Особенности взаимодействия мощных ультракоротких лазерных импульсов с экситонами в квантовых нитях и точках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

На правах рукош

Лясковский Владимир Леонидович

I

Особенности взаимодействия мощных ультракоротких лазерных импульсов с экситонами в квантовых нитях и точках.

Специальность- 01 04.10 - физика полупроводников

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2007

003069357

Работа выполнена на кафедре физики полупроводников Физического факультета Московского Государственного Университета им МВ Ломоносова

Научный руководитель доктор физико-математических наук,

доцент Е А Жуков

Официальные оппоненты. доктор физико-математических наук,

профессор В Ю Тимошенко

кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник А А Максимов

Ведущая организация Московский государственный институт

электронной техники (технический университет)

Защита состоится 24 мая 2007г. в час на заседании Диссертационного совета Д 501.001 70 в Московском Государственном Университете им. М В Ломоносова по адресу 119992, ГСП-2, г Москва, Ленинские горы, 1, МГУ им М В Ломоносова, физический факультет, аудитория 2-05а криогенного корпуса

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ им МВ Ломоносова

Авторефераг разослан « ¿3 » с\ 2007г

Ученый секретарь диссертационного совета Д 501001.70 МГУ им. М В Ломоносова, доктор физико-математических наук, профессор

Г С Плотников

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Нелинейные оптические явления в квантовых точках (КТ) и квантовых нитях (КН) представляют интерес, как с точки зрения определения различных физических свойств наноструктур, так и с точки зрения их возможного применения в оптоэлектронике (оптические переключатели, ограничители интенсивности света, насыщающиеся поглотители для модуляции добротности и синхронизации мод лазеров и т д) Следует отметить, что именно изучение нелинейных оптических свойств КТ Сё8е в стеклянной матрице позволило впервые обнаружить усиление и лазерную генерацию на квантовых точках [1]

При возбуждении полупроводниковых КТ ультракороткими импульсами (УКИ) лазера могут возникать два вида нелинейности, определяемые взаимодействием света со связанными и свободными электронами При взаимодействии световых полей высокой напряженности со связанными электронами безынерционные (классические) нелинейности в прозрачной среде (квадратичные, кубические и т д ), определяющие зависимость поляризации от амплитуды светового поля, ответственны за процессы генерации гармоник в квантовых точках, многофотонное поглощение, фокусировку и дефокусировку лазерного луча Динамические, резонансные нелинейности, возникающие при возбуждении носителей за счет резонансного поглощения света в КТ, связаны с доминирующим эффектом заполнения состояний При этом значительные нелинейные изменения коэффициентов поглощения и преломления в наноструктурах могут быть использованы для управления световым сигналом с помощью света, например, для создания оптических бистабильных систем

В полупроводниковых КН структурах, в которых носители могут двигаться только в одном направлении, экситоны начинают доминировать в спектрах поглощения и люминесценции. В КН вследствие ограничения движения, уменьшается среднее расгояние между электроном и дыркой, что приводит к увеличению энергии их кулоновского взаимодействия и, таким образом, увеличению энергии связи экситонов В типичных полупроводниковых КН размерное квантование может приводить к увеличению энергии связи экситона в несколько раз (до 20-30 мэВ [2]) по сравнению с соответствующим объемным полупроводником Энергию связи экситона можно значительно увеличить, если заменить барьерный полупроводниковый материал КН на изолятор с малой диэлектрической проницаемостью В такой системе «диэлектрическое усиление» экситонов связано с концентрацией кулоновской энергии взаимодействия электрона и дырки в диэлектрике (силовые линии электрического поля, соединяющие электрон и дырку, частично, а для тонких нитей в основном, проходят через диэлектрик) Диэлектрическая матрица, окружающая полупроводниковую наноструктуру способна также существенно повлиять на процессы релаксации и рекомбинации носителей и экситонов в самой КН или КТ из-за большого числа поверхностных состояний на границе раздела полупроводник-диэлектрик [3, 4]. Таким образом, изучение полупроводниковых наноструктур, окруженных диэлектриком, привлекательно не только с точки зрения фундаментальных исследований особенностей электронных и экситонпых свойств, но и из-за пер-

спективности их прикладного использования в электронике и оптоэлектронике подбирая материал полупроводниковой наноструктуры и окружающей ее барьера, возможно в широких пределах менять положение экситонных уровней энергии в наноструктурах — осуществлять «инженерию кулоновского взаимодействия» [5]

Цели работы.

1 Изучение особенностей двухфотонного поглощения и нелинейного преломления в коллоидных КТ СёБе/гпБ при резонансном двухфотонном возбуждении основного экситонного состояния мощными УКИ лазерного излучения

2 Установление механизмов инерционных оптических нелинейностей, определяющих пропускание коллоидного раствора КТ СсШеЛйпБ в условиях однофотонного резонансного возбуждения основного экситонного состояния мощными УКИ лазерного излучения

3 Исследование особенностей нелинейных оптических свойств полупроводниковых КН (СсШе) с диэлектрическими барьерами (А1203)

Научная новизна работы заключается в следующем -

1 Обнаружено значительное резонансное увеличение нелинейной восприимчивости третьего порядка и увеличение коэффициента двухфотонного поглощения при двухфотонном резонансном возбуждении коллоидных КТ СёБе/гпБ, относительно значений этих величин в объемном полупроводнике

2 Впервые обнаружено аномальное поведение нелинейного поглощения в коллоидных КТ СёБе/7п8 при высоких уровнях резонансного однофотонного возбуждения основного экситонного перехода мощными УКИ лазера - переход от уменьшения поглощения к увеличению поглощения с ростом уровня возбуждения - обусловленное уменьшением времени жизни возбужденного состояния экситонов при таких уровнях накачки

3 Впервые при высоких уровнях оптического возбуждения в КН (Сс18е) с диэлектрическим барьером (А1203) обнаружена нелинейная зависимость интенсивности фотолюминесценции от мощности накачки с ростом уровня возбуждения и изменение параметра «насыщения» на различных участках спектра, объясненные эффектом заполнения фазового пространства экситонов в КН различного диаметра

Научная и практическая ценность состоит в том, что в ней получен ряд новых результатов, важных для понимания процессов резонансного взаимодействия УКИ света большой интенсивности с экситонами в квантовых точках, процессов экситонной рекомбинации в полупроводниковых наноструктурах, а также влияния процессов внутризонной релаксации носителей при их большой плотности на оптические свойства полупроводниковых наноструктур Данные

исследования приобретают дополнительное значение в свете возможности широкого практического применения полупроводниковых наноструктур в приборах оптоэлектроники (активные среды лазеров, быстродействующие переключатели и т д ).

На защиту выносятся следующие положения:

— Обнаруженное аномальное поведение нелинейного поглощения в коллоидных КТ CdSe/ZnS при однофотонном резонансном возбуждении экситонов мощными УКИ лазера - переход от уменьшения поглощения к увеличению поглощения С ростом уровня возбуждения - объяснено с тТомощыо модели насыщения двухуровневой системы с уменьшающимся временем жизни возбужденного состояния при увеличении интенсивности накачки

— Обнаруженое нелинейное изменение пропускания мощных УКИ лазера КТ CdSe/ZnS (коллоидный раствор в толуоле) при двухфотонном резонансном возбуждении основного экситонного перехода, объяснено двухфотонным резонансным поглощением и явлением самодефокусировки Анализ экспериментальных результатов позволил разделить процессы самодефокусировки, определяемые безынерционным изменением показателя преломления за счет взаимодействия мощных импульсов света со связанными электронами и нелинейным изменением коэффициента преломления за счет поглощения двухфотонно-возбужденными носителями в КТ Измеренное значение коэффициента двухфотонного поглощения р сопоставимо с величиной Р в объемном полупроводнике Измеренная величина нелинейной кубической восприимчивость третьего порядка Re %(3) коллоидного раствора КТ CdSe/ZnS на порядок и более превосходит значения кубической восприимчивости, как в толуоле, так и в объемном полупроводнике, что объяснено резонансным увеличением нелинейной кубической восприимчивости в КТ

— Обнаруженные изменения в спектрах люминесценции КН с диэлектрическим барьером CdSe/A^Oj при высоких уровнях фотовозбуждения (асимметричное уширение, сопровождающееся сдвигом максимума спектра люминесценции в коротковолновую область спектра), нелинейная зависимость интенсивности люминесценции от интенсивности накачки («насыщение» интенсивности люминесценции), зависимость мощности насыщения от поперечных размеров КН и температуры образцов объяснены доминирующим эффектом заполнения фазового пространства экситонов в КН, зависимостью этого эффекта и, соответственно, мощности насыщения от боровской длины экситона и от времени его рекомбинации

Апробация работы Основные результаты работы докладывались и обсуждались на семинарах кафедры полупроводников Физического факультета МГУ им M В Ломоносова; International Conference for Young Scientists and Engineers (IQEC/LAT-YS) (Moscow, Russia, 2002), Международной Конференции Студентов, Аспирантов и Молодых Ученых по Фундаментальным наукам «Ломоносов» (Москва, Россия, 2003, 2005), 11th and 14th International Symposium "Nanostructures Physics and Technology" (St Petersburg, Russie, 2003, 2006); VII Российской конференции по физике полупроводников (Москва, Россия, 2005),

