Радиационное повреждение и модифицирование структуры и свойств оксидных диэлектриков при воздействии больших доз облучения тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

российская АКАДЕМИЯ наук Дальневосточное отделение диурскяй научшйпевтр

Для оаугвбЕого пользования йкз.и

За. враках рукописи

АБДШДЫРОВА Еээда Хамидовна

УДК 535.3:539.26:537.226

РАДИАЦИОННОЕ ШВРШЕИЕ И Щ5ШЩИР0ВАШВ СТРУКТУРЫ И СВОЙСТВ ШЗДШХ ДИЭЛЕКТРИК® ПРИ ВОЗДЕЙСТВИИ валышх доз ОБЛУЧЕНИЯ

01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков

Автореферат

диссертации са соискание ученой степени доктора фшико-ттематическкх наук

Еглговеюнск - 1893

Работа выполнена в Институте ядерной физики АН РУз Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Оксенгендлер Б.1. доктор физико-математических наук, профессор Левиикий С.Т. доктор технических наук,профессор Харитонов Ф.Я.

Ведущая организация - Баучно-исследовательский институт

прикладной физики ТашГУ

Защита состоится "_" _ 1994г е _ часов на

заседании Специализированного совета Д 0020611 при Амурском научном.центре ( АНЦ ) по адресу: 675000 г. -Благовещенск, Редечный переулок, I, Совет АНЦ

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке АЩ Автореферат разослан "_" _ 199;

Ученый секретарь Специализированного совета кандидат физ.-ыат- наук

Саягшна О.Б.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. Одной из важнейших проблем радиационной физики полупроводников и диэлектриков (Р5ЗД) является необходимость прогнозирования изменения свойств материалов при воздействии радиации и образовании дефектов; определения ресурса работы приборов контроля, элементной базы радиоэлектронных систем и конструкций, изготовленных из оксидных диэлектриков ( например, из одне-и многокомпонентных состояний оксидов алшиняя и кремния ); направленного создания твердотельных Ееществ с заданными характеристиками и радиационно-стойких конструкционных материалов для атомной энергетики, термоядерной, электронной к оптической техники.

Другими актуальными проблемами Р5ЦЦ яеляктся исследования: особенностей фазовых переходов ($Ш, индуцированных высокознергети-ческголи частицами; радиационных эффектов в кристаллических и аморфных веществах; эффектов больших доз в диэлектриках; максимально чувствительных к радиации оксидных материалов для твердотельной дозиметрии.

К началу настоящей работы ( напало 70-х годов ) наибольший успех был достигнут в изучении <х ~ л перехода при нагреве ^- ЗК^» в меньсей степени исследован этот процесс при нейтронном облучении-были изучены при некоторых дозах рентгенографические, упругие свойства и КРС ( Виттелс, Хаузер, Шенк, Колонцсва, МеЯер, Зубов, Осипо-ва ?; тлелся разнобой в фиксации дозного этапа реализации ФЛ и его механизма. 3 то же время совершенно недостаточно изучены особенности процесса радиационного дефектообразования, изменения других свойств кристалла при переходах о(-Л , К-АС ( кристалл-аморфное состояние ), возможные модели ФП; не проведено детальное сопоставление радиацио?э!ых повреждений в ^- 5^2, «¿-АЗ^Оз» с- 5Ю£ при гт~ еокодсзнсм облучении диэлектриков, их влияния на основные характеристики оксидов, возможность направленного изменения физико-химических параметров диэлектрических материалов путем дозированного облучение. Все это и стимулировало выполнение цикла экспериментальны?: работ по детальному исследованию с привлечением широкого комплекса структурно-чувствительных спектроскопических,, рентгенографических, электрических, оптических и механических методов особенностей радиационно-физическкх макро- и микроэффектов в большом диапазоне флюенсов ( ГО^ т Ю21 нейтр.еъГ^ и вше ) в диэлектричее-1птх кристаллах и стеклах одинакового хинического состава ( в качестве которых выбран модельный диоксцц кремния и для сравнения использован более стойкий оксад алшиния с^-АЗ^Од ), положенных з основу реферируемой диссертация. ,

Дель и задача работы. Цель работы заключалась в выявлении основных,- закономерностей радиационные повреждений оксидных диэлектриков («/-йО^, о^-АГ^Од, с-йС^ ), модифицирования их сгрук ■суры и свойств при воздействии больших доз облучения.

Для достижения указанной цели были сформулированы следующие задачи:

- развить комплексный феноменологический и микроскопически! подход к анализу нейтронного ьюдифкшфования физических свойств з структуры кристаллических диэлектриков;

- кзучить особенности радиационно-стямулированнкх: кооперативных процессов типа .$аЗовыг'Яереходов в оксидах; ■

- исследовать динамику макро- и микрохарактеристик облученных кристаллических и стеклообразных материалов;

- выявить эффекты больших доз, прикладные аспекты.

Научная новизна работы. Развит комплексны?; феноменологический к микроскопический подход к проблеме модифицирования струк тура и свойств кристаллических и стеклообразных оксидных диэлет? триков птзи воздействии больших доз реакторного к гамма-кзлучени С до 1С21 см"2' и выше ). Предложена гипотеза о сосуществовании аародыаевого и инкубационного механизмов Ш ы -

Впервые :

- наеден степенной закон радиационного изменения плотности к рефракции, параметров решетки ы залентшх, мягких мод, экспоненциальный закон улзфения ряда антистоксовых линий КРС пря ФП;

- обнаружено экстремальное поведение но дозе рентгенографг ческрпс и спектроскопических характеристик колебаний нос-тиковых связей в <¿-3102 и с-£Юо как результат перестройки структуры;

- установлена нелинейная закономерность активизации некстс рых*локальных колебаний С исчезновения гармоник,составных и ргд основных частот ), дефектообразования и изменения физических свойств, предложен 2-х стадиГзшй-механизм повреждения окекд?-;

проведен экспериментальный ■ и теоретический анализ новых дан. ж флуктуации' оптических и электрических констант, диспере: онных. зависимостей.-н микропараметров оксидов р. пределах 10 * 10^- получено аналитическое выражение для численного коз

фафета. -дисперсионной формулы, сделано заключение о сохраыокп ¡ЗШ^, \SI0g к в. певревденных материалах;

развит кластерный иеханизк радиационной аиорфизацкк дис сида нрелгния» выведена простая аналитическая форцула для свисз шаг радиационной кинетики макроевсйсгв^

- выполнен расчгт квазиупругих констант еблучешкх крлбгг

лов в приближении короткодействукяцжс сил, выявлена существенная деформация ближнего порядка, силового полл молекул при переходах о< ->з , К-АС, резкое увеличение б 1,5 раза жесткости основных связей ( а при больших дозах - радиационный отзшг };

-получены новыз расчетные к экеггераментальнке данные на инк-роуровне по радиационной и терагаеской неустойчивости электрон-атомной подсистемы сС-Я'^, с-ЗЮ^, скачкообразной ре-

лаксации поляризуемости разных по состаэу колекул, превалирующее влияние аыорфизацик диэлектрика на ионное смещение;

- методом рентгенографии установлен эффект бслыни/с доз: явление радиационной рскрпоталлизацил части аморфизованного«г-ЭЮ^ при флюексе более неЕтр. см~*\

Практическое значение работы.

- Совокупность экспериментальных результатов модифицирования свойств оксидов, эффектов бслътах доз, радиационного отжига к стабилизации ряда кииетик могут составить основу прогнозирования к управления параметрами диэлектриков, приборных структур и конструкций на их основе, разработки методов повышения их радиационной стсйкостк.

- Обнаруженная скачкообразная релаксация электрон-атомной подсистемы реакторно-обработаннах кристаллических и стеклообразных диэлектриков, экстремальное и критическое изменение спектральных характеристик, ближнего передка и силового поля при Ш открывает возможнее гь развития фундаментальных исследований кооперативных процессов.

- Конкретные сведения о дозовой зависимости оптических и электрических констант, дисперсии показателя преломления и оптической активности к их мжропараметров могут быть использованы в качестве справочню:.

рт О

- Установленные факты отсутствия 5П вплоть до 1С х с.:*"* к высе в о^-Л1о0о и незначительное изаекение ч;ясаничег.ккх свойств

О '

«/-А^Од и с-&0р позволяют рексмеядсват!» их и композиты на основе этил систем в экстремальных полях для использования в качестве конструкционных, оптических катериалов, в элементной базе радиоэлектронных лриборов.

- Результаты радиационного каждения параметров полнссгамет-рячного' валентного колебания т, выроненных,&нгксЕ1»!е1рр1генах в v-аО? предложено использовать для определений стопезм разрушения кристалла и зазершензи? перехода. ..

