Переходные процессы и кинетика в электродипольных системах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

КАЗАНСКИЙ ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ им. Е. К. Завойского КНЦ РАН

На правах рукописи ПОПОВ ВЛАДИМИР АЛЕКСАНДРОВИЧ

ПЕРЕХОДНЫЕ ПРОЦЕССЫ И КИНЕТИКА В ЭЛЕКТРОДИПОЛЬНЫХ СИСТЕМАХ

01.04.02 - теоретическая физика

Диссертация

на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

научный руководитель:

доктор физико-математических наук,

профессор А. Р. Кессель

КАЗАНЬ - 1999

СОДЕРЖАНИЕ

ВВЕДЕНИЕ ............................................................3

ГЛАВА 1

Электроакустическое эхо в сегнетоэлектриках типа порядок-беспорядок ... 9

1.1 Постановка задачи ...............................................9

1.2 Метод решения. Редукция уравнений................16

1.3 Решение уравнений движения при (ш, 2ш) -возбуждении .......25

1.4 Решение уравнений движения при (си, о;)-возбуждении . .......28

1.5 Параметры эхо-отклика......................31

ГЛАВА 2

Эхо-отклик в сегнетоэлектрических жидких кристаллах..........40

2.1 Уравнения динамики сегнётоэлектрического жидкого кристалла ... 40

2.2 Эхо-отклик в однородно упорядоченном СЖК ...........46

2.3 Эхо в СЖК при наличии сильного постоянного электрического поля . 57

2.4 Эхо-отклик в геликоидальном СЖК................58

2.5 Обсуждение результатов расчета..................61

ГЛАВА 3

Кинетика взаимодействующих оптических, двухуровневых систем......68

3.1 Предварительные замечания ...................68

3.2 Вывод потенциала взаимодействия между двумя ДУС........70

3.3 Вывод кинетических уравнений для оптических ДУС ..............76

3.4 Некоторые общие свойства решений кинетических уравнений ... 84 ЗАКЛЮЧЕНИЕ ............................................91

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ ..............................................95

Введение

Кристаллы с сильно выраженными электрическими свойствами постоянно применяются в качестве рабочих веществ приборов микроэлектроники и обработки информации. Передним краем в этой области являются устройства, связанные с нелинейными процессами в этих физических системах. Поэтому изучение нелинейных процессов в веществах, применяемых в названных устройствах, в частности, изучение нелинейной кинетики и эхо-явлений, представляется весьма актуальным. К названным классам веществ безусловно относятся сегнетоэлектрики и жидкие кристаллы. В последние годы, в связи с общей задачей перехода на более высокие частоты, активно исследуются оптические системы с дискретным поглощением. Возможность реализации микроскопических суперпозиционных состояний в данных веществах, а также возможность построения для них адекватного квантовомеханического описания, делает их изучение весьма актуальным (в дальней перспективе) для бурно развивающегося сейчас направления, связанного с квантовыми компьютерами. Различные аспекты нелинейного поведения сегнетоэлектриков, жидких кристаллов и оптических двухуровневых систем исследуются в данной работе.

Цель работы. Основной целью данной работы является создание теории переходных процессов типа свободной индукции и эхо-откликов в сегнетоэлектриках типа порядок-беспорядок и сегнето-электрических жидких кристаллах, а также вывод кинетических

уравнений для оптических двухуровневых систем в случае, когда кинетика определяется их электрическим дипольным взаимодействием. Эти разделы диссертации объединяет объект исследования — электрические дипольные взаимодействия и нелинейность процессов, рассматриваемых с помощью полученных уравнений движения. Переходные процессы в сегнетоэлектриках типа смещения хорошо изучены экспериментально и теоретически, чего нельзя сказать о переходных процессах в сегнетоэлектриках типа порядок-беспорядок, развитие адекватной теории в которых требует квантовомеханиче-ского рассмотрения. В связи с этим в диссертации ставится задача теоретического описания переходных процессов в сегнетоэлектриках типа порядок-беспорядок, основанного на микроскопическом гамильтониане и позволяющего с единых позиций рассматривать эхо-отклики при различных типах возбуждения. Подобная задача решается в диссертации и для сегнетоэлектрических жидких кристаллов, для которых ни теоретическое, ни экспериментальное исследование эхо-явлений вообще не проводилось. Кинетические процессы во взаимодействующих оптических двухуровневых системах обычно описывается с помощью релаксационных членов, введенных феноменологически. В диссертации используется хорошо разработанный в теории парамагнетизма метод вывода кинетических уравнений для изучения влияния взаимодействия между двухуровневыми атомами на кинетику системы.

