Нестационарная спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Г' Г 5 С Я

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ ИМ. .4.3.ЛОМОНОСОВА

Физический факультет

На правах рукописи УДК 621.373, 621.378

ТУНКИН Владимир Григорьевич

НЕСТАЦИОНАРНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ КОГЕРЕНТНОГО АНТИСТОКСОВА РАССЕЯНИЯ СВЕТА

(01.04.21 - лазерная физика)

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математиче ских наук

Москва, 1996г.

Работа выполнена на физическом факультете Московского государственного университета им. М.В.Ломоносова

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор

доктор физико-математических наук, профессор

доктор физико-математических наук, профессор

A.И.Алексеев

B.В.Смирнов В.А.Орлович

Ведущая организация: Санкт-Петербургский Государственный Университет.

Защиту состоится «а?. 1996 г.

часов на заседании Специализированного совета Д 053.05.82 при МГУ им. М.В.Ломоносова по адресу: 119899, Москва, Воробьевы горы, МГУ, физический факультет.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ.

Автореферат разослан

Ученый секретарь Спевд|^аирйв,аш9гр

{Слм*^

доцент

Ильинова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Метод нестационарной^ спектроскопии когерентного антистоксо-ва рассеяния света (КАРС) стал в настоящее время одним из основных методов изучения процессов дефазировки в конденсированных средах. В этом методе измеряется зависимость энергии ангистоксо-ва сигнала от задержки зондирующего импульса относительно возбуждающих (отклик). Данный метод позволяет прямым образом наблюдать процессы дефазировки, для него характерен большой динамический диапазон измерения энергии антистоксова сигнала при регистрации откликов. Применение в нестационарных спектрометрах КАРС фемтосекундных генераторов световых импульсов позволяет изучать процессы дефазировки в конденсированных средах наиболее результативным образом.

Актуальность темы. В то же время задача изучения процессов дефазировки в газовых средах не нашла своего решения в рамках метода нестационарной спектроскопии КАРС. Использование в нестационарных спектрометрах КАРС пикосекундных генераторов на гранате с неодимом с длительностью импульсов около ЗОпс позволило бы эффективно изучать процессы дефазировки в газовых средах, в которых времена дефазировки для не очень плотных газов составляют сотни пикосекунд- единицы наносекунд.

Для работы с газовыми средами существенно также то, что

метод нестационарной спектроскопии КАРС обладает потенциально

* ■

высоким эквивалентным спектральным разрешением, определяемым, в основном, величиной задержки зондирующего импульса относительно возбуждающих. Высокое эквивалентное спектральное разрешение метода нестационарной спектроскопии КАРС и большой динамический диапазон измерения энергии антистоксова сигнала позволяют в

л

3

сложных случаях при действии различных механизмов дефазировки, имеющих место в газовых средах, надеяться на идентификацию их проявления и на определение соответствующих констант.

Именно к такому сложному случаю можно отнести мало изученные перехода между электронными оболочками атомов редкоземельных элементов, экранированных внешними электронами, например, таких, как переход 4Р?/2- 4?5/г в тулии (Тт). Адиабатическая дефазиров-ка, ярко проявляющая себя в случае обычных оптических переходов в атомах и потому эффективно препятствующая наблюдению эффекта Дике, в случав экранированных переходов проявляет себя заметно слабее. В стационарной спектроскопии эффект Дике проявляет себя в сужении ширины спектральной линии на полувысоте, (эффект сужения Дике), в нестационарной спектроскопии в подъеме крыла отклика (эффект замедления доплеровской дефазировки). Как было показано в работе [II, эффект Дике проявляет себя ярче в нестационарной спектроскопии; с ее помощью при достаточно большом динамическом диапазоне измерения откликов можно, наряду с адиабатической дефазировкой, регистрировать и замедление доплеровской дефазировки.

Экспериментальная ситуация еще более усложняется, если проявит себя также третий механизм дефазировки - неадиабатическая дефазировка, приводящая к эффекту спектрального обмена. Именно такая ситуация имела место при изучении перехода

4Р7/г-4Р5/г в тулии-

Предел чувствительности метода стационарной спектроскопии

КАРС при измерении малых концентраций частиц, а также при регистрации относительно слабых резонансов, обусловлен наличием нерезонансного фона. Для его подавления в стационарной спектрос-

копии КАРС используется поляризационная методика, которая может Сыть применена и в нестационарной спектроскопии КАРС. Но_ в последнем методе имеется дополнительная возможность устранения нерезонансного фона, использующая различив времен дефазировки нелинейностей, обусловливающих нерезонансный фон и резонансный сигнал. Особенно велико это различие в газовых средах. Если зондирующий импульс задерживается относительно возбуждающих так, что фронт зондирующего импульса и спад возбуждающих импульсов начинают удаляться друг от друга, то нерезонансный сигнал должен уменьшиться в значительно большей степени, чем резонансный. Фиксируя далее задержку и проводя спектральные измерения, мы получаем возможность регистрировать спектры практически в отсутствие нерезонансного фона, жертвуя при этом в некоторой степени спектральным разрешением. Реализация этой возможности позволила бы успешно применять метод нестационарной спектроскопии КАРС в аналитических целях.

