223 при Т=40К и В=0.02Т, 0.05Т, 0.1Т, 0.2Т, 0.5Т, 0.7Т, 1Т, 1.3Т, 1.5Т, 1.7Т, 2Т, 2.5Т, ЗТ, 3.5Т, 4Т, 4.5Т, 5Т, 5.5Т. Увеличение магнитного поля соответствует кривым справа налево.

В главе 4 описаны результаты исследования динамики вихревой системы и эффекта Холла в кристаллах YBa2Cu307 5 в магнитном поле Hab [А22-А26]. В первом разделе главы 4, где представлены вводные замечания,

отмечается, что в кулратных сверхпроводниках вследствие их слоистой кристаллической структуры параметр порядка модулирован в направлении Не, достигая максимальной величины в сверхпроводящих слоях и убывая при смещении в изолирующие (слабо проводящие) промежутки между ними. В результате в магнитном поле, направленном Hab, свободная энергия образца минимальна, когда вихри локализованы в областях между сверхпроводящими слоями Си02. Следствием такой модуляции параметра порядка является собственный (intrinsic) пиннинг, препятствующий движению вихрей Hab в направлении вдоль оси с. Понятно, что при анализе результатов экспериментов в магнитном поле Hab купратных ВТСП необходимо учитывать возможное влияние собственного пиннинга на динамику вихревой системы.

Во втором разделе главы 4 изложены результаты исследования свойств резистивного сверхпроводящего перехода в магнитном поле B//ab в кристаллах YBa2Cu307 5 с оптимальным содержанием кислорода. Плавление вихревой системы проявляется в электрических транспортных измерениях как скачок сопротивления. Первые эксперименты в магнитном поле В//ab показали, что в присутствии собственного пиннинга наличие или отсутствие скачка сопротивления зависит от направления транспортного тока. Так, в частности, в геометрии B//ab с транспортным током Не Шараламбуа и др. [16,17] наблюдали резкий гистерезисный скачок сопротивления, который был интерпретирован, как следствие плавления вихревой решетки. В то же время, в эксперименте с I//ab, 11 В, скачок сопротивления был подавлен, что объяснялось образованием в полях B//ab смектической вихревой фазы вместо когерентной вихревой решетки [18]. Для прояснения особенностей поведения вихревой системы вблизи точки плавления в параллельном поле в наших экспериментах была применена конфигурация псевдотрансформатора магнитного потока, что открывает новые возможности. В двух геометриях эксперимента, показанных на рис.12, реализуются два различных распределения силы Лоренца, действующей на вихри. В обоих случаях транспортный ток протекает между контактами 1-5. В ориентации 1, показанной на верхней панели рис.12, сила Лоренца одинакова вдоль каждого вихря и убывает по мере удаления от контактов 1-5 в направлении контактов 4-8. В ориентации 2, приведенной на нижней панели рис.12, одинаковая сила Лоренца действует на каждый вихрь, и ее величина убывает

при движении от контактов 1-5 вдоль направления вихря к контактам 4-8. В результате, в ориентации 1, отношение напряжений К48/1/37 отражает корреляцию скорости вихрей в направлении перпендикулярно магнитному полю, тогда как в ориентации 2, то же самое отношение напряжений 148/1/37 отражает корреляцию скоростей вдоль вихря. Измерения проводились при различных величинах приложенного поля в интервале 0.5-12Т. На рис.12, приведены данные для 2Т и 12Т. В нормальном состоянии 1/37(/15) > ^д (/15), отражая неравномерное распределение тока по сечению образца, возникающее вследствие комбинированного эффекта конфигурации контактов, геометрии кристалла и анизотропии сопротивления. При этом выше Тс отношение напряжений 1/4й/К37 одинаково в обеих ориентациях и слабо зависит от температуры. В жидком вихревом состоянии в обеих ориентациях с повышением температуры зависимости У37(Т) и У48 (У) сразу после появления измеримого напряжения показывают скачок напряжения подобно предыдущим наблюдениям [16,17]. Более того, в поле В <2Т в ориентации 1 и в поле В <12Т в ориентации 2 с понижением температуры напряжение У4д (Т) приближается к У37(Т) и, начиная с температуры Тт, оба напряжения в точности совпадают, что свидетельствует о движении когерентной вихревой решетки, как единого целого.

8« № 92 94 Ті«.)

Рис.12. Верхняя и нижняя панель: У37(Т) и К48(Т)с током /15 в ориентации 1 и 2 соответственно в магнитном поле 2 и \TXHab. На верхних вставках на обеих панелях показана геометрия эксперимента. На нижних вставках приведено отношение напряжений в соответствующих ориентациях.

На основании полученных результатов сделан вывод, что в магнитном поле В II ab, так же, как и в конфигурации В//с, в чистых образцах YBa2Cu307_s вихревая система при температурах ниже Тт замерзает в когерентную решетку. Этот результат согласуется с экспериментом Шиллинга и др. по измерению теплоемкости кристаллов YBa2Cu307_6 при двух ориентациях магнитного поля В//с и B//ab, который однозначно показал, что в обеих ориентациях переход плавления вихревой решетки является переходом I рода, сопровождающимся скрытой теплотой плавления [19].

В разделе 3 главы 4 рассмотрено плавление вихревой системы в кристаллах YBa2Cu307.5 с различным содержанием кислорода. В поле Hab с током Hab, Лундквист и др. [20] наблюдали не зависящий от величины приложенного поля переход из твердого в жидкое вихревое состояние в случае, когда магнитное поле было точно ориентировано Hab. Позднее, Гордеев и др. [21] на фоне не зависящей от поля температуры плавления вихревой системы обнаружили ее осциллирующее поведение. С целью дальнейшего прояснения ситуации мы провели подобные эксперименты, изменив направление транспортного тока с параллельного плоскостям (l//ab) на перпендикулярное (///с). Полученная нами зависимость Тт от магнитного поля в геометрии В//ab 1//с показана на рис.13. Для всех исследовавшихся образцов переход практически не зависит от поля выше некоторого поля В*~4-6Т.

14

12 10

С 8 £ 6 4 2 О

50 55 60 65 70 Teniperalure (К)

Рис.13. Линия перехода вихревой системы из твердого в жидкое состояние в образцах YBa2Cu307.5 с различным содержанием кислорода. Контурные символы представляют наши данные с током ///с, сплошными символами показаны данные с током ///ab из работы [20].

Из анизотропной модели Гинзбурга-Ландау можно оценить расстояние между вихрями вдоль оси с, соответствующее В*. Это расстояние примерно

а

А о v ш С* о Sample 1

о Sample 2

Л а v ■ С* V Sample 3

а ■ О

А □ v ■ О*

а ■ о • Т{ = 70.2 К

А а 7 ■ о ■ ТГ«66.ЭК

а А 'Ic ■ 56.Ü К

А а v ш •О

А ■ •О

А av ■ • о

* ■ • ■

А а v «5

в 1.5 раза превышает параметр кристаллической решетки YBa2Cu307^ в этом направлении. Данное обстоятельство объясняет несоизмеримое (frustrated) вихревое состояние при В*. В более высоких полях, когда расстояние между вихрями уменьшается, периодически вихревое состояние становится соизмеримым, что может привести к осцилляциям линии плавления в зависимости от поля. В интерпретации ранних экспериментов с транспортным током Hab было предположено, что переход к вертикальному росту линии плавления может быть связан либо с 3D-2D переходом вихревой системы [20], либо с образованием смектического вихревого состояния [21]. В последнем случае термические флуктуации в направлении перпендикулярно плоскостям должны отсутствовать, а флуктуации вдоль слоев ab подавлять когерентность вихрей в плоскости. При этом в обеих перечисленных ситуациях сопротивление вдоль оси с должно оставаться конечным, что противоречит нашим наблюдениям. В качестве одного из объяснений в нашей работе высказано предположение, что дефекты, связанные с дефицитом кислорода в кристаллах YBa2Cu307.5 вносят, дополнительные центры пиннинга, подавляющие переход в смектическое вихревое состояние. С другой стороны отмечено, что выяснение природы насыщения линии плавления с увеличением поля, скорее всего, требует других подходов.

