Динамическая теория резонансного комбинационного рассеяния, стимулированного фотонного эха и поглощения света примесными центрами в аморфных и кристаллических матрицах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

о со

ОЛ ГЛАДЕНКОВА Светлана Наумовна

ДИНАМИЧЕСКАЯ ТЕОРИЯ РЕЗОНАНСНОГО КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ, СТИМУЛИРОВАННОГО ФОТОННОГО ЭХА И ПОГЛОЩЕНИЯ СВЕТА ПРИМЕСНЫМИ ЦЕНТРАМИ В АМОРФНЫХ И КРИСТАЛЛИЧЕСКИХ МАТРИЦАХ

Специальность 01.04.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических паук

Москва 1997

Работа выполнена в Московском педагогическом государственном университете на кафедре теоретической физики.

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор ОСАДЬКО И.С.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор МАНЫКИН ЭА

кандидат физико-математических наук, ведущий научный сотрудник ВАЙНЕР Ю.Г.

Ведущая организация: Казанский Физико-Технический Институт Казанского Научного Центра Российской Академии Наук.

Защита состоится 1997 г. в . . час. на заседа-

нии Диссертационного совета К 053.01.03 в Московском педагогическом государственном университете по адресу: 119435, Москва, Малая Пироговская ул., д. 29, ауд. 30.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МПГУ по адресу: Москва, Малая Пироговская ул., д. 1.

Автореферат разослан года.

Ученый секретарь

Диссертационного совета £--> ЛИТВАК-ГОРСКАЯ Л.Б.

Актуальность темы.

Современное развитие спектроскопических исследований примесных центров стимулируется как развитием полупроводниковой, лазерной и вычислительной техники, так и широким использованием спектроскопических методов для решения химических и биохимических проблем. Оптические методы исследования примесных молекул позволяют получить информацию о внутри- и межмолекулярном взаимодействии, о структуре примесного центра и её изменении .при фотопереходе, о путях превращения энергии поглощенного фотона в колебательную энергию и т.д.

В настоящее время для проведения исследований примесных центров используется большое разнообразие методов как традиционных (исследование спектров излучения и поглощения), так и принципиально новых таких, как фотонное эхо, метод флуоресцентного сужения линий, метод фотофизического и фотохимического выжигания провалов и т.д. Однако информацию, заключенную в результатах экспериментов, очень трудно, а иногда и невозможно извлечь без детального теоретического анализа.

Широкое применение лазеров в спектроскопии привело к появлению большого числа работ по исследованию проблем, относящихся к нелинейной спектроскопии, одним из методов которой является фотонное эхо. Существующая теория фотонного эха, основанная на применении уравнений Блоха, не учитывает в полной мере взаимодействий, приводящих к фазовой релаксации и затуханию сигнала фотонного эха. В связи с этим она не может описать появившееся .в последнее время большое количество экспериментальных данных, в которых закон затухания сигнала фотонного эха отличается от экспоненциального, являясь существенно более сложным. Более того, оказывается, что процесс фазовой релаксации вообще нельзя характеризовать только одной константой - временем фазовой релаксации Т2.

Взаимодействия, приводящие к фазовой релаксации, отвечают не только за затухание сигнала фотонного эха , но и за формирование оптических полос поглощения и флуоресценции, а также за формирование спектров комбинационного рассеяния (КР). В связи с этим возникла задача рассмотреть все эти эффекты на единой основе, ¡т.е. связать спектры КР, амплитуду сигнала фотонного эха и спектры поглощения и флуоресценции. Постановка такой задачи вызвана тем, что формулы для полос поглощения и флуоресценции включают в себя те же параметры электрон-фононного взаимодействия, которые должны содержаться в формулах для амплитуды фотонного эха и профиля КР. Однако независимо определить все эти параметры весьма сложно,

поэтому наиболее эффективным методом учета всех видов электрон-фононного взаимодействия является выражение амплитуды фотонного эха и профиля КР через полосы поглощения и флуоресценции. В диссертации строится такая теория - динамическая теория сечения резонансного комбинационного рассеяния и сигнала трехимнульсного эха, и устанавливается их связь с поглощением света примесными центрами.