Функционирование спектрометра нестационарной спектроскопии КАРС в значительной степени зависит от стабильности параметров пикосекундных импульсов, генерируемых задающим генератором. Как было показано в ряде работ, применение отрицательной обратной связи по добротности резонатора обеспечивает в общем случае стабильность параметров генерируемых пикосекундных импульсов. Со-вершенствоание работы пикосекундных генераторов с отрицательной обратной связью актуально не только для экспериментальной реализации метода нестационарной спектроскопии КАРС.

В схеме нестационарного спектрометра КАРС в качестве источника одного из возбуждающих импульсов желательно, использовать генератор пикосекундных импульсов с перестройкой частоты. В

качестве такового в ряде экспериментов, выполненных в данной работе, использовался параметрический генератор света (ПГС) на двух кристаллах LtNb03, накачиваемый одиночными импульсами длительностью около ЗОпс. К сожалению, импульсы такого ПГС весьма далеки от спектральш-ограниченных, что заметно снижает величину энергии антистоксова сигнала. Цель диссертационной работы.

1. Разработать метод нестационарной спектроскопии КАРС, как метод изучения процессов дефазировки в газовых средах.

2. Разработать нестационарный спектрометр КАРС с достаточно высокой стабильностью используемых пикосекундных импульсов, в том числе импульсов, перестраиваемых по частоте, близких к спектрально-ограниченным, на основе пикосекундных генераторов на гранате с неодимом с пассивной синхронизацией мод.

3. Провести модельные эксперименты, с помощью которых продемонстрировать согласие результатов, получаемых методом нестационарной спектроскопии КАРС и методами стационарной спектроскопии.

4. Продемонстрировать высокое эквивалентное спектральное разрешение разрабатываемого метода и большой динамический диапазон измерения энергии антистоксова сигнала.

5. Изучить процессы дефазировки колебательно- вращательных переходов молекул азота при низких температурах, получаемых с помощью, сверхзвуковых струй.

6. Продемонстрировать важность раздельной регистрации отдельных мультипольных компонент комбинационного рассеяния.

7. Зарегистрировать эффект Дике на атомных переходах в оптической области спектра.

8. Зарегистрировать эффект спектрального обмена на сверхтонких компонентах атомных переходов.

9. Идентифицировать вклады различных механизмов дефазировки перехода 4Р7/2~ 4Р5/г атомов тулия, слабо уширяемого столкновениями за счет экранирующего действия внешних электронов, и определить соответствующие столкновительные константы.

Научная новизна. В данной работе впервые:

1. получены перестраиваемые по частоте пикосекундные импульсы при инжекции узкополосного излучения в параметрический генератор света, накачиваемый одиночными пикосекундными импульсами,

2. зарегистрированы биения компонент а-ветви молекул, охлажденных в сверхзвуковой струе,

3. зарегистрировано возрастание сечения дефазируицих столкновений молекул при охлаждении до температуры 25К в сверхзвуковой

струе,

4. зарегистрирован эффект Дике на атомных переходах в оптической области спектра,

5. зарегистрирован эффект спектрального обмена на сверхтонких компонентах атомных переходов,

6. идентифицированы вклада различных механизмов дефазировки слабо уширяемого столкновениями (за счет экранирующего действия внешних электронов) перехода редкоземельных атомов, и определены соответствующие столкновительные константы.

Защищаемые положения. Защищаемые в диссертационной работе положения формулируются следующим образом:

I. инжекция узкополосного излучения дозволяет получить в параметрическом генераторе света, накачиваемом одиночными пикосекундными импульсами длительностью около ЗОпс, пикосекундные им-

пульсы близкие к спектрально-ограниченным, Z. использование быстродействующего сильноточного фотоумножителя в схеме отрицательной обратной связи генератора на гранате с неодимом с пассивной синхронизацией мод позволяет реализовать режим генерации длинного цуга пикосекундных импульсов и получить стабильные по своим параметрам пикосекундные импульсы,

3. при задержке зондирующего импульса относительно возбуждающих возможна регистрация спектров КАРС в газовых средах при уменьшении интенсивности нерезонансного фона на несколько порядков,

4. эквивалентное спектральное разрешение нестационарного спектрометра КАРС достаточно для регистрации эффекта Дике на чисто вращательных переходах молекулы водорода при рассеянии вперед,

5. картина биений компонент Q-ветви молекул, охлажденных в сверхзвуковой струе, позволяет с достаточной точностью определять вращательную температуру на уровне единиц и десятков градусов Кельвина,

6. сечение дефазирущих столкновений при охлаждении молекул азота до температуры 25К возрастает примерно в семь раз по сравнению с сечением при комнатной тнмпературе,

