Влияние взаимодействия радиационных дефектов с примесными элементами малолегированных феррито-перлитных сталей на их радиационное охрупчивание тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Направах рукописи

Влияние взаимодействия радиационных дефектов с примесными элементами малолегированных ферриго-перлитных сталей на их радиационное охрупчивание

Специальность - 01.04.07 «Физика конденсированного состояния»

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ульяновск-2005

Работа выполнена в отделении материаловедения и технологии Федерального государственного унитарного предприятия «Государственный научный центр Российской Федерации научно-исследовательский институт атомных реакторов»

Научный руководитель: д т н. Рисованный Владимир Дмитриевич

Официальные оппоненты: дф.-м.н., проф. Купряжкин Анатолий Яковлевич дф.-м.н., проф. Скворцов Аркадий Алексеевич

Ведущая организация: Московский инженерно-физический институт (Технический университет)

Защита состоится 25 ноября 2005 г. в ft-З» часов на заседании диссертационного Совета ДМ 212.278.01 при Ульяновском государственном университете по адресу: г. Ульяновск, Университетская набережная, 1, ауд. 701. С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Ульяновского государственного университета

Автореферат разослан «25» октября 2005 г.

Отзывы на автореферат просим присылать по адресу :

432970, г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, 42, Ульяновский государственный университет, Управление научных исследований.

Ученый секретарь диссертационного совета к.ф-м.н., доцент

Сабитов О.Ю.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Одной из основных проблем физики конденсированного состояния является прогнозирование радиационно-стимулированных изменений физико-механических характеристик металлов и сплавов, в частности малолегированных феррито-перлитных сталей, используемых в ядерной энергетике в качестве материала корпусов водо-водяных энергетических реакторов (ВВЭР). В процессе эксплуатации материалы корпусов подвергаются воздействию высокоэнергетического облучения, что приводит к снижению их эксплуатационных параметров. Наиболее неблагоприятным следствием воздействия облучения на материал корпуса является его радиационное охрупчивание. Анализ многочисленных исследований в области радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей позволяет сделать заключение, что охрупчивание связано с микроструктурными изменениями, стимулируемыми облучением.

Устойчивость против радиационного охрупчивания является одним из основных критериев выбора материала для ВВЭР. В настоящее время накоплена достаточно большая база экспериментальных данных по охрупчиванию малолегированных феррито-перлитных сталей для корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, однако отсутствует удовлетворительное объяснение значительного разброса полученных результатов. Это связано с тем, что на сегодняшний день для обоснования назначенного срока службы и его продления для корпусов ВВЭР используются преимущественно математические аппроксимации, не опирающиеся на реальные физические процессы, а, следовательно, не позволяющие адекватно прогнозировать влияние изменений, протекающих на микроструктурном уровне, и приводящих к сдвигу температуры вязко-хрупкого перехода. Из анализа микроскопических исследований известно, что важную роль в данном процессе играет взаимодействие радиационных дефектов с примесными атомами, приводящее к радиационно-ускоренной преципитации примесей и их сегрегации на границах зерен. Несмотря на значительное продвижение в понимании причин радиационного охрупчивания материалов корпусов, в настоящее время отсутствует физическая модель, адекватно

описывающая данное явление. Таким образом, создание на основе современных математических методов физической модели радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей является актуальным для прогнозирования кинетики изменения прочностных характеристик материалов корпусов ВВЭР, для планирования экспериментов, связанных с обоснованием назначенного срока службы корпусов ВВЭР. Актуальность работы подтверждается исследованиями, выполненными в рамках Межотраслевой программы «Продление ресурса до 150 тыс часов и срока службы до 30 лет систем и оборудования АПГГУ атомных судов» и целевой программой «Совершенствование и развитие корабельной ядерной энергетики на 2000-2010 г.г.» (решение Минобороны, Минатома, Минэкономики РФ и Россудостроения от 4.04.2000 г. № 702/2/0137).

Целью работы является создание физической модели радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей в зависимости от флюенса быстрых нейтронов, плотности потока нейтронов, концентрации легирующих элементов и примесей.

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

• создание феноменологической модели охрупчивания, опирающейся на взаимодействие примесей и легирующих элементов с точечными дефектами;

• систематизация и анализ экспериментальных данных по влиянию плотности потока на сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода;

• разработка кинетической модели радиационно-ускоренной кластеризации и преципитации в металлах и сплавах при облучении;

• описание радиационного охрупчивания модельных сплавов, материалов корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 на основании разработанных моделей.

Научная новизна

1. Разработанная феноменологическая модель изменения растворимости

примесей и легирующих элементов в матрице а-железа при облучении

впервые позволила определить граничное значение надразмерных примесей, относительно которого наблюдается различное влияние плотности потока на скорость радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР.

2. На основе разработанной кинетической модели радиационно-стимулированной преципитации примесей и легирующих элементов в металлах и сплавах впервые получена зависимость изменения предела прочности, а также сдвига температуры хрупко-вязкого перехода от таких

' факторов как флюенс быстрых нейтронов, плотность потока нейтронов,

концентрация примесей и легирующих элементов.

3. Разработана новая модель радиационного охрупчивания малолегированных феритто-перлитных сталей с различным содержанием меди, фосфора и никеля.

4. На основании новых моделей проведено сопоставление расчетных и экспериментальных данных по охрупчиванию модельных сплавов, а также малолегированных ферриго-перлитных сталей, являющихся материалами корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000.

Практическая значимость работы

1. Разработанная в данной работе модель радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей, учитывающая флюенс быстрых нейтронов, плотность потока нейтронов, концентрацию

1 примесей и легирующих элементов может бьггь использована для

обоснования продления срока службы корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000.

1 2. Полученная математическая зависимость сдвига температуры хрупко-

вязкого перехода от величины флюенса быстрых нейтронов и плотности потока позволяет проводить пересчет экспериментальных данных, полученных при одной плотности потока, к другой плотности потока, что может быть использовано для экспериментального обоснования срока службы корпусов ВВЭР на основе экспериментов в стенде «Корпус» реактора РБТ-6.

3. Выявленное граничное значение содержания в стали надразмерных примесей позволяет разделить малолегированные феррито-перлитные стали на две группы по влиянию плотности потока на скорость радиационного охрупчивания корпусных материалов.

Положения, выносимые на защиту

1. Предложенная в диссертации физическая модель позволяет описать влияние дозы, содержание примесей и легирующих элементов, плотности потока нейтронов на радиационное охрупчивание малолегированных феррито-перлитных сталей.

2. Физической причиной влияния плотности потока нейтронов на радиационное охрупчивание является взаимодействие собственных радиационных дефектов (вакансий и междоузельных атомов) с примесными или легирующим элементами, приводящее к изменению растворимости и диффузионной подвижности этих элементов

3. Влияние плотности потока на радиационное охрупчивание 15Х2МФА (материал корпусов ВВЭР-440) связано, прежде всего, с участием в данном процессе примесей меди и фосфора.

4. Вклад никеля в радиационное охрупчивание стали 15Х2НМФА (материал корпусов ВВЭР-1000), проявляется при превышении пороговых значений концентраций, которые составляют 1,55 % и 1,25 % для сварных швов и основного металла соответственно.

Апробация результатов работы

Результаты диссертации докладывались и обсуждались на седьмой Московской Международной школе физики ИТЭФ (Москва, 2004), семинаре КНТС РМ «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях» (Димитровград, 2004), отраслевом семинаре "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" (Обнинск, 2004), Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (Алушта, Украина, 2004), техническом комитете МАГАТЭ «Влияние облучения и отжига на

корпусные материалы и внутрикорпусные устройства реакторов», (Гусь Хрустальный, Россия, май 2004), Отраслевом семинаре КНТС «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях» (г. Троицк Московская обл. 2005).

Публикации.

По материалам диссертации в различных изданиях опубликовано 10 работ.

Личное участие автора.

