Моделирование радиационных нарушений кристаллической решетки природных соединений, вызываемых атомами отдачи тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

НАЦИОНАЛЬНАЯ АКАДЕМИЯ НАУК КЫРГЫЗСКОЙ РЕСПУБЛИКИ

ИНСТИТУТ ФИЗИКИ

На правах рукописи КУЧЕРЕНКО Нина Львовна

МОДЕЛИРОВАНИЕ РАДИАЦИОННЫХ НАРУШЕНИЙ

КРИСТАЛЛИЧЕСКОЙ РЕШЕТКИ ПРИРОДНЫХ СОЕДИНЕНИЙ, ВЫЗЫВАЕМЫХ АТОМАМИ ОТДАЧИ

Специальность 01.04.07- физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Бишкек-1998

со &

Г ^ %

Работа выполнена в Институте физики Национальной Академии наук Кыргызской Республики

Научный руководитель - доктор технических наук,

профессор, академик HAH KP Чалов ГШ.

Официальные оппоненты- доктор физ.-мат. наук

Арапов Б А. кандидат физ.-мат. наук Губанова В.А.

Ведущая организация-

Кыргызский Государственный Национальный университет

Защита состоится " 30 " октября 1998 г. в 14°° часов на заседании специализированного Совета ДО 1.97.65 по присуждению ученых степеней доктора и кандидата наук в Институте физики HAH Кыргызской Республики: 720071, г.Бишкек, проспект Чуй, 265а

С диссертацией можно ознакомиться в Центральной научной библиотеке HAH Кыргызской Республики.

Автореферат разослан "_"_1998г.

Ученый секретарь Специализированного Совета,

к.ф.-м.н. q y/tJiL & ' Л.К.Меренкова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Вопросы взаимодействия атомных частиц с твердым телом приобретают в последнее время большое значение в связи с проблемами прогнозирования поведения техногенных материалов и геологических объектов в условиях внешних и внутренних радиационных воздействий. Решение этих проблем требует создания количественных моделей радиационных повреждений, так как прямые эксперименты или дороги, или затруднены, а чаще невозможны. К таким "трудно наблюдаемым" явлениям относится разделение четных изотопов урана, вызванное естественной радиоактивностью 238и. Решение большинства вопросов, связанных с этим явлением, затруднительно в силу невозможности постановки "чистых" экспериментов для сложных природных кристаллов и для периодов времени, измеряющихся по крайней мере сотнями тысяч и миллионами лет.

и является дочерним продуктом " и. При а-распаде " и образуется 234ТЬ, который, обладая высокой кинетической энергией (72 Кэв), смещает атомы кристаллической решетки, образуя в веществе разупорядоченные области, так называемые пики смещения по Бринкмену. Затем 234ТЬ путем двух р-распадов превращается в 234и.

Размер, структура, форма этих разупорядоченных областей, а также вероятность выхода из них самого атома отдачи при распаде 238и, как было установлено впоследствии, определяют величину

"УХА ТХ й

отношения активностей и/ и .

Таким образом, первопричиной разделения названных изотопов является альфа-распад 238и и образование в кристаллите областей

разупорвдоченных атомов. Разупорядоченные области минералов при переходе в жидкости создают избыток 234и в природных водах и природных образованиях, в том числе в такой огромной системе как Мировой океан.

Изучение изотопных отношений химических элементов в минералах, горных породах, природных водах, живых организмах и других природных средах является весьма актуальным, поскольку открывает широкие возможности для познании геологических процессов, истории Земли и ее отдельных образований. Изотопный состав некоторых элементов в минералах месторождений позволяет выяснить источник, из которого происходило накопление металлов, продолжительность этого процесса, решить другие актуальные задачи. Особое место занимают изотопные отношения в решении геохимических и петрологических проблем, связанных с генезисом различных магматических пород, образованием земной коры и гидросферы. В этом плане особенно актуальны исследования изотопных отношений радиоактивных элементов.

