Особенности тепловых и упругих свойств квазикристаллов при низких температурах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Черников, Михаил Альбертович
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Москва
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
2004
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
Российский научный центр "КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ
На правах рукописи УДК 537.9
Черников Михаил Альбертович
ОСОБЕННОСТИ ТЕПЛОВЫХ И УПРУГИХ СВОЙСТВ КВАЗИКРИСТАЛЛОВ ПРИ НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУРАХ
Специальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния
Автореферат
диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
МОСКВА—2004
Работа выполнена в Институте сверхпроводимости и физики твердого тела Российского научного центра "Курчатовский институт" и в Лаборатории физики твердого тела Швейцарского федерального технологического института
Официальные оппоненты:
член-корреспондент РАН Л. А. Максимов доктор физ.-мат. наук В. Е. Дмитриенко доктор физ.-мат. наук А. Ф. Прекул
Ведущая организация:
Московский государственный институт стали и сплавов (технический университет)
Защита состоится „_"_2004 г. в_на заседании диссертационного совета Д 520.009.01 Российского научного центра „Курчатовский институт" по адресу: 123182 Москва, пл. И. В. Курчатова, 1
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Российского научного центра „Курчатовский институт"
Автореферат разослан „-"-2004 г.
Ученый секретарь диссертацинного совета
А. В. Мерзляков
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы
Квазикристаллы, открытые в 1984 г. Шехтманом с соавторами [1] в метастабильных сплавах А1-Мп, полученных методом быстрой закалки расплава, обладают многими свойствами, характерными для твердых тел с периодической структурой, например, огранкой и способностью когерентно рассеивать падающее излучение. В то же время, квазикристаллы принципиально отличаются от периодически упорядоченных кристаллов отсутствием трансляционной симметрии. Они имеют особый апериодический тип дальнего координационного порядка и могут обладать вращательной симметрией, несовместимой с периодичностью.
В 1987 г. были открыты термодинамически стабильные квазикристаллы, которые кристаллизуются в гранецентрированной икосаэдри-ческой (г.ц.и.) структуре [2]. Корреляционная длина структуры некоторых термодинамически стабильных квазикристаллов, определенная по результатам рентгеноструктурного анализа, достигает нескольких микрометров, что ставит эти квазикристаллы по структурному качеству в один ряд с самыми совершенными периодически упорядоченными кристаллами. Первые эксперименты, проведенные на этих фазах на рубеже 80-х и 90-х годов, показали, что термодинамически стабильные квазикристаллы следует причислять к совершенно отдельному и весьма необычному классу веществ, сочетающих как свойства стекол, так и свойства, характерные для периодически упорядоченных кристаллов. К интересным объектам исследований относятся и термодинамически стабильные декагональные квазикристаллы, упорядоченные периодически вдоль декагональной оси и квазипериодически в плоскости, перпендикулярной этой оси, что дает возможность проведения сравнительных исследований свойств как периодически, так и квазипериодически упорядоченных твердых тел вдоль различных кристаллографических направлений одного и того же монокристаллического образца.
Одной из удивительных особенностей квазикристаллов с совершенной структурой оказалось сочетание высокого структурного качества с транспортными свойствами, напоминающими транспортные свойства разупорядоченных материалов. Например, зависимости электропроводности квазикристаллов от температуры и внешнего магнитного поля имеют особенности, которые, как правило, наблюдаются в стеклах. Неожиданным результатом оказались и крайне низкие значения коэф-
РОС. НАЦИОНАЛЬНАЯ БИБЛИОТЕКА
фициента температуропроводности квазикристаллов, характерные для стёкол. Тем не менее, поскольку структура квазикристаллов принципиально отличается от структуры аморфных веществ, представляется несправедливым утверждать, что свойства квазикристаллов определяются теми же самыми механизмами, что и свойства веществ в аморфном состоянии. Перечисленные наблюдения привели к бурному росту экспериментальных и теоретических исследований как электронных свойств квазикристаллов, так и свойств возбуждений квазикристаллической решетки и послужили стимулом постановки цикла исследовний, представленных в настоящей диссертации.
Цель работы
Цель диссертационной работы состояла в том, чтобы на основе экспериментального исследования теплоемкости и теплопроводности икосаэдрических (Al-Mn-Pd, Al-Re-Pd) и декагональных (Al-Cu-Co, Al-Ni-Co) квазикристаллов, а также упругих свойств декагонального квазикристалла Al-Ni-Co выяснить в какой степени представления о низкочастотных возбуждениях решетки, сложившиеся для периодически упорядоченных кристаллов и аморфных веществ, справедливы для квазикристаллов и сформировать представления, применимые к этому новому классу твердых тел.
Вклад автора
Вклад автора в проведенное исследование состоял в постановке задач, в синтезе поликристаллов и росте монокристаллов квазикристаллических фаз, их характеризации, в проведении измерений, анализе полученных экспериментальных данных и выполнении расчетов.
Степень новизны
1. Впервые в диапазоне температур от 0,065 до 290 К исследованы термодинамические и кинетические тепловые свойства термодинамически стабильных квазикристаллов с икосаэдрической и декагональной структурами, а также упругие свойства декагонального квазикристалла и проведено их сравнение с соответствующими свойствами периодически упорядоченных кристаллов и аморфных веществ.
2. Обнаружен большой кубический по температуре вклад в низкотемпературную теплоемкость икосаэдрической фазы Al-Mn-Pd, существенно превышающий вклад модели Дебая, рассчитанный по данным акустических измерений. Установлено, что кубический по темпе-
ратуре вклад в теплоемкость декагональной фазы Al-Ni-Co, напротив, совпадает с вкладом длинноволновых акустических мод.
3. Впервые показано, что при температурах ниже 1 К тепловое сопротивление решетки икосаэдрических фаз Al-Mn-Pd и Al-Re-Pd обратно пропорционально квадрату температуры, а средняя длина свободного пробега акустических мод ограничена взаимодействием с низкочастотными локализованными состояниями, которые описываются моделью двухъямных туннелирующих систем.
4. Обнаружено необычное поведение температурной зависимости решеточной теплопроводности икосаэдрических квазикристаллов, проявляющее себя, в зависимости от величины параметра деформационного взаимодействия акустических мод с туннелирующими системами, как пологий максимум при температурах порядка 20-30 К или как А-плато в температурном диапазоне от 15 до 70 К. Аналогичная особенность обнаружена также и на кривых теплопроводности решетки декагональных фаз, измеренных вдоль направления в квазипериодической плоскости.
5. Для объяснения такого поведения температурной зависимости решеточной теплопроводности квазикристаллов предложен и качественно обоснован механизм рассеяния фононов, связанный со процессами переброса в твердых телах с квазикристаллической структурой.
6. Впервые, на примере фазы Al-Ni-Co, измерены все компоненты тензора модулей упругости квазикристалла декагональной симметрии. Показано, что число независимых модулей упругости, которые определяют деформацию в плоскости, перпендикулярной декагональной оси, равно двум, как и для изотропной среды.
Практическая значимость
Проведенное исследование позволило сформировать взгляд на фундаментальные свойства квазикристаллов, определить их принципиальные отличия от свойств периодически упорядоченных кристаллов и аморфных веществ и получить данные, необходимые для практического использования этих перспективных материалов для нужд техники и промышленности.
Результаты проведенного исследования позволяют сформулировать рекомендации по применению квазикристаллических материалов в качестве тепловых барьеров. Полученные данные представляют собой справочный материал по теплоемкости, теплопроводности и упругим
свойствам квазикристаллов в широком диапазоне температур, используемый в работах других авторов.
Достоверность
Полученные в диссертации экспериментальные данные по тепловым и упругим свойствам квазикристаллов и следствия их анализа достоверны и воспроизводимы. Для их получения применялись хорошо отработанные классические методики измерений и обработки данных и близкие к идеальным образцы. Результаты нашли подтверждение в работах других авторов.
