Проверка средних сечений деления и захвата № Р-237 и АМ-241 на критических сборках для задач трансмутации тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

Введение.

Глава 1. Определение отношений средних сечений деления младших актинидов с использованием абсолютных камер деления.

1.1. Определение количества ядер в камере.

1.2. Определение абсолютной эффективности регистрации делений в камере.

1.2.1. Описание конструкции ионизационных камер деления.

1.2.2. Расчетная модель.

1.2.3. Проверка методики.

1.3. Краткие выводы.

Глава 2. Измерения ЦКР образцов.

2.1. Процедура измерений.

2.2. Обработка результатов измерений.

2.3. Учет искажений спектра нейтронов в образце.

2.3.1. Приближение Вигнера.

2.3.2. Приближение Белла.

2.4. Расчеты в гетерогенной среде.

2.5. Расчет билинейных поправок.

2.6. Краткие выводы.

Глава 3. Эксперименты на серии критсборок БФС и

БСА (Япония) и их оценка.

3.1. Измерения на серии критсборок БФС-67.

3.1.1. Описание критсборок БФС-67.

3.1.2. Оценка экспериментальных результатов на серии сборок БФС-67.

3.2. Измерения на серии критсборок БФС-69.

3.2.1. Описание критсборок БФС-69.

3.2.2. Оценка экспериментальных результатов на серии сборок БФС-69.

3.3. Измерения на серии критсборок БФС-71.

3.3.1. Описание серии критсборок БФС-71.

3.3.2. Оценка экспериментальных результатов на серии сборок БФС-71.

3.4. Измерения на серии критсборок ¥СА.

3.4.1. Описание серии критсборок БСА.

3.4.2. Оценка экспериментальных результатов на серии сборок РСА.

3.5. Краткие выводы.

Глава 4. Получение информации об отношениях сечений захвата к сечению деления для Кр

237 и Ат-241 реактивностным методом.

4.1. Процедура проверки.

4.2. Прямые измерения захвата Мр-237.

4.3. Анализ результатов измерений.

4.4. Краткие выводы. 121 Заключение. 122 Список литературы. 124 Приложение.

В настоящее время считается общепризнанным, что одной из наиболее серьезных проблем, при широкомасштабном использовании ядерной энергетики, является проблема безопасности радиоактивных отходов.

К 2010 г. в мире ядерные реакторы на урановом топливе суммарной электрической мощностью около 400 ГВт наработают более 300 тыс. т отработавшего топлива. В случае отсутствия рециклирования оно будет содержать около 3 тыс. т. плутония, примерно 140 т Кр-237 и около 120 т Ат-241,243 (количество Ир-237 со временем увеличится до 500 т из-за распада Ри-241 и Ат-241) [1].

Существующие стратегии переработки топливных отходов включают процессы их отверждения с последующим остекловыванием или переводы в керамическую форму и захоронение контейнеров с отходами в тех геологических формациях, которые оцениваются как надежные для обеспечения изоляции отходов от биосферы в течение примерно 100000 лет, пока их активность не снизится до безопасного уровня.

При изучении различий в сроках снижения активности радиоактивных отходов до безопасного уровня можно разделить их на две наиболее широкие группы: радиоактивную золу и актинидные отходы (актиниды с большой атомной массой). В связи с рассмотрением концепции удаления радиоактивных отходов в устойчивые геологические формации необходимо давать прогнозные оценки на достаточно длительный период, в течение которого происходит снижение активности радиоактивных отходов до безопасного уровня.

Однако, в связи с тем, что пока нет надежных способов прогнозирования экстраординарных событий, которые могут иметь место за последующие 100000 лет, важно по крайней мере иметь хорошо определенный альтернативный вариант. В качестве такого варианта и рассматривается трансмутация Младших Актинидов (МА-все актиниды, за исключением изотопов урана и плутония), как один из способов удаления радиоактивных отходов.

При этом после выделения актинидов из отходов с последующей их трансмутацией в продукты деления с использованием нейтронных реакций, произойдет существенное снижение жесткости требований, предъявляемых концепцией удаления отходов (см. [2]).

