Особенности кинетики структурно-фазовыхпревращений под облучением и изменение физико-механических свойств твердых тел тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Воскобойников, Роман Евгеньевич
АВТОР
|
||||
кандидата физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Москва
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
2000
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
Российский научный центр п г (■ Л П "Курчатовский институт" Г» & "
- В СЕН 2000
На правах рукописи УДК 539.2
Воскобойников Роман Евгеньевич
"Особенности кинетики структурно-фазовых превращений под облучением и изменение физико-механических свойств твердых тел"
(01.04.07. - физика твердого тела)
Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Москва 2000
Работа выполнена в Российском научном центре "Курчатовский Институт".
Научный руководитель:
доктор физико-математических наук, Рязанов Александр Иванович
Официальные оппоненты:
доктор физико-математических наук, профессор, член-корр. РАН, Максимов Леонид Александрович
доктор физико-математических наук, профессор, Реутов Валерий Филиппович
Ведущая организация:
Московский Инженерно-физический Институт (Технический Университет).
Защита состоится "_"_2000 г. в — часов
на заседании диссертационного Совета Д 034.04.02 в Российском научном центре "Курчатовский Институг"по адресу: г. Москва, 123182, пл. академика Курчатова, д. 1.
С диссертацией можно ознакомится в библиотеке Российского научного центра "Курчатовский Институт".
Автореферат разослан "_"_2000 г.
Отзыв на автореферат в двух экземплярах, заверенный печатью учреждения, просим направить по вышеуказанному адресу на имя ученого секретаря диссертационного Совета.
Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук М.Д. Скорохватов
,3 33
Общая характеристика работы
Актуальность работы. При облучении твердого тела энергия налетающей частицы идет на возбуждение ионной (упругие потери) и электронной (неупругие потери) подсистем мишени [1]. Доля энергетических потерь, приходящаяся на упругое и неупругое взаимодействие, определяется скоростью частицы. При малых скоростях (много меньше орбитальной "скорости" электрона) почти вся энергия идет на возбуждение ионной подсистемы мишени. Если скорость частицы велика, неупругими потерями пренебречь нельзя. Например, при облучении материала быстрыми тяжелыми ионами1 (БТИ) с энергией порядка нескольких МэВ на нуклон доля неупругих потерь составляет более 90% всех энергетических потерь налетающего иона.
Упругое взаимодействие налетающей частицы с мишенью ведет к смещению атомов из узлов пространственной решетки и, как следствие, к пересыщению материала вакансиями и собственными междоузельными атомами. Часто в процессе реакторного (термоядерного) облучения в объеме материала накапливаются газы, главным образом гелий, который нарабатывается на (п, а)- реакциях или имплантируется непосредственно (в случае реакторов синтеза). Создание избыточной концентрации точечных дефектов и атомов газа приводит к активизации процессов диффузионного перераспределения компонентов, эволюции структуры и фазового состава материала- образованию радиационно-стимулированных сегрегаций, выделений вторичных фаз, ансамблей газовых пузырьков, вакансионных пор и т. п. [2]. Формирование развитой вакансионной и газовой пористости ведет к радиационному распуханию; изменение структурно-фазового состава критическим образом сказывается на механических свойствах облучаемого материала. Анализ закономерностей зарождения и роста ансамбля газовых пузырьков крайне важен для задач радиационного материаловедения.
С точки зрения исследования фундаментальной проблемы многомерных фазовых превращений первого рода в материалах, находящихся в метастабильном состоянии в условиях внешних воздействий, ансамбль газонаполненных пузырьков в твердом растворе, пересыщенном точечными дефектами и атомами газа, представляет собой крайне привлекательную модельную систему, параметры которой можно варьировать в широких пределах и легко контролировать.
Ансамбли пор и выделений являются концентраторами напряжений, модифицирующими поле напряжений в окружающей матрице. Поскольку распространение трещины в процессе разрушения конструкцион-
1 Масса иона М > 50тр, где шр - масса протона
ных материалов определяется локальным распределением поля напряжений в окрестности ее конца, концентраторы напряжений, оказавшиеся в непосредственной близости, могут влиять на зарождение и рост трещины, а значит и на процесс разрушения в целом. Исследование закономерностей взаимодействия трещин с концентраторами напряжений необходимо для адекватного описания прочностных свойств облучаемых конструкционных материалов.
Неупругое взаимодействие налетающей частицы с твердым телом наиболее ярко проявляется при облучении БТИ. При прохождении БТИ через вещество в малом объеме (треке) на расстоянии г ~ 1 нм от траектории движения частицы в электронную подсистему мишени выделяется энергия 1 < А Е < 10 КэВ/А Последующая передача энергии от возбужденных электронов в ионную подсистему вызывает структурно-фазовые изменения материала в цилиндрической области размером несколько нанометров вблизи от траектории налетающей частицы.
Изучение неупругого взаимодействия налетающего иона с материалом весьма актуально, например, для разработки оболочек тепловыделяющих элементов (ТВЭЛов), подвергающихся жесткому облучению осколками деления ядерного топлива. Прогресс в исследовании неупругого взаимодействия налетающей частицы с материалом мишени в настоящий момент сдерживается отсутствием общепризнанных аналитических моделей, а оценки, проведенные в рамках существующих подходов к описанию первичных процессов, протекающих в треке, различаются на порядок величины [3]-[8]. Теоретические и экспериментальные подходы, позволяющие сделать выбор в пользу конкретных механизмов весьма важны для понимания необычных макроскопических проявлений облучения БТИ, которые в настоящее время являются предметом интенсивных фундаментальных (электрон-ионное взаимодействие, эволюция структуры) и прикладных (нанотехнслогии, модификация физико-механических свойств) исследований.
