Лазерное разделение изотопов иттербия и палладия на основе системы перестраиваемых лазеров на красителе тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

На правах рукописи УДК 621.039.3

ЧАУШАНСКИЙ Сергей Алексеевич

ЛАЗЕРНОЕ РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ ИТТЕРБИЯ И ПАЛЛАДИЯ НА ОСНОВЕ СИСТЕМЫ ПЕРЕСТРАИВАЕМЫХ ЛАЗЕРОВ НА

КРАСИТЕЛЕ

Специальность 01.04.21 - лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2005

Работа выполнена в Институте общей физики им. А.М.Прохорова РАН

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор Яковленко Сергей Иванович.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Алимпиев Сергей Сергеевич,

кандидат физико-математических наук, Лабозин Валерий Павлович.

Ведущая организация: Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН.

Защита состоится 2005г. в ^ часов на заседании

Диссертационного Совета Д -002.063.01 в Институте общей физики им. А.М.Прохорова РАН по адресу: 119991, ГСП-1/МРП-6, Москва, ул. Вавилова 38.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института общей физики им. А.М.Прохорова РАН.

Автореферат разослан

« ^ »

2005

г

Ученый секретарь Диссертационного Совета д. ф-м. н.

И.А.Маслов

ОБШДЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

С момента предложения идеи лазерного разделения изотопов (ЛАРИЗ) прошло уже более трех десятков лет. Основой метода является зависимость спектра поглощения атома элемента от массы и момента ядра, что позволяет возбуждать лазерным излучением отдельные изотопы. Возбужденные таким образом атомы или молекулы, можно затем разделить, например, с помощью химических реакций. Воздействуя на атомы разделяемого изотопа излучением нескольких лазеров можно довести их до ионизованного состояния, а затем вывести из зоны фотоионизации электрическим полем.

Уже в середине 70-х годов новый метод был опробован в США с целью обогащения урана. Успешная демонстрация возможностей ЛАРИЗ стимулировала исследования в этом направлении во многих странах, разработку проектов и создание крупномасштабных установок.

Несмотря на универсальность метода ЛАРИЗ, основное внимание, вплоть до середины 90-х годов, уделялось решению проблемы обогащения топлива для ядерной энергетики. Возможность применения новой технологии для производства ряда других изотопов ограничивалось лабораторными экспериментами. На момент начала диссертационной работы (1995г.) практически ни одной установки не было ни в России, ни за рубежом, где решались бы задачи по обогащению стабильных изотопов.

Таким образом, универсальность новой технологии, принципиально позволяющей разделять любые изотопы - основное достоинство метода ЛАРИЗ, практически не использовалось на практике. С другой стороны потребность в стабильных изотопах, применяемых в научных исследованиях, современной технологии, промышленности и медицине неуклонно увеличивается. При этом в отличие от топливных изотопов, речь

идет о сравнительно малых количествах обогащенного материала с годовой потребностью мирового рынка изотопов порядка 10 - ЮЛграмм.

Традиционные методы разделения изотопов, по крайней мере, по ряду позиций, не обеспечивают в полной мере потребности мирового рынка изотопной продукции. Кроме этого стоимость изотопной продукции, особенно для редких изотопов, в производстве которых применяются дорогостоящие и низкоэффективные электромагнитные сепараторы (кулатроны) остается крайне высокой - примерно 1 Долларам США/мг/Сест, где Сост - естественное содержание изотопа в исходном материале.

Поэтому разработка и исследование технологии лазерного обогащения применительно к рынку редких стабильных изотопов с ориентацией на коммерчески выгодное производство представляется актуальной задачей.

Технология ЛАРИЗ базируется в основном, на использовании перестраиваемых лазеров на красителе с оптической накачкой излучением лазеров на парах меди. Возможности новой технологии и преимущества перед другими методами разделения в значительной степени определяются параметрами лазерного комплекса технологической установки. Такие лазерные системы существенно отличаются от лабораторных лазеров. Технологические лазерные системы должны быть надежны, компактны, обладать стабильными и воспроизводимыми характеристиками, иметь высокий кпд и эффективность использования излучения.

Поэтому исследование физических процессов происходящих в лазерах на красителе, оптимизация параметров лазерных систем, их создание для развития технологии ЛАРИЗ и применение для разделения стабильных изотопов является актуальным.

Цель работы.

Целью настоящей работы являлось получение методом ЛАРИЗ высокообогащенного изотопа иттербия 168 (с естественным содержанием

0.14%) в весовых количествах и экспериментальная проверка возможности получения высокого обогащения изотопа палладия 102 (с естественным содержанием 1%).

Задачи исследования.

Для достижения поставленной цели необходимо было создать комплекс перестраиваемых лазеров на красителе, и на его основе выполнить исследования по лазерному разделению редкоземельных изотопов иттербия и палладия.

Практическая реализация цели работы предполагала решение следующих конкретных задач.

1. Выбор лазерных параметров и схемотехнических решений (применительно к лазерному комплексу на красителе) для реализации технологии ЛАРИЗ изотопов иттербия и палладия.

2. Создание и экспериментальное исследование мощной трехканальной лазерной системы на красителе с автоматической стабилизацией длин волн всех каналов для проведения исследований селективной фотоионизации иттербия.

3. Разработка и экспериментальное исследование лазерного канала на красителе с поперечной накачкой по волокну.

4. Создание и исследование высокоэффективного и узкополосного (ширина линии менее 500МГц) УФ каналов на основе лазерного комплекса на красителе с поперечной накачкой.

5. Экспериментальное исследование многоступенчатой селективной фотоионизации изотопов иттербия и палладия, с целью получения высокого обогащения изотопов иттербия и палладия (в основном

168лл 102т-» 1ч

редких изотопов Yb и Pd) в весовом количестве.

Научная новизна работы заключается в следующем.

1. Впервые в мире продемонстрирована возможность получения высокообогащенного иттербия-168 в весовых (граммовых) количествах. Содержание иттербия-168 в очищенном изотопном материале (в «смыве») достигает 35%, что в 250 раз превышает естественное содержание изотопа.

2. Экспериментально исследована двухступенчатая схема селективной фотоионизации изотопов палладия. Впервые, методом лазерного разделения было получено обогащение 102 (с 1% до 16%) и 105(с22% до 90%) изотопов палладия.

3. В лазерном канале на красителе с поперечной геометрией накачки экспериментально получено узкополосное УФ излучение (с шириной спектра около 100МГц).

4. Создана и экспериментально исследована трехканальная лазерная система на красителе с активной стабилизацией частоты всех каналов. Среднеквадратичное отклонение частоты от стабилизируемого значения в узкополосных каналах не превышает 30МГц.

5. Экспериментально исследована система МОРА (master oscillator and preamplifier) с поперечной накачкой всех кювет излучением мощного лазера на парах меди по волокну.

Практическая ценность результатов.

1. Создана лазерная установка, впервые реализовавшая технологию лазерного разделения изотопов в условиях реальной наработки высокообогащенного изотопа иттербия 168. В осажденном на коллекторе материале по данным независимых масс-спектрометрических анализов, проведенных в ГИРЕДМЕТ, удалось достичь содержания 168-го изотопа до 62%, а в «смыве» удалось

достичь 35 - процентного обогащения 168УЬ при производительности около 1 г/месяц.

2. Экспериментально показана возможность создания мощной многоканальной лазерной системы на красителе для лазерного разделения изотопов с накачкой по волокну и автоматической стабилизацией частот излучения всех каналов.

3. Экспериментально реализована реальная схема ЛАРИЗ для получения высокообогащенных 102 и 105 изотопов палладия.

Вклад автора.

Личный вклад автора заключается: У в выборе схемы, создании и экспериментальном исследовании комплекса перестраиваемых лазеров на красителе в видимом и УФ диапазоне спектра для целей лазерного разделения изотопов иттербия и палладия. > в получении экспериментальных результатов по многоступенчатой селективной фотоионизации изотопов иттербия и палладия (в основном

168лл 102-0 14

редких изотопов УЬ и Ра).

Основные результаты диссертации были получены лично автором, либо при его непосредственном участии.

Осциллографические измерения спектров лазерного излучения, формы импульсов и масс-спектров проводились при участии Дякина В.М. Экспериментальные исследования по воздушной и волоконной накачке лазерных каналов на красителе, а также системы сведения и формирования зоны фотоионизации проводились при участии Михальцова Л.А. Работа по активной стабилизации частоты лазерных каналов осуществлялась совместно с сотрудниками отдела оптической спектроскопии ИОФРАН Растопова С.Ф. и Волкова СЮ (электроника и программное обеспечение). Автор выражает также признательность за помощь в экспериментах на установке Сапожкову А.Ю, Половцеву А.А., Брюнеткину Б.А., Егорову

А.Г., а также Ткачеву А.Н., и Бойченко A.M. за помощь в интерпретации экспериментальных результатов и проведении ряда расчетов. Участие перечисленных и ряда других сотрудников отражено в публикациях.

Автор считает своим долгом поблагодарить своего научного руководителя д. ф-м. н., профессора Яковленко СИ. за постановку задачи и помощь на разных этапах работы.

Особую благодарность автор выражает руководителю НПО ЛАД к.т.н. Держиеву В.И. за предоставленную им возможность проведения работ по теме диссертации, а также за постоянную поддержку и помощь в работе.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Результаты экспериментов по обогащению иттербия 168, отличающегося крайне низким (0.14%) естественным содержанием и получению высокообогащенного материала в весовых количествах.

2. Результаты экспериментов по двухступенчатой схеме селективной фотоионизации изотопов палладия, содержащие измерение сечений поглощения, изотопической и сверхтонкой структуры, и обогащения.

3. Результаты исследования многоканальной лазерной системы на красителе с поперечной накачкой для работы в видимом и УФ диапазоне.

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации составляет 208 страниц, включая 73 рисунков, 11 таблиц и список литературы из 140 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении на основании литературного обзора сообщается о достижениях в области технологии ЛАРИЗ и создания лазерных систем на красителе для целей лазерного разделения изотопов. Обоснованна актуальность решения поставленной задачи. Сформулированы цель исследования и основные задачи по ее реализации. Кратко изложено содержание работы по главам.

В главе 1 сообщаются основные результаты исследования трехканальной лазерной системы на красителе, созданной для лазерного разделения изотопов иттербия.

В §1.1 приводятся результаты исследования спектральных и энергетических характеристик задающего генератора лазерной системы на красителе. Учитывая крайне низкое содержание обогащаемого изотопа и реальные пространственно временные характеристики атомного пара, существенное внимание при разработке и исследовании лазерной системы уделялось выбору схемы узкополосного лазерного канала, чтобы получить необходимую для проведения исследований узкую (лООМГц) спектральную линию излучения с высоким (~Ю2) энергетическим контрастом.

Такое требование на спектральную ширину линии генерации является согласованными с остаточной доплеровской шириной атомных линий поглощения в условиях производства изотопов иттербия при экономически рентабельной производительности. Поэтому в качестве задающего генератора, вместо одночастотного лазера, обычно применяемого для лабораторных исследований изотопической и сверхтонкой структуры атомных линий целесообразно использовать более простую и дешевую конструкцию. Для этой цели была выбрана промышленная модель лазера на

красителе ЛЖИ - 504 с поперечной накачкой. Недостаточные для ЛАРИЗ спектральные и энергетические характеристики предполагалось улучшить. Физические принципы, лежащие в основе формирования спектра излучения лазера, связаны с многопроходовым сужением спектра генерации. Селективный резонатор лазера можно представить в виде активного узкополосного фильтра с функцией пропускания за обход Т(Х), через который пропускается первоначально широкополосное спонтанное излучение. Тогда через N обходов длины резонатора «мгновенный» спектр излучения будет ограничен функцией Т(Х)^ Ширина спектра будет уменьшаться с числом проходов, например для гауссовой функции пропускания, обратно пропорционально ^)05.

Учет модовой структуры лазерного излучения дает такой же результат для «мгновенной» огибающей спектра. Выполненные расчеты для спектра (интегрального за импульс генерации) показывают, что ширина спектра ЗГ определяется в основном реальной резкостью внутрирезонаторного эталона, длиной резонатора и длительностью импульса. Форма импульса накачки влияет в основном на крылья спектра. На основании проведенных расчетов были выбраны парамегры внутрирезонаторных элементов (монолитного эталона и дифракционной решетки), требуемые для получения ширины спектра ЗГ 500МГц.

