Процессы в газовых смесях, возбуждаемые импульсными разрядами и электронными пучками тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.13 ВАК РФ
Новоселов, Юрий Николаевич
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Екатеринбург
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
1996
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.13
КОД ВАК РФ
|
||
|
Российская Академия Наук Уральское отделение Институт электрофизики
р г.
г I а и к
На правах рукописи
Новоселов Юрий Николаевич
ПРОЦЕССЫ В ГАЗОВЫХ СМЕСЯХ, ВОЗБУЖДАЕМЫЕ ИМПУЛЬСНЫМИ РАЗРЯДАМИ И ЭЛЕКТРОННЫМИ ПУЧКАМИ
01.04.13 - Электрофизика
Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
Екатеринбург - 1996
Работа выполнена в Институте электрофизики УрО РАН
Официальные оппоненты: доктор технических, наук В.В. Кремнев
(Институт сильноточной электроники СО РАН, г. Томск)
доктор физико-математических, наук А-И.Миськевич (Московский инженерно-физический институт, г.Москва)
доктор физико-математических наук И. А. Тихомиров (Томский политехнический университет, г. Томск)
Ведущая организация: . Физшсо-энергегнческнн илститут г. Обшшск
Зашита состоится " ^^ 1996г. в /^' ' час. на заседашш специализированного совета Д.003.41.01 при Институте сильноточной электроники СО РАН по адресу: 634055, г.Томск, нр. Академический, 4.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института сильноточной электроники СО РАН.
Автореферат разослан " 1996г.
Отзывы на автореферат в одном экземпляре, заверенные ученым секретарем и скрешгашые гербовой печатью, прошу присылать по адресу: 634055, г.Томск, пр.Академический, 4, ИСЭ СО РАН.
Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук профессор
.И.ПроскуровскгаЧ
Общая характеристика работы
Актуальность темы
Исследование процессов в плотных ионизованных газовых смесях актуальны для различных областей физики - газовых разрядов, газовых лазеров и лазеров на парах металлов, а также плазмохимии высоких давлений. Это связано как с необходимостью разработки мощных лазерных систем, возбуждаемых объемными разрядами, импульсными электронными пучками или продуктами ядерных реакций, так и созданием, эффективных плазмохимяческих . технологий, в том числе, новых технологий очистки газообразных , промышленных отходов от экологически вредных примесей.
Построение сложных лазерных устройств так же, как и разработка физических основ новых технологий, невозможна без глубокого пошмания всей совокупности процессов, протекающих в ионизованных средах. Многообразие способов ионизации и состава применяемых газовых смесей диктуют необходимость рассмотрения тех или иных проблем в конкретных условиях.
Создание мощных лазерных систем возможно при использовании в качестве источников возбуждения сильноточных ускорителей электронов. Накачка в этом случае осуществляется либо непосредственно электронами пучка, либо в результате зажигания несамостоятельного разряда. Такие разряды обладают значительной устойчивостью объемного горения. Однако применение ускорительной техники усложняет создание и эксплуатацию подобных систем, а также создает проблемы обеспечения специальной радиационной защиты от тормозного излучение.
Альтернативой является применение систем на основе самостоятельных объемных разрядов. В таких устройствах к газовому промежутку, в -котором предварительно с помощью ультрафиолетового излучения вспомогательных разрядов создана начальная концентрация электронов, прикладывается импульс напряжения с амплитудой, превышающей пробивное. Однородное зажигание разряда происходит за счёт процессов ионизационного размножения инициирующих электронов. Увеличение длины разрядного промежутка существенно повышает неоднородность начальных условий зажигания объемного разряда. Поэтому развитие систем с большими объемами газоразрядной плазмы, использующих самостоятельный разряд, требует детального понимания процессов, приводящих к формированию однородных разрядов.
Самостоятельные объемные разряды повышенного давления могут найти применение и для возбуждения лазеров на смесях паров металлов с газами. Использование плотных смесей позволяет реализовать новые, в частности, рекомбинационный, механизмы создания инверсной населенности.
Для накачки плотных парогазовых смесей, как правило, обладающих низким порогом возбуждения, применяются продукты ядерных реакций, что позволяет создавать мощные лазерные системы. Однако оперативное проведение исследований лазеров при ядерном возбуждении затруднено из-за понятных сложностей эксплуатации реакторов. Весьма привлекательным поэтому является экспериментальное моделирование ядерной накачки с 'помощью электронных пучков.
Освоение способов однородной ионизации значительных газовых объемов высокого давления стимулирует их применение для решения задач плазмохимии, в частности, проблем удаления токсичных примесей из воздуха. Исследования процессов в ионизованном воздухе представляли интерес, в основном, с точки зрения пробоя изоляционных промежутков. Однако развитие плазменных технологий как синтеза, так и деструкции различных химических соединений, приводит к необходимости исследования процессов в низкотемпературной плазме, создаваемой в атмосферном воздухе электронными пучками и объемными разрядами.
Цель работы состояла в исследовании процессов формирования и устойчивого горения самостоятельных объемных разрядов в смесях атмосферного давления, процессов в плазме плотных парогазовых смесей, приводящих к возникновению лазерной генерации, и установление закономерностей разрушения токсичных примесей в ионизованном воздухе.
Научная новизна
Основные результаты^ работы относятся к категории полученных впервые. Наиболее важные из них: 1. Экспериментально изучена динамика формирования самостоятельного объемного разряда высокого давления при инициировании ультрафиолетовым и рентгеновским излучением. Определены условия зажигания однородного разряда в межэлектродных промежутках длиной в десятки сантиметров. Исследованы энергетические и спектральные, характеристики
объемного разряда в смеси паров кадмия и гелия высокого давления.
2. На примере гелий-кадмиевого лазера высокого давления показано, что для экспериментального моделирования лазеров с ядерной накачкой можно использовать импульсные электронные пучки с эквивалентной мощностью накачки. Выполнено такое экспериментальное моделирование, и впервые получена ультрафиолетовая генерация на ионе кадмия при квазистационарной накачке.
3. Проведены систематические Экспериментальные исследования процессов удаления окислов серы из воздушной смеси, ионизуемой импульсными электронными пучками и объемными разрядами. Показано наличие оптимальных плотности тока и длительности импульса электронного пучка, а также напряженности внешнего электрического поля.
4. Обнаружены два режима удаления примеси сероуглерода из . ионизованного импульсными электронными пучками и
несамостоятельными объемными разрядами воздуха, отличающихся как процессами деструкции сероуглерода, так и конечными продуктами.
5. Показана возможность применения импульсных электронных пучков для удаления из воздуха примесей органических веществ.
Положения, выносимые на защиту
1. Формирований самостоятельного объемного разряда происходит при инициировании начальных электронов в объеме газового промежутка. В случае инициирования электронов на поверхности катода в промежутке на стадии запаздывания пробоя формируются нитевидные каналы. Вследствие конечной длительности фронта ийпульса напряжения • при объемном инициировании вблизи катода возникает зона, в которой плотность электронов мала и недостаточна для перекрытия электронных лавин. В этой зоне формируются нитевидные каналы, являющиеся зачатками, искровых. Исключить это явление можно', производя засветку промежутка в течение всей длительности фронта питающего импульса.
2. Для инициирования самостоятельного объемного разряда в больших межэлектроднмх промежутках целесообразно использовать рентгеновское излучение с максимальной энергией квантов 20 - 40 кэВ. В этом случае на длине в десятки сантиметров создается
равномерное распределение начальных электронов, концентрация которых равна 10 7 - 109 см"3, что достаточно для формирования однородного разряда. Объемный разряд, инициируемый таким рентгеновским излучением в смесях СО2- Ы2- Не атмосферного давления, устойчиво загорается при длине разрядного промежутка до 20 см. Достигнута длительность горения разряда 1 - 1,5 мке при удельном энерговкладе до 0,2 Дж/см3.
3. В смесях инертных газов с парами металла, в частности, в гелий - кадмиевой смеси, самостоятельный объемный разряд имеет две формы горения: слаботочную и сильноточную: В последнем случае в промежутке наблюдаются многочисленные диффузные каналы, имеющие привязку на катоде к катодным пятнам. При этом реализуются энерговклады до 1 Дж/см3, и длительность горения разряда превышает 1 мкс. Такой объемный разряд может быть использован для накачки лазеров на парах металлов.
