Теория фотонного эха в аморфных средах при наличии сверхбыстрой и сверхмедленной релаксации тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

МИХАЙЛОВ Михаил Анатольевич

ТЕОРИЯ ФОТОННОГО ЭХА В АМОРФНЫХ СРЕДАХ ПРИ НАЛИЧИИ СВЕРХБЫСТРОЙ И СВЕРХМЕДЛЕННОЙ РЕЛАКСАЦИИ

Специальность 01.04.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 1997

Работа выполнена на кафедре теоретической физики Московского педагогического государственного университета.

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор ОСАДЬКО И.С.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор ПЛАТОНЕНКО В.Т.

кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник РОМАНОВСКИЙ Ю.В.

Ведущая организация: Институт Общей Физики Российской Академии Наук.

Защита состоится 1997 г. в ...5.......час. на заседа-

нии Диссертационного совета К 053.01.03 в Московском педагогическом государственном университете по адресу: 119435, Москва, Малая Пироговская ул., д. 29, ауд. 30.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МПГУ по адресу: Москва, Малая Пироговская ул., д. 1.

Автореферат разослан «...(¿...»...™Ь.Г.1'!^.1997 года.

Ученый секретарь Диссертационного совета

ЛИТВАК-ГОРСКАЯ Л.Б.

Твердые неупорядоченные растворы типа стекол и полимеров являются метастабилъными системами. Для таких систем весьма актуальны релаксационные процессы: от сверхбыстрых (меньше пикосекунд) до сверхмедленных (до нескольких недель и даже месяцев). Для изучения процессов релаксации в твердых растворах используются различные методы селективной спектроскопии. Наиболее эффективным является метод фотонного эха (ФЭ), так как 1} с его помощью оказывается возможным исследовать релаксационные процессы в широком временном диапазоне: от микросекунд до пикосекунд и меньше, 2) функция затухания эхо-сигнала позволяет исследовать форму однородной оптической полосы примесного центра даже при отсутствии бесфононных линий, то есть когда другие методы селективной спектроскопии не работают. Этим объясняется актуальность темы диссертации.

Связь между функцией формы однородной оптической полосы примесного центра и функцией затухания ФЭ проста в случае экспоненциального ФЭ, которое описывается на основе оптических уравнений Блоха. В этом случае данные функции связаны между собой фурье-преобразованием.

В основе вывода оптических уравнений Блоха лежит предположение о том, что однородная оптическая полоса примесного центра имеет лоренцевский вид с полушириной у~2/Т2(Т), где Т2(Т) -время оптической дефазировки, зависящее от температуры Т. Однако реальная однородная оптическая полоса примесного центра имеет более сложную структуру. Как правило, она состоит из узкой бесфононной линии (БФЛ), имеющей вблизи резонансной частоты лоренцевский вид, сопровождающего ее широкого фононного крыла (ФК), которое может иметь свою достаточно сложную структуру, и вибронных линии, отвечающих внутримолекулярным колебаниям.

Опираясь на известное свойство фурье-преобразования, мы можем утверждать, что электрон-фононные переходы, формирующие широкое ФК, должны вызывать неэкспоненциальный характер затухания эхо-сигнала при

малых временах (короче нескольких пикосекунд). В этом случае простая связь между функциями формы оптической полосы и сигналом ФЭ нарушается и встает задача нахождения этой связи. Поскольку оптические уравнения Блоха не принимают во внимание факт существования ФК оптической полосы, то они не могут служить основой для рассмотрения сигналов фемтосекундного ФЭ.

В настоящей диссертации мы для описания сигналов фотонного эха используем динамический подход, который основан на использовании гамильтониана, изучаемой системы, и уравнений для соответствующей матрицы плотности. Этот подход позволяет рассматривать фемтосекундное двухимпульсное (2ФЭ), трехимпульсное (ЗФЭ) и долгоживущее стимулированное ФЭ в аморфных средах, где имеются туннельные системы.