Экспериментальные исследования спектра ЗГ с поперечной накачкой излучением лазеров на парах меди показали, что на спектральные характеристики ЗГ и выходную мощность лазерного канала существенное влияние оказывают флуктуации пространственно угловых характеристик лазерных пучков накачки, что связано в основном с конвективными процессами в воздухе при транспортировке пучков к лазерным кюветам. Флуктуационный характер формирования спектра приводил к сглаживанию модовой структуры излучения в спектре, усредненном по множеству импульсов.

Радикальным способом устранения этих негативных воздействий является использование волоконной оптики. Транспортировка излучения даже в относительно коротких волокнах (порядка 1м) позволяет практически полностью подавить флуктуации интенсивности в пучке излучения накачки и снизить уровень пульсаций мощности. При этом стабилизируется также угловая направленность излучения накачки.

Выполнены исследования системы МОРА (master oscillator and preamplifier) с применением волоконной оптики для транспортировки высокочастотного (ЮкГц) импульсного (длительностью 20нс) лазерного излучения и накачки кювет лазерной системы на красителе. Для накачки кювет использовались в основном фоконы диаметром на входе 0.5мм и выходе 1мм. Кювета ЗГ накачивалась двумя импульсами, сдвинутыми относительно друг друга на полуширину. Задержка импульса осуществлялась фоконом. Такая схема двухимпульсной накачки позволила также увеличить длительность импульса генерации ЗГ для более эффективного усиления. ПУ накачивался вторым импульсом без задержки.

Введение волоконной накачки позволило уменьшить амплитудные флуктуации мощности лазерного излучения, улучшить модовую структуру излучения, и получить спектр, близкий к одночастотному, с шириной линии генерации 8v= 170МГц. Однако долговременная (часовой длительностью) полуширина огибающей спектра из-за дрейфа мод осталась примерно такой же как и при одноимпульсной воздушной накачке, т.е. около 500МГц.

Энергетическая эффективность (отношение мощности на выходе ПУ к суммарной мощности накачки) системы МОРА на растворе красителя R6G в экспериментах была примерно 10 - 12% (при воздушной накачке 16 -18%).

С целью реализации волоконной накачки системы МОРА и оконечных усилителей на красителе исследовались лучевая прочность волоконных

элементов (в основном фоконов), оптические потери и выходные пространственно-угловые характеристики лазерного излучения.

Экспериментально показано, что при наличии пылезащиты на границе кварц - воздух, лучевая прочность фокона с выходным диаметром 0.5мм равна примерно 100МВт/см2, а суммарные потери мощности при транспортировке излучения через волокно (без просветляющего покрытия) не превышают (13 - 20)% при длине фокона (3 - 8)м. Указанные потери соответствовали нулевой моде на выходе фокона.

Расходимость излучения на выходе волокна определяется в основном геометрическим размером выходной апертуры. В экспериментах на лазерной установке через фоконы с выходным диаметром 500мкм многократно и длительно (до 12часов в сутки) пропускалось излучение с выходной мощностью до 36Вт (при 13% потерях) без каких либо следов поверхностного разрушения оболочки и торцов. Наряду с достоинствами следует отметить недостатки волоконной оптики для накачки лазерных систем - большие оптические потери и угловая расходимость излучения.

Динамика процессов нестационарной генерации в импульсном одномодовом лазере на красителе анализировалась с помощью скоростных уравнений (усредненных по длине резонатора) для четырехуровневой активной среды и уравнения переноса (в 0-мерном приближении). Полученные результаты сравнивались с экспериментальными данными. Экспериментально исследовался кпд генератора на красителе (при ширине спектра 14ГТц) с различными растворами красителей (Родамин 6Ж, Pyrromethene 567 и Pyrromethene 597). Показано, что более высокая эффективность пиромезиновых красителей, достигающая 40%, даже при больших внутрирезонаторных потерях, сравнительно быстро снижается и в максимуме усиления становится близкой к эффективности родаминовых красителей (характерный кпд 15 -20%), но при большем спектральном диапазоне генерации.

При создании мощных лазеров на красителе важную роль играет выбор схемы цепочки усилителей, эффективной по использованию мощности накачки при минимальном числе усилительных каскадов. В § 1.2 приводятся результаты исследований параметров одиночного усилителя и мощного канала на красителе. Характеристики усилителя с двухсторонней поперечной накачкой (Родамин 6Ж в этаноле) численно моделировались с учетом наведенного поглощения на длинах волн накачки и генерации и потерь в кювете с раствором красителя, без учета триплетного поглощения, несущественного для большинства красителей при коротких (порядка 10нс) длительностях импульсов накачки. В расчетах приближенно учитывалось усиление спонтанного излучения (на длине волны максимума люминесценции).

Показано, что доля усиленного спонтанного излучения в суммарной выходной лазерной мощности увеличивается с ростом мощности накачки и уменьшением входной мощности усиливаемого излучения. Поэтому для получения качественного лазерного излучения не следует стремиться к быстрому наращиванию сравнительно малой мощности ЗГ. Из расчетов следует, что одиночный усилитель (Я6в в этаноле) с длиной активной среды 20мм и апертурой 1мм при низких коэффициентах усиления (2 - 3) обладает предельной эффективностью около 40%. Реальная эффективность и выходная мощность ограничена лучевой прочностью кюветы усилителя. Экспериментальные исследования показали, что лучевая прочность кюветы существенно зависит от степени очистки раствора красителя и при фильтрации на уровне 0.2мкм выходное окно кюветы длительно (~ 103 часов) не разрушается при интенсивности до 20МВт/см2. При этом эффективность усилителя в режиме насыщения остается близкой к предельному значению и равна 37 - 38% , а добавочная мощность (в -1) ^при1, снимаемая с усилителя, составляет 15 - 20Вт при мощности накачки 40 - 50Вт. Оптимальной, с точки зрения минимума суперлюминесценции на

выходе мощного лазерного канала, является цепочка усилителей с коэффициентами усиления 2 - 3. Однако при этом существенно увеличивается число усилителей. Для ослабления суперлюминесценции целесообразно использовать поляризационные развязки между усилителями. Тогда можно увеличить коэффициент усиления ПУ и уменьшить число усилителей. Численное моделирование параметров одиночного усилителя применялось при разработке лазерных каналов.

В экспериментально исследованной схеме мощного лазерного канала на красителе (ЗГ +цепочка из ПУ + 4 усилителя), при суммарной накачке около 100Вт (на зеленой линии 510нм), получен интегральный кпд 30% (краситель РуггошеШепе -597 в этаноле). Доля супер люминесценции на выходе канала не превышала 5%.

В последнем параграфе §1.3 анализируются факторы, влияющие на стабильность частоты ЗГ. Показано, что дрейф частоты излучения определяется в основном температурной чувствительностью внутрирезонаторного, монолитного эталона Фабри-Перо.

Предложена и реализована схема автоматической стабилизации длины волны ЗГ на базе двух приводов с шаговыми двигателями. Разработана схема стабилизации частот для всех трех каналов. Исследования выходных характеристик стабилизированной по длине волны трехканальной лазерной системы на красителе с поперечной накачкой показали, что нестабильность частоты при многочасовой работе не превышает ±20МГц на одиночный лазерный канал и ±30МГц на канал при стабилизации частот всей системы.

В главе 2, в первом параграфе §2.1, кратко описана действующая установка для лазерного разделения изотопов иттербия, ее особенности и основные параметры.

В §2.2 рассмотрены возможные спектральные схемы селективной фотоионизации изотопа иттербия. Для окончательного выбора схемы были

выполнены сравнительные исследования эффективности фотоионизации через все известные автоионизационные состояния. Приводится схема экспериментов и экспериментальные данные по силе АИС. В оптимально выбранной схеме используется цепочка переходов через АИС с максимальным сечением фотоионизации:

Эта схема позволяет использовались лазеры на красителях, накачиваемые излучением лазеров на парах меди на длине волны 510нм. Основным селектирующим переходом является второй переход. Изотопическая структура перехода исследовалась на масс-спектрометре с целью калибровки по длинам волн и получения максимальной селективности фотоионизации 168УЬ. Было показано, что использование узкополосного лазерного излучения только во втором канале недостаточно для получения максимального обогащения. И лишь реализация селективности фотовозбуждения на обеих переходах позволила получить обогащение на масс - спектрометре близкое к 100%.

Экспериментально измерены диапазоны изменения частот, необходимых для получения высокой степени обогащения, значения которых составили ±250Мгц на первой ступени и ±200Мгц на второй.

Дальнейшие исследования выполнялись на крупномасштабной установке в условиях наработки весовых количеств 168 изотопа иттербия. Результаты этих исследований приводятся в §2.3.

Экспериментально исследовалось влияние на обогащение спектрального контраста лазерного излучения, рассеяния атомов, интенсивности лазерного излучения. Снижение обогащения при наработке было связано в основном с фоновым загрязнением коллекторных пластин электростатического экстрактора, которое возникало из-за редких упругих столкновений атомов в потоке пара. Экспериментально показано, что наиболее эффективными способами снижения фонового засорения являются

частичное экранирование входной щели экстрактора, ограничение плотности пара на уровне 3 10|2см"3 и увеличение ионного тока путем наращивания объема плазмы с применением резонаторных схем формирования зоны фотоионизации.

Существенное влияние на обогащение оказывает интенсивность лазерного излучения селектирующих каналов. Экспериментально измерены диапазоны интенсивностей лазерного излучения, при которых обогащение определяется в основном фоновым засорением экстракторов.

Большое внимание уделялось исследованию факторов, определяющих производительность наработки изотопа, которая определяется эффективностью ионизации, объемом плазмы и эффективностью экстракции. Показано, что использование резонаторного формирователя зоны фотоионизации позволяет существенно повысить производительность установки даже при умеренных мощностях лазеров (1Вт, 1Вт и 3Вт соответственно). При выбранной конструкции электростатического экстрактора наиболее существенную роль на коэффициент экстракции оказывает величина напряжения коллектора, плотность плазмы и ее поперечные размеры.

Экспериментально измеренные значения коэффициента экстракции достигают 50%, что позволяет, используя два экстрактора, собирать практически все ионы. Достигнуты устойчивые значения ионного тока (по 168 изотопу) на коллектор экстрактора около 1мА на 1м длины активной среды, что соответствует наработке около бмг/час обогащенного иттербия с длины 1м. При такой производительности месячная наработка составляет примерно 1г изотопа. В осажденном на коллекторе материале по данным независимых масс-спектрометрических анализов, проведенных в ГИРЕДМЕТ, Институте общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова РАН, РФЦ Курчатовский институт, ВИМС, удалось достичь содержания

168-го изотопа до 60%. В химически выделенном материале содержание 168УЬ достигает 30 - 35%.

В главе 3 приводятся результаты исследований лазерной системы на красителе, работающей в УФ диапазоне спектра, которая была создана для проведения экспериментов по селективной фотоионизации палладия.

В §3.1, на основе параметров существующих нелинейных кристаллов, анализируется возможность получения высокоэффективной генерации УФ излучения (вблизи длины волны 276нм) методом удвоения частоты излучения от лазера на красителе с поперечной накачкой. Основными проблемами являются большая угловая расходимость, низкая пиковая мощность видимого излучения и неравномерное распределение интенсивности в пучке, что характерно для лазеров с поперечной геометрией накачки. Сравнительно короткая длина волны требуемого УФ излучения также приводит к ограничениям по прозрачности и условию выполнения фазового синхронизма при выборе нелинейного кристалла. В результате анализа характеристик ряда нелинейных кристаллов были выбраны наиболее эффективные кристаллы (с расчетной эффективностью ГВГ около 10%).

