Полярная асимметрия фотоионизации в световых полях с Е3 ≠0 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

од

^^сийская Академия паук, Снбярскоз огдзлзагз, 7 НОЯ Зпстятт? ааэзрноА §мзигз

Зпстяту? .ааэзрной ^изши

На правах рукописи

Шульпшса Акоксандр Анатольевич

Полярная всаикатрая фэюионязациз в свэтоагх СОЛЯХ с сЕ3>^0

(01*04.05 - оптика) .

дассвртаиет яз сонсказне ученой степени ' шцщатв фжзЕко-катематтпосюа наук

Новосибирск 1993

Работа выполнена в Институте Электрофизики УрО РАН.

Научные руководители . - член-корреспондент РАН

Зельдович В.Я.,

кандидат фигико-иатематических наук Чудинов А.К.

Официальные оппоненты - доктор физико-математических наук

Гельиухенов Ф.Х.,

кандидат физико-математических наук-Скворцов К.Н.

Ведущая организация - Челябинский государственный

педагогический институт.

Защита состоится " \99¿/v.. в

на заседании специализированного совета К.200.18.01 в Институте лазерной фзэшш СО РАН; 630030,Новосибирск, пр. Лаврентьева, 13/3.

О диссертацией мокно ознакомиться в библиотеке Института лазерной физики СО РАН.

Автореферат разослан *[ ? 9 199^г.

Ученый секретарь специализированного совета кандидат физико-математических наук \ Никулин Н.Г.

Актуальность теш .

Фотоиошзация ухе давно используется как одип из простеЯвах процессов, позволящих получать информацию о структура атомов я молекул. В последнее' время, наряду с традиционными методам резонансной фэтоионизацковдой спектроскогши^все, больший интерес преобретает новое направление - измерение углового распределения вылета электронов при фотоионизация поляризованным светом. Угловое распределение фотоэлектронов несет дополнительную информация о структуре и свойствах уровней гноргкн ионизуемой частицы. Как оказалось, оно очень чувствительно к типу промежуточного резонансного состояния.

Дополнительную информацию о внутренних состояниях квантовых объектов могут дать эксперименты по определении углового распрэ— деления фотоэлектронов при миогочасготном воздействия. При некоторых условиях можно наблюдать новое явлэнио - ыногочае-тотную интерференцию при фотоионизации, которая йозет внракаться в зависимости утлового распределения фотоэлектронов- от соотношения фаз мевду полями. Исследуя . это . явление, мотто получить информацию: ...

1) о фазах рассеяния электронов на атомах и молекулах;

.2 У о времени фазовой релаксация уровней;

3) об ориентации молекул и поляризации атомоз.

Таким образом, миогочастотные интерференционные япления при фотоионизации представляют несомненный интерес в физике атомов и молекул, В частности, оеобнй интерес представляет-случая гоздействия световыми полями с <Е3>^0. Примером такого поля коке? :лужить двухчэстотное взаимнокогерёнтЕоа световое поле:

E( t )=^cos (2ui+<p2U). (t >

Это поле имеет <Е>=0, но мокет нести в себе .полярную ас:;мметрию, характеризуемую значением <E3>=^|E^E2Jcos(Acp), где Лф=фгш-2<ри. Вследствие этого при воздействии таким полем на центросаыметрич-ную среду б ней может происходить нарушение изначальной симметрии. Одним из наиболее известных примеров такого нарушения симметрии является эффект наведенной генерации второй гармоники (ГВГ) в оптическом волокно из плавленного кварца. Многочисленные работа указывают на то, что явление фотоиндуцированной ГВГ в волокнах, в стеклах и в других средах - это лишь косвенное проявление эффекта двухчастотной интерференции и связанного с ним эффекта потери изначальной симметрии Б результате этой интерференции. Возникла -необходимость подробного исрледования явления многочастотной интерференции полей с <Е3>^0 при квантовых переходах. Ранее .была обнаружена полярная асимметрия вылета фотоэлектронов при ионизации фотокатода ШТ световым' полем с се^о. ■ * . •

■Цель работы состоит - в дальнейшем исследовании явления полярной асимметрии.фотоионизации при воздействии полей с <Е3>*0. Было- бы интересно выявить зависимость фазы картины полярной асимметрии фотоконизации от поляризаций интерферирующих волн.. Эта фаза существенно влияет на эноргообмея между волнами Еы и в _ фзгорефра'ктивнюс 'кристаллах ^ в с^етовнх волокнах. Помимо этого, необходимо проверить предсказания теории относительно существования полярной'асимметрии фотоионизации свободных атомов. Кроме того, ставится цель изучить явление двухчастотной

интерференции полей с <В3>^0 при переходах - между связашнлм състоянияки кевцтовых систем, а также найти практические применения этих явлений.

