Ядерно-физические методы оценки фонового уровня загрязненности Зааминского заповедника тяжелыми металлами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

АКАДЕМИЯ НАУК РЕСПУБЛИКИ УЗБЕКИСТАН ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ

V! 'л

I •

На правах рукописи

ИСРАИЛОВ МАМ АР АХ ИМ

УДК 543.53, 577.49

ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ОЦЕНКИ ФОНОВОГО УРОВНЯ ЗАГРЯЗНЕННОСТИ ЗААМИНСКОГО ЗАПОВЕДНИКА ТЯЖЕЛЫМИ МЕТАЛЛАМИ

01.04.16 — Физика ядра и элементарных частиц

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученей степени кандидата технических наук

ТАШКЕНТ—1994

Работа выполнена в лаборатории активационного анализа Института ядерной физики Академии Наук Узбекистана.

Научные руководители: член-корреспондент АЕН России,

доктор химических наук, профессор КИСТ А. А. доктор химических наук, КУЛ МАГ О В Р. А.

Официальные оппоненты: доктор технических наук,

ХАГАМОВ 111. доктор технических наук, профессор ДЕНИСОВ Ю. М.

Ведущее учреждение: СамГУ, физфак.

Защита диссертации состоится „ /£>9/ г.

часов на заседании Специализированного Совета

К.015.15.22 при Институте ядерной физики Академии

Наук Узбекистана, г. Ташкент.

Адрес: 702132, г. Ташкент, Мирзо Улугбекский р-н, пос. Улугбек, ИЯФ АН РУ.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке

ИЯФ АН РУ.

Автореферат разослан „ 3 " ____ 1994 г,

Ученый секретарь Специализированного Совета, доктор физ.-мат. наук Е. И. ИСМАТОВ

ОЩЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. Б число актуальнейших задач современности входит контроль и охрана лриродноЯ среды, бреди многочисленных загрязниелей природной среды особую роль играют токсичные металлы и их соединения. В этой связи особое внимание уд&шется свинцу, кадмию и ртути, как наиболее токсичным, а также таким приоритетным загрязнителям как медь, олово, ванадий, хром, молибден, кобальт, ни:сель, сурьма, мышьяк и селен. Однако, в ряде случаев для конкретных регионов элементы, не входящие в список приоритетных загрязнителей, могут иметь не меньшее, если не большее значение. В этой связи, очевидно, целесообразно иметь информацию.о распределении концентраций и путях миграции других элементов. Эта задача особенно важна в связи с наличием в природе биогеохимических аномалий и антропогенными выбросами ' • элементов, не входящих в список цриориФетных загрязнителей.

Ыожно считать, что контроль и оценка загрязненности природной среды не могут быть достаточно эффективными, если,не известны природные фоновые уровни концентрации различных элементов, на которые накладываются антропогенные процессы.

.■ Одной из причин,, обуславливающих недостаточное знание распределения-я поведения, химических элементов в природной среде, является ограниченность аналитической базы, низкая, в ряде 'случаев, чувствительность и- производительность существующих аналитических методик. Среди аналитических методов особое значение в изучении загрязненности природной среды играют ядерно'-*},изические методы анализа,"особенно нейтрошю-активащрщшй анализ. Блогодаря высокой чувствительности, возможности одновременно определять несколько десятков элементов, .высокой производительности и относительной простоте этот метод получает все более широкое применение в исследовании загрязненности природной среды.

В свйзи 'с рассмотрение!* применимости этого метода можно считать актуальной задачу решения некоторых методологических вопросов инструментального нейтронно-активадионного анализа с целью ' изучения фоновых уровней концентрации элементов в природной среде. ,

Целью нашей работы была разработка конкретных производительных методик анализа.сопредельных природных объектов (воды, почвы, растения, атмосферные осадки, аэрозоли и т.д.) , метрологическая оценка разработанных методик к их .применение для нэуче-

4 .V ...

ния фоновых уровней концентрации элементов на примере Зааминско-го 'заповедника.

Для этого необходимо было решить следующие задачи: ■ I) исследованием характерных спектров гамма-лучей активированных конкретных образцов объектов природной среды разработать рациональный комплекс многоэлементных ядерно-физических методов определения содержания и форм миграции тяжелых металлов (ТМ); 2) метрологическая оценка разработанных методик; 3) систематический отбор и анализ образцов, представляющих основные природные объекты фонового мониторинга; 4) исследовать проблемы представительности отбираемых образцов и уменьшения объема аналитических работ; 5) изучить закономерности, распределения.и форм миграции ТЫ в природных средах заповедника; 6) расчет баланса элементов, с целью . долгосрочного прогноза загрязненности природной среди заповедника ТЫ и их соединениями.

Научная новизна. Разработан комплекс высокочувствительных, производительных ядерно-физических методик определения более 25 элементов и 9 радионуклидов с пределами обнаружения Ю-6 - 10-1®г и 50 £к/кг. Относительные стандартные отклонения методик 0,05 -0,30 для исследованных элементов и радионуклидов.

Разработан и реализован упрощенный способ планирования актива~ ционного анализа объектов неи&всстного состава, предложена формула расчета оптимального времени "охлаждения". ■

Предложен новый способ мультиэлементного.эталонирования в инструментальном активационном анализе, обладающий более высокими метрологическими параметрами по сравнению с существующими.