- Обнаруженное явление радиационной рекристаллизации части аморфизованного o^-SLOg при достижении больших доз представляем интерес для радиационной технологии гетерофазных материалов.

- Установленные пределы формоизменения реакторнообработанм го oC-SLOg и c-SLOg открывают потенциальные возможности для соэ-дания новой кварцевой кергыики х.

- Предложены твердотельные дозиметры фотонного, смешанного излучения реактора и его составляющих на основе радиационных эффектов в кристаллических и* стеклообразных оксидных диэлектриках

На защиту выносятся следующие позиции: I. Радиационно-физические.

1. Разработка протекательного механизма перехода в 5LQg, базирующегося на полевой модели и выявленной степенной кш тике фазообразования.

2. Экспоненциальное уширение некоторых антистоксовых линий КРС в облученном кристалле, свидетельствующее о превалирующем в; янии переориентации молекул в окрестности фазового перехода.

3. Физическая модель аморфизации кристаллического и стеклос разного диокседв кремния, развитая б рамках представлений о 6рсп нечном кластере Шкловского- де Жена.

4. Эффект больших доз, состоящий в рентгенографическом обна рулении при $ более 10 нейтр.см-2 явления радиационной рекрист зллизапии части аморфизованного o^-SiO^.

5. Кинетические уравнения**, описывагаие процесс радиационн го превращения различных фаз в полиморфной системе с учетом ре&л зацик инкубационного механизма и эффектов больших доз.

II. Материаловедческие.

I. Экспериментальный и теоретический анализ новых данных не линейкой деградации макросвойств ( оптических, механических, зле трических ) диэлектриков ( «'-¿LOg, «¿-AlgOg, c-SiOg ) в пределах 1 10+ Ю21 си"2 и выше, дисперсионных кривых, флуктуации микроп раметроп дисперсионных формул оптических констант, важннх для пр гнозирования и радиационного регулирования свойств веществ.

Z. Полуэмпиркческие выражения вида A'i (Ф)= £ aiSl^ ; /Е/= COflSi / i /А , Е^'/Уп_1 , ^=Ф/Фп-1, Д«0,8-0,9; 1-<Г=1/(ЗР), Г £ам/ отражастцие стадийный характер радиационного поврежде-

ния оксвдов, существенное увеличение скорости процесса при нокот-рой дозе 8 , взаимосвязь проницаемости и степени накопления неупо ряяоченности структуры по мере роста флюенса быстрых нейтронов. х Компенсационный эффект в керамике обнаружен Костюковым и др.

Л1Ш).

3. Особенности немонотонной релаксации спектроскопических, абсорбционно-люминесцентных и рентгенографических характеристик кристаллических и стеклообразных диэлектриков, динамики решетки в области валентных, деформационных и мягких мод, экстремальной дефорлации силового поля и квазиупругих констант, резкого возрастания в 1,5 раза кесткости £1-0 связей при структурных превращениях, базирующиеся на результатах экспериментов и расчетов в приближении короткодействующих сил.

4. Новые закономерности радиационной неустойчивости электрон-атомной подсистемы c^-SiOg, »¿-AlgOg, c-ÄOg, обнаруженные на основе сочетания методов оптической и диэлектрической спектроскопии

•л проявляющиеся в скачкообразной релаксации ыикрохарактеристик поляризуемости, появлении аномалий вблизи ФП, корреляции радиационных и температурных кинетмк, превалирующем влиянии аморфизации -и ионное смещение.

III. Прикладные.

Методы твердотельной дозиметрии малых и больших дез фотонно-о, смешанного излучения реактора и его составляющих на базе при-енения максимально чувствительных характеристик ( оптических, зханических и др.) кристаллических и некристаллических оксидных '.электриков.

автора. Результата, изложенные в диссертации, в основ-к получены автором, а в некоторых случаях - в сотрудничестве с дущимк специалистами МГУ, КС АНРФ, НИИФТТ ЛатвГУ, ЙЯФ Шз, что

разилось в совместных публикациях. Участие автора состояло

__

Их можно записать так:

i а /¿9 = ( в./1 ) / -Kj -Kj" ö(e-öj) - Hg /, dB /eU = ( a/1 ) J Kj + Kxn ö(»-ej)/ -i*/t Mlj , du /¿9 = ( 1/1 ) /(K3a + KgB) - (К4*%)н/ , 'де а, в, и - объемные доли ß-, MM-фаз соответственно; il-'.ощность дозы, 5 и доза облучения к протекаяия; Qi^-ij)- аа-'овая функция Хевнсайда; Kj и Kj", Kg и К3, К^ и Kg- константы коростей двух каналов ФП ( <£ -ß , К-АС ), процессов модифицирова-ия и рекристаллизации ММ-фяэы. При условии 0(Ф)->0 и наличии од-ого канала ФП они перходят в уравнения Кошкина-СаяпиноЙ ( Письма ЖТ5, 1990. Т.1б,в.17,с.58 ).

остановке задачи и цели исследования, предложении схемы экспери-га. планировании дальнейших экспериментов по проверке выдвинутых

в ходе работы гипотез. Непосредственно автором проведены расчеты, обработка и. анализ полученных данных в рамках существующих теорий и приближений, предложены соотетствующие концепции, подели; им выполнено обобщение представленного к 'защите материала.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались и o6cj лись на следующих Всесоюзных конференциях, совещаниях и семинар х по радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига, 1978, I9S 1983, 1989 гг.), по дозиметрии и метрологии (Обнинск, 1979, 1983, 1987, Москва, 1990 г.), по радиационно-стимулированнъм явлениям в кислородосодержащих кристаллах и стеклах (Ташкент,1276, Самарканд 1979, 1991 г.), по координации НИР на исследовательских едерных р акторах {Ташкент, 1980, Алма-Ата, 1982, Димитровград, 1986, Обнин 1988 г.), по воздействию излучения и света на гетерогенные систем (Кемерово, 1982 г.), по физике процессов радиационного повреждени (Харьков, 1982 г.), по давим стеклам и технической керамике (Ташкент, 1983, Москва, 1986, Минск, 1986, Рига, 1986 г.), по физике полупроводников и диэлектриков (Ташкент, 1984, От, 1989, Караганд 1990 г.), по электронным возбуждениям и агрегации дефектов в ТТ (Рига, 1984, Львов, 1984 г.), по люминесценции (Москва, 1991 i.); на Международных совещаниях: "Радиационное материаловедение-90" (Алушта, 1990 г.), "Радиационная защита и дозиметрия" (Орландо-США, 1991 г.), "Физика и химия твердого тела" (Благовещенск-СССР, 193I г.), ХУ1 конгресс по стеклу (Мадрид-Испания, 1992 г.).

Публикации. По теме диссертации опубликовано более 90 работ, список основной части которых приведен ниже.

Структура и объем диссертации. Работа состоит кз введения, трех разделов ( семи глав ), заключения, списка цитированной литературы из 316 наименований.

Работа выполнена в соответствии с планами НИР ЙЯФ АНЕУз и лаборатории радиационных процессов в диэлектрических материалах: "Ис следование радиационных свойств оптических и люминесцентных кристаллов и стекол", "йс следование радиационных характеристик кристаллических и стеклообразных материалов оптической, ездиоэлектронной и лазерной техники" ( госрегистрации 02827. 002852, 02860. 05Ь 355 ¡.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ So введении сформулированы тема и цель работы, характеризуется новизна и ценность полученных результатов, указаны основные положения и результата, выносшые на защиту. Кратко описана структура диссертации и круг вопросов, рассмотренных в отдельных главах.

В соответствии с поставленными задачами и проведенным циклом кспвриментальных работ основной материал разбит на три раздела, первом разделе (главы 1-3) развит комплексный феноменологический микроскопический подход к исследованию особенностей радиацнснно-гимулированных кооперативных процессов типа ое-ув переходов в ристаллических оксидах (на примере альфа-диоксида кремния - а'-^Шо). э втором разделе (глгш 4-5) проведено сравнение динамики радиаци-нного модифицирования макро- и микрохарактеристик кристаллического стеклообразного оксидов ( ЛСОо, А^Од ), закономерностей процесса*"' адиационной аморфизации диэлектриков, эффектов больших доз. В тре-ьем разделе (главы Ь-Ч) рассмотрено влияние гамма- и реакторного злучения на разные гшш кварцевого стекла и ряд кристаллических ксидов и прикладной аспект использования радиеционно-чувствитель-их материалов для твердотельной дозиметрии различнь_ видов излу-екий.

