Применение пучков ускоренных ионов гелия-4 для исследования структуры сложных многокомпонентных кристаллов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

Научно-производственное объединение "Радиевый институт имени В.Г.Хдошна

на правах рукописи

7 . . Евдокимов Иван Васильевич

УДК 538.97:537:534

ПРИМЕНЕНИЕ ПУЧКОВ УСКОРЕННЫХ ИОНОВ ГЕЛШ-4 ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ СТРУКТУРЫ СЛОЖНЫХ ШЮГОКШПО!ЕГГШХ КРИСТАЛЛОВ.

01.04.16 - физика атомного ядра и элементарных частиц

Автореферат диссертации на соискание ученой степени ... кандидата физико-матенатических наук

Научные руководители: кандидат физико-математических наук Ю.Ю.Крючков кандидат физико-математических наук Б.Ф.Петров

Санкт-Петербург; 1992

Работа выполнена в НПО "Радиевый институт им. В.Г.Хлошша"

Научные руководители: -- кандидат фзисо-ыатематически! наук Ю.О.Крючков кандидат ^язикп-математическкх аэук Б.Ф.Петров

Официальные оппоненты:

Доктор фиико-матеыатических наук Чернов И.П. Доктор физико-математических, наук Трушя В.В.

Ведущая организация: Лаборатория ядерных реакций Объединенного . институтаадерннх исследований. .

Защита состоится на заседании специализированного .. .. совета Ж!34.07.01 V

Радиевый институт ам.В.Г.Ююпина, 194021, Санкт-Петербург, . пр. Шверника, 28.

. С диссертацией ыокно ознакомиться в библиотеке Радиевого института им. В.Г.Хлошша.

Автореферат разослан "' '■* ■ 1992г.

Ученый секретарь специализированного совета

Поздняков А.В.

:. ОБЩАЯ :САРАКТЕР1СТЖЛ РАБОТУ.

Актуальность проблемы. ЯдерЕС-ргзнчбскпе методы, катедзде шп-рсксе применение з оме:кных областям, сказались незаменимыми при исследованиях в физике твердого тела, в частности, - при изучении свойств приповерхностных слоев и тскклх пленок, голапка которых сравнима с длиной пробега .ускоренных заряженных частиц. Для решения таких задач применяются методы, основанные на использовании явления канадирования заряженных частиц з монокрпсгаллических структурах в сочетании о регистрацией продуктов взаимодействия первичного пучка с атомами кристалла и их ядрами- Эти методы позволяют получать уникальную деформации о местоположении примесных и собственных атемез в кристаллической решетке, о распределении дефектов по глубине, а также исследовать динамику различного рода воздействий (механических, тепловых, радиационных и т.д.) на структуру кристаллической решетки. При этом надежность информации,извлекаемой из экспериментальные данных, определяется степенью однозначности теоретической интерпретации процессов взаимодействия заряженных частиц с кристаллами.

К настоящему Еремени эффект каналиоования достаточно хорошо изучен как теоретически, так и экспериментально, применительно к простым кристаллам. Удовлетворительно списываются такие экспериментальные характеристики, как минимальный выход продуктов взаимодействия ускоренных ионов с атомами кристалла, полуширина угловой зависимости выхода продуктов взаимодействия от направления падения первичного пучка относительно исследуемого кристаллографического направления, глубинная и температурные зависимости этих характеристик и др. Однако экспериментальные исследования каналисонзния

.-.снов в сложных кристаллах, находящих все более широкое практическое применение, выявили определенные особенности этого эффекта. Поэтому получение ковах данных о каналировании ионов в сложных многокомпонентных системах является актуальной задачей. Вместе с тем, эти исследования представляют значительный интерес для лзучения процессов взаимодействия ядерных излучений с веществом, проясняя механизмы прохождения тяжелых ускоренных частиц через сложные кристаллические структуры.

Цель работа. Исследование качественных и количественных характеристик, описывающих процессы взаимодействия ускоренных ионов дНе с многокомпонентными кристаллическими структурами на примере кристаллов и эпитаксиальных пленок гранатов.