Здесь уместно сказать о том, что хотя предметом исследования в диссертации являются электрические дипольные системы, выбор тематики во многом навеян исследованиями в области магнитного резонанса. Ядерный магнитный резонанс (ЯМР) является одним из наиболее информативных и хорошо разработанных методов исследований вещества как с теоретической так и с экспериментальной точки зрения. Доступность радиочастотной техники, дававшей воз-

можность изучать вещество с помощью весьма разнообразных (по длительности, частоте, амплитуде, фазе и поляризации) полей, привела к тому, что основополагающие, фундаментальные работы [1-6] были выполнены еще в 50-х годах. В дальнейшем происходила эффективная модернизация методов ЯМР и перенесение их в диапазон высоких и сверхвысоких частот (в электронный парамагнитный резонанс), а затем и в оптику [7-11] и даже в мессбауэровскую спектроскопию.

В первых двух главах этой диссертации рассматриваются эхо-явления в электродипольных системах. Эффект эхо был открыт в 50-х годах в ЯМР и впоследствии был реализован для целого ряда физических систем. В последней главе хорошо разработанный в ЯМР метод квантовомеханического вывода кинетических для динамической подсистемы, контактирующей с термостатом, используется применительно к оптическим двухуровневым системам.

Аналогия с магнитным резонансом усугубляется еще и тем, что иногда электрические дипольные свойства эффективно описываются с помощью представления спиновых операторов. В частности, это относится к сегнетоэлектрикам типа порядок-беспорядок и оптическим двухуровневым системам, рассматриваемым в данной работе.

Научная новизна работы состоит в том, что впервые были получены следующие результаты:

Развито микроскопическое описание эхо-явлений в сегнетоэлек-триках типа порядок-беспорядок, позволившее в рамках единого подхода описать (о;,и?)- и 2си)-возбуждения эхо-сигналов. Расчита-ны температурные характеристики амплитуды эхо.

Предложено использовать методику эхо-экспериментов для жидких кристаллов. Выполнены теоретические вычисления, которые указывают на принципиальную возможность постановки таких опытов. Показано, что данный класс веществ может обладать рядом

новых для эхо-явлений эффектов — наличие трех откликов в ответ на двухимпульсное возбуждение, возможность как резонансного так и нерезонансного возбуждения при приложении внешнего электрического поля.

Произведен расчет вклада в кинетику оптических двухуровневых атомов, обусловленного их электродипольным взаимодействием. Получены кинетические уравнения, содержащие нелинейные слагаемые как динамической так и релаксационной природы. Найдены некоторые точные решения соответствующих уравнений, которые демонстрируют неэкспоненциальный характер процесса релаксации.

Научная и практическая значимость диссертационной работы определяется тем, что полученные результаты могут быть использованы для стимулирования изучения переходных процессов в жидких кристаллах и интерпретации на основе микротеории эхо-откликов в сегнетоэлектриках типа порядок-беспорядок. Кинетические уравнения для оптических двухуровневых систем, полученные в диссертации дают фундаментальную базу для описания многочисленных нелинейных оптических процессов в том случае, когда электрические дипольные взаимодействия атомов вносят существенный вклад в кинетику и динамику системы.

Основные положения диссертации, выносимые на защиту:

Выражения для сигналов эхо при возбуждении сегнетоэлектрика типа порядок-беспорядок двумя импульсами электрического СВЧ-поля на частоте со, а также на частотах ш и 2а;.

Теория эхо-явлений в сегнетоэлектрических жидких кристаллах.

Кинетические уравнения для системы взаимодействующих оптических двухуровневых атомов. Точное решение для случая затухания свободной индукции и стационарное решение этих уравнений. Выражения для косвенного взаимодействия между двумя двухуровневыми атомами.