В §3.2 приводятся результаты исследований мощного УФ лазерного канала с использованием для ГВГ кристалла ВВО с угловым синхронизмом. Исследуемый лазерный канал состоял из ЗГ, предусилителя и двух усилителей. При разработке лазерного канала были предусмотрены ряд мер для улучшения угловой расходимости лазерного излучения. Для этой цели в схему вводилось два пространственных фильтра (телескоп + точечная диафрагма) кратностью 3х. Оба усилителя накачивались с двух сторон, а концентрация раствора красителя в них подбиралась с начальным пропусканием 30%, что улучшало пространственное распределение инверсии в зазоре кюветы, правда ценой некоторого снижения (до 25%)

эффективности усиления. Для улучшения степени поляризации лазерного излучения и снижения уровня суперлюминесценции между отдельными каскадами устанавливались поляризаторы. В результате удалось получить выходную угловую расходимость лазерного излучения на основной частоте 0.4мрад с высоким качеством распределения интенсивности в пучке (М2 =1.1).

При мощности лазерного излучения на основной частоте в диапазоне 8 - 10Вт эффективность генерации второй гармоники на кристаллах ВВО длиной 5 и 10мм длиной составляла 20%. Выходная мощность УФ канала (около 2Вт) ограничивалась не столько лучевой прочностью кристалла (150МВт/см ), сколько ухудшением распределения интенсивности в УФ пучке при работе со сферической фокусирующей оптикой вблизи порога пробоя. Более высокую эффективность генерации можно было получить с помощью цилиндрической фокусирующей оптики, однако достигнутый уровень мощности был вполне достаточным для проведения дальнейших исследований.

В §3.3 приводятся результаты разработки и экспериментального исследования узкополосного УФ канала. Основной проблемой являлось выбор схемы сужения спектра лазерного излучения до 100МГц в УФ диапазоне. Для этой цели было предложено использовать узкополосную спектральную фильтрацию лазерного излучения, как в видимом, так и в УФ диапазоне (схема с двойным сужением спектра). При этом потери мощности на фильтрующем элементе в видимом диапазоне компенсировались усилением. В качестве узкополосного фильтра применялся конфокальный интерферометр с пъезоподстройкой длины между зеркалами.

Спектральная функция пропускания многолучевого интерферометра в импульсном режиме отличается от функции пропускания при непрерывном освещении когерентным лазерным излучением. На основе анализа работы интерферометра в динамическом режиме показано, что его реальная

резкость, определяющая ширину полосы при спектральной фильтрации импульсного излучения, может существенно отличаться от стационарного значения (для непрерывного излучения) и зависит от отношения длительности входного импульса к времени обхода резонатора. Это обстоятельство учитывалось при выборе параметров конфокального интерферометра, как в видимом, так и в УФ диапазоне. В узкополосном канале не требовался высокий уровень мощности, поэтому кроме двухпроходного предусилителя, на выходе которого устанавливался первый интерферометр, в схеме канала использовался один усилитель.

На выходе узла ГВГ мощность УФ излучения составляла 0.3 - 04Вт, а полуширина усредненного спектра не превышала 440МГц.

Второй интерферометр устанавливался за узлом ГВГ и работал в УФ диапазоне, дополнительно сужая спектр УФ излучения до 100 - 120МГц.

Спектральная фильтрация УФ излучения приводила к не скомпенсированному снижению выходной мощности узкополосного канала до уровня ~ 50мВт, но вполне достаточного для проведения исследований селективной фотоионизации палладия.

В главе 4. сообщаются результаты экспериментальных исследований двухступенчатой селективной фотоионизации палладия.

В §4.1 рассмотрена схема селективной фотоионизации палладия и особенности ее практической реализации.

Палладий является в своем роде уникальным элементом по трудностям для его промышленного производства методом лазерного разделения изотопов. Это связано с малостью изотопических сдвигов, большой доплеровской шириной атомных линий и необходимостью использования УФ излучения. Кроме этого на момент начала исследований отсутствовали надежные экспериментальные данные по тонкой структуре ряда переходов. Поэтому оптическая схема селективной фотоионизации

палладия, предложенная СИ Яковленко и А.Н Ткачевым*, нуждалась в тщательной экспериментальной проверке.

В данной схеме использовались два перехода 'во -> 4<195р 3Р) —> континуум. Для устранения перекрытия линии 102Р(1 с линиями поглощения соседнего нечетного изотопа (Ш5Р<1) использовался эффект Зеемана. При этом, в зависимости от направления поляризации лазерного излучения относительно направления магнитного поля, появлялась возможность селективной фотоионизации 102 или 105 изотопов палладия.

Важным этапом исследований являлось определение сечения фотоионизации, которое определяет энергетику лазерной установки.

В §4.2 описана экспериментальная установка и результаты измерений сечения фотоионизации палладия. Измеренное сечение фотоионизации оказалось равно а = 1.2-10'|6см2. При таком сечении, требуемая для промышленной установки ЛАРИЗ, мощность ионизующего лазера должна быть ~ 10Вт в УФ диапазоне.

Основные усилия были направлены на экспериментальное исследование изотопической структуры палладия. В §4.3 приводятся результаты ионно-коллекторных и масс-спектрометрических исследований тонкой структуры переходов, в которых выяснилось, что изотопические сдвиги оказались существенно меньше (около 100МГц) чем предполагалось. При этом линии поглощения ряда соседних изотопов были частично перекрыты из-за остаточного доплеровского уширения (около 250 -300МГц). Поэтому для реализации высокого обогащения редкого изотопа

пришлось применить дополнительное сужение спектральной линии излучения в УФ области до 100 - 120МГц.

*Ткачее А.Н., Яковленко СИ. Об использовании эффекта Зеемана для повышения селективности лазерного разделения изотопов, Квантовая электроника, 32(7), 614 (2002).

Проведенные эксперименты доказали эффективность применения эффекта Зеемана для выделения 105 и 102 изотопов. На основе селективной двухступенчатой ионизации в магнитном поле 2.4кГс достигнуто существенное обогащение различных изотопов палладия: 102Рё - до 16% (по сравнению с естественным содержанием 1%), 105Рё - до 90% (по сравнению с 22.3 %).

Определены требования к лазерному излучению и доплеровской ширине линии атомов, обеспечивающие высокую селективность фотоионизации редкого изотопа 102Рё. Ширина линии лазера (после удвоения частоты) должна быть 60-80Мгц, стабильность поддержания частоты лазера 10-20МГц, ширина атомных линий не должна превосходить 100МГц. Требования к пиковой интенсивности лазера второго канала при этом остаются прежними (~ 1 МВт/см ), а пиковая интенсивность первого канала может быть понижена примерно в 2 раза (до 15Вт/см2). Однако рентабельное производство редкого изотопа 102Рё при столь жестких параметрах реализовать затруднительно. В то же время производство нечетного изотопа 105Рё (или очистка), с помощью предложенной схемы технологии ЛАРИЗ вполне реально.

В заключении сформулированы основные выводы и результаты диссертации:

1. Создана и экспериментально исследована трехканальная лазерная система на красителе с мощностью 20Вт в широкополосном канале и 5Вт в узкополосных каналах с шириной спектра не более 500МГц. Реализована стабилизация частот всех трех каналов. Среднеквадратичное отклонение частоты от стабилизируемых значений не превышает 30МГц в узкополосных каналах.

2. Впервые продемонстрирована возможность получения высокообогащенного иттербия-168 в весовых (граммовых) количествах. Содержание иттербия-168 в очищенном изотопном материале достигает 35%, что в 250 раз превышает естественное содержание изотопа. Скорость производства обогащенного иттербия достигает 5-10мг/час (около грамма в месяц).

3. В лазерном канале на красителе с поперечной накачкой экспериментально показана возможность получения УФ излучения ваттного уровня средней мощности, с эффективностью преобразования 20% и узкополосного излучения с шириной спектра в УФ диапазоне около 100МГц.

4. Экспериментально исследована и реализована двухступенчатая схема селективной фотоионизации изотопов палладия. Впервые методом лазерного разделения было получено обогащение 102 (с 1% до 16%) и 105 (с 22% до 90%) изотопов палладия.

5. Экспериментально исследован лазерного канал на красителе (генератор + усилитель) ваттного уровня мощности с поперечной накачкой по волокну всех кювет излучением мощного лазера на парах меди.

Апробация работы. Результаты работы докладывались на научных семинарах ИОФРАН, ФИАН, РНЦ «Курчатовский институт», ВНИИЭФ г. Саров; на 1 и 2-й всероссийской (международной) конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул» (г. Звенигород, 1996 - 1997); на международных конференциях "Conference on Lasers'96" (Portland Oregon, December 2-6, 1996) и "International Conference on Atomic and Molecular Pulsed Lasers" (Tomsk, Russia, September 22-26, 1998).

Публикации. Основные результаты, вошедшие в диссертацию,

опубликованы в 9 печатных работах, из них 1 - тезисы доклада.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Держиев В.И., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта В.М., Сапожков А.Ю., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко СИ. Лазерное выделение высокообогащенного иттербия-168 в весовых количествах // Квантовая электроника. - 1996. - Т.23. - №9. - С.771-778.

2. Держиев В.И., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта В.М., Сапожков А.Ю., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко СИ. Лазерное разделение субграммовых количеств изотопа иттербия-168 // Тезисы докладов 1-й Всероссийской научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул». 30 сентября - 4 октября 1996 г. Звенигород.- 1996.-СП.

3. Derzhiev V.I, Kuznetsov V.A., Mikhal'tsov LA, Mushta V.M., Sapozhkov A.Yu., Tkachev A.N., Chaushanskii S.A., Yakovlenko S.I. Laser separation of subgram amounts ytterbium-168 isotope // Proceedings of the Int. Conf on Lasers'96 (Portland Oregon, December 2-6, 1996), STS Press, McLean, VA -1997.-P.441-448.

4. Держиев В.И., Егоров А.Г., Ильин А.А., Кострица С.А., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта В.М., Половцев А.А., Сапожков А.Ю., Ткачев

A.Н., Чаушанский С.А., СИ. Яковленко. Лазерное разделение весовых количеств изотопа иттербия - 168 на установках фирмы ЛАД // Сб. докладов 2-й всероссийской конф. Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул. 23 сентября - 3 октября 1997, г. Звенигород. М.: ЦНИИАТОМИНФОРМ. - 1997. - С.57-61.

5. Держиев В.И., Кострица С.А., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта

B.М., Сапожков А.Ю., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко СИ. О

контрастности лазерного излучения при выделении иттербия-168 в весовых количествах // Сб. докладов 2-й всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул». 23 сентября - 3 октября 1997, г. Звенигород. М.: ЦНИИАТОМИНФОРМ. -1997.-С.83-85.

6. Держиев В.И., Кострица С.А., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта В.М., Сапожков А.Ю., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко СИ. Роль спектрального контраста лазерного излучения при выделении иттербия-168 в весовых количествах // Квантовая электроника. - 1998. -Т.25.-№3.-С287-288.

7. Derzhiev V.I, Kuznetsov V.A., Mikhal'tsov LA, Mushta V.M., Sapozhkov A.Yu., Tkachev A.N., Chaushanskii S.A. Laser Separation of ytterbium-168 weighable amounts on LAD Ltd installation // International Conference on Atomic and Molecular Pulsed Lasers II, Proceeding of SPIE (Tomsk, Russia, September 22-26, 1997). - 1998. - V.3403. - P.242-247.

8. Держиев В.И., Дякин В.М., Илькаев Р.И., Михальцов Л.А., Селемир В.Д., Сидоров И.И., Ткачев А.Н., Чаушанский С А, Яковленко СИ. Двухступенчатая фотоионизация палладия // Квантовая электроника. -2002. - Т.32. - №7. - С619-622.

9. Держиев В.И., Дякин В.М., Илькаев Р.И., Михальцов Л.А., Сапожков А.Ю., Селемир В.Д., Сидоров И.И., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко СИ. Изотопически селективная фотоионизация палладия // Квантовая электроника. - 2003. - Т. 33. - №6. - С553-558.

01

(

г-

3

Подписано в печать 2005* -4 ? 2 О Г?

