Поляризационные оптические эффекты в системах нанопроволок тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ



российская академия наук

физико-технический институт им. а.ф. иоффе

На правах рукописи

КОГНОВИЦКИЙ Сергей Олегович

Поляризационные оптические эффекты в системах нанопроволок.

/ 01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков /

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук.

Научный руководитель доктор физико-математических наук

Травников В.В.

Санкт-Петербург 1999

Содержание

Введение.............................................................................................................4

Глава 1. Оптические свойства нанопроволок

Введение.....................................................'.........................................................7

1.1. Люминесценция и комбинационное рассеяние света в квантовых проволоках

1.1.1. Заращенные квантовые проволоки [пОаАзЛЗаАэ.

1.1.1.1. Создание структур с заращенными квантовыми проволоками ¡пОаАэ/ОаАз...........................................................................................13

1.1.1.2. Исследование фотолюминесценции структур с заращенными квантовыми проволоками (пСаАэАЗаАз...............................................15

1.1.2. Поляризационные спектры экситонной люминесценции и комбинационного рассеяния открытых квантовых проволок 2пСс18е/2пЗе

Введение...............................................................................................................36

1.1.2.1. Структуры с открытыми квантовыми проволоками ZnCdSe/ZnSe.......37

1.1.2.2. Поляризационная анизотропия спектров люминесценции..................37

1.1.2.3. Анализ поляризационной анизотропии люминесценции.....................45

2.1.2.4. Поляризационная анизотропия комбинационного рассеяния

света в открытых квантовых проволоках 7пСс18е/гп5е......................49

2.1.2.5. Заращенные квантовые проволоки ZnCdSe/Zr\Se................................56

1.2. Отражение от решеток из открытых нанопроволок

1.2.1. Поляризационная анизотропия оптических спектров отражения

структур с открытыми полупроводниковыми нанопроволоками Введение..............................................................................................................63

1.2.1.1. Эксперимент............................................................................................63

1.2.1.2. Расчет спектров отражения....................................................................69

1.2.2. Поляризационная анизотропия спектров отражения

металлизированных нанопроволок Введение.............................................................................................................74

1.2.2.1. Образцы и измерения............................................................................75

1.2.2.2. "Решеточные поверхностные" электромагнитные волны...................80

1.2.2.3. Анализ поляризационной анизотропии спектров отражения.............82

Глава 2. Фотоиндуцированное формирование поверхностных

наноструктур

2.1. Фотоиндуцированная самоорганизация галлиевых нанопроволок на поверхности ваМ.......................................................90

2.2. Создание одномерных углеродо-основных наноструктур под воздействием ультрафиолетового излучения

Введение..............................................................................................................97

2.2.1. Воздействие ультрафиолетового излучения на

фуплереновые пленки...............................................................................99

Глава 3, Рассеяние света электронами в области экситонного поглощения ОаАв

Введение............................................................................................................112

3.1. Экспериментальные результаты...........................................................113

3.2. Анализ результатов..................................................................................120

Заключение........................................................................................................133

Список литературы.............................................................................................138

Введение

Актуальность диссертационной работы. Полупроводниковые структуры с пониженной размерностью являются в настоящее время одним из основных объектов исследований в физике полупроводников. Понижение размерности приводит к существенным изменениям физических свойств структур, и ожидается, что такие структуры будут перспективны для приборных применений. Значительное внимание, в частности, уделяется созданию и исследованию полупроводниковых квантовых проволок (КП) [1].

Создание оптически качественных структур с квантовыми проволоками при помощи традиционных методов, тем не менее, сталкивается со значительными трудностями. Это определяет необходимость отработки оптимальных технологических режимов, одним из наиболее важных элементов которой является оптический экспресс-анализ характеристик создаваемых структур.

Дальнейшее уменьшение размеров поперечного сечения проволок и достижение более сильного проявления одномерных свойств делает актуальным поиск новых материалов и разработку альтернативных методов создания квантовых одномерных объектов.

Особый интерес представляет исследование полупроводниковых структур с поверхностными решетками, образованными системой открытых (незарощенных) проволок, для которых свойственна ярко выраженная поляризационная анизотропия оптических свойств [2]. Однако, существует очень мало экспериментальных работ, посвященных изучению спектров отражения от таких структур [3], а публикации с сообщениями об анализе спектров отражения от структур с открытыми проволоками 7пСс!5е^п8е и о модификации этих спектров при дополнительной фотогенерации носителей в проволоках не известны.

Основная цель настоящей работы состояла в экспериментальном и теоретическом исследовании оптических свойств разнообразных структур с нанопроволоками (как с заращенными, так и с открытыми), различающимися

размерами поперечного сечения проволок (от квантовых до квазиобъемных) и материалами проволок (из различных полупроводниковых твердых растворов или металлические), а также в разработке новых способов фотоиндуцированного формирования нанопроволок.

Для достижения этой цели в ходе диссертационной работы решались следующие задачи.

=> Экспериментальное определение оптимальных технологических режимов создания оптически качественных структур с нанопроволоками с использованием традиционных методов.