Цель работы. Основная цель работы состоит в исследовании особенностей структурно-фазовых превращений в материалах, подвергаемых различным типам облучения и влияния структурных особенностей материала на его прочностные свойства.
Научная новизна. В настоящей работе впервые:
1. В рамках формализма узловых линий с использованием уравнения состояния газа в модели 'Твердых сфер" описана эволюция ансамбля газовых пузырьков в твердом растворе, пересыщенном вакансиями,
собственными междоузельными атомами и атомами газа. Подробно исследованы режимы превращения газовых пузырьков в вакансион-ные поры. Впервые получены общие аналитические выражения для критических параметров системы. Показано, что предлагавшиеся ранее модели являются предельными случаями предложенного общего формализма.
2. Детально изучено влияние особенностей присоединения/отрыва точечных дефектов и атомов газа на поверхности пузырьков ("граничной кинетики") на зарождение и рост ансамбля газовых пузырьков в многокомпонентном пересыщенном твердом растворе. Получены условия, при которых граничная кинетика оказывает решающее влияние на эволюцию ансамбля газовых пузырьков.
3. Решена задача образования (квази)хрупкой трещины на концентраторе напряжений в материале, подвергаемом одноосному растяжению. Получено выражение для предела прочности как функция приложенной внешней нагрузки, размера концентратора напряжений и напряжений, действующих на границе раздела с матрицей. Вычислены значения напряжений, необходимых для зарождения трещины на вакансионной поре, газовом пузырьке и выделении второй фазы. Проведен расчет эффекта локального упрочнения материала, содержащего выделения, которые создают в окружающей матрице поле растягивающих напряжений.
4. Исследована проблема равновесия (квази)хрупкой трещины в упруго-деформируемом материале, содержащей бесконечную цепочку концентраторов напряжений. Получены общие аналитические зависимости, описывающие равновесную длину трещины как функцию приложенной внешней нагрузки, размеров концентраторов напряжений, расстояния между ними, действующих внутренних напряжений на поверхности концентратора и трещины. В рамках единого подхода проведен расчет предела прочности материала, содержащего цепочку вакансионных пор, газовых пузырьков и выделений второй фазы.
5. Рассмотрен метод расчета компонент тензора напряжений в упруго-деформируемом материале, содержащем цепочку концентраторов напряжений. Вычислены компоненты тензора напряжений для одноосного растяжения материала, всестороннего растяжения (сжатия) и чистого сдвига.
6. Предложен и теоретически обоснован эксперимента по прямому измерению температуры ионной подсистемы материала в треке БТИ путем фиксации структурно-фазовых изменений в наноразмерных выделениях. Исследовано влияние параметров ансамбля выделений, окружающей матрицы и термической вспышки на время структурно-фазовых превращений в выделениях.
Теоретическая значимость результатов исследований. Формализм, предложенный для описания эволюции ансамбля газонаполненных пузырьков в пересыщенном многокомпонентном твердом растворе, является обобщением общепризнанной теории формирования вакансионной пористости в облучаемых твердых телах [11]. Процессы, протекающие при распаде пересыщенного твердого раствора, описаны из "первопринципов" без использования ограничивающих предположений [11].
Предложенные методы расчета предела прочности упруго-деформируемого материала, содержащего ансамбли концентраторов напряжений, и полученные результаты позволяют расширить современные представления о влиянии структурных неоднородностей на физико-механические свойства многофазных конструкционных материалов.
Практическая ценность полученных результатов. Результаты работы являются развитием современных методов аналитического описания кинетики фазовых превращений первого рода в открытых многокомпонентных системах. Исследование кинетики ансамбля газовых пузырьков имеет важное прикладное значение в области материаловедения.
Прогресс в методах теоретического исследования зарождения и роста трещины в многофазных материалах в применении к конструкционным материалам атомной энергетики позволяет прогнозировать изменение эксплуатационных свойств материалов в условиях внешнего воздействия.
Предложенный алгоритм расчета тензора напряжений многофазного материала позволяет вычислить компоненты тензора для большого класса задач математической теории упругости.
Эксперимент по прямому измерению температуры ионной подсистемы материала, облучаемого БТИ открывает новые возможности для аналитического и экспериментального исследования и практического применения облучения БТИ в области радиационной физики твердого тела.
Конкретный личный вклад автора. Соискатель принимал непосредственное участие в обсуждении постановки задачи по исследованию кинетики ансамбля газонаполненных пузырьков в пересыщенном многокомпонентном твердом растворе и проблеме измерения температуры ионной
подсистемы в треках БТИ. Постановка задач, посвященных исследованию прочностных свойств многофазных материалов выполнена автором самостоятельно. Все аналитические выкладки и компьютерные эксперименты проведены соискателем. Анализ полученных результатов и подготовка публикаций выполнены с соавторами.
Апробация работы и публикации. Основные результаты работы докладывались автором на ежегодных. конференциях 0-52 Института общей и ядерной физики (1996-1999 гг.). Seventh International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM-7, Obninsk, 25-29 September 1995), Fourth International Symposium on Swift Heavy Ions in Matter (SHIM 98, Berlin, 11-15 May, 1998), 12 Межгосударственной конференции «Физика радиационных явлений и радиационное материаловедение» (МКФРЯиРМ-12, Алушта, 3-10 Сентября 1998г.), VI Александровских чтениях (РНЦ "Курчатовский институт", 16 февраля 2000 г.). Тезисы, посвященные проблеме аморфизации наноразмерных выделений в треках БТИ, приняты в качестве устного доклада на 11(Л Conference on Radiation Physics and Chemistry of Condensed Matter, (Tomsk, 24-29 September, 2000). На конкурсе РНЦ "Курчатовский институт "среди молодых ученых и инженеров-исследователей результаты работ, вошедших в диссертацию, были отмечены премиями в 1997 г. (III премия), 1998 г. (поощрительная премия) и 1999 г. (II премия).
