Расчет оптических и диэлектрических свойств фарфора после облучения нейтронами в области ультрафиолетовых, видимых, инфракрасных и технических частот тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Колпащикова, Жанна Викторовна АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Благовещенск МЕСТО ЗАЩИТЫ
2004 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.07 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Расчет оптических и диэлектрических свойств фарфора после облучения нейтронами в области ультрафиолетовых, видимых, инфракрасных и технических частот»
 
Автореферат диссертации на тему "Расчет оптических и диэлектрических свойств фарфора после облучения нейтронами в области ультрафиолетовых, видимых, инфракрасных и технических частот"

На правах рукописи

КОЛПАЩИКОВА ЖАННА ВИКТОРОВНА

РАСЧЕТ ОПТИЧЕСКИХ И ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ФАРФОРА ПОСЛЕ ОБЛУЧЕНИЯ НЕЙТРОНАМИ В ОБЛАСТИ УЛЬТРАФИОЛЕТОВЫХ, ВИДИМЫХ, ИНФРАКРАСНЫХ И ТЕХНИЧЕСКИХ ЧАСТОТ

Специальность 01. 04. 07 - Физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Благовещенск - 2004

P.iOoi.i выполним и ji,i(n)p;iio|)iin полупроводник«» и люлекфикои Амурскою комплексного научно - исследовательского института Амурского НЦ ДВО РАН.

Научный руководитель

Соруководитель'

чл. корр. АТН., доктор технических наук, профессор Костюков Н.С. кандидат физико-математических наук, доцент

Щербакова Е.В.

Официальные оппоненты:

доктор технических наук, профессор Гордиенко П.С

кандидат физико-математических наук Демчюк В.А.

Ведущая организация- Российская академия наук.

Дальневосточное отделение. Хабаровский научный центр. Институт материаловедения.

Защита состоится «&£> ¡Ji-OJL 2004 г. в часов на заседании регионального диссертационного совета ДМ 005. 002. 01 при Амурском комплексном научно -исследовательском институте Амурского НЦ ДВО РАН по адресу: 675000, г. Благовещенск, пер. Релочный, д. 1, АмурКНИИ, зал заседаний.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке АмурКНИИ.

Автореферат разослан « (f »

PJL- 2004 г.

Ученный секретарь Диссертационного совета

A.A. Лукичев

Общая характеристика работы

9Ёоо

Актуальность работы.

Развитие науки, создание термоядерных реакторов обуславливает необходимость выбора композиционных материалов с особыми свойствами: минимальным температурным коэффициентом линейного расширения, высокой теплопроводностью, механической прочностью, малыми диэлектрическими потерями, высокой радиационной стойкостью В современной атомной и термоядерной энергетике достаточно широко используются керамические материалы. Нас наиболее интересует ядерная энергетика, в которой керамика используется в качестве деталей конструкций.

В работе рассматривается проблема использования керамических материалов в ядерной энергетике в качестве изоляторов в атомных и термоядерных реакторах

Фарфоровая керамика является одной из самых радиационно устойчивых материалов Ее используют в качестве электроизоляции в атомной энергетике Применение фарфора электротехнического назначения в качестве изолирующего материала объясняется сравнительно высокими диэлектрическими характеристиками

Влияние излучений высоких энергий на керамические материалы, как многокомпонентные системы, сопровождается процессами ионизации и деструкции, вследствие которых изменяются макрохарактеристики вещества При облучении образцов керамики флюенсом нейтронов >10 20 нейт./см.2 и более происходит заметное изменение химического состава. Изменяется не только концентрация основных элементов, но и наблюдается появление новых дочерних элементов с существенной концен грацией, более 10 18 ядер/м3.

Исследование влияния изменения химического состава на макросвойства керамики остается актуальной проблемой.

Цель исследований.

Цель данной работы заключается в определении зависимости физических свойств керамических материалов электротехнического назначения от их химического состава В частности, определяется изменение диэлектрических параметров исследуемых образцов после изменения химического состава вследствие облучения в широкой области частот

Для достижения поставленной цели потребовалось решение следующих задач'

1. На основе теории гармонических колебаний рассчитать диэлектрический и оптический спектр У-46 и М-23 в области УФ, видимых, ИК и технических частот

2. Сравнить теоретически рассчитанные значения диэлектрической проницаемости и показателя преломления со значениями, полученными экспериментально методами петрографии в видимой области спектра и на частоте 1 МГц.

3. По известному выходу дочерних элементов при облучении в реакторе определить влияние трансмутантов на оптические и диэлектрические характеристики керамических материалов в широкой области частот

4. Дать анализ зависимости характера процесса вынужденных упр>ги\ и релаксационных колебаний от величины области колебаний заряженной частицы в диэлектрике.

