Кинетика радиационного охрупчивания малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей, применяемых при изготовлении корпусов реакторов ВВЭР-1000 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

Козлов Дмитрий Владимирович КИНЕТИКА РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ МАЛОЛЕГИРОВАННЫХ НИКЕЛЬСОДЕРЖАЩИХ ФЕРРИТО-ПЕРЛИТНЫХ СТАЛЕЙ, ПРИМЕНЯЕМЫХ ПРИ ИЗГОТОВЛЕНИИ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ ВВЭР-1000

01 04 07 -физика конденсированного состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ульяновск, 2007 год

003161567

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Государственный научный центр Российской Федерации научно-исследовательский институт атомных реакторов» и филиале Ульяновского Государственного Университета в Димитровграде

Научный руководитель: Доктор физико-математических наук

Голованов Виктор Николаевич

Официальные оппоненты: ' Доктор технических наук.

Старший научный сотрудник Николаев Юрий Анатольевич

Доктор физико-математических наук, доцент Скворцов Аркадий Алексеевич

Ведущая организация. ГОУ ВПО Московский инженерно-физический инсплут (Гос\ тарственный университет)

Зашита состоится « 10» ноября 2007 г в 112* на заседании диссертационного Совета ДМ 212 278 01 при Ульяновском государственном университете по адресу ул Набережная р Свияги. 106. аул. 701

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Ульяновского гос> дарственного университета, и на сайте вуза http //www uni ulsu m

Автореферат разослан « fj » октября 2007 г

Отзывы на автореферат просим присылать по адресу

432970, г Ульяновск. >л Л Толстого, 42, Ульяновский государственный университет, Управление научных исследований

Ученый секретарь диссертационного совета к ф-м н, доцент

Сабитов О Ю

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы.

Увеличение темпов экономического роста в нашей стране требует опережающего строительства электрогенерирующих мощностей Развитие атомной энергетики при условии обеспечения безопасности, одно из наиболее приемлемых решений этой проблемы с экономической и экологической точек зрения В рамках федеральных целевых программ «Энергоэффективная экономика» и «Развитие атомного эиергопромышленного комплекса России на 2007 - 2010 годы и на перспективу до 2015 года» пред>смотрено продление сроков эксплуатации действующих энергобтоков с реакторами типа ВВЭР-440 и ВВЭР-1000. а также массовое строителы. гво реакторов ВВЭР-1200 (проект АЭС-2006)

Корпус реактора является основным незаменяемым оборудованием и его состояние определяет безопасность и сроки экспл>атации АЭС По действующим требованиям свойства материала корпуса должны исключать возможность хрупкого разрушения как в зксплуатационных режимах, так и в аварийных ситуациях Поэтом> одна из наиболее актуальных задач - точное достоверное определение и прогнозирование свойств материалов корп\са в зависимости от срока эксплуатации и интенсивности радиационного воздействия вызывающего повышение критической температуры хрупкости и снижение трешиностойкости Несмотря на многочисленные исследования в данной области в настоящее время остаются значительные неопределенности в оценке совместного влияния таких факторов как химический состав исходная микроструктура материала, температура облучения, спектр и плотность потока ионизирующих излучений

Сталь 15Х2НМФАА. применяемая при изготовлении корпусов ВВЭР-1000 (ее применение планируется при изготовлении разрабатываемых в настоящее время реакторов ВВЭР-1200 и ВВЭР-1500) содержит 1,0-1,5% (в сварных швах до 1.9%) никеля Легирование стали никелем необходимо для достижения необходимых прочностных свойств но оно негативно влияет на радиационную стойкость материала В литературе имеются существенно отличающиеся оценки этого влияния Механизмы и закономерности воздействия никеля на степень охрупчивания корпусных сталей нельзя считать окончательно установленными

Таким образом, изучение механизмов и закономерностей радиационного охрупчивания (РО) малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей типа 15Х2НМФАА - часть реализации федеральных целевых программ, что и определяет актуальность выбранной темы

Цель работы - определение зависимости радиационного охрупчивания малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей, применяемых при изготовлении корпусов реакторов ВВЭР-1000, от условий облучения и химического состава исследуемых материалов

Для достижения поставленной пели решались счедуюшие задачи

1 Экспериментальное определение сдвигов критической температуры хрупкости на массиве образцов основного металла и металла сварного шва стали 15Х2НМФАА после облучения на стенде «Корпус» реактора РБТ-6 в условиях ослабления нейтронного потока в толще металла

2 Систематизация и анализ с> шествующих данных по радиационному охрупчиванию малолегированных феррито-перлитных сталей с различной концентрацией никеля в различных температурных и нейтронно-физических \словиях

3 Построение модели радиационного охрупчивания малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей в зависимости от концентрации никеля и температуры облучения

4 Анализ влияния нейтронного спектра на процессы радиационного повреждения альфа-железа и малолегированных феррито-перлитных никельсодержащих статей

Научная новизна диссертационной работы

1 Впервые получены результаты по охрупчиванию основного металла и металла сварного шва стали 15Х2НМФАА после обличения на стенде «Корпус» реактора РБТ-6 в условиях моделирующих ослабление нейтронного потока в толщине стенки корпуса реактора

2 Для малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей разработана эмпирическая модель которая впервые описала экспериментальные результаты в виде линейной зависимости сдвига температуры хрупковязкого перехода от флюенса нейтронов, где коэффициент пропорциональности есть функция содержания никеля и температуры облучения

3 Предложен новый параметр - количество каскадов на атом, характеризующий радиационное повреждение, связанное с образованием наноразмерных кластеров

из легирующих элементов при прохождении каскадов атомных смещений и показано, что степень радиационного охрупчивания, вызванного образованием таких кластеров, зависит от числа каскадов, содержащих более 103 атомов 4 Предложен физический механизм, качественно объясняющий влияние спектра нейтронного потока на РО исследуемых материалов

Практическая значимость работы:

1 Результаты по радиационном охрупчиванию материалов корпуса ВВЭР-ЮОО полученные при условии ослабления нейтронного потока в точще металла уточняют существующие расчетные и экспериментальные данные об изменении критической температуры хрупкости по толщине стенки корпуса реактора

2 Разработанная модель кинетики радиационного охрупчивания позвотяег сравнивать изменения свойств материалов корпуса реактора ВВЭР-ЮОО после облучения в разтичных температурных и нейтронно-физических условияч что необходимо для корректною применения экспериментальных рс!\лыашв в це 1ях обоснования срока службы корпусов из стали 15Х2НМФАА

3 Полученные экспериментальные данные и выявленные закономерности радиационного охрупчивания могут быть испотьзованы для развития предетавтений о физике радиационного повреждения металлов и ui мвов. а такле для исследования и верификации механизмов воздействия эксплуатационных условий на свойства малолегированных никельсодержащих ферригоперлитных сталей применяемых для изттовления корпусов реакторов с водой под давлением

Основные положения, выносимые на защиту

1 В устовиях ослабления нейтронного потока в толще метал та экспериментальные данные по радиационному охрупчиванию основного металла и металла сварного шва после облучения на стенде «Корпус» реактора РБТ-6 характеризуются линейной зависимостью сдвига температуры хрупковязкого перехода от флюенса быстрых нейтронов в диапазоне флюенсов (1-0-8 3)х 1023 м2

2 При плотности потока нейтронов порядка I0l6-¡018 с"'м"2 (Е>0 5 МэВ) и температуре облучения 280-300 °С скорость радиационного охрупчивания малолегированных ферритоперлитных сталей линейно увеличивается с ростом концентрации никеля от 1,0 до 2 5 %

3 При плотности потока нейтронов порядка 10|б-10'8 с"'м"* (Е>0 5 МэВ) и температурах облучения от 100 до 360°С скорость радиационного

охрулчивания стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений экспоненциально убывает с ростом температуры 4 Использование параметра «количество каскадов на атом» в качестве характеристики радиационного повреждения, связанного с образованием в каскадах атомных смещений кластеров легирующих элементов, уменьшает дисперсию экспериментальных данных по радиационному охрупчиванию полученных в различных нейтронных спектрах

Апробация работы.

Основные результаты работы докладывались и обсуждались на всероссийских и международных конференциях на 8-ой Российской конференции по реакторному материаловедению Димитровград 21-25 мая 2007 года, 5-ой международной научно-технической конференции «Обеспечение безопасности АЭС с ВВЭР» Подольск 29 мая - 1 июня 2007г , Всероссийской научной конференции молодых ученых и специалистов «Материалы ядерной техники от фундаментальных исследований к инновационным решениям» Агой (Краснодарский край). 3-7 октября 2006 г; XVII Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению Алушта (Крым). Украина 4-9 сентября 2006г., Восьмой Международной конференции «Проблемы материаловедения при конструировании, изготовлении и эксплуатации АЭС» Санкт-Петербург - Сосновый бор 14-17 июня 2004 г. International conference «Contnbution of Material Investigaron to the Resolution ot Problems Encountered in Pressure Water reactors». Фонтевро Франция 23-27 сентября 2002 г. International Symposium on Nuclear Power Plant Liíe Management Budapest. Hungary 4-8 November 2002 Третьей международной научно-технической конференции (МНТК-2002) «Безопасность, экономика и эффективность атомной энергетики» Москва 16-18 апреля 2002 г, Шестой российской конференции по реакторному материаловедению. Димитровград. 11-15 сентября 2000 г. irradiation effects and Mitigation IAEA Specialists Meeting held in Vladimir Russian Federation, 15-19 September 1997

Результаты работ неоднократно докладывались на отраслевых конференциях и семинарах

Личный вклад.

