Некоторые задачи перезарядки при взаимодействии атомной частицы с поверхностью металла в квазиклассическом приближении тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.04 ВАК РФ

од

. !!.:',Ч; На правах рукописи

МАХМЕТОВ Геннадий Евгеньевич

НЕКОТОРЫЕ ЗАДАЧИ ПЕРЕЗАРЯДКИ ПРИ ВЗАИМОДЕЙСВИИ АТОМНОЙ ЧАСТИЦЫ С ПОВЕРХНОСТЬЮ МЕТАЛЛА В КВАЗИКЛАССИЧЕСКОМ ПРИБЛИЖЕНИИ.

Специальность 01.04.04 - физическая электроника

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание учёной степени кандидата физико - математических наук

МОСКВА - 1996 г.

Работа выполнена на физическом факультете Москова Государственного Университета им. М. В. Ломоносова.

Научные руководители: доктор физико-математических наук, профессор Александров А. с

(физический факультет МГУ им. Ломоносова)

доктор физико-математических наук Уразгильдин И.<

(физический факультет МГУ им. Ломоносова)

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук Плетнев В.В.

(Московский инженерно - физический институт)

кандидат физико-математических наук Мосунов A.C.,

(Институт математических проблем РАН)

Ведущая организация - Российский Научный Центр "Курчатове институт"

Защита состоится июня 1996 года ъ/Ьчас. На заседа

диссертационного совета К.053.05.22 в МГУ по адресу: 119899 Мои Воробьевы горы, физический факультет, аудитория

С диссертацией можно ознакомиться библиотеке физического факулы МГУ.

Автореферат разослан мая 1996 года.

Ученый секретарь диссертационного совета

Кубарев В.

Общая характеристика работы.

Актуальность темы.

Изучение поверхности твердого тела имеет огромное значение как для фундаментальной науки, так и для практических приложений. Проблему исследования поверхности ставят такие активно развивающиеся отрасли науки и техники как микроэлектроника, оптоэлектроника, вакуумная техника и многие другие. Поэтому развитию методов анализа поверхности уделяется такое большое внимание.

Разработано большое число методов анализа поверхности, основанных на использовании процессов, происходящих при взаимодействии атомной частицы с поверхностью твердого тела. Это такие методы, как спектроскопия рассеяния ионов низкой энергий, вторичная ионная масс - спектрометрия, ионно - нейтрализационная спектроскопия и другие. Для практического использования этих методов необходимо теоретическое понимание процессов электронного обмена атомной частицы с поверхностью твердого тела. Необходимо, в частности иметь возможность теоретически предсказывать вероятность регистрации частицы в определенном зарядовом состоянии. Однако, до сих пор не создано детально разработанной теории, описывающей процессы электронного обмена. Например, существующие теории формирования зарядового состояния распыленной в процессе ионной бомбардировки частицы могут дать только качественное описание экспериментальных данных; практически отсутствует теория, позволяющая теоретически объяснить процессы, происходящие при взаимодействии атомной частицы с поверхностью, покрытой адсорбатами или имеющей дефекты.

Цель работы.

Целью работы являлось теоретическое рассмотрение процесса перезарядки при взаимодействии атомной частицы с поверхностью металла, количественная интерпретация некоторых экспериментов,

дальнейшее развитие методов расчета параметров электронных уровней атомной частицы у поверхности металла.

Научная новизна.

В работе впервые получены следующие результаты:

Проанализированы различные механизмы преобразования синглетного метастабильного состояния атомов гелия в триплетное при медленном столкновении с поверхностью металла. Сделано сравнение их эффективности для поверхностей с различной работой выхода.

Обнаружено и проинтерпретировано перемешивание квазистационарных электронных уровней 2в и 2р метастабильного атома гелия в синглетном состоянии при его взаимодействии с поверхностью металла.

Проанализировано влияние слоя щелочных адсорбатов на процесс электронного обмена между поверхностью и атомной частицей. В рассмотрение включены как локальный, так и нелокальный эффекты взаимодействия. Впервые были проведены расчеты, позволившие оценить влияние адсорбатов на электронный обмен атомной частицы с поверхностью при различной степени ее покрытия адсорбатами.

Разработан метод расчета положения и ширины электронного уровня атомной частицы при взаимодействии с поверхностью твердых тел. Метод пригоден для расчетов в системах, включающих переходные металлы, полупроводники.

Научная и практическая ценность.

В работе проведено исследование процесса электронного обмена атомной частицы с поверхностью металла в процессе столкновения. Решение этих задач является важным как с практической, так и с теоретической точкек зрения.