Среди прочих элементов уран интересен не только с экономической и военной точек зрения. Изотопные отношения являются индикаторами при изучении истории Земли и ее отдельных образований. Особое значение исследования изотопных отношений радиоактивных элементов приобретают и в связи с экологическими проблемами последних лет.

Открытие Чердынцевым В.В. и Чаловым П.И естественного

ЛОА ЛЛО

разделения и и и [2], привело к необходимости исследования распространенности этого явления и его закономерностей. Результатом этих работ является создание новых методов, широко

применяемых в геохронологии и гидрогеологии, а также выявление ряда закономерностей самого механизма разделения изотопов. Однако, создание физико-химической модели механизма разделения четных изотопов урана представляет собой серьезную проблему из-за сложности и многофакторности природных процессов. Поэтому количественная оценка величины отношения изотопов в различных природных соединениях, а также выявление зависимости этого отношения от концентрации урана, наличия тяжелых примесей, объема разрушений требует исследований на новой основе, в частности, с привлечением методов компьютерного моделирования.

Цель работы:

•Смоделировать процесс разделения изотопов II и ив природных кристаллах на основе механизма, предложенного с позиций физики радиационных воздействий [1], конкретно решить следующие задачи:

моделирование пиков смещения, образуемых атомом отдачи при альфа-распаде 238II, в различных природных соединениях для выявления их размеров, форм и структуры;

определение вероятности выхода атома отдачи из образованного им пика смещения в различных природных соединениях;

выявление различий пиков смещений в тяжелых и легких соединениях;

моделирование динамики накопления пиков смещений в кристалле, оценка отношения активностей 234и/381? в разупорясоченных структурах кристаллической решетки.

Научная новизна:

1 .Количественно оценены параметры, определяющие механизм разделения четных изотопов урана с позиций физики радиационных воздействий.

2.Выявлены новые особенности разрушения кристаллической решетки ядром отдачи, следствием которых являются различные формы пиков смещения.

3.Определено влияние "тяжелых" примесей на форму и структуру радиационных нарушений, создаваемых ядром отдачи 234ТЪ.

Практическая ценность определяется большой распространенностью явления естественного разделения изотопов урана в природных системах, широким использованием закономерностей изотопного фракционирования урана в различных науках о Земле, в том числе и при поисках рудных проявлений. Определение различий радиационных разрушений ядром отдачи 234ТЪ для природных соединений с тяжелыми примесями позволит обоснованно использовать эффект изотопного фракционирования урана для выявления неурановых рудных залежей.

Выявление новых закономерностей естественного разделения изотопов и и и расширит область их практического применения .

Автор защищает:

1.Новизну методики, используемой для исследования естественного разделения 234и и 238и;

2.Определение размеров пиков смещений, образованных атомом отдачи при распаде 238и в различных соединениях;

3 .Оценку вероятности выхода атома отдачи из образованного им пика смещения;

4.Оценку избытка 234U в разупорядоченных структурах зерен минералов;

5. Определение различий в форме и объеме радиационных разрушений ядром отдачи 234Th для "легких" и "тяжелых" соединений, зависимость формы и структуры (плотности дефектов) пика смещения от наличия тяжелых примесных элементов.

Апробация работы. Работа выполнена в радиометрической лаборатории Института физики HAH KP в соответствии с планом научно-исследовательских работ. По материалам диссертации опубликовано 12 научных работ. Результаты исследований докладывались и обсуждались на:

1) Международной научно-практической конференции, посвященной памяти профессора Ф.И.Франкля "Проблемы механики и прикладной математики", Бишкек, 1995;

2) 3-ем Российском семинаре "Компьютерное моделирование физико-химических свойств стекол и расплавов", Курган, 1996;

3) Международной конференции "Физика и промышленность"-Голицыно, 1996;

4) 9-й Международной конференции по радиационной физике и химии неорганических материалов, Томск, 1996;

5) 4-й научной Казахстанской конференции по физике твердого тела, Караганда, 1996;

6) The International conference "Advanced optical materials and devices", Riga, 1996.