Для аморфных сред характерно явление спектральной диффузии (СД). Под СД мы понимаем зависимость параметров оптической полосы примесного центра от характерного времени эксперимента. Наиболее ярко СД проявляет себя в сигнале долгоживущего стимулированного ФЭ: зависимости времени оптической дефазировки Т2 от характерного времени эксперимента - длительности паузы %

между вторым и третьим лазерными импульсами. Поэтому для описания долгоживущего стимулированного ФЭ в аморфных средах необходимо привлечь ту или иную теорию СД.

СД описывалась на основе стохастического подхода. Этот подход позволяет достаточно просто объяснить уширение со временем оптических полос. Однако он оказывается не в состоянии описать целый ряд экспериментальных фактов. Так стохастический подход не позволяет правильным образом описать распределение интенсивности в оптической полосе примесного центра. В свою очередь форма однородной оптической полосы правильным образом описывается на основе динамического подхода.

Поэтому в настоящей диссертации мы используем динамический подход и предлагаем новую динамическую теорию СД.

Итак, в диссертации явления ФЭ и СД рассматриваются на основе единого динамического подхода. Это определяет новизну теории, представленной в диссертации.

Отсюда вытекают цель и задачи диссертации.

Целью настоящей диссертации является теоретическое исследование двухимпульсного и трехимпульсного фемтосекундного фотонного эха при различных типах электрон-фононного взаимодействия, явления СД и ее проявления в спектрах одиночных молекул и сигнале долгоживущего

стимулированного фотонного эха в аморфных средах.

При этом в диссертации решались следующие задачи:

1. На основе динамического подхода рассмотреть фемтосекундное 2ФЭ и ЗФЭ при различных типах электрон-фононного взаимодействия.

2. Получить связь между функцией затухания фемтосекундного ФЭ и функцией формы однородной оптической полосы иримеснохо ценгра.

3. На основе динамического подхода описать явление СД и объяснить экспериментальные данные по проявлению СД в оптических спектрах одиночных молекул и сигнале долгоживущего стимулированного ФЭ, которые не находят своего объяснения в рамках стохастического подхода.

Практическая значимость:

Построение динамической теории фемтосекундного эха и СД

ставит изучение процессов сверхбыстрой и сверхмедленной релаксации в твердых растворах на прочную теоретическую основу.

Положения выносимые на защиту:

1. Установлена связь между функцией формы однородной оптической полосы примесного центра и функцией затухания фемтосекундного эха при различных типах электрон-фононного взаимодействия.

2. Установлено, что имеются два механизма СД, порождающие СД двух типов: а) однородную и б) неоднородную.

3. Объяснены экспериментальные факты по проявлению СД в оптических спектрах одиночных молекул и сигнале долгоживущего стимулированного ФЭ, которые не объясняются с помощью стохастической теории.

Апробация результатов. Основные результаты диссертации докладывались на Международной научной конференции "Физика и химия органических люминофоров 95" (г. Харьков), на 4-ой Международной конференции (Уо^а-ЬаБегЛоиг, 1995) на 5-ой Международной конференции "Выжигание провалов и родственная спектроскопия" (Миннесота, США, 1996), на 6-ом Международном симпозиуме "Фотонное эхо и когерентная спектроскопия" (Йошкар-Ола, 1997) и научных семинарах кафедры теоретической физики МПГУ им. В.И. Ленина.

По теме диссертации имеется б публикаций.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, математического приложения и списка литературы. Объем диссертации составляет 129 страниц, из них 99 основного текста, 11 рисунков. Библиография включает 93 наименования.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность темы, формулируется цель работы, раскрывается новизна , научная ценность полученных результатов, приводятся основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава носит обзорный характер. В ней рассматривается оптическая дефазировка в кристалличесих матрицах и в аморфных средах.

Рассмотрено экспоненциальное фотонное эхо, которое может быть описано с помощью оптических уравнений Блоха. Показано, что фемтосекундное ФЭ не может быть описано с помощью оптических уравнений Блоха, так как они не принимают во внимание реальную форму однородной полосы.

Далее рассматривается однородная оптическая полоса примесного центра в кристаллических матрицах. Рассмотрено электрон-фононное взаимодействие и влияние различных его типов на однородную оптическую полосу. Обсуждаются

теоретические подходы доя описания сигналов фемтосекундного эха.

Затем рассмотрена оптическая дефазировка в аморфных средах и явление СД. Обсуждается стохастическая теория СД. Обоснована необходимость построения новой динамической теории СД.