В четвертом разделе главы 4 рассмотрены результаты исследования эффекта Холла в монокристаллах YBa2Cu307_s с магнитным полем Hab и током Не. Одной из особенностей эффекта Холла в YBa2Cu307S в нормальном состоянии является отрицательный знак коэффициента Холла, RH в магнитном поле Hab, в противоположность положительному знаку RH в поле //с. При температурах ниже Тс в магнитном поле //с были обнаружены ещё два явления, вызвавших большой интерес: смена знака RH при уменьшении температуры и приближении холловского отклика к нулю [22], а также скэйлинг (scaling) продольного и холловского сопротивления рху = A[pxx(Ty\ß [23]. На левой панели на рис.14 показаны полученные нами зависимости pzz(T) и pzx(T) в магнитных полях до 12Т. Из левой панели на рис.14 видно, что поведение Pzx(T) существенно отличается от температурной зависимости холловского сопротивления в слоях, рху(Т), измеренного на том же самом кристалле и показанного на вставке на нижней левой панели рис.14, поскольку в нашем эксперименте смена знака ргх(Т) не

наблюдается. На правой основной панели на рис.14 приведены данные, которые описываются в рамках модели вихревого стекла с ГД=84.4±0.2К и 1/К2 — 1)=0.15. Степенная зависимость рг2(Т — Тд) наблюдается в узком температурном интервале ниже Т* в пределах области критического скэйлинга Д'Г = Т* — Тд ~ 2.5К. Критическая экспонента \Кт. — 1)=6.5±1.0, найденная в нашем эксперименте, находится в согласии с величиной у(г —1)=6.5, полученной ранее для продольного сопротивления монокристаллов [24] и тонких пленок [25] УВа2Си307_5 в магнитном поле Не. На верхней вставке на правой панели на рис.14 показаны зависимости 1°8юРггСО и ю Ргх(Т) от log10(T/Tg — 1) при В=12Т, с использованием величины Тд =84.4К, определенной из анализа зависимости р22(Т).

Т(К)

Рис.14. Левая панель: р22(Т) и холловское р2Х{1') в магнитных полях до 12Т. На вставке на верхней панели показаны данные для р2г в координатах Аррениуса. На вставке на нижней панели показано холловское сопротивление в плоскости аЬ на том же самом кристалле. Правая панель: Зависимость (й р22 /йТ)'1 от температуры. Сплошной линией показана линейная аппроксимация в рамках модели вихревого стекла с Тд =84.4К и 1/К2 — 1)=0.15. Т* обозначает начало отклонения (й рг2 /гіГ)_1от линейной зависимости с ростом температуры. На верхней вставке сплошными кружками показана зависимость р22 и контурными кружками р2Х от (Т — Тд)/Тд с Тд =84.4К. Сплошными линиями показана линейная аппроксимация в рамках модели вихревого стекла с величинами критических экспонент, указанными на рисунке. Стрелки соответствуют температуре Т* на основной панели. На нижней вставке приведены величины критических экспонент у и у(г — 1) для различных магнитных полей.

Подобно продольному сопротивлению Не холловское сопротивление в направлении перпендикулярно слоям СиО следует степенной зависимости в некотором температурном интервале выше Тд: \р2Х(Т)\~(Т — Тд)у. В пределах ошибки эксперимента величина у составляет 9.9+1.0, что практически совпадает с величиной у=10.4±1.5, полученной в геометрии В//с [23]. В заключение раздела отмечено качественное согласие полученных экспериментальных результатов с теоретическими моделями, рассматривающими эффект Холла в жидком вихревом состоянии в геометрии В//с и 1//аЬ [26-28].

В главе 5 описаны результаты исследования анизотропии кристаллов УВа2Си307.5 с примесями Бе и Тп [А9,А10,А27-А31]. В первом разделе главы 5 отмечено, что анизотропия является одним из ключевых параметров для понимания физики купратных ВТСП. Помимо того, что анизотропия количественно определяет свойства этих соединений в различных кристаллографических направлениях, она наряду с высоким уровнем термических флуктуаций вносит существенный вклад в многообразие свойств вихревой системы, наблюдаемых в купратах в смешанном состоянии. Второй раздел главы 5 посвящен оценке анизотропии кристаллов УВа2(Си1_хМх)з 07_5 (М=Ре, Ъп) из измерений магнетотранспортных свойств в жидком вихревом состоянии в геометрии Н//1//С. Зависимость критического тока от магнитного поля в системе джозефсоновски связанных слоев в указанной геометрии была рассмотрена в модели Дэмена и др. [29]. В частности, было показано, что ]с обращается в нуль в поле:

В = Ф° Г5)

° 4тг^еТЛ*ь(Т)г2 ' 1 )

где у - анизотропия, в - расстояние между слоями, е=2.718... . и ЯаЬ(Т) = -¿оЛД ~ (Т/Тс)2 - глубина проникновения при нулевой температуре. В выражении (5) анизотропия у является единственным подгоночным параметром. Таким образом, зная положение линии Вв(Т) на магнитной фазовой диаграмме, можно определить анизотропию исследуемого образца. Из измерений температурной зависимости сопротивления Не образцов УВа2(Си1.хМх)з07.5 (М=Ре, Тп) в магнитном поле Не построена магнитная фазовая диаграмма, представленная на левой панели на рис.15, где также указаны величины анизотропии исследовавшихся образцов, полученные с использованием выражения (5).

В третьем разделе главы 5 представлены результаты оценки анизотропии кристаллов YBa2(Cui_xMx)307.6 (M=Fe, Zn) из измерений флуктуаций проводимости в геометрии Н//1//с. Отмечено, что сверхпроводящие флуктуации, т.е. появление при температурах выше Тс сверхпроводящих пар с коротким временем жизни, оказывает существенное влияние на свойства сверхпроводников в этом температурном интервале, в частности, на электропроводность. Анализ флуктуационного вклада в электропроводность позволяет определить длины когерентности исследуемого ВТСП материала Hab и в перпендикулярном направлении.

ю

£

о ш

VBCO 1 i t 1

ВД1.0*) Zn(3.5%) T-12.6V r-s.el » ГЛ М .

Fe{S.5%J \ \ \

4 \ \ \

Y^S • \

20 40 60 80 100 Т(К)

50 г 40 Ь 30 j-20 h ю|

Chain doping

с: TvfC[-X< m>J.4v<iftfr.ft.1?i lly Cr;;«

Plain doping

0 10 20 30 40

-ЛТ„ К

Рнс.15. Левая панель: Магнитная фазовая диаграмма УВа2(Си1_хМх)307.5 (М=Ре, Тп) с х=0, х=0.01 и х=0.035 для цинка; х=0.035 и х=0.065 для железа. Пунктирными линиями показана аппроксимация экспериментальных данных выражением (5) с величиной подгоночного параметра у, показанной на рисунке для каждого из исследованных образцов. Правая панель: Анизотропия образцов УВа2(Си1.хМх)307_5 (М=Ре, '¿п) и образцов УВа2Си307_ в с различным содержанием кислорода.

Мы провели измерения магнетопроводимости Др(В) = р(В) — р(0) кристаллов УВа2Си307.5 с примесями железа и цинка. Магнетопроводимость является суммой нескольких вкладов:

Д о(В, Т) = Д аАЬ + амт+^а005=^а{В, Т, Тс£аЬ( 0), ^(0)) (6),

которые описываются, выражениями, приведенными, например, в [30]. Соответствующий анализ дает результаты для образцов УВа2(Си|.х2пх)307.5 и УВа2(Си1_хРех)307.51 которые приведены в таблице 2. На правой панели на рис.15 приведены суммарные данные наших исследований анизотропии образцов УВа2(Си1.хМх)307.5 (М=Ре, 7п), в сопоставлении с величинами у для

образцов YBa2Cu3O7.se различным содержанием кислорода, которые были представлены в главе 3. Кроме того, на рис.15 представлены данные из работы Чена [11] по влиянию дефицита кислорода на анизотропию кристаллов УВа2Сиз07^. Из правой панели на рис.15 видно, что у растет быстрее при добавлении в УВа2Си307_5 примеси железа по сравнению с примесью цинка. Качественно этот результат понятен, поскольку из структурных исследований известно, что Бе замещает медь в цепочках СиО, тогда как введение примеси Тп сопровождается замещением Си в плоскостях Си02. Из кристаллографических соображений можно предположить, что легирование железом приводит к связыванию электронов атомов кислорода в цепочках и, тем самым, понижению проводимости вдоль оси Не с соответствующим ростом у. Также отмечено, что приведенные в этой главе результаты согласуются с данными по исследованию анизотропии в кристаллах УВа2Си307.5 с различным содержанием кислорода.