Научная новизна. В ходе работы были впервые систематически изучены особенности эффекта каналирования в кристаллах со структурой граната, обнаружена тонкая структура в зависимости выхода продуктов взаимодействия первичного пучка с атомами среда от угла его падения относительно выделенного кристаллографического направления (ориентационная зависимость), а также предложена модель, которая позволяет описать возникновение тонкой структуры.

Практическая ценность. В работе показана целесообразность использования эффекта каналирования в сочетают с обратным рассеянием для изучения состава и структуры эпитзксиальных пленок фер-рпт-гранатов. Результаты исследований структуры и состава висмутсодержащих пленок позволили оптимизировать процесс их изготовления. Экспериментальные результаты по каналированию ионов дНе+ в кристаллах со структурой граната могут быть использованы для повышения точности теоретического описания явления.

Автор защищает.

1. .Методику и результаты экспериментального последсвания :-:а-налирования аонов дНе с энергией 4.5, 2.015 и 1.2 МэВ з ссевсм канале <Ш> кристалла гзллий-галолхниевсгз граната и в эпитзксйзль-ных пленках феррит-гранатов.

2. Вывод о тем, что в первом приближении каналирование леков в гранатах можно описать ка основе классической теории какалпрова-Ш1Я Линдхарда и приближения непрерывного потенциала атомных цепочек.

3. Положение, согласно которому возникновение тонкой структуры в ориентационной зависимости обратного рассеяния ионов при ка-налировании в сложных многокошонентнах кристаллах обусловлено лоугловым рассеянием на атомах цепочек со слабым рассзивающам потенциалом.

4. Результата экспериментального определения относительного местоположения атомов висмута в кристаллической решетке эпитакси-альной пленки В1-Т-С-а-Ре-0, а также относительного атомного состава эпитаксиальшх пленок Р1; (РЬ)-У-Ре-О и Ы-У-Са-Ре-О.

5. Результаты расчета непрерывных потенциалов атомных цепочек, образующих осеЕой канал <111 > кристалла феррит-гракатэ, и построения на их основе многоцепочечного потенциала.

6. Результаты количественного анализа ионизационных потерь при движении ионов гелия вдоль цепочек, образующих осевой канал <111> кристалла феррит-граната.

Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на V Всесоюзной конференции по взаимодействию лазерного излучения с веществом (Ленинград, 198? г.), научно-практической конференции молодых ученых и специалистов "Проблемы

">ития цифровой коммуникации и техники передачи данных" (Лекин-1, 1988 г.), XVIII и XIX Всесоюзных совещаниях по физике взаи-■ .-йствия заряженных частиц с кристаллам (Москва, 1988-1989 II Вое союзном совещании "Уикро анализ на ионных пучках" (Су— , 1Э90 г.).

По результатам работы опубликовано А статьи и 3 кратких сооб-ния (тезисов докладов).

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из зведе-ля, трех глав, заключения и списка используемой литератутры. бъем диссертации составляет 94 страницы, в том числе 4 таблица и 3 рисунков. Список литературы содержит 5? наименований.

2. СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении сформулированы актуальность теш, цель диссертационной работы и положения, выносимые на защиту.

В первой главе дается анализ анализ современного состояния теоретических и экспериментальных исследований взаимодействия быстрых заряженных частиц с кристаллами.

Кратко рассматривается физическая сущность явления каналирс-взния, основные положения классической теории каналироваяия, предложенной Линдхардсм к развитой рядом авторов, а тзкгсе границы ее применимости. Показаны условия экспериментального наблюдения и основные экспериментальные зависимости характеризующие эффект кана-ллрсЕания. Обсуждаются полуэмпирические выражения, полученные Бар-сеттом, для расчета характеристик угловых зависимостей выхода обратно рассеянных ионов. Рассматривается методика экстраполяции выражений Бэррета на случай шогокомлонентных атомных цепочек. Во

ETopcit части главы дается оСзср экспериментальных лсслэдсгаЕпД структуры кристаллов на основе эффекта ханалнсования в -с югjKmii с обсатным "сеским гассеянием и ядерными сеакциями. Качест-

венно сто демонстрированы возможности метода э определении относительного местоположения примесных атомсв 5 кристаллической решетке и основные особенности экспериментальных ориенташюнкых зависимостей для несовершенных кристаллов. Обсуадаются особенности кристаллической решетки граната с точки зрения эффекта каналирозакля :i результаты описанных в литературе исследований каналирования в кристаллах и эштаксиальшх пленках со структурой граната. На основании проведенного анализа сделано предположение о необходимости уменьшения углового шага сканирования.