6. отклики различных мультипольных компонент могут существенно отличаться друг от друга,

7. метод нестационарной спектроскопии КАРС обладает достаточным динамическим диапазоном измерения энергии антистоксова сигнала, чтобы зарегистрировать эффект замедления доплеровской дефазиров-ки на электронных переходах редкоземельных атомов между оболочками, экранированными внешними электронами,

8. существование фазового сдвига между компонентами, охваченными спектральным обменом, позволяет зарегистрировать эффект' спек-

трального обмена в системе сверхтонких компонент атомов,

9. нестационарная спектроскопия КАРС позволяет идентифицировать вклады различных механизмов дефазировки слабо уширяемых столкновениями переходов (из-за экранирующего действия внешних электронов) редкоземельных атомов и определить соответствующие столкно-вительные константы,

10. метод нестационарной спектроскопии КАРС адекватен задаче изучения процессов дефазировки в газовых средах. Практическая значимость. Практическая значимость диссертационной работы определяется тем, что в ней:

1. реализован динамический диапазон измерения энергии антисток-сова излучения в несколько порядков,

2. удалось зарегистрировать ширины линий на уровне 0,0015см-1,

3. получены близкие к спектрально-ограниченным пикосекундные импульсы в параметрическом генераторе света при инжекции узкополосного излучения,

4. реализована отрицательная обратная связь в пикосекундном генераторе на гранате с неодимом с пассивной синхронизацией мод при использовании сильноточного быстродействующего фотоумножителя,

5. показана возможность регистрации спектров в нестационарной

спектроскопии КАРС при подавлении нерезонансного фона на несколько порядков,

6. продемонстрировано изменение картины биений компонент Q-ветви

колебательно-вращательных переходов молекул, охлажденных в сверхзвуковой струе, что дает возможность измерять с достаточной точностью вращательные температуры на уровне единиц и десятков градусов Кельвина,

7. определены столкновительвые константы для одного из переходов редкоземельных атомов, слабо уширяемого столкновениями за счет экранирующего действия внешних электронов. Апробация работы. Основные результаты, полученные в диссертации, были доложены и обсуадались на:

-Международных конференциях по когерентной и нелинейной оптике: Киев (1980г.), Москва (1985г.), Минск (1988г.), -Совещании по спектроскопии КР: Шушенское (1983), -Советско-французском симпозиуме по оптическому приборостроению: Оссуа (1984г.),

-Конференциях по сверхбыстрым явлениям в спектроскопии: Монтерей

(1984г.), Байройт (1991г.), -Европейских совещаниях по спектроскопии КАРС: Гархинг (Германия, 1991г.), Виллиген (Швейцария, 1993г.), Гиф сюр Иветт (Франция, 1994г.), Эль Эскориал (Испания, 1995г.), -Международном симпозиуме по когерентной спектроскопии комбинационного рассеяния: Самарканд (1990г.),

-Европейском конгрессе по молекулярной спектроскопии: Эссен (1994г.).

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Во введении кратко обоснована актуальность выбранной темы, определены цели диссертационной работы, научная новизна, защищаемые в ней положения, практическая значимость.

В первой главе дается исторический обзор возникновения и развития метода нестационарной спектроскопии КАРС.

Во второй главе приведен расчет откликов, т.е. зависимости

энергии импульса на антистоксовой частоте от задержки зондирующего импульса относительно возбуждающих, с учетом различных механизмов дефазировки, имеющих место в газовых средах. На основе результатов работы [I] изложен расчет откликов при действии адиабатической и доплеровской дефазировок. Приведен расчет откликов в предположении действия только не адиабатической дефазировки с использованием уравнений работы [2] и схема расчета откликов при действии всех трех механизмов дефазировки.

В этой же главе даны основные формулы, полученные в работе [33, используемые при расчете откликов для нахождения соотношения амплитуд сверхтонких компонент спектров КАРС атомных переходов.

В третьей главе приведено описание пикосекундного спектрометра КАРС и созданных в процессе усовершенствования этого

спектрометра: I. задающего генератора на гранате с неодимом с пассивной синхронизацией мод и отрицательной обратной связью на основе электрооптического модулятора и сильноточного быстродействующего фотоумножителя, 2. параметрического генератора света с инжекцией узкополосного излучения для получения перестраиваемых по частоте, близких к спектрально-ограниченным пикосе-кундных импульсов. Отрицательная обратная связь в задающем генераторе обеспечивает генерацию стабильных по своим параметрам пикосекундных импульсов: стабильность длительности и энергии импульсов задающего генератора оказалась не хуже ±2% при длительности импульсов 28пс.

