Влияние перестройки остова на характеристики распада вакантно-возбужденных состояний ионов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ.

ВВЕДЕНИЕ.

1. ПОЛУЧЕНИЕ ВОЛНОВЫХ ФУНКЦИЙ ВАКАНТНО -ВОЗБУВДЕНБИХ СОСТОЯНИИ И РАСЧЕТ РАДИАЛЬНЫХ ИНТЕГРАЛОВ.

1.1. Классификация возбужденных состояний и методы их изучения.

1.2. Радиальные орбитали дискретного спектра

1.3. Кулоновские волновые функции непрерывного спектра.

1.4. Решения уравнения самосогласованного поля для электрона в непрерывном спектре

1.5. Расчет радиальных интегралов

2. ЭНЕРГИИ И ВЕРОЯТНОСТИ РЕНТГЕНОВСКИХ ПЕРЕХОДОВ.

2.1. Энергии рентгеновских переходов

2.2. Вероятности радиационных переходов.

2.3. Результаты расчета энергий и вероятностей радиационных переходов.

3. ЭНЕРГИИ И ВЕРОЯТНОСТИ ОЖЕ-ПЕРЕХОДОВ.

3.1. Сущность эффекта Оже.

3.2. Энергии оже-переходов.

3.3. Вероятности оже-переходов

3.4. Результаты расчета энергий и вероятностей оже-переходов и их обсувдение.

Большинство процессов, протекающих в атомном мире, так или иначе связаны с образованием и заполнением вакансий в электронных оболочках атомов. Образование вакансий, как правило, является результатом одного из следующих процессов ДЛ а) захвата орбитального электрона и/или внутренней конверсии в радиоактивных элементах, б) фотоэлектрического эффекта и в) столкновения атома с другими микрочастицами - электронами, протонами, ядрами, ионами, атомами или молекулами. При этом, если вакансия образуется не во внешней оболочке, то атом или ион переходит в возбужденное состояние с большей, чем в основном состоянии, энергией и конечным временем жизни. Девозбувдение иона, т.е. возвращение его в основное состояние, может осуществляться посредством радиационного перехода, когда избыток энергии высвечивается в виде кванта электромагнитного поля, или безызлучательного перехода (эффекты Оже, Костера-Кронига, автоионизация), когда излишняя энергия уносится электроном. Исследование спектров электромагнитного излучения и электронных спектров дает огромное количество информации о свойствах как самих атомов, так и той среды, в которой они находятся. Спектральный анализ, кроме своей непревзойденной точности, обладает еще и тем достоинством, что он применим для изучения характеристик объектов, неподдающихся диагностике никакими другими средствами. К таким объектам относятся, в частности, космические туманности и атмосферы звезд.

В настоящей работе изучаются атомы и ионы с вакансиями в самых глубоких (ближайших к ядру) электронных оболочках атома: К - и I» -оболочках.

Актуальность темы. Начавшиеся более полувека тому назад /2/ исследования возбуждения электронов внутренних оболочек атомов и ионов только в последние десятилетия стали по-настоящему систематическими и направленными как в экспериментальном, так и в теоретическом плане. Особенно сильным стимулом тому явилось интенсивное развитие таких направлении науки и техники, как стремление осуществить управляемую термоядерную реакцию, поиск путей создания мощных БУФ- и рентгеновских лазеров, астрофизические исследования /3, 4/. Знание характеристик атомных спектров также необходимо для изучения верхних слоев атмосферы Земли, солнечной короны, процессов, протекающих в ядрах, атомах, молекулах, твердых телах, плазме /5/.

Возросший интерес к изучению характеристик атомных спектров привел к развитию новых эффективных экспериментальных методов исследования /4/, таких как метод задержанных совпадений, метод пучок-фольга и др., а также к усовершенствованию старых, классических методов. С другой стороны, с появлением мощных современных ЭШ возросли возможности теоретического моделирования и расчета характеристик атомных процессов. Современный уровень исследований как фундаментального, тал и прикладного характера, требует знания атомных характеристик, определенных с высокой точностью. Однако и точность, и полнота имеющихся в настоящее время характеристик атомных процессов еще далеки от желаемых. Как экспериментальные, так и теоретические методы исследования не свободны от недостатков, поэтому представляется необходимым сопоставление результатов, полученных теми и другими методами. Из сказанного следует, что теоретические расчеты являются неотъемлемой частью арсенала современной науки в изучении атомных процессов. Теоретическое моделирование атомных структур позволяет расшифровать, идентифицировать экспериментально полученные спектры, определить спектральные характеристики атомных структур в тех случаях, когда проведение эксперимента затруднительно, нерационально или невозможно.