»

Научная нотпона.

1) Экспериментально исследована зависимость фазы картины полярной асишетрки ионизации фотокатода ФЭУ-127 при воздействии поля с <Е3>?;0 ог поляризации палзй Е^ и Егш. Были проведены измерения для случаев: а) | Кгш; а) Е^ х е2Ь).

2) Впервые обнаружена интерференция процессов одно- и двухфотокной ионизации атомов натрия, находящихся' в возбужденном 43 состоянии.

3) Предложен новый метод определения толщины металлической пленки, основанный на измерении фазы А<р=<ргш-2<р1л) поля, отраженного от пленки при условии возбуждения поверхностной электромагнитной волны.

4) Построена модель явления интерференции полей и и 2ы при возСуздении несимметричной молекулы. На основе этой кодам предложен способ наведения асимметрия ориентации молекул в пленке Ленгшра-Блодкетт.

Практическая ценность.

1) Результаты исследований полярной асимметрии фотоионизащш при воздействии полей с <Е3>^0 могут быть использованы для .объяснения механизма записи х(г) ~ голограмм в оптических волокнах и в других средах. 4

2) Прантическу» важность имеет двухчастотная интерферометрия, в частности, для определения толщины металлических пленок с высокой точностью. ,

3) Предсказанное явление фотоиндпдгоозэнной асиммерии в пленках

Л&шъшра~Блодквтг может быть применено, например, для оптической записи информации, для устройств молекулярной электроники и оптики.

Эаздаэемые положения.

1} Экспериментальное наблюдение сдвига фазы картины полярной асзшмэярии ионизации фогокатода ФЭУ при воздействии полей Е^ и Его послэ поворота поляризации Е^ на 90°. Этот сдзит фазы составил «1.7 рад.

2) Экспериментальное наблюдение интерференции процессов одно- и двухфотоиной ионизация натрия, находящегося в возбужденном 4s

состояние.

3} Кэтод определения толщины металлически пленок с использование?,! световых полей с

4) Предсказание интерференции поле:! и Е£ш при перходе из одного связанного • в другое связанное состояние несиммтричной молекула, s такие предсказание явления фотоиндуцированной асяэдмзтряи ориентации осей молекул в пленке Лэшшра-Блодквтт.

АптххЗашш работы. Основные результата по теме диссертация докладывались и обсртдалксъ на ~ • семинарах в Челябинском Государственном Техническом Университет, в Институте физики Полупроводников СО РАН (г. Новосибирск), на семинаре по лазерной резонансной ионизационной спектроскопии и многофото&шм процесса в карте 1991 в г." Новосибирске, на Конференциях по лазерам и едектроопта® в те 1990 в Анахейме, США, и мае 1991 в Балтиморе, США, на Конференции по когерентной и нелинейной оптике в октябре 1991 г. в Санкт-Петербурге, на 4-й Европейской Конференции по атомной и молекулярной физике, в апреле 1992.г.' в

Риге, Латвия и на Международной Конференции по квантовой электронике ' в 1992 г. в Вене.

Структура и обг^м работы. Диссертационная работа состоит из введения, трех' глаз, заключения и списка литературы. Она изложена на 86 страницах, содэр;хит 27 рисунков. Список литературы насчитывает 104 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ РАС50ТЫ

Ео ЕвеОении дан сбзор работ, касающихся мгогочастотной интерференции волн в средах., сформулирована основная цель и показана актульность этой теш.