Вторая глава посвящена описанию методики эксперимента, кратко рассмотрены физические ochoeh и аналитические характеристики метода обратного рассеяния ионов.

Экспериментальные исследования проводились на базе ускорителей НШ ЯФ при ТПИ - ЭСГ-2,5 и У-120М. В качестве анализирующего использовался пучок ионов 4Не+ с энергией 1.8 - 5.22 МэВ. Энергетический разброс в пучке составлял I% на циклотроне и 0.1% на ЭСГ-2,5. Размер пятна на мишени Г.С5 ±*Q.C5 мм2, угловая расходимость пучка не более 0,03°. Рабочий вакуум з камере рассеяния поддергивался 5-Ю"6 Topp. Для ориентации кристаллов использоеэлссь гониометрическое устройство с механизмом смены мишеней, позволяющее вращать мишень в двух взаишо-перпендикулярных плоскостях относительно оси пучка с шагом O.GOI°. Регистрация рассеянных частиц проводилась поверхностно-барьерным детектором. Разрешение спектрометрических трактов составляло 20 - £4 кзВ на ЭС-Г и 40 - 50 кзВ на 'циклотроне. Ориентация образцов, а также сбор и обработка инфсрма-

проводились с псысщью автоматизированного комплекса на базе л-ЭВМ.

Во второй части главы проводится обоснование выбора энергии ничного пучка (область резонансного рассеяния на кислорсде-16 - 5,2 МэЕ) и геометрии эксперимента (углы регистрации близкие .30°) для исследования кислородосодержащих кристаллов и эпитак-:: .льных. пленок гранатов. Описывается методика определения соста-. образцов на основе спектров обратного рассеяния ионов и мето-.: машинного моделирования. Расчеты каждого парциального спектра "оеодятся независимо, начиная с максимальной энергии к±Е (к -•[ематический коэффициент), с шагом дЕ, до заданного энергетичес-■ "'о порога. Одновременно с идеальным спектром для каждого канала •.считываются значения страгглинга и, в случае необходимости, -.гравочная функция, учитывающая многократное рассеяние в низкоэ--.ргетической области. Затем проводится свертка идеального спектра рой компоненты с дисперсией по энергии, включающей страгглинг : гргетических потерь и конечное разрешение спектрометрического -■¿кта. На заключительном этапе суммируются парциальные спектры и •-■диться поправка на нелинейность энергетической шкалы аналнзато-Полученные таким образом спектры сравниваются с эксперимен-льнымис помощью критериев согласия: критерия сохранения плошади критерия близости форм спектров (невязки):

Хг(Ш,п2) - ^ _ I ^

П2 , /од /кс

н(п) - и(п)

мод

Ш К н(п)

(I)

е п1 и п2 - граничные каналы информационно-значимых участков, ли требуемое согласие не наблюдается, то относительные атомные -л исдифшпвуются. исходя из сохранения числа событий на выделен-

них участках аппаратурного я молельного спектров, '-.читается, что сохранение площадей дслзснс быть не хуке 13, а величина невязки не хуке Ю~~. Чувствительность метола для гранатов оказалась не :с/"У.е 0.1 ат.го для тяжелых и сс&дках элементов и не :с;/:не I ат.:3 для кислорода .

Экспериментальный и моделированные спектры рассеяния ионов 4Не+ с энергией 4-5 МэБ для эпитаксиальккх пленок "¿"-Ре-О (а) и 31-Г-Са-?э-0 (б).

а) б"!