Во второй главе на основе динамического подхода рассматривается фемтосекундное 2ФЭ и ЗФЭ при разданных типах электрон-фононного взаимодействия. Устанавливается связь между функцией затухания эхо-сигиала и функцией формы однородной оптической полосы поглощения примесного центра.

В первых параграфах обсуждается динамический подход к проблеме рассмотрения ФЭ. Этот подход основан на выражении для гамильтониана системы и соответствующих уравнениях для нередуцированной матрицы плотности, которая содержит элементы с квантовыми индексами фононов и туннельных систем, которые имеются в стеклах и полимерах. Рассмотрены общие формулы для вычисления функции формы однородной оптической полосы поглощения примесного центра и сигнала фемтосекундного ФЭ. Функция формы однородной оптической полосы поглощения примесного центра выражается через действительную и мнимую части коррелятора:

I(t) = <A(R) exp(-iHet) A(R) exp(il ISt». (1)

Здесь (...) - означает квантово-статистическое усреднение с равновесной матрицей плотности p=exp[(F-HS)/kT], A(R)- íEDÍR)). где Е- электрический вектор электромагнитного поля и D(R)- дипольньш момент молекулы, описывает электрон-фотонное взаимодействие. Разность адиабатических гамильтонианов Не и Н» при возбужденной и невозбужденной примеси является оператором франк-кондоновского (FC)- взаимодействия, которое включает в себя линейную (по ядерным координатам R) и квадратичную части. Герцберг-теллеровское (Невзаимодействие проявляет себя через зависимость A(R) (или l)(R)) от ядерных

координат.

Для амплитуды сигнала ФЭ мы имеем: E(t,tw) = 2 Re [ I(x,tw+T,T,T+tw) + I(tw+t,x,tw+T,t) ], (2)

где

I(x,y,x,y) =(exp[fflg(x)] A(R) exp[iHe(y)] D(R) exp[-iHg(x)] A(R) exp[-iHe(y)] A(R)>, (3)

х- время паузы между первым и вторым лазерными импульсами, tw-время паузы между вторым и третьим импульсами.

Таким образом проблема нахождения формы однородной оптической полосы поглощения примесного центра и ампллитуды сигнала фемтосекундного эха сводится к проблеме вычисления корреляторов (1) и (3). В последующих параграфах второй главы осуществляется вычисление данных корреляторов, когда актуальны различные типы электрон-фононного взаимодействия: линейное FC- , квадратичное FC- и НТ- взаимодействия.

Показано, что в случае, когда актуально линейное FC взаимодействие, корреляторы имеют следующий вид:

I(t) = Л2 ехр[ f(t) - f(0) ] = Л2 exp g(t), (4)

1(х,у,х,у) = ЛЗ D ехр[ 2 Reg(x) + 2g(y) - g(y-x) - g(y+x) ],

(5)

где g(t)=f(t) - f(0) и

f(t) = Sq(aq/2)29q(t), (6)

<Pq(t) = (nq+1) exp(-ivqt) + nq exp(ivqt). (7)

Здесь aq - сдвиг положения равновесия осциллятора с частотой vq, nq=[exp(vq/kT)-l]"' - средние числа фононов.

Наиболее замечательной особенностью формул (4) и (5) является тот факт, что корреляторы I(t) и 1(х,у,х,у), определяемые ими, выражаются через

единственную функцию g(t). Эта функция определяет временное затухание эхо-сигнала. Следовательно, мы можем назвать ее функцией дефазировки. Она стремится к константе за время , которое много меньше Т2. Таким образом в случае наличия в системе сверхбыстрой релаксации связь между функциями формы оптической полосы примесного центра и функцией затухания эхо-сигнала резко усложняется в сравнении со случаен экспоненциального эха, но она все же существует, так как корреляторы (4) и (5) выражаются через единственную функцию g(t).

