Резонансная ионизационная спектроскопия автоионизационных состояний щелочноземельных атомов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ



(С с

АКАДЕМИЯ НАУК РЕСПУБЛИКИ УЗБЕКИСТАН ОТДЕЛ ТЕПЛОФИЗИКИ

На правах рукописи

ИСМАИЛОВ АНВАР ЗАКИРОВИЧ

РЕЗОНАНСНАЯ ИОНИЗАЦИОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ АВТОИОНИЗАЦИОННЫХ СОСТОЯНИЙ ЩЕЛОЧНОЗЕМЕЛЬНЫХ АТОМОВ

Специальность — 01.04.05 — оптика

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ташкент — 1991

Работа выполнена в Отделе Теплофизики АН Республики Узбекистан.

Научные руководители:

доктор физико-математических наук АЛИМОВ Д. Т.

кандидат физико-математических наук ТУРСУНОВ М. А.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, зав. каф. теор. физики ВГУ проф. ЗОН Б. А.

доктор физико-математических наук БЕДИЛОВ М. Р.

Ведущая организация — Ужгородский государственный университет.

Защита состоится « С/. » сум&р^е^^992 г. в_часов

на заседании Специализированного совета Д 015.22.01 в Отделе Теплофизики АН Республики Узбекистан по адресу: 700135, г. Ташкент, м-в Чиланзар, кв-л Ц, ул. Катар-тал 28.

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке АН Республики Узбекистан.

Автореферат разослан « » 1991 г.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. 3 кногоэлектронном атокс воз>югло возникновение конфигураций, сбрззугаихся при' одновременном возбуждении двух гзлентных электронов. Млеть из них летит шг;« границы ионизации для одноэлектроннсге ■поэЯуздения и является автоиоиизационтыи состояниями (АЛО. Наличие автоионмзэшюп-иих состояния в атемюч спектре супестзекно усложняет фиуичес-. куп картину взаимодействия лазерного излучения с ¡rrovaw, призодя ¡{ возникновении хзракгерних асимчетричннх резонансс?) в спектрах поглощения и сказываясь на сечениях ппгслэтонной ионизации. Сечение возбуждения атома в йвтоиониаациокное состояние vozer сип на поряди бельке сечения прямого про««сса фотоионизацки & континуум. Это позволяет в схенах седектипкой многоступенчатой фотсчониззции атомов существенно уьеягчгп» в>;ход продукта и осуществить процесс ионизации с !гигсиыо.г.ьной эффективностью. Богатая автоионизационмиЯ епеэтр еслочнозе-мельмых атомов, име*>йих во внеоней оЯолоч!?^ два палентш« электрона, делает их удобным оЬеектом для исследспзний. Более того, многочисленные теоретические работа посвященные исследовании ЛИС в аелечнеземельнък атомах "лот Еоя."огнос1ъ различных сопоставлений и обобс;з1П:1?го анализа.

Среди экспериментальных данних по ЛИС очень мало ин$орм-а-ц:;и по че- .¡ын автоиокизационьым состояниям с полам ¡Агентом J=0,2 з врг.очнозспельных атомах,- роз,'¡умение которых из основного состояния невозможно методами классической одчо^тонноП спектроскопии, а при многофотонном их вопбукдеики омлпит/да регистрируемого сигнала слишком мала. Поэтому интересно использовать коыбииашю методов многофотонноЯ и каскадной лазерной фотоиониз&икетшсЯ спектроскопии, которые позволяет

систематически исследовать сложный спектр автоионизационных состояний в многоэлектронном атоме. Выбор разных промежуточна состояний делает возможным исследование как четных, так и нечетных автояонизационных состояний, что недоступно в классической однофэтонной спектроскопии. Для выяснения роли автоио-ниэационных состояний в процессе ионизации сложного двухэлек-трснного атома было необходимо проведение систематических исследований в широком спектральном диапазоне в различных щелочноземельных атомах.

Целью диссертационной работы является экспериментальное исследование процесса многофотонной ионизации щелочноземельных атомов через автоионизационные состояния, измерения энергий, аирин, форм автоионизационных резонансов и поиск новых спектральных закономерностей.