В § 1.1 первой глава изложена теория Барановой-Зельдовича полярной асимметрии фотонокизацки. в поле с <Е3>?0. Вакныш выводами, сдэдующми из рассмотрения теории, являются: 1) предска^ зание и расчет полярной асимметрии фотоионизащш, зависящей: от обобщенной фазы А<р поля <13>; 2) заключение о том, что-в .общей случае кается сдвиг фазы мевдг. картиной <Е3> и картиной полярной ■ асшлетрш фтоионизации.

• В § 1,2 описан эксперимент по 'обнаружению сдвига фазы картины полярной асимметрии фотоионизации при изменении поляризации поля основной частоты с параллельной . на перпендикулярную к поляризации ВГ. Для наблюдения ицтер&зренции был вобран фотоэлектронный умногкитель типа ФЭУ-127. Он обладает двумя необходимыми для этой цели свойствами. Во-перзых, красная граштца фотооф£екта сурыдяно-цезиевого фотокатода ЩУ отвечает даже волки 0.6 мкм. Поэтому излучение лазера с ^=1.064 мкм

должно вызвать двухтонный фотоаффект, а его второй гармоники \2-0.532 ыкм - однофотоншй. Второе необходимое свойство фотоумножителя ФЭУ-127 - наличие дискриминации в регистрации фотоэлектронов, вылетевчгах в разных направлениях. Для поворота поляризации Еш использовались два дихроичных поляризатора. Эта система • позволила изменять поляризацию волны не изменяя поляризацию Е2у и внося при этом известный сдвиг' фазы А<р =0.52+0.05 рад. Для наблюдения интерференции разность фаз Д(р изменялась путем изменения давления воздуха в герметичной кювете со стеклянными окнам;:. Метод калибровки описан в главе 2. На рис. 1 приведены зависимости фототока от разности фаз Дер для двух случаев: 1). Е^ | 2) 1 Е2Ц). Расчетные кривые

(сплошные шит) получена приближением зависимости вида

' ' 1фэу ® с, + 02»д<р + Сд'С05(аЛс(н-Лф0) (2)

. к экспериментальным точкам.. Сдвиг фаз между двумя интерференционными картинами-, фототока оказался равным 1.7 рад. •

В ;§■ '1.3 главы 1 -изложено описание эксперимента по обнаружению полярной асимметрии фотоионизации атомов _ натрия," находящихся в .возбужденном ^-состоянии. Атомы натрия в 4з

I ... ' » * • • '

состоянии были выбраны в качестве объекта исследования по ряду' причин. Среда них- наличие уровня- 5р с энергией перехода ?1Ы(4з-5р)=1 „1& эВ, почти резонансного для длины волны неодамового.^ ■лазера, Ш=1.1б эВ, что значительно повышает вероятность двухфотонной ионизации. "В то ке время отстройка от резонанса' доствточна велика по сравнению с шириной линии фазовой релаксации

РИС. 1.,. .

Зависимость фототека ФЭУ-127 ' I от разности фаз Дф для двух случаев: 1 г I ^ \ п; 2 - ^ х Егщ | п; п - направление на "дырку"

электрона на переходе 4з~5р. Для возбуздения Иа г- с;- 3р -состояние ■ мы фокусировали излечение лазера с красителе родамин 60, накачиваемого Еторой гармоникой,' получаемой внутри резонатора импульсного М3+:7АС лазера. Дальнейший заброс с Зр на 4з осуществлялся сфокусированным туда з;е пучком лазера на центрах окраски Р~:11Р, >=1140 ш, накачиваемого другим Ш3+:УЛС лазером. Для ионизации использовалось излучение ксодимэвого лазера и его ьторой гармоники, \=Ю64 нм и 532 нм соответственно. ГВГ осуществлялась кристаллом КТР, ка выходе из которого получался пучок Егш с горизонтальной линейной поляризацией и пучок 2?ш с некоторой фиксированной (вообще говоря, эллиптической) поляризацией. Все три неодимовых лазера имели электрически синхронизованный запуск и выдавали импульсы примерно одинаковой длительности с частотой 5 кГц. Сдвиг фазы А<р осуществлялся поворотом плоскопараллельной стеклянной пластида: толщиной 7 ш: зависимость Др от угла поворота 0 была прокалибрована заранее по методике изложенной в главе 2, си. ниже. Электроны, получаемые при ионизации, регистрировались вторичным электронным умножителем, каналового типа ВЭУ-6. Входное отверстие ВЭУ-6 было 'расположено • напротив освещенной . части атомного пучка в направлении поляризации Е2Ш и вмонтировано в отверстие одной из двух металлических пластин. Интенсивности излучений' были подобраны таким образом, чтобы но вводить ВЭУ в режим насыщения. При приложении ' положительного напряжения У=30 В к пластине, скрепленной с ВЭУ, на его вход попадали, по-видимому, все образовавшиеся свободные • электроны. Это означает, что при приложении положительного напряжения 1/=30' В регистрировалась.