4. На примере гелий - кадмиевого лазера высокого давления показано, что для экспериментального моделирования лазеров с ядерной накачкой можно использовать импульсные электронные пучки. Выполнено такое моделирование лазера с ядерной накачкой на ионе кадмия, генерирующего излучение с длинами волн 441,6 им и 325,0 им. Экспериментально выявлена причина отсутствия ультрафиолетовой генерации при квазистационарной накачке. Впервые в условиях квазистационарного возбуждения получена лазерная генерация на длине волкы 325,0 им, что стало возможным благодаря добавкам в рабочую смесь малых количеств четыреххлористого углерода.
5. Применение импульсных электронных пучков с повышенной плотностью тока позволяет, б отличие ст непрерывных,' реализовать более эффективный процесс удаления окислов серы из дымовых газов. Повышение эффективности достигается за счет такой организации плазмохимических процессов б ионизованном воздухе, при которой возможно осуществление цепного механизма окисления Б02- Управление длительностью импульса к плотностью тока импульсного пучка электронов, позволяет реализовать оптимальный режим очистки газа при этом достигается высокая степень очистки до 90% и минимальное значение затрат энергии на удаление одной токсичной молекулы - до 0,7 эВ/мол, что более чем на порядок меньше реализуемых при использовании непрерывных пучков величин. Возможна интенсификация цепного процесса удаления 302 с малыми затратами энергиии за счет зажигания в облучаемом
объеме . несамостоятельного разряда с низкой напряженностью электрического ноля.
Состав облучаемого газа влияет на процесс его очистки от окислов серы. В зависимости от содержания 502 возможна реализация как нецепного механизма окисления, для которого характерно малое количество удаляемых молекул и высокое значение затрат энергии, так и цепного с типичными для него затратами энергии в единицы эВ/мол.
6. В плазме, создаваемой импульсными электронными пучками, эффективно протекают процессы деструкции сероуглерода.
. Реализованные затраты энергии ~ 1 эВ/мол существенно ниже энергии диссоциации молекулы СБд. Наложение внешнего электрического поля с низкой напряженностью ~ 30 - 40 В/см приводит к уменьшению затрат энергии в 1,5 - 2 раза. Обнаружены два режима удаления примесей сероуглерода. При использовании сильноточных объемных разрядов, инициируемых электронными пучками, реализуется цепной механизм окисления СБг с образованием окислов серы и углерода. Применение слаботочных разрядов, контролируемых электронным пучком, позволяет реализовать механизм полимеризации сероуглерода с образованием конечного продукта в виде твердого порошка.
7. Импульсные электронные пучки могут эффективно применяться для очистки воздуха от примесей органических соединений. В плазме, создаваемой такими пучками, возможна реализация реакции полимеризации, при этом конечные продукты образуются в твердом виде.
Практическая ценность работы
На основе полученных в диссертации результатов предложен перспективный путь решений проблемы зажигания самостоятельных объемных разрядов в больших межэлектродных промежутках, заключающийся в использовании для предварительной ионизации газовой смеси рентгеновского излучения невысокой энергии. Исследования, выполненные в парогазовых смесях, свидетельствуют о правомочности моделирования ядерной накачки электронными пучками, что позволяет значительно сократить время и затраты на исследования лазеров с ядерной накачкой. Указан простой путь создания ультрафиолетового лазера _ на ионе кадмия ' с ядерной накачкой. Созданы предпосылки для разработки экономичной электрофизической технологии очистки воздуха от токсичных
органических и неорганических примесей с помощью импульсных электронных пучков и несамостоятельных разрядов.
Публикации и апробация результатов работы
Основные результаты диссертации докладывались на Всесоюзной конференции по физике газового разряда (1982, Махачкала; 1984, Тарту; 1988, Махачкала; 1990, Омск; 1992, Казань), Всесоюзной конференции по модификации свойств конструкционных материалов пучками заряженных частиц (1991, Свердловск), Всесоюзном симпозиуме по сильноточной электронике (1990, Свердловск; 1992, Екатеринбург), Всесоюзном семинаре по лазерам па парах металлов и их применению (1989, Новороссийск; 1991, Сочи), Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике КиНО-91 (1991, Ленинград), Всесоюзной конференции rio импульсным лазерам на переходах атомов и молекул (1992, 1995, Томск), Межотраслевом семинаре по лазерам с ядерной накачкой (1989,- Челябинск - 70), Международной конференции "Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой" (1992, Обнинск), International Conference on Phenomena in Ionized Gases (1983, Dusseldorf, Germany; 1985, Bucharest, Romania; 1993, Bochum, Germany; 1995, Hoboken, USA), International Conference on High Power Particle Beams (1992, Washington, USA; 1994, S an Diego, USA), International Symposium on High Power Lasers (1991, Los Angeles, USA), International Conference on Lasers (1994, Quebec, Canada), International Symposium "Novel Application of Lasers and Pulsed Power" (1995, San Jose, USA), International Conference on Plasma Science. (1995, Madison, USA), а также на семинарах в Институте сильноточной электронике СО РАН, Томск, Институте теоретической и прикладной механик» СО РАН, Новосибирск, Всероссийском научно-исследовательском институте технической физики, Снежииск, Институте электрофизики УрО РАН, Екатеринбург.
Основные результаты диссертационной работы опубликованы в 55 печатных работах, из которых 34 - статьи в центральной печати.
Структура и объем диссертации
Диссертационная работа состоит из введения, семи глав и заключения. Материал работы изложен на 217 страницах текста,
содержащего 78 рисунков и две таблицы. Список цитируемой литературы включает 194 наименования.
Основное содержание работы
Во введении обосновывается актуальность темы исследований, формулируется цель работы, описывается структура диссертации.
В первой главе рассмотрены механизмы формирования самостоятельных объемных разрядов высокого давления, инициируемых ультрафиолетовом излучением. На . примере различных моделей показано, что для полного понимания процессов зажигания однородных разрядов не хватает прямых экспериментальных наблюдений динамики их развития на стадии запаздывания пробоя. Рассмотрены также процессы как в приэлектродных областях, так и в столбе объемных разрядов с инжекцией электронного пучка. Показаны возможности применения объемных разрядов в газовых лазерах и плазмохимических устройствах.
Во второй главе приведены результаты исследований стадии формирования самостоятельного объемного разряда, рассмотрено влияние неоднородностей поля и предионизации на формирование разряда, предложено использовать рентгеновское излучение с энергией не выше 40 кэВ для инициирования разряда в больших межэлектродных промежутках и приведена методика и результаты расчета концентрации электронов, создаваемой таким излучением в различных газовых смесях.
Исследования стадии. формирования разряда проводились в промежутке длиной 1 см в аргоне и гелии, а также их смесях с БРд. На рис.1 представлены данные но времени формирования пробоя tф при объемном инициировадии начальных электронов (1) и при поверхностном (2). Электронно-оптические наблюдения свечения промежутка на стадии запаздывания позволили установить динамику формирования разряда.
Электроны, инициированные ' па поверхности катода, развиваются в лавины, которые за единицы наносекунд достигают критических размеров я формируют однородный слой. В случае объемного- йпицниропання формирование однородного разряда осуществляется за счет пространственного перекрытия лавин, развивающихся из начальных электронов, созданных ионизирующим излучением в объеме промежутка. При поверхностном
инициировании интенсивность излучения сформированного на катоде слоя недостаточна для создания и зазоре необходимой концентрации электронов, и разряд уже на стадии 'запаздывания имеет нитевидную структуру.
Для оценки времени формирования в случае объемного инициирования естественно применить модель лавинного размножения, в соответствии с, которой, если положить время Ц, = 0,1 и0/р, где р - волновое сопротивление контура, и пренебречь межэлектродной емкостью, можно получить
tф= (а&)-Чп(0 ,\и0/реп(£ь): (1)
Здесь а - коэффициент ударной ионизации, V - дрейфовая скорость электронов, щ - начальная концентрация фотоэлектронов, 5 -площадь столба разряда. Это выражение позволяет при известных зависимостях а и V от напряженности поля подобрать щ так, чтобы расчетная и экспериментальная зависимости tф (и0) совпали (рис.1). Определенное таким образом щ оказалось равным 2 • 104 см-3, и это значение обеспечивало однородность горения разряда.
