Развитие инструментального метода контроля плутония и 241 Am в почве и его применение в районах мирных ядерных взрывов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

Министерство образования РФ Московский государственный инжеиерно-фтнческнй ннсгнгу^Д

(технический университет) • г у: , <

^ ^ Л у, }

На правах рукописи

Петрова Екатерина Владимировна

РАЗВИТИЕ ИНСТРУМЕНТАЛЬНОГО МЕТОДА КОНТРОЛЯ ПЛУТОНИЯ И ™Ат В ПОЧВЕ И ЕГО ПРИМЕНЕНИЕ В РАЙОНАХ МИРНЫХ ЯДЕРНЫХ ВЗРЫВОВ

01.04.01 - Техника физического эксперимента, фишка приборов, автоматизация физических исследований"

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата фтико-математических наук

тор:

Москва 2000 г.

Работа выполнена в Московском государственном инженерно-физическом институте

., (техническом унпверептеге) Г ' < '

( 1 д

Научный рукмнхштелъ:

док-тор ф|пико-математическн\ наук профессор Бушусв Л.В. ()фш/1/и 1 ыIые оппоненты:

♦ Крамер-Лгесв Е.Л., доктор фишко-математическнч наук, профессор МИФИ

♦ Логачев В А., доктор технических наук, профессор П1Ц !'Ф "Институт Биофизики' МитдраваРФ. .

Ведущее предприятие: ГУГПШИПИпромтсхнологии

Защита состоится "Л^ " /¿¿Л/^/и-Р 2000 г. ¿^мин

на заседании диссертационного совета Д053.03,05 в МИФИ по адресу: I ¡5409, Москва, N1-409, Каширское шоссе, д 31, тел. 324-84-98

С диссертацией можно ознакомиться в бишпкмеке МИФИ.

Автореферат разослан ". 1¥- /-о 2000 г.

Просим принять участ не в работе совет а или приедать опив в одном экземиля заверенный печатью организации.

Ученый секретарь диссертационного совета: д.ф.-м.и., профессор Дмитренко В.В.

Подписано к печати М- ^ ^¿^Заказ Тираж 100 экч.

Типография МИФИ. Каширское шоссе, 31.

Ц.д.о П0Ж?,9с2Г,0

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы

Проблема загрязненности окружающей среды плутонием и америцием носит глобальный характер, причем структура и изотопный состав загрязнений, вызванных разными источниками, различны Многие загрязнения имеют неравномерный "пятнистый" характер. Картина загрязнения непрерывно меняется со временем из-за распада радионуклидов и их миграции.

П ряд загрязненных территорий входят районы проведения мирных ядерных взртлвоз [МЯВ). На сегодняшний день зги районы мало исследованы. Залача получения надежной информации об уровне и составе их загрязнения является актуальной в связи с необходимостью разработки мер по рациональному природопользованию и обеспечению безопасности населения.

Химическая переработка отработавшего топлива, накопление, хранение и возможная дилизация "энергетического" плутония, конверсия оружейного плутония, трансмутация 'малых" актиноидов - потенциальные источники актиноидных загрязнений в -будущем, соторые потребуют специального контроля

Для картографирования загрязненных районов и последующего мониторинга необходимы широкомасштабные исследования, проведение которых с использованием традиционно применяемой радиохимической методики и других существующих методов невозможно.

Целыо работы является развитие и обоснование инструментального гамма/рентгено-:пек*громстричсского метода контроля загрязненности почвы плутонием и америцием и троведение с его помощью аналиюв почвы в районах мирных ядерных взрывов, троводивитихся в ралтмх регионах бывшего СССР. . "

Научная новтиа результатов диссертации заключается в следующем:

- развита и аттестована «на ручей тлльная методика определения содержания *'|,Лт и тиугочнч 1! пробах помп четоюм у'Х-спсктрометрии, обладающая необходимой чувствительностью, точностью и быстродействием,

- обоснована корректность предложенного метода для применения в ряде загрязненных районов путем сравнения результатов у/Х-спектрометрических измерений этого отношения в почве с данными, полученными с помощью альтернативных методов;

- установлено постоянство отношения Aiv/Ад,,, в пределах экспериментальны) погрешностей в актиноидных загрязнениях районов МЯВ;

- выяснена некорректность оценки загрязненности местности актиноидами по результата* измерений '-7Cs.

ff а защиту выносится:

- у/Х-спектрометрическая методика контроля плутония и 2liAni в почве и ее оформление (требования к образцам, аппаратуре, процедура измерений, обработка результатов),

- результаты измерений н их анализ, свидетельствующие о целесообразности применен»! предложенной методики определения содержания ;"Лт и плутония в пробах почв дл: массовых измерений;

- данные о содержании 2'" Am и плутония в образцах из районов МЯВ.

Практическая ценность работы заключается в следующем;

- Создан инструмент для широкомасштабных исследований загрязненности почтя плутонием и америцием с целыо картографирования п последующего мониторинг; территорий.

- Проведена аттестация у/Х-спектрометрическои методики во ВНИИФТРИ, получеж Свидетельство о государственной метрологической аттестации №400/6021.

- Получены данные о загрязненности районов 11 мирных ядерных взрывов на территорш России и Казахстана.

- Осуществлено внедрение методики, которая используется:

♦ на Сибирском химическом комбинате для определения содержания "'Am i плутония в иловых отложениях и пульпах хранилищ жидких радиоактивны: отходов;

♦ в Институте проблем энергетики Национальной Академии наук Беларуси (ПИНАН Беларуси);

♦ в службе радиационной безопасности ОАО "Кирово-Чепецкий химически! комбинат".

Объем работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы (6

наименований), двух приложений и содержит 116 страниц, )4 рисунков и 42 таблицы.

Апробация результатов паботы

Основные положения диссертации докладывались на следующих конференциях, еминарах, совещаниях;

IV Международном симпозиуме по радиационной безопасности, Обнинск, 25-27 сентября 1996 г.;

Третьем ежегодном семинаре "Спектрометрический анализ. Аппаратура и обработка данных на ЭВМ" Обнинск, 18-22 октября 1996 г.,

Международной конференции по проблемам нераспространения ядерного оружия Казахстан, Алматы-Курчатов, 8-12 сентября 1997 г.; ■-> IV Международной конференции "Новые информационные технологии в медицине и

эколопт (1T+ME'9S)", Украина, Гурзуф, 26 мая-) июня 1998 г.; » Международном форуме "Молодежь н плутониевая проблема", Обнинск, 5-10 июля

1998 г.

Научной сессии МИФИ-99. -» Втором Международном Семинаре "Радиационное наследие бывшего СССР: современное состояние и проблемы реабилитаций (РАДЛЕГ99)", Москва, 22-25 ноября

1999 г.

Ьбликанин чо теме диссертации:

Автор имеет 11 научных работ, которые отражают содержание представленной тссертацнн. Работы опубликованы в трудах отечественных и международных конференций, ' рецензируемом журнале "Атомная энергия"

КРАТКО К СОДЕРЖАНИЕ РАЬОП,!

Во Введении обосновывается актуальность работы, формулируются цели и основные адачн исследования, излагаются основные полученные результаты

В_Главе_Д рассматриваются общие вопросы, связанные с загрязнением территории 1ы»1лею СССР и ¡нрубежных актиноидами, описываются основные источники тлгрязпешш.

В Х,?авс„3 кратко представлены основные методы, использующиеся для кешро. я л ряшенностн почв актиноидами, и проанализированы их достоинства и недостатки

В_Счаве_3 описывается у/рентгено-спектрометрнческая методика контроля плутония и мерицня в почве Представлены требования к аппаратуре, пробам почвы, установлена шнимальная детектируемая активность, сделаны оценка чувствительности и трудоемкости

Делается вывод о необходимости разработки инструментального метода, пригодного для оперативных и недорогих анализов.

