Радиолюминесцентные и оптические свойства конденсированных лазерных сред для прямой ядерной накачки тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи УДК 535.37:541.49:621.375.826

I

( »

СЕРЕГИНА ЕЛЕНА АНДРЕЕВНА

РАДИОЛЮМИНЕСЦЕНТНЫЕ И ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА КОНДЕНСИРОВАННЫХ ЛАЗЕРНЫХ СРЕД ДЛЯ ПРЯМОЙ ЯДЕРНОЙ НАКАЧКИ

01.04.01 - " Приборы и методы экспериментальной физики "

I !'

Автореферат диссертации на соискание ученой степени ' доктора физико-математических наук

\ \

Обнинск-2003

I 1

Работа выполнена в Государственном научном центре Российской Федерации -Физико-энергетическом институте имени А. И. Лейпунского

Официальные оппоненты: Доктор физико-математических наук Доктор физико-математических наук Доктор физико-математических наук

Н. В. КОРНИЛОВ А. И. МИСЬКЕВИЧ А. Г. МОЛЧАНОВ

Ведущая организация: Российский Федеральный ядерный центр - Всероссийский научно-исследовательский институт технической физики имени акад. Е.И.Забабахина, г. Снежинск Челябинской области

Защита состоится " ... ".............. 2003 г. в ____часов на заседании

диссертационного совета Д 201.003.01 ГНЦРФ-ФЭИ в малом конференц-зале по адресу: 249033, г. Обнинск Калужской области, пл. Бондаренко, д. 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГНЦ РФ - ФЭИ.

Автореферат разослан " ... " .............. 2003 г.

Ученый секретарь диссертационного совета ' доктор технических наук

Прохоров ЮА.

из 77

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы диссертации. Развитие новых лазерных технологий и их промышленное освоение требуют разнообразных, и достаточно дешёвых источников лазерного излучения. В перспективе одними из таких источников могут стать лазеры и усилители с ядерной накачкой, в которых энергия деления атомных ядер прямо преобразуется в энергию лазерного излучения. Сегодня уже известны более тридцати различных газовых сред, на которых получена генерация при накачке осколками деления, и показана принципиальная возможность преобразования энергии цепной реакции деления в лазерное излучение. Однако параметры газовых лазеров с прямой ядерной накачкой (низкая эффективность накачки, невысокие удельные мощности лазерного излучения, большие габариты и т.д.) пока не могут в полной мере удовлетворить физиков.

Наряду с газовыми средами в лазерах широко йспользуются конденсированные (твердотельные и жидкие) среды. Эти активные среды имеют большие времена жизни верхних лазерных уровней и высокие концентрации активных ионов, что позволяет получить большую мощность лазерного излучения. Для лазеров с ядерной накачкой конденсированные среды представляют особый интерес. В них можно гомогенйо распределить делящееся вещество," что позволит на порядок увеличить эффективность ядерной накачки за счет полного использования энергии осколков деления при их торможении в конденсированной лазерной среде. Создание урансодержащей жидкой лазерной среды позволит осуществить прокачку лазерной жидкости и тем самым решить проблему отвода избыточного тепла, которая особенно актуальна в условиях ядерной накачки.

Несмотря на эти преимущества, исследования, связанные с поиском конденсированных активных сред и созданию на этих средах лазеров с ядерной накачкой значительно отстают от развития работ по созданию газовых лазеров с ядерной накачкой. Данное обстоятельство можно объяснить, во-первых, жесткими требованиями, предъявляемыми к конденсированной среде, которая должна содержать в своём составе делящееся вещество (например, уран-235) и при этом сохранять свои лазерные свойства. Во-вторых, явно недостаточной экспериментальной информацией о свойствах конденсированных лазерных сред при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами. И, наконец, сложностью

рос. национальная библиотека

рэ

физических процессов, происходящих при преобразовании кинетической энергии тяжёлых заряженных частиц в оптическое излучение в конденсированных средах.

Таким образом, потребности в создании лазеров и усилителей с ядерной накачкой на конденсированных средах и отсутствие экспериментальной информации о процессах преобразования кинетической энергии тяжёлых заряженных частиц в оптическое излучение в неорганических лазерных средах стимулировали исследования, представленные в настоящей работе.

Цель диссертационной работы состояла в разработке методик и проведении исследований, направленных на получение экспериментальной информации об оптических свойствах конденсированных лазерных сред при их возбуждении продуктами ядерных реакций, на изучение фундаментальных физических процессов, происходящих при преобразовании энергии тяжёлых заряженных частиц, в том числе осколков деления, в оптическое излучение, создание уран-содержащей лазерной среды и построение моделей лазеров и усилителей с ядерной накачкой с учётом полученных новых экспериментальных данных.

Научная новизна работы определяется следующими результатами:

- разработаны и реализованы методы измерения параметров конденсированных лазерных материалов, необходимых для диагностики и оценки их перспективности в качестве активных сред оптических квантовых усилителей и лазеров с прямой ядерной накачкой;

- впервые получены данные о ширине и положении линии радиолюминесценции перехода —> 41ц/2, а также времени жизни верхнего лазерного уровня %п иона Шэ+ в лазерных фосфатных стёклах, в лазерном кристалле иттрий-алюминиевого граната и в лазерных неорганических жидкостях разного состава при их возбуждении тяжелыми заряженными частицами;

- впервые получены количественные данные об эффективности накачки верхних лазерных уровней трехвалентных ионов редкоземельных элементов в лазерных средах разного состава при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами; показано, что эффективность накачки зависит как от матрицы, так и от иона редкоземельного элемента;

- исследованы спектрально-люминесцентные свойства новых урансодержащих лазерных жидкостей, активированных неодимом; обнаружено и изучено явле-

ние фотовосстановления уранила и его, влияние на оптические свойства лазерных неорганических жидкостей разного состава;

- впервые в растворах РОС13-8пС14-Ш22+-РЗЭ3+ обнаружены гетерокомплексы, содержащие в своём составе ион уранила (1Ю22+) и активный ион редкоземельного элемента (РЗЭ3+); изучена кинетика их образования и определены константы скорости комплексообразования;

- впервые при оптической накачке получена генерация на урансодержащих ап-ротонных жидкостях Р0С13-8пС14-и022+-Ш3т и РОС13-8пС14-235Ш22+-Ш3+;

- впервые получены данные по радиационно-химическому выходу возбуждённых ионов редкоземельных элементов при гомогенном возбуждении а-частицами изотопов урана в апротонных растворах разного состава; ' '

- впервые измерены эффективность накачки и время жизни верхнего лазерного уровня 4Р3/2 иона неодима при возбуждении лазерной жидкости РОС13-8пС14-

И02 -N(1 осколками деления в условиях высокоинтенсивного облучения на импульсном реакторе;

- впервые измерено дополнительное ослабление света с X = 1.052 мкм, наведённое осколками деления в неорганической жидкости РОС13-8пС14- и02" в условиях высокоинтенсивного облучения нейтронами импульсного реактора;

- впервые получены данные по усилению света с X = 1.052 мкм жидкой средой Р0С13-8пСЦ-235и022+-Ш3+, возбужденной осколками деления в условиях высокоинтенсивного облучения нейтронами импульсного реактора;

- построена модель твердотельного лазера с ядерной накачкой;

- построены модели жидкостного лазера и усилителя с ядерной накачкой.

Научная и практическая ценность работы заключается в следующем

- разработаны и реализованы экспериментальные методы исследования и диагностики конденсированных лазерных сред для прямой ядерной накачкй, которые позволяют отбирать перспективные среды для последующих технологических разработок по введению в них делящегося вещества и до постановки' сложных и дорогостоящих генерационных экспериментов на импульсном реакторе оценивать энергетические характеристики лазера с прямой ядерной накачкой на отобранной среде;

- разработанные экспериментальные и расчетно-теоретические методики исследований и диагностики конденсированных сред могут быть использованы как

для изучения процессов и механизмов преобразования энергии тяжелых заряженных частиц в энергию возбуждения активного иона, так и для создания новых материалов для лазеров с ядерной накачкой, сцинтилляционных детекторов ядерного излучения и конверторов, преобразующих энергию продуктов ядерных реакций в оптическое излучение;

- при непосредственном участии автора создана технология синтеза и получен патент на новый урансодержащий жидкостной лазерный материал на основе ок-сихлорида фосфора, которой по своим параметрам пригоден для использования в качестве активной среды лазера и усилителя с ядерной накачкой;

- разработанные модели усилителя и лазера с ядерной накачкой на конденсированной среде позволяют проводить предварительные расчеты оптимальных условий постановки усилительных и лазерных экспериментов на импульсном реакторе, рассчитывать коэффициент усиления, пороговые и энергетические характеристики лазера с учетом свойств конкретной урансодержащей лазерной среды, импульса накачки и параметров резонатора.

На защиту выносятся следующие основные положения и результаты: * Методические разработки:

- методы измерения эффективности накачки, временных распределений, распределений по длинам волн и абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции лазерных кристаллов и стёкол при их гетерогенном возбуждении а-частицами и осколками деления;

- методы измерения эффективности накачки, временных распределений, распределений по длинам волн и абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции твердотельных и жидкостных лазерных сред при их гомогенном возбуждении продуктами ядерных реакций в условиях облучении нейтронами с энергией 14 Мэв;

- метод измерения эффективности накачки и радиационно-химического выхода возбуждённых ионов редкоземельных элементов в жидких лазерно-активных средах, содержащих уран-235, при их гомогенном возбуждении а-частицами;

- методы исследования оптических свойств конденсированных лазерно-ак-тивных сред при их облучении на импульсном реакторе БАРС-6.

- метод определения концентрации люминесцирующих гетероядерных комплексов и022+-РЗЭ3+ в растворах.

• Результаты измерения спектров радиолюминесценции, коэффициентов ветвления радиолюминесценции, формы и ширины линии радиолюминесценции, времени жизни и эффективности накачки иона неодима в кристалле У3А15012:Ш3+ при возбуждении а-частицами и осколками деления.

• Результаты измерения эффективности накачки продуктами ядерных реакций верхних лазерных уровней ионов РЗЭ3+ в апротонных неорганических жидкостях разного состава.

• Эффекты сенсибилизации и образования гетероядерных комплексов -Т_Ю22+-РЗЭ3+ в растворах на основе оксихлорида фосфора.

• Экспериментальные и расчетные данные по силам осцилляторов, вероятностям переходов и матричным элементам излучательных переходов иона Еи3+ в растворах РОС13-8пС14 и Б20.

• Результаты измерения генерационных свойств лазеров на апротонных неорганических жидкостях, соактивированных ураном и неодимом, при оп-

2+

тической накачке. Влияние возбужденного и невозбужденного иона 1Ю2 на мощность лазерного излучения.

• Экспериментальные данные по радиационно-химическим выходам возбужденных 3-х валентных ионов редкоземельных элементов в растворах на основе оксихлорида фосфора, содержащих уран-235.

• Результаты измерения температурной зависимости выхода фотонов радиолюминесценции Ш3+ в Р0С1з-8пС14-235и022+"Ы(13+ в интервале температур от + 25 до - 70 °С.

• Результаты измерения наведенного осколками деления дополнительного

235 2+

поглощения света в неорганической жидкости РОС13-8пС14- 1Ю2

• Результаты измерения усиления света с длиной волны 1.052 мкм лазерно-

23 5 2+ 3+

активной жидкостью РОС13-8пС14- 1Ю2 "N<1 при возбуждении осколками деления.

Личный вклад автора. Веек методические разработки и экспериментальные исследования проводились в подавляющем большинстве по инициативе, под руководством и при непосредственном участии автора, которая возглавляет научно-исследовательскую группу по конденсированным средам лазеров с ядерной накачкой с момента её образования (1987 г) и по настоящее время. Все

результаты, выносимые на защиту, получены либо при непосредственном участии автора, либо лично автором. Анализ всего экспериментального материала, представленного в диссертации, был выполнен лично автором.

Апробация работы. Материалы, представленные в диссертации, докладывались на международной конференции по лазерам «LASER'90» (США, 1990), на совещаниях по химии комплексных соединений XVII (Минск, 1990) и XVIII (Москва, 1996); на X Всесоюзном совещании «Физические методы в координационной химии» (Кишинев, 1990), на международных конференциях по физике ядерно-возбуждаемой плазмы и проблеме лазеров с ядерной накачке «ЛЯН'92» (Обнинск, 1992), «ЛЯН'94» (Арзамас-16, 1994) и ЛЯН'02 (Снежинок, 2002), на XXI и XXII Съезде по спектроскопии (Звенигород, 1995 и 2001), на европейских конференциях по применению ускорителей в научных исследованиях ECAART-3 (Франция, 1993) и ECAART-6 (Германия, 1999), на симпозиумах по проблемам современной химии (Туапсе, 1995, 2000, 2001 и 2002 гг), на XVI Менделеевском съезде по химии (Санкт-Петербург, 1998), на 9-ой международной конференции по развивающимся энергетическим системам ICENES'98 (Израиль, 1998), на 1-ой международной конференции по инерци-альному термоядерному синтезу IFSA'99 (Франция, 1999), на 5-ой международной конференции по возбужденным состояниям переходных элементов ESTE'01 (Польша, 2001); на 1-ой Всероссийской конференции по прикладной химии высоких энергий (Москва, 2001), на l'-ой международной конференции по применению лазербв в исследованиях LAP'02 (Бельгия, 2002). Результаты исследований регулярно докладывались и обсуждались на научных семинарах в ГНЦ РФ ФЭИ, на семинарах в институте кристаллографии и в С.-П. РГПУ им. Герцена.

Содержание диссертации отражено в 70 научных работах, опубликованных в виде 19 статей в рекомендованных ВАК реферируемых журналах, 6 статей в реферируемых иностранных журналах, а также в трудах конференций и симпозиумов и в препринтах ГНЦ РФ ФЭИ. 44 научные работы приведены в качестве основных публикаций в конце автореферата диссертации.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 5 глав, заключения и списка литературы из 178 наименований. Общий объём составляет 264 страницы, включая 95 рисунков и 37 таблиц.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обосновывается актуальность темы диссертации, дано краткое представление о состоянии проблемы на начало исследований, сформулирована цель работы, приведены новые методические и научные результаты, полученные автором, сформулированы положения, выносимые на защиту, и представлена информация об апробации работы и основных публикациях.

Первая глава диссертации посвящена' обоснованию метода' диагностики конденсированных лазерных- сред для лаЗеров с ядерной накачкой, описанию методов и результатов измерения' временных распределений® Оф и распределений по длинам волн Р(А,) фотонов радиолюминесценции ионов неодима при гетерогенном возбуждении твердотельных лазерных материалов а-частицами и осколками деления [1,2]. 1 '

Для того чтобы оценить перспективность той или иной'конденсированной среды для прямой ядерной накачки необходимо знать время жизни верхнего лазерного уровня' х2', положение X и ширину АХ линии'люминесценции, соответствующую лазерному переходу, излучательное время жизни т2] верхнего лазерного уровня относительно нижнего лазерного уровня, конверсионную эффективность т), эффективность накачки 8 верхнего лазерного уровня, линейны^ коэффициент неактивных потерь ц„ и линейный коэффициент активных .потерь света на длине волны генерации при возбуждении лазерной среды продуктами ядерных реакций. Здесь г| = и 5 = Т1Е2Т21/Е21Т2, где -удельная мощность испускания фотонов радиолюминесценции с энергией Е21, - удельная мощность энерговклада продуктов ядерных реакций. Зная эти характеристики среды, а также характеристики импульса накачки и параметры резонатора, можно с достаточно высокой точностью оценить пороговую мощность накачки и энергию генерации такого лазера. Итак, задача диагностики сред сводится, во-первых, к измерению выше перечисленных характеристик спонтанного излучения лазерного материала при его возбуждении тем или иным сортом тяжелых заряженных частиц и, во-вторых, к измерению или теоретической оценке дополнительных потерь света в процессе ядерной накачки.

Измерения временных распределений СКО фотонов радиолюминесценции

Рис. 1. Схема эксперимента по измерению временных распределений фотонов радиолюминесценции Q(X).l -слой J52Cf на плёнке из AI2O3; 2 - образец; 3 - поверхностно-барьерный кремниевый детектор осколков деления; 4 - ФЭУ-62; 5 - светофильтр; 6 - усилитель-формирователь сигналов ФЭУ-62; 7 - усилитель-формирователь сигналов детектора осколков деления; 8 - линия задержки; 9 - анализатор временных интервалов; 10 - IBM PC.

были выполнены в рамках однофотонного статистического подхода с использованием метода задержанных совпадений. Суть метода состоит в накоплении информации о распределении фотонов по времени испускания при исследовании достаточно большого числа независимых актов возбуждения среды. На рис.1, приведена схема эксперимента. Прозрачная для осколков деления плёнка с тонким слоем спонтанно делящегося изотопа 232Cf интенсивностью 103 дел/с располагалась между детектором осколков деления и образцом, приготовленным в виде плоско параллельной пластины. Один из осколков тормозился в образце и его излучение, зарегистрированное одноэлектронным фотоумножителем ФЭУ-62 (детектор «старт»), давало отметку «старт» электронной аппаратуры. Другой парный осколок регистрировался поверхностно-барьерным полупроводниковым детектором (детектор «стоп»), который давал задержанную на ~100 мкс отметку начала отсчёта времени. Для выделения определённой области длин волн перед входным окном фотоумножителя размещали сменные светофильтры. Сигналы с детекторов «старт» и «стоп» через формирователи подавались на анализатор временных интервалов, который работал в режиме непрерывной связи с персональным компьютером.

Распределения фотонов радиолюминесценции по длинам волн Р(Х) измеряли, помещая сборку радиоактивный слой плюс образец непосредственно перед входной щелью монохроматора МДР-23 (рис. 2.). Монохроматор работал в режиме сканирования по длинам волн. Выходная щель монохроматора просматривалась одноэлектронным фотоумножителем ФЭУ-100 или ФЭУ-62 с

2 1 4

Рис. 2. Схема эксперимента по измерению спектров фотонов радиолюминесценции Р(Х). 1 -образец; 2 - радиоактивный слой 23Ти или 252Cf; 3 - монохроматор МДР-23; 4 - одноэлек-тронный фотоумножитель; 5 - пересчётное устройство; б - IBM PC; 7 - система охлаждения фотоумножителя; 8 - светонепроницаемая камера; 9 - блок питания фотоумножителя.

охлаждаемым фотокатодом. В этом случае образцы облучали либо а-частицами М9Ри либо а-частицами и осколками деления 252С£ Радиоактивные источники были нанесены на металлические подложки. Скорость энерговыделения излучения в образце составляла (9.9±0.5)-Ю11 или (8.9±0.5)-1012 эВ/см2с при облучении а-частицами ^'Ри или а-частицами и осколками деления 252С£ соответственно. Для определения абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции эффективность регистрации фотонов измеряли относительно калиброванной температурной лампы ТРШ-2050. При этом условия измерения скорости счёта фотонов, испускаемых температурной

лампой, были идентичны измерению скорости счёта фотонов радиолюминесценции образцов.

Процедура обработки 0(1) состояла в вычитании фона случайных совпадений и расчёта постоянной времени затухания люминесценции по методу наименьших квадратов. На рис. 3 приведено распределение (2(0 фотонов радиолюминесценции в

видимом и ИК диапазоне. В

104"

Ч

S %

юЧ

00А»

О о° 00 ш (¡ро о Ч

104

40 60

t, МКС

Рис. 3. Временные распределения интен-сивиости люминесценции для переходов с уровней (1) и 4Рз/2 (2); измерения со светофильтрами СЗС2Э (1) и ИКС1 (2).

6x10' -5x10'-4X10*-3x10'-

2 о.

2x10*-

1x10' -

450 X, HM

T 500

•i О.