Цель и основные задачи работы.

Основной целью диссертации является установление связи между сечением . резонансного комбинационного рассеяния, сигналом трехимпульсного фотонного эха и спектром поглощения примесных центров.

Для достижения этой цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Найти связь между сечением резонансного КР и функциями, определяющими форму оптической полосы поглощения, для одноквантового и многоквантового случаев. Получить аналитические выражения, позволяющие проводить расчет профиля КР при возбуждении в оптическую полосу поглощения, состоящую из бссфононной линии (БФЛ) и фоноиного крыла (ФК).

2.Показать, что общая формула динамической теории примесных центров для полуширины БФЛ у(Т), учитывающая как электрон-фононное, так и электрон-туннелонное взаимодействие, актуальное для полимеров и стекол, может успешно объяснять нетривиальные температурные зависимости у(Т).

3.Получить формулу для интенсивности сигнала трехимпульсного фотонного эха, способную описать неэкспоненциальное трехимпульсное фотонное эхо, включающую в себя функции, связанные с полосами поглощения и флуоресценции, состоящие из БФЛ и ФК. Получить такие выражения, которые могут использоваться для анализа реальных ситуаций.

Научная новизна работы состоит в следующем:

1 .Построена трансформационная теория резонансного комбинационного рассеяния, учитывающая многоквантовые переходы, при произвольном Герцберг-Теллеровском (НТ) и линейном Франк-Кондоновском (РС) взаимодействиях.

2.Цостроена динамическая теория трехимпульсного фотонного эха при учете Герцберг-Теллеровского, линейного и квадратичного Франк-Кондоновского взаимодействий без использования каких-либо предположений о их малости.

Практическая значимость работы состоит в том, что развитая теория фотонного эха описывает неэкспоненциальное фотонное эхо, а трансформационная теория резонансного комбинационного рассеяния позволяет рассматривать многоквантовое резонансное комбинационное рассеяние. Полученные результаты могут служить основой для теоретического описания спектров резонансного комбинационного рассеяния,

трехимпульсного эха и спектральной диффузии, а так же могут использоваться для описания реальных экспериментальных данных.

Положение, выносимое на защиту:

Установлена связь между сечением резонансного комбинационного рассеяния, амплитудой трехимпульсного фотонного эха и функциями, описывающими форму оптических полос примесных центров, справедливая при произвольной величине Герцберг-Теллеровского и Франк-Ковдоновского взаимодействий.

Апробация результатов работы.

Основные результаты работы докладывались на Восьмой Международной конференции по динамическим процессам в возбужденных состояниях в Лейдене (Нидерланды, 1991 г.), на научных семинарах лаборатории электронных спектров Института спектроскопии РАН, Казанского физико-технического института Казанского Научного Центра РАН, кафедры теоретической физики МПГУ.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 4 статьи и 1 тезисы.

Объем и структура работы.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, математического приложения и списка литературы. Объем работы составляет 169 страниц, из них 124 страницы основного текста, 31 рисунка. Библиография включает 161 наименование.

Основное содержание диссертации.

Во введении обосновывается актуальность темы, формулируется цель работы, раскрывается новизна, научная ценность полученных результатов, а гаюке приводятся краткое содержание и основное защищаемое положение.

Первая глава носит обзорный характер. В ней рассматриваются основные теоретические и экспериментальные методы изучения оптических полос

примесного центра, резонансного комбинационного рассеяния и фотонного эха.

В параграфе 1 представлена история развития и современное состояние теории поглощения света примесными центрами, которая используется в диссертации при решении поставленных в ней задач.