Предлагается спосс получения представительных усредненных проб для обобщенной оценки уровней концентрации элементов в однотипных объектах различного происхождения.

Впервые оценены закономерности распределения концентраций и форм миграции элементов в сопредельных геофизических средах крупного фонового участка-Зааминского горно-лесного заповедника и прилегающих к нему территорий.

Впервые лроведен расчет баланса элементов для долгосрочного •прогноза эагряненности заповедника отдельными элементами-.

Задаваемые положения. На- защиту выносится: разработанная единая рациональная схема ядерно-физических методов анализа природных сред (воды, взвеси, аэрозолей различной степени* дисперсности, • атмосферные осадки, почвы, рас гения, биообъектов • и т.д.) "фоновых"

территорий; способ планирования временных режимов активйционного анализа объектов неизвестного априори состава; упрощенный способ цультиэлементного эталонирования в инструментальном нейтронно-ак-тивационном анализе; способ получения представительных усредненных проб для обобщенной оценки уровней концентрации элементов в ■ однотипных объектах различного происхождения; эколого-геохимичес-кая характеристика фонового участка Зааминского заповедника.

Практическая значимость работы. Разработанш з метода планирования эксперимента и эталонирования использованы в эколого-геохи-мических и др. исследованиях с использованием активационного анализа. Предложенный способ получения усредненных объединенных проб использован в задачах, требующих установления распространенности элементов в однотипных, но трудносопоставимых объектах при сохранении удовлетворительной воспроизводимости и существенном уменьшении числа анализируемых объектов. Разработанные методики были использованы для оценки уровней распределения концентраций и миграции более 25 элементов в Заашнском заповеднике в течение 19831990 гг. Методические разработки в настоящее время используются для изучения уровней концентрации химических элементов не только в фоновом, но и в региональном и импактном мониторинге окружающей среды. Впервые получены эколого-геохимические характеристики для Зааминского заповедника, играющего роль фонового района для крупного региона Центральной Азии. Выявлены неизвестные ранее закономерности поведения химических элементов в природной среде, установлены "фоновые" уровни концентрации ряда элементов, показана информативность некоторых нетривиальных объектов исследования, показана целесообразность установления локальных кларков при расчете соэффициента обогащения, показана целесообразность введения понятия локального приоритетного загрязнителя. Определены антропогенные поступления и потоки выноса количеств элементов.

Апробация работы. Основные- материалы диссертации были доложены: на республиканской конференции молодых ученых (Ташкент,1985), на II Всесоюзном симпозиуме "Изотопы в гидросфере" (Каменец-По-дольский,1965), на III Всесоюзном совещании "Ядерно-физические методы анализа в контроле окружающей среды"(Томск,1985), на Международном коллоквиуме по почвенной зоологии (Вильнюс,1985), на У Всесоюзном совещании "Миграция элементов в почве и сопредельных средах" (Обнинск,1967), на республиканской конференции "Актуальные проблемы охраны окружающей среды и рационального использования

природных ресурсов"(Термез,1987), на У Всесоюзном совещании по антивационному анализу и другим радиоаналитическим методам"(Ташкент, 1987), на II Всесоюзной конференции "Тяжелые металлы в окружающей среде и охрана природы"(Москва,'1988), на научно-практической конференции "Учёные и специалисты в решении социально-экономических проблем"(Ташкент,1992).

Публикация результатов исследований. По диссертационной работе опубликовано 19 работ.

Объём работы. Диссертационная работа изложена на 114 страницах машинописного текста и состоит из введения, четырёх глав, заключения, выводов и отдельного приложения. Список цитированной литературы включает ¡¿02 наименования, из них 44 иностранных. Текст иллюстрирован 34 таблицами, 4.5 рисунками.

Объем проанализированного материала но предложенной методике составил 547 пробу (более 10000 элементоопределений).

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Глава I. МЕТОДЫ ФОНОВОГО МОНИТОРИНГА ПРИРОДНОЙ СРЕДЫ. ' '

Одной из причин ограниченности расширения числа контролируемых элементов в фоновом мониторинге является ограниченность возможностей современных физико-химических методик. Среди аналитических методов особое значение имеют ядерно-физические методы, особенно нейтронно-активационный анализ.. Поскольку, основные тру; ности аналитического характера в случае фонового мониторинга заключаются в исключительной мозаичности исследуемых образцов, вариабельности их состава во времени и сравнительно низких концентрациях определяемых элементов, требуется привлечение достаточно высокочувствительных ме:эдов. В I главе приведена краткая характеристика наиболее распространенных аналитических методов, испол; эование которых целесообразно в фоновом мониторинге.

Отмечено, что одним из наиболее чувствительных, по ряду технических причин достаточно удобных методов является активационны: анализ. В связи с ;тим, была поставлена задача исследовать hckoti pue методические и методологические вопроси активационного анали за объектов, характеризующие фоновые условия и апробировать разработанные методики в реальных условиях Зааминс.кого заповедника. Отмечено, что несмотря на большую библиографию акткваоонных методик не решены важные методологические и метрологические вопросы ядерно^изкческах методов исследования cfti-ектов окр; хавдей средь на фоновом уровне.

?

Глава 2. РаЗРАБОТКА И УСОВЕРШЕНСТВОВАНИЕ КОМПЛЕКСА ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ МЕТОДОВ АНАЛИЗА ПРИРОДНЫХ ОБЪЕКТОВ.