8x10 7x10' -6x10'-5x10' -4x10'-3x10'-

IxJO* о -

к

AmW

т

900

t 11 I * ¡1

I

Vy/-

1040 X, HM

!

. i

I ' I

rK'^jJ

-1—

1060

l \ ' i » l у 4

Рис. 4. Спектр радиолюминесценции кристалла YjAlsO^NcP при возбуждении а-частицами и осколками деления 2S2Cf: а - переходы с уровня (сплошная линия); б - переходы с уровня 4F-¡п (значки). Пунктирной линией показан спектр люминесценции Nd3+, измеренный при оптическом возбуждении. Введена поправка на эффективность регистрации фотонов. Спектральная ширина ЪХ — 1.04 нм.

видимой области спектра люминесценция обусловлена переходами с высоколежащего уровня 2F23/2 иона неодима в YjAbO^Nd^, в ИК области -переходами с верхнего лазерного уровня 4Fj/2 иона неодима, время жизни которых при возбуждении кристалла осколками деления составило 3.2+0.2 мкс и 215±20 мкс, соответственно.

Процедура обработки спектров радиолюминесценции Р(Х.) включала вычитание фона, введение поправки на эффективность регистрации, определение энергетического выхода радиолюминесценции W, конверсионной

о

эффективности т] = W/ Wa>f и эффективности накачки 8 верхнего лазерного уровня иона неодима. На рис. 4 показан спектр радиолюминесценции Nd3+ при возбуждении кристалла Y3Al50i2:Nd3+ а-частицами и осколками деления 252Cf, который вполне удовлетворительно совпадает со спектрами радиолюминесценции

Рис. 5. Аппаратурное распределение интенсивно- ПРИ ДРУГИХ виДах ВЫСОКОЭНергети-

сти люминесценции для линии с Х= 1051.2 нм. 1 ческого возбуждения. Для лазерного - эксперимент: 2, 3 - расчёт с лоренцевым (2) и , т ,з+

гауссовым (3) распределениями; 4-аппаратная Кристалла Y3Al5012:Nd КОНВерСИОН-

функция. ная эффективность преобразования

энергии a-частиц и осколков деления в свет составила т) j = 2.9+0.5 % в области 390-640 нм и т|2 = 2.0±0.4 % в области 860-1130 нм. На рис. 5 представлено аппаратурное распределение интенсивности линии радиолюминесценции на одну из штарковских компонент перехода 4F3/2->4In/2 с 1= 1051.2 нм, измеренное с высоким разрешением, и аппроксимация этой линии гауссовым и лоренцевым распределением. Оказалось, что при возбуждении a-частицами и осколками деления 252Cf контур линии лучше описывается лоренцевым распределением, что указывает на преимущественно однородное уширение, и ширина на половине высоты составила 0.70+0.10 нм, что близко к ширине линии, измеренной при оптическом возбуждении 0.55±0.05 нм.

Дополнительно были измерены и рассчитаны теоретически коэффициенты ветвления радиолюминесценции с мультиплетов 4D3a и 2Ргп [3]. Кроме того, по разработанной методике были исследованы радиолюминесцентные свойства ряда фосфатных стёкол и получены данные río эффективности накачки иона неодима в этих средах. Наиболее высокие значения эффективности накачки осколками деления и a-частицами верхнего лазерного уровня иона неодима были получены 8 - 2.2+0.5 % для лазерного кристалла Y3Al50]2:Nd3+ и 8 = 0.38+0.03 % для фосфатного стекла типа ГСЛ27.

Анализ результатов позволил сформулировать модель твердотельного лазера с ядерной накачкой [4], в которой учитывается зависимость ца от Win. В рамках этой модели были рассчитаны пороговые и энергетические

характеристики лазера с ядерной накачкой на кристалле и на

неодймовых фосфатных стёклах, в предположении, что в лазерных средах гомогенно распределен уран-235 и что радиолюминесцентные характеристики этих сред не зависят от присутствия урана. Сделан вывод, 1 что на урансодержащем кристалле и на некоторых стёклах может быть получен эффект генерации ионов неодима при накачке среды осколками деления урана-235 в условиях их облучения на импульсном реакторе БАРС-6.

Вторая глава диссертации посвящена разработке метода гомогенной накачки лазерных материалов продуктами ядерных реакций, апробации этого метода и его использованию для исследования радиолюминесцентных свойств и измерения эффективности накачки лазерно-активных жидкостей [5-7]. Объёмную гомогенную накачку конденсированных лазерных сред, не содержащих делящееся вещество, можно осуществить путём облучения вещества в потоке быстрых нейтронов. Так, нейтроны с энергией 14МэВ взаимодействуют с ядрами практически всех элементов и в веществе протекают ядерные реакции типа: А(п,Ь)В, где А - атомное ядро среды, я - нейтрон, Ь -заряженная частица, В - ядро отдачи. Сечения таких ядерных реакций составляют от нескольких единиц до нескольких сотен милибарн, а кинетическая энергия заряженных частиц, возникающих в результате ядерных реакций, составляет, как правило, несколько мегаэлектронвольт и полностью поглощается средой. Методика гомогенного возбуждения конденсированных лазерных сред продуктами ядерных реакций была развита с использованием каскадного нейтронного генератора КГ-03 ГНЦ РФ ФЭИ. Эта методика позволяет отбирать перспективные материалы независимо от агрегатного состояния и изотопного состава исследуемого образца. Апробация методики была выполнена на кристалле УзА^О^^с!3*.

На рис. 6 приведена блок-схема экспериментальной установки. Дейтроны, ускоренные до энергии 0.3 МэВ тормозились в тритиевой мишени 1. В результате ядерной реакции 3Н(с1,п)4Не из мишени вылетали нейтроны с энергией 14±0.5 МэВ, которые имели угловое распределение близкое к изотропному. Ускоритель КГ-0.3 работал либо в непрерывном, либо в импульсном режиме. Нейтроны регистрировали детектором 4 на основе кристалла стильбена в сочетании с фотоумножителем ФЭУ-13. Исследуемый образец 2 помещали в светонепроницаемую камеру и располагали в непосредственной близости от тритиевой мишени. Оптоволоконный кабель 3 с

дискриминатор; 7 - бетонная стена; 8 - монохроматор; 9 - детектор фотонов (ФЭУ-62 или ФЭУ-100); 10-линия задержки, И - мультискаплер; 12-крейт-котроллер; 13-1ВМРС

диаметром рабочей поверхности 1 см закрепляли в светонепроницаемой камере перед плоско-полированной поверхностью твердого образца или перед одним из торцевых окон кюветы с исследуемой жидкостью. Фотоны радиолюминесценции по оптоволоконному кабелю поступали на вход регистрирующей аппаратуры 8,9, которая находилась в помещении, отделённом от экспериментального зала бетонной стеной 7. Селекцию фотонов радиолюминесценции осуществляли с помощью монохроматора МДР-23 (8), сочленённого с одноэлектронным фотоумножителем (Р). Для регистрации и анализа фотонов радиолюминесценции была использована та же электронная аппаратура, что и в исследованиях радиолюминесценции лазерных кристаллов и стёкол при облучении а-частицами и осколками деления.

Измерения временных распределения С>(1) фотонов радиолюминесценции проводили при работе ускорителя в импульсном режиме. Импульс тска с мишени ускорителя давал отметку начала отсчёта времени («старт») для двух независимых каналов регистрации фотонов и нейтронов. Для учёта фона радиолюминесценции оптоволоконного кабеля и/или каких-либо других источников излучения было выполнено несколько измерений без образца. Оказалось, что в ИК области спектра фоны, практически, отсутствовали, а в

видимом диапазоне фон от радиолюминесценции оптоволоконного кабеля составил 3 % от величины эффекта и учитывался при обработке экспериментальных данных. После вычитания фона случайных совпадений и фона от радиолюминесценции оптоволоконного кабеля распределения (2(1:) обрабатывали по методу наименьших квадратов. Для кристалла УзА^О^Ш3* было получено, что затухание интенсивности радиолюминесценции ионов неодима с высокой точностью описывается экспоненциальными зависимостями с Т[ = 3.5±0.2 мкс в видимой области и \г - 210±15 мкс в ИК области, что вполне удовлетворительно согласуется с данными из главы 1, полученными при возбуждении кристалла осколками деления.

Для измерения распределений фотонов радиолюминесценции по длинам волн, Р(Х), ускоритель КГ-0.3 переводили в непрерывный режим работы. Селекцию фотонов радиолюминесценции осуществляли с помощью монохроматора МДР-23, работающего в режиме сканирования. Выходная щель монохроматора просматривалась одноэлектронным фотоумножителем ФЭУ-62 с охлаждаемым фотокатодом. Измерения спектральной интенсивности радиолюминесценции были выполнены статистическим методом счёта одиночных импульсов. Эффективность регистрации фотонов аппаратурой была измерена относительно калиброванной температурной лампы ТРШ-2050.

Скорость удельного энергетического выхода радиолюминесценции определяли интегрированием распределений скорости счёта фотонов, нормированных на единичный поток нейтронов, согласно выражению:

Здесь Е(А,|) - энергия фотона с длиной волны Б - площадь входной щели монохроматора; Ь - толщина образца; О - телесный угол регистрации фотонов;

- эффективность регистрации фотонов; (IX. - шаг сканирования (цена канала в нанометрах); 8Х - спектральная ширина выходной щели.

Скорость удельного энерговыделения продуктов ядерных реакций прямо пропорциональна потоку нейтронов <рп, проходящего через образец, энергии нейтронов Е„, концентрации ядер с(А) в образце, сечению 9Ч ядерной реакции А,(п,Ь^В]- и энергии ядерной реакции

= ЕХ^/и А' V +

I 1

Скорость удельного энерговыделения продуктов ядерных реакций рассчитыва-

ли методом Монте-Карло с использованием комплекса программ «БРАНД». Зная скорость удельного выхода радиолюминесценции № и скорость удельного энерговыделения получаем информацию о конверсионной эффективности т] образца, при его гомогенном возбуждении продуктами ядерных реакций в потоках нейтронов с энергией 14 МэВ. Для кристалла УзА^О^Ш3 полная конверсионная эффективность в ИК области спектра составила т)=2.15±0.40 %. Данный результат вполне удовлетворительно согласуется с величиной ц2 = 2.0±0.4 %, полученной ранее при гетерогенном возбуждении кристалла а-частицами и осколками деления.

Таким образом, предложенный метод гомогенного возбуждения конденсированных лазерных сред в потоках нейтронов с энергией 14 МэВ позволяет надёжно измерять радиолюминесцентные характеристики образцов и с достаточно удовлетворительной точностью получать информацию о величине эффективности преобразования лазерными средами энергии продуктов ядерных реакций в свет. Особенно удобен этот метод для изучения радиолюминесценции жидких лазерных сред, которые залиты в специальные кварцевые кюветы и герметично закрыты. Кратко рассмотрим результаты исследования радиолюминесцентных свойств лазерных жидкостей, полученные с помощью этого метода [8-12].

Радиолюминесцентные свойства лазерных неорганических жидкостей при возбуждении продуктами ядерных реакций изучали в два этапа. На первом этапе были исследованы неорганические жидкости 80С12-0аС13-Ш3+, РОС13-8пС14-№3+, 802С12-ОаСЬ-Ш3+, РОСЬ-БпСЦ-Еи3', РОС1з-8пСЦ-Еи3+-Ыс13+, ХпС[2-ОаС[ъ-ТЬ3+, гпС12-ОаС13-Мп2+ и Б20-РЗЭ3+ (РЗЭ: Еи,ТЬ или Бт), не содержащие делящееся вещество. Измерение распределений Р(Я.) концентрационных серий перечисленных растворов показало, что выход радиолюминесценции растёт с ростом концентрации активных ионов. Было установлено, что положение и ширина линий радиолюминесценции РЗЭ3+ не зависят от способа возбуждения среды. Время жизни верхних лазерных уровней активных ионов также слабо зависит от способа возбуждения среды. Эффективность накачки верхнего лазерного уровня иона неодима продуктами ядерных реакций была измерена для растворов на основе 80С12-СаС13, РОС13-8пС14 и 802С12-0аС13. На рис. 7 приведены полученные данные по эффективности накачки Ш3+ в этих растворах, в кристалле У3А15012:Ш3+ и неодимовом фосфатном стекле. Видно, что при одних и тех же концентрациях неодима, наибольшее значение 5 получено для кристалла, а наи-

б,% 10

0,1

□ 1

о 2

д 3

ж 4

X 5

I

55

55

5 5

10"

10*

[Ыс1], моль/л

ю2

Рис. 7. Концентрационная зависимость эффективности накачки продуктами ядерных реакций уровня 4Рзд иона Ш3+ в различных лазерных средах. I -РСЮЬ-впСЦ-Ш3*; 2 - БОСЬг-ОаСЬ-КМ3"; 3 - 802СХ2-0аС13-Ш5+; 4 -УзА^Оп.'Ш3^; 5 - неодимовое фосфатное стекло.

меньшее - для стёкол. Зависимость 6 от концентрации неодима в растворах близка к линейной, и в целом 5 несколько выше для РОС1з-8пС14-Ш3+, чем для других жидкостей.

Анализ данных по интенсивности радиолюминесценции других РЗЭ3+ показал, что относительно высокий выход радиолюминесценции имеют растворы ТЬ3т в ОгО. Спектры радиолюминесценции ТЬ3+ в БгО вполне удовлетворительно совпадают со спектрами фотолюминесценции. Для матрицы ZnCl2-GaClз характерна невысокая интенсивность радиолюминесценции как ТЬ3+, так и Мп2+. Ионы Мп2+ в 2пС1г-ОаС1з имеют спектр радиолюминесценции в виде широкой полосы в диапазоне 620 - 720 нм.

В растворах РОС1з-ЗпС14-Еи34-Кс13+ был обнаружен эффект сенсибилизации ионов неодима ионами европия при возбуждении образцов продуктами ядерных реакций. Несмотря на небольшую долю фотонов сенсибилизированной люминесценции (5 % от полного выхода фотонов радиолюминесценции иона неодима), обнаружение эффекта сенсибилизации представляется достаточно важным, так как даёт указание на то, что при некоторых условиях обмен энергией между одноцентровым активатором и одноцентровым сенсибилизатором в

5

РОСТз-БпСЦ имеет место, хотя скорость этого процесса невысока.

На втором этапе были исследованы радиолюминесцентные свойства первых образцов урансодержащих лазерно-активных жидкостей БОСЬ-ОаСЬ-1ГО22+-Ш3+, РОСЬ-впСи-Шг^-Ш34-, 802С12-0аС13-Ш22+-Ма3+ и 2пС12-ОаС13-и022+-Ш3т. Оказалось, что спектрально-люминесцентные и лазерные характеристики растворов на основе вОС^-ваСЬ и ZnC¡2-GaCiз резко ухудшаются при добавлении уранильных соединений. Как выяснилось, одной из причин высокой чувствительности этих растворов к присутствию 1Х)22+ явился эффект фотовосстановления и(У1) -> и(1У), переход урана из шести в четырёх валентное состояние. Этот процесс приводил к тушению люминесценции ионов Ш3+ и резкому увеличению поглощения на длине волны генерации неодима X = 1.052 нм. Растворы 502С12-СаС1з-и022+-Кс13+ оказались более устойчивы, но отличались пониженной растворимостью неодима в присутствии уранила и, как следствие, невысокой эффективностью накачки продуктами ядерных реакций. Разработка технологии синтеза урансодержащих жидкостей на основе оксихлорида фосфора была начата в «Институте общей и неорганической химии РАН в группе Куликовского Б.Н.и сразу дала обнадёживающие результаты. Оказалось, что спектрально-люминесцентные характеристики иона неодима в РОС1з-8пСЦ практически не зависели от присутствия уранила в растворах. Это послужило основанием для начала разработки технологии синтеза лазерно-активной жидкости

8,% 3,5

о 1 " 2 « 3

5

00 Об 1.0 15 20 25 30 35 4,0

[N(¡1*10-®", см"

Рис.8. Концентрационная зависимость эффективности накачки продуктами ядерных реакций уровня иона Ш3+ в РОСЬ-ЯпСи-Ш3* (1); РОС13-8пС]<-и022+-Ш3+ (2); РОС13-ЗсС14-2351Ю22+-Ш3+ (3).

2,0'

00

1

{ I

0.1 02 0.3 0,4 0.5 о,в

[ио^тю-10. см"

Рис.9. Зависимость эффективности накачки от концентрации уранила в растворах РОСЬ-ЗпСи-Шг2*-Ш3+. Концентрация неодима постоянна 1.М О20 см"3

т

Р0С13-8пС14-и022+^с13+) содержащей уран, обогащенный по изотопу уран-235. На рис. 8 и 9 приведены полученные данные по эффективности накачки неодима продуктами ядерных реакций в зависимости от концентраций неодима и уранила в растворах. Видно, что зависимость носит линейный характер и присутствие уранила слабо влияет на эффективность накачки иона неодима продуктами ядерных реакций. Действительно, из рис. 9 видно, что при одинаковой концентрации неодима в пределах экспериментальных ошибок величина 5 постоянна и не зависит от концентрации урана.

В третьей главе диссертации приводятся результаты исследования спектральных, люминесцентно-кинетических и лазерных свойств новых урансодер-жащих лазерных жидких сред при оптическом возбуждении.

Спектры поглощения растворов в видимом и ближнем ИК диапазоне регистрировали на спектрофотометре СФ-20, работающем в режиме непрерывной связи с персональным компьютером. Спектры люминесценции и спектры возбуждения фотолюминесценции исследовали на установке СДЛ-2. Импульсный лазер ИЛГИ-503 использовали для изучения люминесцентно-кинетических свойств РЗЭ3+ и уранила в растворах. Лазерные свойства растворов изучали на генерационном стенде, состоящем из резонатора, блока накачки, системы охлаждения лазерного элемента, измерителя энергии, фотодетекторов и системы регистрации импульсов генерации и накачки.

Основное внимание было уделено исследованию сред на основе оксихло-рида фосфора. Впервые были исследованы спектрально-люминесцентные свойства и022+ в РООз-БпСЦ [13]. Установлено, что кристаллогидраты и безводные соединения урана имеют разный механизм растворения. Полосы поглощения иОг2+ в РОСЬ-впСЦ несколько сдвинуты относительно акваиона уранила в область более низких частот. Уранил ярко люминесцирует в этих растворах, имеет пять полос люминесценции, ширина которых составляет АХ » 5 нм. Люминесцентное время жизни иОг2+ в РОС13-8пСЦ невелико и составляет ~10 мкс.

Всестороннее изучение оптических свойств растворов РОС1з-8пС1<(^Э22+-Ш3+ позволило установить ряд закономерностей. Наиболее важные из них следующие. Уранил не влияет на интенсивность полос поглощения ионов неодима, не изменяет положение и ширину линии люминесценции, соответствующую лазерному переходу 4Рз/2-»41ц/2, не изменяет люминесцентное время жизни верхнего лазерного уровня и, как следствие, сечение вынужденного излучения не за-

висит от присутствия уранила в растворе Р0С1з-8пС14-и022+-Мс13+.

Впервые в растворах Р0С13-8пС14-и022+-Ш3+ была обнаружена сенсибилизированная уранилом люминесценция ионов неодима [14,15]. Константа скорости переноса энергии возбуждения (1Ю22+)*-> Ш3+ зависит от концентрации как донора, так и акцептора, а также от условий приготовления растворов. Для получения количественной информацию о концентрации центров, в которых происходит перенос энергии возбуждения от донора к акцептору с последующей люминесценцией последнего, был разработан метод определения их концентрации с использованием данных о коэффициентах экстинции 1Ю22+ и РЗЭ3+ в РОС13-8пС14, о спектрах возбуждения РЗЭ3+ и о люминесцентном времени жизни возбуждённого донора и акцептора [16].