Как правило в случае ЗФЭ t«tw. Когда выполняется данное неравенство выражение (5) дчя 1(х,у,х,у) может быть упрощено. Действительно, рассмотрим случай взаимодействия примесного цетра с акустическими колебаниями твердого тела. Функция f(t) исчезающе мала вне временного интервала (O.vD-1), где vD -граничная частота акустических фононов. Таким образом при x<vD_1 и tw>vD_1 все функции f(t), содержащие в качестве аргумента t\v исчезающе малы. В этом случае I(i,t\v+x,i,tw+t)-exp2Reg(t) и K(w+T,T.tw+T,x'i~exp2g(T). Тем самым формула (5) упрощается и дта амплитуды эхо-сигнала мы находим:

ЕСт) - 4( Re = 4( Re I(t) R (8)

К сожалению даже в этом простом случае нам не удается выразить функцию эхо-енгнала непосредственно через функцию оптической полосы, как это было возможно для экспоненциального эха, так как форма полосы 1(ю) определяется через действительную и мнимую части ](t) (1), в то время как Е(т) определяется только через действительную часть этой функции.

Далее мы показали, что формулы (4) и (5) сохраняют свой вид и для случая квадратичного FC- взаимодействия. Однако при этом функцию g(t) следует заменить на g2(t). Функция g2(t) может быть представлена в виде суммы четырех слагаемых:

g2(t) = -itô-|t|y/2 + <p(t)-(p(0), (9)

где q>(t)-»0 при t-»oo . Квадратичное взаимодействие в отличие от линейного приводит к появлению линейно нарастающих со временем членов -it8 и |t|y/2. Эти

члены порождают сдвиг и уширение лоренцевской БФЛ. Пр^х >v£f *

мы находим Е(х) ~ 4 ехр(-ху), то есть затухание эхо-сигнйлачвшяется экспоненциальным с временем оптической дефазировки Т2=2/у. Следовательно время Т2 определяется квадратичным FC-взаимодействием.

В случае HT- взаимодействия функции I(t) и E(x,tw) тоже выражаются через единственную однофононную функцию h(t). Однако эта функция отлична от функции g(t), которая появляется в случае FC-взаимодействия. При tw» х для амплитуды эхо-сигнала мы

получим: Е ~ 4 ( Re 1(т) Последнее выражение совпадает по виду с формулой (8). Отличие состоит в виде функции 1(х).

Итак, нами показано , что функция формы однородной оптической полосы примесного центра определяется через коррелятор •I(t) (1). В свою очередь функция затухания сигнала фемтосекундного ФЭ определяется через коррелятор 1(х,у,х,у) (3). Эти корреляторы, хотя и отличаются друг от друга, выражаются через единственную кумулянтную функцию: g(t)- дая линейного FC- взаимодействия, g2(t)-

для квадратичного FC- и h(t) - для НТ-взаимодействия,

Амплитуда ЗФЭ при tw»x может быть представлена в виде Е(т) ~

( Re 1(х) )2. Это выражение справедливо для всех типов эпектрон-фононного взаимодействия, которые были рассмотрены в настоящей главе.

При tw=0 мы переходим к режиму возбуждения сигнала двухимпульсного фотонного эха , поэтому функция Е(т,0,х) описывает затухание двухимпульсного фотонного эха. Затухание двухимпульсного неэкспоненциального эха отличается от затухания трехимпульсного эха, так как Е(т,0,т)*Е(х). Для экспоненциального эха, которое описывается на основе уравнений Блоха, мы имеем Е(х,0,т)=Е(х).

В третьей главе нами рассмотрено совместное влияние на однородную оптическую полосу примесного центра и сигнал фемтосекундного ФЭ различных

типов электрен-фононного взаимодействия: линейного FC- и НТ-взаимодействий.

Получены общие формулы для функции формы однородной оптической полосы примесного центра и сигнала фемтосекундного фотонного эха, которые справедливы при произвольной зависимости Л(Ю от ядерных координат R. В этом случае для коррелятора (1) мы имеем такое выражение:

I(t) = [ ехр ( uap(t) ) Цга) 7Щ) ]0 Л, (10)

1де

= Sq ( o¡dzaCL + aq)(nq + !) exp(-ivqt) ( d/Szpq + aq) +

2q ( д/дгaq - aq) nq exp(ivqt) ( д/дzpq - aq), (11)

X(r.) = n-N/2 dR(T) A(z + « + R) cxp(-R2(T)). (12)

Компонента Rq(T) вектора R(T):

RqíTj = Rq/ (nq + 1)1/2 = Rq [2tanhihvq/2kT) (i V,

Здесь Rq=Xq/xqo есть безразмерная нормальная координата, равная отношению нормальной координаты xq к соответствующей амплитуде нулевых колебаний xqo=(h/vqu)'l'2. Индекс "0" в формуле (10) означает, что производные функции к(г) вычисляются в нулевой точке.