Автором проведены послереакторные испытанния образцов облученных в стенде «Корпус» реактора РБТ-6, разработка модели радиационного охрупчивания. анализ собственных и литературных экспериментальных результатов и верификация модели на их основе расчеты параметров

радиационной повреждаемости Работа выполнена под общим руководством д ф-м н ВН Голованова Основные теоретические положения модели радиационного охрупчивания разработаны совместно с д ф-м н В В Светухиным

Достоверность результатов

Достоверность полученных научных результатов и выводов подтверждается

- воспроизводимостью полученных эксперимснюльных данных на большом количестве исспедованных образцов

- использованием сертифицированных метошк испытаний и аттестованного оборудования наличием системы обеспечения качеива в Испытательном центре «ОМВ-ИЦ» (Дпеетат аккредитации №ИК 0008 от 19 02 2001 г), в котором »ыпо шены основные Псе гедопания

- проветением с 1ичиге.[ьных экспериментов по проверке методик об |\чения и механических испытании с российскими и зарубежными организациями

-сопоетав гс'нием по1ученных резу илаюв с теоретическими и эксперименгагьными работами по радиационной стойкости корпусных сталей опубликованных в отечественной и зарубежной лигераг\ре

Публикации.

По материалам диссертации в различных изтаниях опубликовано 22 печатных работы в том числе 3 статьи в журналах рекоментованных ВАК

Объем и структура диссертации.

Диссертация состоит из введения трех глав зак почения. списка литературы Диссертация изтожена на 98 листах содержит 42 рисунка 10 таблиц список использованной титературы из 111 наименований

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении дана общая характеристика работы обоснована актуальность выбранной темы определены цели и задачи исследования показаны новизна и практическая значимость а так же сформулированы основные положения выносимые на защиту

Первая глава явтяется обзорной В ней рассматриваются основные проблемы целостности корпусов реакторов с водой под давлением и причины обуславтивающие выбор малолегированных феррито-пертитных (корпусных)

сталей в качестве материала для их изготовления Описываются основные эксплуатационные факторы, влияющие на процесс радиационного охрупчивания (РО) исследуемых материалов

Рассмотрены механизмы радиационной повреждаемости малолегированных феррито-перлитных (корпусных) сталей Показано значительное влияние системы легирования, содержания примесных элементов и условий облучения на изменение механических свойств Рассмотрено воздействие этих факторов на радиационное упрочнение (РУ) и РО в соответствии с имеющимися моделями, предсказывающими изменение свойств корпусных сталей

В России эксплуатируются два основных типа корпусных реакторов с водой под давлением это ВВЭР-440 (первое поколение) и ВВЭР-1000 (второе поколение) Корпуса реакторов ВВЭР-440 изготовленные из стали 15Х2МФА. отличаются сравнительно высоким содержанием «охрупчивающих» примесей (Си. Р. Аэ) а для изготовления корпусов ВВЭР-1000 в НПО ЦНИИТМАШ и ЦНИИ КМ «Прометей» была разработана сталь 15Х2НМФАА с повышенным содержанием никеля и белее глубокой очисткой от примесных элементов

В настоящее время определение срока службы реакторов опирается на нормативно утвержденную зависимость вида

Д7>Л, (1)

где А7"( - сдвиг критической температуры хрупкости, Л, - коэффициент радиационного охрупчивания /•"- флюенс нейтронов с энергией выше 0.5 МэВ Г„=\Опм-2

Зависимость (1) получена сотрудниками Курчатовского института А Д Амаевым П А Платоновым и др на основе статистического анализа результатов испытаний корпусных материалов ВВЭР-440 Позднее доказано, что основными микроструктурными механизмами охрупчивания стали 15Х2МФА являются образование меднообогащенных преципитатов, и сегрегаций фосфора, а процесс их роста контролируется радиационно-стимулированной диффузией меди и фосфора

Далее показано, что большая часть моделей влияния исходного состояния материала и условий облучения на РО. применяемых у нас в стране и за рубежом имея схожий вид. весьма сильно различаются в показателе степени при флюенсе нейтронов и зависимостью коэффициента Лр от химического состава, и часто они не опираются на физические особенности микроструктурных механизмов, приводящих к изменению механических свойств, а получены путем статистического анализа больших массивов экспериментальных результатов

Рассмотрены основные экспериментальные и методические проблемы изучения феномена РО малолегированных фсррито-перлитных сталей

По материалам обзора сделаны выводы

1 Для описания радиационного охрупчивания материалов корпуса ВВЭР-1000 применяются зависимости полученные в основном по результатам исследований корпусных материалов реакторов предыдущего поколения (ВВЭР-440) Между этими материалами имеются различия в химическом составе что обуславливает их разное поведение под облучением

2 Существует несколько микроструктурных механизмов действие которых приводит к охрупчиванию корпусных сталей под облучением при этом вопрос о влиянии условий облучения на интенсивность работы каждого из механизмов изучен недостаточно

3 Содержание меди и фосфора в материалах корпуса ВВЭР-1000 мало и охрупчнвание в основном определяется содержанием никетя и других легирующих элементов (в первую очередь марганца и кремния) а зависимость (1) нуждается в значигетыюй корректировке дтя ее применения к материалам ВВЭР-1000 в усчовиях высокой плотности нейтронною потока

4 Зависимости РО корпусных сталей от флюенса быстрых нейтронов значительно изменяются при изменении химического состава металла и нейтронно-физических условий облучения

Сделанные выводы подтверждают актуальность выбранной цели исследования

Во второй главе приводится описание экспериментов по изучению РО после облучения основного металла (ОМ) и металла сварных швов (СШ) стали ¡5Х2НМФАА в условиях ослабления нейтронного потока в тонще металла подобно тому как это происходит в стенке корпуса при реальной эксплуатации Облучение образцов проводит ось в стенде «Корпус» на реакторе РБТ-6. где ампулы с образцами устанавливаются в выгородке около активной зоны реактора Такая компоновка стенда позволяет разместить большой объем образцов в хорошо контролируемых условиях Конструкция ампул, снабженных нагревателями и термопарами, дает возможность качественно поддерживать и контролировать температуру во время облучения В ходе экспериментов облучались сборки образцов толщиной 70 или 190 мм в которых содержалось семь или восемнадцать слоев стандартных образцов Шарпи для испытаний на ударный изгиб (образцы ГОСТ 9454-78) Это сравнимо с толщиной стенки корпуса ВВЭР-1000 которая составляет 200 мм При такой толщине сборок с образцами флюенс быстрых нейтронов от первого к последнему слою

изменяется в несколько раз (степень ослабления зависит от энергии нейтронов) Средняя температура облучения образцов составляла 290°С. что соответствует номинальной температуре эксплуатации корпусов реакторов типа ВВЭР-1000

Участки сварного шва и основного металла, выбранные для исследований, имеют различный химический состав и исходную микроструктуру, но наиболее существенным нужно считать различное содержание никеля 1,30 % для ОМ и 1 62 % для металла СШ Радиационное охрупчивание материала, в соответствии с общепринятой практикой оценивалось по сдвигу температуры хрупковязкого перехода Дчя этого комплекты образцов Шарпи (по 15-25 штук) испытывались в исходном и облученном состоянии Температурная зависимость ударной вязкости строилась путем аппроксимации результатов испытаний зависимостью вида

KCV (Т)= 4 + В tanh j (2)

где Г - температура (3С) КСI - ударная вязкость (Дж/см:) 1 В С и Т0 -подгоночные коэффициенты

О 20 40 60 80 100 Флюенс, 1022 м2 (Е>0,5 МэВ)

Рис / Зависимость сдвига Тк посче обп'чения основного метачпа и металча сварного шва при осчаблении потока нейтронов в точще материала Критическая температура хрупкости (Tí) определялась по условию KCl т=59Дж

На рис I показаны зависимости сдвига Tí от флюенса нейтронов (Е>0 5МэВ) В условиях ослабления нейтронного потока для ОМ содержащего I.30 % никеля зависимость охрупчивания от флюенса нейтронов описывается уравнением ATk=0 7(F/F„) а для металла СШ с 1.62 % никеля - АТ,=0 9 (F/F0)

В третьей главе анализируются данные по РО никельсодержаших малолегированных сталей с различной концентрацией никеля в широком интервале флюенсов и температур облучения Разработана модель РО учитывающая указанные факторы В результате анализа установлено, что при облучении малолегированных феррито-перлитных сталей с низким содержанием меди (менее 10"'%) и фосфора (менее 10_2%) наблюдаются следующие особенности

- сдвиг T^ линейно возрастает с увеличением флюенса нейтронов вплоть до 2 5х1024м2(Е> 0.5 МэВ),

- увеличение содержания никеля увеличивает скорость очрупчивания.