В качестве источника узкополосного излучения, инжектируемого в ПГС, был использован диодный лазер на Ъ&Аб, перестраиваемый в небольшом диапазоне порядка 100см"1 вблизи 0,85мкм. Импульсы

ПГС с инжекцией оказались близкими к спектрально-ограниченным: произведение спектральной ширины импульсов Дг> на их длительность ти - Дути=0,7. ПГС с инжекцией узкополосного излучения был использован в схеме пикосекундного спектрометра КАРС в экспериментах со сверхзвуковой струей азота, позволив увеличить энергию антистоксова сигнала в 50 раз и провести измерения отклика при пониженной плотности молекул азота в струе.

В четвертой главе приведены результаты экспериментов по возбуждению и зондированию колебательно-вращательных и чисто вращательных переходов молекул, в том числе молекул, охлажденных в сверхзвуковой струе.

Как отмечалось в работе [41, наблюдение эффекта сужения Дике на компонентах О-ветви колебательно-вращетельных переходов водорода является тем дробным камнем, с помощью которого проверяется пригодность того или иного метода спектроскопии для работы с газовыми средами. В данной работе с помощью одного из методов нестационарной спектроскопии был впервые зарегистрирован эффект замедления доплеровской дефазировки, аналогичный эффекту сужения Дике. В этих экспериментах регистрировалась самая интенсивная компонента СЬветви «-► М. При увеличении давления водорода происходило замедление спада отклика, заключающееся в постепенном подъеме и выпрямлении крыла отклика и продвижении подъема в сторону начальной части отклика. При давлении водорода Затм действие адиабатической и доплеровской дефазировок компенсировалось и наклон отклика был минимален. При дальнейшем повышении давления наклон увеличивался из-за превалирующего действия адиабатической дефазировки. Хорошее совпадение константы столк-новительного уширения и коэффициента диффузии, полученных из

измеренных откликов и ранее методами стационарной спектроскопии, демонстрирует способность метода нестационарной спектроскопии получать результаты, корректные не только в качественном, но и в количественном отношении.

Минимальному наклону отклика соответствовала ширина линии регистрируемой компоненты <3-ветви 0,01см"1. Эквивалентное спектральное разрешение метода нестационарной спектроскопии определяется длиной линии задержки зондирующего импульса относительно возбуждающих и в какой-то степени точностью измерения отклика. Способность метода нестационарной спектроскопии КАРС измерять спад отклика в случае еще более узких линиях была продемонстрирована при наблюдении эффекта замедления доплеровской дефа-зировки на чисто вращательных переходах водорода. В максимуме проявления этого эффекта при возбуждении и зондировании перехода

«-► 5=1 наблюдался спад с временем дефазировки 8,8нс, что соответствует ширине линии 0,0012см-1.

Как правило, отклики регистрировались в динамическом диапазоне пять-семь порядков, если спад был достаточно крутым. В некоторых случаях регистрировался спад в еще большем динамическом диапазоне: например, при давлении водорода 18,6атм динамический диапазон составлял около десяти порядков.

Нерезонансный фон в методе стационарной спектроскопии КАРС определяет предел чувствительности при измерении малых концентраций частиц, а также при регистрации относительно слабых резо-нансов. В нестационарной спектроскопии КАРС имеется возможность существенно уменьшить нерезонансный сигнал при задержке зондирующего импульса относительно возбуждающих. Эта возможность была продемонстрирована при возбуждении и зондировании 0-ветви полно-

симметричного колебания молекулы аммиака (3334см-1). В этих экспериментах использовался накачиваемый одиночными пикосекундными импульсами ПГС на двух кристаллах ЫМ)03 с шириной спектра излучения в области, в которой происходило возбуждение О-ветви, 25см-1. Спектры антистоксова излучения регистрировались с помощью монохроматора. В отсутствие задержки зондирующего импульса резонансный сигнал регистрировался на фоне нерезонансного. При введении задержки в 200пс резонансный сигнал регистрировался практически на нулевом фоне. Путем измерения откликов было показано, что таким путем можно подавить нерезонансный фон не менее, чем на четыре порядка.

В случае возбуждения и зондирования компоненты О-ветви колебательно-вращательного перехода водорода и чисто вращательных переходов водорода речь шла о возбуждении и зондировании одиночного резонанса. При возбуждении совокупности линий можно ожидать появления в отклике биений. Они и наблюдались при возбуждении и зондировании О-ветви колебательно-вращательного перехода молекул азота,, охлажденных в сверхзвуковой струе. Картина, биений весьма существенно зависела от вращательной температуры, постепенно уменьшавшейся по мере удаления от начала струи. Путем сопоставления экспериментальных откликов и расчетных с достаточной точностью определялась вращательная температура молекул. Минимальная температура, которая была достигнута при давлении источника молекул азота 28атм составила 25К. При снижении давления источника до 4-8атм за счет устранения конденсации молекул и выделяемого при этом тепла минимальная вращательная температура снизилась до 8-11К. Измерения откликов при пониженной плотности молекул в струе удалось выполнить только с помощью

ПГС с инжекцией узкополосного излучения, излучение которого обладает более высокой спектральной яркостью.

