Применение uSR-метода к изучению магнитных фазовых переходов в концентрированных гейзенберговскихмагнетиках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

"российская академия наук

Петербургский институт ядерной физики ~ '' им.Б.П.Константинова

На правах рукописи УДК 539.126

Геталов Александр Леонидович

Применение //БИ-метода к изучению магнитных фазовых переходов в концентрированных гейзенберговских магнетиках

01.04.16 - физика, ядра и элементарных частиц, 01.04.07 - физика твердого тела

Авторёфера.т

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 1998 г.

Работа выполнена в Петербургском институте ядерпоГ физики им.Б.II.Константинова РАН.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук В.Н.Горелкип

МФТИ, Москва

кандидат физико-математических наук Т.Н.Мамедов

ЛЯП ОИЯИ, Дубна

Ведущая организация - Институт атомной энергш им.И.В. Курчатова,

Москва 3 О

Защита состоится 21 мая 1998 г. в /2. ч. на заседании специализированного совета по защите док торских диссертаций при Петербургском институте ядерно! физики им.Б.П.Константинова РАН по адресу:

188350, Ленинградская обл., г.Гатчина, Орлова роща, актовый зал института.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ПИЯФ им.Б.П.Константинова РАН.

Автореферат разослан " 2.7" " 1998 г.

Ученый секретарь специализированного совета

кандидат физико-математических паук И.А.Митропольскш

Актуальность работы. На протяжении последних почти двух десятков лет не ослабевает интерес исследователей к проблеме спинового стекла (СС). К настоящему времени устоялся взгляд на СС как на принципиально новое физическое состояние. Известно уже огромное число СС - металлов, диэлектриков и полупроводников, разбавленных сплавов (с малой кои ней т рацией магнитных атомов) и концентрированных кристаллических и аморфных веществ. Особое место в физике неупорядоченных магнитных систем занимает проблема переходов из магнитного упорядоченного состояния в фазу возвратного спинового стекла (ВСС). Экспериментального исследования требует вопрос, о гом, какие состояния реализуются в (разе неупорядоченного магнетика, отличается ли состояние СС от ВСС и в какой степени, разрушается ли дальний ферромагнитный (ФМ) порядок в ВСС и, наконец, возникает ли в реальных системах неколлинеарное ФМ состояние (аспероматннтное (АСМ)). Информация, получаемая с помощью //SK-метода, оказывается порой ключевым дополнением для понимания совокупности данных других макроскопических и ядерно-физических ли4 годов.

Основная цель работы. Основной целью начатых в 1986 году исследований являлось систематическое экспериментальное изучение магнитных свойств различных фазо-зых состояний в концентрированной системе 3d -переходных металлов (сплавы FeNiCr с большим содержанием Fe п FeMnPt3), с использованием возможностей и традиционного iSR-метода и нового развитого в его рамках интегрального метода,

L Изучение свойств ферромагнитной (разы и фазы спинового :текла. в сплаве Fego-irNi^Ciio вблизи тройной точки .г=25. I. Исследование свойств антиферромагннтнон фазы н фазы ;пинового с текла в том же сплаве вблизи тронной точки с=20.

i. Сравнение функций релаксации спина мюона. для со-

стояния СС. возникающего в концентрированной системе (РеШС т), с функцией релаксации для разбавленных систем.

4. Сопоставление функций распределения полей в С'С фазе, возникающей как в результате перехода ПМ-СС, так и в результате возвратных переходов в СС из магнитоуиорядочен-ных фаз.

5. Изучение свойств ФМ фазы в структурно-упорядоченном сплаве Fe1_.rM1ij.Pt3, где реализуется фазовый переход ПМ -ФМ-АФМ.

Научная новизна. 1. В рамках //ЯЛ-эксперимента развит новый интегральный метод исследования магнитных фазовых переходов. Он не требует знания явного вида, функции и значительно сокращает время исследования. Продемонстрирована. высокая эффективность /г НII-метода (и в том числе интегрального метода) при изучении неупорядоченных концентрированных магнетиков с конкурирующим взаимодействием на примере гейзенберговского Зс1-сплава. Ге8о_х-№гСг21:) (.г < 30 а.т.%). Полученные результаты позволили по-новому взглянуть на данные по магнитным измерениям и нейтронному рассеянию.