- в начальный период облучения может происходить быстрое изменение свойств материала как в сторону увеличения так и в сторону уменьшения Т) по сравнению с исходным значением. после чего начинается линейная стадия охрупчивания,

- увеличение температуры облучения у меньшает скорость охрупчивания

- в анализируемых данных имеется положительная корреляция между содержанием никеля и марганца что затрудняет проверку имеющихся литературных данных о влиянии последнего на РО [1]

С учетом вышесказанного зависимость Л1 к была записана в виде уравнения Л7; =А(Г„;,,С„) (3)

где А - коэффициент зависящий от температуры облучения (Тм„) и от

содержания никеля ) (этот коэффициент определяет скорость

охрупчивания) /-"-флюенс нейтронов энергией свыше 0 5 МэВ = 10~ « " Наличие слагаемого Л7"(„,„. величина и знак которого меняется учитывает процессы происходящие в начальный период облучения

На рис 2 приведены экспериментальные данные по зависимости коэффициента А от содержания никеля для ОМ и металла СШ стали 15Х2НМФАА. лабораторных плавок и сварных швов, где концентрация никеля меняется от 0.1 до 2.5 %, облученных в интервале температур 280-300 °С

Рис 2 Зависимость коэффициента А уравнения (3) от концентрации никечя ш - ОМ ¡2], ♦ - металл СШ [2], ▲ -СШ[3], О-ОМ[4], • -метал ч СШ [4] ' - ОМ, стенд «Корпус» - СШ, стенд «Корпус»

При концентрациях никеля характерных для ОМ и СШ ВВЭР-1000 (те выше 1 %). зависимость коэффициента 4 как функции концентрации никеля в простейшем случае может быть представлена в виде

А{Сы,) = а См (4)

Интересно отметить огс>тствие существенных различий между ОМ и СШ Предполагая более широкий температурный интервал линейной зависимости скорости охрупчивания от содержания ликеля результаты полученные при облучении ОМ и СШ в интервале температур 100-360 °С [2] были нормированы на содержание никеля После построения графика в координатах Аррениуса набор экспериментальных данных удовлетворительно описывается прямой линией следовательно температурную зависимость Д Тк(Гп1) можно представить в виде экспоненты с определенной энергией активации а уравнение (2) преобразовать к следующему виду

( £.,

ЬТЛГ Т„,„-С,,) = а0 ехи

к Т....

(5)

где а0 - коэффициент пропорциональности,

Е„ - энергия активации процесса приводящего к изменению скорости охрупчивания материала

Кинетика (скорость) охрупчивания при наборе флюенса быстрых нейтронов может быть описана выражением

д&Т ( Е„

-■а„ ехр

кТ..г

(6)

Обработка экспериментальных данных с помощью полученной зависимости приводит к следующим параметрам в уравнениях (5) и (6). «0=0 85, £„=023 эВ, (при измерении флюенса в единицах 1022 ч"2 (Е>0,5 МэВ) для основного металла, и ¿?о=0 68, Еа =0 22 эВ, для металла сварного шва

Значения энергии активации, характеризующие охрупчивание сварного шва и основного металла близки Данный факт говорит об одинаковой природе радиационных дефектов ответственных за радиационное охрупчивание обоих материалов Небольшое отличие в коэффициенте о„ может быть связано с различием в микроструктуре и содержании марганца или других элементов в ОМ и металле СШ На рис 3-6 показано соответствие экспериментальных данных и значений рассчитанных по уравнению (3)

300

О 200 ■

5100

100

Флюенс м"2/1022 (Е>0 5 МэВ)

Яг/с 3 Зависимость РО основного метана фтюенса нейтронов при различных температурах обучения !00°С -270-300 "С о-300-350 "С

300

300 Г

200

100

0

100 200 300 Рассчетный сдвиг Т, сС

Рис 4 Сравнение экспериментальных и рассчитанных по уравнению (5) значении ЛТ^дчяОМ

Итоги третьей главы сформулированы в следующих выводах, -для основного метатта и метала сварного шва стали типа 15Х2НМФАА наблюдается пропорциональная зависимость скорости охрупчивания от концентрации никеля в интервале его содержаний 1,0-2.5 % при температурах облучения 280-300 °С,

300

250

О 200

о

Н

W 150

§

ч

и 100

50

О 50 100 150 200 250

Флюенс, м 2/1022 (Е>0,5МэВ)

Рис 5 Зависимость РО метая 7а СШ ф ноенса нейтронов при раличньп температурах обп'чения •- 100 "С, -270-300 "С, О-30П-350 "С

5 200 >s

i 100 -i

i s а ш с

U *

т

0 100 200 300

Рассчетный сдвиг Т„ °С

Рис б Сравнение экспериментальных и рассчитанных по уравнению (5/ значении ЛТк дчя метачча СШ

- Для стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений наблюдается экспоненциальная зависимость скорости охрупчивания от температуры облучения В интервале температур 100-360 °С- вплоть до флюенса 2 5*1024м2 уменьшение скорости охрупчивания является термоактивируемым процессом с энергией активации 0.22-0 23 )В и описывается уравнением (6)

В четвертой главе анализируются данные о микроструктурных механизмах упрочнения и охрупчивания малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей под облучением Из имеющихся в литературе данных следует что облучение стимулирует процесс кластеризации легирующих и примесных элементов Образование обогащенных медью и другими элементами преципитатов размером порядка 5-10 нм вызывающих упрочение и охрупчивание малолегированных сталей под облучением многократно описано в литературе В корпусных материалах ВВЭР-1000 содержащих менее 10'% меди наблюдается образование гораздо более мелких кластеров (размером менее 1 нм) обогащенных легирующими элементами Главным образом никелем а также марганцем и кремнием Содержание перечисленных легирующих элементов в несколько раз ниже их предельной растворимости при температуре 290-300 °С

Для объяснения совокупности данных о микроструктурных механизмах и особенностях кинетики охрупчивания исследуемых материалов предложены следующие гипотезы о процессах вызывающих охрупчивание в стали 15Х2НМФАА

1 Образование устойчивых и влияющих на изменение свойств материала кластеров, обогащенных никелем и другими легирующими этементами происходит при развитии каскадов атомных смещений, в которых участвует большое количество, порядка !03 и более атомов а число каскадов образовавшихся при повреждающей дозе много меньше одного сна пропорционально флюенсу быстрых нейтронов

2 Кластеры столь чалого размера перерезаются при движении дислокаций, и их способность к упрочнению и к охрупчиванию материала может быть описана уравнением Набарро-Мотта которое предсказывает линейную зависимость упрочнения от концентрации частиц в материале

Эти гипотезы объясняют исследованную в третьей главе тинейную кинетику РО и предлагают причину образования кластеров из атомов легирующих элементов первой гипотезы следует, что при обручении в различных

нейтронных спектрах РО наилучшим образом должно коррелирован, не с ф'поенсом нейтронов энергия которых выше 0 5 или I 0 МэВ а с количеством каскадов в процессе развития которых произошло образование устойчивых кластеров Котичество каскадов на один атом предлагается принять как параметр радиационного повреждения связанного с образованием кластеров тегирующих э 1ементов в каскадах атомных смещений при облучении малотегированных феррито-перлитных сталей

Облучатетьные эксперименты результаты которых использованы в главе 3 проводились в различных реакторах и нейтронных спектрах Проведен расчет каскадообразования для каждого облучательного эксперимента Для результатов полученных в стенде «Корпус» в условиях изменения спектральных характеристик нейтронного потока, расчет проводился для каждого комплекта образцов

Флюенс нейтронов с энергией свыше некоторого заданного значения ( Е(Еп) ) при известном нейтронном спектре рассчитывается по формуле

о ь

где <р(Е) дифференциальная плотность нейтронного потока <р(Ен) плотность потока нейтронов с энергией свыше Еи, I - время облучения В случае стационарного потока

(7)

В соответствии с общепринятой КЯТ-моделью расчета атомных смещений на основе известной (¡>{Е) рассчитывается функция количества каскадов в зависимости от их размера - у(п) (количество каскадов на один атом в секунду)

Аналогично с (7) , количество каскадов с размером (количеством атомов) более заданного ()) может быть рассчитано по формуле

где ) -количество каскадов размером больше пч, При этом в стационарном случае с учетом (8)

количеству каскадов опреде темного размера для конкретною спектра Топа выражение (10) можно записать в виде M>V )= S{n4 Е„)

