Реакции (альфа,2N) в гамма-активационном анализе тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.02 ВАК РФ

государственный кшмег гоа:т:коя шшраши но вшимг сжтовиым ростовский г0суд41 Ii Л.'КОШИ YILlßEPCKTKT

СипцьпглзированныЯ Совах К овз.ьг.ов

Па правах рукописи

РА>ШН0В ИЛУ ОМ ВАХГАКОВИЧ

УДК М3.7

PEAKIÖGI (П,2М) О ГАЛШ - АКТИВА ДИ О! ГНОМ АНАЛИЗН

02.nn.0Z. - аналитическая химия

АПТОРКФЕ РЛТ диссертации на ссиикпние ученей cTcncmi кандидата фииичо'-ивтимктичгских наук

Ростои-на -Доку 1983

Работа выполнена в Научно-исследовательском институте физики при Ростовском ордена Трудового Красного Знамени Государственном университете

доктор физико-математических наук, профессор Муминов Т.М. доктор физико-математических наук, с.н.с. Давыдов М.Г.

доктор физико-математических наук, профессор Дудкввич В.П. кандидат химических наук, с.н.с. Чапыпшков Б.А. (ГЕОХИ, г. Москва)

Научно-исследовательский и проектный институт редконеталлической промыа-ленности "Гиредмет" , г.Москва

Защита диссертации состоится " т^ октября и 1ддз г в чаи на заседании Специализированного Совета К 0в3.52.<Ш

1*оатовском Государственном униворситоте по адресу I 344104, г.Гостов-на-Доку, пр. Стачки, 194/э, ИМИ Физической и органической химии 1ТУ, конференц-зал.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке П'У, ул. Иувхмиская, 14В.

Отзывы в двух экземплярах оросим направлять по адресу : 344090, ]'. Гостов-на-Дону, Зорю,/, Химический факультет П'У.

Автореферат разослан - б7/ » сентября ,,)ПЯ г<

Научные руководителя I

Официальные оппоненты I

Ьедущая организация I

Ученый секретарь Специализировашюго Совета доктор химических наук, проф."

В.П.Кузнецов

ОВДЛЛ ХАРАКТЕРИСТИКА ГАБОТЫ

Актуальность проблемы.

Инструментальный гвмма-активяцпониый яняляз (ИГАА) бляго-дярл его объективным достоинствам, интенсивному развитии аппа-турного оснащения и, в последние года, развитии теории и методой моделирования на ЭПМ, стал одним из ведущих современных лдерно-фмзических методоп анализа. Он иироко используется для определегал элементного состава различных природах я синтетических материалов для решения задач геологии, геохимия, экологии, агрохимии и технологии.

Однако разработки в области ИГАА традиционно основнпв-ютсл на решении проблем, связанных с реакциями фотовктппя1£пи типа (>-.>'), (f,n) и (> ,г). Мпкду три эффокти фотоактнпвцнн от таких реакций как, например, (> ,?.п) могут приводить либо к усилпних) аналитического сигнала, либо к методическим погрей-ностлм из-за интерферешцга. Для учета этих эффектов при разработке конкретных методик необходимо соотретствупяим образом разнить физические основы, методы оптимизация и информационное обеспечение ИГАА. При этом должо быть достигнуто более полное использование потенциальных возможностей ИГАА за счет hodhx способов расчета хяряктеристик метода, учитыряю-щих эффекты реакций (> , 2п). Поэтому разрабатываемые п настоящей работе проблемы физических основ, методов оптимизации и информационного обеспечения ИГАА, связанные с эффектами ргяк-ций (> ,2п), лпллхггея актуальными.

CocTonime вопроса.

Благодаря нвипыешей представительности, высокой селективности и экспрессиости И1'АА является одним из ведущих сов-реитпшх ядерно-физическях методов анализа. Использовя1Гие все более совершетшх технических средств (сильноточных ускорителей электронов, детекторов гяммв-излучения п высоким энергетическим разрешением, средств автоматизации) способствует бо•

лпп полкой; использованию объективных достоинств ИГЛА, расширении областей его применения для контроля состава мате-{шплоп геолошческой природа, чистых и особо чистых ыатериа-лоп, а п последние годы и для многоэлементиого анализа различных природных материалов с цельп решения важных задач геохимии, экологии и агрохимии.

Работы п области физических основ, методов оптимизации и информационного обеспечения ИГЛА в последние >0-15 лет позволили применить для разработки конкретных методик анализа метода моделирования ня ЭШ. Это значительно сократило затраты тр;да и времени на разработки, позволило более полно использовать возможности метода, ;скорило процесс внедрения метода в анялитическ;ю практик;. Однако теория ИГЛА и его информационное обеспечение, лежащие в основе методов модели-poiiamin на DIN, не п полной мере ;читывапт специфические зМткты, связанные с некоторыми реакциями фотовктиввции ядер. Кроме обычно ;читываемых реакций (»-,п) и (>,р), сле-

зет ;чссть такио реакции как, например, (>^7.n). Они мог;т приводить как к ;силенип аналитического сигнала, так и к методическим погрешностям из-зв зМ*?кта интерференции. Мекд; тем эти эффекты до сих пор специально не исследовались. Особенно слабо разлито информя1(ионное обеспечение, необходимое для ;чета эффектов реакции (> ,2п). В нескольких работах измерялись лишь выхода активации некоторых элементов для одного или нескольких значений энергии активации. Данные о сечениях реакций (> ,?п) п с;ществ;ппей базе дашшх для И1'АА только на 25 X обеспечены надоюшми экспериментальными данными. До сих пор не реализопвны возможности фотоактивации ядер в рпз;льтате реакций (> ,?п) в многоэлемектном ИГАА природных и др;гих материалов и, как правило, не ;читываптся возможные методические погрешности анализа, евлзашше с этими реак-

1сипми.