Наиболее мощными методами теоретического изучения атомных спектров на сегодняшний день являются вариационные методы самосогласованного поля (ССП) (различные их модификации см. в /6-13/) и методы теории возмущений (см. напр. /14-19/).

Расчет характеристик атомных структур вариационными методами начинается с определения волновых функций (ВФ), описывающих систему в изучаемых состояниях. Если для основных состояний атома или иона решение этой задачи не вызывает затруднений, то при определении М возбужденных состояний возникают некоторые трудности, связанные прежде всего с проблемой ортогональности (см. ниже раздел I). Одним из возможных путей решения задачи о нахождении ВФ возбужденных состояний является метод неортогональных радиальных орбиталей (НТО), в развитие которого существенный вклад внесен Вильнюсской школой физЕков-теоретиков (обзор, обобщение и развитие этих работ см. в /20/). Метод НЮ позволяет также учесть эффект перестройки (релаксации) атомного остова, который в некоторых случаях имеет большое значение при определении энергий /20/ и вероятностей радиационных /21/ и безызлучательных /22/ переходов. Учет этого эффекта позволяет повысить точность расчетов.

В настоящей работе для расчетов применяются аналитические Ш атома (иона), построенные методом разделенных сшш-орбиталей /6/ с использованием в качестве одноэлектронных радиальных орбиталей (РО) обобщенные водородоподобные ГО /2$ ВФ атома строятся в одноконфигурационном приближении. Аналитические ВФ по точности немного уступают численным решениям уравнений Хартри-Фока (ХФ), но являются, по сравнению с последними, значительно более компактными. Это делает их особенно удобными для хранения и многократного использования, что имеет важное значение в проведении массовых расчетов. К тому же интегралы, входящие в выражения для операторов физических величин, при использовании функций типа /23/ имеют довольно простые аналитические выражения.

Для определения характеристик процессов, в которых участвуют электроны в состояниях непрерывного спектра с положительной энергией, необходимы БФ непрерывного спектра. Известные в настоящее время программы для определения этих функций при помощи ЭШ (напр., /24, 25/) используют базис численных ХФ функций. Эти программы или обладают излишней сложностью алгоритма, или предназначены для применения ЭШ БЭСМ-6 с использованием внешней памяти, что делает их неудобными для применения ЭШ другого типа. В этой связи возникла необходимость составления более простой, а также не зависящей от типа ЭШ программы для определения ВФ электрона в непрерывном спектре, находящегося в поле ионного остова, описываемого аналитическими ВФ дискретного спектра.

Среди наиболее интенсивно изучаемых (экспериментально и теоретически) объектов можно назвать спектры инертных газов, в частности неона /26-31/. Благодаря своим химическим свойствам неон, введенный в виде примесей в изучаемую среду, является источником ценной информации о свойствах этой среды.

Поэтому определение свойств спектра неона: длин волн переходов и ширины (вероятностей распада) его возбужденных уровней, - имеет определенное научное и прикладное значение /32/. С другой стороны, как уже отмечалось, изучению спектров неона посвящено немало теоретических и экспериментальных работ, что создает возможность проверять точность выбранных теоретических моделей и результатов расчета. Кроме того, методика теоретического изучения спектральных характеристик неона может быть применена к изучению соседних с ним элементов Периодической системы, в частности, элементов второго пеирода, в отношении которых оправдано применение тех же приближений, что и для неона - одноконфигурационного нерелятивистского приближения, ¿6 -связи.

Следует отметить, что наличие работ по определению спектршсьных характеристик неона не умаляет актуальности его дальнейшего изучения. Дело в том, что, если для энергий радиационных и безызлучательных переходов имеются довольно надежные результаты расчетов, то для вероятностей этих переходов результаты или вообще отсутствуют, или являются довольно противоречивыми, или же представляются значения не самих вероятностей, а, скажем, флуоресцентного выхода рентгеновского излучения /33/.

Цель настоящей работы состоит в следующем:

I. На основе метода НТО определить параметры одноэлект-ронных аналитических РО и энергии вакантно-возбужденных состояний ионов неона различной кратности ионизации в конфигурациях 1&2ь2, 12р", а также для состояний с двумя К-вакансиями 2б12ры. При этом обеспечить условия ортогональности полных Вз> этих состояний с ВФ энергетически низших состояний той же симметрии. Вычислить энергии радиационных и оже-переходов из этих состояний в основное или менее возбужденные состояния.