Научной конференции «Ломоносовские чтения» (Москва, Россия, 2006); Russian — Swiss Seminar «Excitons and exciton condensates in confined semiconductor systems» (Moscow, Russia, 2006)

Основные результаты диссертации опубликованы в 11 печатных работах, перечень которых приведен в конце автореферата

Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы из $£. наименования Общий объем работы — /оС"стРаниЦ машинописного текста, включая рисунок.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении обоснована актуальность темы исследования, сформулирована основная цель работы, изложены основные положения, выносимые на защиту

В первой главе представлен обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных исследованию свойств экситонов и свободных носителей в полупроводниковых точках и нитях Особое внимание уделено описанию оптических свойств экситонов в КТ и КН при высоких уровнях оптического возбуждения

В §1 описаны эффекты размерного квантования и диэлектрического ограничения экситонов в полупроводниковых КТ и КН Приведены работы, показывающие, что в таких полупроводниковых структурах вследствие эффекта размерного квантования происходит, существенное увеличение силы осциллятора экситонного перехода по сравнению с объемным полупроводником В квазиодномерных полупроводниковых структурах проявляется аномально большая сила осциллятора на частотах экситонных переходов, и, как следствие этого, в спектрах поглощения и люминесценции доминируют экситонные переходы Энергия экситонных состояний в полупроводниковых КН и КТ существенно зависит от соотношения значения диэлектрической постоянной окружающей их среды и полупроводника. В полупроводниковых КН при замене барьерного полупроводникового материала изолятором с диэлектрической проницаемостью меньшей, чем у полупроводника, происходит существенное увеличение энергии связи экситонов (эффект диэлектрического усиления экситонов [6])

В §2 рассмотрены нелинейные процессы, возникающие в полупроводниковых КН и КТ при высоких уровнях возбуждения В обзоре приводятся работы, в которых показано, что при высоких уровнях возбуждения в различных наноструктурах различные нелинейные процессы могут сосуществовать и конкурировать друг с другом Так в квантовых нитях это- экранирование экситонов, заполнение фазового пространства экситонов, перенормировка ширины одномерной запрещенной зоны (уменьшение ее ширины с ростом уровня возбуждения) При этом процесс кулоновской экранировки в значительной степени подавлен Это связано с тем, что процесс экранировки предполагает перераспределение носителей в образце А в КН движение носителей ограничено по двум направлениям

В §3 рассмотрены процессы, приводящие к возникновению в полупроводниках и полупроводниковых квантовых точках безынерционных (классических) нелинейностей, обусловленных взаимодействием световых полей высокой напряженности со связанными электронами Рассмотрены процессы генерации гармоник в квантовых точках, многофотонное поглощение, фокусировка и дефокусировка лазерного луча

В §4 описаны наиболее широко распространенные методы изготовления полупроводниковых квантовых нитей и точек Основное внимание уделено методам, с помощью которых были изготовлены исследуемые в работе образцы методу коллоидного синтеза квантовых точек и методу кристаллизации полупроводника в диэлектрическую матрицу оксида алюминия, на поверхности которого в результате электрохимического травления сформированы поры нано-метрового размера

Вторая глава включает в себя результаты исследований нелинейных оптических свойств коллоидного раствора квантовых точек С(18е/2п8 при резонансном двухфотонном возбуждении экситонов мощными УКИ ЫсРгУАО-лазера

Для изучения особенностей нелинейного поглощения и преломления света в коллоидном растворе полупроводниковых КТ Сс^с^пБ в толуоле при двухфотонном резонансном возбуждении основного перехода импульсами -лазера (й(У=1,165 эВ), работающего в режиме синхронизации мод, были подобраны образцы КТ подходящего радиуса, полученные методом коллоидного синтеза Концентрация КТ в толуоле =1015 см"3

На рис 1 приведены спектры пропускания и люминесценции исследуемого образца КТ Радиус КТ 2,6±0,4 нм определен из сравнения энергии основного электронно-дырочного перехода 183/2(11)—>18(е) (энергии минимума и определяемой дисперсией размеров КТ полуширины неоднородно уширенного спектра пропускания) с результатами теоретических зависимостей энергий размерного квантования КТ Сс18е от их радиуса [7] Максимум спектра люминесценции сдвинут относительно максимума поглощения основного перехода КТ в область меньших энергий на ~ 50 мэВ Это объясняется расщеплением основного дырочного уровня 1 8з/2(Ь) на два подуровня в результате доминирующего электронно-дырочного обменного взаимодействия и кристаллического поля и образования, так называемых, темного и светлого экситонов Первый, из которых (с меньшей энергией) пассивен в оптическом поглощении и проявляется в люминесценции с участием фонона Дырочное состояние с большей энергией связано с основным электронным состоянием 18(е) дипольным взаимодействием, что вызывает интенсивное поглощение

Как видно из рис 1, можно осуществить двухфотонное резонансное возбуждение КТ С<18е/7п8 (суммарная энергия двух фотонов указана вертикальной стрелкой) излучением основной частоты лазера При этом преимущественно возбуждаются КТ с радиусом 2,45 нм (переход 183/2(Ь)—> 18(е)) и с радиусом 2,6 нм (переход 1Рзд(Ь)—>18(е)) В КТ, имеющих дискретный спектр энергии,

Энергия фотона, эВ

Рис 1 Спектры фотолюминесценции и пропускания коллоидного раствора КТ СсЮе/гпБе (при Т = 300К) Вертикальной стрелкой указана суммарная энергия двух фотонов основной частоты и энергия фотона второй гармоники

однофотонные и двухфотонные оптические переходы разрешены между уровнями энергии, для которых Ая=0 и А/ = 0 (ли/- главное и орбитальное квантовое число), и из-за смешивания валентных зон Дл = 1 и/или Д/ = 2 Переходы с AI = 1 (в частности, переход 1 Рз/2(Ь)—»■ 1 S(e)) разрешены только для двухфотон-ных процессов поглощения

Для измерения нелинейного пропускания KT при резонансном двухфотонном возбуждении использовался метод, в котором сравнивались между собой отношения энергий отдельных УКИ цуга лазера на входе и выходе из кюветы с коллоидным раствором KT Для этого цуг импульсов разной интенсивности Nd3+ YAG -лазера, работающего в режиме пассивной синхронизации

Nd -YAG-лазера

мод (длительность отдельного импульса - 30 пс, период повторения импульсов - 7 не), прошедший через кювету толщиной 2 мм с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS, и задержанная на 3 не с помощью оптической линии задержки часть излучения (цуг импульсов) на входе в образец одновременно регистрировались с помощью быстродействующего фотодиода ЛФД-2, подключенного к скоростному осциллографу С7-19 Выбор задержки в 3 не определяется быстрой релаксацией носителей в КТ CdSe/ZnS (измеренное время их жизни не превышает 1 не) В пределах ошибки измерения (±5 пс) измеренная длительность отдельных импульсов цуга постоянная (см вставку на рис 2) Для измерения нелинейного изменения показателя преломления коллоидного раствора КТ CdSe/ZnS между кюветой и фотоприемником устанавливалась диафрагма Измерение нелинейного (двухфотонного) поглощения осуществлялось при отсутствую щей диафрагме, при этом все излучение, прошедшее через кювету с коллоидным раствором КТ, попадало в фотоприемник Измеренные значения энергии импульсов цуга лазера на входе 10 и на выходе I из кюветы с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS при резонансном двухфотонном возбуждении и при отсутствующей диафрагме позволили получить зависимость 1(/1 от 1о (рис 2) Так как энергия возбуждающего фотона в два раза меньше, чем энергия основного экситонного перехода, то можно считать, что увеличение величины отношения 1(/1 с ростом 1о обусловлено двухфотонным поглощением В случае нелинейного двухфотонного поглощения изменение интенсивности плоской волны описывается уравнением

сШс1г = -а1-р12, (1) где а и /} - коэффициенты одно-фотонного и двухфотонного поглощения Из (1) следует, что для кюветы с коллоидным раствором КТ длиной Ь

'о _

I-ГВт/см

, jg(g" -1) (1-Я)2 a(\-R) = А + /3-B-I0

(2)

Рис 2 Зависимость 1о/1 от 10, где I и 10 интенсивности прошедшего и падающего импульсов. Вставка: импульсы различных частей цуга (расстояние между ними 5 аксиальных периодов)

В последнем выражении R - коэффициент отражения кюветы Значение е"1 /(1-й)2 =1,09 было измерено с помощью спектрофотометра при слабом уровне возбуждения Экспериментальная зависимость на рис.2 аппроксимирована прямой (2). Угол наклона этой прямой позволяет определить коэффициент двухфотонного поглощения и мнимую часть нелинейной кубической восприимчивости %(3) для исследуемого образца коллоидного раствора КТ CdSe/ZnS с концентрацией 101 см "3: /9 = 1,6±0,2 см/ГВт; Ьп= /Зс2п2/(32х2ю)= 6-1013 см3эрг"1 Использование диафрагмы, установленной между кюветой и фотоприемником, позволяет измерить нелинейное изменение коэффициента преломления КТ Диаметр диафрагмы равен диаметру прошедшего излучения при малых интен-сивностях. Осциллограмма цуга падающих и прошедших через кювету с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS в толуоле импульсов приведена на рис.3 Значительное нелинейное уменьшение амплитуды наиболее интенсивных импульсов из центральной части цуга, прошедших через образец, при использовании диафрагмы возникает из-за нелинейного изменения показателя преломления коллоидного раствора КТ An (явление самодефокусировки- Art <0) Тепловыми эффектами (изменением п за счёт изменения температуры образца) можно пренебречь из-за малого линейного поглощения образца и использования ультракоротких импульсов лазера Оцененная температура нагрева образца не превосходит нескольких градусов Незначительное влияние тепловых эффектов подтверждается восстановлением пропускания (рис 3) для импульсов второй половины цуга (при уменьшении интенсивности импульсов на входе в кювету) Восстановление пропускания для импульсов второй половины цуга позволяет исключить также явление фотоиндуцированного поглощения (photodarkening effect), возникающее при больших дозах облучения