Дальнейшее развитие ИГЛА, более полное использование его потенциальных возможностей по ч;пствителыюсти, точности, экс-прессности и производительности, расширение областей его при-мененил, особенно для целей многоплементного анализа, треб;ют рппнитил способов расчета, пополнения массивов ядерных данных

и развитая способов разработки методик ИГАА, учитывающих эффекты фотоактивации ядер в результате реакций (>-,2п).

Цель работа. Теоретически и экспериментально исследовать эффекты активации ядер в результате реакций пучком тормозного излучения (ТИ) электронного ускорителя (ЭУ) для совершенствования способов разработки методик ИГАА природам* и синтетических материалов. В связи с этим требовалось:

- предложить способы расчета выходов фотоактивяции ядер элементов пучком ТИ ЭУ о учетом эффектов реакции (>,2п);

- предложить способы расчета и экспериментального учета эффектов усиления аналитического сигнала и эффектов интерференции, свяэашшх с реакциями (у,?.п);

- пополнить базу данных ИГЛА данными по сеченппм реакций {>■, 2п) путем компиляции известных данных, предложить и реализовать способы их обработки;

- развить методики измерения выходов (сечений) фотоактивации ядер и их отношений;

- получить новые данные по выходам (сеченппм) фотоактивации ядер в результате реакции (г,2п) и их отношениям к выходам (сечениям) реакций (г.п);

- сформировать массив данных по сечениям (выходам) реакций (>-,2п) для пополнения базы двшшх ИГАА;

- разработать способы учета эффектов реакций (>,2п) при решении конкретных аналитических задач;

- учитывая эффекты реакции (> ,2п), разработать методики ИГАА сложных по составу материалов: природных (почвы, горные породы) и синтетических (магнитные материалы).

Научная новизна. В работе впервые комплексно изучены проблемы ИГЛА, связанные с учетом эффектов активации ядер элементов в результате реакций (> ,?.п). Новыми в работе являются : 1. Новый простой для реализации способ расчета выхода фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно описы-папциЯ зависимость выхода от энергии активации в районе порога реакций фотоактивации.

2. Способы л рооульготы учота Эффектов роакций (> ,2п) в ИГЛА, и том числе эффектов усиления аналитического сиг НПЛ8 И ЭффСКТОВ И11ТСрфореШЦ1И.

3. Постановке проблемы обеспечения ИГЛА денными о реакциях (; ,2п) : определение требования на необходимые дашшо, обоснование количествешюго критерия отбора случаев фотоактивации, систематизация случаев фотоактивации ядер, связанных с реакциями (г, 2п).

4. Результаты измерения выходов (сечений) реакций фотоактивации (г,?.п) и их отношения к выходам (сечениям) реакций (; ,п) на •ядрах элементов Со. Н1, Си, Т.п, Сп, У, 7.г. А«, С(1, 1п, Пп.

5. Гезультаты компиляции, обработки и представления в удобной для базы данных ИГЛА форме имеющихся экспериментальных дашшх по сечения 98 реакций (г,2п) для ядер элементов ОТ Го до Нр.

с. Гезультаты разработки с учетом эффектов реакций (г,2п) методик многоэлементного ИГЛА почв, горной породы, ферроникеля ФН-5К и цериевого мишметалла СсМ4е-50я.

Практическая цопюсть п реализация работы. Газработашшо способы учота эффектов Ь ,?.п) реакций су-ществешю повышаст- уровень разработок в ИГЛА, расширят- его возможности при решении аналитических задач этим методой в геологии, геохимии, экологии, а1'рохимии и технологии.

Предложенные расчетные способы учота эффоктов (г,2п) реакций могут использоваться при моделировании ИГЛА на ЭШ. Сформированный массив дашшх по сечениям реакций. О , ?.м) будет введен в базу дашшх ЛСПТИ ГАА и передан некоторым специализированным центрам ядерных данных.

Разряботашше конкретные методики анализа могут быть реализованы в аналитических центрах, имещих соответствующее оборудовать. Методики анализа использованы в лаборатории акти-впционного анализа ПИИ Физики ГГУ для выполнения кошеретгах анализов почв ГостопскоЯ области и образцов магнитных материалов, предоставленных Новочеркпсским заводом постотптнх магнитов.

-т-

На защиту выносятся следующие положения шш Автор защищает Результаты комплексного исследования эффектов активации ядер в результате реакций (>-,2п) в ИГАА, в том числе : способ расчета выхода фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, учитывающий особенности энергетической зависимости выхода в районе порога реакций фотоактивацни ; способы и результаты учета эффектов реакций (г,2п) в ИГАА - усиления аналитического сигнала и интерференции ; результаты систематизации случаев фотоактпвяцпи ядер в результате реакций (г,7.п) в ИГАА ?

результаты измере1Шй выходов фотоактивацни в реакципх Ь ,2п) и на ядрах п элементов (Со, N1, а>, 7.п,

а-1, у, 7.г, Лл, с<1, 1п, Вп ) ;

результаты формирования массива данных по сечениям эп реакций (>-,2п) на ядрах от По до Нр для базы дашшх ИГАА ;

методики многоэлементного ИГЛА почв и горных пород при энергиях активации 22 МэВ и 27 МэВ, позволяющие определить ю макроэлементов ( П1. Рп, Т1 и др.) и 24 микроэлемента (7.г, Ег, Пл. Н1, Со и др.), соответствешю ; методики определения Рга, Сг, Со, Н1, Си, Но И н в фсрро-1шкелевых сплавах ФН-БК и определения Гр, 1л, Со, Нс1, Пт, УЬ и Ьи в цериевом мишметалле СеЖе-БОя.