В процессе реакторной трансмутации младшие актиниды по своему участию в цепной реакции становятся "старшими". Концентрация МА в свежем топливе реактора-выжигателя может быть в десятки и даже в сотни раз выше, чем в отработанном топливе обычных энергетических реакторов. Так что результаты реакторных расчетов в этом случае сильно зависят от точности нейтронных данных МА, прежде всего от сечений захвата и деления, параметров запаздывающих нейтронов и выходов осколков деления. Деление МА дает меньшую, чем обычно, долю запаздывающих нейтронов, знание которой особенно важно для задач реакторной кинетики. Все основные разделы теории реакторов-выжигателей - расчет стационарных, переходных и аварийных режимов (оценка наиболее важных параметров безопасности - натриевого пустотного эффекта реактивности и доплеровского коэффициента) -так же требуют улучшения ядерных данных МА.

Диапазон МА перекрывает около 10 единиц массовых чисел вплоть до Ст-248. Все они образуются через последовательный захват нейтронов, начиная с урана и плутония. Если ошибки в измерении сечений сильно скоррелированы, - а в случае МА это определенно так, - это приводит к сильно увеличенным ошибкам при попытках рассчитать накопление самых тяжелых изотопов, например, кюрия и калифорния [3].

В ряде лабораторий были выполнены многочисленные работы, касающиеся проблемы трансмутации актинидов. Во многих отчетах делается вывод о повышении эффективности трансмутации актинидов с повышением жесткости спектра нейтронов. Общим основанием для такого заключения является увеличение отношения сечений деления к сечению захвата нейтронов с увеличением энергии. Однако более важной причиной является то, что различные доминирующие в трансмутационной цепи актиниды ^-237, Аш-241, Аш-243 характеризуются достаточно большим сечением деления порогового типа в области высоких энергий. Наличие такого спектра нейтронов позволяет обеспечить достижение высоких коэффициентов трансмутации актинидов и размножения нейтронов. В качестве систем - кандидатов для осуществления трансмутации рассматриваются и тепловые [4], и быстрые реакторы [5], и установки на основе ускорителей заряженных частиц [6], [7], которые дают высокий выход быстрых нейтронов. При рециклировании в быстром реакторе отработанное ядерное топливо превращается в продукты деления, имеющие более короткие периоды полураспада, нежели в тепловых реакторах и ускорителях [8] (вывод относится как к урановому, так и к МОХ топливу).

Включение быстрых реакторов в ядерный топливный цикл в более широком масштабе с большим разнообразием в топливных композициях, если трансмутация рециклированных МА будет реальностью, потребует существенного улучшения базы ядерных данных. Для оценки периода и параметров рецикла необходимо знание сечений захвата и деления актинидов в широкой области энергетического спектра нейтронов: от нескольких электронвольт и до десятка мегаэлектронвольт.

В данной работе проводится анализ имеющихся результатов измерений отношений средних сечений деления и коэффициентов реактивности, полученных в экспериментах на семи быстрых критических сборках БФС и трех сборках FCA [9]. Эксперименты такого типа проводились так же на стендах MASURKA (Франция) [10], ZPPR (США) [11], ZEBRA (Англия) [12,13].

В настоящее время изучение сечений трансактинидов находится в стадии развития. Наибольшее отличие в данных различных библиотек наблюдается в сечениях захвата. На сегодняшний день существует достаточное большое количество дифференциальных данных по сечениям и использование только дифференциальных данных для обеспечения различных библиотек может привести к увеличению ошибки в знании сечений. Накопленный опыт подсказывает, что наибольшую точность можно достичь при комбинировании данных интегральных и дифференциальных экспериментов. В противоположность дифференциальным экспериментам, интегральные измерения обычно более точные, и имеют иную природу погрешностей, но в отношении энергетической зависимости их информация более скудна.

Однако выбор нейтронных спектров, близких к изучаемым перспективным типам реакторов-выжигателей, повышает прикладную ценность интегральных экспериментов.