В Главе 3 описывается разработка у/релтгено-спсктрометрической методики контроля плутония и америция в почве. Представлены требования к аппаратуре, пробам почвы, установлена минимальная детектируемая активность, сделаны оценка чувствительности и трудоемкости измерении. Приведены результаты межлабораторных сличений. Дается сравнение с альтернативными методами. Сделаны выводы о применимости у/рентгено-спектрометрической методики для проведения широкомасштабных исследований территорий, загрязненных плутонием и америцием.

В Главе 4 описано применение предложенной автором методики контроля загрязненности почвы плутонием и америцием в районах мирных ядерных взрывов и представлены результаты этих исследований.

В Заключении приводятся основные результаты работы и выводы

Среди- многих радиоэкологических проблем важное место занимают задач! исследований, картографирования к мониторинга радиоактивного загрязнения природные сред (атмосферы, почвы, растительного покрова, водоемов) трансурановыми элементам! (плутонием, америцием и др.). Следует отметить, что эти задачи были и осгагато актуальными как для ядерных держав, так и для всего мирового сообщества в целом, так ка> проблема радиоактивной загрязненности окружающей среды носит глобальный характер, чтс в первую очередь связано с ядерными испытаниями в атмосфере в период "холодной" воГшь и крупными авариями на АЭС, причем структура и нуклидный состав загрязнений вызванных разными источниками, различны. Даже при отсутствии влияния крупны? инцидентов, плохо контролируемый штатный режим работы предприятий топливного цикл; может привести к загрязнению окружающей среды. Многие загрязнения имею: неравномерный "пятнистый" характер. Картина загрязнения непрерывно меняется с( временем из-за распада радионуклидов и их миграции.

Химическая переработка отработавшего топлива, накопление, хранение и возможна! утилизация "энергетического" плутония, конверсия оружейного плутония, трансмуташи "малых" актиноидов - все это потенциальные источники актиноидных загрязнений I будущем, которые потребуют специального контроля.

Ядерные взрьшы стали одним из источников поступления трансурановых нуклидов ' окружающую среду. Из 500 подземных ядерных взрывов, проведенных на территории СССР

115 было осуществлено в промышленных целях (мирные ядерные взрывы - МЯВ). Из них 81 - на территории России- в Сибири, на севере и в центре европейской части России.

Согласно опубликованным данным, для мирных ядерных взрывов использовались как-урановые, так и плутониевые взрывные устройства На сеюдняшний день достаточных исследований актиноидных загрязнений в районах МЯВ не проведено и эти районы представляются наименее исследованными но сравнению, например, с территорией Семипалатинского испытательного полигона (СИИ) или района аварии на Чернобыльской АЭС. Поскольку отсутствие информации о масштабе и составе загрязнений провоцирует появление различных слухов и измышлений, целесообразно иметь реальную картину загрязнения районов МЯВ, уделив особое внимание плутонию и амертшго, :г при необходимое!и оргамтпов.тгь подробные исследования, картографирование и мониторинг для отслеживания изменении радиационной обстановки, связанных с миграцией радионуклидов.

Задача построения карт загрязнения местности "'Лт и изотопами плутония не может быть решена на основе традиционно применяемых методов: радиохимический метод слишком дорог н трудоемок. Метод трековых детекторов не обеспечивает контроля на низких уровнях загрязнения, очень чувствителен к толщине образца и не позволяет определить элементный состав загрязнения. Гамма-спектрометрические измерения плутония в образцах почвы практически невозможны из-за малой интенсивности сто гамма-излучения, а по ¡ходящих корреляций между содержанием плутония и продуктов деления установить не удадось

Таким образом, существует необходимость разработки достаточно оперативного и мало трудоемко! о могола контроля загрязненности почвы актиноидами и, в первую очередь, плутонием и америцием, начиная с уровней, обусловленных глобальными радиоактивными выпадениями, около I К к/и по плутонию Погрешность определения суммарной активности 1'и ■ Лш не должна превышать о для доверп 1 ельпой вероятности 0,95. При этом необходимо обеспечить достаточный обьем выборок и представительность отобранных проб, желательно отсутствие и тп минимальное использование химических процедур при подготовке образна для последующе! о анализа. Использование инструментальных методов, дающих возможность автоматизации исследований, особенно важно, так как позволит решить проблему перехода от разрозненных исследовании к составлению подробных карт и планомерному до.л ое.ремепп!-м\ мониторинг акт нноидных шрчзнений з районах мирных ядерных (нрытч! Н перепечти-че '.-ьис меюди должны получить более широкое применение, особе.ню с учетом интенсивно развивающихся работ, связанных с обращением с радиоактивными отходами и VI пли записи нардбогашюго плутония. •

Известно, что241 Агп образуется в результате р-распада 241 Ри. Претерпевая а-распад, 24'Ат испускает интенсивное у-излучение с энергией 59,54 кэВ. При этом период полураспада 341Ат в 15 и 50 раз меньше, чем у 2МРи и 240Ри соответственно, а вероятность эмиссии у-излучения 241 А)и в Ю'-Ю4 раз больше. Очевидно задача у-спектрометрических измерений 24'Агп решается значительно легче, чем для плутония. При этом генетическая связь между содержанием 24|Ат н Ри позволяет для конкретного загрязнения установить связь между их активностью (Арц/Алт-отношенне) и использовать ее для оценок активности плутония в образце по результатам измерения 241Аш.

Содержание 24,Ри в загрязняющем почву плутонии может отличаться в несколько раз в зависимости от источника -загрязнения (табл.1). Поэтому методика определения содержания плутония в почве по измерениям содержания 241Ат будет корректном только в том случае, если значение отношения А^/Ад,,, установлено, и его вариации в пределах исследуемого района малы.

Таблица 1

Возможные варианты изотопного состава плутония, который может присутствовать в почве

Изотоп Относительная концентрация, массовых проц.

Оружейный плутоний Выброс при аварии на Чернобыльской АЭС Плутоний реактора ВВЭР-440 (штатное выгорание)

2,*Ри 0,01 0,170 1,43

2ЬРи 93,80 64,9 . 59,4

24иРи 5,80 26,6 21,4

0,35 6,80 13,5

242Ри 0,02 1.70 4,3

Для контроля а-загрязненности почвы используются измерения интенсивности у-нзлучення 59,5 кэВ 2"Аш н суммарного ХЬр-излучения Ь'(Ри) и Кр(Ат) с энергией около 17 кэВ или ХЦ, с энергией около 13 кэВ.

При этом схема проведения анализа следующая: 1. Определяется абсолютная величина активности 341Аш в каждом образце - А,\т.

1ит.и159€59^59то6р

где Л)? - площадь фотопика 241Лт с энергией 59,54 кэВ; („ы - время измерения образца;

¡¡я - вероятность эмиссии гамма-излучения с энергией 59,54 кэВ,

¿'л, - эффективность регистрации детектором гамма-излучения с энергией 59,54 кэВ;

К59 - поправка на самопоглощенпе излучения с энергией 59,54 кэВ в образце, контейнере,

входном окне детектора и ею ослабление по пути из образца в детектор; т„ир - масса исследуемого образца. \

2. Активность плутония в исследуемом образце Аеи определяется путем умножения полученного значения А\.„, на отношение Ар„/А\т, присущее данному загрязнению

А Ри ~ А 1т

1-4,

(2)

Это отношение получают из дополнительных измерении в диапазоне рентгеновского излучения 1--серин плутония и америция.