В работе впервые проанализирована эффективность различных механизмов преобразования синглетного состояния метастабильного атома гелия в триплетное при его столкновении с поверхностью металла.

Это дает возможность более точной интерпретации данных, получаемых при анализе плотности электронных состояний поверхности методом девозбуждения метастабильных атомов.

Были проведены расчеты влияния слоя адсорбатов на процесс электронного обмена между атомной частицей и поверхностью металла. Впервые в расчетах учитывались как локальный, так и нелокальный эффекты в зависимости от степени покрытия поверхности адсорбатам. Расчеты были сделаны для разной плотности адсорбированных частиц.

Был разработан метод расчета положения и ширины электронного уровня атомной частицы при взаимодействии с поверхностями переходных металлов и полупроводников.

Защищаемые положения.

Процесс преобразования синглетного состояния метастабильного атома гелия в триплетное при столкновении с поверхностью металла может быть описан в приближении квазиклассического кинетического уравнения. Эффективность преобразования по различным каналам определяется значением работы выхода металла. При малых работах выхода металла преобладающим является механизм с формированием промежуточного отрицательного иона и Оже- механизм, при больших -механизм с формированием промежуточного положительного иона.

Присутствие состояний непрерывного спектра зоны проводимости металла вызывает взаимодействие между электронными состояниями атомной частицы у поверхности металла. Это взаимодействие приводит к формированию гибридов с существенно разной шириной. Зависимость ширины относительно устойчивого гибрида от расстояния до поверхности не является экспоненциальной, а сдвиг энергии не пропорционален обратному расстоянию до поверхности.

Влияние покрытия поверхности металла щелочными адсорбатами на процесс электронного обмена между поверхностью металла и атомной частицей связано с одновременным воздействием двух механизмов -локальный эффект (изменение энергии и ширины электронного

состояния атомной частицы под влиянием ближайшего атома адсорбата) и нелокальный эффект (изменение работы выхода металла из-за присутствия слоя адсорбатов на поверхности). Увеличение плотности адсорбата на поверхности, приводящее к усилению нелокального эффёкта, приводит к ослаблению локального эффекта.

Метод расчета положения и ширины уровня атомной частицы у поверхности переходных металлов, полупроводников и диэлектриков на основе разложения волновой функции искомого квазистационарного состояния по базису, состоящему из локализованных волновых функций атомной частицы и делокализованных состояний зоны проводимости твердого тела.

Апробация работы.

Результаты исследований, которые вошли в диссертацию, докладывались на следующих конференциях: X международная конференция по взаимодействию ионов с поверхностью (Звенигород, Сентябрь 1991), Tenth International Workshop on Inelastic Ion - Surface collisions (Alta, USA Aug. 1994), Gordon Research Conference (Plymouth, USA Aug. 1994), V European Conference on Atomic and Molecular Physics (Edinburgh, England, 1995), XV European Conference on Surface Science (Lille, France, Sept. 1995), XII международная конференция по взаимодействию ионов с поверхностью (Звенигород, Сентябрь 1995)

Содержание работы

Во введении обосновывается актуальность темы, формулируется цель исследований, новизна и практическая значимость работы, приводится структура диссертации и основные защищаемые положения.

В первой главе дается обзор литературы. Рассмотрены вопросы применения приближения квазиклассического кинетического уравнения. Рассмотрены методы расчета положения и ширины электронного уровня атомной частицы "Complex Scaling" и "Coupled Angular Modes" (CAM). Показано, что использование для расчетов этих параметров потенциала

"изображения", плавно сшиваемого с постоянным потенциалом дна зоны, согласуется с данными, полученными в самосогласованных расчетах.

Во второй главе представлены результаты численного моделирования процесса преобразования синглегного состояния метастабилъного атома гелия в триплетное при столкновении с поверхностью металла. Сравнивалась эффективность преобразования по разным каналам при разной работе выхода металла. Рассматривались три канала преобразования: преобразование через промежуточный положительный ион, преобразование через промежуточный отрицательный ион и преобразование с Оже - процессом.

Расчет проводился в приближении квазиклассического кинетического уравнения. Необходимые для расчета параметры квазистационарных состояний- энергия и ширина, рассчитывались методом САМ.

Как мера эффективности различных механизмов преобразования было введено понятие расстояния полураспада синглетного состояния -расстояния, на котором половина налетающих атомов осталась в синглетном состоянии. Такое расстояние рассчитывалось для распада по каждому каналу.