Нелинейное изменение коэффициента прел «мления может возникать как за счёт связанных электронов, так и за счёт двухфо-тонно возбуждённых носителей;

Ли = Ди* + Дм' (3) Нелинейное изменение коэффициента преломления связанных электронов Д где

у-12ж2 И&х{Щсг£. В последнем выражении пп- коэффициент линейного преломления, с - скорость света в вакууме. Часть не-отмечены импульсы, прошедшие через об- линейного изменения коэффици-разец. ента преломления, возникающая

за счет рефракции, обусловленной двухфотонно возбуждёнными носителями, Дл = £¿1 может быть охарактеризована эффективной (динамической, инерционной) нелинейной восприимчивостью пятого порядка. Вклад нелинейного коэффициента преломления Апг становится существенным при большой интенсивности возбуждающего лазерного импульса. Суммарное изменение коэффициента преломления;

Д п = (4)

Мы связываем нелинейное изменение пропускания коллоидно™ раствора КТ Сс18е/7п8 (рис. 3) при измерениях с использованием диафрагмы перед фотоприёмником с двух фотонным поглощением и с само воздействием (Дп<0). Процесс самовоздействия, по-видимому, доминирует. Резкое падение интенсивности импульса на выходе из кюветы (рис.3) не может быть объяснено двухфотонным поглощением. Как следует из (1)

интенсивность импульса на выходе из двухфотонно поглощающей системы при увеличении интенсивности возбуждения может достигать лишь уровня ограничения (насыщения); I- 1/РЬ. Уменьшение интенсивности излучения I (при установленной диафрагме) наиболее интенсивных импульсов в центральной части цуга, прошедших через юовезу с коллоидным раствором КТ, позволяет сделать вывод о том, что оба коэффициента у <0 и $ <0, и доминирует процесс самодефокусировки.

Для сравнения экспериментальных результатов (рис.4) с результатами численного расчёта удобно сравнивать измеренную зависимость 1/1-к/1ц от 1П с вычисленной (к = е"'' /(1-Я)2 =1,09). Использовалась модель, позволяющая определить особенности распространения волнового фронта луча лазера в нелинейной среде с зависящим от интенсивности импульса лазера показателем прелом-

Рис.3 Осциллограмма падающего и прошедшего через образец с коллоидным раствором К'Г СМ8е//п5е цугов УКИ первой гармоники -лазера (двухфотон-

ное резонансное возбуждение). Стрелками

ления п = п() +у! + уг Луч лазера имел гауссово распределение интенсивности в поперечном сечении Учитывалось изменение показателя преломления в нелинейной среде для разных участков волнового фронта и соответствующее изменение скорости распространения различных частей волнового фронта Скорость распространения центральной части луча больше, чем на периферии, поэтому развивается процесс самодефокусировки При расчёте форма и положение волнового фронта определялись его положением и формой в предыдущий момент времени Таким образом, распространение свеговой волны в нелинейной среде удалось описать с помощью рекуррентных формул При расчете учитывался также измеренный ранее коэффициент двухфотонного поглощения р KT CdSe/ZnS Рассчитанная зависимость 1//-1,09//0 от /0 согласуется с измеренной при Y— -1,9 10 '"см2с эрг-' (Rc^<3) н -7-10"10см1 эрг1) и С ~ -1,8 10 5<см'с2эрг"2 Следует отметить, что в самом толуоле проявляется эффект самофокусировки (RexW = 3,8 -10"14см3 эрг1) при значительно больших уровнях возбуждения

Представление результатов в виде, приведенном на рис 4, позволяет разделить влияние нелинейных добавок к коэффициенту преломления за счет связанных (yio) и двухфотонно возбужденных (£,¡1) электронов При изменении линейной по интенсивности части коэффициента преломления (при изменении у) график сдвигается по вертикали, а при изменении квадратичной по интенсивности части коэффициента преломления (при изменении #) прежде всего, изменяется его крутизна Как видно из рис.4, только учет обоих механизмов не линейного изменения показателя преломления позволяет получить согласие между экспериментальной и теоретической зависимостью

Третья глава включает в себя результаты исследования нелинейного оптического поглощения коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS при однофотонном резонансном возбуждении основного экситонного перехода

10, ГВт/си2

Рис 4 Результат обработки осциллограммы, приведенной на рис 3, с учетом линейной и квадратичной зависимости показателя преломления от интенсивности возбуждающего импульса лазера (сплошная линия), с учетом только линейной (штриховая линия) или только квадратичной (штрихпунктир) зависимости Точками показаны экспериментальные значения 1/1-к/10 при различной интенсивности импульса 10 на входе в образец

Рис.5 Зависимость попускания коллоидного раствора Сс^еЖпБ от интенсивности возбуждения (однофотонное резонансное возбуждение)

09

я оя

в

с.

К ,

ф —о

п о -

у' / // •

/ . ,

50

100

I, МВт/см2

Рис.6 Зависимость попускания коллоидного раствора СёБе/2п8 (кружочки) при различных уровнях возбуждения и аппроксимация с учетом уменьшения времени жизни у=1,6 10"3см2/МВт (сплошная линия) и с постоянным временем жизни у=0 (пунктирная линия).

мощными УКИ второй гармоники Ш3+:УАО-лазера, работающего в режиме пассивной синхронизации мод Образец с КТ такой же, как и рассматривавшийся во второй главе Как видно из рис 1, образец с КТ можно возбуждать од-нофотонно с помощью излучения второй гармоники лазера (энергия фотона второй гармоники указана вертикальной стрелкой) При этом преимущественно осуществляется однофотонное резонансное возбуждение КТ с радиусом 2,45 нм, (переход

153/2(А)^1ЭД) На рис 5 представлена нелинейная зависимость пропускания от интенсивности падающего излучения Эту зависимость можно разделить на четыре участка На первом участке с ростом накачки нелинейное пропускание растет, на втором начинает уменьшаться Затем идет третий участок, на котором пропускание опять увеличивается На четвертом участке показано изменение пропускания для импульсов из второй половины цуга при уменьшение их интен-

сивности Нелинейное пропускание КТ на I и II участках (Т = 1/10, где I и 10 -интенсивности прошедшего и падающего излучения), по-видимому, обусловлено доминирующим эффектом заполнения квантовых состояний Для описания экспериментально измеренной зависимости использовалась модель насыщения двухуровневой системы. При этом учтена зависимость интенсивности насыщения 15 от изменяющегося при высоких уровнях возбуждения в результате Оже-рекомбинации времени жизни возбужденного состояния- 15~т и при

высоких накачках т ~ Ы"2 ~ Г2 (где N — число создаваемых электронно-дырочных пар) Таким образом

¿1 , аI

- = -а01--— (5)

1 +-Г-

где а - зависящий от интенсивности коэффициент поглощения, а0 - линейный коэффициент поглощения. Численное решение этого уравнения позволило вычислить зависимость пропускания от интенсивное ги накачки Как показано на рис 6, получено хорошее согласие теоретической и экспериментальной зависимостей пропускания от интенсивности накачки на участках I и II Традиционная модель насыщения двухуровневой системы с постоянной интенсивностью насыщения (зависимость времени жизни возбужденного состояния от интенсивности накачки отсутствует) не позволяет описагь наблюдаемое в эксперименте уменьшение пропускания на II участке зависимости (рис 6 пунктирная линия) Выбранная малая концентрация КТ позволяла пренебречь зависимостью /0 от расстояния При плотностях мощности накачки превышающих 140 МВт/см2 (участок III), пропускание образца снова начинает расти. При таких уровнях возбуждения, с одной стороны, число электронов, получивших дополнительную энергию в результате Оже-процесса, по-видимому, можег оказаться достаточным для насыщения состояния, на которое они переходят в результате эгого процесса Тем самым уменьшается эффективность Оже-процесса С другой стороны, возможен заряд поверхностных состояний, приводящий к появлению локального поля и сдвигу основного экситонного состояния в область меньших энергий в результате эффекта Штарка Это приводит к уменьшению величины коэффициента поглощения на частоте возбуждения (см рис 1) Второе предположение, в какой-то мере, подтверждается наблюдаемым в эксперименте отличием значений коэффициента пропускания для импульсов наибольшей интенсивности первой и второй части цуга (при уменьшении интенсивности возбуждающего излучения, участок IV на рис 5) Это можно объяснить значительным временем жизни носителей на поверхностных состояниях Необходимо несколько десятков наносекунд, что бы пропускание квантовых точек восстановилось в начальное состояние

