Селекция изотопов лития методом двухступенчатой лазерной фотоионизации тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.04 ВАК РФ

МИНИСТЕРСТВО ОБЩЕГО И ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ

ПЕТРОЗАВОДСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

На правах рукописи

Мощевикин Алексей Петрович

СЕЛЕКЦИЯ ИЗОТОПОВ ЛИТИЯ МЕТОДОМ ДВУХСТУПЕНЧАТОЙ ЛАЗЕРНОЙ ФОТОИОНИЗАЦИИ

Специальность 01.04.04 физическая электроника

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор Хахаев А.Д.

Петрозаводск 1999

СОДЕРЖАНИЕ.

Глава 1. Фотоиоппзапиопиая спектроскопия. 8

1.1. Физико-химические, оптические характеристики лития. 8

1.2. История метода и разновидности фотоионизационной 12 спектроскопии.

1.3. Требования к установке. 16

1.4. Общая схема экспериментов. 17

Глава 2. Аппаратное и программна обеспечение. 20

2.1. Лазерный комплекс. 20

2.2. Вакуумная камера. 22

2.2.1. Экспериментальная камера и система сбора ионов. 22

2.2.2. Измерение температуры печки и концентрации атомов в 25 зоне взаимодействия.

2.3. Измерение длины волны и ширины спектра лазерного 27 излучения.

2.3.1. Аппаратура для измерения длины волны и ширины 27 спектра лазерного излучения.

2.3.2. Метод вычисления длины волны. 32

2.3.3. В ычисление ширины спектральной линии. 3 3

Глава 3. Расчет зависимости количества образующихся фотоиопон 35 лития oí параметров возбуждающего излучения.

] лава 4. Резульraí ы экспериментов. 50

4.1. Измерение концентрации атомов лития в рабочей зоне. 50

4.1.1. Измерение концентрации атомов лития в зоне 50 взаимодействия с лазерным излучением путем напыления

на поверхность кварцевого резонатора.

4.1.2. Измерение концентрации атомов лития в зоне 54 взаимодействия с лазерным излучением путем вычисления температуры печки исходя из измерения электрических

характеристик нити накала.

4.2. Технология сбора ионов в экспериментах по селективной 57 лазерной двухступенчатой фотоионизации изотопов лития 6Ы

и71Л.

4.3. Результаты экспериментов по двухступенчатой 59 фотоионизации изотопов лития.

4.3.1. Зарегистрированная зависимость фотоионного тока от 60 длины волны возбуждающего излучения.

4.3.2. Изучение контуров поглощения ступени возбуждения. 60

4.3.3. Селективность оптического разделения изотопов 61л и 66 71л.

Заключение. Основные результаты, полученные в рабок. 70

Список используемой и цитируемой литературы. 72

Публикации ио материалам диссертации. 76

Приложения.

77

ВВЕДЕНИЕ.

Актуальность темы диссертации.

Настоящая работа посвящена теоретическому и экспериментальному исследованию процессов взаимодействия лазерного излучения в зависимости от его параметров (длины волны, ширины спектра, плотности энергии) с изотопами 61л, 71л.

Метод резонансной фотоионизационной спектроскопии родился и начал активно применяться в различного рода исследованиях в начале 70-х годов [1]. Его развитие обусловлено двумя важными характеристиками: высокой чувствительностью (детектирование одиночных ионов и/или электронов) и селективностью, которая резко возрастает при увеличении числа ступеней фотоионизации. В последнее время, в связи с применением быстрых компьютеров и устройств преобразования (ПЗС-линейки) и обработки (автоматизированные комплексы, платы сопряжения) оптической информации, спектроскопические исследования получили новый импульс в развитии [2-6].

С другой стороны, объект исследований - литий - представляет интерес не только с позиций теоретической физики (третий элемент таблицы Менделеева), но и с практической точки зрения. Ряд работ [7-10] посвящен измерениям тонкой и сверхтонкой структуры изотопов лития с массовыми числами 6 и 7 для изучения спектров в астрономии и химическом анализе. Кроме того, проводились эксперименты по анализу изотопного состава лития [11, 12] вплоть до изотопа с массой 11.

Примененная схема двухступенчатой фотоионизации с регистрацией заряженных частиц во времяпролетном масс-анализаторе позволила обеспечить высокую селективность "разделения" изотопов.