ряс. 1

Использование даннсй методики, после предварительной ее опро-Ззции на монокристаллах я а130а5012 позволило

определить состав и его однородность по глубине анализа двух эпи-саксиальных пленок с предполагаемыми составами У3¥е50^г и 31„ Л" аа „О, _. При этом сбкзсужно наличие неконтролируе-

о . о 2 . д 1.1 о . у 1

•-■Я тяжелой примеси в пленке T-Fe-0 (Pt по косвенным данным) (рис -•) и несоответствие расчитанного из предполагаемого состава вто-пленки модельного спектра с экспериментальным (рис 16, спектр Л). В результате итерационной процедуры были достигнуты критетерии согласия по площади К, невязка Ю-2 - 5-1СГ3. Равномерный по глубине относительный атомный состав был определен для Pt-Y-Fe-Q: X(Pt) = 0.CQ25 ± 0.0005, X(Y) = 0.14-6 ± 0.001, Х(Ре) = 0.25 ± Q.05, Х(0) = 0.6 ± 0.1 (рис.Га), для Bi-Y-Ga-Fe-Q: X(Bi) = 0..0Z5 i 0.001, X(Y) = 0.125 ± 0.005, X(Ga) = 0.04- ± 0.01, X(Fe) = 0.21 ± 0.02, Х(0) = 0.6 ± 0.1 (рис.16 спектр Б). Глубина анализа составляла I мкм.

В заключительной части глзеы излагаются методические особенности ориентации образцов и определения параметров угловых зависимостей выхода обратно рассеянных ионов. Проводит, ся обоснование ■ ибора шага угла сканирования (0.02° - 0.05°), определенного из асчитанных угловых характеристик каналирования относительно раз-,:чных цепочек формирующих осевой канал <III> граната. Представлены результаты экспериментального определения относительного место-юложения Bi в кристаллической решетке эпитаксиальной пленки Bi-Y-,:a-Fe-0. На основе сравнительного анализа измеренных ориентацион-зх зависимостей для Bi и Y показано, что катионы вводимого при выращивании висмута занимаю? с-позиции относительно направления :III>.

В третьей главе изложены результаты измерений ориентационных зависимостей при каналировании ионов дНе+ различных энергий в осе-'.-"м канале ^ III > кристалла галлий-гадолиниевого граната и двух - нтаксиалънкх пленок. Проводится сравнен« экспериментальных знаний с результатами расчетов по формуле Гешела-Миккельсона

эбдицз 11. На снсьании хоссшегс совпадения экспериментальных

тип

;е почки

А !

^ Т ?е О

*" 0.07 2.93 5 1;

а (Ре)

<1 (Ре)

с (I)

а (Ре)

й (Ре)

с (У)

О (0)

с <В1)

с (У)

с <<И)

1 .00 1.00 ! .10

0 .00 0 60

л .00 0 .80

0 .00 0 95

-О

-о -о

се

С'З .01

рг У "^е о 0.07 г.93 5 12

1.00 1.00 1.00 1.00 В1

I

1.00 1.00

0. 00 0.85

0. 00 0.85

0. со 0.86

0. 00 0.70

со 00 со 00

л.

иа-

0.5 г.5 0.8 а

0.00 0.00

0.93 0.87

айзСа5°12 1.00 0.00! 0.95

.2°12

.01 ,01

-0.01

0.39 0.20 0.34

0.59 0.33 0.48 0.27

0.36 0.36

0.45

10.30

1.70

0.38 ± 0. 0.18°; 0. 0.30°± 0.

02°

3.15 МэВ

10.30 2.00 2.70 2 ЯП

0.57 ± 0.

0.2ЭС± 0.

0.42°± 0.

0.23°; 0.

4.5 МэВ

2.70 0.32°± 0. 2.80 0.32°± 0.

4.5 МэВ 0.39) 0.39°± 0.

02е-03 ^

03е

рс "

то

У. 31 " 0.26 е 0.31°

0.45° 0.22° 0.37° 0.20'""

0.33° п

значений, полученных з результате апроксимзции функцией:

I х - I) !"

4. + 3\х

ш]

! - Сехр

I

(2)

я теоретических значений делается еывод о применимости з первом приближении классической теоши каналгоования для описания этого

эффекта в гранатах.. Отмечается наличие ярко выраженных особенностей на склонах 03 рассеяния на атомах образующихся как результат суперпозиции вкладов в рассеяние двух келезасодераащих цепочек, различающихся атомной плотностью и, соответственно, рассеивающими способностями.