=> Разработка и апробирование новых способов фотоиндуцированного создания поверхностных наноструктур. Для этого изучалась модификация полупроводниковых слоев и фуллереновых пленок под воздействием мощного ультрафиолетового излучения.

Измерения на одних и тех же образцах с нанопроволоками поляризационных спектров комбинационного рассеяния, отражения, фотолюминесценции и ее временной динамики.

На защиту выносятся следующие научные положения:

1) Полуширина и форма линии экситонной люминесценции узких (30-40нм х 5-Юнм) заращенных квантовых проволок (пваАз/СаАв и 2пСс18е/2п8е определяется специфической одномерной плотностью состояний и практически не зависит от интенсивности оптической накачки.

2) При нормальном падении света коэффициент зеркального отражения от структур с открытыми квазиодномерными проволоками 7пСс18е/7п8е для поляризации, перпендикулярной направлению проволок, значительно превосходит коэффициент отражения для параллельной поляризации в широком спектральном диапазоне. Экситонные резонансы, соответствующие квазиодномерным проволокам 2пСс18е и окружающим их нанопроволокам барьера 7п8е, проявляются в спектрах отражения, в основном, только для поляризации света, параллельной направлению проволок. Поляризационная анизотропия спектров отражения от решеток из открытых нанопроволок гпСс18е/7п8е обусловлена существенно

анизотропным распределением диэлектрической проницаемости в плоскости решетки.

3) Вдоль глубокой металлизированной поверхностной решетки могут распространяться гибридные электромагнитные волны поверхностного типа, характеризуемые длинами волн, превышающими период решетки -так называемые "решеточные поверхностные" электромагнитные волны.

Взаимодействие этих волн с падающим светом является причиной гигантского (более 100) поляризационного контраста спектров зеркального отражения от глубоких короткопериодных решеток из открытых позолоченных полупроводниковых нанопроволок.

4) Под воздействием мощного ультрафиолетового излучения на поверхности образцов ОаЫ с микротеррасами происходит самоорганизация упорядоченного массива галлиевых нанопроволок, а на поверхности фуллереновой пленки - нанотрубок.

5) Коэффициент поглощения света в области основного экситонного состояния (п=1) сверхчистых (Мо+ЫА<1013ст~3) объемных кристаллов СаАэ при подсветке фотонами, создающими носители, увеличивается в следствие увеличения затухания экситонов при их рассеянии на свободных электронах. Это рассеяние является причиной появления коротковолнового и длинноволнового крыльев линии люминесценции свободных экситонов при увеличении интенсивности фотовозбуждения.

Глава 1.

Оптические свойства нанопроволок.

Введение

Одним из результатов бурного развития современной микроэлектронной технологии явилась разработка разнообразных способов целенаправленного создания структур с одномерными свойствами - проволок. Наиболее широко применяются следующие методы формирования полупроводниковых проволок: выращивание проволок в \/-канавках; перетравливание квантовой ямы на проволоки с последующим заращиванием; создание проволок в узлах Т-образных структур [1,4]. Проволоки могут быть также сформированы в квантовой яме в результате пространственной модуляции ее параметров под воздействием внешнего электрического поля (за счет образования барьеров Шотки). С появлением наборов структур с проволоками возникла возможность планомерного исследования их физических свойств.

Свойства одномерных физических объектов (имеющих ограничения вдоль двух ортогональных осей) могут существенно различаться в зависимости от того, в какой степени исследуемые квазичастицы испытывают в них ограничение движения вдоль этих осей. Если потенциальные барьеры формируют одномерный канал с диаметром поперечного сечения 1_ порядка длины волны де Бройля электрона, то в отношении такой проволоки используют термин "квантовая проволока". В этом случае, если барьеры можно считать бесконечно высокими, волновая функция электрона может быть представлена в виде [5]:

¥

1

ехр(И22) ,

х у X у

(1)

где к2 - волновой вектор свободного движения электрона вдоль направления

проволоки, совпадающего с осью z, 1, \=1,2,3,.....

Это приводит к формированию специфической плотности состояний в виде ряда полос:

ЩЕ-Е7.)

(2)

где

(3)

е х у

- энергетические уровни квантования, Ес - положение дна зоны проводимости без учета квантования, 11(Е) - единичная ступенчатая функция (Хевисайда), причем и(0)=1 .

Как видно из выражения (3), с уменьшением поперечного сечения проволоки увеличивается минимальное значение проквантованной энергии электрона в зоне проводимости. (Аналогично можно показать, что при выполнении условий квантования для дырок опускается вершина валентной зоны (без учета расщепления состояний валентной зоны)). Оба этих фактора увеличивают частоты межзонного оптического перехода соСу между некоторыми состояниями V и с и силу осциллятора данного отдельного перехода.

Увеличение силы осциллятора межзонных переходов и значительное возрастание плотности состояний вблизи уровней квантования Ед способствует формированию системы интенсивных линий поглощения квантовых проволок.