Мы считали целесообразным рассмотреть вопросы совершенствования методики, с целью создания упрощенной методики для всех основных .контролируемых объектов фонового мониторинга, к поставили перед собой задачу: попытаться разработать комплексную аналитическую методику н, с целью проверки правильности наших решений, использовать разработанные методики для изучения состояния Зааминско-го заповедника. Ь частности были рассмотрены вопросы: планирования временных режимов, ыультиэлементное эталонирование, комплек-сирования ядерна-физических методов и т.д.

Исследования были начаты с изучения спектров ^-излучений облученных характерных проб. Если сгруппировать обнаруженные нукли- -ды, в спектрах, по периоду полураспада,можно убедиться, что основные приоритетные загрязнители и элементы,характерные для данного 'региона, находятся в нескольких группах с относительно близкими периодами полураспада. Это периоды полураспада от I до 4 суток, от 10 до 250 суток и в интервале нескольких лет.

Как известно, основными параметрами активациоцного анализа являются временные режимы, которые определяются-с помощью формулы активации: ' . . .

Л -С/ -ел1)ел*. . :

■Для упрощения оценки оптимального временного.режима можно не рассматривать сечения активации и выходы гамма излучения, поскольку она входят в уравнению активации в виде, постоянных величин, и можи< ограничиться рассмотрением простого отношения:

ЕЕТё¥^Щ 1

где Л -постоянная распада, 2 -время облучения, ^-время выдержки, индексом ¿-обозначен определяемый нуклид, а индексом мешающие радионуклиды.

С удовлетворительной для наших целей точностью отвечает смесь радионуклидов состоящая из нуклидов с периодами полураспада 0,5, 3, 50, 200 и 1000 суток. Характерные кривые, рассчитанные на ш-ниЭШ, для отношения-£2) приведены на рис.1. Из этих кривых вид- ■ ао, что в ьавиоимоети от времени облучения изменяется высота мак-

симума, а его положение почти неизменяется.

Рис.1. Отношение активностей оп

определяемых и мешающих радионуклидов. (1^2 : «-0,5 да, £-3 дн, £-50 дн, г- 200 дн).

дни

Для проверки этой зависимости был проведен повторный аналогичный расчёт для нуклидов, сгруппированных по следующим периодам полураспада - 5 мин, I час, 12 часов, 30 часов, 2,5 суток, 30 суток, 100 суток и 3 года, кривые для времен облучения 5 часов которых приведены на рис.2.:

Рис.2. Усредненные ло периоду полураспада активности. радионуклидов после облуче- в ния в течение 5 часов (Т^уг,1 а-Ъ мин, 8"-I ч, 6-12 ч, г ~ , 30 ч,д- 2,5 дн, е-30 дн,

ж-100 дн, ь- 3 г.). ' „

° 7 10 10й 10° Юч ¿в, мин

Из этих кривых найдена зависимость времени "охлаждения" от периода полураспада,аппроксимируемая выражением:

,25

4 =

5,5

О)

Из этого выражения следует, что для нуклида с любым периодом полураспада или для группы нуклидов с близкими периодами'полураспада может быть просто оценена величина оптимального времени "охлаждения" без сложных расчетов. Такой способ оценки временных режимов позволяет, незначительно уменьшив чувствительность и исключив несколько элементов из перечня определяемых, ограничиться однократным облучением и двvxкpaтны^¡ измерением спектров гаша-лу-чей. Это существенно упрощает процедуру анализа, повышает производительность и уменьшает стоимость анализа, причем число определяемых элементов остается достаточно большим - около 25-Р0 оле-).ТНТОВ.

'Ла рУс.Э приведена схе:..а /проченного инструментального не!':-

Образцы + мультиэлементные эталоны

Облучение ¿0= 3 -г 5 ч , <Р- 5-Ю13 нейтр./смЧ)

Измерение образцов и мульти-аталонов £в= бдн, £и= 300с

Измерение обра эталонов ¿в= 2 зцов и мульти-Одн, 4=600с

Вода, атм.осадки ЛЬ,Си,Аз,вРгМо,Се1,5Ь, 1л,5яг, V/, Аи, И

аэрозоль

и

почва

В/>, ¡В, £а,

и.

растение, биообъекты

Лйг, йг>, Мо, СЖ, £4, ¡.а., 9т, Аи-

Э В М

Вода, атм.осадки

5е, СпгРе,Со,М, 2п, ИЬ, 5/; Ад, ЭЬ,^, 8 а,Се, ги,Н1, Нр, Тк, Те

аэрозоль

почва

5с, Су, /е, Со,Уг, 2п, вв, Ы, Ар, 5Л Сз, ГА, Те

растение,биообъекты

—$с,Сг>, Ре,Сам, Бе,ХЛ, Ар,$Ь,0>,5а,Се,Н^Хк

Рис. 3. Схема инструментального нейтронно-активацио«-ного анализа обраацов природных сред.

тронно-активационшго анализа всех основных контролируемых объектов природной среды. ! -Для оценки правильности разработанной методики были проведены анализы стандартных образцов воды, атмосферного воздуха и почвы(табл.I). Кроме этого для метрологической оценки б'ши проведены анализы различных объектов. Как видно воспроизводимость удовлетворительна.