вероятность ионизации, интегральная по углам вылета электронов. Напротив, в отсутствии напряжения ВЭУ регистрировал лишь те электроны, для которых вектор скорости был направлен в сторону отверстия. При Бвклклеюш напрязетвия на пластинах, и = 0, сигналы падали примерно в 10 раз. При этом они были максимальными в случае л;шейноа ■ поляризации в направлении отверстия ВЭУ и уменьшались еще в 3-4 раза после поворота поляризации на 30° как для так и для ЕгЬ). Сигнал ВЭУ содержал небольшой фон (¡£10%) от однофотонпой ионизации состояниям желтым светом \=589 нм. За вычетом этого фона зависимости сигнала ВЭУ от !®ы|4 и от |Егы]2 были линейными. На рис. 2 предстпвлэна зависимость сигнала ВЭУ от сдвига фазы ¿ср, вносимого поворотом стеклянной пластинки. Контраст интерференции ссставгш "15% и периодичность с периодом 2% просматриваются абсолютно уверенно. Следует признаться, что из-за трудности совмещения пучков столь "хорошие" результаты проявились примерно в б случаях из 13» еще примерно в 5 случаях интерференция была видна отчетливо, но с несколько худшим контрастом, и в 2 случаях шумы не позволяли регистрировать интерференции надекно.

Таким образом, в этом эксперименте впервые зарегистрирована полярная асимметрия распределения вылетевших электронов, обусловленная интерференцией одно- ■ и двухфотонной ионизации свободных атомов при освещении полем с неравным нулю средним кубом <гЯ>=Е^£*ы. + к.с. К< сожалении, в связи с большими экспериментальными трудностями не.удалось проверить теоретические предсказания для зависимости" фазы интерференционного члена от поляризаций волн, основанные на квантовой теории рассеяния

сигнал ВЩ исв.ед.

ь?,рад

2-Г-. 4Я~

Рис. 2.'

Экспериментальная зависимость сигнала с ВЭУ от сдвига фазы Д<р

МаВДУ ПОЛЯМ! Е^^-/ к Е^'

электронов на атомном остатке. Отметим, что в этом эксперименте впервые наблюдалась двухфотонкая ионизация натрия из 4з1/г состояния. Мы оценили сечение этого процесса используя-отношение сигналов от первой и второй гарлоник. Сечение двухфотоняой ионизации от .064 мим составило о(4з1/2)=*£>1СГ^ см4 .С.

В главе 2 описан метод - определения разности фаз А<р для полярно-асимметричного поля (1) заключающийся во взаимодействии волн в нелинейном кристалле. В результате этой интерференции интенсивность излучежш второй гармоники на выходе из кристалла существенно зависит от фазовях соотношений на входе. Этот метод использовался в предыдущих экспериментах для калибровки оптических элементов.

• Метод измерения величины Лф рассмотрен на примерах измерения разности фаз:-

1) на выходе из нелинейно-оптического .кристалла (КТР) в зависимости от угла отстройки от синхронизма;

2) при пропускании полей через плоскопараллельную стеклянную пластину,

• 3) через герметичную кювету, наполненную газом с изменяемым давлением и,

4)' через систему поляризаторов, использованную в эксперименте с ФЭУ-127. •

В качестве нелинейно-оптических кристаллов использовались кристаллы КТР, вырезанные таким образом, что направление синхронизма (ое+о) Счло перпендикулярно торцевой грани-кристалла. Первый кристалл использовался для ГВГ. а второй - для отряделеяля обобщенной фазы поля ¿о.. Как оказалось, при повороте первого

кристалла на уг* л С* кокруг оси кристалла, величина Афо=Афо(0) изменяется линейно по в и достигает максимальной величины радиан в сбласта первого шшимуна интенсивности. После прохода через этот угол фаза скачком возвращается к нулю и снова растет . до +1С радиан на протяжении следующей мейквровской осцилляции.