По теме диссертации опубликовано 8 работ в рецензируемых международных и российских журналах. Список работ приведен в конце автореферата.
Положения, выносимые на защиту.
1. Аналитическое описание кинетики ансамбля газовых пузырьков в твердом растворе, пересыщенном вакансиями, собственными междо-узельными атомами и атомами газа в рамках формализма узловых линий с использованием реального уравнения состояния газа в пузырьке. Рассмотрение двух стадии детерминированного роста пузырька с газом. Аналитический расчет количества газа и числа вакансий в критическом пузырьке, когда медленная стадия роста, контролируемая натеканием газа, сменяется ускоренной стадией роста, определяемой диффузией вакансий.
2. Исследование влияния особенностей присоединения/отрыва точечных дефектов и атомов газа на поверхности (граничной кинетики) на зарождение и рост ансамбля газовых пузырьков в многокомпонентном пересыщенном твердом растворе. Анализ условий, при кото-
' рых граничная кинетика оказывает решающее влияние на эволюцию ансамбля газовых пузырьков.
Исследование условий равновесия (квази)хрупкой трещины, сформированной на концентраторе напряжений. Расчет зависимости равновесной длины трещины от приложенной внешней нагрузки, напряжений, действующих на границе раздела с матрицей, размера и типа концентратора напряжений.
4. Исследование зарождения и роста (квази)хрупкой трещины в материале, содержащем бесконечную цепочку концентраторов напряжений. Расчет предела прочности материала, содержащего цепочку ваканси-онных пор, газовых пузырьков и выделений второй фазы.
5. Метод расчета компонент тензора напряжений в упруго-деформируемом материале, содержащем цепочку концентраторов напряжений. Расчет тензора напряжений для одноосного растяжения материала, всестороннего растяжения (сжатия) и чистого сдвига.
6. Анализ влияния параметров наноразмерных выделений, окружающей матрицы и термической вспышки на время структурно-фазовых превращений в выделениях. Теоретическое обоснование применения металлов с наноразмерными выделениями для прямого измерения температуры в треках БТИ.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения в приложения. Основная часть диссертации содержит 159 страниц текста, включая 59 рисунков и список цитированной литературы из 103 наименований.
Содержание работы
Во введении приведен обзор современного состояния проблемы, обоснована актуальность диссертационной работы и кратко изложено ее содержание.
Первая глава посвящена исследованию кинетики ансамбля газовых пузырьков в материале, пересыщенном вакансиями, собственными междо-узельными атомами и атомами газовой примеси (гелия).
Формирование развитой вакансионной (газовой) пористости облучаемых конструкционных материалов оказывает негативное воздействие на
их эксплуатационные свойства. В результате исследования эволюции ансамблей газовых пузырьков и вакансионных пор установлено [9, 10], что в присутствии атомов газа в материале сначала образуются газонаполненные пузырьки, которые впоследствии трансформируются в вакансионные поры. Первое аналитическое описание смены механизма роста ансамбля газовых пузырьков проведено Мансуром в [11]. Этот формализм ориентирован на практически важный случай гелиевой пористости в металлах и основан на следующих предположениях: (¿) зарождение газовых пузырьков носит спонтанный характер; (и) в связи с большой энергией растворения атомы гелия не могут испускаться газовыми пузырьками; (111) атомы гелия представляют собой малоподвижную примесь. Ключевой задачей, решаемой в рамках подхода Мансура [11], является определение "критического" радиуса пузырька - размера при котором медленная стадия роста, контролируемая натеканием атомов газа, сменяется быстрой стадией роста, определяемой диффузей вакансий [12]. Аналитическое решение этой задачи было получено только в тех случаях, когда для описания состояния газа в пузырьке используется уравнение идеального газа или Ван дер Ваальса [12]. Однако применение этих уравнений некорректно при относительно низких температурах и высоких пересыщениях по атомам газа, поскольку при таких условиях в пузырьках реализуются высокие плотности упаковки атомов газа [13].
Альтернативный подход, позволяющий описать кинетику ансамбля газовых пузырьков в пересыщенном твердом растворе, основан на формализме узловых линий [14]. В отличие от рассмотрения [11] подход [14] самосогласованно учитывает поток атомов газа (г) и вакансий (п) из объема материала к пузырьку и не использует ни одно из предположений, перечисленных выше. Тем не менее, модельный вид скоростей роста (кинетических коэффициентов), использованных в работе [14] может привести к нефизичным результатам.