Таблица I

Результаты анализа стандартного образца воды СОВ-1 . -г

Элемент

Рекомендуемые значения концентраций, г

Наши данные, ¡Относительно' г ¡расхождение,;

Хром 1,4 10"° 1,6 10-ь 14

Маргенец 1,4 Ю-6 1,5 Ю-6 12

Кобальт 1,4 Ю-6 1,7 ю~6 ' 18

Никель 1,4 Ю~6 0,95 I0"6 30

Цинк ■ 1,4 Ю-6 1,65 ю-6 16

Стронций 1,4 КГ6 * £ 1,7 ю-6 . 22

Молибден ' 1,4 НГЬ 1,0 ю-6 28

Серебро 1,5 Ю-6 1,1 иг6 ю-6 26

Сурьма 1,4 Ю-6 1,54 10

Барий 1,4 ' 1*0 ю-6 26

Ртуть 1,4 10 ,0,90 10-6 36

Для повышения информативности исследований рассмотрены возможности использования ^-спектрометрического и рентгенофлюорес-• центного анализов. В исследованных образцах естественной радиоактивности обнаружены такие нуклиды как 4"f¿ , ¿/'fPb , г!*В1,ггвАс. ,тТ£ естественного и нуклиды ,37Cs , 'Z5Sb /^Се ,/526и. искуственного происхождения. Их активность была на уровне фона дня региона. Рентгеьофлюоресцеятним анализом в самом простом варианте обнаружены пики таких элементов как Fe , ЯЬ , Zt» , 5г , Са. а в загряз-ьениых пробах и РЬ .

Такое сочетание методик с нейтронно-активацжжпым анализом увеличивает количество определяемых элементов и.улучшает экономические показатели методик, поскольку, .для проведения всех этих трех анализов используется-единая аппаратурная база - многоканальные анализаторы и полупроводниковые GeCLL) и 3LCLL) Детекти-rvxOTs системы.

Глава 3. МЕТОДИЧЕСКИЕ И МЕТОДОЛОГИЧЕСКИЕ ВОПРОСЫ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ МЕТОДОВ АНАЛИЗА ФОНОВЫХ ПРИРОДНЫХ ОБЪЕКТОВ.

■ Для получения достоверных результатов необходимо было рас-, змотреть некоторые вопросы анализа, отбора и хранения образцов Зез изменения их элементного состава.

На рис.4 изображена схема отбора атмосферных образцов.

Рио.4. Схема отбора.и анализа атмосферного образна.

Отбор образцов из других объектов проведены в соответствии с общепринятыми методическими рекомендациями. Помимо того, в связи о мозаичностью и йзменчивостгао элементного состава объектов биосферы могут быть рассмотрены некоторые статистические приёмы, редко используемые в экологических исследованиях, например, ус-" редненке аналитической Еыборки с целью получения представитель-ннх проб, характеризующих биогеохимический статус региона.

Известно, что суммарная дисперсия в случае анализа природ-1 " ных .объектов слагается из природной, обусловленной вариабельностью состава и аналитической, обусловленной совокупностью погрешностей подготовки пробу к анализу и проведения анализа ( 5ШС). £ _ '

Ь<Х ~ + Ьан, (4)

Среднеарифметическую ошибку (П.) , как известно, можно уменьшить проведением достаточно большого числа анализов.■

т2 = + (б)

1г п.

Однако,'как следует из 5 уменьшить ошибку среднеарифметическую можно путем получения общей гомогенной пробы, которую перед анализом делят на п. частей. При этом природная дисперсия уменьшается до' Э^/1Ь , а общая ошибка составляет:

с.2 Г л- <?<2

Щ + что меньше чем -Г . (б)

/I2 П. . П,

Таким образом, усреднение аналитической выборки позволяет получить необходимую информация с существенно меньшими затратами, поскольку из многочисленных объединенных проб анализируются всего несколько штук.

В качестве примера возможности такого подхода приводится определение скандия в почвах:

Табллца 2

К объединению выборок

Число образцов' в объединенной! выборке | Число выборок ¡Число анализов по \выборке •'Среднеарифметическое \ Ю"4 % 1...........! 1 1 ! \ ! ! тр

I 100 100 13,9 0,31 0,037

20 5 I 14,7 0,23 0,052

20 3 3 13,7 0,05 0,031

10 5 I 12,5 0,26 0,030

10 3 3 13,2 0,043 0,032

Нами предложен способ мультиэлемантного эталонирования, сохраняющий положительные стороны одноэлементных эталонов, и позволяющий добиться лучшей правильности, чем в случаях стандартов и компараторов. М/льтиэлементное эталонирование осуществлялось в двух вариантах, в первом, полученные смещанные растворы наносили микропипеткой на полоски фильтровальной бумаги, во втором, подготовленные отдельные растворы' последовательно наносили на одну полоску фильтровальной бумаги и высушивались.

Полученные данные для тд.ких групповых эталонов сопоставлены в табл.3 с данными для синтетического образца сравнения на основе феяольформальдегидной смолы и данными для стандартного образца сравнения МАГАТЭ ' лускульная ткань":

Таблица 3

Относительная погрешность анализа различных стандартов

Элемент

Относительная ошибка, %

Синтетический стандарт

Мускульная ткань МАГАТЭ_

Предлагаемый способ

Натрий

Железо

Цинк

Селен

Бром

Сурьуд

33 20 22 16 23

6,1 4,2 3,9 12 15

7;2 С,7

6Д 8,5 <*. _ 7

Как видно,.предлагаемый, способ характеризуется существенно лучшей воспроизводимостью.