Четвертая глава включает в себя результаты исследований оптических свойств экситонов в квантовых нитях СёБе, кристаллизованных в полых нано-метровых каналах АЬОз матрицы при высоких уровнях возбуждения

Исследуемые образцы представляли собой КН Сс18е, кристаллизованные в полых наноканалах диэлектрической матрицы А1203 Наноканалы образовывались перпендикулярно поверхности образца в результате электрохимического травления Формирование Ссйе в образовавшихся полых каналах матрицы А120з осуществлялось методом катодного электроосаждения Для этих образцов были измерены спектры фотолюминесценции при различных плотностях

мощности возбуждающего излучения Накачка осуществлялась мощными импульсами второй гармоники N(1 УА1С>5-лазера (т= 14 нс) Измерения проводились при температурах 80 и 300К На рис.7 представлены спектры фотолюминесценции КН СёБе/АЬОз при различных уровнях возбуждения Значительная полуширина неоднородно уширенного спектра фотолюминесценции образца, даже при самых малых накачках, обусловлена дисперсией размеров КН, при этом излучение КН меньшего размера обуславливает высокочастотную часть спектра, а большего низкочастотную Диаметр КН был определен из сравнения положения максимума фотолюминесценции с результатами теоретической работы [6] При увеличении уровня возбуждения наблюдается ассиметричное изменение формы спектра (преимущественно за счет появления высокочастотного «плеча») и сопровождаемое сдвигом максимума в высокочастотную область При комнатной температуре образцов квантовых нитей Сс^е/АЬОз уширение полосы люминесценции экситонов и сдвиг ее максимума в коротковолновую область спектра при повышении интенсивности накачки проявляются сильнее, чем при азотной температуре

Были построены зависимости интенсивности фотолюминесценции КН Сс18е/А12Оз от интенсивности накачки для различных участков спектра фотолюминесценции образца (для КН различного диаметра) Как видно из рис 8 наблюдалась нелинейная зависимость интенсивности фотолюминесценции от уровня возбуждения, проявляющаяся в «насыщении» интенсивности излучения КН при высоких накачках Особенности изменения формы спектров фотолюминесценции КН Сс^е/АЬОз при повышении уровня возбуждения и нелинейную зависимость («насыщение») интенсивности люминесценции от мощности накачки можно, по-видимому, объяснить доминирующим эффектом заполнения фазового пространства в КН Этот эффект в первую очередь проявляется в наноструктурах большего диаметра В таких нитях, согласно теоретическим расчетам [4], длина экситонов больше

1,5 1,6 1,7 М

Энергия фотона, эВ

Рис 7 Спектры фотолюминесценции образцов с КН Сс^е/АЬОз (Т=300 К) при различных уровнях возбуждения

1 - 0,4 МВт/см2, 10 МВт/см2

2-5 МВт/см ;

-I_.—I_._I_._I

О 2 4 6 8 10 Интенсивность накачкн, МВг/см2

Рис.8 Зависимость интенсивности фотолюминесценции КН CdSe/Al20з от уровня возбуждения для различных частей спектра, указанных на рис. 7

димую для проявления эффекта

К тому же, как показали измерения зависимости интенсивности фотолюминесценции от времени на различных участках спектра (для КН различного диаметра) характерное время рекомбинации в нитях большего диаметра больше, чем в наноструктурах меньшего размера, т е возможно более эффективное их накопление Предположение о доминирующей роли эффекта заполнения фазового пространства экситонов подтверждается оценкой концентрации экситонов в КН при их возбуждении мощными УКИ света Результаты теоретического расчета эффективной длины экситонов (/=5-10 нм) в полупроводниковых (CdSe) квантовых нитях с диэлектрическим барьером при диаметре нити 6-10 нм позволяют оценить линейную концентрацию экситонов (число экситонов на единицу длины), необхо-заполнения фазового пространства

= / =10 см 1 Оценки показывают, что такая концентрация экситонов была

достигнута в эксперименте

Зависимости интенсивности люминесценции от уровня возбуждения для различных интервалов спектра люминесценции (рис 8) могут быть аппроксимированы аналогично тому, как это осуществлено в [8] при использовании модели «насыщения» Интенсивность люминесценции (I ~ п)-

«О

где п — плотность возбужденных экситонов, п5 ~ Р5 плотность экситонов, необходимая для насыщения, а - соответствующая мощность (параметр) «насыщения» Мощность насыщения - это мощность накачки, при которой интенсивность люминесценции уменьшается вдвое по сравнению с ее значением при линейном росте с увеличением уровня возбуждения Значения мощности насыщения для различных спектральных интервалов (для КН различного диаметра) приведены на рис 9. Как видно из этого рисунка, параметр насыщения растет в высокочастотной части спектра (с уменьшением диаметра КН) Это можно объяснить соответствующим уменьшением боровской длины экситона в КН, что ослабляет эффект заполнения фазового пространства экситонов, а так же уменьшением времен рекомбинации экситонов в КН меньшего размера Уменьшение параметра насыщения для охлажденных до азотной температуры

175 1.80 185 190

Энергия фотона, эВ

Рис 9 Спектральная зависимость параметра насыщения фотолюминесценции для квантовых нитей Сс^е/АЬОз Температура образца 80 К (А) и 300 К (В)

образцов (рис 9) можно связать с увеличением времени жизни эк-ситонов с понижением температуры В этом случае необходимую для заполнения фазового пространства концентрацию эк-ситонов можно создать при меньших интенсивностях излучения накачки Это может быть связано с большим влиянием процесса перенормировки ширины одномерной запрещенной зоны, компенсирующего коротковолновый сдвиг полосы люминесценции при низкой температуре

В заключении сформулированы основные результаты работы

1 Обнаруженные особенности нелинейного изменения пропускания мощных ультракоротких импульсов лазера кюветой с коллоидным раствором КТ Сё8е/гп8 в толуоле при двухфотонном резонансном возбуждении основного оптического перехода в КТ Сс18е/гп8 с радиусом 2,6±0,4 нм объяснены процессом двухфотониого резонансного поглощения в КТ и явлением самовоздействия - самодефокусировкой Измеренное значение коэффициента двухфотонного поглощения в образце с концентрацией наноструктур = 1015см"3 |3=1,6 см/ГВт сопоставимо с величинами (5 в объемном полупроводнике Экспериментальные результаты по наблюдению явления самодефокусировки удается объяснить, если учесть, линейную и квадратичную зависимость нелинейного изменения коэффициента преломления от интенсивности ультракоротких импульсов лазера на входе в образец коллоидного раствора КТ Сс18е/гп8 в толуоле Мы связываем линейную по интенсивности добавку с безынерционным изменением показателя преломления при взаимодействии мощных импульсов света со связанными носителями и квадратичную - с нелинейным изменением коэффициента преломления за счет поглощения на двухфотонно возбужденных носителях в КТ Величина нелинейной кубической восприимчивости коллоидного раствора КТ Сс18е/7п8 в толуоле на порядок и более

превосходит значения кубической восприимчивости объемных полупроводников По-видимому, это связано с резонансным увеличением нелинейной кубической восприимчивости в КТ

2. Аномальное поведение поглощения в КТ Сс18е/2п8 при однофотонном резонансном возбуждении основного экситонного перехода - переход от уменьшения поглощения (эффект насыщения) к увеличению поглощения с ростом уровня возбуждения объяснен явлением насыщения в среде с уменьшающимся с ростом уровня возбуждения временем жизни возбужденного состояния

3 Обнаруженные изменения спектров люминесценции квантовых нитей СёБе/АЬОз при высоких уровнях фотовозбуждения (асимметричное уши-рение, сопровождающееся сдвигом максимума спектра люминесценции в коротковолновую область спектра), нелинейная зависимость интенсивности люминесценции от интенсивности накачки («насыщение» интенсивности люминесценции), зависимость параметра «насыщения» от энергии соответствующего участка спектра люминесценции (от поперечных размеров квантовых нитей) и температуры образцов объяснены доминирующим эффектом заполнения фазового пространства для экситонов, зависимостью этого эффекта и, соответственно, параметра «насыщения» от боровской длины экситона и от времени его рекомбинации

Основные результаты опубликованы в следующих работах:

1. ВС Днепровский, ЕА Жуков, OA Шалыгина, BJI Лясковский, Е.А. Муляров, С А Гаврилов, И Масумото, "Экситоны в полупроводниковых квантовых нитях CdS и CdSe с диэлектрическими барьерами", ЖЭТФ, 121, №6, с 1362-1369,2002

2 OA Shaligina, Е A Zhukov, V L Lyaskovskii, «Laser Spectroscopy of Semiconductor (CdSe) Quantum Wires and Quantum Dots», Book of Abstracts of International Conference for Young Scientists and Engineers (IQEC/LAT-YS), Moscow, Russia, June 22-27, p. 53, 2002.