Апробация работы
Включенные в диссертацию результаты были представлены и обсуждались на следующих научных конференциях и совещаниях: Первое всероссийское совещание по квазикристаллам, Москва, 14 апреля 2003 г., Международная конференция по апериодическим кристаллам, Неймеген, Нидерланды 4-8 июля 2000 г., Совещание американского физического общества, Лос Анджелес, Калифорния, США, 16-20 марта 1998 г., 26-я европейская конференция по динамическим свойствам твердых тел, Давос, Щвейцария, 21-23 сентября 1997 г., 16-я конференция отделения физики конденсированного состояния европейского физического общества, Лёвен, Бельгия, 25-28 августа 1997 г., 6-я международная конференция по квазикристаллам, Токио, Япония, 26-30 мая 1997 г., Совещание американского физического общества, Канзас-Сити, Миссури, США, 17-21 марта 1997 г., 21-я международная конференция по физике низких температур, Прага, Чехия, 8-14 августа 1996 г., Французский коллоквиум по квазикристаллам, Париж, Франция, 5-7 июня 1996 г., Совещание по апериодическим кристаллам, Краков, Польша, 1-5 июня 1996 г., Совещание американского физического общества, Сент-Луис, Миссури, США, 18-22 марта 1996 г., 5-я международная конференция по квазикристаллам, Авиньон, Франция, 2226 мая 1995 г., 20-я международная конференция по физике низких температур, Юджин, Орегон, США, 4-11 августа 1993 г., Совещание швейцарского физического общества, Базель, Щвейцария, 1-2 октября 1992 г., а также на семинарах научных центров и университетов, принимающих активное участие в исследованиях по физике и материаловедению квазикристаллов, в России, Германии, Китае, США, Франции, Швейцарии и Японии.
Публикации
Основные результаты диссертации опубликованы в 17 работах, список которых приведен в конце автореферата.
Объем работы
Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и библиографии. Полный объем диссертации составляет 212 страниц, включая 42 рисунка, 7 таблиц и список литературы из 261. наименования.
СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ
Во введении обоснована актуальность работы, сформулирована ее цель, приведены выносимые на защиту положения и порядок изложения материала диссертации.
Глава I представляет собой обзор литературы по структуре и физическим свойствам квазикристаллов. В § 1 приводится краткое описание структуры квазикристаллов и построение их моделей методом сечения/вложения. Значительное внимание уделяется классификации апериодических кристаллов и положению в этой классификации квазикристаллов. В § 2 перечислены характерные особенности электропроводности, термо-э.д.с, эффекта Холла и оптических свойств квазикристаллов. В § 3 приводятся результаты исследований сверхпроводимости квазикристаллических фаз, а также их магнитных свойств. § 4 посвящен экспериментальным и теоретическим работам по динамике квазикристаллической решетки. Обсуждаются характерные особенности полученых в экспериментах по неупругому рассеянию нейтронов спектров возбуждений решетки квазикристаллов, а также результаты расчетов динамического отклика реалистичных трехмерных моделей. В § 5 обсуждаются работы по тепловым и упругим свойствам термодинамически стабильных квазикристаллов. В § 6 перечислены технические применения квазикристаллов и материалов на их основе, включая как уже освоенные в промышленности, так и перспективные разработки.
Глава II посвящена исследованию тепловых свойств икосаэдричес-ких фаз Al-Mn-Pd и Al-Re-Pd при низких температурах.
В § 7 приводятся подробности приготовления и характеризации образцов икосаэдрических фаз Al-Mn-Pd и Al-Re-Pd, которые использовались для экспериментальных исследований теплоемкости и теплопроводности.
В § 8 обсуждаются результаты измерений теплоемкости икосаэдри-ческой фазы Al-Re-Pd в интервале температур между 0,065 и 19 К.
Полученные впервые данные по теплоемкости в интервале температур 0,065-1 К позволили получить новую информацию о низкотемпературном состоянии икосаэдрической фазы АШе-РсЪ Так, обнаружено, что ниже 0,4 К теплоемкость растет при уменьшении температуры, а вблизи 0,065 К меняется приблизительно как что свидетельствует о наличии значительного ядерного сверхтонкого вклада. В случае ико-саэдрических квазикристаллов А1-11е-Р<} ядерный сверхтонкий вклад Си = Ас{Г~2 связан с взаимодействием между электрическими квад-рупольными:моментами ядер и градиентом статического электрического поля, создаваемого соседними ионами.
Различные эксперименты, выполненые при температурах ниже 1 К, указывают на присутствие в икосаэдрических фазах низкоэнергетических возбуждений, которые феноменологически описываются в рамках туннельной модели [3, 4]. Возбуждения туннелирующих систем вносят линейный по температуре вклад в теплоемкость,
коэффициент которого для аморфных веществ составляет порядка 0,03-0,1 мДж/г-атом-К2. Поэтому, строго говоря, в анализе низкотемпературной теплоемкости икосаэдрической фазы необходимо учитывать как вклад электронных возбуждений, так и вклад возбуждений туннелирующих систем.
Аппроксимация данных по теплоемкости в диапазоне 0,065-4 К выражением СР(Т) = (^гэ + 1е\)Т + + Ас}Т~2, т. е. в предположении, что основные вклады в теплоемкость вносят возбуждения туннелирующих систем, а также возбуждения электронных, решеточных и ядерных степеней свободы, дает тгв + 7е1 = 0,13 мДж/г-атом-К2, (3 = 36 мкДж/г-атом-К4 и Л<э = 8,2 мкДж-К/г-атом.
Коэффициент Ла ядерной теплоемкости может быть записан как
где р1 — концентрация элемента », I/¿* и — соответственно, содержание, ядерный спин и ядерный электрический квадрупольный момент изотопа элемента — максимальная компонента тензора
градиента электрического поля, усредненного по всем узлам [5].
В случае икосаэдрической фазы А№е-Р(1 только два встречающихся в природе изотопа, а именно 185Ле и 187Ле, оба с ядерным спином могут вносить существенный вклад в ядерную теплоемкость. Значение коэффициента Лс}, которое следует из анализа данных по теплоемкости, соответствует ед = 2,3 • 1015 ед. СГС. Сравнимые зна-
чения были получены из анализа результатов измерений ядерной теплоемкости рения в нормальном состоянии [6].
Учитывая структурные особенности икосаэдрических фаз, в частности, наличие большого числа неэквивалентных узлов решетки, приведенную оценку градиента электрического поля следует понимать как среднее значение. Тем не менее, можно с уверенностью утверждать, что значительная часть атомов рения в квазикристаллах за-
нимает узлы с неикосаэдрической локальной симметрией. Это связано с тем обстоятельством, что определяемое взаимодействием квадруполь-ного момента с локальным электрическим полем расщепление ядерных уровней, на которое указывает наблюдение значительной ядерной сверхтонкой теплоемкости икосаэдрической фазы А1-11е-Рс1, возможно только в том случае, если симметрия этого поля ниже, чем кубическая.
В § 9 представлены данные измерений теплопроводности икосаэдрической фазы А1-11е-Рс1 в температурном диапазоне 0,35-90 К. Решеточный вклад полученный вычитанием из полной теплопроводности оценки рассчитанного в предположении выполнения закона Видемана-Франца электронного вклада, монотонно увеличивается с ростом температуры во всем исследованном температурном диапазоне. Выше 5 К заметна тенденция к насыщению зависимости А^Т), а в температурном интервале 15-70 К решеточная теплопроводность мало меняется с температурой. Такое поведение температурной зависимости решеточной теплопроводности икосаэдрической фазы А№е-Рс1 отличается от поведения А] (Г) как периодически упорядоченных кристаллов, так и веществ в аморфном состоянии. Кривая периодического крис-
талла имеет явно выраженный максимум, как правило, в интервале температур порядка 0,030/)-0,10/э, где во — температура Дебая, связанный с переходом от режима рассеяния фононов на границах образца или на электронах проводимости соответственно для диэлектрических и металлических кристаллов к режиму рассеяния с участием процессов переброса. Теплопроводность решетки большинства аморфных веществ монотонно возрастает с ростом температуры, причем в интервале температур приблизительно между 2 и 10 К наблюдается так называемое А-плато.