Одновременно с картиной биений наблюдался и экспоненциальный средний спад откликов, прямолинейный в полулогарифмическом масштабе, в котором обычно представляются отйлики. При удалении от начала струи наблюдалось постепенное увеличение характеризующего экспоненциальный спад времени дефазировки 1 . Однако, это увеличение происходило заметно медленнее, чем, если бы оно происходило только за счет уменьшения плотности молекул и уменьшения температуры по мере удаления от начала струи. Разумно предположить, что при уменьшении температуры растет сечение дефази-рующих столкновений. Анализ экспериментальных откликов показал, что сечение дефазируицих столкновений по сравнению с сечением при комнатной температуре увеличивается в семь раз.

Атомы также могут быть объектом изучения в спектроскопии КАРС [5]. В пятой главе представлены результаты экспериментов по нестационарной спектроскопии КАРС переходов в атомах. Именно при возбуждении и зондировании атомного перехода была продемонстрирована в данной работе важность раздельной регистрации мульти-польных компонент комбинационного рассеяния. В этих экспериментах возбуждался и зондировался переход 6Р1/г- 6Р3/г атомов тал-, лия. В спектре КАРС этого перехода имеются две сверхтонкие компоненты с растоянием по частоте меаду ними 0,0175см-1, которые в основном и возбуждались в эксперименте. Соотношение амплитуд этих компонент, расчитанное по формулам работы [3], 1:5 в антисимметричном рассеянии и 1:1 в анизотропном рассеянии. С помощью поляризационных приемов регистрировалось либо анизотропное, либо антисимметричное рассеяние (изотропное рассеяние в данном случае

запрещено правилами отбора). При регистрации анизотропного рассеяния наблюдались ярко выраженные биения компонент сверхтонкой структуры, точнее первый минимум этих биений. Существенно иначе выглядела картина биений при регистрации антисимметричного рассеяния: минимум биений выражен был в этом случае весьма слабо.

Эффект сужения Дике ранее в атомах наблюдался многократно, но не в оптической спектроскопии, а в спектроскопии магнитного резонанса. Нестационарная спектроскопия позволяет при достаточно большом динамическом диапазоне регистрации откликов в определенной степени отстроиться от проявления адиабатической дефазировки и наблюдать эффект замедления доплеровской дефазировки. Этот эффект удалось зарегистрировать при возбувдении и зондировании перехода атомов тулия в трех буферных газах: гелии,

неоне и ксеноне. При этом, в отличие от замедления доплеровской дефазировки в водороде, подъем отклика не достигал его начальной части. Максимальное замедление дефазировки наблюдалось при давлениях гелия «13атм, неона <*8атм, ксенона <*2атм. Коэффициент диффузии тулия падает при переходе от гелия к ксенону, соответственно замедление дефазировки проявляло себя ярче в ксеноне.

. Одновременно с замедлением доплеровской дефазировки наблюдалось смещение минимума биений в сторону больших времен задержек. Смещение минимума может быть обусловлено как адиабатическим сдвигом, так и проявлением эффекта спектрального ббмена в системе сверхтонких компонент. Если предположить, что спектральный обмен отсутствует, то в буферном газе гелии уменьшение частотного интервала между сверхтонкими компонентами, определяемое. из сдвига минимума биений, характеризовалось бы величиной 2'10~3см_1/Амага. В работе [6] с помощью Фурье-спетрометра при

использовании слабого магнито-дипольногсг поглощения изучаемого перехода была получена оценка сверху для_сдвига^центра тяжести двух сверхтонких компонент, биения которых наблюдались в отклике: 5-1СГ*см~"1/Амага. Если учесть, что согласно результатам теоретической работы 171, средний сдвиг частоты сверхтонких компонент в несколько раз превышает сдвиг их разности частот, то оценка сверху для сдвига разности частот определяется величиной безусловно меньшей, чем 5>1СГ4см~1/Амага. Сравнивая ее с величиной 2'1СГ3см~1/Амага, находим, что наблюдаемое смещение минимума биений не может быть обусловлено адиабатическим сдвигом.

При использовании ксенона в качестве буферного газа замедление доплеровской дефазировки настолько велико, что был зарегистрирован второй минимум биений..Если в случае адиабатического сдвига смещение второго минимума должно в три раза превышать смещение первого, т.к. времена задержки, при которых находятся первый и второй минимумы биений в этом случае соотносятся как 1:3, то при действии спектральногоо обмена это не так. Как было показано в работе [8], в этом случае при достаточно малых давлениях (малых по сравнению с давлением, при котором происходит схлопывание в данном случае сверхтонкой структуры) первый минимум сдвигается пропорционально давлению при мало меняющемся интервале между минимумами. Целесообразно проводить сравнение экспериментальных откликов с откликами, расчитанными в предположении действия' только спектрального обмена или действия только адиабатического сдвига. В первом случае наблюдалось хорошее согласие экспериментальных откликов с расчетными, полученными при вариации констант, характеризующих различные процессы дефазировки. В предположении действия только адиабатического сдвига зэда-

ча согласования расчетных и экспериментальных откликов становилась безнадежной.