Существенная анизотропия волновых функций носителей в квантовой проволоке приводит к зависимости оптических свойств проволоки от поляризации света. Например, для квантовой проволоки из ваАБ, с двух сторон окруженной высокими барьерами, поглощение света с поляризацией, параллельной оси ъ, превосходит поглощение для перпендикулярной

поляризации и, как показывают результаты расчетов, при уменьшении диаметра поперечного сечения до 20нм степень поляризации стремиться к 50% [5].

Образование связанного состояния электрона и дырки вследствие кулоновского взаимодействия между ними изменяет оптические свойства квантовых проволок.

При анализе квантования одномерных экситонов диаметр проволоки надо сравнивать с характерным размером экситона, которым является эффективный Боровский радиус ав [6]. Величина ав для полупроводников обычно составляет несколько нанометров.

Если вдоль одной из перпендикулярных осей, например, вдоль у, размер проволоки существенно (более, чем в 3 раза) превосходит Боровский радиус, то экситон является квазиодномерным. При этом волновая функция экситона в первом приближении может рассматриваться как двумерная, ограничивается лишь движение вдоль оси у экситона как целого, характеризуемого трансляционной массой Мех=те*+п%*. Обладающие указанными особенностями проволоки называются квазиодномерными.

Волновая функция квазиодномерного экситона может быть представлена в виде:

где - положение центра масс экситона, К - волновой вектор центра

масс, соответствующий движению вдоль оси г, Ыу - нормировочная константа,

г=ге-гъ - относительная координата электрона и дырки, О] и - циклические

функции координат у и х соответственно, определяемые из конкретных граничных условий на интерфейсах проволок (см. [7]), причем в квазиодномерном случае они имеют различный вид.

Экспериментальные исследования показали, что излучательное время

жизни тр одномерных экоитонов существенно превосходит данный параметр для двумерных экситонов [8]. Величина Тр; экспоненциально растет с температурой, что объясняется разогревом экситонной подсистемы за счет рассеяния на фононах и заселением нерадиационных состояний с большими волновыми векторами [9]. Полное время жизни, начиная с некоторой температуры, может уменьшаться из-за возрастающего влияния процессов безызлучательной рекомбинации.

Эффективность взаимодействия одномерных экситонов с фононами может быть существенно больше, чем для объемных экситонов. Этому может способствовать различие между ограничивающими потенциалами для электрона и дырки, которое приводит к пространственному разделению зарядов в экситоне и возникновению значительного электрического поля, деформирующего кристаллическую решетку полярного полупроводника [10,11].

Взаимодействие экситонов со светом, имеющим частоту вблизи экситонных резонансов, может приводить к возбуждению одномерных экситонных поляритонов (ОЭП), которые распространяются вдоль оси т.

Для квазиодномерных проволок, различие в характере ограничения вдоль осей х и у приводит к увеличению резонансной частоты (соответствующей на дисперсионной кривой области перегиба, обусловленной взаимодействием с экситонами) поляритона с поляризацией, параллельной оси х, по сравнению со случаем поляризации, параллельной у [12]. Это объясняется большим влиянием деполяризующих полей в случае "х" поляризации. Такие поля могут возникать, например, при образовании зарядов изображения в полярной диэлектрической матрице, окружающей полупроводниковую проволоку [10]. Описанный эффект оказывает определенное влияние на поляризационную анизотропию оптических спектров квазиодномерных проволок в области экситонных резонансов.

Другой причиной, определяющей поляризационные свойства излучения или поглощения квантовой проволокой, является упругая деформация,

возникающая из-за различия постоянных решетки материала проволока и матрицы, окружающей проволоку [13-16]. Если проволока имеет достаточно большой диаметр (не менее десятка постоянных решетки), то можно ввести диэлектрическую проницаемость и макроскопически рассматривать эффект анизотропного вклада в диэлектрическую проницаемость, связанного с упругими напряжениями. (Проволоки такого диаметра называют нанопроволоками).

В случае заметного различия между диэлектрическими проницаемостями проволоки и матрицы, существенным фактором, влияющим на поляризационную анизотропию оптического отклика нанопроволоки является различие распределения в поперечном сечении проволоки локального электрического поля электромагнитной волны с поляризацией, параллельной либо перпендикулярной направлению проволоки [17-19]. Это связано с различием граничных условий на интерфейсах проволоки для нормальных и тангенциальных компонент поля. В случае перпендикулярной поляризации, напряженность поля в проволоке оказывается существенно меньше, чем для параллельной поляризации. Поскольку вероятность межзонного оптического перехода в проволоке пропорциональна произведению дипольного матричного элемента перехода на локальную напряженность электрического поля, то фотоиндуцированные эффекты в проволоке должны проявляться ярче при параллельной поляризации возбуждающего света.

Указанная анизотропия в пространственном распределении электрического поля может значительно усиливаться в системе периодически расположенных нанопроволок - в решетке из нанопроволок. При поляризации, параллельной направлению проволок, распределение оказывается близко к однородному, а при перпендикулярной поляризации электромагнитное поле сосредоточено, в основном, в промежутках между проволоками [2,20].

Однако существуют и качественные различия в оптических свойствах отдельной нанопрово