В отличие от рассмотрения Рассела [14] мы описали состояние газа в пузырьке в рамках аналитической модели 'Твердых сфер" [15, 16], спраг-ведливой как для малых так и для больших плотностей упаковки атомов газа в объеме пузырька [17]. В предлагаемом нами подходе также использован более общий вид кинетических коэффициентов Аг(з:,п), г = х,п, учитывающий как ненулевую концентрацию собственных междоузельных атомов, так и возможные процессы на поверхности пузырьков [16]:
(1)
. 4яЛ -ДсАЖ Г ^ /г, М
х = ~ Х Д2+Д2 " Се«.*(К> Е> П)1
Лу "Г л^
Здесь и - атомный объем, Оа - коэффициент диффузии компоненты а (а = v,x,i) твердого раствора; Аа - соответствующая длина свободного пробега в матрице; Ла (Я.) - характерная длина взаимодействия точечного дефекта (а = V, г) или атома газа (а = х) с пузырьком радиуса Я, определяемая возможными топологическими и/или конфигурационными особенностями релаксации матрицы и шероховатостью поверхности пузырька [18]; саоо - концентрация а, (а = г,х,»') вдали от пузырька; -"эффективная" концентрация вакансий:
I»
Д>С»ео А? + Л?
(3)
В соотношениях (1)-(2) Се?,а(Д;а:,п) - это соответствующая равновесная концентрация на поверхности пузырька [16].
Характерные черты кинетики ансамбля газовых пузырьков тесно связаны с особенностями деления фазового пространства (г,п)2 узловыми линиями Ах[х, л) = 0, Ап(х,п) = 0, и взаимным расположением "критических" точек узловых линий, а именно критического зародыша [19] (хс,пе) и максимума (хт,пт) узловой линии Ап(х, п) = 0, который, как показано в диссертации, соответствует критическому пузырьку в рассмотрении Мансура [11].
Количество атомов газа хт в критическом пузырьке (хт, пт) равно:
1/3 вяг (У\2'3 у^3 (1 -г,т)3
т »Ы ^ <1 + 5*» + 9^,-Зчй,) И
где шц - объем атома газа, у - удельная энергия поверхности, Т - температура, т)т - плотность упаковки (хт,пт), определяемая уравнением:
"а
'," 2и -п га
—(Г^)5—<5)
где ш - атомный объем. Число вакансий пт вычисляется из соотношения ХтШо
пт =
иЩт
2 каждой точке фазового пространства соответствует газовый пузырек, содержащий
х атомов газа и п вакансий
где - изменение объема при присоединении атома газа.
Полученные соотношения позволяют сделать несколько важных выводов относительно общих закономерностей развития ансамбля газовых пузырьков в материалах: (¡) согласно [16] и соотношению (5) плотность упаковки как в критическом зародыше (т?с) так и в критическом пузырьке (т]т) не зависит от 7 и определяется пересыщением по атомам газа (только 77с) и эффективным пересыщением по вакансиям; (и) параметры критического зародыша (хс, пс) [16] и критического пузырька (хт, пт) пропорциональны 73. Это значит, что изменение 7 не меняет взаимного расположения "критических" точек, а приводит лишь к масштабированию узловых линий.
Анализ взаимного расположения "критических" точек позволяет однозначно определить тенденции детерминированного развития ансамбля пузырьков. В работе показано, что существует два предельных случая распада твердого раствора, пересыщенного вакансиями и газовыми атомами. Если выполняется соотношение Ах!Ап 1, следует ожидать появления большого числа маленьких газовых пузырьков с высокой плотностью упаковки т? атомов газа. Зарождение и рост подобных газовых пузырьков при определенных условиях наблюдались экспериментально (см., напри-
На практике обычно выполняется обратное соотношение: Ах/Ап « 1. При этом возможны две принципиально различные картины детерминированного развития: (¡) Если для ансамбля выполняется неравенство пт > пс, развитие пузырька определяется аккумуляцией атомов газа до тех пор, пока их количество в пузырьке не достигнет значения хт. Как только точка (хт, пт) фазового пространства будет пройдена, газовый пузырек начнет ускоренно поглощать вакансии, поскольку подвижность вакансий превосходит подвижность атомов газа [Ах!Ап -С 1), и газовый пузырек быстро превратится в вакансионную пору. Этот случай соответствует формализму Мансура. (11) В обратном случае медленная стадия аккумуляции атомов газа отсутсвует, причем случай пт < пе возможен только при условии:
мер, [10, 13]).
ы 4^(1-2.fr) "а (1-7,)3
(7)
где 1], корень уравнения:
их 4т?д (1 - 2т],)
з
+1п
= 0
(8)
где гп - масса атома газа. Для гелия в металлах
Соответствие формализма узловых линий и "вакансионной" скорости роста газовых пузырьков показано на рис.1. В тех случаях, когда выполняется неравенство пт >пс, кинетика ансамбля пузырьков может быть о'*:сана кале в рамках предложенного формализма, так и в рамках модели [11]. Если выполняется обратное соотношение (nm < пс), формализм Мансура неприменим.
Рис. 1: Корреляция между формализмом узловых линий (вверху) и формализмом Мансура [11]. Стрелками показана траектория движения пузырька в фазовом пространстве (г, п).
Вторая глава посвящена исследованию влияния взаимодействия вакансий и собственных междоузельных атомов с поверхностью газового пузырька на кинетику ансамбля газовых пузырьков в многокомпонентном пересыщенном твердом растворе.
Кинетика формирования новой фазы обычно описывается при помощи функции распределения зародышей по размерам, зависящей от времени и пространственных переменных. Очень часто функцию распределения представляют в виде ряда, в котором членом нулевого порядка является функция детального баланса. В рамках термодинамического подхода предполагается, что функция детального баланса совпадает с функцией распределения термических флуктуаций размеров зародышей [20, 21]. Однако, образование новой фазы может приводить к формированию неоднородного пространственного распределения точечных дефектов и атомов примесей в окрестности зародыша (см., например, [22]). Даже в случае
однокомпонентного твердого раствора возникновение концентрационного профиля приводит к отличию функции детального баланса в пространстве размеров от функции распределения термических флуктуаций зародышей по размерам [23, 24]. В общем случае многокомпонентного твердого раствора нельзя построить функцию детального баланса в пространстве размеров и применение аналитических методов, на её основе [20, 21], не может адекватно описать поведение системы [19]. Возникновение неоднородного пространственного распределения точечных дефектов определяется особенностями присоединения и отрыва на поверхности пузырька, количественной характеристикой которых является величина Аа. Основная цель настоящего рассмотрения - выявить условия, при которых микроскопические особенности поверхности оказывают заметное влияние на кинетику ансамбля.