При увеличении давления буферных газов адиабатическая дефа-зировка в конечном счете должна проявить себя в увеличении спада откликов. Поскольку для перехода 4?5/2 атомов тулия адиа-

батическая дефазировка выражена слабо, увеличение спада откликов должно наблюдаться при больших давлениях. В неоне и ксеноне из-за влияния конвективных потоков в кювете с ларами тулия не удалось измерить отклики при достаточно больших давлениях. В случае буферного газа гелия удалось преодолеть, в какой-то степени, влияние конвективных потоков, провести измерения откликов вплоть до давлений в ЮЭатм и надежно зарегистрировать увеличение спада откликов.

Основные результаты диссертационной работы:

1. разработан метод нестационарной спектроскопии КАРС, как метод изучения процессов дефазировки в газовых средах,

2. создан нестационарный спектрометр КАРС с достаточно высокой стабильностью параметров импульсов на основе пикосекундных генераторов на гранате с неодимом с пассивной синхронизацией мод.

3. реализован параметрический генератор света с инжекцией узкополосного излучения, позволяющий получать перестраиваемые по частоте, близкие к спектрально-ограниченным пикосекунддаые импульсы,

4. проведены модельные эксперименты, с помощью которых продемонстрировано согласие результатов, получаемых методом нестационарной спектроскопии КАРС и методами стационарной спектроскопии,

5. продемонстрировано высокое эквивалентное спектральное разрешение метода нестационарной спектроскопии КАРС и большой динами-

ческий диапазон измерения энергии антистоксова сигнала,

6._продемонстрирована возможность регистрации спектров в нестационарной спектроскопии КАРС газовых сред при уменьшении интенсивности нерезонансного фона на несколько порядков за счет задержки зондирующего импульса относительно возбуждающих,

7. зарегистрированы биения компонент 0-ветви колебательно-вращательных переходов молекул азота при низких температурах, получаемых с помощью сверхзвуковых струй, и их трансформация при изменении температуры,

8. обнаружено возрастание сечения дефазирунщих столкновений при охлаждении молекул азота до температуры 25К в несколько раз по сравнению с сечением при комнатной тнмпературе,

9. продемонстрирована важность раздельной регистрации отдельных мультипольных компонент комбинационного рассеяния,

10.зарегистрирован эффект замедления доплеровской дефазировки на атомных переходах в оптической области спектра, II.зарегистрирован эффект спектрального обмена на сверхтонких компонентах атомных переходов,

12.иденти<1мцированы вклады различных механизмов дефазировки слабо уширяемого столкновениями (за счет экранирующего действия внешних электронов) перехода рёдкоземельных атомов, и определены

соответствующие столкновительные константы.

Литература:

1. Ю.Е.Дьяков, Письма в ЖЭТФ, 37, 14, 1983.

2. А.И.Бурщтейн, Ю.И.Наберухин, ЖЭТФ, 52, 1202, 1967.

3. А.И.Алексеев, В.Н.Белобородов, О.В.Жемердеев, Исследование упругих атомных столкновений по нестационарному комбинацион-

ному рассеянию света в газах, Препринт МИФИ, Москва, 1985.

4. A.Owyoung, Opt.Lett., 2, 91, 19Т8.

5. Е.Б.Александров, С.А.Ахманов, С.М.Гладков, Н.И.Коротеев, В.Н.Кулясов, А.Б.Федоров, Опт. и спектр., 58 , 721, 1985.

6. Н.И.Агладзе, А.А.Балашов, В.Д.Веденин, - В.Н.Кулясов, Опт. и спектр., 63, 12, 1987.

7. В.Н.Ребане, Столкновительная релаксация мультипольных моментов матрицы плотности и ее проявления в атомной спектроскопии, Докторская диссертация, Ленинград, 1980.

8. Б.Д.Файнберг, Опт. и спектр., 62 , 552, 1987'.

Основные материалы диссертационной работы изложены в следующих публикациях:

1. М.С.Джиджоев, С.А.Магницкий, А.П.Тарасович, В.Г.Тункин,

A.И.Холодных, Пикосекундная активная спектроскопия комбинационного рассеяния молекул в газовой фазе, 10 Всесоюзная конференция по когеретной и нелинейной оптике, Киев,

1980, Тезисы докладов, Киев, ч.2, с.170.

2 М.С.Джиджоев, С.А.Магницкий, С.М.Салтиел, А.П.Тарасович,

B.Г.Тункин, Устранение нерезонансного фона в когерентной пикосекундной АСКР молекулярных газов, Кв. электр., 8, 1136,

1981.

3. С.А.Магницкий, В.Г.Тункин, Регистрация сужения Дике в газо-

образном водороде прямым измерением времени дефазировки, Кв. электр., 8, 2008, 1981.