2. Впервые /(8II-методом измерены характеристики локальных магнитных полей в неупорядоченных концентрированных гейзенберговских магнетиках и показано принципиальное различие спинового стекла и возвратного спинового стекла.

3. Впервые наблюдена динамика, локальных магнитных полей при переходе из фазы коллинеарного ферромагнетика в фазу неколлинеарного ферромагнетика в структурно-упорядоченном сплаве (РехМп1_г)Р1з.

Практическая ценность. Полученные результаты полезны для более полного понимания физики неупорядоченных магнетиков, практическое применение которых уже сейчас необычайно широко. Интегральный метод позволяет эффективнее использовать ускорительное время для /.¿811-

исследования.

Автор защищает следующие основные результаты:

1. Уточнен вид магнитной фазовой диаграммы сплава Fego-iNijrCrau- Экспериментально показано, что в нулевом магнитном поле происходят возвратные температурные переходы ПМ-АФМ-СС (х <20) и ПМ-ФМ-СС {.г >25). Возникновению фазы ВС С в гейзенберговских системах предшествует образование неколлинеариого ФМ (пли антиферромагнетика (АФМ)), которое называют также асперомагнпт-ным (АСМ) (пли антпасперомагнптным) состоянием.

2. Впервые, на одних и тех же образцах проведено сравнение измерений, выполненных методом малоуглового рассеяния нейтронов и /« S R-методом. Это позволило сделать заключение, что в фазе ВСС сохраняется ближний ФМ порядок, а также определить размер областей магнитного упорядочения.

3. Проведено сравнение свойств концентрированных и разбавленных магнитных систем со случайным конкурирующим взаимодействием. Для сплава Fe80-.rNirCi'2o с :eci=2o < -¡' < ;сС2=25, испытывающего один температурный фазовый перс-ход ПМ-СС, состояние СС характеризуется гауссовым распределением локальных статических полей с нулевым значением среднего поля. То есть, имеется отличие как от ¡разбавленных СС, гак и от упорядоченного состояния при х > .г,,2 и х < л;С1 в концентрированных системах, где распределение лоренцево. Для состояния ВСС в сплавах с х < хс\ и х > хс2 локальные магнитные поля распределены по функции Гаусса.

4. Установлено отличие в поведении динамической функции релаксации при переходе ПМ-СС (./'ci < ,r < .v,^) с одной стороны, ПМ-ФМ ( х > хс2) и ПМ-АФМ (х < хс, ) с другой. В первом случае вид функции релаксации G,i{t) = e.rp( —\/Â7) оказывается одинаковым для разбавленных и концентрированных СС. Во втором случае Gj{t) = exp(-Xt).

5. Впервые /¿SR-методом наблюдена динамика л окал

ных магнитных полей при переходе из фазы коллинеар-ный ФМ в фазу неколлпнеарный ФМ (АСМ) в структурпо-упорядоченпом сплаве (I?eí;Mui_.r )Р1:1.

6. Измерена зависимость от магнитного поля температуры перехода ФМ-АСМ T,i(II), которой соответствует линия Габея-Тулуза.

7. Уточнена магнитная фазовая диаграмма струкгурпо-упорядоченного сплава (Fej-Mui-j^Pt..-}.

Основные результаты диссертации апробированы: на втором Международном симпозиуме по проблемам взаимодействия мюонов и пионов с веществом (Дубна, 30 июня 4 июля 1987 г.); па V Международной конференции по проблемам /íSR (Оксворд, Англия, 9 - 12 апреля 1990г.); на IV международном совещании по ядерно-спектроскопическим исследованиям сверхтонких взаимодействий (Ужгород, июль 1991 г.); на VI Международной конференции по проблемам //SR. (Маул, Гаван. 31 мая - 11 июня 1993г.): на. VII Международной конференции по проблемам //SR (Никко, Япония. 15-19 апреля 1996г.); на XXX зимней школе ПИЯФ РАН (Санкт-Петербург, 1996 г.); неоднократно докладывались на семинарах ПИЯФ РАН (Гатчина, 1986-1997гг.).

