Теоретическая модель развития газовой пористости в материалах ядерных реакторов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ВВВДЕНИЕ.*.

ГЛАВА I. Обзор теоретических и экспериментальных работ по исследованию газового распухания и газовыделения в реакторных материалах.

1.1. Ранние модели газового распухания и газовыделения в топливных материалах.

1.1.1. Модели распухания.

1.1.2. Модели газовыделения.

1.2. Модели распухания и газовыделения, основанные на столкновении и слиянии движущихся пор.1:. is

1.3. Модели распухания и газовыделения, основанные на диффузии атомарного газа.

1.4. Модели распухания и газовыделения для переходных режимов работы топлива.

ГЛАВА П. Основные физические представления и предположения, лежащие в основе модели газового распухания и газовыделения. Уравнения кинетики развития газовой пористости.

2.1. Основные физические представления.

2.1.1. Описание зарождения газовой пористости.

2.1.2. Форма и равновесность пор.

2.1.3. Неидеальность газа в порах.

2.1.4. Радиационное растворение пор.

2.1.5. Движение пор.

2.1.5,1. Случайное блуждание и вынужденное движение пор.

2.1.5.2. Механизмы переноса массы.

2.1.6. Столкновения и слияния между порами.

2.1.6.1. Трехмерное случайное блуждание.

2.1.6.2. Двумерное случайное блуждание.

2.1.6.3. Одномерное случайное блуждание.

2.1.7. Столкновение и взаимодействие пор со структурными дефектами.

2.1.8. Образование каналов.

2.2. Основные цредположения модели.

2.3. Основные уравнения кинетики развития газовой пористости и метод их решения.

2.4. Основы расчетного алгоритма.

ГЛАВА Ш. Моделирование процессов газового распухания в режиме отжига.

3.1. Развитие внутризеренной пористости.

3.1.1. Двуокись урана.

3.1.2. Алюминий.

3.1.3. Бериллий.

3.2. Роль дислокаций в формировании газовой пористости в реакторных материалах.

3.3. Столкновения и слияния движущихся пор при развитии вакансионной пористости.

ГЛАВА 1У. Моделирование процессов газового распухания и газовыделения в режиме облучения.

4.1. Газовое распухание и газовыделение в окисном топливе.

4.2. Чувствительность модели к различным физическим параметрам и возможности её применения.

4.2.1. Температура.

4.2.2. Градиент температуры.

4.2.3. Внешнее давление.

4.2.4. Плотность делений.

4.2.5. Диффузионные характеристики материала.

4.2.5.1. Поверхностная само диффузия.

4.2.5.2. Объемная самодиффузия.

4.2.6. Размер зерна.

4.2.7. Плотность дислокаций.

4.2.8. Другие физические параметры и предположения.

Стремительное развитие ядерной энергетики, в первую очередь, энергетики на быстрых нейтронах, а также разработка проектов промышленных термоядерных реакторов, вызвало резкое повышение требований к свойствам большинства используемых в них материалов. Это относится как к топливным, так и к конструкционным и поглощающим материалам. Требования к топливным материалам определяются, прежде всего, стремлением достичь большей экономичности и кратковременности топливного цикла за счет получения более глубоких выгораний. Работоспособность конструкционных материалов ( оболочек твэл, чехлов, первой стенки термоядерного реактора и т.д.) во многом определяется более жесткими условиями эксплуатации, характерными для перспективных ядерно-энергетических установок.

К настоящему времени сформировалось два более или менее общих подхода к решению проблемы прогнозирования поведения материалов в условиях их эксплуатации. Первый подход - экспериментальное решение проблемы методами статистической проверки работоспособности тех или иных узлов энергетических установок ( твэлов, чехлов и т.д.) при облучении в реакторе, экспериментального моделирования требуемых условий эксплуатации материалов ( проведение испытаний при максимальных плотностях нейтронного потока и других параметров, моделирование радиационных повреждений на ускорителях, и т.д.).