Структура работы: Диссертация состоит из введения, четырех глав, основных выводов и списка цитируемой литературы. Полный объем работы 105 страницы, включая 10 таблиц,

26 рисунка и 3 приложения. Список цитируемой литературы содержит 83 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении раскрыта актуальность изучения закономерностей и свойств механизма разделения четных изотопов урана, кратко сформулирована цель, научная новизна и практическая ценность проделанной работы.

В первой главе представлен обзор и анализ литературы по исследованию механизма разделения четных изотопов урана. Показана широкая распространненость исследуемого явления в

234 238

природе. Механизм естественного разделения II и и, предложенный с позиций физики твердого тела [1] и основанный на специальных экспериментах, позволил объяснить не только само явление, но и имеющиеся экспериментальные данные, выяснить основные параметры, от которых зависит степень их разделения.

В соответствии с этим механизмом степень разделения 23411 и 2з8и или избыток 234и в области разупорядочения (пике смещения по Бринкмену) кристаллической решетки, созданной атомом отдачи 234ТЪ, равен отношению активностей 234и и 238 и для ненарушенной части минерала (уо) с добавлением второго слагаемого, зависящего от отношения констант распада рассматриваемых изотопов (Я2з4, ^-гзв), вероятности того, что атом отдачи останется в разупорядоченной

области (р), атомной концентрации урана (С) и общего числа разупорядоченных атомов в пике смещения М,, т.е.

, Р

Наши исследования состоят в количественной оценке параметров, входящих в (1), и сопоставлении величин у, полученных на основе этих оценок, с реальными значениями у, наблюдающимися в природных системах. Это позволит более широко использовать у как природный индикатор для решения научных и практических задач.

Поскольку решение большинства вопросов, связанных с этой проблемой, как уже указывалось, невозможно путем непосредственных экспериментов, нами предпринята попытка компьютерного моделирования физических процессов, происходящих при распаде 238и в кристаллах на основе физики радиационных воздействий.

Вторая глава посвящена описанию объектов и методов исследований. Объектами исследований являются минералы, наиболее часто входящие в состав горных пород. Приведены физико-химические свойства исследуемых кристаллов, используемые при расчетах, а также распространенность урана как элемента.

Дано описание ЭВМ-эксперимента как нового метода исследования в физике твердого тела. Охарактеризованы его достоинства и недостатки. Представлены применяемые для расчета пика смещения в кристаллах ЭВМ-модели: стохастическая (метод Монте-Карло) и детерминированная (метод парных коррелированных столкновений).

В третьей главе представлены результаты расчетов, выполненых с помощью названных выше моделей.

Вычислены параметры развития каскада соударений, возникающего в результате движения атома отдачи (234ТЬ), образованного при а-распаде 238и в твердых телах. Обе модели, учитывая размеры, массы, энергии связи атомов в кристаллической решетке, позволяют покоординатно строить в трехмерном пространстве трек атома отдачи 234ТЬ и треки вторичных ливней. На основе расчетных данных получены изображения дефектных областей (пиков смещений) для 11 минералов, наиболее часто входящих в состав горных пород (рис.1). Полученные изображения позволяют сделать вывод о существенном различии форм пиков смещений и положении атома отдачи в "тяжелых" (например, киноварь) и "легких" соединениях (циркон, флюорит). Форма пика смещения в тяжелых соединениях близка к шарообразной, более устойчивой. Пик смещения в "легких" соединениях без примесей имеет форму капли, сильно вытянутой вдоль трека 234ТЬ. Исследования влияния тяжелых примесей (по массе превосходящих основные элементы кристаллической решетки) на форму пика смещения и вероятность выхода атома отдачи из области пика показали, что такие примеси увеличивают число соударений в каскаде и размеры пика смещения. При этом число образующихся в пике дефектов Френкеля изменяется незначительно, а число рассеяний в каскаде соударений увеличивается. Таким образом снижается плотность дефектов в разупорядоченной области.