В параграфе 2 представлен обзор теоретической литературы, посвященной трансформационной теории спектров комбинационного рассеяния, т.е. теории, связывающей спектры комбинационного рассеяния и спектры поглощения.

В параграфе 3 рассмотрено экспоненциальное фотонное эхо и его простая связь с БФЛ.

В параграфе 4 рассмотрены экспериментальные и теоретические данные по неэкспоненциальному фотонному эху.

Вторая глава посвящена трансформационной теории резонансного комбинационного рассеяния света.

В параграфе 1 рассматривается поглощение света примесными центрами на основе динамической теории. Форма полосы поглощения света примесным центром в приближении Борна-Оппенгеймера определяется Фурье-компонентой дипольного коррелятора:

оо

1(Ш) ОС

Динамическая теория при расчете дипольного коррелятора основывается на том, что все процессы, происходящие в системе, полностью определяются ее гамильтонианом. В адиабатическом приближении влияние колебаний примеси может проявляться двояким образом: во-первых, в основном и возбужденном состояниях могут быть различны адиабатические гамильтонианы примеси Н8 и Нс (Франк-Кондоновское (ИС) взаимодействие), а, во-вторых, электронный матричный элемент дипольного момента перехода может зависеть от координат ядер (Герцберг-Теллеровское (НТ) взаимодействие).

БС-взаимодействие есть сумма линейного и квадратичного по координатам ядер взаимодействий, характеризуемых соответственно сдвигом положения равновесия а потенциальной поверхности при электронном возбуждении примеси и матрицей изменения формы потенциальной поверхности, т.к. изменение адиабатического гамильтониана при электронном возбуждении примеси выглядит в этом случае таким образом:

IIе \у

У = Не-Не = а—а + (аие)Я + Я—Я. (2)

НТ-взаимодействие связано с неполным разделением электронных и ядерных координат, которое проявляется в зависимости электронного дипольного момента от координат ядер. Параметрами НТ-взаимодействия являются производные электронного дипольного момента М(11) но координатам ядер Л*.

В общем случае распределение интенсивности в спектре поглощения 1е(со) и сопряженном ему спектре люминесценции 1с(ш) описывает следующая формула [1]:

15(со) = Ь2 (0)8(со - 8) + - е + Пк) +

(3)

где

Э

Э

эл.

-т

= ехр

dR

.N/2

схр

Э1С.

-м

2

(4)

Формула (3) учитывает смещение ак положения равновесия нормальных координат 11к, зависимость М от 11к без каких либо ограничений на величину ак и вид функциональной зависимости М от При вычислении поглощения надо брать верхний знак, при вычислении люминесценции - нижний. Квадратичное РС-взаимодействие приводит к уширению и сдвигу БФЛ.

Далее рассмотрены на основе формулы (3) вибронные спектры в некоторых частных случаях и приводятся экспериментальные подтверждения справедливости динамической теории примесного центра в кристаллической матрице.

В параграфе 2 выводится основная формула трансформационной теории резонансного КР, учитывающая произвольное НТ- и линейное РС-взаимодействия.

Далее рассматривается одноквантовый случай, т.е. выводится соотношение между одноквантовыми амплитудами КР и полосой поглощения. Анализируется связь между одноранговым ссчснием КР и двумя частями оптической полосы, состоящими из полносимметричных ЗдДсо) и неполносимметричных N^(0) колебаний. Учет только РС-взаимодействия, т.е. рассмотрение симметричных мод, приводит к заключению о том, что одноквантовое сечение резонансного КР в этом случае выражается через полную полосу поглощения. В случае же неполносимметричных мод

г

одноквшгшвое сечение резонанасного КР может быть выражено только через неполносимметричную часть оптической полосы и, следовательно, не может быть выражено через полную полосу поглощения, как утверждается в литературе [3,4].