Второй подход, особенно интенсивно развивающийся в течение последнего десятилетия, - разработка математических моделей, описывающих поведение различных узлов реактора при требуемых условиях. Эти модели, как правило, являются синтетическими. Они отражают различные аспекты поведения материалов, используемых в моделируемой системе. Так как большинство факторов, определяющих работоспособность системы в делом ( распределения плотностей нейтронных потоков, температурных полей, полей напряжений и т.д.) являются взаимосвязанными, то необходим комплексный подход при решении такой задачи. При этом относительная важность рассмотрения тех иди иных факторов, влияющих на работоспособность системы, может быть существенно различной в зависимости от совокупности моделируемых условий.

Оба подхода имеют свои особенности. К недостаткам методов прогнозирования поведения реакторных материалов, основанных на анализе данных, получаемых из эксперимента, можно отнести ограниченность этих данных рабочими характеристиками действующих установок ( если речь идет о реакторных испытаниях), значительные времена проведения экспериментов и материальные затраты. При постановке экспериментов, специально моделирующих рабочие условия перспективных энергетических установок, кроме этого, возникает проблема однозначного соответствия моделируемых условий условиям эксплуатации.

Создание теоретических моделей, способных надежно предсказывать работоспособность различных систем в широком диапазоне условий требует глубокого понимания основных физических процессов, определяющих поведение материала, а также достаточно полного знания его важнейших физических свойств; Только в этом случае модели могут стать надежным инструментом для прогнозирования.

Один из основных факторов, определяющих поведение большинства реакторных материалов, - накопление в них в цроцессе облучения значительного количества инертного газа с формированием и развитием газовой пористости. Эти процессы, в конечном итоге, могут приводить к значительным размерным изменениям топливных и конструкционных элементов систем, изменением прочностных и физических свойств материалов.

Поэтому особую актуальность приобретает разработка физических моделей распухания и газовыделения в этих материалах* Углубленное понимание общих закономерностей развития газовой пористости может быть надежной основой для прогнозирования поведения широкого спектра материалов при условиях и режимах их эксплуатации, которые не удается или непросто воспроизвести экспериментальным путем.

Особую важность создание, моделей газового распухания и газовыделения топливных материалов приобретает при разработке твэлов ядерных реакторов на быстрых нейтронах. Выбор перспективного ядерного топлива в значительной мере может зависеть от поведения газовой пористости в этих материалах. Так, при контакте топлива с оболочкой - распухание и газовыделение, а при отсутствии такого контакта - газовыделение, могут существенным образом влиять на размерные изменения оболочек твэлов, определяя, таким образом, и поведение системы в делом.

Для конструкционных материалов вопросы, связанные с развитием в них газовой пористости, интересны не только с точки зрения происходящих при этом размерных изменений, но и с позиций изменения прочностных свойств этих материалов. В этой связи особую актуальность представляет решение проблем высокотемпературного гелиевого охрулчивания, которое непосредственным образом связано с характером, формирующейся по границам зерен, газовой пористости. Описание кинетики развития такой пористости на основе моделей газового распухания может служить исходным пунктом при теоретическом рассмотрении процессов, определяющих разупрочнение границ зерен за счет накопления на них инертного газа.

Таким образом, построение модели развития газовой пористости, способной удовлетворительно описать имеющиеся экспериментальные данные и быть, следовательно, основой для прогнозирования поведения материалов, имеет важное значение для решения широкого круга задач, возникающих при эксплуатации действующих и разработке перспективных ядерно-энергетических установок.

Эволюция газовой пористости в материале представляет собой довольно сложный процесс, который определяется условиями работы материала ( режимы отжига и облучения, градиенты температуры и т.д.), наличием в материале различного рода структурных несовершенств ( дислокаций, границ зерен и т.д.), его физическими свойствами. Поэтому успешное решение задачи о поведении материала в целом требует детального исследования различных сторон этого явления. Прежде всего, необходимо выявить основные механизмы развития пористости. Ясно, что лучше всего проводить эти исследования на материалах, в которых развитие пористости не осложнено различными структурными дефектами. Далее, необходимо рассмотреть влияние дислокаций, границ зерен и т.д. на кинетику развития пористости в бездефектной части зерна, особенности формирования и развитие пористости на этих структурных дефектах. Для топливных материалов, кроме того, необходима разработка физических представлений, описывающих процессы выделения газа из материала.

