Трансмутация радиоактивных отходов в ядерных реакторах. Физические решения тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ

г :* ПП : - -

1 V" ИНЖЕНЕРНО-ФИЗИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ . 2 5 ГР[| {^ТЕХНИЧЕСКИЙ УНИВЕРСИТЕТ ) :

На правах рукописи

КУЛИКОВ Геннадий Генрихович

ТРАНСМУТАЦИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ В ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ. ФИЗИЧЕСКИЕ РЕШЕНИЯ

01.04.16 - Физика ядра и элементарных частиц

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Автор:

Москва - 1995

Работа выполнена в Московском государственном инженерно-физическом институте ( техническом университете ).

Научный руководитель - доктор технических наук,

профессор Шмелев А.Н.

Официальные оппоненты - доктор • физико-математитескнх наук,,

профессор Казанский Ю.А.

- кандидат технических наук, Субботин С.А.

Ведущее предприятие - .Физико-энергетический институт

( ДОИ ) г. Обнинск

Защита диссертации состоится " ¡& " СЖТ___ 1995 г.

в час. 30 мин. на заседании диссертационного совета К-053.03.02 в МИФИ по адресу: 115409, №~?ква, Каширское шоссе,31. Телефон: 324-84-93. .

Просим принять участие в работе совета иди ' прислать отвыв в одном экземпляре, заверенный печатью организации.

Автореферат разослан " " ССЦ_ -]395 г.

Ученый секретарь ' . .

специализированного совета А.Н. Гудков

Подписано ■ к печати л - (¡¿Г заказ N 6_ Тираж 80 эта

Типография МИФИ, Каширское шоссе, д. 31.

: Актуальность проблемы определяется необходимостью обращения . с радиоактивными отходами ( РАО ) отработавшего топлива ядерных реакторов. В настоящее время в состав . РАО входит малые актиниды ( МА ), состоящие в основном из, Ир-23?, Лт-241, Ат-243, Ст-244, а. "также продукты,.деления ( ПД ), наиболее опасными из которых- . являются Бг-ЭО,' Сэ-137, 1-129, Тс-99 и др. Нуклиды РАО представляют собой значительную и долгожи-вущую ( до нескольких миллионов лет ) потенциальную радиобиологическую опасность. . Поскольку обеспечить надежное. изолирование опасных - радионуклидов на столь длительный период времени далеко не простая задача, то целесообразно рассмотреть возможность • их перевода в стабильные или короткоживущие нуклиды путем облучения в нейтронном поле,, т.е. трансмутацию. Для этого в первую очередь целесообразно проанализировать потенциальные возможности использования ядерных реакторов.

Разработка новых, ядерных, реакторов-выжигателей потребует оценки погрешности их характеристик из-за неопределенности ядерных данных как в стационарном режиме работы, так и в условиях выгорания топлива. Это приводит к необходимости развития методики оценки чувствителъностей характеристик к микроконстантам для реактора, работающего на мощности.

Целью диссертационной работы ' являлась разработка принципиальных физических основ ядерной безопасности реакто-ров-выжигателей РАО" и анализ . безопасности их топливного . цикла при обеспечении эффективной трансмутации РАО, а также развитие методики расчета чувствительностей характеристик реактора, работающего на мощности, к микроконстантам и составу. Для этого прежде всего целесообразно:

- оценить потенциальные возможности трансмутации РАО с помощью ядерных реакторов,

- определить условия эффективной трансмутации РАО,

- исследовать физические процессы, отвечающие за .ядерную безопасность реакторов-выжигателей,

- сформировать условия, обеспечивающие ядерную безопасность реакторов-выжигателей на уровне современных требований к безопасности энергетических реакторов при эффективной трансмутации РАО,

- исследовать физические процессы, определяющие радиобиологическую опасность топливного цикла реакторов-выжигателей.

- определить условия работа и обращения с отработавшим топливом реакторов-выжигателей для. уменьшения опасности их топливного цикла при обеспечении достаточно высокой эффективности трансмутации РАО,

- получить соотношения теории возмущений для расчета чувствительностей характеристик реактора к микроконстантам и составу с учетом выгорания топлива,

- создать комплекс программ для расчета чувствительностей характеристик реактора к микроконстантам с учетом его работы на мощности. -

Научная новизна

г Выполнен анализ баланса нейтронов при трансмутации РАО в тепловых и быстрых реакторах, с учетом дочерних нуклидов РАО.

- Выявлены нейтронно-физические причины ухудшения ядерной безопасности специализированного быстрого реактора-выжигателя МА ( низкая эффективная доля запаздывающих нейтронов - вЭо и значительный положительный пустотный эффект'' реактивности по натриевому теплоносителю - ПЭР ), и предложены способы ее улучшения.

- Выявлены нейтронно-физические причины повышенной радиобиологической опасности .топливного цикла специализированного быстрого реактора-выжигателя МА и определены некоторые пути ее снижения. • , ...

- Обоснована принципиальная возможность эффективной трансмутации продуктов деления со значимым сечением захвата ( Ь129, Тс-99 ) в экране быстрого реактора и выявлены условия, обеспечивающие его ядерную безопасность.

- Предложена концепция ■ специализированного . высокопоточного реактора для трансмутации наиболее радиотоксичных продуктов -деления| с малым сечением радиационного захвата ( Зг-90 и ' возможно Сэ-йЗ? ) на основе использования в качестве теплоносителя свинца, обогащенного по изотопу РЬ-208.

- Предложен новый способ трансмутации радиоактивного Кг-85 черев возбуждение его метасгабильного уровня в нейтронном поле быстрого реактора.

- Развита методика расчета чувствительностей функционалов к микроконстантам и составу быстрого реактора для дискретной модели временного поведения реактора.

: V - -- • - 5 -

- Предложена методика предварительной пространственной свертки -групповых микроконстант , и состава быстрого реактора в ' гомогенную зону ' для корректного расчета чувствительностей

реактора со сложной пространственной структурой в рамках сднозонной модели.

- Развита - методика расчета чувствительностей функционалов накопления нуклидов в образце - к микроконстантам образца и . зоны, в которую, помещен образец.