На рис. 1 показана зависимость расстояния полураспада синглетного состояния как функция работы выхода металла для двух каналов распада - канала с промежуточным положительным ионом и канала с промежуточным отрицательным ионом. Зависимость расстояния полураспада от работы выхода металла для канала с Оже- процессом близка к зависимости полученной, для канала с промежуточным отрицательным ионом и поэтому не приведена. Из рисунка видно, что при небольших работах выхода преобладает распад по каналу с формированием промежуточного отрицательного иона, при больших - с формированием положительного.

Работа выхода металла (эВ)

Рис. 1 Зависимость "расстояния полураспада синглетного состояния" от работы выхода металла.

Б третьей главе показывается, что присутствие состояний непрерывного спектра зоны проводимости металла приводит к взаимодействию между квазистационарными электронными состояниями атомной частицы, что влечет за собой существенное изменение зависимость энергии и ширины этих состояний от расстояния до поверхности.

5 10 15 20 25

Расстояние до поверхности (ат.ед.)

Рис. 2 Зависимость энергии состояний 2з и 2р атома гелия от расстояния до поверхности.

На рис. 2 и 3 показаны зависимости энергии и ширины состояний 2б и 2р синглетного атома гелия от расстояния до поверхности. В отличие от общепринятого предположения о зависимости энергии как 1/4г и экспоненциальной зависимости ширины уровня от расстояния г до поверхности, в области расстояний меньших, чем расстояние формирования гибрида, параметры относительно стабильного гибрида практически не изменяются с расстоянием, в то время как для другого состояния они быстро увеличиваются.

Расстояние до поверхности (ат.ед.)

Рис. 3 Зависимость ширины состояний 2г и 2р атома гелия от расстояния до поверхности.

В работе показано, что такая зависимость определяется наличием взаимодействия уровней атомной частицы с уровнями в зоне проводимости металла. Показано, что в этом случае энергия и ширина уровней может быть грубо описана в рамках простой двухуровневой модели и являются действительной и мнимой частями собственных значений неэрмитовой матрицы:

Н -

Г

■'У

г ^

Г

г

где - комплексная энергия, "изолированного"

квазистационарного уровня, V - матричный элемент "прямого" взаимодействия между уровнями (предполагается действительным числом), (д/Г^гГ - член, отражающий взаимодействие через непрерывный спектр.

Показано, что такое перемешивание наблюдается и для вышележащих состояний. Отмечено, что признаки наличия подобного взаимодействия присутствуют и расчетах других авторов, хотя и не приводят к таким существенным последствиям.

Сделан вывод о том, что этот эффект является общим для всех систем, в которых происходит взаимодействие атомной частицы в поверхностью металла.

В четвертой главе проанализировано влияние слоя адсорбатов на процесс электронного обмена между атомной частицей и поверхностью металла. Были учтены как локальный так и нелокальный эффекты воздействия слоя адсорбатов. Локальный эффект состоит в изменении энергии и ширины электронного состояния атомной частицы под влиянием ближайшего атома адсорбата. Нелокальный эффект состоит в изменении работы выхода металла из-за присутствия слоя адсорбатов на поверхности.

Расчет энергии и ширины уровней атомной частицы проводился методом САМ. В качестве модельной системы была выбрана поверхность алюминия, покрытая литием. В качестве налетающего атома был взят атом лития. Расчет проводился для двух различных геометрий -в первом "случае налетающий атом находился на прямой, перпендикулярной к поверхности и проходящей через один из адсорбированных атомов, во втором - проходящий через пересечение диагоналей решетки адсорбатов. Влияние ближайшего атома адсорбата учитывалось непосредственным введением псевдопотенциала этого атома, влияние остальных атомов адсорбата - введением потенциала

однородного

слоя адсорбатов с вырезанным кругом радиуса,

4 6 8 10 12 14 16 Расстояние до поверхности (ат.ед.)

Рис. 4 Зависимость энергии состояния 2з налетающего атома лития от расстояния до поверхности. Й- радиус круга, соответствующий площади, приходящейся на одну адсорбированную частицу.

соответствующего одному диполю при заданной плотности диполей.

Результаты для первого случая показаны на рис.4 и 5. Взаимодействие с ближайшим атомом адсорбата (локальный эффект) приводит к формированию молекулоподобной структуры. При увеличении плотности адсорбата (что приводит к усилению нелокального эффекта) локальное действие адсорбата ослабляется.

Частая поверхность

4 6 8 10 12 14 16 Расстояние до поверхности (ат.ед.)

Рис, 5 Зависимость ширины состояния налетающего атома лития от расстояния до поверхностию. Й- радиус круга, соответствующий площади, приходящейся на одну адсорбированную частицу.

Во втором случае получены аналогичные результаты, за исключением того, что не происходит формирования молекулоподобной структуры.