2. Составить программу для ЭШ по определению РО электрона в непрерывном спектре в виде численного решения уравнения ССД, используя в качестве РО ионного остова аналитические И).

3. На основе метода НТО при помощи графического метода расчета (ШР) получить выражения для матричных элементов (М<$ операторов электрического дипольного перехода и электростатического взаимодействия электронов в нерелятивистском приближении с использованием 16 типа связи, учитывая эффект перестройки остова.

4. Используя полученные ВФ и выражения для МЭ соответствующих операторов, вычислить вероятности радиационного и оже-распада вакантно-возбужденных состояний 1$2<,2РЫ, 1$2ры, 2$12ры и 1&2&*,2ры ионов неона. Оценить влияние на расчетные значения энергий и вероятностей электронных переходов учета эффекта перестройки остова. Определить выход флуоресценции радиационных переходов.

5. Сопоставить полученные результаты с результатами расчетов других авторов и с данными эксперимента.

Научная новизна и практическая ценность работы. Впервые получены выражения для МЭ оператора электростатического взаимодействия электронов с ядром и между собой с полным учетом эффекта перестройки остова. К настоящему времени известны работы, в которых этот эффект учитывается при вычислении энергий ./20/, вероятностей (сил осцилляторов) радиационных переходов /21/, сечений фотоионизации /34/. Также эффект перестройки в более узком смысле рассмотрен в работе /35/.

Получены параметры РО для вакантно-возбужденных состояний ионов неона разной кратности ионизации в конфигурациях Ъ2Ры, IЛ/Д 25г2Ры, Ъ2з( 1,51)2рм.

Впервые методом НРО с применением техники ГМР получены недиагональные МЭ оператора энергии электростатического взаимодействия [1$25( 1$)2рл/1$1 Не1 , необходимые для составления полной матрицы (Не), при диагонализации которой получаем коэффициенты разложения ВФ $2$2ры по Ш у{Ъ25{'5)2рыи) и (1525(35)2рл/15 ).

Дет£1Льно изучены рентгеновские и оже-спектры ионов неона разной кратности ионизации. Представлены результаты расчета энергий и вероятностей рентгеновских и оже-переходов между отдельными Ьв-термами ионов неона. Вычислены значения флуоресцентного выхода рентгеновского излучения. Оценено влияние учета эффекта перестройки остова на рассчитываемые величины.

Составлена и применена программа, позволяющая найти РО электрона с положительной энергией в поле ионного остова, состояние которого описывается аналитическими РО. Программа обладает довольно простой структурой, не требует использования внешней памяти и может быть применена при расчетах на ЭВМ любого типа.

Положения, выносимые на защиту:

1. Определенные методом НРО одноэлектронные РО вакантно-возбувдекных состояний легких атомов с соблюдением необходимых при вариационном подходе условий ортогональности являются значительно более компактными и удобными для расчетов по сравнению с численными решениями уравнений ХФ; результаты, полученные с применением указанных РО, обладают точностью, необходимой для идентификации экспериментальных спектров.

2. Примененный алгоритм решения уравнения ССП для электрона в непрерывном спектре отличается простотой, а реализующая этот алгоритм программа позволяет получить ВФ, обеспечивающие достаточную точность расчетных значений вероятностей оже-переходов в ионах легких атомов.

3. Учет влияния эффекта перестройки атомного остова значительно - в среднем на несколько десятков процентов - изменяет расчетные значения вероятностей оже-переходов.

Апробация работы. Основные идеи и результаты данной работы обсузвдались на следующих всесоюзных и республиканских конференциях:

1. 1У Республиканская конференция молодых ученых, посвященная 60-летию ВЕКОМ. Вильнюс, июнь 1978 г.

2. Л Всесоюзная конференция по теории атомов и атомных спектров. Воронеж, июнь 1980 г.

3. П научный семинар Автоионизационные явления в атомах". Москва, декабрь 1980 г.

4. У Республиканская конференция молодых ученых по спектроскопии и квантовой электронике. Паланга, май 1981 г.

5. Ш Всесоюзное совещание по рентгеновской и электронной спектроскопии. Львов, сентябрь 1981 г.