Этим методом можно измерить дополнительную разность фаз, вносимую различными оптическими элементами. Для этого исследуемый элемент (плоскопараллельная прозрачная пластина, герметическая кювета с прозрачными окнами и пр.) помещается между двумя нелинейно-оптическими кристалла?®. Разность фаз определяют по сметанию минимума 'интенсивности второй гармоники на вжоде из второго кристалла.

Экспериментально получеш зависимости величин!; Афквв- ¿Ф^юв от -давления различных, газов е герметичной кювете ~

* Кк/В

разность фаз, вносимая кюветой при нормальном давлении). Из получениях зависимостей оценены величина для воздуха, азота

и гелия." Отношения , (л^-п-)/.;лц-1) при давлении 1 ' атм и г-20°С составляют Г.4б\1СГг для воздуха; 1.41-Ю"2 для азота; • 1.31-.Ю"? для гелия. • "'•'.'"■

" Аналогичным методом можно ■ изменить толщину или разность показателей преломления для прозрачной шюскопараллольной

. пластины. 'Поворачивая пластину на угол 9,'Можно измерить сдвиг

' фаза Лф. 'Двухчастотная интерферометрия является чувствительном * »* '

методом ' определения отклонений температуры.. Как показали. : эксперимента," разность фаз Лф полей, пропущенных через прозрачную пластину' ил;! Лове ту с жидкость», очень чувствительна к температуре . этих . объектов. • Кроме того, этот метод может битъ расширен на

трехчастогную интерферометрию, где будут участвовать поля с частотами и(, ы2 и о)3 такими, что ы^х^+о^. Это поле Также имеет

ненулевой средний куб. Ми провели эксперимент по обнаружению

«

интерференции полей и, ?м и Зи в кристалле КРР (X = 1.064 мкм). В результате такой интерференции, зависящей от Щ = била

определена относительная разность показателей преломления воздуха

на частотах о: к Зи. Она составила (л„л,)/(я„-1)--З.ЗМ0"г.

ЗСО о) и

В 5 2.2 предложен метод измерения толщины топких металлических пленок с использованием * двухчастотной интерферометрии. Этот метод основан на измерении фази Аф поля, имеющего <!?'>/О после отражения от пленки под углом, близким к оптимальному углу вообуздешя поверхностной электромагнитной волны.

Глава 3 посвящена теоретическому изучению пиления возбу:ад«ш:я молекул полом с <Ь,3>/0. Это исследование является дальнейшим развитием идеи многочастэтной интерференции полой при воздействии на квантовую систему. Интерес к атоЗ проблеме вызван новики возможностями, например, в управлении течением химическими реакция:,а, в управлении ориентацией вголекул и др.

В § 3.1 представлена упрощенная модель явления интерференции вззимнокогерентшх полей. Еш и Егш при связанно-связанном переходе в несимметричной молекуле. Рассмотрена модель двухатомной молекул»'. Ради ".'простоты считается, что оба атома, удаленные друг от друга на расстояние К, создают б-потенциалы силой у., и На такую систему воздействует двухчастотаог поле

и Е2 , Екзивал двух- и однофотонное возбуждение. Покзззпз^, что при одновременном освещении молекулы этики световыми поля?,от

вероятность возбуждения зависит от сдвига фазы между этими полями ¿ф=фгЬ)-2ср^, то есть возникает интерференция полей при переходе электрона из связанного состояния в связанное. Эта-интерференция возможна при наличии у молекулы асимметрии. В случае, если оба связанных состояния невыроадены, подбор интенсивностей и поляризаций полей шкет дать контраст интерференции 100$. Обнаружить такую интерференцию возмокно различными путями, калримэр, наблюдением зависимости интенсивности люминесценции, диссоциации или ионизации молекулы от сдвига фазы Дф поля . Кроме того, показано, что фаза интерференционной картины может либо совпадать, либо быть сдвинутой на я по отношению к

I.

обобщенной фазе светового поля Дф.