Таблица 2. Длина когерентности для образцов УВа2(Си!.х7пх)307.

Состав тс, К А ¿с. А

УВа2Си307-8 92.0±0.2 15+0.5 2.5+0.3

УВа2(Си,.х2пх)3 07_5 х=0.01 85.6±0.2 14+1.0 2.0+0.5

УВа2(Си,.хгпх)307.5 х=0.035 70.0±1.5 15+1.0 1.5+0.5

УВа2(Си,.хРех)307_5 х=0.035 81.8+1.5 12.7±0.5 0.5-1.2

В главе 6 представлены результаты исследований магнитной фазовой диаграммы и эффекта Холла в кристаллах М§В2 [А4,А32-А37]. В первом разделе главы 6, во вводных замечаниях, отмечается, что кристаллическая структура М§В2 образована чередующимися слоями бора и магния. Расположение атомов бора подобно позициям атомов углерода в графите. Согласно модельным расчетам [31] электронная структура М§В2 аналогична зонной структуре графита. Две трехмерных металлических п -зоны образованы рг орбиталями бора. Одна из них дырочного типа и другая -электронного. Две а -зоны, образованные ковалентными рху орбиталями, пересекают уровень Ферми. В то время как заряды из тг -зон распределены по всему кристаллу, дырки а —зон локализованы в слоях бора и, таким

образом, а —зоны характеризуются квази-двумерным поведением. Уже в первых экспериментах по исследованию анизотропии свойств М§В2 было показано, что параметры кристаллической решетки в плоскости аЪ и вдоль оси с, как функции температуры или давления, ведут себя различным образом [32]. В частности, отношение с/а уменьшается с увеличением давления и уменьшением температуры, показывая, тем самым, что межплоскостное расстояние гораздо более чувствительно к температуре и давлению, чем решеточные параметры в плоскости, отражая более сильную связь В-В в плоскости по сравнению с межплоскостной связью Мё-В.

Во втором разделе главы 6 приведены результаты исследований анизотропии сопротивления 1\^В2 при температурах выше Тс. В силу малых толщин кристаллов приготовление контактов, обеспечивающих однородное распределение тока для прямого измерения компоненты рс, представляется весьма сложной задачей. По этой причине для определения величины рс нами была использована геометрия, в которой две пары контактов были расположены на каждой из двух аЬ плоскостях кристалла. Зависимости Раь(Т), вычисленные в рамках модели Монтгомери из результатов измерений в указанной конфигурации и напрямую измеренные с равномерным распределением тока совпадают в пределах 10%. Также определено, что сразу выше Тс отношение сопротивлений рс/раь ~ 3.6. С повышением температуры это отношение незначительно уменьшается до -3.4 при Г=273К. Анализ данных для раЬ(Т), и рс(Г)показывает, что обе температурные зависимости описываются выражением Блоха-Грюнайзена для сопротивления:

р=ра + С * (4тг)2(27У6>0)5 /о0о/2Гх5/(5ІпЬх) 2 дх (7),

где 0о=88ОК-температура Дебая, р0-остаточное сопротивление и С-константа. Таким образом, в согласии с результатами теоретических расчетов сделан вывод о том, что основной вклад в электрический транспорт НаЬ и Не кристаллов М§В2 вносит электрон-фононное рассеяние.

В третьем разделе главы 6 приведены результаты исследования эффекта Холла в монокристаллах М£В2. Холловский сигнал ргу- определялся как антисимметричная часть поперечного сопротивления при приложении магнитного поля в двух противоположных направлениях, коэффициент Холла, Щ, вычислялся как =ри/Н. Измерения эффекта Холла в плоскости

осуществлялись с током, текущим параллельно плоскостям ab = ху и магнитным полем, направленным вдоль оси с = z. В эксперименте с магнитным полем Hab компоненты холловского сопротивления pxz и Pzx определялись в конфигурации с током Hab и ///с, соответственно. Было обнаружено, что положительный знак коэффициента Холла R%y = R%b наблюдается в том случае, когда поле приложено Не. В то же время, во всех измерениях с полем Hab, знак R'J оказался отрицательным, что соответствует доминирующему вкладу в проводимость носителей «-типа. В простейшей модели двух параболических зон с электронами и дырками в качестве носителей коэффициент Холла является суммой вкладов от каждой зоны:

где е - заряд электрона, с - скорость света, пир- плотности электронов и дырок соответственно, ßn и цр - соответствующие подвижности. Таким образом, сделан вывод, что положительный и отрицательный знаки RH, обнаруженные при двух взаимно-перпендикулярных ориентациях магнитного поля относительно образца могут получены, имея в виду сильно анизотропную подвижность по крайней мере для одного типа носителей, как это имеет место в MgB2 для носителей п —типа а —зон.

В четвертом разделе главы 6 представлены результаты измерения электросопротивления кристаллов MgB2 в смешанном состоянии. Кроме того, в этом же разделе изложены результаты исследования анизотропии верхнего критического поля Нс2. Анизотропное поведение кристаллов MgB2 отчетливо видно из левой панели на рис.16, где приложение магнитного поля Н//с приводит к более быстрому подавлению сверхпроводимости по сравнению с ориентацией H//ab. Далее в работе обсуждаются возможные причины уширения сверхпроводящего перехода в магнитном поле Не и рассмотрены результаты измерений угловой зависимости Нс2. Для каждой фиксированной ориентации образца относительно направления приложенного магнитного поля величина Нс2(в), где в- угол между направлением магнитного поля и плоскостью ab кристалла, Тс определялась путем измерения зависимости Д(Я) при различных фиксированных температурах. На правой панели на рис.16 показаны результаты измерений при трех различных температурах. Также для каждой из температур на этом

(8).

рисунке показаны зависимости Яс2(0), которые были получены в рамках модели анизотропных масс:

Яс2(0) = tfC2//(cos2 в + г2 sin2 0)-0 5. (9)

Непосредственно из рисунка сразу же сделано два вывода: во-первых, анизотропия верхнего критического поля у= Нс2ц/Нс2± зависит от температуры, монотонно уменьшаясь при приближении к Тс, и, во-вторых, угловая зависимость Яс2(0) отклоняется от кривой, описываемой выражением (9). При этом отмечено, что обнаруженное отклонение от выражения (9) не зависит от способа определения Тс (по началу, середине или концу резистивного сверхпроводящего перехода). Подобное отклонение наблюдалось и в последующих экспериментах [331.

Т(К) в(<1сіга)

Рис.16. Левая панель: Верхняя панель: Сверхпроводящие переходы в различных магнитных полях (справа налево): 0, 0.2, 0.5, 1, 1.5,2, 2.5, 3, 3.5, 4, 4.5, 5, 5.5, и 6Т, приложенных перпендикулярно плоскостям и В. Нижняя панель: сверхпроводящие переходы в параллельном поле (справа налево): 0, 0.2, 0.5, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8 и 9Т. Правая панель: Угловая зависимость верхнего критического поля Нс2(0) при трех различных температурах. Сплошными линиями показана зависимость Нс2(0), рассчитанная в рамках модели анизотропных масс.

