Полярная асимметрия фотоионизации в световых полях с ... тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

Российская Лкадеыал наук, Сибирское огдалшга, йнотату? ягзариоЗ

'¡О ОД На правах рукописи

Иульишов Александр Анатольевич

Полярная сотеттрзя фэтопонлзадая в свэгоеых солях с

(01.04.05 - оптика) .

дассортаща па соискав» учопоа стэпенз ' кандидата фязнко-нзтематэских наук

■Новоссощкж. 1993

Работа выполнена в Институте Электрофизики УрО РАН.

Неучные руководители - член-корреспондент РАН

Зельдович Б.Я.в

кандидат фнгико-математических наук Чудинов АоК.

Официальные оппонента - доктор физико-математических наук

Гельмуханов Ф.Х.,

кавдндат физико-математических наук-Скворцов Ы«Н.

Ведущая организация - Челябинский государственный

педагогический институт.

Залщта состоится

'/д ч,

на заседании специализированного совета К.200.18.01 в Институте лазерной физики СО РАН; 63009С,Новосибирск. пр. Лаврентьева, 13/3.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института лазерной физики СО РАН.

Автореферат разослан «(2* апрмй 199-^г.

Ученый секретарь специализированного совета кандидат ©гзико-математнческих наук

Никулин Н.Г.

Актуальность темы .

Фотоиошзация ухе давно используется как один из простейших процессов, позволяющих получать информации о структура ато?дов л молекул. В последнее' время, наряду с традиционными методами резонансной фотоионизационной спектроскопии^все, больший интерес преобретает новое направление - измерение углового распределения вылета электронов при фотоионизации поляризованным сватом. Угловое распределение фотоэлектронов несет дополнительную информацию о структуре я свойствах уровней энергии ионизуемой частицу. Как оказалось, оно очень чувствительно к типу промежуточного резонансного состояния.

Дополнительную информации о внутренних состояниях квантошх объектов могут дать эксперименты по определенно углового распрэ-деления фотоэлектронов при многочэстотном воздействии. Прл некоторых условиях можно наблюдать новое явление - многочзс-тотную интерференцию при фотоионизации, которая может выраааться в зависимости углового распределения фотоэлектронов■ от соотношения фаз между полями. Исследуя. это . явление, иозно получить информацию: ...

1) о фазах рассеяния электронов на атомах и молекулах; 2 У о времени фазовой релаксации уровней; • 3) об ориентации молекул и поляризации атомов.

Таким образом, многочастотные интерференционные явления при фотоиснизации представляют несомненный интерес в физике атомов и молекул. В частности, особый интерес представляет случай воздействия световыми полями с <Е3>^0. Примером такого поля иске1? слузать двухчэстотное взаимнокогерёнткое световое гол»;:

Е(Г)=Еи)со8((д>Г+фш)+Е2и)соз(^+ф2Ш). (1)

Это поло имеет <Е>=0, но мотет нести в себе полярную ас-;;мметрию, характеризуемую значением <Е3> | |соз(Лф), где Дф=фгш-2<ри. Вследствие этого при воздействии таким полом на центросшметрич-ную сроду в ней может происходить нарушение изначальной симметрии. Одним из наиболее известних примеров такого нарушения симметрии является эффект наведенной генерации второй гармоники (ГВГ) в оптическом волокне из плавленного кварца. Многочисленные работы указывают на то, что явление фотоиндуцированной ГБГ в волокнах, в стеклах к в других средах - это лишь косвенное проявление эффекта, даухчастотной интерференции и связанного с ним эффекта потери изначальной симметрии в результате этой интерференции. Возникла необходимость подробного иерледования явления многочастотной интерференции полей с <Е3>^0 при квантовых переходах. Ранее .была обнаружена полярная асимметрия вылета фотоэлектронов при ионизации фотокатода ФЭУ световым ■ полем с

■Цель работы состоит в дальнейшем исследовании явления

полярной асимметрии фотоионизации при воздействии полей с <Ё3>*0.

Бнло бы интересно выявить зависимость фазы картины полярной * .