Рис.1. Трек В4Т1г и пик смещения в Н§8, СаР2, СаР2 (У,Се) Черным изображено конечное положение атомов, участвующих в каскаде соударений, белым -начальное положение атомов в кристаллической решетке (образовавшиеся вакансии). Размеры даны в ангстремах.

Атом отдачи не всегда остается в области пика смещения. Наиболее часто' 234ТЪ остается в пике смещения в "тяжелых" соединениях, что способствует увеличению отношения активностей

^34 23$

" и/ и=у. В таблице представлены результаты оценки вероятности выхода атома отдачи из созданной им разупорядоченной области и оценки объемов пиков смещения для флюорита, циркона и киновари.

Оценки объемов пиков смещений и вероятности выхода атома отдачи из пика смещения

Минерал Среднее значение объема, А3 Вероятность выхода атома отдачи из пика смещения

СаР2 5.1 ' 103 0.99

Ся¥2 (У,Се) 13.9-103 0.75

ггёю., 3.7-103 0.98

ХгБЮЛЩУ) 5.5-103 0.91

Нё8 16.5-103 0.12

Примечание: Отклонения от среднего значения объема составляют

11-12%, за исключением ЩБ, для которого оно равно 26%

Наличие тяжелых примесей в легких соединениях, сокращая трек также способствует снижению вероятности выхода атома отдачи из пика смещения и увеличению отношения активностей (у).

В четвертой главе рассмотрены математическая и компьютерная модели, воспроизводящие динамику накопления пиков смещений в минерале при а-распаде 238и, и позволяющие исследовать изменения отношения активностей 234и/238и в зависимости от концентрации урана, вероятности выхода атома отдачи из пика смещения, объемов пиков смещений и дополнительных разрушений в зерне минерала.

Компьютерная модель позволяет получить конкретные значения отношения активностей четных изотопов урана для разупорядоченной области кристалла с учетом структурных факторов (формы урансодержащей области, расположения пиков смещений относительно друг друга, возможного перехода атома отдачи в другие пики смещения и др.). Далее представлены расчеты, проведенные по предложенным моделям. Отношение активностей 234и/23811 определялось при различных содержаниях урана и доли дополнительных разрушений в зернах минералов киновари, флюорита и циркона (рис.2,3).

Рис.2. Зависимость отношения активностей 234и/238и от доли дополнительных разрушений в урансодержащей области; концентрация урана в начальный момент времени в урансодержащей области зерна Сср1.2116-10"4 ; (аналитическая модель).

8.0 1

♦—ПОЯ

6.0

7.0

4.0

5.0

0.0

1.20Е-04

3.0

2.0

1.0

4.80Е-04

8.40Е-04

1.20Е-03

Рис.З. Отношение активностей 234и/238и во флюорите при различных концентрациях урана (С^ и доле дополнительных разрушений (01г); время распада 1=1.0 ■105лет (—) - экспоненциальный тренд для реализации П1г=0.03; (компьютерная модель).

Если сравнить значения у в легких (циркон, флюорит) и тяжелых (киноварь) соединениях (рис.2.), то наибольшее разделение происходит именно в последних.

Непосредственно дискретные вычисления (компьютерная модель) дают хорошее согласование с расчетами по аналитической модели.

Проведенные исследования показывают, что наибольшее фракционирование изотопов наблюдается для "тяжелых" соединений, наличие тяжелых примесных элементов в "легких" соединениях способствуют процессу разделения 234и и 23811.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1.Построены две численные модели развития каскада соударений, возникающего в результате движения атома отдачи 234ТЬ при а-распаде 238и в кристаллах. Обе модели, учитывая размеры, массу, энергии связи атомов в кристаллической решетке, позволяют покоординатно строить в трехмерном пространстве трек атома, отдачи 234ТЪ и треки вторичных ливней. На основе расчетных данных в графическом редакторе получены изображения возникающих в кристаллах дефектных областей (пиков смещений) для 11 минералов, наиболее часто входящих в состав горных пород.