Научная новизна и основные завещаемые положения.

В результате проведенных исследований получена новая спек- . троскопическая информация об энергиях и ивфинах АЯС-щелочноземельных атомов Mg,- Ca и Srv Экспериментально зарегистрированы ранее не наблюдавшиеся неидентифицировашше четные АИ резонан-сы в атоме Sr с полным моментом J-1. Нами обнаружены узкие (менее 6 см"*) аИС в области оптического спектра всего на 5000 см* Еыше первого потенциала ионизации Sr . Впервые проведены систематические исследования зависимости ширины АИС одной конфигурации от атомной массы в щелочноземельных атомах. Экспериментально обнаружено уменьшение ширин AMC с ростом атомной массы.

Основные положения, выносимые на закиту: 1 Экспериментальный комплекс на базе.лазерного многофотонного ионизационного масс-спект ометра для каскадной резонансной иониоационной спектроскопии включающей время-пролетный

масс-спектрометр с импульсным вытегивашим электрически« гпг«.'« с улучшенными разрешением (М/ЛН - 100) и чувствительное"", г, но сравнению с ранее использованным.

2 ОЗнаругение л и.-'еюи^икаиия автоконизацконкых состояний в атомах Са и Зг методами каскадной и многофотонной резонансной ионизационной спектроскопии. Новые низколегапле автэ-ионизационные состояния в атоме Бг с подними искзнтами .

3 Результаты измерений энергий, сирин и £срм автоионнзацисн-ных резонансов в атомах Нд, Са и Зг нетолами каскадного и многаХотонногс резонансного возбуждения в с-:роких энергетических интервалах ^БО-ЕБМО, 55^00-57800 и &Х0О-7272О см"1.

Научная и практическая ценность. Полученная экспериментальная информация од автсионизационних состояниях представляет фундаментальней интерес для спектроскопии доухэлектронкого атома, имеет гысокуя точность измерений энергия, гг.фнн и ^ор;1 автоионнзациенных резонансов, которая на порядок лу-гае стандартной точности теоретических расчетов. Для практики схема каскадной ионизации через ЛИС дает возможность достегать зисо-кой эффективности процесса £ото;й>нкзацни ато::эа лазернм,' .излечением .

Апробация работы. Основные результата диссертации опубликованы в четырех печатай работах и докла^лзались на: 9 МеляународноЛ сколе по когерентной спткке (Ужгород, 1933), межведомственном рабочем совекшии "Элементарные процессы а поле лагерного излучения" (Ленинград, Репино, 1930), 4 Всесоюзном ссвецзнпи по аотоист.зэдионнкм явления!.* б атомах (Москва, 1900), семинаре "Лазерная резонансная ионизационная спектроскопия и многофотонные процесса" (Новосибирск, 1891), 14 Международной конференции по когерентной я нелинейной оптике (КиНО-Э1, Ленинград. 1&91).

- б -

Публикации. Ссиоьнои содержание диссертации отражено в 6 публикациях, список которых приведен в конце реферата.

Структура и обье» работ». Диссертация состоит из введении, пяти глав, заключения к каждой главе и списка литературы. Она содершгг 135 страниц, в той числе рисунка и таблицы, библиография на 104 наименований на 10 страницах.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована 'актуальность теш, сформулирована цель работы, научная новизна и задаваемые положения, научная и практическая ценность.

D первой гладе диссертации дается общее определение АИС, изложены основы теории Сано автсионизационн и состояния, способы рас1 ¡fttog их спектров, рассмотрены эффекты слияния сильного электромагнитного поля на АИС. Описаны правила отбора по полному моменту J при двухступенчатой фотоиониоацпи атомов. Приведен обзор экспериментальных и теоретических работ по •регистрации и измерении параметров аьтоионизационньи состояний, интерпретации полученных данных.

Анализ литературных данных позволяет сделать следующие заключения:

. Теоретические ыетсдьг расчетов АИС обладает высокой относительной точностью, однако ввиду большой энергии возбуждения Alie абсолэтная точность расчетов на порядок меньше экспериментальной.