В поведении теплопроводности икосаэдрической фазы АЬИе-Рс! и аморфных материалов в их соответствующих областях име-
ются, однако, важные различия. По сравнению с аморфными материалами, А-плато икосаэдрической фаз ¿й-Же-ВсЬ л я е т с я при значительно более высоких температурах. Более того, теплопроводность этой фазы в том температурном интервале, где наблюдается
значительно выше, чем теплопроводности диэлектрических и металлических стекол в их областях плато. Появление А-плато в температурной зависимости решеточной теплопроводности икосаэдрической фазы АШе-Рс! связано с особенностями процессов переброса в твердых телах с квазикристаллическим упорядочением, приводящими к сравнительно слабой, по сравнению с периодически упорядоченными кристаллами, температурной зависимости средней длины свободного пробега нелокализованных возбуждений решетки.
В температурном интервале 0,35-1,5 К теплопроводность решетки может быть аппроксимирована выражением А[(Т) = АТгде £ « 2,2. Степенная зависимость А| ос Т^ с показателем степени С, близким к 2, в этом температурном диапазоне характерна для поведения решеточной теплопроводности аморфных веществ. Хорошо известно, что такие свойства различных по своей природе аморфных веществ как, например, скорость и поглощение звука, внутреннее трение, теплоемкость, теплопроводность и диэлектрическая проницаемость, демонстрируют универсальное поведение при низких температурах. Эти свойства феноменологически описываются туннельной моделью [3, 4], предполагающей, что имеется набор двухъямных туннелирующих систем с широким спектром относительных сдвигов (расстроек) уровней в ямах
и туннельных амплитуд перехода между ямами отвечающим функции распределения вида
Р(Д,ШДо)е*ДсПпДо = Р<*Д(ПпДо. (2)
Приблизительно квадратичная по температуре решеточная теплопроводность аморфных веществ при температурах порядка и ниже 1 К связана с рассеянием фононов двухъямными туннелирующими системами. При низких температурах наиболее вероятным процессом взаи-модейстия фононов с такими системами является резонансное рассеяние, при котором средняя длина свободного пробега фононов I обратно пропорциональна частоте Такая зависимость приводит к теплопроводности решетки, пропорциональной квадрату температуры.
В приближении Дебая теплопроводность в рамках туннельной модели может быть записана как
где С\ — безразмерный параметр деформационного взаимодействия
поперечных звуковых волн с туннелирующими системами
Здесь 74 — константа деформационного взаимодействия поперечных звуковых волн с туннелирующими системами, а р — плотность.
Анализ данных по решеточной теплопроводности икосаэдрической фазы А1-11е-Рс1 с учетом выражения (3) приводит С\,к= 9,51- ЮТ1, о соответствует верхней границе интервала 10~4-10-3, в который попадают значения Сг, полученные из анализа данных по теплопроводности типичных аморфных веществ.
Вблизи 90 К величина решеточной теплопроводности икосаэдри-ческой фазы достигает типичной для аморфных материалов
величины порядка 1 Вт/м-К, что соответствует средней длине свободного пробега возбуждения решетки порядка половины длины волны возбуждения [7]. Это означает, что в рассматриваемой области температур ответственные за транспорт тепла моды решетки уже не могут быть представлены как распространяющиеся коллективные возбуждения.
В § 10 обсуждаются данные по низкотемпературной теплоемкости образца икосаэдрической фазы состава А17оМпг1Р119, полученные релаксационным методом в температурном диапазоне 0,06-18 К. Анализ данных СР(Т) дает значения коэффициентов линейного и кубического по температуре вкладов соответственно 7 = 0,41 мДж/г-атом-К2 и /3 = 41 мкДж/г-атом-К4. Расчет решеточной теплоемкости Со в де-баевском приближении для икосаэдрической фазы с учетом
приведенных в работе [8] низкотемпературных значений скоростей звук эд и приводит СйфТ3 — 16,3 мкДж/г-жгом-КЬ м образом, для А170Мп21Рс19 коэффициент ¡3 кубического по температуре вклада в теплоемкость существенно превышает отношение модели Дебая.
В § 11 анализируются данные по низкотемпературной теплопроводности поликристаллических и монокристаллических образцов икосаэдрической фазы А1-Мп-Рс1. Теплопроводность решетки поликристаллического образца состава в диапазоне температур от 0,06 до 20 К монотонно увеличивается с ростом температуры, причем выше 10 К становится заметной тенденция к насыщению зависимости А|(Т). От 20 до 60 К Л] практически не зависит от температуры и начинает медленно возрастать с температурой выше 60 К. В целом,
поведение Ai(T) напоминает температурную зависимость решеточной теплопроводности икосаэдрического квазикристалла AI-Re-Pd.
В интервале температур 0,35-1,1 К температурная зависимость решеточной теплопроводности икосаэдрической фазы Al-Mn-Pd может быть аппроксимирована выражением Aj(T) = AT'', где С = 2,04, что указывает на рассеяние фононов двухъямными туннелирующими системами [3, 4]. Существование туннелирующих систем в квазикристаллах Al-Mn-Pd было продемонстрировано Вернье с соавторами [9] на основе анализа результатов низкотемпературных ультразвуковых экспериментов. Анализ данных Ai(T) в температурном диапазоне от 0,35 до 1,1 К в предположении, что тепловое сопротивление решетки обусловлено резонансным рассеянием фононов туннелирующими системами, приводит к параметру деформационного взаимодействия
Детальный анализ зависимости теплопроводности решетки от температуры в области позволяет выявить пологий максимум около 30 К, за которым сначала следует участок отрицательного наклона кривой А|(Т), а затем минимум вблизи 55 К. Уменьшение Ai с ростом температуры в интервале 30-55 К может быть объяснено особенностями процессов переброса в твердых телах с квазикристаллическим дальним порядком. Частота процессов переброса в квазикристаллах имеет степенную зависимость от температуры, связанную с тем обстоятельством, что при неупругом рассеянии импульс фонона может передаваться решетке квазикристалла сколь угодно малыми порциями. Такая слабая зависимость частоты процессов переброса от температуры может приводить к значительно более пологому, чем для периодических кристаллов, участку отрицательного наклона dXi/dT кривой решеточной теплопроводности Ai(T) или даже к А-плато. Максимум зависимости вблизи 30 К отражает переход от режима преимущественного рассеяния фононов туннелирующими системами к режиму, где преобладающим механизмом теплового сопротивления решетки становятся процессы переброса.
Убедительные факты в пользу такого происхождения максимума кривой и области отрицательного наклона могут быть
получены из анализа данных по решеточной теплопроводности образца икосаэдрической фазы состава , вырезанного из монокристалла, выращенного методом Чохральского. Решеточная теплопроводность этого образца сначала увеличивается с ростом температуры, достигает максимума при 20 К и затем уменьшается. В интервале 0,4-0,55 К наклон зависмостсти logAi(logT) практически постоянен,
а сама зависимость А|(Т) может быть аппроксимирована выражением (3) с параметром деформационного взаимодействия Ct = 9,3 • Ю-5. Это значение параметра Ct приблизительно в 2,5 раза ниже, чем значение Ct, полученное для икосаэдрической фазы AI70M119PCI21. Таким образом, значения параметра деформационного взаимодействия, полученные из анализа экспериментальных данных по теплопроводности икосаэдрической фазы Al-Mn-Pd при Т < 1 К, значительно меняются от образца к образцу. Интересно отметить, что параметры деформационного взаимодействия С\ образцов Al-Mn-Pd существенно меньше соответствующего параметра образца икосаэдрической фазы Al-Re-Pd.