В диссертационной работе изложены результаты, полученные как лично автором, так и совместно с научным руководителем д.т.н. Рисованным В.Д Обработка экспериментальных данных выполнены автором самостоятельно. В разработке моделей и анализе экспериментальных данных принимали участие д.ф.-м.н. Голованов В,Н. и д.ф.-м.н. Светухин В.В.

Объем и структура диссертации.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы. Диссертация изложена на 107 листах, содержит 39 рисунков, 14 таблиц, список литературы из 115 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во Введении обоснована актуальность работы, сформулированы цель и основные задачи исследования, указаны новизна и практическая значимость, изложены основные научные положения, выносимые на защиту.

В главе 1 диссертации проведен обзор литературных источников по механизмам радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей и степени влияния на радиационное охрупчивание таких факторов как условия облучения (флюенс быстрых нейтронов, плотность потока и спектр нейтронов), микроструктура стали, химический состав стали.

Проанализированы и обработаны экспериментальные результаты, представленные в открытой печати по радиационному охрупчиванию материалов корпусов ВВЭР. Результаты анализа представлены в табл. 1.

Табл. 1

Тип стали Массовое Массовое Плотность Флюенс АТ, "С

содержан ие % т/Си содержание, % Р/ЦР, 5п, 56, Ау, 0,07 Си) потока нейтронов, см'2-с'1. нейтронов см2

(ОМ) 0,35/0,09 0,018/0,134* 4-Ю10 410" 90

15Х2МФА 410" 55

(СШ) 0,35/0,15 0,035/0,156* 4Ю10 1,510" 100

15Х2МФА 410" 60

А212В 0,20/0,15 0.006/0.144** 210* 2,5-Ю19 40

ыо13 10

(СШ) 0,40/0,10 0,028/0,145* 4 10" 110м 130

15Х2МФА 4-1012 100

22ИМоСг37 0,75/0,16 0,013/0,084 ф|«Р2 Не указано Щщ)> ¿Т(<Р2>

15Х2НМФА- 1,25/0,10 0,010/0.037 ф|«Р2 Не АТ(<р0<

А указано АТ(<Р2)

А302В 0,19/0,13 0,015/0,051** 810" 5-Ю19 151

17-Ю11 225

А508 класс 3 0,75/0,03 0,004/0,047 0,310" 0,2-1019 16

2710" 36

* - суммарное содержание Ав, Эп, вЬ взято равным 0,11 (ВВЭР-440);

** - без учета содержания БЬ.

Данные табл. 1 позволяют сделать вывод о наличии граничного значения суммарного содержания в корпусных сталях надразмерных примесей Е(Р+8п+8Ь+А8+0,07Си), которое находится в диапазоне от 0,06 до 0,08 масс.%. В зависимости от этого значения исследованные стали можно разделить на две группы по влиянию изменения плотности потока на скорость радиационного охрупчивания корпусных сталей. Для сталей с суммарным содержанием надразмерных примесей больше 0,08 масс.% увеличение плотности потока нейтронов уменьшает АТ, в то время как для других феррито-перлитных сталей высокой чистоты увеличение плотности потока нейтронов увеличивает скорость охрупчивания. Учет содержания только одной любой надразмерной (например, меди) примеси без учета содержания других надразмерных примесей не дает возможности установить взаимосвязь между скоростью охрупчивания и изменением плотности потока нейтронов.

В главе 2 построена феноменологическая модель изменения растворимости примесей и легирующих элементов при облучении в реакторе. Рассматривается случай упругого дилатационного взаимодействия между двумя точечными дефектами:

где А - функция упругих постоянных решетки;

г - расстояние между дефектами;

Г(в,<р) - функция, описывающая ориентационную кристаллографическую зависимость энергии взаимодействия;

ЛУ/, ЛУ2 - дилатационные объемы дефектов. Дилатационный объем для вакансий составляет ЛУ,~ -(0,25-0,5) атомных объема В зависимости от соотношения между размером матричного атома и размером атома примеси энергия упругого дилатационного взаимодействия между двумя точечными дефектами, рассчитанная по формуле (1), будет иметь разные знаки. Надразмерная примесь. Изменение энтальпии растворения АН пропорционально и. В случае надразмерной примеси изменение энтальпии при

(1)

взаимодействии вакансии и примесного атома при расчете по формуле (1) соответствует неравенству:

ДН(У+Примесь)<ДН(У)+ДН(Примесь). Следовательно, существование комплекса вакансия-примесь энергетически более выгодно. При увеличении температуры изменение свободной энергии системы AG уменьшается из-за энтропийного вклада, а так же за счет повышения вероятности образования комплексов вакансия - примесь. Следовательно, растворимость надразмерной примеси увеличивается при повышении температуры.

Подразмерная примесь. В случае подразмерной примеси изменение энтальпии при взаимодействии вакансии (V) и примесного атома при расчете по формуле (1) соответствует неравенству:

ДН(У+Примесь)>ДН(У)+АН(Примесь). Следовательно, существование комплекса вакансия-примесь невыгодно. Этот случай взаимодействия между примесями и вакансиями является более сложным. При первоначальном увеличении температуры AG уменьшается за счет энтропийного вклада, следовательно, растворимость примеси увеличивается. При дальнейшем увеличении температуры существенно возрастает концентрация вакансий и, соответственно, повышается вероятность взаимодействия примесей с вакансиями, что приводит к увеличению энтальпии растворения. Это, в свою очередь, приводит к уменьшению равновесной растворимости подразмерной примеси. Таким образом, функция растворимости подразмерной примеси имеет максимум на диаграмме состояния.

В области температур облучения увеличение концентрации вакансий пропорционально плотности потока нейтронов. Если допустить, что предельная растворимость примесей в первом приближении прямо-пропорциональна концентрации вакансий в объеме, то повышение плотности потока нейтронов приводит к изменению растворимости примеси в матрице a-Fe Таким образом, при увеличении плотности потока нейтронов значение растворимости надразмерной примеси в матрице a-Fe должно увеличиваться, а значение растворимости подразмерной примеси в матрице a-Fe уменьшаться (облучение

соответствует некоторой эффективной температуре Т^, которая выше температуры облучения).

Поскольку процессы выпадения примесей при условиях эксплуатации зависят от величины = С - СЕ - превышения концентрации примеси С над равновесной С,, соответствующей условиям облучения, то при повышении плотности потока, £ уменьшается для надразмерных примесей и, следовательно, уменьшается охрупчивание, связанное с выпадением надразмерных примесей из твердого раствора, наиболее существенно влияющих на радиационное охрупчивание материалов корпусов.

Таким образом, при повышении плотности потока £ уменьшается для надразмерных примесей и, следовательно, уменьшается охрупчивание, связанное с выпадением вторых фаз надразмерных примесей, наиболее существенно влияющих на охрупчивание.

Стали с большим содержанием надразмерных примесей (Р, Аэ, Эп, БЬ, Си) для одного и того же флюенса при повышении плотности потока должны характеризоваться понижением величины сдвига температуры хрупко-вязкого перехода. Однако если концентрация этих примесей мала и они могут быть полностью растворены, то такие стали при повышении плотности потока должны характеризоваться повышением АТ.

В главе 3 построена кинетическая модель радиационно-ускоренной кластеризации и преципитации примесей в металлах и сплавах для описания изменений температуры хрупко-вязкого перехода материалов корпусов ВВЭР. Кинетика роста скоплений из примесных атомов:

А,С + л<-> /4,„С. (2)

Эта модель соответствует росту кластеров или преципитатов из примесных атомов сорта А на центрах зарождения С с концентрацией Nc. Данная концентрация не меняется с течением времени и может быть определена экспериментально. Центры зарождения могут или присутствовать в материале до облучения или формироваться в каскадах на начальной стадии облучения.

Необходимо учесть, что при облучении увеличивается коэффициент диффузии примесных атомов:

где Ny- концентрация вакансий в материале при облучении, равновесная концентрация, D- коэффициент диффузии примеси в отсутствии облучения.