асимметрии фотоконизации от поляризаций интерферирующих волн.. Эта фаза существенно влияет на энергообмен меаду волнами Еы ц Еги) в _ фоторефра'ктившх 'кристаллах .и в световых волокнах. Помимо этого, необходимо проверить предсказания теории относительно существования полярной"асимметрии фотоионизации свободных атомов. Кроме того, ставится цель изучить явление двухчастотной

интерференции полей с <Ё*>?0 при переходах между связанными сьстояниями квантовых систем, з также найти практические применения этих явлений.

Научная новизна.

1) Экспериментально исследована зависимость фазы картины полярной асимметрии ионизации фотокатода ФЭУ-127 при воздействии поля с <Е3>?*0 от поляризации полей и Егш. Были проведены измерения для случаев: а) 1 кги; б) ^ х г2Ш.

2) Впервые обнаружена интерференция процессов одно- и двухфотокной ионизации атомов натрия, находящихся в возбузденном

49 состоянии.

3) Предложен новый метод определения толщины металлической пленки, основанный на измерении фазы Дф=фгш-2<ри поля, отраженного от пленки при условии возбуждения поверхностной электромагнитной еолны,

4) Построена модель явления интерференции полей ш и 2м при возбуадении несимметричной молекулы. На основе этой модели предложен способ наведения асимметрии ориентации молекул в пленке Ленгмвра-Блоджетт.

Практическая ценность.

1) Результаты исследований полярной асимметрии фотоионизации при воздействии полей с <Е3>^0 могут быть использованы для .объяснения механизма записи х(г) ~ голограмм в оптических волокнах и в других средах. ,

2) Практическую важность имеет двухчастотная интерферометрия, в частности, для определения толщины металлических пленок с высокой точностью. «

3) Предсказанное явление фотоиндуцироваяной асиммерик б пленках

Льнгмюра-Блодхетт моявт быть применено, например, для оптической записи информации, для устройств молекулярной электроники и оптика.

Защищаемые положения.

13 Экспериментальное наблюдение сдвига фазы картины полярной асимметрии ионизации фотокатода ФЭУ при воздействии полей ^ и посла поворота поляризации ^ на 90°. Этот сдвиг фазы составил «1.7 рад.

2) Экспериментальное наблюдение интерференции процессов одно- и двухфотонной ионизации натрия, находящегося в возбужденном 43 состоянии.

3) Метод определения толщины металлических пленок с использованием световых полей с <'Е3>/0. .

4) Предсказание интерференции полой и Егш при перходе из одного связанного в другое связанное состояние несимметричной молекулы, з также предсказание явления фотоиндуцированной асимметрии ориентации осей молекул в пленк8 Ленгмлра-Блодаетт.

Апробация работы. Основше результаты по теме диссертации догадывались и обсуждались на. • семинарах в Челябинском Государственном Техническом Университета, в Институте Физики Полупроводников СО РАН (г. Новосибирск), на семинаре по лазерной резонансной ионизационной спектроскопии и многофото^ным процессам в марте 1991 в г.' Новосибирске, на Конференциях по лазерам и электрооптике в мае 1990 в Анахейме, США,и мае 1991 в Балтиморе, США, на Конференции по когерентной и нелинейной оптике в октябре 1991 г. в Санкт-Петербурге, на 4-й Европейской Конференции по атомной и молекулярной физике, в апреле 1992 г. в

Риге, Латвия и на Международной Конференции по квантовой электронике ' в 1992 г. в Вене.

Структура и с<3ъш работы. Диссертационная работа состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы. Она изложена на 95 страницах, содержит 27 рисунков. Список литературы насчитывает 104 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ РАСОТЫ

Во Введении дан сбзор работ, касающихся многочастотной интерференции еолп з средах, сформулирована основная цель н показана актульность этой теш.

■ В § 1.1 первой гмВы изложена теория Барановой-Зельдовича полярной аск,метрик фотоиокизации в поле с СЕ^О. Ванными выводами, следующими из рассмотрения теории, являются: 1) предсказание и расчет полярной асимметрии фотоионизации, зависящей от обобщенной Фазы Д<р яоля <Е3>; 2) заключение о том, что в .общем случае имеется сдвиг фазы мэзду. картиной <Е3> и картиной полярной ■ асимметрии фотоионизацни.