Подобным исследованиям и посвящена настоящая работа, основная цель которой состоит в: теоретическом исследовании формирования и развития газовой пористости в реакторных материалах на основе представлений о столкновении и слиянии движущихся пор; построении физико-математической модели газового распухания и газовыделения, способной быть основой для прогнозирования поведения материалов в перспективных ядерно-энергетических установках.

В соответствии с этой целью были поставлены следующие основные задачи:

- построение модели газового распухания и газоввделення в реакторных материалах и разработка машинной программы;

- исследование кинетики развития газовой пористости в бездефектной части зерна в режиме отжига и облучения;

- исследование кинетики развития газовой пористости на дислокациях и роли дислокационной структуры в форвдфовании и развитии газовой пористости в материале;

- исследование процессов распухания и газовыделения в окис-ных топливных материалах;

- построение теоретической модели образования каналов по границам зерен.

Основные положения диссертации, выносимые автором на защиту:

- Процессы столкновения и слияния движущихся пор играют решающую роль в формировании и развитии газовой пористости в топливных и конструкционных материалах.

- Одномерное случайное блуждание пор по дислокациям и ребрам зерен необходимо учитывать в кинетике развития пористости на этих структурных дефектах.

- Формирование каналов по границам зерен удовлетворительно можно описать на основе представления о сферизации сталкивающихся пор.

- Методика расчета, машинная программа и результаты исследования кинетики развития газовой пористости в различных структурных областях рассмотренных реакторных материалов и процессов распухания и газовыделения в окисном топливе.

Научная новизна работы. В настоящей диссертации впервые:

- разработана теоретическая модель, позволяющая не только удовлетворительно описывать распухание и газовыделение в окисном топливе, но и, в отличии от ранее развитых моделей, достаточно хорошо описать развитие внутризеренной пористости в ряде конструкционных и окисных топливных материалах как в режиме отжига, так и. облучения. Создана соответствующая машинная программа;

- показано, что имеющиеся экспериментальные данные по кинетике развития газовой пористости в топливных ( U0£, Pu02-U02) и других (AL, В е, , l\lu ) реакторных материалах можно хорошо описать на основе представлений о столкновении и слиянии движущихся пор;

- рассмотрено одномерное случайное блуадание пор по дислокациям и ребрам зерен. Получено соответствующее выражение для числа столкновений между порами;

- для механизма поверхностной диффузии поры учтено снижение подвижности поры, связанное с её кривизной;

- на основе представлений о скорости сферизации пор построена модель формирования каналов по границам зерен;

- показано, что движение пор при определенных условиях может вносить заметный вклад в кинетику развития вакансионной пористости.

Практическая пенность работы.1 Построенная и опробованная на целом ряде имеющихся экспериментальных данных, модель распухания и газовыделения, реализованная в виде машиной программы, может служить основой для прогнозирования поведения широкого круга перспективных реакторных материалов.

Эта программа может быть включена как составная часть в общие расчетные программы по исследованию поведения тепловыделяющих и других конструкционных элементов активной зоны перспективных ядерных реакторов. На основе модели при наличии соответствующей экспериментальной информации можно делать оценки и заключения о возможных особенностях развития газовой пористости и в других, отличных от окисного, топливных материалах. Предсказание развития газовой пористости в ряде конструкционных материалов может иметь важное значение для решения проблем высокотемпературного радиационного охрупчивания конструкционных материалов, а также для выбора материала первой стенки термоядерных реакторов.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и приложений.

Основные результаты, полученные в диссертации, состоят в следующем:

1. Представлена теоретическая модель газового распухания и газовыделения в реакторных материалах. Разработан алгоритм и соответствующая машинная программа. На основе согласия между результатами модельных расчетов и экспериментальными данными показано, что развитая модель может служить надежной основой для прогнозирования поведения топливных материалов в перспективных ядерных реакторах.