Объекты исследования.

Для исследования были выбраны образцы керамики, широко используемые в промышленности: ультрафарфор УФ-46 и электротехнический фарор М-23 Данные образцы изучались до и после облучения нейтронами широкого спектра энергий в дв\\ облучательных сборках реактора БОР-бО' в канале ВЭК-8 при флюспсе 3,7 10"' см * и и в канале ВО-7 при флюспсе 2,3 1022см"2

Научная новизна.

РОС. НГ!И0НАЛЬНАЯ Е" ЧКА

(■ <!■ 'С,<вург

Пббрк

I IIa основе icopim i.i|)moiih'icckii\ колебании впервые раесчшап диэлекфический и оптический cncKip керамических материалов УФ-46 и М-23 п.широкой области частот Результату расчетов удовлетворительно согласуются со значениями, полученными экспериментальными методами. 2. Определено влияние трансмутантов, образованных вследствие облучения, на изменение диэлектрических и оптических параметров исследуемых образцов керамики. Результат теоретических исследований показывают, что изменение значений диэлектрической проницаемости после облучения в канале ВО-7 более заметные, чем после облучения в канале ВЭК-8, что объясняется большим по значению групповым флюенсом нейтронов в канале ВО-7. 3 Определенны дополнительные области нелинейной дисперсии в керамических диэлектриках после облучения, что сказывается на поведение е, е в области резонансных частот.

Пракпичсская ценное и».

Рассчитаны минимальные радиационные изменения диэлектрических характеристик после облучения керамических материалов УФ-46 и М-23 большими флюенсами нейтронов (>1022 нейтрон /см2), что дает возможность прогнозировать срок службы данных образцов в условиях реакторного облучения.

Получен диэлектрический спектр исследуемых образцов в области упругих и релаксационных видов поляризации, который необходимо учитывать в электротехнической промышленности.

Па защи iу выносятся положения:

1. Расчетные значения диэлектрических и оптических характеристик керамических материалов, полученные с помощью теории гармонических колебаний, хорошо согласуется с экспериментальными результатами. Учет вклада электронной поляризации в область УФ - частот дает значение диэлектрической проницаемости е для УФ-46 г = 2,37, для М-23 е = 2,5386 близкие к экспериментальным значениям на оптических частотах. С учетом упругой ионной поляризации в ИК - области для УФ-46 значение равно е = 5,232, для фарфор М-23 е = 6,176, что расположено между экспериментальными значениями, полученными методом петрографии на частотах видимого спектра и на частоте у=1МГц.

2. После облучения в УФ-области частот диэлектрическая проницаемость изменяется на уровне четвертого знака после запятой, но появляются дополнительные области дисперсии на трансмутантах. В ИК - области частот в УФ-46 появляются новые области дисперсии, связанные с перестройкой структуры кристаллических фаз, а в М-23 наблюдается уменьшение количества резонансных частот, вследствие частичной аморфизации кварца. Значения диэлектрической проницаемости для ультрафарфора УФ-46 увеличивается на 5,82%, для М-23 на 3,41%.

3. Теоретические исследования показывают, что используемая колебательная модель релаксационной поляризации дает достаточно хорошее количественное совпадение при описании спектров диэлектрической проницаемости на технических частотах.

4 В зависимости от величины области колебаний заряженной частицы в диэлектрике они будут носить упругий или релаксационный характер. При значениях области релаксации менее пяти межатомных расстояний, значение ß<w0 , что соответствует области упругих колебаний, при значениях области релаксации равной пяти и более межатомных расстояний, значение ß>tt>0. что соответствует области релаксационных колебаний Апробация работы.

Основные положения докладывались и обсуждались

50-ой научпо-прак|ической конференции преподанаIелей и иудетов (1>П 1У, 1999);

51-ой научно практической конференции преподавателей и студентов (БГПУ.2000);

2-ая межвузовская научно практическая конференция «Молодежь XXI века шаг в будущее» (Благовещенск, 2001),

региональная научная конференция аудешои, аспирантов и молодых ученых «Будущее амурской науки» (АмурКПИИ АмурПЦ ДВО РАН, 2001);

3-ая межвузовская научно практическая конференция «Молодежь XXI века: шаг в будущее» (Благовещенск, 2002).

Публикации

1. По теме диссертации опубликовано 15 работ Структура и объем работы.

Диссертация состоит из введения, 4 главы, приложения и заключения Общий объем рукописи содержит_2!9_страниц машинописного текста, включая 44 рисунка , 73 таблицы и список литературы из 115 наименований.

Содержание работы

Во ведении приведена общая характеристика работы, обоснована актуальность темы, сформулирована цель, отражена научная новизна и практическая ценность полученных результатов.