Поскольку для измерений используются низкоэнергетическне излучения, обладающие слабой проникающей способностью, необходимо введение поправок на самопоглощенпе излучении внутри образца и на их ослабление на пути от образца в чувствителен и'. обг.с> детектора Величины поправок достаточно велики, и возможность их точного определения проблематична, к тому же при каждом изменении условий измерений (геометрии, массы образна, замене детектора и др ) потребуется определять новые значения поправок

Указанные трудности можно преодолеть путем проведения относительных измерений, используя эталонный образец, изготовленный из песка, пропитанного раствором "'Лт Масса, толщина образца и геометрия измерений исследуемого образца и стандарта должны

бы I Ь б.ПИКИ

Иснолыокание вышеупомянутою образца-стандарта и" проведение относительных измерений избавляет от необходимости проведения калибровки детектора по эффективности и вычисления поправочного коэффициента для учета поглощения излучения В этом случае формула (1) для расчета активности ""Лги примет следующий вид

•$5» м/ст

/Пет)

.<>ип л^т I * /-чч

1лт Алт ■ ' --Г •

где t„op, (ст - время измерения исследуемого образца и образца-стандарта соответственно; in,юр, - масса исследуемого образца и образца-стандарта соответственно; SllP < Sl" ~ площадь фотопика '""Лш с энергией 59,54 кэВ при измерениях исследуемого образца и образца-стандарта соответственно.

Искомое отношение Арц/Адт определяется по формуле:

, __ I густаид I „стачЛ г.\т

Am 13(17) ¿59 '\Л 13(17)/Л 59 ) ¡13(17)

А е'<'<'? 11-.стчнА 1 tiCinmid 1 - Гц *

ЛАт Л S9 13(17)/¿59 ) ¡13(17)

где Гц/п) - вероятность эмиссии ХЦ,.р-квантов 241Лт, {'¡"(/7) - вероятность эмиссии XL„./>-квантов плутония, усредненная по выходам присутствующих в образце изотопов Ри:

I

l'u(i7) ~ вероятность испускания рентгеновского излучения Ь^-серии дня /-го изотопа

плутония, N, - число ядер или процентное содержание i-ro изотопа плутония, h - постоянная распада /-го изотопа плутония.

При таком способе определения отношения A/4,/A.im эффекты самопоглощения и ослабления XL-излучения не искажают результат.

Исходя из условия, что полная погрешность определения а-за1"рязнснностн А„и 1,е должна превосходить 60% (в 2а), из которых около 10% составляет систематическая погрешность, связанная с неопределенностью ядерных данных, активности образна стандарта и т.п., были оценены требования к точности измерения величин S"T н S"i"f( п> • являющихся

основным источником случайной погрешности. Требуемые точности измерений sTf "

S'ff(l7) были определены исходя из условия, что их вклады в погрешность оценки /¡lot

должны быть одинаковыми, а допустимая величина их суммарной погрешности не превышает 50%. Полученные результаты представлены в таблице 2

Согласно полученным результатам, допустимая погрешность измерений во всех случаях выше 10%.

Таблица 2

Допустимые погрешности измерений интенсивности излучении 17 dB н 54.5 кэВ

Тип загрязненности Возраст загрязнения, лет

Оружейный плутоний 5 40,0 64,0

.. 15 31,8 37,6

50 26,! 26,6

Чернобыльская авария 5 . 33,3 40,6

15 16,1 I2.S

50 13,2 ' 10,2

Топливо ВВЭР (штатное выгорание) 5 27,6 26.9

15 20,1 lo.X

50 16,1 12,6

Использованные в данной работе спектрометрические системы включали в себя, плаиарный ЬЕОе-детектор с охлаждаемым предусилителем для измерений в области мягкого у- и рентгеновского излучений; коаксиальный HPGe-детектор для измерений в жестком диапазоне; два устройства СУ-ОЗП, состоящие из спектрометрического усилителя и блока «ысоховояьтного питания, двухвчодоиу то плату АЦП, встроенную в персональный компьютер

Калибровка измерительных систем осуществлялась с помощью стандартных исгочиикоп ОГГ'Н' *41Ап1, " Cs и "JEu. - то есть исг.ольювалнсь те :ке радионуклид-т. акшвпос.и. югорых определялась при анализе образцов почвы

Результаты калибровки поктна/ш, что система обладает следующими характеристиками

— высокой стабильностью - затри месяца работы установки дрейф вершин пиков не превышал одного канала;

•- линейностью энергетической шкалы,

- ргг^'шисшей cnüvoüüocibio 550 эВ - для линии 59,5 кэВ, и 490 эВ - для линии 26,43 кэВ. Это несколько хуже разрешения, достигаемого на. кристаллах с меньшей пдощадыо чувствительной поверхности и большей тптттой, с уте,-им . -р\ i :u:wv,.ix параметре!', ("урстггедьности, отношения пик/фон при ня-ч-ренп^ч), i,mv энср'стнческсг разрешение было признаю удовлетвопнтея'-нмм.

Д.нт уменьшения внешнего радиозкпшиого фона использовалась многослойная защита детектора, состоявшая из 50 мм РЬ +1 мм Cd +2 мм Си.

Поскольку оптимальная толщина образца зависит от содержания в образце фоновых излучателей и спектра их излучений, для ее определения была проведена серия измерений с образцом загрязненной почвы из района аварии на Чернобыльской АЭС, в результате которых были выработаны требования к размеру образцов н продолжительности измерении (см. таблицы 3,4). - • .

Таблица 3

Характеристики образцов почвы для у/Х-измерений

Цель измерения Масса образца, г * Толщина образца, г/см2

Измерение активности *4'Ат по у-линии 59,5 кэВ 50-100 1,2-2,4

Определение Ар,/Алт-.отношения по результатам измерений у- н рентгеновского излучений Рц и241 Аш 2,5-5,0 0,22-0,44

•. ■ Таблица 4

Длительность у и ХЫпмсрений в зависимости от активности 24! Ат и фоновых

излучателей,(часов)

А('г4'Ат)<300 Бк/кг А^'АтрЮОО Бк/кг

ХЫимерения у-пзмерения ХЬ-измерения у-нзмерения

ппк/фон>1 15-25 5-10 3-5 1-5

иик/фон<0,1 30-50 20-25 10-15 5-10

¡¡¡ики'рки ■/Х-Ж1шх)чки

Достоверность результатов измерений устанавливается путем их сравнения с данными, полученным» другими методами в других лабораториях. Поэтому в процессе разработки у/Х-методики полученные с ее помощью результаты были использованы для различных сравнений.

Проверка осуществлялась разными способами: путем сравнения результатов повторных измерений; путем сравнения результатов, полученных при изменении условий опыта (массь. образца, геометрии измерений); путем сравнения результатов, полученных разными способами (с помощью ХТ-измеренин и гамма-измерений); путем измерений с аттестованным стандартом; сравнением результатов -/(Х- и радиохимических измерений; путем сравнения

результатов гамма-измерений, проведенных в разных лабораториях л разными методами (в МИФИ, ИПЭ ЛИ Белоруссии, Imperial College (Англия), Университете г Майни (Германия)

По результатам проведенных проверок п межлабораторных сличении можно сделать следующие выводы.

1 Результаты, полученные при вариации условий эксперимента, при параллельных4 измерениях в разных лабораториях, при использовании у/Х- и альтернативной методик совпали в пределах экспериментальных погрешностей. 2. Были определены пределы применимости у/Х-методики Установлено, что у/Х-спектрометрические измерения содержания в почве плутония и :jlAm значительно (в 5-10 раз) дешевле н быстрее радиохимических анализов

Исследования загрязненности почвы в районах МЯВ

Основной задачей исследований в районах МЯВ было выявление территории, которые иогли быть загрязнены плутонием и J<"Am, для последующих подробных исследований и (артографирования. При этом планировалось:

- измерить спектры у- и рентгеновского излучений нескольких десятков образцов, отобранных в районах проведения нескольких МЯВ;

- проанализировать содержание '41Ат и некоторых других радионуклидов,

- определить соотношение между содержанием '".Am и плутонием в этих районах, проверить постоянство этого огношення в пределах исследуемого района, определить с его помощью загрязненность образцов плутонием,

- выяснить потребность в последующих исследованиях отдельных районов

Образцы почвы п растительности отбирались в районах МЯВ и подготавливались к

гзмерениям сотрудниками института ВПИПИпромтехнологни.