1Э ,ис
зо-20-
ю -
Рлс.1. Зависимости времени запаздывания пробоя в аргоне от приложенного напряжения при объемном (1) н поверхностном (2) инициировании разряда, пунктир - расчет по модели лавинного размножения.
повышения
16
т
Л— 20
1
24
и„ ,кВ
Для однородности
предионизации ' длинных промежутков предложено использовать рентгеновское излучение с энергией не выше 40 кэВ. Разработанная методика расчета концентрации электронов, создаваемой таким "излучением, позволят оценить щ на различных расстояниях от источника излучения. Расчеты показали, что начальная концентрация электронов имеет порядок 109см~3, что заведомо достаточно для формирования однородного разряда.
Поскольку рентгеновские кванты обладают большой проникающей способностью, был выяснен вопрос о снижении их энергии с точки зрения эффективности использования энергии пучка электронов, при торможении которого' эти кванты возникают.
Получено, что эффективность слабо зависит от ускоряющего напряжения и лишь при и < 50 кВ резко падает. Таким образом, при снижении напряжения до 50 кВ потери энергии пучка невелики, однако значительно упрощается решение задачи обеспечения радиационной защиты.
В третьей главе исследуются процессы зажигания самостоятельного объемного разряда, инициируемого рентгеновским излучением в промежутках длиной до 20 см и влияние фронта импульса питающего напряжения па формирование такого разряда, а также явления в плотной смеси паров кадмия и гелия, возбуждаемых самостоятельным объемным разрядом с ультрафиолетовой предионизацией.
Разряд в типичных для СС>2 лазеров смесях атмосферного давления зажигался между дисковыми электродами при межэлектродном расстоянии до 20 см, при этом объем газоразрядной камеры составлял до 15 литров. Рентгеновское излучение от источника, сконструированного по результатам расчетов главы 2, проникало в промежуток через сетчатый анод, на катод подавалось напряжение от ГИН, число ступеней, а также емкость каждой ступени которого позволяли менять параметры питающего импульса. При использовании разрядной камеры в качестве ионизационной была измерена средняя концентрация электронов в зазоре, создаваемая рентгеновским излучением, она оказалась равной ~ 107см~3. "■;..
В типичных для СС>2 лазеров смесях получено устойчивое горение разряда с удельным энерговкладом до 0,2 Дж/см3 и длительностью горения до 1,5 мне. Показано, что на возникновение неустойчивостей объемного горения оказывает влияние длительность фронта Л импульса питающего напряжения.
Возникновение зачатков искровых каналов происходит на фронте импульса за счет дрейфа электронов в сторону анода без ионизационного размножения. К моменту достижения напряжений, при которых становится заметной ударная ионизация, зона вблизи катода оказывается обедненной начальными электронами. Тогда уже на стадии формирования разряда в этой зоне развиваются нитевидные каналы. Полагая, что напряжение на промежутке нарастает линейно и используя аппроксимации для о и V в виде
а = Ар ехр (- Вр/Е), V = к(£/р), для времени запаздывания пробоя в этой ситуации получено выражение:
ln(0,lpd/ekn0pS)
Ьф =
AkpU/»E3(Bp/E) , (2)
где отношение напряженности поля к давлению iE/p) взято в момент (Е/р = ht^/pd); Е3 (х) = | z"3exp(-xz)dz - интегральная
показательная функция.
Е/1i,B ' (см тор>
20
v у
1
----- ' и--- S > У 1 / | / 1 / t
--— 400 800 <VHC
I, сн
Рис.2. Рассчитанные но (2) время запаздывания пробоя 1 и по (3) ширина обедненной электронами зоны 3 при линейно нарастающем напряжении 2.
На рис.2
кривая 1 изображает зависимость (2) для смеси С02:Ы2:Не = 1:1:8, прямая 2 показывает линейный рост напряженности поля..
Точка их пересечения дает значение времени формирования 1ф и параметра Е/р, при котором начинается спад напряжения на промежутке. Зная эти величины, можно определить ширину обедненной зоны
I = Шф/2р ' . (3)
■ из кривой 3 на рис.2. Из расчетов по (2,3) видно, что с ростом крутизны фронта импульса длина обедненной зоны сокращается, так же, как и уменьшается длина незавершенных искровых каналов.
Устранение обедненной -зоны каналов возможно не только путем увеличения Л, но и непрерывной засветкой рентгеновским излучением промежутка в течение фронта импульса. Этот путь также был опробован экспериментально.
Интерес к самостоятельным объемным разрядам в смесях инертных газов с парами металлов обусловлен возможностью их применения для накачки лазеров на атомах и нонах металлов. Для
исследований выбрана смесь гелия с парами кадмия, в которой при низком давлении получена лазерная генерация в видимом и ультрафиолетовом диапазонах спектра.
Для зажигания разряда использовался промежуток длиной 1 см, помещенный в металлическую нагреваемую кювету, температурой которой задавалась концентрация паров кадмия, размещенного в виде небольших кусочков на- стенке камеры. Давление гелия, напускаемого в холодную кювету, было равно 1 атм. Температура среды регулировалась до 500°С.
Обнаружено два режима объемного горения разряда: слаботочный, при котором-отсутствуют неоднородности в столбе, и сильноточный с катодными пятнами и диффузными каналами. Характерным для разряда в НеС(1 смеси является то, что, в отличие от молекулярных газов, здесь при возникновении катодного пятна не происходит формирования искрового канала, а рост плотности тока обеспечивается наличием большого числа перекрывающихся диффузных каналов. Аналогичный ' тип разряда, названный сильноточным диффузным, наблюдался ранее в Аг и его смесях с галогеноносителями при инициировании электронным пучком или ультрафиолетовым излучением.
Сильцоточный режим горения разряда в плотной НеСс! смеси позволяет реализовать на объемной стадии высокие значения удельной вкладываемой энергии. Так, при С = 33 нФ и и0 = 10 кВ реализуется колебательный режим разряда с максимальной плотностью тока 2,5 кА/см2, длительностью объемного горения до 2 мкс и удельным энерговкладом свыше 1 Дж/см3.
Исследованы спектральные характеристики разряда: интегральные спектры свечения и временные зависимости люмшшсценции отдельных линий С<][ и СсШ в диапазоне от 250 до 650 им. С точки зрения лазерной генерации на СсШ представляют интерес переходы 5б22Б - 5р2Р с длинами волн 325,0 и 441,6 нм и 4Рр - 5(120 с длинами волн 533,7 и 537,8 нм.
Анализ осциллограмм тока и напряжения разряда, интенсивностей свечения линий 441,6 и 537,8 нм позволил уточнить механизм заселения ионных уровней 5в220 и 4^ в газоразрядной плазме. Также показано, что возбуждение синглетных уровней атома кадмия осуществляется прямым электронным ударом. Для всех линии триплетной группы, после первоначального пика свечения, формирующегося одновременно с импульсом тока, наблюдается второй максимум интенсивности, имеющий
рекомбинациоиную природу. Анализ возможных механизмов рекомбинационного заселения триплетных уровней CdI в плотной смеси показал, что таким является диссоциативная рекомбинация молекулярного иона кадмия С<12\ а скорость заселения уровней триплетной группы лимитируется скоростью наработки этих ионов в НеСё плазме.
В рамках открытой двухуровневой модели в приближении стационарного стока показано, что при радиационной очистке нижнего лазерного уровня получение генерации на триплетных переходах весьма проблематично, необходим поиск эффективных механизмов столкновительной очистки.
В четвертой главе проведено численное моделирование процессов в плотной гелий - кадмиевой смеси, возбуждаемой электронным пучком и продуктами ядерной реакции, а также самостоятельным объемным разрядом.
