Прецизионная спектроскопия молекулярного иода в магнитном и электрическом полях тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

з

НЕВСКИЙ АЛЕКСАНДР ЮРЬЕВИЧ

ПРЕЦИЗИОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ МОЛЕКУЛЯРНОГО ИОДА В МАГНИТНОМ И ЭЛЕКТРИЧЕСКОМ ПОЛЯХ.

01.04.05- Оптика.

АВТОРЕФЕРАТ

ДИССЕРТАЦИИ НА СОИСКАНИЕ УЧЕНОЙ СТЕПЕНИ КАНДИДАТА ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКИХ НАУК

НОВОСИБИРСК-1996

Работа выполнена в Институте лазерной физики Сибирского Отделения Российской Академии Наук

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук М.Н. Скворцов

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических паук В.М. Клементьев,

доктор физико-математических наук B.C. Егоров.

Ведущая организация: Институт спектроскопии РАН.

Защита диссертации состоится "/^Г" 199бг. в_^£часов на

заседании диссертационного Совета К200.18.01 в Институте лазерной физики СО РАН по адресу: г. Новосибирск, пр. Лаврентьева 13/3.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института лазерной физики СО РАН.

Автореферат разослан 1996 г.

Ученый секретарь диссертационного Совета к.ф.-м.н.

Н.Г. Никулин.

U

Обшая характеристика работы

Актуальность темы

Создание когерентных источников оптического диапазона, их научные и практические применения стимулировали развитие работ по стабилизации частоты лазеров. В основе стабилизации частот лазеров лежат узкие оптические лилии поглощения в атомах или молекулах, к центру которых "привязывается" частота соответствующего лазера. Использование метода насыщенного поглощения [1] позволяет получать интенсивные резонансы внутри допплеровски-уширенных линий поглощения с относительной шириной вплоть до 10'п-10"12. К настоящему времени созданы лазеры с долговременной стабильностью частоты излучения 10"14-10"15 и воспроизводимостью частоты на уровне 10"13-10"14 [2].

Молекулярный иод является уникальным физическим объектом для стабилизации частоты лазеров видимого и ближнего инфракрасного диапазона. Для этой цели используются переходы между колебательпо-вращательпыми подуровнями основного электронного состояния 1Е* (X) и

возбужденного состояния 3ГГц(В). Рабочий диапазон длин воли занимает область 500ч-б50нм, в которой имеется около 104 сильпых линий поглощения [3], что делает молекулярный иод незаменимым для целей стабилизации частоты лазеров и создания системы реперных линий, которые могут являться эталонами длин волн и частот в видимом диапазоне.

Использование резопансов насыщенного поглощения на компонентах сверхтонкой структуры молекулярного иода позволили осуществить стабилизацию частоты многих лазеров и провести эксперименты по измерению частот используемых переходов [4]. Возможность использования линий поглощения молекулярного иода, как частотных реперов, существенно расширяется при работе с непрерывными перестраиваемыми лазерами на красителях и с твердотельными малогабаритными лазерами с диодной накачкой, для стабилизации частоты которых используется вторая гармоника излучения. Особенно важно иметь частотный репер в задачах по синтезу и измерению частот , в частности для проведения уникальных экспериментов по измерению частот водорода и мюония, позволяющих произвести сравнение результатов кваптово-

механического расчета с экспериментальными данными для повышения точности определения постоянной Ридберга [5].

Уникальные свойства молекулярного иода как объекта для стабилизации частот различных лазеров и возможность использования его линий поглощения для создания системы реперных линий в видимом диапазоне проявились в том, что из восьми лазеров, рекомендованных Международным комитетом по мерам и весам в качестве эталонов длины, семь используют в качестве реперов частоты резонансы насыщенного поглощения в молекулярном иоде [4]. К числу таких лазеров относится аргоновый ионный лазер с длиной волны генерации ^=514.5нм, стабилизируемый по компонентам сверхтонкой структуры молекулярного иода.