Апробация. Основные результаты диссертации докладывались и эбсуждались : на 39,40 - Всесоюзных Совещаниях по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (г. Ташкент, 1В-21 апрель, 19П9 г, г. Ленинград, ю-13 апрель, 1990 г), 41,43 - Международна Совещагаях по ядерной спектроскопии и структуре атомного !дра (г.Минск, 1С-1Я апрель, 1991 г, г.Дубна, 20-23 апрель, 199.1 г), 1колах-семинарах "Коллективная ядерная динамика и ядерные дан-ме" и "Микротроны и их применение" ( г.Новороссийск, сентябрь, 9П9 Г., ОКТЛбрЬ, 1990 Г.).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 14 работ в еждународной и центральной печати.

Структура диссертации. Диссертпция состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы и приложения. Га-Оота изложена на 17В страницах, включая 128 стра!шцы текста, iq рисунков и 22 таблицы. Список литературы содержит 2П0 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Глава I диссертации посвящена критическому обзору состолтш и напраплет!й развития теории и конкретных методик ИГЛА с выдплмшем попросоп, связанных с учетом аффектов фотоактивации ядер в результате реакций (> ,2п).

И разделе I.1 введены и обсуждены общие соотношения для сигнала и некоторых характеристик ИГЛА. Показано, что для ко-личестпетюго описания сигнала в ИГЛА необходимы новые и удоб1Гме способы расчета выхода фотоактивации с учетом эффектов реакции 0 ,?.п). Гассмотрена взаимосвязь между некоторыми характеристиками ИГЛА.

В разделе 1.2 расмотрены этапы развития ИГЛА, обсуждены возможности использования реакций (> ,2п) в качество аналитических (опорных) и области применения ИГЛА.

В_раздело 1.3 обсуждшш различные варианты постановки задачи

оптимизации ИГЛА, отмечается дпе возможности постановки задачи оптимизации при использовании реакции

В раздело 1.4 рассмотрено состояние вопроса об обеспечении ИГЛА ялср1шми данными о выходах и сечениях реакций 0 >2")» предложены конкретные пути пополнения массивов дашшх, повышения их точности и достоверности для решения проблемы информационного обеспечения метода.

В_разделе 1.S поставлена задача исследования эффектов реакций (í,2n) в ИГЛА.

Глапа II диссертации посвящена описанию использованного аппаратурного комплекса и методик экспериментальных исследопатчй. В_разделе 2.1 рассматривается состав и технические характеристики использованной в работе аппаратуры ! бетатрона Б 2Г>/ло, ыикротрона СТ-22, спектрометрической и другой аппаратуры для пробоподготовки, активации и спектрометрии образцов, их транспортировки и выдержки.

В разделе 2.2 описаны методики калибровки и контроля дрейфа шкалы анергий бетатрона Б 25/30.

В разделе 2.3 рассмотрены методики измерения отношений выходов реакций [у,2п), в том числе иэоморных отношений и методики ГЛЛ, приведеш соотношения для расчета отношений выходов из первичных дашшх эксперимента. Глава III посвящена исследовании сечений (выходов) реакций (у,2п) применительно к проблемам ИГАА. Для получения по возможности полных, однородных и точных дашшх для ИГАА в раздело 3.1 систематизированы все случаи фотоактивации ядер в результате реакции (>-,2п). Среди всех случаев фотоактивации ядер, представляющих интерес для ГАА, реакции (>,2п) составляют около 15 X. В большинстве случаев в этих реакциях образуются радионуклиды, гамма-излучение которых затрудняет регистрации аналитических линий радионуклидов-продуктов, образованных в реакциях (г,п) или (> ,р). Однако реакция (г,2п) в ряде случаев может быть использована в качестве аналитической. Во - первых, при фотоактивации некоторых элементов радионуклид может образоваться только в результате ,2п)-реакции. Например, фотоэктивация бора возможна только в результате реакции 10B(>-,2n)0D En=17.01 МэВ, Ti/2"n'77 Во-вторых, при фотоактивации нескольких элементов ( с, N, о. Нп, AI, Р, Си, Рг ) в результате (>-,п) реакций образуются радионуклиды, излучающие при распаде только аштгиляциошгое излучение, что вызывает известные трудности при выделении аналитического сигнала. Регистрация гамма-излучения продуктов (>-,2п) -реакций этих элементов более удобна. Примером может служить использование реакции G3Cu(r ,2n)GICVi, Вп=20 МэВ, Т1/2=3.4 час для определения меди в рудах. В -третьих, иногда радионуклиды-продукты (»,2п) реакции имехгг более подходящие для анализа периоды полураспада, чем продукты традициогаго используемых аналитических реакций, имеющие очень малые или очень большие периоды полураспада Т1/2. Примером может служить реакция ,n7Au(^,2n)195mAu, Еп=15.02 МэВ, Т1/?=зо.5 с. В-четвертых, почти треть интересных для ГАА реакции (г,2п) приводит к таким же радионуклидам, что и основные аналитические реакции на определяемом элементе и может быть использована для усиления аналитического

сигнала. Например, при определешш пндил гамма - активациошшм мптодом по гамма-лшшям ,llmln необходимо учитывать, что этот радионуклид образуется в реакциях ll3ln(» ,»'') и 1151п(> ,2п).

Построены и обсуждены распределения числа случаев активации ядер по таким ядерным параметрам как период полураспада продукта активации Т^,,, энергия его гемма-линии Е; , порог реакции О ,2п) Еп, энергия максимума сечения реакции 0,2п) Е .

П)

Полнота эксперименталышх дшпшх по сеченияы (выходам) реакции- (> ,2п) до начала настоящей работы составляла 12 %. Поэтому" одним из наиболее естествешшх и удобных путей формирования и пополнения массива фотоядершх данных является компиляция известных экспериментальных дашшх, которой посвящен раздел 3.2. Основной объем работ по компиляции в нашем случае был связан с оцифровкой известных экспериментальных дашшх по сечениям (г,2п) реакции на 105 изотопах 55 элементов из 70 публикаций представлением их в международном обменном формате EXFOR и описанием о- 2п (К?) суперпозиций кривых Лоренца. При этом для описания сечения с(Е„) вблизи порога реакции (г,2п) использовано соотношение вида :

- n <Er-En)b (1)

где Е}. -энергия гамма-квантов, Еп - энергия порога реакции, п -и ь- подгоночные параметры.