Основное внимание при моделировании уделялось генерации на переходах иоиа кадмия в сине-зеленой области спектра (А. = 325,0; 441,6; 533,7 и 537,8 им). Были выполнены расчеты параметров лазерного излучения, которые показали совпадение энергетических и временных характеристик с нашими экспериментальными результатами, а также результатами других авторов. Это позволят говорить о том, что разработанная модель адекватно отражает процессы в плотной НеС(1 плазме. Проведено численное моделирование с целью выяснения предельно возможной частоты следования импульсов генерации лазерного излучения. Показано, что такой частотой может быть частота до 106 импульсов в секунду. Обнаружена зависимость кпд генерации на-Я. = 533,7 и 537,8 им от длительности импульса накачки. Ответственным за снижение кпд является процесс девозбуждения верхнего лазерного уровня тепловыми электронами, сечение которого для уровеней 4№ •значительно выше, чем для уровней 5з220. Для увеличения мощности генерации предложено использовать • повышение температуры электронов как в постоянном, так и импульсно-периодическом электрическом поле.
Для генерации коротких и мощных импульсов предложено использовать режим модуляции добротности резонатора, определены характеристики генерации и условия ее осуществления в этом режиме.
Гелий - кадмиевая смесь высокого давления обладает возможностью генерировать лазерное излучение в ультрафиолетовом
и видимом диапазонах спектра с низким порогйм возбуждения. Источником такого возбуждения могут быть продукты ядерной' реакции. Для экспериментального моделирования НеСс! лазера с ядерной накачкой важным является вопрос . о правомочности использования электронного пучка.
Были проведены расчеты параметров лазерной генерации на ионе кадмия с учетом накачки верхних лазерных уровней вторичными электронами ионизационного каскада, создаваемого электронным пучком с начальной энергией 200 кэВ и протонами с начальной энергией 760 кэв, являющихся продуктами 3Не(п,р)3Т ядерной реакции. Был определен деградационный спектр вторичных электронов, и показано, что в области энергий 10 - 100 эВ различия в деградационных спектрах ионизационных каскадов при возбуждении электронами и ионами не превышают 10 - 15 %. Результатом этого является приблизительное равенство скоростей накачки уровней 4ёд5522В^у2,5/2 иона кадмия прямым электронным ударом.
Временные зависимости лазерной генерации в резонаторе длиной 70 см, образованном зеркалами диаметром 5 см с коэффициентами отражения 99 и 95 %, показаны на рис.6. Характеристики генерации при обоих способах возбуждения среды
оказались идентичны.
1.0 -л
1
- 100
-80 % - 60 ю
Следствием этого является то, что в реальных установках различия в мощности лазерной генерации при электронной или ионной накачках будут определяться только мощностью
-40 £
$ источника излучения.
- 20
Рнс.З. Временная
0
зависимость мощности лазерного излучеиия Р при накачке жестким
0 2 4 й 8 10
ионизатором. Удельная
I, мкс
мощность накачки 100 Вт/см3. 1 - импульс накачки, 2 - 441,6; 3 -
325,0 км. 15
При моделировании объемного разряда в парогазовой смеси были определены функция, распределения электронов по энергии, Константы возбуждения и ионизации в квазистационарной НеСс! плазме, а также коэффициенты переноса: дрейфовая скорость, коэффициент диффузии и подвижность электронов. Эти данные позволили , перейти к расчету нестационарных процессов в импульсном разряде с учетом параметров электрического контура. Рассчитанные осциллограммы тока и напряжения разряда, люминисцеиции некоторых переходов, а также температурные и энергетические зависимости мощности их люминисцеиции имеют удовлетворительное согласие с экспериментами главы 3.
В пятой главе приведены результаты экспериментального моделирования коротковолнового НеСс1 лазера с накачкой микросекундным электронным пучком.
Генерация на 5ь2203/2 " $Р2Р\/2 - переходе иона кадмия с длиной волны 325,0 нм в смеси высокого давления до проведения наших исследований была получена только в послесвечении НеСс! плазмы, создаваемой наносекундным пучком. Проблема отсутствия генерации на этой длине волны при длительной накачке требовала проведения специальных исследований. В качестве источника возбуждения использовался ускоритель электронов с плазменным катодом.
Для проведения экспериментов применялись два режима работы ускорителя. В первом длительность тока пучка составляла на полувысоте ~ 5 мкс и ~ 13 мкс по основанию, ток после фольги был равен '80 А. Во втором режиме формировался пучок электронов с линейно нарастающим фронтом импульса тока длительностью ~ 40 мкс и максимальной амплитудой 25 А. Такой режим позволял моделировать фронт импульса ядерной накачки.
При использовании, короткого импульса накачки генерация на •длине волны 325,0 нм возникала при нагреве лазерной кюветы до температуры 330 °С. Максимальной ■ мощности • генерации соответствовал диапазон температур 360 - 380 °С.
При плотности тока пучка 0,15 А/см2 импульс генерации существенно короче импульса накачки, максимумы импульсов тока и излучения совпадают во времени. Но с ростом тока пучка импульс генерации перестает повторять форму импульса накачки. Мощность лазерного излучения увеличивается с ростом плотности тока пучка, выходя на насыщение при з = 0,2 А/см2. Длительность импульса и время задержки генерации относительно начала тока пучка
сокращаются, при этом генерация осуществляется на переднем фронте импульса тока пучка.
Были исследованы температурные и концентрацииогёные зависимости интенсивности лазерного излучения. Максимальная удельная мощность УФ генерации в доступном для используемой установки диапазоне изменений параметров Т и пне составила 35 мВт/см3. Оценки удельной мощности накачки для этих условий с учетом отражения пучка от стенок лазерной кюветы дают величину ~ 10 Вт/см3. Расчет пороговой мощности накачки для линии 325,0 нм показывает значение ~ 14 Вт/см3.
Принципиальная схожесть механизмов возбуждения НеСс1 смеси при накачке электронным пучком и тяжелыми частицами позволяет применить электроный пучок для моделирования ядерной накачки при условии, что временные характеристики пучка и удельная вкладываемая в газ мощность соответствует таковым при возбуждении среды продуктами ядерной реакции. Смоделировать весь импульс возбуждения с помощью иучка электронов технически сложно. Однако по отношению к характерным временам релаксационных процессов в плазме НеС(1 лазера достаточно иметь фронт нарастания мощности возбуждения длительностью в десятки микросекунд.
Осциллограммы импульса тока пучка и импульса лазерной генерации представлены на рис.4, удельная мощность генерации составила ~ 6 мВт/см3. Генерация наблюдалась при плотности тока пучка 3 = 12 мА/см2, достигая максимума при у ~ 25 мА/см2, что примерно соответствует энерговкладам, при которых наблюдался срыв генерации в случае накачки более коротким пучком.
Исследования показали, что даже при относительно слабой, медленно нарастающей накачке происходит прекращение лазерной генерации раньше окончания импульса возбуждения и максимальная длительность лазерного излучения на полувысоте не превышает ~ 10 мкс. Для выяснения причин этого явления исследованы спектры излучения с верхнего 552203/2 (I = 325,0 нм) и нижнего 5р2Р1/2 (X = 226,5 нм) лазерных уровней иона кадмия, Осциллограммы импульсов излучения приведены на рис.4,б. Интенсивность линии 226,5 нм практически повторяет импульс накачки, в то время как на осциллограмме свечения линии 325,0 нм наблюдается характерный перелом в момент времени ~ 8 мкс. С этого момента мощность генерации начинает снижаться. При увеличении времени предварительного обезгаживания стенок лазерной кюветы
наблюдается увеличение только длительности импульса, но время начала спада мощности лазерного излучения не изменяется. Этот факт свидетельствует о том, что примесные газы каким-то образом влияют на эффективность генерации лазерного излучения, но не являются, его причиной.
Рис.4. Осциллограммы тока пучка - (а), спонтанного излучения на X = 325,0 им (1) и X = 226,5 им (2) -(б) и лазерной генерации на X = 325,0 им - (б). Откачка и прогрев лазерной кюветы в течении 1 часа - (3), 4-х часов -(4). Т = 375 «С, п![е = 1,3 10,э см"3.
§ \ \ Причиной ограничения
длительности импульса генерации является девозбуждение верхнего лазерного уровня
электронами с низкой энергией. Уменьшение количества холодных электронов может" значительно снизить скорости
девозбуждения, это 0 10 20- 30 40 1'мкс возможно при
. добавлении в рабочую среду электроотрицательной примеси. В качестве такой примеси использовались пары четыреххлористого углерода (СС14). Осциллограммы импульса тока пучка и лазерной генерации на 325,0 нм приведены на рис.5. Видно, что срыв генерации при добавлении СС14 отсутствует, и импульс лазерного излучения заканчивается одновременно с' окончанием импульса накачки.