Амплитуда эхо-сигнала определяется формулами (2) и (3). Используя тот же метод, что и при вычислении формулы (1), для функции Е{х\ tw, т) мы нашли:

E(V, tw, т) = e"-f(°) [ 2Re ( ехр(К)) + ехр(Кл)) d(z2) л(кз) "Ц74) |q.

(14)

где

diz) = тс-N/? dR('I') D(z + а + R) exp(-R2(T)), (15)

K¡ = и12(-х'-%) + wI3(-tw) + u14(x) + v23(t') +

+ х + %) + из4(х +

(16)

К2 = и12(-х') + + Щ4(т + М + \'23(т' + ) +

+ W42(x'+ т + Ы + 1134(1). (17)

Здесь Одр описывается формулой (11). Выражение для \'ар получается из формулы (11) при замене aq на -ад. Выражение для \уар имеет вод:

= ( д/дгщ -ац)(пч+1) ( д/дгрц ) +

Цц ( 5/<Эга(1 + ад ) пд ехр^О (д/дгрч + (18)

Формулы (14)-(18) являются общими формулами для рассмотрения фемтосекундного фотонного эха, когда одновременно актуальны линейное ГС- и НТ- взаимодействия.

Далее рассматривается применение общих формул (10) и (14) для случаев линейного РС- и НТ- взаимодействий. Показано, что из общих формул (10) и (14) в этих случаях вытекают результаты, которые были получены нами во второй главе.

Затем рассматривается более реалистичный случай совместного влияния линейного франк-кондоновского и герцберг-теллеровского взаимодействий.

В четвертой главе строится динамическая теория СД.

В начале кратко рассматривается стохастическая теория СД. Показано, что на основе стохастической теории невозможно описать целый ряд экспериментальных фактов, обнаруженных в последние годы.

В последующих параграфах данной главы строится динамическая теория СД, которая основана на использовании гамильтониана изучаемой системы и уравнений для соответствующей матрицы плотности.

Гамильтониан системы примесь+раствор в основном электронном

и

состоянии мы взяли в виде:

Н§ = ^ е^ 9+9 + НГС1. (19)

Здесь и ^ - фермиевские операторы рождения и уничтожения возбуждения в ^ ой туннельной системе (]- го туннелона), гj -энергия возбуждения туннельной системы. Оператор Нге] описывает механизм релаксаций туннельных возбуждений.

При электронном возбуждении адиабатический гамильтониан системы примесь+раствор изменяется и принимает следующий вид:

Не = ЕоВо+Во + ^Е}Вз+1^ + НЕ + 0 + М. (20)

Здесь Ео , Во+, Во и Е] , В] - энергии электронных возбуждений примесного центра и молекул раствора, а также операторы рождения и уничтожения соответствующих возбуждений. Электрон-туннелонное взаимодействие распадается на два слагаемых: на диагональное по элекгронным индексам взаимодействие

О = В0+ В0 ^ Л] С} , 1.21)

а недиагональное зза/шодсйегвнс

м - ^ м0] ( в0+ + Во )С,- ^ , (22)

СД обусловлена взаимодействием примесного центра с неравновесными туннелонами. Поэтому их матрица плотности зависит от времени. Учитывая статистическую независимость туннелонов можно записать для их матрицы плотности такое выражение: р(1Л )= 11] р](1,Т), где

= (1 - Р]-(г.т)) ^ + р^/п ^ +• ^

(23)

Ч(1,Т) = Ц(Т) + ( Р](0) - Г((Т)) ехр(-^1).

(24)

Здесь константа релаксации го туннелона, которую можно найти, если определен оператор Нге1 ; р](0)- начальная и ¡](Т)=[ехр(Б|/кТ)+1]"' - конечная вероятность обнаружить туннелон в системе.