При рассмотрении использованы кинетические коэффициенты Аг и эффективная концентрация вакансий в виде (1)-(2) и (3) соответственно.
Поскольку эффективная концентрация вакансий ceJ? является ключевым параметром, влияющим на критические размеры (хс, пс) и (хт,пт) и скорость роста Аг, "поверхностный" член в выражении
(3) должен оказывать влияние на кинетику ансамбля.
В зависимости от соотношения величин А,-, А„, А„ и А,- можно выделить несколько кинетических случаев развития ансамбля газовых пузырьков.
Кинетика присоединения как вакансий так и собственных междо-узельных атомов определяется их диффузионным натеканием из объема материала: 1, = i,v). В этом случае в окрестности пузырька
возникает неоднородное пространственное распределение (концентрационный профиль) точечных дефектов, а влияние поверхности на кинетику ансамбля отсутствует.
Если Хр/Хр 1, (/? = i, v), то кинетика поглощения как вакансий так и собственных междоузельных атомов определяется их взаимодействием с поверхностью пузырька. Согласно [16, 18] ос Яехр(—£р/Т), где ер -дополнительный барьер для присоединения точечного дефекта типа Д. В этом случае эффективная концентрация вакансий сводится к виду:
Барьеры ер заметно изменяют эффективную концентрацию ceJ? при условии, что |e¡ — ev | /Т > 1. Эффективная концентрация уменьшается, когда е,- — е„ >0, т.е. поглощение вакансий менее предпочтительно по срав-
нению с поглощением собственных междоузельных атомов. В противном случае величина возрастает. При температурах Т ~ 0.08 еУ (800.Pl)3, даже незначительная разница дополнительных приповерхностных барьеров 6x1 — е» ~ 0.1 еУ может кардинально изменить кинетику ансамбля газовых пузырьков.
Возможны "смешанные" случаи, когда для одного типа дефектов выполняется соотношение « а для другого - (а^/А^ > 1^. В
отличие от случаев упомянутых ранее, здесь эффективная концентрация вакансий явно зависит от радиуса газового пузырька. Ранее считалось, что для проблемы зарождения и роста ансамбля газовых пузырьков является внешним параметром [16] или представляет собой величину, самосогласованно усредненную по ансамблю [25]. Однако, как оказалось, в "смешанных" случаях каждый газовый пузырек в твердом растворе имеет свою собственную эффективную концентрацию вакансий.
Взаимодействие точечных дефектов с поверхностью пузырька играет весьма заметную роль в процессе эволюции ансамбля пузырьков и может не только повлиять на критические параметры, но и принципиально изменить кинетику ансамбля и общие подходы к решению проблемы.
В третьей главе исследуется влияние структурных неоднородностей на прочностные свойства материала.
Методами линейной теории упругости определяются условия зарождения и равновесия трещины на концентраторе напряжений в материале, подвергаемом одноосному растяжению напряжениями <г (см. Рис.2). Рассмотрена клиновидная трещина длиной Ь, сформированная на концентраторе напряжений радиусом Я. Поверхности концентратора напряжений и трещины подвергаются нормальному нагружению р± и рг соответственно.
Решение задачи проведено в рамках силового подхода [26], который основан на двух принципах: (¡) выполнение условия силового баланса, когда поле напряжений от трещины (гуу (ж) уравновешивается напряжениями от внешних (ст°у(г)) и внутренних (р?, силы сцепления Б(х) [27]) источников на поверхности трещины:
^уу (х) = р2 + сг^(®)-5(г) (10)
и (и) ограниченность напряжений на концах трещины [28]:
(11)
1
/ <ГууЩу _ 2®
I *>'
3 Рабочая температура активной зоны реактора
Рис. 2: Геометрия проблемы.
В результате получен общий критерий равновесия трещины, образованной на концентраторе напряжений:
3 р 1 + 3(р+1)2 8р + 2 (р + 2)2
где р = 2В,/Ь и К - коэффициент интенсивности напряжений [27].
Выражение (12) представляет собой общее соотношение, описывающее равновесие критических и подкритических трещин, образованных на концентраторе напряжений, в материале, подвергаемом одноосному растяжению. Для критических трещин К равен Кд = \/чЕ/х{\ — и2), где 7-свободная энергия поверхности трещины, Е- модуль Юнга, и- коэффициент Пуассона. Чтобы получить из (12) равновесную длину трещины, образованной на конкретном типе концентратора напряжений, необходимо задать соответствующие напряжения, действующие на границе с матрицей. В самом простом случае (р1 = р2 = 0) имеем вакансионную пору; при рх = р2 = Р, где Р - давление газа, - газонаполненный пузырёк; в случае выделения второй фазы Р1 = р, Р2 = 0 , где р - напряжения, действующие на границе раздела с матрицей.