Простые оценки полевого уширения показывает1, что при использует« в наоглх экспериментах напряяенностях светового поля <. 10° В/см оЗДекты сильного г эля несущественны и применит формула Зано для коэффициента поглощения в окрестности ЛИС.

Несмотря на значительное число теоретических р^.^г, существует гало :жспери№нгов поевяашпгс си-;те<птк>х-чг исследованию спектров четных с .Ь0,2 АИС п&ясчнооемсдьмьа атомов,

В литературе отсутствует зкспериментальн'.!:- дантае по зависимости ширин АИС одной конфигурации от атомной м*ссы.

Для решения этих вопросов бч^а необходима гюстоюгшэ комплекса систематических .исследований спектра ЛИС щелочноземельных атомов.

Вторая гласа песвякгиа оиксяшдо методов проведения эксперимента по мюгсЗотонной и каскадной ионизации с использованием излучения двух яаперэв т красителях. Испольг-жаяйсь классическая схемэ пересекашзмхся под прям'л? углом атомного и лазерного пучков с детасцией и мзсс~сетрач№?й. сбразуккихся ионоо ч импужак* вр*мн-пролетиом масс-спектрометре. При каскадном возбуждении спектра иизко."?*ао1Х АИС Щ и Кг

в качестве источника лазерного излучения использовались два независимо портстраираеиг- д-.'ч?ра на красителе с синхронной накачкой от одного гчялр'н'.'ра • •Вг-лш з:«дерхки между лазерными импульсами и длител1 по::та ,!мн/п-сеа кеотргмшрорадись с точностью 1 НС.

В экспериментах использовались слодуигое красители: Ку><а-рим 47,30,1^0 и Г'одлмин е$ и в-амгшсфеноденон, их вторые гармоники и смекаиньн частоты. Для измерения длины волны лазерного «лучения иг.нодьзовался- дифракционный спектро-1*>томв1р с рабочим диапазоном иг.мерярмих длин роли 400-С00 нм. Точнм.ть измерения длины вхчиы составляла 0,1 а. Измерение длин волн генерации осисвной частоты кроситолой лрородягось непосредственно, д..'ины волн второй гармоники и смешанной частоты красителей Родамин 6Х и 6 одннсфеколеыон измерялись по длине волны

основной гармоники с последующим пересчетом.

Взаимодействие лазерного излучения с атомами исследуемого элемента осуществлялось в вакуумная камере при давлении остаточного газа ~ 3-10"7Торр. Лазерное излучение фокусировалось в центр зффузионного атомного пучка короткофокусной кварцеьоя линзой. Для оценок плотности мощности сфокусированного лазерного излучения поперечная и продольная каустики фокуса лазерного излучения фотометрировались, соответствующие напряжен-• носта поля составляли: в основной частоте 3-10эВ/см, в смешанной частоте максимальная напряженность поля 10* В/см.

В экспериментах по каскадной ионизации лазерные излучения первой и второй ступени возбуждения заводились в вакуумную камеру навстречу друг другу, для выделения направления линейной поляризации лазерного излучения использовалась призш Глана. Вращение плоскости поляризации лазера одной ступени возбуждения относительно другой производилось с помошыо вращения сдвоенных Ромбов Френеля (РФ). При 'повороте РФ на плоскость поляризации излучения поворачивалась на 80". Комбинации линейно поляризованных излучений и применение правил •отбора по Л при двухступенчатой селективной фотоионизации позволяло идентифицировать обнаруженные АИС по полному моменту.

В качестве источнина нейтральных атомов в экспериментах использовался'двухкамерный испаритель. Плотность нейтральных атомов в области ионизации составляла 10" ат/см3 и задавалась температурой нагревателя, которая с высокой точностью 1 К) поддерживалась прецизионным регулятором температурь'.

В данной главе приводится краткий обзор существующих методов фокусировки ионного -.акета импульсом вытягивающего электрического' поля и описан время-пролетаый масс-спектрометр.