Измерения проводились в МИФИ на вышеописанной у-спектрометрической установке

1дя определения абсолютной активности образцов no "'"Am использовался образец-стандарт,

.пестованный ВНИИМ им.ДИ.Менделеева (г.Санкт-Петербург).

Всего было проанализировано около 100 образцов почвы и растительности из районов

роведетшя следующих взрывов: "Крагон-3", "Кристалл", "Глобус", "Тайга", "Ангара",

Бензол", "Кимберлнт-1", "Кратон-I", "Кварц-2", "Кама-2", "Чаган". 2,||Am был обнаружен и

змерен в 19 пробах, его содержание составляет от 1,8+0,9 Бк/кг до (60±2)Т03 Б к/кг. Наиболее

згрязненные образцы были затем использованч для определения А^.А.и,-отношения.

В пяти образцах почвы и растительности, отобранных в районах проведения взрывов

Кратон-3", "Кристалл" и "Чаган", были определены значения Ари/Адт-отношения, которые

13

использовались для оценок активности плутония. Кроме того, была измерена загрязненность образцов lv,Cs. Измерения слабозагрязненных образцов позволили оценнть порог обнаружения 241Am, Pu и L,7Cs.

Полученные результаты показали, что величины AjvАдт-отношення для разных взрывов согласуются в пределах погрешностей. Объединив все полученные значения, вычислили среднюю величину Аги Ааш=9,4±0,3 и использовали ее для сравнения с результатами других работ.

1. Полученная средняя величина Ар,, Л,\т-отношення была сопоставлена с результатами гамма-спектрометрического анализа содержания 241Ат к радиохимического определения плутония в проба* почвы и ягеля, отобранных в 1993 году на объектах "Кристалл" и "Кратон-3" и исследовавшихся в НПО Радиевый институт им В.Г.Хлоппна. Соотнеся эти величины, мы получили значение Лр„/Ал„,-отношения равное 12±3, которое не противореча результату настоящей работы.

2 Полученная в процессе выполнения данной работы величина Арц/Л.^п-отношеши близка к Характерной для "старого" оружейного плутония. Таким образом природные процессы в вышеуказанных районах за 25 лет не оказали замет поп влияния на отношение концентраций 241 Аш и Pu, что подтверждает справедливосл предположений, положенных в основу у/рентгено-спектрометрической методик! контроля загрязненности почвы плутонием при проведении подземных ядерны: взрывов. '

3. Известно, что изотопный состав плутония, а, следовательно, и Л^/Ад,,.-отношение может меняться. Возможными причинами этого могут быть различия в конструкцт заряда, возрасте плутония, сепарация плутония и америция при выходе н поверхность, и т.д., что может прнвод)ггь к смещению результата оценк загрязненности почвы по измерениям активности 241Аш. Для проведения работ п выявлению загрязненных территории и для первичной оценки загрязненное! и район плутонием это не играет существенной роли. lío при необходимости знамени

■ отношения A^/A.vn можно уточнить для. каждого контролируемого участка помощью дополнительных измерений.

4. На основе полученных данных о содержании 24|Аш и ,17Cs в образцах, отобранны на разных участках, был сделан вывод об отсутствии корреляции между этим нуклидами (см. таблицу 5) и, следовательно, о невозможности контроля- Pu и измерениям 1>7Cs.

. Таблица 5

Содержание241 Ат и |,7С5 в пробах почвы из района проведения взрыва "Кристалл"

Л'» образца А('4|Аш), Бк/кг А('"С5), Бк/кг А(шС5)/АГ"Ат)

219 55+3 350+20 6,3+0,5

227 12±4 30±5 2,5+0,9

244 270±18 450±40 1,7+0,2

. 252 ■ 57+2 130+30 2,3+0,5

5. Специальное исследование было посвящено определению содержания 241 Ат и Ри в ■ ягеле и почве под ним Ягель является надпочвенным лишайником, тело которого формируется за счет воздушного питания, поэтому он представляет собой индикатор радиоактивного загрязнения окружающей среды. Результаты исследований показали, что загрязненность ягеля в несколько раз превышает загрязненность почвы под ним (это касается как 241 Ат, так и '"Се). В глубину почвы загрязненность быстро спадает, большая часть (~80%) 241Ат содержится в верхнем 5-сантнметровом слое' . (см. рис.. 1,2). Этот факт согласуется с наблюдениями ряда авторов в зоне Чернобыльского загрязнения и в районе радиохимического комбината "Маяк".

'не. I. Распределение активности и '' Сх между яг е./ем и верхним (5 см) слоем почвы.

С&-137

¡'не. 2. Расп/ннк'.чешшактиппостн ' Ат и (лпо нргх/ш.по почвы.

¡'.шчшле выводы по результатам аисаикх: чоращоч ночаы и растительности т районов МЯВ

1. Для проведения некоторых мирных ядерных взрывов использовались плутониевые взрывные устройства. . .

2. Из 11 исследованных районов МЯВ на территории Российской Федерации плутониевое загрязнение было обнаружено в четырех.

3. Максимальные уровни

загрязнения Ат, равные 2000 Бк/кг ("Кристалл" -рнс.З) и / 60000 Бк/кг ("Чаган"), были установлены в пробах, отобранных в непосредственной близости от навала пород. В большинстве остальных образцов содержание

америция и плутония было либо ниже порога количественного определения, либо

превосходило его всего в 5-

12000

10000

« 8000 -а

м

* 6000 ч

н и

О А ООО 2000

-1—I—1—1—1—I—1—I—I—I—^

0 250 500 750 1000

Номер канала 1'ис. 3. Спектр чхп-чешм обреща ЛЬ261 т района провеОсння вумма "Kpucma.ii".

10 раз. Таким образом, установленные загрязнения невелики и имеют локальный характер.

■4. Загрязненные районы покрыты таежной растительностью и удалены от населенных пунктов В дальнейшем необходимо уточнить их границы и принять меры по обеспечению безопасности. В районах проведения взрывов "Кратоно", "Кристалл", "Тайга" и "Чаган" необходимо проведение более детальных исследований содержания плутония и америция в объектах окружающей среды, их распределения по территории объектов н последующий мониторинг для отслеживания изменений радиационной обстановки, связанных с миграцией радионуклидов

В целом, можно сделать вывод, что у/рентгено-спектрометрнческая методика оказалась эффективным инструментом ДЛЯ широкомасштабных анализов загрязненности образцов почвы и растительности 341 Ат и плутонием из районов МЯВ. Средние затраты времени на проведение единичного анализа при измерении образцов из районов МЯВ составляли 5 :-20 часов при активности 241Ат в образце 10-5-50 Бк/кг и погрешности результата <30% для доверительной вероятности 0,95. ,

Заключение

1. Проведен анализ потребностей в контроле за существующим и потенциально во ¡мол,ним в будущем 1'ц+Лт загрязнением территорий государств СНГ Установлена необходимость и возможность разработки инструментальной у/Х-спектрометричеекой меюдики для упрощения контрольных измерений и расширения их масштаба Определены требуемые характеристики аппаратуры. Выбрана схема у/Х-анализа ! Выяснено, что возможность применения у/Х-методикн зависит от уровня и состава загрязнения Важное значение имеет состав смеси радионуклидов, образующих загрязнение: соотношение между активностями плутония п америция и фоновых излучателей, соотношение между плутонием и '""Апт, состав фоновых излучателей Все зти соотношения зависят от свойств источника загрязнения и от времени поступления радионуклидов в окружающую среду. В общем случае, чем "старее" загрязняющая смесь и выше выгорание, тем легче решать задачу у/Х-контроля содержания плутония и ,4,Аш в почве. В целом, можно заключить, что представленная методика пригодна для применения на всех территориях, загрязненных плутонием м 241 Атп, при уровнях активности Л^.дш>10 Бк/кг - в случае невысокого фона, а в случае высокого фона - при уровнях активности Ари(Лт>!00 Бк/кг.