2.Просчитанные серии (100 реализаций) каскадов соударений для флюорита, циркона и киновари позволяют сделать вывод о существенном различии форм пиков смещений и положения атома отдачи в "тяжелых" (киноварь) и "легких" (циркон, флюорит) соединениях. Форма пика смещения в киновари близка к шарообразной, более устойчивой. Пик смещения в "легких" соединениях без тяжелых примесей имеет форму сильно вытянутой вдоль трека 234ТЬ капли.

3.Проведено изучение влияния тяжелых примесей (по массе превосходящих основные элементы кристаллической решетки) на форму и вероятность выхода атома отдачи из области пика. Показано, что наличие тяжелых примесей увеличивает размеры пика смещения, при этом число образующихся в пике дефектов Френкеля изменяется незначительно, а число рассеяний в каскаде соударений увеличивается - плотность дефектов уменьшается.

4. Полученная нами количественная оценка вероятности того, что атом отдачи 234ТЪ останется в области разупорядочения, показывает, что в чистых (без примесей) цирконе и флюорите атом отдачи практически всегда выходит из созданной им разупорядоченной области. Наличие тяжелых примесей в легких соединениях, сокращая трек тория, способствует снижению вероятноятности выхода атома отдачи из пика смещения.

5.Построены аналитическая и компьютерная модели, воспроизводящие процесс накопления пиков смещений, образующихся при а-распаде 238и в отожженном (без дефектов) зерне. Модели позволяют исследовать изменение отношения активностей

234

и/" и в зависимости от концентрации урана в урансодержащей области зерна, формы этой области, вероятности выхода атома отдачи из пиков смещений.

6.Проведенные по предложенным нами моделям расчеты подтверждают разделение четных изотопов урана в разупорядоченных структурах минералов и хорошо согласуются с выявленными экспериментально закономерностями разделения четных изотопов урана.

Проведенные исследования показали перспективность применения машинного моделирования для изучения естественного разделения изотопов урана и необходимость их продолжения.

Список литературы 1.Чалов П.И. О механизме образования неравновесных соотношений между естественными радиоактивными изотопами в уран- и торийсодержащих природных соединениях // Атомная энергия,- 1969,-Т.27,-Вып. 1. - С.26.

2.Чердынцев В.В. и Чалов П.И. Явление естественного разделения урана-234 и урана-238. Открытая в СССР. М.: ЦНИИПИ, 1977,-С.28.

Основные результаты исследований опубликованы в следующих работах:

1.Кучеренко Н.Л. Моделирование треков, образуемых атомами отдачи в природных кристаллах // Проблемы механики и прикладной математики / Материалы Междунар. научно-практич. кош})., посвященной памяти профессора Ф.И.Франкля: Тез. докл. -Бишкек,

1995.-Т. 1.-С. 140-141.

2.Кучеренко Н.Л. Отношение активностей четных изотопов в разупорядоченных областях, образованных атомами отдачи а-распада 238 и // Компьютерное моделирование физико-химических свойств стекол и расплавов / 3-й Российский семинар: Тез. докл. - Курган,

1996,- С.90-91.

3.Кучеренко Н.Л. Компьютерное моделирование треков а-отдачи 238и в природных кристаллах // Физика и промышленность / Международная конференция: Тез.докл.-Голицыне, 1996. С. 233-234;

4.Кучеренко Н.Л. Моделирование треков, образуемых атомами отдачи, в природных кристаллах // 9-я Международная конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов: Тез .док л. -Томск, 1996,- С. 241-242.

5.Кучеренко Н.Л. Оценка пиков смещений, образованных атомами а-отдачи 238и в природных кристаллах, для определения отношения активностей четных изотопов урана // 4-я научная Казахстанская конференция по физике твердого тела: Тез.докл.-Караганда, 1996,- С. 125.