При создании эталонов длины на основе лазеров, частотно стабилизированных по соответствующими линиям поглощения в молекулярных объектах, так же как и при проведении экспериментов по измерению частот в оптическом диапазоне, необходимо учитывать различные технические и физические факторы, влияющие на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты таких систем. К числу физических факторов, наряду с квадратичным эффектом Допплера, столкновительным сдвигом частоты перехода и ряда других, относится влияние электрических и магнитных полей на энергетические уровни молекулы. Эти эффекты достаточно слабы, однако ими нельзя пренебрегать для получения стабильности частоты лазера на уровне и выше.

Данная работа посвящена изучению квадратичного эффекта Зеемана и квадратичного эффекта Штарка на переходе Х(у"=0, ,Г=13,15)->-В(у'=43, 1-12,16) молекулярного иода методом нелинейной лазерной спектроскопии с использованием Аг+-лазера (Х.=514.5нм). Изучение этих эффектов позволяет оценить влияние электрических и магнитных полей на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты Аг+-лазера, стабилизируемого по частоте с помощью резонансов насыщенного поглощения на данном переходе, что имеет большое значение при создании на основе этого лазера стандарта длины в видимом диапазоне. Изучение квадратичных эффектов Штарка и Зеемана имеет и самостоятельный интерес, так как позволяет определять электрические поляризуемости и магнитные восприимчивости молекул [6,7].

Цели диссертадиошюй работы.

1. Создание лазерного спектрометра сверхвысокого разрешения па базе высокостабильных аргоновых ионных лазеров с длиной волны генерации А.=514.5пм.

2. Изучение формы резонансов насыщенного поглощения компонент сверхтонкой структуры перехода Х(0)-В(43) молекулярного иода во внешнем магнитном и электрическом полях.

3. Экспериментальное определение анизотропных и изотропных магпитных восприимчивостей молекулярного иода в Х(0) и В(43) энергетических состояниях.

4. Экспериментальное определение анизотропных и изотропных электрических поляризуемости! молекулярного иода в Х(0) и В(43) энергетических состояниях.

5. Оценка влияния внешнего магнитного и электрического полей на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты Аг+-лазера, стабилизируемого по компонентам сверхтонкой структуры перехода Х(0)-В(43) молекулярного иода.

Научная новизна.

1. Впервые проведены детальные исследования квадратичного эффекта Зеемана на переходе Х(у"=0Д"=13,15)->В(у,=43,Г=12,16) молекулярного иода. Полпостью разрешена зеемановская структура нескольких компонент сверхтонкой структуры. Определены анизотропные и изотропные магнитные восприимчивости молекулярного пода в основном Х(0) и возбужденном В(43) состоящих.

2. Впервые проведены детальные исследования квадратичного эффекта Штарка на переходе Х(у"=0,Г'=13,15)-»В(У=43,.Г=12,16) молекулярного иода. Определены анизотропные и изотропные электрические поляризуемости молекулярного иода в основном Х(0) н возбужденном В(43) состояниях.

3. Результаты проведенных исследований позволили оценить влияние магпитного и электрического поля на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты аргонового ионного лазера, стабилизируемого по компонентам сверхтонкой структуры линий Р(13) и И(15) молекулярного иода.

Практическая ценность работы.

1. Получена ширина линии излучения аргонового ионного лазера 1.3кГц. Осуществлена фазовая синхронизация излучений двух Аг+- лазеров. Создан лазерный спектрометр на основе аргоповых лазеров (Х=514.5нм) с разрешающей способностью Ду«1кГц и диапазоном непрерывной перестройки частоты 1ГТц.

2. Экспериментально определены магнитные восприимчивости и электрические поляризуемости молекулярного иода в Х(0) и В(43) энергетических состояниях:

3. Изучено влияние магнитного и электрического поля на воспроизводимость частоты аргонового ионного лазера, стабилизированного по резонансам насыщенного поглощения перехода Х(0)-В(43) молекулярного иода.

Защищаемые положения.