4. Д.М.Дорожкин, П.В.Козлов, С.А.Магницкий, • Г.М.Плешков, Б.А.Чаянов, В.Г.Тункин, Пироэлектрический приемник импульсного лазерного излучения, Приборы и техника эксперимента, ЯЗ, 250, 1982.

5. Ю.Е.Дьяков, С.А.Крикунов, С.А.Магницкий, С.Ю.Никитин, В.Г.Тункин, Нестационарная когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния газообразного водорода в области сужения Дике, ЖЭТФ, 84. 2013, 1983.

6. Ю.Е.Дьяков, С.А.Крикунов, С.А.Магницкий, С.Ю.Никитин, В.Г.Тункин, Пикосекундная КАРС молекулярных газов: теория и эксперимент, Совещание по спектроскопии КР, Шушенское, 1983, Тезисы докладов, Красноярск, 1983, с.10.

7. С.А.Ахманов, Н.И.Коротеев, С.А.Магницкий, В.Б.Морозов, А.П.Тарасевич, В.Г.Тункин, Нестационарная пикосекундная АСКР молекулярных газов, Изв. АН СССР, 48, 534, 1984.

8. S.A.Akhmanov, N.I.Koroteev, S.A.Magnltskil, V.B.Morozov, A.P.Tarásevlch, V.G.Tunkln, I.L.Shumay, Picosecond tlme-domaln coherent active Raman spectroscopy, в книге Ultrafast Phenomena IV, ред. D.H.Auston, K.B.Eisenthal, Springer Verlag, 278, 1984.

9. S.A.Akhmanov, N.I.Koroteev, S.A.Magnltskii, V.B.Morozov, A.P.Tarasevich, V.G.Tunkln, Spectroscopie active coherente en reglme transitoire a l'echelle de picoseconde de la dlífusión Raman de molecule dans des Jets supersonlque, 3eme Symposium Franco - Sovietique en Instrumentation Optique, Aussols, 21-25 Octobre 1984, p.42.

10. С.А.Ахманов, Н.И.Коротеев, С.А.Магницкий, В.Б.Морозов,

A.П.Тарасевич, В.Г.Тункин, Кинетика дефазировки колебания молекул N2 в сверхзвуковой' струе, Письма в ЖЭТФ, 39, 409, 1984.

11. В.Л.Бойченко, И.И.Засавицкий, Ю.В.Косичкин, А.П.Тарасевич,

B.Г.Тункин, Пикосекундный параметрический генератор света с усилением излучения перестраиваемого полупроводникового лазера, Кв. электр., II, 203, 1984.

12. S.A.Akhmanov, N.I.Koroteev, S.A.Magnltskii, V.B.Morozov,

A.P.Tarasevich, V.G.Tunkln, Tlme-domain coherent active Raman spectroscopy oí a íree-nltrogen jet, J. Opt. Soc. Am., B2, 640, 1985.

13. В.А.Лунчев, С.А.Магницкий, В.И.Малахова, А.П.Тарасевич,

B.Г.Тункин, Узкополосный пикосекундный параметрический генератор света с инжекцией перестраиваемого по частоте излучения полупроводникового лазера, Кв. электр., 12 , 403, 1985.

14. С.А.Магницкий, В.И.Малаховв, А.П.Тарасевич, В.Г.Тункин, С.Д.Якубович, Параметрическая генерация спектрально- ограниченных, перестраиваемых по частоте пикосекундных световых импульсов при инжекции узкополосного затравочного излучения, 12 Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике, Москва, 1985, Тезисы докладов, изд. МГУ, с.14.

15. S.A.Magnitskll, V.I.Malachova, A.P.Tarasevich, V.G.Tunkin, S.D.Yakubovlch, Generation oi bandwidth-limited tunable picosecond pulses by injection-locked optical parametric oscillators, Opt. Lett., 11, 18, 1986.

16. С.А.Ахманов, В.Д.Веденин, Ф.Ш.Ганиханов, M. Г. Зверева, Н.И.Коротеев, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин, Пикосе-кундная КАРС-спектроскопия электронного перехода 6Р1/2-6Р3/2 атомов таллия, Опт. и спектр., 64 , 503, 1988.

17. В.Д.Веденин, Ф.Ш.Ганиханов, Н.И.Коротеев, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин, Нестационарная поляризационная КАРС-спектроскопия паров металлов. Дефазировка различных мультипольных компонент, 13 Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике, Тезисы докладов, Минск, 6-9 октября, 1988, ч.З, с.81.

18. V.D.Vedenin, F.Sh.Ganlkhanov, S.Dlnev, N.I.Koroteev, V.N.Kuliasov, V.B.Morozov, V.G.Tunkin, Time-domain polarization coherent anti-Stokes Raman spectroscopy of Tl-atoms: dephaslng measurements of separate multipole moments, Opt. Letters, 14, 113, 1989,

19. А.И.Андреева, Ф.Ш.Ганиханов, В.Н.Гудилин, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин, YAG-Nd лазер в режиме пассивной синхронизации мод с отрицательной обратной связью на основе сильноточного фотоумножителя, Кв. электр., 16, 1604, 1989.