Перечисленные факты могут указывать на то, что двухъямные тун-нелирующие системы не являются внутренним свойством икосаэдри-ческих квазикристаллов. Тем не менее, их присутствие, зависящее от качества образца, представляется естественным следствием структурных особенностей квазикристаллов. Для сравнения следует отметить, что параметры для различных видов аморфных веществ попадают в сравнительно узкий диапазон значений.
Так же, как и в случае косаэдрической фазы Al-Re-Pd, решеточная теплопроводность образцов икосаэдрической фазы Al-Mn-Pd при температурах выше 70 К составляет порядка 1 Вт/м-К, что соответствует режиму минимальной теплопроводности, когда средняя длина свободного пробега возбуждения решетки приблизительно равна половине длины волны возбуждения [7].
В § 12 сформулированы основные результаты по низкотемпературным тепловым свойствам икосаэдрических квазикристаллов Al-Re-Pd и Al-Mn-Pd, полученные в главе П.
Глава III посвящена исследованию тепловых свойств декагональ-ных квазикристаллов Al-Cu-Co и Al-Ni-Co при низких температурах.
В § 13 приводятся подробности роста и характеризации монокристаллов декагональных фаз которые использовались для измерений теплоемкости и теплопроводности.
В § 14 представлены данные измерений низкотемпературной теплоемкости монокристаллического образцадекагональной фазы Al-Cu-Co. Теплоемкость декагональной фазы Al-Cu-Co в температурном интервале 1,5—4,5 К хорошо описывается выражением СР(Т) = 7Т + (ЗТ3 с параметрами 7 = 0,51 мДж/г-атом-К2 и /? = 9,2 мкДж/г-атом-К4, указывая на то, что основные вклады в низкотемпературную теплоемкость связаны с обычными возбуждениями электронной системы и решетки. Значение параметра 7 сравнимо с типичными значениями коэффициентов линейного вклада в теплоемкость икосаэдрических фаз,
лежащими в интервале относительно малая
величина которых объясняется присутствием псевдощели в плотности электронных состояний на уровне Ферми, связанной с доминирующей ролью механизма Юм-Розери в стабилизации этих фаз [10, 11, 12]. Что же касается декагональных квазикристаллов, то, напротив, вопрос о том, ведет ли тот же самый механизм к их стабилизации, является спорным.
В § 15 представлены результаты измерений температурных зависимостей теплопроводностей соответственно вдоль периодического направления и вдоль направления в квазипериодической плоскости монокристаллических образцов декагональной фазы А1-Си-Со в различных температурных диапазонах между 0,06 и 105 К. Решеточный вклад в теплопроводность декагональной фазы А1-Си-Со вдоль периодического направления был получен вычитанием оценки электронного вклада рассчитанного в предположении выполнения закона Видемана-Франца и с использованием данных по электропроводности, полученных на том же самом образце. При самых низких и при самых высоких температурах поставленного эксперимента, то есть там, где относительный вклад фононов в полную теплопроводность Ар ожидается малым, Ар близка по величине к электронной теплопроводности Ар]( что свидетельствует о применимости закона Видемана-Франца для периодического направления декагональной фазы Al-Cu-Co.
Температурная зависимость решеточной теплопроводности декагональной фазы Al-Cu-Co вдоль периодического направления проходит через четко выраженный максимум в промежуточной области температур порядка 0,040/}. Такой максимум является характерным и для решеточной теплопроводности периодических кристаллов.
В периодических кристаллах в температурном диапазоне несколько выше максимума кривой- АЦТ) тепловое сопротивление определяется началом процессов переброса, и поэтому фононная теплопроводность, как ожидается, должна экспоненциально уменьшаться с увеличением температуры благодаря экспоненциальному увеличению числа заполненных высокочастотных фононных состояний, которые разрешают процессы переброса. Теплопроводность декагональной фазы Al-Cu-Co вдоль периодического направления уменьшается с увеличением температуры выше температуры максимума кривой хотя и невозможно утверждать, что экспоненциальный закон действительно подтверждается. Вообще говоря, в периодических кристаллах экспоненциальная зависимость в большинстве случаев замаскирована эф-
фектами рассеяния на примесях, структурных дефектах или изотопических неоднородностях. Значительно ниже температуры максимума кривой А|(Т) средняя длина свободного пробега фононов в периодических кристаллах ограничена рассеянием на границах образца или фонон-электронным рассеянием. Для обоих процессов рассеяния Ai растет с увеличением температуры. Соответственно, переход от низких температур к высоким сопровождается максимумом кривой фононной теплопроводности даже в поликристаллических образцах и монокристаллах невысокого структурного качества.
Данные по решеточной теплопроводности фазы Al-Cu-Co с дека-гональной структурой вдоль направления в квазипериодической плоскости AJ'(T) между 0,2 и 0,8 К могут быть аппроксимированы степенной зависимостью Aj1 = АТ^, где С ~ 2, что указывает на рассеяние колебаний решетки с участием туннелирующих систем или электронов проводимости. При более высоких температурах наклон кривой постепенно уменьшается и зависимость насыщается
приблизительно при 25 К. В температурном интервале 30-70 К теплопроводность решетки вдоль квазипериодического направления практически не зависит от температуры и начинает вновь медленно увеличиваться выше 70 К. Таким образом, поведение теплопроводности решетки декагональной фазы Al-Cu-Co вдоль направления в
квазипериодической плоскости в целом напоминает зависимость икосаэдрических фаз Al-Mn-Pd и Al-Mn-Pd.
Степенной закон с показателем степени близким к 2, наблюдался и для температурной зависимости теплопроводности решетки икосаэдрических фаз Al-Mn-Pd и Al-Mn-Pd. В главе II такое поведение анализировалось в предположении рассеяния колебаний решетки двухъямными туннелирующими системами — основным механизмом рассеяния колебаний решетки в аморфных веществах при низких температурах [3, 4]. Вывод о присутствии двухъямных туннелирующих систем в монокристаллах декагональной фазы Al-Ni-Co, изоструктур-ного аналога декагональной фазы Al-Cu-Co, недавно был сделан Бертом с соавторами [13] на основе анализа результатов низкотемпературных измерений зависимости скорости поперечных звуковых волн с частотой 70 МГц от температуры.
Присутствие плато в зависимости решеточной теплопроводности декагональной фазы Al-Cu-Co вдоль направления в квазипериодической плоскости от температуры связано с особенностями процессов переброса в твердых телах с квазикристаллическим дальним порядком. Отметим, что плато на кривой решеточной теплопроводности пред-
ставляется общим наблюдением для квазикристаллов с икосаэдричес-кой структурой.
В § 16 представлены результаты измерений теплоемкости монокристалла декагональной фазы А1-№-Со в интервале температур между 1,5 и 36 К. В диапазоне 1,5-3 К температурная зависимость теплоемкости может быть описана как сумма линейного и кубического по температуре вкладов. Линейная аппроксимация данных по теплоемкости, построенных как Ср/Т от Т2, методом наименьших квадратов в температурном диапазоне 1,5-3 К дает 7 = 0,63 мДж/г-атом-К2 и 0 = 9,5 мкДж/г-атом-К4. Малая величина коэффициента 7 указывает на низкую плотность электронных состояний на уровне Ферми и поэтому может свидетельствать в пользу присутствия псевдощели в плотности электронных состояний на
При низких температурах только акустические возбуждения вносят вклад в теплоемкость решетки, которая может быть представлена как [14]
(5)
где — усредненный обратный куб длинноволновых фазовых скоростей «¿(у?, 0) трех акустических мод, распространяющихся в направлении, определенном углами то есть
(6)
Средняя скорость звука и„ декагональной фазы А1-№-Со, рассчитанная по формуле (6) с учетом плотности р и измеренных при температуре 5 К модулей упругости, равна Подстановка этого значения vs в выражение (5) дает коэффициент акустического вклада в теплоемкость в хорошем соответствии с экспериментальным результатом для коэффициента /? кубического по температуре вклада в теплоемкость.