Закономерность изменения среднего геометрического размера кластеров на начальной стадии распада твердого раствора:

(R) = Ь{(\ - а)к,}(С{0) - С, (<р, Т))1, (4)

где параметр а изменяется в диапазоне от 1/2 до 1/3 и определяется геометрией кластеров, СЕ(<р,Т)- равновесная концентрация элемента, ответственного за образование кластеров (критическая концентрация, начиная с которой проявляется влияние данного элемента на радиационное охрупчивание),

Связь между концентрацией вакансий и плотностью потока с помощью эмпирического соотношения формально определяется как:

Ny=av(T)<p«'\ (5)

где показатель п изменяется в интервале от 0,5 до 1 в зависимости от температуры и механизма рекомбинации точечных дефектов.

Для описания процесса упрочнения используется модель Орована:

Дст = a0^NrR . (6)

Зависимость сдвига температуры хрупко-вязкого перехода Д7" от дозы F, плотности потока ч>, концентрации легирующих элементов, входящих в кластеры и температуры Т на начальном этапе облучения зависит следующим образом:

а

AT(F,g>, N,Т) = А(Т) ■ (N - Nc{<p,T)y^~j20""', (7)

где р - параметр, зависящий от механизма зародышеообразования (при гомогенном механизме зародышеобразования /?е[ 1,1.5], при росте кластеров на гетерогенных центрах /? е [033,0.5]), п - параметр, зависящий от механизма рекомбинации радиационных дефектов и от взаимодействия легирующих элементов с вакансиями. Так для надразмерных примесей при «низких» температурах облучения п «1 / 2, для подразмерных п = 1.

В главе 4 были обработаны экспериментальные результаты по радиационному охрупчиванию модельных сплавов. При этом изменение содержания элементов никеля составляло- от 0,004 до 2 масс.%, фосфора от 0,001 до 0,039 масс.%, меди от 0,005 до 1 масс %. Модельные сплавы были облучены до флюенса F=^■ЯУS см'2 (Е>0.5 МэВ) плотностью потока: ^|=3-1012 СМ"2 С'1 И 02=3-10" см"2 с"1.

Представлены две модели, построенные при обработке экспериментальных данных по модельным сплавам:

- модель взаимного влияния меди и никеля и независимого влияния фосфора, в рамках которой считали, что фосфор оказывает независимое от других элементов влияние на охрупчивание, а воздействие никеля на охрупчивание усиливается наличием меди (и наоборот: наличие никеля усиливает воздействие меди). Данная модель хорошо описывает экспериментальные данные, полученные на реакторах с различной плотностью потока следующим выражением:

ЛГ = (107 + 251(^|У (С„-С7~)(С(.-СГГ) + (СР-СГ')^"г(Ю

где С, - СГ* - степень пересыщения твердого раствора по элементу /=№, Си, Р. В результате анализа данных показано, что с уменьшением плотности потока нейтронов вклад фосфора в охрупчивание возрастает. Обнаружена пороговая концентрация фосфора около 0.01 %. При изменении плотности потока от З'Ю" см'2 с"1 до 3-Ю12 см'2 с"1 влияние меди и никеля увеличивается в 1.9 раз.

- модель независимого влияния фосфора меди и никеля на радиационное охрупчивание модельных сплавов. При обработке экспериментальных данных получено выражение, хорошо описывающее данные, полученные на реакторах с различной плотностью потока в рамках предложенной модели:

ЛГ = (107+ 23.7(0^-07")+ 4541^-1 ((С,-С^) + 0.075(Сс„-С^)))Рт (9)

Экспериментальная обработка данных с использованием новой модели показала, что с уменьшением плотности облучения вклад фосфора в охрупчивание возрастает. Обнаружена пороговая концентрация фосфора около 0.02 %. С

13

уменьшением плотности потока облучения вклад меди в охрупчивание возрастает. Обнаружена пороговая концентрация меди около 0.02 %. Изменение плотности потока не влияет на вклад в радиационное охрупчивание, связанное с никелем. При облучении плотностью потока <р -3 10п см'2 с"'обнаружена пороговая концентрация никеля около 0.7 %, а при облучении плотностью потока (р =3 ¡О" см'2 с'1 - около 0.1 %.

В главе 5 новые разработанные модели радиационного охрупчивания применены для объяснения экспериментальных результатов.

Разработанная математическая модель была применена для описания радиационного охрупчивания стали 15Х2МФА, применяемой в качестве корпуса ВВЭР-440. Моделирование проводилось в предположении, что за механизм охрупчивания отвечают примесные кластеры, образующиеся при облучении. Проведено исследование влияния таких факторов как флюенс быстрых нейтронов, температура облучения и плотность потока нейтронов. В соответствии с предложенной моделью, увеличение плотности потока приводит к уменьшению температуры хрупко-вязкого перехода:

Полученное выражение (10) позволяет проводить пересчет экспериментальных данных, полученных при одной плотности потока ф, к другой плотности потока <рг :

Используя выражение (11), провели процесс приведения экспериментальных данных при различных плотностях потока (рис. 1 а) к одной плотности потока 4 10"см V (рис. 1 б).

(10)

(11)

Р, 1020нейтр/см2, Е>0.5 МэВ б)

^ Рис.1. Зависимость изменения температуры хрупко-вязкого перехода в образцах

свидетелях сварных швов от флюенса при различных величинах нейтронного Ч> потока на Ровенской (кружочки, <р = 4 \0" см~гс'') и Армянской (квадратики,

<р = 4-\0[2см~2с~') АЭС (а). Экспериментальные данные, приведенные к одной плотности потока 10" см'гс"1 (б)

При анализе экспериментальных данных (см. табл. 1) на основании разработанных физических моделей предложена новая регрессионная модель 1 для оценки фактического радиационного охрупчивания материала корпусов

ВВЭР-440:

гдеССторог~0,04, СРпорог~0,02, 6<=[0 1,025], [1/3,1/2] ф - плотность потока нейтронов, 10'2см'2-с"', И- флюенс нейтронов (Е>0,5МэВ), 10|8см"2

Полученные физические зависимости упрочнения и охрупчивания материалов при облучении применены для прогнозирования радиационного охрупчивания малолег-ированных феррито-перлитных сталей для корпусов ВВЭР-1000. В качестве объекта исследования рассмотрены малолегированные стали, чистые по фосфору и меди с содержанием никеля свыше 0,75%.

Массив экспериментальных точек включал в себя данные по концентрации никеля, величинам флюенса быстрых нейтронов (Е>0,5МэВ), плотности потока нейтронов и сдвига хрупко-вязкого перехода для сварных швов и основного металла.

Подбор параметров для полученной физической формулы проводился с целью минимизировать среднеквадратичное отклонение а (СКО) рассчитываемых параметров от экспериментальных данных.

Результаты моделирования представлены в табл. 2.

Из анализа данных табл. 2 видно, что наибольшее среднеквадратичное отклонение получается при расчете сдвига температуры хрупко-вязкого перехода для сварных швов по нормативной зависимости СКО составляет 22 °С, наименьшее - для предложенной нами модели 4 (6,95 °С).

На рис.2 представлены результаты сравнения фактического радиационного охрупчивания материала сварных швов с результатами расчета по нормативной зависимости, по модели (а) и по модели 4.

Анализ табл. 2 показывает, что наилучшее описание фактического радиационного охрупчивания материала сварного шва наблюдается при расчете по модели 4, включающей в себя зависимость сдвига температуры хрупко-вязкого перехода от плотности потока быстрых нейтронов и порогового содержания никеля.