Обнаружено появление симметрично расположенных особенностей в

Ориентационные зависимости обратного рассеяния каналированных ионов 4Не4" вдоль оси <Ш> эпитаксиальной пленки У-?е-0. Еп = 1.8 МэВ (а); 3.15 МэВ (0)

а) б)

рис. 2

виде изломов на склонах ориенгационной зависимости рассеяния на атомах У эпитаксиальной пленки У-Ре-0, отчетливо проявляющихся с уменьшением энергии ионов в анализирующем пучке (рис. 2а) и увеличением глубины анализа (рис. 26). Обсуждаются возможые причины

:эгэ эффекта. Показано, что подобное поведена© невозможно :/дов-?Еорятельно объяснить как следствие какого-либо рода дефектен ютзллической оедетки. Для анализа каналисовзния понов гелия в ;всм канале <.Ш> граната построен многоцепоче^шый потенциал дс.З), как суша потенциалов отдельных цепочек:

иг

■/(г,у) = £ - (3;

Вид многоцепочечного потенциала канала <Ш> кристалла феррит-граната Г3?е5013

рис. 3

ид многоцепочечного потенциала фис. 3) - отсутствие аксиальной имметрии, налита? нескольких минимумов и разливе значений потен-дала вблизи цепочек одного типа, позволил говорить о необходимос-'И включения в рассмотрение совокупность всех атомных цепочек.

Ввиду существенных различий рассеивающих способностей атомных цепочек разных типов, процессы деканалирования -в результате перераспределения потока ионов в канале <111> граната можно разделить на несколько стадий в зависимости от соотношения угла падения первичного пучка относительно оси кристалла и критических углов кана-лировакия относительно отдельных атомных цепочек. Из-за различий в величине поперечной энергии, при которой частица переходит из стадии канадирования относительно данной цепочки в стадию неупорядоченного движения, процесс перераспределения потока каналирукяцих ионов будет носить немонотонный характер. В результате, благодаря малоугловому рассеянию на атомах, входящих в состав более слабых цепочек (О-цепочки и т.д.), при углах близким к критическим углам каналирования относительно этих цепочек будет наблюдаться увеличение выхода ионов, обратно рассеянных на атомах, входящих в состав сильных цепочек. Благодаря набегу приращения поперечной энергии этот процесс будет усиливаться с ростом глубины анализа.

Для моделирования процесса образования особенностей был проведен расчет в предполокении, что частица падающая на кристалл в точке ^^ под углом ф к оси канала имеет поперечную энергию Е±:

= Е, ф1п) = и(Р1п) + В^. (4)

Полагая, что статистическое равновесие достигается на поверхности кристалла, введя слоеЕае приращение поперечной энергии и рас читывая послойное перераспределение потока, пренебрегая торможением удалось расчитать угловые зависимости выхода ионов 4Не+ с начальной энергией 1.8 МэВ, обратно рассеянных различными атомами, входящими е состав феррит-граната (рис. 4). Для проверки правиль-

мировашшй зиход обратного рассеяния аонов "Нег с 2^= 3,15 УэБ

атомами Т 13,6), Рэ ;з,Г! и 0 (д,е'!, засчитанный на основе иближений неггсешвксго потенциала и статистического оа=нсвесия учетом Iслева;'и без учета (сплава,! пе^еоаспхеделения потека.

1.0 -I

0.5 -1

0.0

1.0

т—I—:—I—]—1—I—I—I—[Т >—I—I—|—I—I—I—I—¡~и-' 0.0 0.5 0.0 0.5 1.0

угол относительно оси < 111>

О

1.0 -1

0.5 -

0.0

1.0

0.5

1 ! I I ] 1 1 I 1 I I ! 1 [ ! 1 I Г о 0 0.0 0.5 0.0 0.5 1.0

утоп относительна оси < 111>

1.0

-0.5

П-1-1-!-1-1-1-1-1—-1-1-1-1-1-1-I-1-Г

0.0 0.5 0.0 0.5 1.0

угол относительно оси < 111>

сис. 4

о

ности Еыбора значений и более детального рассмотрения процесса рассеяния на различных атомных цепочках было проведено численное интегрирование уравнения переноса ионов в режиме каналирования, ггои этом учитывались тепловые колебания атомов вокруг положения равновесия, область интегрирования была ограничена цилиндром диаметром I А, осью которого является атомная цепочка. Эти расчеты, проведенные для кристалла У^е^,, и трех значений начальной энергии (1.8, 3.15 и 4.5 ЫэВ), показали справедливость выбора значений

Зависимости нормированного выхода обратного рассеяния ионов лЕе*~ с начальной энергией 3.15 МэВ от угла падения относительно оси <Ш> эгштаксиальной пленки У-Ге-0

угол, град, рис. 5

слоевого приращения поперечной энергии и продемонстрировали усиление тонкой стоуктуры с уменьшением энергии частиц, что подтверждается экспериментально.