-.•'.," Практическая ценность

- Предложены способы . повышения- ядерной• безопасности специализированного быстрого реактора-выжигателя МЛ, а именно, для увеличения аЭФ предлагается з МА-топлйво ввести U-235 и Th-232, а для улучшения - ПЭР использовать в. качестве теплоносителя щелочной металл К, сплав Na-K, тяжелый металл РЬ-208, сплав Pb-К, газовые' теплоносители СОг, Аг и смеси их с Не.

- Для снижения радиобиологической опасности топливного цшсла специализированного быстрого реактора-вызкигателя МА предлагается: увеличить глубину выгорания МА и увеличить время выдержки облученных МА. ■

- Для сочетания эффективной и безопасной трансмутации продуктов деления со значимым сечением радиационного захвата ( 1-129, Тс-99 ) в экране быстрого реактора предложено: в экран ввести замедлитель, в топливо ввести МА и поглотитель резонансных и мягких нейтронов, разделить активную зону и экран прослойкой теплоносителя и слоем поглотителя смягченных нейтронов С из Тс-99 и 1-129 ).

- Разработан и внедрен в практику исследований комплекс программ SENS, позволяющий проводить расчет чувствительностей функционалов к микроконстантам и составу быстрого реактора, работающего на мощности, а также оценивать погрешности функционалов и их корреляционную матрицу из-за неопределенности констант.

- С помощью комплекса программ SENS проведены. расчетные исследования чувствительностей и погрешностей функционалов разрабатываемых быстрых реакторов.

Результаты расчетных исследований чувствительностей и погрешностей реакторных функционалов использованы в исследованиях ФЗИ ( г. Обнинск ) и РНЦ-КИ ( г. Москва ), а комплекс программ SENS внедрен в этих научных центрах.

- б -

Апробация работы -

Материалы диссертации догладывались на научных конференциях МИФИ (1987,1989), на Всесоюзных и Всероссийских семинарах по-проблемам физики реакторов С Москва,1987,1989,1991,1993 ), на Международных конференциях отечественного Ядерного Общества ( Санкт-Петербург, 1992, Нижний Новгород, 1993 ), на конференции Ядерного Общества США ( Сан-Франциско, 1991 ), на Международном совещании экспертов МАГАТЭ ( Обнинск, 1992 ), на Международных семинарах по трансмутации радиоактивных отходов ( Обнинск, ОИАТЭ и ИТЭФ, 1991; Москга, МТЭ5 и ЬАМЬ, 1992 ), на Всесоюзной молодежной конференции "Физика и экология" ( Москва, 1992 ), на научных семинарах в ФЭИ ( 1991, 1992 ), ИТЭФ ( 1992 ), НИККЭТ ( 1992 ) и на Международном конгрессе европейского Ядерного Общества во Франции ( Лион, 1994 ).

Публикации

По основным материалам диссертации опубликовано 7 статей,-7 докладов, 8 тезисов докладов.

Структура и объем работы Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения, списка литературы и одного приложения, содержит 206 стр., В том числе: 16 рисунков, 46 таблиц, список литературы из 104 наименований и приложения на 40 стр.

■* Автор защищает ■

- Подход к проблеме трансмутации РАО с точки зрения нейтронного баланса в ядерных реакторах, с учетом дочерних нуклидов РАО.- Пути повышения ядерной безопасности ■ специализированного

быстрого реактора-вьжигателя МА: введение в МА-топливо и-235 и №-232, использование в качестве теплоносителя щелочного металла К, сплава Ма-К, тяжелого металла РЬ-208, сплава РЬ-К, газовых теплоносителей СОг, Аг и смеси их с Не.

- Пути снижения радиобиологической опасности топливного цикла специализированного быстрого реактора- вьскигателя МА: увеличение глубины выгорания МА, увеличение времени выдержки облученных МА.

- Метод трансмутации продуктов деления со значимым сечением захвата ( 1-129,Тс-99 ) в экране быстрого реактора без ухудшения его безопас-ностных характеристик: введение в экран замедлителя, введение в топливо МА и поглотителя резонансных и мягких нейтронов, разделение активной зоны и экрана прослойкой теплоносителя к

слоем поглотителя смягченных нейтронов ( из Тс-99 и 1-129 ).

- Концепцию специализированного высокопоточного реактора с умеренной плотностью тепловыделения для трансмутации наиболее рздиотоксичных продуктов деления с малым сечением радиационного захвата ( Зг-90 и возможно 05-137 ) на основе использования в качестве теплоносителя свинца, обогащенного по изотопу РЬ-208.

- Новый способ трансмутации радиоактивного Кг-85 через возбуждение его метастабильного уровня в нейтронном поле быстрого реактора.

- Методику расчета чувствительностей функционалов к микроконстантам и составу быстрого реактора для дискретной модели временного поведения реактора.

- Методику предварительной пространственной свертки групповых микроконстант и состава быстрого реактора в гомогенную зону для корректного расчета чувствительностей реактора со сложной пространственной структурой в рачках. однозонной модели.

- Методику расчета чувствительностей функционалов накопления нуклидов в образце к микроконстантам образца и зоны, в которую помещен образец.

- Результаты расчетов чувствительностей и погрешностей функционалов-' разрабатываемых быстрых реакторов.

Содержание работы Во введении отмечается усиление беспокойства общественности накоплением РАО отработавшего топлива ядерных реакторов. Определяются цели диссертационной работы, " подчеркивается актуальность, приводится краткое содержание и даются соображения по научной новизне и практической ценности работы.

Целью диссертационной работы является разработка принципиальных физических основ эффективной и безопасной трансмутации РАО с помощью ядерных реакторов.

В диссертации приведен обзор различных подходов к проблеме обращения с РАО. Среди них имеются ряд предложений и по трансмутации РАО. Анализ этих предложений показывает, что в. них отсутствует системное рассмотрение трансмутации РМ с точки зрения нейтронного баланса, предложенное установки-вы-жигатели: требуют непомерно высоких физических характеристик, использования специфических материалов, конструктивно сложны, а некоторые не вполне удовлетворяют требованиям по ядерной безопасности.

- 8 -

Оценивал положительные стороны рассмотренных установок-вы-жигателей, .можно сформулировать некоторые требования: ■

1. Положительный нейтронный баланс, означающий, что функционирование установи должно 'приводить к понижен™ биологической опасности РАО. ""

2. Безопасность как самой установки, так и ее топливного цикла.