3. В.Л Лясковский, И В Толпейкин, А И Шаталин, «Спектры люминесценции полупроводниковых квантовых нитей CdSe/АЬОз при высоких уровнях возбуждения», Сборник тезисов Международной Конференции Студентов, Аспирантов и Молодых Ученых по Фундаментальным наукам «Ломоносов-2003» секция Физика, с 275-276, 2003

4 V S Dneprovskii, V Р Evtikhiev, V.L Lyaskovskii, A I Shatalm, Е A. Zhukov, «Photoluminescence of CdSe/ZnSe quantum dots and CdSe/Ah03 wires at high excitation», Proceedings of 11th International Symposium "Nanostructures Physics and Technology" St Petersburg, Russie, June 23-28, p 362, 2003

5 В С Днепровский, E А Жуков, В Л Лясковский, М В. Рыжков, И.В. Толпейкин, А И Шаталин, «Люминесценция квантовых нитей CdSe/Al203 при высоких уровнях фотовозбуждения», ФТТ, 46, № 9, с 17001705, 2004

6 А В Косых, В JI Лясковский, М.А Ластовкина, «Одно и двухфотонное поглощение в квантовых точках CdSe при различных уровнях возбуждения», Сборник тезисов Международной Конференции Студентов, Аспирантов и Молодых Ученых по Фундаментальным Наукам «Ломоносов-2005» секция Физика, с 59,2005

7. B.C. Днепровский, Е А Жуков, В Л Лясковский, А В Косых, М А. Ластовкина, Erik Herz, «Нелинейное пропускание ультракоротких импульсов света при одно- и двухфотонном резонансе в квантовых точках CdSe/ZnS», Тезисы докладов VII Российской конференции по физике полупроводников, 18-23 сентября, с 265,2005

8 Е А Жуков, Д А Кабанин, В Л Лясковский, Т Умайер «Нелинейное пропу-кание ультракоротких импульсов света квантовыми точками CdSe/ZnS при двухфотонном резонансном возбуждении», Сборник тезисов докладов научной конференции «Ломоносовские чтения» секция Физика, 17-27 апреля, с 73-76, 2006

9 V S. Dneprovskii, D A Kabanin, V L. Lyskovskn, Т Wumaier and Е.А Zhukov "Nonlinear absorbtion and refraction of CdSe/ZnS quantum dots at two-photon resonant excitation", Proceedings of 14th International Symposium "Nanostruc-tures. Physics and Technology" St Petersburg, Russie, June 26-30, p 42, 2006

10 V S Dneprovskii, VL Lyaskovskn, T Wumaier and EA Zhukov, «Nonlinear absorption and reflection of CdSe/ZnS quantum dots at one- and two-photon resonant excitation of excitons», Abstracts of Russian — Swiss Seminar «Excitons and exciton condensates in confined semiconductor systems» Moscow, Russia, September 10-15, p 18,2006

11.B.C. Днепровский, E А. Жуков, ДА Кабанин, В Л Лясковский, А В Ракова, Tuerdi Wumaier, «Нелинейное поглощение и преломление света в коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS при резонансном двухфотонном возбуждении» ФТТ, 49, № 2, с 352-356,2007

[1J Ю В Вандышев, В С Днепровский, В И Климов, Д К Окороков, Письма в ЖЭ1Ф, 54, с. 441-444 (1991)

[2] Т Someya, H.Akiyama, and Н Sakaki, Phys Rev Lett 76, p 2965-2968 (1996)

[3] П К Кашкаров, Б В Каменев, Е А Константинова, А И Ефимова,

А.В Павликов, В Ю Тимошенко, УФН 168, с 577-582(1997)

[4] Е A Muljarov, Е.А Zhukov, V S Dneprovskii, and Y Masumoto, Phys Rev В

62, p 7420-7432 (2000)

[5] L V. Keldysh, Phys Stat Sol (a) 164, p 3-12 (1997)

[6] E А Муляров, С Г Тиходеев, ЖЭТФ 111, с 274-282(1997)

[7] A I Ekimov, F Hache, М С. Schanne-Klein, D Ricard, С Flytzanis, I А

Kudryavtsev, Т V Yazeva, А V Rodina, and AI. L Efros J Opt Soc.Am В 10, p. 100-107(1993)

[8] H M Gibbs, G Khitrova, N Peighambarian, "Nonlinear Photonics" Ed Springer-

Verlag, Berlin-Heidelberg (1990)

Подписано в печать 21 04 2007 Формат 60x88 1/16 Объем 1 25 п л Тираж 100 экз Заказ № 655 Отпечатано в ООО «Соцветие красок» 119992 г Москва, Ленинские горы, д 1 Главное здание МГУ, к А-102

Введение.

Глава I. Экситонные состояния в квазиодномерных и квазинульмерных полупроводниковых структурах (обзор литературы).

§1.1. Экситоны в полупроводниковых структурах с пониженной размерностью.

Эффект диэлектрического усиления.

§1.2 Нелинейные оптические эффекты при высоких уровнях оптического возбуждения в объемных полупроводниках и полупроводниковых наноструктурах.

§ 1.3 Эффекты двухфотонного поглощения и самодефокусировки в объемных полупроводниках и полупроводниковых наноструктурах.

§ 1.4. Методы получения полупроводниковых квазиодномерных и квазинульмерных структур.

Глава II. Нелинейное поглощение и преломление света в коллоидном растворе квантовых точек СбБе/глЯ при резонансном двухфотонном возбуждении.

§2.1 Схема установки и исследуемые образцы.

§2.2 Спектры пропускания, фотолюминесценции и возбуждения фотолюминесценции квантовых точек Сс18е/2п8.

§2.3 Измерение коэффициента двухфотонного поглощения в квантовых точках

Ссйе/Тлв при резонансном возбуждении.

§2.4 Измерение нелинейного изменения показателя преломления в коллоидном растворе квантовых точек Сс18е/гп8 в толуоле.

Глава III. Аномальное поглощение в коллоидном растворе квантовых точек

С(18е/2п8 при высоких уровнях возбуждения.

§3.1 Схема установки.

§3.2 Экспериментальные результаты и их обсуждение.

Глава IV. Нелинейно-оптические свойства экситонов в квантовых нитях полупроводник (СёБе) - диэлектрик (АЬОз).

§4.1. Исследуемые образцы и экспериментальная установка.

§4.2. Спектры фотолюминесценции квантовых нитей СёБе, кристаллизованных в наноканалах АЬОз, при высоких уровнях оптического возбуждения.

Актуальность работы. Нелинейные оптические явления в квантовых точках (КТ) и нитях (КН) представляют интерес, как с точки зрения определения различных физических свойств наноструктур, так и с точки зрения их возможного применения в оптоэлектронике (оптические переключатели, ограничители интенсивности света, насыщающиеся поглотители для модуляции добротности и синхронизации мод лазеров и т.д.). Следует отметить, что именно изучение нелинейных оптических свойств КТ Сёве в стеклянной матрице позволило впервые обнаружить усиление и лазерную генерацию на квантовых точках.

При взаимодействии ультракоротких импульсов света с экситонами в полупроводниковых КТ могут возникать два вида нелинейности, определяемые связанными и свободными электронами. При взаимодействии световых полей высокой напряженности со связанными электронами безынерционные (классические) нелинейности в прозрачной среде (квадратичные, кубические и т.д.), определяющие зависимость поляризации от амплитуды светового поля, ответственны за процессы генерации гармоник в КТ, многофотонное поглощение, фокусировку и дефокусировку лазерного луча. Динамические, резонансные, гигантские нелинейности, возникающие при возбуждении носителей за счет резонансного поглощения света в квантовых точках, связаны с доминирующим эффектом заполнения состояний. При этом значительные нелинейные изменения поглощения и преломления могут быть использованы для управления светом с помощью света, например для создания оптических бистабильных систем.

В полупроводниковых КН, структурах, в которых экситоны и электроны могут двигаться только в одном направлении, экситоны начинают доминировать в спектрах поглощения и люминесценции. В квантовых нитях, вследствие ограничения движения, уменьшается среднее растояние между электроном и дыркой, что приводит к увеличению энергии их кулоновского взаимодействия и таким образом, увеличению энергии связи экситонов. В типичных полупроводниковых КН размерное квантование может приводить к увеличению энергии связи экситона в несколько раз (до 20-30 мэВ) по сравнению с соответствующим объемным полупроводником. Энергию связи экситона можно значительно увеличить, если заменить барьерный полупроводниковый материал

КН на изолятор с малой диэлектрической проницаемостью. В такой системе «диэлектрическое усиление» экситонов связано с концентрацией кулоновской энергии взаимодействия электрона и дырки в диэлектрике (силовые линии электрического поля, соединяющие электрон и дырку, частично, а для тонких нитей в основном, проходят через диэлектрик). Диэлектрическая матрица, окружающая полупроводниковую наноструктуру способна также существенно повлиять на процессы релаксации носителей и экситонов в самой КН или КТ из-за большого числа поверхностных состояний на границе раздела полупроводник-диэлектрик. Таким образом, изучение полупроводниковых наноструктур, окруженных диэлектриком, привлекательно не только с точки зрения фундаментальных исследований особенностей электронных и экситонных свойств, но и из-за перспективности их прикладного использования в электронике и оптоэлектронике: подбирая материал полупроводниковой наноструктуры и окружающей ее барьера, возможно в широких пределах менять положение экситонных уровней энергии в наноструктурах - осуществлять «инженерию кулоновского взаимодействия» [1].

Основные цели работы заключалась в следующем:

1. Изучение особенностей двухфотонного поглощения и нелинейного преломления в квантовых точках СёБе/ТлЗ при резонансном двухфотонном возбуждении основного экситонного состояния мощными ультракороткими импульсами лазерного излучения.