3. Выполнены пробные у/Х-спектрометрические анализы нескольких десятков образцов загрязненной почвы из Чернобыльской зоны, Семипалатинского полигона, районов химкомбинатов. Выявлены особенности измерений при различных источниках загрязнения. Определены возможности у/Х-методики.

4. Проведена всесторонняя проверка результатов у/реттено-спектрометрических измерений путем сличения с результатами, полученными в разных лабораториях с применением альтернативных методик.

5. Проведено исследование радиоактивной загрязненности образцов почвы и растительностт районов мирных ядерных взрывов. На четырех объектах в пробах почвы и растительности обнаружен 24,Ат, в нескольких пробах определено Ари/Адт-отношенне.

6. Полученные значения Аг^/Ади-отношения совпали между собой в предела> экспериментальных погрешностей. Таким образом подтверждена корректность I достаточная универсальность метода определения содержания плутония по измерснияк 24,Ат в загрязненных районах МЯВ. • .■

Практический интерес представляет вопрос о возможности применения у/Х-метода дл: контроля сразу после инцидента с их выбросом в окружающую среду. В случае, есш загрязнение образует "свежая" смесь радионуклидов (т. е. сразу после ядерного взрыва ил1 аварии реактора), такое применение скорее .всего невозможно, поскольку нзлучешч короткоживущих фоновых нуклидов будет маскировать излучение плутония и америция. Есл! загрязнение образует "старая" смесь (например, ядерные испытания, инциденты и химкомбинатах типа аварии в Томске-7), у/Х-метод может быть пригоден "для использования.

В перспективе (к уже существующим задачам контроля актиноидных загрязнений добавятся новые. Например, в случае рекультивации загрязненных территории возникнет задача проверки качества рекультивации, количества оставшихся в почве радионуклидов. Возможное включение оружейного плутония в топливный цикл АЭС потребует жесткого контроля на всех его этапах. Таким образом, можно ожидать, что развитая в данной работе у/рентгено-спектрометрическая методика найдет новые применения, включая контрольные измерения на предприятиях по производству МОХ-топлива, установках для трансмутации малых актиноидов, и др.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Бушуев Л П., 'Зубарев В Н., Петрова ВВ. и др. "Ратпншс у/Х-снекгромегрпчеа.чш методики для контроля загрязненности почв 241Лпт и Ри". Преирпш МИФИ, 013-96 1996 г.

2. Бушуев A.B., Зубарев В.И., Петрова Е.В. и др. "Развитие у/репмепс-спект рометрпческон методики контроля загрязнспносш помпы '"Лш п п.топнем" "Атомная энергия", т.82, вып.2, февраль 1997, стр. 117-125.

3 Бушуев Л В . Касаткин В В , Зубарев В 11, Петрова Н.В и др "у/Х-сискчромп рн'нч м:,' анализы содержания :"Лш н Ри в образцах почвы щ районов мирных ядерных взрывов на территории России". Отчет по теме .М>1-97/К5.

4. Бушуев A.B., Петрова Е.В., Зубарев В.П. и др. "Исследование содержания n.ijioiuiii и 24|Аш в почве районов проведения мирных ядерных взрывов у-ргитгсмоспсктрометрнчсгким методом". - "Атомная Энергия", т.88, вып 1, январь 2000 г, стр. 52-5 5.

5. Бушуев A.B., Зубарев В Н., Петрова ЕВ. и др. "Гамма/Х-спектрометрическне анализы загрязненности образцов помпы с Семипалатинского испытательного полигона aitepnniiev-241 и и.п iопием". В сб докладов' IV Международного симпозиума по радиационной безопасности, Обнинск, 25-27 сентября 1996 г ;

О Iisihvcb А В , Зубарев В П., Пе1рова Li В и др. "Раипчне гамма/Х-сиекфочстрнчоскои методики кош роли з;и рязпенпосш почв Ат-241 и Рн" В со тезисов (реп,сю еже!одною семинара "Спектрометрический анализ Аппаратура и обработка данных на ")ВМ". Обнинск, 18-22 октября 1996 г.;

7. Касаткин ВВ. Ильичев В.А , Бушуев AB, Зубарев В II, Петром Ii В "Определение содержания 241Лт и Рн в образцах почвы щ paiionon пропедсиш! мирных ядерных взрывов у/Х-снеютрочсч рнчсскнм методом" Тезисы докладов МспуизротилЛ конференции по проблемам нераспространения ядерною ору,кия Казахстан, Лдмап,:-Курчатов, 8-12 сентября 1997 г.;

8. Бушуев A.B., Зубарев В.Н., Петрова Е.В., Касаткин В В, Ильичев В Л. "у/Х-сиектроче!ричеекпе анализы содержании ""Am и I'u и образцах почвы из район»» мирных ядерных нзрыво» па территории России". Сборник тезисов докладов на IV Международной конференции "Новые информационные технологии в мецщппс и экологии (1У + МЕ'98)", Украина, Гурзуф, 26 мая-4 июня 199S г ;

9. Бушуев А В., Зубарев В.П., Петрова Е.В., Касаткин В В., Ильичев. H.A. "Анализы содержания 241 Am н Рн и образцах почвы из районов мирных ядерных взрывов па

территории России". Сборник тезисов докладов Международного форума "Молодежь и плутониевая проблема", Обнинск, 5-10 июля 1998 г.

10. Бушуев A.B., Верзилов Ю.М.', Зубарев В.Н., Петрова Е.В., Прошнн И.М. "Применение спектрометрии ядерных излучении для решения некоторых задач контроля в районах радиоактивных загрязнений и на выведенных из эксплуатации реакторах". В сб. докладов Научной сессии МИФИ-98.

11. Бушуев A.B., Петрова Е.В., Зубарев В.Н. " Содержание плутония и америция в образцах почвы из районов МЯВ". Сборник тезисов докладов на Второе Международном Семинаре "Радиационное наследие бывшего СССР: современное состояние и проблемы реабилитации (РАДЛЕГ99)", Москва, 22-25 ноября 1999 г.

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ОСНОВНЫЕ ИСТОЧНИКИ АКТИНОИДНЫХ ЗАГРЯЗНЕНИЙ

1.1. Радионуклиды естественного происхождения

1.2. Предприятия топливного цикла; захоронение, хранение и переработка ядерных отходов ■

1.3. Авария на Чернобыльской АЭС

1.4. Испытания ядерного оружия и радиационные последствия глобальных выпадений радиоактивных продуктов

1.5. Мирные ядерные взрывы

1.6. Выводы и постановка задачи

ГЛАВА 2. ТРАДИЦИОННЫЕ МЕТОДЫ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ АКТИНОИДОВ В ПОЧВЕ

2.1. Радиохимическая методика

2.2. Измерения альфа-активности проб почвы с использованием твердотельных трековых детекторов

2.3. Спектрометрия гамма- и рентгеновского излучений

2.4. Метод изотопных корреляций

ГЛАВА 3. РАЗВИТИЕ ОПЕРАТИВНОГО ИНСТРУМЕНТАЛЬНОГО МЕТОДА КОНТРОЛЯ АКТИНОИДОВ В ПОЧВЕ

3.1. Состав актиноидных загрязнений

3.2. Миграция плутония и америция в почве

3.3. Исследование возможности у/Х-спектрометрических измерений излучений 241 Am и изотопов плутония в образцах почвы

3.4. Требования к точности измерений интенсивности у- и ^-излучений при анализах загрязненности почвы плутонием и америцием

3.5. Минимальная детектируемая активность

3.6. Выбор детектора и измерительная система

3.7. Требования к пробам почвы. Подготовка проб к измерениям.