Остальная часть кривой сечения (г,2п) -реакции аппроксимирована кривыми Лоренца :

°'2 =--------+----- (?)

(еI - е^)4(Г1ег>5! (в2 - г\ )2+(г2е,)2

Па основе компилировашшх и обработашшх дашшх сформирован массив дашшх по сечениям (»-,2п) реакций для ядор с А>40 от 46Вс до 237Нр, представляющих интерес для ИГЛА. Этот массив может использоваться и для введе>шя аппроксимаций для зависимости параметров сечений реакции (>,2п) от числа нуклонов в ядре, что позволит заполнить значительные пробелы в экспериментальных дашшх по сечениям реакции (>,2п).

Для заполнения пробелов в дашшх по сечениям (выходам) (>,2п) реакций были специально поставлены эксперименты по

измерению сечений (выходов) этих реакций, их отношений к сечениям (выходам) реакций (у,п). В разделе з.з описаны мето-днки и результаты измерения выходов или отношений выходов

методом наведешюй активности для ядер 59Со, 5ПН1, 63Си, 60Пгг> 0Эу> 902г> 10ТАв> 106СсЬ 1131п и П2Гт Получв1Ш нопыо

или более корректные и точные данные по отношениям сечений (выходов) и (у,п) реакций, чем ранее пэвест)ме. Пря-

мым сравнением отсчетов в фотопиках гамма-линий мишени, активированных пучком ТИ ЭУ бетатроне В 25/30, били ипмероны также иэоморные отношения выходов У / у реакций 0О7.г(>-,п) 0Пт.я2Г( Югь.гп)07»-"*. И31п(^.7.п)Т1,»'я1п. На ядрах е47п. С90а. В9У, 1ПСЛя, 1131п и 112Пп эксперименты проводились впервые от порогов реакций (?,2п) или 0 ,п) до максимальной энергии ускорителя с шагом ЛЕ,т= 0.25-0.5 МзВ.

В раздело 3.4 описан новый простой способ рвечвтв выхода реакции фотоактивацнп ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно чем известие описыпящий энергетическую зависимость выходе в районе порога реакции. Сечете реакции вблизи ее порога аппроксимировано полиномом. Тормозной спектр описывается по Шиффу, причем в качестве верхней границы спектра для толстого радиатора использована эффективная энергия электронов, соответствующая половине глубины их проникновения в радиатор с учетом функции пропускания Е(».) электронов с начальной энергией Ео, полученной с учетои степешюй аппроксимации тормозной способности вещества радиатора.

Числешшй расчет выхода основан на представлении произведения сечения на тормозной спектр полиномом 4-й степени, для нахождения которого использовался тэу-метод Ляшюша. Это позволило при хорошей точности обеспечить экономию времени счета.

Сравнение результатов численного расчета с экспериментом для реакций (г,2п) на 63Си и 09У показало хорошее (в продолах погрешностей измерения) согласие расчета по предлагаемому способу с экспериментом для энергий активации от В =Вп до 5 МэВ. Таким образом способ расчета вполне пригоден для количественного описания всех эффектов, связанных с реакциями (г,2п).

Глава IV поевлщеня разработке ко!Гкрет1МХ методик ИГАА с учетом возможных эффектов от фото8ктипацпп ядер в результате реакций (>,2п).

-12В раздело л.1 рассмотрены способы и результаты учета эДОюктов интерферстдаи и усиления аналитического сигнала в результате реакции (>,2п). Интерференция возникает в случае, когда фотоядерные реакции различного типа на определяемом элементе А (опорная реакция) .и изотопе какого-либо из элементов матрицы А' (мешащая или интерферирующая реакция), приводят к одному и тому же радионуклиду непосредственно или через цепочку рпдиовктивных превращений. Например, 57Со образуется при фотоактивации 5ЯСо, GnNl в реакциях {*,?.п), (> ,п) и 0 .!>)• Другой тип интерференции связан с нало*о1шем фото-пиков_ различных радионуклидов - продуктов активации определяемого и интерферирующего элементов, имеющих одинаковое (близкое) энергии »- линий. Например, наложении линий 2R3 кэВ п1Си и 1 "V.n - продуктов фотоактивации G:,Cu и 11ZRn, oOpasoDainiux d реакциях (> ,2ч). Усиление аналитического сигнала в результате рпакции (? ,7.U) происходит тогда, когда эта реакция на одном из изотопов определяемого элемента приводит к такому же радионуклиду, что и основная аналитическая реакция (>,>'! » ,ч; и т.д.) на определяемом элементе.

Ппедены соотношения для количественного расчета эффекта интерференции. Систематизированы случаи интерференции (всего an imp реакций) и случаи усиления аналитического сигнала (всего 24 паре реакций) с участием реакций типа (>,?.п). Для 32 и 1!) пар реакций вычислены коэффициенты интерференции и усиления сигналя, соответственно, в зависимости от энергии активации.

В_разделе 4.2 приведены результаты разработки методики

многоэлементного ИГЛА почв и ropmix пород. Особое внимание уделено учету эффектов (>-,?.л) реакций, в том числе исследовании их влия1шя на оптимальные условия анализа и оценки методических погрешностей из-за интерференции.

Для разработки оптимальнйх способов ИГЛА почв и горных пород использовали ТИ микротроноп СТ-22 НИИ Физики ГГУ и М-зо ИИ! АН СССР, при энергиях Е}т=22 и 27 МэВ, соответствошю.