Для обезвреживания наиболее долгоживущих у. опасных ВД необходимы нейтроны, которых в тепловом реакторе-' не хватает даже на сомообэспечение топливом ( KB < 1 ), а в быстром, реактора такие избыточные нейтроны имеются ( KB > 1 ). ' Суммарный выход наиболее опасных ПД ( Sr-90, Cs-137, 1-129, Тс-99 ) составляет около 0.2 ядер на одно деление. Количество избыточных нейтронов на одно деление в быстром реакторе ( KB - 1 ) ( 1 + и ), что при ¡<В » 1.3 и й - 0.3 дает 0.4, т.е. в 2 раза больше, чем требуется по минимальной оценке для трансмутации собственных наиболее опасных ВД. ( Действительно, захват одного нейтрона Sr-90, Cs-137, 1-129, Тс-99 приводит к образованию короткохи^ущих радиоактивных изотопов, которые довольно быстро превращаются в стабильные нуклиды.)

Реальные потребности в нейтронах могут значительно превосходить минимальные. Поэтому немаловажно преимущество • быстрых реакторов перед тепловыми при трансмутации МА, которое связано с пороговым характером сечения деления WA в области энерг.-й 0.1-1 МэВ. При . этом в быстром спектре обезвре-. живание МА идет с положительным балансом нейтронов ( МА не только обеспечиваю? сали себя' нейтронами для трансмутации, но и ■ дают лишние нейтроны ), а в тепловом спектре - с отрицательным балансом нейтронов ( обезвреживание «А требует около 0.1 нейтронов на одно деление ). Малые добавки МА в, топливо быстрых реакторов-бридеров практически не ухудшат их характеристик, но для обезвреживания нагаплйьаюицался в настоящее время МА от работы тепловых реакторов потребуется значительно большее количество быстрых реакторов, чем специализированных реакторов-трансмутаторов МА.

Понятие специализированного -реактора подразумевает введение в его состав заметного количества МА. При зто.м ухудшаются характеристики безопасности быстрого реактора: уменьшается в несколько раз' вэф, становится значительным по величине и положительным по знаку ПЭР.

Основная причина уменьшения Сэф при переходе в быстром

реакторе .с плутониевого ' топлива на МА-толливо заключается в том,.- 'Что размножающие свойства,, т.е.. отношение сечения деления к радиационному • захвату, у. плутониевого и МА-тошшва сравнительно слабо меняются в 'области энергий спектра мгновенных нейтронов ( 1-10 МэВ ), а в области энергий спектра запаздывающих нейтронов ( 0.1-1 МэВ ) размножающие свойства у МА-топлива ухудшаются с уменьшением энергии нейтронов значительно' быстрее, чем у плутониевого топлива ( рис. 1 ).

Энергия нейтронов," МэВ '!

бЖ8шенйеУлсечйния деления к сечению захвата; 1-рц- из :* - ; ; * « .[-Таким образом. запаздывающие нейтроны по. сравнению с мгно- : " венными . рождаются при значительно более пониженных размножающих свойствах^ МА-топлива, чем плутониевого топлива, поэтому их . вклад в поддержание цепной реакции деления, а следова-. ' | тельно и боф, меньше,, чем в случае с плутониевым топливом. . н • Для увеличения .вЭФ м-топлива . предлагается в его состав | ввести нуклиды с повышенными размножающими свойствами в области энергий спектра запаздывающих нейтронов, например и-235, " и-233. Расчеты показали .( табл. 1 ), что -введение в МА-топливо и-235 и ТЬ-232 позволяет увеличить вЭФ до характерной величины для плутониевого топлива ( 0.34 X ), при этом около половины энергий ( 44 % ) реактора выделяется за счет

деления, т.е. трансмутации Ш. Если учесть, что в отработанном топливе тепловых реакторов накапливается около 2 % т. а. МА по сравнению с продуктами ■ деления, то такой специализированный быстрый реактор. сможет -сжигать МА от примерно 20 тепловых реакторов той же тепловой мощности.

Таблица 1

Нейтронно-физические характеристики ЗМО БН-350 с различным топливом

Состав топлива, в % т.а. Доля}^елрий С^Ф, X. мксёк ПЭР, в 13ЭФ

16ХР11 + 84%и-238 ( диоксид ) 0 0.36 0.40 т/н-На;-1.0

34ХМА + 53%Т)1-г32+ 13X0-235 + бвесжыг ( металл ) 44 0.34 0.14 т/н-Ма: +8.0 Т/Н-К :+1.4

Главная причина ухудшения ПЭР . натриевого теплоносителя при переходе в быстром реакторе с плутониевого топлива на МА-топливо заключается в .том, что основная часть спектра нейтронов приходится на область энергий О.1-1 МэВ, характеризующейся резким улучшением размножающих свойств МА при увеличении энергии . нейтронов, ,в то время как размножающие свойства плутониевого - топлива при этом улучшаются не столь резко ( рис.'1 ). -Поэтому снижение плотности теплоносителя уменьшает замедляющие , свойства активной зоны и, следовательно, ужестчает спектр нейтронов, т.е. смещает его в область улучшенных размножающих свойств , МА-топлива.- Достичь отрицательного ПЭР можно, уменьшением размеров активной зоны, т.е. увеличением отрицательной составляющей утечки ПЭР. Однако, - это приведет к необходимости использовать реакторы весьма малой мощности. Поэтому, чтобы уменьшить основную положительную спектральную составляющую эффекта реактивности от уменьшения плотности теплоносителя, предлагается вместо натрия использовать теплоносители с более слабыми замедляющими свойствами, т.е. теплоно-*

сители с более тяжелым атомным весом, чем у натрия ( А-23 ), а именно: щелочной металл калий ("А" около 40, табл,1 ), сплав Ка-К, тяжелый металл РЬ-208 ( у которого упругое замедление мало из-ва большого атомного веса, А-203, а неупругое замедление к радиационный захват малы из-за замкнутости нейтронных и протонных оболочек ядра РЬ-208 ), сплав РЬ-К, а при использовании газовых теплоносителей - СОг, Аг ("А" около 40 ) и смесь их с Не. Расчеты показали, что выгорание топлива приводит к уменьшению ПЭР для казиеього ' теплоносителя.