С практической точки зрения важной характеристикой являются внешние напряжения <г„, необходимые для зарождения трещины на концентраторе напряжений, которые получаются из (12) в пределе р —»■ оо. Для вакансионной поры имеем <г„ = сгг/3 - в три раза ниже напряжений (тд, необходимых для зарождения трещины в материале без поры; в случае
•Дк
пу/Ь
= 0, (12)
пузырька с газом ап = (<тд — 2Р)/3, т.е. наличие газа в объеме пузырька дополнительно снижает напряжения, необходимые для зарождения трещины; и наконец в случае выделения второй фазы получаем <тп = {<тд — р)/3.
При прогнозировании поведения конструкционных материалов под облучением крайне важно знать относительное изменение прочностных свойств. Из соотношения (12) получено отношение предела прочности материала с концентратором напряжений к пределу прочности однородного материала, которое в случае вакансионной поры имеет вид:
3 р 1 + 3 (/> + 1)
2Х"1
5 и + 8р + 2; р + 2\1Р+ 2 + 8р+2 (, + 2)* ) '
(13)
Для газового пузырька соответствующее относительное изменение предела прочности равно (оставлен только первый член разложения по 1 /р):
1
в=з
2 Р 1/2 Р 19/
Аналогично в случае выделений второй фазы имеем:
1
8 = 3
а,
Следует отметить, что в отличие от локальных сжимающих напряжений, создаваемых пузырьками с газом, выделения второй фазы могут создавать в окружающей матрице как сжимающие (положительные), так и растягивающие (отрицательные) напряжения. Первые, как и пузырьки с газом, негативно сказываются на прочностных свойствах материала, снижая как предел прочности, так и напряжения, необходимые для зарождения трещины. Вторые, как считалось ранее, оказывают позитивное влияние на прочностные свойства. Однако, как видно из (15) характер оказываемого влияния не столь однозначен и зависит от уровня приложенных внешних напряжений и напряжений на границе раздела с матрицей, а также размера самого выделения.
Четвертая глава является обобщением расчета кратковременного предела прочности на случай упруго-деформируемого материала, содержащего линейную цепочку концентраторов напряжений. Задача решалась в рамках подхода, описанного в предыдущем разделе.
Выражение (12) в случае материала с бесконечной цепочкой концен-
траторов напряжений имеет вид:
-^-Иг(<г+ Р2)+(| + л) /3 (Р, (Л Л)+П(ЛА) £ = О,
(16)
где т] = 2г//, /> = 2Я//, А = 2£//, / - длина трещины, Ь - расстояние между центрами соседних концентраторов напряжений, а функции /2 (р, А) и 14 (р, А) монотонно возрастают от 0 при р = 0 к ж при р оо и слабо зависят от А всюду, за исключением небольшой области А/2 ~ р+3/2, р ~ 1. Функция П (р, А) определяется как
П (Р.А) = у (* (а + 2Рг) + 2с1г {р, А) + 3 (2Рг - а) /4 (р, А)). (17)
Отношение предела прочности материала, содержащего цепочку концентраторов напряжений, к пределу прочности однородного материала равно:
1 -
8 =
'Ъ 1 Рг Ыр, А) | х2 Р1 Л 1 3/4 (/>, А) \
* 3 1гД тт ) А2]
/2(р,А) 3/4 (р, А)
тг2 / [ 2/2 (Р) А) З/4 (р, А) \ р2
6 \ 7Г 7Г / А2
(18)
Напряжения, необходимые для зарождения трещины (р 1) определяются из соотношения:
13 = -
Р <Тд 3 <Тд V р) А2] ^^
Подстановка соответствующих значений р\_ и рг позволяет получить относительное изменение предела прочности для материала с цепочкой ва-кансионных пор (р! = рэ = 0); газонаполненных пузырьков [р\ — р2 = Р, Р — давление газа); выделений второй фазы {р\=р, Р2 = 0, р - напряжения, действующие на границе раздела с матрицей).
Пятая глава посвящена проблеме локального изменения температуры в треках БТИ. В настоящий момент для аналитического описания макроскопического проявления облучения БТИ используется модель "термической вспышки", которая связывает протекающие процессы с увеличением температуры в треке, однако до настоящего времени отсутствует экспериментальное подтверждение этой модели. Увеличение температуры в термическом пике можно оценить по термоактивируемым фазовым превращениям
в специально созданных выделениях второй фазы, размер которых составляет величину порядка размера пика. Процессы плавления и закалки выделения в аморфное состояние могут оказаться приемлемым выбором для этой цели.
Кинетика затвердевания полностью расплавленного выделения представлена следующим образом. Термический пик разогревает выделение до температуры выше температуры плавления Тт. В результате отвода тепла в окружающую матрицу температура выделения снижается и происходит постепенное затвердевание выделения. Если скорость охлаждения достаточно велика, неупорядоченная атомная структура расплава переохлаждается ниже температуры Тт и при некоторой температуре Тд> называемой температурой стеклования, фиксируется в аморфном состоянии.
Поскольку остывание выделения идет с поверхности, граница между переохлажденным расплавом и метастабильной твердой фазой (фронт аморфизации) возникает в тот момент, когда температура поверхности выделения падает до Тд, и по мере дальнейшего остывания выделения сдвигается от поверхности выделения к его центру. В момент времени Ьо> когда фронт аморфизации достигнет центра выделения, затвердевание выделения в аморфном состоянии завершается.
Исходя из описанной картины, среднюю скорость охлаждения выделения при закалке в аморфное состояние, Т, можно оценить как Т ~ (Тт — Тд) /¿о- Поскольку температуры Тт и Тд являются параметрами материала выделения, единственной величиной, на которую можно воздействовать изменением параметров матрицы и выделения, остается ¿о.