1. Анизотропная мапштная восприимчивость возбужденного состояния

,4 Дж

В(43) молекулярного иода равна % '=(7.3±1)х10" ——, анизотропная

Э

магнитная восприимчивость основного Х(0) состояния молекулярного иода Дж

равна х "=(0.6±1)хЮ'34——. Разность между изотропными магнитными

Э

восприимчивостями В(43) и Х(0) состояний равна

Дж

Хо,-Хо"=(2.0±0.2)Ж10-34^-.

2. Анизотропная поляризуемость возбужденного В(43) состояния молекулярного иода равна у'=(6.94±0.3)х 10"24см\ анизотропная поляризуемость основного Х(0) состояние молекулярного иода равна у'=(б.65±0.3)х10"24см3. Разность между изотропными поляризуемостями В(43) и Х(0) состояний равна Дао = ао'-ао"=(0.92±0.04)х10"24см3.

3. Магнитное поле напряженностью Н=1Э и электрическое поле напряженностью Е=30В/см ограничивает воспроизводимость и долговременную стабильность частоты аргонового ионного лазера, стабилизированного по резонансам насыщенного поглощения в молекулярном иоде на компонентах сверхтонкой структуры перехода Х(у'-0,1"= 13,15)-»В(у'=43,Г=12,16) на уровне Ау/у«10"15.

Апробация работы

Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на 15 Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (27 июня- 1 июля 1995г., Санкт-Петербург), на Российско-германском семинаре (2-6 июля 1995г. Санкт-Петербург), на международном симпозиуме МРЬР (28 августа-2 сентября 1995г., Новосибирск), на семинарах Института лазерной физики СО РАН.

По результатам приведенных в диссертации исследований автор в 1995г. был удостоен премии СО РАН имени В.П. Чеботаева.

Структура п объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Общий объем диссертации, включая 25 рисупков, составляет 96 страниц.

Содержание диссертации

Во введении описаны достоинства молекулярного пода как объекта для стабилизации частот лазеров видимого диапазона, сформулированы задачи и кратко изложено содержание диссертации.

Глава 1. Высокостабильпый аргоновый ионный лазер.

В данной главе подробно описана экспериментальная установка, использованная для проведения исследований по изучению квадратичного эффекта Зеемана и квадратичного эффекта Штарка на переходе Х(у"=0,Г=13,15)->В(у'=43,1=12,16) молекулярного иода. Основой установки являлся лазерный спектрометр сверхвысокого разрешения на базе двух высокостабильпых аргоновых ионных лазеров с длиной полны генерации ^=514.5нм. Конструкция и способы стабилизации частоты используемых лазеров были идентичны. Одночастотный режим генерации и большой диапазон непрерывной перестройки частоты лазеров обеспечивался привязкой внутрирезонаторного эталона Фабри-Перо к моде резонатора лазеров. Для стабилизации мощности лазерного излучения и развязки от обратных отражений использовались акустооптические модуляторы МЛ-201. Получена относительная нестабильность выходной

мощности ДР/Р=5*10"5. Обужение спектра генерации лазеров осуществлялось привязкой частоты лазеров к внешнему высокостабилыюму интерферометру Фабри-Перо. Интерферометр был изготовлен из ситаллового цилиндра длиной 20см, который бы помещен в вакуумную камеру для изоляции от внешних воздействий. Для уменьшения теплового дрейфа полосы пропускания интерферометра была использована система его активной термостабилизации. Стабилизация частоты лазеров производилась с использованием фазовомодуляционной техники. Для этого излучение лазеров модулировалось по фазе внешним электрооптическим модулятором (Гт«5МГц) на основе кристалла КБР и направлялось в интерферометр. Сигнал ошибки регистрировался в мощности отраженного от интерферометра излучения лазеров. Для отработки возмущений частоты лазеров использовалось два кольца - медленное, с большим динамическим диапазоном (многослойная пьезокерамика), и быстрое, на основе внутрирезонаторного электрооптического модулятора. Единичный коэффициент отработки в системе быстрого кольца был реализован на частоте ЗООкГц, что позволило существенно подавить основные возмущения частоты лазеров. Остаточная ширина линии излучения одного лазера оценивалась по сигналу биений и составила величину Ду«1.2кГц. Использование внутрирезонаторного электрооптического модулятора так же позволило осуществить активную фазовую синхронизацию двух аргоповых лазеров [8].