В пятом разделе главы 6 представлена магнитная фазовая диаграмма кристаллов 1^В2, построенная на основании результатов резистивных измерений в геометриях Н//с и Н//аЬ. На образце 1 измерения проводились в

фиксированных магнитных полях при изменении температуры. Для каждой величины магнитного поля на рис.17 показаны три точки, как функции температуры: начало перехода, середина перехода и конец перехода, когда сопротивление обращается в нуль в пределах экспериментальной погрешности. На образце 2 измерения проводились в импульсных магнитных полях при фиксированной температуре. По этой причине те же три точки (начало, середина и конец перехода) показаны на рис.17, как функция магнитного поля. Величина Нс2 определялась по началу сверхпроводящего перехода и одновременному отклонению от омического поведения. Как видно из рис.17, данные для кристаллов #1 и #2 практически совпадают. Для обеих ориентаций магнитного поля кривые Нс2(Т) отчетливо проявляют положительную кривизну в интервале температур -30-М0К. При дальнейшем понижении температуры Нс2//(Т)и Нс21(Т) линейно растут с уменьшением температуры и ниже —15 ^ 20К начинают насыщаться, как имеет место в случае стандартных сверхпроводников второго рода. Анизотропия верхнего критического поля, у = Нс2ц/Нс2х = тпс/таЬ1^2, показывает температурную зависимость, увеличиваясь от у =2.2 вблизи Тс, до у =3 при Г=30К. При дальнейшем уменьшении температуры у остается практически неизменной.

20

15

5

О

О 10 20 30 40

Т(К)

Рис.17. Магнитная фазовая диаграмма кристаллов М§В2.

Из полученных экспериментальных данных оценены величины НС2Л0)~ 7-7.5Т и Нс2//(0) =уНс2±(0) = 21-Н22Т. Согласно известному соотношению Нс2±(Т) = ф0/2л^ь,где ф0 - квант потока, получена длина когерентности в плоскости 4аь(0)~68 А, а также, учитывая соотношение у = #с2//(0)/ Нс2±ф)=^аь(0)/^с(0), длина когерентности в направлении

I

* #1 ю.'с

* #1 нл'аь о #1 ш/аь

0.7 0.8 (1.9 1.«

•V

,нг., (И «ад

перпендикулярно слоям %с(0) ~23 А. Отмечено, что при проведении данных оценок не учитывался двухщелевой характер сверхпроводимости в М§В2. По этой причине полученные величины длин когерентности вдоль плоскостей аЬ и перпендикулярно к ним отражают эффективные значения %аь(0) и %с(0).

В заключении работы отмечено, что в результате выполнения данного исследования решены задачи изучения свойств вихревой системы купратных ВТСП с различной анизотропией и степенью дефектности вблизи фазового перехода плавления в параллельном и перпендикулярном магнитном поле, а также изучения анизотропных свойств диборида магния в нормальном и сверхпроводящем состоянии и определения его магнитной фазовой диаграммы. Сформулированы основные результаты и выводы:

1. Проведены измерения магнетотранспортных свойств УВа2Си307_5 с различной концентрацией дефектов в смешанном состоянии кристаллов с использованием контактной конфигурации псевдо-трансформатора Живера. Показано, что с повышением температуры выше точки плавления вихревой системы в некотором температурном интервале вихри сохраняют сильную продольную корреляцию вдоль всей толщины исследуемого образца. При этом протекание транспортного тока вдоль оси с не сопровождается диссипацией, тогда как сопротивление образца вдоль плоскостей аЬ отлично от нуля.

2. Показано, что транспортные свойства слабо анизотропных кристаллов УВа2Си307.я (у ~8) в смешанном состоянии количественно описываются в рамках локальной электродинамики, тогда как в сильно анизотропных кристаллах В128г2СаСи208+8 локальная электродинамика для описания таких свойств неприменима.

3. Проведены измерения магнетотранспортных свойств в смешанном состоянии кристаллов В128г2СаСи208+6 в контактной конфигурации диска Корбино. Показано, что в температурном интервале выше точки плавления вихревой системы существует промежуточная фаза частично коррелированных в плоскости двумерных вихрей.

4. В магнитном поле В//с свойства вихревой системы в слабо анизотропных кристаллах УВа2Си307.5 и сильно анизотропных кристаллах ВЬ8г2СаСи208+б в смешанном состоянии различаются принципиальным образом: в УВа2Си307.5 с понижением температуры вначале появляется продольная корреляция двумерных вихрей вдоль оси с, и в точке

плавления происходит замерзание в твердое состояние протяженных трехмерных вихрей. В то же время в Bi2Sr2CaCu2Os+8 с понижением температуры ниже Тс в первую очередь начинает расти поперечная корреляция движения двумерных панкэйков в отдельных слоях, и в точке плавления устанавливается их продольная корреляция вдоль оси с.

5. Впервые показано, что в кристаллах YBa2Cu307 5 с различным содержанием кислорода и, соответственно, различной степенью анизотропии, в магнитном поле В//с, линия плавления вихревого стекла Вд(Т) хорошо описывается эмпирическим выражением Вд(Т) =

~ Т/Тс)/(Т/Тс)]а с а«1.

6. Показано, что предложенное нами эмпирическое выражение для линии плавления вихревого стекла в кристаллах YBa2Cu307_5 с различным содержанием кислорода может успешно применяться для описания этой линии в более анизотропных купратных высокотемпературных сверхпроводниках на основе Т1 и Bi.

7. Впервые показано, что в чистых и легированных свинцом кристаллах Bi2Sr2Ca2Cu3Oio+8 в магнитном поле В//с свойства вихревой системы описываются в рамках модели вихревого стекла, согласно которой в пределах критической области скейлинга сопротивление степенным образом зависит от температуры R = R0(T — При этом показатель степени v(z —1)=4.6±0.5 одинаков для чистых и легированных свинцом монокристаллов Bi2Sr2Ca2Cu3Oi04s и не зависит от величины приложенного магнитного шля.

8. Определено положение линии плавления вихревого стекла на магнитной фазовой диаграмме, которая отделяет фазу твердого вихревого стекла с отличным от нуля критическим током от диссипативной жидкой фазы. Впервые показано, что линия плавления вихревого стекла Вд(Т~) для легированных свинцом кристаллов Bi2Sr2Ca2Cu3On>+s сдвинута в сторону высоких температур по сравнению с чистыми монокристаллами Bi2Sr2Ca2Cu3Oio+s-

9. Измеренная методом прямого пропускания транспортного тока величина критического тока /~105 A/cm2 в монокристаллах Bi2Sr2Ca2Cu3O10+s при температуре кипения жидкого азота определяет предел плотности критического тока данного соединения без ограничения такими внешними

факторами, как границы зерен, плотность упаковки материала, разориентация зерен относительно кристаллографических осей и пр.

10.Показано, что в магнитном поле В//аЬ в кристаллах YBa2Cu307 5 с содержанием кислорода, близким к оптимальному (Тс > 80К), воздействие собственного пиннинга на динамику вихревой системы существенным образом зависит от направления транспортного тока: в противоположность экспериментальной конфигурации l//ab и I л В, его влияние минимально, когда транспортный ток ///с. В частности, в оптимально легированных кислородом «чистых» кристаллах с током 1Нс, плавление вихревой решетки сопровождается скачком сопротивления, подобно геометрии В//с и I//ab. В кристаллах с дефицитом кислорода немногим больше оптимального (90К>ГС>80К), содержащих повышенное количество дефектов по сравнению с оптимально легированными кислородом образцами, поведение сопротивления вблизи температуры плавления вихревого ансамбля описывается в рамках модели вихревого стеклар~(Т -

11 .Показано, что в кристаллах YBa2Cu307.8 с большим дефицитом кислорода (ГС~60-70К) и, соответственно, большой анизотропией (у~25-К30) в конфигурации B//ab и ///с, начиная с магнитных полей -4-6Т, линия плавления вихревой системы насыщается и проявляет черты осциллирующего поведения в зависимости от величины приложенного поля. Данный эффект наблюдается в ограниченном диапазоне угловой ориентации магнитного поля относительно плоскостей ab (0<1°), что указывает на его связь с присутствием собственного пиннинга.

12.Показано, что сопротивление Холла, как функция температуры, в жидком вихревом состоянии магнитного поля B//ab проявляет аномальный пик, растущий с ростом поля и, в противоположность эффекту Холла с магнитным полем В//с, не меняет знак в диапазоне магнитных полей до 12Т. На начальном участке роста сопротивления сразу выше температуры плавления вихревого стекла Тд выполняется соотношение скэйлинга между продольным и холловским сопротивлением IPzxCHI-[pzz(т) ] ^ с экспонентой ß = 1.6 + 0.1. Описанное поведение качественно согласуется с выводами теоретических моделей, рассматривающих эффект Холла в жидком вихревом состоянии купратных сверхпроводников.