В экспериментах использовался время-пролетный масс-спектрометр линейной схемы с фокусировкой ионного пакета импульсом вытягивающего электрического поля регулируемой амплитуды. Было обнаружено, что форма ионного сигнала масс-спектра резко зависела от амплитуду импульса внтягивамдего поля и существует определенное для каждого исследуемого элемента оптимальное значение параметров импульса, при котором разрешение и чувствительность масс-спектрометра максимальны. Использование импульсного вытягивающего электрического попя позволило существенно увеличил, разрешение масс-спектрометра до величины м/лм=100 и почти в три раза улучишь минимальную чувствительность порога регистрации ионов по сравнению с постоянным вытягив "амим полем. При этом четко регистрировались ипотспн с мс'Оообнми числами 36,87 и 85 у самого тяжелого из исследованных элементов Ег. Кроме того, использование импульсного вытягивающего поля позволило исключить нежелательные эффекты воздействия постоянного электрического поля на ЛИС при анализе и интерпретации подученных экспериментальных данных. ' '

В третьей главе приводятся экспериментальные результаты по многофотоннсму возбуждении спектра низколегаких автоиоинизачи-онных состояний атомов Са и 5г. Подробно описаны детали набдв-давпихся спектров, прозодится сопоставление с результат?«:-! других эксперименте?) и теоретическими расчетами.

В результате проведенных экспериментов по многостопному еоэбухлсию АИС о;,.ли полутени нспые результаты по спектроскопии низкодегжих АИС атомов Са и Зг, экспериментально обнаружены и и г.ентифициропаны резонанс» в спектре атома Са при прямом двухсотенном энпи и каскад юм возбуэдении через

ргсмэтугз'ШШ г ••"«июне. При этом было обнаружено, что при

прямом двух тонна» всзоуздении матричниЯ элемент перехода доминирует гад

Экспериментально измерены ширины и параметры Фано двухфотонных ЛИ резонанеов в атоме Бг, для которых ранее были померены только энергии Ь'озбувдения. При низкой напряженности пилл - 5 10* Б/см в условиях, когда полевое уширение несущественно, измерена верхняя граница (<. в см"1) для АН ширин зарегистрированных резонанеов. Обнаружение столь уз!сих неьозмущенных ЛИ резонанеов в низколежащей области спектра всего на БОСО выше первого потенциалз ионизации атома является новым экспериментальным результатом в щелочноземельных атомах.

В области анергий - 53000 см"1 было исследовано полевое уширение трехфотопнш резонанеов в диапазоне полей 105-10а В/см в атоме Вг. Обнаружено резкое укиреняе ЛИ резонанеов 4сШ3Вз с ростом поля в качественном согласии с результатами экспериментов. Максимальная зарегистрированная величина ущнренил 4с141аВэ находится в Согласии с расчетами, выполненными в модели уширения [61, обусловленной однофотснными переходами Раби между уровнями дискретного и автоионизационного спектров.

Четвертая глава посвящена описанию результатов экспериментов по каскадному возбуждению спектра низколежаыих автоионизациенных состояний Мй и £г. Полученные данные соа ¡оставляется с данными других авторов и теоретическими расчетами. Приведены результаты измерения параметров новых автоионизационных резонанеов в атоме Бг.

Применение метода каскадного возбуждения через промежуточное нечетное состояние т&гар*Р° позволило получить высокую вероятность возбужден»«". АИС при низкой напряженности поля < 10* В/см. Зарегистрированные ЛЯ резонансы с состояниями

(36с1 .1=2 сире и имеют большую степень асимметрии, чем реэоныюы ; J=0. Впервые экспериментально иаыерени пэраме:у.н уровней 4сИмЗ 1-2 в атоме стронция.

Обнаружен новый автоионизационныЯ резонанс в атоме стронция } энергией возбуждения Е=54491±20 см"1 и шириной Г=222 :м"'ссм.рис.). Измеренные параметры уровня с хорошей точностью согласуется с данными независимого эксперимента и интерпретируются как уровень 5р* *Зо. Полученная экспериментальная информация является принципиально новой, поскольку ранее данная классификация относилась к связанному состоянию в дискретном спектре.