В пятой главе описан Предложенный метод расчета положения и ширины электронного уровня "атомной частицы у поверхности твердых тел. Метод основан на разложении волновой функции квазистационарного состояния по локализованным волновым функциям атомной частицы и волновым функциям непрерывного спектра, соответствующего разрешенной зоне твердого тела.

В работе показано, что энергия и ширина квазистационарных электронных уровней системы может быть получена при решении следующего уравнения:

где Е°„ - энергия и-го атомного уровня на бесконечном расстоянии от

волновые функции состояний металла и состояний атома ортогональны).

Квазисг&ционарные состояния соответствуют комплексным корням данного уравнения. При этом действительная часть корня является энергией квазистационарного состояния, а мнимая часть - его полушириной.

Так как основное влияние на энергию и ширину уровня оказывает потенциал за пределами поверхности, метод не требует знания точного потенциала внутри твердого тела, в отличие от методов "Coupled Angular Modes" и "Complex Scaling". Поэтому он пригоден для расчетов у поверхности полупроводников и диэлектриков. В работе показано, что для систем, для которых применимы как новый метод, так и упомянутые выше методы,все методы приводят к одинаковым результатам.

Список публикаций по теме работы.

1. А.Г. Борисов, Г.Е. Махметов, И.Ф. Уразгильдин "Взаимодействие атома водорода с поверхностью металла" Известия РАН, Серия Физическая, Т. 56, №6, (1992) 92.

2. G.E. Makhmetov, A.G. Borisov, D. Teillet-Billy and J.P. Gauyacq, "Interaction between overlapping quasistationary states: He(2'S and 2'P) levels in front of an A1 surface", Europhys. Lett. 27 (1994) 247.

3. G.E. Makhmetov, A G. Borisov, D. Teillet-Billy and J.P. Gauyacq, "Singlet levels of an He atom interacting with an A1 surface: Interaction

(считается, что

between quasi stationary states in the n=2*6 manifolds", Nuclear Instr. and Meth. in Phys. Res. В 100 (1995) 342.

4. G.E. Makhmetov, A G. Borisov, D. Teillet-Billy and J.P. Gauyacq, "Singlet to triplet conversion in low energy He metastable collisions with metal surfaces: conversion via He* formation", Surf. Sci. 339(1995) 182.

5. A.G. Borisov, G.E. Makhmetov, D. Teillet-Billy, J.P. Gauyacq, "Atoms interacting with a metal surface with adsorbates: local and non-!ocal effects on the charge transfer", Surf. Sci. 350 (1996) L205.

6. А.Г. Борисов, Г.Е. Махметов, Й.Ф. Уразгильдин "Взаимодействие атома водорода с поверхностью металла" Материалы X международной конференции "Взаимодействие ионов с поверхностью". Сентябрь 1991, Москва, Т. 2, стр. 34

7. G.E. Makhmetov A G. Borisov, D. Teillet-Billy and J.P. Gauyacq, "Singlet levels of an He atom interacting with a metal surface: Interaction between quasistationary states in n=2-6 manifolds." Tenth International Workshop on Inelastic Ion - Surface collisions, Aug. 1994, Alta (USA) P.58.

8. A.G. Borisov, G.E. Makhmetov, D. Teillet-Billy and J.P. Gauyacq, "Charge transfer between an atom and metal surface covered with adsorbates." XV European Conference on Surface Science, Sept. 1995, Lille (France) Tu С 14.15.

9. А.Г. Борисов, Г.Е. Махметов, Д Тейэ-Биэ, Ж.П. Гояк "Влияние щелочных адсорбатов на процессы резонансного перехода между атомами и металлическими поверхностями" Материалы XII международной конференции "Взаимодействие ионов с поверхностью" Сентябрь 1995, Москва Т. 2, стр. 137.

10. Г.Е. Махметов, А.Г.Борисов, Д Тейэ-Биэ, Ж.П. Гояк "Преобразование с инглет - триплет при соударении низкоэнергетических ионов с поверхностью металла" Материалы

XII международной конференции "Взаимодействие ионов с поверхностью" Сентябрь 1995, Москва Т. 1, стр. 218

11. A.G. Borisov, G.E. Makhmetov, D. Teillet-Billy, J.P. Gauyacq. "Conversion Singulet-Triplet dans les collisions d'hellium metastable sur une surface Métallique." CNRS. Groupement de recherche 1073 "Interactions des surfaces avec les ions, les atomes et les molecules". Reunion pleniere, Juin 1994, Giens (France), P. 9.

ООП Физ.ф-та МГУ Зак. 54-100-96