В качестве стандартных образцов использовали СО почв

CII-1, CII-3 и горной породы СГД-1А. Расчет1ше режимы активации и

измерения были следующио t 1) Е, т° 22 МэВ I п>=Ю-20 мкА г ,

«.= 3 4, ». = 4 Ч-17 ДН И t. = 1-3 Ч ; 2) Е = 27 МэВ 1 т= П-20 о п с • т

мкА г, t =is м-l ч, «. = 0.5 ч- 21 дн, t = 5 мин- з ч. Гаыма-снек-

тры активировашшх образцов измеряли с помощью По (Г, I)-детектора типа ДГДК-по с анализатором ЛИ-Ю24-П5-17.

При 22 МэВ в почвах инструментальным путем с Пр* п.л -

15 % (П0=(4-40)- Ю-® X масс.) можно определить до 29 элементов, В ТОМ числе Сг, Лп, Яп, БЬ, Л, Кч, Пс! И 1). Из НИХ 22 элемента определяется по }■-линиям полностью свободным от эффектов интерферетдш.

Расчетным путем определено, что при Е;п|= 27 МэВ в почвах в 5-6 режимах можно определить до 37 элементов (в эксперименте определено 34 элемента), в том числе макроэлементов (В1, Л1, г«?, Т1 и др.) и микроэлементов (с«», Н1, г>г, 7.г, На И др.).

При сопоставлении моделыых и экспериментальных гамма-спектров образцов СО, полученных для одшх и тех же условий проведения ИГЛА, для 11 элементов матрицы проб обнаружено 5 случаев усиления аналитического сигнала (для Сг. Пг, 7,т, Ни, Па) за счет вклада глммп-излучения продуктов фотоак типации реакций (г,2п) и 15 случаев интерференции для 10 элементов (искажающих аналитические сигналы или упеличипаипих погрешности определения дашюго элемента за счет наложшгия близких по энергии >--линий).

В эксперименталышх исследованиях нп ТИ микротронп М 30 при 27 МэВ в короткопременном режиме : 1 т-20 мкА г,

1,о- 15 МИН, I. - 0.5-20 Ч, г - 5-20 МИН определяются 1П-20 эле ментов, в том числе Ня, П1, С1, К, Сп, Г>о, Т1, Гп, Н1, 7.п, Пп, пь, Яг, 7.г. Пл. N(1, Ки, Пш. В долговременных режимах при Е>п-27 МэВ кроме этих элементов определяются также Нп, Сг, Нп. Со, Ал, У, ЛЬ, Г)П, Ш>, Л, Сл. Со, Сс1, Тп. ТИ И ПО С 110"(3-25) Ю-5 X масс, и Г>г - 0.002-0.10. Для продуктов фотоактивации

С п. По, Со, Пг, 7.г, У, Г.п, .Т, Пл, Со, Н<1, Кч И О НабЛЮДВЛОСЬ УСИ-

ле1ше сигнала и интерференции за счет реакции (> .2п) - в 1.5 - 3 раза. Усиление сигнала за счет реакции ^,7.п) для Сг составляет 4.4 X, для г.г 13.?. X, для 7.г на г>.п X, -для г>п на 3.1 X и для Па на 14.П X (см. тпбл.1). Мешающее плия-ние 'и ( Т1/2=б.7 дн) при определении н<1, Ят и Тп по ко-роткоживущим продуктам активации, достигает 10-47 X.

Для разработки оптимальных способов ИГАА горных пород использовали ТИ микротрона СТ-22 при В =22 МэВ. В качестве объекта ис-

Таблица I

Влияние эффектов интерференции на результаты ИГАА стандартных образцов почв и горной породы при 22 и 27 МэВ

¿НИ и

Эле- Ядерная Т 1? Ф Я Р . ¡5 .

мент реакция 1/2 л

^ э 5 5 г з

Т1 Т1.(у , р) Бс 1.32 лн 175 Ва(/ .г») Па 2 Л .0(1) 15.3(1) 17(2)

52Сг(;-,п)51Сг 53Сг(.-,2п)51Сг 9 • 2(2) 5.1(2)

Сг 27.7 дм 320 — 4.4(6) 5.0(6)

Со 59Со(.* .п)58Со 71.3 дн 810. 6 4аСМ.^п)47С* 12 .0(8) 23.4(5) 13.9(6)

N1 Бг 58И1(^.п)57Нг 883г(>-,п)87ш3г 36 ч 2.8 ч 127. 388 3 13"ва(;..п)12!}тПа 44СаО-.р)43К 89Бг(/.2п)87шЗг 89Г(, ,2п)87гаТ-»87гаЗг 8 4 8 .8(2) .6(1) ■ 8(2) 5.8(6) 16.0(2) 7.2(1) 13.2(2) 3.1(1) 9.2(2) 3.0(1)

363г(^.п)35в3г 68 мим 231. 7 873г(^2п)85в3г 24.0(3) 2.0(1) _

гг 902г(,.п)89гг ТВ. 4 ч 909 94г(, ,2п)Й9*г 206РЬ(/.2П)204"РЬ 2 .2(3) 5.3(3) 16.7(3) 2.0(3)

Сз Ва 133С3(.*.п)132С= в.47 дн 28.7 ч 66В 2В8 127.Г(,.П)126.Т 137Па(. .?.п)135-Па 4 I 1 .0(3) .0(3) 10.0 (4) 7.0(3) 14.8(3) 12.5(3)

1 2 3 4.

Nd Ndíí'.n) Md 11.1 AH 91. 1

150..,, ч 149„ , Nd(^,a) Hd 1 .73 ч 114.3

Sm 1S4S-(,,n)l53S- 46.8 ч 103.2

Та 131ТаО-.п)130,вТа 8.1 ч 55.8

продал, табл. 1

в 7 £

ЭсС^.п) Бс 2 3(3) 3 • 0(3)

в • 5(3) 8 4(3)

137ВаО-.210135вВа 16 -0(3) 10 (3)

2380^,п)2370 22 -1(6) 20 -0(6)

— // — 18 -0(1)

130В*(г,п)129шВа 23 • 8(1)

238и0-,а)2370 29 0(1) 20 -0(2)

47 0(2)

— // ~ 39 1(1) 27 -0(2)

45 0(2)

польэовали со сгд-1а (габбро-эссекситовое). Расчетные и экспериментальные режимы были в соответствии с режимами игла почв при

Е -2?. МэВ. гт

При Е^т= 22 МэВ инструментальным путем с Г>г< 0.3-10 % (в дол-говременшх режимах) можно определить до 25 элементов. При анализе экспериментальных и расчетных результатов для 10 элементов матрицы обраружено з случал усиления аналитического сигнала за счет реакции 0 ,2п) (длл Сг, 7.г и Пл) и 11 случаев интерферерупцих

(мешащих) ФЛР длл п элементов (результаты исследования приведет в табл. 1).