2. Процессы столкновения и слияния движущихся пор являются определяющими для формирования и развития газовой пористости в рассмотренных топливных и конструкционных материалах как в условиях отжига, так и в режиме облучения.

3. Благодаря использованию представлений о подавлении подвижности пор за счет газа в поре, впервые получено столь близкое согласие с экспериментальными данными при рассмотрении кинетики развития внутризеренной пористости в процессе облучения в окисном топливе.

4. На основе развитой модели получено неплохое согласие между расчетом и экспериментом по распуханию и газовыделению в окисном топливе. Причем так как в этом случае и распухание, и газовыделение в основном связано с развитием относительно крупной пористости по границам зерен, основную роль в кинетике этих процессов играет механизм поверхностной диффузии.

5. Для газовых и вакаисионных пор, движущихся по механизму поверхностной диффузии учтено снижение коэффициента диффузии поры, обусловленного её кривизной. Показано, что для газовых пор учет такого снижения оказывает существенно меньшее влияние на кинетику развития внутризеренной пористости, чем учет подавления подвижности пор за счет газа в поре.

6. Рассмотрено одномерное случайное блуждание пор по дислокациям и ребрам зерен и получено соответствующее выражение для числа столкновений между порами при таком характере их движения. Показано, что наличие дислокаций несколько сдерживает развитие внутризеренной пористости.

7. При рассмотрении режима отжига в окисном топливе и неде-лящихся материалах ( АЕ, Be,Kit) получено хорошее согласие между расчетными и экспериментальными распределениями пор по размерам в бездефектной части зерна и на дислокациях.

8. Показано, что процессы столкновения и слияния движущихся пор при определенных условиях могут вносить заметный вклад и в кинетику развития вакансионной пористости.

9. При исследовании чувствительности модели к различным физическим параметрам установлено, что распухание и газовыделение в окисном топливе в наибольшей степени зависит от таких рабочих характеристик материала как температура, градиент температуры, внешнее давление и плотность делений. Из диффузионных свойств наибольшее влияние на результаты связано с поверхностной диффузией, а из структурных характеристик материала - с размером зерна.

Автор считает своим приятным долгом выразить благодарность научному руководителю Э.Я.Михлину за руководство всей работой и поддержку на всех этапах её выполнения. Автор глубоко признателен сотрудникам вычислительного центра и искренне благодарен Чкуасели Л.И. за помощь в оформлении диссертации.

Среднее значение критического радиуса отрыва поры от дислокации г^ (см. (44) ) получено путем усреднения по всевозможным ориентациям дислокации по отношению к градиенту температуры выражения (33) и имеет вид

2ТТ Т\/1 , ТГ/2. , Т/2 в котором 2- И/3, т/2. о О ° 0 % f ft - L cos G -12, - cos'© - COS © . = .

Выше было использовано разложение в ряд (л — х = 1 — — X 3 ilg-X2 /1'2'5" X3- /1-2'5"'Ь X зе

5-6-.9 при

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. Б. Ластман. Радиационные явления в двуокиси урана. Москва, Атомиздат, 1964.

2. G.W. JOHNSON AND R. SHUTTLEWORTH. THE SOLUBILITY OF KRYPTON IN LIQUID LEAD, TIN AND SILVER. PHILOSOPHICAL MAGAZINE, 1959, V.4, N0.44, P.957-963.

3. R.L. RITZMANN, R.B. PRICE AND D.L. MORRISON. FISSION-GAS DIFFUSION AND SOLUBILITY IN URANIUM MONOCARBIDE. TRANSACTIONS OF THE AMERICAN NUCLEAR SOCIETY, 1969, V. 12, N0.1, P.79.

4. A. V. WIERINGEN AND N. WARMOLTZ. ON THE PERMEATION OF HYDROGEN AND HELIUM IN SINGLE CRYSTAL SILICON AND GERMANIUM AT ELEVATED TEMPERATURES. PHYSICA, 1956, V.22, N0.10, P.849-865.