Первая гльза посвящена краткому описанию экспериментального и . еоретического изучения кооперативных процессов типа вП в кристал-ических и разупоредочакнкх твердых телах, протекающих под влияни-м внешних воздействий: при кагрсве-охлаладекии образцов, приложении нсоких давлений, облучении, наложении сильных электрических и маг-■итных полей; состояния вопроса -Я перехода прсисходяще-

о при нагреве и облучении, которое имело место к началу данной рабо-ы; обоснованию постановки цикла экспериментальных исследований ра-иационно-андуиироватшх повреждений и "ФП"; основных результатов, □лученных при этом методом рассеяния рентгеновских лучей.

Определена немонотонная дозовая зависимость интенсивности У вда лауэвеких рефлексов ( 3301, 3301, 4221, 4311 ) и экспонентдиаль-зя - для жг соотношения, выявлены характерные излош У($) около Фр= ,5.10 и Ф =(6,0-6,7).10*^ см"* (рис.1-П; сделан вывод, что ин-зрвалы Ф|=(1-4)Л0 и Ф2=(4,5-б,7) .Кг' см соответствует пер-эй и второй стадии интенсивного и - Л перехода, эавершагэдегсся из-знением Федоровской группы () лри ®с (когда Уд^-ц / 3301 ^ » 470 совпадает к таковым яри Тс=573°С). Последнее под-эерядается результатами прецизионных измерения параметров решетки

и "Й" с использованием рефлексов 0006 ( 20=117-118° ), 0003 20=50-51° ) а 3360 ( 29=139-141°), поскольку, например, с(Ф) при , достигает значения (табл.1), характерного для -фазы, получений при нагреве монокристалла (об этом же свидетельствует резкое реобразование профиля рефлекса 100 ( 20=20,90° ), коррелирующее с энными Архипенко пр-д тркбообработке о^-Л^О^ и связываемое с образо-

в

занием стабильной фазы, близкой к ¿¡.С^). На основе отснятых с четырех; типов ( 1-1У ) облученных в реакторе рентгено-

грамм совместно с Колонцовой установлено, что переход начинается в кристаллах повышенной чистоты около Ф более 10 си"2.

Таблица I

Радиационная кинетика структурных параметров к с-5102

Ф.Ю-^.си"41! ! с, X ! ФЛО'^.см а Л

0 5,4044+0,0003' 0 4,9130+0,0003

I 5,4095+0,0003 0,01 4,9130+0,0003

■ 2,1 5,4081+0,0003 0,1 4,9138+0,0003

4,5 5,4208+0,0003 1,0 4,9150+0,0003

5,1 5,4312+0,0003 1,8 4,9200+0,0003

6,0 5,444 +0,001 2,1 4,9211+0,0003

6.7 5,445 +0,001 3,2 4.9233+0,0003

й.ИГ1*,«*"*: ! 2©° и/гг. X ! ФЛО-1*, см"*' 26° ¡¿/пЛ

0 21,5 4,13 2 21,1 4,21

0,05 21,3 4,17 4 21,3 4,17

0,2 21,4 4,15 10 21,3 4,17

0,5 21,2 4,19 100 21,2 4,19

1,0 21.2 4.19

Вторая глава диссертации посвящена исследованию влияния ФП на динамику микро- и макроскопических характеристик «¿-¿сС^. Результаты измерений линейных размеров (вдоль осей "а" и "с"), плотности ^ , оптической активности У, показателя преломления П_0 и диэлектрической проницаемости £г„3 в функции от С- свидетел стаут о наличии резкого излома кривых ДУ/У(Ф) (рис.2-1) около Зп, связанного с ростом количества дефектов, неупорядоченности кристалла и ФИ. Определено подобие радиационного и температурног изменения И , $ ,5 при переходе. Совокупность полученных данных позволила в 1979г. высказать относительно механизма перехода две концепции: "испорченного" сбъэиа и пороговая, предполагалась реализация обоих механизмов, основанных на роли зародышей и точечных дефектов в 5П.

Впервые совместно с сотрудниками МГУ сняты дисперсионные зависимости }?(. Л ) и П( Я ) в области 365-650 ны для набора доз. Обнаружены при переходе (рйс.1-3) особенности (в виде излома и экстремума) <?(в), ГИФ),- средней дисперсии Др£ (Ф) и числа Аб-бе "¿2 (Ф); получено конкретное выражение для численного коэффици ецта в формуле о о о

1Г-1- 1,4 л2 / (Я" - V ) ' {1)

а1 = 1,4 = ег^Л,2/(ТГт с2), { 2 ,

где ){ -число ячеек в единице объема, ^ -сила осциллятора, До-длина волны полосе поглощения, е и ГП-заряд и масса электрона, с- скорость света. Результата квантовомеханических расчетов параметров формулы (1,2) показали устойчивость никропараиетров Лр» & при варьировании 9 и Т в области перехода, уменьшение <3[на второй стадии $П, корреляцию изменения (.N&) при нагр*. ,е в облучении образцов; сделано заключение о сохранении SCÖ4 как структурной единицы в процессе изменения структуры кристалла.

Установлены новиз закономерности радиационной неустойчивости электрон-атомной подсистемы кристалла в результате модификации структура. Результаты расчетов (ряс.З) демонстрируют существенную релаксация микроскопических величин - общей Zeil , электронной о/ , ионной поляризуемостеЯ молекул около совпадем м» # п

ниё их. значений около «с и Т= (что указывает на завершение перехода по высокотемпературному тицу), появление максимума функций 1 (Ф), cif3(5) при ®с. Предполагается, что причиной критичесхой флуктуации рефрактометрической константы и электронного смещения является накопление нарушений, иетаствбильности и неоднородности^ Ш.

Развит феноменологический подход к анализу данных радиационного модифицирования"макро- и микросвойств кристалла (глава 1,2) в рамках теории критических явлений. Если выбрать в качестве термодинамического параметра порядка плотность вещества, то его критическая динамика вблизи перехода подчинилась степенному закону /f - Д / = В / 0 - Фс //Ч А , * ( 3 )

где Р - показатель степени, В, А - эмпирические постоянные. Для поляризуемости и параметра решетки "с" получено выражение вида: Мс / сс / « Bj /ДФ/ &с Ag { 4 )

Оказалось, что определенные методой наименьших квадратов (МНЮ величина (табл.2) близки к индексу .Л в теории ФП II рода Ландау и в работах Хохли (в случае температурного перехода в кварце).

Ддя определения возможного сценария изучаемого перехода сопоставлено обнаруженное нелинейное ( в некоторых случаях - экспоненциальное , экстремальное ) изменение структурно-чувствительных параметров облученного кристалла с отдельными зависимостями, полученными Вахвдовыи и др. для У отражений 1120, II2I при потоке тепловых нейтронов 10* -10 Хоузером, Шенком - (0,7-2,8).

10*® и Холонцовой - при потоке быстрых нейтронов (3-4)Л0^сц для параметра реиетки. На основе юс аппроксимации МНН установлены полузмпирические выражения (близкие к линейным) для приведенных участков доз.

Все это с учетом ввдвинутых нами ранее концепций и формул (3,4) послужило основанием для заключения, что в действительности возможно наличие нескольких каналов ФП в что в об-

18 19 2

щем случав для широких пределов доз ( 10 4- 7.10 см ) кин<

"■1?ка полиморфного превращения диоксцца, накопления новой фазы (подобной , промежуточной ) может быть описана более сложной функцией, состоящей, по крайней мере, из двух частей:

^Г3(4)= а < I - е~в$ ) +,В / ® - Фс , ( 5 )

и базируется на гипотезе сосуществования зародышевого* и проте-кательного механизмов индуцированного нейтронами ФП.

Таблица 2

_Значения критических показателей и их характеристик

параметр! Ь 1 погрешность Д Р' ! »У ^-критерий

0,39 0,02 1,8

с 0,40 0,05 4,1

ЙП80 0,44 0,03 2,9

¿э 0,35 0,03 0,9

0,32 0,03 1.2

¿207 0,50 0,01 1,7

В третьей главе исследуется особенности радиационного дефе ктообразования, перехода в с^-йЮ^ с использованием ряда

спектроскопических методик, абсорбциснно-лкыинеёпентнкх оондое; приведены кинетики спектров поглощения (СП), ЭПР, фото- и гамма люминесценции (5Д, ГЛ) для набора доз; установлено скачкообразное возрастание концентрации дефектов (типа °2» '»'о» , У0, ) при превышении и прохождение У{Ф> через максимум ок до Ф . Высказано мнение о влиянии процесса накопления радиацисн; ых дефектов, агрегатов первичных дефектов {являющихся своеобразными "зародышами" повреждения, неравномерно распределенных в об: еме), метастабильности кристалла на «П. На основе этого, базируясь на континуальной модели накопления дефектов, и теоретически; исследований Калшня и др. предложена концепция агрегатного мяк-ромехашзма радиационного повреждения 0102» скс ">сть которого увеличивается при Й .