Публикации: Результаты диссертации опубликованы в 14 печатных работах:.

Структура и объём диссертации. Диссертация состоит из введения, трёх глав, заключения и списка литературы из 71 наименований. Общий объём работы J06 страниц, включая 37 рисунков и 2 таблицы.

Содержание работы.

Во введении кратко описаны проблемы, исследованные в диссертации, и история метода, дано обоснование важности и актуальноети темы. Сформз'ллрована цель работы.

В первой главе изложены основы //.SR-метода и приведены функции релаксации спина мюона G(t) в различных неупорядоченных магнитных системах для гауссова п лоренпе-

ва распределения локальных магнитных полей в изотропных гейзенберговских магнетиках [1, 2, •'?] Используется обычное предположение о факторизации

G(t) = Gll(i)-Ga(t), (I)

где Gd(t) описывает релаксацию, обусловленную дппампче-скими эффектами, a Gs[t) - функция релаксации в статических полях. !)то приближение хорошо работает вдали от температуры фазового перехода, где скорости релаксации спина мюона, обусловленные статическими и динамическими процессами. сильно отличаются друг от друга, т.е. время изменения локального поля на мюоне (т>) сравнимо с периодом ларморовоп л рецессии спина мюона в этом поле ( J /и;,,), однако при этом функция G,j(t) может изменять своп вид. В далекой парамагнитной области (и.'/(гс < 1): G.M) = Ь

G,t[t) = exp[-\t), (2)

в критической области: Ga(t) ф 1,

G Ai) = exp(-y/\i), (•'!)

где А ~ а2тс. о - характерный масштаб полей. В параграфе ! .■'! описан интегральный метод, который основан на измерении полного числа позитронов, отнесенного к числу мхоонов, остановившихся в мишени N,,.

"e = N;x /WN,(t)dt, (I)

J tint )7

где At = t-m,,.,- —I min — I0-5c- длина временной гистограммы.

N(/) = Noexp(-t/Tll) ■ [I + aoG(t)} + Ф (.",)

Здесь t отсчнтывается от момента остановки каждого из N/( мюонов, No - нормировочный коэффициент, а0 - экспериментальный коэффициент асимметрии распада., Ф - фон случайных совпадений, G(t) - функция релаксации поляризации ансамбля мюонов.

Возможности интегрального метода проиллюстрированы на ряде простых примеров для случая нулевого внешнего поля. Дана оценка возможностей интегрального метода для определения критического поведения динамической релаксации вблизи Т,-,,. Причем определение значения критическом температуры Ткр вообще не связано с каким-либо предположением об аналитическом виде функции релаксации, что является несомненным преимуществом интегрального метода. Отметим, что модельно независимым критерием отсутствия анизотропии в магнитной текстуре исследуемого гейзенберговского магнетика может служить тот момент, что пе = 1/:3(?г;,"и; - 71™т). Значение пг - п™ах и ппе"п можно получить в нулевом (продольном) поле л в достаточно большом поперечном магнитном поле, соответственно, например, в парамагнитной фазе вдали от критической области.

В параграфе 1.4 описана экспериментальная установка для традиционного /лЯ11-метода. Пучок поляризованных мю-онов с импульсом 90 МэВ/с или 100 МэВ/с направлялся в центр катушек Гельмгольца на исследуемую мишень, толщина которой составляла 2.5-г3.5 г/см2 или 7.0-^9.0 г/с.м2 , Около 70-90% мюонов останавливались практически равновероятно по объему образцов. Позитроны распада регистрировались телескопом сцинцилляционных счетчиков в направлении импульса пучка, с временным разрешением ~ 2,5 не. Отличительной особенностью установки является малое мёртвое время регистрации ~6 не, компенсация рассеянных магнитных полей до 10-2Гс в объёме исследуемого образца. Стабильность регистрирующей аппаратуры и магнитных полей была лучше, чем 10~3 в течение нескольких суток. Приводится схема низкофонового продувного криостата, суммарная толщина окон которого составляла, около 0.05-0.06 г/см2. Стабильность температуры образца, в диапазоне 5-320К составляла. не менее ±0.1К при Т<100К и около ±0.3К при

Т>200К.

