Развитие методик рентгеновской микроскопии и томографии на источнике синхротронного излучения ВЭПП-3 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи

КУПЕР Константин Эдуардович

РАЗВИТИЕ МЕТОДИК РЕНТГЕНОВСКОЙ МИКРОСКОПИИ И ТОМОГРАФИИ НА ИСТОЧНИКЕ

СИНХРОТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ вэпп-з

< /

01.04.01 - приборы и методы экспериментальной физики

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

-8 ДЕК ?011

005004811

НОВОСИБИРСК - 2011

005004811

Работа выполнена в Учреждении Российской академии наук Институте ядерной физики им. Г.И. Будкера Сибирского отделения РАН.

НАУЧНЫЙ РУКОВОДИТЕЛЬ:

ЗОЛОТАРЕВ - кандидат физико-математических наук,

Константин Владимирович Учреждение Российской академии наук

Институт ядерной физики им. Г.И. Будкера Сибирского отделения РАН, г. Новосибирск.

ОФИЦИАЛЬНЫЕ ОППОНЕНТЫ: КНЯЗЕВ

Борис Александрович

доктор физико-математических наук, профессор, Новосибирский государственный университет, г. Новосибирск.

ПАЛЬЧИКОВ Евгений Иванович

ВЕДУЩАЯ ОРГАНИЗАЦИЯ

- доктор технических наук, Учреждение Российской академии наук Институт гидродинамики им. М.А. Лаврентьева СО РАН, г. Новосибирск.

- Национальный исследовательский центр «Курчатовский институт», г. Москва.

Защита диссертации состоится Ф£_ ¿С&ОАУ 2011 г.

в «_» часов на заседании диссертационного совета Д 003.016.03

Учреждения Российской академии наук Института ядерной физики им. Г.И. Будкера Сибирского отделения РАН,

Адрес: 630090, г. Новосибирск, проспект Академика Лаврентьева, 11.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Учреждения Российской академии наук Института ядерной физики имени Г.И. Будкера Сибирского отделения РАН, г. Новосибирск.

Автореферат разослан

2011г.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор физ.-мат. наук

А.А. Иванов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Высокая проникающая способность рентгеновского излучения дала следователям уникальный инструмент для неразрушающего контроля зучаемых объектов. Рентгеновская интроскопия актуальна во многих бластях науки, таких как медицина, геология, материаловедение, археология др. Исследования, проводимые с помощью рентгеновского излучения, асто являются единственным способом изучения внутреннего строения никальных объектов без их разрушения.

Одной из методик, появившихся вследствие развития рентгеновской нтроскопии и компьютерной техники, стала вычислительная рентгеновская омография (ВРТ). Предпосылкой ВРТ послужили недостатки обычной ентгенографии, породившие идею получеши не одного, а ряда снимков, ыполненных под разными ракурсами, и построения по ним путем [атематической обработки трехмерного распределения плотностей в ;сследуемом объекте. Возможность определения внутренней трехмерной структуры объектов без их разрушение является очень ценным качеством и широко используется в медицине и других областях.

В последнее время большое количество научных групп во всем мире занимаются развитием методов рентгеновской микроскопии и томографии. Такой интерес вызван несколькими факторами, повлиявшими на прогресс в этой области.

Во-первых, это создание в середине прошлого века сверхъярких в рентгеновском диапазоне специализированных источников синхротронного излучения (СИ) на основе накопителей электронов высокой энергии. К неоспоримым достоинствам СИ можно отнести высокую интенсивность, непрерывный спектр излучения, малую угловую расходимость и естественную поляризацию. Все вышеперечисленные качества сделали СИ незаменимым источником в ряде экспериментов с использованием рентгеновской микроскопии, позволяя получать данные о структуре объекта с микронным и субмикронным разрешением за доли секунды.

Во-вторых, благодаря развитию микроэлектроники, появились цифровые детекторы с высоким пространственным разрешением, позволяющие получать изображение в рентгеновском диапазоне. Несомненным достоинством цифровых детекторов является большой динамический диапазон регистрации, позволяющий значительно увеличить информативность рентгеновских изображений. Тот факт, что изображение существует в цифровом виде, дает исследователю безграничные возможности в проведении любой математической обработки данных.

И наконец, третьим стимулирующим фактором развития стало создание рентгенооптических элементов, позволяющих еще больше повысить качество

' 3

и пространственное разрешение получаемых изображений. Технология производства рентгенооптических элементов бурно развивается ¡в последнее время, используя новейшие достижения, полученные в различных областях материаловедения, микроэлектроники и нанотехнологий. Неоценимым достоинством рентгеновской оптики является возможность получения не только амплитудно-модулированных (теневых) изображений, но и сформированных изменением фазы падающей электромагнитной волны при прохождении через объект. Это свойство рентгенооптических элементов делает возможным регистрацию слабоконтрастных деталей (менее 1%) в рентгеновском диапазоне.

В ИЯФ СО РАН рентгеновской микроскопией с использованием СИ начали заниматься с 70-х годов прошлого столетия, однако экспериментальная установка на основе современных цифровых детекторов и рентгенооптических элементов, позволивших существенно поднять пространственное разрешение, была создана только в 2005 г. Новая станция СИ «Микроскопия и томография» стала актуальным и популярным инструментом для многочисленных исследований.