Достоверность результатов и выводов диссертации определяется обоснованностью используемых моделей и применением при решении поставленных задач строгих математических методов, проверкой полученных в работе аналитических решений на совпадение с уже имеющимися экспериментальными данными.

Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения. В первой главе в рамках псевдоспинового формализма выполнен теоретический расчет сигналов эхо на бегущих волнах в монокристаллах сегнетоэлектриков типа порядок-беспорядок, возбуждаемого двумя импульсами электрического поля на частотах и и 2и, а также на одной и той же частоте. Проводится анализ полученных выражений.

Во второй главе предлагается аналогичный эксперимент по возбуждению эхо в сегнетоэлектрических жидких кристаллах. Для этой цели на основе феноменологического описания смектических жидких кристаллов получены выражения для сигналов эхо при двухимпульсном (и, 2ш)-возбуждении в однородно упорядоченном и геликоидальном смектике.

Третья глава посвящена выводу и решению кинетических уравнений взаимодействующих оптических двухуровневых систем. Предложен расчет кинетических членов, обусловленных диполь-дипольным взаимодействием между отдельной парой атомов. Выводится вид этого взаимодействия, исходя из общего вида взаимодействия в гамильтониане Паули. Приведено и проанализировано точное решение для затухания свободной поляризации. Проведен анализ на предмет возможности существования собственной бистабильности в системах взаимодействующих двухуровневых атомов.

В заключении кратко сформулированы основные результаты и выводы работы.

Рисунки, относящиеся к данной главе диссертации, помещены в

конце главы.

Материалы исследований докладывались на 1-ой и 3-ей Международных конференциях «Математические модели нелинейных возбуждений ...» (Россия, Тверь, 1996, 1998), 7-ом Международном семинаре по физике ферроэластиков (Россия, Казань, 1997), 2-ой молодежной научной школе «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия» (Казань, 1998), а также на научных семинарах КФТИ [17-20].

По результатам работы опубликовано 4 статьи, в том числе одна за рубежом [12-16].

Глава 1

Электроакустическое эхо в сегнетоэлектриках типа порядок- беспорядок

§1.1. Постановка задачи

Несмотря на то, что между эхо-явлениями различной природы существует глубокая аналогия, в каждом конкретном случае необходимо исходить из специфики данного вещества и данного эксперимента, поскольку любой такой случай характеризуется своим набором параметров и может иметь свои особенности. Так, например, для эха в порошках замечательным является факт наличия феноменально долгой памяти, спиновое эхо носит резонансный характер по частоте возбуждающих импульсов и имеет максимум амплитуды и т. д.

В данной главе развивается теория явления электроакустического эха в монокристаллах сегнетоэлектриков типа порядок-беспорядок, экспериментальное наблюдение которого было выполнено в Казанском физико-техническом институте [21-23].

Блок-схема эксперимента для возбуждения эхо-отклика изображена на Рис. 1.1. В начальный момент времени ( = 0 в резонаторе 2 возбуждается СВЧ-импульс частоты си длительностью ¿1. В пучность электрического поля резонатора помещается торец сегнето-

электрического кристалла 1, вырезанного таким образом, чтобы ось поляризации совпадала с направлением движения электроакустической волны. Под влиянием действия СВЧ-импульса в образце возникает цуг электроакустических возбуждений в виде бегущей волны, который свободно распространяется к другому торцу (на самом деле может иметь место несколько отражений от граней, но это не имеет принципиального значения для пояснения сущности явления). В момент времени I = т включается второй импульс СВЧ-поля на частоте ш (или 2а;), действие которого прекращается при £ = т + ¿2, после чего вновь имеет место свободная эволюция возбуждений в образце.

Подобная схема работает как в отношении сегнетоэлектриков типа смещения, так и в отношении сегнетоэлектриков типа порядок беспорядок. К последнему классу относят вещества, в которых ионы или радикалы, определяющие поляризацию кристалла, могут находиться в двух симметричных положениях равновесия, так что полный потенциал, в котором движется ион является двухямным. Между положениями устойчивого равновесия возможны квантовые туннельные переходы. Вероятность такого перехода обычно мала из-за большой массы иона. Она становится существенной лишь для соединений с водородными связями, в которых ионом является протон.