Табл. 2

Вид зависимости сдвига температуры хрупко-вязкого перехода и значения среднеквадратичного отклонения а для материапа корпуса

Название Сварной шов Основной металл

Вид зависимости ДТ, °С а,°С Вид зависимости, иС а,°С

Нормативная зависимость 20 22 7,2

Модель 1 10,5 Сц,*"3 19 6

Модель 2 4 О,,3*"3 17,5

Модель 3 (9/ф"4+5,ЗС№)Рю И (4/ф|/4+4См,) р"3 5,5

Модель 4 (7,6/ф1/4+1 \%-Т)-Рт, где 7=См,-1,55, если С„,>1,55, г=0, если См,<1,55 6.95 (5,бн 94,7^1/3 Рю где 2=Сцг1>25, если См,>1,25, г=0, если См,<1,25 5,1

ДТ, °С (эксперимент)

Рис.2. Сравнение фактического радиационного охрупчивания материала сварного шва с результатами расчета по нормативной зависимости (х), модели (а) (О), и по модели 4 (•)

Проведен анализ зависимости среднеквадратичного отклонения от содержания никеля сварных швов, основного металла. Выявлено существование пороговых значений содержания никеля для сварных швов, основного металла, которые составляют 1,55 % и 1,25 %, соответственно. Зависимость среднеквадратичного отклонения от порогового содержания никеля для сварных швов и основного металла представлена на рис. 3.

Содержание никеля,%

Рис.3. Зависимость среднеквадратичного отклонения от порогового содержания никеля для сварного шва (•) и основного металла (■)

На основании проведенных исследований предложены новые регрессионные модели для оценки фактического радиационного охрупчивания материала сварных швов и основного металла ВВЭР-1000 соответственно: (7,6/ч>1/4+118.г)-Р|/3, где 2=Сц,-1,55, если С„,>1,55,1=0, если Сы,<1,55 (5,6+94,7-2)Р|/3, где 2=Сц,-1,25, если Сы,>1,25, Х=й, если См,<1,25 где ф - плотность потока нейтронов, 1012 см"2«"1;

Б - флюенс нейтронов (Е>0,5МэВ), 1018см"2.

ВЫВОДЫ ПО ДИССЕРТАЦИИ

1. Ускоренное облучение в исследовательских реакторах малолегированых феррито-перлитных сталей с общим содержанием надразмерных примесей 1(Р+8п+8Ь+Аа+0,07-Си)<0,06 масс.% дает консервативные зависимости превращения температуры хрупко-вязкого перехода от дозы, и результаты экспериментов могут служить основанием для продления срока службы корпусов ВВЭР-1000. При содержании надразмерных примесей 1(Р+8п+ЯЬ+Аз+0,07 Си)>0,08 масс.% ускоренное облучение не будет являться консервативным, и результаты таких экспериментов не могут служить основанием для продления срока службы корпусов ВВЭР-440.

2. На основании разработанной кинетической модели радиационно-ускоренной кластеризации и преципитации примесей в металлах и сплавах получены аналитические выражения, описывающие упрочнение и изменение температуры хрупко-вязкого перехода в металлах в зависимости от дозы, содержания примесей и плотности потока нейтронов.

3. Предложенная новая модель радиационного охрупчивания материала корпусов ВВЭР-440, учитывающая дозу облучения, содержание меди и фосфора, а также плотность потока нейтронов, позволяет проводить пересчет экспериментальных данных, полученных при одной плотности потока к другой плотности потока.

4. Получена новая модель радиационного охрупчивания материала сварных швов и основного металла корпуса ВВЭР-1000 учитывающая дозу облучения, содержания никеля и плотности потока нейтронов. В рамках разработанной модели обнаружено существование пороговых значений содержания никеля для сварных швов (1,55 %) и основного металла (1,25 %), при превышении которых проявляется вклад данного элемента в радиационное охрупчивание.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Сидоренко О.Г., Суслов ДН, Голованов В.Н. Влияние плотности потока нейтронов на низкотемпературное радиационное охрупчивание феррито-перлитных сталей // Сб трудов «ФГУПРФ НИИАР», 2005 г., вып.1. С. 36.

2. Сидоренко О.Г., Светухин В.В., Суслов Д.Н, Голованов В.Н. Влияние изменения растворимости примесей при облучении на скорость охрупчивания феррито-перлитных сталей// Вопросы атомной науки и техники. Серия «Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение», сентябрь, 2005г. №5 (88). С.49-53.

3. Сидоренко О Г., Светухин В.В., Суслов Д.Н., Голованов В.Н. Моделирование радиациошюго охрупчивания материалов корпусов реактор ВВЭР// Физика и химия обработки металлов, 2005, №3. С. 15-20.

4. Светухин В.В., Сидоренко О.Г, Голованов В Н., Суслов Д.Н. Модель влияния надразмерных примесей на радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440// Сб. трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2005 г, вып.З. С.37-41.

5. Сидоренко О.Г., Светухин В.В., Голованов В.Н., Суслов Д.Н. Прогнозирование радиационного охрупчивания материалов сварного шва корпусов ВВЭР-1000// Сб. трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2005 г., вып.З. С.42-45.

6. Сидоренко О.Г., Суслов Д.Н., Голованов В.Н. Влияние плотности потока на охрупчивание феррито-перлиных сталей с различной концентрацией примесных элементов// Сб. рефератов семинара КНТС РМ «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях». Димитровград, 5-6 апреля 2004 г. Димитровград: ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2004. С.32.

7. Светухин В.В., Сидоренко О.Г. Модель влияния плотности потоков нейтронов на радиационное охрупчивание корпусов реакторов ВВЭР-440// Сб. рефератов семинара КНТС РМ «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях» Димитровград, 5-6 апреля 2004 г. Димитровград: ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2004. С.34.

8. Светухин В.В.. Сидоренко О.Г., Суслов ДН. Голованов В.Н. Модель влияния плотности потока нейтронов на радиационное охрупчивание корпусов

реакторов// Сб тезисов отраслевого семинара "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" (ФРПМ) Обнинск, 18-20 мая 2004 г.

9. Суслов Д.Н., Светухин В.В., Сидоренко О.Г., Голованов В.Н. Изменение растворимости примесей под облучением и охрупчивание корпусных реакторных сталей// Сб. тезисов доклада на техническом комитете МАГАТЭ «Влияние облучения и отжига на корпусные материалы и внутрикорпусные устройства реакторов», Гусь Хрустальный, Россия, май 2004.

10. Жуков Е.С., Сидоренко О.Г., Суслов Д Н Расчет эффективной температуры при изменении скорости генерации точных дефектов// Труды IV Международной научной конференции «Радиационно-трмические эффекты и процессы в неорганических материалах», Томск, 12-19 августа 2004 . Томск: Изд. ТПУ, 2004 г. С.163-167.

Подписано в печать 20.10.05. Формат 60x84/16. Усл. печ л. 1,0 Тираж 100 экз. Заказ №1341614

Отпечатано с оригинал-макета в лаборатории оперативной полиграфии Ульяновского государственного университета 432970, г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, 42

№204 06

PH Б Русский фонд

2006-4 19489

ВВЕДЕНИЕ

СОДЕРЖАНИЕ

ГЛАВА 1. АНАЛИТИЧЕСКИЙ ОБЗОР (постановка задачи)

1.1. Механизмы радиационного охрупчивания

1.2. Влияние параметров облучения на охрупчивание

1.2.1. Зависимость предела текучести и температуры хрупко-вязкого перехода от флюенса быстрых нейтронов

1.2.2. Влияние температуры облучения

1.2.3. Влияние плотности потока нейтронов

1.2.4. Влияние спектра нейтронов на радиационное охрупчивание

1.3. Влияние микроструктуры стали на упрочнение и охрупчивание

1.4. Влияние легирующих элементов на упрочнение и охрупчивание

1.4.1. Влияние меди на радиационное охрупчивание корпусных сталей

1.4.2. Влияние никеля на радиационное охрупчивание корпусных сталей

1.4.3. Влияние марганца на радиационное охрупчивание корпусных сталей

1.5. Влияние примесей на упрочнение и охрупчивание

1.5.1. Влияние фосфора, мышьяка, сурьмы и олова на радиационное охрупчивание корпусных сталей

1.6. Модели радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей корпусов ВВЭР

ГЛАВА 2. ФЕНОМЕНОЛОГИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ МАЛОЛЕГИРОВАННЫХ СТАЛЕЙ

2.1. Взаимодействие примесей замещения с вакансиями

2.2. Влияние облучения на растворимость примесей

ГЛАВА 3. КИНЕТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ

МАЛОЛЕГИРОВАННЫХ СТАЛЕЙ

3.1. Кинетика фазовых переходов первого рода в твердых телах

3.2. Модель роста скоплений дефектов в твердых телах

3.3. Кинетические коэффициенты кластеризации и преципитации

3.4. Преципитация, ограниченная диффузией57'