20. Ф.Ш.Ганиханов, И.Г.Коновалов, В.Б.Морозов, Д.Л.Сандухчан, В.Г.Тункин, Исследование столкновительных процессов в атомарных газах методом нестационарного КАРС, Международный симпозиум по когерентной спектроскопии комбинационного рассеяния света, Самарканд, 1990, Тезисы докладов, с.25. .

21. Ф.Ш.Ганиханов, В.Н.Кулясов, И.Г.Коновалов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин, Нестационарная КАРС-спектроскопия атомарных паров таллия/ Квантовые" биения сверхтонких компонент перехода 6Р1/2- 6Р3/2 в условиях существования столкновительного уши-рения, Опт. и спектр., 70 , 483, 1991.

22. Ф.Ш.Ганиханов, И.Г.Коновалов, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин, Нестационарная КАРС-спектроскопия атомов: замедление доплеровской дефазировки столкновениями, спектральный обмен в системе сверхтонких компонент, Письма в ЖЭТФ, 54, 433, 1991.

23. F.Ganlkhanov, I.Konovalov, v.Kullasov, v.Morozov, V.Tunkln, Collislonal effects in nonstatlonary CARS of inhomogeneous-ly broadened transitions of atomic gases, 10th European CARS Workshop, Book of abstracts, 18-19 March,1991, Garchlng bei M"unchen, p.13.

24. V.Morozov, V.Tunkln, Time-domain CARS- study of dephaslng processes In atomic gases, 7th International Symposium on Ultrafast Processes In Spectroscopy, Bayreuth, Germany, 7-10 October, 1991, p.TH7-3.

25. F.Ganlkhanov, I.Konovalov, V.Kullasov, V.Morozov, V.Tunkln, Dlcke-effect manifestation in nonstatlonary CABS spectroscopy, в книге Coherent Raman Spectroscopy, ред. G.Marowskl, V.Smirnov, Springer Proceedings In Physics, v.63 , 76, 1992.

26. H.-G.Purucker, V.Tunkln, A.Laubereau, Femtosecond three-colour CARS of liquids with magic polarization conditions, J. of Raman Spect., 24, 453, 1993.

27. Ф.Ш.Ганиханов, Д.В.Коломойцев, И.Г.Коновалов, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, С.Ю.Никитин, В.Г.Тункин, Исследование столкно-вительной дефазировки и спектрального обмена в атомах тулия методом нестационарной КАРС- спектроскопии, Известия Академии наук, сер. физич.,-57, 154, 1993.

28. I.Konovalov, V.Morozov, V.Tunkln, The time-domain CARS of atomic resonance at high pressure, 12th European CARS Workshop, Book of abstracts, Vllligen, Switzerland, 22-23 March, 1993, p.22.

29. I.G.Konovalov, Y.N.Kuliasov, V.B.Morozov, V.G.Tunkln, Dephaslng of screened magnetic-dipole and electric- quadru-pole atomic transitions studied by time- domain CARS, 13th European CARS Workshop, Glf sur Yvette, 21, 22 March, 1994.

30. I.G.Konovalov, V.B.Morozov, V.G.Tunkln, Pure rotational time-domain CARS of molecular hydrogen, 13th European CARS Workshop, Book of abstracts, Glf sur Yvette, 21,22 March,

1994.

31. I.G.Konovalov, V.B.Morozov, V.G.Tunkln, Time-domain CARS study of dephaslng kinetics of molecular hydrogen rotational transitions, 22nd European Congress on Molecular Spectroscopy, Book of Abstracts, 11-16 Sept., 1994, Essen, Germany, p.124.

32. I.G.Konovalov, V.B.Morozov, V.G.Tunkln, V.N.Kulyasov, Dephaslng of the screened 4F?/2- 4F5/2 transition of Tm atoms In He, Ne and Xe rare gases, Bull. Russian Academy of Science, Physics of Vibrations, 58, 127,1994.

33. И.Г.Коновалов, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин, Дефази-ровка экранированного перехода 4F7/g- 4F5/2 атомов Tm в инертных газах Не, Не и Хе, Опт. и спектр., 77 . 329, 1994.

34. I.G.Konovalov, V.B.Morozov, V.G.Tunkln, A.V.Mikheev, Timedomain CAftS study of dephaslng kinetics of molecular hydrogen rotational transitions, J. Mol. Structure, 348, 41,

1995.

35. I.G.Konovalov, A.V.Mikheev, V.B.Morozov, V.G.Tunkln, Dephaslng of pure rotational transitions of H2 molecules, 14th European CARS Workshop, Book of abstracts, El Escorlal, 2931 March, 1995, p.A-21.

Типография. ЦНИЭИуголь. Тираж 100 экз. Заказ N ^