В рамках этого метода были проанализированы результаты исследований оптических свойств растворов Р0С13-8пС14-и022+-РЗЭ3+ (РЗЭ: Ш, Ег, Рг, Ьп или Ей), Р0С13-2гС14-и022+-№3+, Р0С13-А1С13-и022+-№3+ и 020-Ш22+-Еи3+ [17-21]. В результате была определена константа скорости реакции комплексообразова-ния кк - (2.5x10"3) л/(моль-с) для растворов Р0С13-8пС14-и022+-Ш3+. Увеличение времени синтеза этих растворов приводит к увеличению константы скорости переноса энергии возбуждения с 1.6-105 до 6.2-105 мольбе'1 и уменьшению константы нестойкости сенсибилизационных комплексов с 0.6 до 0.1. Аналогичные результаты были получены для растворов соактивированных 1Ю22+ и Ег3+. Для пары и022+ —> Ег3+ константа скорости переноса энергии возбуждения была несколько ниже -0.5-105 мольбе'1, а константа нестойкости комплексов выше, чем для пары уранил - неодим. В отличие от растворов с Ш3+, Ег3+ и Еи3+, в уранил-содержащих растворах на основе РОС13-8пС14, активированных Рг3+ или Ьп3+, было обнаружено некоторое возрастание времени жизни т уранила с ростом концентрации активаторов, что с одной стороны указывает на отсутствие взаимодействия между уранилом и Рг3+ или Ьп3+, а с другой стороны возрастание т говорит об изменении физико-химических свойств этих растворов.

Растворы на основе РОС13-8пСЦ и Б20, активированные Еи3+, были исследованы как экспериментально, так и теоретически [19]. Для этих растворов были определены коэффициенты Джадца-Офельта, которые приведены в таблице 1. На основе сравнения экспериментальных и расчётных вероятностей излучения рассчитаны феноменологически приведённые матричные элементы, а также были рассчитаны излучательные времена жизни верхнего лазерного

уровня 5В0 ионов Еи3+ в РОС13-БпСи и 020, которые составили 4.88 и 7.58 мс, соответственно.

Растворы на основе РОС1з-впСЦ и 020, соактивированные Еи3+~и уранилом, исследовали при постоянной концентрации европия и переменной концентрации уранила [19,20]. Было установлено, что в растворах на основе РОСЬ-БпСЦ резко возрастает интенсивность люминесценции Еи3+ с ростом концентрации уранила (рис.10). В растворах на основе БгО интенсивность люминесценции европия возрастала незначительно (рис.11). Время жизни уровня 5Бо ионов Еи3+ слабо зависело от присутствия уранила в растворах. Анализ результатов измерения времени жизни уранила, европия, спектров возбуждения и люминесценции европия в растворах РОСЛз-БпСЦ-иОг^-Еи3* позволил определить константы скорости тушения уранила европием к, = (5±1)-105 моль"'с"' и константу скорости переноса энергии возбуждения 1Ю22+—>Еи3+ с последующей люминесценцией европия: к) = (3.7±0.5)-105 л/(моль-с). Сравнивая кч и можно констатировать, что основная часть энергии возбуждения 1Юг2+ расходуется на сенсибилизацию Еи3+. Оценки показывают, что при возбуждении в области длин волн 350-600 нм выход лю-

Таблица 1. Коэффициенты ПхдляЕи3+

Растворитель ПгЮ29, см2 ОгЮ20, см2 ПбЮ20, см2

020 2.46 7.82 6.19

РОСЬ-ЭпСЦ 4.41 9.62 4.57

1,от ед.

50000-,

I

Рис.10. Спектры возбуждения Ей31, в растворах РОС)3-8пС14 без 1ГО22+ (1) и с Ш22+ (2-4). СЕ„ = 0.4 моль/л (1-4). Си = 0.035 (2), 0.076 (3) и 0.103 моль/л (4). ХЛ10М = 614 нм .

Спектры возбуждения Ей в растворах 020 без и022" (1) и с и022+ (2). Се„ = 0.8 моль/л (1,2). Си = 0.10 моль/л (2). ¿•люм = 614 нм.

минесценции европия увеличивается примерно на порядок в растворах РОСЬ-8пСЦ-и022+-Еи3+, содержащих 0.1 моль/л уранила, по сравнению с растворами без уранила.'Были проведены расчёты лазера на растворе РОСЬ-ВпСЦ-иОг2*-Еи3+, которые показали, что за' счёт переноса энергии возбуждения от уранила к европию можно получить лазерный эффект на Еи3+ при штатных режимах работы импульсной ксеноновой лампы. '

В результате изучения взаимодействия между уранилом и неодимом в растворах на основе РОС13 с разными кислотами Льюиса было установлено, Что константа скорости переноса энергии возбуждения иС>22+—>Ш3+ зависит от типа кислоты Льюиса. Для изученных растворов кислоты Льюиса можно расположить в следующем порядке по степени возрастания константы переноса энергии: ЗгСЦ < БпСЦ < А1С13. Таким образом, все полученные в этом разделе данные указывают на образование в бинарных апротонных растворителях РОС1з~ МеС1п (Ме: Бп, Ъх или А1) гетероядерных лабильных комплексов, содержащих в своём составе два комплексообразователя 1Ю22+ и РЗЭ3+.

Результаты исследования растворов Р0С1з-5пС14-и022+-!\тс13+ показали, что присутствие уранила не влияет на спектрально-люминесцентные свойства неодима, характеризующие его способность генерировать когерентное излучение. Было установлено, что интенсивность полос поглощения в области накачки неодима светом импульсных ксеноновых ламп, время жизни верхнего лазерного уровня ^3/2, а также его излучательное время жизни относительно нижнего лазерного уровня, положение и ширина линии люминесценции Ш3+ в пределах экспериментальных ошибок не зависели от концентрации уранила в растворах.

Последняя часть главы 3 посвящена исследованию генерационных характеристик неодима в уранилсодержащих растворах Р0С1з-8пСЦ-и022+-Ш3+ и

при оптическом возбуждении [22-26]. Эксперименты проводили на генерационном стенде, специально разработанном и созданном для этой задачи. В этих экспериментах сравнивали выходные характеристики лазерного излучения активных растворов без уранила и содержащих уранил. Для фильтрации УФ излучения лампы накачки лазерные кюветы охлаждали водным раствором К2Сг207 (1 %) - фильтр № 1ф, с областью пропускания X > 500 нм или водным раствором №N02 (Ю %) - фильтр № 2ф, с областью пропускания X > 400 нм. В первом случае накачивался только неодим, во втором случае возбуждались и 1Ю22+, и Ш3+. При работе с фильтром № 1ф зависимость энергии генерации от энергии накачки растворов РОС1з-8пС14-Ш3+, РОСЛ3-

8пС14-Ш22+-Ш3+, 302а2-ОаС1з-Ж3+ и 802С1г0аС1з-Ш22+-Ш3+ носила линейный характер. При работе с фильтром № 2ф, когда одновременно возбуждались и уранил и неодим, уранилсодержащие растворы на основе РООз-БпСЦ и 802С12-СаС13 повели себя совершенно по-разному. Энергия генерации растворов РОС13-8пС14-1Ю22+-Ш3+ в первых импульсах выросла в 1.5 раза, а затем от импульса к импульсу начала медленно снижаться. Здесь можно указать на две причины такого поведения выходной энергии генерации. Во-первых, увеличение выходной энергии генерации можно объяснить эффектом сенсибилизации неодима возбуждённым уранилом. Во-вторых, последующее постепенное от импульса к импульсу уменьшение выходной энергии связано, наиболее вероятно, с эффектом фотовосстановления уранила и • нарабатыванием урана (IV) в растворе, которое приводит к постепенному росту неактивных потерь на длине волны генерации иона неодима. Следует отметить, что процесс фотовосстановления уранила в РОС13-8пС14-Ш22+-Ш3+ достаточно медленный, но в исследованных нами растворах имел необратимый характер.

Энергия генерации растворов 802С12-0аС13-и022+-Ш3+ при работе с фильтром № 2ф начала резко падать с первых же импульсов накачки вплоть до срыва генерации. Смена фильтра №2ф на фильтр №1ф не восстановила генерационных свойств раствора 802С12-0аС1з-Ш22+-Ш3+. Однако, через две недели повторные измерения выходной энергии генерации этого раствора со светофильтром № 1ф, когда возбуждается только неодим, показали, что его генерационные свойства восстановились. Причинами такого поведения растворов на основе сульфурила явились с одной стороны высокая скорость нарабатывания урана (IV) за счёт фотовосстановления уранила и быстрая деградация его лазерных свойств, а с другой стороны благодаря сильным окислительным свойствам сульфурила в этом растворе протекал обратный процесс Ц4+-»Ц6+ , что привело к постепенной релаксации лазерных свойств БОгС^-ОаСЬ-иОг^-Ис!3*. Обнаруженная в генерационных экспериментах высокая скорость процесса фотовосстановления уранила в растворах 802С12-0аС1з-и022+-Ш3+ и резкая деградация его лазерных свойств при накачке светом с X > 400 нм делает проблематичным рассмотрение этих жидкостей в качестве сред лазеров с ядерной накачкой, поскольку в условиях облучения ионизирующим излучением возбуждаются одновременно и и022+, и Ш3+. Таким образом, в результате проведенных исследований лазерная жидкость на основе РОС1з-8пС14 была рекомендована для продолжения работ по введению урана, обогащенного по изотопу 235и, и была разра-

ботана технология синтеза жидких лазерных сред P0Cl3-SnCl4-23iU022+-Nd3+ с параметрами, отвечающими классу лазерных материалов [27-29].

В четвёртой главе представлены методика и результаты исследования радиолюминесцентных характеристик уранилсодержащих неорганических жидкостей, активированных трехвалентными ионами редкоземельных элементов (РЗЭ3+), при их гомогенном возбуждении a-частицами изотопов урана [31-34]. Все исследованные растворы были приготовлены в ГНЦ РФ ФЭИ и имели в своём составе уран, обогащенный по изотопу 235U. Предложенная методика позволяет измерять абсолютный выход фотонов радиолюминесценции РЗЭ3+ и получать количественные данные о радиационно-химическом выходе G возбуждённых ионов редкоземельных элементов в a-активных растворах. Зная G, несложно получить данные и об эффективности накачки a-частицами верхнего лазерного уровня 5: 5 = G-E/100, где Ej - энергия верхнего лазерного уровня в эВ. Накопление информации об этих параметрах для разных РЗЭ3+ в средах разного состава и её анализ позволит изучать механизм преобразования кинетической энергии a-частицы в энергию возбуждения активного иона и искать закономерности, которые могут привести к увеличению эффективности этого процесса и, в конечном итоге, к целенаправленному созданию высокоэффективных активных сред для жидкостных лазеров и усилителей с ядерной накачкой.

Одной из важных задач при количественных измерениях выходов фотонов радиолюминесценции в уранилсодержащих растворах является корректное определение скорости удельного энерговыделения a-частиц, ша, которая зависит от a-активности использованного урана. В работе a-активность урана была определена несколькими способами: по измерению изотопного состава урана и по измерению a-активности мишеней, приготовленных из растворов урана с известной концентрацией. Оба эти способа дали результаты вполне удовлетворительно согласующиеся между собой. Было получено, что в среднем а-активность раствора с концентрацией урана 1019см"3 составляет (7.4±0.4)-103 а/с, при этом скорость удельного энерговыделения в 1 см3 раствора равна (3.6±0.2)-Ю10 эВ/см3с.

Схема эксперимента была аналогична приведенной на рис.2. Только вместо сборки образец (1) плюс радиоактивны слой (2) перед входной щелью мо-нохроматора располагалась спектрометрическая кювета с жидкостью, соактиви-рованной 235U022+ и РЗЭ3+. Спектры фотонов радиолюминесценции РЗЭ3+ изме-

ряли с использованием монохроматора МДР-23, выходная щель которого просматривалась одноэлектронным фотоумножителем (ФЭУ-62 или ФЭУ-100) с охлаждаемым фотокатодом. Монохроматор работал в режиме сканирования по длинам волн, при этом фотоумножители работали в режиме непрерывной связи с ШМ РС. Эффективность регистрации фотонов измеряли относительно калиброванной температурной лампы ТРШ-2050. В случае очень низких выходов фотонов радиолюминесценции образец с исследуемым раствором помещали непосредственно перед входным окном фотоумножителя (ФЭУ-62 или ФЭУ-100). Фон от свечения матрицы и уранила учитывали, измеряя выходы фотонов растворов, не содержащих РЗЭ3+. Эффективность регистрации фотонов в этом случае определяли относительно раствора с известным выходом фотонов радиолюминесценции.

С использованием этой методики были измерены спектры радиолюминесценции и выходы фотонов радиолюминесценции ионов №3+ в растворах РОСЬ-8пС14-235Ш22+-Ш3+ и Р0С13-ггС14-235и022+-Ш3+, ионов Еи3+ в растворах РОС13-8пСЦ-235Ш22+-Еи3+ и Б20-и022+-Еи3+, а также ионов Рг3+, Ег3+, ТЬ3+, Бт3*, Оу3+, Но3+ и У3+ в растворах Р0С13-8пС14-235и022+-РЗЭ3+. Основные полученные результаты можно сформулировать следующим образом. При гомогенном возбуждении а-частицами ионов неодима в бинарных апро тонных растворителях Р0С1з-МеС14-235и022+-Ш3+ (Ме: Бп, Ъх) эффективность возбуждения неодима зависит как от соотношения концентраций 8пС14 и неодима, т.е. от состава комплексной молекулы в данном растворителе, так и от типа кислоты Льюиса. Обнаруженные закономерности указывают на ион-рекомбинационный механизм как на один из определяющих механизмов возбуждения активных ионов в этих растворах. Радиационно-химические выходы возбуждённых ионов европия в растворах на основе РОС1з-8пС14 в 4 раза выше, чем в 020. Полученный результат указывает на важную роль комплексообразования и внутрикомплексного переноса энергии в процессах прямого преобразования кинетической энергии -тяжёлых заряженных частиц в энергию возбуждения активного иона. По величине радиационно-химических выходов возбуждённых ионов в РОСЬ-БпСЬ-235и022+-РЗЭ3+ редкоземельные ионы условно можно разбить на три группы. К первой группе с высокими выходами можно отнести Шзн, Бш31", Ей3"' и ТЬ3+, ко второй со средними выходами - Оу3+ и УЬ3+ и к третьей с низкими выходами -Рг3+,Ег3+,Но3+иТш3+.

В последней части главы 4 описана методика и результаты измерения вы-

хода фотонов радиолюминесценции №3+ в зависимости от температуры растворов. Известно, что из-за высокой величины термооптической постоянной (1п/с1Т лазерные жидкости очень чувствительны к однородности энерговыделения. Замороженные лазерно-активные неорганические жидкости по своим свойствам приближаются к лазерным фосфатным стёклам, термооптическая постоянная которых на несколько порядков ниже. В связи с этим особый интерес представляло получение данных о выходе фотонов радиолюминесценции Ш3+ в замороженных уранилсодержащих лазерно-активных растворах.

Измерения выхода фотонов радиолюминесценции Ш3+ в растворах РОС13-8пС14-2351ГО22+-Ш3+ были выполнены в области температур +20 -г -70 °С. Оказалось, что вплоть до температуры -18 °С выход фотонов радиолюминесценции М3+ постоянен, при более низких температурах наблюдалось уменьшение выхода на 30 %. Таким образом, область температур от -10 до -18°С, при которой растворы, находясь в замороженном состоянии, имеют выход люминесценции такой же, как и растворы при комнатной температуре, была рекомендована для продолжения изучения лазерных свойств замороженных растворов РОСЬ-БпСЦ-235ио22+-ш3+ как при оптическом возбуждении, так и при возбуждении осколками деления в процессе облучения на импульсном реакторе БАРС-б.

В пятой главе диссертации представлены методы и результаты исследования оптических и лазерных свойств уранилсодержащих жидких сред йа основе оксихлорида фосфора при их возбуждении осколками деления в условиях облучения на импульсном реакторе БАРС-6 [35-44].

На первом этапе исследований была разработана методика для измерения активных потерь и усиления света с X = 1.052 мкм в жидкости, возбужденной осколками деления. Суть экспериментов состояла в поочередном измерении интенсивности излучения зондирующего лазера с Х= 1.052 мкм, прошедшего через невозбужденную жидкость и через жидкость, возбуждённую осколками деления. На рис. 12 показана схема экспериментов. Одновременно с исследованием оптических свойств жидкости при возбуждении осколками деления проводились измерения абсолютного числа делений ядер 235и в области расположения кюветы в полиэтиленовом замедлителе с использованием миниатюрных твердотельных детекторов осколков деления (ТТДОД). Из показаний ТТДОДы получали информацию о число делений пг ядер урана в пересчете на одно ядро 235и за импульс. Временные распределения числа делений ядер 235и в процессе импульсного облучения сборки нейтронами реактора БАРС-6 регистрировали с

Рис. 12. Схема эксперимента: 1 - кювета с жидкостью; 2 - полиэтиленовый замедлитель; 3 - измеритель энергии ИМО-2Н; 4 - зондирующий лазер; 5 -фотоприёмник ФД-24; б - АЗ реактора; 7 - котировочный лазер; 8 - делительная кварцевая пластина; 9 - поворотные сферические зеркала; 10 - поворотные плоские зеркала; 11 - камера деления.КНТ-5; 12 - твердотельные детекторы осколков ■ деления; 13 -биологическая защита.

помощью вакуумной камеры деления, которая помещалась внутри полиэтиленового замедлителя в непосредственной близости от кюветы с жидкостью. В первых экспериментах были измерены наведённые осколками дополнительные потери света, Лц, на длине волны 1.052 мкм в жидкой среде РОСЬ-впСЬ-235иОг2+, не содержащей неодим. В среднем линейный коэффициент неактивных потерь составил (6+1)-10"3 см"1 при удельном энерговкладе осколков деления 4.8 Дж/см3 за импульс.

В последующих экспериментах были измерены коэффициенты усиления света в жидкостях Р0С13-8пС1<г233и022+-Н<13+ с разными исходными параметрами при их возбуждёнии осколками деления. Результаты этих измерений приведены в таблице 2. Из таблицы 2 видно, что для жидкости № В1 коэффициент усиления к немного выше полных (активных) потерь ц[01| = ц„ + Лц. Для жидкостей № С6 и № Б2 к приблизительно равен Лц.

Для описания экспериментов по измерению усилительных свойств возбужденной осколками деления лазерно-активной среды была предложена модель усилителя с ядерной накачкой, учитывающая реальные параметры среды и импульса накачки, а также зависимость дополнительных потерь от скорости накачки [40]. В рамках этой модели были выполнены расчеты коэффициента усиления ксо1 для экспериментально исследованных жидкостей и получено вполне удовлетворительное согласие кС01 с экспериментальными значениями коэффици-

Таблица 2.

Линейные коэффициенты дополнительного поглощения и усиления света с X = 1.052 мкм в РОСЬ^пСЦ-^ЦС^-Ш3*, возбуждённой осколками деления

N См, 5, Ег, т, Ц„х10-2, ДцхЮ"2, кхЮ"2, ксо1х102,

раст. см'3 % Дж/см3 мкс см"1 см"1 см"1 см"1

В1 2.9-1020 1.5 11.0±1.0 190110 1.710.10 1.4±0.2 3.2±0.6 3.3

Сб 1.5-Ю20 0.8 4.4+0.4 210+10 1.2+0.06 0.6±0.1 0.810.2 0.9

02 1.6-1020 0.8 2.810.3 230±10 1.0+0.05 0.410.1 0.510.1 0.5

6 - эффективность накачки; Ег- удельный энерговклад осколков деления за импульс; т -люминесцентное время жизни Ш3+; ц„ - линейный коэффициент неактивных потерь; Д|Л -линейный коэффициент потерь, наведённых осколками деления; к и к«,! - экспериментальный и расчетный линейный коэффициент усиления.