3.5. Преципитация, ограниченная скоростью реакции

3.6. Математическая модель упрочнения металлов примесными кластерами и преципитатами при облучении

3.6.1. Влияние облучения на кинетику образования выделений

3.6.2. Качественный анализ полученных аналитических зависимостей

ГЛАВА 4. РАДИАЦИОННОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ МОДЕЛЬНЫХ СПЛАВОВ

4.1. Модель взаимного влияния меди и никеля и независимого влияния фосфора

4.2. Модель независимого влияния фосфора, меди и никеля

ГЛАВА 5. ПРИМЕНЕНИЕ НОВЫХ МОДЕЛЕЙ РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ ДЛЯ ОБЪЯСНЕНИЯ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ

5.1. Прогнозирование радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР

5.2. Прогнозирование радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР

Актуальность работы

Одной из основных проблем физики конденсированного состояния является прогнозирование радиационно-стимулированных изменений физико-механических характеристик металлов и сплавов, а именно малолегированнь^феррито-перлитны^ стали', используемые^ в ядерной энергетике в качестве материала корпусов ВВЭР. В процессе эксплуатации материалы корпусов подвергаются воздействию высокоэнергетического облучения, что приводит к снижению их эксплуатационных параметров. Наиболее неблагоприятным следствием воздействия облучения на материал корпусов является его радиационное охрупчивание. Анализ многочисленных исследований в области радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей позволяет сделать заключение, что охрупчивание связано с накоплением радиационных дефектов как таковых и с микроструктурными изменениями, стимулируемыми облучением.

Устойчивость против радиационного охрупчивания является одним из основных критериев выбора материала для ВВЭР. В настоящее время накоплена достаточно большая база экспериментальных данных по охрупчиванию малолегированных феррито-перлитных сталей для корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, однако отсутствует удовлетворительное объяснение значительного разброса полученных результатов. Это связано с тем, что на сегодняшний день для обоснования назначенного срока службы и его продления для корпусов ВВЭР используются преимущественно математические аппроксимации, не опирающиеся на реальные физические процессы, а, следовательно, не позволяющие адекватно прогнозировать влияние изменений, протекающих на микроспруктурном уровне, на сдвиг температуры вязко-хрупкого перехода. Из анализа микроскопических исследований известно, что важную роль в данном процессе играет взаимодействие радиационных дефектов с примесными атомами, приводящее к радиационно-ускоренной преципитации примесей и их сегрегации на границах зерен. Несмотря на значительное продвижение в понимании причин радиационного охрупчивания материалов корпусов, в настоящее время отсутствует модель, адекватно описывающая данное явление. Таким образом, создание на основе современных математических методов физической модели радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей является актуальным для прогнозирования кинетики изменения прочностных характеристик материалов корпусов ВВЭР, для планирования экспериментов, связанных с обоснованием назначенного срока службы корпусов ВВЭР. Актуальность работы подтверждается исследованиями, выполненными в рамках Межотраслевой программы «Продление ресурса до 150 тыс. часов и срока службы до 30 лет систем и оборудования АППУ атомных судов» и целевой программой «Совершенствование и развитие корабельной ядерной энергетики на 2000-2010 г.г.» (решение Минобороны, Минатома, Минэкономики РФ и Россудостроения от 4.04.2000 г. № 702/2/0137).

Цель работы

Целью работы является создание физической модели радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей в зависимости от флюенса быстрых нейтронов, плотности потока нейтронов, концентрации легирующих элементов и примесей.

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

• создание феноменологической модели охрупчивания, опирающейся на взаимодействие примесей и легирующих элементов с точечными дефектами.

• систематизация и анализ экспериментальных данных по влиянию плотности потока на сдвиг температуры хрупко-вязкого перехода.

• разработка кинетической модели радиационно-ускоренной кластеризации и преципитации в металлах и сплавах при облучении.

• описание радиационного охрупчивания модельных сплавов, корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 на основании разработанных моделей.

Научная новизна

1. Разработанная феноменологическая модель изменения растворимости примесей и легирующих элементов в матрице а-железа при облучении впервые позволила определить граничное значение надразмерных примесей, относительно которого наблюдается различное влияние плотности потока на скорость радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР.

2. На основе разработанной кинетической модели радиационно-стимулированной преципитации примесей и легирующих элементов в металлах и сплавах впервые получена зависимость изменения предела прочности, а также сдвига температуры хрупко-вязкого перехода от таких факторов как флюенс быстрых нейтронов, плотность потока нейтронов, концентрация примесей и легирующих элементов.

3. Разработана новая модель радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей с различным содержанием меди, фосфора и никеля.

4. На основании новых моделей проведено сопоставление расчетных и экспериментальных данных по охрупчиванию модельных сплавов, а также малолегированных феррито-перлитных сталей, являющихся материалом корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000.

Практическая значимость работы

1. Разработанная в данной работе модель радиационного охрупчивания малолегированных феррито-перлитных сталей, учитывающая флюенс быстрых нейтронов, плотность потока нейтронов, концентрацию примесей и легирующих элементов может быть использована для обоснования продления срока службы корпусов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000.

2. Полученная математическая зависимость сдвига температуры хрупко-вязкого перехода от величины флюенса быстрых нейтронов и плотности потока позволяет проводить пересчет экспериментальных данных, полученных при одной плотности потока, к другой плотности потока, что может быть использовано для экспериментального обоснования срока службы корпусов ВВЭР на основе экспериментов в стенде «Корпус» реактора РБТ-6.

3. Выявленное граничное значение содержания в стали надразмерных примесей позволяет разделить малолегированные феррито-перлитные стали на две группы по влиянию плотности потока на скорость радиационного охрупчивания корпусных материалов.

Положения, выносимые на защиту

1. Предложенная в диссертации физическая модель позволяет описать влияние дозы, содержание примесей и легирующих элементов , плотности потока нейтронов на радиационное охрупчивание малолегированных феррито-перлитных сталей.

2. Физической причиной влияния плотности потока нейтронов на радиационное охрупчивание является взаимодействие собственных радиационных дефектов (вакансий и междоузельных атомов) с примесными и легирующими элементами, приводящее к изменению растворимости или диффузионной подвижности этих элементов.

3. Влияние плотности потока на радиационное охрупчивание 15Х2МФА (материал корпусов ВВЭР-440) связано, прежде всего, с участием в данном процессе примесей меди и фосфора.

4. Вклад никеля в радиационное охрупчивание стали 15Х2НМФА (материал корпусов ВВЭР-1000), проявляется при превышении пороговых значений концентраций, которые составляют 1,55 % и 1,25 % для сварных швов и основного металла соответственно.

Апробация результатов работы

Ш Результаты диссертации докладывались и обсуждались на седьмой Московской

Международной школе физики ИТЭФ (Москва, 2004), семинаре КНТС РМ «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях» (Димитровград, 2004), отраслевом семинаре "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" (Обнинск, 2004 г), Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (Алушта, Украина, 2004), техническом комитете МАГАТЭ «Влияние облучения и отжига на корпусные материалы и внутрикорпусные устройства реакторов», (Гусь Хрустальный, Россия, май 2004), Отраслевом семинаре КНТС «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях» (г. Троицк Московская обл. 2005).

Публикации

По материалам диссертации в различных изданиях опубликовано 10 работ. Личное участие автора

В диссертационной работе изложены результаты, полученные как лично автором, так и совместно с научным руководителем д.т.н. Рисованым В.Д. Обработка экспериментальных данных выполнена автором самостоятельно. В разработке моделей и анализе экспериментальных данных принимали участие д.ф.-м.н. Голованов В.Н. и д.ф.-м.н. Светухин В.В.

Объем и структура диссертации

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы. Диссертация изложена на 107 листах, содержит 39 рисунков, 14 таблиц, список литературы из 115 наименований.

