Спектроскопические и генерационные характеристики ионов редкоземельных элементов (Yb, Er, Pr, Nd) в новых лазерных материалах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

НАЦИОНАЛЬНАЯ АКАДЕМИЯ НАУК БЕЛАРУСИ С 5 ОД ИНСТИТУТ ФИЗИКИ им. Б.И.СТЕПАНОВА

8 №» «»

УДК 535.34; 535.37; 621.375.826

Лагацкий Александр Александрович

СПЕКТРОСКОПИЧЕСКИЕ И ГЕНЕРАЦИОННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ИОНОВ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ (УЬ, Ег, Рг, N(1) В НОВЫХ ЛАЗЕРНЫХ МАТЕРИАЛАХ

01.04.05 - оптика 01.04.21 - лазерная физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Минск - 1998

Работа выполнена в Международном лазерном центре при Белорусской Государственной политехнической академии

Научные руководители -

доктор физико-математических наук, профессор Михайлов В.П.

доктор физико-математических наук Кулешов Н.В.

Официальные оппоненты- доктор физико-математических наук,

профессор Орлов Л.Н.

кандидат физико-математических наук Цветков В.Б.

Оппонирующая организация - Московский Государственный

университет им. М.В. Ломоносова (Международный лазерный центр)

Защита состоится "¿9 " дек-айрЯ 199 £_ года в ч; на заседании совета по защите диссертаций Д 01. 05. 01 в Институте физики НАНБ (220072, г. Минск, пр. Ф. Скорины, 70).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физики

НАНБ.

Автореферат разослан

Ученый секретарь

совета по защите диссертаций

доктор физ. - мат. наук,

профессор

Афанасьев А.А..

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы диссертации.

Разработка лазерных систем разного класса непосредственно связана с необычайно широкими возможностями их использования, начиная от фундаментальных исследований и заканчивая конкретными технологическими задачами на производстве. Особое место среди лазеров различных типов занимают твердотельные лазеры на основе кристаллов, активированных ионами переходных и редкоземельных элементов. Основными достоинствами таких систем по сравнению с газовыми или жидкостными лазерами являются высокая надежность, долговечность и компактность (при использовании систем с диодной накачкой). Результатом вышеуказанных преимуществ стало широкое использование лазеров на кристаллах в медицине, различных технологиях обработки материалов, газовом анализе, дальнометрии, системах связи.

Одним из важнейших этапов разработки эффективных твердотельных лазеров является поиск активной среды. На сегодняшний день известно более двухсот матриц-основ, использующихся для активирования генерирующими ионами, на основе которых создано более трехсот лазерных кристаллов, большую часть которых составляют оксидные и фторидные соединения, активированные ионами редкоземельных элементов (Ьп3+). Однако немногие из них нашли свое широкое применение.

Быстрый прогресс в технологии создания полупроводниковых лазеров в последнее десятилетие привел к использованию их в качестве источников селективной накачки твердотельных лазеров и созданию полностью твердотельных лазерных систем и мини-лазеров. В результате расширения диапазона длин волн излучения диодов и увеличения их мощности происходит постепенное вытеснение лазеров с ламповой накачкой. Использование селективной диодной накачки приводит к пересмотру требований, предъявляемых к лазерному материалу. Возможность точной подстройки длины волны излучения диода в полосу поглощения активного иона способствовала возобновлению интереса к лазерным средам, не нашедшим широкого применения в системах с ламповой накачкой, а также появлению новых сред, ориентированных на селективную накачку. Так, например, самый распространенный до последнего времени кристалл иттрий-алюминиевого граната с ионами Ш3_г оказался не самым лучшим материалом для диодной накачки и вытесняется кристаллами УУО^Ш3* и 0(1У04:Ш3+ В настоящее время активно исследуются лазерные среды на основе ионов УЬ3+, которые

обладают принципиально важными преимуществами по сравнению ионами Ш3т. В первую очередь, это малые тепловые потери, болыпо время жизни верхнего лазерного уровня и возможность получени перестройки длины волны излучения. Однако, на сегодняшний дев предельно возможный к.п.д. генерации данного класса лазеров (боле 80%) не достигнут. Нерешенной остается проблема поиска эффективны сред для твердотельных лазеров, излучающих в области 1.5 мк& имеющих широкое применение в офтальмологии и волоконнс оптических системах связи, а также лазеров видимого диапазона спектр для создания на их основе больших проекционных экранов. Для решени вышеуказанных задач в основном исследуются кристаллы активированные ионами Ег3* и Рг3+. Для осуществлена целенаправленного поиска наиболее эффективных из них необходим» проведение детальных спектроскопических исследований, в том числ> изучение поглощения из возбужденных состояний, являющегос: основным источником потерь как в канале генерации, так и в канал! накачки.

Связь работы с крупными научными программами, темами.

Часть работы выполнена в рамках Межвузовской программа фундаментальных исследований "Лазер" Министерства образования РБ № госрегистрации 19961935 (1996-2000 г.г.). Отдельные разделы работь выполнены в рамках научно-исследовательских работ по заданию 1.0; ГНТП "Лазер" Госкомитета по науке и технологиям РБ, N госрегистрации 19971478 (1997-1999 г.г.), а также по проекту финансируемому Белорусским республиканским фондом фунда ментальных исследований, № госрегистрации 19971481 (1997-1999 г.г.).

Цель и задачи исследования.

Цель настоящей работы - поиск новых лазерных сред для систем с диодной накачкой на основе кристаллов, легированных ионами редкоземельных элементов.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи;

- исследовать спектроскопические и генерационные характеристики кристаллов калий-итгриевого и калий-гадолиниевого вольфраматов с ионами УЬ3+;

- определить характеристики межмультиплетных излучателъных переходов иона Ег3"1" в кристалле КУ^ЛГО,»^, изучить процессы поглощения из возбужденных состояний в видимой и Ж областях спектра и предложить механизм возбуждения ап-конверсионной генерации;

исследовать процессы переноса энергии в кристалле ':КУ(Ш04)2, соактивированном ионами иттербия, и определить возможность получения генерации в области 1.5 мкм;

- исследовать поглощение из возбужденных состояний ионов Рг3+ в оксидных кристаллах У28Ю5 и Сё28Ю5.