Большинство актинидов сильно радиоактивны и трудно получить чистые материалы в количестве, достаточном для набора активных зон в критических сборках и проведения на них экспериментов. Поэтому в этой ситуации наибольшую ценность приобретают интегральные эксперименты, в которых используется небольшое количество исследуемого материала, и в тоже время которые могут обеспечить сравнение экспериментальных данных с результатами расчетов, - это непосредственное измерение отношений средних сечений делений (а//а/) и получение информации о сечениях захвата из результатов измерений ЦКР (Центральных Коэффициентов Реактивности) при возмущении реактора образцами малых размеров.

Целью работы является уточнение нейтронных данных (сечений деления и захватов) младших актинидов в экспериментах на быстрых критических сборках.

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения.

Выводы о величине Дс можно проверить активационным методом

63].

В эксперименте на критсборках БФС-71-2 и 73-1 использовались две разновидности активационного метода: метод нормировки на тепловые сечения Np-237 и Ри-239 (относительный) и метод определения абсолютных скоростей захватов в Np и делений в Ри (абсолютный).

Для определения абсолютной скорости делений Ри-239 использовалась вышеописанная в главе 1 камера деления.

Активация образцов Np-237 (дисков из Np02 диаметром 7мм и весом 24-30 мг) производилась в месте нахождения одного из электродов камеры деления. Измерения абсолютной скорости захватов получались путем определения абсолютной интенсивности у-квантов распада Np-238 с энергиями 984 и двойной линии 1027 кэв с использованием Ge-Li ППД (разрешение ~ 0,5%). Квантовые выходы линий r|i брались равными 0,278 ± 0,009 и 0,300 ± 0,008. Между крышкой детектора и образцом находился слой свинца со средней толщиной 12,1 мм, позволивший значительно уменьшить скорость счета у-квантов, сопровождающих ос - распад Np-237. Для калибровки детектора (со свинцом и без) использовался набор источников ОСГИ, абсолютная активность которых имела паспортную погрешность 1,2 - 1,4 %.

Статистическая точность измерения Су равнялась 0,4-0,7%. Это позволило определить абсолютные эффективности указанных выше у-линий Np-238 с точностью ~ ± 2%.

Абсолютный метод позволял проверить так же отношение ac237/af239 в тепловой колонне.

В 3-й строке таблицы 4.2.1 даны средние по 4 циклам результаты и их статистическая погрешность при измерении у-активности. В четвертой строке дан окончательный результат с полной ошибкой.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Приведем кратко основные итоги работы.

1. Создан и прокалиброван комплект абсолютных камер деления со слоями МА и Ри-239 для измерений на критстенде БФС.

Достигнута точность определения абсолютной скорости деления Ри-239 в пределах 1-1.5 % и Ыр-237 и Аш-241 в пределах 2-2.5 %.

2. Разработана программа оперативной обработки результатов измерений коэффициентов реактивности образцов МА и выделения из них коэффициентов реактивности основных их изотопов.

Модернизировано программное обеспечение, дающее возможность привести измеренные коэффициенты реактивности изотопов к условиям сравнения, адекватным расчетным программам, используемым в настоящее время для проверки нейтронных данных по макроскопическим экспериментам.

3. На семи критических сборках БФС проведены измерения отношений средних сечений деления Мр-237 и Аш-241 к Ри-239.

На основе накопленного материала проведено сравнение экспериментальных и расчетных результатов, исследована тенденция расхождения эксперимента и расчета в зависимости от жесткости спектра и состава критсборок, являющимися моделями реакторов-выжигателей МА различного типа.

Сделан вывод о том, что средние сечения деления Ир-237 и Аш-241 хорошо предсказываются системой констант БНАБ-93 в пределах заявленных погрешностей эксперимента и достигнутая точность решает поставленную задачу относительно их сечений деления.

4. Получен непротиворечивый набор экспериментальных данных отношений центральных коэффициентов реактивностей ^-237 и Аш-241 к 11-235. Этот материал может быть использован при сравнении данных

123 экспериментов с расчетами, выполненными по различным системам констант.