Впервые определена зависимость У(Ф) для красной (дефект , обнаружено появление на второй стадии 'перехода "плато", обусловленного, вцдимо, перестройкой внутри акорфкзованных мик-

х впервые предложенного в кристобалите Шенлом (1969), а затем использованного Вахидовда с сотрудниками ( ш-ш)

рообластей или ФП. На основе сопоставления с другими кривыми У(Ф) и литературными сведениями высказано мнение о механизме "выталкивания", приводящего к параллельному протеканию обоих $П Ы-А, К-АС ).

Обнаружено появление при Фс максимума числа Е*-центров i рис.1-2), что совпадает с ходом иных кривых (например, рясЛ-I). Зццвинута концепция рассматриваемого мзкроз<й>екта, согласно которой, движутцей силой данного кооперативного процесса является свободная зкзргня<ГЕ, переданная кристаллу радиационными дефектами, когда около Фс достигается их критическая концентрация, выполняется условие Е^ + tZ ± Еj, и заверааетсь образование состояния, подобного js-SiOg. В пользу этого свидетельствует оценка, показавшая, что d"E при этом приближается к известной при Тс величине теплового эффекта.

Проведен анализ имеющихся экспериментальных результатов б рамках полевой теории, позволивший развить прстекательную мо-дельх оГ-уЗ прадхода. Предполагается, что на границе меяду емор-физованкой областью и ближайскм кристаллическим окружением зарождаются и растут новые фаза (подобные , промежуточной), что сопровождается возникновением внутренних напряжений. Вследствие контакта новой ( ^ ) л старой ( °С ) фаз появляется межфазная грмнииа, барьер для перемещения которой при ускорении дефектооб-разсвания вследствие ее развития и у пру гс го взаимодействия фаз снижается. Наконец, при некотором критическом значении движущей силы агрегаты дефектов перекрываются, происходит срыв границы и весь кристаллический остаток переходит в состояние, подобное высокотемпературной кодификации оксида.

Развит микроскопический подход к анализу нейтронного модифицирования структуры диэлектрика с привлечением методоя ИК спектроскопии и КРС. Детализирована дозовая зависимость микрохарактеристик ( R , К , ^ , У , <Г ) вырожденных и антисимметричных колебаний мсстиковых Si.-0-Si связей ( , Votó, i¿ ) и другта деформационных и внутренних колебаний 510^, их скачкообразное изменение с появлением максимума при vil. Проведена идентификация полос у 3400-2000 см-^, оценена мера ангармоничности колебаний осциллятора; исчезновение гармоник, составных часто? и некоторых основных ( 1180, 65?, 398, 778, 365 и 207, 357 см"1) связывается с повышением симметрии С^-С-, изменением условий возникновений х впервые предложенную в радиационных ФП (для пс^проводников) Хабибуллзевьм с сотрудниками (I96B)

мкогофононного колебания, образованней -^-фазы. Последнее согласуется с расчетами Матейя об изменении дипольного момента и тензора рассеяния этих мод в -£-фазе, полученной при Тс, и свидетельствует о реальности завершения на указанном этапе облучения формирования подобной модификации оксвда. Для вырожденных колебаний 398, 697 (Е) см"1 Н(Ф) описывается двумя экспонентами, что педтвервдает стадийность перехода, на первой стадии которого установлена определяющая роль изгибных колебаний (^<300 ем~* Рексиеццовано при количественной оценке степени снижения доли <¿-¿$2 П0 мере облучения использсаать кинетику спектральных характеристик полносимметричной моды (797(Е) см).

Впервые по данным динамики решетки у 1180СЕ) см~* показана возможность описания процесса разрушения часта мостиковых связей в окрестности перехода выражением вида (3) и оценки относительного хода Ж3( в), подтверждайте го реальность ур-я (5). Установлено близкое к линейному уменьшение У мягкой моды 128, 207 и 357 см"* в функции от приведенной дозы (сходное с температурным ходом); показана справедливость использования вблизи ФП соотношения

(Г2 < Ф ) со 4 / «с - I ( б )

для уширения антистоксовых линий 207, 357(А^ см-*. Эти результаты и полученные Эксом и Хохли температурные зависимости параметров рассеяния о1 -кварца позволяют заключить, что при достижении определенной "неплосксй" деформации связей определяющей на стадии инкубации перехода является вторая функция в уравнении (5).

Впервые в области перехода выявлен экспоненциальный закон уширения некоторых линий КРС (466, 128, 1162 см ), свидетельствующий о превалирующем по сравнению с ангармоничностью колебаний влиянии скачкообразной переориентации молекул.

Впервые определены закономерности нелинейной деформации вн? трикристаляического доля и ближнего поредка в результате радиационного ФП, базирующиеся на результатах расчета кваэиупругих ыикропараметров в приближении 'короткодействующих сил, которые заключаются в следующем: экстремальной кинетике квазиупругкх констант ( ), скачкообразном изменении валентных углов и длины межатомных связей, резком увеличении в 1,5 раза жесткости 51-0 связей. ( I, табл. 3 ). Сделан вывод о применении моделей валентных и-центральных сия, модели жестка тетераэдров к моди-, фицированному нейтронами диэлектрику. Итак, совокупность приведенных выше (глава 1-3) дозових зависимостей ряда макро- и

микросвойсгв о^-ЗЮз иллюстрирует немонотонность их изменения (а в некоторых случаях- экстремальность) при переходе , что согласуется спредположением Кошкина (когда доза быстрых нейтронов равна $¡-$2» см* Рис- -3).

Таблица 3

Зависимость квазиупругих постоянных от флюенса нейтронов Ф.Ю~ху.см"Ч К. Н.см } Д^.Н.см"1 ! К'. Н.см"-1- ! Ж

0 5,96 0,71 -1,25 1,64

I 5,96 0,71 -1,25 1,61

2 5,92 0,70 -1,06 1,84

4 5,87 0,67 -0,99 2,01

5 5,65 0,65 -0,84 2,13

6 5,67 0,63 -0,78 2,44

7 5,67 0,63 -0,76 2,46

8 5,67 0,65 -0,79 2,02

10 5,67 0,69 -0,85 1,50

20 5,67 С, 70 -0,94 1,42

100 5,67 0,71 -0,94 1,42

В четвертой главе диссертации излагается комплексный феноменологический подход к исследованию закономерностей радиационного модифицирования физических свойств кристаллических и стеклообразных диэлектриков, их взаимосвязи со структурой; особенностей радиационного перехода К-АС, С-АС (стекло-аморфное состояние), эффектов болмих доз.

Впервые определена (рис.?-!."5; 2-3; табл. I) немонотонная динамика основных характеристик ( У, Г, 28, d /п.) первого гя-ло, электро-механкческих и оптических свойств ( - д & »

П ) з c-5i02, «f-SiOg, в пределах I0I7-r I021 см-2 и

выше; выявлены второй излом кривых У(5> в кристалле при больших Ф, экстремумы кривых изменения У и полуширины Г гало около пороговой дозы (между Ю^9 и IC^ см-2) в стекле, я при больших дозах- та насыщение, что определяется К-АО, С-АС и стабилизацией процесса кодификации АС. Найдено биэкспоненциальное снижение средней дисперсии -р , появление при переходе K-АС максимума 4рСои показателя неоднородности (> (51 около 0,9. Ю20 см , а около 1С21 Дпд =70, что идентично таково-

му в необлученнск стекле. Расчет на основе каантовомеханическо-го подхода Като * Цвирко микропараметров дисперсии У показал их устойчивость и б облученном АС.

На основе двухфазной модели для степени аморфизации кристалла найдено полуэмпирическое выражение:

АУ>/У0 [$] « =Z ( lit ) , < 7 ^

где VL{ и ti - константа скорости перестройки кристалла и показатель данной функции, I- стадия облучения; исходя из значени! Н, сделано заключение о наличии 2-х стадийного зародышевого i ханизма 8П, когда около $п образуется растущий зародыш.

Отмечено около дозы (4-6)ДО*9 см-2 ускорение разупорядо* ния и разрыхления различных по составу и структуре оксидов (А' SiOg) и появление в первом случае новой стадии непрерывного и; менения злектро-механических' свойств. На основе антибатного рг диационного формоизменения ci~ SlOg и c-StOg предложено созда1 новую кварцевую керамику.