Для обеспечения высокой долговременной стабильности и воспроизводимости частоты лазеров производилась привязка к резонансам насыщенного поглощения на компонентах сверхтонкой структуры перехода Х(0)-В(43) молекулярного иода во внешней люминесцентной йодной ячейке. Используемые аргоновые лазеры обладали долговременной стабильностью частоты на уровне Ду/у«5*10"15 за времена порядка ЮОсек и воспроизводимостью частоты Ду/у=10"13 [9].

На основе двух высокостабильных аргоновых лазеров был создан лазерный спектрометр. Для этого частота одного лазера привязывалась к внешнему интерферометру, полоса пропускания которого, в свою очередь, привязывалась к какой-либо компоненте сверхтонкой структуры. Частота второго лазера привязывалась к первому по сигналу биений и могла перестраиваться в заданном диапазоне с помощью компьютера. Диапазон непрерывной перестройки спектрометра был Ду«1ГГц, разрешение было на уровне Ду/у«10"12.

Глава 2. Энергетическая структура молекулярного иода.

В этой главе, имеющей обзорный характер, приводятся основные сведения о структуре линий, включая сверхтонкую структуру, для исследуемых в работе переходов молекулярного иода между колебательно-вращательными подуровнями электронных состояний 3П*Ц(В) и !1*(Х). Приводятся выражения для определения энергии колебательно-вращательных уровней X и В состояний. Сверхтонкая структура в молекуле иода определяется, в основном, взаимодействием квадрупольного момепта ядер с электрическим полем молекулы. Сверхтонкая структура, обусловленная ядерным магнитным дипольным моментом, не играет в молекулярном спектре такой важной роли, как квадрупольная сверхтонкая структура. Определенный вклад в сверхтонкое расщепление уровпей дают слабые взаимодействия: между магнитным полем, вызванным вращением молекулы (спин-вращательное взаимодействие), и взаимодействие между магнитными моментами двух ядер (спин-спиновое взаимодействие). На основании литературных данных анализируется вклад электрического квадрупольного, спин-вращательного, тензорного спин-спинового, скалярного спин-спинового и мапштного октуполыгого взаимодействий в формирование сверхтонкой структуры перехода Х(0)-В(43) молекулярного иода, используемой для стабилизации частоты аргопового лазера (А.=514.5нм). При рассмотрении сверхтонкой структуры молекулы иода показано, каким образом моменты ядер и вращательный момент молекулы складываются в полный момент Б. Представлены данные о структуре лилий Р(13) и И(15), попадающих в область генерации аргопового лазера (А.=514.5им). Приводится информация о компонентах сверхтонкой структуры указанных линий поглощения.

Глава 3. Квадратичный эффект Зеемана на переходе Х(0>В(43) молекулярного иода.

С использованием описанного в первой главе лазерного спектрометра на основе высокостабильных аргоновых лазеров (Х=514.5нм), была исследована форма резонансов насыщенного поглощения нескольких компонент сверхтонкой структуры перехода

Х(у"=0Д"= 13,15)->В(у'=43,Г= 12,16) молекулярного иода в поперечном магнитом поле. Для наблюдения переходов с Ат=0 поляризация лазера совпадала с направлением магнитного поля и менялась на ортогопальпую для наблюдения переходов с Дт=±1. Для ряда компонент сверхтонкой

структуры линий поглощения Р(13) и И(15) молекулярного иода, попадающих в область генерации аргонового лазера (Х=514.5нм), в магнитном поле напряженностью Н=5100Э было получено полное разрешение зеемановской структуры. В случае переходов с Дт=±1 наблюдались перекрестные резонансы между зеемановскими подуровнями с общими верхними и общими нижними зеемановскими подуровнями!! [10]. Для каждой исследуемой компоненты сверхтонкой структуры была проведена серия записей с целью оценки стабильности условий проводимого эксперимента. Сравнение результатов в каждой серии показало их высокую воспроизводимость и позволило оцепить достоверность экспериментальных данных.