В § 17 приводятся данные по теплопроводности монокристаллов декагональной фазы А1-№-Со, измереной вдоль периодического направления и вдоль направления в квазипериодической плоскости, в различных температурных диапазонах от 0,06 до 80 К. Решеточная теплопроводность вдоль направления в квазипериодической плоскости значительно увеличивается с ростом температуры между 0,07 и 2 К. С
последующим увеличением температуры зависимость А|*(Т) насыщается вблизи 30 К, а в диапазоне 30-80 К А{* практически не зависит от температуры. Появление особенности типа плато на температурной зависимости решеточной теплопроводности А^Т) декагональной фазы Л1-М-Со вдоль направления в квазипериодической плоскости находится в качественном согласии с предсказаниями предложенной в гл. V модели, рассматривающей процессы переброса в твердых телах с квазикристаллическим упорядочением. Плато на кривой решеточной теплопроводности, измеренной вдоль направления в квазипериодической плоскости, наблюдается и для декагональной фазы Л1-Си-Со.
Решеточная теплопроводность А|* вдоль периодического направления проходит через максимум вблизи 25 К и значительно уменьшается с дальнейшим ростом температуры. Такое поведение напоминает кривые решеточной теплопроводности периодических кристаллов, которые в области промежуточных температур порядка О,О30£)-О,10о характеризуются переходом от режима рассеяния фононов на границах образца или на электронах проводимости к режиму фононного рассеяния с участием процессов переброса. В интервале температур 0,451,2 К решеточная теплопроводность вдоль периодического направления хорошо описывается степенным законом А^Т) = АТ^, где £ яз 2. Приблизительно квадратичная по температуре зависимость решеточной теплопроводности может быть связана с рассеянием фононов с участием двухъямных туннелирующих систем [3, 4) или электронов проводимости [15].
В § 18 приводятся основные результаты по низкотемпературным тепловым свойствам монокристаллов декагональных фаз Л1-Си-Со и Л1-№-Со, полученные в главе III.
В главе IV анализируются данные измерений всех компонент тензора модулей упругости сущ декагональной фазы Л1-№-Со в температурном интервале 5-290 К, полученые методом резонансной ультразвуковой спектроскопии.
В § 19 обсуждаются упругие свойства квазикристаллов. Зависимость тензора напряжений <7^ от тензора деформаций иу инвариантна по отношению к преобразованию инверсии, поэтому классификация кристаллов по их упругим свойствам соответствует классификации по классам Лауэ. Так, 32 кристаллических класса периодически упорядо-ченых кристаллов объединены в 11 классов Лауэ — по одному классу для триклинной, моноклинной и ромбической систем и по два класса для гексагональной, тетрагональной, ромбоэдрической и кубической систем. Оба трехмерных кристаллических класса икосаэдрической сис-
темы 235 и т35 принадлежат классу Лауэ т35 [16]. Декагональная система состоит из двух классов Лауэ — 10/т и 10/тттп, объединяющих трехмерные кристаллические классы 10, 10/т и 1022, 10шт, 10т2, 10/ттт, соответственно [17|.
В системе координат с осью г, выбранной вдоль оси 10-го порядка, свободная упругая энергия декагонального квазикристалла класса Лауэ 10/т или 10/ттт, соответствующая только фононным деформациям, имеет вид
Различие между упругими свойствами квазикристаллов с декагональ-ной структурой, принадлежащих к классам Лауэ 10/т и 10/ттт, появляется лишь при учете модулей упругости третьего порядка или фазонных степеней свободы. Число независимых компонент тензора модулей упругости равно пяти.
Воспользуемся сокращенными обозначениями, часто встречающимися в литературе по упругим свойствам кристаллов. В этих обозначениях компоненты тензора 4-го ранга cIJki записываются как Caß с двумя индексами, пробегающими значения 1, 2, 3, 4, 5 и б, которым отвечают пары индексов хх, уу, zz, yz, zx и ху, соответственно [18]. Выражению (7) для свободной энергии соответствует матрица модулей упругости вида
Равенство (9) уменьшает число независимых модулей упругости, которые определяют деформацию в плоскости х,у, то есть в квазипериодической плоскости, до двух, как и для изотропной среды. Таким образом, в плоскости, перпендикулярной к оси 10-го порядка, упругие
свойства декагонального квазикристалла изотропны; иначе говоря, де-кагональный квазикристалл обладает свойством поперечной упругой изотропии. Среди периодически упорядоченных твердых тел свойством поперечной упругой изотропии обладают только гексагональные кристаллы [18]. Отметим, для сравнения, что упругие свойства квазикристаллов икосаэдрической системы полностью изотропны — их деформация определяется двумя независимыми модулями упругости. Напомним, что свойством упругой изотропии не обладает ни один из периодически упорядоченных кристаллов — скорость звука анизотропна даже в кубических кристаллах, а их деформация определяется тремя независимыми компонентами тензора модулей упругости.
В § 20 обсуждается экспериментальный подход к установлению факта, обладает ли данная среда свойством поперечной упругой изотропии. В качестве примера рассмотриваются периодически упорядоченные кристаллы класса Лауэ 4/mmm тетрагональной системы, в который входят кристаллические классы 422, 4mm, 42m и 4/mmm. Матрица модулей упругости кристаллов класса Лауэ 4/mmm отличается от матрицы модулей упругости среды с поперечной упругой изотропией только в одном отношении, а именно тем, что
С6в #|(Сц- Си)- (10)
Поэтому представляется полезным сравнить поперечно изотропные среды с тетрагональными кристаллами класса Лауэ которые
наиболее близки к ним по упругим свойствам. Удобной мерой отклонения от поперечной изотропии является азимутальная анизотропия сдвига
. Сц —Сп -^-адГ"1-
Первое слагаемое в правой части выражения (11) представляет собой отношение квадратов скоростей чистых поперечных волн, поляризованных в кристаллографической плоскости (001) и распространяющихся вдоль кристаллографических направлений [ПО] и [100]. Для поперечно изотропных сред азимутальная анизотропия сдвига равна нулю.
В § 21 описываются измерения компонент тензора модулей упругости, проводившиеся на монокристаллическом образце декагональной фазы состава А^Г^бСс^з, ограненном в виде прямоугольного параллелепипеда размером порядка с ребрами, параллельными
осям симметрии второго и десятого порядков. Измерения проводились методом резонансной ультразвуковой спектроскопии [19], который позволяет определять все компоненты тензора модулей упругости по частотам механических резонансов свободного образца размером порядка 1 мм. Резонансные частоты образца были измерены в диапазоне 13 МГц, в котором наблюдалось в общей сложности 30 резонансов. В зависимости от возбуждаемой моды, добротность исследуемого образца 0 находилась в пределах 1500-2500, что указывает на его высокое акустическое качество.
В то время, как резонансные частоты образца могут быть рассчитаны по известным модулям упругости, для определения модулей упругости по известным резонансным частотам необходимо решение обратной задачи. Резонансные частоты анализировались программой, основанной на минимизации функции
где Д И</, — соответственно расчитанная и измеренная частоты резонанса », а N — число измеренных резонансов. Как правило, в тех случаях, когда среднеквадратичное отклонение измеренного спектра от расчитанного не превышает 0,1%, определенные по данному критерию погрешности измерений превышают все ошибки измерений, включая ошибки, связаные с воспроизводимостью, и составляют порядка 1, 0,02 и 3% соответственно для модулей сжатия и недиагональных модулей [19].