Предложена и апробирована методика определения погрешности в расчете средних сечений захвата Np-237 и Аш-241 реактивностным методом, позволяющая получить информацию о погрешности сечений захвата, используемых в системе констант БНАБ-93. Полученные этим методом расхождения между экспериментом и расчетом для сечений захвата Np-237 и Аш-241 ни в коей мере не могут быть объяснены никакими погрешностями эксперимента и анализа и содержат новую ядерно-физическую информацию.

В заключении автор выражает глубокую благодарность Виктору Алексеевичу Дулину за постановку задачи, руководство работой, обсуждение вопросов диссертации, полезные советы и постоянное внимание к ходу работы.

Автор выражает так же признательность Матвеенко И.П., Белову С.П. и Кочеткову A.JI. за интерес к работе и поддержку при ее выполнении.

Большую помощь при анализе экспериментальных результатов оказали Цибуля A.M. и Мантуров Г.Н.

1. Kusters A., Kienzler В., Kolaric Z., е.а. The nuclear fuel cycle for trunsmutation: critical review // Global -95.

2. Koch L. Status of transmutation // IAEA-TECDOC-693. 1992, p. 13.

3. Takeda Т., Yokoyama K. Optimal neutron spectrum for transmuting minor actinides in thermal reactors // International Conference on the Physics of Reactor; v-4, M-l, Sep., 1996.

4. Khalil H. United States national program on actinide recycle // IAEA-TECDOC-693. 1992, p. 21.

5. Krivitski I.YU., Matveev V.I., and Burievski I.V. Evolution of physical concept of fast reactors cores for the effective actinides consumption // Proceeding of third International CAPRA Seminar, Lancaster, UK, 1995.

6. Venneri. The Physics Design of Accelerator-Driven Transmutations System // AIP Proceeding of the 3-rd International Conference on Accelerator-Driven Technology and Applications. Las Vegas, Nevada. July 1994.

7. Алексеев П.Н. и др. Концепция жидкосолевого подкритического реактора повышенной безопасности // Препринт ИАЭ-5857/2, М.,-1995.

8. Tsikunov A.G. е.а. Role of fast reactors in reduction of long lived waste // IAEA-TECDOC-693. 1992, p. 61.

9. Mukaiyama T. Actinide Integral Measurements on FCA for Evaluating and Improving Their Cross Section Data // Japan Atomic Energy Research Institute.- In: NEACRP-A-684, 1985.

10. Scholtyssek IRMA: Interlaboratory Comparison of Fission and Capture Rate Measurement Techniques at MASURCA, 1984.

11. Дулин В.А. Об интерпретации расхождения некоторых измеренных и рассчитанных функционалов на сборках БФС и ZPR // Препринт ФЭИ-402, Обнинск, 1973.

12. Sanders et al. Some Aspects of Fast Reactor Operation studies in ZEBRA, Fast Reactor Physics. IAEA.

13. Sweet W. Actinide fission rate measurement in ZEBRA, AEEW-R 1090, Winfrith, Jan. 1977.

14. Абагян Л.П., Базазянц H.O., Бондаренко И.И., Николаев М.Н. Групповые константы для расчета ядерных реакторов. М. Атомиздат, 1964.

15. Савоськин М.М., Морозова Т.Б., Новиковская Е.И. и др. Аннотация пакета программ КРАБ-1 // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика и техника ядерных реакторов.-1984, в.6(43), с. 44.

16. Абагян Л.П., Базазянц Н.О., Николаев М.Н., Цибуля A.M. Групповые константы для расчета реакторов и защиты.- М.: Энергоиздат, 1981.

17. Мантуров Г.Н., Николаев М.Н., Цибуля A.M. Система групповых констант БНАБ-93: Верификационный отчет. М., 1995.

18. Работнов Н.С. и др. Verification of neptunium neutron data on the fast critical assembly experiments // Fainal report ISTC-304, 1996.

19. Дулин B.A., Михайлова И.В., И.В. Цибуля И.В. Измерение отношений сечения захвата в Np-237 и Ат-241 к сечению деления U-235 реактивностным методом // Атомная энергия,-1998, том 84, вып. 6, с. 535

20. Дулин В.А., Михайлова И.В. Определение абсолютных скоростей деления младших актинидов // Ядерная Энергетика. Известия высших учебных заведений. 1996, в. 3, с. 52.