На базе проведенных расчетов получены новые данные о деф( мации электрон-атомной подсистемы SLOg, rif-AIgOg, c-SiOg (ри! в результате облучения и повреждения диэлектриков. Обнаружена антибатная кинетика поляризуемости кристаллического и стеклоо« разного St02; идентичность значений ^ около 9.10*® см~"% ха рактеризующая аналогию ближнего порядка в полученных АС; доми; ругацее влияние переходов K-АС, С-АС на деформацию атомной под стемы оксидов; появление радиационного отжига в кристалле вбл зи I02* си-2. В o^-AIgO^ впервые замечена релаксация криста-п ческой структуры на молекулярном уровне и при б.Ю1^ о»-2 - и мекение механизма поляризуемости.

Исходя яэ квантовомеханического приближения Кирквуда-Ерау и Ландауера, вычислены радиусы молекул ос-SiOg, -AI90g, c-SLO для набора доз быстрых нейтронов, найдена формула I -гГ=1/3 о -£еь/£Кр » связывающая долю кристаллофазы (Р) и прокипае моста на разных этапах облучения; сделан вывод о сохранение молекул SL0^, AIQg в сильно поврежденных диэлектриках и приме нимости к ним сферической модели. Онгаэера.

Обнаружен эффект болызих доз, состоящий б том, что при ? инее быстрых нейтронов более 10 си"'^ рентгенографически нас дается явление радиационной рекристаллизации части аморфизов£ него «f-^iOg (рис.7-5,4), что представляет интерес для ради*! онней технологии н^вых гетерофазных материалов. Показано отс; ствиа вплоть до 10й1 см-2 и выше 6П в «f-AJ^, предполагает', ч-о этот диэлектрик перспективен в экстремальных полях радиаг

Для списания радиационного изменения ряда макросвойсть i п , i , У^ ) StOg б области 53 предложена формула

/ R / - COtlSi / t /А , R = У/Уп-1 , Ы,\~1 ( I с показателем Л* 0,8-0,9 (табл.45, идентичным индексу радку<

Таблица 4

Основные характеристики параметров У в формуле (8)

У ? ^ ; й ; у/Ц ! доверительный интервал Т У- 2

У 0,2-1,7 0,88 0,01 0,007 4 < 0,02 1,8

п 0,2-1,7 0,88 0,01 0,006 < < 0,03 2,9

г 0,2-1,7 0,78 0,08 0,048 < &3 < 0,23 1,9

% 0,2-1,7 0,83 0,09 0,С54 < 0,26 0,7

е 0,2-1,7 0,79 0,07 • 0,042 < *5 < 0,20 0,6

корреляции в модели Шкловского- де Жена для трехмерной задачи сфер ( Мэ= 0,8-0,9 ). Базируясь на этом, на проведенной оценке сечения образования "амср$она", его критической концентрации, выполнения условия наличия периоляции в нашей задаче для £ , предложена кластерная модель радиационной аморфизэции диоксида кремния, протекающей в два этапа с образованием при превышении пороговой дозы ($п) бесконечного кластера, в результате чего вещество полностью аморфизуется. .

Таким образом, в общем случае рассматриваемый процесс является весьма сложным, вклвчгщкм ряд каналов реализации ФП: непрерывного переплава ^-¿¡С^ в термических пиках, пиках смещения, механизма смещения ( по прямой («г —* АС ) и последовательной {<*—► ^з -». АС код АС + сС ) схеме ) и порогового механизма. Тогда, учитывая все ото, в целом кинетические уравнения радиационного модифицирования структуры еС-5 Юр будут ( в отличие от предложенных Кошкиным ) усложненными, учитывают,им/ эти каналы и схемы переходов, радиационный отжиг.

Пятая глава посвящена изучению модифицирования оптических свойств кристаллических {о( -АГ^О^, ос-йХ^ ) и стеклообразных С с-ЭсОо, 1-1У типов стекол ) диэлектриков, подвергн^тих действию гамма-лучей, смешанного Л , Т излучения и быстрых нейтронов ( I 4- ЗЛО8 Гр, Ю1^ + 1С21 с»"2 у. выше ); выявление с шмошыс оптических зондов закономерностей генерации и разрушения рзда центров окраски {ЦО) и свечения (рис.£-.2), их влияния на процесс повреждения и амортизации вещества. В раде случаев обнаружена' аномалии дозовых зависимостей, вызванные изменение« скорости гас образования, 5Д. Так, на основе сравнения СП различных типов стекол пра п ,Т и Г-облучении сделан вывод о появлении около (1-5).10° Гр стадии интенсивного дефектсобразования; аналогичное явление наблюдается в о^-А^С« при Ф более б.Ю^ ем" , что коррелирует с кинетикой механических свойств кристалла и

характризует вероятность появления скоплений агрегатов первичных дефектов ( к тому же, по ИК спектрам замечена тевдекция разрушения части А1-0 - А1 связей 3.

Обнаружены особенности активизации в обеих модификациях ¿Ю^ кс. ¡ебания &-0Н связей в пределах 10 -102* см-2, новых локальных колебаний у 940, 608, 835 см-*, проведена их аденткфикацг ( комплексы типа У0-0с , 20^ , У0 , локализованные в стеклообразных областях ). Для описания их радиационных кинетик предложены соответствующие полуэмпирические выражения. Так, для полосы 835 см~^ получено следующее сое лишение:

Л = Г/ 1-ехр(-а151) / * / Ь-е'хр^^ /3 > ( 9 ) где Н и Еу- интенсивность полосы при Ф и максимальное ее значение, а2- постоянные, Фг=С1-5).Ю19, Ф2=(0,5-2,0)ЛС20 см"2, характеризующее двухстадийность перехода К-АС. Исходя из этого и прохождения кривых У($) в спектре ФЛ, Г1 <=г- ¿СО^ через максимум (около Ю20 см-2) либо их насыщения около (4-6) ЛО см""2 в с-ЙЮо, предполагается определяющая роль радиационных дефектов и их комплексов в реализации переходов К-АС, С-АС.

'Рассмотрены флуктуации ИК спектров и с-£10., б обла-

сти двухфононной моды { 2250-2270 сы-^ ), показано ее исчезновение при 5П, а при (0,7-1,0) ЛО2^ см"2 - появление вновь в кристалле, что может быть следствием процесса рекристаллизации. Впервые установлено скачкообразное изменение спектральных характеристик полносимметричного и вырожденного деформационного, валентного колебаний (рис.5; 2-4,5) при ФП в кристаллическом и стеклообразном 5102» наличке в первом случае аномалии V(0), § (Ф) и минимума - во втором ( связанных с деформацией креуле-кисдородного каркаса, длины основных связей и валентных углов Б¡.051 ). Эффект больших доз привел к радиационному отжигу, оказалось, что 8 и У8$ я обоих модифицированных АС близки, а Е и № - идентичны (при этом равно таковому в о?- 510л).

Методом оптической и диэлектрической спектроскопии показано зеркальное изменение микрохарактристик о^ ) кристалла в пределах 5.1СА^ - I ЛО си , «тс соответствует теоретически ввводам Брауна для прозрачных диэлектриков, и появление при 5П экстремальной точек. Результаты расчетов силовых постоянных кристалла показали, что переход К-АС привел к изменению направления их смещения, при последующем облучении АС ближний порядок и микропараметры восстанавливаются до аначений, близких к исходным в с£-Из изложенного следует, что эффект больших доз приводит к появлению тенденции некоторого упорядочения рада

спектральных и динамических параметров о^-ЯЮ^ и с-ЗШд, восстановлению силового поля ( при этом оказывается, «то параметры в одном случае сходны с таковыми в в другом - с с-ЗЮ^)*

В аестой главе рассмотрены некоторые дозиметрические аспекты использования радиационно-чувствительных свойств исследован-нлх. п работе оксидных диэлектриков для создания твердотельных дозиметров ( ТЩ ).

Детальное изучение дозовых зависимостей рада ЦО и ФЛ, ГЛ в кристаллах А^Од, У^АТ^О^^. ИУО^ и легированного корунда, подвергнутых реакторному и гамма-облучению, влияния внешних факторов на оптические спектры позволило впервые создать кристаллические детекторы быстрых нейтронов на основе корунда и граната ( в пределах поглощенных доз 3.10^-6ЛО^ Гр и выше ); рекомендовать измерение малых доз гамма-радиации ( от 10 Гр до 0,1 !£Гр ) путем сочетания двух других кристаллов ( ФЛ при 410 нм и ЦО при 340, 390 нм ).