ВЫВОДЫ ПО ДИССЕРТАЦИИ

1. Ускоренное облучение в исследовательских реакторах малолегированных феррито-перлитных сталей с общим содержанием надразмерных примесей £(P+Sn+Sb+As+0,07-Cu)<0,06 масс.% дает консервативные зависимости превращения температуры хрупко-вязкого перехода от дозы, и результаты экспериментов могут служить основанием для продления срока службы корпусов ВВЭР-1000. При содержании надразмерных примесей Z(P+Sn+Sb+As+0,07-Cu)>0,08 масс.% ускоренное облучение не будет являться консервативным, и результаты таких экспериментов не могут служить основанием для продления срока службы корпусов ВВЭР-440.

2. На основании разработанной кинетической модели радиационно-ускоренной кластеризации и преципитации примесей в металлах и сплавах получены аналитические выражения, описывающие упрочнение и изменение температуры хрупко-вязкого перехода в металлах в зависимости от дозы, содержания примесей и плотности потока нейтронов.

3. Предложенная новая модель радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440, учитывающая дозу облучения, содержание меди и фосфора, а также плотность потока нейтронов, позволяет проводить пересчет экспериментальных данных, полученных при одной плотности потока, к другой плотности потока нейтронов.

4. Получена новая модель радиационного охрупчивания материала сварных швов и основного металла корпуса ВВЭР-1000, учитывающая дозу облучения, содержание никеля и плотности потока нейтронов. В рамках разработанной модели обнаружено существование пороговых значений содержания никеля для сварных швов (1,55 %) и основного металла (1,25 %), при превышении которых проявляется вклад данного элемента в радиационное охрупчивание.

Список публикаций по теме диссертации

1. Сидоренко О.Г., Суслов Д.Н, Голованов В.Н. Влияние плотности потока нейтронов на низкотемпературное радиационное охрупчивание феррито-перлитных сталей // Сб. трудов «ФГУП РФ НИИАР», 2005 г., вып.1. С. 36.

2. Сидоренко О.Г., Светухин В.В., Суслов Д.Н., Голованов В.Н. Влияние изменения растворимости примесей при облучении на скорость охрупчивания феррито-перлитных сталей// Вопросы атомной науки и техники. Серия «Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение», №5 (88), 2005г. С.49-53.

3. Сидоренко О.Г., Светухин В.В., Суслов Д.Н., Голованов В.Н. Моделирование радиационного охрупчивания материалов корпусов реактор ВВЭР// ФХОМ, 2005, №3. С. 15-20.

4. Светухин В.В., Сидоренко О.Г., Голованов В.Н., Суслов Д.Н. Модель влияния надразмерных примесей на радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440// Сб. трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2005 г., вып.З. С.37-41.

5. Сидоренко О.Г., Светухин В.В., Голованов В.Н., Суслов Д.Н. Прогнозирование радиационного охрупчивания материалов сварного шва корпусов ВВЭР-1000// Сб. трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2005 г., вып.З. С.42-45.

6. Сидоренко О.Г., Суслов Д.Н., Голованов В.Н. Влияние плотности потока на охрупчивание феррито-перлиных сталей с различной концентрацией примесных элементов// Сб. рефератов семинара КНТС РМ «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях». Димитровград, 5-6 апреля 2004 г. Димитровград: ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2004. С.32.

7. Светухин В.В., Сидоренко О.Г. Модель влияния плотности потоков нейтронов на радиационное охрупчивание корпусов реакторов ВВЭР-440// Сб. рефератов семинара КНТС РМ «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях». Димитровград, 5-6 апреля 2004 г. Димитровград: ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2004. С.34

8. Светухин В.В., Сидоренко О.Г., Суслов Д.Н. Голованов В.Н. Модель влияния плотности потока нейтронов на радиационное охрупчивание корпусов реакторов// Сб. тезисов отраслевого семинара "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" (ФРПМ) Обнинск, 18-20 мая 2004 г.

9. Суслов Д.Н., Светухин В.В., Сидоренко О.Г., Голованов В.Н. Изменение растворимости примесей под облучением и охрупчивание корпусных реакторных сталей// Сб. тезисов доклада на техническом комитете МАГАТЭ «Влияние облучения и отжига на корпусные материалы и внутрикорпусные устройства реакторов», Гусь Хрустальный, Россия, май 2004.

10. Жуков Е.С., Сидоренко О.Г., Суслов Д.Н. Расчет эффективной температуры при изменении скорости генерации точных дефектов// Труды IV Международной научной конференции «Радиационно-термические эффекты и процессы в неорганических материалах», Томск, 12-19 августа 2004 . Томск: Изд. ТПУ, 2004 г. С. 163-167.

1. Конобеевский С.Т. Действие облучение на материалы. М. Атомиздат. 1967,402 с.

2. Петч Н. Дж. В кн.: Атомный механизм разрушения, М.: Металлургиздат, 1967. С. 67-70.

3. Бремент А., Хогленд Р., Смит Ф. Разрушение. Пер. с англ. М., Мир, 1976. Т.З. С. 578-634.

4. Неклюдов И.М. Радиационное упрочнение металлов и сплавов// Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. 1978. Вып.3(8). С.3-19.

5. Ибрагимов Ш.Ш., Кирсанов В.В., Пятилетов Ю.С. Радиационные повреждения металлов и сплавов. М.: Энергоатомиздат. 1985,240 с.

6. Неклюдов И.М., Камышанченко Н.В. Структурные аспекты радиационного упрочнения материалов Научные ведомости БГТУ. - Белгород. Изд-во БГТУ. №1, 1996. С. 18-33.

7. Гиндин И.А., Неклюдов И.М. Физика программного упрочнения. Киев.: Наук. Думка, 1979. 240 с.8.1mura Т, Saka Н., Noda К. HVEM in situ observations of dynamical behaviors of dislocations. Inst. Phys. Conf. №41. 1978. Chapter 6. P.370-374.

8. Гурович Б.А., Кулешова E.A. Стали корпусов ядерных реакторов: структура, свойства, радиационное охрупчивание// Материаловедение, 1999, №11. С.37-41.

9. Russell К.С., Brown L.M. A dispersion strengthening model based on differing elastic module applied to the iron-copper system// Acta Met., 1972. V. 20. P. 969 974.

10. Кеворкян Ю.Р. Механизмы радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов АЭС. 1. Модель упрочнения матрицы выделениями меди: Препринт ИАЭ-4879/11. -М.: ЦНИИатоминформ, 1989. 25 с.

11. Stoller, R.E. Pressure Vessel Embrittlement Predictions Based on a Composite Model of Copper Precipitation and Point Defect Clustering// In: Effects of Radiation on Materials, ASTMSTP 1270, 1996. P.25-58.

12. Амаев А.Д., Королев Ю.Н., Красиков E.A. и др. 50 лет применению метода ударных испытаний для определения влияния реакторного облучения на сдвиг критической температуры хрупкости// Заводская лаборатория, 2001. Т.67, №8. С.47-51.

13. Паршин A.M., Неклюдов И.М., Камышанченко Н.В. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. Изд-во БГТУ. 1998. 378 с.

14. Алексеенко Н.Н., Амаев А.Д., Горынин И.В., Николаев Ю.А. Радиационное повреждение стали корпусов водо-водяных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1981. 191 с.

15. Неклюдов И.М., Камышанченко Н.В. Структурные аспекты радиационного упрочнения и охрупчивания материалов// Труды IX межнационального совещания. «Радиационная физика твердого тела». Севастополь, 28 июня-3 июля 1999 г. Т.1.1. С. 14-35.

16. Николаев Ю.А. Радиационное охрупчивание материалов корпусов ядерных энергетических установок ВВЭР. Автореф. дис. на соиск. учен. степ. Доктора технических наук. М., 2003. 48 с.

17. Kawanishi Н., Suzuki М. Hardness and Microstructure Changes with Thermal Annealing of Neutron-Irradiated Fe-Cu Alloys// In: Effects of Radiation on Materials, ASTM STP 1405, 2001. P.218-236.