Охлаждение выделения в бесконечной матрице описывается уравнением теплопроводности. Аналитическое рассмотрение приводит к следующему выражению для времени затвердевания:
где R - радиус выделения, а/ и а,ц коэффициенты температуропроводности расплавленного и затвердевшего выделения соответственно, -температура матрицы.
Как показывают результаты проведенного нами компьютерного эксперимента, соотношение (20) полученное в предположении бесконечной - теплопроводности матрицы, удовлетворительно описывает затвердевание выделения во всем интервале температур матрицы, исключая узкую область Too — Тд, причем аналитическая оценка тем точнее, чем выше температуропроводность матрицы и/или ниже температура Too.
(20)
Результаты численных расчетов времени затвердевания выделений различного состава (РЬ, В1,1п, Т1, Сс1) и размера (0 < Я < 15 нм) в алюминиевой Матрице показывают, что в указанных системах реализуются све-хвысокие скорости охлаждения Т ~ 1013 — 10й К/с. Столь высокие скорости охлаждения выделений (на несколько порядков превышающие скорости, достигаемые при получении металлических стекол) представляют реальную возможность аморфизации выделений при облучении БТИ.
В заключении кратко сформулированы основные выводы.
В приложении приведен расчет тензора напряжений в упруго-деформируемом материале, содержащем линейную цепочку концентраторов напряжений.
Решение первой основной задачи теории упругости для материала, содержащего цепочку концентраторов напряжений, получено в виде разложения в ряд по степеням В?/Ь2, где Я - радиус концентратора напряжений, Ь - расстояние между центрами соседних концентраторов.
На основании полученных комплексных потенциалов выполнен расчет компонент тензора напряжений материала, подвергаемого одноосному растяжению, всестороннему растяжению (сжатию) и чистому сдвигу.
Основные результаты работы
1. В рамках формализма узловых линий описана эволюция ансамбля газовых пузырьков в твердом растворе, пересыщенном собственными точечными дефектами и атомами газа. Получены аналитические выражения для "критических" точек узловых линий. Показано, что процесс превращения газовых пузырьков в вакансионные поры может протекать двумя путями. Конкретная кинетическая мода определяется соотношением между числом вакансий пе в критическом пузырьке (хс,пс) и числом вакансий пт в точке максимума узловой линии Ап(х,п) = 0. Получены условия при которых предлагаемый формализм сводится к моделям, разработанным ранее.
2. Рассмотрено влияние граничной кинетики на зарождение и рост ансамбля газовых пузырьков в многокомпонентном пересыщенном твердом растворе. Получены условия, при которых граничная кинетика оказывает решающее влияние на эволюцию ансамбля газовых пузырьков.
3. Получены условия зарождения и роста трещины на концентраторе
• напряжений. Выведено общее соотношение, описывающее размеры критические и подкритические трещины, как функцию внешних и внутренних параметров. Для критической трещины получен аналог критерия Гриффитса. Показано, что концентраторы напряжений могут заметно уменьшить предел прочности материала. Проведен анализ влияния локальных растягивающих напряжений на границе раздела с матрицей на развитие трещины, образованной на выделении вторичной фазы.
4. Рассмотрена проблема равновесия (квази)хрупкой трещины в упруго-деформируемом материале, содержащем бесконечную цепочку концентраторов напряжений. Получены общие аналитические зависимости, описывающие равновесную длину трещины как функцию приложенной внешней нагрузки, размера концентратора, расстояния между концентраторами, действующих внутренних напряжений на поверхности концентратора и трещины. В рамках единого подхода проведен расчет предела прочности материала, содержащего цепочку ва-кансионных пор, газовых пузырьков и выделений второй фазы.
5. Развит метод расчета компонент тензора напряжений упруго-деформируемого материала, содержащего цепочку концентраторов напряжений. Вычислены компоненты тензора напряжений для одноосного растяжения, всестороннего растяжения (сжатия) и чистого сдвига материала.
6. Проведены исследования влияния параметров наноразмерных выделений, окружающей матрицы и термической вспышки на время затвердевания выделений. Показано, что оптимизацией параметров системы достигаются свехбыстрые скорости охлаждения выделений, близкие к теоретическому пределу и превышающие на 5-6 порядков скорости охлаждения, характерные для обычных способов получения металлических стекол. Результаты расчетов обосновывают применение металлов с наноразмерными выделениями для прямого измерения температуры в треках БТИ.
Список литературы
[1] Кирсанов В.В., Суворов А.Л., Трушин Ю.В., Процессы радиационного дефектообразования в металлах. // М: Энергоатомиздат (1985) 272с.
[2] Нолфи Ф.В. ред. Фазовые превращения при облучении // Челябинск: Металлургия (1989) 312с.
[3] Баранов И.А., Мартыненко Ю.В., Цепелевич С.О., Явлинский Ю.Н., Неупругое рассеяние твердых тел ионами // УФН 156(3) (1988)с.478-511.
[4] Каганов М.И., Лившиц И.М., Танатаров Л.В., Релаксация между электронами и решеткой // ЖЭТФ, 31(2) (1956) с.232-237.
[5] Гегузин Г.Е., Каганов М.И., Лившиц И.М., Влияние длины свободного пробега электронов на образование трека вокруг траектории заряженной частицы в металле // ФТТ 15(8) (1973) с.2425-2428.
[6] Volkov А.Е. and Borodin V.A., Heating of metals in swift heavy ion tracks by electron-ion energy exchange // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. В 146 (1998)рр.137-141.