Пятая глава посвящена описанию экспериментов по исследованию кирин автоионизационных состояний.

В области ~ 55000 см"1 экспериментально обнаружен эффект аномального роста ширины Г и увеличения степени асимметрии q с ростом главного квалтового числа п. Уровни 4й6с1 J=2 имеют дано выраженный асимметричный профиль и аномально уширены по сравнению с предыдущими членами серии 435<1 Результат интерпретируется как межконфигурационное взаимодействие между уровнем 5р2 *Зо и уровнями 4с1б<1 серии 4<3пс1

Для нейтральных атомов отдельные экспериментальные данные относятся к измерению ширин узких АИС некоторых элементов. При сравнении имеющихся экспериментальных данных заметна тенденция к уменьшению ширины АИС при' переходе к более тяжелим атомам, электронов. Однако существующие эксперимента по измерению иирин АИС в различных атомах выполнены для различных конфигураций и сравнение их ширин не корректно. Поэтому нами были проведены эксперимента по измерению АИ ширин уровней одной конфигурации в щелочноземельных атомах. Были проведены измерения АИ кирин двух конфигураций: конфигурации трг '£ в атомах и £г и кснцту-

рации п<1(п+2)а ^0,2 в атомах Са и Бг. Результаты измерений сведены в таблице. В трех колонках таблицы расположены экспериментальные АИ ширины по мере возрастания атомной массы Ь^.Са и Ят\ Сравниваемые АИС имеют одинаковые угловые части и близкие радиальные. Это первые самые низколежашие члены серии шрпр 15и: Зр2 М£ и 5р2 *5о Бг ( состояние 4р2 ^ атома Са расположено ниже первого потенциала ионизации атома и является связанным ) и третьи с начала серии (т-Пйпй 1оо(*Сл) состояния 3й5<3 атома Са и 466(1 атома Эг.

Хотя в целом ширина АИС уменьшается с росток; атомной массы, скорость уменьшения существенно различна для разных состояний. Ширина низколежашего юр* с валентными электронами в одинаковых состояниях, принадлежащего к серии шрпр 1Зо сходя-ше!\ся к третьему потенциалу ионизации ( I = 70443,4 си"1 для Вг ) уменьшается значительно медленнее с ростом 1, чем остальные исследованные состояния. Восбщэ, широкие низколеуацие АИС конфигурации гарг 1Зо с эквивалентными валентными электронами не поддастся описанию в одночастичном приближении. Ширина АИС (га—1 Шгп+1 *8о, принадлежащего серии (ш-1 )<1пса сходящейся ко второму потенциалу ионизации ( 14а= 60768,4 см"1 для Зг ) уменьшается значительно быстрее всех остальных состояний. АИС (ш-1 )с1(л+1 М 1 и (га-ПйтЗ эРг по порядку величины согласуется с зависимостью:

.Г ~ 1 / 1г

Такой характер зависимости совпадает с качественными выводами, полученными при оценке величины матричного элемента металектронного взаимодействия для валентных электронов, двигающихся в потенциальной яме остова глубиной 2. Данное приближение качественно объясняет существование наблюдавшихся нами улких АИ резонанс.ов в атоме 5г ( наибольший заряд ядра 2=33 по

Ion signal 1000.0

5p2 'S0

Sr

800.0 t

600.0 h

400.0 t

200.0

o 0-fi N Q

N "O

ID -u

rt ■o CO

"O to "O ■sf

"O ■

J,

7v-7t

7t-<7

54200 54400 54600

54800

....................................'i'n|m||i.....n.....i I

55000

55200 . 55400

55600

Energy cm"

Конфигурация Ширина Г (cm"')

Mg Ca Sr

29?' — 222

lin—1 )<1(пн-1 )d'So — 116 6

(m-1 ННпИ )й1Ъг — 90 20

(й-1 )•]'«'!'Рг — 32 6

Таблица

Ширины ЛИС одной конфигурации в рлпшгх nie ло' 1нпземель ных атомов

сравнению с атомаш Ъ-12 и Са 2=20 ). Овнако скорость уменьшения ширин с ростом 2' АИС юр* *Зо и (и-! )<1(тит К1 \\ резко отличается от зависимости 1/7/.