Термодинамические и ряд динамических свойств сегнетоэлектриков типа порядок-беспорядок можно описать гамильтонианом модели Изинга [24-26]:

п3 = - £ (91% + 9М Щ - к)Щ§1 . (1.1)

3 / 1 Зфк

где д\ и пропорциональны соответственно интегралу туннелиро-вания и внешнему электрическому полю, — к) — константа взаимодействия между ] -ым и к-ым псевдоспинами. Входящие сюда

операторы выражаются через операторы вторичного кван-

тования протона в ячейке ] на связи а [24]:

=к4тал - 4Лт)' (1>2)

= 2(й1тая - алал)

и удовлетворяют спиновым правилам коммутации:

где — символ Кронекера, а — символ Леви-Чивиты с

е123 = 1.

Известно [26], что существенную роль в сегнетоэлектриках играет взаимодействие электрической подсистемы с колебаниями решетки. Учет этого обстоятельства особенно необходим при описании переходных процессов, возбуждаемых короткими СВЧ-импулсами. В промежутках между импульсами на сегнетоэлектрик не действуют внешние силы и его электрическая подсистема колеблется на собственных частотах, которые высоки по сравнению с частотой возбуждения. Следовательно, одной лишь электричской подсистемы недостаточно для описания эхо в сегнтоэлектриках. Включение в рассмотрение достаточно сильного электроакустического взаимодействия приводит к тому, что изучаемая подсистема имеет как электрическую так и акустическую ветвь колебаний. Последняя может эффективно взаимодействовать с возбуждающими СВЧ-импульсами. Для того, чтобы учесть это обстоятельство, к гамильтониану (1.1) добавляют гамильтониан колебаний решетки Ль и гамильтониан псевдоспин-фононного взаимодействия 7{[:

Пь = ¿Е ^ + (1-4)

= (1-5)

гфз

где ^ — антисимметричен по индексам % ж 3 . Операторы импульса Р{ и смещения массы М г-ой ячейке обладают обычными правилами коммутации:

= (1.6)

Выражение для некоторым образом соответствует пьезоэлектрическому вкладу в свободную энергию феноменологической теории сегнетоэлектриков типа смещения. В принципе, полный гамильтониан системы мог бы включать в себя также двухфононное взаимодействие с псевдоспинами типа ^■^¿¿¿^(С^ — фг'ХФ* — Яг) ? что

г] к

соответсвовало бы слагаемому ~ рй2 в разложении свободной энергии по поляризации (р) и деформации («) и т.д. Однако, в силу того, что в сегнетоэлектриках типа КХ)Р однофононное взаимодействие с псевдоспинами является определяющим [26], эти члены можно не учитывать.

Гамильтониан

Н^Нз + Нь + Н! (1.7)

удобен для получения гейзенберговских уравнений движения для средних значений операторов Р^ и их произведений:

В результате получается бесконечная цепочка уравнений, которую обычно обрывают на некотором шаге. Одним из приближений, позволяющих таким образом упростить систему является приближение хаотических фаз, в котором многочастичная матрица плотности заменяется прямым произведением одночастичных, что эквивалентно расцеплению среднего значения произведения операторов [24]:

(йг,Щ = (Щ(\¥3), 1фз.

Тогда уравнения движения примут вид:

з 3 з

2 пЩр- = -91(§У), (1.9)

аъ з j

мШ - (Д.). ,

Следующим шагом является предположение о взаимодействии только ближайших соседей (= = ^ = ^¿,¿+1)

и переход от дискретной цепочки к континуальному пределу с использованием длинноволнового приближения:

(Щ —-> Щх),

д „ . 1 2 д2

(им) = Щх)±а-и + - +

где а —расстояние между ячейками. Окончательно, уравнения (1.8) для средних значений операторов 5", примут вид:

где

д ( ( о? д2 \\ д

шг3=-91г2,

^-у4^ =--а

с^2 дх2 т '

(Я)/а = г4, ■ дг^тК 2й), т = Ма2/(2П), V = аП, к = Ра2/П.

При возбуждении вещества короткими интенсивными импульсами электромагнитного поля наблюдается целый ряд откликов вещества на внешнее воздействие. Они несут информацию о строении вещества и процессах происходящих в нем. Каждый импульс сопровождается сигналом звона, имеющим простую физическую природу. Это — колебания