Влияние примесных газов, а также газов, десорбировапных со стенок лазерной кюветы под' действием электронного пучка,
«1,0
я
в
ь
о
оГ0,5
п)
Рис.5. Осциллограммы. импульсов тока пучка .(а), лазерной генерации на X = 325,0 нм (б) без добавок СС14 (1) н с добавкой 1 тор
СС]4 (2).
Т = 375 °С. Давление гелия - 1 атм.
вероятно, более
и МКС
связано с эффективным остыванием быстрых электронов в
столкновениях с
молекулярными газами,
О 10 20
чем с атомами гелия.
Были также исследованы характеристики лазерной генерации с длиной волны 441,6 нм при моделировании ядерной накачки электронным пучком. В отличие от УФ перехода, здесь не происходит снижения мощности генерации и ограничение ее . длительности во время действия импульса возбуждения, хотя наблюдается некоторый излом на вершине импульса генерации.
В шестой глазе исследуются процессы удаления окислов' серы из ионизованной с помощью импульсных электронных пучков газовой смеси, моделирующей дымовые газы тепловых электростанций.
В экспериментах использовались три ускорителя электронов: малогабаритный ускоритель "РАДАН" со взрывоэмиссионным катодом (энергия электронов 180 кэВ, плотность тока пучка ~ 800 А/см2, диаметр выводного окна - 1 см, длительность импульса по основанию 5 не, частота следования импульсов - до 10 Гц, облучаемый объем 10 см3), и ускорители с плазменным катодом, один - генерирующий ленточный пучок прямоугольного сечения 10x100 см2, (энергия электронов ~ 200 кэВ, плотность тока 10"3-10~ 'А/см2, длительность импульса от 10 до 25 мке, облучаемый объем ~ 12,7 литров), другой - с радиалыю расходящимся пучком (энергия электронов 200-300 кэВ, плотность тока 10~2-10~4А/см2, площадь выводного окна - 1,5 м2, длительность импульса от 50 до 120 мке, облучаемый объем ~ 170 литров).
. Исследовалось влияние параметров электронного пучка на процессы удаления окислов серы, при этом определялись степень
очистки т]
молекулы:
и затраты энергии на удаление одной токсичной
ц = A[SO2]/lSO2]0, (4)
с = j D х п/е A[S02] (эВ/мол). (5)
Здесь A[S02l - изменение концентрации окислов серы за серию импульсов облучения (см"3), [SO2]0 - начальная концентрация примеси в исследуемой смеси (см"3), j и т - плотность тока пучка (А/см2) и его длительность (с), D - доза поглощенной газом' энергии на единице длины (эВ/см), п - количество импульсов в серии облучения, е - заряд электрона (Кл).
На рис.6 показаны зависимости степени очистки ti (1,2) и затрат энергии s (3) от длительности импульса пучка в серии из 100 импульсов облучения . Наиболее высокая степень очистки наблюдалась при т = 10 икс. Увеличение длительности импульса до 120 мкс вызывает незначительное снижение степени очистки, при этом энергия пучка, поглощенная в газе, возрастает примерно на
порядок.
Л 0,7-
0,6 0,5 0,4 0,3 0,2
0,1 0
12
10
о ч о 2 \ 6 я
Pi
Рис.6. Влияние длительности импульса пучка электронов на степень очистки г) (1,2) и затраты энергии е (3). Содержание ¿Ог: 1,3 - 1%; 2 - 0,1%, плотность тока пучка - 410"3А/см2.
со
4
0 20 40
Минимальное значение е
наблюдается при г = 10 мкс. Увеличение длительности импульса приводит ' к
существенному ■ возрастанию е и при т - 90 мкс
энергетические затраты составляют величину 8-10 эВ/мол, близкую к наблюдаемым в экспериментах с непрерывными электронными пучками.
Оптимизация плотности тока электронного пучка проводилась на ускорителе с ленточным пучком, при длительности импульса 10 20
60 . 80 X, мкс
100- 120 140
мкс, которая позволят реализовать максимальное значение г) минимальную величину е б
г \ са
О
Рис .7. Затраты энергии удаление одной молекулы
е на БОг в
зависимости от плотности тока пучка]. Содержание БОг - 1%, НгО -5%.
1 2
8
При оптимальной плотности тока ) = 410~3А/см2 и добавлении в смесь 5% паров воды значение с = (0,7 ± 0,2) эВ/мол (рис.7).
Эти результаты не поддаются интерпретации в рамках свободно-радикальной модели, привлекаемой для
3 4 5 6 10"3А /см2
объяснения результатов экспериментов с непрерывными пучками. Вероятной причиной низких затрат энергии в случае применения импульсных пучков повышенной плотности может быть реализация цепного механизма плазмохимических реакций, упрощенная схема которого представлена на рис.8.
Рис.8. Схема цепного механизма окисления БС^
Суть его заключается в инициировании с помощью электронного пучка
повышенной . плотности цепи плазмохимических реакций с участием заряженных и
возбужденных частиц. Окисление БОз
осуществляется в
ионизованном дымовом газе в присутствии паров воды в реакциях зарядового обмена с участием иона О3" и ассоциативного отрыва электрона. Конечный
н2зо4+(е)
продукт Н2504 может быть удален из газа при добавлении аммиака. Освободившийся электрон, совместно с электронами пучка, может принять участие в реакции прилипания, замкнув цепь плазмохимических реакций.
Привлечение цепного механизма позволяет не только объяснить -данные; экспериментов, но и указать новые пути повышения эффективности удаления Э02 из ионизованного воздуха. В реакциях цепного механизма участвуют колебательно возбужденные молекулы кислорода, концентрация которых ограничивает образование отрицательных ионов 03~. Наложение внешнего электрического поля позволяет увеличить температуру электронов и, как следствие, повысить концентрацию О2*. Для отношения скорости реакции
е + О2 => 02* + е
при наличии поля и пучка к скорости наработки О2' только под действием пучка можно получить выражение:
у = (ку/МХ^/^), (5)
а для отношения удельных энерговкладов
\у = усЕо/е, кап2 . (6)
Здесь ку, ка - константы скоростей колебательного возбуждения молекулы кислорода и трехчастичного прилипания электрона к ней, п - концентрация кислорода в воздухе, уе - дрейфовая скорость электронов в поле Е0, Бу - 16, эВ - энергия образования колебательно возбужденной молекулы кислорода при торможении в воздухе пучка быстрых электронов, Е; = 35 эВ - энергия' образования в воздухе электрон-ионной пары. При подстановке этих численных значений и значений ка ~ (2-3)- Ю-30 см6/с , к„ ~ (2,5-3)1(Г10 см3/с получим у ~ 7 - 8, w ~ 0,07. Наличие в воздухе небольших концентраций паров воды и молекул БОг может .несколько изменить эти оценки, тем не менее видно, что наложение внешнего поля с оптимальной напряженностью. позволяет значительно интенсифицировать цепные реакции при малом увеличении вкладываемой в газ энергии.
В экспериментах использовался ускоритель с раднально расходящимся пучком, при длительности генерируемого импульса электронного тока 50 мкс и плотностью тока 7- 10'4 А/см2. Разряд зажигался во всем объеме камеры при напряжении на конденсаторе и0 от 0,2 до 10 кВ и длине' промежутка ё = 10 см. Исследовалась смесь Ы2:02:Н20:502 = 88:10:1:1.
Затраты энергии е определялись как:
0,90,8 0,7 0,6 0,5 0.4 0,3 0,2
0,1
О
е = + м^) п/е Д[502],
где
2 «
50
100 Е, В/см
150 200
0 250
(7)
\уь и - удельная энергия, вкладываемая в газовую смесь за один импульс пучком
электронов и разрядом, соответственно.
Рис.9. Зависимости степени очистки л (1,2) и затрат энергии е (3) от напряженности электрического поля в несамостоятельном объемном разряде,
поддерживаемом электронным пучком. Содержание 502:1,3 -1%, 2 - 0,1%.