Объект и предмет исследования.

Объектом исследования данной работы являлись оксидные кристаллические диэлектрические материалы, легированные ионами редкоземельных элементов (УЪ, Ег, Рг, N(1).

Предмет исследования - спектроскопические и генерационные характеристики примесных ионов редкоземельных элементов в кристаллах.

Методология и методы проведенного исследования.

Исследования выполнялись методами стационарной и нестационарной спектроскопии оптического поглощения, люминесценции и стимулированного излучения.

Научпая новизна и значимость получеппых результатов.

1. Определены спектроскопические характеристики и впервые реализована эффективная генерация лазерного излучения на ионах иттербия в кристаллах КУ(\У04)г и КХМСУУО^ при непрерывной диодной накачке в области 980 нм.

2. На основе сопоставления спектров стимулированного излучения и поглощения из возбужденных состояний в области 550 нм иона Ег3+ в матрице КУОЛЮдЬ, исследования динамики возбужденных состояний, а также сопоставления спектров поглощения из основного и возбужденных состояний в области 800 нм показана возможность реализации ап-конверсионной генерации на ионах Ег3* в зеленой области спектра.

3. Обнаружен эффективный перенос энергии возбуждения УЬ3+->Ег3+ в кристалле Ег3+, УЪ3+:КУ(\¥04)2, и впервые реализована генерация на ионах Ег3+ в области 1.5 мкм при накачке лазером на сапфире с титаном и диодной накачке в полосы поглощения ионов УЬ3+

4. Оценены сечения поглощения из возбужденного состояния 3Р<> ионов Рг3+ в кристаллах силикатов иттрия и гадолиния в области 300-600 нм. Установлено, что поглощение из возбужденного состояния в полосе поглощения препятствует получению генерации на указанных материалах в видимой области спектра.

5. Определены спектроскопические характеристики ионов Ш3+ в кристаллах СаСсШОд, и реализована эффективная генерация в области 1.08 мкм на ионах Ш3+ при непрерывной диодной накачке.

Практическая (экономическая) значимость полученных результатов.

Предложены новые активные среды для твердотельных лазеров с диодной накачкой на основе кристаллов KY(W04)2 и KGd(W04)2, легированных ионами Yb3+. Планируется разработать и освоить в серийном производстве компактный твердотельный перестраиваемый лазер с диодной накачкой на основе указанных материалов (в рамках ГПТП "Лазер" на 1999-2000 г. г.).

Основные положения диссертации, выносимые на защиту.

1. Кристаллы калий-итгриевого и калий-гадолиниевого вольфраматов, легированные ионами трехвалентного иттербия, характеризуются эффективностью генерации (дифф. к.п.д.) свыше 45% и диапазоном перестройки длины волны лазерного излучения 1025-1045 нм в непрерывном режиме работы при диодной накачке в области 980 нм и являются перспективными активными средами для мини-лазеров.

2. Наведенное поглощение в кристалле Er3+:KY(W04)2 в видимой и Ж областях спектра при непрерывном возбуждении обусловлено переходами из первого возбужденного состояния 4Ii3/2 ионов Ег3+.

3. Возбуждение излучательных переходов в области 550 нм из состояния 4S3/2 ионов Ег3+ в кристалле KY(W04)2 достигается при использовании излучения накачки с длиной волны 800 нм благодаря спектральному перекрытию полос поглощения 4Ii5/2-4Î9/2 из основного состояния и 4Ii3/2-2Hii/2 из возбужденного состояния.

4. Эффективное заселение состояния 41ш2 ионов Ег3+ в кристалле Er3+(0.5%),Yb3+(5%):KY(W04)2 осуществляется при селективном возбуждении в полосы поглощения ионов Yb3+ вследствие процессов переноса энергии в системе Yb1+(2F5/2)->Er3+(4In/2) (г|=45%) и быстрой безызлучательной релаксации в канале 41ц/2 - 4Ii3/2 ионов Ег3+ (7.78х 103 с1).

5. Кристаллы CaGdA104:Nd3+ характеризуются сечениями стимулированного излучения 1.1x10"19 см2 на длине волны 1.078 мкм (Elle), временем жизни возбужденного СОСТОЯНИЯ F3/2 около 140 мке, полушириной полосы накачки 3.3 нм и позволяют реализовать к.п.д. генерации 37% при накачке непрерывным излучением лазерного диода.

Личный вклад соискателя.

Содержание диссертации отражает личный вклад автора в проведение исследований, анализ и интерпретацию их результатов. Лично соискателем были проведены исследования спектроскопических и генерационных характеристик кристаллов Yb3+:KY(W04)2 и Yb3+:KGd(W04)2 при диодной накачке, динамики возбужденных состояний иона Ег3+ в кристалле KY(W04)2, а также процессов переноса

D

:ргии Yb-»Er в матрице KY(W04)2. Измерены и интерпретированы ;ктры оптического поглощения и люминесценции кристаллов :иортосиликатов иттрия и гадолиния, легированных празеодимом, и исталла CaGdA104:Nd3+, рассчитаны сечения стимулированного пучения для наиболее перспективных лазерных переходов. Научным ководителем Михайловым В.П.была сформулирована общая тематика боты, проводились обсуждения методов и результатов исследований, ^следования -генерационных характеристик ионов Yb3+ при лазерной качке в кристаллах вольфраматов и ионов Nd3+ при диодной накачке в металле CaGdAlO.*, поглощения из возбужденных состояний ионов Ег3+ кристалле KY(W04)2 и ионов Рг3+ в кристаллах оксиортосиликатов стрия и гадолиния выполнены совместно с научным руководителем улешовым Н.В., который участвовал в проведении экспериментальных . змерений, анализе и интерпретации совместно полученных результатов изложении материала в опубликованных в соавторстве работах. 1инковым Б.И. предоставлялись некоторые образцы для исследований. ' »стальные соавторы оказывали помощь в проведении отдельных кспериментов и обсуждении результатов совместных работ.

Апробация результатов диссертации.

Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались ta 11 и 12-ой Международной конференциях по твердотельным лазерам Advanced Solid State Lasers" в США (Сан-Франциско, 1996; Орландо, .997), Международных конференциях по лазерам и электрооптике Балтимор, CLEO-97; Гамбург, CLEO/EQEC-Europe-1996), Междуна-эодной конференции по люминесценции (Прага, ICL-1996), Международной конференции "Твердотельные перестраиваемые лазеры" -[Вроцлав, TSSL-1996), Международной школе по лазерной физике (Сент-Эндрюс, SUSSP'52, 1998 г.)..

Опубликованность результатов. -

Результаты диссертационной работы опубликованы в 14 научно-технических изданиях, включая 5 статей в научных журналах, 2 публикации в сборниках материалов конференций и 7 тезисов докладов на международных конференциях: Общее количество страниц опубликованных материалов - 44.

Структура и объем диссертации.

Работа состоит из общей характеристики, пяти глав и заключения. Общий объем диссертации составляет 141 страницу, из них 13 страниц -список использованных источников (176 наименований). Диссертация включает 51 иллюстрацию и 19 таблиц.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В первой главе проводится обзор литературы по исследованию спектроскопических и генерационных характеристик трехвалентных лантаноидов (Yb3+, Er3+, Рг34" и Nd3+ ) в различных кристаллических матрицах и стеклах. Проведенный обзор результатов исследования спектрально-люминесцентных и лазерных свойств ионов Yb3+ в различных матрицах при лазерной накачке свидетельствует о том, что возможности данного лазерного иона до конца не исчерпаны. Предельно возможный к.п.д. генерации иттербиевых лазеров не достигнут, и поэтому весьма актуальным является поиск подходящих матриц для ионов Yb3+, которые, наряду с высокими термо-механическими свойствами и сравнительно простой технологией роста, обладали бы превосходными лазерными характеристиками.

Для целенаправленного поиска эффективных лазерных сред с ионами Ег3+ и Рг3+ для твердотельных лазеров видимого и ИК диапазонов спектра необходимы детальные спектроскопические исследования. Как показал анализ работ по данной тематике, на сегодняшний день недостаточно изученными остаются вопросы, связанные с влиянием поглощения из возбужденных состояний примесных ионов Ег3+ и Рг3+ на эффективность генерации в новых и уже известных кристаллических матрицах.

В заключительном разделе обзорной главы приводятся результаты работ по изучению генерационных характеристик ионов Nd3+ в различных кристаллических матрицах при диодной накачке.

Во второй главе описываются методы и экспериментальные установки для измерения оптического поглощения, люминесценции, времен релаксации возбужденных состояний оптически активных центров, а также спектров наведенного поглощения при стационарном и импульсном возбуждении с микросекундным временным разрешением.

Третья глава посвящена исследованию спектроскопических и генерационных характеристик кристаллов KYÇWO^ï (KYW) и KGd(W04)2 (KGW) с примесными ионами Yb3+, Как показали спектрально-люминесцентные измерения, ионы Yb3* в матрицах KYW и KGW характеризуются сходной структурой спектров поглощения и люминесценции, отличительной чертой которых является сильная анизотропия. В поглощении для обоих кристаллов наблюдается интенсивная полоса в области 980 нм с полушириной 3.5 нм. Коэффициент поглощения достигает величины 40 см".1 для поляризации Ella на длине волны 981.2 нм для кристалла Yb3+:KYW и 26 см"1 на длине волны 981 нм для кристалла Yb3+:KGW. Концентрация ионов Yb3+ в матрицах KYW и KGW определялась методом рентгено-

люминесцентного анализа и составила 3x1020 см"3 в матрице KYW и 2.2хЮ20 см'3 в KGW. На основе сопоставления данных по спектрам поглощения и люминесценции, полученным при комнатной температуре (Т=295К) и температуре жидкого азота (Т=77К), была определена штарковская структура мультиплетов 2р5/2 и 2F7/2 иона Yb3+. Затухание люминесценции с уровня 2F.V2 описывалось одноэкспоненциальным законом с постоянной времени около 0.6 мс в обеих матрицах.

В спектрах люминесценции обоих кристаллов полоса, наблюдаемая около 1025 нм с поляризацией Ella, представляется наиболее перспективной для получения генерации при селективной накачке благодаря высокому поперечному сечению и сравнительно низким потерям на перепоглощение. Сечения стимулированного излучения (аж), определенные на основе спектроскопических измерений, составляют З.ОхЮ"20 см2 на длине волны 1025 нм в кристалле Yb.KYW и 2.8хЮ"20 см2 на длине волны 1023 нм в кристалле Yb:KGW. Было установлено, что по ключевым параметрам, ase и 1mm (поглощенная мощность накачки, необходимая для достижения порога генерации в отсутствие потерь в резонаторе), кристаллы Yb.KYW и Yb:KGW превосходят кристаллы иттрий-алюминиевого граната с иттербием, для которых реализованы рекордные эффективности генерации при диодной накачке. Значения Im¡n составили 0.16 кВт/см2 и 0.31 кВт/см для кристаллов Yb :KYW и Yb3+:KGW соответственно.

Генерационные характеристики кристаллов Yb3+:KYW и Yb3+:KGW в импульсном режиме исследовались при продольной накачке излучением лазера на сапфире с титаном с длиной волны генерации 981 нм при использовании полусферической конфигурации резонатора. Дифференциальная эффективность генерации (отношение приращения выходной энергии генерации к соответствующему изменению поглощенной энергии накачки: TpAEout/AEabs) Для выходного зеркала с пропусканием Т=13.2% составила 86.8% на длине волны 1025 нм, при этом порог генерации (Рщг) равнялся 0.82 мДж. На кристалле Yb3+:KGW были получены сходные результаты. Эффективность генерации 83% была достигнута с выходным зеркалом 8.5%, порог генерации составил 0.63 мДж. Максимальная эффективность генерации 86.8%, достигнутая в наших экспериментах, близка к предельной эффективности т]0=89.9%, определяемой отношением ХшкАген,- Основным источником пассивных, потерь Ld=1.7% является, вероятно, рассеяние в кристалле. Другой тип потерь связан с небольшим остаточным пропусканием входного зеркала на длине волны генерации (~0.5%).

В экспериментах с непрерывной накачкой излучением лазера на сапфире с титаном была получена дифференциальная эффективность генерации 78% в кристаллах Yb:KYW и 72% в кристаллах Yb:KGW по отношению к поглощенной мощности накачки. На кристалле Yb:KGW достигнута мощность излучения 0.5 Вт при падающей мощности накачки 940 мВт.