13.Показано, что определение анизотропии кристаллов УВа2(Си|.хМх)307^ (M=Fe, Zn) двумя независимыми методами: из анализа положения линии 3D-2D перехода на магнитной фазовой диаграмме и из анализа температурной зависимости флуктуационного вклада в проводимость в различных магнитных полях, дает одинаковые в пределах экспериментальной ошибки результаты.

14.Показано, что легирование кристаллов YBa2Cu307_5 примесями железа и цинка приводит к подавлению Тс и линейному росту анизотропии с увеличением концентрации примесей и соответствующим уменьшением Тс. При этом анализ роста у, как функции — АТС показывает, что влияние примеси железа на анизотропию YBa2Cu307_5 сравнимо с ростом анизотропии при уменьшении концентрации кислорода и в несколько раз больше по сравнению с примесью цинка. Данный эффект вероятно связан с различным типом замещения атомов меди примесями Fe и Zn: железо замещает атомы меди преимущественно в цепочках СиО, оказывая влияние на концентрацию носителей, подобное уменьшению содержания кислорода в цепочках, тогда как примеси цинка главным образом занимают позиции в плоскостях Си02, изменяя соответствующий баланс заряда.

15.Впервые изучена анизотропия сопротивления MgB2 в нормальном состоянии. Определено, что отношение сопротивлений вдоль оси с, рс, и параллельно плоскостям ab, раЬ, сразу выше Тс составляет примерно 3.5 и практически не зависит от температуры вплоть до 300К. Показано, температурная зависимость раЬ и рс хорошо описывается выражением Блоха-Грюнайзена, что предполагает основной вклад электрон-фононного рассеяния в электрический транспорт в MgB2.

16.Впервые исследован эффект Холла в кристаллах MgB2 с магнитным полем, приложенным перпендикулярно плоскостям ab и параллельно к ним. Показано, что знак коэффициента Холла соответствует преобладающему р - типу носителей в том случае, когда магнитное поле приложено перпендикулярно плоскостям ab, в то время как, в измерениях с магнитным полем, направленным параллельно плоскостям ab, доминирует вклад в проводимость носителей п —типа. Полученный результат предполагает многозонную анизотропную электронную

структуру MgB2. Определен верхний предел концентрации электронов п ~ 3.4x1022 см3 и дырок р ~ 2.6x1022 см"3.

17.Изучены магнетотранспортные свойства кристаллов MgB2 в смешанном состоянии при различных направлениях магнитного поля относительно кристаллографических осей. Показано, что анизотропия верхнего критического поля у = Нс2ц/Нс2х зависит от температуры, монотонно уменьшаясь при приближении к Тс. Впервые обнаружено, что угловая зависимость Нс2(в) не описывается в рамках модели анизотропных масс.

18.Получена оценка верхнего критического поля кристаллов MgB2 в перпендикулярном и параллельном магнитном поле: Нс21(0)~ 7—7.5Т и #с2//(0)~21-^22Т, соответственно. Определена эффективная длина когерентности в плоскости £аЬ(0)~68А и в направлении перпендикулярно слоям £с(0)~23 А. Определена длина свободного пробега электронов в плоскости и направлении перпендикулярно плоскостям в окрестности Тс: ~240А и ~60А соответственно. Таким образом, показано, что сверхпроводящее соединение MgB2 в виде монокристаллов близко к чистому пределу (I » Е) сверхпроводников второго рода.

СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

AI G. G. Kacharava, Yu. F. Eltsev, V. R. Karasik, E. Yu. Dovidenko, and G. A. Tsintsadze, YBa2Cu307.x single-crystal growth by the method of horizontally directed temperature gradient, Supercond. Sci. Technol. 4, 707 (1991).

A2 Ю. Ф. Ельцев, Способ получения монокристаллов высокотемпературных сверхпроводящих соединений типа «123», Патент РФ №2434081, МПК С30В9/00, 29/22(2010).

А3 S. Lee, A. Yamamoto, Yu. Eltsev, S. Tajima, Single crystal growth of Pb-doped and Pb-free Bi-2223 using alkali chlorides flux technique, Proceedings of the spring meeting of the Physical Society of Japan (в ^М^Й^ЙШШЙ), 56(1), 569 (2001).

A4 S.Lee, H.Mori, T.Masui, Yu.Eltsev, A.Yamamoto and S.Tajima, Growth, structure analysis and anisotropic superconducting properties of MgB2 single crystals, Journal of the Physical Society of Japan 70, 2255 (2001).

A5 S. Lee, H. Mori, T. Masui, Yu. Eltsev, A. Yamamoto and S. Tajima, Single crystals of MgB2 superconductor grown under high pressure in Mg-B-N system, Physica С 378-381, 33 (2002).

А6 S. Lee, T. Masui, H. Mori, Yu.Eltsev, A. Yamamoto, and S. Tajima, Crystal growth and characterization of MgB2: Relation between structure and superconducting properties, Supercond. Sci. Technol. 16,213 (2003).

A7 Yu. Eltsev, W. Holm, and O. Rapp, Transition from intact to short decoupled vortices in the vortex liquid of YBa2Cu307-5, Phys. Rev. B 49,12333 (1994).

AS Yu. Eltsev, W. Holm, and O. Rapp, Transition from integral to pancake like vortices in single crystal YBa2Cu307.8, Physica C 235-240,2605 (1994).

A9 O.Rapp, M.Andersson, J.Axnas, Yu.Eltsev, B.Lundqvist and A.Rydh,

Different estimates of the anisotropy from resistive measurements in high-Tc superconductors, In Symmetry and Pairing in Superconductors, ed. by M.Ausloos and S.Kruchinin, v.63 of NATO Science Series 3: High Technology (Kluver Academic Publishers, Dordrecht, Netherlands, 1998), p. 289.

A1° Yu. Eltsev and O. Rapp, Vortex liquid in single crystal YBa2(Cui_xFex)307_8 of varying anisotropy, Phys. Rev. B 51, R9419 (1995).

A" O. Rapp, T. Bjornangen, Yu. Eltsev, and A. Rydh, Resistivity studies by multiterminal transport measurements on single crystal YBa2Cu307_8, J. Low Temp. Phys. 131,1009 (2003).

Au J.-C. Grivel, Yu. Eltsev, M. Andersson, O. Rapp, A. Erb, E. Walker and R. Flukiger, First order melting transition observed from resistivity measurements in ultra-pure YBa2Cu307.8 single crystals with high twin boundary density, Physica C 322,203 (1999).

A'3 Yu. Eltsev and O. Rapp, Local versus non-local conductivity in YBa2Cu307_s, Phys. Rev. Lett. 75, 2446 (1995).

A14 K. Nakao, Yu. Eltsev, J. G. Wen, S. Shibata and N. Koshizuka, Applicability of the Montgomery type analysis to the anisotropic resistivity of Bi2Sr2CaCu208+8, Physica C 322, 79 (1999).

A15 K. Nakao, Yu. Eltsev, J. G. Wen, S. Shibata and N. Koshizuka, Montgomery type analysis for the anisotropic resistivity of Bi2Sr2CaCu208+s below and above Tc, Advances in Supercond. XII: Proc. of the 12th Int. Symp. on Superconductivity (ISS'99), Morioka, Japan, Oct. 17-19,1999, p. 338.

A16 Yu. Eltsev, K. Nakao, S. Shibata and N. Koshizuka, Nonlocal electrodynamics in Bi2Sr2CaCu208+8 single crystal in a Corbino disk geometry, Advances in Supercond. XII: Proc. of the 12th Int. Symp. on Superconductivity (ISS'99), Morioka, Japan, Oct. 17-19,1999, p. 311.

A17 Yu. Eltsev, K. Nakao, S. Shibata and N. Koshizuka, Transverse dynamic vortex correlation in a Bi2Sr2CaCu208+8 Corbino disk, Physica C 341-348, 1107 (2000).

A1S B. Lundqvist, A. Rydh, Yu. Eltsev, O. Rapp, and M. Andersson, Empirical scaling of the vortex glass line above IT for high-Tc superconductors of varying anisotropy, Phys. Rev. B 57, R14064 (1998).

A19 M. Andersson, Yu. Eltsev, B. Lundqvist, A. Rydh and O. Rapp, Vortex liquid properties in optimally doped and oxygen deficient YBa2Cu307-s single crystals, Physica C 332, 86 (2000).