В конце главы описывается технология изготовления и характеристики образцов. Все исследованные образцы гейзенберговского сплава Fego-iNijCi^o, с концентрациями x=lfi. 18, 20, 22, 24, 24.5, 25, 25.5, 26, 28 лт. % были изготовлены в Московском ЦНИИчермет им.И.П.Бардина из химически чистых компонент (ЧДА). Отлпвку в виде цилиндра прокатывали в полосу толщиной 2 Змм, из которой вырезали диски диаметром 75 или 70мм. Далее сплав отжигали при 1200° С в течение получаса н закаливали охлаждением в воду. Окалину снимали химическим путем в царской водке. Пакет из 4Г дисков помещался в криостат. Толщина мишени FeNiCr находилась в диапазоне 5.6 -f- 9 г/см2.

Образцы структурно-упорядоченных сплавов

(Fei-JVIn^Ptg с концентрациями .г=0.45, 0.55, 0.60, 0.65. 0.8 были изготовлены в Институте физики металлов УРО РАН г. Екатеринбург. Сплавы выплавляли из химически чистых компонентов в вакууме и затем гомогенизировали при температуре 1250 К в течение пяти суток в гелиевой атмосфере. Последующим дроблением слитков получали порошок, который отжигали в гелиевой атмосфере при температуре 920 К в течение 48 часов с целью атомного упорядочения. Степень атомного упорядочения была определена из данных по рассеянию рентгеновских лучей, а также по результатам упругого рассеяния нейтронов при 4.2К. Магнитные состояния сплавов оценивали по результатам магнитного рассеяния нейтронов и магнитных измерений, проведенных с помощью вибромагнетометра в полях (0.008 -т- 1.6) ■ 10б А/м и в интервале темпера/гур 4.2 ~ 300 К. В результате рентгеноструктурного анализа, было установлено, что все исследуемые сплавы в упорядоченном состоянии имеют решетку гранецентрированного куба. ГЦК [4]. Информацию о хаотическом распределении атомов Fe и Ми в своей подрешетке получено из данных нейтронной дифракции, т.к. ядерные амплитуды рассеяния железа.

(ЬРе = 0-95- Н)-12гм2) II марга1ща(Лм„ = -0.37 • 1О-1'2™-) отличались между собой как по величине, так и до знаку. Таким образом, кристаллическая структура этих сплавов представляет собой ГЦК решетку, в которой магнитные атомы Ре (//рг=3.3№) и Мп (/¿м11=4.2те) статистически располагаются в углах куба, а атомы РI - в центрах граней с вероятностью, близкой к единице (0.95 0.97). Магнитный момент на атомах РЬ равен нулю во всей области концентраций [4]. Толщина мишени (Ре,.Ми | )1Ч3 была в пределах 2.4 3.5 г/см'2.

Во второй главе приведены результаты применения /¿БЫ-метода для исследования магнитных состояний в ГЦК сплавах Ре8о_.г№.;.Сг2сь гДе концентрация изменялась в пределах 16< х <28 ат.%. Измерения магнитной восприимчивости и данные нейтронного рассеяния [С] показали, что концентрациям .тс;=20 и хС2='25 соответствуют тройные точки па магнитной фазовой диаграмме.