Такой способ эталонирования существенно проще других методов простотой приготовления, возможностью наработки большого количества эталонов.

Глава 4. ЗАКОНОМЕРНОСТИ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ И МИГРАЦИИ ЭЛЕМЕНТОВ В ПРИРОДНЫХ СРЕДАХ ЗАПОВЕДНИКА.

Впервые были установлены средние содержания определяемых элементов в природных объектах заповедника. Для некоторых элементов проверена гипотеза о нормальном законе распределения концентраций в почве и воде по критерию Пирсона.

Рассмотрены некоторые закономерности пространственно-временного фазочого распределения и содержания.некоторых микроэлементов почти во всех объектах.

Исследованы корреляционные связи между элементами и.объектами природных сред заповедника, вычислены на миниЭВМ коэффициенты корреляции, получены уравнения регрессии. Например, ttfy в пбчве и взвеси поверхностных, вод имеет корреляционные связи с Ct*, 8Ъ , Se , Се . Lee, -ñu., Во., bv и , поскольку взвещен-ная.фаза вод по своему составу сильнее коррелирована с почвой (г до 0,95): . .

У- = ?,? +0,Oí2cc (7)

Приводятся результаты многолетних анализов усредняющих систем. В качестве таких систем были взяты волосы сотрудников заповедника, шерсть животних, водоросли, донные отложения, грибы, паутина, насекомые, мёд и т.д. Полученные данные по всем объектам и усредняющим системам обработаны на миниЭВМ. Четко выделяются элементы, которые можно назвать характерными для дат'ого региона.

Исследованы миграционные характеристики элементов(рис.5), вычислены коэффициенты миграции, которые свидетельствуют об интенсивной водной миграции У?tí., , C<¿ . Hg , Мо . 5е и ¿п . Изучен дисперсный состав атмосферного аэрозоля с использованием импактора .Мея и конденсационной ловушки (рис.4), по результатом которых можно сулить о формах переноса элементов в ат:.:ос Дерном воздухе. На рис.6 приведены дисперсные распределе: ия аэрозольных частиц iio отдельным элементам.

Географическое удобное расположение заповедника';; результаты наших многолетних исследований позволили сделать :.асчет 'баланса

. I

од 0,01

в.м.

! Тк.

Рис.5. Диаграмма расположения элементов по значениям коэффициентов водной миграции..

С, нг/мэ 10

I -

0,1

п\1,о\з,б\ п -п.

ол 1,8 И,4 о А ИЛ . 0,4 1,р И,Ц . °,Ч 'Ы Рис.6. Распределение дисперсного состава аэрозольных частиц

некоторых элементов по ступеням имнактора и парогазовая фаза.

элементов по заповеднику. При этом сравнивали потоки элементов-поступления с выносом, поскольку.преобладающее поступление связано с атмосферным переносом, а вынос с водным стоком. При расчёте были использованы антропогенные составляющие концентрации элементов и скорости осаждения элементо-несущих частиц, вычисленные нами. ■ .

Результаты баланса свидетельствуют (табл.4), что такие элементы как 2п , , Яд , Ли. ,и С£ имеют отрицательный баланс (вынос) а другие элементы как Сг> , V , Ла , Зе , 5А и л! положительный, т.е. накэ.пливаются. -Необходимо отметить, что здесь речь идет скорое о тенденциях, чем о точных количественных цифровых значениях в связь с приближенностью моделей., положенных ' в основу методики расчёта. Тем не менее, результаты удовлетворительные; т.е. подтверждают выводы предыдущих исследований по оэдельши ооьектам: накапливаются элементы антропогенного про-

нахождения, хотя и в небольших количествах, смываются элементы -сильные мигранты и имеющие, в основном, местное происхождение. \ Таблица 4

Данные по балансу элементов

Элемент! ! общ.аэр.| W, sir/м3 j ант. С£,нг/м3 i потоки I кг

.} поступление i вынос t баланс-

Хром 4,4 3,0 165 120 45

Ванадий 10 2,9 67 31 36

Ник"ль 3,8 1,7 88 . 50 38

Медь 18 10 529 977 -468

Цинк 310 150 8429 II300 -3000

Мышьяк 3,1 2,5 72 35 37

Селен 3,1 2,0 145 95 53

Бром 24 ' II 247 5?0 -131

Сурьма 6,6 3,6 • 32 30 2

Ртуть 15 8 87 112 -25 -

Золото 0,07 0,01 ■ 0,12 0,49 -0,37

Кадмий 2,3 1,3 • 25 59 -34

На основании полученных данных по всем объектам получены с использованием микроэвм и наших программ карт«, где четко видно, что содержание таких' элементов' как Zii , вг , Ую , Cd , 5b , Вес- • . TL > A'L и Cv повышается в сторону понижения абсолютной высоты. В зонах,близко расположенных к населенным пунктам,загрязнение этими элементами сильнее. Северо-западная сторона заповедника загрязнена значительно более, т.е. наблюдается влияние преобладающего ветра. Как видно, по мере продвижения вглубь заповедника загрязненность ниже. Такие элементы, как ЯЬ , Si* , Cs , La. , Се. , 5m. распределены почти равномерно..Содержание золота, ртути, селена и нуклидов искусственного происхождения, наоборот растет в верховьях саев, что может сыть связано с летучестью элементов и их глобальным атмосферным переносом (ультрамикродисиерсная поставляющая).