3.8. Выбор размеров образцов для измерений в области мягкого гамма- и рентгеновского излучений

3.9. Фон измерений•

3.10. Проверка у/Х-методики

ГЛАВА 4. ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДА ДЛЯ КОНТРОЛЯ ЗАГРЯЗНЕНИЙ В РАЙОНАХ МЯВ.

Среди многих радиоэкологических проблем важное место занимают задачи исследований, • картографирования и мониторинга радиоактивного загрязнения природных сред (атмосферы, почвы, растительного покрова, водоемов) трансурановыми элементами (плутонием, америцием и др.). При этом следует отметить, что эти задачи были и остаются актуальными как для ядерных держав, так и для всего мирового сообщества в целом, так как проблема радиоактивной загрязненности окружающей среды носит глобальный характер, что в первую очередь связано с ядерными испытаниями в атмосфере в период "холодной" войны и крупными авариями на АЭС [1], причем структура и изотопный состав загрязнений, вызванных разными источниками, различны. Даже при отсутствии влияния крупных инцидентов, плохо контролируемый штатный режим работы предприятий топливного цикла может привести к загрязнению окружающей среды. Многие загрязнения имеют неравномерный "пятнистый" характер. Картина загрязнения непрерывно меняется со временем из-за распада радионуклидов и их миграции.

Химическая переработка отработавшего топлива, накопление, хранение и возможная утилизация "энергетического" плутония, конверсия оружейного плутония, трансмутация "малых" актиноидов - все это потенциальные источники актиноидных загрязнений в будущем, которые потребуют особого контроля.

• Трансурановые элементы (ТУЭ) имеют искусственное происхождение и образуются в результате облучения урана нейтронами. Большинство из них являются долгоживущими нуклидами, и проблема загрязнения окружающей среды ТУЭ, в первую очередь плутонием и америцием, будет существовать на протяжении тысячелетий.

С точки зрения внешнего облучения а-излучающие ТУЭ практически безопасны: пробег а-чаетиц в коже не превышает 40 мкм, и они полностью поглощаются поверхностным слоем отмерших клеток эпителия. Гораздо более опасно попадание ТУЭ внутрь организма. В случае перорального поступления растворимых соединений (например, с пищей), ТУЭ накапливаются в костной ткани, в меньшей степени в печени и других органах. Поскольку внутренние органы не имеют защитного слоя эпителия, длительное а-облучение клеток (энергия а-частиц 238,239,240ри и 241 Am составляет 5, К5,5 МэВ) способно вызвать их злокачественное повреждение и дальнейшее перерождение (при дозах облучения около 10 Зв), ведущее к возникновению опухолей. В случае вдыхания нерастворимых соединений ТУЭ возможно возникновение рака легких со скрытым периодом его развития 15-45 лет [2].

В таблице 1 сопоставлена радиационная опасность плутония, америция и некоторых других биологически значимых радионуклидов [3]. Таблица 1

Удельная активность и предельно допустимое содержание (ПДС) некоторых радионуклидов в органах тела человека

Нуклид А, Ки/г Критический орган ПДС в критическом органе мкКи мкг

Зн 104 Все тело 1200 0,12

Все тело 33 0,38

137Cs 87 Печень 3,5 0,04

Легкие 2,0 0,023

90Sr 142 Кость Легкие 2,0 0,76 0,014 5,3-10"3

131J 1,2-105 Щитовидная железа Легкие ) 0,07 2,8 5,7-10"7 2,2-10"5

Кости 0,051 0,051 226Ra 1 Почки ; 0,0011 1,1 Ю3

Легкие 0,0036 3,6-Ю-3

239pu 0,06 Кости Легкие 0,02 0,008 0,33 0,13

Кости 0,022 6,4-10'3 241 Am 3,43 Почки 0,0022 6,4-10"4

Легкие 0,007 .2, ЫО*3

Кость 0,02 0,09

243Am 0,18 Легкие 0,008 0,04

Почки ; 0,0023 0,11

244Cm 81 Легкие Кость ; 0,007 0,018 8,6-10"5 2,2-10"4

Из таблицы видно, что в единицах активности предельно ПДС как для 239Ри, так и для 241 Am находится между 226Ra и 137Cs. Поскольку содержание 241Ри в загрязняющем почву плутонии может отличаться в несколько раз, относительный вклад241 Am в суммарную а-загрязненность также может существенно меняться. Так, в зоне аварии на Чернобыльской АЭС из-за накопления 241 Am максимальный уровень «-загрязненности будет достигнут к 2050 году, причем начальный уровень будет превышен более, чем в 2 раза, и вклад 241 Am в суммарную а-загрязненность составит 65-70%, то есть станет превалирующим.

Как уже упоминалось, ядерные взрывы стали одним источников поступления трансурановых нуклидов в окружающую среду. Из 500 подземных ядерных взрывов, проведенных на территории СССР, 115 было осуществлено в промышленных целях (мирные ядерные взрывы - МЯВ). Из них 81 - на территории России: в Сибири, на севере и в центре европейской части России [4]. С помощью МЯВ успешно решались такие задачи, как изучение геологического строения Земли, добыча газа, руды, создание плотин, водохранилищ, захоронение отходов. При проведении большинства МЯВ были соблюдены штатные условия, и прилегающие районы не подверглись радиоактивному загрязнению. Однако в отдельных случаях, когда полный камуфлет не был достигнут либо при проведении экскавационных взрывов, некоторая часть радионуклидов попала на "дневную" поверхность.

Анализ показал, что для ядерных взрывных технологий в мирных целях

239 предпочтительнее использовать урановое ( U), а не плутониевое { Ри) взрывное устройство [5]. Однако, согласно имеющимся данным, использовались и плутониевые взрывные устройства [6]. На сегодняшний день достаточных исследований актиноидных загрязнений в районах МЯВ не проведено. Поскольку отсутствие информации о масштабе и составе загрязнений провоцирует появление различных слухов и измышлений, целесообразно иметь реальную картину загрязнения районов МЯВ, уделив особое внимание плутонию и америцию, и при необходимости организовать подробные исследования, картографирование и мониторинг для отслеживания изменений радиационной обстановки, связанных с миграцией радионуклидов.

241 л

Задача построения карт загрязнения местности Am и изотопами плутония не может быть решена на основе традиционно применяемой радиохимической методики. Несмотря на то, что этот метод обеспечивает высокую точность анализов, его трудоемкость и стоимость, а также высокие требования к квалификации персонала сильно ограничивают масштаб контрольных измерений. Малые размеры проб делаются выборку малопредставительной при дисперсной структуре загрязнения, а трудности вскрытия проб могут привести к получению искаженных результатов. Кроме того, при проведении контрольных экологических измерений основное преимущество радиохимического метода - ее высокая точность, не является столь существенным: для принятия решения о пригодности либо непригодности данного района для проживания и хозяйственной деятельности не нужны высокоточные данные.

Измерения с поверхности почвы без отбора проб (in situ), наоборот, слишком грубы и не обеспечивают необходимого уровня контроля за актиноидными загрязнениями. Измерения в процессе перемещения детектора (на тележке, вертолете, в автомобиле) дают усредненную по исследуемому участку величину загрязненности. Проведению таких измерений сильно мешают фоновые излучения продуктов деления и активации грунта, маскирующие низкоинтенсивные и слабопроникающие излучения. Кроме того, метод чувствителен к распределению радионуклидов по профилю почвы. Системы для измерений in situ могут быть полезны для получения первоначальной информации при сильных загрязнениях местности или при контроле эффективности мер дезактивации. Однако их использование не может обеспечить необходимый контроль за радионуклидами, испускающими мягкое гамма- и рентгеновское излучение (таких, как плутоний и америций).