21. Дулин В.А., Михайлова И.В. Проверка сечений захвата Np-237 и Ат-241 в экспериментах на критических сборках // Ядерная Энергетика. Известия высших учебных заведений. 1998, в. 3, с. 28.

22. Bednyakov S.M., Dulin V.A., Korobeinikova L.V., Manturov G.N. et all. Investigations for design justification of actinides transmutation reactor // In: NEACRP-A-1112, 1990.

23. Belov S.P. et all. Investigation of MA Transmutation Problem in Bench-mark Experiments at BFS Facility with Neptunium in Fuel Composition // International Conference on the Physics of Reactor; v-4, M-82, Sep., 1996.

24. Dulin V.A., Matveenko I.P., Mikhailova I.V. The Summary Experimental Results for BFS 67, 69 and 71 Cores with the Np in Fuel // Snt. Conf. on Future Nucl. System GL 97. Proceeding Okt 510 1997. Vol. l,p. 344-348.

25. Belov S.P., Dvuhsherstnov V.G., Dulin V.A., Efimenko V.F. e.a. Description of experimental results on the reference core of CAPRA type reactor // Third international CAPRA seminar. Lancaster, UK, 7-8 November 1995.

26. Дулин B.A. и др. Русско-Французские совместные калибровки камер деления с младшими актинидами // Труды 9Ш семинара по проблемам физики реакторов ВОЛГА-95. Москва, МИФИ, 1995, с. 31.

27. Бедняков С.М., Дулин В.А., Михайлова И.В. Проверка нейтронных данных Np-237 в экспериментах на быстрыхкритических сборках // Труды Хш семинара по проблемам физики реакторов ВОЛГА-97. Москва, МИФИ, 1997, с. 179.

28. Матвеенко И.П. и др. Сводные экспериментальные данные, полученные на критической сборке БФС-67 с добавлением нептуния в топливо // Отчет ФЭИ -9252, 1995.

29. Description of experimental results on the core BFS-69-1, BFS-69-2, BFS-71-1 // Prepared in accordance with the contract A-3457. Cooperation for the program of actinide irradiation at the BFS critical facility, 1996.

30. Проверка и корректировка сечений Np-237 на основе макроскопических экспериментов. Отчет ФЭИ-93 89, 1997.

31. Казанский Ю.А., Матусевич Е.С. Экспериментальная физика реакторов. М., Энергоатомиздат, 1994г.

32. Дулин В.А., Кочетков A.JL, Можаев В.К., Михайлов Г.М. Анализ результатов совместного советско-французского эксперимента СФИНКС // Препринт ФЭИ-2194.-Обнинск, 1991.

33. Дулин В.А. и др. Абсолютная калибровка калифорниевого источника и дополнение к эксперименту СФИНКС // Рабочий материал для советско-французского семинара по физике быстрых реакторов, Обнинск, Россия, 1989.

34. Рыков В.А. Измерение неравновесных ионных зарядов осколков деления // Препринт ФЭИ-2472.-Обнинск, 1995.

35. Дулин В.А., Михайлов Г.М. Измерение эффективной доли запаздывающих нейтронов методом а-Росси // Атомная энергия. -1995. -Т.78.-Вып.З.-С.151-155.

36. Bertrand P. et al. BERENICE-Interlaboratory Comparison of pefr Measurement Tecniques at Masurca // Proceeding of International

37. Conference on the Physics of Reactor PHYSOR-96. Mito, Japan, 1996, vol. 2, pp. E-190 E-199.

38. Дулин B.A. Возмущение критичности реакторов и уточнение групповых констант. М.: Атомиздат, 1979.

39. Бедняков С.М. Измерения коэффициентов реактивности образцов осколков деления и высших изотопов плутония в критсборках БФС-49 // Докл. на франко-сов. Семинаре, Кадараш, 1988.

40. Баков А.Т. и др. Цифровой реактиметр на базе микро-ЭВМ "Электроника-60" // Препринт ФЭИ-1439, Обнинск, 1983.