выводи

1. Разработаны инструментальные иейтронно-активационные методики определения более 25 элементов в водах, атмосферных осадках, почвах, растениях и других природных ооъектах.

Пределы обнаружения элементов в фоновых геофизических средах 10"относительные стандартные отклонения 0,С5 - 0,30.

2. Показана перспективность комплексиривпния нейтронпо-активаци-онного анализа с другого ялерко-].штч<хкг.ки" гге годуш .

3. С применением комплекса предложенных методик впервые изучены и оценены закономерности распределения и миграции элементов

. в природных средах Зааминского заповедника. Установлены уровни концентрации, средние содержания и формы миграции оолее 25 элементов в объектах фоновой внешной среды.

4. Впервые установлено, что в атмосферном воздухе. 5е , К^ , См. ,

... §Ь и Сг> мигрируют преимущественно в составе частиц с разме- .

ром <0,4 мкм или в парогазовой фазе, в атмосферных осадках и водах преимущественно в растворенной фазе, что определяет их.миграции в системах "атмосферный воздух-атмосферные осадки", "атмосферные осадки-почвы", почвы-иоверхностние воды" и "атмосферные осадки-поверхностные воды". Ряд ТМ такие как Зс , ТА., Ре. и РЗЭ мигрируют в атмосферных осадках и водах во взвещен-, ной форме, что снижает подвижность их в природной среде.

5. Разделением территории заповедника на характерные участки получены пространственные распределения .концентраций ряда определяемых элементов для различных объектов.

6. Для долгосрочного прогноза загрязненности заповедника ТМ_ рассчитан' баланс элементов по территории заповедника, и даны, в виде таблиц, антропогенный вклад концентраций элементов в аэрозолях и пути поступления некоторых загрязняющих элементов в заповедник. • ■

?. Установлено, что в дальнейшем для контроля атмосферы и других объектов заповедника достаточно, будет организовать мониторинг в трех точках: на Суфе, на перевале Кырк-кыз и Гураяашсае.

8. В целом, Заповедник может быть использован как фоновый участок для значительной территории республики Узбекистан.

ПО РЕЗУЛЬТАТАМ ДИССЕРТАЦИИ ОПУЫШОВАШ РАБОТЫ'

1. Исраилов Ы. Изучение и оценка элементного состава природной среды Зааминского заповедника.-Тезисы докладов республиканской конференции молодых учёных "Актуальные вопросы прикладной физики", Ташкент, 1985, с.117.

2, Исраилов М., Хакимов С., Кист А.А. Инструментальный нейтронно-активационпий анализ природных.объектов на примере Зааминского заповедник^.- Тезисы докладов III Всесоюзного совещания, Томск, 4%5, с.44.

' 3. Иср-айлсш 1.1., Хакимов С., Кист А.А. К вопросу инструментального яктпъиционного анализа ..оверхностных вод и атмосферных осадков на фог'пзсм ^ ровно. — Тезисы докладов 2-го Всесоюзного сим-

нозиума "Изотопы в гадросфере", Каменец-Подольский, М.: 1985, с.I20-121.

4. Хакимов С., Исдаилов М., Кист A.A. Способ учёта механических потерь элементов в активационном анализе природных вод.- Там же, с. 236-237. -

5. Уровни содержания ргути в теле'наземных беспозвоночных животных Средней Азии./З.А.Хачиков, Н.А.Дубова, А.А.Кист, Р.А.Кул-гатов, М.Исраилов - Тезисы докладов международного коллоквиума по почвенной зоологии. Москва, Вильнюс: 1985, с.122.

6. Исраилов ¡vi., Хакимов С., Кист A.A. К вопросу нейтронно-актива-ционкого определения состава аэрозолей в фоновых условиях. St.; ДАН АН УзССР, 1986, Je 5, с. 22-23. . :

7. Хакимов С., Исраилов М., Бегмуратов Ш. Миграции элементов в поверхностных водах Зааминского заповедника.- Тезисы докладов научно-практической конференции "Актуальные проблемы охраны ок-

• ружающей среды и рационального использования природных ресурсов". Термез, 1987, с.42. . ..

8. Исраилов М., Хакимов С. К вопросу оптимального временного режима в активационном анализе.- Тезисы докладов У Всесоюзного совещания по активациоиному- анзлизу и jmynu; ра.нйоаналитическим методам. Ташкент, 1987, с.44.

9. Активационный анализ в фоновом мониторинге на примере Зааминского заповедника./ М.Исраилов, С.Хакимов, A.A.Кист и др. -Там же, с.ЗЗо.

10. Хакимов С., Исраилов М. К вопросу мониторинга фонового загрязнения почв и растений методом нейтронно-активационного анализа. -Там же, с.398. "

11. Исраилов ., Хакимов С., Кист A.A. Баланс тяжелых металлов в Зааминском заповеднике. - Тезисы докладов 2-й Всесоюзной конференции "Тякелые металлы в окружающей среде и-охрана природы",

. Москва, I'JoV, c.ICö.