6. X Сибирское совещание по спектроскопии. Томск, сентябрь 1981 г.

7. Ш Всесоюзная конференция по физике электронных и атомных столкновений. Ленинград, сентябрь 1981 г.

8. УП Республиканская конференция молодых ученых по физике, посвященная 60-летию образования СССР. Минск, июль 1982 г.

9. 1У конференция Вильнюсского госуниверситета им. В. Капсукаса. Вильнюс, сентябрь 1982 г.

10. 42-ая научная конференция Латвийского госуниверситета им. П.Стучки. Рига, февраль 1983 г.

11. У1 Республиканская конференция молодых ученых по спектроскопии и квантовой электронике. Паланга, май 1983 г.

12. УШ Всесоюзная конференция по теории атомов и атомных спектров. Минск, сентябрь 1983 г.

Публикации. По материалам настоящей работы опубликовано 16 печатных работ /36-51/. Все основные результаты получены лично автором. Вклад соавторов состоит в следующем: Р.С.Ки-селюс провел расчеты с кулоновской функцией в качестве ВФ электрона в непрерывном спектре; А.В.Купляускене параллельно получила некоторые выражения для МЭ операторов, провела некоторые расчеты, ею также составлены программы для определения параметров аналитических РО и интегралов с кулоновскими функциями.

Объем и структура работы. Данная работа составляет 122, страницы машинописного текста. Численные результаты представлены: на 17 таблицах. Список литературы включает 104 названия литературных источников. Работа состоит из Введения, трех разделов и Заключения.

В первом разделе обсуждаются проблемы, связанные с определением Ш атомов или ионов в вакантно-возбужденных состояниях, указываются возможные пути решения этой задачи. Приведено выражение для используемых наш обобщенных водоро-доподобных аналитических РО. Приводятся выражения для кулоновской функции непрерывного спектра. Далее, описывается алгоритм решения уравнения ССП для электрона в непрерывном спектре иона. Уравнение решается численным интегрированием с постоянным шагом по радиальной переменной. Описывается методика нормировки и ортогонализации полученного решения. Представлены выражения для интегралов от аналитических РО дискретного спектра и содержащих кулоновские функции. Радиальные интегралы, содержащие численные решения уравнения ССП, вычисляются -численными методами.

Во втором разделе обсуждаются вычисления энергий и вероятностей; радиационных переходов из вакантно-возбужденных состояний ионов. Приводятся используемые нами выражения для энергий термов. Обсужцены возможные варианты распределения электронов по оболочкам начальной и конечной конфигураций. Получены выражения для МЭ оператора электрического диполь-ного перехода с учетом этих вариантов. Проведен расчет энергий, вероятностей и флуоресцентного выхода рентгеновского излучения в ионах неона. Результаты расчета приведены в таблицах:, они подробно анализируются и сопоставляются с данными других авторов.

Третий раздел посвящен расчету энергий и вероятностей оже-переходов. Вкратце излагается суть оже-эффекта. Приводится формула для' вычисления энергий переходов. Для кадцого из рассматриваемых типов оже-переходов выписываются все возможные матрицы распределения координат электронов. Для каждой из них приводится выражение МЭ оператора электростатического взаимодействия. Результаты вычислений энергий и вероятностей оже-переходов приводятся в виде таблиц, куда включены также и результаты других авторов. Проведено обсуждение полученных результатов*

В заключении приводятся основные результаты работы.

Диссертационная работа выполнена в рамках плановых тем кафедры Теоретической физики и проблемной лаборатории Атомной и молекулярной спектроскопии ВЕУ им. В.Капсукаса 79056401 иКвантовомеханическое исследование автоионизационных состояний и конформационных процессов" и № 81054123 «Изучение структуры и распада возбужденных состояний атомов и ионов".

Автор глубоко благодарен научному руководителю - доктору физико-математических наук З.Й.Кушшускису за постоянное внимание к работе, всестороннюю поддержку и помощь. Автор искренне благодарен кандидату физико-математических наук, ст.н.с. А.В.Купляускене за многие ценные советы и дискуссии по различным вопросам данной работы. Автор также благодарен кандидату физико-математических наук Й.Й.Грудзинскасу, чьи консультации помогли при написании программы.

I. ПОЛУЧЕНИЕ ВОЛНОВЫХ ФУНКЦИЙ ВАКАНТНО-ВОЗБУЖДЕННЫХ СОСТОЯНИЙ И РАСЧЕТ РАДИАЛЬНЫХ ИНТЕГРАЛОВ