При продольной накачке кристаллов вольфраматов с иттербием излучением диодного лазера на основе InGaAs соединения (OPC-AOQ2-FC) с оптоволоконным выходом (Я=980 нм, М2=40) была получена эффективность генерации около 48% для обеих матриц на длине волны 1045 нм, при этом максимальная выходная мощность генерации достигала 112 мВт на кристалле Yb:KGW (рис.1). Основные генерационные характеристики кристаллов Yb3+:KYW и Yb3+:KGW при диодной накачке в области 980 нм приведены в Табл. 1. Таким образом, благодаря интенсивному поглощению на длине волны накачки (коэффициент поглощения до 40 см"1 в исследованных образцах), исключительно малым тепловым потерям (-4-6%) и большому сечению стимулированного излучения, кристаллы KY(W04)2 и KGd(W04)2, легированные Yb3+, демонстрируют высокие эффективности генерации при селективной накачке и являются перспективными материалами для создания мини-лазеров (microchip lasers) с перестройкой длины волны излучения в диапазоне 1025-1045 нм.

Таблица 1.

Результаты лазерных экспериментов на кристаллах вольфраматов с ионами Yb3+ при диодной накачке.

т, % ^гсн, НМ Cse (^icii)i Ю-20 см2 Pthr, мВт ri,% PQut, мВт

YbJ+:KY(W04)2 d=l мм

1.1 1042 0.59 275 47.6 68

2.4 1032 1.83 313 46.4 53

3.7 1028 2.54 342 36.2. 40

6.5 1026 2.87 397 34.5 , 19

Yb3+:KGd(W04)i d=1.7 мм

1.1 1044 0.37 376 48.1 112

2.4 1035 0.86 437 45.6 88

3.7 1032 1.27 479 44.4 73

6.5 1026 2.24 519 28.5 31

н РЗ S

О*

350 400 450 500 550 600 650 700 Р [мВт]

погл. L J

Рис. 1. Выходные характеристики лазера на кристалле Yb3¥;KGW при диодной накачке в области 980 нм.

Глава 4 посвящена исследованиям основных спектроскопических характеристик ионов Ег3+ в кристаллах KY(W04)2 и Yb:KY(WC>4)2, в том числе изучению поглощения из возбужденных состояний с целью оценки перспективности данных сред для получения генерации в видимой и ИК областях спектра при диодной накачке. Исследования проводились на образцах с концентрацией эрбия от 0.5 до 100 ат. %. Экспериментальные данные по спектрам поглощения из основного состояния анализировались на основе теории Джадда-Офельта. Рассчитаны параметры интенсивностей оптических переходов для ионов Ег3+: q2=7.08x10"2° см2, а4=2.3хЮ-20 см2, 0б=1.01х10"2° см2. Полученные значения Пг, 4, б свидетельствуют о высокой интенсивности оптических переходов в кристалле Er3+:KYW. В частности, параметр Об, определяющий интенсивность перехода 4In/2-4Ii5/2, превышает аналогичную величину для ионов Ег3+ в матрицах YAG и Y2Si05, на которых была получена генерация в области 1.5 мкм. Определены радиационные времена жизни возбужденных состояний, коэффициенты ветвления люминесценции. На основании данных по радиационным временам и экспериментально полученным временам затухания люминесценции (тет) были определены значения квантового выхода люминесценции (t|) и вероятности безызлучательных переходов (Wnr)

между различными мультиплетами иона Ег3т. Наибольший интерес для лазерных применений представляют оптические переходы в каналах 4S3/r4Ii5/2 (550 им), 4In/2-4Ii3/2 (2.8 мкм) и 4Ii3/2-4Ii5/2 (1.5 мкм). Квантовый выход люминесценции с уровня 4S3/2 составляет 6.7%, а коэффициент ветвления люминесценции для переходов в основное состояние равен 0.66, что делает перспективным получение генерации в области 550 нм на кристаллах Er:KYW. Низкий квантовый выход люминесценции с уровня 41ц/2 Сп=4%) и невысокий коэффициент ветвления в канале 4Ii3/2 (р=0.!2) делают маловероятным достижение высокой эффективности генерации в области 2.8 мкм. Однако, принимая во внимание, что данные значения сравнимы с аналогичными величинами для кристалла Er:YAG (ß=0.19, r|=I.2%), на котором получена генерация в области 2.8 мкм, можно сделать вывод о возможности получения генерации и в кристалле Er:KYW. Разность энергий между уровнем 4Ii3/2 и основным состоянием 4Ii5/2 ионов Er3"1" достаточно велика, около 6500 см"1, вследствие чего вероятность безызлучательной релаксации мала, и измеренное время затухания люминесценции 4.6 мкс совпадает с радиационным временем жизни уровня 41п/г.

. Полученные значения скорости безызлучательной релаксации между различными мультиплетами ионов Er анализировались в приближении закона "энергетической щели". На основании полученных данных сделан вывод, что скорости безызлучательной релаксации в кристалле KYW являются средними по сравнению с другими оксидными матрицами. В данном отношении матрица калий-иттриевого вольфрамата близка rio своим характеристикам к кристаллу YAG.

Спектры наведенного поглощения в кристалле Er(0.5%):KYW регистрировались при стационарном возбуждении и зондировании при комнатной температуре. Наибольший интерес представляют спектральные области, перспективные для получения генерации (550 нм, 1.5 мкм), а также области, где возможно использование диодных систем в качестве источников селективной накачки (около 800 нм). Было установлено, что спектр поглощения из основного состояния в области 805 нм (4Ii5/2-4l9/2) перекрывается со спектром поглощения из возбужденного состояния 4Ij3/2 на уровень 2Ннп, что делает возможным возбуждение излучательных переходов в области 550 нм на ионах Ег3+ при селективной накачке в канале 4Iis/2-4l9/2- Наиболее эффективное заселение верхнего лазерного уровня 4S3/2 достигается при накачке излучением с поляризацией Ella на длине волны 800 нм, где сечения поглощения из ОСНОВНОГО СОСТОЯНИЯ (Cgsa) и возбужденного (oesa)

»1 пЛ л

составляют 0.48x10" см и 0.9x10 см соответственно. Перекрытие

полос ПВС со спектрами поглощения из основного состояния в области 800 нм также является благоприятным фактом для получения стимулированного излучения, в области 2.8 мкм (41ц/2-41п/2), поскольку при накачке на длине волны 800 нм будет происходить дополнительное заселение верхнего лазерного уровня и опустошение нижнего метастабильного состояния вследствие переходов 41в/2->2Нш2.