ö.Kucherenko N. Computers Simulation of alpha-recoil tracks of 238U in nature Crystals // Advanced optical materials and devices/ The International conference, Riga,1996.-P. 159.

7 .Кучеренко H.JI. Моделирование отношения активностей четных изотопов в разупорядоченных областях зерен минералов // Детектирование ионизирующих излучений/ Межвуз. Сбор. науч. трудов, Екатеринбург, 1996,-С.23-31.

8.Кучеренко Н. Л.Математическая модель формирования

OOS?

отношения активностей U/ U в разупорядоченных структурах зерен минералов // Вестник Кыргызского Государственного Национального университета.- Бишкек, 1997,-Сер. Естественно-технические науки.- Вып.1.-С.182-188.

9.Чалов ПИ., Кучеренко H.JI. О некоторых закономерностях естественного разделения четных изотопов урана в природных соединениях // Радиационная физика / Сбор.науч.работ.-Бишкек: Илим, 1998.-С.З-9.

Ю.Кучеренко H.JI. Компьютерная модель образования радиационных нарушений в природных кристаллах при а-распаде 23 SU для расчета отношения активностей четных изотопов урана// Радиационная физика / Сбор.науч.работ.-Бишкек: Илим, 1998.- С. 1020.

11.Чалов П.И., Кучеренко Н.Л. Моделирование радиационных нарушений, создаваемых атомами отдачи в природных кристаллах, для оценки естественного разделения четных изотопов урана // Известия Челябинского научного центра.- 1998,- Вып.1,-С.15-19.

12.Кучеренко H.JI. Моделирование отношения активностей четных изотопов урана в разупорядоченных структурах зерен минералов // Наука и новые технологии,- Бишкек, 1998,- С,30-38.

АННОТАЦИЯ Представлен новый подход к изучению механизма разделения четных изотопов урана - ЭВМ-эксперимент, позволяющий создавать адекватную модель реальных процессов, происходящих в природных кристаллах при а-распаде 238U. Решены такие задачи, как моделирование разупорядоченных областей, образующихся в кристаллах при движении атома отдачи 238U, выявление различий этих областей в "тяжелых" и "легких" соединениях, определение вероятности выхода атома отдачи из этих областей, а также оценка отношения активностей 234U/238U.

Для решения поставленных задач использовались метод Монте-Карло, метод парных коррелированных столкновеий, а также математическое моделирование.

АННОТАЦИЯ Урандын жуп изотопторунун 6элунуусун жаныча нимиледе -ЭВМ-экспериментинде реалдык процесстердин адекваттык моделин тузууге мумкундук берип, жаратылышта кездешуучу 238U дон а-болукчесунун ажыроосун изилдоого арналган. Иште, кристаллдарда 23 8U дун атомун кайра тебууде пайда болгон иреети жок областардын «оор» жана «женил» кошулмаларда айырмаларын, кайра тебилген атомдордун бул областардан белунуусун жана алардын ши/238и болгон катыштары каралган.

Изилдоеде Монте-Карлонун, жуп корреляциялык кагышуу методору жана математикалык моделдештирУУ колдонулдуу.

ABSTRACT New approach to study the mechanism of separation of uranium even isotopes is presented - computer experiment, allowing (o create adequate model of real processes, taking place in natural crystals during the a-decay of 238U. Such problems are solved as simulation of disordered regions, appearing in the crystals during the movement of recoil atom of 238U, revealing of differences of these regions in "heavy" and "light" minerals, determination of probability of recoil atom output from these regions and estimation of 234U/238U activity ratio.

To solve these problems, various methods are used, such as Monte-Karlo method, method of pair correlated collisions, and matematical simulation.

.7 ,< /С

. 7 HjL.

: /

Подписано к печати 25.09.98. Формат 60х841Лб Объем 1 п.л. Тираж 100 экз. Заказ 117

МП фирма БИЛД, Бишкек, ул.Панфилова,! 36