В качестве, меры биологической опасности ( БО ) РАО выбран, индекс биологической опасности ( ИБО ), определяемый объемом вод/{ или воздуха,, который разбавляет, радионуклид до безопасного ' уровня. Облученные - МА . имеют существенно повышенный уровень БО по сравнению с • БО необлученных . МА, т.к. под действием - нейтронного поля МА не только делятся, но и захватывают - нейтроны, превращаясь в актиниды с более вы'соким ИБО. Например, К'р-237 и .Am-241 превращаются в значительно более опасный Ри-238. Лишь последующие нуклидкые превращения приводят -к образованию актинидов с. несколько меньшим ИБО. однако расчеты показали,' что уменьшить, БО Ш дате при значительной . глубине выгорания 30% ,т.а. не удается. Поэтому необходимо их многократное облучение, переработка - и изготовление нового . топлива, т.е. ' замкнутый топливный, цикл.

Для понижения БО топливного цикла ( ТЦ ) предлагается иметь в реакторе возможно более жесткий спектр нейтронов, в котором МА лучше делятся и с меньшей . вероятностью ■•• превращаются в другие актиниды. . Расчеты показали, что переход от спектра реактора типа БН-350 к облучению в . спектре нейтронов реактора типа EBR-II ( более. жесткий спектр нейтронов ) позволяет уменьшить . БО облученного - МА-топлива на 30 %. В облученном МА-топливе• накапливается сравнительно короткоживущий Cm-242 ( Ti/2 - 163 суток ),. который обладает значительным ИБО. Для понижения БО ТЦ предлагается облученное топливо выдерживать до практически полного распада Ст-242, т.е. около 2-3 лет. Повышенный уровень БО ТЦ ужестчает требования к потерям облученного материала при .его ' химической переработке. Для снижения требований к химпереработке предлагается увеличить глубину выгорания. МА. Это позволит уменьшить' кратность химпере-работок на единицу уничтоженной БО . МА.

Предложенные способы уменьшения БО ТЦ позволят также уменьшить ■ и повышенное тепловыделение, что важно на этапах фабрикации и изготовления топлива и TBC. Отметим, что изотопы кюрия, составляя менее 2Z МА, определяют их тепловыделение более чем на 75%. Поэтому предлагается кюрий выделять из МА и в сильно разбавленном виде выжигать в отдельных твэлах или отдельных' зонах. Необходимо учитывать, что при облучении МА из Мр-237 и Аш-241 накапливается значительно тепловыделяющий Ри-238. Таким образом, уровень тепловыделения может ограничивать величину доли актинидов, вводимой в твэл.

В целом показано, что специализированный быстрый реактор-выжигатель может - эффективно . трансмутировать МА/ . не - уступая по ядерно-физическим характеристикам безопасности быстрому натриевому -реактору на плутониевом топливе, и предложены способы уменьшения повышенной БО ТЦ такого реактора.

.. Как отмечалось ранее, в быстром реакторе в принципе достаточно нейтронов как на сомообеспечение топливом, .так и на трансмутацию наиболее опасных ВД ( 5г-90, Сз-137, 1-129, Тс-99 ). Однако сечение захвата дате у 1-129 и Тс-99 ' невелики в спектре нейтронов экрана быстрого реактора. Поэтому при помещении ПД в экран, значительная часть нейтронов будет расходоваться не на трансмутацию, а на потери в конструкцион- . ных материалах и утечку. -Введение в экран значительного ко-, личества ПД изменит баланс нейтронов в пользу трансмутации.' Однако это потребует непомерно больного количества этих радионуклидов, кроме того высокая концентрация ПД в одной установке нежелательна по соображениям безопасности, и наконец, экран быстрого реактора при этом превращается из , зоны для трансмутации в хранилище, т.к. из-за малого сечения захвата скорость трансмутации ПД ..будет невелика.

Для повышения •сечения захвата ПД предлагается сформировать смягченный спектр нейтронов в экране, введя , туда замедлитель. Однако при этом возникает принципиальная проблема, связанная с опасности несанкциойированного ■ попадания замедлителя в быструю активную зону, что чревато возникновением положительной.реактив-' ности, из-за смещения спектра нейтронов в область повышенных . размножающих свойств плутониевого топлива. Для решения, этой проблемы предлагается ввести МА в топливо активной зоны, размножающие свойства которых ухудшаются при смягчении спектра нейтронов и ввести поглотители смягченных нейтронов, например, Эп. Для отделения мягкого спектра экрана от жесткого спектра активной зоны предлагается разделить их прослойкой из теплоносителя и слоем поглотителя смягченных нейтронов ( из Тс-99 . и 1-129). Отметим,. что• уменьшение плотности теплоносителя в прослойке приводит к снижению' реактивности реактора, т.к. при заполненной прослойке нейтроны отражаются в существенной мере от теплоносителя, оставалсь. довольно быстрыми,, а • при опустошенной - от замедлителя экрана, смягчаясь до энергий нейтронов, соответствующих пониженным размножающим свойства,! МА и повышенному поглощению Эл.

Особый интерес представляет.вариант с МА-топливом, которое, сгорая ( т.е. подвергаясь трансмутации в активной зоне ), будет давать нейтроны для трансмутации ГЩ в экране. Оценено, что такой реактор способен выжигать. Тс-99, наработанный в нем самом и ею от- 2 других реакторов равной тепловой мощности. ' Показано, что с точки зрения безопасности быстрого реактора . трансмутируемые ГЩ предпочтительно размещать в экране с замедлителем,- а не в" активной - зоне. "

Среди ГЩ имеется инертный газ Кг-85, который обладает немалой радиотоксичностью и сравнительно, длительным периодом полураспада ( Ti/<>-10.72 года ), требующим продолжительное время' для снижения активности до безопасного уровня. Хранение Кг-85 осложняется трудностью его связывания, в составе какого-либо твердого вещества. Трансмутация Кг-85 в реакторе посредством реакций (п,гамма) и (п,2п) .малоэффективна, т.к. сечение - захвата Кг-85 невелико, а сечение (п,2п)-реакции имеет пороговый характер ( около 7 МэВ ) и тоже мало. Имеется принципиальная возможность трансмутации Кг-85 через . возбуждение его метастабилыюго уровня с низкой пороговой энергией возбуждения 0.3 МэВ, которое в 79% случаев снимается 0граспадом с образованием стабильно го • Rb-85 и только в 21% случаев переходом назад в основное состояние ( рис.2 ). Такая возможность реализуется

оОЙ^кэЕ

т г9/г+

79%,В"

1/2" . М4 21% Ml

\ / S \ /

?^4-10:10сек_ 1É0 КэВ .3/2

Кг-85 Rb-85-

Рис. 2 Схема распада Кг-85.