Формат 60x84/16. Заказ № У . Тираж 75 экз. гК/» ^^ • £ Тц I

Отпечатано в РИИСФИАН с оригинал-макета заказчика. * 119991 Москва, Ленинский проспект, 53. Тел. 13251 28

¿2 .п ¿„^

Введение

Глава 1. Лазерная система на красителе для трехступенчатой селективной фотоионизации иттербия

1.1. Задающий генератор с поперечной накачкой. Исследование спектральных и энергетических характеристик

1.2.Усилительный модуль с поперечной накачкой. Исследование эффективности мощного лазерного канала

1.3. Стабилизация длин волн лазерной системы на красителе

Глава 2. Исследование трехступенчатой схемы селективной фотоионизации по 168 изотопа иттербия

2.1. Экспериментальная установка ИЗО для лазерного разделения изотопов иттербия

2.2. Селективная фотоионизация 168 изотопа иттербия

2.3. Эксперименты по селективной фотоионизации иттербия на крупномасштабной установке

Глава 3. Лазерная система на красителе для исследования селективной фотоионизации палладия

3.1. Анализ возможности эффективной генерации второй гармоники в лазерах на красителе с поперечной накачкой

3.2. Исследование лазерного канала с ваттным уровнем мощности УФ излучения

3.3. Исследование спектральных характеристик узкополосного УФ лазерного канала

Глава 4. Селективная фотоионизация изотопов палладия

4.1 .Схема селективной фотоионизации изотопов палладия

4.2.Измерение сечения фотоионизации палладия

4.3. Исследование изотопов палладия. Заключение. Литература селективности двухступенчатой фотоионизации

ВВЕДЕНИЕ. ЛАЗЕРНОЕ РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ -ДЕЙСТВУЮЩИЕ УСТАНОВКИ И КОМПЛЕКСЫ ПЕРЕСТРАИВАЕМЫХ ЛАЗЕРОВ

Идея и первые разработки метода лазерного разделения изотопов на основе лазерной селективной фотоионизации принадлежат В. С. Летохову [1]. В англоязычной литературе часто используют термин - метод AVLIS. Это аббревиатура английского словосочетания Atomic Vapor Laser Isotope Separation - лазерное разделение изотопов в атомном паре. В русскоязычной литературе удобней использовать сокращение ЛАРИЗ (лазерное разделение изотопов), предполагая, что в этом методе лазерное излучение воздействует именно на атомарный пучок. К лазерным методам разделения изотопов следует также отнести метод многофотонной селективной фотодиссоциации молекул Molecular Laser Isotope Separation (MLIS) [2], в котором объектом воздействия являются молекулы летучих соединений. Технология MLIS, несмотря на конкуренцию со стороны высокопроизводительных газокинетических методов активно развивается. Продолжаются работы с гексафторидом урана (см. например [3]), запущена промышленная установка по производству углерода - 13 [4].

Основой метода ЛАРИЗ является различие в длинах волн поглощения у разных изотопов одного и того же элемента. Основные процессы ЛАРИЗ включают в себя следующие этапы.

• Из твердотельной фазы получают атомный пар рабочего элемента. Этот пар содержит естественную смесь изотопов. В случае тугоплавких элементов, к которым относятся, например, уран и гадолиний, используют испарение пучком электронов. В случае легко испаряющихся металлов, к которым относится, например, иттербий, нагрев осуществляют омическим способом.

• Поток атомов обычно стремятся сделать пространственно ограниченным в виде расходящегося атомного пучка, что позволяет частично уменьшить доплеровскую ширину атомных линий и засорение экстракторов.

• Полученный пар ионизуют излучением нескольких лазеров, настроенных с высокой точностью (часто до 7-го знака в длине волны) на соответствующие переходы атомов разделяемого изотопа. Обычно селективная фотоионизация атомов разделяемого изотопа осуществляется путем многоступенчатого возбуждения с ионизацией на последней ступени. Для того, чтобы имела место преимущественная ионизация нужного изотопа, излучение лазеров на изотопически селективных переходах должно иметь узкий спектр, малый разброс по частоте и быть достаточно стабильным.

• Ионы, имеющие обогащенный изотопный состав, экстрагируют из пара и транспортируют на коллектор экстрактора с помощью электрического поля или его комбинации с магнитным полем. В экстракторе происходит накопление изотопически чистого материала. Извлечение обогащенного материала осуществляется хорошо разработанными химическими методами.

Основными характеристиками процесса ЛАРИЗ являются коэффициент обогащения и производительность.

Коэффициентом обогащения в технике разделения изотопов принято считать (см. например [5]) параметр К = С; (100 - ОиУСо^ЮО - С,) - 1, где С0; - исходная концентрация (обычно равная естественному содержанию), С; -концентрация достигнутая в результате обогащения. В большинстве традиционных методов разделения коэффициент обогащения имеет малую величину. Например, максимальный коэффициент обогащения для гексафторида урана на газодиффузионных установках не равен 0.004, и 0.06 на центрифугах, что требует применение многокаскадных разделительных устройств. Физико-химические методы разделения, основанные на изотопном обмене и ректификации, позволяют получать сравнительно большую величину коэффициента обогащения (максимальное значение около 6 достигается для изотопов водорода), однако их применение ограничено лишь производством небольшого числа легких изотопов.

Высокие значения коэффициента обогащения порядка 10 и даже 10 за один цикл достигаются только двумя методами: с помощью электромагнитных сепараторов и на установках ЛАРИЗ.

Производительность разделительной установки зависит от метода разделения и изменяется в широких пределах от порядка 104 - 103г/час для газокинетических и физико-химических методов до порядка 10"3 - 10"1 г/час для электромагнитных методов разделения. Лазерные методы разделения изотопов позволяют в принципе перекрыть весь указанный диапазон производительности традиционных методов разделения.

Существенную роль играет также себестоимость произведенного изотопного продукта, которая при использовании технологии ЛАРИЗ должна быть ниже традиционных способов их производства. Последнее обстоятельство при рыночной экономике играет весьма существенную роль. Поэтому лазерная технология разделения изотопов сможет быть конкурентоспособной лишь в тех случаях, когда ее применение позволяет получать более дешевую продукцию.

Можно обозначить три направления развития технологии ЛАРИЗ, за период с начала ее становления до настоящего времени.

Первое из них связано с обогащением реакторных материалов, предусматривающее получение сравнительно больших количеств (порядка сотен килограммов в год) слабо обогащенного продукта (например, и для ядерной энергетики). Другая ветвь этого направления связана с получением оружейного плутония - 239, путем очистки топливного материала.

В США приступили к реализации программы разделения изотопов урана для ядерно-энергетических установок еще в середине 70-х годов [6, 7]. Интенсивные исследования ведутся также во Франции [8] и в Японии [9].

Основные исследования проводились в США в Ливерморской национальной лаборатории (США). Уже в 1975 г. за один цикл работы установки REGALIS было произведено небольшое весовое количество 3%

U при производительности 50мкг/час. К 1982г. была построена установка большой производительностью MARS, на которой было получено 5кг обогащенного урана. В 1983г. началось строительство новой установки UDF. Испытания установки прошло в 1993г. В отчетах Ливерморской лаборатории сообщается о больших успехах, производстве чуть ли не тонн обогащенного урана. Однако говорится и о том, что лазерный метод производства ядерного топлива пока существенно дороже обычного. Во всяком случае, на мировом рынке этой продукции еще не было. В настоящее время исследования по обогащению урана, несмотря на большие затраченные средства (более 2 миллиардов долларов) приостановлены.

Аналогичные исследования, проводившиеся в СССР, были менее затратными и интенсивными. Работа по разделению урана велась в основном в Институте атомной энергии им. И.В. Курчатова (ныне Курчатовский федеральный научный центр) [10, 11].

Перспективность применения технологии ЛАРИЗ для крупномасштабного производства обогащенного урана вызывает сомнение, так как при достигнутой производительности существующих установок стоимость продукта остается пока выше, чем при использовании газовых центрифуг, применяемых для промышленного обогащения урана.

Второе направление ЛАРИЗ связано с получением стабильных высокообогащенных изотопов в малых количествах (порядка граммов, десятков или сотен граммов в год) для применения в медицине, научных исследованиях и промышленности. В первую очередь, речь идет об изотопах таких элементов, которые не образуют устойчивых газофазных химических соединений и их производство невозможно осуществить с помощью высокопроизводительных газодиффузионных и центробежных сепараторов. Поэтому единственным конкурирующим с ЛАРИЗ способом производства таких изотопов является универсальный, но низкопроизводительный и дорогой метод электромагнитной сепарации. Ориентировочно, стоимость обогащенного изотопа на электромагнитных сепараторах США равна примерно 1 Долларам США/мг/Сест, где Сест - естественное содержание изотопа в исходном материале [12]. Поэтому лазерные методы разделения изотопов способны конкурировать с методом электромагнитной сепарации лишь в тех случаях когда затраты на производство изотопа будут меньше. Видимо по этим причинам, в настоящее время, в Ливерморской лаборатории на основе существующего оборудования реализуется AVLIS проект для крупномасштабного производства дешевых стабильных изотопов, предназначенных для использования в медицине и промышленности [12]. Потенциальные возможности применения технологии ЛАРИЗ с возможностью трехкратного снижения цены продукта были исследованы для производства изотопа Т1 с производительностью около 2кг/год. В планы лаборатории входит развитие этого направления с целью производства целого ряда стабильных изотопов для рынка США с ориентировочном годовым доходом Юмлн. Долларов в год.

И, наконец, третье направление связано с очисткой материала от обычно радиоактивного изотопа (например, 210РЬ или 107Pd), а также созданием изотопически модифицированных и чистых материалов, с целью улучшения характеристик элементной базы микроэлектроники. Работы по очистке свинца от радиоактивного изотопа 210РЬ (содержание которого всего

10" J%) проводятся в США в рамках новой программы Ливерморской национальной лаборатории [12]. В России эти исследования проводились в новосибирском институте физики полупроводников [13] и были завершены строительством промышленной установки по производству низкорадиоактивного свинца с расчетной производительностью З.бкг/час.

Проблемой очистки палладия от радиоактивного изотопа Pd активно занимаются в Японии [14, 15].

Итак, для ЛАРИЗ наиболее перспективным направлением является получение ряда стабильных изотопа в небольших количествах (порядка граммов - килограмма в год) для применения в медицине и технике. При этом экономически целесообразным является производство изотопов с низким природным содержанием, на небольших установках. В этом случае технология ЛАРИЗ при значительно меньшей энергоемкости и затратах на амортизацию оборудования способна конкурировать с электромагнитными сепараторами.

В связи с непрерывно растущими требованиями по безопасности ядерной энергетики, а также потребностями медицины, науки и техники можно ожидать расширение диапазона применения изотопически модифицированных и чистых материалов. Поэтому возможности применения ЛАРИЗ для цели получения дешевых изотопов продолжают исследоваться в различных лабораториях. Отметим лишь ряд исследований, демонстрирующих возможности технологии лазерного разделения изотопов для получения: изотопа гадолиния 1570<1 [16], применяемого в качестве выгораемой присадки в легководородных реакторах; изотопа бора 10В [17], для нужд ядерной энергетики и микроэлектроники; очищенного от изотопа 9Х2х циркония [18], с целью улучшения эксплутационных и конструктивных характеристик ядерных реакторов; изотопа неодима 150Ыс1 [19], для детекторов нейтрино; изотопически чистого кремния 2881 [17, 20] для микроэлектроники; изотопически чистых кристаллов и нитей (изотопы

§ и 40Са) в экспериментах по квантовым компьютерам [21]; углерода 13С [4], эрбия и иттербия ,68УЬ [22, 23] для медицинскои целей.

В России в области лазерного разделения изотопов работают несколько коллективов, располагающих необходимыми для этой цели действующими установками.

В институте общей физики РАН - экспериментальные исследования и разработка рабочей схемы разделения изотопов иттербия [24], работы в области разделения изотопов гадолиния [25].

В РНЦ «Курчатовский институт» ряд лет проводились работы по лазерному обогащению урана из твердой фазы на созданной для этих целей крупнейшей в России установке [10, 11]. Два года назад эти работы видимо были приостановлены из-за отсутствия финансирования. В настоящее время активно ведутся работы по разделению изотопов неодима [19]. Продемонстрирована возможность наработки обогащенного изотопа 150Ш (с содержанием 65% на коллекторе, при естественной концентрации 5.6%) с производительностью 20мг/час.