Полосы ПВС около 560 нм (41пй-2Н9д) частично перекрываются с длинноволновым краем спектров стимулированного излучения ионов Er3* в канале 4S3/2-4Ii5/2 (рис. 2). Сечения стимулированного излучения определялись по методу "соответствия" на основании данных по поглощению из основного состояния в области 550 нм и данных по штарковской структуре мультиплетов 4Sm и 4Ii5/2. Наиболее возможным получение генерации представляется на длинах волн 553 нм (Ella) и 554.5 нм (Ella, Ellb), где практически отсутствуют полосы ПВС, сечения

т

520 530 540 550 560 570 580 590 600

Длина волны [нм]

Рис, 2. Сечения стимулированного излучения и поглощения из возбужденного состояния кристалла Er(0.5%):KY(W04)2 в области 550 нм.

19 2

стимулированного излучения составляют порядка 0.9x10" см и 0.2-ь0.3х10"19 см2 соответственно, а потери на перепоглощение сравнительно невелики ag5a(553 нм, Е11а)=3х10"21 см2.

Стимулированное излучение ионов Ег3+ на переходе 4I)3/2-4Ii5/2 наблюдается в спектральной области 1475-1650 нм, тогда как полосы ПВС, относящиеся к переходу \ъп-%п, располагаются в более длинноволновой области спектра (1650-1725 нм). Таким образом, поглощение из возбужденного состояния на уровень 419/2

практически не влияет на эффективность генерации на переходе 4Ii3/2-4Ii5/2 в области около 1.54 мкм. Сечение стимулированного излучения на длине волны 1.54 мкм составляет 0.6x10'19 см2 для поляризации Ella. Таким образом, длина волны 1540 нм является наиболее перспективной для получения генерации вследствие вышеуказанных обстоятельств, а также принимая во внимание сравнительно малые потери на переноглощение <jgsa(1540 нм)=8х10"21 см2.

В кристаллах KY(W04)2, соактивированных Yb и Ег, при возбуждении в области 930-980 нм наблюдается эффективный перенос энергии (г]=45%) от ионов Yb3+ к ионам Ег3+. Лазерные эксперименты на кристаллах Yb(5%),Er(0.5%):KYW в области 1.5 мкм проводились при накачке непрерывным излучением лазера на сапфире с титаном с длиной волны генерации 930 нм. При использовании выходного зеркала с пропусканием 1% генерировалось излучение на длине волны 1540 нм, при этом дифференциальный к.п.д. достигал 1%, а выходная мощность излучения 2.8 мВт. Выходное излучение имело поляризацию Ella. Низкая эффективность полуторамикронной генерации кристаллов Yb,Er:KYW может быть связана с потерями из-за an-конверсионных переходов. Это подтверждается наличием интенсивной зеленой люминесценции из состояния 4Бз/2 ионов Ег3*, наблюдаемой в экспериментах с лазерной и диодной накачкой.

Первые два раздела главы 5 посвящены изучению люминесцентных свойств и поглощения из возбужденных состояний ионов Рг3* в кристаллах оксиортосиликатов иттрия Y2SiOs (YSO) и гадолиния Gd2SiOs (GSO) с целью оценки перспективности данных кристаллов для получения генерации в видимой области спектра.

Были проведены исследования оптического поглощения и люминесценции ионов Рг3+ в кристаллах Gd2Si05 и Y2Si05. На основе сопоставления спектров поглощения и люминесценции, полученных при комнатной и азотной температурах, определена штарковская структура мультиплетов иона Рг3+ в указанных матрицах. Как показали спектрально-кинетические измерения, время затухания люминесценции с

уровня 3Ро ионов Рг3+ (Хв=455 нм) практически не изменяется при повышении температуры от 77 К до комнатной и описывается одноэкспоненциальными кривыми с характерными значениями 2.7 мкс в YSO и 3.1 мкс в GSO. Время затухания люминесценции, отвечающей переходам из состояния (ÀB=455 нм), при комнатной температуре составляет 20.5 мкс в кристалле Pr3+:GSO и 12.6 мкс в кристалле Pr3+:YSO.

Спектры наведенного поглощения (НП) и стимулированного излучения с временным разрешением для кристалла Pr3+:GSO регистрировались при комнатной температуре для двух поляризаций Ella и Ellb. Как показали измерения, в диапазоне 400-550 нм наблюдается полоса поглощения с максимумом 450 нм и характерным временем затухания 3 мкс. Время релаксации полосы ПВС с максимумом 450 нм хорошо коррелирует с временем жизни 3Р0 уровня (3.1 мкс), на основании чего было сделано предположение, что данная полоса относится к поглощению из возбужденного состояния 3Р0 ионов Рг3*. Остаточное поглощение с пиком 400 нм, которое наблюдается в спектрах НП после релаксации полосы 450 нм (времена задержки 5-100 мкс), по всей вероятности, связано с нестационарными центрами окраски, возникающими под воздействием мощного лазерного излучения. Узкие пики, наблюдаемые около 620 нм и 660 нм с временем релаксации 3 мкс, совпадают с линиями люминесценции на переходах 3Ро-3Нб и 3Po-3F2 соответственно и были нами отнесены к стимулированному излучению. Насыщение поглощения из основного состояния в спектрах НП кристалла Pr^rGSO не наблюдалось. В спектрах НП кристаллов Pr3+:YSO наблюдается короткоживущая (т=2.7 мкс) широкая структурированная полоса поглощения с тремя пиками около 330 нм, 390 нм и 465 нм и долгоживущая широкая полоса с максимумом около 310 нм и временем жизни несколько миллисекунд. Насыщения поглощения из основного состояния и стимулированного излучения в спектрах НП кристаллов Pr3+:Y2Si05 обнаружено не было. Время жизни долгоживущей полосы не коррелирует ни с одним временем жизни возбужденных состояний ионов Рг3+ и было отнесено нами к нестационарным центрам окраски, возникающим под воздействием мощного лазерного излучения. Временное поведение полос в области 330 нм, 390 нм и 465 нм хорошо согласуется с динамикой состояния 3Ро ионов Рг3+, на основании чего данное структурное поглощение можно отнести к ПВС ионов Рг3+ После вычитания остаточного поглощения, связанного с нестационарными центрами окраски, из спектров НП при нулевой задержке были оценены сечения поглощения из возбужденного состояния (аЮа) 3Ро ионов Рг3+,