В третьей главе рассмотрена зависимость коэффициента А от температуры и концентрации никеля однако численное значение А зависит от того параметра в котором выражена степень радиационного воздействия на материал

Обрабатываемые экспериментальные результаты представлены в виде зависимостей от флюенса нейтронов с энергией свыше 0 5 МэВ поэтому проведен расчет S(n4 0 5Д/эй)во всех спектрах для пч, = 500 1000 1500 2500

На рис 10 показана зависимость скорости РО от содержания никетя при описании рааиацонного воздействия на материал в виде флюенса нейтронов с энергией свыше 0 5 МэВ и в виде количества каскадов размером свыше 2x10J атомов на один атом Применение нового параметра радиационной повреждаемости уменьшает дисперсию экспериментальных данных На рис И показана зависимость с к о от максимального размера учитываемых каскадов Проверка по критерию Фишера показывает, что учет каскадов размером более 2x10J атомов с вероятностью 99% предпочтительнее чем с н а и с вероятностью 95% предпочтительнее чем флюенс нейтронов с энергией свыше 0 5 МэВ Таким образом предложенный параметр радиационного повреждения значимо улучшает описание имеющегося массива экспериментальных данных Это в свою очередь является косвенным подтверждением гипотез о природе процесса РО исследуемых сталей, предложенных выше Строгое подтверждение этих гипотез может быть получено после непосредственного изучения

(Ю)

закономерностей образования и эволюции упрочняющих кластеров микроструктурными методами и, по всей видимости, проведения ряда экспериментов в условиях значительной вариации спектральных характеристик потока нейтронов, а также возможно специальных экспериментов с использованием методик, позволяющих формировать заданный спектр ГТВА, например, экспериментов на ускорителях

Рис 7 Зависимость скорости охрупчивант материалов с различным содержанием никеля при испо1ьзовании рапичных параметров радиационного повреждения (Т061 =290 ®С)

а) флюенс нейтронов с Е>0,5 МэВ,

б) Количество каскадов размером свыше 2x10* атомов

1 2

Рис 8 Зависимость С КО экспериментальных значений скорости РО (А, СЛ, )) от размера каскадов атомных смещений

о —---.----г---

О 1000 2000 3000

Размер каскада атомов

Заключение

В ходе проведенных при выполнении диссертационной работы экспериментальных и теоретических исследований выявлен ряд особенностей поведения стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений а также близких по составу лабораторных сплавов с вариациями в содержании никеля 1.0-2 5% применяемых для изготовления корпусов реакторов ВВЭР-1000 Изучены материалы содержащие менее 10 ' и 102% меди и фосфора соответственно облученные при плотности потока нейтронов 10|6-!018 с' м~~ (Е> 0 5 МэВ) в интервале температур облучения 100-360 °С

Основные результаты работы сформулированы в следующих выводах

1 В условиях моделирующих облучение реальной стенки корпуса ВВЭР-1000 путем ослабления нейфонного потока в то nue облучаемого материала для основною метал m содержащею 1 30 % никеля зависимость охрупчивания от флюенеа неифонов (С >0 5 М)В) описывается уравнением -ti '(Г h,,) а для сварного шпа с1.62 % никеля - Л1,, ~ 0 9 (I 1 „I

2 Для основного металла и металла сварного шва стали типа 15Х2НМФАА скорость радиационного охрупчивания пропорциональна от концентрации никеля в интервале его содержаний 1 0-2 5 % при температурах облучения 280-

3 Для стати 15Х2НМФАА и ее сварных соединений наблюдается экспоненциальная зависимость скорости охрупчивания от температуры

уменьшение скорости охрупчивания является термоактивируемым процессом с энергией активации 0 22-0 23 эВ и описывается уравнением

4 Установлено что параметр «количество каскадов атомных смещений на атом» характеризует радиационное повреждение исследованных материалов связанное с образованием в каскадах смещений кластеров легирующих элементов

300 °С те

облучения В интервале температур 100-360 °С вптоть до флюенеа 2 5х10"4м"

5. Рассмотрение скорости радиационного охрупчивания как функции числа каскадов атомных смещений, содержащих более 2^103 атомов (вместо традиционно применяемого флюенса быстрых нейтронов), значимо улучшает описание экспериментальных данных по скорости радиационного охрупчивания, полученных при облучении в различных нейтронных спектрах

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1 Голованов В Н . Козлов Д В , Прохоров В И , и др Сравнение российских и французских нормативных методик определения радиационного охрупчивания корпусов реакторов с водой под давлением// Вопросы атомной науки и техники Серия «Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение» 2004 №3 (85) С 38-45

2 Светухин ВВ. ДВ Козлов. ВН Голованов. В К Шамардин Эмпирическая модель влияния никеля и температуры облучения на радиационное охрупчивание материалов корпуса ВВЭР-1000// Известия вузов поволжский регион Сер Естественные науки №5 Т2 2006 С 15-22

3 Фролов С А Зинковский В И Козлов Д В Экспериментальная конструкция сварного соединения с неполным проплавлениеч для восстановления облученных ударных образцов Шарпи из сталей перлитного класса//Сварочное производство 2005 N° 9 С 6-10

4 Светухин В В Козлов Д В Голованов В Н Шамардин В К Эмпирическая модель радиационного охрупчивания никельсодержащич корпусных сталей// Труды XVII международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению 4-9 сентября 2006 Алушта. Крым С 106-107

5 Козлов Д В , Голованов В Н . Раецкий В М.. и др «Исследования стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений после облучений, моделирующих нейтронно-физические условия работы стенки корпуса реактора ВВЭР-1000»// Сб статей «Моделирование поведения реакторных материалов под облучением» Ульновск, УлГУ. 2006 С 22-37

6 Froiov S А . 7inkovskn V I, Kozlov D V Experimental design of a welded joint with incomplete penetration for the restoration of irradiated Charpy impact specimens in pearlitic steels//Welding international, 2006, vol 20. №2 P 141-145

7 Фролов С А, Козлов ДВ Оценка прочности конструкции сварного соединения применяемой для восстановления ударных образцов Шарпи из стали 15Х2НМФАА после облучения в стенде КОРПУС реактора РБТ-6// Сборник рефератов и статей «Новые технологии для энергетики, промышленности и

строительства)) выпуск 7 ч 1 Димитровград- ФГУП ГНЦ РФ НИИАР. 2005 С 125-134

8 Козлов Д В Влияние спектра нейтронного потока на радиационное охрупчивание основного металла и металла сварного шва стали 15Х2НМФАА// «Новые технотогии для энергетики промышленности и строительства» Сборник рефератов и статей вып 7 ч 1 Димитровград ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2005 С 134-142

9 Козлов Д В, Раецкий В М, Шевляков Г В Голованов В Н Экспериментальные работы по изучению влияния параметров облучения на охрупчивание корпусных сталей// Отчет об основных исследовательских работах выполненных в 2004 г Димитровграт ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР» 2005 С 83-85

10 Фро юв С А Голованов ВН Козтов ДВ и др Разработка и обоснование технологии восстановтения (сварки) облученных ударных образцов ГОСТ 9454-78 из корпусной с гати 15Х2НМФАА Отчет об основных исследовательских работах выполненных в 2004 / Димитровград ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР» 2005 С 88-89

11 Koíiob ДВ Прохоров В И Макаров ОЮ Результаты инструментованных испытаний на ударную вязкость образцов малолегированных сталей до и после облучения// Сб трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР» 2003 Вып 1 С 17-25

12 Козтов ДВ Влияние спектра нейтронного потока на радиационное охрупчивание стали 15Х2НМФАА после облучения в стенде «Корпус»// «Новые технотогии для энергетики, промышленности и строительства» Сборник рефератов и статей. Димитровград ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР» 2003 Вып 6 С 72-77

13 Golovanov V N . Kozlov D V Prokhorov V 1 and etc Comparison of the Russian and French normative determination techniques of irradiation embrittlement of pressurized water ieactor vessel// Proceeding of 5-th International Symposium «Conti ibution of materials investigation to the resolution of problems encountered in pressurized water reactors» 23-27 September 2002. Fontenvraud France V 2 P 715729

14 Golovanov VN Raetsky V M . Kozlov D V . and etc The KORPUS Facility in Determination of Residual Life and Validation of possible prolongation of the VVER -1000 vessel operation beyond the Designed Service Life// Book of Extended Synopses International Symposium on Nuclear Power Plant Life Management Budapest, Hungary, 4-8 November 2002 1AEA-CN-92 P ¡67-168

15 Цыканов В А, Голованов ВН, Козлов ДВ, и др Моделирование радиационного охрупчивания металла корпуса реактора ВВЭР-1000 на стенде КОРПУС реактора РБТ-6// Международная научно-техническая конференции «Исследовательские реакторы наука и высокие технологии». 25-29 июня 2001 г, г Димитровград Сборник докладов ТЗ, ч2 -Димитровград ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2002 С. 167-187

16 Фролов С А. Козлов ДВ Разработка технологии восстановления облученных ударных образцов типа Шарпи способом автоматической аргонодуговой сварки без термической обработки сварных соединений// Новые технологии дня энергетики промышленности и строительства Сборник рефератов и статей вып 5 Димитровград ГНЦ РФ НИИАР 2002 С. 86-93

17 Голованов В Н . Козлов Д В . Прохоров В И . Раецкий В М Особенности радиационного повреждения сталей типа 15Х2НМФАА в больших толщинах Сборник докладов Шестой Российской конференции по реакторному материаловедению, г Димитровград. 11-15 сентября 2000 г Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР 2001 ТЗ С 174-176

18 Голованов ВН Козлов ДВ, Прохоров В И и др. Развитие методик исстедования корпусных материалов// Отчет об основныч исследовательских работах выполненных в 2001 г Димитровград ГНЦ РФ НИИАР 2002 C.I06-107.