В институте физики полупроводников сибирского отделения РАН проводятся работы по программе ЛАРИЗ и лазерного разделения изотопов в в газовом потоке с использованием фотохимических реакций. Реальным успехом работы коллектива является запуск промышленной установки по производству низкорадиоактивного свинца в г. Новосибирске (компания «Когерентные технологии»). Результаты работ по лазерному разделению изотопов подробно изложены в недавно вышедшей книге [26].

В Троицком институте инновационных и термоядерных исследований (ТРИНИТИ, ранее Троицкий филиал Института атомной энергии им. И.В. Курчатова) ряд лет проводились исследования по селективной многофотонной диссоциации молекул СР2НС1 с целью разделения изотопов углерода. Отработанная технология позволяла получать обогащенный изотоп ,3С с содержанием 30 - 40% при максимальной производительности 1.5г/час. Результатом работы является создание промышленной установки "Углерод", которая была создана в сотрудничестве с компанией "Газ-Ойл" в г. Калининграде [4].

В ООО «ЛАД» совместно с ИОФРАН в инициативном порядке разрабатывается программа ЛАРИЗ для мелкомасштабного производства стабильных изотопов для медицинских целей. На созданной в 1996г. установке реализована технология производства высокообогащенного изотопа УЬ с производительностью бмг/час [23, 27]. На разработанный способ разделения изотопов иттербия изотопа был получен патент [28]. В 2000 - 2002г. были проведены исследования по разделению изотопов палладия [29, 30].

Основные идеи лазерного разделения изотопов были разработаны в Институте спектроскопии РАН B.C. Летоховым. Действующей установки в институте сейчас нет, однако в рамках программы ЛАРИЗ сотрудники этого института в ЦЕРН проводят успешные исследования по селективной фотоионизации короткоживущих изотопов, изомеров и изобаров [31, 32].

Завершая краткий обзор работ в области лазерного разделения изотопов, следует отметить, что конкурентоспособность новой технологии в сравнении с традиционными способами разделения определяется развитием лазерной техники, оптимизацией процессов изотопически селективной возбуждения и сбора изотопически модифицированного материала.

Основной частью любой установки по лазерному разделению изотопов являются перестраиваемые импульсно периодические лазеры. Чаще всего в технологии ЛАРИЗ используются лазеры на красителе [33, 34]. Недавно стали применяться титанат-сапфировые лазеры [12]. Для многофотонного возбуждения молекул используются СО2 лазеры (9.6 - Ю.бмкм) [35, 4], СО лазеры (5мкм) [36], CF4 - лазеры [37] и пароводородные рамановские лазеры (в полосе 16мкм) [38, 39].

Основные достижения в области ЛАРИЗ получены с помощью лазерных систем на красителе, позволяющих путем смены типа красителя перекрыть диапазон от 380нм до 850нм при накачке на длине волны 532нм и 310 - ЮЗОнм при накачке в УФ области спектра (эксимерные лазеры). Применение различных методов преобразования частоты увеличивает диапазон перестройки от 200нм до 2000нм [40].

Твердотельные, перестраиваемые лазеры, например, титанат-сапфировые (Ti3+:A1203), имеют меньшую область перестройки 700 - ЮООнм [12]. Перестраиваемые лазеры на центрах окраски генерируют в ИК области спектра [41].

Лазеры на красителе (ЛК) обладают высоким коэффициентом усиления, большим КПД (40 -70% в максимуме усиления) и также как твердотельные лазеры легко масштабируются в мощную лазерную систему из цепочек усилителей [33]. ЛК имеют широкую полосу поглощения, что позволяет применять для их накачки различные лазеры: эксимерные и азотные лазеры, работающие в УФ диапазоне, непрерывные ионные лазеры, твердотельные лазеры и лазеры на парах меди.

К недостаткам ЛК следует отнести меньший, чем у твердотельных лазеров ресурс (необходимость замены раствора красителя) связанный с фотохимической деградацией молекул красителя, более низкую лучевую прочность и технические проблемы, связанные с использованием в качестве растворителей горючих и токсичных жидкостей. Немаловажную проблему для ЛК с высокой мощностью представляют термооптические искажения в активной среде. Для их устранения необходимо применять довольно сложные и дорогостоящие системы прокачки раствора красителя, включая фильтрующие устройства. Такие системы часто близки по стоимости самой лазерной системе. Тем не менее, ЛК остаются наиболее подходящим лазером для ЛАРИЗ, и в ближайшем будущем ему вряд ли будет найдена альтернатива.

Современная технология ЛАРИЗ базируется в основном на использовании перестраиваемых ЛК с оптической накачкой излучением лазеров на парах меди (ЛПМ). Характеристики ЛПМ, выпускаемых России объединением "Исток" и зарубежных образцов приведены в обзоре [42]. Применение источников накачки, альтернативных ЛПМ долгое время сдерживалось необходимостью применения сравнительно высокой частоты следования импульсов (порядка 104Гц). При меньшей частоте часть атомов не подвергается лазерному воздействию, что связано с характерными тепловыми скоростями атомов (3 - 4)-104см/с.

К настоящему времени прогресс в технике полупроводниковых лазеров привел к созданию достаточно мощных, высокочастотных, твердотельных лазеров (на основе Ш:УАО и УЬ:УАО) с накачкой излучением полупроводниковых лазеров [43, 44]. Для накачки ЛК возможно использование излучение на второй гармонике. КПД преобразования во вторую гармонику достигает 50 - 70%. Такие "зеленые" твердотельные лазеры имеют среднюю мощность ~ 100Вт, Они имеют кпд, почти на порядок больший, чем у ЛПМ и большой срок службы (более 104 часов) [44]. Однако по стоимости на 1Вт излучения они пока еще дороже. Тем не менее, у ЛПМ появился серьезный соперник, и в ближайшие годы на установках ЛАРИЗ возможна их замена на компактные и мощные твердотельные лазеры.

Мощные лазерные системы как ЛК, так и ЛПМ строятся обычно по каскадной схеме: задающий генератор, предусилитель, цепочка усилителей. В лазерных системах на парах меди используется обычно схема последовательно параллельного усиления. В ЛК системах используется в основном схема последовательного усиления.

Для реализации ЛАРИЗ необходимо несколько лазеров на красителе (лазерных каналов). На частотах видимого диапазона используется обычно 3, реже четыре лазерных канала. В схемах с использованием УФ излучения обычно применяется два канала. Как минимум один из каналов должен быть узкополосным. Т.е. ширина спектра излучения должна быть меньше ширины изотопического сдвига на атомном переходе, где возможно обеспечить селективное возбуждение обогащаемого изотопа. С другой стороны ширина спектра излучения ЛК должна быть примерно равной характерной остаточной доплеровской ширины линии поглощения атомов. Одновременное выполнение этих условий (при достаточной интенсивности излучения) приведет к преимущественному возбуждению всех атомов обогащаемого изотопа. Обычно при разделении выбирают схему переходов в атоме, такую, чтобы изотопические сдвиги хотя бы на одном переходе были больше доплеровской ширины линии. Уменьшение доплеровской ширины обычно осуществляется путем углового ограничения истекающего из испарителя атомного пара с помощью системы щелей или диафрагм [45]. Однако чрезмерная коллимация пара приводит к уменьшению потока атомов, увеличению отвала, и снижению производительности установки. Поэтому, в отличии от лабораторных условий, где угол расходимости пучка может иметь значения порядка 1мрад, на реальных установках ЛАРИЗ остаточная доплеровская ширина линии имеет значения не менее 500МГц.

Следовательно, характерная ширина линии генерации лазера на красителе, отвечающего за селективность возбуждения должна быть примерно такой же величины. Интенсивность излучения при этом должна быть порядка интенсивности насыщения, чтобы обеспечить эффективную накачку верхнего уровня. Интенсивность насыщения определяется временем жизни возбужденного уровня и сечением перехода [45]. Для резонансных переходов сечение обычно велико, поэтому интенсивность излучения соответствующего канала ЛК не превышает нескольких Вт/см

Совершенно другие характеристики имеет лазер на красителе, отвечающий за фотоионизацию возбужденных атомов изотопа. Сечение фотоионизации даже через автоионизационное состояние (АИС) обычно на три и более порядка меньше чем для резонансных переходов. Поэтому средняя интенсивность ионизирующего канала ЛК должна быть велика. Рассмотрим ниже конкретные схемы ЛК систем применяемых на различных установках ЛАРИЗ.

Одной из самых мощных лазерных систем на красителе располагает Ливерморская лаборатория (с 1999г. работа на ней приостановлена) [46]. Система ЛК состоит из 16 каналов. Для накачки кювет по волокну используется излучение ЛПМ (четыре модуля по 12 каналов) суммарной мощностью 72кВт. Каждый канал включает в себя задающий генератор (ЗГ), предусилитель (ПУ) и три последовательно включенных усилителя, работающие с частотой 4.3кГц и имеющий выходную мощность 1.5кВт. Каналы работают со сдвигом по времени, так что суммарная частота повторения импульсов составляет 26кГц.

Каждый канал ЛК состоит из ЗГ и четырехступенчатой системы усилителей (ПУ + Зусилителя) и имеет выходную мощность 1.4 - 1.6кВт на частоте 26кГц. Ширина полосы излучения ЛК - 50МГц, длительность 32нс.

Общая мощность системы ЛК достигает 24кВт. Для усиления излучения использовались специально разработанные усилители с поперечной накачкой, в которых обеспечивалось ламинарное течение раствора красителя с помощью системы пористых мембран и фильтров. Дальнейшее совершенствование лазерной системы предполагалось осуществить с помощью твердотельных лазеров с диодной накачкой.

В настоящее время, смена тематики с ориентацией на производство стабильных изотопов привела к существенным изменениям лазерной системы [12]. В отличие от предыдущих, лазерная система стала существенно компактней и значительно менее мощной. В качестве перестраиваемых лазеров используются лазерные каналы на красителе и лазерный канал на титанат-сапфире (Т13+:А12Оз) с накачкой излучением на второй гармонике Кс1:УАО лазера с диодной накачкой. ЗГ на Т13+:А12Оз (первая ступень) - одномодовый. Длительность лазерных импульсов равна 60нс при частоте повторения 5 - ЗОкГц. Максимальная мощность титанат-сапфирового канала на длине волны 829нм равна 45Вт и 1Вт на второй гармонике (в максимуме на 378нм). Несмотря на хорошее качество пучка (всего в 1.5 раз хуже дифракционного предела), эффективность преобразования мощности излучение во вторую гармонику низка и не превышает 2%.

В лазерной системе предусмотрена модуляция частоты генерации в пределах доплеровской ширины линии, с целью повышения эффективности использования излучения узкополосного для возбуждения атомов.

В Японии лазерный комплекс обеспечивает более 2 кВт мощности накачки с одного канала лазеров на дарах меди (500Вт средней мощности с одного усилителя при 2% эффективности; частота повторения 4 - бкГц) и более 700Вт мощности перестраиваемого излучения ЛК [9] .Во Франции, в рамках программы «БГЬАХ» по обогащению урана создан комплекс из шестиканальной системы ЛПМ (4 ЗГ+16 усилителей) с общей мощностью 2кВт и четырехканальной системы ЛК [47].

В России, в настоящее время, наиболее мощной лазерной системой располагает РФЦ «Курчатовский институт». В открытой печати, в 1996г., сообщается о создании укрупненной установки «Талисман» [10,11]. Установка состоит из лазерного комплекса и сепаратора с электроннолучевым испарением урана. Лазерный комплекс установки включает в себя системы J111M и импульсных ЛК. Система J111M (8 лазеров) имеет три канала (ЗГ + ПУ +2 усилителя) в каждом. Выходная мощность в каждом канале равна 70Вт (510нм +578нм). Система ЛК состоит из трех линеек (ЗГ +ПУ+2усилителя) с мощностью по 15Вт в канале. В трехканальной лазерной системе на красителе используется продольная геометрия накачки. ЗГ собран по схеме со скользящим падением на дифракционную решетку (схема Литтмана) [48]. Ширина линии излучения порядка 1ГТц. Калибровка длин волн осуществляется с помощью лампы с полым катодом. Точность настройки длин волн 0.05Ангстрем. Сообщается, что скорость испарения урана достигала 750г/час. Обнаружена эффективная схема фотоионизации с сечением 6.5 10" см на 606.5нм. В экспериментах по трехступенчатой фотоионизации урана достигнута производительность 150мг/час, с обогащением от 2% до 6% по урану-235, при расчетной производительности 2г/час.