18. Платонов П.А., Штромбах Я.И. и др. Исследование радиационного повреждения корпусов реакторов прототипов ВВЭР и судовых ЯЭУ, выведенных из эксплуатации //Заводская лаборатория, 2003. Т.69, № 10. С.57-60.

19. Dale Е. Alexander, L.E. Rehn, К. Farrell, R.E. Stoller. Gamma-ray (electron) irradiation effect on tensile properties of ferritic alloys //J. of Nucl. Mater., 1996. V.228. P.68-76.

20. Платонов П.А., Красиков E.A. Новые подходы к прогнозу охрупчивания материала корпусов реакторов ВВЭР// Сб. докладов Четвертой межотраслевой конференция по реакторному материаловедению. Димитровград, 15-19 мая 1996 г. Т.1.С. 52-71.

21. Колесова Т.Н., Лядов Г.Д., Печерин A.M., Шамардин В.К. Влияние параметров нейтронного облучения на радиационное охрупчивание корпусных сталей: Обзор. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1984. 36 с.

22. Hawthorne J. R., Sokolov M.A., Server W.L. Exploratory Test of 288 ОС Radiation Resistance of Two USSR-Produced Pressure Vessel Steels // ASTM STP 1366 2000.1. P. 16-32.

23. Nanstad R.K., McCabe D.E., Sokolov M.A., English C.A., Ortner S.R. Investigation of Temper Embrittlement in Reactor Pressure Vessel Steels Following Thermal Aging Irradiation, and Thermal Annealing// ASTM STP 1405 2001. P.356-382.

24. Wang J.A. Analysis of Irradiation Data for A302B and A533B Correlation Monitor Materials //ASTM STP 1366 2000. P.33-55.

25. Xu, Y., Jia X., Zhang, C., Ning, G., and Yu, Q. The Effects of Flux on Radiation Embrittlement of Low-Copper Pressure Vessel Steels // ASTM STP 1366 2000. P.l 18-126.

26. Соловьев С.П., Хмелевская B.C. Механические, коррозионные и радиационные свойства материалов для ядерных энергетических установок. Уч. Пособие по курсу «Материалы ядерных энергетических установок», Обнинск, ИАЭТ, 1991. 45 с.

27. Реутов В.Ф. О вкладе нанокластеров/петель в радиационное упрочнение металлов.: Препринт Объединенного института ядерных исследований. Дубна.1. Р15-2002-231.

28. Pichon С., Brillaud C.,Deydier D., е.а. Neutron Spectrum Effect and Damage Analysis on Pressure Vessel Steel Irradiation// In: Effects of Radiation on Materials, ASTM STP 1366,2000. P.87-97.

29. Heinisch H.L. Correlation of mechanical property changes in neutron-irradiated pressure vessel steels on the basis of spectral effects// J. of Nucl. Mater., 1991. V. 178. P. 19-26.

30. Николаева A.B., Николаев Ю.А., Шур Д.М., Чернобаева А.А. Прогнозирование склонности Cr-Ni-Mo стали к отпускной хрупкости./Физика металлов иметалловедение, 1993. Т.76. С. 163-170.

31. Takayama S., Ogura Т., Shin-Cheng Fu., McMahon С. The Calculation of transition temperature change in steels due to temper embrittlement// Met/ Trans., 1980. V. 11 A, №9. P.1513-1530.

32. K1 37. Polit A., D'Anna R., Buzzichelli J. Effect of austenite grain size and thermal history onlow-temperature ofNi-Cr-Mo-V rotor steel//Met. Sci., 1981. V.15, №6. P. 278-280.

33. Баданин В.И., Николаев B.A. Неаддитивность теплового и радиационного охрупчивания стали при нейтронном облучении// Атомная энергия, 1976. Т.41. Вып.З. С.209-211.

34. Gillemot F., Oszwfld F. Synergetic effects and thermal embrittlement// IAEA Specialists Meeting on Irradiation Effects and Mitigation, Vladimir, Russia, 15-19 September 1997.

35. Физическое материаловедение: В 3-х т., 3-е изд., перераб. и доп. . Пер. с англ. / Под ред. Кана Р.У., Хаазена П., Т.2: Фазовые превращения в металлах и сплавах и сплавы с особыми физическими свойствами. М.: Металлургия, 1987. 621 с.

36. Russell К.С., Brown L.M. A dispersion strengthening model based on differing elastic moduli applied to the iron-copper system// Acta Met., 1972. V. 20. P.969-974.

37. Николаев Ю.А., Королев Ю.Н., Крюков A.M. и др. Радиационная стойкость материалов корпусов ядерных реакторов, легированных никелем// Атомная энергия, 1996. Т. 80. Выс.1. С. 33-36.

38. Кеворкян Ю.Р. Исследование примесных дефектов в а-железе методом1."молекулярной динамики: Препринт ИАЭ-4332/11. М.: ЦНИИатоминформ, 1986. 8 с.

39. Odette G.R., Lucas G., Klingensmit R. The influence of metallurgical variables on the temperature dependence of irradiation hardening in pressure vessel steels// In: Effects of radiation on Materials, ASTM STP 1270, 1996. P. 606-622.

40. Гуляев А.П. Металловедение. Учебник для вузов. 6-е изд., перераб. и доп. М.: Металлургия. 1986. 544 с.

41. Влияние никеля на структуру и радиационную стойкость сварных соединений корпусов реакторов ВВЭР-1000: Препринт/ О.М. Вишкарев, А.С. Зубченко, Т.М. Кричевец и др. НИИАР-23(588). - Димитровград. 1983. 13 с.

42. Николаева А.В., Николаев Ю.А., Крюков A.M., Королев Ю.Н. Охрупчивание низколегированной конструкционной стали под действием нейтронного облучения// Атомная энергия, 2000. Т. 88. №4. С. 271-276.

43. Бокштейн Б.С., Копецкий Ч.В., Швиндлерман JI.C. Термодинамика и кинетика границ зерен в металлах. М.: Металлургия, 1986. 223 с.

44. Утевский JI.M., Гликман Е.Э., Какр Г.С. Обратимая отпускная хрупкость стали и сплавов железа. М.: Металлургия, 1987. 222 с.

45. Гликман Е.И., Брувер Р.Э., Сарычев К.Ю. О влиянии углерода на межкристаллитную внутреннюю адсорбцию и межзеренное сцепление в сплавах железо-фосфор // ДАН СССР, 1971. Т.200, №5. С.1055-1058.

46. Akamatsu М., Van-Duysen J. С., Pareige P., Auger P. Experimental evidence of several contributions to the radiation damage of ferritic alloys// J. of Nucl. Mater., 1995. V. 225. P. 192-195.

47. L. Debarberis, N.Taylor, A. Ericsson, et al An intgrated view on plant life management// IAEA -CN-92-9. P.513-519.

48. Забузов O.O. Красиков E.A., Бачучин И.В., Королев Ю.Н. Радиационно-стимулированое перераспределение примесей в материалах корпусов реакторов -современное состояние//Материаловедение, №9. 2001. С. 14-18.

49. Шанк Ф. Структуры двойных сплавов. М.: Металлургия. 1973.144 с.

50. Flynn С.Р. Atomic Migration in Monatomic Crystals// Phys. Rev., 1968. V.171, №3. P.682-698.

51. Николаев В.А., Рыбин B.B., Баданин В.И. О роли примесей в радиационном охрупчивании низколегированной стали//Атомная энергия, 1979. Т. 47, Вып. 1.1. С. 21-25.

52. Steele L. Structure and Composition Effects on Irradiation Sensitivity of Pressure Vessel Steels Irradiation Effects on Structural Alloys for Nuclear Reactor Applications: ASTM STP484, 1971. P. 164-175.

53. Николаев В.А. Радиационное охрупчивание металлов и сплавов. В кн.: Радиационные дефекты в металлических кристаллах. Алма-Ата: Наука, 1978. С. 158176.