В первой главе приведен литературный обзор по общей теории поляризации, диэлектрическим свойствам керамики электротехнического назначения. В связи с тем, что в последнее время развивается теория поляризации на основе теории гармонических колебаний, в работе рассматривается задача применения ее к расчету влияния трансмутантов на оптические и диэлектрические характеристики керамических материалов в широкой области частот. В литературном обзоре рассмотрены типы взаимодействия нейтронов с ядрами, показано, что нейтронное излучение приводит к структурным изменениям, что в свою очередь приводит к изменению различных физических свойств электрофарфора, а так же к образованию дочерних элементов - трансмутантов. Далее приведен обзор работ, посвещенных радиационному изменению различных свойств керамических диэлектриков, описаны результаты полученные для керамических материалов ГБ-7 и микролита в УФ и ИК - области частот. Показана зависимость изменения свойств электрокерамики от флюенса нейтронов.

Во второй главе рассмотрена связь упругих видов поляризации с диэлектрическими и оптическими свойствами и оптическими свойствами керамических материалов.

Пользуясь известным соотношением для комплексных диэлектрической проницаемости е и показателя преломления п = Ге , формально применимых в широкой области частот и для всех классов материалов определена связь макросвойств., с микросвойствами через связь диэлектрической проницаемости с поляризацией атомов, ионов и молекул. Оценку возможных значений в области частот, при которых релаксационные виды поляризации не дают вклада в величину диэлектрической проницаемости проводили по формуле:

е^Л^ (1)

где а, - электронная поляризуемость; п, - концентрация ионов.

Показатель поглощения ц, величина обратная расстоянию, на котором поток излучения с длиной волны к ослабляется в е (натуральный показатель поглощения ) или в 10 (десятичный) раз соотношением:

ц = (2)

постоянная поглощения х имеет вид :

X =

е

77"

(3)

Оптические величины с учетом, чю вне резонанса при <о«(о0 %=0 и е0 = 0:

п - л/7 (4)

г = ("-'>2 (5)

(п + \)г

Соответственно коэффициент пропускания (7'), отражения (К), коэффициент поглощения (А), можно рассчитать по формулам:

¡* = У-'У (6)

1 + г2

Т= ^ ~ (7)

1 - г2

1-е-* (8)

\-re-

Необходимо отметить, что коэффициент поглощения А вне резонанса равен 0.

А-О-г)—^

Значения резонансной частоты можно определить из коэффициента упругой связи электрона в атоме к:

к = тсо02 (9)

В свою очередь к зависит от величины ионного радиуса:

к = е2 / 4п г3 е0 (10)

С учетом данных выражений резонансную частоту каждого элемента можно рассчитать через значение ионного радиуса:

соо = к/т = е2 / 4ктгг е0 (11)

где е =/,6 1(Т,9Кл -заряд электрона; б0 = 8,85 10"'2 Ф/м - диэлектрическая постоянная; т = 9,1 1 О*3'кг-масса электрона, г - радиус иона.

По значениям щ рассчитанным были рассчитаны значения критических точек поляризуемостей сст!е1,атт >°Са-для всех ионов УФ - 46 и М - 23

г2 1 3 Хс (12)

а, шах =--= , '

т 4Ьо) о

а>Ып (13)

Ро<»п

е2 6 хс (14)

а;' шах =-= —у '

2 Ьта0 р0а>0

Вследствие облучения керамики в двух облучательных сборках реактора БОР-бО - в канале ВЭК-8 и канале ВО-7, происходит изменение химического состава исследуемых образцов.

Канал ВЭК 8 реактора БОР-бО: групповой флюенс нейтронов - 3,7 *1021 нейтрон/см 2; полное время облучения - 3,5 года; время выдержки после облучения до исследования - 8 лет.

Канал ВО-7 реактора БОР-бО: групповой флюенс нейтронов - 2,3 * 10 22 нейтрон/см 2 ; полное время облучения - 200сут.; время выдержки - 0.

В химическом составе ультрафарфора УФ-46 содержится до об

лучения 10 основных элементов Ыа, М£, А!, 81, К, Са, И, Ре, Ва. О, после облучения в канале ВО-7.появляются девять новых изотопов с заметной концентрацией (Р.5с. V. Мп. Со, Ьа, Сг, Ыс, Хс) , а после облучения в канале ВЭК-8 - семь изотопов'Р.Яс, V. Мп. Со. 1.л. Ые)

В образце фарфора М-23 до облучения содержится 8 основных элементов Ыа, А1, 51, К, Са, Ре, О с концентрацией более 1025 ядер/м3, после облучения в канале ВО-7 появилось семь новых изотопов с заметной концентрацией (Мп, Со, Р, Бе, Сг, №), а после облучения в канале ВЭК-8 - появилось 4 изотопа (Мп, Со, Р, Бс.).