которые составили 2.5x10"19 см2 на длине волны 450 нм для кристалла GSO и 4.5х10"19 см2 на длине волны 390 нм для кристалла YSO. Спектры и величина сечений поглощения из возбужденного состояния в кристаллах Pr3+:GSO и Pr3+:YSO сходны. Это позволяет предполагать, что ПВС в обоих кристаллах имеет одинаковую природу. Наиболее вероятным механизмом ПВС являются межконфигурационные 4fî-4f5d переходы. Таким образом, сечение поглощения из возбужденного состояния сте5а на длине волны накачки более чем на порядок превышает сечение поглощения из основного состояния ст^ в обоих кристаллах. Как результат, эффективность накачки в обоих материалах является низкой, что препятствует получению генерации на излучательных переходах из состояния 3Р0 иона Рг3+.

В заключительном разделе главы 5 приводятся результаты исследований спектроскопических и генерационных свойств ионов Nd3+ в кристалле CaGdAlOi. Хорошая механическая прочность кристаллов CaGdA104 (твердость по Моосу - 6), высокая теплопроводность и вполне удовлетворительный коэффициент теплового расширения (9x10"*5 К"1) в сочетании с возможностью выращивания кристаллов больших размеров с высокой концентрацией ионов неодима позволяет рассматривать их в качестве перспективных материалов для диодно-накачиваемых твердотельных лазеров.

Сечение поглощения ионов Nd3+ в кристаллах CaGdAlCU для линии с максимумом 806.5 нм и полушириной 50 см'1 (3.3 нм), рассчитанное на основе данных по концентрации ионов Nd3+, (пщ=198хЮ20 см*3)

-5/4 л <ч

составило: oabs=2.4xl0" см для поляризации ELLc и 1.94x10 см для Elle. На основе анализа спектров поглощения и люминесценции, снятых при температуре 295 К и 77 К, была определена схема штарковских уровней энергии мульгиплетов АТуг и 41ц/2- Полуширина линий в спектре люминесценции составляла примерно 8 нм при комнатной температуре и практически не изменялась при охлаждении образцов до температуры 77 К, что свидетельствовало об определяющем вкладе в спектральную ширину линии неоднородного уширения, которое связано со случайным распределением ионов Са2+ и Gd3+ по катионным узлам кристаллической решетки. Время затухания люминесценции с уровня 4F3/2 составило 140 мке, и не изменялось в диапазоне температур от 77К до 300К. Сечение стимулированного излучения на длине волны 1078 нм для Elle поляризации равнялось величине 1.1x10'19 см2.

В лазерных экспериментах в качестве источника накачки использовался GaAIAs диод мощностью 3 Вт, излучающий на длине волны 806.5 нм. Дифференциальный к.п.д. генерации 37% был получек

для 5% выходного зеркала. Достигнутая выходная мощность составила 360 мВт при поглощенной мощности накачки 1.29 Вт на длине волны генерации 1078 нм. Таким образом, кристалл CaGdA104 с ионами Nd3 ' по своим генерационным характеристикам близок к активно исследуемому в последнее время кристаллу KGW:Nd3+. При этом он уступает наиболее эффективным материалам, что связано, по-видимому, со сравнительно коротким временем жизни возбужденного состояния и невысоким сечением генерационного перехода.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. Предложены новые материалы для твердотельных лазеров с диодной накачкой на основе кристаллов калий-иттриевого и калий-гадолиниевого вольфраматов, легированных ионами Yb3+. Определена пггарковская структура мультиплетов 2F5/2 и 2F7/2 иона Yb3+ в обоих кристаллах. Рассчитаны сечения стимулированного излучения на длинах волн 1025 нм в кристалле Yb3+:KYW и 1023 нм в кристалле Yb3+:KGW, которые составили 3x10"20 см2 и 2.8хЮ"20 см2 соответственно. Получена генерация при диодной накачке на указанных кристаллах с эффективностью (дифф. к.п.д.) свыше 45% в спектральном диапазоне 1025-1045 нм, что свидетельствует о перспективности использования данных сред для создания мини-лазеров на их основе. Результаты исследований представлены в работах [3, 4, 6].

2. Установлено, что полосы поглощения из возбужденных состояний иона Ег3+ в кристалле KY(WOî)2 в диапазоне спектра 500-1800 нм при непрерывном возбуждении относятся к , переходам с первого возбужденного уровня 4Ii3/2 ионов Ег3+. На основе анализа спектров стимулированного . излучения, поглощения из основного и возбужденного состояний в области 550 нм показаны наиболее перспективные лазерные линии перехода ^^-HIhq: 553 нм (Ella) и 544.5 нм (Ella и Ellb). Полоса поглощения из основного состояния около 800 нм перекрывается с полосой ПВС перехода 4Ii3/2->2Hu/2 и может быть использована для возбуждения an-конверсионных излучательных переходов из состояния 4S3/2 в области 550 нм. Результаты исследований изложены в работах [5, 7].

3. Показано, что при возбуждении кристаллов Yb(5%),Er(0.5%): KY(W04)2 в полосы поглощения ионов Yb3+ (930-980 нм) наблюдается эффективное заселение состояния 41ш ионов Ег3+ благодаря процессам переноса энергии в системе Yb3 +(2 F5/2)-> Er3+(4I i ш) и быстрой безызлучателыюй релаксации в канале 41ц/2 - 4ïi3/2 ионов Ег3+

Установлено, что полоса поглощения из возбужденного состояния, относящаяся к переходу ионов Ег3+, расположена в области

1650-1725 нм и не оказывает влияния на эффективность генерации на переходе 4Ii3/2—>4Ii5/2 около 1.5 мкм, которая достигается при использовании селективной накачки в полосы поглощения иона Yb3+. Материалы данного раздела опубликованы в работах [5,7].