Дальнейшее совершенствование лазерного комплекса осуществлялось в двух направлениях. Во первых, путем улучшения характеристик блоков питания ЛПМ и повышения выходной мощности лазерного излучения за счет применения более мощных лазерных трубок с просветленными торцами. Это позволило увеличить суммарную мощность излучения накачки почти до 400Вт.

Второе направление развития установки связано с улучшением параметров системы ЛК, за счет применения высокоэффективных красителей и увеличения числа усилительных каскадов. В 1999 году в одном из каналов установки (ЗГ+ПУ+4усилителя) на красителе Cresil Violet при двухсторонней накачке выходного усилителя было получено 52Вт перестраиваемого излучения [49]. В дальнейшем на растворах пиромезиновых красителей в п гептане, позволяющих увеличить эффективность усилителя до 60 - 70% [50], удалось довести выходную мощность в отдельном канале до 100Вт [51]. Интегральный кпд существующей лазерной системы на красителе составляет 33%, при кпд основных усилителей 50-55% и кпд отдельных усилителей от 50 до 70%. Год назад в узкополосных каналах удалось реализовать одночастотный режим генерации (ширина полосы около 100МГц) с использованием средств активной стабилизацией частоты. В настоящее время данная установка остается самой мощной в России. После свертывания урановой программы, на ней проводятся исследования по лазерному разделению кальция [52] и неодима [19, 53].

Первые сообщения о лазерном комплексе для разделения изотопов в институте полупроводников СО РАН появились в печати в 1999г.[13, 54]. Созданная установка была ориентирована на нужды микроэлектроники. Лазерный комплекс представляет собой двухканальную лазерную систему на красителе (по схеме ЗГ+ПУ+2усилителя в каждом канале), аргонового лазера и двухканальной системы ЛПМ (по схеме ЗГ +ПУ + усилитель). В каждом канале лазерной системы ЛПМ выходная мощность достигала 75Вт. Источником перестраиваемого по частоте излучения в каждом канале являлся непрерывный одночастотный лазер на красителе Родамин 6Ж с трехзеркальным резонатором, накачиваемый излучением одномодового аргонового лазера (10Вт). Селектирующими элементами ЗГ были трехкомпонентный фильтр Лио, эталон Фабри-Перо и пленка Троицкого. С помощью электронного блока управления обеспечивался одночастотный режим генерации с шириной линии 5МГц при дрейфе частоты несколько сотен МГц/час. Погрешность контроля частоты составляла 150 - 200Мгц. Излучение ЗГ усиливалось трехкаскадной импульсной усилительной системой на красителе с поперечной накачкой излучением лазеров на парах меди. В качестве красителя использовался «Феналемин-512» (в этаноле). В процессе импульсного усиления мощность излучения на выходе отдельного канала достигает 12Вт. Ширина линии излучения увеличивается до 16МГц,

Исследования ориентируются на применении фотохимического разделения изотопов в сочетании с когерентным изотопически селективным двухфотонным возбуждением [26], поэтому особое внимание уделялось получению УФ излучения. Для этой цели используется метод умножения частоты с помощью нелинейного кристалла ВВО длиной 7мм. В [55] сообщается о получении до 3Вт УФ излучения на длине волны 303.бнм и 307.бнм с эффективностью преобразования 25%. Ширина спектра УФ излучения оценивается в 45МГц. Основные результаты исследований на установке подробно изложены в [26].

В лаборатории атомной спектроскопии Института общей физики РАН первые работы в области лазерного разделения изотопов начались в начале 90-х годов. Лазерная установка на тот момент базировалась в основном на импортном оборудовании и состояла из трех непрерывных узкополосных (3 МГц) ЛК с накачкой излучением аргоновых лазеров и твердотельного импульсного лазера с преобразованием частоты во вторую гармонику. Непрерывные лазеры стабилизировались по внешнему термостатированному эталону. На установке были выполнены экспериментальные исследования спектроскопических и радиационных характеристик переходов в атоме иттербия на основании чего предложена схема обогащения редкого изотопа

УЪ [24, 22]. Позднее переход от лабораторной установки к крупномасштабной был связан с разделением гадолиния [25]. Эта работа осуществлялась в рамках контракта с Кореей. В этот период проводится разработка лазерного комплекса модульного типа с вертикальным расположением ЛПМ и ЛК. Одними из первых в России реализован импульсный одночастотный лазер на красителе с накачкой излучением ЛПМ [56], а также с волоконным вводом пучка в ЗГ [57, 58]. Генератор имеет длину резонатора 5см (межмодовый интервал ЗГГц). Используется схема скользящего падения на дифракционную решетку. Путем оптимизации селектирующего узла [59] удалось реализовать режим генерации с одной продольной модой при КПД генерации около 7%. Длительность импульсов равна 6 - 10нс. По косвенным измерениям авторы считают, что ширина линии генерации равна 100 - 150МГц, хотя из спектра, полученного с помощью интерферометра Физо, ширина линии значительно больше. Применение многомодового волокна, по мнению авторов, позволило стабилизировать пространственно угловые характеристики лазерного пучка. Низкий кпд лазера обусловлен низкой эффективностью коммерчески доступных дифракционных решеток, при углах скользящего падения. Например, при 89° - 89.5°, эффективность решетки падает до 10%. Кроме этого в резонаторе излучение за обход отражается от решетки дважды. Поэтому обычно в резонатор вводят дополнительный расширитель и уменьшают угол падения на решетку. Однако введение дополнительного элемента усложняет конструкцию, вносит потери и ухудшает качество пучка. В [60] предложено использовать специально изготовленную решетку с высокой эффективностью при скользящих углах, однако публикаций о ее практической реализации пока нет. Обсуждается вопрос автоподстройки частоты с нужной для АВЛИС точностью - 50МГц.

Отсутствие действующей установки по лазерному разделению изотопов и возможности проведения экспериментальных исследований сместили направление исследований в сторону численного моделирования процессов селективной фотоионизации и нелинейных процессов при прохождении лазерных пучков через резонансно поглощающую среду [61 -64], процессов экстракции ионов из фотоплазмы [65, 66], оптимизации параметров мощных лазерных систем [67].

Из приведенного в данной главе обзора лазерных комплексов для ЛАРИЗ можно сделать ряд выводов.

1.На момент начала исследований (1995г), результаты которых описываются в настоящей диссертации, исследования в области ЛАРИЗ приобрели прикладной характер.

При этом возникла необходимость решения целого ряда теоретических и технических проблем. Применительно к перестраиваемым лазерным комплексам основными проблемами являются следующие.

• Создание надежных импульсно- периодических перестраиваемых лазеров с воспроизводимыми и стабильными спектральными, пространственно угловыми и энергетическими характеристиками. Требуемая спектральная ширина линии генерации лазеров должна быть согласована с шириной линий атомных переходов (400 - 600МГц), а частота следования импульсов должна быть согласована со скоростью атомов (3 - 5) 104см/с. Не выполнение этих условий приводит к снижению эффективности использования лазерного излучения, увеличению отвала и в конечном итоге, к снижению производительности установки.

• Частота лазеров должна контролироваться и поддерживаться с высокой точностью (менее 50МГц). Применение известных методов активной стабилизации частоты [45] с такой точностью для импульсных лазеров с высокой частотой следования представляют собой сложную и трудноразрешимую задачу.

• Для технологических ЛК, диапазон перестройки может быть небольшим, по сравнению с лабораторными лазерами. Более важным является работоспособность лазера в широком диапазоне спектра, включая УФ диапазон, с минимально возможными затратами на сменную оптику и красители.

• Лазеры должны обладать высокой мощностью, следовательно, включать в себя цепочку усилителей. При этом важную роль играет оптимизация числа используемых усилителей и их параметров, с целью получения высокой эффективности усиления, а также сохранение спектрального контраста излучения формируемого задающим генератором. Учитывая, что в технологии ЛАРИЗ используются несколько лазерных каналов, возникают проблемы, связанные с синхронной работой каналов (с точностью менее 1нс), реализацией пространственного объединения лазерных пучков с различной частотой излучения, получением высокой эффективности поглощения в атомном пучке на конечной длине. 2.К началу работ по технологии ЛАРИЗ в НПО ЛАД + ИОФРАН почти все известные научные коллективы занимались проблемой обогащения ядерного топлива. На тот момент, практически ни одной установки не было ни в России, ни за рубежом, где решались бы задачи по обогащению стабильных изотопов. Более того, успешное решение такой задачи со сравнительно скромными техническими и финансовыми возможностями было не очевидным.

Таким образом, универсальность новой технологии, принципиально позволяющая разделять любые изотопы - основное достоинство метода ЛАРИЗ, практически не использовалось на практике. С другой стороны потребность в стабильных изотопах, применяемых в научных исследованиях, современной технологии, промышленности и медицине неуклонно увеличивается. При этом в отличие от топливных изотопов, речь идет о сравнительно малых количествах обогащенной продукции с годовой потребностью мирового рынка изотопов порядка 10 - 103 грамм Традиционные методы разделения изотопов, по крайней мере, по ряду позиций, не обеспечивают в полной мере потребности мирового рынка изотопной продукции. Кроме этого стоимость изотопной продукции, особенно для редких изотопов, в производстве которых применяются дорогостоящие и низкоэффективные электромагнитные сепараторы (кулатроны), остается крайне высокой

К настоящему времени уже совершенно четко видны новые тенденции в технологии ЛАРИЗ - переход от громоздких лазерных установок к компактным, умеренным по мощности, лазерным системам с высокоэффективным использованием лазерного излучения.

Технология ЛАРИЗ базируется в основном, на использовании перестраиваемых Ж с оптической накачкой излучением ЛПМ. Возможности новой технологии и преимущества перед другими методами разделения в значительной степени определяются параметрами лазерного комплекса технологической установки. Такие лазерные системы существенно отличаются от лабораторных лазеров. Технологические лазерные системы должны быть надежны, компактны, обладать стабильными и воспроизводимыми характеристиками, иметь высокий кпд и эффективность использования излучения. Поэтому исследование физических процессов происходящих в ЛК, оптимизация параметров лазерных систем и их создание для развития технологии ЛАРИЗ является актуальным.

Сформулируем цели и задачи исследований результаты, которых приведены в диссертации.

Основной целью исследований является создание компактной и высокоэффективной лазерной системы на красителе для коммерчески выгодного получения весовых количеств редких изотопов.

Другие цели работы состояли в проведении экспериментальных исследований, позволяющих получить высокообогащенный, редкий изотоп иттербий-168 в весовых количествах и экспериментальной демонстрации возможности высокого обогащения изотопов палладия.

Для реализации поставленных целей необходимо создать комплекс перестраиваемых лазеров на красителе и с его помощью провести исследования по лазерному разделению редкоземельных изотопов иттербия и палладия.

Задачами исследований являются.

1. Выбор лазерных параметров и схемотехнических решений (применительно к лазерному комплексу на красителе) для реализации технологии ЛАРИЗ изотопов иттербия и палладия.

2. Создание и экспериментальное исследование мощной трехканальной лазерной системы на красителе с автоматической стабилизацией длин волн всех каналов для проведения исследований селективной фотоионизации иттербия.

3. Разработка и экспериментальное исследование лазерного канала на красителе с поперечной накачкой по волокну.

4. Создание и исследование высокоэффективного и узкополосного (с шириной линии менее 500МГц) УФ каналов на основе лазерного комплекса на красителе с поперечной накачкой.

5. Экспериментальное исследование многоступенчатой селективной фотоионизации изотопов иттербия и палладия, с целью получения в весовом количестве высокообогащенных изотопов иттербия и палладия

1 АЙ 1 Г\0 в основном редких изотопов УЪ и Рс1). Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации составляет 208 страниц, включая 74 рисунков, 11 таблиц и список литературы из 140 наименований. Краткое содержание работы

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Выполненная научно исследовательская работа качественно продвинула задачу лазерного разделения изотопов методом ЛАРИЗ. Удалось решить ключевые проблемы технологии лазерного выделения весовых количеств изотопа с исходно низким содержанием в естественной смеси. Перечислим основные результаты работы.