В таблице 1 приведены значения диэлектрической проницаемости (е), рассчитанные до и после облучения по формуле (1).

Таблица 1.

Образцы керамики Значения г до облучения Значения 8 после облучения в канале ВЭК-8 Значения е после облучения в канале ВО-7 Экспериментальные значения е„

На частоте 1 МГц В видимой области е = п2

1 2 3 4 5 6

Уф-46 2, 9371 2, 9376 2, 9391 8-8,2 2,832

М-23 2, 5386 2, 5387 2, 5473 6,5-7 2,335

Как видно из сравнения 2, 5 и 6 столбцов данной таблицы, можно сделать вывод, что учет нормальной дисперсии в видимой области спектра приводит к полному совпадению результатов с экспериментальными значениями, полученными методом петрографии на частотах видимого спектра. На частоте 1 МГц значения диэлектрической проницаемости выше так как, при понижении частоты начинают действовать релаксационные виды поляризации.

При сравнении результаты теоретических исследований в графах столбцов 3 и 4 показывано, что изменения диэлектрической проницаемости после облучения в канале ВО-7 более заметные, чем изменения после облучения в канале ВЭК-8, что объясняется большим по значению групповым флюенсом нейтронов в канале ВО-7.

На основании приведенной выше методике проведен расчет диэлектрических характеристик исследуемых образцов в резонансной области УФ-частот. Расчет производился при перемещении по шкале электромагнитных волн от больших частот к меньшим в случае, когда увеличивается количество элементов, поляризуемость которых становится отличной от 0.

Графическое изображение расчетных значений диэлектрического проницаемости образцов керамики в исходном состоянии представлены на диаграммах изменения значений е' исследуемых образцов керамики представленых на рис 1-6.

На рисунке 1 и 4 изображены диаграммы изменения значений е'керамики УФ-46 в исходном состоянии. Как показывают графики, заметное увеличение диэлектрической проницаемости для исследуемой керамики наблюдается на резонансных частотах кислорода (О), что объясняется большой концентрацией данных ионов в образцах. На резонансной частоте алюминия (А1) и калия (К) для УФ - 46, магния (Мя) и калия (К) для М-23, происходит максимальное поглощение световой энергии УФ - диапазона, что доказывается огромными значениями коэффициента диэлектрических потерь е"тах. На других резонансных частотах прирост значений диэлектрической проницаемости е' менее заметный. На всех частотах происходит появление коэффициента диэлектрических потерь (е"),отличного от нуля.

Как уже было отмечено выше по сравнению с исходным составом в образцах УФ-46 и М-23 после облучения наблюдается появление новых химических элементов -трансмутантов и изменение концентрации основных элементов. Появлении трансмутантов как следствие, ведет к увеличению числа дисперсионных зон.

Из сравнения рис 1 и 2 видно, что после облучения в канале ВЭК-8 появления новых областей дисперсии на резонансных частотах трансмутационных элементов ш0 (Р) = 1,33 1017 с"1; <B0(Ne) = 3.54 1016 с'1; co0(V) = 2.9 lO'V; ©0(Со) = 2.12 1016 с1, ш0 (Sc) = 2.1 1016 с"'; со0 (Мп) = 2.1 1016 с"1; со0 (La) = 1.50 1016 с"1 не ведет к существенному изменению диэлектрической проницаемости УФ-46. Поглощением на резонансных частотах можно пренебречь в следствии малого значения е , что объясняется малой концентрацией родившихся трансмутантов. Заметное увеличение значения диэлектрической проницаемости для УФ-46 после облучения в канале ВЭК наблюдается в области резонансных частот ионов Са, К, О, что объясняется большей концентрацией данных элементов после облучения.

Для М-23 из сравнения рис 4 и 5 следует, что после облучения в канале ВЭК электротехнического фарфора М-23 в нем появляются новые полосы нелинейной дисперсии, на частотах со0 =2.0 1016 с"', со„ =2.1 Ю16 с'1, <в0 =2.11 Ю'6 с"1, со0 =1.33 10 17 с'1, связанных с рождением трансмутантов Mn, Sc, Со, Р соответственно. На новых резонансных частотах наблюдается только слабое поглощение энергии в УФ-области.

Облучение в канале ВО-7 для УФ-46 (рис.3) приводит к появлению в данном образце еще дополнительных двух областей нелинейной дисперсии на частотах со0 =3.11 1016 с"1, со0 =3.106 1016 с'1, что связано с рождением Ti, Сг, соответственно. Появление новых семи трансмутантов стимулирует дополнительное слабое поглощение УФ - энергии на их резонансных частотах.