В § 3.2 предлагается использовать эффект .интерференции полей и 2gU) для наведения асимметрии ориентации молекул в пленках Лвнгмвра-Блодаетт. Представлена модель динамики изменения ориентации молекул при длительном воздействии. В конечном итоге устанавливается стационарное ' распределение ориентации. Этим способом можно ориентировать молекулы в одном или одновременно в двух направлениях. В последнем случае пленка кокет вести себя как двуосный кристалл, что невозможно получить при одночастотном воздействии.

Таким образом, предсказано новое явление - фотоиндуцирован-ная асимметрия в пленке Ленгмюра-Блодквтг. Для наблюдения "такого эффекта может, вероятгю, подойти краситель HEI-37. Обнаружить асимметрию можно, например, по регистрации ГВГ от пленки.

В зоклшеиха сформулированы основные результаты, полученные в работе.

1) Обнаружена полярная асимметрия фотоиокизации атомов натрия при воздействии деухчастотного поля B(j) а Вги, как результат интерференции процессов.одно- и двухфотонной ионизации;'

2) Экспериментально 'проверено предсказание теории относительно существования зависимости фазы интерференционной картины полярной асимметрии фотоионизрции при воздействии поля с <Б3>^0 от поляризации волн с использованием фотоквтода ФЭУ°,

3) Найдены новые применения двухчастотной интерферометрии с использованием двухкристальной методики, в частности, для измерения толпдош металлических пленок. Экспериментально доказана высокая точность этого метода для измерения дисперсии в средах;

4) Развита теория двухчастотной интерференции при переходах мекду связанными состояниятш нвснмдэтркчннх молекул;

5) Предсказано явление фотоиндушгрованной ясквдетрал в пленке Ленгмюра-Блоджетт при воздействии полей с <%?>?0*

Основные результаты • диссертация . отражены ь следущих работах: . • _ • :

1. Н.Б.Баранова, Б„Я,Зельдович» .А.Н.Чудннов, А.А,Шулытшов.

"Полярная асимметрия фэтоионизации в. поле с <Б3>И0

• (теория и эксперимент)", НЭТФ, 1990, т.98, вып.6, с.1857-1369. . : ■ •

2. N.B.Baranora, A.R.Chuitnov, A.A.Sftulglnov, B.Ya.Zel'doyich. "Polarization dependence of the phase oi interference between single- and two-photon ionization", Opt.Lett., .1991, V.15, Jt 17, p„1346-134a.

3. Н.В.Баранова, Й.М.Ботеров, Б.Я.Зэльдовкч, И.И.Рясцев, А.Н.Чуданов, А.А.Шульгинов.' "ООнарулкяшэ интерференции ,

одно- и двухфотоякого процессор. 4з-состояния натрия", Письма is ЮТФ, I9S2. т.55, шп.8, с.431-435.

4. A.N.Ctedlnov, Уи.Е.КарПгЛу, A.A.Shulgiriov,

' B.Ya.Zel'dovich. "Interferometric phase meabiirercents о! average field cube i^y". Opt.Quantum.Electron., 1991, y.?3, p.1055-1060.

5. A.M.ChullTiOv, A.A.Shu 1 'ginov. "Determining the relative

■ permittivity and thickness of metal films 1n the FTIR

geometry Ъу measuring the phase of the field's mean г.иЪе", J.Moscow Phys.Soc., 1991, v.1, p. 161 -164.

6. В.Я.Зельдович, А.Б.Чудагаов, А.А.Шульгиной. "Интерференция световых полей с частотами и и 2ы при возбуждении молекул", Оптика и спектроскопия, 1992, т.73, вып.6, с.1200-1303.

7." Б.Я.Зельдович, А.Й.Чудияов, А.А.Шульгинов. "Влияние . возбуждения поверхностной электромагнитной волны на временную форму отраженного лазерного импульса". Письма в ЗПТФ, 1992, т.18, вып.21, е.61-65.

■ Техн. редактор А.В.Ниних

.Издательство при Челябинском государственном техническом университете

Подписано к печати 15.0В.93. Формат 60X90 1/16'. Печ. л. I. Уч.-изд. 5. 0,9. Типа* 130 экз. Заказ 143/317.

ЖЕ издательства.454080,' г.- Челябинск, пр. км. В.И.Ленина, 76.