ентов усиления к. Важно заметить, что при расчетах коэффициента усиления эффективность накачки неодима осколками деления брали из экспериментальных данных, полученных при низкоинтенсивном облучении жидкостей тяжелыми заряженными частицами. Хорошее согласие расчетных и экспериментальных значений коэффициентов усиления указывает на слабую зависимость эффективности накачки от сорта тяжелой заряженной частицы.

Для экспериментальной проверки этого вывода по специально разработанной методике впервые были выполнены измерения эффективности накачки и времени жизни уровня ^-¡п иона неодима при возбуждении осколками деления в момент облучения жидкостей РОС1з-8пС14-235иС>22+-Нс13+ высокоинтенсивным импульсом нейтронов реактора БАРС-6. Оказалось, что при высокоинтенсивной накачке лазерной жидкости осколками деления эффективность накачки и время жизни составили 5 = 1.6+0.2 % и т, = 230±30 мкс и вполне удовлетворительно совпали с результатами, полученными при низкоинтенсивной накачке этой среды продуктами ядерных реакций на ускорителе КГ-0.3.

Таким образом, результаты исследований растворов Р0С1з-8пС14-235и022+-Ш3+ показали, что разработанная технология позволяет синтезировать жидкости, для которых в условиях мощного импульсного возбуждения осколками деления линейный коэффициент усиления превышает полные потери света на длине волны генерации Ш3+ и имеются все необходимые условия для создания на основе этой среды жидкостного лазера с ядерной накачкой.

Вся совокупность полученных экспериментальных данных позволила сформулировать и разработать модель жидкостного лазера с ядерной накачкой [37], которая учитывает реальные параметры среды, резонатора, импульса накачки и зависимость наведённого поглощения от скорости накачки. В рамках этой модели были проведёны расчеты пороговой энергии накачки и энергии генерации жидкостного лазера с ядерной накачкой на Р0СЬ-8пС14-235и022+-Ш3+. В таблице 3 приведены характеристики лазерных жидкостей, а также результаты расчета пороговой энергии накачки и энергии генерации жидкостных лазеров с накачкой осколками деления в условиях облучения нейтронами реактора БАРС-6. Расчеты выполнены с учетом зависимости наведенного осколками деления поглощения от скорости энерговклада. Полуширина импульса накачки составляла 140 мкс. Для расчетов пороговой энергии накачки Епор коэффициент пропускания выходного зеркала полагали равным 0.02. Расчеты энергии генерации, Еге„, были выполнены для оптимизированного коэффициента пропускания выходного зеркала и приведены в таблице 3. Из таблицы 3 видно, что наибольший ожидаемый КПД жидкостного лазера с ядерной накачкой составляет 0.5 % для раствора V 59. Из расчетов также следует, что во всех рассмотренных случаях начало генерации начинается во второй половине импульса накачки, что указывает на существенное влияние наведенных осколками деления дополнительных потерь на пороговые характеристики и режим работы жидкостного лазера с ядерной накачкой.

В последнем параграфе главы 5 рассмотрены свойства лазерных жидкостей Р0С1з-8пС14-235и022+-Ш3+ , характеризующие их радиационную стойкость. Лазерные свойства урансодержащих жидкостей, измеренные при оптической накачке до и после облучения на импульсном реакторе, сохранялись вплоть до поглощённой дозы (2±0.5)-104 Гр. При более высоких поглощённых дозах начи-

Таблица 3.

Параметры лазерных жидкостей и расчетные характеристики лазера

№ Сш 8, Си Но т Вт Епор Егсн» Л.

ЛНЖ. см"3 % см"3 см*! мкс Дж/см3 Дж/см3 Дж %

В1 2.9-1020 2,2 6-1019 17-10"3 190 7,5 6,4 0,002 З-Ю"3

15 8 0,070 0.05

.Г4 2.1-Ю20 1,2 4,5-10" 7-10"3 230 7,5 5,3 0,040 5-Ю"2

15 8.5 0,320 0.21

У59 3,0-1020 2.2 5-10" 7-Ю"3 230 7,5 4,3 0,180 0,12

15 7.8 0,730 0.49

нал расти линейный коэффициент .неактивных потерь на длине волны генерации иона неодима, „связанный с восстановлением урана (VI) в процессе облучения растворов. Низкая скорость процесса восстановления ~10"21 ионов/100 эВ является указанием на радиационную стойкость этих жидкостей. <.

В заключении диссертации сформулированы основные результаты и выводы работы.

1. Разработаны и реализованы методы диагностики конденсированных сред для прямой ядерной накачки, которые включают

- методы измерения временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютных выходов фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки ионов неодима в твердотельных лазерных средах при их гетерогенном облучении а-частицами и осколками деления;

- методы измерения временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютных выходов фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки ионов активатора как в твердотельных, так и в жидких лазерных средах при их гомогенном возбуждении тяжёлыми заряженными частицами и ядрами отдачи, которые возникают в среде в результате нейтронных ядерных реакций при облучении материалов нейтронами с энергией 14 МэВ; методы реализованы с использованием ускорителя КГ-0.3 ФЭИ;

- метод измерения ослабления света с X = 1052 нм в урансодержащей лазерной среде при её возбуждении осколками деления в условиях импульсного облучения нейтронами реактора БАРС-6;

- спектроскопический метод определения излучательного времени жизни верхнего лазерного уровня иона активатора в жидких средах;

- расчетно-теоретические модели твердотельного и жидкостного лазера, с ядерной накачкой.

2. Проведены измерения временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютных выходов фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки ионов активатора в конденсированных средах разного состава при возбуждении продуктами ядерных реакций. Получено, что время жизни уровня Бзд иона Ш3+ в кристалле У3А15Оп'.Ш3+, в фосфатных стеклах и в неорганических жидкостях не зависит от сорта заряженных частиц, возбуждающих среду, и с точностью ±10% совпадает с временем жизни, измеренном при оптическом

возбуждении. Установлено, что контур одиночной спектральной линии радиолюминесценции Ш3+ в кристалле УзА^О^Ш34" описывается лоренцевым распределением, что указывает на преимущественно однородное уширение спектральной линии; ширина этой линии (к = 1052 нм) составляет 0.70±0.04 нм при возбуждении кристалла осколками деления и 0.55+0.05 нм при оптическом возбуждении. Положение и ширина линий радиолюминесценции перехода 4Р3я-»41ц/2 иона неодима в лазерных неорганических жидкостях не зависят от способа возбуждения и совпадают со спектрами фотолюминесценции Ш3+.

3. Впервые получены данные об эффективности накачки 5 тяжелыми заряженными частицами верхнего лазерного уровня 4Р3/2 иона неодима в конденсированных средах разного состава. Установлено, что величина эффективности накачки растет пропорционально росту концентрации неодима, Сна, в среде и зависит от состава матрицы. Эффективность накачки неодима в твердотельных матрицах составила: 5 = 2.2±0.5 % в кристалле УзА150|2:Кс13+ (См=0.б-102° см"3) и 5 = 0.38 % в лазерном фосфатном стекле типа ЛГС40 (Сш = 2.9-Ю20 см"3). Эффективность накачки неодима в лазерных неорганических жидкостях составила: 8=5.2±1.0 % в 80С12-0аС13-Ш3+ (См = 8-1020 см"3); 5=2.4+0.3 % в РОС13-8пС14-Ш3+(Сш = 3-Ю20 см"3); 5=1.4+0.3 % в 802С12-СаС13-Ш3+ (См = 3-Ю20 см"3) и 8=0.5±0.1 % в 2пС12-СаС1з-Ыс13+ (Сш = 0.6-1020 см'3).

4. Впервые получены данные о спектрах радиолюминесценции и времени жизни ионов Еи3+, ТЬ3+, 8ш3+ и Мп при гомогенном возбуждении жидких сред РОС13-8пС14, гпС12-ОаС13 и 020 продуктами ядерных реакций. Показано, что время жизни метастабильных уровней перечисленных ионов в этих жидкостях не зависит от способа возбуждения среды. Впервые обнаружен эффект сенсибилизации ионов Ж3+ ионами Еи3+ при возбуждении РОС13-8пС14-Еи3+-Ш3+ продуктами ядерных реакций.

5. Исследованы спектрально-люминесцентные и радиолюминесцентные свойства перечисленных в п.З лазерных неорганических жидкостей соактивиро-ванных уранилом (1Ю22+) и трехвалентными ионами неодима (№3+). Установлено, что в 80С12-0аС13-Ш22+-Н(13+ и 2пС12-СаС13-Ш22+-Ш3+ уранил нестабилен и его добавление резко ухудшает лазерные свойства жидкостей. Показано, что среды на бснове РОС13-8пСЦ и 802С12-СаС13 являются устойчивыми к введению уранильных соединений. Добавление соединений 1Ю22+ в РОС13-8пС14-№3+ и 802С1гСаС13-Ш3+ не изменяет время жизни верхнего лазерного уровня 4РЗЛ

J

иона неодима и не влияет на эффективность накачки иоНа неодама тяжелыми заряженными частицами в этих матрицах.

6. Спектроскопическими и люминесцентно-кинетическими методами изучены спектрально-люминесцентные свойства новых урансодержащих лазерных материалов на основе оксихлорида фосфора. Обнаружен эффект сенсибилизации ионов редкоземельных элементов Ш3+, Еи3+ и Ег3+ ионами уранила 1Ю22+ в растворах на основе РОС1з-МеС1„.

7. Разработан метод определения гетероядерных комплексов, в которых происходит перенос энергии возбуждения от уранила к РЗЭ3+ с последующей люминесценцией РЗЭ3+. С использованием этого метода проведён количественный анализ спектров возбуждения трехвалентных ионов редкоземельных элементов (РЗЭ3+). Установлена связь между эффективностью сенсибилизированной люминесценции, скоростью комплексообразования и нестойкостью гетероядерных комплексов, содержащих в своём составе два комплексообразовате-ля РЗЭ3+ и иОг2+. Показано, что в апротонных неорганических жидкостях на основе оксихлорида фосфора эффект сенсибилизации связан с внутрикомплекс-ным переносом энергии возбуждения от уранила к РЗЭ3+.

8. Изучены спектрально-люминесцентные свойства иона Еи3+ в РОСЬ-БпСЦ-Еи3+, Р0С1з-8пС14-и022+-Еи3+, 020- Еи3+ и 020-Ш22+-Еи3+. Получены новые данные о силах осцилляторов электромагнитных переходов Еи3+, о коэффициентах Джодда-Офельта для Еи3+ в этих растворах, о вероятности и коэффициентах ветвления спонтанных переходов с метастабильного уровня 5Оо на низколе-жащие уровни Еи3+, получены квадраты матричных элементов для расчёта вероятностей спонтанных переходов с уровня 5Ц) иона европия, сделаны оценки из-лучательного времени жизни уровня 5Бо иона европия в растворах на основе РОС1з-8пС14 и 020. Определены константа скорости тушения уранила европием кч = (5±1)-105 л/(моль-с) и константа скорости переноса энергии возбуждения от уранила к европию с последующей люминесценцией европия Л/ ~ (3.7±0.5)-10:> л/(моль'с). Показано, что за счёт эффективного переноса энергии возбуждения от уранила к европию можно получить лазерный эффект на Еи3+ при штатных режимах работы импульсной ксеноновой лампы.

9. Впервые получена генерация на ионе Ш3+ в уранилсодержащей жидкости Р0С13-8пС14-и022+-Ш3+ в условиях оптической накачки. Исследовано влияние возбуждённого и невозбуждённого уранила на лазерные свойства жидкостей Р0С1,-8пС14-и022+-Ш3+ и 802С12-0аС13-и022+-Ыс13+. Обнаружен эффект фото-

восстановления уранила в этих средах в процессе оптической накачки в его полосы поглощения. Установлено, что скорость фотовосстановления уранила в растворах Р0С1з-8пС14-и022+-М<13+ намного ниже скорости этого процесса в растворах 802С12-СаС13-и022+-Ш3+. Более стабильные растворы РОСЬ-БпСЦ-1ГО22+-Ш3+ были рекомендованы для продолжения технологических разработок по улучшению ее лазерных свойств.

10. Предложен и реализован метод абсолютных измерений выхода фотонов радиолюминесценции растворов, соактивированных РЗЭ3+ и 2351Ю22+, при их гомогенном возбуждении а-частицами радиоактивного распада изотопов урана. Этим методом измерены выходы фотонов радиолюминесценции, определены радиационно-химические выходы возбуждённых ионов и эффективность накачки ионов редкоземельных элементов Рг3+, Ш3+, 8т3+, Еи3+, ТЬ3+, Бу3*, Но3+, Ег3+, Тш3+ и УЪ3+ в неорганических растворителях разного состава. Установлено, что №3+ и Еи3+ имеют наибольшие выходы возбуждённых ионов и величину эффективности накачки в растворах Р0С13-8пСЦ-235и022+-РЗЭ3+. Обнаружена зависимость выхода возбуждённых ионов от типа кислоты Льюиса, состава активного комплекса и наличия каналов внутрикомплексного переноса энергии. Показано, что в растворах ион-рекомбинационный механизм следует рассматривать как один из основных механизмов возбуждения активных ионов тяжёлыми заряженными частицами.

11. Разработана методика измерения выхода фотонов радиолюминесценции в зависимости от температуры среды в интервале от +25 до -70 °С. Установлено, что при температуре раствора ниже -20 °С выход фотонов радиолюминесценции ионов неодима в Р0С13-8пС14-233и022+-Ш3+ понижается на ~30 %. Выделена область температур от -10 до -18 °С, при которой растворы, находясь в замороженном состоянии, имеют выход радиолюминесценции такой же, как и при комнатной температуре.

12. Впервые измерено ослабление света с 1= 1.052 мкм в урансодержащей жидкости Р0С1з-8пСЦ-235и022+, возбуждённой осколками деления. Получены данные о коэффициенте дополнительных потерь, связанных с рассеянием на треках осколков деления, который в среднем составил (6+1) -10"3 см"1 при удельном энерговкладе равном 4.8 Дж/см3 за импульс.

13. Впервые экспериментально измерен линейный коэффициент усиления света с длиной волны 1.052 мкм лазерной жидкостью Р0С13-8пСЦ-235и022+-Нё3+,

возбужденной осколками деления. Для лазерной жидкости РОС13-ЗпС14-2351Ю22+-Ш3+ с концентрацией неодима 2.9-1020 см"3 и при удельном энерговкладе осколков деления 11 Дж/см3 за импульс линейный коэффициент усиления составил (3.210.6) -10'2 см"1. Получено хорошее согласие экспериментальных данных с расчетными, выполненными в рамках модели жидкостного усилителя с ядерной накачкой.

14. Впервые экспериментально измерены эффективность накачки 6 и время жизни верхнего лазерного уровня 4Р3/2 иона №3+ при возбуждении лазерной жидкости РОС1з-8пС14-2351Ю22+-Ш3+ осколками деления в условиях импульсного облучения нейтронами реактора БАРС-б. Получено 6=1.610.2% и т = 230130 мкс, что вполне удовлетворительно согласуется с данными, полученными при низкоинтенсивном возбуждении этой среды тяжелыми заряженными частицами.

15. Установлено, что лазерные жидкости РОС1з-8пС14-235Ш22+-Ш3+ являются радиационно-стойкими средами и сохраняют свои лазерные свойства вплоть до доз поглощенного излучения (210.5)-104 Гр.

16. В рамках модели жидкостного лазера с ядерной накачкой выполнены расчеты пороговой энергии накачки и мощности генерации для лазера на активной среде Р0С1з-8пС14-235и022+-Мс13+ при накачке осколками деления в условиях облучения на реакторе БАРС-6. Из расчетов следует, что генерация на ионах И<13+ может быть получена. Так, для активной среды с параметрами 5 = 1.5 %, т2 = 230 мкс и ц„ = 7-10"3 см"1 при накачке импульсом осколков деления длительностью 140 мкс с удельным энерговыделением 7.5 Дж/см3 пороговая энергия накачки будет равна 4.3 Дж/см3, а энергия генерации - 0.018 Дж/см3.

17. Разработана и реализована методика приготовления лазерных жидкостей Р0С13-8пС14-233и022+-Ш3+ с параметрами, соответствующими классу лазерных материалов. Получен патент на уран- и неодимсодержащую лазерную среду для жидкостных лазеров и оптических квантовых усилителей. Как показали проведенные эксперименты и расчеты, приготовленные лазерные жидкости РОС1з-8пС14-235и022+-Ш3+ с параметрами: 1) концентрация неодима не меньше (2.5Ю.5)-Ю20 см'3; 2) концентрация урана-235 в растворе варьируется в пределах 0.2-1020 - 0.6-1020 см'3; 3) люминесцентное время жизни иона неодима не меньше 200 мкс; 4) линейный коэффициент неактивных потерь на длине волны генерации Ш3+ (Я. = 1052 нм) не больше 0.01 см"1, можно рекомендовать в качестве

Грос. национальная

i библиотека

33 I С. Петербург

' 09 1100 ""___

активной среды жидкостного лазера с прямой ядерной накачкой.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. D'yachenko P.P., Dorofeev Yu.V., Poletaev E.D., Seregina E.A., Korobkin V.V. Subthreshold Diagnostics of Active Media for Direct Nuclear Pumped Lasers П Proc. of Int. Confer. LASER"90. Dec. 10-14.1990 STS.PRESS. Mc. LEAN. 1991. P. 835-842.

2. Серёгина E.A., Дьяченко П.П., Калинин B.B., Шевчук О.Д. Спектрально-люминесцентные свойства иттрий алюминиевого граната, активированно-

• го неодимом, при возбуждении а-частицами и осколками деления // Журнал прикладной спектроскопии. 1991. Т. 54. № 5. С. 788-792.

3. Колобков В.А., Серёгина Е.А., Серёгин A.A. УФ и видимое излучение кристалла иттрий алюминиевого граната, активированного неодимом, при возбуждении альфа частицами плутония-239/l Препринт ФЭИ-2551. Обнинск. 1996. 12 с.

■ 4. Серёгин A.A., Дьяченко П.П., Лапидус В.И., Серёгина Е.А. Физические ас, пекты создания твердотельного лазера с ядерной накачкой // Квантовая электроника. 1999. Т. 26. № 2. С. 98-101.

5. Серёгина Е.А., Дьяченко П.П., Калинин В.В., Шевчук О.Д., Андросен-ко A.A., Андросенко П.А. Метод измерения спектрально-люминесцентных характеристик конденсированных сред при возбуждении продуктами ядерных реакций в потоке быстрых нейтронов II Препринт ФЭИ-2078. Обнинск. 1990.12 с.

6. Seregina Е.А., D'yachenko P.P., Kalinin V.V. Application of Accelerator in Research of Condensed basants for Nuclear Pumped Lasers II Nuclear Instruments and Methods in Physics Research (NIM) В 89. 1994. P. 412-415.

7. Seregina E.A., D'yachenko P.P., Tikhonov G.V. Application of an Accelerator for Subthreshold Diagnostics of Active Liquid Media for Direct Nuclear Pumped Lasers 11 Nuclear Instruments and Methods in Physics Research (NIM) В 161-163. 2000. P 1022-1026.

8. Серёгина E.A., Дьяченко П.П., Калинин В.В., Шевчук О.Д., Гиляров О.Н., Красилов Ю.И., Куликовский Б.Н., Новодережкина Т.Л.. Спектрально-люминесцентные свойства жидкостей на основе оксихлорида фосфора при возбуждении продуктами ядерных реакций II Неорганические материалы.

1992. Т.28. № 1. С.162-169.