A20 Yu. F. Eltsev, S. Lee, K. Nakao, and S. Tajima, Vortex glass scaling in Pb-doped Bi-2223 single crystal, JETP Lett. 90, 584 (2009).

A21 Yu. Eltsev, S. Lee, K. Nakao, and S. Tajima, The electrical transport properties of high quality Bi-2223 crystal, Supercond. Sci. Technol. 23, 055007 (2010).

A22 Yu.Eltsev and O.Rapp, First order-like out-of-plane resistive transition in YBa2Cu307.5 for B exactly parallel to «6-planes, J. Low Temp. Phys. 117,1393 (1999).

A23 Yu. Eltsev and O. Rapp, Flux lattice melting and non-local electrodynamics in YBa2Cu307_s single crystal in magnetic field parallel to Cu02 layers, Phys. Rev. B 60, 14621 (1999).

A24 B.Lundqvist, O.Rapp, M. Andersson, and Yu. Eltsev, Nearly field-independent in-plane vortex solid-to-liquid transition in the c-axis resistivity of oxygen deficient single crystals of YBa2Cu307.6, Phys. Rev. B 64, 060503(R), (2001).

A25 T. Bjornangen, R. Fors, Yu. Eltsev, O. Rapp, Vortex correlation parallel and perpendicular to H//ab in underdoped YBa2Cu307_6, Physica C408-410, 564 (2004).

A26 Yu. Eltsev and O. Rapp, Out-of-plane Hall effect in YBa2Cu307.5 vortex-glass behavior and scaling of c-axis and Hall resistivities, Phys.Rev. B57, R3237 (1998).

A27' J. Axnas, W. Holm, Yu. Eltsev, and O. Rapp, Increased phase-breaking scattering rate in Zn-doped YBa2Cu307_5, Phys. Rev. B 53, R3003 (1996).

A28 W. Holm, J. Axnas, Yu. Eltsev, and O. Rapp, Fluctuation magnetoconductivity in Fe doped YBa2Cu307.6 single crystals. Sign change for B and / parallel to the planes, Physica C 261,117 (1996).

A29 Yu. Eltsev and O. Rapp, Weakly increasing anisotropy in Zn-doped YBa2Cu307.s, Czechoslovak Journal of Physics 46, 1557 (1996).

A3° Yu. Eltsev and A. P. Sretenskii, Investigation of the resistive transition of YBa2(Cu!.xMx)307.5 (M=Fe, Al, Zn) samples in magnetic field, Progress in High Temperature Superconductivity, 32, 611 (1992).

A31 Yu. Eltsev and A. P. Sretenskii, Magnetic field influence on the resistive superconducting transition shape of YBa2(Cui.xMx)307.5 (M=Fe, Al, Zn) ceramics, Supercond. Sci. Technol. 5, 719 (1992).

A32 Yu. Eltsev, S. Lee, K. Nakao, N. Chikumoto, S. Tajima, N. Koshizuka, and M. Murakami, Anisotropic superconducting properties of MgB2 single crystal probed by in-plane electrical transport measurements, Phys. Rev. B 65, 140501(R) (2002).

A33 Yu. Eltsev, S. Lee, K. Nakao, N. Chikumoto, S. Tajima, N. Koshizuka, and M. Murakami, Anisotropic superconducting properties of MgB2 single crystals, Physica C 378-381, 61 (2002).

A34 S. Tajima, T. Masui, H. Uchiyama, J. W. Quilty, Yu. Eltsev, S. Lee, A. Yamamoto, and H. Mori, Electronic state of MgB2 superconductor, Current Applied Physics, 2, 315 (2002).

A35 Yu. Eltsev, К. Nakao, S. Lee, T. Masui, N. Chikumoto, S. Tajima, N.

Koshizuka, and M. Murakami, Anisotropic resistivity and Hall effect in MgB2 single crystal, Phys. Rev. В 66, 180504(R) (2002). A36 Yu. Eltsev, Resistive behavior and magnetic phase diagram of MgB2 single

crystals, Physica С 385, 162 (2003), invited paper in Special Edition on MgB2, A37 Yu. Eltsev, K. Nakao, S. Lee, T. Masui, N. Chikumoto, S. Tajima, N.

Koshizuka, and M. Murakami, Anisotropic electrical transport in MgB2 single crystal, J. Low Temp. Phys. 131, 1069 (2003).

СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1 G. Blatter et al., Rev. Mod. Phys. 66,1125 (1994).

2 M. V. Feigel'man et al., Physica С 167, 177 (1990).

3 J. R. Clem, Phys. Rev. В 43, 7837 (1991).

4 R. G. Mints et al., Phys. Rev. В 61, 1623 (2000).

5 H. Safar et al., Phys. Rev. Lett. 72, 1272 (1994).

6 E. H. Brandt, Reports on Progress in Physics 58,1465 (1995).

7 L. F. Cohen, H. J. Jensen, Reports on Progress in Physics 60,1581 (1997).

8 G. A. Levin, J. Appl. Phys. 81, 714 (1997).

9 D. L6pez et al., Phys. Rev. Lett. 82, 1277 (1999).

10 D. S. Fisher et al., Phys. Rev. В 43, 130 (1991).

11 Т. R. Chien et al., Physica С 229, 273 (1994).

12 Lifang Hou et al., Phys. Rev. В 55, 11 806 (1997).

13 J. Deak et al., Phys. Rev. В 52, R3880 (1995).

14 В. Lundqvist et al., Phys. Rev. В 58, 6580 (1998).

15 P. Wagner et al., Phys. Rev. В 51,1206-1212 (1995).

16 M. Charalambous et al., Phys. Rev. В 45, 5091 (1992).

17 M. Charalambous et al., Phys. Rev. Lett. 71,436 (1993).

18 W. K. Kwok et al., Phys. Rev. Lett. 72,1088 (1994).

19 Schilling, A. et al., Phys. Rev. Lett., 78,4833 (1997).

20 B. Lundqvist et al., Phys. Rev. В 62, 3542 (2000).

21 S. N. Gordeev et al., Phys. Rev. Lett. 85,4594 (2000).

22 M. Galfty and E. Zirngiebl, Solid State Commun. 68, 929 (1988).

23 J. Luo et al.,Phys. Rev. Lett., 68,690 (1992).

24 P. L. Gammel et al., Phys. Rev. Lett., 66,953 (1991).

25 R. H. Koch et al., Phys. Rev. Lett., 63,1511 (1989).

26 A. T. Dorsey and M. P. A. Fisher, Phys. Rev. Lett., 68,694 (1992).

27 V. M. Vinokur et el.,, Phys. Rev. Lett. 71,1242 (1993).

28 Z. D. Wang et al., Phys. Rev. Lett. 72, 3875 (1994).

29 L. L. Daemen et al., Phys. Rev. Lett., 70,1167 (1993).

30 W.Holm et al., Phys. Rev. В 52,3748 (1995).

31 J. Kortus et al., Phys. Rev. Lett., 86,4656 (2001).

32 P. Bordet et al, Phys Rev В 64 172502 (2001).

33 A. Rydh et al., Phys. Rev. В 70,132503 (2004).

Подписано в печать 05.03.2013 г. Формат 60x84/16. Заказ №11. Тираж 100 экз. П.л 3. Отпечатано в РИИС ФИАН с оригинал-макета заказчика 119991 Москва, Ленинский проспект, 53. Тел. 499 783 3640

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Физический институт им. П.Н. Лебедева Российской академии наук

На правах рукописи

С520І3508'ІС

Елыдев Юрий Федорович

МАГНИТНАЯ ФАЗОВАЯ ДИАГРАММА ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫХ СВЕРХПРОВОДНИКОВ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Диссертация

на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва 2013

СОДЕРЖАНИЕ

ВВЕДЕНИЕ 5 ГЛАВА 1.

Образцы и методика измерений. 18

1.1. Вводные замечания. 18

1.2. Соединение УВа2Сиз07_5. 18

1.3. Соединение Ві28г2СаСи208+5. 29

1.4. Соединения Ві28г2Са2Си3О10+5 и (Ві,РЬ)28г2Са2СизО10+5. 31

1.5. Соединение 35

1.6. Методика низкотемпературных измерений магнетотранспортных свойств образцов ВТСП. 38

ГЛАВА 2.