О кэВ 5/2"

в результате неупругого рассеивания нейтронов ( с Еп > 305 кэЗ ) на Кг-85 в быстром реакторе. Отношение скорости убывания Кг-85 к скорости его образования при. делении U-235 ( с выходом около 0.4Z) оценим по формуле:

F - С 0.79-бп, п' + бп, гамма + бп. 2п )Xr-8S / 0,004-( 6f )и-2Э5

Из табл.2 видно, что процесс трансмутацки через возбу-хдение метастабильного уровня Кг-85 Сп,п') характеризуется больтл

сечением по сравнению с (п,гамма) и (п,2п)-реакцийш.; Эффективность трансмутации. ( V )' в более -жестком спектре нейтронов реактора ЕЕЖ-П больше, "чем в других- реачторах, а равновесная концентрация Кг-85 для ЁВК-П в' -23 раза меньше концентрации и-235. Однако трансмутация , нейтронами ускоряет естест-

■ , ; , .'•'■•• ; ;. -Таблица 2 Усредненные сечения;-реакций. ( барн) .Кг-85 'и ' и-235 в раз-

Усредненные личных спе:

сечения; -реакций ( барн') спектрах нейтронов '

Реактор бп. п' бп. гамма бп. 2п 6 г (Ц-235) Р

ЗАБИ на оксидном топливе 0.0410 0.0240 0.0003 .1.60 ' ; 8.8

БН-350 0.0470 0.0340 0.0004 1.84 9.6

ЕВК-П 0.1400 0.0090 0.0013 . 1.30 22.6

■• ' 0.2500 0» та§ГЕ ЛМШ 43.0

венный' распад Кг-85 лишь на 27% для БН-350. Это в 2 раза больше, чем в ЕВК-II, т.к. плотность потока нейтронов в БН-350 в 3 р^за больше, чем в ЕВК-II. Для повышения эффективности ' и скорости трансмутации . Кг-85 необходимо ужестчение спектра нейтронов ,и..увеличение , плотности погага. нейтронов..

Наиболее опасные продукты деления; Бг-90 и £5-137, характеризуются сравнительно небольшими периодами полураспада ( 27.7 года и 30 лет ) и малыми сечениями захвата - даже в тегаю-всй области энергий нейтронов (, менее 1 барна ). ; Поэтому быстрая и эффективная трансмутация ' 5г~90 и Сз-137 может быть осуществлена только в. реакторе с - достаточно , высоким потоком нейтронов, которые должны расходоваться именно' на . трансмутацию, а-не на потери в ' конструкционных материалах и утечку.' ( Под конструкционными материалами здесь понимаются все материалы активной зоны кроме делящегося й трансмутируемого ).'

Из условия . баланса нейтронов скорость трансмутации (6С ФНг определяется зависимостью: : •

(бс ф) 1Г - V!- - 1 - « Ту Ег Ртр

кон

} + Ркон Ос +

Ртр

б5р

В2 Р Ртр °с

плотность тепловыделения ( <3 ) ограничена пределом возможного теплосъема, а энергия, выделяющаяся при делении ( Ег ) слабо зависит от вида делящегося нуклида. Повысить скорость трансмутации можно использованием делящегося материала с хорошими размножавшими свойствами. Действенным способом повышения ско-

рости трансмутации является уменьшение концентрации трансму-тируемого нуклида ( ртр ) при малости паразитного поглощения нейтронов в конструкционных материалах ( ркон б£он) и утечки нейтронов ( Вй 0 ) по' сравнению с захватом в трансмутируемом л уклад с ( ртр С>о°н). Это можно обеспечить, если сечение поглощения • у конструкционных материалов - ( бс°н) много меньше, чем у трансмутируемого ( бсР).

Поэтому, при разработке концепции, высокопоточного реактора для трансмутации Зг-В0 С Сз-137 ) целесообразно использовать в качестве делящегося материала . и-233 ( и-235 ), в качестве теплоносителя предлагается . использовать свинец,- обогащенный ■ по изотопу РЬ-208, сечение захвата - которого в тепловой области менее, 0.5 миллибарна ( для" сравнения, у молекулы тяжелой воды - 0.9 миллибарна ). Столь низкое сечение захвата объясняется тем, что РЬ-208 является дважды магическим нуклидом ( по нейтронам и по протонам оболочки ядра замкнуты ). Использование РЬ-208 в качестве теплоносителя позволяет при - той же теплоналрякенности активной зоны создать на 2 по-рядкз более высокий поток нейтронов по сравнен!® с использованием в качестве теплоносителя других жидких металлов С Ка, РЬ, ВЗ ), т.к. их сечения захвата на 2 порядка больше сечения захвата РЬ-208. В качестве конструкционного материала с малым сечением захвата был- выбран графит ( менее 4 миллибара в тепловой, области энергий нейтронов ).

В активной зоне с малыми потерями нейтронов на поглоще-.ние' и утечку, критическая концентрация делящегося материала также мгла. В то же время высо;сий поток нейтронов, обуславливает большую скорость выжигания' делящегося материала, что требует его непрерывного обновления. Быстрая трансдата- . ция означает увеличение' скорости уничтожения радионуклидов на порядок по сравнению с естественным распадом, что при П/г - 30 лет ( для 5г-30 и Сб-137 ) дает (Т1/2Нг - 3 года, т.е. за 1 год облучения будет вылжело около 15% трансмутируемого материала. Это позволяет держать его стационарно в' активной- зоне с периодической зеленой.

Таким образом, предлагается высокопоточная активная зона, состоящая из расплава РЬ-203 с и-233, прокачиваемого графиговкх трубчатых элементов, заполненных а-ра»снутируеыкм материалом в сплаве со РЬ-203. ( Отметим, что годнин pr.ni-вор топлива характеризуется вкс коррозионной актклкостл.ч

■'л':- i6 - ■.,■.'"