В диссертации показано, что стохастическая теория СД вообще игнорирует недиагональное взаимодействие М. Но даже при учете только диагонального взаимодействия I) между динамической и стохастической теориями имеется существенное различие. Нами показано, что из динамической теории СД вытекают результаты стохастической теории в предположении НгерО , М=0. Однако при

этом в стохастической теории предполагается К-^-О, хотя при Нгер0 должно быть 11]=0. В диссертации рассмотрена теория СД, которая, как и стохастическая теория учитывает взаимодействие Б, но при дополнительном условии Нге1^0.

При этом оказывается, что диагональное взаимодействие с близлежащими к примесному центру туннельными системами приводит к сдвигу и полуширине чисто электронной линии, которые не зависят от времени и оказываются различными для разных примесных центров. В свою очередь диагональное взаимодействие с большим числом удаленных туннельных систем приводит к сдвигу и полуширине линии, которые зависят как от времени, так и от температуры и одинаковы для разных примесных молекул (однородная СД).

Далее мы рассмотрели влияние недиагонального взаимодействия М, которое полностью игнорируется стохастической теорией. Его влияние на оптическую линию можно учесть с помощью теории малых возмущений по малому параметру: Мо] / |Ео- Е} | « 1, поскольку

М()р 10 - 100 см-', а Ео - ЕрЮ см-'. При этом оказывается, что взаимодействие М не вносит вклада в полуширину оптической линии отдельного примесного центра, а его вклад в сдвиг в первом неисчезающем приближении сводится к замене

Ио => Е0 + ПОТ), (25)

где О0,Т) описывает дополнительный сдвиг, зависящий от времени. Добавка СЖ.Т) к резонансной частоте может очень медленно зависеть от времени, однако ее величина может составлять несколько Ггц. Проведем оценку этой добавки. Так как величина Мо^ убывает в пространстве как г то реальный вклад во взаимоднетвпе М вносят только те туннельные системы, которые располагаются вблизи примеси. Мы предположили, что вблизи примесного центра имеется всего одна такая туннельная система. В этом случае

ШЛ") = (М2 IЕ) [ 1 - р(1,Т) ]Ра,Т). (26)

Для оценки мы взяли величину М=20 см"1, которая была найдена для взаимодействия между двумя соседними молекулами в кристалле нафталина. Так как в системе пентацен-паратерфенил Е-1СЙ см-'1, то составляет примерно 1 Ггц. Функция 0(1,Т), расчитанпая по формуле (26) при К-1=IО4 е., М2ДТ)/Е=1.1 Ггц. и р(0)=0, хорошо согласуется с экспериментальными данными по исследованию поведения резонансной «аегуты чисто электронного перехода для молекулы пентацена в кристалле паратерфеннла [1: рис. 12].

Таким образом недпагональное взаимодействие М не приводит к уширснию оптической линии отдельного примесного центра. Однако это взаимодействие может привести к уширснию со временем оптической линии квазиоднородного ансамбля примесных центров. На самом деле пусть имеется квазиоднородный ансамбль примесных центров, которые при 1=0 имеют одну и ту же резонансную частоту, однако в их лекальном окружении имеются туннельные системы с различными значениями р(0): от 0 до 1. При этом оптические линии одних примесных центров с течением времени будут смещаться в красную сторону, а других - в фиолетовую сторону спектра. Нами показано, что в »том случае оптическая полоса ансамбля примесных центров может иметь лоренцевский вид, а ее полуширина зависит от времени (неоднородная ОД).

В пятой главе на основе динамической теории рассмотрено долгоживущес

э Л

V)

с. ш

ъ г

и а>

-8 -6 -4 -2

ЮдО .б)

уу

Рис.1. Зависимость интенсивности эхо-сигнала от паузы ^ при фиксированных -с для системы 7лР в ЕЮЭ при Т= 1.5К. Точечная линия-теоретическнй

расчет

Мейерса и Вирсмы по формулам стохастической теории [2], квадраты-экспериментальные данные для т=100 пс., треугольники- для х=400 пс. Сплошная и штриховая линии наш расчет по формулам динамической теории для соответствующих времен т.

стимулированное фотонное эхо в аморфных средах.