Цель работы

Разработка и создание аппаратно-методического комплекса для проведения широкого круга исследований в области рентгеновской микроскопии и томографии в поли- и монохроматическом излучении с пространственным разрешением от 3 до 100 мкм. В качестве первоочередных задач было определено исследование уникальных образцов в области минералогии и археологии, изучение микроструктуры энергетических материалов и контроль качества изготовления рентгеношаблонов, используемых в ЬЮА-процессе.

Личный вклад автора

Вклад автора в создание станции «Микроскопия и томография» на канале вывода СИ из накопителя ВЭПП-З был основным и определяющим.

Большая часть описанных в диссертации расчетных и экспериментальных результатов получена непосредственно автором.

Автором были разработаны и созданы программы, необходимые для обработки и восстановления трехмерных изображений методом ВРТ.

Автором были проведены многочисленные эксперименты в области ВРТ, рентгеновской микроскопии и топографии.

Обработка экспериментальных данных и визуализация полученных результатов также проводилась автором данной работы.

Научная новизна

Создана специализированная станция СИ, позволяющая проводить эксперименты в области рентгеновской микроскопии в диапазоне длин волн от 0.14 до 2 А.

Впервые реализована схема трехкристальной топографии с использованием увеличенного изображения от асимметрично срезанных кристаллов.

Предложен метод контроля качества рентгеношаблонов на основе увеличенного изображения с помощью асимметрично срезанных кристаллов.

Проведены исследования природных алмазов методом ВРТ для выявления последовательности их кристаллизации.

Проведены исследования методом ВРТ неоднородности плотности энергетических материалов с разрешением в единицы микрон.

Получены трехмерные изображения внутреннего строения уникальных археологических предметов, что позволило значительно дополнить информацию об объектах исследований.

Научная и практическая ценность

Разработанная и созданная установка позволяет получать данные о трехмерной структуре объектов в поли- и монохроматическом СИ (с возможностью перестройки в диапазоне длин волн от 2 до 0.3 А). Пространственное разрешение регистрируемых изображений зависит от геометрических размеров изучаемых объектов и составляет 100 мкм для образцов с габаритами до 45x45x50 мм3.

Разработанный и реализованный микроскоп на основе увеличителя с использованием асимметрично срезанных кристаллов позволяет получать трехмерные фазоконтрастные изображения объектов с габаритами до 2x2x2 мм3 и пространственным разрешением не хуже 3 мкм.

Основные положения, выносимые на защиту

Разработаны методики проведения томографических исследований с пространственным разрешением от 3 мкм до 100 мкм на источнике синхротронного излучения ВЭПП-3.

Создана установка для вычислительной рентгеновской томографии и микроскопии с использованием увеличения изображения на основе отражения от асимметрично срезанных кристаллов.

Результаты исследований, полученных методом рентгеновской микроскопии, для аттестации рентгеношаблонов, использующихся в ЬЮА-процессе.

Результаты исследований трехмерной структуры энергетических материалов, полученные методом ВРТ.

Результаты исследований методом рентгеновской топографии морфологии природных алмазов из кимберлитовых трубок и россыпей Якутской алмазоносной провинции.

Результаты томографических исследований уникальных археологических находок и геологических образцов.

Апробация работы

Основные результаты работы докладывались на всероссийских и международных конференциях и симпозиумах: Международные конференции по использованию синхротронного излучения (Новосибирск, 2006,2008, 2010 гг.); Симпозиум «Нанофизика и наноэлектроника» (Нижний Новгород, 2007 г.); Национальная конференция по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования наноматериалов и наноносистем, РСНЭ НАНО (Москва, 2007 г.); IV International conference on interaction of intense energy fluxes with matter (Эльбрус, 2009 г.); 6th World Congress on industrial process tomography WCIPT6 (Пекин, 2010 г.).

Результаты работы были опубликованы в ведущих российских и зарубежных научных журналах: «Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. Sec. А»; «Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования»; «Физика горения и взрыва»; «Геология и геофизика»; «Проблемы археологии, этнографии, антропологии Сибири и сопредельных территорий».

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Текст диссертации содержит 129 страниц, 77 рисунков и 1 таблицу. Список литературы состоит из 111 ссылок.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении приведен краткий обзор истории рентгеновской микроскопии и томографии. Обсуждается актуальность темы диссертации, сформулированы цели и задачи проводимых исследований. В конце перечислены основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе дается краткий обзор трех основных частей, определяющих развитие рентгеновской микроскопии в мире, к которым можно отнести источники излучения, рентгеночувствителыше детекторы и рентгеновскую оптику. В первой части главы приводятся сравнительные характеристики рентгеновских источников и описываются преимущества синхротронного излучения. Далее рассматриваются и классифицируются детекторы, используемые в рентгеновской микроскопии в настоящее время. Последний раздел главы содержит описание основных рентгенооптических

6

элементов, используемых для повышения пространственного разрешения метода, и приводятся их базовые характеристики. В конце главы обосновывается целесообразность использования асимметрично срезанных кристаллов как элементов увеличивающей оптики.

Вторая глава содержит описание созданной станции «Микроскопия и томография» на канале СИ из ускорительного комплекса ВЭПП-3 ИЯФ СО РАН (Новосибирск). Глава начинается с описания характеристик источника СИ, используемого в экспериментах. Приводятся основные параметры, включающие в себя размер, угловое и спектральное распределение СИ, приходящего на станцию.

Далее описывается устройство и оптическая схема рентгеновского монохроматора. Обосновывается степень монохроматизации (А\/\~ 1СГ4) и рабочий диапазон длин волн используемого рентгеновского излучения.