В' разделе 4.з приведены результаты разработки методики ИГАА фсрро-никелевых магнитных сплавов. Для разработки методики ИГЛА магнитного сплава форро-никелл ФН-51С и для проведения анализа было использовано ТИ бетатрона Б 25/30. Образцы сплавов ФН-5К (массой 5 г), эталонов (приготовленных из смесей химически чистых элементов в металлическом виде или в виде оксидов общей массой 5 г ) и мониторов ( медная фольга дивм. зо мм.) активировали ТИ бетатрона В 25/30 при токе пучка 1=0.05 мкА на расстоянии 20 см от тормозной мишени. Верхние границу энергии ТИ (Е^т>, время активации (ьо >. выдержки проб (ьп) и измерения их наведенной активности (ъс) вврьи-ровали в продолах : Е =20-7.4 МэВ, и 1^=0.5-5.0 ч, 1-п=

0.5-17 дн. Абсолютные НО элементов и возможные условия их анализа в сплавах (Е}.га» Ь0. »-п, ьс) определяли с помощью чистых элементов. Выяснено, что при Е =22-24 МэВ, г =1 =0.5-

Г ?-га . о с

1.0 ч и ьп=1 ч возможно определение только основных элементов анализируемых сплавов (Ко, Н1) и высоких содержаний (6-0 % масс.) И и Сг по их короткоживущим продуктам фотоактивации : Ю5Т(1 (т =49.о мин) и 49Сг (Т, .„=41.9 мин), соответствешю.

—— сч

Длл определения меди по наиболее подходящей ФЯР 'Си(>,2п) П1(;и (Т1/?=п.41 ч, Е},=2В2.9 и 656.0 кэВ) и других элементов, имещих долгоживущие продукты фотоактивации, необходимы следующие условия : Е =24 МэВ, 1 -ь =3-5 ч, т=з-5 г (ГО),- =0.08-

ос зос

0.6 Г).

С целы) поиска условий, обеспечивающих наименьшие значения относительных стандартных отклонений результатов определения содержа)шя искомых элементов *>г образцы сплава ФН-БК массой 5 г активировали ТИ при Е,, =24 МэВ в течение 1 =

/

-175 i и далее последовательно через tn=o.5 ч -17 дн измеряли

его наведенную активность в течение t = 0.5-5.0 ч. Тагам об-

с

разом выполнен анализ ряда образцов сплава ФН-5К на содержание Fe, Сг, Со, N1, Cu, Мо, W и получены следующие 2 режима измерении (см. табл. 2) : 1) - tn=l ч, tc= 3 ч (для определения Fe, MI С S = 0.5-0.7 % И Сг, Cu, И С П =13-20 X);

г ' г

2) _tn=3 ДИ"» ьс=5 ч ( для определения Со И Но С Вг= 3 и 17 X, соответствешю).

В разделе 4.4 описаны результаты разработки методики ИГЛА магнитных сплавов на основе церия. Определено содержание-основных (Ce, Htl, Yb) И примесных (Fe, Гл, Sm, I.11) КОМПОНЕНТОВ в церпевых магнитных сплавах на основе мппшеталла СеММе-50к методами ИГЛА и И1АЛ на тепловых нейтронах (ТН). Для определения качествешюго состава представлетгого образца СеШе-50п исследуемые образцы (оксиды РЗЭ массой о.оз-J.o г, порошок сплава СеКМе-50д и искусственные эталоны, состоящие из смеси Fo и РЗЭ массой З.о г) облучали вместе с мониторами потока в пучке ТИ бетатрона на расстоянии 20 см от тормозной кипени. При нейтрошюм облучении образцы устанавливали вплотную к конвертору, представляющему собой массивную спиицовую мишень (20 см РЬ), окружеюцгп парафиновым замедлителем фотонейтронов толщиной Ю см.

Условия активации и измерения (Е , варьирова-

ли в следующих пределах : К =24 МэВ, 1. = 1-5 ч, t. = 1 ч-Ю дн,

* ,vni О п

t = ю мин- 5ч. С целью поиска оптимальных условий определения каждого из ожидаемых РЗЭ в их смеси искусствешше эталоны (с известным содержанием Fo, 1л, Со, Pr, Mil, En», Tl>, Dу, Yb и Lu), активировали тормозным излучением и фотонейтронами в течение t.Q= 5 ч и затем последовательно измеряли гамма-спектры активированных образцов в течвтга ю-ти дней. Для определения Fo в смесях РЗЭ оптимальное значение времени паузы t = 2-4 Ч, а ДЛЯ Ce, Nd И Yb t. > 21 Ч И t = 5 Ч. При п п с г

этом относительные стандартные отклонения результатов определений РЗЭ минимальны (Вг=о.ооб-о.оэ). Полученные результаты приведены в табл. з. Продукты фотовктипации Рг, ть, Dу не могут быть обнаружим ня фоне преобладающего rauua-излуче-нил основных элементов матрицы (Со, НИ, Yb). Определение !л возможно при нейтронной активации с помощь») описанного выше

Таблица 2

Гезультаты инструментального гаима-активационного анализа образцов магнитного сплава ФН-БК (ш= 5 г) на бетатрона Б 25/30 при Е = 24 МэП ( 1= 0.05 МКА ) И Ь = 5 Ч.