5. С.Ф. Пью. Повреждение, происходящее в уране во время выгорания. Доклад № Р/443. Материалы Международной конференции по мирному использованию атомной энергии, Женева, 1955, т. 7, с. 535-540.

6. A.J.E. FOREMAN. CALCULATION OF THE RATE SWELLING OF GAS BUBBLES IN URANIUM. UKAEA (HARWELL) REPORT AERE T/M 134 ( 1956) .

7. L.M. WYATT. THE BEHAVIOUR OF URANIUM UNDER IRRADIATION

8. AT HIGH TEMPERATURES. UKAEA (HARWELL) REPORT AERE M/R 1750 (1955).

9. Берне, Кертис, Плейл, Пью, Уилдрид, Уолтон, Уятт, Формен, Черчмэн, Эндерби. Распухание облученного урана и диффузия инертного газа в нем. Труды Второй международной конференции по мирному использованию атомнойэнергии, Женева, 1958, т.6, с.325-363.

10. E.YA. MIKHLIN. THE MOBILITY OF INTRAGRANULAR GAS BUBBLES IN URANIUM DIOXIDE. JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS, 1979, V.87, N0.1, P.405-408.

11. В.Ф.Чкуасели, Э.Я.Михлин. Теоретическая модель развития газовой пористости в материалах ядерных реакторов. Оксидное топливо. Препринт ФЭИ 1249, Обнинск, 1982.

12. E.YA. MIKHLIN. SUPPRESSION OF DIFFUSION MOBILITY OF SMALL GAS BUBBLES IN SOLIDS. PHYSICA STATUS SOLIDI, 1979, V.56(A), N0.2, P.763-768.

13. C. BAKER. THE FISSION GAS BUBBLES DISTRIBUTION IN A MIXED OXIDE FAST REACTOR FUEL PIN. JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS,1978, V.75, N0.1, P. 105-109.

14. M.H. WOOD. A MODEL TO DESCRIBE THE ROLE OF NON-EQUILIBRIUM INTRAGRANULAR FISSION GAS BUBBLES DURING TRANSIENT HEATING. JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS, 1978, V.78, N0.1, P.58-63.

15. Э.Я.Михлин. Кинетика газового распухания пористых материалов. Журнал прикладной механики и технической физики, 1965, & 5, с.106-108.

16. J.A. TURNBULL. THE DISTRIBUTION OF INTRAGRANULAR FISSION GAS BUBBLES IN U02 DURING IRRADIATION. JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS, 1971, V.38, N0.2, P.203-212.

17. M.V. SPEIGHT. A CALCULATION OF THE SIZE DISTRIBUTION OF INTRAGRANULAR BUBBLES IN IRRADIATED U02> JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS, 1971, V.38, N0.2, P.236-238.

18. A.J. MARKWORTH. GROWTH OF INERT-GAS BUBBLES IN SOLIDS; BEHAVIOUR OF NON-UNIFORM SIZE DISTRIBUTION. JOURNAL OF MATERIAL SCIENCE, 1972, V.7, N0.11, P.1225-1228.

19. C. RONCHI AND HJ. MATZKE. CALCULATIONS ON THE IN-PILE BEHAVIOUR OF FISSION GAS IN OXIDE FUELS. JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS, 1972/73. V.45, N0.1, P.15-28.

20. R. HARGREAVES AND D.A. COLLINS. A QUANTITATIVE MODEL FOR FISSION GAS RELEASE AND SWELLING IN IRRADIATED URANIUM DIOXIDE. JOURNAL OF BRITISH NUCLEAR ENERGY SOCIETY, 1976,1. V . 15 , N0.4, P.311-318.

21. M.H. WOOD AND M.R. HAYNS. MODELLING FISSION GAS RELEASE AND SWELLING IN FAST REACTOR FUEL PINS. UKAEA (HARWELL) RESEARCH GROUP REPORT AERE R-8012 (1975).

22. Г.Б.Федоров, Е.А.Смирнов. Диффузия в реакторных материалах, Атомиздат, Москва, 1978.