Таким образом, показывается, что совместный учет FC- и НТ-взаимодействий существенно усложняет соотношение между резонансными спектрами КР и спектром поглощения, что опровергает утверждение авторов работ [3.4] о том, что подключение НТ-взаимодействия принципиально не изменяет соотношение между двумя видами спектров по сравнению со случаем учета только линейного FC-взаимодействия.

В параграфе 3 рассматривается многоквантовое КР. Выводится формула для поперечного сечения КР d^co.,,«^):

d3oK,(ob) = ^iomd«bdi2, (5)

ire m=0

где

2

^ со оо

От | dv,... Jdvm|Wba(co,v,,...,vm)| f(v,)...f(vm)8((dba - v,-...-vm). (6)

" —оо —со

Здесь f(v) - функция взвешенной плотности фононных состояний. Формула (6) описывает вклад всех m-квантовых процессов в поперечное сечение рассеяния на частоте ov

В параграфе 4 представлено теоретическое исследование фононных крыльев с помощью резонансного КР. Для этого выбирают функцию взвешенной плотности колебательных состояний в таком виде:

f(v) = (|)25(v-i2v) + 9(v), (7)

где первое слагаемое описывает 5-образный виброшшй пик с частотой Ov, а второе - однофононпую спектральную функцию.

В этом случае спектр рассеяния, состоящий из одноквантового вибронного пика и ФК при нем, будет выглядеть таким образом:

л

f\ я 2 оо 1 со оо

^ ГП—0 ' —со —оо

X(p(v,)...cp(vm)8(G)ab -Qv -V,...-Vm)d0)bdi2, (8)

где

¥ba (соа, Qv - Qv) - Kba (ша) - Kba (wa - Qv ) - Kba (cob + Q.v) + Kba (o>2). (9)

Здесь 1Сь0(со) - функции, мнимая часть которых описывает полосу поглощения. Показано, что если |Ч/ьа|2 заменить единицей, то полученное выражение (8) будет описывать спектр флуоресценции, поэтому функции |Ч/Ьа(2 определяют все различия между ФК в спектре рассеяния и в спектре флуоресценции. Далее приводятся результаты численных расчетов фоноимого крыла при одноквантовом виброппом пике в спектре рсзопанасиого 1<Р. 11а основе результатов расчетов показывается сильная зависимость спектра КР от частоты возбуждающего света и объясняются закономерности формирования фонониых крыльев в спектре резонансного КР ( Рис. 1).

«''"(«О..»!,)

I

I

0,5

см

х1,5'Ш

-500 -400 -300 .шь,(см-')

0,5

0

03,-100 см'

- хЭ.ЖГ1

■ ' 1 ' 1 ^ ■ * « » 1 »

-300

-200

-100

Шь,(см"')

Рис.1. Спектры РКР, вычисленные по формулам (8)-(9) при резонансном возбуждении (а) (Максимум вибронного пика принят за единицу.) и при возбуждении в фонопное крыло при чисто электронной шиши (Ь) (Максимум узкого фоыонного крыла принят за единицу).

Третья глава посвящена экспоненциальному фотонному эху.

В параграфе 1 обсуждаются уравнения Блоха н феноменологический способ введения констант затухаиия. На основе системы уравнений для матрицы плотности с искусственно введенными в псе константами затухания излагается метод расчета трехпмпульспого фотонного эха, который в дальнейшем используется для более сложного случая.

В результате, для макроскопической поляризации получается хорошо известное выражение:

+ ^ +т) = -4(ЛЛ03схр(-^)схр(-Ь^)с1, (Ю)

]2 М

где Т, - время энергетической релаксации, Т2 - время фазовой релаксации, т, их* - паузы между возбуждающими импульсами, Д1 - длительность

возбуждающих импульсов (Рис. 2), Л= (с1, - матричный элемент оператора' взаимодействия со светом, Е - напряженность электрического поля, (1 - матричный элемент дипольного момента перехода

Д1

Д1

ЗРИ

А

т

Рис.2. Последовательность лазерных импульсов, вызывающих сигнал трехимпульсного фотонного эха.