Впервые разработан и испытан в ИЯ2 АНРУз оптический метод ! на основе оптической активности )-твердотельный селективный до->иметр быстрых нейтронов в области больших флюенсов нейтронов ; Ю - 2.102® см"2 ), в котором измерительная ячейка выпол-гена из микропластинки альфа-кварца (2-срез ) размером 7x7x1(2) 1м. Разработаны и другие его варианты, в которых радиационный эффект может оцениваться по изменению линейных размеров, плотно-:ти, проницаемости, показателя преломления, ЧСА кислорода, ГЛ при ►35 нм ( в целом до. Ю21 см ). Предложен новый вариант ТТД в .ределах 10 - Ю2* скГ , состоящего из микропластинки безвод-;ого кристаллического и плавленого кварца (на основе роста кон-;ентрации гидроксильных групп ).

Для определения плотности потока нейтронов и моррости погло-енной дозы нейтронного излучения при градуировке ТТД использован :етод пороговых детекторов. Проведено облучение набора пороговых етекторов ( *15 ( П, Г ) ШтЭп , %п (П )«п 5б, 4,5 {П,

) в реакторе, нормировка реального в оне облучения спектра н известному в литературе, вычисление ак-ивационных интегралов по распределению Ф(Е) в интервале 0,010 ИэВ, истинных значений мощностей поглощенной дозы нейтронного злучения» Согласно результатам вычисления с учетом упругого и не-пругого рассеяния нейтронов в А^Од, УдАГ^О^, ¿Ю^» вклада в ушаркый эффект отдельных участков энергии Е, оценен порог увствительности разработанных в работе кристаллических дозиметров.

le

Б седьмой главе описываются результаты цикла работ, связанных с поиском радиационно-чувстзителькых оптических свойств различных кварцевых стекол (типа 1-1У), подвергнутых действию смешанного П ,Т излучения реактора и гамма-квантов источника ^Со, для решения прикладных зерач технологической дозиметрии малш: и больших доз.

Рекомендован колориметрический дозиметр Т-излучения на основе промышленных типов стекол КСП, HB, КИ (размер 10x10x2(3) мм) для области Ю2-7Л05 Гр, рабочая длина волны - 300, 54С нм; сдеяан вывод о применении роста дефектов V0 в пределах Ю^—ÎO^I'j в КИ, КУ, КСШ, в области 5.1С5-Ю7 Гр - в КСГ, КСП, КВ.

Установлена реальность создания ТТД на основе КСГ, НИ, КБ, КСП с целью измерения поглощенной дозы смешанного { M,т) излучения реактора и его компонентов; для избирательной регистрации быстрых нейтронов (10^-5.30 Гр) предпочтительнее микро пластинка КСГ (при 245, 215 нм); для регистрации смешанного излуче^ них) - КИ.

Предложен метод дозиметрии быстрых нейгроноэ ем-2) на основе безводных стекол ( 1У, I ), б котором Î.0PB яв я-ют-ся собственные дефекты ( 0°т, Е' -центры ); ламинеспецтьъ'й детектор Л, г (при 290 нм, стекло I типа, Ф=10*0-5Л01огсм') и^ П -излучения (при 520, 465 нм, стекло II, III, ж-БЛО^-ЗЛС4'' ск-^). Для раздельной дозиметрии реактора можно использовать Kl! когда доза гамма-излучения определяется по изменении е удимой ок ^ки пластин, а вклад быстрых нейтронов - по *Л при 658 км (Ц0 215 . 245 нм (Д п,т> и КСГ-Цп».

На основе процесса деградации Ф5 при 254^ 396 км рсзр^ботг способ регистрации малых доз 7"-излучения (Iö'"-IQ Гр, стекло КИ предложен люминесцентный метод определения состевлкщих смешанного излучения реактра путам сочетания двух способов: по деградации $Л при 356 нм в К8 ( КСП ) оценивается поглощенная деза т-излучения, по генерации красного свечения - быстрых не; •громов. Появление при обычных Т около 5.10° Гр s КСГ полосы 2& нм рекомендовано использовать при создании, например, дс?ного реле ( пригодного для радиационной стерилизации или обработки материалов ).

Таким образом, совокупность предложенных в рабогс ьштодое

позволяет решить ряд проблем радиационной дог-яметрии, необ ходкмкх для практического выполнения задач метрологического об спечения реакторных экспериментов в РФТТ, Ш и радиационной те кологик, и получить требуемую информацию ( в пределах Ю"'-3.1С Гр. I0IvJ - Ю2- нейтр.с^ ).

В заключении основные результаты выполненных в работе комплексных исследований сформулированы следующим образом.

I. Обнаружены новые эффекты и закономерности:

- Эффект больших доз, состоящий в том, что при фгтенсе быстрых нейтронов более 10 см"2 рентгенографически наблюдается частичная рекристаллизация аморфиэованного ЗЮ^. В промежутке мезду 10 и Ю20 си"2 сбнар;гженн экстремальные зависимости интенсивности и полуширины гало I в с-г'^, а при болылих дозах (10 см-2) оки достигают уровня насыщения, что определяется ФП типа С-АС и стабилизацией процесса модифицирования метЕМИятной фазы.

- Для описания радиационного изменений ряда макросвойств (9» , У^ ) окевдов в окрестное,га переходов К-АС, С-АС предложена

новая формула: / й / =сагк£ / I /й , К= У/Уп-1 , 1 = $/Фп-1 с показателем Д=0,8^0,9, едентичням индексу радиуса корреляции в трехмерной задаче сфер в теории пврколяци«.

- В нейтронно-облученном 510»), выявлено немонотонное возрастание интенсивности локальных колебаний при частоте 008, 835, 940

Предполагается, что они обусловлены комплексными дефектами типа ЙО0^, УО , У0-01 и играют определенную роль яри изменении структуры окевда.

- Методом оптической и диэлектрической спектроскопии показано йбркаяьное изменение микрохарзктристик С Ай., </э ) облученного 1ейтронамя кристалла, что -соответствует теоретическим выводам Бранна, и появление экстремальной точки при ФП. Выведена аналитическая зависимость: 1~<Г» 1/(ЗР) , 5^ ё описывающая взаи-

аи Нр л

юсэяэь объемной доли кристаллофазы ( Р ) и проницаемости {£ ) ге-:ерофазной системы при варьировании Ф, ¡1 N1= М1 , ха-)актеризукдзя двухстадийиость процесса повреждения диэлектрика.

- Изучена кинетика накопления радиационных повреждений крист-ллической решетки Ы-¿лО^. Показано, что г.близи с1-.в перехода собенности изменения плотности, рефракции, параметров решетки и алентных, мягких мод подчиняются степенному закону с показателем ,3-0,5. Развито представление о том, чть, кинетические кривые на-опления /-фазы соответствуют уравжние:^3=аС1-е~Б^) + В/Ф-Ф^'^.

- Установлен экспоненциальный ззкеи радиационного уширения екоторых линий КРС ( 123, 466, 1162 ), СЕвдетельствутаий о ревалирующем по сравнению с ангармоничностью колебаний влиянии ереориентации молекул при - У5 переходе.

- С помощью И{ спектроскопии и расчетов квазиупругих конст-п е приближении короткодействующих сил установлен«: а) спецнф:*-а поведения параметров некоторых вырожденных и полносимметркчных

колебаний, гармоник, составив частот при d.-J> переходе; б) ска чкообразное изменение спектральных характеристик фундаментальных частот ( чУ, ^OS), параметров ближнего передка при 5П { К-АС, С-АС, < -Я ); в) экстремальная кинетика силовых постоянных, резко увеличение в 1,5 раза жесткости SL-0 связей в результате ы-j, п рехода и ее восстановление около см"*% свидетельствующее о радиационном отжиге.

-Получены новые данные о нелинейных радиационных изменениях оптических ( П., $f >, электрических С £ ) констант, дисперсионнь кривых в SlOg,. AlgOg при структурных перестройках, отмечена при этом устойчивость SLO4, AIQ6 и некоторых микропараметров (Я^ í ;

- Сформулированы особенности радиационной неустойчивости электрон-атомной подсистемы кристаллических и стеклообразных диэлектриков (оГ-ЛО^'с^-А^Од, c-SLOg ); релаксация микрохарактеристик - общей и электронной поляризуемости, корреляция радиационной и термической деформации электрон-атомного смещения, аномг лия их поведения при Ш, доминирующее влияние аморфизацяи окевде на деформацию атомной подсистемы.

2. Концепции и модели.

Сложные процессы радиационного модифицирования структуры, микро- и макроевойств оксидов («/-SlO,, of-AIgOg, c-SiOg ) описываются в ранках выдвинутых концепций, основанных на континуальной модели накопления дефектов и их агрегации, теории протекани; полевой модели.