мейерс и Вирсма [2] изучали с помощью долгоживушего стимулированного фотонного эха низкотемпературную динамику стекол и полимеров. При этом ими было обнаружено противоречие между экспериментальными данными по затуханию сигнала фотонного эха и стохастической теорией, которую они использовали для объяснения полученных экспериментальных данных. На рисунке 1 показаны экспериментальные данные по затуханию

долгоживущего стимулированного фотонного эха для системы в ЕЮ О при Т=1.5К. На этом же рисунке точечной линией показан рассчет Мейерса и Вирсмы по формулам стохастической теории. Мы видим, что стохастическая теория СД не учитывает

некоторый механизм релаксации, так как экспериментальные данные лежат ниже теоретической кривой.

В данной главе мы нашли, что динамическая теория приводит к следующему выражению для амплитуды эхо-сигнала при uv>Hh

E(t,tw) « B(tw) exp(-2î/T2(twV>. П7)

в отличие от стохастической теории где B=const. Мы показали, что зависимость величины В от паузы tw определяется взаимодействием

примесного центра с близлежащими к нему ^ннетышми системами. Это взаимодействие не принимается в расчет стохастическими теориями. Расчет затухания эхо-сигнала по формулам динамической теории дает полное согласие с экспериментом (рис.1).

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ

1. В диссертации развита динамическая теория для фемтосекундного 2ФЭ, ЗФЭ и долгоживущего стимулированного ФЭ в аморфных средах. Рассмотрено влияние па сигнал фемтосекундного ФЭ различных типов этектрон-Фононного взаимодействия. Установлена связь между функцией формы однородной оптической полосы и функцией затухания фемгосекуианого ФЭ.

2. В диссертации построена динамическая теория СД. Показано, что существуют два механизма СД, которые приводят х СД двух типов: а) однородной и б) неоднородной.

3. Объяснены экспериментальные данные по проявлению СД в оптических спектрах одиночных примесных молекул и сигнале долгоживущего стимулированного ФЭв аморфных средах.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах 1. Михайлов М.А., Осадько И.С., Связь между функцией формы однородной оптической полосы примесного центра и сигналом фотонного эха, в сб. Научные труды МПП* ум. H.H. Леишик серия: Естественные щуки. Москва, Прометей

(1995), стр. 226-230.

2. I.S. Osad'ko. M.A. Mikhailov, Dynamical tlieoiy for spectral diffusion in optical spectra of single molecules and molecular ensembles. Phys. Lett. A, v. 208, 1995, pp 231-236.

3. I.S. Osad'ko, M.V. Stashek, and M.A. Mikhailov, The relation between a homogeneous optical band and photon echoes in solids: electron-phonon interactions of various types. Laser. Phys., v. 6, N 1, 1996, pp 175378.

4. M.A. Mikhailov and I.S. Osad'ko, Single molecule spectroscopy as probe for conformational transitions in soiids. Международная тучная конференция "Физика и химия органических люминофоров 95". 9-13 октября, 1995, Харьков, Тезисы докладов, стр. 150.

5.1.S. Osad'ko, N.N. Zaitsev, and M.A. Mikhailov, Dynamical theoiy for spectral diffusion in optical spectra of single molecules and molecular ensembles. Phoceedings of the 5-th International Meeting on Hole Burning and Related Spectroscopies: Science and Applications. Held at Cragun's Conference Center Brainerd, Minnesota, September 13-17, 1996, p 116.

6. I.S. Osad'ko, M.A. Mikhailov and S.N, Gladenkova, Does the standart TLS model fail to explain experimental data on long-lived stimulated photon echo in amorphous soltfls' Ghent. Phys. Leu., v. 270. N 1,2, 1997, pp. 183-188.

ЛИТЕРАТУРА

1. W.P. Ambrose, Til. Basche, and W.E. Moenxer, Detection and spectroscopy of single pentacene molecules in a p-terphenyl crystal by means of fluorescence excitation. J. Chem. Phys., v. 95, N10, 1991, 71507163.

2. H.C. Meiiers and D.A. Wiersma, Low temperature dynamics in amorphous solids: A photon echo study. J. Chem. Phys., v. 101, N 8, 1994. pp 6927-6943.