Актуальность темы диссертации также подчеркивает и то, что работа по изучению процессов резонансной лазерной фотоионизации лития проводилась в рамках государственных программ "Физика лазеров", "Наукоемкие технологии", "Лазеры и их применение в народном хозяйстве" и "Университеты России", а также при поддержке РФФИ (грант 02-97-...).

Цели работы.

1. Проведение экспериментов для оценки селективности воздействия лазерного излучения на изотопы лития 61л, 71л. Экспериментальное

исследование зависимости выхода фотоионизации от величины расстройки возбуждающего лазерного излучения с резонансом и от степени близости к насыщению излучения в ступени возбуждения.

2. Адаптация существующего лазерного комплекса и схем регистрации ионов для изучения процессов двухступенчатой фотоионизации.

3. Теоретический анализ населенностей квантовых состояний в многоуровневой системе атома лития с учетом их распада и заселения под действием двухчастотного импульсного лазерного поля.

4. Разработка метода точного измерения длины волны и ширины спектральных линий.

Научная новизна работы заключается в том, что:

- впервые проведены эксперименты по двухступенчатой фотоионизации

с п

изотопов лития 1л, 1л с регистрацией тока отдельных изотопов в масс-анализаторе и высокоточным измерением длины волны возбуждающего излучения (+0.0075А);

- выявлены зависимости величины фотоионного тока от параметров возбуждающего лазерного излучения (длины волны, ширины спектра, плотности энергии);

- произведен расчет динамики заселения 2Рш,з/2 состояний атома лития в зависимости от параметров возбуждающего лазерного излучения;

- продемонстрирована высокая селективность "разделения" изотопов лития с использованием метода лазерной двухступенчатой фотоионизации и описаны способы ее увеличения;

- с помощью разработанного метода определены центры линий поглощения изотопов лития для переходов 281/2—2Рз/2 и

Практическая ценность работы.

1. Создан комплекс аппаратуры для исследований селективной лазерной двухступенчатой фотоионизации паров веществ.

2. Разработана методика и программное обеспечение обработки данных в автоматизированном режиме.

3. Разработан алгоритм точного измерения длин волн и собран универсальный модуль для измерения длин волн импульсного и непрерывного излучения с оцененной погрешностью, не превышающей +0.0075А

(доверительный интервал соответствует 95% вероятности попадания в него истинного значения центра длины волны).

4. На основании данных эксперимента оценена селективность при получении чистых изотопов лития лазерным методом в предложенной модификации и показаны потенциальные возможности такой методики.

5. Описан метод расчета динамики населенностей промежуточного уровня в двухстадийном процессе фотоионизации.

Положения, выносимые на защиту.

- Разработан и осуществлен метод изотопически селективной лазерной двухступенчатой фотоионизации изотопов лития.

- Установлена высокая селективность (>100) двухступенчатой фотоионизации изотопов 61л и 71л, указаны возможности повышения селективности "разделения" изотопов обсуждаемым методом и пути их осуществления.

- Предложена и реализована модификация метода измерения длины волны и ширины спектра на основе обработки интерференционной картины исследуемого излучения с одновременной регистрацией ее (длины волны) на спектрометре с меньшей разрешающей способностью. Такая модификация схемы обеспечила прецизионное измерение длин волн резонансных дублетов

6 7

изотопов 1л и 1л.

- Создан комплекс аппаратуры и программное обеспечение для автоматизированного применения измерителя длин волн.

- Технология измерения длины волны позволила определить центры линий поглощения изотопов лития 61л и 71л (дублеты в спектральном диапазоне 6707А - 6709Д) с достаточной степенью надежности, что подтверждается сравнением с данными, полученными в №БТ (США) [8,9].

- Разработана схема теоретического анализа населенностей квантовых состояний в многоуровневой системе; для атома лития на ее основе проведен расчет с учетом распада и заселения энергетических состояний под действием мощного лазерного поля.

- Рассчитан выход фотоионизации как функции плотности энергии излучения, перестраиваемого в области линий поглощения и продемонстрировано удовлетворительное согласие экспериментальных данных с результатами расчетов.

- Созданные в ходе работы методы, аппаратура, программное обеспечение и результаты, полученные с их применением, позволяют говорить об их перспективности для развития изотопически селективной спектроскопии, а также для осуществления преобразований в энергетической структуре атомных частиц с помощью многоволновых воздействий.

Апробация работы.

Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались на второй международной конференции по проблемам физической метрологии ФИЗМЕТ-96 (Санкт-Петербург, 1996), 28ш конференции европейской группы по атомной спектроскопии 28th EGAS Conference (Graz, 1996), 15ш международной конференции по атомной физике 15th ZICAP Conference (Amsterdam, 1996), 15™ конференции "Фундаментальная атомная спектроскопия. ФАС-15" (Звенигород, 1996), 20ш международной конференции по физике электронно-атомных столкновений XXICPEAC (Vienna, 1997).

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы и приложений. Содержит 80 стр., включая 71 стр. основного текста, 39 рисунков и 7 таблиц. Список использованной и цитированной литературы содержит 44 наименования.

ГЛАВА 1. ФОТОИОНИЗАЦИОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ.

1.1. Физико-химические, оптические характеристики лития.

Исследование квантовой структуры лития всегда представляло большой интерес как для теоретической, так и для прикладной физики, поскольку это -третий элемент таблицы Менделеева, у которого всего три электрона (т.е. есть возможность рассчитать уровни энергий, как это сделано, например для атома водорода). Основные физические свойства лития и его некоторые характеристики приведены в таблицах 1-4. (Все данные из вышеуказанных таблиц взяты из [13]).

Таблица 1. Основные физические свойства лития и его оксида.

Плотность 534 кг/м3

Температура плавления 1л 453.7 °К

Теплота плавления 1л 3 кДж/моль

Температура плавления ЫгО 2000 °К

Теплота плавления 1л20 58.6 кДж/моль

Данные таблицы 1 свидетельствуют о том, что при использовании небольших температур нагрева печки для образования атомарного пучка (до 700°К) объект исследования (0.5г металлического лития) представляет собой жидкость, заключенную в твердые стенки из оксида лития, легко образующегося на воздухе. Разность коэффициентов температурного расширения заставляет лопаться образовавшуюся корку при изменении температуры, и атомы лития могут поступать в зону взаимодействия с лазерным излучением.

Таблица 2. Зависимость давления насыщенных паров лития от температуры печки.

г л Температура насыщения паров лития, °К, Р=Т0 -НО Па.

10"8 Па 10"7 Па Шь Па 10"5 Па 10"4 Па Ю-3 Па Ю-2 Па 10"1 Па

447.7°К 473.8°К 503.2°К 536.4°К 574.4°К 618.ГК 669.0°К 729.1°К

Сильная зависимость давления насыщенных паров лития от температуры печки (увеличение температуры на 10(Ь-150°К приводит к возрастанию давления на два порядка) вносит дополнительную ошибку в экспериментальные результаты. Даже небольшое изменение в температуре нагрева на 5°К приводит к ощутимым изменениям концентраций атомов в анализируемом объеме. В результате возникает необходимость осуществления точного контроля или стабилизации температуры посредством стабилизации тока накала в печке.

Таблица 3. Свойства квантовой структуры атома лития (см. диаграмму Гротриана для атома лития в приложении).

Оптический предел 43487.15 см-1

Потенциал ионизации 5.3918 эВ

Ближайшее к основному возбужденное состояние 2Р 1/2,3/2 1.848 эВ

2 2 Длина волны возбуждения 8 Р 1/2,3/2 «6708А

Граничная длина волны ионизации «3497А

Тонкое расщепление уровня 2Р 1/2,3/2 0.34 см"1, «0.15А

Таким образом, для осуществления экспериментов по двухступенчатой лазерной фотоионизации необходимо сфокусировать в одной точке синхронизированные по времени лазерные импульсы с длинами волн «6708,Л и <3497Л, причем чем ближе расположен по спектру ионизирующий импульс к границе фотоионизации, тем выше выход всего процесса [14] (например, для длины волны А,«2660Л он составляет «60% от максимально возможного). В экспериментах, которые провели Карлов Н.В, Крынецкий Б.Б., Стельмах О.М. [15], использовался азотный лазер, генерирующий на длине волны 3371А.

Данные по изотопам лития с массовыми числами 6 и 7 представлены в таблице 4.

Таблица 4. Спектральные данные по линиям поглощения изотопов лития 6и, 71л.