В первом параграфе этой главы приведены результаты исследования динамической функции релаксации 6',/, в поведении которой отражаются критические явления вблизи точки фазового перехода. Наиболее детально это сделано для сплава Ре54№2б( т2(). который с понижением температуры проходит через состояния ПМ-ФМ-СС. При температуре фазового перехода ПМ ФМ (Тс:) и ФМ-СС (Т,,) в функции скорости деполяризации спина мюона. А(Т) наблюдаются четко выраженные пики. Положение этих пиков, как оказалось, не зависит от предположений о виде функции релаксации С,Д1). Однако уровень достоверности (С.Р.), определенный по значению параметра \2, оказывается значительно выше (СЛ.. ~ 70%) для (2) Сг/(/) = ехр(—\1). чем для зависимости (3) Ос{(0 = е.гр{ — \/Х1) {С.Ь. < 1%). Исключением из этого является область температур 50 Ч- ()0К, где уровень достоверности для зависимости (2) С.Ь. ~ 0, а для зависимости (3) С.Ь. составляет 5 — 10%. Анализ временных спектров при

Т<Тс лока.ча..ч. что при .¡—28 зависимость С,КО удовлетворяет соотношению (2). Отличным от других оказалась динамическая релаксация для сплавов с .¡—22 п .г=21. испытывающих один температурный переход ИМ-('('. Здесь. как в ПМ области при Ту <Т<2Т7, так п прп Т<Т7 функция релаксации (4,/(1) имеет вид (3). ' )тот результат оказывается таким л<е . как и для разбавленных (_'(' Си]_.гМн.,. или Ani_.rFej. [7]. Таким образом, вид динамической функции релаксации Ст,/(Т) одинаков для разбавленных и концентрированных СС н. но-видимому, не зависит от природы взаимодействия, обуславливающего магнитные фазовые переходы в неупорядоченных магнитных сис гемах.

Вид динамической функции релаксации для сплавов с концентрацией меньше .г,,, т.е. переходящих в фазу возвра пюи> UС из JIM фазы через АФМ состояние такой же, как и для сплавов с .¡—20. 28>.rQ т.е. л.учшее описание даёт зависимость (2),а не (3).

Таблица 1. Температура магнитных фазовых переходов nmana

Fcsn-rNi.,. (Л- •_>,>.

х, а.г.% т„к Tf.K TN.K Тл, К

10 11 ± 0, 5 21 ± I 17 ± J

18 10 ±2 21 ±2

22 17.5 ± 2,5

21 22.5 ± 2,5

26 18 ±2 48 ± 2

28 17 ±3 80 ± 3

В таблице 1 сведены значения температур магиптных фаговых переходов для сплава Fe8o-.rNij.(Jr2o. определенных zF /îSR.-методом. Далее представлено распределение локальных статистических полей в (разе1 неупорядоченного ферромагнетика в сплаве Feso-:i-Ni.,-C'r2u. •>" > -'Vi- Зависимости функций релаксации G(t) от времени для того временного диапазона, где наиболее заметно проявляется ее поведение1

G(t) 0,8 0,4 О 0,8

0,4

О 50 100 150 200 t, не

Рис.1. Функция релаксации сшша мюона при различных температурах для сплава FeegNioiCi'sn. Сплошные кривые -здесь это наилучшая параметризация для СС » приближении:

G(t) = Gd(t) ■ G»(/), G,i(t) = ехр(-y/M), (-'ЛП = ^ + |[1 + ("//, А/)1'] • - (6)

для различных температур и концентраций .г представлены на рисунках 1 п 2. Анализ данных для сплавов с .г=22 и 21 показывает, что в области СС наблюдается гауссово распределение локальных статических нолей с нулевым значением Во- Другими словами, статическая функция, релаксации С|,(1) имеет вид ((>). ( 'оогветствующие значения параметра. А приведены на рис.36. Информация о распределениях локальных магнитных нолей в сплавах с .г- > ;¡v2 практически отсутствовала к моменту выполнения работы. Вблизи Тс наблюдается такой же вид G(t), что и в работе [8] для разбавленной системы PclFcMn. Однако при переходе в фазу ВСС Т=Т7 наблюдается скачок в значении дисперсии Д с понижением температзфы к тому же, уже при Т< 10К использование ло-ренцевой функции релаксации приводит к резкому увеличению значения параметра х2 н падению уровня достоверности C.L. до нуля. Апа.'пп различных гипотез показал, что нал-