Зависимости е и г) от средней напряженности электрического поля Е = 1}0/(1 в столбе несамостоятельного разряда, поддеживаемого электронным пучком, приведены на рис.9. Характерно, что в оптимальном диапазоне напряженности поля увеличение энергии, вкладываемой в газ за счет зажигания несамостоятельного разряда, не превышает 4%, тогда как величина е снижается более чем в 2 раза при повышении степени очистки также в 2 раза. Это несколько хуже .полученных выше оценок, однако свидетельствует о правильности подхода..
Исходя из этого, можно указать еще одну возможность увеличения эффективности цепного процесса. Образование иона 03~, необходимого для его осуществления, возможно в реакциях диссоциативного прилипания
е + 02 => СГ + О (8)
и трехчастичной ассоциации
О' + 02 + 02 => Оэ" + 02. (9)
Скорость реакции (8) велика в полях Е > 25 кВ/см, при этом константа скорости (8) может достигать максимального значения. При таких Е интенсивно протекают процессы ударной ионизации и объемная форма горения разряда оказывается неустойчивой. Поэтому эксперименты выполнялись в наносекундном диапазоне с использованием ускорителя, инициирующим разряд со временем горения меньшим, чем время контракции. Их результаты
свидетельствуют о том, что повышение напряженности поля горения разряда до 10 -20 кВ/см приводит к росту степени очистки. • 1 В опытах, направленных на
выявление влияния компонентного состава облучаемого газа на процесс | его очистки от окислов серы, » получены следующие результаты, к В смеси, содержащей 10%
^ кислорода и 5% паров воды,
|П
íí исследовалось влияние на эффективность очистки процентного содержания примеси S02 - от 0,01% до 1% (рис. 10).
Рис.10. Влияние процентного содержания SO2 на степень очистки ti (а:4,5), затраты энергии е (б: 1,2,3) и количество удаленных молекул AtSOj]: (а: 1,2,3). Средняя напряженность электрического поля: 1 - 1,4 -Е = 0; 2 - Е = 30 В/см; 3,5 -100 В/см.
Видно, что в отсутствии электрического поля при малом содержании примеси в газе степень очистки за серию из 100 импульсов, велика и достигает 0,93. Увеличение начального содержания окислов серы в смеси [SOjlo до значений больших 0,1% приводит к снижению степени очистки.
Затраты анергии е также снижаются при увеличении концентрации SOj. При низких концентрациях значение е ~ 10 - 15 эВ/мол, что характерно и для непрерывных электронных пучков с малой плотностью тока. Вероятно, в этом случае осуществляется нецелой механизм окисления S02. Наблюдаемые в экспериментах значения е при [SO2]0 >0,1% существенно ниже, что указывает на реализацию цепного механизма. Проведенные эксперименты позволяют сделать вывод о том, что при изменении содержания SO2 в газе от 0,01 до 0,1% основным механизмом очистки является неценной радикальный, при повышении процентного содержания S02 реализуется ценной механизм.
ISOjW
Пары воды оказывают существенное влияние как на степень очистки, так и на величину энергетических затрат. В экспериментах получено, что изменение процентного содержания НгО в смеси от 0,3 до 5% приводит к повышению степени очистки от 0,12 до 0,5 и к снижению затрат энергии от 2,2 до 0,7 эВ/мол. В основе механизма удаления Б02 лежат реакции окисления, поэтому следует ожидать влияния концентрации кислорода в дымовых газах на эффективность процесса очистки. Эксперименты показали, что влияние кислорода существенно при малом его количестве, а при [02] > 10% изменение значений е и г| не наблюдается. Вероятно, здесь реакции окисления протекают при значительном избытке 02.
В седьмой главе рассматриваются процессы очистки воздуха от примесей сероуглерода и некоторых органических токсикантов.
Определялась возможность разложения СБг в атмосферном воздухе под действием 50-микросекундного пучка электронов с плотностью тока ~ Ю-3 А/см2. При любом содержании СБ2 в смеси обнаружено линейное снижение его концентрации с ростом числа импульсов облучения. По результатам' опытов аналогично (5) определялись затраты энергии е на удаление одной молекулы СБг- В интервале начальных концентраций [С52]о = 0,3 - 1,0 % затраты энергии е доставляют 1,8 - 1,2 эВ/мол. Зафиксированные в опытах значения величины с существенно ниже, чем энергия диссоциации СБа - 7,6 эВ.
В опытах с применением сильноточного паносекундного пучка электронов также обнаружено линейное снижение концентрации С52 в зависимости от числа импульсов облучения. При этом затраты е составляют ~ 0,6 эВ/мол. Видно, что и в этом случае значение е существенно ниже энергии диссоциации.
При близости величины е в этих слаботочном и сильноточном режимах облучения смеси конечные продукты различны. В случае применения сильноточного пучка основными продуктами разложения СБ2 являются окислы углерода и серы, а также Б2 в небольшом количестве. Это в сочетании с низкими значениями энергозатрат проводит аналогию между тем, что мы наблюдаем в наших экспериментах, и тем, что известно об окислении молекулы С52. Для смесей 02 - СБ2 низкого давления, возбуждаемых тлеющим разрядом, хорошо изученными являются реакции цепного окисления сероуглерода с образованием молекул С0,С02 и 502, которые инициируются атомарным кислородом.
При использовании слаботочного пучка практически не наблюдается продуктов окисления. В описываемых экспериментах основную часть продуктов разложения составляли конденсированный на боковых и нижней стенках камеры твердый порошок .и вязкая жидкость на верхней стенке. Среди продуктов разложения- СБг лишь в малых количествах обнаружены окислы С02 и 802; их содержание было на 2-3 порядка ниже исходной концентрации СБз- Видно, что механизм разложения СБг здесь
И1Ю.Й.
Возможной причиной малых значений затрат энергии и формирования в плазме твердых частиц может быть образование устойчивых ион-радикальных кластеров, в которых происходит полимеризация СБг с образованием (С5)п в жидкой или твердой фазе. В кластерах с большим содержанием молекул С52 эти процессы могут протекать гораздо эффективнее, чем непосредственно в смеси с малым их содержанием.
Эксперименты по выявлению влияния электрического поля выполнялись как при инициировании разряда наносекундньщ, так и микросекундным пучком электронов. В разряде, инициируемом йаносекуидным пучком повышение напряжения горения разряда не приводило к интенсификации процессов окисления СБг-
Результаты измерений е(Е) в слаботочном разряде, инициируемом • микросекундным пучком, представлены на рис.11. Обращает внимание резкая нелинейность этой кривой, а также малые значения напряженности поля ~ 20 В/см, вызывающие
изменения е от 0,78 до 2,18 эВ/мол, т.е. почта • в три раза.
2Л
1,9
1.7
5
X в
1,3
1,1
0.9
0.7
40 80 120 160 , 200 Е,В/см
Рис.11. Зависимость затрат энергии е на удаление одной молвкули! С§2 от средней напряженности внешнего поля.
Обнаруженный слаботочный режим удаления сероуглерода \!з воздуха является перспективным для промышленного применения, так как при реализации низких затрат энергии конечные продукты очистки получаются в твердом состоянии, что позволяет улаплнвать их в простых фильтрах.
Многие нз токсичных органических соединении, такие, как полнароматичсские соединения, диоксины и другие, имея малое давление паров в атмосферном воздухе, могут образовывать опасные концентрации в виде аэрозолей, адсорбируясь на частицах пьгли. Фильтрование газообразных промышленных отходов от твердых частиц лишь отчасти решает проблему, повышая содержание токсичных веществ в фильтрах. В связи с этим важным представляется исследование возможности удаления органических соединений непосредственно перед фильтрованием.
В качестве модели для исследований использовался фенол, адсорбированный на селикагеле. Выбор фенола обусловлен тем, что именно его производные, такие, как, например, хлорфенолы, являются важнейшими источниками образования еще более токсичных соединений. Для проведения опытов применялся ускоритель "РАДАН", работающий со трывоэмксспоншм катодом ленточной формы. Облучению подвергались образцы, приготовленные на пластинах для тонкослойной хроматографии.