Модули упругости были определены в предположении, что исследуемый квазикристалл обладает, по меньшей мере, симметрией, соответствующей классу Лауэ 4/шшш, так что независимыми являются не более чем шесть компонент матрицы модулей упругости. Среднеквадратичное отклонение при таком анализе резонансных частот составило всего 0,11%, что указывает на прекрасное согласие между измеренными и вычисленными частотами. Погрешности измерений чистых модулей сдвига Сев иС = -¡{Сц — Си) составили 0,03%. Анализ спектра резонансных частот в предположении тетрагональной симметрии дал Сев = 0,8845-1012 дин/см2 и С' = 0,8847-1012 дин/см2. Таким образом, азимутальная анизотропия сдвига Ав, определяющая предел экспериментальной чувствительности к отклонению от состояния поперечной упругой изотропии, составляет (2±4)-10~4. То обстоятельство, что величина параметра не превышает погрешности измерений, ука-
зывает на практически совершенную поперечную упругую изотропию, как и ожидается для декагонального квазикристалла.
Измерения спектра резонансных частот монокристалла декагональ-ной фазы Al-Ni-Co проводились также при нескольких фиксированных температурах в интервале от 5 до 290 К. Поскольку поперечная упругая изотропия этой фазы уже была экспериментально установлена, спектр резонансных частот анализировался в предположении пяти независимых модулей упругости. Установлено, что модули упругости слабо зависят от температуры.
В § 22 обсуждается поверхность обратной фазовой скорости дека-гональной фазы Al-Ni-Co, то есть геометрическое место точек, определяемых радиус-векторами обратной фазовой скорости в пространстве волновых нормалей. Существует три листа поверхности обратной фазовой скорости, обычно обозначаемые в соответствии с поляризацией соответствующих акустических волн: квазипродольной (L) для внутреннего листа и квазисдвиговой (Ti, Тг) для двух внешних листов. Для поперечно изотропных сред зависимость фазовой скорости монохроматической упругой волны от направления волновой нормали дается выражениями [18]
± sin2 в + h cos2 в)2 -4 {ah- сР) sin2 в cos2 в, (14)
где в — угол между вектором волновой нормали п и полярной осью z, а параметры a,c,dn h определены следующим образом: а = Сц — С44, с = Сц d = Сц+Сц, h = С33—С44. В целом, форма листов
поверхности обратной фазовой скорости, построенных с использованием выражений (13) и (14) и значений модулей упругости декагональной фазы Al-Ni-Co, измеренных при комнатной температуре, указывает на небольшое отклонение от состояния полной упругой изотропии.
В § 23 рассчитан необходимый для определения вклада длинноволновых акустических мод в низкотемпературную теплоемкость декагональной фазы Al-Ni-Co усредненный обратный куб фазовых скоростей трех акустических мод. Численное интегрирование выражения (6) с учетом выражений (13) и (14) для угловой зависимости скоростей звука Vi(6) и модулей упругости, измеренных при Т = 5 К, приводит к vs = 4,9 • 105 см/с.
В § 24 сформулированы основные экспериментальные результаты по упругим свойствам декагональной фазы А1-М-Со, полученные в главе IV.
В главе V рассматриваются механизмы рассеяния фононов, связанные с особенностями структуры квазикристаллов.
В § 25 обсуждаются спектр возбуждений решетки квазикристалла. Для квазикристаллических решеток существует серия самых сильных гармоник в фурье-образе плотности, волновые вектора qn которых образуют геометрическую прогрессию
?»<х Сп. (15)
Для одномерного квазикристалла (цепочки Фибоначчи) и для трехмерного квазикристалла с г.ц.и. структурой основание С геометрической прогрессии (15) равно г-1, где т = |(\/5 + 1) [16].
Решение задачи о собственных колебательных модах цепочки Фибоначчи было получено методом трансфер-матриц, связывающих амплитуды колебаний двух соседних атомов [20; 21]. Из решения для цепочки Фибоначчи известно, что ширины главных щелей спектра возбуждений решетки ведут себя как из1 [22, 23]. Самые сильные гармоники в фурье-образе плотности трехмерных квазикристаллов возникают от граней атомных поверхностей, используемых при описании структуры квазикристаллов. Зависимость амплитуды этих гармоник от волнового вектора определяется структурным фактором, расчет которого показывает, что и в трехмерном случае следует ожидать той же пропорциональности ширин щелей главной серии квадрату частоты.
В § 26 рассматриваются процессы переброса в квазикристаллах. Явление рассеяния, известное для периодически упорядоченных кристаллов как процесс переброса [24], является следствием взаимодействия между двумя процессами рассеяния. В одном из этих процессов, а именно, в многофононном рассеянии, импульс возбуждения решетки сохраняется. В другом процессе, а именно, в брэгговском отражении, закон сохранения импульса нарушается. Характерное время передачи энергии отраженной акустической волне в этом процессе можно оценить как Ь/ЕЯУ где — ширина щели в спектре возбуждений решетки. В периодически упорядоченных кристаллах может достигать значений порядка — максимальная частота решетки, поэтому брэгговские отражения происходят очень быстро.
Для периодически упорядоченных кристаллов важным является то обстоятельство, что ни один из этих процессов рассеяния, если их рассматривать отдельно, не приведет к тем физическим последствиям, к которым приводит процесс переброса, например, к конечной теплопроводности. Все сказанное в еще большей степени справедливо для квазикристаллов, в которых ожидается иерархическая структура щелей любой ширины, не превышающих и поэтому брэгговские отражения следует рассматривать как отдельные процессы рассеяния. В дополнение к этому, в квазикристаллах импульс колебательных возбуждений может быть передан решетке малыми порциями, не ограниченными снизу по величине. Напомним, что естественный масштаб для процессов переброса в периодически упорядоченных кристаллах задается вектором обратной решетки. Для квазикристаллов такого масштаба не существует. Это означает, что в то время как в периодических кристаллах вероятность процессов переброса уменьшается экспоненциально при малых частотах (температурах), в квазикристаллах она должна меняться по степенному закону.
Рассмотрим сначала случай структурно модулированных периодических кристаллов. Рассмотрим область фононного спектра, где волна плотности с волновым вектором qо привела к формированию щели 6и> при <7 = <7о- Качественно понятно, что модуляция плотности оказывает влияние только на моды с волновыми векторами близкими к до- Более точно, значительная часть отраженных волн присутствует только в модах, для которых
Для квазикристаллов ситуация является более сложной. Вместо всего одной гармоники, описывающей модуляцию плотности, как это имеет место в случае периодической сверхструктуры, приходится иметь дело с бесконечным их количеством. Волновые вектора этих гармоник плотно заполняют обратное пространство, так что явное различие между резонансными областями становится невозможным.
Как обсуждалось выше, существует главная серия гармоник плотности. Гармоники главной серии отличаются от всех остальных гармоник амплитудой. Оценка полного объема резонансных областей в обратном пространстве для гармоник главной серии приводит к вероятности рассеяния вновь возникшего фонона гармониками плотности Р ос ш/штах- Малые щели, которые не принадлежат к главной серии, не вносят существенного вклада в рассеяние фононов гармониками плотности.