/И о

( 11=3, Р=0.95 ).

Гежии анализа,

Определяемый элем.

Реакция актпвяцип

1/2

Ег кэВ (Р.' % )

Содержя>ше элемента, % масс.

ПО %

масс.

». =1 ч п

I. =3 ч с:

Ро

Н1

С\1

И

Сг

57Ро(г,р)5СНп 50Н1(>-,п)57Н1 СЗСи(г,2п)Г,1С,.

10(5Н(;,р)|О5Та

^СгС.п)"9^

2.00 Ч

зп.1п ч

3.41 Ч 49 МИН 41.9МИН

846.6(99.0) 127.3(15.0)

202.9(13.0)

173.9(100)+ 177.6(100)

90.6(59.0)

66.810.3 21.310.2 4.110.4 3.710.3 0.210.04

0.56 0.18 1 .12 1.10 0.11

♦.П=ЗДН

«. =5 Ч

с

Сг Со

Мо

Т1

^Сг^.п^Сг

63Сг(г,2п)51Сг

59„ , .58„ Со(г,п) Со

100Но^.п)99Мо

99Но( Тс

4ВТНг.Р)47Вс

27.7 ДН

71.3 ДН 66.02 Ч 6.02 Ч 3.4 ДН

320.1(9.6)

810.6(99.4) 181.1(6.0) 140.5(85.0) 159.4(70.0)

Н.О

*Г

3.5Ю.1 Н.О.

0.4410.06 11.0.

1.60

0.19 3.0 0.16 0.23

Сумма : ( юою.е) %

Примечание *) и.о.- не обнаружено

конвертора бетатрона В 25/зо.

При определении состава СеМЛе-50я образцы мишметалла и искусствешшх эталонов активированы одновремешю, а наведенные активности измеряли последовательно. Поэтому содержание элементов в образцах сплава (1'х> г) определяли по соотношению :

Рх = Р?

(3)

Таблица 3

Результаты активациошюго анализа проб сплава СеММе-50/» на бетатроне Б 25/30, при ь = 5 ч.( п - 3, Р-о.95)

Определл. элемент Реакции активации Еу ,кэВ Содеряэте элемента, % масс. ПО, мкг

Го 57_ , .5в„ Ре(г.р) Нп 840.в 3.1 ± 0.1 -

Со 140„ , .139„ Со (?', п ) Со 105.8 55.4 ♦ 0.3 1000

Ыс1 ИВН.1(>',л)147Н<1 91.1 10.2 ± 0.0 2000

УЬ 17вУЬ(>-,1,)175УЬ 113.5 20.0 ± 1.1 750

1л 139. , , .140. 32П.7 5.1 ± 0.2 100

!'т 154_ , .153_ Кт (г , п ) Бт 103.2 < 0.08 1700

1,и 173. , ,172. и» (г , п) 1.и 203.4 < 0.1 4000

Сумма: ( ЯЯ.П ± 1.6 ) X

,е - площади гамма-линий анализируемой пробы и эта-

на, Р, -содержание определяемого элемента в эталоне (г), I. -время выдержки пробы и эталона после окончания тивации ; ьсх, ь - время измерения гамма-спектров пробы эталона, соответственно. Проведен анализ нескольких образцов сплава СеММе-50|» на держание Ко, 1л, Со, Нс1, УЬ (содоржаюте Гш и 1.« нижо их НО).

Выводы ; 1. Предложен простой для реализации способ расчета хода фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно учитываю-5 особешюсти энергетической зависимости выхода в районе порога жций фотоактивации.

Предложены способы и результаты учета эффектов реакций ,2п) в ИГЛА - усиления аналитического сигнала и интсрфе-щии.

Систематизированы случаи фотактивации ядер в результате ■кций (г,2п) в ЙГАЛ.

Детально и всесторонне исследована проблема- обеспечетш ядерными данными по реакциям (»,2п). Определены требо-

вашш к обеспечению ЯД, предложен количественный критерий отбора случаев фотоактивации ядер в реакции (^,2п>, представляющих интерес для ГЛА. Для формирования массивов фотоядер-шх данных использованы результаты собственных экспериментов и компиляция известных данных, включая сбор, обработку (оцифровку и аналитическое представление) и анализ (предварительную оценку и выбор наиболее достоверных) дашшх. По данным компиляции введеш! и использованы аппроксимации для описания зависимости параметров сечений реакций фотоактивации от числа нуклонов. 5. Сформирован массив фотоядерных дашшх по сечениям реакции (г,2п). Массив содержит данные для 105 изотопов 55 элементов с А>40 сечениям реакций фотовкт1шации ядер, отбор которых произведен с помощью количественного критерия. Полнота массива обеспечена за счет компилировашшх и представленных в аналитической форме сечений ФПГ, введения аналитических аппроксимаций для параметров сечений и за счет специально пос-тавлешгых измерений выходов (сечений) фотоактивации и их отношений. Собранные данные позволяет решать большинство задач, возникающих при разработке способов ГАЛ сложных по составу объектов. Использовашшй формат дашшх позволит обмениваться шп1>ормацией с центрами ядерных дашшх (ЦЯД) и проводить в 1гужных случаях более детальные расчеты зависимости УА(Е%т) за счет использоватш первичных цифровых дашшх вместо данных, свернутых в Лоренцовой форме (для введения аппроксимаций параметров сечений).

Б. На ядрах 11 элементов (Со, N1, Cu, 7.n, G.i, У, Zr, Ar, Ctl, In, fin) методом наведенной активности получены новые или более корректные и точные, чем ранее известные значения отношений выходов фотонейтрошшх реакций (? ,п) и (г,2п). Прямым сравнением отсчетов в фотопиках гамма-линий мишени, активированных пучком ТИ ЭУ бетатрона В 25/30, были измерены изомерные отношения выходов Ут/ у реакций 89У(> ,2п)87т,нУ ,

noZrO ,n)09m,BZr , ,13ы> ,2п)ш™,в1п и отношение выходов Y /

64 69 69'

Y, ? (í,n) и (> ,2п)- реакций. На ядрах Zn, Он, У, , ,1Л1п и ,12г>п эксперименты проводились впервые от порогов реакций (j ,п) и (> ,2п) до максимальной энергии ускорителя с шагом дЕ?m=o.25-o.5 МэВ.