2. Установление механизмов инерционных оптических нелинейностей, определяющих пропускание коллоидного раствора квантовых точках СёБе^пБ в условиях однофотонного резонансного возбуждения основного экситонного состояния мощными ультракороткими импульсами лазерного излучения.

3. Исследование особенностей нелинейных оптических свойств полупроводниковых квантовых нитей (С<18е) с диэлектрическими барьерами (А^Оз)

Научная новизна работы заключается в следующем:

1. Обнаружено значительное резонансное увеличение нелинейной восприимчивости третьего порядка и увеличение коэффициента двухфотонного поглощения при двухфотонном резонансном возбуждении квантовых точек СбБе^пЗ, относительно значений этих величин в объемном полупроводнике.

2. Впервые обнаружено аномальное поведение нелинейного поглощения в коллоидных квантовых точках СёБе^пБ при высоких уровнях резонансного однофотонного возбуждения основного экситонного перехода мощными ультракороткими импульсами лазера - переход от уменьшения поглощения к увеличению поглощения с ростом уровня возбуждения - обусловленное уменьшением времени жизни возбужденного состояния экситонов при таких уровнях накачки.

3. Впервые при высоких уровнях оптического возбуждения в квантовых нитях (СсКе) с диэлектрическим барьером (АЬОз) обнаружена нелинейная зависимость интенсивности фотолюминесценции от мощности накачки с ростом уровня возбуждения, и изменением параметра «насыщения» на различных участках спектра, объясненные заполнением фазового пространства экситонов в квантовых нитях различного диаметра.

Научная и практическая значимость работы состоит в том, что в ней получен ряд новых результатов, важных для понимания процессов резонансного взаимодействия ультракоротких импульсов света большой интенсивности с экситонами в квантовых точках, процессов экситонной рекомбинации в полупроводниковых наноструктурах, а также влияния процессов внутризонной релаксации носителей при их большой плотности на оптические свойства полупроводниковых наноструктур. Данные исследования приобретают дополнительное значение в свете возможного широкого практического применения полупроводниковых наноструктур в приборах оптоэлектроники (активные среды лазеров, быстродействующие переключатели и т.д.).

На защиту выносятся следующие положения:

Обнаруженное аномальное поведение нелинейного поглощения в квантовых точках Сёве^пБ при однофотонном резонансном возбуждении экситонов мощными ультракороткими импульсами лазера - переход от уменьшения поглощения к увеличению поглощения с ростом уровня возбуждения -объяснено с помощью модели насыщения двухуровневой системы с уменьшающимся временем жизни возбужденного состояния при увеличении интенсивности накачки.

Обнаруженое нелинейное изменение пропускания мощных ультракоротких импульсов лазера квантовыми точками С<18е/^п8 (коллоидный раствор в толуоле) при двухфотонном резонансном возбуждении основного экситонного перехода, объяснено двухфотонным резонансным поглощением и явлением самодефокусировки. Анализ экспериментальных результатов позволил разделить процессы самодефокусировки, определяемые безынерционным изменением показателя преломления за счет взаимодействия мощных импульсов света со связанными электронами и нелинейным изменением показателя преломления за счет поглощения двухфотонно-возбужденными носителями в квантовой точке. Измеренное значение коэффициента двухфотонного поглощения р сопоставимо с величиной р в объемном полупроводнике. Измеренная величина нелинейной кубической восприимчивость третьего порядка Яе;^ коллоидного раствора квантовых точек Ссйе/ТлЗ на порядок и более превосходит значения кубической восприимчивости, как в толуоле, так и в объёмном полупроводнике, что объяснено резонансным увеличением нелинейной кубической восприимчивости в квантовых точках.

Обнаруженные изменения в спектрах люминесценции квантовых нитей с диэлектрическим барьером СёБе/АЬОз при высоких уровнях фотовозбуждения (асимметричное уширение, сопровождающееся сдвигом максимума спектра люминесценции в коротковолновую область спектра), нелинейная зависимость интенсивности люминесценции от интенсивности накачки («насыщение» интенсивности люминесценции), зависимость мощности насыщения от поперечных размеров квантовых нитей и температуры образцов объяснены доминирующим эффектом заполнения фазового пространства экситонов в квантовых нитях, зависимостью этого эффекта и, соответственно, мощности насыщения от боровской длины экситона и от времени его рекомбинации.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на семинарах кафедры полупроводников Физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова; International Conference for Young Scientists and Engineers (IQEC/LAT-YS) (Moscow, Russia, 2002); Международной Конференции Студентов, Аспирантов и Молодых Ученых по Фундаментальным наукам «Ломоносов» (Москва, Россия, 2003, 2005); 11th and 14й1 International Symposiums "Nanostructures: Physics and Technology" (St.Petersburg, Russie, 2003,

2005); VII Российской конференции по физике полупроводников (Москва, Россия, 2005); Научной конференции «Ломоносовские чтения» (Москва, Россия,

2006); Russian — Swiss Seminar «Excitons and exciton condensates in confined semiconductor systems» (Moscow, Russia, 2006).

Основные результаты были опубликованы в следующих работах:

1. B.C. Днепровский, Е.А. Жуков, О.А. Шалыгина, В.Л. Лясковский, Е.А. Муляров, С.А. Гаврилов, И. Масумото, "Экситоны в полупроводниковых квантовых нитях CdS и CdSe с диэлектрическими барьерами", ЖЭТФ, 121. №6, с. 1362-1369,2002.

2. О.А. Shaligina, Е.А. Zhukov, V.L. Lyaskovskii, «Laser Spectroscopy of Semiconductor (CdSe) Quantum Wires and Quantum Dots», Book of Abstracts of International Conference for Young Scientists and Engineers (IQEC/LAT-YS), Moscow, Russia, June 22-27, p. 53,2002.

3. В.Л. Лясковский, И.В. Толпейкин, А.И. Шаталин, «Спектры люминесценции полупроводниковых квантовых нитей CdSe/A^Os при высоких уровнях возбуждения», сборник тезисов Международной Конференции Студентов, Аспирантов и Молодых Ученых по Фундаментальным наукам «Ломоносов-2003» секция Физика, с. 275-276,2003.

4. V.S. Dneprovskii, V.P. Evtikhiev, V.L. Lyaskovskii, A.I. Shatalin, E.A. Zhukov, «Photoluminescence of CdSe/ZnSe quantum dots and CdSe/A^Oa wires at high excitation», Proceedings of 11th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology" St.Petersburg, Russie, June 23-28, p. 362,2003.

5. B.C. Днепровский, E.A. Жуков, B.JI. Лясковский, М.В. Рыжков, И.В. Толпейкин, А.И.Шаталин, «Люминесценция квантовых нитей CdSe/AhC^ при высоких уровнях фотовозбуждения», ФТТ, 46, № 9, с. 17001705,2004.

6. А.В. Косых, В.Л. Лясковский, М. А. Ластовкина, «Одно и двухфотонное поглощение в квантовых точках CdSe при различных уровнях возбуждения», сборник тезисов Международной Конференции Студентов, Аспирантов и Молодых Ученых по Фундаментальным наукам «Ломоносов-2005» секция Физика, с. 59,2005.

7. B.C. Днепровский, Е.А. Жуков, В.Л. Лясковский, А.В. Косых, М.А. Ластовкина, Erik Herz, «Нелинейное пропускание ультракоротких импульсов света при одно- и двухфотонном резонансе в квантовых точках CdSe/ZnS», Тезисы докладов VII Российской конференции по физике полупроводников, 18-23 сентября, с. 265,2005

8. Е.А. Жуков, Д.А. Кабанин, В.Л. Лясковский, Т. Умайер «Нелинейное пропукание ультракоротких импульсов света квантовыми точками CdSe/ZnS при двухфотонном зезонансном возбуждении», сборник тезисов докладов научной конференции «Ломоносовские чтения» секция Физика, 17-27 апреля, с. 73-76,2006.

9. V.S. Dneprovskii, D.A. Kabanin, V.L. Lyskovskii, T.Wumaier and E.A. Zhukov "Nonlinear absorbtion and refraction of CdSe/ZnS quantum dots at two-photon resonant excitation", Proceedings of 14th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology" StPetersburg, Russie, June 26-30, p. 42,2006.

10. V.S. Dneprovskii, V.L. Lyaskovskii, T. Wumaier and E.A. Zhukov, «Nonlinear absorption and reflection of CdSe/ZnS quantum dots at one- and two-photon resonant excitation of excitons», Abstracts of Russian — Swiss Seminar «Excitons and exciton condensates in confined semiconductor systems» Moscow, Russia, September 10-15, p. 18,2006.

11. B.C. Днепровский, E.A. Жуков, Д.А. Кабанин, В.Л. Лясковский, А.В. Ракова, Tuerdi Wumaier, «Нелинейное поглощение и преломление света в коллоидном растворе квантовых точек С(18е/2л8 при резонансном двухфотонном возбуждении» ФТТ, 49, №2, с. 352-356,2007.

Заключение.