Метод изотопных корреляций дает возможность по результатам простых (например, у-спектрометрических) измерений излучений образцов получать информацию об изотопном составе и массовом содержании нуклидов, которые трудно поддаются прямым измерениям, например, актиноидов. Так, этот метод применяется для определения выгорания и состава смеси актиноидов в отработавшем ядерном топливе, где по измерениям отношения 134Cs/137Cs оценивали отношения PuAJ, 240Pu/239Pu и др. [7]. Делались попытки применения подобного подхода для определения загрязнения почв плутонием. На территориях, загрязненных в результате аварии на Чернобыльской АЭС, содержание плутония в почве оценивали по активности продукта деления 144Се [8], на Семипалатинском испытательном полигоне - по активности 137Cs [9]. В первом случае такие измерения были прекращены из-за быстрого распада 144Се, во втором - обоснованность такого подхода к оценкам содержания плутония в почве представляется сомнительной из-за сильных различий в закономерностях как первичного загрязнения почвы плутонием и цезием, так и последующего их перераспределения в результате миграции.

Очевидно, что для осуществления необходимых масштабных исследований, картографирования и последующего мониторинга требуется относительно простая методика, желательно без применения химических процедур, обладающая необходимой чувствительностью и точностью. Для этих целей перспективным является вариант метода изотопных корреляций, основанный на определении содержания плутония по измерениям у-излучения 241 Am. Генетическая связь между содержанием 241Аш и 241Ри и схожесть законов миграции плутония и америция позволяют предполагать определенную связь между их активностью для конкретного загрязнения. Поскольку актиноиды, как уже упоминалось выше, практически всегда присутствуют в почве в смеси с другими радионуклидами, для обеспечения избирательности целесообразно использовать для измерений спектрометрию дискретных излучений (гамма-, рентгеновских). Как видно из таблиц 12,13 (Глава 2), плутоний и америций обладают большим периодом полураспада, малыми квантовыми выходами излучений и малой проникающей способностью излучений. Исключение составляют: гамма-излучение 241 Am с энергий 59,54 кэВ и рентгеновские излучения L-серии плутония и америция.

Предлагаемый комплексный анализ загрязненности почвы плутонием и америцием включает широкомасштабные у-спектрометрические измерения содержания 241Ат в больших (до 200 г) образцах почвы и единичные контрольные рентгено-спектрометрические измерения корреляционного отношения Арц/Адш в малых (2,5+5,0 г) образцах почвы исследуемого района. Для измерений используется одна и та же аппаратура.

Цель настоящей работы - является развитие и обоснование инструментального гамма/рентгено-спектрометрического метода контроля загрязненности почвы плутонием и америцием и проведение с его помощью анализов почвы в районах мирных ядерных взрывов, проводившихся в разных регионах бывшего СССР (в Сибири, на севере европейской части, в Средней Азии и др.).

Научная новизна

В диссертационной работе получены следующие новые научные результаты: развита и аттестована инструментальная методика определения содержания 241 Am и плутония в пробах почв методом у/Х-спектрометрии, обладающая необходимой чувствительностью, точностью и быстродействием; обоснована корректность предложенного метода для применения в ряде загрязненных районов путем сравнения результатов у/Х-спектрометрических измерений этого отношения в почве с данными, полученными с помощью альтернативных методов; установлено постоянство отношения Apu/AAm в пределах экспериментальных погрешностей в актиноидных загрязнениях районов МЯВ; выяснена некорректность оценки загрязненности местности актиноидами по

137 результатам измерений Cs.

На защиту выносится: у/Х-спектрометрическая методика контроля плутония и 241 Am в почве и ее оформление (требования к образцам, аппаратуре, процедура измерений, обработка результатов); результаты измерений и их анализ, свидетельствующие о целесообразности

241 л применения предложенной методики определения содержания Am и плутония в пробах почв для массовых измерений; данные о содержании 241 Am и плутония в образцах из районов МЯВ.

Практическая значимость

Создан инструмент для широкомасштабных исследований загрязненности почвы плутонием и америцием с целью картографирования и последующего мониторинга территорий.

Проведена аттестация у/Х-спектрометрической методики во ВНИИФТРИ, получено Свидетельство о государственной метрологической аттестации №400/6021.

Получены данные о загрязненности районов 11 мирных ядерных взрывов на территории России и Казахстана.

Осуществлено внедрение методики, которая используется: на Сибирском химическом комбинате для определения содержания 241 Am и плутония в иловых отложениях и пульпах хранилищ жидких радиоактивных отходов; в Институте проблем энергетики Национальной Академии наук Беларуси (ИПЭ НАН Беларуси); в службе радиационной безопасности ОАО "Кирово-Чепецкий химический комбинат".

Публикации

Основные результаты представлены и доложены на: —> IV Международном симпозиуме по радиационной безопасности, Обнинск, 25-27 сентября 1996 г.; Третьем ежегодном семинаре "Спектрометрический анализ. Аппаратура и обработка данных на ЭВМ". Обнинск, 18-22 октября 1996 г.; —* Международной конференции по проблемам нераспространения ядерного оружия. Казахстан, Алматы-Курчатов, 8-12 сентября 1997 г.; —» IV Международной конференции "Новые информационные технологии в медицине и экологии (IT+ME'98)", Украина, Гурзуф, 26 мая-4 июня 1998 г.; —> Международном форуме "Молодежь и плутониевая проблема", Обнинск, 5-10 июля 1998 г. Втором Международном Семинаре "Радиационное наследие бывшего СССР: • современное состояние и проблемы реабилитации (РАДЛЕГ'99)", Москва, 22-25 ноября 1999 г.

По теме диссертации выпущены отчет, препринт и две статьи. Структура диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. В первой главе рассматриваются общие вопросы, связанные с загрязнением территорий бывшего СССР и зарубежных актиноидами, представлены основные источники загрязнений.

1.6. Выводы и постановка задачи

Как видно из вышеизложенного, имеется широкий спектр задач, связанных с необходимостью контроля трансурановых элементов в окружающей среде. Более того, к уже существующим задачам со временем могут добавиться новые. Например, в случае рекультивации загрязненных территорий возникнет задача проверки качества рекультивации, количества оставшихся в почве радионуклидов.

Все упомянутые проблемы не являются чисто российскими. Задача контроля ТУЭ является общемировой, особенно при решении вопросов обращения с отработавшим топливом и утилизацией трансурановых элементов. В настоящее время в мире действует более 400 реакторов различных типов суммарной мощностью более 335 ООО МВт, отработавшее топливо которых содержит сотни тонн плутония (таблица 10).

Заключение

1. Проведен анализ потребностей в контроле за существующим и потенциально возможным в будущем Pu+Am загрязнением территорий государств СНГ. Установлена необходимость и возможность разработки инструментальной у/Х-спектрометрической методики для упрощения контрольных измерений и расширения их масштаба. Определены требуемые характеристики аппаратуры. Выбрана схема у/Х-анализа.

2. Выяснено, что возможность применения у/Х-методики зависит от уровня и состава загрязнения. Важное значение имеет состав смеси радионуклидов, образующих загрязнение: соотношение между активностями плутония и америция и фоновых излучателей, соотношение между плутонием и241 Am, состав фоновых излучателей.

Все эти соотношения зависят от свойств источника загрязнения и от времени поступления радионуклидов в окружающую среду. В общем случае, чем "Старее" загрязняющая смесь и чем выше выгорание, тем легче решать задачу у/Х-контроля

241 * содержания плутония и Am в почве.

3. Выполнены пробные у/Х-спектрометрические анализы нескольких десятков образцов загрязненной почвы из Чернобыльской зоны, Семипалатинского полигона, районов химкомбинатов. Выявлены особенности' измерений при различных источниках загрязнения. Определены возможности у/Х-методики. Данные о минимальных контролируемых уровнях даны в таблице 42.

4. Проведена всесторонняя проверка результатов у/рентгено-спектрометрических измерений путем сличения с результатами, полученными в разных лабораториях с применением альтернативных методик.

5. Проведено исследование радиоактивной загрязненности образцов почвы и растительности районов мирных ядерных взрывов. На четырех объектах в пробах почвы и растительности обнаружен 241 Am, в нескольких пробах определено Ари/Адт-отношение.