Предложенные концепции и полученные экспериментальные дани легли в основу разработки моделей радиационных превращений:

- амортизации диоксиде кремния, адекватно описывающая в pai как представлений Шкловского- де Жена наблюдаемые радиационно-етимулированные явления;

- радиационного Ы -js перехода в «<-5102» в основе которой лежит выдвинутая гипотеза о сосуществовании зародышевого и про текательиого механизмов oí - ^ Ш.

3. Рекомендация.

Совокупность полученных результатов позво.г яа сделать неко выэ реквиендвции но конкретным методам твердотельной дозиметрии малых .и больших доз различных ввдов излучения Í фотонного, смешанного гамма-нейтроннотч), составляющих реакторного излучения ) Сделаны рекомендации по синтезу кварцевой керамики, радиационнс технологии гетерофазных материалов, способу определения радиан? оннаго разрушения объемной доли кристаллического диоксида крем-■ нив, использованию в высоксдозныг яслях диэлектриков тиля W-AJj с-SíOo в качестве ковструкгаишак материалов.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Абдукадырова И.Х., Багдасаров Х.С., Вахидов Ш.А., Юсупов A.A. Определение примес-зй неодима в кристаллах иттриево-адЕмикие-вого граната методом нейтронной активации// Изв. АН УзССР. Сер. физ.-ыат. наук. 1974. »I. С.67-68.

2. Абдукадырова И.Х., Вахидов Iii.А. Твердотельный детектор быстрых нейтронов// A.C., * 428713 { СССР ). 1974. ДСП.

3. Абдукадырова И.Х., Вахидов Ш.А. Дозиметр быстрых нейтронов // A.C. № 449635 { СССР ). 1974. ДСП.

4. Абдукадырова ИД.,Вахидов Ш.А., Хаимов-Мальков В.Я. Изучение процесса отжига радиационных дефектов в кристаллах корунда// Изв. АН УзССР. Сер. физ.-мат. наук. 1975. К2. С.62-65.

5. Вахидов Ш.А., Абдукадырова И.Х., Мухтарова H.H., Панфилова Л.К. Рентгенографическое исследование дозовой зависимости структурных изменений в кварце при облучении нейтронами// В сб.: Ради-ационно-стимулированкые явления в кисдородосодержащих кристаллах

к стеклах. Ташкент: Фан. 1973. С.53-58.

6. Абдукадырова И.Х., Вахидов Ш.А., Мухтарова H.H. Радиацион-но-индуцированная перестройка структуры кварца в области больших

• доз// Тез. 1У Всесоюз. совещания по РФ и ХИК. Рига: КФ АН ЛатвССР. 1978. С.363-364.

7. Абдукадырова И.Х., Вахидов 2.А. О некоторых особенностях люминесценции А^Од, стимулированной нейтронным облучением// В сб.: Влияние несовершенств структуры на свойства кристаллов. Ташкент: Фак. 1979. С.96-101.

8. Абдукадырова И.Х., Мухтарова H.H., Панфилова Л.К. Рентгенографическое изучение процесса аыорфизации «! -кварца под действием нейтронов// там не. С.64-69.

9. Абдукадырова И.Х. Фотолюминесценция кварца при высоксдоэ-ном нейтронном облучении// Изв. АН УзССР. Сер. физ.-мат. наук. 1980. JJ5. С.78-80.

10. Абдукадырова И.Х. Колориметрический дозиметр гамма-излучения// Атомная энергия. 1930. Т.49, в.2. С.135-136.

11. Абдукадырова И.Х., Захмдов Ш.А., Мухтароза H.H. Редиаци-окнис-индуцировзнная перстрсйка структуры кварца// Изв. АН УзССР. Сер. физ.-мат. наук. 1931. .'¿3. С.76-79.

12. Абдукадырова И.Х. Использование абсорбционных характрис-тик кварцевого стекла для дозиметрии гамма-излучения// Атомная энергия. 1981. T.5I, вЛ. С.65.

13. Абдукадырова И.Х. 0 метрологии средств измерения дозы нейтронов в радиационном материаловедении// В кн.: Методика в

уехника реакторных и послереакторных экспериментов в радиационном материаловедении. Диыитровград: HVÏÏAP. 1982. С. 9. ДСП.

14. Абдукадыровя Й.Х. Изменение физических свойств «i-кварца в области радиационно-инвд /ревенного фазового перехода.// 3 кн.: Воздействие ионизирующего излучения и света на гетерогенные сис*е мн. Кемерово: КГУ. Г982. С.147.

15. Абдукадырова Й.Х.; Фотченков A.A. Изучение фазового пере уода альфа-кварца при облучении большой дозой быстрых нейтронов// Атомная энергия. -1982. Т.52, в.З. C.IB0-I84.

16. Абдукадырова И.Х., Скуя Л.Н., Силинь А.Р. Образование не мостиковис атомов кислорода при нейтронном облучении л-кварца// Физика и химия стекла. 1932. Т.4, SQ. C.500-5Q2,

17. Абдукадырова И.Х. Воздействие реакторного к гамма-излуче ния на оптические свойства кварцевого стекла// Атомная энергия. 1982. Т.53, в Л. С,42-44.

18. Абдукадырова Й.Х. Дозовая зависимость оптического поглощения SlOg// ДАН УзССР. 1933. *6. С.24-20.

19. Абдукадырова И.Х. Изучение процесс« генерации ц: отжига радиационных дефектов в AlgOg// Tes. У Всесовэ. совещания по РФ i ХИК. Рига: ИЗг АН Латв ССР. 1983. С.319-320.

20. Васильев A.B., Кисловский Л.Д., Абдукадырова й.Х., Крей-скоп В.К. Изменение спектра отражения кристаллического кварца npi облучении быстрыми нейтронами// Оптика и спектроскопия. 1983.

Т.55, в.З. С.567-569.

21. Абдухедкрова И.Х. Сравнительное исследование процесса д< фектообразования в SiOg при нейтронном к гамыа облучении// Атомная энергия. 1984. Т.58, в.З. СЛ82-183,

22. Абдукадырова И.Х. Об особенностях радиационно-сткмулйро' ванного дефзктообразсвания в некоторых аморфных и кристаллически: диэлектриках// В кн.: Радиационная физика полупроводников и роде венных материалов. Ташкент: Фан. IS34, С.91-92.

23. Фирсова М.М., Абдукадырова И.Х., Мтыркода А.П. Иеследог нке дисперсии вращения плоскости поляризации в кварце, подвергну том реакторному облучеиик// ФТТ. 1984. Т.2о, »II. С.3494-3496.

24. Шткркова А.П., <5ирсова О., Глуикова Т.М., Абдукадырова ЯД. 0 дисперсии показателя преломления облученного кварца// ВАНТ. Сер. физ. рад. поврежд. и рад кат. I££4. В.4(32),1-106.

С.78-82.

- 25. Колонцова Е.В., Погосова И.С., вотченков A.A., Абдукздь рове Я.Х. Влияние примесей на рчдивиконнус стойкость'крйсталлнче с кой оетт/ктуры кварца// ДАК СОТ. 1934.1.275, JÔ. СЛ411-Ш4,

26. Абдукадырова Й.Х. Влияние рздватши на оатксескнг гяргч-

серистики кварцевого стекла// Атомная энергия. 1985. Т.59, в.2. 141-143.

2?. Абдукадырова И.Х. О влиянии нейтронов на вращение плоско-;ти поляризации кварца// Ато.мняя энергия. 1995. Т.59, в.5. С.381.

28. Абдукадырова И.Х. Комплексное исследование влияния фазово-

перехода на некоторые характеристики монокристаллов кварца//

П». 1985. Т.55, в.10. С.2061-2054.

29. Абдукадырова И.Х. О радиационно-индуцированнои образова-ши стеклообразной двуокиси, кремния// В кн.: Оптические и спект-эальные свойства стекла. Рига: Ла-.гв.ГУ. 1986. С.5.

30. Абдукадырова И.Х. Влияние больших доз реакторь.го излуче-шя на компонент« керамических материалов// В, кн.: Керамика -86. I.: Информэлектро. 1986. С.29. ДСП.

31. Абдукадь'/рова И.Х. Исследование радиационно-стииулирован-;ых процессов в «'.'-кварце, облученном быстрыми нейтрнат// Тез. У1 I се союз, конфер. по РФ и ХИК. Рига: ИВ АН Латв. ССР. 1936. С.353.