Хотя заметного роста диэлектрических характеристик е' на данных частотах не наблюдается вследствие небольшого значения поляризуемости перечисленных элементов и их малой концентрацией, для всех трансмутантов в М-23 после облучения в канале ВО-7 ведет к изменению значения е„ после выхода из УФ-области во втором знаке после запятой.

Заметное увеличение диэлектрической проницаемости для М-23 в ВЭК и ВО-7 наблюдается в области резонансных частот основных элементов (рис 6) ионов Na, Са, К, О Это объясняется большой концентрацией данных элементов после облучения и большим значением мнимой части поляризуемости a max

В третьей главе проведен расчета диэлектрической проницаемости в ИК-области спектра до и после облучения. , при котором необходимо учесть поляризационные вклады процессов валентных колебаний AI-0 и Si-О в электрофафоре УФ-46 и М-23.

Поляризация упругого ионного смещения в ИК - области характерна для ионных кристаллов и заключается в смещении под действием внешнего электрического поля положительных ионов относительно отрицательных в кристаллической решетке Поляризуемость в этом случае определяется выражением:

(.5)

де §- заряд иона = е-1,6 1(Г'9Кл); к — коэффициент упругой связи.

Коэффициента упругой связи вычисляется следующей формулой:

_ 4яУМ,М2 (16)

%(М1+М2)ИА

где М, и Мг - атомные массы ионов , с - скорость света, ).0 - длина волны собственных колебаний, МА - число Авогадро.

Первоначально были проведены расчеты приведенной массы М„ но формуле:

М п = М*гМ» 07)

(МЛ1 + М0)-МА

Затем длины волны собственных колебаний X, частоты собственных колебаний со0 и коэффициента упругой связи к при са«со0

Л = — (18)

v

= ^ (19)

Я

к = й)го -М„ (20)

Так как ионы кислорода равномерно распределены по типам колебаний то и на каждый тип валентных колебаний приходится для А1203 по1/6 части ионов кислорода, для Э102 по 1/4 части ионов кислорода. Следовательно вклад в диэлектрическую проницаемость валентных колебаний можно рассчитать по формулам:

д£(л/А) = ^-(а|+а2+-+а") (21)

6 £0

Дs(SiO ) = ^ • + (22)

2 4 е„

Результирующая е при выходе из области ИК - частот будет определяться по формуле:

е«-£элек +Де ( А12Оз)+ е( Si02) (23)

Далее по литературным данным экспериментального ИК -спектра поглощения керамики У-46 и М-23 были определены полосы поглощения для исследуемых образцов которые использовались в расчетах.

Полосы поглощения 600, 640, 780 см'1 (см рис.). в спектре исходного ультрафарфора являются типичными для корунда и их можно отнести к валентным колебаниям v (А1-0) в октаэдре АЮ6. Полосы поглощения 1000, 1070 1155 см в спектре поглощения говорят о присутствии кварца в ультрафарфоре УФ-46

Для фарфора М-23 полосы поглощения 780, 798 ,1010, 1040, 1080 ,1125, 1175 см"1 относят к валентным колебаниям (SiOSi). Наличие в ИК-спектре поглощения электрофарфора М-23 полос 560, 660, 725 см"1 характерно для присутствия кристаллической фазы а-А1203.

После облучения в канале ВЭК-8 исследуемых образцов керамики в ИК - области спектра происходит незначительное смещение полос поглощения, относящихся к валентным колебаниям Новые полосы поглощения в УФ - 46 для (Si - О) соответствуют 1075, 1140 см'1, 1050, 1020, 970, 920 см для (AI- О) 450 см 480 см-1,600-780 см-1

Для М -23 после облучения появляются полосы поглощения 1040 см 1080 см ,1160 см принадлежащие к валентным колебаниям характерным для кварца. Полоса поглощения 725 см'1, относящаяся к колебаниям (AI- О) сдвигается в сторону высокочастотных колебаний 740 см'1.

С использованием литературных данных экспериментального ИК - спектра и выше предложенной методики были рассчитаны значения диэлектрических параметров исследуемых образцов до и после облучения в канале ВЭК-8, результаты, которых занесены в таблицу 2.

Расчетные значения е в ИК -области частот Экспериментальные значения сЛ

Образцы керамики 8М в исходном стоянии б„ после облучения в ВЭК-8 На частоте 1 МГц В видимой области е = п2

УФ-46 5,236 5,527 8-8,2 2,832

М-23 6,146 6,565 6,5-7 2,335

Как видно из сравнения значений £„ в таблице до и после облучения, появление трансмутантов в исследуемых образцах электротехнического фарфора М-23 и УФ-46 с учетом ионной поляризации заметно сказывается на значения диэлектрической проницаемости в ИК - области частот.

Таким образом в результате структурных изменений е' после облучения для ультрафарфора УФ-46 увеличивается на 5,82% процента, для М-23 на 3,41%.