7.' Изучены возможности использования ИГАА для решения раз-

нообразных аналитических эвдач с учетом эффгктоп реакций (,• ,?п) для почп, гор1мх пород я синтетических материалов (фгрро-никелевый ФН-БК и цериевый СеКИе-во* магнитные мвтерянлы). Предложены мотодики ЙГАА почв при анергиях актипвции 7.2 МзП 27 МэВ позволяющих определить до 34 элементов, квк макроэлементов (П1, А1, г«, Т1 и др.), тек и микроэлементоп (Со. N1, Вг, 7.г, а-1 и др.). При проведении ИГАА для II элемпнтоп матрицы пробы обнаружено 5 случаев усиления экгг»ерпипнтлл5.ного сигнала (длл Сг, Г>г, 7.г, Пп. IV») за счет вклада гяммя излу-чеш1Л продуктов фотовктипацпи ряде интерферирующих ФПГ и случаев мешающих ФПГ длл 10 элементов (искажающие янялити-чес!сий сигнал или увеличивающие погрешность определения дян-ного элементе за счет наложения близких по энерти }-линяй). На ферро-никелевом мапттном материале кроме основных элементов матрицы (Ко, Н1, Со) определяли Сг. Сч, Ми и и При ис следоввшш магнитных мишмстяллов на основе церия ОпКМе '.о кроне основах (Со, Н<1, УЬ), определяли Го и Гл.

При разработке конкретных методик учтпгы количественно эффекты от активации ядер в результате реакций I/,?п).

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОПУПЛИКОПАШ В ГАКОТАХ :

1. Давыдов М.Г., Гахманов И.В., Хамряев Ф.П. Отношение

рп

выходов фотонейтронных реакций на ядро Т.г. Атомная энергия, 1907, Т.вЗ, вып. 5. С. ЗЯ2.

2. Давыдов М.Г., Потетюнко Г.II. . Гахманов И.Б. Аналитическое описание сечения фотоядерной реакции вблизи порога Тезисы докладов 39- Совещания по ядерной спектроскопия и структуре атомного ядра. Таткент, 1В 21 апрель, 1ппп. Лв1шнград, Наука, 1989, с.327.

3. Давыдов М.Г., Гахманов ИВ. Оценка вклядоп актипвции ядер в результате реакции (>-,2п) в гамма актипационном анвли зе. там же, с. 328.

4. Давыдов М.Г., Гахманов И.В., Муминов Т.Н. Отношении выхо дов роакций (? ,п) и Ь ,7п) на ядре 8РТ. Веб : Ядер ная спектроскопия и структура атомного ядра. Тгзисм докладов 40-го Совещания. Летпггряд, ю 1.1 апрель, тпо г.

Л.: "Наука", 1990 Г. С. 310.

5. Давыдов М,Г., Нотетпнко Г.II., Гахманов И.В.. Трухова Т.В. Учет геометрических искажений при оцифровке графической информации. Доп. ВИНИТИ. * 4192-ВВ9, 1989 Г.

Г>. Давыдов М.Г., PaxManoD И.Б. Отношения выходов реакций (> ,п)

•> # п \ 59- 50.., 64- 92ы 107._ „ 100.,.

И (/, 7.п) на ядрах Со, H!, 7п, Но, Ад И Ctl.

В сб.: Ядерная спектр, и структура атом. ядра. Тезисы докла-

доп 41-го Мохдународного Совещания, Минск, 10-19 апрель,

1991, Ленинград, "Наука", 1991, с. 181.

7. Давыдов М.Г.. Гахманов И.Б. Измерение знергетической зависимости отношоний выходов реакций (>-,п) и (>-,2п) на ядрах 1,31п и 112Г.ч. тем жо, о. 200.

8. Давыдов МЛ'., Мароскин С.А., Рахманов И.Б. Инструментальный гамма актипациошшй анализ почв при 22 и 7.7 МэВ. там жо, с. 435.

9. Давыдов М.Г., Мароскин С.А., Рахманов И.Б. Инструментальный гамма активациошгый анализ состава ферро-николовых магнит ных сплавов. Атомная энергия, 1993, т.74 , вып. з, с.200-7.07..

Ю. Дапыдоп М.Р., Рахманов И.В., Марескин С.А., Агринская |{.А. Лктиппционное определение некоторых редкоземелышх элементов в магнитных сплавах на основе церия. Журнал анал. химии, 1993, т.40, вып. 4, с. 703 - 706

п. М.Г.Дапыдоп, И.В.Рахманов. С.А.Марескин Эффекты иитерфе-решцш при инструментальном гамма-активационном анализе природных объектов. В сб.: Ядерная спектроскопия и струк. атомного ядра. Тезисы докладов Международного Совещания, Дубна, 1ЯЯЛ, 20-2.1 апрель, Санкт-Петербург, 1993, с.377.

12. М.Г.Давыдов, С.А.Марескин, И.Б.Рахманов Инструментальный гамма актипациошшй анализ некоторых гаэ в манштных сплавах на основе цорил. там жо, с. зпо.

13. М Г Давыдов, И.Б.Рахманов, С.А.Мароскин Инструментальный актипациошшй анализ магнитных сплавов на осново ферроникеля. там жо, с. 375.

14. И.В.Бодров, М.Г.Двпыдов, И.Б.Рахманов, А.В.Трухов Изомерное отношение выходов реакции 0О7.г(> ,n)80m,R7.r до гигантского дипольного резонанса, там жв, с. 237.

Ж)