4. Интерпретированы спектры оптического поглощения и люминесценции ионов празеодима в кристаллах GchSíOs и Y2SiOj. Определена штарковская структура мультиплетов ионов Рг3+ и рассчитаны сечения стимулированного излучения для наиболее интенсивных излучательных переходов в видимой области - спектра. Оценены сечения поглощения из возбужденного состояния 3Ро в спектрах наведенного поглощения, которые более чем на порядок превосходят сечения поглощения из основного состояния, что снижает эффективность накачки и препятствует получению генерации на ионах Р?+ в кристаллах GdíSiOs, Y2SÍQ5 в видимой области спектра. Результаты исследований представлены в работе [2].

5. Определены основные спектроскопические и лазерные характеристики кристалла CaGdA104:Nd3+. Измерены спектры оптического поглощения и люминесценции. Показано, что полоса поглощения ионов Nd3+ в области 805 нм с полушириной 3.3 нм может быть использована для накачки излучением лазерного диода. Рассчитано сечение стимулированного излучения на длине волны 1078 нм, которое составило l.lxlO"19 см2. Измерено время затухания люминесценции с уровня 4F3/2 (х—140 мкс). При использовании в качестве источника накачки AlGaAs-лазерного диода получена генерация на длине волны 1078 нм с эффективностью 37%. Проведенные исследования показали, что по эффективности стимулированного излучения при непрерывной диодной накачке кристалл CaGdA104:Nd3+ в 2-3 раза превосходит сходные по структуре кристаллы SrLaA104:Nd3+ и примерно соответствует уровню активно исследуемого в последнее время кристалла KGW.Nd't Результаты исследований представлены в работе

СПИСОК ОПУБЛИКОВАННЫХ РАБОТ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Лагацкий А.А., Кулешов Н.В., Щербицкий В.Г., Клепцьш В.Ф., Михайлов В.П., Остроумов В.Г., Хубер Г. Генерационные характеристики кристалла CaGdAlO+.Nd3* при диодной накачке // Квант, электр. - 1997. - Т. 24, №1. - С. 17-19.

2. Kuleshov N.V., Shcherbitsky V.G., Lagatsky А.А., Mikhailov V.P., Minkov B.I., Danger Т., Sandrock Т., Huber G. Spectroscopy, excited-state absorption and stimulated emission in Pr3+ - doped Gd2SiOs and Y2Si05 crystals //J. Lumin. - 1997. - V. 71. - P. 27-35.

3. Kuleshov N.V., Lagatsky A.A., Shcherbitsky V.G., Mikhailov V.P., Heumann E., Jensen Т., Diening A., Huber G. CW laser performance of Yb and Er, Yb doped tungstates //Appl. Phys. B. - 1997. - V.64. - P. 409-413.

4. Kuleshov N.V., Lagatsky A.A., Podlipensky A.V., Mikhailov V.P., Huber G. Pulsed laser operation of Yb-doped KY(W04)2 and KGd(W04)2 // Opt. Lett.- 1997.-V. 22,№17.-P. 1317-1319.

5. Kuleshov N.V., Lagatsky A.A., Podlipensky A.V., Mikhailov V.P., Kornienko A.A., Dunina E.B., Hartung S., Huber G. Fluorescence dynamics, excited-state absorption, and stimulated emission of Er3+ in KY(W04)2 // JOSA B. -1998. - V. 15, № 3. - P. 1205-1212.

6. Kuleshov N.V., Lagatsky A.A., Podlipensky A.V.,- Mikhailov V.P., Heumann E., Diening A., Huber G. Highly Efficient CW and Pulsed Lasing of Yb Doped Tungstates// OSA Trends in Optics and Photonics V.10, Advanced Solid State Lasers, C.R. Polock and W.R. Bosenberg, eds. -Washington: OSA, 1997. - P. 276-279.

7. Kuleshov N.V., Lagatsky A.A., Podlipensky A.V., Mikhailov V.P., Kornienko A.A., Dunina E.B., Hartung S., G. Huber Excited State Absorption and 1.5 цт Laser Oscillation of Er3+ in KY(W04)2 // OSA Trends in Optics and Photonics V.19, Advanced Solid State Lasers, W.R. Bosenberg and M M. Fejer, eds. - Washington: OSA, 1998. - P. 472-477.

РЕЗЮМЕ Лагацкий Александр Александрович

Спектроскопические и генерационные характеристики ионов редкоземельных элементов (УЬ, Ег, Рг, N{1) в новых лазерных материалах

Ключевые слова: спектроскопия, лазерные кристаллы, ионы редкоземельных элементов, поглощение из возбужденных состояний, люминесценция, стимулированное излучение.

В работе исследованы оптические свойства, поглощение из возбужденных состояний и генерационные характеристики некоторых кристаллов, легированных ионами редкоземельных элементов Рг3+, УЬ3+, Ег3+, Ш3+ с целью поиска новых и оптимизации параметров уже известных лазерных материалов для систем с диодной накачкой. Исследования проводились методами стационарной и нестационарной спектроскопии оптического поглощения, люминесценции и стимулированного излучения.

Определены основные спектроскопические характеристики ионов УЬ3^ в кристаллах КУ(\\Ю4)2 и КО(10Ш4)2. Впервые получена генерация лазерного излучения при комнатной температуре на кристаллах УЬ3+:КУ(Ж)4)2 и УЬ3+:КСс1(\¥04)2 в области 1025-1045 нм при накачке излучением лазера на сапфире с титаном и при непрерывной диодной накачке в области 980 нм. Исследованы динамика люминесценции и поглощение из возбужденных состояний ионов Ег3"1- в кристалле КУ(\¥04)1. Установлено, что наведенное поглощение в кристалле Ег34 :КУ(\\Ю4)2 в видимой и ИК областях спектра при непрерывном возбуждении обусловлено переходами из первого возбужденного состояния 41н/2 ионов Ег34". Впервые реализована генерация на ионах Ег34 в области 1.5 мкм в кристаллах КУ(Ш04)2.'УЬ,Ег при лазерной накачке в полосы поглощения ионов иттербия (980 нм). Установлено, что нестационарные центры окраски и поглощение из возбужденных состояний препятствуют получению генерации на ионах Рг3"1" в кристаллах Эс^К^, УгЭК^ в видимой области спектра. На ионах Ш3+ в кристаллах СаО<1АЮ4 реализована генерация в области 1.08 мкм с эффективностью 37% при диодной накачке.