Поведен расчет диэлектрического и оптического спектра диэлектрической проницаемости е в области резонанса и построены диаграммы изменения значений диэлектрической проницаемости исследуемых образцов УФ - 46 и М - 23 (рис.7-10), которые показывают, что для УФ - 46 в исходном состоянии рост значения £ происходит плавно после похождения всех резонансных частот.

Но более существенное прибавление к значению е для УФ-46 происходит на частотах со0 = 1,1310й с"1 связанных с валентными колебаниями AI. и со0 =3,76 1014 с"'., связанных с валентными колебаниями Si. Для М-23 заметный рост значений е происходит после похождения резонансных частот ю0 =2, 12 1014 с"1, со0 =2, 49 1014 с"1 и со0 =2,73 1014 с" связанных с валентными колебаниями AI. Это объясняется большим значением а' на данных частотах.

После облучения ультрафарфора УФ - 46 появляются новые области дисперсии. Появление новых резонансных частот ведет к изменению диэлектрической проницаемости особенно заметный рост значений е происходит после похождения резонансных частот. <а0 =0,79 1014 с"1, связанных с валентными колебаниями AI и со0 =1,125 1014 с'1

Облучение фарфора М-23 приводит к уменьшению количества резонансных частот и, соответственно, к уменьшению количества областей нелинейной дисперсии. Это объясняется тем что после облучения электрофарфора М-23 ИК - спектры поглощения становятся диффузными. Исчезает дублет полос поглощения 780 с"1, 798 с"', что объясняется частичной аморфизацией кварца. Полоса поглощения 725 с"1, относящаяся к колебаниям А1-0, сдвигается в сторону высокочастотных колебаний (740с"'). что свидетельствует об упрочнении этой связи.

В четвертой главе для расчетов диэлектрической проницаемости фарфоровой керамики в области технических частот применена теоретическая модель релаксационной поляризации на слабо связанных ионах. Значения параметров решетки для исследуемых образцов керамики УФ-46 и М-23 до и после облучения взяты из работ Астаповой Е С и Ваниной Е. А.

Вычисление вклада поляризации i-й примеси в диэлектрическую проницаемость Де, в диапазоне технических частот проводилась по формуле:

Ае, = (24)

где п, - концентрация ионов примеси, е0 - электрическая постоянная. Размер потенциальной ямы взят соответственным межплоскостному расстоянию для корунда в УФ-46 и муллита в М-23

Вычисления проводились для классического релаксатора Дебая с двумя положениями равновесия.

При расчете максимального и минимального значения действительной части поляризуемости, необходимо обратить внимание на то, что коэффициент затухания р мал по сравнению с собственной частотой колебания ионов о0т.е Р«со

0, колебания находятся в упругой области ИК-спектра. В этом случае расчет значений максимального и минимального значения действительной части поляризуемости для гармонического режима (р<о>0) будет проводится по формуле:

(25)

шрсоа

Для релаксационного режима при условии ф>соо)> формула для максимального значения а тах:

а ____(26)

,гек 2 М а>0

Необходимо отметить, что, в релаксационной поляризации для исследуемых образцов керамики участвуют только слабосвязанные ионы. В исходном состоянии слабосвязанными являются только ионы Ыа и К. При облучении вновь образовавшиеся элементы в исследуемых образцах можно считать слабосвязанными ионами, которые участвуют в релаксационной поляризации на радиочастотах.

Числовые расчеты из таблицы 3 показывают, что при одном и двум межатомных расстояниях попадаем в ИК - область упругих колебаний. В случае когда длина области колебаний равна пяти и более межатомным расстояниям, колебания носят релаксационный характер.

_ __Таблица 3.

Исследуемые образцы Диэлектрическая проницаемость е'

Ь=с1 Ь=2с1 Ь=5с1

УФ-46 5,2348 5,2550 5,5919

М-23 6,186 6,54 9,11

При облучении нейтронами фарфоровой керамики вновь образовавшиеся элементы можно считать слабосвязанными ионами, которые участвуют в релаксационной поляризации на радиочастотах. Результаты вычислений диэлектрической проницаемости исследуемых образцов керамики после облучения приведены в таблице 4

Образцы керамики Расчетные значения етсор, в области технических частот Экспериментальные значения еэкспео-

На частоте 1 МГц В видимой области е = п2

ВЭК-8 при L= d ВЭК-8 при L=2d ВЭК-8 при L=5d

УФ-46 5,525 5,55 5,95 6,5-7 2,335

М-23 6,29 7,08 16,6 8-8,2 2,832

Теоретические исследования показывают, что используемая колебательная модель релаксационной поляризации предложенная в работе Лукичева A.A., дает достаточно хорошее количественное совпадение при описании спектров диэлектрической проницаемости на частотах выше 1 МГц.