5 заключительной части третьей глаЕы тхсеяставлены сез'/лътзты :сопешмэнтэ, пговеденного ггси З'Ке^гии паяа-слего гг/чкз 3.15 .ИэБ, з этором за счет использования кзс^шсоБанного резонанса в рзссвянзи а кислороде-16 удалось получить орнентаииснные зависимости рассе-кия на всех элементах эш?аксиальной пленки Г-?е-0. Сопсстави-зльный анализ экспериментальных кривых обнаружил наличие коршля-ии между значениями углов, при которых наблюдаются особенности на риентационных зависимостях и критичесетми углами каналирования тносительно более слабых цепочек (рнс.5).

В заключении формулируются основные выводы диссертации:

1. Экспериментально изучено ханалировакпе ионов 4Не с энергий 1.8 - 4.5 МэВ в сложных многокомпонентных кристаллах галлий-адолиниевого граната и феррит-граната.

2. Показано, что несмотря на большее расстояние между атомами направлении <Ш> граната, в первом приближении каналирование

снов в изученных кристаллах мокно описать на основе классической еории каналирования Линдхарда (приближения непрерывного потенциа-а).

3. Впервые обнаружена тонкая структура в ориентацнонной зави-имости обратного рассеяния ханалихованных ионов на атомах, входя-их в состав недеформированных цепочек только одного типа, прояв-лщаяся при малом "шаге" сканирования по углу. Показано, что воз-лкновение тонкой структуры в орзектациокных зависимостях обратно-о рассеяния' в сложных шогоксг.оюнентных кристаллах обусловлено аличием нескольких типов атомных цепочек, обладающих различными ассеивазсщими способностями.

4. Обнаружена корреляция между значениям!! углов, при которых вблюдамтся особенности ориентациенной зависимости обратного рас-

- IS -

сеяния каналироранных ионов на атомах самого тяжелого элемента кристаллической ..матрицы и критическими углами каналирования относительно всех других атомных цепочек (не содержащих атомов, рассеяние на которых исследуется). Наличие такой корреляции позволяет извлекать качественную информацию о структуре сложного кристалла в целом, изучая обратное рассеяние только на атомах тякелых элементов.

Основные результаты работы изложены в следующих публикациях:

1. Евдокимов И.В., Дикарев О.Н., Батурин А.Н. Волноводные структуры на основе железо-иттриевого граната. // Тезисы докладов научно-практической конференции молодых ученых и специалистов "Проблемы развития цифровой коммутации и техники передачи данных". -Л.: Изд-во ЛНПО "Красная Заря", 1988.

2. Евдокимов И.В., Дикарев O.K., Гришмановский А.Н., и др. Исследование феррит-гранатов методом РОР/К // Тезисы докладов XVIII Всесоюзного совещания по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. - М: Изд-во Iffy, 1988. - С. 158.

3. Евдокимов И.В., Боярко Е.Ю., Крючков Ю.Ю., Малютин В.М. Исследование эпитаксиальных пленок феррит-граната методом РОР/К // Тезисы докладов XIX Всесоюзного совещания по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. - М: Изд-во МГУ, 1989. - С. 57.

4. Боярко Е.Ю., Буркова U.E., Евдокимов И.В. и др. Определение состава эпитаксиальннх пленок феррит-гранатов методом POP // Письма в ЖТФ - 1989. - т. 15. - вып. II. - С. 69-72.

5. Евдокимов И.В., Боярко Е.Ю. и др. Осевое каналирование дНе+ в кристаллах и эгштакскальных пленках со структурой граната // ВАНТ, сер.: ризика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. - 1989. - вып. 4(51). - С. 9-12.