1. Создана и экспериментально исследована трехканальная лазерная система на красителе с мощностью до 20Вт в широкополосном канале и 3Вт в узкополосных каналах с шириной спектра не более 500МГц. Реализована стабилизация частот всех трех каналов. Дисперсия частоты в узкополосных каналах не превышает 30МГц.

2. Впервые в мире методом ЛАРИЗ получен высокообогащенный изотоп

168УЬ в весовых (граммовых) количествах. Содержание 168УЪ в смыве очищенном изотопном материале, достигает 35%, что в 250 раз превышает естественное содержание изотопа. Скорость производства обогащенного 168 изотопа УЬ составляет бмг/час (около грамма в месяц).

3. В двухканальном лазере на красителе с поперечной накачкой экспериментально показана возможность получения мощного УФ излучения (около 2Вт), с эффективностью преобразования до 20% и узкополосного УФ излучения с шириной спектра « ЮОМгц, на длине волны «276нм.

4. Экспериментально исследована и реализована двухступенчатая схема селективной фотоионизации изотопов палладия. Впервые методом ЛАРИЗ

1 ПО в атомных парах было получено обогащение изотопов палладия Рс1 ( с 1% до 16%) и 105Рс1 (с 22 до 90%).

5. Экспериментально исследована схема узкополосного лазерного канала (генератор + усилитель) на красителе (3Вт, 500МГц) с поперечной накачкой всех кювет излучением мощного лазера на парах меди по волокну.

192

1. Ambartsumian R.V. and Letokhov V.S. Selective two-step (STS) photoionization of atoms and photodissociation of molecules by laser radiation // Appl. Opt. - 1972. - V.l 1. - P.354-358.

2. Летохов B.C. Способ фотоионизации газа лазерным излучением. //Авторское свидетельство № 784679 с приоритетом от 30.03.1970 г. // Бюллетень Изобретений. 1982. -№ 18. - С.308-311.

3. Летохов B.C. Способ фотодиссоциации газа лазерным излучением. //Авторское свидетельство № 784680 с приоритетом от 30.03.1970 г. // Бюллетень Изобретений. 1982. - № 4. - С.274-276.

4. Баранов В.Ю., Козлова Е.И., Колесников Ю.А., Котов А.А. Лазерно-молекулярное разделение изотопов урана // Изотопы: свойства, получение, применение / Под ред. В.Ю.Баранова. М.: ИздАТ. - 2000. -С.357-372.

5. Баранов В.Ю., Дядькин А.П. Лазерное разделение изотопов углерода // Изотопы: свойства, получение, применение / Под ред. В.Ю.Баранова. -М.: ИздАТ. 2000. - С.343-356.

6. Изотопы: свойства, получение, применение / Под ред. В.Ю.Баранова. -М.: ИздАТ. 2000. - 704с.

7. Devis J and Devis R. Laser isotope separation program -8.1. Overview // Laser Program Annual Report. 1976, UCRL - 50021 - 76 (Ed. P.E. Coyle), Lawrence Livermore National Laboratory, CA. - June 1977. - P.3 - 8.

8. Белоусов А.Б., Григорьев И.С., Дьячков А.Б., Кошелев А.А., Миронов

9. Hiromi Yamaguchi, Nobuyuki Sasao. The separation of Pd-107 isotope by laser // Proceeding of International Symposium on Advanced Nuclear Energy Research (Oarai, Ibaraki, Japan, February 15-16, 1989). JAERI. - 1990. - P. 129-134.

10. Nobuyuki Sasao, Hiromi Yamaguchi. Laser isotope separation apparatus // US Patent US005110562A, filed Feb. 28, 1990, Date of Patent May 5, 1992. 10р.

11. Hackett P.A., Morrison H.D., Bourne O.L. et al. Pulsed single-mode laser ionization of hyperfine levels of zirconium 91 //J. Opt. Soc. Am: B. - 1988. -V.5(12).-P. 2409-2416.

12. Yokoyama A. High enrichment of Si by infrared multiple photon decomposition of Si2Fö // Proceedings of the International Symposium on Isotope Effects in Physics, Chemistry and Engineering. Nagoya, Japan, August 22-24, 2001.-P.l 18-201.

13. Kjaergaard N., Hornekaer L., Thommesen A.M., Videsen Z., Drewsen M. // Isotope selective loading of an ion trap using resonance-enhanced two-photon ionization // Appl. Phys. B. 2000. V.71. - p. 207-210.

14. Крынецкий Б.Б., Мишин B.A., Прохоров A.M. Оптимальная схема фотоионизации атомов иттербия // Журнал прикладной спектроскопии. 1991. -Т.54. №.4.- С.558-564.

15. Крынецкий Б.Б., Мишин В.А., Прохоров A.M. Оптимальная схема изотопически селективной фотоионизации атомов иттербия для целей лазерного разделения изотопов // Препринт ИОФАН №70, М.: 1990. 66с.

16. Бохан П.А., Бучанов В.В., Закревский Д.Э., Казарян М.А., Калугин М.М., Прохоров A.M., Фатеев Н.В. Лазерное разделение изотопов в атомарных парах. М.: Физматгиз. - 2004. - 208с.

17. Яковленко С.И. Основные проблемы лазерного выделения весовых количеств редкого изотопа иттербия. // Квантовая электроника. 1998. -Т.25.-№ 11. -С.971-987.

18. Держиев В.И., Мушта В.М., Яковленко С.И. Способ разделения изотопов иттербия / Патент Российской Федерации RU 2119816 С1. Авторское свидетельство № 96111686/25 с приоритетом от 10.06.1996г. / Бюлл. Изобретений. 1998. -№ 28. - С. 10-14.

19. Держиев В.И., Дякин В.М., Илькаев Р.И., Михальцов Л.А., Селемир В.Д., Сидоров И.И., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко С.И. Двухступенчатая фотоионизация палладия // Квантовая электроника. -2002.-Т. 32,-№7.-С. 619-622.

20. Держиев В.И., Дякин В.М., Ипькаев Р.И., Михальцов JI.A., Сапожков А.Ю., Селемир В.Д., Сидоров И.И., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко С.И. Изотопически селективная фотоионизация палладия. Квантовая электроника. Т.33. - №6. - С.553-558.

21. Летохов B.C. Лазерный свет, атомы и ядра. УФН. 1987. - Т. 153. - Вып.2. -С.311-334.

22. Webb C.E. High-Power dye lasers Pumped by Copper Vapor Lasers // HighPower dye lasers /Ed. F.J. Duarte. Springer Verlag, Berlin, 1991. P.143-182.

23. Duarte F. J. Dye lasers // In Tunable Lasers Handbook / Ed. F. J. Duarte. Academic, New York, 1995. P. 167-218.

24. Велихов Е.П., Баранов Ю.В., Летохов B.C. и др. Импульсные СО2 лазеры и их применение для разделения изотопов. М.: Наука, 1983. - 304с.

25. Гурашвили В.А., Кочетов И.В., Курносов А.К., Напартович А.П., Туркин Н.Г. Непрерывный электроионизационный СО лазер с дозвуковым потоком рабочей смеси // Квантовая электроника, 1996. Т.23. №5. -. С.405-.408.

26. Баранов В.Ю., Дядькин А.П., Колесников Ю.А., Котов А.А., Новиков В.П., Разумов А.С., Стародубцев А.И.Особенности диссоциации молекул UF6 в поле излучения импульсно-периодического CF4 лазера // Квантовая электроника. 1997. - Т.24. - №7. - С.613-616.

27. Kato S., Satooka S., Oyaama Т. et al. Near-Future Chemistry in Nuclear Fuel // Int. Symp. Advanced Nuclear Energy Research. Tokyo, 1989. P.53-38.

28. Боровский A.H., Бондарюк В.Д., Кириллов A.A. и др. // Квантовая электроника, 1990. Т. 17. с.859-862.

29. Duarte F. J. Dye lasers // Tunable Lasers Handbook / Ed. F. J. Duarte, Academic, New York, 1995. P. 167-218.

30. Mollinauer L. F., Olson D.H. Broadly Tunable CW Laser Using Color Centers // Appl. Phys. Letts. 1974. - Vol. 24. - No 8. - P. 386-388.

31. Lyabin N. A., Chursin A.D., UgoPnikov S.A., Koroleva М.Е., Kazaryan M.A. Development, production, and application of sealed-off copper and gold vapor lasers // Quantum Electronics. 2001. - V.31. - N.3. - P. 191-202.

32. Kugler N., Brand Т., Schmidt I., Gao C. Yb:YAG disk laser pumped by a stacked diode array // Proceedings SPIE. 1998. - V.3682. - P.36-46.

33. Abazadze A.Yu., Zverev G.M., Kolbatskov Yu.M. Efficiency of transverse pumping of a solid-state pulser Nd:YAG laser by laser diode arrays // Quantum Electronics. 2002. - V.32. - N 3 - P.205-209.

34. Демтредер В. Лазерная спектроскопия: Основные принципы и техника эксперимента. Пер. с англ. Под ред. И. И. Собельмана. М.: Наука.: Главная редакция физико-математической литературы, 1985. - 608с.

35. Blass I.L., Bonanno R.E., Hackel R.P., Hammond P.R. High-average-power dye laser at Lawrence Livermore National Laboratory // Applied Optics. -1992. V.31. - P.6993-6999.

36. Doizi D. Pulsed Metal Vapor Lasers. Dordrecht: Kluwer Academic Publishers, 1996.-303p.

37. Littman M.g. and Metealf H.J. Spectrally narrow pulsed dye laser without beam expander // Appl. Opt. 1978. - V/17. - P.2224-2227.

38. Дьячков Ф.Б. Применение продольной геометрии накачки при создании лазера на красителе (задающий генератор + каскад усилителей) с узкой спектральной линией для лазерного разделения изотопов. Диссертация канд. ф-м. наук. М., 2002. - 146с.

39. Бохан П.А., Закревский Д.Э., Кочубей С.А., Степанов А.Ю., Фатеев Н.В. Перестраиваемая узкополосная УФ лазерная система с накачкой лазером на парах меди. // Квантовая электроника. 2001. - Т.31. - №2. - С. 132-134.

40. Kostritsa S.A., Mishin V.A. Tunable narrow-band moderate power laser system pumped by copper-vapor lasers // Journ. of Russian Laser Research. 1996. -V.17. - No 14. -P.322-331.

41. Васильев C.B. Мишин B.A., Шаврова T.B. Одночастотный лазер на красителе с оптоволоконной накачкой // Квантовая электроника. 1997. -Т.24. -№2. - С.131-133.

42. Васильев C.B., Кострица С.А., Мишин В.А. Исследование узла перестройки частоты одномодового лазера на красителе с решеткой в скользящем падении // ЖПФ. 1997. - Т.61. - № 3. - С.53-57.

43. Васильев C.B. Эффективная дифракционная решетка для работы в схеме скользящего падения // Квантовая электроника. 1997. - Т.25. - №.5. -С.429-432.

44. Борисов С.К., Кузьмина М.А., Мишин В.А. Эффективное возбуждение сред для лазерного разделения изотопов // Квантовая электроника. 1995. - Т.22. - № 7. - С.722-726.

45. Мишин В.А. Применение изотопически селективной фотоионизации атомов для лазерного разделения изотопов иттербия // Прикладная физика. 1996. - Т.2. -С.49- 62.

46. Демидова Н.С., Мишин В.А. Численное моделирование процесса экстракции ионов из замагниченной плазмы // Письма в ЖТФ. -1997. -Т.23. № 8. - С.42-46.

47. Demidova N.S., Mishin V.A. Use of Hall accelerator for extracting ions in laser isotope separation systems // J. Moscow Phys. Soc. 1997. - V.7. - P. 201-211.

48. Держиев В.И., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта В.М., Сапожков А.Ю., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко С.И. Лазерное выделение высокообогащенного иттербия-168 в весовых количествах // Квантовая электроника. 1996. - Т.23. - №9. - С.771- 772.