19 Козлов ДВ Моделирование облучения стенки корпуса реактора толщиной 160-180 мм// «Новые технологии для энергетики промышленности и строительства» Сборник рефератов и статей вып 2 Димитровград ГНЦ РФ НИИАР. 2000 С 73-78

20 Козлов Д В . Фролов С А . Прохоров В И Механические испытания рефабрикованных ударных образцов стали 15Х2НМФАА// «Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства» Сборник рефератов и статей. Димитровград ГНЦ РФ НИИАР, 2000 Вып 3 ч2 С 141-143

21 Цыканов В.А, Голованов В Н . Козлов Д В и др Оценка радиационного охрупчивания стали 15Х2МФАА с 0,75 % никеля и коррозионностойкой наплавки 02Х18Н10Б-ВИ после облучения в стенде «Корпус»// Сб. докл Пятой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димитровград 8-12 сентября 1997 г Т2, ч 1 Конструкционные, поглощающие и замедляющие материалы Димитровград ГНЦ РФ НИИАР, 1998 С 40-53

22 Tsykanov V А , Golovanov V N . Kozlov D V and etc Estimation of radiation embrittlement of steel 15Х2МФАА containing 0,75% of nickel and corrosion-resistant

cladding after an exposure m facility «KORPUS» Proceedings of the IAEA Specialists Meeting held in Vladimir, Russian Federation 15-19 September 1997 P 250-262

СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1 Николаев Ю А Королев Ю Н, Крюков А М и др Радиационная стойкость материалов корпусов ядерных реакторов легированных никелем// Атомная энергия 1996 Т 80 Выс 1 С 33-36

2 Erak D Yu, Kryukov А.М , Amaev A D "Radiation Embrittlement of WWER-1000 Pressure Vessel Materials - Irradiation Embrittlement and Mitigation Proceedings of the IAEA Specialists Meeting held in Madrid Spam, 1999 P 374-385

3 Effects of nickel on irradiation embrittlement of light water reactor pressure vessel steels TECDOC-1441. IAEA. Vienna. IAEA 2005.

4 Shamardin V К Golovano\ V N On the prognosis ot radiation service lite of steel 12Kh2NYlFAA - Irradiation Embrittlement and Mitigation Proceedings ot the IAEA Specialists Meeting held in Gloucester United Kingdom 2001 P 547-563

Оригинал-макет подготовлен и тираж отпечатан в филиале УлГУ в г Димитровграде

ПЕРЕЧЕНЬ ОСНОВНЫХ СОКРАЩЕНИЙ И ОБОЗНАЧЕНИЙ.

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ФАКТОРЫ, ВЛИЯЮЩИЕ НА РАДИАЦИОННОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ МАЛОЛЕГИРОВАННЫХ ФЕРРИТО-ПЕРЛИТНЫХ (КОРПУСНЫХ) СТАЛЕЙ.

1.1. Материалы, применяемые для изготовления корпусов реакторов с водой под давлением.

1.1.1. Требования, предъявляемые к малолегированным феррито-перлитным (корпусным) сталям.

1.1.2. Стали российского производства, применяемые для изготовления корпусов реакторов типа ВВЭР.

1.2. Микроструктурные механизмы радиационного упрочнения и охрупчивания.

1.3. Влияние легирования и содержания примесных элементов на радиационное охрупчивание.

1.3.1. Влияние меди на радиационное охрупчивание корпусных сталей.

1.3.2. Влияние никеля и марганца на радиационное охрупчивание корпусных сталей.

1.3.3. Влияние фосфора, мышьяка, сурьмы и олова на радиационное. охрупчивание корпусных сталей.

1.4. Зависимость радиационного охрупчивания от условий облучения.

1.4.1. Влияние температуры облучения.

1.4.2. Влияние спектра нейтронного потока на радиационное охрупчивание

1.5. Уравнения и зависимости, применяемые для описания радиационного охрупчивания.

1.6. Экспериментальные и методические проблемы изучения радиационного охрупчивания корпусных сталей.

1.7. Стенд «Корпус» на реакторе РБТ-6.

ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОПРЕДЕЛЕНИЕ РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ МАТЕРИАЛОВ КОРПУСОВ ВВЭР-1000 ПОСЛЕ ОБЛУЧЕНИЯ В УСЛОВИЯХ ОСЛАБЛЕНИЯ НЕЙТРОННОГО ПОТОКА.

2.1. Материалы и образцы.

2.2. Облучение.

2.3. Методика определения сдвига критической температуры хрупкости.

2.4. Результаты исследований поведения материала после облучения в условиях, моделирующих работу стенки корпуса.

2.4.1. Испытания на одноосное растяжение.

2.4.2. Испытания на ударную вязкость.

2.4.3. Микроструктурные исследования.

ГЛАВА 3. РАЗРАБОТКА МОДЕЛИ, ОПИСЫВАЮЩЕЙ КИНЕТИКУ РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ МАЛОЛЕГИРОВАННЫХ ФЕРРИТО-ПЕРЛИТНЫХ НИКЕЛЬСОДЕРЖАЩИХ СТАЛЕЙ.

3.1. Линейная зависимость радиационного охрупчивания от флюенса нейтронов с энергией свыше 0,5 МэВ.

3.2. Влияние концентрации никеля на кинетику радиационного охрупчивания исследуемых материалов.

3.3. Влияние температуры на кинетику радиационного охрупчивания исследуемых материалов.

ГЛАВА 4. ВЛИЯНИЕ НЕЙТРОННОГО СПЕКТРА И СПЕКТРА ПЕРВИЧНО-ВЫБИТЫХ АТОМОВ НА КИНЕТИКУ РАДИАЦИОННОГО

ОХРУПЧИВАНИЯ.

4.1. Гипотезы о процессе радиационной повреждаемости никельсодержащих корпусных сталей.

4.2. Расчет скорости образования каскадов атомных смещений в различных нейтронных спектрах.

4.3. Применение количества каскадов атомных смещений в качестве параметра радиационной повреждаемости исследованных материалов.

Актуальность темы.

Увеличение темпов экономического роста в нашей стране приводит к возникновению дефицита электроэнергии и требует опережающего строительства генерирующих мощностей. Развитие атомной энергетики при условии обеспечения безопасности, одно из наиболее приемлемых решений энергетической проблемы с экономической и экологической точек зрения. В рамках федеральных целевых программ «Энергоэффективная экономика» и «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007 -2010 годы и на перспективу до 2015 года» предусмотрено продление сроков эксплуатации действующих энергоблоков с реакторами типа ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, а также массовое строительство реакторов ВВЭР-1200 (проект АЭС-2006).

Корпус реактора является основным незаменяемым оборудованием, и его состояние определяет безопасность и сроки эксплуатации АЭС. По действующим требованиям свойства материала корпуса должны исключать возможность хрупкого разрушения, как в эксплуатационных режимах, так и в аварийных ситуациях. Поэтому одна из наиболее актуальных задач - точное, достоверное определение и прогнозирование свойств материалов корпуса в зависимости от срока эксплуатации и интенсивности радиационного воздействия, вызывающего повышение критической температуры хрупкости и снижение трещиностойкости. Несмотря на многочисленные исследования в данной области, в настоящее время остаются значительные неопределенности в оценке совместного влияния таких факторов как химический состав, исходная микроструктура материала, температура облучения, спектр и плотность потока ионизирующих излучений.

Сталь 15Х2НМФАА, применяемая при изготовлении корпусов ВВЭР-1000 (ее применение планируется при изготовлении разрабатываемых в настоящее время реакторов ВВЭР-1200 и ВВЭР-1500), содержит 1,0-1,5% (в сварных швах до 1,9%) никеля. Легирование стали никелем необходимо для достижения необходимых прочностных свойств, но оно негативно влияет на радиационную стойкость материала. В литературе имеются существенно отличающиеся оценки этого влияния. Механизмы и закономерности воздействия никеля на степень охрупчивания корпусных сталей нельзя считать окончательно установленными. Таким образом, изучение механизмов и закономерностей радиационного охрупчивания малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей типа 15Х2НМФАА - часть реализации федеральных целевых программ, что и определяет актуальность выбранной темы исследований.