В пункте 2.3 приводится описание экспериментального объема, включающего в себя держатель образца, увеличитель на асимметрично срезанных кристаллах и,детектор рентгеновского излучения.

Двухкоординатный детектор рентгеновского излучения (фирма Photonic Science) выполнен на базе ПЗС-матрицы размером 4008x2670 элементов.

Рис. 1. Увеличитель на основе асимметрично срезанных кристаллов. 1 - исследуемый образец, 2, 3 - первый и второй асимметрично срезанные кристаллы, 4 - двухкоординатный детектор.

Для повышения пространственного разрешения регистрируемых изображений на станции используется увеличитель на основе асимметрично срезанных кремниевых кристаллов. Два кристалла, расположенные в перпендикулярном относительно друг друга направлении (схема Киркпатрика - Баеза), обеспечивают увеличение рентгеновского изображения по двум координатам (рис. 1). Асимметрично срезанные кристаллы,

изготовленные совместно с ИФП СО РАН, имеют рабочую кристаллографическую плоскость (111) с углом к поверхности 9.15°. Кристаллы имеют высокое качество рабочей поверхности с шероховатостью на уровне 0.2 мкм. Кристаллы изготовлены из одного кремниевого моноблока и имеют абсолютно идентичные рентгенооптические свойства.

Увеличение, получаемое при отражении монохроматического излучения от поверхности кристаллов, вычисляется по следующей формуле: m = sin(ebr + cp) ^ sin(9br-(p)

где Эьг - угол, соответствующий условию Вульфа-Брэгга, <р - угол между поверхностью и кристаллографической плоскостью.

Коэффициент увеличения зависит от энергии используемого рентгеновского излучения и в наших экспериментах варьируется в диапазоне от 15 до 30.

Коллиматор

Детектор / ^

0.04 м ■*-►

Коллиматор

Монохроматор

Коллиматор

16.5 м

. Коллиматор

Детектор!

Монохроматор

Коллиматор

Образец

Рис. 2. Схемы получения изображений. Схема без увеличения (а) и схема с использованием асимметрично срезанных кристаллов (Ь).

На станции реализовано две схемы получения изображений. В перво предусматривается исследование крупных образцов, не требующее высоког пространственного разрешения (рис. 2а). Во второй схеме используете увеличитель на основе асимметрично срезанных кристаллов, позволяющи поднять разрешение регистрируемых изображений до 2-3 мкм (рис. 2Ь).

В схеме без увеличения исследуемый образец, жестко связанный с детектором, сканируется в вертикальном направлении относителья плоского монохроматического излучения, вырезаемого коллиматорог-

Максимальные геометрические размеры исследуемых объектов ограничены горизонтальным размером пучка СИ, равным 45 мм.

В схеме с использованием асимметрично срезанных кристаллов размеры исследуемых объектов определяются рабочим полем микроскопа и составляют 1x1 мм2 для коэффициента увеличения 30 и 2.5x2.5 мм2 для коэффициента увеличения 15.

В заключении главы описывается система управления и обработки данных, используемых на нашей установке. Программный интерфейс, написанный автором, позволяет обеспечить синхронизацию всех процессов, необходимых для проведения и получения трехмерных изображений методом ВРТ.

Третья глава посвящена исследованию качества цифровых изображений, определяемого пространственным разрешением, контрастом и шумами в получаемых нами данных.

Проведен анализ получаемого пространственного разрешения в схемах без увеличения и с использованием асимметрично срезанных кристаллов. Для экспериментального определения пространственного разрешения вводится понятие функции расплывания линии (ФРЛ), получаемой методом «наклонного края». Ширина на полувысоте (ШПВ) этой функции численно определяет разрешение системы в вертикальном и горизонтальном направлениях. Далее вычисляется функция частотно-контрастной характеристики (ЧКХ), которая связывает пространственную частоту, определяющую разрешение, и контраст в регистрируемых изображениях.

Для схемы без увеличения обсуждаются параметры, влияющие на пространственное разрешение получаемых изображений.

На основе динамической теории Эвальда и представления электромагнитной волны в виде интеграла Френеля вычисляются теоретические аппаратные функции для пространственного разрешения в схеме с использованием асимметрично срезанных кристаллов.

Рис.3. Изображение тест-объекта, полученное на нашей установке с 20-кратным увеличением (а) и с помощью электронной сканирующей микроскопии (Ь).

Приводится сравнение вычисленных и полученных экспериментально данных, и объясняется причина их расхождения. Для 20-кратного увеличения с использованием монохроматической длины волны (X = 1.13 А) экспериментально измеренное разрешение в вертикальном направлении составляет 2.37 мкм, а для горизонтального направления - 2.25 мкм.

На рис. 3 показано изображение тест-объекта, полученное на нашей установке и с помощью электронной сканирующей микроскопии (ширина самой маленькой полоски составляет 10 мкм).

Рис. 4. Получение рефракционного контраста в изображении нейлоновой нити при отражении от асимметрично срезанного кристалла (а), зависимость интенсивности отраженного излучения от угла падения на кристалл (Ь), трехмерное изображение мухи дрозофилы, полученное методом ВРТ (с).