54. Николаев В.А., Баданин В.И. В кн.: Радиационные эффекты изменения механических свойств конструкционных материалов и методы их исследования. Киев. Наукова думка, 1977. С.75.

55. Николаев В.А., Баданин В.И. Влияние примесей на охрупчивание ферритно-перлитной стали при нейтронном облучении и тепловых выдержках// Известия АН СССР. Металлы, 1975. Вып.2. С. 126-132.

56. Николаев В.А., Баданин В.И. Влияние никеля, меди и фосфора на радиационное охрупчивание ферритно-перлитной стали// Атомная энергия, 1974. Т.37. Вып.б. С.491.

57. Курдюмов Г.В., Энтин Р.И. Отпускная хрупкость конструкционных сталей. М.: Металлургиздат, 1945, 123с.

58. Edwards B.C., Bishop Н.Е., Riviere J.C. An AES Study of Temper Embrittlement in a Low Alloy Steel// Acta Met., 1976. V.24, №10. P.957-968.

59. Guttmann M. Equilibrium segregation in a ternary solution: a model for temper embrittlement// Surface Sci., 1975, 53. P. 213-227.

60. Николаев Ю.А., Николаева A.B., Забусов O.O. и др. Радиационно- и термически индуцированная адсорбция фосфора на границах зерен в низколегированной стали.// ФММ, 1996. Т.81, вып. 1. С. 120-128.

61. Gurovich В.А., Kuleshova Е.А., Nikolaev Yu.A., Shtrombakh Yu.I. Assessment of relative contributions from different mechanisms to radiation embrittlement of reactor pressure vessel steels//J. of Nucl. Mater., 1997. V. 246. P. 91-120.

62. Николаева А.В., Николаев Ю.А., Кеворкян Ю.Р. Зернограничная сегрегация фосфора в низколегированной стали// Атомная энергия, 2001. Т. 91, №1. С. 20-27.

63. Грузин П.Л., Мураль В.В. Механизм влияния молибдена на процессы отпускной хрупкости стали// Металловедение и термообработка металлов, 1969, №3. С.70-72.

64. Грузин П.Л., Мураль В.В. Влияние легирования на диффузию фосфора в феррите// Физика металлов и металловедение, 1964. Т. 17. Вып.З. С. 384-389.

65. Грузин П.Л., Жаров Ю.Д., Поликарпов Ю.А. Изучение диффузии в твердых телах методом послойного анализа и интегральной радиоактивности, ГОСИНТИ. Вып. 4, 1962.

66. Жуховицкий А.А., Шварцман Л.А. Физическая химия. М: Металлургия, 1976. 543 с.

67. Астафьев А.А., Марков С.И., Карк Г.С. Статистический анализ совместного влияния никеля, меди и фосфора на радиационное охрупчивание перлитных сталей// Атомная энергия, 1976. Т.42. Вып.З. С.187-190.

68. Николаев В.А., Баданин В.И. Влияние легирующих элементов на радиационное охрупчивание улучшаемой ферритно-перлитной стали// МиТОМ. 1979, №9. С.21-22.

69. Николаев В.А., В.И. Влияние бора на радиационное охрупчивание низколегированной стали// Атомная энергия, 1976. Т.41. Вып.6. С.422-425.

70. Фазовые превращения при облучении/ Под ред. Ф.В. Нолфи, Челябинск. Металлургия, 1989,312 с.

71. Баданин В.И., Грекова И.Н., Звездин Ю.И., Николаев В.А. Влияние легирующих элементов на радиационное охрупчивание стали типа 15Х2МФА// Вопросы судостроения. Серия: Металловедение, 1975. Вып.20. Л., ЦНИИ «Румб». С.86-92.

72. Kryukov A.M., Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A.V. Behavior of mechanical properties of nickel-flloyed reactor pressure vessel steels under neutron irradiation and post- irradiation annealing// Nucl. Eng. Design, 1998. V. 186. P. 353-359.

73. Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A. V. Application of the floating curve model for estimation of re-irradiation embrittlement of ВВЭР-440 RPV steels// In: Effects of Radiation on Materials, ASTM STP 1366,2000. P, 460-470.

74. Николаева А.В., Николаев Ю.А., Кеворкяи Ю.Р. Радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-1000// Атомная энергия, 2001. Т. 90, №5. С. 360-366.

75. Planman Т., Nikolaev Yu.A., Kryukov A.M., et al. Evaluation of irradiation Embrittlement ofRussian WWER-1000 Reactor Pressure Vessel Beltline Steels. Report VALC325, VTT Manufacturing Technology, Espoo, Finland, February 1997. 67 p.

76. Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A.V. Embrittlement of low-alloyed steels due to impurity segregation at intergranular boundaries// Material Science Forum, 1996. V.207-209. P.653-656.

77. Иванов Л.И., Платов Ю.М. Радиационная физика металлов и ее приложения М.: Интерконтакт Наука, 2002. 300 с.

78. Миркин Л.И. Рентгеноструктурный контроль машиностроительных материалов: Справочник.-М.: Машиностроение. 1979. 134 с.

79. Диаграммы состояния двойных металлических систем/ Под ред. Н.П. Лякишева, М.: Машиностроение, 1997. Т.2.

80. Ахиезер И.А., Давыдов Л.Н. Введение в теоретическую радиационную физику металлов и сплавов. Киев: Наук. Думка. 1985. С. 144.

81. Фистуль В.И. Физика и химия твердого тела: В 2 т. М.: Металлургия, 1995.

82. Фистуль В.И. Распад пересыщенных полупроводниковых твердых растворов. -М.: Металлургия, 1977. 240 с.

83. Слезов В.В., Шмельцер Ю. Максимальное число частиц новой фазы, зарождающихся при распаде твердых растворов// ФТП. 1997. Т.39(12). С.2210-2216.

84. Кукушкин С.А., Осипов А.В. Кинетика фазовых переходов первого рода на асимптотической стадии//ЖЭТФ. 1998. 113(6). С.2186-2208.

85. Кукушкин С.А., Осипов А.В. Процессы конденсации тонких пленок// УФН. 1998. 168(10). С. 1083-1115.

86. Дельмон Б. Кинетика гетерогенных реакций. -М.: Мир, 1972. 556 с.

87. Фольмер М. Кинетика образования новой фазы. -М.: Наука, 1986. 230 с.

88. Лифшиц Е.М., Питаевский Л.П. Физическая кинетика. Т.10. М.:Наука, 1979. 420 с.

89. Успехи физики металлов. T.l. -М.: Металлугриздат, 1956. 322 с.

90. Ham F.S., Theory of Diffusion-Limited Precipitation// Phys.Chem.Solids.1958. V.6. P.335-350.

91. Ham F.S., Diffusion-Limited Growth of Precipitate Particles// J. Appl. Phys.1959. V.30. №10. P.1518-1525.

92. Ham F.S., Stress-Assisted Precipitation on Dislocation// J. Appl. Phys.1959. V.30. №6. P.915-927.

93. Бриллиантов H.B., Крапивский П.Л. Кинетическая модель кластеризации дефектов в твердых телах// ФТТ. 1989. Т.31 №2. С. 172-181.

94. Волощук В.М. Кинетическая теория каогуляции. Л.: Наука, 1984. 325 с.105 .Эрнст М. Кинетика образования кластеров при необратимой агрегации// Фракталы в физике/ Под ред. Л. Пьетронеро и Э Тозатга. М.: Мир, 1988. С.399-430.

95. Дубровский В.Г. Об одном точном решении управляющих уравнений модели обратимого роста//ТМФ. Т. 108. №2. С.327-335.

96. Слезов В.В., Шмельцер Ю. Начальная стадия диффузионного распада твердых растворов// ФТП. 1994. Т.36(2). С.353-362

97. Слезов В.В. Диффузионная скорость роста макродефектов в ансамблях// ФТТ. Т.31. №8. С.20-30.

98. Tumbull D. Theory of reaction limited precipitation// Acta Met. 1. 1953. P. 764.

99. Ван Кампен Н.Г. Стохастические процессы в физике и химии. М.: Высшая школа, 1990. 225 с.