• В § 1.2 ош,!сан эксперимент по 'обнаружению сдвига фазы картины полярной асимметрии фотоионизации при изменении соляризации ноля основной частоты с параллельной . на перпендикулярную к поляризации ВГ. Для наблюдения интерференции был пгбрзц фотоэлектронный умнозкитель типа ФЭУ-127. Он обладает двумя необходимыми для этой цели свойствам!. Во-первых, красная граница фотсоффзктэ сурьмяяо-цезкевого фотокатода ОЗУ отвечает длине волны 0.5 мкм. Поэтому излучение лазера с Л1=!.С64 мкм

должно вызвать двухфотонный фотоэффект, а его второй гармоники \г=0.532 мкм - однофотонный. Второе необходимое свойство фотоумножителя ФЭУ-12Т - наличие дискриминации в регистрации фотоэлектронов, вылетеввдх в разных направлениях. Для поворота поляризации Еу использовались два дихроичных поляризатора. Эта система • позволила изменять поляризацию волны Ене изменяя поляризации Е_,, и внося при этом известный сдвиг'

и} * сш *

фазы Дфп=0.52±0.05 рад. Для наблюдения интерференции разность фаз б(р изменялась путем изменения давления воздуха в герметичной кювете со стеклянными окнами. Метод калибровки описан в главе 2. На рис. 1 приведены зависимости фототока от разности фаз Дер для двух, случаев: 1). | Е2Ц;; 2) 1 Е2а). Расчетные кривые (сплошные лшши) получены приближением зависимости вида

г©ЭУ = + + Сз>сов(аДс(н-Дф0) (2)

* *

. к экспериментальным точкам.. Сдвиг фаз между двумя интерференционными картинами-фототока оказался равным 1.7 рад. -

' В ■/§■ '1.3 главы 1 -изложено описание эксперимента по обнаружению полярной асимметрии фотоионизации атомов _ натрия,' находящихся в .возбужденном 4з-состоянии. Атомы натрия в 4а состоянии были выбраны в качестве объекта исследования по ряду' ■'причин. Среда них- наличие уровня- 5р с энергией перехода 1Ю)(4а-5р)=1эВ» почти резонансного для длины волны неодимового. : лазера, ?ко=1.16 эВ, что значительно повышает вероятность двухфотонной ионизация. В то ке время отстройка от резонанса' доствточна велика по сравнению с шириной линии фазовой релаксации

в

Й1С. 1.,-

Зависимость .фототока ФЭУ-127 ' I от разности фаз Лср для двух случаев: 1 7 ^ | ^ \ п; 2 - ^ 1 Егь) | п; ' п - направление на "дырку"

электрона на переходе 4з-5р. Для возбуздения Ка г. 7/а Зр -состояние • мы фокусировали излучение лазера с ¡¡^

красителе родамин 60, накачиваемого Еторой гармоникой, получаемой внутри резонатора импульсного Ш34,:УАС лазера. ДалвддСдйй зьброс с Зр на 4з осуществлялся сфокусированным туда ке пучком лазера на центрах окраски Р~:ЫР, Я,=1140 нм, накачиваемого другш лазером. Для ионизации использовалось излучение неодимового лазера и его второй гармоники, А,=1064 нм и 532 им соответственно. ГВГ осуществлялась кристаллом КТР, на выходе из которого получался пучок Егы с горизонтальной линейной поляризацией и пучок Ец с некоторой фиксированной (вообще говоря, эллиптической) поляризацией. Все три неодиыовых лазера имели электрически синхронизованный запуск и выдавали импульсы примерно одинаковой длительности с частотой 5 кГц. Сдвиг фазы Дф осуществлялся поворотом плоскопараллельной стеклянной пластншш толщиной 7 мм: зависимость Дф от угла поворота 9 была прокалибрована заранее по методике изложенной в главе 2, см. ниже. Электроны, получаемые при ионизации, регистрировались вторичным электронным умножителем каналового типа ВЭУ-6. Входное отверстие ВЗУ-6 было располокено напротив освещенной, части атомного пучка в направлении поляризации Егш и вмонтировано в отверстие одной из двух металлических пластин. Интенсивности излучений были подобраны таким образом, чтобы но вводить ВЭУ в режим насыщения. При приложении положительного напряжения 17=30 В к пластине, скрепленной с ВЭУ, на его вход попадали, по-видимому, все образовавшиеся свободные ■ электроны. Это означает, что при приложении положительного напряжения и=80' В регистрировалась