Графические построения (рис.11-14) показывают, что появление трансмугантов после облучения фарфора дает заметное изменение диэлектрических характеристик. Заметное увеличение значения диэлектрической проницаемости после облучения наблюдается на резонансных частотах О, что объясняется большой концентрацией данного иона в образце УФ-46 и М-23. На этой же резонансной частоте происходит максимальное поглощение электромагнитной энергии в диапазоне технических частот, что характеризуется огромными значениями коэффициента диэлектрических потерь г"тх.

Заключение

1. На основе теории гармонических колебаний впервые рассчитан диэлектрический и оптический спектр керамических материалов УФ-46 и М-23 в широкой области частот. Результаты расчетов удовлетворительно согласуются со значениями, полученными экспериментальными методами.

2. Определено влияние трансмутантов, образованных вследствие облучения, на изменение диэлектрических и оптических параметров исследуемых образцов керамики. Результаты теоретических исследований показывают, что изменение значений диэлектрической проницаемости после облучения в канале ВО-7 более заметные, чем после облучения в канале ВЭК-8, что объясняется большим по значению групповым флюенсом нейтронов в канале ВО-7. Появление трансмутантов в керамических диэлектриках после облучения ведет к появлению дополнительных областей дисперсии, что сказывается на поведение е, е в области резонансных частот.

3. Теоретические исследования показывают, что используемая колебательная модель релаксационной поляризации дает достаточно хорошее количественное совпадение при описании спектров диэлектрической проницаемости на технических частотах.В зависимости от величины области колебаний заряженной частицы в диэлектрике будет носить упругий или релаксационный характер. При значениях области релаксации менее пяти межатомных расстояний, значение ß<co0 , что соответствует области упругих колебаний, при значениях области релаксации равной пяти и более межатомных расстояний, значение ß>co0 что соответствует области релаксационных колебаний.

Рис. I Диаграмма шчененнн значений с* УФ-46 к УФ - области частот в исходном состояния

Рис. 2. Диаграмма изменения знамений е' УФ-46 в УФ »области частот после облучение в канале ВЭК-Я

Рис. 3 Диаграмма изменения значений е' УФ-46 в УФ - области частот после облучения в канале ВО-7

Рас.4 Диаграмма изменения »каченнЙ е* М-23 в УФ - облает частот • исходном состоянии

Рис.!. Диаграмм« шмеиенпа значений е' М-23 в УФ • области частот после облучсим » пиале ВЭК-8

Рнс. 6 Диаграмма измененияэкачнеий е* М-23 в УФ - области частот после облучения я шкале ВО-7

Ряс. 7 Диаграмм» изменения мячмий в' УФ-44 до о&лучтия > ИК - области частот

е'с" (ф и1)

20-

10-

II I I I I I I .1

■ ■ ' ' ' ' ' ' ' ' ■ ' ■ ' ■ ' ' ■ ' ■ И ■ ' ' ' ' ......

1 2

3,7

5 5,1

12 5,

Л19

-10-

-20-

-30-

Рис. 8 Диаграмма изменения значений е' УФ -46 поле облучеииа я ИК-области частот е'е" (ф и1)

30-

20-

10-

-10"

о10мс-'

-20-

Рис. 9 Диаграмма изменения значений е' М-23 до облучения в ИК — области частот.

-30-

Рнс. 10 Диаграмма изменения значений с' М-23 после облученяа в ИК - области частот

Рис. 11' Диэлектрический спектр УФ-46 до облучен«« в области релаксяциокны! ликов

Рис. 12. Диэлектрический спектр УФ-46 после облучении в области релаксационных пиков

"«си Ди.гр.«»,. ,„„„„, ,„,. й , м •V (ф „') 14 " ло ойлучен», >

»¿"'СП, релякснииоины* ,

»

р»с Ы Диаграмч.1

изменения таченнй Е' М-23 после облучения

в области релаксационных |

С Мя.

По теме диссертации опубликованы следующие работы:

1. Журавлева В.В., Щербакова Е.В., Колпащикова Ж В., Костюков НС. Расчет диэлектрической проницаемости фарфора и стеатита по химическому составу // Регион. 50 -я научно - практ. конф. преподавателей и студсшо»- Тсз.докл - Благовещенск, 2000 - 4.2. - С.21-23.

2. Костюков Н.С., Журавлева В.В., Колпащикова Ж.В. Метод расчета диэлектрических параметров керамических материалов // Современные технологии в машиностроении: Сб. трудов. IV - й междунар. научно - практ. конф. - Пенза, 2001 -42 -С.91-93

3. Колпащикова Ж В., Щербакова Е.В. Расчет упругой поляризации фарфоровой керамики // Регион, конф. Студентов, аспирантов и молодых ученых по физике: Тез докл.-Владивосток, 2001 -С.72-73.