В § 27 обсуждаются физические последствия, к которым приводит рассеяние фононов гармониками плотности в квазикристаллах. В качестве примера, рассмотриваются процессы переброса, которые включают фонон-фононное рассеяние и брэгговское отражение. В предположении, что трехфононные процессы не запрещены законами сохранения и только один фонон в трехфонном процессе имеет низкую частоту, а два других являются тепловыми фононами с частотой порядка квТ/Н, среднее транспортное сечение рассеяния, обусловленное процессами переброса, пропорционально то есть не является экс-
поненциальным ни по частоте, ни по температуре, как это имеет место для процессов переброса в обычных периодически упорядоченных кристаллах [24]. В пределе низких температур и в предположении, что процессы переброса являются основным источником теплового сопротивления квазикристаллической решетки, приближение Дебая приводит к
А1 ос Г-3. (17)
Далее в § 27 обсуждается то, каким образом процессы переброса могут проявляться на кривых решеточной теплопроводности реальных квазикристаллов. Даже в периодически упорядоченных кристаллах экспериментальное подтверждение режима, в котором процессы переброса определяют тепловое сопротивление путем наблюдения зависимости
МосТ1ев^ьт, (18)
где £ и Ъ порядка единицы, не является тривиальным. Такое поведение А|(Г) может наблюдаться в ограниченном температурном диапазоне а для его наблюдения необходимы монокристаллы очень высокого структурного качества и высокой изотопической чистоты [15]. Переход, при понижении температуры, к казимировскому режиму теплопроводности, ограниченной границами образца, приводит к максимуму в температурной зависимости фононной теплопроводности. Структурные дефекты, примеси и изотопические неоднородности подавляют этот максимум и меняют соотношение (18). В то же время, даже в поликристаллических образцах и в образцах с примесями наблюдается четко выраженный максимум кривой
В аналогичном режиме для квазикристаллов, то есть когда тепловое сопротивление определяется процессами переброса, ожидается, что теплопроводность меняется с температурой по степенному закону, то есть значительно слабее, чем в случае периодических кристаллов. При
температурах ниже 1 К, теплопроводность икосаэдрических квазикристаллов ограничена резонансным рассеянием фононов на двухъямных туннелирующих системах и меняется приблизительно как Г2. Этот механизм рассеяния, как правило, уменьшает теплопроводность решетки до значений, на порядок величины меньших, чем в пределе Казимира. При температурах порядка 100 К теплопроводность решетки медленно растет с температурой — в этой области температур ответственные за транспорт тепла колебательные моды квазикристаллической решетки уже не могут быть представлены как распространяющиеся коллективные возбуждения. Ниже этого высокотемпературного режима на кривой теплопроводности квазикристалла можно выделить две области — область рассеяния фононов на двухъямных туннелирующих системах, в которой (¿А]/<1Т > 0 и область процессов переброса (¿А|/с£Т < 0). Разделяющий эти области максимум значительно ниже и шире, чем пик между областью рассеяния на границах и областью процессов переброса на кривой теплопроводности периодически упорядоченного (диэлектрического) кристалла. В случае сильного рассеяния фононов туннелирующими системами этот максимум вместе с областью процессов переброса могут вырождаться в плато
В § 28 перечислены полученные в главе V результаты по рассеянию фононов в квазикристаллах.
В заключении сформулированы основные результаты исследования низкотемпературных тепловых и упругих свойств квазикристаллов, полученные в диссертации:
1. Выполнено систематическое исследование термодинамических и кинетических тепловых свойств двух классов квазикристаллов, с икосаэдрическими и декагональными структурами, а также упругих свойств декагонального квазикристалла в широком диапазоне температур, от 0,065 до 290 К. Проведено их сравнение с соответствующими свойствами периодически упорядоченных кристаллов и веществ в аморфном состоянии. Установлено, что с точки зрения динамических свойств возбуждений решетки квазикристаллы представляют собой самостоятельный класс твердых тел.
2. Обнаружен аномально большой кубический по температуре вклад в низкотемпературную теплоемкость икосаэдрического квазикристалла А1-Ми-Рё, существенно превышающий дебаевскую теплоемкость. Напротив, для декагонального квазикристалла А1-№-Со кубический вклад совпадает с вкладом возбуждений длинноволновых акустических мод.
3. Выявлена особая роль низкочастотных локализованных состо-
яний, описываемых моделью двухъямных туннелирующих систем, в тепловом сопротивлении решетки икосаэдрических квазикристаллов Al-Mn-Pd и Al-Re-Pd при низких температурах, ниже 1 К. Установлено, что средняя длина свободного пробега акустических мод ограничена взаимодействием с низкочастотными локализованными состояниями. В этом режиме тепловое сопротивление решетки обратно пропорционально квадрату температуры. В то же время, в отличие от других классов твердых тел с двухъямными туннелирующими системами (стеклами, разупорядоченными кристаллами), параметр деформационного взаимодействия акустических мод с туннелирующими системами существенно зависит как от химического состава, так и от метода синтеза образцов.
4: Обнаружено необычное поведение температурной «зависимости решеточной теплопроводности икосаэдрических квазикристаллов, проявляющееся либо как пологий максимум при температурах порядка 20-30 К, либо как А-плато в температурном диапазоне от 15 до 70 К. Такая же особенность обнаружена на кривых теплопроводности решетки декагональных фаз вдоль направления в квазипериодической плоскости.
5. Выявлена специфическая роль процессов переброса в тепловом сопротивлении решетки квазикристаллов. Установлено, что процессы переброса в квазикристаллах приводят к степенной зависимости средней длины свободного пробега фононов от температуры, что приводит к значительно более пологому максимуму кривой решеточной теплопроводности, чем в случае периодических кристаллов.
6. Установлен нижний предел по температуре, порядка 100 К, начиная с которого колебательные моды решетки икосаэдрических квазикристаллов нельзя рассматривать как распространяющиеся коллективные возбуждения. Выше этого предела решеточная теплопроводность икосаэдрических фаз приближается к минимальной теплопроводности, соответствующей режиму средней длины свободного пробега возбуждения решетки порядка половины длины волны возбуждения.
7. Экспериментально определена симметрия тензора модулей упругости декагональных квазикристаллов, на примере декагональной фазы Al-Ni-Co. Измерены все компоненты тензора. Установлено, что в квазипериодической плоскости (перпендикулярной к декагональной оси) упругие свойства изотропны. Обнаружена слабая полярная упругая анизотропия — при переходе от квазипериодической плоскости к периодической декагональной оси изменение скоростей звука не превышает 13%.
Основные научные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:
1. Черников М. А. Технические применения квазикристаллов // Сборник докладов первого всероссийского совещания по квазикристаллам (апрель 2003) — Москва: Российский научный центр "Курчатовский институт", 2003 — с. 72—81.
2. Михеева М. Н., Теплов А. А., Буков К. Г., Григорьев М. С, Черников М. А. Приготовление и исследование структуры квазикристаллического сплава AI-Pd-Tc // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования — 2002 — № 3 - с. 17-19.
3. Krisch М", Brand R. A., Chernikov M. A., Ott H. R. Phonons in the icosahedral quasicrystal i-AlPdMn studied by inelastic X-ray scattering // Physical Review В - 2002 - vol. 65, no. 13 - pp. 134201/1-7.
4. Brand R. A., Krisch M., Chernikov M. A, Ott H. R. Phonons in the icosahedral quasicrystal i-AlPdMn studied by coherent inelastic scattering of synchrotron radiation // Ferroelectrics - 2001 - vol. 250, no. 1-4 - pp. 233-236.
5. Bianchi A. D., Bommeli F., Felder E., Kenzelmann M., Chemikov M. A., Degiorgi L., Ott H. R., Edagawa K. Low-temperature thermal and optical properties of single-grained decagonal Al-Ni-Co qua-sicrystals // Physical Review В - 1998 - vol. 58, no. 6 - pp. 30463056.
6. Walti Ch., Felder E., Chernikov M. A., Ott H. R., de Boissieu M., Janot C. Lattice excitations in icosahedral Al-Mn-Pd and Al-Re-Pd // Physical Review В - 1998 - vol. 57, no. 17 - pp. 10504-10511.
7. Chernikov M. A., Ott H. R., Bianchi A., Migliori A., Darling T. W. Elastic moduli of a single quasicrystal of decagonal Al-Ni-Co: evidence for transverse elastic isotropy // Physical Review Letters -1998 - vol. 80, no. 2 - pp. 321-324.
8. Bianchi A. D., Bommeli F., Chernikov M. A., Gubler U., Degiorgi L., Ott H. R. Electrical, magneto-, and optical conductivity of quasicrys-tals in the Al-Re-Pd system // Physical Review В - 1997 - vol. 55, no. 9 - pp. 5730-5735.