12. Предварительна.! сценка фоновых уровней содержания. некоторых элементов в .ат;,;ес*ерних. аэрозолях в Среднеазиатском регионе.-В кн.: Мониторинг ¿оьового загрязнения «..иродных сред, X.: Гидрометеоиздат, 11^7, еш;.4, сЛо^.-Гво/

13. йерьалев Хаккжоь С., К/.ст A.A. ¿'.сследсвтлйе с^д^рлаанк тя-жы;кх :.:егьллов ь тл, с.Я^-З'.О,

14. Исраилов Ы., Хакимов С., Киот A.A. Ыногоэлементный анализ снеговых выпадений.в оценке фоновых уровней концентрации некоторых элементов,- В кн.: Исследования загрязнения природной среды Среднеазиатского региона. Л.: Гидрометеоиздат,

1988, вып. 3, с. 79-83.

15. Исраилов М. Нейтронно-активационныи анализ почвенно-расти-тельных образцов Зааминского заповедника.- Ж.: Изотопы в СССР, 1989, № 5, с. 18-22.

16. Хакимов С., Исраилов М., Кист A.A. К вопросу миграции тяжёлых элементов в поверхностных и склоновых водах Зааминского заповедника.- В кн.: Миграция загрязняющих веществ в почвах и сопредельных средах. JI.: Гидрометеоиздат, 1989, с.189-194.

17. Хакимов С.,. Исраилов М. К вопросу о радиоактивном фойе поверхностных вод Зааминского заповедника.- Тезисы докладов III Всесоюзного симпозиума "Изотопы в гидросфере", Каунас,

1989, с.117.

ж ■ :

18. Исраилов М., Хакимов С., Кист A.A. К выбору оптимального временного режима в активационном анализе.- В кн.: Актива-ционный анализ, Ташкент, 1990, с. 25-3!..

19. Исраилов М., Хакимов С., Кулматов P.A. Результаты многолетних исследований по оценке фонового уровня загрязненности Зааминского заповедника.- Тезисы докладов научно-практичьс-кой конференции "Учёные и специалисты в решении"социаиьно-экономических проблем", Ташкент, 1992, с.33.

АННОТАЦИЯ

Кейинги йилларда дунё ыи^ёсида атроф му^ит мухофазаси ма-саласи асосий муаммолардан бири булиб, унда ифлосланишнинг фун даражасини бахолаш, назорат килиш ва буларга-дараб хулоса чи^а-риш ^ам мухим булиб ^олмокда. Фун мониторинг (назорат, бахолаш, хулоса чикариш) дастурига бошка ифлослантирувчи моддалар 1$ато-рида огир элементлар хам кириб, уларнинг сони тобора кулаймок-да. Еугрофик худудларнинг оиогеокимёвий шарт-шароитига караб булардан бошка элементларни хам анш^аш ^озирга куннинг дол-зарб масаласидкр. Чунки хар бир жугрофик худуд учун шу худудни ифлослантирувчи элементлари катори турли булиши мукаррар.

Мавжуд тахлилий услублар иш унумдорлигининг чегараланган-лиги юкорида мухим деб хисобланган ишларни кенга.":гиришни хам чегаралаб куядк. Шунинг учун хам мавжуд тахлилий услубларнинг самарадорлигини ва аниклаш даражасини оши;'.иш хамда кулланилиш соз^асийи кенгайтириш мухим тадкикот ишларини олиб боришни та-лаб этмбкда. Атроф мухит назоратида куп кулланилаётган физик-тахлилий услублардан бири ядро-физикавий услублар булиб, унда нейтронли активлаш услуби асосий уринни эгаллайди.

.Ушбу номзодлик илмий иши' физик-тах.талий .услублар катори-дан эдухим урин олган ядро-физикавий услуолар сардори булмиш нейтронли активлаш услубининг самарадорлигини ошириш, ушбу ус-лубнинг табиий мухитнинг барча объекгларига кулланилиш даражасини яхшилашга каратилган булиб, ундан ташкари ушбу услубни бошка ядро-физикавий услублар - гамма-спектрометрия ва ренген-флюорессенсиялар билан уйгунлаштириш южониятларя урганил-ан. Табиий мухит объектларини бахолашдаги тахлилий итлар хажмини кис15артириш максадида айрим статистик услублардан хам фойдзла-нилган. Тадки1$ этилган илмий ютуклар жугрофик жихатдан кулай жойлашган Зомин тог-урмон курикхонасйга татбик этилиб, унккг шу вактгача урганилмаган геокимёвий манзараси аникланган. Ку-рикхонанинг ифлосланиши хакида уртача маълумотлар берувчи объ-ектлар уетида кидирув ишлари утказклган.

Б у илмий тадкч^от шлари номзодлик ¡'илида 4Ь :а рада ва 34 та жодваллар оркали куйидагн тартибда берилган:

I бобда фун мониторинг тахлилий услублари ва асосан, ней-тронли активлаш услубининг кулланилиши буйича чоп этилган ада-биётлар хакида киска маълумотлар берилган.