9. Дьяченко П.П., Калинин В.В., Серёгина Е.А., Шевчук О.Д., Гиляров О.Н., Красилов Ю.И., Куликовский Б.Н., Новодережкина Т.Л., Батяев И.М., Кабацкий Ю.А.. Исследование спектрально-люминесцентных свойств неорганических лазерных жидкостей, активированных редкоземельными и актит

1 1 нидными элементами, при возбуждении продуктами ядерных реакций Н

Труды I межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-29 мая 1992 г., Обнинск. ,1993,, Т.2. С.156-166.

10. D'yachenko P.P., Kalinin V.V., Seregina E.A., Tikhonov G.V., Shevchuk O.D., Gilyarov O.N., Krasilov Yu.I., Kulikovskiy B.N., Novoderyozhkina T.L. Inorganic Liquid Laser Doped with Neodymium and Uranyl II Lasers & Particle Beams.1993. V.U. № 3. P.493-498.

11. Серёгина E.A., Добровольский А.Ф., Дьяченко П.П., Калинин В.В.. Подпоро-говая диагностика и особенности урансодержащей лазерно-активной жидкости на основе сульфурила И Труды II межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-30 сентября, 1994 г. Арзамас-16. 1995. Т.1. С.142-153.

12. Дьяченко П.П., Калинин В.В., Серёгина Е.А., Серёгин A.A., Тихонов, В.Г. Рассмотрение применения жидкости D20:Eu3+:U022* в качестве активной среды для лазеров с ядерной накачкой II Труды II межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-30 сентября, 1994 г. Арзамас-16. 1995. Т.1. С. 219-226.

13. Тихонов Г. В., Серёгина Е. А. Свойства уранила в апротонных растворах P0ClrSnClrU022+ И Избранные труды ГНЦ РФ-ФЭИ. 1997. С. 120-126.

14. Серёгина Е.А., Тихонов Г.В. Комплексообразование ионов Ncf+ и UO22+ в бинарном апротонном растворителе POCli-SnCl4 II Химическая физика. 1996. Т. 15. №8. С. 116-119.

15. Новодережкина T.JI., Борина А.Ф., Серёгина Е.А., Куликовский Б.Н.. О взаимодействии между ураном и неодимом в бинарном апротонном растворителе И Координационная химия. 1996. Т.29. № 10. С. 797-801.

16. Серёгина Е.А., Серёгин A.A.. Метод определения концентрации взаимодействующих пар уранил - трехвалентный ион неодима в бинарном .апротонном растворителе на основе оксихлорида фосфора П Препринт ФЭИ-2640. Обнинск. 1997. 12 с.

17. Новодережкина Т.Л., Серёгина Е.А., Борина А.Ф., Куликовский Б.Н. Взаимодействие и перенос энергии возбуждения между ураном и РЗЭ в смешанном апротонном растворителе POCl^-SnClj // Ж. неорганической химии. 1998. Т. 43. №2. С. 314-319.

18. Серёгина Е. А., Борина А.Ф., Новодережкина Т.Л., Куликовский Б.Н. Перенос энергии возбуждения и характеристика полиядерных комплексов в системе P0a3-SnClrU022+-N^+(Er3*) II Ж. неорганической химии. 1999. Т. 44. С. 1201-2007.

19. Серёгина Е.А., Серёгин A.A. Спектрально-люминесцентные свойства Ей3+ в неорганических апротонньгх растворителях. D20 и POClySnCU // Оптика и спектроскоп. 2002. Т. 92. № 5. С.726-731.

20. Seregina Е.А., Seregin A.A., Tikhonov G.V. Energy transfer between U022+ and Eu3+ in POCl3-SnCl4 solutions // Journal of Alloys and Compounds, V.341 (1-2) 2002. p. 283-287.

21. Серёгина E. А., Новодережкина Т.Л., Куликовский Б.Н. Спектрально-люминесцентные характеристики и перенос энергии возбуждения в растворе POCL3-AI Cl г UOi^-Nd3 + II Ж. неорганической химии. 2002. Т. 47. № 6. С. 1004-1009.

/

22. Батяев И.М., Суханов С.Б., Свиридов В.В., Кишалов Ф.М., Дьяченко П.П., Серёгина Е.А. Эффект стимулированного излучения ионов Nd3* в неорганической лазерной жидкости POCh-SnCU-Ncf н-U022+ // Оптика и спектроскоп. 1991. Т.71. № 4. С. 675-676.

23. Дьяченко П.П., Калинин В.В., Серёгина Е.А., Шевчук О.Д., Гиляров О.Н., Красилов Ю.И., Куликовский Б.Н., Новодережкина Т.Л.. Генерационные свойства лазерной жидкости POClrSnCl4, легированной if* и Nd31 II Неорганические материалы. 1992. Т.28. № 4. С.932-936.

24. Батяев И.М., Кабацкий Ю.А., Морев С.Ю., Соклакова H.A., Серёгина Е.А., Дьяченко П.П.. Спектрально-люминесцентные и генерационные характеристики нового неорганического лазерного материала SO2CI2- GaCli, активированного ионами неодима в присутствии соединений урана И I межд. конференция «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-29 мая 1992 г., Обнинск. 1992. Тезисы докладов. С.166-167.

25. Дьяченко П.П., Калинин В.В., Серёгина Е.А., Шевчук О.Д., Гиляров О.Н., Красилов Ю.И., Куликовский Б.Н., Новодережкина Т.Л. Лазер на основе не-

органической жидкости, легированной неодимом и уранилом // Труды I межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-29 мая 1992 г., Обнинск. 1993. Т.2. С.190-195.

26. Серёгина Е.А., Добровольский А.Ф., Дьяченко П.П., Тихонов Г.В. Проблемы синтеза и генерационные свойства урансодержагцей неорганической жидкости на основе оксихлорида фосфора И Труды II межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-30 сентября, 1994 г. Арзамас-16. 1995. Т.1. С.142-153.

27. Серёгина Е.А. Проблемы поиска лазерно-активных сред для преобразования энергии деления атомных ядер в когерентное электромагнитное излучение II Химическая физика. 1996. Т. 15. № 8. С. 23-27.

28. Дьяченко П.П., Серёгина Е.А., Тихонов Г.В. Активный материал для жидкостных лазеров иусилителей. //ПатентРФ № 2075143. 10.03.97. 3 с.

29. Серёгина Е.А., Тихонов Г.В., Калинин В.В., Серёгин A.A., Колобков В.А.. Радиолюминесценцш лантанидов (III) в уранилсодержащей апротонной жидкой среде И Препринт ФЭИ-2660. Обнинск. 1997. 22 с.

30. Серёгина Е.А., Тихонов Г.В. Радиационно-химический выход возбужденных ионов Nc?+ в бинарных апротонных растворителях на основе оксихлорида фосфора И Химия высоких энергий. 2000. Т. 34. № 1. С. 33-37.

31. Серегина Е.А., Серегин A.A., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция растворов P0Cl)-Sna4-23sU022+-P3Э?+ (РЗЭ: Sm; Dy; Но; Тт; Yb) // Препринт ФЭИ -2955. Обнинск. 2002. - 16 с.

32. Серёгина Е.А., Серёгин A.A., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция Еи3+ в растворах P0Cl3-SnCïr235 U022+-Eu3+ и D20-235U0/*-Eu3+ И Химия высоких энергий. 2002. Т.36. № 4. С.259-264.

33. Серёгина Е.А., Серёгин A.A., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция жидких и замороженных растворов P0Cl3-SnCl4-23SU022*-N^h // Препринт ФЭИ-2939. Обнинск. 2002. 12 с.

34. Серёгина Е.А. Поиск и исследование новых активных материалов для лазеров и усилителей с прямой ядерной накачкой. // XVI Менделеевский съезд по общей и прикладной химии, 25-29 мая 1998 г., С.-Петербург. Рефераты докладов. Т. 2. С. 478-479.

35. Seregina Е.А., Dobrovolskiy A.F., D'yachenko P.P., Seregin A.A., Tikhonov G.V. Liquid Laser with Nuclear Pumping II Proc. of IX Int. Conf. on Emerging Nuclear Energy Systems (ICENES'98), Tel-Aviv, Israel, June 28 - Julia 2, 1998. V.2.

P. 824-827.

36. Серёгина E.A., Добровольский А.Ф., Калинин В.В., Серёгин А.А., Тихонов Г.В. Прохождение оптического излучения через жидкость, возбуждённую осколками деления II Химия высоких энергий. 1999.Т.ЗЗ. № 2. С.139-143. •

37. Серёгин А.А., Добровольский А.Ф., Дьяченко П.П., Серёгина Е.А.. Модель жидкостного лазера с ядерной накачкой И Квантовая электроника. 1999. Т. 27. №2. С. 127-130.

38. Seregin А.А., Dobrovolskiy A.F., D'yachenko P.P., Lapidus V.I., SereginaE.A., Tikhonov G.V. Nuclear Pumped Lasers in the ICF Probfem // Proc. of the First Int. Conference on Inertial Fusion Sciences and Applications (IFSA'99), Bordeaux, France, 12-17 September, 1999. Elsevier, Paris, 2000, P. 725-730.

39. Серегин A.A., Серёгина E.A. Образование ударных волн при торможении осколков деления урана-235 в жидкости II Химия высоких энергий. 2001. Т.35. № 4. С.316-321.

40. Серегин А.А., Серёгина Е.А. Жидкостной оптический квантовый усилитель с ядерной накачкой II Квантовая электроника. 2001. Т. 31. № 10. С. 831-834.

41. Seregin А.А., Dobrovolskiy A.F., D'yachenko P.P., Lapidus V.I., SereginaE.A., Tikhonov G.V. Nuclear Pumped Lasers in the ICF Problem II Proc. of the First Int. Conference on Inertial Fusion Sciences and Applications (IFSA'99), Bordeaux, France, 12-17 September, 1999. Elsevier, Paris, 2000, P. 725-730.

42. Лапидус В.И., Дьяченко П.П., Семенова H.H., Серегина Е.А. Позщионно-чувствительный фотодетектор для изучения пространственно-временного распределения интенсивности шлучения в лазерном пучке // Приборы и техника эксперимента. 2001. № 3. С. 109-113.

43. Лапидус В.И., Добровольский А.Ф., Дьяченко П.П., Серегина Е.А., Тихонов Г.В. Эффективность накачки и время жизни уровня 4F3/2 иона неодима при возбуждении жидкости POCI3 - SnCU — UO2 — Nd3* осколками деления Н Ш-я межд. конференция "Проблемы лазеров с ядерной накачкой и импульсные реакторы". 16-20 сент. 2002. Снежинск. .Тезисы докладов. С.19.

44. Seregin А.А., Dobrovolskiy A.F., D'yachenko P.P., Lapidus V.I., S'eregina E.A., Tikhonov G.V. Laser probing liquid excited by fission fragments 11 First Int. Conference on Laser Probing (LAP'02), 7-12 July 2002, Leuven, Flanders, Belgium. Book of Abstracts. P.105-106.

Подписано к печати 31.03.2003 г. Формат 60x84 1/16.

_Усл. п. л. 1,1- Уч.-изд. л. 2,1- Тираж 75 экз. Заказ N° 70._

Отпечатано в ОНТИ методом прямого репродуцирования с оригинала автора. 249033, Обнинск Калужской обл., ФЭИ

us 77 11877,

Введение.

Глава 1. Радиолюминесценция кристалла Y3AI5Oi2:Nd3+ и лазерных фосфатных стекол при возбуждении а-частицами и м осколками деления

1.1 .Параметры среды, необходимые для оценки энергетических характеристик лазера с ядерной накачкой.

1.1.1 .Характеристики спонтанного излучения, испускаемого средой при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами.

1.2. Радиолюминесценция кристалла Y3Al50i2:Nd3+ и неодимовых фосфатных стёкол.

1.2.1. Краткий обзор литературы.

1.2.2. Методы измерения распределений Р(А-) и Q(t).

1.2.3. Процедура обработки экспериментальных данных.

1.2.4. Результаты измерений и их обсуждение.

1.3. Модель твердотельного лазера с ядерной накачкой.

1.4. Выводы.

Глава 2. Радиолюминесценция конденсированных лазерных • сред при гомогенном возбуждении продуктами ядерных реакций

2.1. Введение.

2.2. Метод измерения радиолюминесцентных характеристик конденсированных сред в потоках быстрых нейтронов.

2.3. Радиолюминесцентные характеристики лазерных неорганических жидкостей при их возбуждении продуктами ядерных реакций в потоке быстрых нейтронов.

2.3.1. Лазерные жидкости SOCl2-GaCl3-Nd3+.

2.3.2. Лазерные жидкости POCl3-SnCl4-Nd3+.

2.3.3.Лазерные жидкости S02Cl2-GaCl3-Nd3+.

2.3.4. Другие неорганические жидкости, активированные редкоземельными элементами.

2.4. Радиолюминесцентные характеристики урансодержащих лазерных неорганических жидкостей при их возбуждении продуктами ядерных реакций в потоке быстрых нейтронов.

2.4.1. Жидкости S0Cl2-GaCl3-U022+-Nd3+.

2.4.2. Лазерная среда ZnCl2-GaCl3-U022+-Nd3+.

2.4.3. Жидкости S02Cl2-GaCl3-U022+-Nd3+.

2.4.4. ЖидкостиРОС13-8пС14-1Ю22+-Ш3+.

2.5. Выводы.

Глава 3. Спектрально-люминесцентные и генерационные свойства жидких урансодержащих лазерных сред при оптическом возбуждении

3.1. Введение.

3.2. Методика измерения спектрально-люминесцентных характеристик при оптическом возбуждении среды.

3.3. Спектрально-люминесцентные свойства U02 в POCb-SnCU.

3.4 Исследование взаимодействия между уранилом и РЗЭ3+ в бинарном растворителе POCl3-SnCl4.

3.4.1. Метод определения концентрации сенсибилизационных комплексов

U022+ —»РЗЭ3+

3.4.2. Взаимодействие между U022+ и Nd3+ в POCl3-SnCl4.

3.4.3. Кинетика комплексообразования U022+ - Nd3+ в POCb-SnCU.

3.4.4. Взаимодействие 1Ю22+-РЗЭ3+ (Ln3+, Рг3+, Ег3+) в POCl3-SnCl4.

3.4.5. Взаимодействие между U022+ и Еи3+ в POCl3-SnCl4 и D20.

3.4.6. Взаимодействие между U022+ и Nd3+ в POCl3-ZrCl4.

3.4.7. Взаимодействие между U022+ и Nd3+ в РОС13-А1С13.

3.5. Исследование влияния уранила на генерационные свойства лазеров на неорганических жидкостях.

3.5.1. Лазерные жидкости P0Cl3-SnCl4-U022+-Nd3+.

3.5.2. Лазерные жидкости S02Cl2-GaCl3-U022+-Nd3+.

3.5.3. Лазерные жидкости P0Cl3-SnCl4-U022+-Eu3+.

3.6. Выводы.

Глава 4. Радиолюминесценция ионов редкоземельных элементов в уранилсодержащих неорганических жидкостях при гомогенном возбуждении а-частицами изотопов урана

4.1. Введение.

4.2. Методика абсолютных измерений выхода фотонов радиолюминесценции РЗЭ3+ при гомогенном возбуждении а-частицами.

4.3. Радиационно-химический выход возбуждённых ионов неодима в растворах P0Cl3-SnCl4-235U022+-Nd3+ и P0Cl3-ZrCl4-235U022+-Nd3+

4.4. Радиационно-химический выход возбуждённых ионов европия в растворах P0Cl3-SnCl4-235U022+-Eu3+ и D20-235U022+-Eu3+.

4.5. Радиационно-химический выход возбуждённых РЗЭ (Рг, Ег, Tb, Sm, Dy, Но, Y) в растворах P0Cl3-SnCl4-235U022+- РЗЭ3+.

4.6. Радиолюминесценция жидких и замороженных растворов POCl3-SnCl4-235U022+-Nd3+.

4.6.1. Введение.

4.6.2. Методика эксперимента.

4.6.3. Температурная зависимость радиолюминесценции Nd3+.

4.7. Выводы.

Глава 5. Оптические и лазерные свойства жидких сред при импульсном облучении на реакторе БАРС

5.1. Введение.

5.2. Методика экспериментов по исследованию оптических сойств жидкости, возбуждённой осколками деления.

5.3. Результаты измерения дополнительных потерь, наведённых осколками деления, и их обсуждение.

5.4. Результаты измерения усиления жидкости P0Cl3-SnCl4-235U022+-Nd3+, возбуждённой осколками деления

5.5 Анализ экспериментов в рамках модели жидкостного усилителя с ядерной накачкой.

5.6. Методика и результаты измерения эффективности накачки и времени жизни уровня 4F3/2 иона неодима при возбуждении осколками деления.

5.7. Модель жидкостного лазера с ядерной накачкой.

5.8. К вопросу о радиационной стойкости лазерных жидкостей.

5.9. Выводы.

Актуальность темы диссертации. Развитие новых лазерных технологий и их промышленное освоение требуют разнообразных и достаточно дешёвых источников лазерного излучения. В перспективе одними из таких источников могут стать лазеры и усилители с ядерной накачкой, в которых энергия деления атомных ядер прямо преобразуется в энергию лазерного излучения [1-3]. Сегодня уже известны более тридцати различных газовых сред, на которых получена генерация при накачке осколками деления [4,5], и показана принципиальная возможность преобразования энергии цепной реакции деления в лазерное излучение [6]. Однако параметры газовых лазеров с прямой ядерной накачкой (низкая эффективность накачки, невысокие удельные мощности лазерного излучения, большие габариты и т.д.) пока не могут в полной мере удовлетворить физиков.

Наряду с газовыми средами в лазерах широко используются конденсированные (твердотельные и жидкие) среды. Эти активные среды имеют большие времена жизни верхних лазерных уровней и высокие концентрации активных ионов, что позволяет получить большую мощность лазерного излучения. Для лазеров с ядерной накачкой конденсированные среды представляют особый интерес. В них можно гомогенно распределить делящееся вещество, что позволит на порядок увеличить эффективность ядерной накачки за счет полного использования энергии осколков деления при их торможении в конденсированной лазерной среде. Создание урансодержащей жидкой лазерной среды позволит осуществить прокачку лазерной жидкости и тем самым решить проблему отвода избыточного тепла, которая особенно актуальна в условиях ядерной накачки.

0 Несмотря на эти преимущества, исследования, связанные с поиском конденсированных активных сред и созданию на этих средах лазеров с ядерной накачкой значительно отстают от развития работ по созданию газовых лазеров с ядерной накачкой. Данное обстоятельство можно объяснить, во-первых, жесткими требованиями, предъявляемыми к конденсированной среде, которая должна содержать в своём составе делящееся вещество (например, уран-235) и при этом сохранять свои лазерные свойства. Во-вторых, явно недостаточной экспериментальной информацией о свойствах конденсированных лазерных сред при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами. И, наконец, сложностью физических процессов, происходящих при преобразовании кинетической энергии тяжёлых заряженных частиц в оптическое излучение в конденсированных средах.

К началу исследований, представленных в диссертации, были известны v<9 всего несколько работ, в которых изучали радиолюминесцентные свойства жидких лазерных сред и которые носили противоречивый характер. Так, в работе [7] были исследованы в условиях реакторного облучения растворы хела-тов европия, содержащие уран-235, и получено, что эффективность преобразования кинетической энергии осколков деления в излучение иона Еи3+ составляет 4 %. Однако, в работе [8] при исследовании аналогичных растворов в условиях реакторного облучения была получена эффективность световыхода всего 0.01 %. В работах [9,10] изучали радиолюминесцентные свойства хела-тов европия при возбуждении растворов интенсивным импульсным пучком электронов с энергией 0.9 МэВ. Максимальный энергетический КПД преобразования энергии электронов в энергию возбуждения ионов европия составил 12%, что вполне удовлетворительно согласовывалось с данными работы [7]. В тоже время, в этих работах было отмечено, что органические растворители, к Щ которым относятся хелаты, являются фото и радиационно нестойкими средами и изменяют свои характеристики в процессе импульса накачки.