9. Bianchi A. D., Felder E., Kenzelmann M., Chernikov M. A., Ott H. R., Edagawa K. Low-temperature thermodynamic and thermal-transport properties of decagonal Al-Ni-Co // Proceedings of the 6th International Conference on Quasicrystals. 26-30 May 1997. Tokyo, Japan / Eds. S. Takeuchi and T. Fujiwara. - Singapore: World Sci-
entific, 1997. - pp. 471-474.
10. Chernikov M. A., Edagawa K., Felder E., Bianchi A. D., Walti Ch., Kenzelmann M., Ott H. R., de Boissieu M., Janot C, Feuerbacher M., Tamura N., Urban K. Low-temperature lattice excitations and dynamics of quasicrystals from specific heat and thermal conductivity // Proceedings of the 6th International Conference on Quasicrystals. 26-30 May 1997. Tokyo, Japan / Eds. S. Takeuchi and T. Fujiwara.
- Singapore: World Scientific, 1997. - pp. 451-458.
11. Edagawa K., Chernikov M. A., Bianchi A. D., Felder E., Gubler U., Ott H. R. Low-temperature thermodynamic and thermal-transport properties of decagonal // Physical Review Letters -1996 - vol. 77, no. 6 - pp. 1071-1074.
12. Chernikov M. A., Bianchi A., Felder E., Gubler U., Ott H. R. Low-temperature thermal properties of icosahedral Al-Re-Pd // Euro-physics Letters - 1996 - vol. 35, no. 6 - pp. 431-437.
13. Chernikov M. A., Bianchi A., Miiller H., Ott H. R. Low-temperature thermal transport in icosahedral // Quasicrystals: Proceedings of the 5th International Conference. 22-26 May 1995. Avignon, France / Eds. C Janot and R. Mosseri. - Singapore: World Scientific, 1995 - pp. 569-576.
14. Kalugin P. A, Chernikov M. A., Bianchi A., Ott H. R. Structural scattering of phonons in quasicrystals // Physical Review B - 1996
- vol. 53, no. 21 - pp. 14145-14151.
15. Chernikov M. A., Bianchi A., Ott H. R. Low-temperature thermal-conductivity of icosahedral AlToMngPdji // Physical Review B -1995 - vol. 51, no. 1 - pp. 153-158.
16. Chernikov M. A., Bernasconi A, Beeli C, Ott H. R. Low-temperature conductivity and magnetoconductivity of icosahedral Al7oMngPd2i // Europhysics Letters - 1993 - vol. 21, no. 7 - pp. 767-772.
17. Chernikov M. A., Bernasconi A., Beeli C, Schilling A., Ott H. R. Low-temperature magnetism in icosahedral Al7oMngPd2i // Physical Review B - 1993 - vol. 48, no. 5 - pp. 3058-3065.
ЛИТЕРАТУРА
1. Shechtman D., Blech I., Gratias D., Cahn J. W. Metallic phase with long-range orientational order and no translational symmetry // Physical Review Letters - 1984 - vol. 53, no. 20 - pp. 19511953.
2. Tsai A.-P., Inoue A., Masumoto T. A stable quasicrystal in Al-Cu-Fe system // Japanese Journal of Applied Physics — 1987 — vol. 26, no. 9 — pp. L1505-L1507.
3. Anderson P. W., Halperin B. I., Varma C.M. Anomalous low-temperature thermal properties of glasses and spin glasses. (Ultrasonic attenuation and magnetic impurity systems) // Philosophical Magazine — 1972 — vol. 25, no. 1 — pp. 1-9.
4. Phillips W.A. Tunneling states in amorphous solids // Journal of Lew Temperature Physics — 1972 — vol. 7, no. 3/4 — p. 351-360. (1972).
5. Phillips N. E. Low-temperature heat capacity of metals // Critical Reviews in Solid State Sciences — 1971 — vol. 2, no. 4 — pp. 467553.
6. Rockwood S. D., Gregory E. Hi, Goodstein D. L. A calorimetric measurement of the nuclear quadrupole coupling in pure, single crystal, rhenium metal // Physics Letters A — 1969 — vol. 30, no. 4 — pp. 225-226.
7. Cahill D. G., Pohl R. O. Heat flow and lattice vibrations in glasses // Solid State Communications — 1989 — vol. 70, no. 10 — pp. 927930.
8. Amazit Y., Fischer M., Perrin B., Zarembowitch A., de Boissieu M. Pressure and temperature dependence of the elastic properties in Al-Mn-Pd quasi-crystal // Europhysics Letters — 1994 — vol. 25, no. 6 — pp. 441-446.
9. Vernier N., Bellessa G., Perrin B., Zarembowitch A., de Boussieu M. Tunnelling states in quasi-crystals // Europhysics Letters — 1993 — vol. 22, no. 3 — pp. 187-192.
10. Bancel P. A., Heiney P. A. Icosahedral aluminum-transition-metal alloys // Physical Review B — 1986 — vol. 33, no. 12, no. 1 — pp. 7917-7922.
11. Vaks V. G., Kamyshenko V. V., Samolyuk G. D. Possible effects of bandstructure in properties of quasicrystals // Physics Letters A — 1988 — vol. 132, no. 2-3 — pp. 131-136.
12. Friedel J. Do metallic quasicrystals and associated FVank and Kasper phases follow the Hume Rothery rules? // Helvetica Physica Acta — 1988 — vol. 61, no. 4 — pp. 538-556.
13. Bert F., Bellessa G., Grushko B. Tunneling state anisotropy in a single grain decagonal quasicrystal // Physical Review Letters — 2002 — vol. 88, no. 25 — pp. 255901/1-4.
14. Maradudin A. A., Montroll E. W., Weiss G. H., Ipatova I. P. Theory
of lattice dynamics in the harmonic approximation. — New York: Academic Press, 1971.
15. Berman R. Thermal Conduction in Solids. — Oxford: Claredon Press, 1976. — 193 pp.
16. Levitov L. S., Rhyner J. Crystallography of quasicrystals; application to icosahedral symmetry // Journal de Physique I — 1988 — vol. 49, no. 11 — pp. 1835-1849.
17. Rabson D. A., Mermin N. D., Rokhsar D. S., Wright D. С The space groups of axial crystals and quasicrystals // Reviews of Modern Physics — 1991 — vol. 63, no. 3 — pp. 699-733.
18. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Теоретическая физика. В 10-ти т. Т. VII. Теория упругости. — 4-е изд., испр. и доп. — М.: Наука, 1987. - 248 с.
19. Migliori A., Sarrao J. L., Visscher W. М., Bell Т. М., Ming Lei, Fisk Z., Leisure R. G. Resonant ultrasound spectroscopic techniques for measurement of the elastic moduli of solids // Physica В — 1993 — vol. 183, no. 1-2 — pp. 1-24.
20. Китаев А. Ю. Об электронных свойствах трехмерного квазикристалла со слабым потенциалом // Письма в журнал экспериментальной и теоретической физики — 1986 — т. 48, № 5, с. 270-272.
21. Lu Jian Ping, Odagaki Т., Birman J. L. Properties of one-dimensional, quasilattices // Physical Review В — 1986 — vol. 33, no. 7 — pp. 4809-4817.
22. Калугин П. А., Китаев А. Ю., Левитов Л. С. Электронный спектр одномерного квазикристалла // Журнал экспериментальной и теоретической физики — 1986 — т. 91, № 2 — с. 692—670.
23. Sutherland В., Kohmoto M. Resistance of a one-dimensional qua-sicrystal: power-law growth // Physical Review В — 1987 — vol. 36, no. 11 — pp. 5877-5886.
24. Peierls R. Zur kinetischen Theorie der Warmeleitung in Kristallen // Annalen der Physik — 1929 — Band 3, Heft 3 — S. 1055-1100.
Подписано в печать 12.05.2004. Формат 60x90/16 Печать офсетная. Усл. печ. л. 1,75 Тираж 68. Заказ 52. Отпечатано в РНЦ «Курчатовский институт» 123182, Москва, пл. Академика Курчатова
о* - 1615J