И™»"1™1

Для рентгеновского диапазона, который мы использовали в наших экспериментах, значение декремента преломления 6 лежит в пределах 10 - 10"6, поэтому угол рефракции не превышает нескольких угловых секунд. Но, так как интенсивность отраженного излучения от асимметрично срезанных кристаллов меняется от угла падения в пределах 30 - 50 угл. сек. (рис. 4Ь), то в получаемых нами изображениях появляется рефракционный контраст. Контраст, обусловленный изменением фазы, может в несколько раз превосходить вариацию интенсивности, вызванную поглощением рентгеновского излучения в объекте. На рис. 4а видно, что рефракционный контраст от нейлоновой нити превосходит амплитудный более чем в 5 раз. Особенно различие контрастов заметно для биологических и органических объектов, для которых поглощение в рентгеновском диапазоне составляет несколько процентов. На рис. 4с приведено трехмерное изображение мухи дрозофилы, полученное методом ВРТ на нашей установке.

В пункте 3.3 проводится анализ шумов и делается вывод о минимальной экспозиции, необходимой для получения приемлемой статистики в регистрируемых изображениях.

Рис. 5. Распределение плотности полимерной нити, восстановленное методом ВРТ.

В пункте 3.4 рассмотрен алгоритм получения трехмерных изображений с использованием метода обратного проецирования с фильтрацией. Сделан вывод о количестве проекционных данных, необходимых для получения восстановленного изображения без заметной потери пространственного разрешения. Приведен пример восстановленного изображения полимерной нити, из которого видно, что параметры источника СИ из ускорительного комплекса ВЭПП-3 и нашей установки обеспечивают пространственное разрешение на уровне 3 мкм.

Рис. 6. Изображения золотого рентгеношаблона, полученные методом сканирующей электронной микроскопии (а) и методом рентгеновской микроскопии (Ь).

В четвертой главе представлены основные результаты, полученные на станции «Микроскопия и томография», расположенной на канале СИ из ускорительного комплекса ВЭПП-3 ИЯФ СО РАН. Работы, проводившиеся на станции, можно разделить на две основные части.

Первый класс задач был посвящен исследованию двумерных проекций, полученных методами рентгеновской микроскопии и топографии. Он включал в себя исследование качества изготовления рентгеношаблонов, создаваемых в ИЯФ СО РАН для глубокой рентгенолитографии. Сюда же относится изучение морфологии кристаллической структуры природных алмазов. На рис. 6 показаны изображения золотого рентгеношаблона, полученные с помощью электронного сканирующего микроскопа и с помощью увеличителя на основе асимметрично срезанных кристаллов. Видно, что электронная микроскопия имеет более высокое пространственное-разрешение, чем рентгеновские изображения, но она дает информацию только о поверхности исследуемых объектов. Получение изображения дефектов, скрытых в глубине поглощающего слоя, может дать только анализ микроизображений в рентгеновском диапазоне. Следует отметить еще одно важное преимущество рентгеновской микроскопии - возможность получать сведения о толщине и рельефе поглощающего слоя в рентгеношаблоне.

Рис. 7. Топограммы алмазов с различной морфологией, снятые в прошедшем излучении.

Рис. 8. Топограммы алмазов с различной морфологией, снятые в отраженном излучении.

На базе установки была впервые реализована схема трехкристальной топографии, позволяющая регистрировать изображения алмазов как в прошедшем, так и в отраженном под Брэгговским углом излучении.

При регистрации в прошедшем излучении получается наложение двух изображений, обусловленное поглощением рентгеновского излучения в кристалле и ослаблением интенсивности из-за Брэгговского отражения (рис. 7). В этом случае можно хорошо соотнести внутреннюю неоднородность кристаллической решетки к геометрии самого кристалла.

Для более тщательной характеризации морфологии кристалла необходимо получать информацию, не искаженную изображением дефектов поверхности и формой кристалла. В этом случае регистрация в отраженном излучении позволяет получать изображение, определяемое только дефектами кристаллической структуры алмаза (рис. 8).

Второй класс задач состоял в исследовании трехмерной структуры образцов методами вычислительной рентгеновской томографии. С помощью ВРТ были исследованы образцы геологических пород, микроструктура энергетических материалов (взрывчатые вещества и твердое ракетное топливо), а также изучены уникальные археологические объекты, предоставленные Институтом археологии и этнографии СО РАН.

Рис. 9. Распределение породообразующих минералов в образце алмазоносной породы, полученное методом ВРТ (Срх-клинопироксен, Ол-гранат).

Метод ВРТ позволил оптимизировать геологические исследования при определении минерального (фазового) состава и текстурно-структурных особенностей алмазоносных пород. Отсутствие этапа предварительной подготовки объекта (распиловка, изготовление полированных шлифов, напыление и др.) ускорило проводимые геолого-минералогические исследования. Полученное трехмерное распределение минералов в алмазоносных образцах значительно упростило обнаружение редких фазовых превращений, происходивших в период образования мантийных пород. Наши результаты дали возможность охарактеризовать генетические взаимоотношения и последовательность кристаллизации алмазов и сопутствующих минералов в глубинных зонах Земли (рис. 9).

Исследование трехмерной структуры энергетических материалов (ЭМ) с помощью ВРТ позволяет исследовать распределение неоднородности

плотности в изучаемом объекте. Чувствительность к детонации во многом определяется микроструктурой ЭМ. Наша установка дает трехмерное распределение неоднородностей в непрозрачных для видимого диапазона

Объем неоднородностей, мкм3

Рис. 10. Трехмерная структура ЭМ и гистограмма распределения неоднородностей.