В параграфе 2 обсуждается проблема микроскопической теории времени дефазировки Т2 и се связи с однородной полушириной БФЛ у(Т) ни оспоие общей формулы динамической теории для полуширины БФЛ у(Т) [1,5]:

7(Т) = ^1п[1 + 4^Г8МгеМ"М(пМ + 1)], (П)

где Г», Г» - взвешенные плотности фононных состоя.,ий в основном и возбужденном электронных состояниях, П(у) - бозсвскнс средние числа заполнения.

Показано, что формула Мак-Камбера-Штурге [6]

2 У'

^ о 1

получается из общей формулы (11) при взаимодействии примеси с акустическими колебаниями решетки в пределе слабой связи.

При взаимодействии примеси с квазилокальными колебаниями в пределе. слабой связи получаем из формулы (11) формулу Кривоглаза [7]:

При рассмотрении взаимодействия примсси с одной локальной модой г/ри низких температурах, формула.(11) приводит к формуле обменной модели:

1 ? 7с V,,

т2 Д2 +7* Г

Кроме того, в низкотемпературном пределе при учете двух максимумов у функции У/2ГТЕ, т.е.

для сильной электрои-фононной связи, получаем . формулу, аналогичную результатам Хссселинка и Вирсмы [8]:

1 V V-

— = 2(7 е ехр( —) + 7В ехр(-^-)). (15)

Итак, было показано, что различие формул для времени фазовой релаксации Т?"1 и для полуширины БФЛ у(Т) связано не с тем, что фазовую релаксацию и уширение БФЛ вызывают различные виды элсктрои-фононного взаимодействия, а лишь тем, что авторы работ .[6,7] и [8,9] производят свои вычисления в различных приближениях. Тем самым подтверждается простая связь между полушириной БФЛ у(Т) и временем фазовой релаксации Т2:

= (16)

которая получается из анализа баланса населенности двухуровневого атома на основе уравнений Блоха.

В параграфе 3 проводится проверка формулы для времени фазовой релаксации Т2 сравнением с экспериментом. Для этого используются экспериментальные данные по температурной зависимости полуширины БФЛ перехода 5О0<->7Р0 иона Еи3+ в силикатном стеклс в температурном интервале, охватывающем три порядка от 0,4К до 500К. Нетривиальная температурная зависимость у(Т) может быть объяснена на основе формулы динамической теории, учитывающей как электрон-фононнос, так и элсктрон-туннслонное взаимодействие (Туннелонами называют возбуждения в существующих в аморфных средах двухуровневых системах, сопровождаемые туннелированием.)[10]:

"Уе.и-2 ,?«с11-2е8+а 2кТ 2 2кТ

Т(Т) = Утьз (Т) + УрЬ(Т) = — сЬ + +

+ + (17)

Произведен численный расчет по формуле (17), результаты которого дали хорошее согласие с экспериментальными данными (Рнс.З).

у, (МГц)' 30 20 Ю

а т, к

7, ГГц

ю5 IQ1 iO i

10" ш

■

■Г /

/

cxpC-v/kT)

10

100

Т.К.

Рис.3. Однородная полуширина линии 5D0<-^7F0 иона Eu3+ б силикатном стекле, рассчитанная по формуле (17), в низкотемпературной области (а) и во всей исследуемой области температур (Ь). Пунктирная линия показывает вклады от квазилокального колебания (1) и акустических фононов (2).

В параграфе 4 рассматриваются уравнения для матрицы плотности электрон-фононной системы, которые учитывают полное электрон-фононное и электрон-фотонное взаимодействия [11]:

Paa =-iS(AaßPßa -PaßAßa) + ^-X(a|P)Pl3ß(ß|a> ß P

Pßa =~'(Wpa --r^-)Pßa - iAßa(Paa ~Pß|j)

Paß =l(Wpa +^jr)Pap +»Лар(Раа -Ppp) (18)

Pßß =-iS(AßaPaß -PßuAalO-^Pßß

u I

При выводе системы уравнений (18) использовалось приближение, в котором

Paa' = Pßß' -0, (19)

т.е. считалось, что фазовая релаксация в фононной подсистеме происходит быстрее, чем в электронной.