вероятность ионизации, интегральная по углам вылета электронов. Напротив, в отсутствии напряжения ВЭУ регистрировал лишь те электроны, для которых вектор скорости был направлен в сторону отверстия. При еыклпчонии напряг^ния на пластинах, U - О, сигналы падали пржерно в 10 pan. При этом они были максимальными в случаз линейной ■ поляризации в направлешгп отверстия ВЭУ и уменьшались еш.е а. 3-4 раза после поворота поляризации на 50° как для Еш, так и для Егщ. Сигнал ВЭУ содержал небольшой 'фон ($103) от одного тонкой: ионизации состояния. 4з желтым светом ,\=53Э нм. Зэ вычетом этого фона зависимости сигнала ВЭУ от |£ш|4 и от |2гш|2 были линейными. На рис. 2 представлена зависимость сигнала ВЭУ от сдвига фазы Аф, вносимого поворотом стеклянной пластинки. Контраст интерференции составил «15% и периодичность с периодом 2% просматриваются абсолютно уверенно. Следует признаться, что из-за трудности совмещения пучков столь "хорошие" результаты проявились примерно в б случаях из 13, еще примерно в 5 случаях интерференция была видна отчетливо, но с несколько худшим контрастом, и в 2 случаях шумы не позволяли регистрировать интерференцию наденно.

Таким образом, в этом эксперименте впервые зарегистрирована полярная асимметрия распределения вылетевших электронов, обусловленная интерференцией одно- • и двухфотонной ионизации свободных атомов' при освещении полем с неравным нулю средним кубом <гЯ>=Е^Е*ш. + к.с. Kt сожалению, в связи с большими экспериментальными трудностями не.удалось проверить теоретические предсказания для зависимости фазы интерференционного члена от поляризаций волн,•. основашше на квантовой теории рассеяния

сигнал ВЩ уса.ед.

Ь.?,роЪ

_■ I , I '—' «I

6Я~

Рис. 2'

Экспериментальная завис/злость сигнала с ВЭУ от сдвига фазы Аф мевду поляг« Е^^. и Е^

электронов на атомном остатке. Отметим, что в этом эксперименте впервые наблюдалась двухфотояная ионизация натрия из 4а1 /г состояния. Мы оценили сечение этого процесса используя- отношение сигналов от первой и второй гармоник. Сечение двухфотошюй ионизации от А,=1.064 мкм составило а(4зиг)"1-Ю~^ см4.С.

В главе 2 описан метод - определения разности фаз Дер для полярно-асимметр;гшого поля (1) заключающийся во взаимодействии волн в нелинейном кристалле. В результате этой интерференции интенсивность излучения второй гармоники на выходе из кристалла существенно зависит от фазовых соотношений на входе. Этот метод использовался в предыдущих экспериментах для калибровки оптических элементов.

• Метод измерения величины Дер рассмотрен на примерах измерения разности фаз:

1) на выходе из нелинейно-оптического кристалла (КГР) в зависимости от угла отстройки от синхронизма;

2) при.пропускании полей через плоскопараллельную стеклянную пластину, . -

- 3) через герметичную кювету, наполненную газом с изменяемым давлением и,

.4)' через систему поляризаторов, использованную в эксперименте с «ЭУ-127.

В качестве нелинейно-оптических кристаллов использовались кристалла КТР, вырезанные таким образом» что направление синхронизма (ое-из) было перпендикулярно торцевой грани-кристалла. Первый кристалл использовался для ГВГ, а второй - для огп^сглекия обобщенной фазы поля ¿(р.. Как оказалось, при повороте первого

кристалла на угол С- округ оси кристалла, величина Аф0=Аф0(е) изменяется линейно по б I! достигает максимальной величины радиан в облает?, первого минимума интенсивности. После прохода через этот угол фаза скачком возврааается к кулю и снова растет до +% радиан на протяжэшш следующей мейкеровской осцилляции.