Высокая чувствительность микроскопа к изменению фазы излучения, прошедшего через исследуемый объект, визуализирует небольшие вариации (менее 0.1%) плотности в объеме ЭМ (рис. 10). Оперативно получаемая информация позволила проводить ишШ исследования образования пор в процессе термоциклирования образцов взрывчатых веществ. Эти данные очень важны при моделировании структурных изменений, происходящих в ЭМ во время старения. Обнаружено, что во время нагрева образуются микропоры размерами до 60 мкм. Такие размеры неоднородностей являются недопустимыми для исследуемых нами ЭМ.

Применяя методики ВРТ, можно провести датировку возраста уникальных деревянных археологических находок (рис. 11а) на основании древесно-кольцевого анализа, или дендрохронологии. Обычно такой анализ проводится на поперечных спилах или кернах, то есть с разрушением образца. Ясно, что для уникальных археологических предметов это невозможно.

Трехмерное изображение (рис. 116), полученное нами в монохроматическом излучении (X = 0.9 А) методом ВРТ, позволяет создавать виртуальный разрез предмета в любой требуемой плоскости. В итоге получаются привычные для древесно-кольцевого анализа данные (рис. 11в).

г

I I

I

I

I

I

Основные результаты, полученные в диссертации

Результатом выполненных работ стало создание томографической установки на канале СИ ускорительного комплекса ВЭПП-3.

Автоматизация созданной автором станции «Микроскопия и томография» обеспечивает синхронизацию всех процессов, необходимых для томографической съемки.

Разработка и создание в рамках проводимых исследований увеличителя на асимметрично срезанных кристаллах позволило повысить пространственное разрешение до 2 - 3 мкм. Чувствительность установки к направлению излучения, прошедшего через объект, обеспечило регистрацию образцов, слабоконтрастных в рентгеновском диапазоне. Рефракционный контраст позволяет получать качественные изображения объектов, для которых величина рентгеновского ослабления не превышает 0.1%.

Реализован метод оперативного неразрушающего контроля качества рентгеношаблонов, необходимых для работ по созданию микроструктур методом ЬЮА-тех пологий. Полученные данные дали информацию о дефектах, не выявляемых методами электронной и оптической микроскопии.

Реализован метод трехкристальной топографии, позволивший получить информацию о неоднородности строения кристаллической решетки природного алмаза.

Получено трехмерное распределение минерального состава и текстурно-структурных особенностей в уникальных алмазоносных ксенолитах мантийных пород, позволившее уточнить процессы кристаллизации в предоставленных образцах.

Рис. 11. а - общий вид колчанной бляхи; б - поперечный разрез предмета с обозначенным радиусом измерения; в - кривая плотности, отражающая изменчивость ширины годичных колец.

Получено распределение неоднородностей в объеме энергетических материалов в микрометровом диапазоне. С помощью созданной методики были получены ишШ данные об образовании пор с размерами до 60 мкм во время термического старения образцов взрывчатых веществ.

Разработана методика для получения вариации ширины годовых колец, необходимая при неразрушающем дендрохронологическом анализе археологических предметов.

Создан аппаратно-программный комплекс для неразрушающего исследования уникальных археолопгческих находок методом ВРТ. В частности получены данные о строении глиняной головы из древнего погребения, относящегося к тесинскому этапу татарской культуры.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. К.Е. Kuper, D.A. Zedgenizov, A.L. Ragozin, et al. Three-dimensional distribution of minerals in diamondiferous eclogites, obtained by the method of high-resolution X-ray computed tomography. // Nucl. Inst, and Meth. Sect. A, Vol. 575, p. 255-258 (2007).

2. С.Ю. Скузоватов, Д.А. Зедгенизов, B.C. Шацкий, A.JI. Рагозин, К.Э. Купер. Особенности состава облакоподобных микровключений в октаэдрических алмазах из кимберлитовой трубки Интернациональная (Якутия). // Геология и геофизика, т. 52, №1, с. 107-121 (2011).

3. К.Е. Kuper, D.A. Zedgenizov, A.L. Ragozin, V.S. Shatsky. X-ray topography of natural diamonds on the VEPP-3 SR beam. // Nucl. Inst, and Meth. Sect. A, Vol. 603, p. 170-173 (2009).

4. B.E. Зарко, B.H. Симоненко, П.И. Калмыков, A.A. Квасов, E.H. Чесноков, К.Э. Купер. Лазерное инициирование кристаллизованных смесей фуразанотетразиндиоксида и динитродиазапентана. // Физика горения и взрыва, т. 45, №6., с. 131-134 (2009)

5. ¡Е.Л. Гольдберд К.Э. Купер, И.Ю. Слюсаренко. Предварительные

результаты использования метода вычислительной рентгеновской томографии для анализа археолопгческих деревянных изделий. // Проблемы археологии, этнографии, антропологии Сибири и сопредельных территорий, Новосибирск, ИАЭТ СО РАН, т. XVI, с. 176181 (2010).

6. Б.Г. Гольденберг, А.Ю. Абрамский, А.Г. Зелинский, А.И. Маслий, Е.А. Максимовский, В.И. Кондратьев, В.П. Корольков, К.Э. Купер, Е.В. Петрова, В.Ф. Пиндюрин. Особенности изготовления шаблонов для глубокой рентгеновской технологии в сибирском центре синхротронного и терагерцевого излучения. // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, №2, с. 62-68 (2011).