В конце 60-х и 70-е годы были созданы низкопороговые мощные лазеры на апротонных неорганических жидкостях, активированные неодимом, [11,13], и практически сразу в печати появились предложения по накачке этих лазерных жидкостей осколками деления ядер урана-235 [14]. Информация о первых экспериментах по исследованию радиолюминесценции апротонных неорганических жидкостей на основе оксихлорида фосфора в условиях реакторного облучения приведена в работах [8,15]. В этих работах было получено, что эффективность световыхода растворов, соактивированных Еи3+ и ураном-235, составила 0.08 % [8], а растворов соактивированных Nd3+ и ураном-235 - 0.1 % [15]. Таким образом, из работы [8] следует, что эффективность световыхода растворов европия в оксихлориде фосфора в 4-8 раз выше, чем хелатов европия. Поэтому, несмотря на низкие значения эффективности световыхода, полученные в работах [8,14] представляло несомненный интерес продолжить исследования радиолюминесцентных и оптических свойств апротонных неорганических жидкостей при их возбуждения тяжелыми заряженными частицами.

В начале 70-х годов появилось сообщение о радиолюминесцентных свойствах кристалла Y3Al50i2:Nd3+ [12] при накачке электронами с энергией Ее < 1 МэВ. В этой работе было измерено время жизни, спектры радиолюминесценции Nd3+, эффективность накачки, квантовый выход фотонов радиолюминесценции и впервые зарегистрировано индуцированное излучение иона Nd в условиях накачки ионизирующим излучением.

Кроме того, большое количество исследований, выполненных в области сцинтилляционных методов регистрации ионизирующего излучения, показали, что радиационная стойкость неорганических сцинтилляционных материалов намного выше, чем органических. Лидирующее положение по радиационной стойкости занимают кислородосодержащие сцинтилляторы [16]. Поскольку известные лазерные среды на основе кристалла Y3AI5O12, а также фосфатные стёкла и лазерные неорганические жидкости по своему составу можно отнести к кислородосодержащим материалам, то следует ожидать достаточно высокую радиационную стойкость этих материалов, что особенно актуально для ядерной накачки, и именно эти среды были выбраны для исследований на начальном этапе представленной работы.

Таким образом, потребности в создании лазеров и усилителей с прямой ядерной накачкой на конденсированных средах и недостаточная экспериментальная информация о процессах преобразования кинетической энергии тяжёлых заряженных частиц в свет в неорганических лазерных средах стимулировали исследования, представленные в настоящей работе.

Цель диссертационной работы состояла в разработке методик и проведении исследований, направленных на получение экспериментальной информации об оптических свойствах конденсированных лазерных сред при их возбуждении продуктами ядерных реакций, на изучение фундаментальных физических процессов, происходящих при преобразовании энергии тяжёлых заря

Ф женных частиц, в том числе осколков деления, в оптическое излучение, создание урансодержащей лазерной среды и построение моделей лазеров и усилителей с ядерной накачкой с учётом полученных экспериментальных данных.

Научная новизна работы определяется следующими результатами:

- разработаны и реализованы методы измерения параметров конденсированных лазерных материалов, необходимых для диагностики и оценки их перспективности в качестве активных сред оптических квантовых усилителей и

• „ лазеров с прямой ядерной накачкой;

- впервые получены данные по ширине и положению линии радиолюминесценции перехода 4F3/2 -» 41ц/2> а также времени жизни верхнего лазерного уровня 4F3/2 иона Nd3+ в лазерных фосфатных стёклах, в лазерном кристалле иттрий-алюминиевого граната и в лазерных неорганических жидкостях разного состава при их возбуждении тяжелыми заряженными частицами;

- впервые получены количественные данные об эффективности накачки верхних лазерных уровней трехвалентных ионов редкоземельных элементов в лазерных средах разного состава при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами; показано, что эффективность накачки зависит как от матрицы, так и от иона редкоземельного элемента;

- исследованы спектрально-люминесцентные свойства новых урансодержащих лазерных жидкостей, активированных неодимом; обнаружено и изучено явление фотовосстановления уранила и его влияние на оптические свойства лазерных неорганических жидкостей разного состава;

- впервые в растворах P0Cl3-SnCl4-U022+-P333+ обнаружены гетерокомплексы, содержащие в своём составе ион уранила (UC>22+) и активный ион редкоземельного элемента (РЗЭ3+); изучена кинетика их образования и определены константы скорости комплексообразования;

- впервые при оптической накачке получена генерация на урансодержащих ап-ротонных жидкостях P0Cl3-SnCl4-U022+-Nd3+ и P0Cl3-SnCl4-235U022+-Nd3+;

- впервые получены данные по радиационно-химическому выходу возбуждённых ионов редкоземельных элементов при гомогенном возбуждении а-частицами изотопов урана в апротонных растворах разного состава;

- впервые измерены эффективность накачки и время жизни верхнего лазерного уровня 4F3/2 иона неодима при возбуждении лазерной жидкости POCl3-SnCl4

235 2+ 3+ осколками деления в условиях высокоинтенсивного облучения на импульсном реакторе;

- впервые измерено дополнительное ослабление света с Х = 1.052 мкм, наве

235 2+ денное осколками деления в неорганической жидкости POCl3-SnCl4- U02 в условиях высокоинтенсивного облучения нейтронами импульсного реактора;

- впервые получены данные по усилению света с X = 1.052 мкм жидкой средой P0Cl3-SnCl4-235U022+-Nd3+, возбужденной осколками деления в условиях высокоинтенсивного облучения нейтронами импульсного реактора;

- построена модель твердотельного лазера с ядерной накачкой;

- построены модели жидкостного лазера и усилителя с ядерной накачкой.

Научная и практическая ценность работы заключается в следующем

- разработаны и реализованы экспериментальные методы исследования и диагностики конденсированных лазерных сред для прямой ядерной накачки, которые позволяют отбирать перспективные среды для последующих технологических разработок по введению в них делящегося вещества и до постановки сложных и дорогостоящих генерационных экспериментов на импульсном реакторе оценивать энергетические характеристики лазера с прямой ядерной накачкой на отобранной среде;

- разработанные экспериментальные и расчетно-теоретические методики исследований и диагностики конденсированных сред могут быть использованы как для изучения процессов и механизмов преобразования энергии тяжелых заряженных частиц в энергию возбуждения активного иона, так и для создания новых материалов для лазеров с ядерной накачкой, сцинтилляционных детекторов ядерного излучения и конверторов, преобразующих энергию продуктов ядерных реакций в оптическое излучение;

- при непосредственном участии автора создана технология синтеза и получен патент на новый урансодержащий жидкостной лазерный материал на основе оксихлорида фосфора, которой по своим параметрам пригоден для использования в качестве активной среды лазера и усилителя с ядерной накачкой;

- разработанные модели усилителя и лазера с ядерной накачкой на конденсированной среде позволяют проводить предварительные расчеты оптимальных условий постановки усилительных и лазерных экспериментов на импульсном реакторе, рассчитывать коэффициент усиления, пороговые и энергетические характеристики лазера с учетом свойств конкретной урансодержащей лазерной среды, импульса накачки и параметров резонатора.

На защиту выносятся следующие основные положения и результаты: • Методические разработки:

- методы измерений временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки лазерных кристаллов и стёкол при их гетерогенном возбуждении а-частицами и осколками деления;

- методы измерений временных распределений, распределений по длинам волн абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки конденсированных лазерных сред при их гомогенном возбуждении продуктами ядерных реакций в условиях облучении нейтронами с энергией 14 Мэв;

- метод измерения эффективности накачки и радиационно-химического выхода возбуждённых ионов редкоземельных элементов в жидких лазерно-активных средах, содержащих уран-235, при их гомогенном возбуждении а-частицами;

- методы исследования оптических свойств конденсированных лазерно-активных сред при их облучении на импульсном реакторе БАРС-6.

- метод определения концентрации люминесцирующих гетероядерных комл I | плексов UO2 -РЗЭ в растворах.

• Результаты измерения спектров радиолюминесценции, коэффициентов ветвления, формы и ширины линии излучения с Х= 1.052 мкм, времени жизни и эффективности накачки уровня F3/2 иона неодима в кристалле Y3AI5O12 при возбуждении а-частицами и осколками деления.

• Результаты измерения эффективности накачки верхнего лазерного уровня 4F3/2 иона Nd3+ в апротонных неорганических жидкостях разного состава при возбуждении продуктами ядерных реакций.

2+

• Эффекты сенсибилизации и образования гетероядерных комплексов UO2 -РЗЭ3+ в растворах на основе оксихлорида фосфора.

• Экспериментальные и расчетные данные по силам осцилляторов, вероятностям переходов и матричным элементам излучательных переходов иона Ьи в растворах POCl3-SnCl4 и D20.

• Результаты измерения генерационных свойств лазеров на апротонных неорганических жидкостях, соактивированных ураном и неодимом, при оптической накачке. Эффект влияния возбужденного уранила (UO2 ) на мощность лазерного излучения иона Nd3+ в апротонных неорганических жидкостях P0Cl3-SnCl4-U022+-Nd3+ и S02Cl2-GaCl3-U022+-Nd3+.

• Экспериментальные данные по радиационно-химическим выходам возбужденных 3-х валентных ионов редкоземельных элементов в растворах на основе оксихлорида фосфора, содержащих уран-235.

• Результаты измерения наведенного осколками деления дополнительного по

235 2+ глощения света в неорганической жидкости POCl3-SnCl4- U02

• Результаты измерения усиления света с длиной волны 1.052 мкм лазерной

235 2+ 3+ жидкостью POCl3-SnCl4- U02 "Nd при возбуждении осколками деления.

Личный вклад автора. Все методические разработки и экспериментальные исследования проводились в подавляющем большинстве по инициативе, под руководством и при непосредственном участии автора, которая возглавляет научно-исследовательскую группу по конденсированным средам лазеров с ядерной накачкой с момента её образования (1987 г) и по настоящее время. Все результаты, выносимые на защиту, получены либо при непосредственном участии автора, либо лично автором. Анализ всего экспериментального материала, представленного в диссертации, был выполнен лично автором.

Апробация работы. Материалы, представленные в диссертации, опубликованы в работах [17-87], 19 из которых опубликованы в виде статей в реферируемых журналах, рекомендованных ВАК. Представленные материалы докладывались на международной конференции по лазерам «LASER"90» (США, 1990), на совещаниях по химии комплексных соединений XVII (Минск, 1990) и XVIII (Москва, 1996); на X Всесоюзном совещании «Физические методы в координационной химии» (Кишинев, 1990), на международных конференциях по физике ядерно-возбуждаемой плазмы и проблеме лазеров с ядерной накачке «ЛЯН'92» (Обнинск, 1992), «ЛЯ1-Г94» (Арзамас-16, 1994) и ЛЯН'02 (Снежинск, 2002), на XXI и XXII Съезде по спектроскопии (Звенигород, 1995 и 2001), на европейских конференциях по применению ускорителей в научных исследованиях ECAART-3 (Франция, 1993) и ECAART-6 (Германия, 1999), на симпозиумах по проблемам современной химии (Туапсе, 1995, 2000, 2001 и 2002 гг), на XVI Менделеевском съезде по химии (Санкт-Петербург, 1998), на 9-ой международной конференции по нетрадиционным энергетическим системам ICENES'98 (Израиль, 1998), на 1-ой международной конференции по инерциальному термоядерному синтезу IFSA'99 (Франция, 1999), на 5-ой международной конференции по возбужденным состояниям переходных элементов ESTE'Ol (Польша, 2001); на 1-ой Всероссийской конференции по прикладной химии высоких энергий (Москва, 2001), на 1-ой международной конференции по применению лазеров в исследованиях LAP'02 (Бельгия, 2002). Результаты исследований регулярно докладывались и обсуждались на научных семинарах в ГНЦ РФ ФЭИ, на семинарах в институте кристаллографии и в С.-П. РГПУ им. Герцена.

5.9. Выводы

На основании проведенных экспериментов и анализа полученных данных можно сделать следующие выводы.

Разработаны и реализованы методики измерения оптических и лазерных характеристик урансодержащих жидкостей, активированных неодимом, при возбуждении осколками деления в условиях интенсивного импульсного облучения нейтронами реактора БАРС-6.

Впервые проведены измерения энергии лазерного излучения с А, =

Л I

1.05 мкм прошедшего через жидкость POCI3 -SnCU -UO2 не содержащую и содержащую центры рассеяния, порожденные осколками деления. Это позволило определить коэффициент наведенных дополнительных потерь для электромагнитного излучения с А, =1.05 мкм, который составил (6±1) -10*3 см"1 при удельном энерговыделении осколков деления в жидкости равном 4.8 Дж/см3.

Из экспериментальных данных рассчитано сечение рассеяния а оптического излучения на паровых пузырьках, образующихся в жидкости при торможении в ней осколков деления. Из сравнения полученного значения

О 1 ст=(1.05±0.17)-10" см с теоретическим расчетом сечения рассеяния определен средний радиус паровых пузырьков R=(2.4±0.1)-10'5 см в предположении, что паровой пузырек имеет сферическую форму, и диаметр d=6.4-10"6 см в предположении, что пузырек имеет форму цилиндра длиной L=4.1-10'3 см. у I

Впервые для лазерной жидкости POCb-SnCU- UO2 -Nd экспериментально измерен линейный коэффициент усиления света с длиной волны 1.052 мкм. Получено, что коэффициент усиления компенсирует, а в некоторых случаях превышает наведенные осколками деления дополнительные потери света в жидкой среде.

Проведены расчёты в рамках модели жидкостного усилителя с ядерной накачкой и получено вполне удовлетворительное согласие с экспериментальными данными.

Впервые проведены измерения абсолютной эффективности накачки и времени жизни уровня 4F3/2 иона неодима при возбуждении осколками деления жидкости POCI3-S11CI4- UO2 -Nd в экспериментах на импульсном реакторе.

Разработана модель жидкостного лазера с ядерной накачкой. В рамках этой модели проведены расчеты пороговой энергии накачки и выходной энергии генерации жидкостного лазера на РОСЬ-БпСЦ- UO2 -Nd с накачкой осколками деления, которые показали, что жидкости, приготовленные по разработанной в ФЭИ технологии, удовлетворяют требованиям, предъявляемым к лазерным средам, и их можно рекомендовать в качестве активной среды жидкостного лазера с прямой ядерной накачкой.

Проанализированы зависимости оптических свойств жидкостей POCI3л I |

SnCl4- UO2 -Nd от дозы и мощности дозы поглощенного излучения. Сделан вывод, что урансодержащие лазерные неорганические жидкости POCh-SnCU-235UC>22+-Nd3+ являются радиационно стойкими средами и сохраняют свои лазерные свойства вплоть до поглощенной дозы (2±0.5)-104 Гр.

Заключение

Итак, в данной работе представлены методы и результаты исследований радиолюминесцентных и оптических свойств конденсированных сред для прямой ядерной накачки. Перечислим основные результаты и выводы работы.

1. Разработаны и реализованы методы исследования и диагностики конденсированных лазерных сред для прямой ядерной накачки, которые включают:

- методы измерения временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютных выходов фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки ионов неодима в твердотельных лазерных средах при их гетерогенном облучении а-частицами и осколками деления;

- методы измерения временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютных выходов фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки ионов активатора как в твердотельных, так и в жидких лазерных средах при их гомогенном возбуждении тяжёлыми заряженными частицами и ядрами отдачи, которые возникают в среде в результате нейтронных ядерных реакций при облучении материалов нейтронами с энергией 14 МэВ; методы реализованы с использованием ускорителя КГ-0.3 ФЭИ;

- метод измерения ослабления света с X = 1.052 мкм в урансодержащей лазерной среде при её возбуждении осколками деления в условиях импульсного облучения нейтронами реактора БАРС-6;

- спектроскопический метод определения излучательного времени жизни верхнего лазерного уровня иона активатора в жидких средах;

- расчетно-теоретические модели твердотельного и жидкостного лазера с ядерной накачкой.

2. Проведены измерения временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютных выходов фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки ионов активатора в конденсированных средах разного состава при возбуждении продуктами ядерных реакций. Получено, что время жизни уровня 4F3/2 иона Nd3+ в кристалле Y3Al5Oi2:Nd3+, в фосфатных стеклах и в неорганических жидкостях не зависит от сорта заряженных частиц, возбуждающих среду, и с точностью ±10 % совпадает с временем жизни, измеренном при оптическом возбуждении. Установлено, что контур одиночной спектральной линии радиолюминесценции Nd3+ в кристалле YjAlsO^rNd3* описывается лорен-цевым распределением, что указывает на преимущественно однородное уши-рение спектральной линии; ширина этой линии (А, = 1052 нм) составляет 0.70+0.04 нм при возбуждении кристалла осколками деления и 0.55±0.05 нм при оптическом возбуждении. Положение и ширина линий радиолюминесценции перехода 4F3/2->4In/2 иона неодима в лазерных неорганических жидкостях не зависят от способа возбуждения и совпадают со спектрами фотолюминесценции Nd3+.

3. Впервые получены данные об эффективности накачки 5 тяжелыми заряженными частицами верхнего лазерного уровня 4F3/2 иона неодима в конденсированных средах разного состава. Установлено, что величина эффективности накачки растет пропорционально росту концентрации неодима, в среде и зависит от состава матрицы. Эффективность накачки неодима в твердотельных матрицах составляет: 5 = 2.2±0.5 % в кристалле Y3Al5Oi2:Nd3+ ч/ч «>

CNd=0.6-10 см") и 5 = 0.38% в лазерном фосфатном стекле типа JITC40

1ЧЛ Л

Сш = 2.9-10 см' ). Эффективность накачки неодима в лазерных неорганических жидкостях составляет: 5=5.2±1.0 % в SOCl2-GaCl3-Nd3+ (CNd = 8-Ю20 см"3); 5=2.4±0.3 % в POCl3-SnCl4-Nd3+(CNd = 3-Ю20 см"3); 5=1.4±0.3 % в S02Cl2-GaCl3-Nd3+ (CNd = 3-1020 см"3) и 5=0.5±0.1 % в ZnCl2-GaCl3-Nd3+ (CNd = 0.6-1020 см"3).

4. Впервые получены данные о спектрах радиолюминесценции и времени жизни ионов Eu3+, Tb3+, Sm3+ и Мп2+ в растворах на основе POCl3-SnCl4, ZnCb-GaCl3 или D2O при гомогенном возбуждении продуктами ядерных реакций. Показано, что время жизни метастабильных уровней перечисленных ионов в жидких средах не зависит от способа возбуждения среды. Впервые обнаружен эффект сенсибилизации ионов неодима ионами европия при возбуждении растворов POCl3-SnCl4-Eu3+-Nd3+ продуктами ядерных реакций.

5. Исследованы спектрально-люминесцентные и радиолюминесцентные свойства перечисленных в п.З лазерных неорганических жидкостей соактиви-рованных уранилом (U022+) и трехвалентными ионами неодима (Nd3+). Установлено, что в S0Cl2-GaCl3-U022+-Nd3+ и ZnCl2-GaCl3-U022+-Nd3+ уранил нестабилен и его добавление резко ухудшает лазерные свойства жидкостей. Показано, что среды на основе POCb-SnCU и S02Cl2-GaCl3 являются устойчивыми к введению уранильных соединений. Добавление соединений 1Ю2 в POCl3-SnCl4-Nd3+ и S02Cl2-GaCl3-Nd не изменяет время жизни верхнего лазерного уровня 4F3/2 иона неодима и не влияет на эффективность накачки иона неодима тяжелыми заряженными частицами в этих матрицах.