41. Бедняков С.М. и др. Экспериментальное обоснование методов оценки возмущений критичности быстрых сборок малыми образцами // Атомная энергия. 1998, том 65, вып. 6, с. 426.

42. Михайлов Г.М. Экспериментальное определение абсолютной шкалы реактивности эффективной доли запаздывающих нейтронов в моделях реакторов на быстрых нейтронах. Диссертация -9708, 1997.

43. Doulin V.A., Mikhailov G.M. Heterogenity Effect Evaluation for Analysis of ßeff Measurements // International Meeting Colloquy on Delayed Neutron Data, Obninsk, Russia, 1997.

44. Стумбур Э.А. Применение теории возмущений в физике ядерных реакторов. М. Атомиздат, 1976.

45. Белл Д., Глесстон С. Теория ядерных реакторов. Пер. с англ. М.: Атомиздат, 1974.

46. Дреснер JI. Резонансное поглощение в ядерных реакторах. Пер. с англ. М., Госатомиздат, 1962.

47. Лукьянов A.A. Замедление и поглощение резонансных нейтронов. М. Атомиздат, 1974

48. Основы теории и методы расчета ядерных энергетических реакторов. Под редакцией Бать Г.А. Мосэнергоатомиздат, 1989.

49. Филиппов В.В., Николаев М.Н. Самоэкранировка нейтронных сечений // Нейтронная физика, 1976. ЦНИИАтоминформ, т. 2, с.57.

50. Уолтер А., Рейнольде А. Реакторы-размножители на быстрых нейтронах. Москва. Энергоатомиздат, 1986 г.

51. Мамонтов В.Ф., Дулин В.А. Учет эффектов самоэкранирования при измерении коэффициентов реактивности // Препринт ФЭИ-392, Обнинск-1973.

52. Мамонтов В.Ф., Дулин В.А. Учет многократных столкновений нейтронов при изучении самоэкранирования образцов // Атомная энергия. 1981, том 50, вып. 4, с. 282.

53. Toun Т // Jornal of Nuclear Science and Technology. 1975, v. 12, p. 467.

54. Бедняков C.M. Реализация метода оценки интегральных экспериментов в условиях БФС // Препринт ФЭИ-2114., 1990.

55. Дулин В.А. Оценка экспериментов по возмущению критичности реакторов при внесении малых образцов // Атомная энергия. 1989, том 66, вып. 2, с. 79.

56. Дулин В.А. Об оценке экспериментов по возмущению критичности реакторов при внесении малых образцов // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерные константы.-1988, вып. 2, с. 33.

57. Дулин В.А. Оценка точности групповых расчетов возмущений критических реакторов // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерные константы.- 1983, вып. 1, с. 63.

58. Белов С.П. и др. Комплект малогабаритных ионизационных камер деления // Приборы и Техника Эксперимента, 1990, № 4.

59. Сидоров Г.И., Двухшерстнов В.Г., Дулин В.А., Казанский Ю.А., Шапарь A.B. Измерение отношений сечения захвата к сечению деления для U и Ри в критических сборках БФС // Атомная энергия, 1978, том 45, вып. 5, стр. 369.

60. Redmen W.C., Bretsher М.М. Direct Determination of U-235 Capture-to-Fission Ratio in Zero-Power-reactor // Nucl. Sei. Engng., 1967, v. 27, N1, p. 34.

61. Дулин B.A., Казанский Ю.А., Мамонтов В.Ф., Сидоров Г.И. Некоторые физические исследования на быстрых критических сборках БФС-1 // Атомная энергия, 1976, том 40, вып. 5, стр. 377.

62. Бедняков С.М. и др. Проверка некоторых реакторных функционалов в экспериментах на быстрых критических сборках // Атомная энергия, 1990, том 69, вып. 1, стр. 5.

63. Бедняков С.М. и др. Проверка нейтронных данных изотопов плутония в экспериментах на быстрых критических сборках // Атомная энергия, 1996, вып. 6, стр. 454.

64. Дулин В.А. Измерение отношения средних сечений захвата в Np-237 к делению Ри-239 в двух критических сборках БФС // Атомная энергия.-1998, том 84, вып. 6, с. 541.