Основные результаты работы состоят в следующем: 1 Создана экспериментальная установка состоящая из вакуумной камеры с атомным источником, лазерной системы и время-пролетного масс-спектрометра с импульсным вытягивавшим полем. Реализован метод фокусировки ионного пакета импульсом вытягивающего электрического поля, что позволило увеличить разрешение масс-спектрометра до й ~ 100 и поднять чувствительность в три раза по сравнении с использованием постоянного вытягивающего поля.

2 ' Методами каскадного и шогофотонного резонансного возбуждения зарегистрированы автоионизационные резонансы в щелочноземельных атомах Са и Вг. Измерены энергии, ширины и профили автоионизационных резснансов. Обнаружены ранее не наблюдавшиеся резонансы с автоионизационными ■ состояниями, получена новая информация.об энергиях, ширинах, фордах профиля и классификации состояний.

- 3 Зарегистрированы узкие- азтоиснизационные резонансы в атоме Бг в области энергий ~ 51С00 см"1 расположенные вблизи <

- 5000 см"1) от первого потенциала ионизации атома. При • двухфотонном возбуждении резона]¡сов в слабом поле ~ 10* В/см,

когда полевое уширение несущественно, зарегистрирована ширина резонанссв < 0 см"! Этот результат является новым экспериментальным фактом для щелочноземельных атомов. 4 Обнаружен эффект аномального роста ширины Г и увеличения степени асимметрии q при переходе от членов серии п=5 к п=6 автоионизационной серии 4<М -1=2 это'.и 5г в области - 55000 см"1, что противоречит нормальной зависимости Г - 1 / .

Результат может быть интерпретирован как мекконфигурационнос взаимодействие ыевду уровнем 5рг 15о и уровне 4(16(1 серли 4<3па J=2.

5 Обнаружена закономерность уменьшения ширин автоионизациок ных состояний одинаковой конфигурации с ростом атомной массь, на примере атомов Са и Бг. Так при изменении атомной массь от 39 к 88 (а.е.м.) ширина уровней конфигурации (а-1)б(п+1)<3 ^0,2 уменьшается в несколько раз. Закономерность повторяется для всех исследованных конфигураций в атомах Са и вг.

Основные результата диссертации опубликованы в следующих работах:

1 Исмаилов Л.З. Двухфотонная ионизационная спектроскопия автоионизационных состояний атома магния // Четвертое Всесоюзное совещание по автоионизационным явлениям в атомах:Тез.докл.-М.-1990.-с.57.

2 йук Л.А., Исмаилов А.З., Малахов М.Г. Измерение двухфотонного матричного элемента связано-связанного перехода в атоме Са методом резонансной ионизационной спектроскопии// В сб. Совет по спектроскопии AiЧ СССР.-М.,Наука, 1990

3 Алимов Д.Т., Жук А.А., Исмаилов- А.З., Ильков Ф.Л. Ионизационная спектроскопия автоионизационных состояний атом* Бг// Межд.конф.по когер. и нелин. оптике :Тез. докл.-1991.т.2.-

4 Арсланбеков Т.У., Хук А.А., Исмаилов Л.З., Пироговский П.Я. Двухфотонная Ионизационная' спектроскопия автоионизационных состояний атома М£// Межд.конф.по когер. и нелин. оптике: Тез.докл.-М:19Э1.-т.2.-с.86.

5 Еук А.А., Исмаилов А.З., Малахов М.Г. Измерение двухфотонного матричного элемента 4а5в в атоме Са

' методом ионизационной спектроскопии//0птика и спектроскопия. 1Э91.-т.71.-вып.3.-стр.403.

6 Алимов Д.Т., Жук A.A., Исмаилов А.З., Пироговский П.Я., Турсунов М.А. Наблюдение четных автоионизадионных состояний с J=0,2 в атоме стронция// Второй Всесоюзный семинар по атомной спектроскопии н 11 Всесоюзная конференция по теории атомов и атомных спектров: Тез. докд.-М:1991.-с.101.