и интенсивным радиолизом воды, которые значительно усиливаются в условиях облучения.. Поэтому использование тяжелой воды ■ ; вместо РЬ-208 весьма проблематично. ) ТруСта диаметром . 7.5 см и толщиной 1 см * расположены", в широкой решетке, в ячейке которой содержится 10 об.Х графита,, а остальное г РЬ-208 : с содержанием 10 ат.Х Sr-90 внутри трубок и с содержащем-20 ppm U-233 между трубок. • . ; • .

Такая зона обеспечивает в 10 раз-большую скорость трансмутации ( плотность потока нейтронов 1.5-1016 н/(см2-сек) ), чем скорость естественного распада Sr-90 при.'небольшой средней теплонапряхенности - 50 кВт/л ( в ВВЭР-1000 - 100 кВт/л, в БН-350 - 400 кВт/л ). Отметим, что' в активной зоне, спектр замедляющихся нейтронов носит' фермиевский характер и примерно половина нейтронного потока находится в области тепловых знер-. гий. Центральная часть активной зоны имеет выровненное нейтронное поле, что обеспечивается окружением ее зоной подпора и графитовым отражателем.

В реакторе ( vf - 1 - а ) - 1.3 'нейтронов, из них на трансмутацию используется 0.4 нейтронов, на поглощение в графите, свинце и :продуктах деления тратится - 0.4, 0.05 и 0.05 нейтронов, соответственно, около 0.4 нейтронов', ' утекает ив зоны в силу ее прбзрачности.' Уменьшить утечку увеличением . .размера активной, зоны затруднительно, т.к.. имеющаяся зона ( 3 м ) уже характеризуется значительной тепловой мощностью ( 10 ООО МВт ). . Проблема - утечки нейтронов из ;' зоны трансмутации и ее сравнительно большая мощность носит .принципиальный физический характер, ''й- может быть решена только при уменьшении длин пробегов нёйтронов.,от рождения до тепловой -области энергии и затем до поглощения, которые составляют около 130 и 125 см. . . ..: '-.,.' . -

Отметим, что' такой реактор способен трансмутировать Sr-90, образующийся как в нем самом, так и от других реакторов с 5-кратной суммарной тепловой мощностью. Оценено, что за .год трансмутируется около четверти заложенного в реактор количества Sr-90 ( .табл.3 ). Накапливающиеся дочерние .нук-.. [лид'ы цепочки Sr-90 ухудшают нейтронный баланс, поэтому необходима периодическая очистка трансмутируемого материала от , дочерних нуклидов» Кроме того,, ^значительный флюенс нейтронов может сократить срок пребывания -графита в зоне облучения. Поэтому за отракателем расположен слой из графита и Тс-99

( 1-129 ), который уменьшает ((«жене нейтронов на корпус реактора-путем полезного . использования нейтронов, утекающих из аглииюй &ош на трака,гутацко Тс-99 С 1-129 }.

-''.'• Таблица 3

Физические. характеристики облучения Sr-90 в высокопоточном peá:;To¡Je " '

Баланс поглощения нейтронов в цепочке Sr-90, X

Нуклид ' . . Время облучения, годы

0 . 0.5 1.0 1.5

■ ■ zr-óá Т 4!

Относительная,, „ . концентрация Sr-90 1.00 0.87 0.76 0.66

. Флюен222(Еп>50кэВ)<^о 0 2.9 5.8 8.7

СНА - .число смещений на атом графита 0 19 38 5? .

Для уменьшения объема работы изотопного разделения радиоактивных 5г-90 и Сз-1о7 из смесей изотопов 5г и Сз, образующихся при делении, а такхе для использования кысокопоточ;гых кэйтропов на трансмутацию именно Зг-00 и Сб-137, а не других изотопов, предложено следующее. Трансмутировать Бг-90 вместе со стабильным 5Г-88, обладающим существенно менывим сечением захвата, пока это целесообразно по соображениям нейтронного баланса.. Затем отделять увеличенную долю Зг-88. Изотопы.Сз-133, Сб-135 с относительно большим сечением захвата трансмутировать в экране быстрого реактора ( это потребует более бережного расходования избыточных нейтронов ), создавая там необходимый для этого смягченных"! спектр нейтронов, а оставшийся Сэ-137 трансмутировать з зысокопоточном реакторе..

В связи с нагскчием в теплоносителе высокопоточного реактора делящегося материала, укеньиелие плотности теплоносителя приводит к возникновению отрицательной реактивности з активной зоне ( по оценкам, температурный коэффициент реак-.тивносга составляет. 6-10"5 1/град,).

При изготовлении температура поверхности графитового элемента со Бг-90 в условиях естзственпой конвекют округ^сще-го воздуха составляет около • 200°С, что вызвано теплом ра-диоактизного распэда 3г-00. Зто может создать схсжнссти ирл обрап'.ении с грйфетот»а злеюятами и лотребспать умельпепк.* з них содержания 5г-93 иди уменьшения их диаметра.

Для получения необходимого количества теплоносителя ( свинца, обогащенного по РЬ-го3 ) потребуется лишь е 2 раза Соль-шее. количество исходного природного СЕИнца, т.к. содержание РЬ-208 составляет 52.3%. Так .как . при использовании обогащен- • него свинца в качестве теплоносителя потребуется немалый объем работ по изотопному разделению, поэтому целесообразно ■ стремиться к уменьшению объема теплоносителя как в самом реакторе, так и в первом контуре.

Примеси в обогащенном РЬ-208 могут повысить его сечение захвата, что нежелательно. Оценено, что сечение захвата теплоносителя повысится не более, чем на. 2если в РЬ-203 содержание РЬ-207 и В1-209 будет не более ' 0.03% и 0.02%, соответственно. При этом количество - РЬ-207 в активной зоне будет поддерживаться без потери нейтронов ( благодаря балансу между реакциями (п,2п), (гамма,п) на РЬ-208 и реакции (п,гамма) на РЬ-207 ), а соответствующее содержание РЬ-206, РЬ-204 и Ро-210 пренебрежимо мало.

Небольшая теплонапряженность . активной зоны и ее малое гидравлическое сопротивление позволяют поставить вопрос об отводе тепла в рассматриваемом ьысокопоточном реакторе с неиспользованием естественной циркуляции теплоносителя.