КУПЕР Константин Эдуардович

Развитие методик рентгеновской микроскопии и томографии на источнике сннхротронного излучения ВЭГШ-З

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Сдано в набор 11.11.2011 г. Подписано в печать 15.11.2011 г. Формат 60x90 1/16 Объем 1.0 печ.л.,0.8 уч.-изд.л.

_Тираж 100 экз. Бесплатно. Заказ № 31_

Обработано на PC и отпечатано на ротапринте «ИЯФ им. Г.И. Будкера» СО РАН, Новосибирск, 630090, пр. Академика Лаврентьева, 11

УЧРЕЖДЕНИЕ РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ ИМЕНИ Г.И. БУДКЕРА СИБИРСКОГО ОТДЕЛЕНИЯ РАН

61 12-1/626

На правах рукописи

КУПЕР КОНСТАНТИН ЭДУАРДОВИЧ

РАЗВИТИЕ МЕТОДИК РЕНТГЕНОВСКОЙ МИКРОСКОПИИ И ТОМОГРАФИИ НА ИСТОЧНИКЕ СИНХРОТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ

вэпп-з

01.04.01 - приборы и методы экспериментальной физики

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель

кандидат физико-математических наук

Константин Владимирович Золотарев

Новосибирск - 2011 г.

Оглавление

Введение..............................................................................................................................................................4

Глава 1. Современное состояние рентгеновской микроскопии 8

1.1. Источники излучения для рентгеновской микроскопии................................8

1.1.1. Рентгеновские трубки........................................................................................................................8

1.1.2. Источники синхротронного излучения........................................................................11

1.2. Детекторы, используемые в рентгеновской микроскопии......................................14

1.2.1. Аналоговые рентгеновские детекторы..............................................................................15

1.2.2. Цифровые рентгеновские детекторы....................................................................................17

1.3. Используемые оптические элементы в рентгеновской микроскопии..........22

1.3.1. Элементы, работающие с использованием отражающей оптики..............24

1.3.2. Элементы, работающие с использованием преломляющей оптики... 27

1.3.3. Элементы, работающие с использованием дифракционной оптики... 28

1.3.4. Асимметрично срезанные кристаллы..................................................................................30

Глава 2. Станция СИ «Микроскопия и томография» в

ИЯФ..............................................................................................................................................................................34

2.1. Источник излучения..............................................................................................................................34

2.2. Монохроматор............................................................................................................................................38

2.3. Экспериментальный объем..................................................................................................................43

2.4. Схемы получения рентгеновских изображений................................................................49

2.5. Система управления и обработка данных................................................................................52

Глава 3. Качество получаемых цифровых изображений......................56

3.1. Пространственное разрешение рентгеновских изображений, получаемых в схеме без увеличения..................................................................................................57

3.2. Пространственное разрешение рентгеновских изображений, получаемых в схеме с асимметрично срезанными кристаллами..............................61

3.3. Рефракционный контраст в схеме с асимметрично срезанными

кристаллами.................................................................................. 66

3.3. Шумы в получаемых изображениях.............................................. 68

3.4. Алгоритм получения трехмерных изображений с использованием

вычислительной рентгеновской томографии......................................... 72

Глава 4. Рентгеновская микроскопия и томография с микронным разрешением............................................................. 80

4.1. Результаты исследований, полученные методами рентгеновской микроскопии и топографии с микронным пространственным разрешением................................................................................. 80

4.1.1. Экспресс-метод контроля рентгеношаблонов для глубокой рентгенолитографии........................................................................ 80

4.1.2. Исследование морфологии кристаллической структуры природных алмазов методами рентгеновской топографии....................................... 86

4.2. Результаты исследований трехмерной структуры образцов методами вычислительной рентгеновской томографии........................................ 94

4.2.1. Получение трехмерного распределения алмазов в ксенолитах глубинных пород............................................................................ 95

4.2.2. Исследования микроструктуры энергетических материалов............. 100

4.2.3. Исследование уникальных археологических находок методом

ВРТ............................................................................................. 109

Заключение.............................................................................. 114

Литература............................................................................... 117

Введение

Рентгеновская микроскопия ведет свое начало с открытия Вильгельмом Рентгеном в 1895 году икс-лучей (рентгеновское излучение) [1]. Высокая проникающая способность рентгеновского излучения дала в руки исследователей инструмент неразрушающего контроля изучаемых объектов. Рентгеновская интроскопия стала актуальна во многих областях науки, таких как медицина, геология, материаловедение, археология и др. Исследование, проводимое с помощью рентгеновского излучения, является очень удобным, а иногда и единственным способом изучения уникальных объектов, не требующим их разрушения.

В настоящий момент большое количество научных групп во всем мире занимаются развитием методов рентгеновской микроскопии [1-8]. Такой интерес вызван несколькими факторами, повлиявшими на развитие этой области.

Во-первых, это создание в середине прошлого века сверх-ярких в рентгеновском диапазоне источников синхротронного излучения (СИ) на основе ускорительных комплексов заряженных частиц [9]. К неоспоримым достоинствам СИ можно отнести:

• высокую интенсивность и яркость источника, на много порядков превышающие эти параметры для рентгеновских аппаратов;

• непрерывный спектр излучения, простирающийся от инфракрасного до жесткого рентгеновского диапазона;

• малую угловую расходимость, составляющую тысячные доли радиана;

• естественную поляризацию излучения (в плоскости орбиты — линейная, выше и ниже левая и правя спиральная).