[7] Toulemonde M., Dufour C. and Paumier E., Transient Thermal Process After a High-energy Heavy-ion Irradiation of Amorphous Metals and Semiconductors // Phys. Rev. В 46 (1993) pp.14362-14369.
[8] Гинзбург В. Л., Шабанский В .П., Кинетическая температура электронов в металлах и аномальная электронная эмиссия //ДАН СССР, 100(3) (1955)с.445-452.
[9] Черемской П.Г., Слезов В.В., Бетехтин В.И., Поры в твердом теле // М: Энергоатомиздат (1990) 376 с.
[10] Garner F.A., Irradiation Performance of Cladding and Structural Steels in Liquid Metal Reactors // Material Science and Technology, Cahn R.W., Haasen P. and Kramer E.J. eds., vol.lOA, (VCH, Weinheim, 1995)pp.419-543.
[11] Mansur L.K., Goghlan W.A., Mechanisms of helium interaction with radiation defects in metals and alloys: A review // J. Nucl.Mater. 119 (1983)pp.l-25.
[12] R.E.Stoller and G.R.Odette, A Comparison of the Relative Importance of Helium and Vacancy Accumulation in Void Nucleation // Radiation-Induced Changes in Microstructure: 13th International Symposium (Part I), ASTM STP 955, F .A. Garner, N.H.Packan and A.S.Kumar eds. (ASTM, Philadelphia, 1987)pp.358-370.
[13] Katoh Y., Stoller R.E., Kohno Y., Kohiyama A., The influence of He/dpa ration and displacement rate on microstructural evoluiton: a comparison of theory and experiment // J.Nucl.Mater. 210 (1994)pp.290-302.
[14] Russel K.C., The theory of void nucleationin metals // Acta Met. 26 (1978)pp. 1615-1630.
[15] Balescu R., Equilibrium and nonequilibrium Statistical Mechanics // John Wiley&Sons (1975).
[16] Volkov A.E. and Ryazanov A.I., Theory of gas bubble nucleation in supersaturated solution of vacancies, interstitials and gas atoms // J.Nucl.Mat., 273 (1999)pp. 155-163.
[17] Ma D. and Ahmadi G., An equation of state for dense rigid sphere gases // J. Chem. Phys., 84(6) (1986)pp.3449-3450.
[18] Чернов А.А. ред., Современная кристаллография // т. 3 М:Наука (1980)
[19] Гардинер К.В., Стохастические методы в естественных науках // М:Мир (1986)526с.
[20] Зельдович Я.Б., К теории образования новой фазы. Кавитация // ЖЭТФ 12(11-12) (1942)с.525-538.
[21] Katz J.L. and Wiedersich Н., Nucleation of voids in materials supersaturated with vacancies and interstitials // J.Chem.Phys. 55(1971)pp.l414-1425.
[22] Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., О формировании диффузионной зоны с учетом граничной кинетики // ФММ 39(3) (1975)с.553-558.
[23] Михайлова Ю.В., Максимов Л.А., Кинетика образования пор из пересыщенного раствора вакансий // ЖЭТФ 59(10) (1970)с.1368-1377.
[24] Максимов Л.А., Рязанов А.И., в книге: Взаимодействие заряженных частиц с твердыми телами, М: МИФИ (1979)с.35-72
[25] Adams J.В. and Wolfer W.G., Void formation in rapidly-solidified metals // Acta Metall. mater 41 (1993) pp.2625-2632.
[26] Либовиц Г., Разрушение, т.2 М:Мир (1975) 763с.
[27] Райзер Ю.П., Физические основы теории трещин хрупкого разрушения // УФН, 100(2) (1970)с.329-347.
[28] Ландау Л.Д., Лившиц Е.М., Теория упругости // М:Наука 1988
Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:
1. A.I.Ryazanov, R.E.Voskoboinikov, H.Trinkaus, Model for the final stage of creep failure due to high temperature helium embrittlement. //
J. Nucl. Mater. 233-237 (1996) pp. 1085-1088.
2. R.E.Voskoboinikov, A.I.Ryazanov, High temperature irradiation embrittlement due to crack nucleation and growth at structural inhomogenities // ВАНТ сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение 3(69), 4(70)(1998) с. 25.
3. R.E.Voskoboinikov, Degradation of mechanical properties of structural reactor materials induced by formation of stress concentrators. //
J. Nucl. Mater. 270 (1999)pp. 309-314.
4. Р.Е.Воскобойников, Модифицированный критерий Гриффитса для трещины, образованной на концентраторе напряжений. //
ФММ 89 (2000) с. 92-97.
5. R.E.Voskoboinikov, Stress tensor of a strained material with a linear row of stress concentrators // J.Nucl.Mat., 280 (2) (2000)pp.l69-185.
6. R.E.Voskoboinikov, A.E.Volkov, Kinetics of gas bubble ensemble in supersaturated solid solution of point defects and gas atoms //
J. Nucl. Mater. (2000) принята в печать.
7. Р.Е.Воскобойников, А.Е.Волков, Эволюция ансамбля газовых пузырь. ков в облучаемых материалах // ФММ 90 (2000) с. 3-15.
8. R.E.Voskoboinikov, A.E.Volkov, V.A.Borodin, Application of nanosize precipitates for estimation of temperature increase in thermal spikes // Radiation Effects (2000) получены гранки.
Подписано в печагъ 14. 06. 2000. Формат 60x90/16 Печать офсетная. Усл.-печ. л. 1,1. Тираж75. Заказ 43 Ошечлтаио в РНЦ КИ