1. Обнаруженные особенности нелинейного изменения пропускания ультракоротких мощных импульсов лазера кюветой с коллоидным раствором КТ С(18е/2п8 в толуоле при двухфотонном резонансном возбуждении основного оптического перехода в КТ СёЗе/гпв с радиусом 2,6±0,4 нм объяснены процессом двухфотонного резонансного поглощения в КТ и явлением самовоздействия - самодефокусировки. Измеренное значение коэффициента двухфотонного поглощения в образце с концентрацией КТ около 1015см"3 Р=1,6 см/ГВт сопоставимо с величинами в объёмном полупроводнике. Экспериментальные результаты по наблюдению явления самодефокусировки удаётся объяснить, если учесть, линейную и квадратичную зависимость нелинейного изменения показателя преломления от интенсивности ультракоротких импульсов лазера на входе в образец коллоидного раствора КТ С(18е/2п8 в толуоле. Мы связываем линейную по интенсивности добавку с безынерционным изменением показателя преломления при взаимодействии мощных импульсов света со связанными носителями и квадратичную - с нелинейным изменением показателя преломления при поглощении двухфотонно возбуждёнными носителями в КТ. Величина нелинейной кубической восприимчивости коллоидного раствора КТ Сс18е^п8 в толуоле на порядок и более превосходит значения кубической восприимчивости объёмных полупроводников. По-видимому, это связано с резонансным увеличением нелинейной кубической восприимчивости в КТ.

2. Особенности поглощения в КТ Сс18е/гп8 при однофотонном резонансном возбуждении - переход от уменьшения поглощения (эффект насыщения) к увеличению поглощения с ростом уровня возбуждения объяснен явлением насыщения в среде с уменьшающимся с ростом уровня возбуждения временем жизни возбужденного состояния.

3. Обнаруженные изменения спектров люминесценции квантовых нитей Сс^е/АЬОз при высоких уровнях фотовозбуждения (асимметричное уширение, сопровождающееся сдвигом максимума спектра люминесценции в коротковолновую область спектра), нелинейная зависимость интенсивности люминесценции от интенсивности накачки («насыщение» интенсивности люминесценции), зависимость параметра насыщения от энергии соответствующего участка спектра люминесценции (от поперечных размеров квантовых нитей) и температуры образцов объяснены доминирующим эффектом заполнения фазового пространства для экситонов, зависимостью этого эффекта и, соответственно, параметра насыщения от боровской длины экситона и от времени его рекомбинации.

В заключении выражаю искреннюю признательность своим научным руководителям B.C. Днепровскому и Е.А. Жукову за предоставленную возможность заниматься интересной и актуальной проблемой, за большую помощь, которую они оказали мне при получении и осмыслении результатов. Я очень благодарен М.В. Краевскому, O.A. Шалыгиной, Д.А. Кабанину, Умайеру Туэрди и A.B. Раковой за помощь при проведении экспериментов.

1. L.V.Keldysh "Excitons in semiconductor dielectric nanostructures", Phys. Stat.

2. Sol. (a) 164, №1,3-12 (1997).

3. Ал.Л.Эфрос, АЛ.Эфрос "Межзонное поглощение света в полупроводниковомшаре", ФТП16, № 7,1209-1214 (1982).

4. J. Littinger, W. Kohn, «Quantum Theory of Cyclotron Resonance in

5. Semiconductors: General Theory», Phys. Rev. 102,1030-1041 (1955)

6. ALL. Efros, M.Rosen, "The electronic structure of semiconductor nanocrystals",

7. Annu. Rev. Mater. Sci. 30,475-521 (2000)

8. G.B. Grigoryan, E. Kazaiyan, Al.L. Efros, T.V. Yazeva, Sov. Phys. Solid State 321031 (1990)

9. A.E. Ekimov, F. Hache, M.C. Schanne-Klein, D. Ricard, C. Flytzanis, I.A.

10. Kudryavtsev, T.V. Yazeva, A.V. Rodina, and A.L. Efros,« Absorption and intensity-dependent photoluminescence measurements on CdSe quantum dots: assignment of the first electronic transitions» J. Opt. Soc. Am. В 10,100-107 (1993)

11. D.J. Norris, M.G. Bawendi, "Measurement and assignment of the size-dependentoptical spectrum in CdSe quantum dots", Phys. Rev. В 53,16338-16346 (1996)

12. D.J. Norris, A. Sacra, C.B. Murray, M.G. Bawendi "Measurement of the sizedependent hole spectrum in CdSe quantum dots", Phys. Rev. Lett. 72,2612-2615(1994)

13. C.R. Pidgeon, R.N. Brown, "Interband Magneto-Absorption and Faraday Rotationin InSb", Phys. Rev. 146,575-583 (1966)

14. U. Banin, J.C. Lee, A. A. Guzelian, A.V. Kadavanich, A.P. Alivisatos, et al. J.1. Chem. Solids 1,249 (1998)

15. R.Zimmermann "Excitonic Spectra in Semiconductor Nanostructures", Jpn. J. of Appl. Phys. 34,228-231, (1995).

16. S.Glutsch and D.S.Chemla "Transition to one-dimensional behavior in the optical absorption of quantum-well wires", Phys. Rev. В 53,15902-15908 (1996).

17. S.Glutsch, F.Bechstedt "Effects of the Coulomb interaction on the optical spectra of quantum wires", Phys. Rev. В 47,4315-4326 (1993).

18. F.Rossi and E.Molinari "Coulomb-Induced Suppression of Band-Edge Singularities in the Optical Spectra of Realistic Quantum-Wires Structures", Phys. Rev. Lett. 76,3642-3645, (1996).

19. V.D.Kulakovskii, "Linear polarization of photoluminescence and Raman scattering iv open InGaAs/InP quantum well wires", Phys.Stat.Sol. (b), 188, 269-273 (1995).

20. P.Ils, Ch.Greus, A.Forchel, V.D.Kulakovskii, N.A.Gippius, S.D.Tikhodeev "Linear polarization of photoluminescence emission and absorption in quantumwell wire structures: Experiment ant theory", Phys. Rev. В 51,4272-4277 (1995).

21. N.A.Gippius, S.G.Tikhodeev, A.Forchel,V.D.Kulakovskii "Polarization-Dependent Optical Properties in Open Quantum Well Wires", Superlatt. and Microstruct. 16, 165-168 (1994).

22. Н.С.Рытова "Кулоновское взаимодействие электронов в тонкой пленке", Доклады АН СССР 163,1118 (1995).

23. А.В.Чаплик, М.В.Эптин "Заряженные примеси в очень тонких слоях", ЖЭТФ 61,2469-2475 (1971)

24. Л.В.Келдыш "Кулоновское взаимодействие в тонких пленках полупроводников и полуметаллов", Письма в ЖЭТФ 29,176 (1979).

25. L.V.Keldysh "Excitons and polaritons in semiconductor/insulator quantum wellsand superlattices", Superlatt. and Microstruct. 4,637-642 (1988).

26. E.A. Муляров, С.Г. Тиходеев, «Диэлектрическое усиление экситонов вполупроводниковых квантовых нитях», ЖЭТФ, 111,274-282 (1997).

27. E.A.Muljarov, E.A.Zhukov, V.S.Dneprovskii, Y. Masumoto, „Dielectricallyenhanced excitons in semiconductor-insulator quantum wires: Theory and experiment", Phys. Rev. В 62,7420-7432 (2000).

28. В.С.Бабиченко, Л.В.Келдыш, А.П.Силин "Кулоновское взаимодействие в тонких полупроводниковых и полуметаллических нитях", Ф'ГГ 22,1238 (1980).

29. L.V.Keldysh "Excitons in semiconductor dielectric nanostructures", Phys. Stat. Sol. (a) 164, №1,3-12 (1997).

30. N. Mott, Metal-Insulator Transitions (Taylor and Francis, London, 1979)

31. W. Ebeling, W. Kraeft, and D. kremp, Teory of Bound States and ionization in Plasmas and Solids (Akademi-Verlag, Berlin, 1976)

32. H. Haug and S. Schmitt-Rink, «Basic mechanisms of the optical nonlinearities of semiconductors near the band edge» J. Opt. Soc. Am. B 2,1135-1142 (1985)

33. D. Chemla and D. Miller, «Room-temperature excitonic nonlinear-optical effects in semiconductor quantum-well structures» J. Opt. Soc. Am. B 2,1155-1173 (1985)

34. S. Smitt-Rink, D. Chemla, and D. Miller, "Theory of transient excitonic optical nonlinearities in semiconductor quantum-well structures", Phys. Rev. B 32, 6601-6609 (1985)

35. S. Koch, N. Peyghambarian and M.Lindberg," Transient and steady-state optical nonlinearities in semiconductors" J. Phys. C 21,5229-5249 (1988)

36. V. Klimov and D. McBranch, "Auger-process-induced charge separation in semiconductor nanocrystals", Phys. Rev. B 55,13173-13179 (1997)

37. Y. Vandyshev, V. Dneprovskii and V. Klimov, Sov. Phys. JETP 74,144 (1992)

38. V.Klimov, S.Hunsche and H. Kurz, „Biexciton effects in femtosecond nonlinear transmission of semiconductor quantum dots", Phys. Rev. B 50, 8110-8113 (1994)

39. Y. Hu, S. Koch, M. Linberg, N. Peyghambarian, E. Pollock, and F. Abraham, "Biexcitons in semiconductor quantum dots", Phys. Rev. Lett. 64,1805-1807 (1990)

40. T. Takagahara, "Biexciton states in semiconductor quantum dots and their nonlinear optical properties", Phys. Rev. В 39,10206-10231 (1989)

41. S.Benner, H.Haug, "Plasma-density dependence of the optical spectra for quasi-one-dimensional quantum well wires", Europhys. Lett., 16, 579 (1991).