В результате проведенных экспериментов были определены анизотропные и изотропные магнитные восприимчивости молекулярного иода в Х(0) и В(43) состояниях. Используя псщучешше экспериментальные данные, в соответствии с [7] бьш рассчитан квадрупольный момент молекулы иода в возбужденном В(43) состоянии (О=(3±0.5)*10"23см3) и оценено влияние магнитного поля на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты Аг+-лазера, стабилизируемого по компонентам сверхтонкой структуры молекулярного иода.

Глава 4. Квадратичный эффект Штарка на переходе Х(0)-В(43) молекулярного иода.

Для проведения эксперимента по изучению квадратичного эффекта Штарка на переходе Х(0)-В(43) молекулярного иода использовался лазерный спектрометр сверхвысокого разрешения на основе Аг+-лазеров с длиной волны генерации Х=514.5нм. Излучение перестраиваемого лазера направлялось в штарковскую ячейку, в которой создавалась стоячая волна. Особое внимание в конструкции Штарк-ячейки уделялось уменьшению зазоров между электродами и стенками с целью получения минимальной длины силовых линий электрического поля и чистоте ячейки. Перед проведением экспериментов Штарк-ячейка прогревалась до температуры ~ 150°С и огкачивалась до получения остаточного давления ~10"2Па. Специальная конструкция Штарк-ячейки, ее предварительное обезгаживание и использование низкого давления паров молекулярного пода, позволило получать напряженности электрического поля в ячейке вплоть до 190кВ/см. Однако, при высоком приложенном напряжении, электрический пробой иногда возникал вдоль,наиболее длинных силовых линий электрического поля.

Для регистрации резонансов насьпцешюго поглощения в Штарк-ячейке часть прошедшего через нее излучения ~10% направлялось обратно в виде пробпой волны, интенсивность которой регистрировалась фотоприемнйком. Частота лазерного излучения при этом модулировалась и сигнал регистрировался на второй гармонике частоты модуляции методом синхронного детектирования. Переходы между Штарковскими подуровнями с Дт=0 и Дт=±1 селектировались использованием различной поляризации лазерного излучения, параллельной либо перпендикулярной направлению приложенного электрического поля.

В проведенном эксперименте эффект Штарка был исследован на нескольких компонентах сверхтонкой структуры перехода Х(у"=0,Г'=13,15)-»В(у'=43,Г=12,16) молекулярного нода. Наилучшее разрешение было получено для компоненты аь поэтому все вычисления, связанные с нахождением констант поляризуемости, базировались на измерениях этой компоненты. Результаты измерений, проведенных на других компонентах, использовались для проверки получеппых данных. Проведенные исследования позволили оценить влияние электрического поля на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты Аг+-лазера, стабилизируемого по компонентам сверхтонкой структуры молекулярного иода.

Основные результаты работы

1. Получена ширина линии излучения аргоновых лазеров Дуя1кГц. Осуществлена активная фазовая сипхронизация излучений двух Аг+-лазеров. На основе высоко стабильных аргоновых ионных лазеров с длиной волны генерации >.=514.5пм, был создан лазерный спектрометр с разрешением Ду«1кГц и диапазоном непрерывной перестройки 1ГТц.