Этим методом_ можно измерить дополнительную разность фаз, вносимую различными оптическими элементами. Для этого исследуемый элемент (плоскопараллельная прозрачная пластина, герметическая кювета с прозрачными окнами и пр.) помещается между двумя нелинейно-оптическими кристаллами. Разность фаз определяют по смещению минимума интенсивности второй гармоники ка выходе из второго кристалла.

Экспериментально получек! зависимости величины Аф - "Ф^ав от -давления различных.' газов е герметичной кювете <А'р°ш -разность фаз, вносимая кюветой при нормальном давлении). Из подученных зависимостей оценены величины гс2С1Г\) для воздуха, азота и гелия. " Отношения . (п^-п^у/лп^-1) при давлении 1 атм и г---20°С составляют 1'.46-.10"2 для воздуха; 1.41 -Ю'2 для азота; ■ 1.31 \для гелия.

• Аналогичным ?летодом можно ''изменить толщину или разность показателей преломления я -л. для прозрачной плоскопараллольной . пластины;' Поворачивая пластину на угол в, • моако' измерить сдвиг "фазн Аф. 'Двухчастотная интерферометрия является чувствительным методом определения' отклонений Температуры. Как показали. :эксперименты, разность фаз Дф полей, пропущенных через прозрачную пластину' цли Кювету с жидкость», очень чувствктзльна к температур этих объектов. Кроме того, этот метод может бить расширен на

трехчзстотную -интерферометрию, где будут участвовать поля с ч'астотаки и), со2 и ы3 такими, что ы,"ы2+шз" Это шле 'Л1К2!0 имеет

ненулоЕСй средний куб. Ми провели эксперимент по обнаружению

»

интерференции полей и, 2и и Зш в кристалле КСР (\,= 1 .<364 мкм). В результате ?акой интерференции, зависящей от Л<р = фзм-<рг0)-фи била определена относительная разность показателей преломления воздуха на частотах о.» к Зю. Она составила (?г., -п.,)/(п.,-1 >-3.31 ■"КГг>.

3(0 0) и)

В 5 2.2 предложен метод измерения толщины тонких металлических пленок с использованием " двухчастотной интерферометрии. Этот метод основан па измерении фазы Дф поля, имеющего чЕ^'О после отражения от пленки под углом, близким к оптимальному углу возбуждения поверхностной электромагнитной волны.

Глада 3 посвящена теоретическому изучению явления возбукдышя молекул шлем с <Ь>3>/0. Это исследование является дальнейшим развитием идеи многочастотной интерференции полой при воздействии на квантовую систему. Интерес к этой проблеме вызван ноекми возможностями, например, в управлении течешем химическими реакциями, в управлении ориентацией молекул и др.

В § 3.1 представлена упрощенная модель явления интерференции ззаимнокогерентшх полей. и Егц) при связанно-связанном переходе в несимметричной молекуле. Рассмотрена модель двухатомной молекулы. Ради "простота считается, что оба атома, удаленные друг от друга на расстояние Я, создают 5-потенциалы силой ац и На такуп систему воздействует ДБухчастотнае. поле 2, и Е.,вызывал двух- и однефотошюэ возбуждение. Показана,

и) ¿Ш » '

что при одновременном освещении молекулы эти;® световыми полями

вероятность возбуждения зависит от сдвига фазы между этими полями Аснрги-2фу. то есть возникает интерференция полей при перехода электрона из связанного состояния в связанное. Эта интерференция возможна при наличии у молекулы асимметрии. В случае, если оба связанных состояния невырождены, подбор интенсивностой к поляризаций полей может дать контраст интерференции 100Х. Обнаружить такую интерференцию возможно различными путями, например, наблюдением зависимости интенсивности люминесценции, диссоциации или ионизации молекулы от сдвига фазы Л<р поля Е^Е^ . Кроме того, показано, что фаза интерференционной картины может либо совпадать, либо быть сдвинутой на % по отношению к обобщенной фазе светового поля Дер.