Далее показано, как из этих общих уравнений получаются уравнения Блоха и выведено математическое выражение для времени фазовой релаксации Т2.

Четвертая глава посвящена неэкспоненциальному фотонному эхо.

В параграфе 1 представлена динамическая теория трехимпульсного фотонного эха. В основе этой теории лежат уравнения для элементов матрицы плотности электрон-фононной системы (18). Получена формула для амплитуды грехимпульсного фотонного эха [12] Е(2т) = -4(AAt)3 М х

xJdAN(A)ReIg(T){exp(-rtw)ReIe(r) + (^ + -^-exp(-rtw))Relg(T)}, (20)

учитывающая фотохимическую реакцию, которая происходит со скоростью Q, j возбужденном электронном состоянии. Здесь М=<0|ег|1> - чисто электронный матричный элемент дипольного момента, N(A) - функция неоднородного >аспределения примесных центров по расстройке Л, r=Q 11/Tj. Фурьс-сомпоненты функций IE(t) и Ie(t) определяют формы полос поглощения и флуоресценции, содержащие БФЛ и ФК.

В случае, когда Г\»1, из формулы (20) следует выражение для Ьотохимического эха:

Е(2т) = -4(AAt)3M^ JdAN(A)(ReIg(x))2 . (21)

Отметим, что формулы (20) и (21) не содержат времени Т2, но содержат )ункции Г р(х), описывающие реальные оптические полосы, а .следовательно, читывающие все релаксационные процессы, вызванные взаимодействием римеси с фотонами и низкочастотными возбуждениями (фононами и уннелонами). Таким образом, предложен новый метод расчета рехимпульсного фотонного эха, учитывающий кроме НТ- и линейного FC-заимодействий еще и квадратичное FC-взаимодействие без ограничений, акладываемых на его величину, что в настоящее время никакими другими методами сделать пока не удавалось.

В параграфе 2 обсуждаются уравнения для элементов матрицы лотности, полученные в работе [13] без использования приближения (19). [оказано, что полученное для этого более общего случая выражение для «плитуды сигнала трехимпульсного фотонного эха при большой пительности второй паузы tw по сравнению с Т2, а именно такая ситуация

реализуется в реальных экспериментах, переходит, в выражение (20). Кроме того, при учете фазовой релаксации в этом более общем случае пока невозможен учет произвольного квадратичного БС-взаимодействия, что показывает преимущества предлагаемого в диссертации метода расчета амплитуды трехимпульсного фотонного эха.

В параграфе 3 рассматривается связь выражения для амплитуды неэкспоненциального трехимпульсного фотонного эха с выражением для оптической полосы для двух различных типов фопоиов: квазилокальпого и акустических. Показано, что сверхбыстрая релаксация полностью определяется функцией взвешенной плотности фонопных состояний Дт,Т), а быстрая релаксация временем дефазировки Тг, т.к.

Е(2т,Т)сса2(Т)ехр(-^ + 2Г(т,Т)), (22)

12

где а(Т) - фактор Дебая-Валлера.

Далее представлены результаты численных расчетов, проведенных для двух модельных случаев: взаимодействие оптического электрона с акустическими фоноиами и его взаимодействие с квазилокальным колебанием. (Рнс.4) На рисунке 5 показана общая картина быстрой и сверхбыстрой дефазировки.

Г(т,0) 1

о -1

1

А

15

15 20 Уцх

Рис.4. Сверхбыстрая оптическая дефазировка, возникающая при линейном элсктрон-фопонном взаимодействии с квазилокальным колебанием (а) и акустическими фононами (Ь). тУ1=10(1), ТУ|=3,3(2).