Целью работы - определение зависимости радиационного охрупчивания малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей, применяемых при изготовлении корпусов реакторов ВВЭР-1000, от условий облучения и химического состава исследуемых материалов.

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

1. Экспериментальное определение сдвигов критической температуры хрупкости на массиве образцов основного металла и металла сварного шва стали 15Х2НМФАА после облучения на стенде «Корпус» реактора РБТ-6 в условиях ослабления нейтронного потока в толще металла.

2. Систематизация и анализ существующих данных по радиационному охрупчиванию малолегированных феррито-перлитных сталей с различной концентрацией никеля в различных температурных и нейтронно-физических условиях.

3. Построение модели радиационного охрупчивания малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей в зависимости от концентрации никеля и температуры облучения.

4. Анализ влияния нейтронного спектра на процессы радиационного повреждения альфа-железа и малолегированных феррито-перлитных никельсодержащих сталей.

Научная новизна диссертационной работы:

1. Впервые получены результаты по охрупчиванию основного металла и металла сварного шва стали 15Х2НМФАА после облучения на стенде «Корпус» реактора РБТ-6 в условиях, моделирующих ослабление нейтронного потока в толщине стенки корпуса реактора.

2. Для малолегированных никельсодержащих феррито-перлитных сталей разработана эмпирическая модель, которая впервые описала экспериментальные результаты в виде линейной зависимости сдвига температуры хрупковязкого перехода от флюенса нейтронов, где коэффициент пропорциональности есть функция содержания никеля и температуры облучения.

3. Предложен новый параметр «количество каскадов на атом», характеризующий радиационное повреждение, связанное с образованием наноразмерных кластеров из легирующих элементов при прохождении каскадов атомных смещений и показано, что степень радиационного охрупчивания, вызванного образованием таких кластеров, зависит от числа каскадов, содержащих более 103 атомов.

4. Предложен физический механизм, качественно объясняющий влияние спектра нейтронного потока на РО исследуемых материалов.

Практическая значимость работы:

1. Результаты по радиационном охрупчиванию материалов корпуса ВВЭР-1000, полученные при условии ослабления нейтронного потока в толще металла, уточняют существующие расчетные и экспериментальные данные об изменении критической температуры хрупкости по толщине стенки корпуса реактора.

2. Разработанная модель кинетики радиационного охрупчивания позволяет сравнивать изменения свойств материалов корпуса реактора ВВЭР-1000 после облучения в различных температурных и нейтронно-физических условиях, что необходимо для корректного применения экспериментальных результатов в целях обоснования срока службы корпусов из стали 15Х2НМФАА. 3. Полученные экспериментальные данные и выявленные закономерности радиационного охрупчивания могут быть использованы для развития представлений о физике радиационного повреждения металлов и сплавов, а также для исследования и верификации механизмов воздействия эксплуатационных условий на свойства малолегированных никельсодержащих ферритоперлитных сталей, применяемых для изготовления корпусов реакторов с водой под давлением.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. В условиях ослабления нейтронного потока в толще металла экспериментальные данные по радиационному охрупчиванию основного металла и металла сварного шва после облучения на стенде «Корпус» реактора РБТ-6 характеризуются линейной зависимостью сдвига температуры хрупковязкого перехода от флюенса быстрых нейтронов в диапазоне флюенсов (1,0-8,3)х 10 м'.

2. При плотности потока нейтронов порядка 1016-1018 c*'m*2 (Е>0.5 МэВ) и температуре облучения 280-300 °С скорость радиационного охрупчивания малолегированных ферритоперлитных сталей линейно увеличивается с ростом концентрации никеля от 1,0 до 2,5 %.

1/J 1 О 1 л

3. При плотности потока нейтронов порядка 10 -10 с" м" (Е>0.5 МэВ) и о температурах облучения от 100 до 360 С скорость радиационного охрупчивания стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений экспоненциально убывает с ростом температуры.

4. Использование параметра «количество каскадов на атом», в качестве характеристики радиационного повреждения, связанного с образованием в каскадах атомных смещений кластеров легирующих элементов, уменьшает дисперсию экспериментальных данных по радиационному охрупчиванию, полученных в различных нейтронных спектрах.

Апробация работы.

Основные результаты работы докладывались и обсуждались на всероссийских и международных конференциях: на 8-ой Российской конференции по реакторному материаловедению. Димитровград, 21-25 мая 2007 года; 5-ой международной научно-технической конференции «Обеспечение безопасности АЭС с ВВЭР». Подольск, 29 мая - 1 июня 2007г.; Всероссийской научной конференции молодых ученых и специалистов «Материалы ядерной техники: от фундаментальных исследований к инновационным решениям». Агой (Краснодарский край), 3-7 октября 2006 г.; XVII Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению. Алушта (Крым), Украина, 4-9 сентября 2006г.; Восьмой Международной конференции «Проблемы материаловедения при конструировании, изготовлении и эксплуатации АЭС». Санкт-Петербург -Сосновый бор, 14-17 июня 2004 г.; International conference «Contribution of Material Investigation to the Resolution of Problems Encountered in Pressure Water Reactors», Фонтевро, Франция 23-27 сентября 2002 г.; International Symposium on Nuclear Power Plant Life Management. Budapest, Hungary 4-8 November 2002.; Третьей международной научно-технической конференции (МНТК-2002) «Безопасность, экономика и эффективность атомной энергетики» Москва, 16-18 апреля 2002 г.; Шестой российской конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 11-15 сентября 2000 г.; Irradiation effects and Mitigation, IAEA Specialists Meeting held in Vladimir, Russian Federation, 1519 September 1997. Результаты работ неоднократно докладывались на отраслевых конференциях и семинарах.

Личный вклад.

Автором проведены послереакторные испытанния образцов, облученных в стенде «Корпус» реактора РБТ-6, разработка модели радиационного охрупчивания, анализ собственных и литературных экспериментальных результатов и верификация модели на их основе, расчеты параметров радиационной повреждаемости. Работа выполнена под общим руководством д.ф-м.н. В. Н. Голованова. Основные теоретические положения модели радиационного охрупчивания разработаны совместно с д.ф-м.н. В.В. Светухиным.

Достоверность результатов

Достоверность полученных научных результатов и выводов подтверждается:

- воспроизводимостью полученных экспериментальных данных на большом количестве исследованных образцов;

- использованием сертифицированных методик испытаний и аттестованного оборудования, наличием системы обеспечения качества в Испытательном центре «ОМВ-ИЦ» (Аттестат аккредитации №ИК 0008 от 19.02.2001г.), в котором выполнены основные исследования;

- проведением сличительных экспериментов по проверке методик облучения и механических испытаний с российскими и зарубежными организациями;

-сопоставлением полученных результатов с теоретическими и экспериментальными работами по радиационной стойкости корпусных сталей, опубликованными в отечественной и зарубежной литературе.

Объем и структура диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка литературы. Диссертация изложена на 98 листах, содержит 42 рисунков, 10 таблиц и списка использованной литературы из 111 наименований.

Основные результаты работы содержатся в следующих выводах:

1. В условиях, моделирующих облучение реальной стенки корпуса ВВЭР-1000 путем ослабления нейтронного потока в толще облучаемого материала, для основного металла, содержащего 1,30 % никеля, зависимость охрупчивания от флюенса нейтронов (Е.>0,5 МэВ) описывается уравнением ATK=0. 7(F/Fq), а для сварного шва cl,62 % никеля - АТк=0.9 (F/Fo).

2. Для основного металла и металла сварного шва стали типа 15Х2НМФАА скорость радиационного охрупчивания пропорциональна от концентрации никеля в интервале его содержаний 1,0-2,5 % при температурах облучения

280-300 °С, т.е.

3. Для стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений наблюдается экспоненциальная зависимость скорости охрупчивания от температуры облучения. В интервале температур 100-360 °С вплоть до флюенса 2,5х1024м2 уменьшение скорости охрупчивания является термоактивируемым процессом с энергией активации 0,22-0,23 эВ и описывается уравнением: d(F/F0) Е, ^ а0 • ехр а кТобд См

4. Установлено, что параметр «количество каскадов атомных смещений на атом» характеризует радиационное повреждение исследованных материалов, связанное с образованием в каскадах смещений кластеров легирующих элементов.

5. Рассмотрение скорости радиационного охрупчивания как функции числа

-у каскадов атомных смещений, содержащих более 2x10 атомов (вместо традиционно применяемого флюенса быстрых нейтронов), значимо улучшает описание экспериментальных данных по скорости радиационного охрупчивания, полученных при облучении в различных нейтронных спектрах.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В ходе проведенных при выполнении диссертационной работы экспериментальных и теоретических исследований выявлен ряд особенностей поведения стали 15Х2НМФАА и ее сварных соединений, а также близких по составу лабораторных сплавов с вариациями в содержании никеля 1,0-2,5%, применяемых для изготовления корпусов реакторов ВВЭР-1000. Изучены материалы, содержащие менее 10" и 10"2% меди и фосфора соответственно,

J/ to 1 ч облученные при плотности потока нейтронов 10-10" с" м" (Е>0,5 МэВ) в интервале температур облучения 100-360 °С.