Корреляция движения вихрей в смешанном состоянии купратных ВТСП в магнитном поле, приложенном

параллельно оси с. 42

2.1. Вводные замечания. 42

2.2. Исследование продольной корреляции вихрей в

жидком вихревом состоянии кристаллов УВа2Си3075. 50

2.3. Применимость локальной электродинамики к описанию транспортных свойств кристаллов УВа2Си3075 и В128г2СаСи208+5 в жидком вихревом состоянии. 62

2.4. Исследование поперечной корреляции вихрей в

кристаллах ЕП28г2СаСи208+§ в геометрии диска Корбино. 79

2.5. Выводы. 86

ГЛАВА 3. 88

Плавление вихревой системы в купратных ВТСП с различной степенью анизотропии в магнитных полях // оси с.

3.1. Вводные замечания. 88

3.2. Линия плавления вихревого стекла в кристаллах

YBa2Cu307.5 с различным содержанием кислорода. 90

3.3. Свойства жидкого вихревого состояния в чистых и легированных свинцом высококачественных кристаллах Bi2Sr2Ca2Cu301(H8. 100

3.4. Выводы. 109

ГЛАВА 4.

Динамика вихревой системы YBa2Cu307^ в магнитном поле параллельно слоям Cu02. 111

4.1. Вводные замечания. 111

4.2. Динамика вихревой системы в кристаллах YBa2Cu307_6 с оптимальным содержанием кислорода. 113

4.3. Переход вихревой системы из твердого состояния в жидкое в кристаллах YBa2Cu307.5 с различным

содержанием кислорода. 122

4.4. Эффект Холла в монокристаллах YBa2Cu307_5 с магнитным полем в плоскости ab и транспортным током,

направленным параллельно оси с. 131

4.5. Выводы. 141

ГЛАВА 5.

Анизотропные свойства кристаллов YBa2Cii307_g с примесями Fe и Zn. 143

5.1. Вводные замечания. 143

5.2. Анизотропия глубины проникновения в кристаллах YBa2(Cu!-хМх)з07_5 (M=Fe, Zn) из измерений

магнетотранспортных свойств в жидком вихревом

состоянии в геометрии Н//1//с. 144

5.3. Анизотропия длины когерентности в кристаллах YBa2(Cui.xMx)307.5 (M=Fe, Zn) из измерений флуктуаций проводимости в геометрии Н//1//с. 147

5.4. Выводы. 150

ГЛАВА 6.

Анизотропные свойства и магнитная фазовая диаграмма

кристаллов MgB2 151

6.1. Вводные замечания. 151

6.2. Анизотропия электросопротивления монокристаллов MgB2

в нормальном состоянии. 155

6.3. Анизотропный эффект Холла в монокристаллах MgB2 в нормальном состоянии. 159

6.4. Анизотропия верхнего критического поля кристаллов

MgB2. 164

6.5. Магнитная фазовая диаграмма кристаллов MgB2. 176

6.6. Выводы. 182

ЗАКЛЮЧЕНИЕ 184

СПИСОК АВТОРСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ 191

СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ 195

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность темы. Спустя 75 лет после пионерского наблюдения Камерлинг-Оннесом в 1911 году явления сверхпроводимости максимальная критическая температура сверхпроводящего перехода, Тс, обнаруженная в бинарном соединении ЫЬ3Ое, составляла ~23К. Открытие в 1986 году Беднорцем и Мюллером сверхпроводимости в оксидном материале (Ъа1_хВах)2Си04 при температуре, превышающей ЗОК, положило начало быстрому прогрессу в поиске новых высокотемпературных сверхпроводников (ВТСП) в семействе купратных соединений.

В течение нескольких последующих лет усилиями ряда исследовательских групп были синтезированы купратные материалы с ещё более высокими значениями Тс (~85К в В128г2СаСи208+8, ~90К в УВа2Си307_5, -110К в В128г2Са2Си3О,0+з, -120К в Т12Ва2Са2Си301(н5). В 1993 году рекордная величина критической температуры -133К при нормальном давлении была получена в соединении ^ВагСагСигОз+б- Всего к настоящему времени в семействе купратных ВТСП известно более 100 различных сверхпроводников.

Исходные нелегированные соединения купратов являются антиферромагнитными диэлектриками, температура Нееля которых, Ты, достигает 400К. Легирование исходных материалов электронами или дырками приводит к быстрому уменьшению Тм и при некоторой концентрации носителей купратные соединения становятся сверхпроводниками. Зависимость Тс от концентрации электронов или дырок носит куполообразный характер: с увеличением концентрации носителей температура сверхпроводящего перехода растет, достигает максимум и затем уменьшается.

Концентрация носителей в купратных ВТСП определяется химическим составом этих соединений. В частности, в дырочных купратах (например, УВа2Си307.5, В128г2СаСи208+8, В128г2Са2Си3О10+5, Т12Ва2Са2Си3О10+§) наиболее распространенным способом варьирования концентрации дырок является изменение содержания кислорода в образцах этих соединений. Поскольку купратные сверхпроводники являются сложными нестехиометрическими оксидами, изменение концентрации кислорода достигается их термообработкой при различных температурах в атмосфере с контролируемым давлением кислорода и последующей закалкой.

Помимо высоких значений Тс, купратные ВТСП характеризуются сильной анизотропией у = {шс1таъ)Х^* достигающей -200 в соединении В128г2Са2СизО10+5, и малой длиной когерентности £ порядка нескольких ангстрем, что приводит к гораздо более существенной роли термических флуктуаций в данных соединениях по сравнению с низкотемпературными сверхпроводниками. Отмеченные обстоятельства обуславливает чрезвычайно сложную, не наблюдавшуюся ранее в традиционных сверхпроводниках II рода, магнитную фазовую диаграмму купратных ВТСП, В (Г), которая отражает многообразие свойств вихревой системы в этих соединениях.

В 2001 году произошло еще одно замечательное открытие: сверхпроводимость при температуре около 40К была обнаружена в дибориде магния, МвВ2, сравнительно простом по сравнению с купратными ВТСП химическом соединении, известном до этого события более 50 лет. Активные экспериментальные и теоретические исследования свойств соединения 1^В2, которое, несомненно, также может быть отнесено к разряду высокотемпературных сверхпроводников, вскоре показали, что высокое значение Тс в этом соединении достигается за счет электрон-фононного взаимодействия.

Диборид магния, подобно купратным сверхпроводникам, имеет слоистую кристаллическую структуру. Характерная особенность этого соединения — его многозонная анизотропная электронная структура, прямым следствием которой является двухщелевая сверхпроводимость, обнаруженная в различными методами.

Магнетотранспортные измерения, примененные в данной работе для исследования свойств купратных ВТСП и диборида магния, наряду с магнитными измерениями, являются одним из наиболее распространенных методов исследования магнитной фазовой диаграммы сверхпроводников и динамики их вихревой системы. Измерения резистивного отклика от несущего электрический ток образца, находящегося в смешанном состоянии при температурах выше точки плавления вихревой системы, Тт(Тд), позволяют напрямую фиксировать движение вихрей, вследствие генерируемого ими при движении электрического поля. В отличие от намагниченности, электросопротивление не является термодинамическим параметром материала, поскольку приложение транспортного тока, приводящего в движение магнитные вихри, вызывает возмущение равновесного состояния вихревой системы. Тем не менее, анализ результатов магнетотранспортных измерений даёт важную информацию о различных фазах вихревой системы и переходах между ними, так как поведение сопротивления в зависимости от температуры и магнитного поля значительно отличается в различных областях диаграммы В(Т).