18Е.

Г(т,Т)

-2т/Т2

О

х

Рис.5. Общая картина оыстрой и сверхбыстрой дсфазировки.

Таким образом, было показано, что :

1.В процессах дсфазировки, охватывающих весь временной интервал, проявляется полная форма оптической полосы примесного центра, включающая в себя как БФЛ так н ФК;

2.Время быстрой экспоненциальной дсфазировки определяется однородной полушириной БФЛ, а сверхбыстрая исэкснонснциальпая дефазировка связана с ФК и полностью определяется .функцией взвешенной плотности фоноппых состояний Цт,Т);

3.Процессы фазовой релаксации в твердых растворах не могут характеризоваться единственным временем Т2 на всей шкале времен из-за сложного характера дсфазировки.

В заключении сформулированы основные результаты, полученные в настоящей работе, и выводы диссертации.

Основные результаты работы.

1.Найдена связь между сечением резонансного комбинационного рассеяния и функциями, определяющими форму оптических полос поглощения и флуоресценции, при произвольном Гсрцбсрг-Тсллсровском и линейном Франк-Кондоновском взаимодействии.

2.Вывсдена формула для сечения многоквантового комбинационного рассеяния, позволяющая рассчитывать профили возбуждения комбинационного рассеяния при возбуждении в оптическую полосу поглощения, состоящую из бесфонониой линии н фопопного крыла. Проведен количественный расчет фононного крыла при одноквантовом вибропном пике з спектре комбинационного рассеяния.

3.С использованием наиболее общей формулы для полуширины у(Т) зссфононноп линии проведен теоретический анализ экспериментальных данных по температурному уширеншо бесфонониой линии, отвечающей

переходу 3О0<->7Р0 нона Еи3+ в силикатном стекле в широчайшем температурном интервале 0,4-500 К . Показано, что весьма нетривиальная температурная зависимость успешно объясняется этой общей формулой.

4.На основе той же общей формулы для полуширины у(Т) бесфононной линии проведен анализ различных теоретических выражений для времени фазовой релаксации Т2 и однородной полуширины у(Т) бесфононной линии, выведенных различными авторами. Показано, что все они являются различными частными случаями общей формулы для у(Т). .

5.Выведена формула для интенсивности сигнала трехимпульсного фотонного эха, с помощью которой возможен анализ неэкспоненциального трехимпульсного эха, в том числе и фемтосекундного. Эта формула выражает амплитуду сигнала трехимпульсного фотонного эха через функции 1ё(1) и 1С(Ч), Фурье-компоненты которых определяют формы полос поглощения и флуоресценции, содержащие бесфононные линии и фононные крылья. Функции 1Е(0 и Г(0 принимают во внимание Герцберг-Теллеровское, а также линейное и квадратичное Франк-Кондоновское взаимодействия без использования предположения об их малости. Проведен численный расчет сигнала неэкспоненциалыюго трехимпульсного фотонного эха для систем, оптические полосы которых содержат акустические и квазилокальные фононы.

Полученные в диссертации результаты позволяют сделать следующие основные выводы:

1.Выведены формулы, устанавливающие связь между сечением резонансного комбинационного рассеяния, параметрами электронно-колебательного взаимодействия и полосой поглощения при учете Герцберг-Теллеровского и линейного Франк-Кондоновского взаимодействий. Формулы (8)-(9) позволяют анализировать реальные ситуации.

2.Существующее многообразие теоретических выражений для времени дефазировки Т2 и полуширины бесфононной линии у(Т) обусловлено не учетом различных взаимодействий, а использованием при их выводе различных приближений. Общая формула (17), учитывающая элсктрон-туннслоннос и электрон-фононное взаимодействия в состоянии описать самые нетривиальные зависимости у(Т).