6. Спектроскопическими и люминесцентно-кинетическими методами изучены спектрально-люминесцентные свойства новых урансодержащих лазерных материалов на основе оксихлорида фосфора. Обнаружен эффект сенсибилизации ионов редкоземельных элементов Nd3+, Eu3+ и Ег3+ ионами уранила U02 в растворах на основе РОС13-МеС1п.

7. Разработан метод определения концентрации полиядерных комплексов, в которых происходит перенос энергии возбуждения от уранила к трехвалентным ионам редкоземельных элементов (РЗЭ3+) с последующей люминесценцией РЗЭ3+. С использованием этого метода проведён количественный анализ спектров возбуждения РЗЭ3+ в уранилсодержащих растворах. Установлена связь между эффективностью сенсибилизированной люминесценции, скоростью комплексообразования и нестойкостью гетероядерных комплексов, содержащих в своём составе два комплексообразователя РЗЭ3+ и U022+. Показано, что в жидкостях на основе растворителя POCl3-SnCl4 эффект сенсибилизации связан с внутрикомплексным переносом энергии возбуждения от U022+ к РЗЭ3+.

8. Изучены спектрально-люминесцентные свойства иона Еи3+ в POCI3-SnCl4-Eu3+, P0Cl3-SnCl4-U022+-Eu3+, D20- Eu3+ и D20-U022+-Eu3+. Получены новые данные о силах осцилляторов электромагнитных переходов Еи3+, о коэффициентах Джодца-Офельта для Еи3+ в этих растворах, о вероятности и коэффициентах ветвления спонтанных переходов с метастабильного уровня 5Do на низколежащие уровни Еи3+, получены квадраты матричных элементов для расчёта вероятностей спонтанных переходов с уровня 5Do иона европия. Определены константа скорости тушения уранила европием kq = (5±1)-105 л/(моль-с) и константа скорости переноса энергии возбуждения от уранила к европию с последующей люминесценцией европия ki = (3.7±0.5)-105 л/(моль-с). Показано, что за счёт эффективного переноса энергии возбуждения от уранила к европию можно получить лазерный эффект на Еи3+ при штатных режимах работы импульсной ксеноновой лампы.

9. Впервые получена генерация на ионе Nd3+ в уранилсодержащей жидкол I <5 I сти в условиях оптической накачки. Исследовано влияние возбуждённого и невозбуждённого уранила на лазерные свойства жидкостей P0Cl3-SnCl4-U022+-Nd3+ и S02Cl2-GaCl3-U022+-Nd3+. Обнаружен эффект фотовосстановления уранила в этих средах в процессе оптической накачки в его полосы поглощения. Установлено, что скорость фотовосстановления уранила в растворах P0Cl3-SnCl4-U022+-Nd3+ намного ниже скорости этого

I ч I процесса в растворах S02Cl2-GaCl3-U02 -Nd . Более стабильные растворы P0Cl3-SnCl4-U02 -Nd были рекомендованы для продолжения технологических разработок по улучшению ее лазерных свойств.

10. Предложен и реализован метод абсолютных измерений выхода фотонов радиолюминесценции растворов, соактивированных РЗЭ3+ и 2351Ю22+, при их гомогенном возбуждении а-частицами радиоактивного распада изотопов урана. Этим методом измерены выходы фотонов радиолюминесценции, определены радиационно-химические выходы возбуждённых ионов и эффективность накачки ионов редкоземельных элементов Pr3+, Nd3+, Sm3+, Eu3+, Tb3+, Dy3+,

I -J I i I i I

Ho , Er , Tm и Yb в неорганических растворителях разного состава. УстаЛ L -J I новлено, что Nd и Ей имеют наибольшие выходы возбуждённых ионов и

235 2+ з+ величину эффективности накачки в растворах POCl3-SnCl4- UO2 -РЗЭ , которые составили 1.5±0.2 и 0.8±0.2 возб.иона/100 эВ и 2.0±0.3 и 1.710.3 %, соответственно. Обнаружена зависимость выхода возбуждённых ионов от типа кислоты Льюиса, состава активного комплекса и наличия каналов внутриком-плексного переноса энергии. Показано, что в апротонных растворах ион-рекомбинационный механизм можно рассматривать как один из основных механизмов возбуждения активных ионов тяжёлыми заряженными частицами.

11. Разработана методика измерения выхода фотонов радиолюминесценции в зависимости от температуры среды в интервале от +25 до -70 °С. Выделена область температур от -10 до -18 °С, при которой растворы, находясь в замороженном состоянии, имеют выход фотонов радиолюминесценции такой же, как и при комнатной температуре.

12. Впервые измерено ослабление света с Х= 1.052 мкм в урансодержащей жидкости POCb-SnCU- UO2 , возбуждённой осколками деления. Получены данные о коэффициенте дополнительных потерь, связанных с рассеянием на треках осколков деления, который в среднем составил (611) -10"3 см"1 при удельном энерговкладе равном 4.8 Дж/см за импульс.

13. Впервые экспериментально измерен линейный коэффициент усиления света с длиной волны 1.052 мкм лазерной жидкостью P0Cl3-SnCl4-235U022+-Nd3+, возбужденной осколками деления. При концентрации ионов неодима 2.9-1020 см"3 и при удельном энерговкладе осколков деления 11 Дж/см3 за имл | ^^ пульс линейный коэффициент усиления составил (3.210.6)-10 см'. Получено хорошее согласие экспериментальных данных с расчетными, выполненными в рамках модели жидкостного усилителя с ядерной накачкой.

14. Впервые экспериментально измерены эффективность накачки 5 и время жизни верхнего лазерного уровня 4F3/2 иона Nd3+ при возбуждении лазерной ллг л I 1 I жидкости POCl3-SnCl4- UO2 -Nd осколками деления в условиях импульсного облучения нейтронами реактора БАРС-6. Получено 5=1.6±0.2% и т = 230±30мкс, что вполне удовлетворительно согласуется с данными, полученными при низкоинтенсивном возбуждении этой среды тяжелыми заряженными частицами.

ЛЛ* А I ^ I

15. Показано, что лазерные жидкости POC^-SnCLr UO2 -Nd являются радиационно-стойкими средами и сохраняют свои лазерные свойства вплоть до доз поглощенного излучения (2±0.5)-104 Гр.

16. В рамках модели жидкостного лазера с ядерной накачкой выполнены расчеты пороговой энергии накачки и мощности генерации для лазера на ак

ЛЛГ Л I Л I тивной среде POCl3-SnCl4- UO2 -Nd при накачке осколками деления в условиях облучения на реакторе БАРС-6. Из расчетов следует, что генерация на ионах Nd3+ может быть получена. Так, для активной среды с параметрами 5 = 1.5 %, 12 = 230 мкс и jiH = 7-10"3 см"1 при накачке импульсом осколков деления длительностью 140 мкс с удельным энерговыделением 7.5 Дж/см3, пороговая энергия накачки будет равна 4.3 Дж/см , а энергия генерации - 0.018 Дж/см .

17. Разработана и реализована методика приготовления лазерных жидкостей POCI3-S11CI4- UO2 -Nd с параметрами, соответствующими классу лазерных материалов. Получен патент на уран- и неодимсодержащую лазерную среду для жидкостных лазеров и оптических квантовых усилителей. Как показали проведенные эксперименты и расчеты, приготовленные лазерные жидкости POCI3-S11CI4- UO2 -Nd с параметрами: 1) концентрация неодима не меньше (2.5±0.5)-Ю20 см"3; 2) концентрация урана-235 в растворе варьируется в предечл чл л лах 0.2-10 - 0.6-10 см' ; 3) люминесцентное время жизни иона неодима не меньше 200 мкс; 4) линейный коэффициент неактивных потерь на длине волны генерации Nd3+ (к = 1052 нм) не больше 0.01 см"1, можно рекомендовать в качестве активной среды жидкостного лазера с прямой ядерной накачкой.

В заключение считаю своим долгом выразить глубокую благодарность за предоставленную тему и плодотворное сотрудничество на протяжении многих лет Дьяченко Петру Петровичу.

Я благодарна моим соавторам из института Общей и неорганической химии: прежде всего Куликовскому Б.Н. и его группе химиков, с которыми я сотрудничала более десяти лет, моим соавторам из Санкт-Петербурга профессору Батяеву И.М., Волынкину В.М. и Маркосову С.М. за предоставленные лазерные жидкости на основе хлористого тионила и хлористого сульфурила. Я приношу благодарность моему соавтору из ИОФ РАН профессору Коробки-ну В.В. за постоянный интерес к работе и полезные дискуссии. Я благодарна моим соавторам из Физико-энергетического института Андросенко А.А., Анд-росенко П.А., Калинину В.В. и Тараско М.З., с которыми совместно работала в разное время.

Особую благодарность я выражаю моим соавторам и сотрудникам нашей группы Тихонову Г.В., Добровольскому А.Ф. и Лапидусу В.И., а также сотруднику теоретической лаборатории Серёгину А.А. за плодотворную совместную работу на протяжении многих лет.

Считаю своим долгом выразить благодарность руководству отделения ядерной физики и персоналу ускорителя КГ-0.3 за организацию работ на ускорителе, Самылину Б.Ф. за помощь и дружеские советы при проведении работ на ускорителе КГ-0.3, Боховко М.В. за помощь в организации импульсного режима работы ускорителя КГ-0.3.

Я благодарна персоналу реакторно-лазерного комплекса за организацию работ на реакторе БАРС-6 и за помощь в проведении экспериментов.

Я благодарна руководителю лаборатории Полетаеву Е.Д. за постоянный интерес и полезные дискуссии, а также всему коллективу лаборатории «Атомных возбуждений», где была выполнена эта работа.

1. Dyachenko P. P., Zrodnikov A. V., PupkoV. Ya., Korobkin V. V. and Prokhorov A. M. Conception of a Combined 1.F and a Fission Reactor-Laser Driver II Fusion Technology. 1991. V. 20. No. 4. P. 969-976.

2. Зродников А. В. Перспективы применения лазеров с ядерной накачкой в науке, технике и технологии II Труды I межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-29 мая 1992 г., Обнинск. Т.1. С. 122-143.

3. Lipinski R. J., McArthur D. A. Applications for Reactor-Pumped Lasers II Труды II межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-30 сентября, 1994 г. Арзамас-16. 1995. Т.1.С. 44-51.

4. Miley G.H. Overview of Nuclear Pumped Lasers И Труды I межд. конференции «Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой», 26-29 мая 1992 г., Обниск. Т.1. С.40-53.

5. Карелин А.В., Синянский А.А., Яковленко С.И. Лазеры с ядерной накачкой и физические проблемы создания реактора-лазера // Квантовая электроника. 1997. Т. 24. № 5. С. 387-414.

6. Гулевич А.В., Дьяченко П.П., Зродников А.В., Кононов В.Н., Прохоров Ю.А., Пупко В .Я. Энергетический макет лазерной системы от импульсного реактора И Атомная энергия. 1996. Т.80.Вып. 5. С.361-365.

7. Matovich Е. In Pursuit of a Pulsed Homogeneous Nuclear Laser // International Quantum Electronics Conference, Miami, May, 1968. IEEE Journal of Quantum Electronics. 1968. QE-4. P. 379.

8. Бурмасов B.C., Долгов-Савельев Г.Г., Князев Б.А., Фокин Е.П. Люминесценция жидких органических растворов при возбуждении электронным пучком II Журнал экспериментальной и теоретической физики. 1972. Т.62. Вып. 6. С. 2019-2025.

9. Князев Б.А., Моралёв В.М., Фокин Е.П. Люминесценция комплексов европия при возбуждении импульсным электронным пучком II Оптика и спектроскопия. 1976. Т.40. № 1. С. 93-98.

10. Бужинский И.М., Жаботинский М.Е., Жаворонков Н.М., ЛебедевВ.Г.,

11. Малышев Б.Н., Рудницкий Ю.П., Цапкин В.В., Эллерт Г.В. Активные вещества для ОКГ и ОКУ на основе соединений фосфора II ДАН СССР. 1969. Т. 185. №6. С. 1306- 1308

12. Зарецкий А.И., Владимирова С.И., Кириллов Г.А., Кормер С.Б., Негина

13. B.Р., Сухарев С. А. Некоторые характеристики ОКГ на неорганической жидкости POCh-SnClrNd3*. //Квантовая электроника. 1974. Т. 1. № 5.1. C. 1180-1184.

14. Mansfield C.R., Bird P.F., Davis J.F. The LASL Program in Nuclear Pumped Liquid Lasers II Transaction of First International Symposium on Fission Induced Plasmas and Nuclear Pumped Lasers. Orsay. France. May 23-25. 1978. P. 399-404.

15. Воронько Ю.К., Нолле Э.Л., Осико В.В., Тимошечктн М.И. Индуцированное излучение при возбуждении электронным пучком II Письма в ЖЭТФ. 1971. Т.13. С. 125-128.

16. Викторов Л.В., Скориков В.М., Жуков В.М., Шульгин Б.В. Неорганические сцинтилляционныематериалы //Неорганические материалы. 1991. Т. 27. № 10. 2005-2029.

17. Серёгина Е.А., Калинин В.В., Шевчук О.Д., Дьяченко П.П., Спектрально-люминесцентные свойства иттрий алюминиевого граната, активированного неодимом, при возбуждении а-частицами и осколками деления Н Препринт ФЭИ-2053. Обнинск. 1989. 16 с.

18. Дорофеев Ю.Б., Дьяченко П.П., Полетаев Е.Д., Серёгина Е.А. Подпорого-вая диагностика активных сред для лазеров с ядерной накачкой II Препринт ФЭИ-2070. Обнинск. 1990. 17 с.

19. D'yachenko P.P., Dorofeev Yu.V., Poletaev E.D., Seregina E.A., Korobkin

20. V. V. Subthreshold Diagnostics ofActive Media for Direct Nuclear Pumped Lasers II Proc. of Int. Confer. LASER'90. Dec.10-14.1990 STS.PRESS. Mc. LEAN. 1991. P. 835-842.

21. Батяев И.М., Суханов С.Б., Свиридов В.В., Кишалов Ф.М., Дьяченко П.П., Серёгина Е.А. Эффект стимулированного излучения ионов Nd3* в неорганической лазерной жидкости POCl3-Sn Cl^Nd3 ¥-U022+ II Оптика и спектроскоп. 1991. Т.71. № 4. С. 675-676.

22. Колобков В.А., Серёгина Е.А., Серёгин А.А., Тихонов В.Г. Абсолютные измерения выходов фотонов люминесценции ионов в POCls-SnCU при возбуждении а-частицами 235UIIXXI съезда по спектроскопии. Звенигород, 1995. Тезисы докладов. С.104.

23. Серёгина Е.А. Проблемы поиска лазерно-активных сред для преобразования энергии деления атомных ядер в когерентное электромагнитное излучение II Химическая физика. 1996. Т. 15. № 8. С. 23-27.

24. Серёгина Е.А., Тихонов Г.В. Комплексообразование ионов Nd3+ и UO 2 в бинарном апротонном растворителе POClySnCU II Химическая физика. 1996. Т. 15. №8. С. 116-119.

25. Новодережкина Т.Л., Борина А.Ф., Серёгина Е.А., Куликовский Б.Н. О взаимодействии между ураном и неодимом в бинарном апротонном растворителе И Координационная химия. 1996. Т.29. № 10. С. 797-801.

26. Колобков В.А., Серёгина Е.А., Серёгин А.А. УФ и видимое излучение кристалла иттрий алюминиевого граната, активированного неодимом, прищ возбуждении альфа частицами плутония-23911 Препринт ФЭИ-2551. Обнинск. 1996. 12 с

27. Дьяченко П.П., Серёгина Е.А., Тихонов Г.В. Активный материал для жидкостных лазеров и усилителей. II Патент РФ № 2075143. 10.03.97. 3 с.

28. Серёгина Е.А., Серёгин А.А. Метод определения концентрации взаимодействующих пар уранил трехвалентный ион неодима в бинарном апротонном растворителе на основе оксихлорида фосфора II Препринт ФЭИ-2640. Обнинск. 1997. 12 с.г

29. Тихонов Г. В., Серёгина Е. А. Свойства уранила в апротонных растворах P0a3-SnClrU022+ II Избранные труды ГНЦ РФ-ФЭИ. 1997. С. 120-126.

30. Серёгина Е.А., Тихонов Г.В., Серёгин А.А., Калинин В.В. Радиолюминесценция трёхвалентных ионов европия в неорганических растворителях при гомогенном возбуждении а-частицами урана/1 Препринт ФЭИ-2686. 1998. 16 с.

31. Seregina Е.А., Dobrovolskiy A.F., D'yachenko P.P., Seregin A.A., Tikhonov G.V. Liquid Laser with Nuclear Pumping II Proc. of IX Int. Conf. on Emerging Nuclear Energy Systems (ICENES'98), Tel-Aviv, Israel, June 28 Juli 2, 1998. V.2. P. 824-827.

32. Серёгина E.A., Добровольский А.Ф., Калинин B.B., Серёгин А.А., Тихонов Г.В. Прохождение оптического излучения через жидкость, возбуждённую осколками деления II Химия высоких энергий. 1999.Т.ЗЗ. № 2. С.139-143.

33. Серёгин А.А., Дьяченко П.П., Лапидус В.И., Серёгина Е.А. Физические аспекты создания твердотельного лазера с ядерной накачкой II Квантовая электроника. 1999. Т. 26. № 2. С. 98-101.

34. Серёгин А.А., Добровольский А.Ф., Дьяченко П.П., Серёгина Е.А. Модель ^ жидкостного лазера с ядерной накачкой II Квантовая электроника. 1999. Т.27. №2. С. 127-130.

35. Серёгина Е. А., Борина А.Ф., Новодережкина T.JL, Куликовский Б.Н. Перенос энергии возбуждения и характеристика полиядерных комплексов в системе POCh-SnCU-UO2*-Na (Er) II Ж. неорганической химии. 1999. Т. 44. С. 1201-2007.

36. Куликовский Б.Н., Серёгина E. А., Борина А.Ф., Новодережкина T.JL Гете-рометаллические комплексы лантанидов и актинидов в апротонных неорганических растворителях // Украинский химический журнал. 1999. Т. 65.5.6. С. 56-64.

37. Серегин А.А., Серёгина Е.А. Возбуждение ударных волн при торможении осколков деления ядер урана-235 в жидкости II Препринт ФЭИ-2804. 1999. 16 с.

38. Серёгина Е.А., Тихонов Г.В. Радиационно-химический выход возбужденных ионов в бинарных апротонных растворителях на основе оксихло-рида фосфора II Химия высоких энергий. 2000. Т. 34. № 1. С. 33-37.

39. Серёгина Е.А., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция жидких и замороженных растворов

40. POCl3-SnCl4- U022+-Nd3+ II Современная химическая физика. XII симпозиум. 18-29 сент. 2000 г. Туапсе. Тезисы докладов. С. 194-195.

41. Тихонов Г.В., Серёгина Е.А. Радиолюминесценция апротонных растворов неодима (III) при гомогенном облучении а-частицами II Современная химическая физика. XII симпозиум. 18-29 сент. 2000 г. Туапсе. Тезисы докладов. С. 227-228.

42. Seregina E.A., Seregin A.A., Tikhonov G.V. Energy transfer between UO2 and Eu3+ in POCh-Sn' 2002. p. 283-287.14

43. Eu in POCb-SnCU solutions // Journal of Alloys and Compounds, V.341 (1-2)

44. Серегин А. А., Серёгина E.A. Образование ударных волн при торможении осколков деления урана-235 в жидкости //Химия высоких энергий. 2001. Т.35. № 4. С. 316-321.

45. Серёгина Е.А., Серегин А.А., Тихонов Г.В. Сенсибилизация люминесценции европия (III) уранилом (VI) в бинарном апротонном растворителе POCl3-SnCl4. И XXII съезда по спектроскопии. Звенигород, 2001. Тезисы докладов. С. 153.