42. K.H.Wang, M.Bayer, A.Forchel, P.Ils, S.Benner, H.Haug, Ph.Pagnod-Rossiaux,

43. Goldstein, "Subband renormalization in dense electron-hole plasmas in InO,53GaO,47As/InP quantum wires", Phys.Rev.B, 53, R10505- R10508 (1996).

44. R.Cingolani, H.Lage, L.Tapfer, H.Kalt, D.Heitmann, K.Ploog, "Quantumconfined one-dimensional electron-hole plasma in semiconductor quantum wires", Phys.Rev.Lett., 67, 891-894 (1991).

45. В.С.Днепровский, Е.А.Жуков, Е.А.Муляров, С.Г.Тиходеев, "Линейное и нелинейное поглощение экситонов в полупроводниковых квантовых нитях, кристаллизованных в диэлектрической матрице", ЖЭТФ, 114, 700-710 (1998).

46. A. Shimizu, T. Ogawa, H. Sakaki, "Two-photon absorption spectra of quasi-low-dimensional exciton systems", Phys. Rev. В 45,11338-11341 (1992).

47. A.V. Fedorov, A.V. Baranov, K. Inoue, 'Two-photon transitions in systems with semiconductor quantum dots", Phys. Rev. В 54, 8627-8632 (1996).

48. G.P. Banfi, V. Degiorgio, M. Ghigliazza, H.M. Tan, and A. Tomaselli, "Two-photon absorption in semiconductor nano crystals", Phys. Rev. В 50,5699-5702 (1994).

49. B.LJustus, RJ. Tonucci, A.D. Berry, "Nonlinear optical properties of quantum-confined GaAs nanocrystals in Vycor glass", Appl. Phys. Lett. 61,3151-3153 (1992).

50. A.I.Ekimov, Al.L.Efros, A.A.Onushchenco, "Quantum size effect in semiconductor microcrystals", Solid State Commun., 56,921-924 (1986).

51. S.Sasa, T.Ikeda, C.Dohno, M.Inoue "InAs/AlGaSb nanoscale device fabrication using AFM oxidation process", Physica E 2, 858-861 (1998).

52. L.T.Canham "Silicon quantum wire array fabrication by electrochemical and chemical dissolution of wafers", Appl. Phys. Lett. 57, 1046-1048 (1990).

53. M.I.J.Beale, J.D.Benjamin, MJ.Uren, N.G.Chew, A.G.Gullis "An experimental and theoretical study of the formation and microstructure of porous silicon", J.Cryst.Growth 73,622-636 (1975).

54. DJ.Lockwood, P.Schmuki, HJ.Labbe, J.W.Fraser "Optical properties of porous GaAs", Physica E 4,102-110 (1999).

55. P.Schmuki, J.W.Fraser, C.M.Vitus, MJ.Graham, and H.S.Isaacs "Initiation and Formation of Porous GaAs." J.Electrochem. Soc. 143,3316-3322 (1996).

56. P.Schmuki, DJ.Lockwood, HJ.Labbe, J.W.Fraser "Visible photoluminescence from porous GaAs", Appl. Phys. Lett. 69,1620-1622 (1996).

57. A.Anedda, A.Sepri, V.A.Karavanskii, I.M.Tiginyanu, V.M.Ichizli "Time resolved and ultraviolet photoluminescence in porous GaP", Appl. Phys. Lett. 67, 3316-3318(1995).58 . А.И.Белогорохов, В.А.Караванский, А.Н.Образцов, В.Ю.Тимошенко,

58. Интенсивная фотолюминесценция в пористом фосфиде галлия", Письма в ЖЭТФ 60, 262-266 (1994).

59. B.H.Erne, D.Vanmaekelbergh, J.J.Kelly, "Morphology and strongly enhanced photoresponse of GaP electrodes made porous by anodic etching." J. Electrochem. Soc., 143,305-314 (1996).

60. N.G.Ferreira, D.Soltz, F.Decker, L.Cescato, "Evolution of Surface Textures on n-InP Samples Etched Photoelectrochemically", J.Electrochem. Soc. 142,13481352 (1995).

61. B.H. Богомолов и Ю.А. Кумзеров, «Флуктуация в ртутных нитяхпятиатомного диаметра», Письма в ЖЭТФ, 21,434-437 (1975)

62. V. Dneprovskii, N.Gushuna, О. Pavlov, V. Poborchii, I Salamatina, and

63. E.Zhukov, "Nonlinear optical absorption of GaAs quantum wires", Phys. Lett. A 204,59-62 (1995)

64. B.C. Днепровский, E.A. Жуков, E.A. Муляров, С.Г. Тиходеев, «Линейное инелинейное поглощение экситонов в полупроводниковых квантовых нитях, кристаллизованных в диэлектрической матрице», ЖЭТФ, 114,700-710 (1998).

65. С.Г. Романов, Н.М. Йатс, М.П. Пембл, Д.Р. Аггер, М.В.Андерсон,

66. К.М. Сотомайор Торрес, В.Ю. Будко, Ю.А. Кумзеров, «Интерфейсныеэффекты и формирование оптических свойств ансамблей структурно изолированных квантовых нитей 1пР», ФТТ, 39,727-734 (1997)

67. D.Routkevich, А.А. Tager, J.Haruyama, D.Almawlawi, M.Moskovits, and

68. J.M.Xu, "Nonlithographic nano-wire array: fabrication, physics and device application" IEEE Transaction on Electron Device, 43,1646-1658 (1996)

69. C.B.Murray, DJ.Norris, and M.G.Bawendi, "Synthesis and characterization ofnearly monodisperse CdE (E = sulfur, selenium, tellurium) semiconductor nanocrystallites" J. Am. Chem. Soc., 115,8706-8715 (1993).

70. O.I.Micic, CJ.Curtis, K.MJones, J.R.Sprague, and A.J.Nozik," Synthesis and

71. Characterization of InP Quantum Dots" J. Phys. Chem., 98,4966-4969 (1994).

72. O.I.Micic, J.R.Sprague, C.J.Curtis, K.MJones, J.L.Machol, and AJ.Nozik,

73. H.Giessen, B.Fluegel, G. Mohs, and N.Peyghambarian, "Synthesis and Characterization of InP, GaP, and GaInP2 Quantum Dots" J. Phys. Chem., 99, 7754-7759 (1995).

74. A. I. Ekimov, F. Hache, M. C. Schanne-Klein, D. Ricard, C. Flytzanis, I. A.

75. Kudryavtsev, Т. V. Yazeva, A. V. Rodina, and Al. L. Efros, "Absorption and intensity-dependent photoluminescence measurements on CdSe quantum dots: assignment of the first electronic transitions", J.OptSoc.Am. В 10,100-107 (1993)

76. M. Nirmal, D. Norris, M. Kuno, M. Bawendi, A.L. Efros, M. Rosen,

77. Observation of the "Dark Exciton" in CdSe Quantum Dots", Phys. Rev. Lett. 75,3728-3731 (1995).

78. B.I. Justus, RJ.Tonucci, A.D. Berry, "Nonlinear optical properties of quantumconfined GaAs nanocrystals in Vycor glass",Appl. Phys.Lett. 61,3151-3153 (1992)

79. X. Гиббс. "Оптическая бистабильиость. Управление светом с помощьюсвета.", Мир, М. (1988).

80. I. Gerdova, A. Hache, "Third-order non-linear spectroscopy of CdSe and

81. CdSe/ZnS core shell quantum dots", Opt. Commun. 246,205-212 (2005)

82. Chepic D.I., Efros ALL., Ekimov A.I., Ivanov M.G., Kharchenko V.A.,

83. Kudriavtsev I.A., Yazeva T.V., "Auger ionization of semiconductor quantum drops in a glass matrix", J. of Luminescence, 47,113-127 (1990)

84. Dneprovskii V.S., Efros ALL., Ekimov A.I, Klimov V.I., Kudriavtsev I.A.,

85. Novikov M.G. "Time-resolved luminescence of CdSe microcrystals", Solid State Commun., 74,555-557 (1990)

86. Klimov V., Mihkailovsky A., McBranch D., Leatherdale C., Bawendi M.,

87. Е.А. Муляров, С.Г. Тиходеев, «Диэлектрическое усиление экситонов вполупроводниковых квантовых нитях», ЖЭТФ, 111,274-282 (1997).

88. G.A. Boiko, V.S. Dneprovskii, M.V. Kraevskii, К. Mironova, S.M. Oak,

89. E.A.Muljarov, E.A.Zhukov, V.S.Dneprovskii, Y. Masumoto, „Dielectricallyenhanced excitons in semiconductor-insulator quantum wires: Theory and experiment", Phys. Rev. В 62,7420-7432 (2000).

90. Ж. Панков. Оптические процессы в полупроводниках. Мир, М. (1973)

91. H.M.Gibbs, G.Khitrova, N.Peighambarian, "Nonlinear Photonics" Ed. SpringerVerlag, Berlin-Heidelberg (1990).

92. R.Zimmermann, "Nonlinear optics and the mott transition in semiconductors",

93. Phys. Stat. Sol. В146,371-384 (1988)