Зависимости изменения содержания фенола в адсорбированном слое от количества импульсов облучения при различных начальных концентрациях имеют линейный характер. Это свидетельствует о том, что удаление фенола нз адсорбированного слоя определяется. дозой поглощенной энергии. В опытах зафиксированы высокомолекулярные компоненты, возникающие ц результате различных процессов. Одним из них является сшивка молекул фенола в бнфенильпые соединения. Этот процесс протекает непосредственно в адсорбированном слое под действием высокоэнергетнчных электронов пучка. Основным продуктом был 4,4' -днгидро-ксн-дифснил, его содержание п образце после облучения составляло ~ 50% по массе от начального содержания фенола.
Другим процессом разложения фенола является его окисление озоном, который образуется из кислорода воздуха под действием электроноп пучка. Основным продуктом озонолнза фенола является транс-муконовая кислота, концентрация которой была на 2 - 3 порядка Méiibuie исходной концентрации фенола. Можно считать,
что процесс озонолиза фенола не является основным при его деструкции в адсорбированном слое.
Для экспериментов по удалению паров стирола* из воздуха применялся наносекундный пучок электронов. В опытах определялась относительная концентрация стирола 5, рассчитываемая как отношение остаточной концентрации С к исходной Со- Зависимость 6 от числа импульсов облучения п в области используемых в опытах концентраций примеси 1000 - 100 ррт имеет экспоненциальный характер. Величина к, обратная тангенсу угла наклона прямой 1п5 - Кп), имеет физический смысл коэффициента, показывающего, сколько необходимо вложить в газ энергии для того, чтобы снизить концентрацию стирола в ^ раз. В наших опытах значение к составило величину 5,05 • 1018 эВ/см3. Подобный характер зависимости изменения относительной концентрации стирола позволяет записать эмпирическую формулу для определения затрат энергии на удаление одной токсичной молекулы в следующем виде
е = - [к /л(1 - т))1/С0 г), (10)
где Т1 - требуемая степень очистки, которая определяется как т] = (С0 -С)/С0.
Основным продуктом, появляющимся при удалении стирола, в наших опытах являлся полистирол - продукт полимеризации примеси. Пленка полистирола зафиксирована на стенках камеры. Вероятным механизмом ее образования являются процессы генерации активных радикалов в газовом объеме^ их дрейф к стенке и активация ее поверхности, рост цепи полимера на активированной поверхности.
Другим продуктом является бензальдегид, который образуется при взаимодействии стирола с озоном, генерируемым в воздухе под действием электронов пучка. Концентрация . бензальдегида, зафиксированная в опытах, была существенно меньше. исходной концентрации стирола.
Основные результаты и пыводы по работе
1. Выполнены электронно-оптические исследования процесса формирования самостоятельного разряда при высоких перенапряжениях п различных способах инициирования начальных электронов. Показано, что однородный разряд формируется в случае объемного инициирования начальных
электронов; при инициировании электронов на катоде разряд осуществляется за счет вторичных процессов, которые не обеспечивают необходимой для зажигания однородного разряда концентрации электронов. .
2. Предложено. использовать для инициирования разряда рентгеновское излучение с энергией квантов не выше 40 кэВ. Создана методика расчета начальной концентрации электронов, создаваемой в газовых смесях таким излучением и показана целесообразность его применения для зажигания объемных разрядов с промежутках длиной »!! децимет ры.
3. Реализовано . объемное горение разряда, инициируемого рентгеновским излучением с энергией 40 кэВ, в смеси С02 - Ы2 -Не атмосферного давления в промежутках длиной до 20 см. Показано влияние фронта импульса питающего напряжения на формирование однородного разряда, установлено, что при межэлекгродных расстояниях порядка десятков сантиметров объемный разряд может формироваться при значительно больших длительностях фронта, чем в сантиметровых зазорах.
4. Исследован объемный разряд в гелий - кадмиевой смеси высокого давления, при этом обнаружены двп режима его горения, отличающихся как по форме, так н энергетическим характеристикам. Изучены характеристик:' люминисценцин ионов кадмия в таком разряде и установлены механизмы заселения ионных уровне)!, на которых возможно получение лазерной генерации. Рассмотрен также рскомблнациошшн механизм заселения атомарных уровнен гсадмия и показано, что при радиационной очистке нижнего уровня получение ■лазерной генерации маловероятно.
5. Создана компьютерная модель процессов в плотной гелий -кадмиевой плазме, создаваемой как объемными разрядами, так и импульсами жесткого ионизирующего излучения. Выполнены расчеты такой плазмы и ее нзлучательиых характеристик. Показано, что природа ионизирующего излучения, будь то высокоэнергетичные электроны пли осколки ядерной реакции, не влияет на параметры лазерной генерации, мощность которой зависит только от мощности накачки. Таким, образом, возможно моделирование ядерной накачки электронными пучками.
6. Впервые получена лазерная генерация иа ионе кадмия с длиной волны 325,0 им при квизистационарной накачке.
7. Впервые экспериментально получены низкие затраты энергии на удаление из воздуха окислов серы, составляющие.менее одного электрон-вольта на молекулу. Это возможно при использовании импульсных электронных пучков с оптимальными параметрами. Выполнен цикл экспериментальных исследований влияния параметров электронного пучка на процесс удаления из дымовых газов окислов серы. Полученные экспериментальные данные подтверждают, что причиной низких затрат энергии на удаление одной молекулы является осуществление в ионизованном воздухе цепного механизма плазмохимических реакций.
8. Впервые осуществлено удаление примесей сероуглерода из воздуха атмосферного давления с низкими ~ 1 эВ/мол затратами энергии с помощью импульсных электронных пучков и несамостоятельных разрядов. Обнаружены два режима разрушения сероуглерода, различающихся как по механизму, так и по конечным продуктам. Показано, что применение слаботочных пучков и невысоких напряженностей поля горения разряда позволяет осуществить разрушение сероуглерода с образованием в качестве конечного продукта твердого порошка. Такой режим удаления сероуглерода из воздуха является перспективным для промышленного применения, так как при реализации низких затрат энергии конечные продукты очистки получаются в твердом состоянии, что позволяет улавливать их в простых фильтрах.
9. Впервые выполнены исследования по деструкции адсорбированного фенола под действием импульсного электронного пучка. Показано, что этот метод может быть основой для разработки технологии очистки воздуха от фенола.
10.Установлено, что при облучении электронными пучками воздуха с примесями стирола, последний эффективно полимеризуется. Этот способ очистки воздуха от стирола может найти технологическое применение.
11. На многочисленных примерах в различных газовых смесях показано, что увеличение температуры плазменных электронов позволяет получать положительные результаты: в гелий -кадмиевой среде это приводит к возникновению генерации на ультрафиолетовой линии и существенному повышению кпд генерации на зеленых линиях иона кадмия, в ионизованном с помощью электронных пучков воздухе - к .интенсификации
процессов удаления токсичных примесей и снижению затрат энергии на осуществление процесса очистки воздуха.
Основные работы, опубликованные по теме диссертации
1. Козырев A.B., Королев Ю.Д., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н., Шемякин И.А. Контракция объемного разряда, инициируемого ультрафиолетовым излучением в смесях Ar - SFg.//Журнал технической физики.1981.Т.51.В.9.С.Ш7 - 1822.
2. Королев Ю.Д., Новоселов Ю.Н. Формирование наносекундного объемного разряда в смесях благородных газов с галогеноносителями.//Физика плазмы. 1982. Т.8.В.5.С.1082-1085.
3. Клименко К.А., Козырев A.B., Королез Ю.Д., Новоселов Ю.Н. Процессы в стадии запаздывания пробоя в аргоне и их влияние на формирование наносекундного объемного разряда.//Физика плазмы. 1984.Т. 10. В. 1.С. 196-20!.
4. Klimenko К.А., Korolev Yu.D., Kozirev A.V., Mesyats G.A., NovoselovYu.N. Formation on a nanosecond volume discharge with ultraviolet radiation preionization// In Proc.:XVI Int. Conf. on Phenomena in Ionized Gases. Dusseldorf, Germany, 1983. P. 138.
5. Козырев A.B., Королев Ю.Д., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н., Тарасенко В.Ф., Скакун B.C., Генкпн С.А. Использование рентгеновского излучения для предварительной ионизации рабочей среды газовых лазеров высокого давления.//' Квантовая электроника. Í984. Т.) 1.В.З. С.524 - 529.