1. Конобеевский С.Т. Действие облучения на материалы. М., Атомиздат. 1967. 401 с.

2. Алексеенко Н.Н., Амаев А.Д., Горынин И.В., Николаев Ю.А. Радиационное повреждение стали корпусов водо-водяных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1981. 191 с.

3. Герасимов В.В., Монахов А.С. Материалы ядерной техники: Учебник для вузов. 2-е изд., перераб. и доп. - М.: Энергоиздат, 1982,288 с.

4. Steele L., Serpan С., Analysis of Reactor Vessel Radiation Effects Surveillance Program: ASTM STP 481, 1970. P. 57.

5. Горынин И.В., Баландин Ю.Ф., Звездин Ю.И. и др. Энергомашиностроение, 1977, №9, с. 18-21.

6. Нормы расчета на прочность оборудования и трубопроводов атомных энергетических установок (ПНАЭ Г-7-002-86) / Госатомэнергонадзор СССР. -М.: Энергоатомиздат, 1989. 525 с. (Правила и нормы в атомной энергетике).

7. English C.A., Phythian W.J., Foreman A.J.E. Consideration of recoil effects in microstructural evolution. J. Nucl. Mater., 1990, v. 174, p.135-140.

8. Stoller R.E. Primary damage formation in irradiated materials. JOM, 1996, v.48. № 12, p. 23-27.

9. Stoller R.E., Odette G.R., Wirth B.D. Primary damage formation in bcc iron. -J. Nucl. Mater., 1997, v. 251, p.49-60.

10. Stoller R.E. Point defect survival and clustering fraction obtained from molecular dynamics simulations of high energy cascades. J. Nucl. Mater., 1996, v. 233, p.999-1003.

11. Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A.V. Embrittlement of low-alloyed steels due to impurity segregation at intergranular boundaries. Material Science Forum, 1996, v. 2. P. 653-656.

12. Гурович Б.А., Кулешова E.A., Николаев Ю.А., Штромбах Я.И. Оценка относительного вклада различных механизмов в радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов. Препринт ИАЭ-6025/11. М.: РНЦ КИ, 1997. 107 с.

13. Николаев Ю.А., Николаева А.В., Забусов О.О. и др. Радиационно- и термически индуцированная адсорбция фосфора на границах зерен в низколегированной стали. ФММ, 1996, т.81, вып. 1, с.120-128.

14. Miller М.К., Burke M.G. An atom probe field ion microscopy study of neutron-irradiated pressure vessel steels. J. Nucl. Mater., 1992, v. 195, №1-2, p.68-82.

15. Pavinich W.A., Griesbach Т.J., Server W.L. An overview of radiation embrittlement modeling for reactor pressure vessel steels. Radiation Embrittlement of Nuclear Reactor Pressure Vessel Steels. L.E. Steele, Eds., ASTM STP 1170, 1993, p.99-117.

16. Howthorne J.R., Koziol J.J., Groeschel R.C. Evaluation of commercial production A533-B steel plates and weld deposits tailored for improved radiation resistance. Effects of Radiation on Structural Materials. ASTM STP 570, 1975, p.83-102.

17. Утевский JI.M., Гликман Е.Э., Карк Г.С. Обратимая отпускная хрупкость стали и сплавов железа. М.: Металлургия, 1987. 222 с.

18. A review of formulas for predicting irradiation embrittlement of reactors vessel materials// AMES report №6, Paris, November, 1996. C.14-18.

19. Жуховицкий A.A., Шварцман Jl.A. Физическая химия. M: Металлургия, 1976. 543 с.

20. Russell К.С., Brown L.M. A dispersion strengthening model based on differing elastic module applied to the iron-copper system// Acta Met., 1972. V. 20. P. 969 -974.

21. Кеворкян Ю.Р. Механизмы радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов АЭС. 1. Модель упрочнения матрицы выделениями меди: Препринт ИАЭ-4879/11. М.: ЦНИИатоминформ, 1989. 25 с.

22. Stoller, R.E. Pressure Vessel Embrittlement Predictions Based on a Composite Model of Copper Precipitation and Point Defect Clustering// In: Effects of Radiation on Materials, ASTM STP 1270,1996. P.25-58.

23. Odette G.R. On the dominant mechanism of irradiation embrittlement of reactor pressure vessel steels// ScriptaMet., 1983. V. 17. P. 1183 1188.

24. Николаев Ю.А., Королев Ю.Н., Крюков A.M. и др. Радиационная стойкость материалов корпусов ядерных реакторов, легированных никелем// Атомная энергия, 1996. Т. 80. Выс.1. С. 33-36.

25. Николаев Ю.А. Радиационное охрупчивание материалов корпусов ядерных энергетических установок ВВЭР: Дисс. докт. физ.-мат. наук, 05.14.03/ РНЦ «Курчатовский институт». Москва. 2003. 250 стр.

26. Влияние никеля на структуру и радиационную стойкость сварных соединений корпусов реакторов ВВЭР-1000: Препринт/ О.М. Вишкарев, А.С. Зубченко, Т.М. Кричевец и др. НИИАР-23(588). - Димитровград. 1983. 13 с.

27. Николаева А.В., Николаев Ю.А., Крюков A.M., Королев Ю.Н. Охрупчивание низколегированной конструкционной стали под действием нейтронного облучения// Атомная энергия, 2000. Т. 88. №4. С. 271-276.

28. Nikolaeva A.V., Nikolaev Yu.A. Mechanism of the drop in the dependence of yield stress on neutron irradiation dose for low-alloy steel// Materials Science and Engineering, 1997. V. A234-236. P.915-917.

29. Kryukov A.M., Nikolaev Yu.A. The properties of WWER-1000 type materials obtained on the basis of a surveillance program// Nuclear Engineering and Design, 2000. V.195. P.143-148.

30. Bohmert J., Uibricht A., Kryukov A. and etc. Composition effects of the radiation embrittlement of iron alloys. in: Effects of Radiation on Materials, ASTM

31. STP 1405, S.T.Rosinski, M.L.Grossbeek, T.R.Allen and A.S.Kumar, Eds., American Society for Testing and Materials, West Conshohochen, PA, 2001. P.383-398.

32. Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A.V. Radiation response of nickel-alloyed reactorpressure vessel steels// Transaction of 14th International Conference on Structural

33. Mechanism in reactor Technology, Lyon, France, 1997. V.9. P.101-108.

34. Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A.V., Kryukov A.M. The contribution of grain boundary effects to low-alloy steel irradiation embrittlement// J. of Nucl. Mater., 1994. V. 218. P. 85-93.

35. Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A.V., Kryukov A.M. The mechanisms of nickel and silicon effect on the radiation sensitivity of reactor pressure vessel materials. -Preprint NSI-26-936 Nuclear Safety Institute, Moscow, Russia, 1993,11 p.

36. Николаева A.B., Николаев Ю.А., Крюков A.M. Влияние примесей и легирующих элементов на радиационную стойкость низколегированных сталей//ФММ, 1994.1.11, вып.5. С.171-180.

37. Крюков A.M., Николаев Ю.А., Николаева А.В. Влияние химического состава на радиационное охрупчивание низколегированных сталей// Атомная энергия, 1998. Т.84, №4. С.366-368.

38. Сидоренко О.Г. Влияние взаимодействия радиационных дефектов с примесными элементами малолегированных феррито-перлитных сталей на их радиационное охрупчивание: Дисс. канд. физ.-мат. наук, 01.04.07/ УлГУ. Ульяновск, 2005. 107 с.

39. Vishkarev.O,M., Zvezdin, Yu.I., Shamardin, V.K., and Tulyakov, G.A., Radiation Embrittlement of Soviet 1000-MV Pressurized Water Reactor Vessel Steel 15KH2NMFA, Radiation Embrittlement of Nuclear Reactor Pressure Vessel Steels:

40. An International Review (Fourth Volume), ASTM STP 1170, Lendell E. Steel, Ed., American Society for Testing and Materials, Philadelphia 1993, pp. 218-226.

41. Гликман Е.И., Брувер Р.Э., Сарычев К.Ю. О влиянии углерода на межкристаллитную внутреннюю адсорбцию и межзеренное сцепление в сплавах железо-фосфор //ДАН СССР, 1971. Т.200,№5. С.1055-1058.

42. Effects of nickel on irradiation embrittlement of light water reactor pressure vessel steels. TECDOC-1441, IAEA, Vienna, IAEA 2005 pp. 45-49.

43. Паршин A.M., Неклюдов И.М., Камышанченко H.B. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. Изд-во БГТУ. 1998. 378 с.