32. Абдукадырова И.Х. Комплексное исследование изменения сл-•икомеханическга: свойств и структуры .монокристаллов кварца в облачи радиационного фазового «"--а перевода// Изв. АН УзССР. Сер. шз.-мат. наук.1936. С.69-72.

33. Абдукадырова И.Х. Генерация и отжиг радиационных дефектов

! АГ^Оо при нейтронном облучении// Атоми'»я энергия. 1^87. Т.62. Б. I. С.180-183.

34. Абдукадырова И.Х. Влияние реакторного излучения на спект-юскопические характеристики кварцевого стекла// Тез. УН Всесоюз. :овещ. по ЙиШ. Рига; И$ АН Лат^ССР. 1989. С.419-42С.

35.Абдукадырова И.Х. Влияние больших дюз реакторного излуче-ия на компоненты херамик.и// Стекло и керамика. 1£88. №12. С.23.

36. Абдукадырова И.Х., Габрусекок Е.В., Силинь А.?- Влияние ейтронного облучения, на спектры комбинационного рассеяния <* -квар-;а//Изв. АН Латв.ССР. Сер. физ. и техн. наук. 1989. .№1. ".54-57.

37. Абдукадырова И.Х. Радиационная аморфг-яацкя кьарца ■чр'-"-олыюм флюенсе быстрых нейтронов// Атоиная энергия. Т.66, .3. С.204-205.

33. Абдукадырова И.Х. Исследование1 кинетики фазовых изк мнений нейгронно-облученном альфа-кварце оптическими методами// окл. Междунар. конфер. по радиационному материаловедению. Н1-лушта. 1990. Харьков: Х5ТИ. 1990. Часть 3. 0.82.

39. Абдукадырова И.Х. Исследование кинетики радиационных пов-еудений в реакторно-облучянном альфа-яварце// Тез. докл. У Всес. овеш. по метрологии нейтронного излучения. М.: НПО "ВНПИФТРК"., 990. С.231-232.

40. Айдукадырова И.Х. Особенности процесса радиационного д© тообразования в кристаллах корунда// ДАН УэССР. 1990. ffII.C.I7-2!

41. Абдукадырова И.Х. Изучение динамики решетки кварца поел! облучения нейтронами// Изв. АН СССР. Сер.: Неорганические матетш aar. 1990. Т.26, JR2. С.2542-2545.

42. Абдукадырова И.Х. 36 изменении оптических свойств кварц, в облает* et -jä перехода, стимулированного радиацией// Тез. докл Всесоюзн. конфер. по люминесценции, посвященной 100-летию со дня рсад. академика С.И. Вавилова. Ü.: ИК АН СССР. 1991. С.,177.

43. Абдукадырова И.Х. Влияние быстрых нейтронов на электрич ские свойства альфа-кварца// ДАН УзССР. 1991. М. С.15-16.

44. Абдукадырова И.Х. Влияние реакторного излучения на ИК с тры кварца// У®. 1991. »4. С.53-57.

45. Абдукадырова И.Х. Об изменении оптических своЙсте монок сталлов кварца в области радиационного Ы-ß перехода// ДАН УэСС 1991- КО. С. 18-20.

46. Абдукадырова И.Х. Влияние реакторного излучения на спек роскопические характеристики кварцевого стекла и корунда// Тез. докл. III Меидунар. симпозиума "Физика и химия твердого тела" Б говещенск. 1991. С.25-26.

47. Абдукадырова И.Х. Исследование кинетики фазоЕых изменен в нейтронно-облученном итьфа-кварце оптическими методами// Тез. докл. III Междунар. сишозвума "ФХТТ". Благовещенск. 1991. С.63-

48. Абдукадырова И.Х. Об изменении оптических свойств кварц при облучении в вдерно'ы реакторе// ШС. 1991. Т.55, в.16. C.IGI4 1018.

49. Абдукадырова К.Х. Влияние реакторного излучения на спек роскопические характеристики кварцевого стекла// ДАН УзССР. I9SI MI С.17Л9.

50. Абдукадырова Й.Х., Мухтарсва H.H. Рентгенографическое изучение рэдиационно-ивдуцированных превращений s кряеталлическе и стзлоо^разном диоксиде кремния// УШ. I9S2. М. С.71-73.

5J. Абдукадырова И.Х. Исследование кинетики фазовых изменений в кейтронно-облученном альфа-кварце оптический методами.// ДАН ¿Уз. 1992 . 3(6-7. С.26-31.

52. Абдукадырова И.Х. Изменение некоторых свойств кварца гбдизи перехода// Изв. АН УзССР. Сер. физ.-мвт. наук. 19£

U. С.55-58.

53. Абдукадырова Й.Х. Воздействие иода5ирувшего излучения на некоторые свойства кварцевого стекла// Тез. докл. УШ Всэс. совеш. по дозиметрии интенсивных потоков иоиизиругядегс излучения. it.: ВНЯЯЯРК. 1987. C.23S-23S. ДСП.

54. Абдукаднрова Й.Х. Дисперсия оптической активности и показателя преломления of-кварца» облученного в реакторе// Тез. докл. УП1 Всесоюэ. совещ. по дозиметрии интенсивных потоков ионизирующего излучения. Ы.: ВНИИТРИ. 1937. С. 240-241. ДСП.

. 55. Абдукадырсва И.Х. О возможных каналах радиационно-стиму-лированного перехода в кварце// Препринт ИЯФ АН РУз. Таш-

кент. 1993. 9 P-9-58S. 8 с.

56. Абдукадырова И.Х. Влияние различных флюенсов быстрых нейтронов на диэлектрические свойства «/-кварца// Изв. АН СССР. Сер.: Неорганические материалы. 1992. Т.28, 91, С.92-96.

57. Абдукадырова 'Л.Х. Особенности процесса радиационного-дефе-ктообразования в кристаллах корунда// Ред ЖПС. Т.56, »5/6. С.859. Деп. в ВШИТИ 10.03.92. !,'- 80I-B92.

58. Abdukadyrcvs l.Kh. Detecting Low Gaaaa Radiation Doses Using Silica Glass LunineBcence//Third Conference cn Radiation Protection and Dosimetry. Orlando, USA. 21-24 October, 1991.

59. Abdukadyrove I.Kb. Optical Study of Radiation Damage in <^-Si02 and frobleras of Selective Dosimetry Pest Beutrono// Third Conference on Radiation Protection and Dosimetry. Orlando, USA. 21-24 October, 1591.

60. Abdukadyrovs. I.Kh. The Influence of Reactor Radiation cn Spectroscopic Cheracteristics of Quartz Glass// XV1 International Congress on Slaee. Madrid. 4-9 October, 1992. P, 553-556.

61. Abdukedyrova I.Kb. Change of «'-quartz physical properties in the regiob of radiation induced phase transition// The seventh international conference an radiation effects in insulators. Septeaber b-10, 1993. Hagoya, Japan.

щЯПо8' Ф.н'см-з го46

РмеЛ .Дозовая ъагэисимость У^рефлекса 3301-1, Е*'-центра-2, а£ -3.

Рис .2 .Радиационное изменение АР//-1 ,>"659-2 ,У 3, V и /Г-4,5 у 466 см-1

го

СП

Рис.3.Температурная (о) и дозовая кинетика (б) микропараметров -1,4, с1 -2,3,1-6 в сС-ЪЮ^ (6-1,2, п-3,4) и с-5Ю2 ( с-1,2)

Рис.4.Зависимость ИК спектров у П60-Ш0, 797,397(Е) см"1 от Ф: 1*6- 0,1,2,4,5, 7хХ019 нейтр.см'2

430 1В0 Ю

воа

; Рис.5,Критическое изменение |спектральных параметров- й 1(1,2) и 1(3,4} деформацион-|ной моды в нейтрснно-облуч-енных кристалличэском (1,3) и стеклообразном диоксиде кремния (2,4)

гп

«а

ю

/: 20 д ........,„1рф_.,—Т—-—* --1-1 ■ "■ " 1 '"в- а / 2 /

\ / У

{ . • 1- 1VI х * * 1 „ / В

.... - - - ... 1 ........ — - - -. --

га»

т

Ф,м-огг

Ф.Н-ОН

Рис.б,Радиационная динамика спектроскопических характеристик АУ(1),ЛЛ2) линий КРС - 1162 (а) и 796 (б) см-1 в<*-5102

ТЯ-Й

—пй—нч гв»"

5 Рис.7.Особенности

дифрактограмм с-5 Ц-У.2-Г) И о>-210г П,4),подвергнутых радиационной обработке

Спечатано «а ротаяршш» т ™ 7Л?Г£ в. Уяугбекского Р-на Г. Теакента