46. Серегин А.А., Серёгина Е.А. Силы осцилляторов и вероятности переходов иона Ей3+ в D20 и POCl3-SnCl4 II > город, 2001. Тезисы докладов. С. 243.дов иона Еи3+ в D20 и POCl3-SnCl4 И XXII съезда по спектроскопии. Звени

47. Серегин А.А., Серёгина Е.А. Жидкостной оптический квантовый усилитель с ядерной накачкой II Квантовая электроника. 2001. Т. 31. № 10. С. 831-834.

48. Серёгина Е.А., Серёгин А.А. Спектрально-люминесцентные свойства Ей3+ в неорганических апротонных растворителях D20 и POClySnCU / Оптика и спектроскоп. 2002. Т. 92. № 5. С.726-731.

49. Серёгина Е. А., Новодережкина Т.Л., Куликовский Б.Н. Спектрально-люминесцентные характеристики и перенос энергии возбуждения в растворе P0CL3-AIC13-U022+-N<^+ II Ж. неорганической химии. 2002. Т. 47. № 6. С. 1004-1009.

50. Серёгина Е.А., Серёгин А.А., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция Еи3+ в растворах P0Cl3-SnCl4-235U022+-Eu3+ и D20-235U022+-Eu3+ И Химия высоких энергий. 2002. Т.36. № 4. С.259-264.

51. Серёгина Е.А., Серегин А.А., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция европия (III) в урансодержащих неорганических растворах III Всерос. конференция по приклад, аспектам химии высоких энергий, 30 октября-2 ноября, Москва, 2001. Тезисы докладов. С. 140-141.

52. Тихонов Г.В., Серёгина E.A. О влиянии примеси воды на свойства лазер-но-активныхрастворов оксихлорида фосфора II Современная хим. физика. XIV симпозиум. 18-29 сент. 2002 г. Туапсе. Тезисы докладов. С. 118.

53. Серегина Е.А., Добровольский, Дьяченко П.П., Лапидус В.И., Тихонов Г.В. Термооптические характеристикиурансодержащей лазерно-активной жидкости при возбуждении осколками деления // Препринт ФЭИ 2944. Обнинск. 2002. 14 с.

54. Серёгина Е.А., Серёгин А.А., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция жидких и замороженных растворов P0Cl3-SnCl4-235 U022+ -Nd3* II Препринт ФЭИ-2939. Обнинск. 2002. 12 с.

55. Серегина Е.А., Серегин А.А., Тихонов Г.В. Радиолюминесценция растворов P0Cl3-SnCl4-U022+-P333+ (РЗЭ: Sm; Dy; Но; Тт; Yb) // Препринт ФЭИ-2955. Обнинск. 2002. 16 с.

56. Звелто О. Принципы лазеров. М.: Мир. 1984.

57. Воронько Ю.К., Денкер Б.И., Осико В.В., Прохоров A.M., Тимошечкин М.И. Рентгенолюминесценция ионов редкоземельных элементов в кристаллах Y^hOn И Доклады АН СССР. 1969. Т. 188. № 6. С. 1258-1260.

58. Niklas A., Jelenski. W. X-ray Luminescence ofYAG:Nd3+ //Phys. Stat. Sol. (a). 1983. V. 77. P. 393-398.

59. Горбань И.С., Гуменюк А.Ф., Дегода В.Я., Сизонтова Е.И. О механизме рентгенолюминесценции Y3AI5O12H Оптика и спектроскопия. 1987. Т. 62. № 3. С. 596-600.

60. Батыгов С.Х., Воронько Ю.К., Маргиани Н.Г., Рыскин Н.Н. Особенности люминесценции неодима в гранатах при высокоэнергетическом возбуждении И Препринт ИОФАН. № 52. Москва. 1990. 16 с.

61. Гангрский Ю.П., Марков Б.Н., Перелыгин В.П. Регистрация и спектрометрия осколков деления. М.: Энергоиздат. 1981.

62. Система КАМАК, крейт и сменные блоки. ГОСТ26.201-80. М.: Изд. Стандартов. 1980.

63. Малышев В.И. Введение в экспериментальную спектроскопию. М. Наука. 1979.

64. Физика быстрых нейтронов. Под редакцией Дж. Мариона и Дж. Фаулера. Т. 1. С. 115-190. М.: Госатомиздат. 1963.

65. Тараско М.З. Метод наименьшего направленного расхождения в задачах поиска распределений И Препринт ФЭИ —1446. Обнинск. 1983.

66. Каминский А.А. Лазерные кристаллы. М.: Наука. 1975.

67. Каминский А.А., Миронов B.C., Багаев С.Н., Шау Б.Л., Джонсон В.Б. Новый лазерный потенциал диэлектрических кристаллов с ионами Nc?+ // Доклады РАН. 1994. Т.339. № 2. С. 182-185.

68. Шварц К.К., Экманис Ю.А. Электронномикроскопические исследования макродефектов и треков заряженных частиц в ионных кристаллах Н Радиационная физика. 1967. Т. 5. С. 259-295.

69. Корниенко В.А., Миньков Б.И. Выращивание, исследование и применение монокристаллов. Сб. научных трудов. № 15. Харьков. 1986. С. 58-67.fc) 104. Григорьев И.С. (ред.), Мейлихова Е.З. (ред.). Физические величины

70. Справочник). М.: Энергоиздат. 1991.

71. Алексеев Н.Е., Гапонцев В.П., Жаботинский М.Е., Кравченко В.Б., Рудницкий Ю.П. Лазерные фосфатные стёкла. М.: Наука. 1980. 352 с.

72. Kononov V.N., Bokhovko M.V., Dyachenko P.P. et al. Proceeding 8 Inter. Conf. Emerging Nucl. Energy Syst. (ICENES'96) ( Obninsk: IPPE, 1997, .v.l, p.336).

73. Шифрин K.C. Рассеяние света в мутной среде. М.: ГИТТЛ. 1951.

74. Зуев В.Е. Распространение видимых и инфракрасных волн в атмосфере. М.: Сов. Радио. 1970.

75. Бычков В.М., Манохин В.Н., Тищенко А.Б., Пляскин В.И. Сечения пороговых реакций, вызываемых нейтронами (Справочник). М.: Энергоиздат. 1982. 216 с.

76. Аникиев Ю.Г., Жаботинский М.Е., Кравченко В.Б. Лазеры на неорганических жидкостях. М.: Наука. 1986. 248 с.

77. Чулков Л. А. Программа расчёта эффективности нейтронов кристалломстильбена II Препринт ИАЭ 5244. Москва. 1974.

78. Андросенко П.А., Андросенко А.А. Возможности комплекса программ BRAND для моделирования нейтронно-физических экспериментов методом Монте-Карло II Препринт ФЭИ-1300. Обнинск. 1982.

79. Мочанов И.В., Бондарева Н.П., Бондарев А.С., Маркосов С.А. Спектрально-люминесцентные и генерационные свойства ионов Nd3+ в системах на основе неорганических жидких сред GaCl3-SOCL2 и А1С13$ SOCL2II Квант, электроника. 1982. Т. 9. № 5. С. 1024 1028.

80. Асланов Л.А., Гиляров О.Н., Куликовский Б.Н., Лебедев В.Г.,

81. Новодережкина Т.J1. Комплексообразование в системе хлорокисъ фосфора -лъюисова кислота — неодим II Координационная химия. 1982. Т. 8. С. 723736.

82. Батяев И.М., Морев С.Ю. Растворимость соединений и люминесцентно-спектралъные свойства иона неодима в растворах SC>2CL2-GaCl3 +-Nd3+ II Неорганические материалы. 1992. Т. 28. № 7. С. 1530-1533.

83. Батяев И.М., Кабацкий Ю.А., Морев С.Ю. Спектрально-люминесцентные и генерационные свойства иона Nd3+ в системе на основе S02CL,2~GaCl3 -Nd3* II Журнал прикладной спектроскопии. 1991. Т. 55. № 2. С. 1340.

84. Казаков В.П., Шарипов Г. Л. Радиолюминесценция водных растворов. М.: Наука. 1986.

85. Батяев И.М., Шилов С.М., Канева Е.Н. Спектральные свойства ионов РЗЭ в стёклах на основе GaCl3-ZnCl2 II Журнал прикладной спектроскопии. 1989. Т. 51. №4. С. 693-695.

86. Агранович В.М., Галанин М.Д. Перенос энергии возбуждения в конденсированных средах IIМ.: Наука. 1978.

87. Носкова Л.Г., Белякова Н.Л., Свинаренко В.А., Батяев И.М. Жидкостные люминофоры на основе SOCI2 // Неорганические материалы. 1978. Т. 14. № 7. С. 1329-1332.

88. Батяев И.М., Морев С.Ю. Синтез и некоторые физико-химические свойства неорганической лазерной жидкости на основе хлористого сульфурила, активированной неодимом и ураном-238 II Журнал прикладной спектроскопии. 1994. Т.67. № 9. С. 1509-1513.

89. Батяев И.М., Кабацкий Ю.А., Морев С.Ю. Спектрально-люминесцентные и генерационные свойства ионов неодима в системе на основе SO2CL2-GaCl3 в присутствии ионов уранила II Оптика и спектроскопия. 1992. Т. 72. № 6. С. 1489-1493.

90. Melamed N.T., Hirayama С., French P.W. Laser Action in Uranyl-Sensitized Nd-Doped Class II Appl. Phys. Lett. 1965. V. 1, No. 3. P. 43-45.

91. Бужинский И.М., Жаботинский M.E., Жаворонков H.M., ЛебедевВ.Г., Малышев Б.Н., Рудницкий Ю.П., Цапкин В.В., Эллерт Г.В. Активные вещества для ОКГ и ОКУ на основе соединений фосфора II Доклады АН СССР. 1969. Т. 185. № 6. С. 1306 1308

92. Виноградов Е.Е., Кириленко Н.А., Красилов Ю.И., Лебедев В.Г., Рюриков В.Ф., Эллерт Г.В. Уранилсодержащие нитратные стёкла II

93. Неорганические материалы.1974. Т. 10. № 4. С. 701-708.

94. Сытько В.В., Алешкевич Н.И., Анисова JI.A., Комяк А.И., Кондратенко

95. B.И., Тихова E.JI. Механизм переноса энергии электронного возбуждения от UOi+ кЕив+ в фосфатных стёклах //Журнал прикладной спектроскопии. 1989. Т.51. № 4 С. 665-670.

96. Сытько В.В., Красилов Ю.И., Алешкевич Н.И., Кузнецов Н.Т., Трофимова

97. C.И. Спектрально-люминесцентные свойства и перенос энергии электронного возбуждения от UO2 к Еи3+ в Cs4Eu2U02(P207)3 //Оптика и спектроскопия. 1985. Т. 59. № 2. С. 322-327.

98. Сытько В.В., Умрейко Д.С. Перенос энергии от иОг2+ к Ln3+ в кристаллах Cs4Ln2U02(P207)3//Журнал прикладной спектроскопии. 1994. Т. 63. № 2 С. 269-273.

99. Гапонцев В.П. Исследование спектрально-кинетических и релаксационных характеристик ионов UO2+ методами лазерной спектроскопии. Канд. Диссертация. М.: ИРЭ АН СССР, 1972.

100. Kropp J.L. Energy Transfer in Solution between UO2+ and Eu3+ II J. Chem Phys. 1967. V. 46. No. 3. P. 843-847.

101. Tanner S.P., Vargenas A.R. Energy Transfer between Uranyl(VI) and Europium(III) in Aqueous perchlorate Solution II Inorg. Chem. 1981. V. 20. No. 12. P. 4384-4386.

102. Гаевой Г.М., Жаботинский М.Е., Краевский C.JL, Рудницкий Ю.И., Эллерт Г.В. Перенос энергии между люминесцирующими центрами уранила в полифосфорной кислоте // Неорганические материалы. 1971. Т. 7. № 1. С. 82-85.

103. Жаботинский М.Е., Краевский СЛ., Милявсий Ю.С., Морозова JI.A., Ружницкий Ю.П. Внутрикомплексный перенос энергии между ионами Р.З.Э. и уранила в растворах и стёклах II Журнал прикладнойспектроскопии. 1072. Т. 17. № 6. С. 1023-1026.

104. Левкин Л.В., Ральченко В.И. О строении активного комплекса в POCI3-SnCl4-Nd3+ // Квантовая электроника. 1975. Т.2. № 2. С.311-317

105. Тихонов Г.В. Растворение соединений урана(У1) в апротонной жидкости оксихлорид фосфора-тетрахлорид олова II Радиохимия. 1999. Т.41. № 2. С.112-115.

106. Рабинович Е., Бел форд Р. Спектроскопия и фотохимия соединений уранила. М.: Атомиздат. 1968. 343 с.

107. Nakamoto К. Infrared spectra of inorganic and coordination compounds. Wiley. New York. 1963. 112 p.

108. Ермолаев В.Л., Свешникова Е.Б. Применение люминесцентно-кинетических методов для изучения комплексообразования ионов лантанидов в растворах // Успехи химии. 1994. Т. 63. № 11. С. 962-980.

109. Федорюк М.В. Обыкновенные дифференциальные уравнения. М.: Наука. 1980.

110. Eiring Н., Lin S.H., Lin S.M. Basic Chemical Kinetics. A Wiley-Interscience Publication; New York-Chichester-Brisbane-Toronto. 1980.

111. Стромберг А.Г., Семченко Д.П. Физическая химия. М.: Высшая школа. 1973. 479 с.

112. Carnall W.T., Fields P.R., Rajnak К. Spectral intensities of the trivalent lanthanides and actinides in solution II J. Chem. Phys.1968. V.49. No. 10. P. 4412-4423.

113. Carnall W.T., Fields P.R., Rajnak K. Electronic Energy Levels in the Trivalent Lanthanide Aquo Ions. J. Chem. Phys.1968. V.49. No. 10. P. 4424-4454.

114. Callagher P.K. Absorption andfluorescence of europium (III) in aqueous solutions 1П. Chem. Phys. 1964. V.41. No. 10. P. 3061-3069.

115. Гайдук М.И., Гиляров O.H., Жаботинский M.E., Золин В.М., Кротова Л.В., Куликовский Б.Н., Лебедев В.Г., Эллерт Г.В. Центры люминесценции врастворах Р.З.Э. в оксихлоридах фосфора и селена II Неорганические материалы. 1970. T.VI. № 7. С. 1276-1280.

116. Carnall W.T. Handbook on the physics and chemistry rare earths. Amsterdam. Holland Publ. Co. 1979/ V. 3. P. 171-208.

117. Judd B. R. Optical absorption of rare-earth ions II Phys. Rev. 1962. V. 127. № 3. P. 750-761.

118. Ofelt G. S. Intensities of crystal spectra of rare-earth ions II J. Chem. Phys. 1962. V. 37. №3. P. 511-520.

119. Carnall W.T., Fields P.R., Rainak K. Electronic energy levels of the the trivalent lanthanide aquo ions. IV/Ei/+ И J. Chem. Phys. 1968. V.49. No. 10. P. 44504455.

120. Гайдук М.И., Золин B.M., Гайгерова JI.С. Спектры люминесценции европия. М.: Наука, 1974, 195 с.

121. Stein G., Wurzberg Е. Energy gap law in the solvent isotope effect on radiationless transitions of rare earth ions II J. Chem. Phys. (1975) V. 62. No. l.P. 208-213.

122. Axe J.D. Radiative transition probabilities within 4f configurations: the fluorescence spectrum of europium of ethylsulfate II J. Chem. Phys. 1963. V.39. No.5. P. 1154-1160.

123. Brecher C., French k.M. Spectroscopy and chemistry of aprotic N(f+ laser liquids /I J. Phys. Chem. 1073. V. 77. № 11. P. 1370-1377.

124. Brinkschulte H., Perchermeier J., Schimitschek E. Repetitively pulsed, Q-switched, inorganic liquid laser И J. Phys. D: Appl. Phys. 1974. V.7. P. 13611368.

125. Green M., Andreou D., Little V.I., Selden A.C. A multi-gigawatt liquid laser amplifier II J. Phys. D: Appl. Phys. 1976. V.9. P. 701-707.

126. Гиляров О.Н., Куликовский Б.Н., Лебедев В.Г., Новодережкина Т.Л., Ральченко В.И. Комплексообразование в системе POCli-NdCl^AICI3 // Координационная химия. 1981. Т. 7. № 3. С. 367-371.

127. Кравченко Э.А., Новодережкина Т.Д., Гиляров О.Н., Куликовский Б.Н., Лебедев В.Г. О строении некоторых комплексов оксихлорида фосфора по данным ЯКР 35CI II Ж. неорганической химии. 1980. Т. 25. № 6. С. 1720.

128. Батяев И.М., Соловьёв М.А. Комплексообразование неодима в системах хлорокиси фосфора с апротонными кислотами II Ж. физической химии. 1978. Т.53. № 11. С. 1588-1590.

129. Малышев Б.Н., Салюк В.А. действие эффективной линзы активного элемента на расходимость выходного излучения жидкого ОКГII Журнал технической физики. 1971. Т. 41. № 8. С. 1690-1696.

130. Blasse G. Scintillator Materials II Chem. Mater. 1994. V. 6. No.9. P. 1465-1475.

131. Марковский Л.Я., Пекерман Ф.М., Петошина Л.Н. Люминофоры. М. Л. 1966.

132. Пикаев А.К., Шилов В.П., Спицын В.И. Радиолиз водных растворов лантанидов и актинидов . М.: Наука. 1983. 240 с.

133. Юсов А.Б. О радиолюминесценции кюрия и лантаноидов в водных растворах II Радиохимия. 1987. № 1. С. 118.

134. Юсов А.Б., Перминов В.П., Крот Н.Н., Казаков В Л Изучение радиолюминесценции кюрия (III) в растворах II Радиохимия. 1986. № 3. С. 403-407.

135. Lakshman S.B.J., Moorthy L. Rama Optical absorption ofPr in aprotic POCl3-SnCl4 liquidII J. Quent. Spectr. 1983. V. 29. No 5. P. 439-444.

136. Lakshman S.B.J., Moorthy L. Rama Spectral studies ofNd and Er in POCl3-SnCl4 laser liquidII Appl. Phys. A. 1985. V. 38. P. 285- 291.

137. Шарипов Г. Л., Казаков В.П. Радиолюминесценция водных растворов ТЬ3+. Концентрационная зависимость интенсивности люминесценции II Оптика и спектроскопия. 1980. Т. 48. С.69-74.

138. Мешакин В.И. Механизмы радиолюминесценции редкоземельных ионов в лазерно-активных жидкостях на основе тяжёлой воды и оксихлорида фосфора. Препринт ФЭИ-2753. Обнинск. 1998. 20 с.

139. Андреева Т.А., Жаботинский М.Е., Левкин Л.В., Ральченко В.И. Спектрально-люминесцентные исследования растворов активных центровв POCl3-SnCU II Оптика и спектроскопия. 1974. Т.37. С.927

140. Януш О.В., Карапетян Г.О., Мосичев В.И., Чиняков С.В. Температурная зависимость люминесцентных характеристик растворов неодима в оксихлориде фосфора //Журнал прикладной спектроскопии. 1974. Т.20. № 3. С. 431-439.

141. Seitz F. On the theory of bubble chamber И Phys. of Fluids. 1958. V. 1. № 1. P. 2-31.

142. Александров Ю.А., Воронов Г.С., Горбунов B.M., Делоне Н.Б., Нечаев Ю.И. Пузырьковые камеры. Под ред. Делоне Н.Б., М.: Госатомиздат, 1963.

143. Дьяченко П.П., Еловский О.А., Прохоров Ю.А., Фокин Г.Н., Якубов П.А. Реакторно-лазерный комплекс стенд "Б" И Атомная энергия. 2000. Т.88, вып. 5. С.337-342.