44. L. Debarberis, N.Taylor, A. Ericsson, et al An integrated view on plant life management// IAEA -CN-92-9. P.513-519.

45. Забузов O.O. Красиков E.A., Бачучин И.В., Королев Ю.Н. Радиационно-стимулированое перераспределение примесей в материалах корпусов реакторов современное состояние// Материаловедение, №9.2001. С. 14-18.

46. Шанк Ф. Структуры двойных сплавов. М.: Металлургия. 1973.144 с.

47. Flynn С.Р. Atomic Migration in Monatomic Crystals// Phys. Rev., 1968. V.171, №3. P.682-698.

48. Nikolaev Yu.A., Nikolaeva A.V., Kryukov A.M. et al. Irradiation embrittlement and thermal annealing behavior of Cr-Ni-Mo reactor pressure vessel material// J. Nucl. Mater. 266 (1995) pp. 40-51.

49. T. J. Williams The effect of nickel, manganese and copper on the irradiation sensitivity of low alloy steel welds, International Journal of Pressure Vessels and Piping, Volume 81, Issue 8, August 2004, pp. 657-665.

50. Николаев B.A., Рыбин B.B., Баданин В.И. О роли примесей в радиационном охрупчивании низколегированной стали// Атомная энергия, 1979. Т. 47, Вып. 1. С. 21-25.

51. Steele L. Structure and Composition Effects on Irradiation Sensitivity of Pressure Vessel Steels Irradiation Effects on Structural Alloys for Nuclear Reactor Applications: ASTM STP 484, 1971. P. 164-175.

52. Николаев B.A. Радиационное охрупчивание металлов и сплавов. В кн.: Радиационные дефекты в металлических кристаллах. Алма-Ата: Наука, 1978. С. 158-176.

53. Николаев В.А., Баданин В.И. В кн.: Радиационные эффекты изменения механических свойств конструкционных материалов и методы их исследования. Киев. Наукова думка, 1977. С.75.

54. Николаев В.А., Баданин В.И. Влияние примесей на охрупчивание ферритно-перлитной стаж при нейтронном облучении и тепловых выдержках// Известия АН СССР. Металлы, 1975. Вып.2. С. 126-132.

55. Николаев Ю.А., Николаева А.В., Забусов О.О. и др. Радиационно- и термически индуцированная адсорбция фосфора на границах зерен в низколегированной стали.//ФММ, 1996. Т.81, вып. 1. С. 120-128.

56. Gurovich В.A., Kuleshova Е.А., Nikolaev Yu.A., Shtrombakh Yu.I. Assessment of relative contributions from different mechanisms to radiation embrittlement of reactor pressure vessel steels// J. of Nucl. Mater., 1997. V. 246. P. 91-120.

57. Николаева A.B., Николаев Ю.А., Кеворкян Ю.Р. Зернограничная сегрегация фосфора в низколегированной стали// Атомная энергия, 2001. Т. 91, №1. С. 20-27.

58. Грузин П.Л., Мураль В.В. Механизм влияния молибдена на процессы отпускной хрупкости стали// Металловедение и термообработка металлов, 1969, №3. С.70-72.

59. Грузин П.Л., Мураль В.В. Влияние легирования на диффузию фосфора в феррите// Физика металлов и металловедение, 1964. Т.17. Вып.З. С. 384-389.

60. Грузин П.Л., Жаров Ю.Д., Поликарпов Ю.А. Изучение диффузии в твердых телах методом послойного анализа и интегральной радиоактивности, ГОСИНТИ. Вып. 4, 1962.

61. Соловьев С.П., Хмелевская B.C. Механические, коррозионные и радиационные свойства материалов для ядерных энергетических установок. Уч. Пособие по курсу «Материалы ядерных энергетических установок», Обнинск, ИАЭТ, 1991.45 с.

62. Odette G.R., Lucas G. Е., Klingensmit D. Irradiation Hardening of Pressure Vessel Steels at 60 °C: The Role of Thermal Neutrons and Born // In: Effects of Radiation on Materials, ASTM STP 1325, 1999. P.87-97.

63. Реутов В.Ф. О вкладе нанокластеров/петель в радиационное упрочнение металлов.: Препринт Объединенного института ядерных исследований. Дубна.1. Р15-2002-231.

64. Pichon С., Brillaud C.,Deydier D., е.а. Neutron Spectrum Effect and Damage Analysis on Pressure Vessel Steel Irradiation// In: Effects of Radiation on Materials, ASTM STP 1366,2000. P.87-97.

65. Heinisch H.L. Correlation of mechanical property changes in neutron-irradiated pressure vessel steels on the basis of spectral effects// J. of Nucl. Mater., 1991. V. 178. P. 19-26.

66. Hawthorne J.R., Fortner E., Grant S.P. Radiation Resistant Experimental Weld Metals for Advanced Reactor Vessel Steels, Weld. J. Research Supplement, 49, 10, 1970, pp.483.

67. Effects of Residual Elements on Predicted Radiation Damage to Reactors Vessel Materials, Regulatory Guide 1.99, Rev. 1, U.S. Nuclear Regulatory Commission, Washington D.C., April 1977.

68. Radiation Embrittlement of Reactors Vessel Materials, Regulatory Guide 1.99, Rev. 2, U.S. Nuclear Regulatory Commission, Washington D.C., May 1998.

69. Lida, K. Nuclear Codes and Standards, The First JSME-ASME International Conference on Nuclear Engineering: International Lecture Courses (III), 1991.

70. Козлов Д.В. Влияние спектра нейтронного потока на радиационное охрупчивание основного металла и металла сварного шва стали 15Х2НМФАА//

71. Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства» Сборник рефератов и статей, вып. 7 4.1. Димитровград: ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2005. С. 134-142.

72. Erak D.Yu., Kryukov A.M., Amaev A.D. "Radiation Embrittlement of WWER-1000 Pressure Vessel Materials." Irradiation Embrittlement and Mitigation. Proceedings of the IAEA Specialists Meeting held in Madrid, Spain, 1999, p.p. 374 - 385.

73. Shamardin V.K., Golovanov V.N. «On the prognosis of radiation service life of steel 12Kh2NMFAA» Irradiation Embrittlement and Mitigation, Proceedings of the IAEA Specialists Meeting held in Gloucester, United Kingdom, 2001, p. p. 547 -563.

74. Kryukov A., Erak D., Debarberis L., et. al. Extended analysis of WER-1000 surveillance data// Specialist Meeting irradiation embrittlement and mitigation. Gloucester, England, UK, 14-17 May, 2001, IAEA Working Documents IWG-LMNPP-2001, Vienna, Austria.

75. Диаграммы состояния двойных металлических систем/ Под ред. Н.П. Лякишева, М.: Машиностроение, 1997. Т.2.

76. Гольдштейн М. И., Фарбер В.М. Дисперсионное упрочнение стали. М., «Металлургия», 1979.208 с. Стр. 128-129.

77. Зейтс Ф., Келер. Теория атомных смещений, возникающих в решетке под действием облучения. В сб.: Материалы международной конференции по мирному использованию атомной энергии. М., 1958, т.7, с.747.

78. Трушин Ю.В. К теории радиационных каскадов в твердом теле. Физика металлов и металловедение, 1975, т.40, с.15.

79. Norgett N.J., Robinson М.Т., Torrens I.M., The proposed method of displacement doze rate calculation, -Nucl. Eng. And Design, 1975, 33, p.50-56.

80. Lindhard J., Scharff M. Energy Dissipation by Ions in the kev Region. // Phys. Rev., 1961, v. 124, pp.128.

81. Lindhard J., Scharff M., and Schiott H. Range Concepts and Heavy Ion Ranges // Mat. Phys., Medd. Dan Vid Selsk.,1971, v. 33, p. 14.

82. Doran D. G. Neutron Displacement Cross Sections for Stainless Steel and Tantalum Based on a Lindhard Model // Nucl. Sci. Eng., 1972, v. 49, pp. 130-144.

83. Robinson M. T. The Dependence of Radiation Effects on The Primary Recoil Energy // AEC Symp., 1971, ser. 26, pp. 397-425.

84. Doran D.G. and Graves N.J. Neutron displacement damage cross-section for structural metals, HFDL-SA 1058, Washington, 1976.

85. Averback R. S., Benedek R., Merkle K. L. Ion-irradiation studies of the damage function of copper and silver. // Phys. Rev. B, 1978, v. 18, p. 56-71.

86. Wiedersich H. Effects of the primary recoil spectrum on microstructural evolution. J. Nucl. Mater. (1991) 70, p. 179-181.N

87. L.R.Greenwood, F.A.Garner, H.L.Heinisch. The impact of spectral effects in fast reactors on data analysis and devolopment of fission-fusion correlations. J. Nucl. Mater. 191-194 (1992) p. 1096-1100.

88. H.Wiedersich. Implications of defect clusters formed in cascades on free defect generation and microstructural development//!. Nucl. Mater. 205 (1993) p. 4051.