2. Методом нелинейной лазерной спектроскопии проведено исследование квадратичного эффекта Зеемана на переходе Х(0)-В(43) молекулярного иода. Для нескольких компопент сверхтонкой структуры получено полное разрешение зеемановской структуры, наблюдались перекрестные резонансы между магнитными подуровнями. Впервые экспериментально определены анизотропные восприимчивости молекулы иода в Х(0) и В(43) состояниях. Найдена разность между изотропными магнитными восприимчивостями молекулярного иода в возбужденном и основном состоянии. Сделана оценка влияния

11

магнитного поля на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты аргонового ионного лазера, стабилизируемого по компонентам сверхтонкой структуры молекулярного иода. 3. Методом нелинейной лазерной спектроскопии проведено исследование квадратичного эффекта Штарка на переходе Х(0)-В(43) молекулярного иода. Для компоненты сверхтонкой структуры ai получено частичное разрешение штарковской структуры, что позволило экспериментально определить анизотропные поляризуемости и разность между изотропными поляризуемостями молекулы иода в Х(0) и В(43) состояниях. Полученное значение анизотропной поляризуемость возбужденного состояния в пределах ошибки эксперимента хорошо согласуется с результатами, полученными другими авторами. Анизотропная поляризуемость основного состояния молекулы Х(0) и разность между изотропными поляризуемостями В(43) и Х(0) состояний бьши измерены впервые. Сделана оценка влияния магнитного поля на долговременную стабильность и воспроизводимость частоты аргонового ионного лазера, стабилизируемого по компонентам сверхтонкой структуры молекулярного иода.

Основное содержание диссертации опубликовано в следующих работах:

1. Direct observation of the second-order Stark effect of the X(0)-B(43) transition in molecular iodine. A.N. Goncharov, A.Yu. Nevsky, M.N. Skvortsov; Appl. Phys. B60, №1, 1995.

2. Second-order Zeeman effect at the X-B transition of molecular iodine. A.N. Goncharov, A.Yu. Nevsky, M.N. Skvortsov; Appl. Phys. B60, №12, 1995.

3. Квадратичный эффект Зеемана на переходе Х-В молекулярного иода. А.Н. Гончаров, А.Ю. Невский, М.Н. Скворцов. Тезисы 15 Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (27 июня- 1 июля 1995г., Санкт-Петербург).

4. Активная фазовая синхронизация Аг+- лазеров. А.Н. Гончаров, А.Ю. Невский, М.Н. Скворцов и др.; Квантовая электроника, №12, 1995.

5. Magnetic field influence on the X(0)-B(43) transition of the molecular iodine. Тезисы первого международного симпозиума MPLP (28 августа-2 сентября 1995г., Новосибирск).

Цитируемая литература:

1. Letokhov V.S., Chebotayev V.P. Nonlinear laser spectroscopy. // Berlin ets.. Springer-Verlag, p.458, 1977.

2. Bagayev S.N., Chebotayev V.P.. Frequency stability and reproducibility of the 3.39mkm He-Ne laser stabilized on the methane line. // Appl. Phys. v.7 p.63-66, 1975.

3. Gerstenkorn S., Lue P. Atlas du spectre d'absorption de la molecule d'iode (Partie I). Orsay (France) : // Laboratoire Aime-Cotton C.N.R.S.II, p.98, 1977.

4. Mise en Pratique of the Definition of the Metre. // Metrologia, v.30, N5. p.523-541 1994.

5. Бакланов E.B., Чеботаев В.П. О постановке эксперимента по точному измерению частоты перехода 1S-2S. // Оптика и спектроскопия Т.38, N1. С.384-386, 1975.

6. Flygare W.H.: Molecular Structure and Dynamics, // Prentice-Hall, Englewood Cliffs, N.J., 1978.

7. Huttner W. and Flygare W.H.. Magnetic-Field Interactions in a Rotating Molecule. //J.Chem.Phys. v.47, N10. p.4137-4145, 1967.

8. A.H. Гончаров, А.Ю. Невский, M.H. Скворцов и др. Активная фазовая синхронизация Аг+- лазеров.; Квантовая электроника, №12, 1995.

9. Chebotayev V.P., Goldort V.G., Goncharov A.N., Ohm A.E., Skvortsov M.N.. Argon ion laser with high frequency stability.// Metrologia 27, p.61-64, 1990.

10. Bagayev S.N., Belyayev M.N., Dmitriyev A.K., Chebotayev V.P.. An anomalous Zeeman effect in methane at 3.39 цт. // Appl.Phys.B, v.24. p.261, 1981.