Таким образом, для уничтожения- РАО предложены специализированные реакторы, в которых используются новые нуклиды с менее' изученными ядерно-физическими свойствами. Поэтому важно оценить погрешности расчетных характеристик таких реакторов из-за неопределенности констант. Для этого требуются чувствительности характеристик к константам и неопределенности констант. Отметим, что если рзечет нейтронно-нуклидного поля ведется по дискретной временной модели, а расчет чувс-твительнос-тей - по непрерывной, то это несоответствие приводит к 10% погрешности в чувствительностях. Поэтому на основе вариаци-ионного формализма .развита нестационарная методика расчета чувствительностей для дискретной модели временного поведения реактора. Отличие дискретной модели расчета чувствительностей от непрерывной состоит в наличии скачка у множителя лаграк-( р+) при уравнении выгорания в.. его значениях на границах временных интервалов -1(1-/1+ - слева / справа от 1 ), .на которые разделена рассматриваемая временная шкала работы реактора:

+ + ' 5Ш ж Ш}

Р1- - р!+ • - ф5 г— Фг + С! —- ,

бр! 6Р1 -

где: Ф+, С+ - множители лагранжа для уравнения переноса ( М ) и нормировки, потока ( Ф ) на мощность ( У ) реактора.

.Погрешность констант описывается групповыми ковариационными матрицами, поэтому для расчета чувствительнсстей принята спектрально-временная модель с простейшим описанием пространственной структуры реактора в виде одной конечной гомогенизированной зоны. Такая модель применима для расчета чувстви-тельпостен- функционалов, определяемых ядерно-физическими свойствами в основном одней зоны реактора. Например, в быстром реакторе зона малого обогащения ( ЗМО ) в значительной степени определяет Кэ0, потерю реактивности при выгорании ( ПР ), плотностной эффект реактивности по теплоносителю ( ПЭР ), доп-плеровский эффект реактивности ( ДЭР ) и другие. Применимость модели во многих случаях объясняется большей устойчивостью чувствительнсстей модельным погрешностям по сравнению с функционалами:' 50? погрешность в оценке функционала соответствует лишь 10% погрешности в оценке его чувствителыгостей к константам, что практически приемлемо.

Для оценок чувствителыгостей быстрых реактороз со сложной пространственной структурой ( г ) предложена методика предварительной пространственной свертки групповых микроконстант ( б ), спектра нейтронов деления ( X ) и нуклидного состава реактора ( р ') в гомогенную зону, как с весом потока нейтронов ( Ф ),. тал и с весом потока и соответствующей ценности нейтронов ( Ф+):

бк.-е - < Ф(г) б (г) р(г) Ф(г) > Уа.з. / < р(г)> < ФТг) Ф(г) > к к.е е к е к к

Хк -•< Х(г) ЦНД(г) > / ЦНД , ро - < р(г) > / Уа.3. „

к к е

Где: <...> - интеграл по пространству. Расчеты для функционала.

К?ф показали, что методика позволяет оценивать чувствительности

гетерогенных моделей быстрых реакторов с погрешностью 10%.

Для проведении коррекции ядерных констант на основе экспериментальных и расчетных, данных по 'изменению состава образца при' его облучении в реакторе .предложена методика расчета чувствительнсстей функционалов накопления• нуклидов в образце к изменению микросечений реактора и образна. Из условия малости образца по сравнению с размерами зош реактора, з которую сп помещен я из блвгсста начальных составов образца и зоны, методика развита в при'5лп;";е:-пп отс/тстгия зл--:,-:;-,::? образца на спектр нейронов соны и бе? учета в

блокировках констант зоны и образца. - v. ~ • 7■ ,

Описанные, методики расчета .чуЕствителмостеи,-.' к''микроконстантам 'и составу быстрого реактора: . реализованы в комплексе ; программ . SENS для широкого круга функцисналоз:'. реактивности, линейных, дробно-линейных•, Работоспособность -. методики подтвер-.тдеца приемлемым . согласованием с чувртвительнсстями, оцененными прямими расчетами . по. двухмерной ,-" пространственной модели , реактора. : С помощью комплекса SENS проведены ; расчетные исследования как действующего бцстрого1 реактора БН-350, так и перспективных быстрых реакторов ; БИ-800, ЕН-1600, ПВЗР. (табл.4).

:-' - :,' ■. Таблица 4

Погрешности реакторных характеристик • из-за :неопределенности ядерных данных

Ре-\ Характе-ач- Ч ристи-тор \ га V- Z ОТ КЭф ПР, X от КэФ на «т.а.

3%. т.а. 10% т.а.

I ft- 350 3 н щ I \ 35 Pf ■ . В: Во

*) метаыическое МА-топливо, калиевый теплоноситель

Многочисленные расчетные исследования - показали необходимость учета всех составляющих чувствительности, ' связанных с выгоранием топлива реактора ( т&бл.Б ). Однако чувствительности практически не уточняются ' при. более подробном учете ,кз-измонения нсйтронно-нуклидного поля. Это объясняется малыми изменениями спектра, нейтронов при выгорании з действующих и перспективных быстрых реакторах.. Поэтому.целесообразно расчет нейтронного поля выполнять только в" начале и в конце рассматриваемого временного интервала работы реактора, а изменение его состава к концу работы определять за один таг . выгорания. • " ■ . ■ ." ..•'"■'■■'

Выполнены расчетные - исследования эффектов реактивности ЗМО реактора типа ВН-350 на металлическом МА-топливе с добавками Ц-235 и ТЬ-232 с натрием и калием в качестве теплоносителя С табл. 5 ). Оценено', что из-за неопределенности ядерных данных погрешности КЭФ и -ПР у актинидного реактора существенно больше, чем у реактора . тина БН-800 ( табл.4 ). Для уменьиения погрешностей. необходимо уточнить прежде всего константа захвата и деления основных МА: Ир-237, Аш-241, а также накапливаемого из них Ри-233. Для уменьшения погрешности П5Р необходимо уточнить константы неупругого замедле-

ния на натрии и радиационный захват на калии.

Таблица 5

Коэффициенты ' чувствительности^, Кэф и ПР для ЗМО БН-350 на МА-топливе к константам ир-237 при глуоине выгорания 3. Зл т. а.

Основные результата и выводы

1. Показано, что в быстром спектре нейтронов процесс деления

( трансмутации ) МА идет с самообеспечением нейтронами. . В быстром реакторе с КВ - 1.3. по минимальным оценкам в принципе достаточно нейтронов для обезвреживания образующихся в нем наиболее опасных ЦЦ.