49. Держиев В.И., Егоров А.Г., Ильин A.A., Кострица С.А., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта В.М., Половцев A.A., Сапожков А.Ю., Ткачев

50. Держиев В.И., Кострица С.А., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта

51. Держиев В.И., Кострица С.А., Кузнецов В.А., Михальцов Л.А., Мушта В.М., Сапожков А.Ю., Ткачев А.Н., Чаушанский С.А., Яковленко С.И.

52. Роль спектрального контраста лазерного излучения при выделении иттербия-168 в весовых количествах // Квантовая электроника. 1998. -Т.25.-ЖЗ.-С. 287-288.

53. Анохов С.П., Марусий Т.Я., Соскин M.C. Перестраиваемые лазеры. M.: Радио и связь, 1982. - 360с.

54. Баев В.М., Беликова Т.П., Свириденков Э. А. и др. Внутрирезонаторная спектроскопия с использованием лазеров непрерывного и квазинепрерывного действия // ЖЭТФ. 1978. - Т.74. - вып.1. - С.43-56.

55. Goldsborough J.P. Scanning single frequency CW dye laser techniques for high resolution spectroscopy // Opt. Eng. 1974/ - V.13. - N6. - P.523-527.

56. Duarte F. J. Dispersive dye lasers // High Power Dye Lasers / Ed. F. J. Duarte. -Springer-Verlag, Berlin, 1991. P. 7-43.

57. Кильке Д., Шретер 3., Дитель В. Селекция мод в лазерах на красителе с кольцевым резонатором // Квантовая электроника. 1979. - Т.6. - №5. -С. 1090-1092.

58. Shoshan I., Danon N.N., and Oppenheim U.P. Narrow band operation of pulsed dye laser without intracavity beam expansion // J. Appl. Phys. - 1977. -V.48. - P.4495 - 4497.

59. Hansch T.W. Repetitively pulsed tunable dye laser for high resolution spectroscopy // Applied Optics. 1972. - V.l 1. - P. 895-898.

60. Копылов C.M., Лысой Б.Г., Серегин С. Д., Чередниченко О.Б. Перестраиваемые лазеры на красителе и их применение. М.: Радио и связь, 1991.-240с.

61. Борн М., Вольф Э. Основы оптики. М.: Наука, 1970. 845с.

62. Нагибина И.М. Интерференция и дифракция света. Л.: Машиностроение, 1985.-331с.

63. Бондар M.O., Пржонская O.B. Спектрально люминесцентные и генерационные свойства пирометинового красителя РМ - 567 в этаноле и полимерной матрице // Квантовая электроника. - 1998. - Т.25. - № 9. -С.775 -778.

64. Emmett J.L., Krupke W.F., and Davis J.I. Laser R&D at the Lawrence Livermore National Laboratory for fusion and isotope separation applications // IEEE J. Quantum Electron. QE 20. -1984. - P.591-602.

65. Zherikin A.N., Letokhov V.S., Mishin Y.I., Belyaev Y.P., Evtyunin A.N., and Lesnof M.A. High repetition - rate tunable dye lasers pumped by copper vapor laser // Sov. J. Quantum. Electron. - 1981. - V.l 1. - P.806-808.

66. Doizi D., Lompre L.A., and Arondel P. Dye laser chain for laser isotope separation // Proceedings of the Sixth International Symposium on Advancedf

67. Nuclear Energy Research (Japan Atomic Energy Research Institute, Ibaraki -ken, Japan, 1994).-P.179-185.

68. Takehisa K. Scaling up of a high average power dye laser amplifier and its new pumping designs // Appl. Optics. 1997. - V.36. - No.3. - P.584-592.

69. Hargrove R.S. and Kan T. High Power efficient dye amplifier pumped by copper vapor lasers // IEEE J. Quantum Electron. QE 16. - 1980. - P.l 108 -1113.

70. Akira Sugiyama, Tsuyoshi Nakayama, Masaaki Kato and Yoichiro Maruyama. Characteristics of a dye laser amplifier transversely pumped dye copper vapor lasers with a two dimensional calculation model // App. Opt. . 1997. - V. 36. -No 24.-P. 5849-5854.

71. Giinter Haag, Martin Munz and Gerd Marowsky. Amplified spontaneous emission (ASE) in laser oscillators and amplifiers // IEEE Journal of Quantum Electronics. 1983. - V. QE-19. - No 6. - pp 1149 - 1160

72. Vasil'ev S.V., Kuz'mina M.A., Mishin V.A. Optimization of a multistage dye laser system // IEEE Journal of Quantum Electronics. 2001. V. QE -31. -No 6. - P.505-509.

73. Жерихин A.H., Летохов B.C., Мишин В.И. и др. Перестраиваемые лазеры на красителях с высокой частотой повторения импульсов с накачкой лазером на парах меди // Квантовая электроника. 1981. - Т.8. — №6. - С.1340-1343.

74. Бузиков Н.М., Елисеенков В.И., Киреев В.А. и др. Автоматизированный перестраиваемый лазер на растворах органических красителей ЛЖИ-506 // Ibid. 1987. - № 9. - С.102-107.

75. Андреев С.П., Бондарук В.Н., Гахович Д.Е. и др. Лазерный комплексГдля получения перестраиваемого излучения в диапазоне 0.26-6.1 мкм //

76. Труды V Международной конференции "Перестраиваемые лазеры", Новосибирск, 1990. С.379-382.

77. Мишин В.А. Применение изотопически селективной фотоионизации атомов для лазерного разделения изотопов иттербия // Прикладная физика .- 1996.-Т.2. -С.49- 62.

78. Yakovenko S.I. Main physical problems of AVLIS technology in producing ytterbium-168 in weighable amounts // Laser and Particle Beams. 1998. -V.16. -No.4. -P.541-568.

79. Яковленко С.И. Лазерное выделение промышленных количеств редкого изотопа // Изв. ВУЗов, «Физика» . 1999. - Т.42. - №8. - С.82-87.

80. Ткачев А.Н., Яковленко С.И. Многоступенчатая фотоионизация иттербия // Квантовая электроника. 1996. - Т.23 . - №9. - С.860-866.

81. Ткачев А.Н., Яковленко С.И. Использование резонатора в качестве многопроходной системы при лазерном разделении изотопов // Квантовая электроника. 1997. - Т.24. - №8. - С.759 -762.

82. Голятина Р.И., Ткачев А.Н., Яковленко С.И. Моделирование1. К'ступенчатой селективной фотоионизации в трехмерном резонаторе // Квантовая электроника. 1998. - Т.25. - №8. - С.764-768.

83. Прохоров A.M., Ткачев А.Н., Яковленко С.И. О роли засоряющих столкновений при экстракции ионов редкого изотопа из атомного пучка // ДАН РФ. 1993. - Т.329. - Вып.6. - С.729-732.

84. Yi J., Lee J., Kong H.J. et al Autoionizing states of the ytterbium atom by three photon polarization spectroscopy // Phys. Rev. A. - 1995. - V.51. - No 4. -P.3053 - 3057.

85. Ландау Л.Д., Лифшиц Е. М. Теоретическая физика // Квантовая механика (нерелятивистская теория) / 4 издание. Т.З. - М.: Наука, 1989. - 768с.

86. Аллен Л., Эвели Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы. -М.: Мир, 1978.-240с.

87. Дмитриев В.Г., Тарасов Л.В. Прикладная нелинейная оптика. М.:Радио и связь. 1982. 352с.

88. Dmitriev V.G., Gurzadian G.G., Nikogosyan D.N. Handbook of Nonlinear Optical Crystals. Springer-Verlag, 1997. -247p.

89. Гречин С.Г., Гречин С.С., Дмитриев В.Г. Полная классификация типов взаимодействия при генерации второй гармоники в двухосных кристаллах // Квантовая электроника. 2000. - Т.30. - №5. - С.377-386.

90. Trickett R.I., Withford M.J., W.Brown D.J. 4.7-W, 255-nm source based on second-harmonic generation of a copper-vapor laser in cesium lithium borate // Optics Letters. 1998. - V.23. - N3. - P. 189-191.

91. Yap Y.K., Inoue Т., Sakai H., Kagebayashi Y., Mori Y., Sasaki Т., Deki K., Horiguchi M. Long-term operation of CsLiB6Oi0 at elevated crystal temperature // Optics Letters. 1998. - V.23. - N1. - P.34-36.

92. Chandra S., Allik Т.Н., Hutchinson J.A., Fox J., Swim C. Tunable ultraviolet laser source based on solid-state dye laser technology and CLBO harmonic generation // Optics Letters. 1997. - V.22. - N4. -P.209-211.

93. Дмитриев В.Г., Копылов C.M. Генерация второй гармоники квазиодномодового лазерного излучения при сильном энергообмене // Квантовая электроника. 1983. - Т. 10. - № 10. - С.2008 - 2013.

94. Wallenstein R., Hansch T.W. Powerful dye laser oscillator amplifier system for high resolution spectroscopy // Opt. Comm. - 1975. - V.14. - P.353-357.

95. Бабаев B.C. и др. Интерференционная картина при прохождении коротких световых импульсов через интерферометр Фабри-Перо // Оптика и спектроскопия. 1983. - Т.54. - Вып.2. - С.337-341.

96. Chandrasekhar Roychoudhuri. Response of Fabry-Perot interferometers to light of very short duration // J. Optical Society of America. 1975. - V.65. -No 12. -P.1418-1421.

97. Nag S. Principles and Practice of Brachytherapy, Futura, Armonk, N.Y. 1997.- 143p.

98. Waksman R. Vascular Brachytherapy, 2nd ed., Futura, Armonk, N.Y. 1998. -217p.127. "Radionuclides and Bone Palliation," special issue of Applied Radiation and Isotopes. 1998. - V.49. - No.4. - P.24-32.

99. Karamatskos N. et al. Rydberg series in the photoionization spectrum of Pd I // Physics Letters. 1984. - V. 102A. - No 9. - P.409-411.

100. Budick B. Lifetime and hyperfine structure of the first excited 3Pi state of palladium // Phys. Rev. 1968. - V. 168. - No 1. - P.89-92.

101. Liening H. Lifetime and hyperfine structure measurements of some excited states of the 4d5p configuration in the Pdl spectrum with the level-crossing technique // Z. Physik. 1974. - V.266. - P.287-297.

102. Baird P.E.G. Isotope shifts and hyperfine structure in the atomic spectrum of palladium // Proc. R. Soc. Lond. 1976. - V.A351. - P.267-275.

103. Kummel E., Baumann M., Kischel C.S. Hyperfine structure and isotope shift in the 4d95s configuration of Pdl // Z. Phys. D. 1993. - V.25. - P.161-165.

104. Hughes R.H., Sharpton F.A. Isotope shifts in palladium // Rhys. Rev. -1961. V.121. -No 6. - P. 1702-1703.

105. Hiromi Yamaguchi, Nobuyuki Sasao. The separation of Pd-107 isotope by laser. Proceeding of International Symposium on Advanced Nuclear Energy Research (Oarai, Ibaraki, Japan, February 15-16, 1989). JAERI. 1990. - P. 129-134.

106. Nobuyuki Sasao, Hiromi Yamaguchi. Laser isotope separation apparatus // US Patent US005110562A, filed Feb. 28, 1990, Date of Patent May 5, 1992. -13p.

107. Ткачев А.Н., Яковленко С.И. Об использовании эффекта Зеемана для повышения селективности лазерного разделения изотопов // Квантовая электроника. 2002. - Т.32. - №7. - С.614-618.

108. Яковленко С.И. Высокоэффективное лазерное разделение редких изотопов иттербия и палладия // Забабахинские чтения. Снежинск, 8-12 сентября 2003. 24с.

109. Moore С.Е. Atomic energy levels. NBS (US) Circular 467. 1958. - Vol. 3.- 156c.139. 4. Корлисс, У. Бозман. Вероятности переходов и силы осцилляторов 70 элементов. М.: Мир, 1968. -562 с.

110. E.J. van Duijna, S. Witte, R. Zinkstok, and W. Hogervorst. Hyperfine structure and isotope shift measurements on 4d10 !S0 —» 4d9 5p J = 1 transitions in Pd I using deep-UV cw laser spectroscopy. //Eur. Phys. J. D. 2002. - V.19.- P.25-29.