В § 3.2 предлагается использовать эффект .интерференции полей Е^ и 2го) для наведения асимметрии ориентации молекул в пленках Ленгмюра-Блодаетт. Представлена модель динамики изменения ориентации молекул при длительном воздействии. В конечном итоге устанавливается стационарное распределение ориентации. Этим способом можно ориентировать молекулы в одном или одновременно в двух направлениях. В последнем случае пленка может вести себя как двуосный кристалл, что невозмогло получить

при одночастотноы воздействии.

*

Таким образом, предсказано новое явление - фотоиндуцирован-ная асимметрия в пленке Ленгмюра-Блодаетт. Для наблюдения "такого эффекта может, вероятно, подойти краситель НЕТ.-37. Обнаружить асимметрию можно, например, по регистрации ГВГ от пленки.

В заключении сформулированы основные результаты, полученные в работе.

1) Обнаружена полярная асимметрия фотоионизации атомов натрия при воздейстЁии двухчастотного шля я S2U), как результат интерференции процессов одно- и двухфотонной ионизации;'

2) Экспериментально'проверено предсказание теории относительно существования зависимости фазы интерференционной картины полярной асимметрии фотоионизяции при воздействии поля с <Е3>^0 от поляризации волн с использованием фотоквтода ®ЭУ;

3> Найдены новые применения двухчастотной интерферометрии с использованием двухкристальной методики, в частности, для измерения толщины металлических пленок. Экспериментально доказана высокая точность этого метода для измерения дисперсии и средах;

4) Развита теория двухчастотной интерференции при переходах мекду связанными состояниями несимметричных молекул;

5) Предсказано явление фотоиндуцированной аскшетрля в пленке Ленгмюра-Блодаетт при воздействии полей е О,

Основное результата • диссертации отражены в следующих работах: . _ : : -

1. Н.Б.Баранова, Б-.Я.Зельдович, А.Н.Чудшюв, А.А„Шульгинов. • ■ "Полярная асимметрия фотоиокизащш а пола с <Е3>^0

• (теория и эксперимент)", НЭТФ, 1990, т.98, вып.6, c.1857-13S9. ■

2. N.B.Baranova, A.N.Chudtnov, A.A.Shulginov,

B.Ya.Zel'dovlch. "Polarization dependence of the phase ot interterence between single- and two-photon ionization", Opt.bett., 1991, v.16, Л 17, p.1346-1348.

3. Н.Б.Баранова, И.М.Ботеров, Б.Я.Зельдович, И.И.РяСцев,

А.Н.Чудаков, А.А.Щулытксз.' ".Обнаружение интерфергчцки ..

одно- и двухфотонвого процессов '4а-состояния натрия", Письма i; ЖЭТФ, 1992, т.55, впп.8, с.431-435.

.4. A.U.Chudinov, Yu.E.Kapltsky, A.A.Shulgjnov,

' B.Ya.Zel'dovlch. "Interferometric phase mea^urorcerits of average field cube; Opt.Quantum.Electron., 199',

v.?3, p.1055-1060.

5. A.N.Chudinov, A.A.Shul 'ginov. "Determining the relative;

■ permittivity and. thicKness of metal Шгоз in the FTIR geometry by measuring the phase of the field's moan J.Moscow Fhys.Soc., 1991, v.1, p.161-164.

G. Б.Я.Зельдович, А.Н.Чудинов, А.А.Шульгиков. "Интерферешдая световых полей с частотами юн 2и при возбуждении молекул", Оптика и спектроскопия, 1992, т.73, вып.6, с.1200-1203.

7. Б.Я.Зельдович, А.Н.Чудинов, А.А.Шульгинов. "Влияние . возбуждения поверхностной электромагнитной волны на временную форму отраженного лазерного импульса". Письма в ГГФ, 1992, т.18, вып.21, с.61-65.

■ Техн. редактор А.В.Миних

Издательство при Челябинском 'государственном техническом университете

Подписано к печати 15.06.93. Формат 60X90 1/16'. Печ. я. I. Уч.-изд. п. 0,9. Тирах 130 экз. Заказ 143/317.

УОП издательства.454080,' г^ Челябинск, пр. ем. В.К.Ленина« 76.