2. Сформулированы и обоснованы принципиальные особенности концепции специализированного быстрого реактора-выжигателя МА. ' Для повышения его ядерной безопасности предложено использовать специальный состав топлива с добавками и-235 и ТЬ-232, а вместо натриевого теплоносителя использовать ще-

' лочной металл К, сплав На-К, тяжелый металл РЬ-208, сплав РЬ-К, газовые теплоносители СОг, Аг и смеси их с Не.. Снизить ВО ТЦ реактора предложено увеличением глубины =' выгорания МА и увеличением времени выдержки облученных МА.

3. Продемонстрирована принципиальная возможность эффективной'И' безопасной тралсмутацш ЭД со значимым сечением захвата ( 1-129, Тс-99 ) в экране быстрого реактора. Для этого предложено: в экран ввести замедлитель, в топливо ввести МА я поглотитель смягченных нейтронов, разделить активную зону и экран прослойкой теплоносителя и поглотителя мягких нейтронов.

4. Предложена концепция высокопоточного реактора для трансму- ' ■ тации наиболее радиотоксичных ПД с малым сечением захвата ( 2г-90 и возможно Сб-137 ) на основе использования

в качестве теплоносителя свинца, обогащенного по изотопу РЬ-208, который обеспечивает пониженный уровень теплонал-ряженности активной зонг.

5. Предложен новый- способ трано,(утащш радиоактивного Кг-85

- • ■ J ; - -22 -,- . •

через возбуждение его метастабильного уровня ( 0.3 МэВ ) в нейтронном поле быстрого реактора. , ' > ■ . .' ■ ..

6. Развиты методики расчета ' чувствктельностей реакторных функционалов и функционалов накопления нуклидов в образце к . микроконстантам и составу быстрого . реактора для дискретной модели. временного поведения реактора.. - - '

7. разработана методика предварительной пространственной свертки ' групповых микроконстант, спектра нейтронов деления ' и состава быстрого реактора в гомогенную зону для корректного расчета чувствителыюстейреактора, со 'сложной пространственной структурой в . рамках однозонной модели.

8. Разработан и внедрен . в практику . исследований ' комплекс программ SENS, позволяющий для быстрого реактора, работа-, ющего на мощности, рассчитывать чувствительности и погрешности функционалов из-за неопределенности констант. Проведены расчетные исследования ..разрабатываемых быстрых реакторов. ' . •

Основные материалы диссертации опубликованы в работах:

Shmelyov A.N., Koulickov G.G., Glebov V.B., etc. On safety characteristics of fast actinide burner reactors. "Workshop on. nuclear transmutation of .long-lived nuclear power radiowastes., July 1-5, 1931, Obninsk", p.192-198.

2. Shmelyov A.N., Koulickov G.G., Glebov V.B., etc.' Ways to reduce the biological " hazard.'of fuel .cycle . of a fast reactor,, burning long-livedactinides from radioactive waste of nuclear technology. Ibid, p.70-78. - ' . '•

3. Shmelyov.A.N., Koulickov dG., Glebov V.В., etc.' -Safety aspects of fast reactor-;used as . actinide burners. - Transactions of- ANS, v.64, Novembeer, 1991, p.548.

4. Шмелев' A.H.,' Куликов Г.Г.; Грудзевич О.Г. и др. Оценка сечения реакции Kr-85(ri,n*)Kr-85m, - усредненного по спектру нейтронов быстрого реактора, для. ■ трансмутации криптона, в стабильные нуклиды. Атомная .'энергия, . т.71, 1991, с.354-355.

5. Шмелев А.Н., Куликов Г.Г., Апсэ В.А. и др. Трансмугация долгоживущих .радиоактивных отходов . в ядерных реакторах. -Третья, ежегодная научно-техническая конференция ядерного общества: "Ядерные - технологии в завтрашнем , мире, 14-18 сентября, 1992 г.", Санкт-Петербург, 1992, с.449-451.

6. Shmelev A.N.,' Kulikov G.G., Apse V.A., etc.. Radiovfaste trans-

mutation in nuclear reactors. "Use of fast reactors for actiriide transmutation,. 22-24 September, 1992, Obninsk", IAEA, March, 1993, p.77-85.

7. Шмелев A.H., Куликов Г.Г., Глебов В.Б. 'и др.. Безопасность быстрого реактора-вькигателя долгоживу идах актинидов, извлеченных из радиоактивных отходов. Атомная энергия, т.73, 1992, с.450-454.

8. Kulikov-G.G., Shmelev A.N., Apse V.A. Transmutation in fast reactors of minor aci,inides and technetium-99 extracted from radicwastes. - ENC'94, International Nuclear Congress - Atoms for Energy: "A dialogue with the industry's young generation on • nucloar's future". Lyon, France, October 2-6, 1994. Transactions,, v.l, Invited Papers, p.117-124.

9. Хромов В.В., Апсэ В.А., Глебов В.Б,, Куликов Г.Г. Программа расчета чувствительности эффективного коэффициента размножения нейтронов, линейных и дробно-линейных Функционалов к ядерным данным реактора с учетом изменения нуклиднсго состава его активной зоны. - В кн.' "Иейтронно-физические проблемы воспроизводства топлива в ядерной" энергетике. Тезисы докладов 5-го всесоюзного семинара по проблемам физики реакторов. Москва, 2-4 сентября 1987 г.", М., ЦНШ-АТОМИНФОРМ, 1987, с.71-73.

10.Глебов В.Б., Куликов Г.Г., Хромов В.В. Чувствительность к константам и погрешность реактивностных характеристик реакторов типа БН-800 и БН-1600 с учетом выгорания топлива. - В кн. "Нейтрошю-физические проблемы безопасности ядерно-энергетических- установок. Тезисы докладов б-го всесоюзного семинара по проблемам физики реакторов. Москва, 4-8 сентября 1939 г.", М., ЦНИИАТСМИНФОРМ, 1989, с.94-96.

11.Глебов ¡3.Б., Куликов Г.Г. Расчеты чувствителыюстей состава образца, облучаемого в быстром реакторе, к микроконстантам. В сб. "Моделирование и исследование нейтронно-фнзических процессов в ядерко-знерг.етических установках", м., Знерго-атомиздат, 1991, с.20-29.