Все вышеперечисленные качества сделали СИ незаменимым источником излучения во многих экспериментах с использованием рентгеновской микроскопии и позволили получать данные о структуре объекта с микронным и субмикронным разрешением за доли секунды.

Во-вторых, с развитием современной микроэлектроники стало возможным создание цифровых детекторов с высоким пространственным разрешением, позволяющих получать изображение в рентгеновском диапазоне в течение нескольких секунд [10-12]. Несомненным преимуществом цифровых детекторов является высокий динамический диапазон регистрации, который значительно увеличивает информативность рентгеновских изображений. А тот факт, что изображение существует в цифровом виде, дает исследователю безграничные возможности в проведении любой математической обработки данных.

И наконец, третьим стимулирующим фактором развития стало создание рентгенооптических элементов, позволяющих еще больше повысить качество и пространственное разрешение получаемых изображений [13-16]. Технология производства рентгенооптических элементов бурно развивается в последнее время, используя новейшие достижения, полученные в областях материаловедения, микроэлектроники и нанотехнологий. К неоценимому качеству рентгеновской оптики можно отнести тот факт, что она позволяет получать не только амплитудно-модулированные (теневые), но и изображения, сформированные изменением фазы падающей электромагнитной волны в объекте [17-18]. Это свойство рентгенооптических элементов делает возможным регистрацию слабоконтрастных деталей (менее 1%) в рентгеновском диапазоне.

Одной из методик, родившихся вследствие перечисленных факторов, стала вычислительная рентгеновская томография (ВРТ). Хотя ее математические основы были заложены еще 1917 году, математиком И.

Радоном [19], развитие метод получил только с появлением быстродействующих ЭВМ. В 1963 г. А. Кормак повторно решил задачу томографического восстановления [20], а в 1969 г. Г. Хаунсфилд создал первый рентгеновский томограф [21], за что в 1979 г. они были удостоены Нобелевской премии. Предпосылкой для появления ВРТ послужили недостатки обычной рентгенографии, породившие идею получения не одного, а ряда снимков, выполненных под разными ракурсами, и построения по ним путем математической обработки трехмерного распределения плотностей в исследуемом объекте. Преимуществом ВРТ по сравнению с традиционной двухмерной съемкой являются:

• отсутствие теневых наложений в изображении объекта;

• более высокая точность измерения геометрических соотношений деталей в объекте;

• более высокая чувствительность, чем при обычной съемке;

• возможность получения полной информации об объекте без его разрушения.

В ИЯФ СО РАН рентгеновской микроскопией с использованием СИ начали заниматься с 70-х годов прошлого столетия [109]. Однако экспериментальной установки, включающей в себя современные цифровые детекторы и рентгенооптические элементы, позволяющие существенно поднять пространственное разрешение, не существовало до 2005 г. Поэтому создание новой станции СИ «Микроскопия и томография» стало актуальной задачей для нашего института.

Данная работа посвящена разработке и созданию методик на основе рентгеновской микроскопии и микротомографии для исследования уникальных образцов в области минералогии, археологии, изучению энергетических материалов и контролю качества изготовления рентгеношаблонов, используемых в ЬЮА-процессе и т.д.

Созданная нами установка позволяет получать данные о трехмерной структуре объектов в поли- и монохроматическом излучении СИ (с возможностью перестройки в диапазоне длин волн от 2 до 0.3 А). Пространственное разрешение регистрируемых изображений зависит от геометрических размеров изучаемых объектов и составляет 100 мкм для

о

образцов с габаритами до 45x45x50 мм .

Разработанный и реализованный микроскоп на основе увеличителя с использованием асимметрично срезанных кристаллов позволяет получать трехмерные фазоконтрастные изображения объектов с габаритами до 2x2x2 мм3 и пространственным разрешением не хуже 3 мкм.

На защиту выносятся следующее положения:

1. Разработка методики проведения томографических исследований на источнике синхротронного излучения ВЭПП-3 с пространственным разрешением от 3 мкм до 100 мкм.

2. Создание установки для вычислительной рентгеновской томографии и микроскопии с использованием увеличения изображения на основе отражения от асимметрично срезанных кристаллов.

3. Результаты исследований, полученных методом рентгеновской микроскопии, для аттестации рентгеношаблонов, использующихся в ЬЮА-процессе.

4. Результаты исследований трехмерной структуры энергетических материалов, полученных методом ВРТ.

5. Результаты исследований методом рентгеновской топографии морфологии природных алмазов из кимберлитовых трубок и россыпей Якутской алмазоносной провинции,

6. Результаты томографических исследований, проведенных для уникальных археологических находок и геологических образцов.

Глава 1

Современное состояние рентгеновской микроскопии

В этой главе дается краткий обзор трех основных частей, определяющих развитие рентгеновской микроскопии в мире, к которым можно отнести источники излучения, рентгеночувствительные детекторы и рентгеновскую оптику.

1.1. Источники излучения для рентгеновской микроскопии

Практически во всех источниках рентгеновское излучение возбуждается электронным пучком. Современные генераторы рентгеновского излучения можно разбить на два основных класса. К первому классу относятся рентгеновские трубки (с неподвижным или вращающимся анодом), ко второму - источники синхротронного излучения и лазеры на свободных электронах [110].