6. Генкин С.А., Карлов Н.В., Клименко К.А., Королев Ю.Д., Кузьмин Г.П., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н., Прохоров A.M. Применение мягкого рентгеновского излучения для инициирования самостоятельного объемиогсг разряда в больших -межэлектродиьгх промежутках.// Письма п ЖТФ. 1984. Г.10: В.11. С. 641 - 644.
7. Гейман В.Г., Генкин С.А., Клименко К.А.,, Козырев A.B., Королев Ю.Д., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н. Особенности формирования самостоятельного объемного разряда в больших межэлектродных промежутках.// Журнал технической физики. 1985. Т.55. В.12. С. 2347 - 2353.
8. Genkin" S.A., Klimenko К.А., Kozirev A.V., Korolev-Yu.D., Mesyats G.A., Novoselov Yu.N. A study operation of a selfmaintaincd space discharge at a large interelectrode gaps. //In Proc.:XVII Int.
Conf. on Phenomena in-Ionized Gases. Bucharest, Romania, 1985. P. 108. -,
9. Гейман В.Г., Генкин С.А., Королев Ю.Д., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н. Контракция самостоятельного объемного разряда в смесях C02:N2:He в больших межэлектродных промежутках.// Теплофизика высоких температур. 1986. Т.24. № 5. С. 857 - 861.
10. Макаров C.B., Новоселов Ю.Н., Осипов В.В. Моделирование гелий кадмиевого " лазера высокого давления, возбуждаемого импульсным электронным пучком.//Квантовая электроника. 1990. Т.17. В.8. С.974 -978.
11. Макаров C.B., Новоселов Ю.Н. Влияние электронной температуры на характеристики HeCd лазера, возбуждаемого импульсным пучком электронов.// Квантовая электроника. 1990. Т.17. B.II. С.1424 - 1425.
12. Макаров C.B., Новоселов Ю.Н. Режим модуляции добротности в гелий - кадмиевом лазере высокого давления. / / XIV Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике (КиНО-91). Тезисы докладов. Т.2.С.59-60. 1991. Ленинград.
13. Кузнецов Д.Л., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н., Осипов В.В., Уварин B.B. HeCd лазер с длиной волны 441,6 нм, возбуждаемый микросекундным пучком электронов.// Письма в ЖТФ. 1991. Т.17. В.4. С. 35-38.
14. Гарусов К.А., Новоселов Ю.Н., Сурков Ю.С. Самостоятельный объемный разряд в гелий - кадмиевой смеси высокого давления.// Журнал технической физики. 1991. Т.61. В. 12. С. 138-142.
15. Новоселов Ю.Н., Сурков Ю.С. Излучение иона кадмия в импульсном объемном разряде высокого давления. // Оптика и спектроскопия. 1992. Т.72. И.2. С. 318 - 322.
16. Гарусов К.А., Новоселов Ю.Н., Сурков Ю.С. Рекомбинационное излучение атома кадмия в импульсном объемном разряде. // Оптика и спектроскопия. 1992. Т.73. В.5. С. 858 - 861. •
17.. Novoselov Yu.N., Surkov Yu.S. A pulsed volume discharge in high pressure HeCd mixture.// In'Proc.:XXI Int. Conf. on Phenomena in Ionized Gases. Bochum. Germany. 1993. V.2. P.100 - 101.
18. Андреев А.Д., Макаров C.B., Новоселов Ю.Н., Рыжов В.В., Турчановский И.Ю. Моделирование процессов в HeCd смеси при ионной и электронной накачках.// Журнал технической физики. 1992. Т.62. В.З. С. 18 - 23.
19. Гарусов К.А., Кузнецов Д.Л., Новоселов Ю.Н., Уварин В.В. Лазер на парах металлов с поперечной накачкой электронным
пучком.//Приборы и техника эксперимента. 1992. В. 3. С. 180'-182.
20. Игнатьев A.B., Кузнецов Д.Л., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н. Применение импульсных электронных пучков для очистки дымовых газов.//IX Всесоюзный симпозиум по сильноточной электронике: Тезисы докладов. 1992. Екатеринбург.
21. Игнатьев A.B., Кузнецов Д.Л., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н. Очистка дымовых газов импульсными пучками электронов // Письма в ЖТФ. 1992. Т. 18. В.22. С.53 - 56.
22. Макеев В.А., Новоселов Ю.Н.? Старовойтов М.Ю., Уварин В.В. УФ генерация на ионе кадмия, возбуждаемая микросекундным пучком электронов.// Письма в ЖТФ. 1993. Т.19. В.9. С. 10 - 13.
23. Kusnetsov D.L., Mesyats G.A„ Novoselov Yu.N. Removel of S02 from stack gases by electron beams.// In Proc.: XXI Int. Conf. on Phenomena in Ionized Gases. Bochum. Germany. 1993.V.2.P.124 - 125.
24. Кузнецов Д.Л., Новоселов ГО.H., Старовойтов М.Ю. Удаление окислов серы в несамостоятельном объемном разряде.// Письма в ЖТФ. 1993. Т.19. В.16. С. 6 - 9.
25. Новоселов Ю.Н. Интенсификация окисления SO2 в ионизованном воздухе.//Письма в ЖТФ.1993.Т.19.В.23. С.58 - 61.
26. Кузнецов Д.Л., Месяц Г. А., Новоселов Ю.Н. Влияние длительности импульса электронного пучка на эффективность удаления окислов серы из дымовых газов.// Письма в ЖТФ. 1994. Т.20. В.7. С.22 -25.
27. Mesyats G.A., Novoselov 'Yu.N. Pulsed electron beams for the irradiation of flue gases.// In Proc.: X Int. Conf. on High Power Particle Beams. San Diego. USA. ¡994. V.l. P.207 - 210.
28. Кузнецов Д.Л., Месяц Г.А., Новоселов Ю.Н. Удаление окислов серы из ионизованного воздуха в слабом электрическом поле.// Письма в ЖТФ. 1994. Т.20.-В. 23. С. 17 - 20.
29. Новоселов Ю.Н., Уварин В.В. Влияние длительности накачки на УФ генерацию HeCd лазера высокого давления.// Журнал технической физики. 1995. Т.65. В.4. С. 189 - 191.
30. Новоселов Ю.Н., Уварин В.В. Ограничение длительности импульса УФ генерации в HeCd лазере высокого давления.//Оптика и спектроскопия. 1995. Т. 78. В. 6. С. 1004 -1006.
31. Kusnetsov D.L., Mesyats G.A., Novoselov Yu.N. Pulsed electron beams for flue gases treatment.// In Proc.: Novel Appl. of Lasers and Pulsed Power. 1995. San Jose. USA. P. 142 - 148.
32. Денисов Г.В., Новоселов Ю.Н., Филатов И.Е. Разложение CS2 в несамостоятельном объемном разряде атмосферного давления.// Письма в ЖТФ. 1995. Т.21. В. 18..С.89 - 93.
33. Новоселов Ю.Н., Уварин В.В. Квазистационарная УФ генерация в HeCd лазере высокого давления.// Письма в ЖТФ. 1995. Т.21. В.23. С.15-18.
34. Kusnetsov D.L., Mesyats G.A., Novoselov Yu.N. Cleaning flue gases from S02 in e-beam generated plasma.// In Proc.: IEEE Int. Conf. on Plasma Science 1995. Madison. USA. P..269-270.
35. Makarov S.V., Novoselov. Yu.N. Numerical simulation of high pressere HeCd plasma generated by e-beam or by electrical discharges.// In Proc.: IEEE Int. Conf. on Plasma Science 1995: Madison. USA. P. 250-251.
36. Kusnetsov D.L., Mesyats G.A., Novoselov Yu.N. Removel of S02 from ionized air: effect of electric field.// In Proc.:XXI Int. Conf. on Phenomena in Ionized Gases. 1995. Hoboken. USA. V.l.P. 145-146.
37. Макаров C.B., Новоселов Ю.Н. Константы возбуждения и ионизации в квазистационарной HeCd плазме высокого давления.// Журнал технической физики. 1996.Т.66.В:2.С.193-
197.