По результатам исследований предложены новые эффективные лазерные материалы на основе кристаллов КУ(\¥04)2 и КСс1(Ж)4)2, легированных иттербием, для диодно-накачиваемых лазеров.

РЭЗЮМЭ

Лагацю Лляксандр Аляксандрав1ч

Спектраскашчныя I генерацыйныя характарыстыю ¡енау рэдказямельных элементау (УЪ, Ег, Рг, N(1) у новых лазерных матэрыялах

Ключавыя словы: спектраскатя, лазерныя крыштал1, 1ёны рэдказямельных элемента^, паглынанне з узбуджаных станау, люмшесцэнцыя, стымуляванае выпраменьванне.

У працы даследаваны антычныя $гласщвасщ, паглынанне з узбуджаных станау 1 генерацыйныя характарыстыю некаторых крышталяу, леправаных ¡ёнам1 рэдказямельных элемента^ Рг3+, УЪ3+, Ег3"*", Кс13+ з мэтай пошуку новых 1 аптышзацьп параметрау ужо вядомых лазерных матэрыялау. Даследавант выконвалкя метадам1 стацыянарнай 1 нестацыянарнай спектраскапи аптычнага пагльшання, люмшесцэнньп 1 стымуляванага выпраменьвання.

Вызначаны асноуныя спектраскашчныя характарыстьвд ¡ёиау 1ттэрб1я у крышталях КУСиЮ4)2 1 КШ(\УС>4)2. Упершыню атрымана генерацыя лазернага выпраменьвання пры пакаевай тэмпературы на ¡ёнах УЪ3+ каля 1025-1045 нм пры налампоувашп выпраменьваннем лазера на сапф1ры з тытанам \ пры дыёдным напампоуванш у вобласщ 980 нм. Даследаваны дынамжа люмшесцэнцьй 1 паглынанне з узбуджаных станау гёнаУ Ег* у крышталях КУ(Л\Ю4)2. Вызначана, што наведзеннае паглынанне у крыштал1 Ег34 :КУ(\У04)2 у бачнай и Ж вобласцях спектра пры бесперапынным напампоуванш абумоулена пераходам1 з першага узбуджанага стану ¡енау Ег3+. Упершыню рэатзавана генерацыя на ¡ёнах Ег3+ каля 1.5 мкм у крышталях КУ(\У04)2:УЬ,Ег пры лазерным напампоуванш у палосы паглыныння ¡ёнау тэрб1я (980 нм). Вызначана, што нестацыянарныя цэнтры афарбоування \ паглынанне з узбуджаных станау перашкаджаюць атрыманню генерацьп на ¡ёнах Ргэ+ у крышталях У28Юз, Gd2Si05 у бачнай вобласщ спектра. На ¡ёнах Nd3+ у крыштал! CaGdA104 рэал1завана генерацыя у вобласщ 1.08 мкм з эффектыунасшо 37% пры дыёдным напампоуванш.

Па вышках даследаванняу прапанаваны новыя эфектыуныя лазерныя матэрыялы на аснове крышталяу КЛ'(\УС>4)2 1 КСё(\У04)2, леправаных ¡тэрб1ем, для дыедна-напампоуваемых лазера^.

SUMMARY

Lagatsky Alexander Alexandrovich

Spectroscopic and laser characteristics of rare-earth ions (Yb, Er, Pr, Nd) in

new laser materials

Keywords: spectroscopy, laser crystals, rare-earth ions, excited state absorption, luminescence, stimulated emission.

Optical properties, excited-state absorption and laser performance of crystals doped with Pr3+, Yb3+, Er3+, and Nd3+ rare-earth elements have been investigated in order to develop new laser materials and to optimize parameters of known ones for diode pumped systems. The research was carried out by stationary and time-resolved spectroscopic methods of optical absorption, luminescence and stimulated emission measurements.

Fundamental spectroscopic characteristics of Yb3+ ions in KY(W04)2 and KGd(W04)2 crystals were determined. For the first time laser action at room temperature has been obtained in Yb3+-doped KY(W04)2 and KGd(W04)2 at 1025-1045 nm under Ti-sapphire and diode laser pumping near 980 nm. Luminescence dynamics and excited-state absorption of Er3* ion in KY(W04)2 crystals have been studied. It was shown that pump induced absorption in Er3+- doped KY(W04)2 crystal in the visible and IR region is attributed to the transitions from the 4Ii3/2 manifold of Er3*. Laser action near 1.5 nm in Yb, Er-codoped KY(W04)2 crystal is obtained under laser pumping near 980 nm for the first time to our knowledge. It was determined that pump induced absorption due to transient colour centers and due to excited-state absorption (ESA) prevents laser action of Pr^-doped Gd2Si05, Y2Si05 crystals in the visible spectral range. Laser action at room temperature has been obtained in Nd3*-doped CaGdA104 near 1.08 p.m with a slope efficiency of 37% at diode pumping.

On the results of this study new laser materials based on Yb3+-doped KY(W04)2 and KGd(W04)2 have been proposed for diode-pumped lasers.

Лагацкий Александр Александрович

СПЕКТРОСКОПИЧЕСКИЕ И ГЕНЕРАЦИОННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ИОНОВ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ (УЪ, Ег, Рг, N(1) В НОВЫХ ЛАЗЕРНЫХ МАТЕРИАЛАХ

Подписано к печати " И " X/_1998 г. Формат 60 х 90 1/16

Тип бумаги - типографская. Печать офсетная. Печ. л. .

Уч. изд. л. 1,25. Тираж 100 зкз. Заказ т. Бесплатно.

Институт физики им. Б.И. Степанова HAH Беларуси 220072 Минск, пр. Ф.Скорины, 70.

Отпечатано на ризографе Института физики им. Б.И. Степанова HAH Беларуси Лицензия Ж N20.