1.1.1. Рентгеновские трубки

В рентгеновских трубках электроны, испущенные катодом, ускоряются под действием разности электрических потенциалов между анодом и катодом и ударяются об анод, где происходит их резкое торможение. При этом за счет тормозного излучения происходит генерация излучения рентгеновского диапазона, и одновременно выбиваются электроны из внутренних электронных оболочек атомов анода. Пустые места в оболочках занимаются другими электронами атома. При этом испускается рентгеновское излучение с характерным для материала анода спектром энергий - характеристическое излучение. В настоящее время аноды изготавливаются главным образом из меди, молибдена и вольфрама.

Интенсивность рентгеновского излучения / зависит от разности потенциалов между анодом и катодом и и пропорциональна току электронного пучка 1 и атомному номеру материала анода Ъ.

1осг+-и2 (1.1)

Лишь незначительная часть энергии падающего на анод пучка электронов преобразуется в полезную энергию рентгеновских лучей. Большая часть энергии катодного пучка преобразуется в тепло. Коэффициент полезного действия (КПД) рентгеновской трубки равен отношению энергии рентгеновского излучения к энергии электронного пучка и может быть получен из следующей эмпирической формулы:

г/^СЯ-и (1.2)

Где С - константа, полученная экспериментально в работах [22-24] и имеющая значение между 10"9 и 1.5x10"9. Так, для рентгеновского аппарата с вольфрамовым анодом и типичным напряжением 120 кВ КПД составляет всего 1%. Тот факт, что большая часть энергии падающего на анод электронного пучка преобразуется в тепло, означает, что размер фокусного пятна и достижимая при этом интенсивность излучения источника ограничены термической прочностью материала мишени. С другой стороны, размеры фокусного пятна не могут быть сделаны сколь угодно малыми вследствие рассеяния электронов в материале мишени, которое приводит к увеличению размера области рентгеновского излучения.

Как уже говорилось выше, суммарный спектр, испускаемый рентгеновской трубкой, является суммой характеристического и тормозного излучения. Впервые зависимость спектральной интенсивности излучения от материала была получена Мозли [25] и в последующие годы уточнялась рядом авторов [26-27]. В настоящее время наиболее точное описание спектрального распределения можно найти в работе [28], в которой приводятся эмпирические формулы на основе экспериментальных данных.

Так, для тормозного излучения выражение представляет следующий вид:

/Р \х 1—0~I*-2 ~pzsinq> / sins

dN = D. IC Z- ( — - 1) • _ , ,-dE (1.3)

\E ) n-2pzsin<p/sui£ v y

Где О - телесный угол, i - ток электронного пучка, Z- атомный номер материала анода, Е0 - энергия электронного пучка, Е - энергия рентгеновских квантов, ji - коэффициент рентгеновского ослабления для материала анода, ф - угол падения электронного пучка на анод, с - угол, под которым регистрируются рентгеновское излучение, pz - усредненная глубина на поверхности анода, в которой формируется излучение, С - константа, равная 1.35х109 рад^-мА^-кэВ-сек"1 и х=1.109-0.00435Z+0.00175-Е0.

Для характеристического излучения зависимость выражается следующим образом:

1 *_„-ii-2~pzsin<p/sine

N = n-i-C-- R-wp- _ ,—-— (1.4)

S jU -2pz -sincp / SITIE

Где S - фактор, описывающий мощность тормозного излучения, R -фактор, описывающий обратное рассеяние электронов, со - вероятность флуоресцентного перехода, р - вероятность перехода атома из возбужденного

33 111

состояния и С - константа, равная 6x10 рад" -мА" -сек" .

Нужно отметить, что доля характеристического излучения обычно не превышает 10-15% всей излучаемой мощности.

Пространственное распределение интенсивности рентгеновского излучения имеет достаточно сложный характер. Но в реальном эксперименте, в котором используется лишь небольшая часть излучения, принято считать, что распределение имеет радиальный характер, т.е. интенсивность падает как квадрат расстояния до источника.

1.1.2. Источники синхротрониого излучения

Синхротронное излучение - это электромагнитное излучение, которое испускается ультрарелятивистскими заряженными частицами при изменении направления движения в магнитном поле. Генератором СИ могут стать любые заряженные частицы, но излучение от легких частиц, электронов и позитронов, при равной энергии ускорения значительно выше, чем, например, у протонов. В настоящее время большинство источников синхротрониого излучения работают с использованием электронных пучков [29-31].

Первое экспериментальное СИ было обнаружено Хабером в 1947 году на синхротроне фирмы "Дженерал Электрик" [9]. Двумя годами позже СИ наблюдалось на синхротроне в ФИАН. Впервые спектральное и угловое распределение СИ было описано Арцимовичом и Памеранчуком в 1946 году [111], затем Иваненко и Соколовым в 1948 году [32] и более подробно математически описано Швингером в 1949 году [33].

Рис. 1. Угловое распределение СИ для ультрарелятивистских электронов р«1.

Спектральная мощность излучения одиночного ультрарелятивистского электрона описывается следующей формулой:

л

32л-3 Я2 ' У V 7 '

V /

/з 1 + /з

(1.6)

Где А, - длина волны испускаемого излучения, у/ - вертикальный угол

л

отклонения от медианной плоскости, А,с=1.33л;Ку~ - характеристическая длина волны, у - релятивистский фактор, К - радиус кривизны орбиты заряженных частиц, с - скорость света, К1/3(^) и К2/з(#) - модифицированные функции Бесселя второго рода (функции Макдональда), аргумент которых определяется

жшг-^+Ы'Р.

Мощность излучения СИ в рентгеновском спектре для современных источников составляет от десятков до сотни тысяч ватт, испущенных в оди