4. Колпащикова Ж.В., Щербакова Е.В., Костюков Н С Метод измерения диэлектрических характеристик твердых керамических материалов на частоте от 1 МГц до 100 МГц // Новые химические технологии: производство и применение' Сб. трудов. III - й междунар. науч. -техн. конф. - Пенза, 2001 - С.66-68.

5. Колпащикова Ж.В., Журавлева В.В., Щербакова Е.В., Костюков Н.С. Связь поляризационных процессов с оптическими и диэлектрическими свойствами электротехнического фарфора и стеатитовой керамики в области УФ частот // Материалы и технологии XXI века: Сб. трудов, всероссийской, науч - техн. конф. - Пенза, 2001 - 4.2. -С. 132-134.

6. Колпащикова Ж.В., Щербакова Е.В., Костюков Н.С. Поляризация упругого ионного смещения в фарфоровой керамики при частотах ниже резонансных (о)«(о0) // Современные технологии в машиностроении: Сб. трудов V - й всероссийской, науч. - техн. конф -Пенза, 2001-4.1. - С.54-56.

7. Колпащикова Ж.В., Костюков Н.С Изменение диэлектрических свойств фарфора пол действием нейтронного облучения // Молодежь XXI века шаг в будущее: 1 -я межвузов, научно - практ. конф преподавателей и студентов- Тез докл. - Благовещенск, 2001 - С 117118.

8. Колпащикова Ж.В., Костюков Н С Связь поляризационных процессов с оптическими и диэлектрическими свойствами фарфора в области УФ частот // Молодежь XXI века шаг в будущее: 2 -я межвузов научно - практ. конф преподавателей и студентов' Тез.докл -Благовещенск, 2001 - С. 153 - 154.

9 Колпащикова Ж В., Щербакова Е В , Плавинский О Ю , Пронин Д Ю, Методика расчета диэлектрических параметров для форфора в ИК - области частот // Регион. 51 -я научно -лракт. конф. преподавателей и студентов: Тез.докл -Благовещенск, 200! -С.34-36.

10 Мокогончук СЛ. Мирсаликов С Г, Колпащикова Ж.В. Способ измерения диэлектрических параметров керамических материалов на частоте от 1 МГц до 100 МГц // Регион 51 -я научно - практ. конф. преподавателей и студентов: Тез.докл. — Благовещенск, 2001 -С.34-36.

11 Костюков Н С . Колпащикова Ж В., Журавлева В.В , Влияние трансмутантов на диэлектрические характеристики керамических материалов // Теория и практика: Сб. трудов, всероссийской науч -техн. конф. - Пенза, 2001 - Ч.З. - С 176-178.

12. Колпащикова ЖВ, Щербакова Е.В. Проблемы использования фарфора в ядерной энергетике // Будущее амурской науки- Тр регион, научно - практ. конф. студентов, аспирантов, молодых ученых Тез докл. - Благовещенск, 2002 - С.22 -26.

13. Колпащикова ЖВ, Щербакова ЕВ., Костюков Н.С. Изменение диэлектрических свойств фарфора под действием нейтронного облучения в ИК - области частот // Молодежь XXI века шаг в будущее: 3 -я регион, научно - практ конф. преподавателей и студентов: Тез.докл. - Благовещенск, 2002 - С.236 - 237.

14. Колпащикова ЖВ. Щербакова ЕВ, Костюков Н.С Изменение диэлектрических свойств электротехнического фарфора при облучении нейтронами // Атомная энергия -Москва, 2003 - Т. 95 Вып. 2.-С 134-140

15. Колпащикова Ж.В, Щербакова Е.В., Костюков НС. Поляризационные процессы в фарфоре электротехнического назначения в широкой области спектра // Стекло и керамика - Москва, 2003 - № 11 - С. 19-21

Колпащикова Жанна Викторовна РАСЧЕТ ОПТИЧЕСКИХ И ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ФАРФОРА ПОСЛЕ ОБЛУЧЕНИЯ НЕЙТРОНАМИ В ОБЛАСТИ УЛЬТРАФИОЛЕТОВЫХ, ВИДИМЫХ, ИНФРАКРАСНЫХ И ТЕХНИЧЕСКИХ ЧАСТОТ.

Подписано в печать 02.02. 2004 г. Формат 60x84x16. Тираж 100 экз. Отпечатано в минитипографии, свидетельство № 20431РП от 31.08.99 г. Амурская область, г. Благовещенск ул. Ленина, 158. Тел. 42-48-03.

РНБ Русский фонд

2006-4 9800

О 5 MAP 2004