3.Формулы (20) и (21) устанавливают связь между амплитудой сигнала трехимпульсного фотонного эха и оптическими полосами поглощения и флуоресценции при учете электрон-фононного и электрон-туннелонного взаимодействий. Формула (22) может использоваться экспериментаторами для анализа реальных ситуаций.

Основное содержание диссертации опубликовано в работах:

l.Gladenkova S.N., Osad'ko I.S. Transform theory for resonant Raman spectra of mpurity crystals // J.Mol.Struc. - 1992.-V.272. -P.197-209

l.Gladenkova S.N., Osad'ko I.S. Optical dephasing over a wide temperature range in iu3+-dopcd silicate glass//Chem.Phys.Lett. -1991. -V.187. -№6. -P.628-632 l.Osad'ko I.S., Gladenkova S.N. Ultrafast optical dephasing in solids// :hem.Phys.Lett. -1992. -V.198. -P.531-537

■.Osad'ko I.S., Mikhailov M.A. and Gladenkova S.N. Docs the standard TLS model ail to explain experimental data on long-lived stimulated photon echo in amorphous olids?//Chem.Phys.Lett.-l 997.-V.270.-P. 183-188

.Osad'ko I., Donskoy D., Gladenkova S. Dynamical theory of optical dephasing in morphous solids.// Abstract of "8-th International Conference of Dynamical rocesses in Excited States of Solids." Leiden, The Netherlands, 1991, WII-III.

Литература

Осадько И.С. Бесфононные линии и фононные крылья в спектрах эглощения и флуоресценции примеси// ФТТ. -1975. -Т. 17. -№ 11. -С.3180-3187 Gladenkova S.N., Osad'ko I.S. Transform theory for resonant Raman spectra of ipurity crystals //J.Mol.Struct. -1992. -V.272. -P.197-203

Tehver I.J. Raman profile with consideration for Condon and non-Condon terms // pt.Commun. -1981. -V.38. -№4. -P.279-283

Stallard R.B., Champion P.M., Callis P.P. and Albrercht A.C. Advances in lculating Raman excitation profiles by means of the transform theory.// 3hem.Phys.-1983.-V.78.-№2.-P.712-722

Осадько И.С. Теория уширения и сдвига оптических бесфононных линий •имеси// ФТТ. -1972. -Т.14. -№10. -С.2972-2934

VIcCumber D.E., Sturge M.D. Linewidth and temperature shift of R-lines in ruby// Vppl.Phys. -1963. -V.34. -№6. -P. 1682-1684

Кривоглаз M.A. К теории уширения бесфононных линий в мёссбауэровском и тическом спектре// ФТТ. -1964. -Т.6. -№6. -С.1707-1717 -lessclink W.H., Wiersma D.A. Optical dephasing and vibronic relaxation in )Iecular mixed crystals: a picosecond photon echo and optical study of pentacene naphtalene and p-terphenyl// J.Chem.Phys. -1980. -V.73. -№2. -P.648-663

9.Harris C.B. The origin of optical dephasing times and lineshape fanctions oi electronic transition to localised and delocalised states in solids// J.Chem.Phys. ■ 1977. -V.67. -№12. -P.5607-5612

10.Gladenkova S.N., Osad'ko I.S. Optical dephasing over a wide temperature rang« in Eu3+-doped silicate glass// Chcm.Phys.Lett. -1991. -V.187. -№6. -P.628-632

11.0садько И.С. Уравнения нелинейной спектроскопии твердых тел// ЖЭТФ. ■ 1990. -Т.98. -В.3(9). -С.1042-1054

12.Gladenkova S.N., Osad'ko I.S. Ultrafast optical dephasing in solids/ Chem.Phys.Lett. -1992. -V.198. -№6. -P.531-537

13.0садько И.С., Сташек M.B. Теория фемтосекундного фотонного эха ] твердых растворах//ЖЭТФ. -1994. -Т. 106. -В.2(8). -С.535-552