Линии поглощения 1Л7. 6707.761А [16] 6707.912А [16]

Изотопическое смещение на длине волны «6708А (6и - 71л). 0.3513см'1

Рассчитанные исходя из изотопического сдвига длины волн поглощения Об. 6707.919А 6708.070А

Разность в длинах волн поглощения в спектральном дуплете ^^ -составляет «0.15 ¡Л, что при наличии лазера с достаточно узкой линией

генерации (<0.05Л по полувысоте) позволяет фотоионизовать атомы только по

2 2 одному из каналов возбуждения: либо через Р1/2 состояние, либо через Р3/2. Из

данных в таблице видно, что центральные линии поглощения у 61л и 71л почти

совпадают, и при указанной ширине спектра возбуждения практически

неразделимы. Т.е. в случае проведения исследований со смесью изотопов лития

методом резонансной лазерной флюоресценции при АА,возб>0.01Л вклад в ток

ФЭУ от разных изотопов на центральной линии трудно вычисляем. Такая

картина, например, (см рис. 1) наблюдалась в экспериментах Карлова Н.В. и др.

Они измеряли общий ионный ток изотопов лития, причем ширина линии лазера

на красителе родамин 640 с ламповой накачкой (/\.»6707.84Л) равнялась О.юЛ.

[15]

Рис. 1. Спектр поглощения изотопов лития. Рисунок перепечатан из [15], (длина волны измерена неверно).

Важной характеристикой для расчетов режимов эксперимента является сечение фотовозбуждения и фотоионизации. Если первое достаточно легко вычисляется (см. главу 3), то для расчета второго необходимо пользоваться более сложными формулами. Первыми сечения фотоионизации рассчитали А.Берджесс и М.Дж.Ситон (А-Ви^евв, М.1.8еа1оп, 1958), и на основе их уравнений Ю.В.Москвин [14] опубликовал данные по сечениям фотоионизации с 8, Р и Б возбужденных состояний для различных элементов. График из его работы для рассчитанных сечений приведен на рисунке 2.

20*10"

о

О

? 10-

V, ст

л

Рис. 2. Зависимость сечения фотоионизации возбужденных в состояние Р атомов щелочных металлов от частоты ионизующего излучения. [14]

Видно, что максимальное значение сечения приходится на граничную частоту фотоионизации и с ростом V постепенно понижается. Кривая спада представляет собой монотонную функцию без пиков, поскольку у лития только один электрон во внешней электронной оболочке и никаких автоионизационных состояний нет. Таким образом, зная частоту или длину волны излучения на ступени ионизации, можно вычислить абсолютное значение сечения.

Карлов Н.В. и др. экспериментально получили сечение фотоионизации лития для длины волны 3371Л (у«29600 см"1), равное аг=(1±0.3)-10"17 см2, что согласуется в пределах погрешностей с теоретической кривой, представленной на рис. 2. Исходя из этого графика сечение фотоионизации возбужденных в

состояние 2Р атомов лития для длины волны 2660А (у«37600 см") составляет аю.266^7-10"18 см2.

При проведении любых измерений ионного фототока с литием обязательно возникает вопрос о количественном изотопном составе объекта исследований. Наиболее точную цифру получили К.Орджоникидзе, В.Шютце [17]. Они регистрировали ионные токи от разных изотопов, поддерживая общий ток постоянным путем дополнительного нагрева электрода, содержащего 1ЛС1, и по зависимости Ь17/Ы6=Атс1:юп(1) установили количественное соотношение изотопов 71л/61л=12.47±0.02 для естественной смеси. При этом был принят во внимание изотопический эффект при свободном испарении (атомы с меньшей массой быстрее испаряются). Позднее эту же цифру получили многие группы исследователей. Например, Климчицкая Г.Л., Полушкин И.Н. и Свириделков Э.А. [12] в 1994 г., используя метод внутрирезонаторной лазерной диагностики

6 • 7 •

плазмы, зарегистрировали соотношение 1л/ 1л=0.080±0.002.

Иногда проводят спектральный анализ изотопного состава методом атомно-

флюоресцентной спектроскопии, как это было продемонстрировано в [18],

когда раствор исследуемого образца вводился в пламя горелки и просвечивался

излучением лампы с полым катодом (наиболее узкое по спектру излучение

1 (\

среди всех ламп [19]) из лития с уже определенным отношением Ы/ 1л.

В других работах [20, 21] применен, правда для анализа изотопного состава свинца, несколько иной метод. Образец иодида свинца закреплялся на охлаждаемом катоде. Регистрация излучения лампы с полым катодом на длине волны «4058А проводилась с помощью интерферометра Фабри-Перо, которым сканировали по спектру. Соотношение концентраций изотопов высчитывалось исходя из п