II боб табиий объектлар ядро-физикавий услублари тадкикоти ва такомиллаштирилишига багишланган булиб, унинг асосий мазмунв барча асосий табиат объектлари учун тегишли содцалаштирилган ус-луб тадкикоти, унинг бощка ядро-физикавий услублар билан уйгун-лаштирилиши, хусусан ядро-физикавий услублар энг асосий хусуси-яти болтан BaijT режимини режалаштириш,'кичик концентрадияли эле-ментлар эталони, ядро-физикавий услублар уйгунлаштириливш ва хо-казолар устида суз юритилади. Масалан, нурлантирилган намуналар-ни улчашгача булган сак^лаш вакгини осон аниклайдиган формула то-пилган булиб, унинг ёрдамида хар кандай ярим емирилиш даврли нуклид ёки ярим емирилиш даврлари якин булган нуклидлар гурухи учун "совутиш" вактини адраккаб хисобларсиз аниклаш мумкин. Шу билан биргалйкда намуналарни бир марта нурлантириб ва икки ' марта улчаш оркали 25-30 элементни аниклай оладиган табиий объектлар намуналари нейтронли активлаш услуби схемаси ва барча асо-. сий табиат объектлари учун элементларнинг топилиш чегараси берилган.

III боб тахлилий улчовларда анш$ натижалар олиш гарови булган табиий объектлардан намуналар олиш, уларни сакяаш ва улчаш-нинг ищгхим масалаларига багишланган. Тахлилий улчовларни уртача-лаш статистик услуби хам, кичик кокцентрацияли элементлар эталони хам шу бобда келтирилган, боин$а услублар билан солиштирилган.

IV бобда барча объектлар буйича элементларнинг уртача мик-дори, Пирсон шарти буйича меъёр та^симот ¡рнунининг текширилиши, деярли барча объектларда айрим элементлар фазо-вакт таксимоти, элементлар ва объектлар уртасидаги корреляция богланишлари, объектлар маьлумотини уртачаловчи системалар изланиши, атмосфера аэрозоллари дисперс таркиби ва бут-газ холати буйича конунияФ-лар, элементларнинг миграшяга кобилиятлари буйича илмий тадки-котлар натижаяари билан берилган булиб, шу маълумотлар ва ЧУРИ1$-хонанинг кулай жугрофик жойлашиши асосига курилган курикхона майдони буйича элементлар окими мувозанати хамда иловада алохи-да объектларда элементларнинг курикхона майдони буйича таксимоти берилган.

ABSTRACT ;

to a-thesis work of ISRAJLOV M. on subject:''Nuclear-physical methods-cf contaminating level, estirrat.ion of Zaarnin reserve pollut ion by heavy met.als".

The envi ronnental control ■ is included in a number of the most actual problems of the present time. The contaminating monitoring is of no small importance in it. Equally with other polluting substance heavy metals included m the programme of the contaminating Eorutorlng as. well. However, in a number'of cases for the definite regions the elements which are not in . the list of prior contaminations cart be of no lessor unless larger impotance in connection with the'biogeochemical anomalies and anthropogenic waste of some regions.

Die of the main reasons for restriction ¡-f works on environmental control and new areas search for the contaminating monitoring is the analytical base restriction. In connect with it problems concerned 'with th'> increasing . of productivity, efficiency, sensitivity, find those extending the area of the system use as .-•'•oil are of great importance. The nuclear-physical methods. ..c'ivation analysis

in-the-mawi,. take an autho-itative pat t ^loiig the physicoanalytical methods in exploration .of the natural objects.

The present thesis is dedicated to the creation of the unified Simplified neutron activation system of all the ¡rain controlled natural contaminating monitoring objects, sensitivity Increase, productivity aid efficiency as well- as to the. pons ¡deration of possibility to combine tlw neutron-activation analysis with other nuclear-physical methods- like garnma-spectrometry' . and X-ray fluorescent analysis and to standartination in*- the activation 'analysis with the preliminary study of ganwa-rav spectra of the typical standards tar ths natural objects, The problems of statistical ,.»viiagritig- the analytical samples have been considered to reduce the analytical works abruptly, Ttie results of the explor.at ions have been usi-.d tc study '-'.a^-nin- reserve state and the territories 'contagious to it the greoehemioal status cf this area h.tve been evaluated.

The Brief.critical literary review cf artlvat.Ion nuclear- physical

. 22

methods for determinating the trace elements in the environment and the contaminating monitoring methods are presented in the first charter.

The working out and improvmerit or" neutron-act i vat ion methods, which make- possible for all the main natural contaminating monitoring object to be studied at the same time With the unified siiiplified system and the possibilities to combine this system with other nuclear physical methods like gamma?s pec troirtjt.ry and . X-ray fluorescent analysis as well are presented in tte seoorvJ. chapter. The results of the worked out methods have been.used for the first time in Zaamin reserve exploration. In particular the following problems have, been discussed:' the planning of time modes of operation, trult ¿elements standard, the- combining of nuclear-physical methods, etc. '

The third chapter ¡s dedicated to son« problems of analysis, selection and conservation of the samples without changing their, element conposition, carried out for receipt oi the reliable results. The averaging of . the analytical sample allowing to obtaitj the necessary information about the level of elements diffusion by the reduction of analyses amounts and multielement •■ standardisation as well are also presented in this chapter-. .

The averaged data on concentration of the .elements in all the objects testing of the normal -distribution law in accordance with Pier-son criterion, . space and time distribution of - elements in. the objects, correlational connections between elemsnts and objets. the searches of the averaging system arid the results of their analysis, a number of regularities on dispersed composition of Eho atmosphere aerosol, the data on migrational capacity of the elf-Bents and the results of calculation on balance of elements m Zaamn reserve as" well obtained with the use of all the data on. all objects and hydronetheorogical data, the maps or some elements distribution on the territory of the reserve in all the objects by division into 14 parts are presented in the forth chapter.

' The results obtained are given in a form of brief conclusions.