Магнетотранспортные измерения могут быть реализованы при различных вариантах размещения потенциальных и токовых контактов. Как правило, для измерения отклика напряжения с исследуемых образцов в зависимости от температуры, магнитного поля или приложенного тока, используется стандартная 4-х контактная линейная геометрия, когда по образцу протекает электрический ток с равномерным распределением по его

сечению. Для измерения эффекта Холла обычно применяется стандартная контактная схема с потенциальными контактами на противоположных гранях образца. Помимо этого, в ряде экспериментов в нашей работе был использован метод мульти-контактных конфигураций с неоднородным распределением тока в образце и несколькими парами потенциальных контактов: псевдо-трансформатор Живера и диск Корбино. Использование таких контактных конфигураций позволяет провести детальные исследования особенностей вихревой системы исследуемых материалов, включая размерность вихрей, их продольную и поперечную корреляцию при движении под действием силы Лоренца, а также судить о применимости локальной электродинамики к описанию транспортных свойств купратных ВТСП в смешанном состоянии.

Незатухающий в течение последних лет интерес к изучению свойств купратных сверхпроводников, в том числе и магнетотранспортным методом, обусловлен, по крайней мере, двумя обстоятельствами, определяющими актуальность исследований, описанных в первой части данной диссертационной работы.

Во-первых, далека от полного понимания существенным образом зависящая от степени дефектности и анизотропии купратных ВТСП структура магнитной фазовой диаграммы, связанная со многими необычными для традиционных низкотемпературных сверхпроводников особенностями вихревой системы этих соединений.

Во-вторых, перспектива практического использования купратных ВТСП требует продолжения исследований влияния различного типа дефектов и легирующих примесей на положение линии необратимости на магнитной фазовой диаграмме, анизотропию сверхпроводящих параметров и токонесущую способность.

Во второй части диссертации представлены результаты наших работ по исследованию свойств монокристаллов MgB2, которые были начаты вскоре после вызвавшего огромный интерес у сверхпроводящего сообщества открытия сверхпроводимости в дибориде магния. По этой причине несомненную актуальность с точки зрения выяснения механизма сверхпроводимости в новом высокотемпературном сверхпроводнике, а также оценки его потенциала для практических применений представляет проведение исследований, направленных на определение магнитной фазовой диаграммы изучение его анизотропных свойств в нормальном и

сверхпроводящем состоянии, получение данных о концентрации и типе носителей.

Цель работы заключается в исследовании особенностей магнитной фазовой диаграммы купратных ВТСП с различной степенью анизотропии и плотностью дефектов в параллельной и перпендикулярной ориентации магнитного поля относительно кристаллографической оси с, а также изучении анизотропных свойств и магнитной фазовой диаграммы диборида магния.

Научная новизна.

1. Впервые показано, что в магнитном поле Пс электрические транспортные свойства оптимально легированных кислородом кристаллов УВа2Си307_5 с анизотропией у~5-^-10 в жидком вихревом состоянии описываются в рамках локальной электродинамики, тогда как для описания магнетотранспортных свойств сильно анизотропных кристаллов Въ8г2СаСи208+5 (у ~200) в смешанном состоянии локальная электродинамика неприменима.

2. Впервые показано, что в кристаллах УВа2Си307 5 с различной степенью анизотропии в магнитном поле, приложенном параллельно оси с, линия плавления вихревого стекла Вд(Т) описывается эмпирическим

выражением Вд = В0[(1— Т/Тс)/(Т/Тс)]а с а«1. Данное выражение применимо также для описания линии Вд (Т) в купратных ВТСП на основе Т1 и В! с большей степенью анизотропии.

3. Впервые показано, что в параллельном магнитном поле В//аЬ в кристаллах УВа2Си307.5 с дефицитом кислорода немногим больше оптимального (90К>"ГС>80К), поведение сопротивления вдоль оси с вблизи температуры плавления вихревого ансамбля, Тд, описывается в рамках модели вихревого стекла р~(Т — Тд)^-2-1^.

4. Впервые показано, что линия плавления вихревого стекла Вд(Т) в легированных свинцом кристаллах В128г2Са2СизОю+5 сдвинута в сторону более высоких температур по сравнению с чистыми кристаллами В128г2Са2СизС>1(*5.

5. Впервые определена анизотропия электросопротивления М§В2 в нормальном состоянии. Установлено, что отношение сопротивлений вдоль оси с, рс, и параллельно плоскостям аЬ, раЪ, сразу выше Тс составляет примерно 3.5 и практически не зависит от температуры. Показано, что температурные зависимости раЪ и рс хорошо описываются выражением Блоха-Грюнайзена, что отражает существенный вклад электрон-фононного рассеяния в электрический транспорт в М§В2.

6. Впервые исследован эффект Холла в кристаллах М§В2 в нормальном состоянии. Показано, что знак коэффициента Холла соответствует преобладающему р —типу носителей в том случае, когда магнитное поле Не, в то время как, в измерениях с магнитным полем НаЬ, доминирует вклад в проводимость носителей п —типа. Полученный результат отражает многозонную и анизотропную электронную структуру

7. Впервые показано, что анизотропия верхнего критического поля у = Нс2///Нс21 диборида магния зависит от температуры, монотонно уменьшаясь при приближении к Тс, при этом угловая зависимость

верхнего критического поля #с2(0) не описывается в рамках модели анизотропных масс.

Практическая значимость работы.

1. Разработан метод синтеза кристаллов УВа2Сиз07.5, который в ходе одного процесса обеспечивает возможность роста большого количества (~30-50) высококачественных кристаллов с хорошо выраженной кристаллической огранкой и зеркальными «/»-поверхностями. Метод синтеза кристаллов защищен патентом РФ№2434081.

2. В результате исследования магнитной фазовой диаграммы чистых и легированных примесью свинца кристаллов Bi2Sr2Ca2Cu3O10+5 показана важность введения примеси РЬ в это соединение не только для стабилизации фазы Bi2Sr2Ca2Cu3O10+6, но и с точки зрения смещения линии необратимости в сторону более высоких температур.

3. Измеренная методом прямого пропускания транспортного тока величина плотности критического тока jc~ 10 A/cm в монокристаллах Bi2Sr2Ca2Cu3O10+s при Т=77К определяет предел jc данного соединения без ограничения такими внешними факторами, как границы зерен, плотность упаковки материала, разориентация зерен относительно кристаллографических осей и пр. Данная информация, как реперная точка, представляет собой несомненную ценность при создании токонесущих элементов на основе Bi2Sr2Ca2Cu3O10+5, поскольку обозначает нижнюю границу токонесущей способности этого соединения без применения специальных технологий внесения эффективных центров пиннинга.

4. Обнаружено, что легирование соединения YBa2Cu307S примесями железа и цинка приводит к сильному снижению Тс и росту анизотропии, что указывает на неблагоприятность использования этих химических элементов при создании токонесущих элементов на базе YBa2Cu30, s.

5. Определена величина удельного сопротивления кристаллов MgB2 в направлениях Hab и Не в нормальном состоянии. Точное знание величины удельного сопротивления данного материала представляет значительную практическую ценность, поскольку позволяет оценить тепловую стабильность сверхпроводящих токонесущих элементов на основе соединения MgB2 при их переходе в нормальное состояние.

6. Определена магнитная фазовая диаграмма монокристаллов MgB2, обозначающая нижнюю границу диапазона магнитных полей, в котором возможно практическое использование сверхпроводящих материалов, изготовленных с использованием MgB2.

Достоверность полученных результатов обеспечена применением современных методов исследования, использованием оборудования, обеспечивающего необходимую чувствительность и точность эксперимента, а также согласием полученных экспериментальных результатов с выводами теоретических моделей. Воспроизводимость полученных результатов подтверждается проведением измерений на серии образцов с близкими критическими параметрами и сопоставлением полученных результатов там, где это возможно, с результатами других публикаций.

Проведенные исследования особенностей магнитной фазовой диаграммы и анизотропных свойств купратных ВТСП и диборида магния позволяют сформулировать следующие основные положения диссертации, выносимые на защиту:

ПОЛОЖЕНИЕ 1. Транспортные свойства слабо анизотропных кристаллов УВа2Сиз07_5 в смешанном состоянии в магнитном поле В//с описываются в рамках локальной электродинамики, тогда как в сильно анизотропных кристаллах Bi2Sr2CaCu208+5 локальная электродинамика для описания электрического транспорта в смешанном состоянии неприменима.

ПОЛОЖЕНИЕ 2. В магнитном поле В//с свойства вихревой системы в слабо анизотропных кристаллах УВа2Сиз07_5 и сильно анизотропных кристаллах Bi2Sr2CaCu208+5 в смешанном состоянии различаются пр