6. Полученные значения Ари/Адт-отношения совпали между собой в пределах экспериментальных погрешностей. Таким образом подтверждена корректность и достаточная универсальность метода определения содержания плутония по измерениям 241 Am в загрязненных районах МЯВ.

1. Ильин J1.A., Филов В.А. Вредные химические вещества. Радиоактивные вещества. Справочник.-JI, изд. "Химия", 1990.

2. Бабаев Н.С., Демин В.Ф., Ильин JI.A. и др. Ядерная энергетика, человек и окружающая среда.-Москва, Энергоатомиздат, 19843 Нормы радиационной безопасности НРБ-76/87. Минздрав СССР. М.:1. Энергоатомиздат, 1988 г.

3. Дубасов Ю.В., Кедровский O.JL, Касаткин В.В. и др. Подземные взрывы ядерных устройств в промышленных целях на территории СССР в 1965-1988 г.г.: хронология и радиационные последствия. БЦОИАЭ, №1, 1994 г., стр. 18-29.

4. Дубасов Ю.В., Кривохатский А.С., Мясников К.В., Филонов Н.П. Ядерные взрывные технологии: особенности проведения ядерных взрывов в мирных целях. Бюллетень Центра общественной информации по атомной энергии. №1, 1994 г., стр.30-35.

5. Степанов А.В., Макарова Т.П. и др. Радиохимические исследования отработавшеготоплива ВВЭР. Радиохимия, №5,1982 г., стр.656.

6. Беляев С.Т., Боровой А.А, Добрынин Ю.Л. Информационная система "ПРОБА": контроль радиоактивных загрязнений территории после аварии на Чернобыльской АЭС. "Атомная энергия", т. 68, вып. 3, март 1990, с. 197-200.

7. Гиббасов М.Н., Зеленов В.И. Радиоактивное загрязнение территории Семипалатинского полигона. "Атомная энергия", т.78, вып.1, 1995 г., стр.56-80.

8. Алексахин P.M. Ядерная энергия и биосфера. Москва, Энергоатомиздат, 1982.

9. M.G.Strauss, I.S.Sherman, E.J.Swanson, R.H.Pehl. Considerations in measuring trace radionuclides in soil samples by XL-ray detection. JEEE Transactions on Nuclear Science, vol. NS-25, N1, 1978, p. 740-750.

10. Головнин И.С. Оценка реальных и возможных путей развития долгосрочной ядерной энергетики. "Атомная энергия", т.86, вып.2, февраль 1999, стр. 83-94.

11. Егоров Н.Н., Кудрявцев Е.Г. и др. Регенерация и локализация радиоактивных отходов. Там же, т. 74, вып.4, апрель 1993, стр. 307-313.

12. Пономарев-Степной Н.Н., Морозов А.Г., Кузнецов В.В., Кевролев В.В. Радиационная безопасность отработавшего ядерного топлива. Там же, т.84, вып.1, январь 1998 г., стр.34-42.

13. Шмелев А.Н. Физические аспекты обезвреживания отходов ядерной энергетики. Текст лекций. Москва, МИФИ, 1990.

14. Круглов А.К., Смирнов Ю.В. Ядерные катастрофы, их последствия и перспективы развития ядерной энергетики. Обзор. Министерство Российской Федерации по атомной энергии. ЦНИИатоминформ, Москва, 1992. : , ; : : ; ' .

15. Павлоцкая Ф.И., Горяченкова Т.А. и др. Поведение 239,240Ри в почвах на следе после аварии на Южном Урале в 1957 г. Атомная энергия, т. 73, вып. 1, 1992, с.32-36.

16. Лысцов В. Н. и др. Радиоэкологические аспекты аварии в Томске. Там же, т.74, вып.4, апрель 1993, стр.365.

17. Иванов Е.А., Рамзина Т.В. и др. Радиоактивное загрязнение окружающей среды 241 Am вследствие аварии на Чернобыльской АЭС. Там же, т. 77, вып. 2, 1994, стр. 140-145.

18. Лебедев И. А., Мясоедов Б. Ф. и др. Содержание плутония в почвах европейской части страны после аварии на ЧАЭС. Там же, т.72, вып.6, июнь 1992, стр.593-599.

19. Бегичев С.Н., Боровой А.А. и др. Топливо реактора IV блока ЧАЭС. Препринт ИАЭ им. Курчатова. ИАЭ-5268/3, Москва, 1990.

20. Информация об аварии на Чернобыльской АЭС и ее последствиях, подготоволенная для МАГАТЭ. "Атомная энергия", т.61, вып.5, ноябрь 1986 г., стр.301-320.

21. Зеленков А.Г. Некоторые вопросы радиационной экологии. Обзор. Москва, ИАЭ, 1989.24. "Семипалатинский полигон: обеспечение общей и радиационной безопасности ядерных испытаний". Гл. ред . Логачев В.А. Москва 1997 г., стр.33.

22. Дубасов Ю.В., Кривохатский А.С. и др. Радиационная обстановка за пределами Семипалатинского полигона. Там же, №9,1993, с. 5-10.

23. Трансурановые элементы в окружающей среде. Пер. с англ./Под ред. Хэнсона У.С. -Москва, Энергоатомиздат, 1985 г.

24. Павлоцкая Ф.И., Федорова З.М. и др. Содержание плутония в почвах Советского Союза. Атомная энергия, т. 59, вып. 5, стр. 382-383.

25. Дубасов Ю.В., Кедровский О.Л., Касаткин В.В. и др. Подземные взрывы ядерных устройств в промышленных целях на территории СССР в- 1965-1988 г.г.: хронология и радиационные последствия. БЦОИАЭ, №1,1994 г., стр. 18-29.

26. R. Carchon, С.М. Malbrain. Aspects of Safeguarding Large Plutonium Stocks. -ESARDA, Proceedings of 17th Annual Symposium on Safeguards and Nuclear Materials Management, 9-10 May, 1995, p.p. 61-67.

27. Decay Data of the Transactinium Nuclides.-Technical Reports Series N261, IAEA, Vienna, 1986

28. Дрожко Е.Г., Глаголенко Ю.В. Анализ и обобщение результатов межлабораторных сличений (Интеркалибрация-94). Отчет Радиевого института им. В.Г.Хлопина, Инв.№2369-Н, Санкт-Петербург, 1994 г.

29. Ф.И.Павлоцкая, Т.А.Горяченкова и др. Методика определения плутония в почве. Радиохимия, № 4,1984, с. 460-467.

30. Zhuk I.V., Lomonosova Е.М., Yaroshevich O.I., et al. Investigation of Vertical Migration of Alpha-Emitting Nuclides in Soils for Southern Regions of the Republic of Belarus. Radiation Measurements, vol. 25, Nos. 1-4, pp. 385-387,1995.

31. Чечев В.П., Кузьменко H.K., Сергеев B.O., Артамонова К.П. Оцененные значения ядерно-физических характеристик трансурановых радионуклидов. Справочник. М. Энергатомиздат, 1988.

32. Handbook of Spectroscopy. Ed. By J.W.Robinson. CRC Press, Inc. 1979.

33. C.J Bland, J. Morel, E. Etcheverry, M.C.Lepy. Determination of 239Pu and 241 Am LX-ray Intensities Using a Simplex Method for Fitting Peaks. Nucl. bistr. and Meth. in Phys. Res. A342 (1992), p. 323-333.

34. Бушуев A.B., Зубарев B.H., Петрова E.B. и др. "Развитие у/рентгено-спектрометрической методики контроля загрязненности почвы 241 Am и плутонием". "Атомная Энергия", т.82, вьт.2,1997 г, стр.117-125.

35. Бурлаков Е.В. и др. Анализ экспериментов по исследованию изотопного состава выгоревшего топлива РБМК. Отчет ИАЭ им. И.В.Курчатова №33/75/687,1987 г.

36. Степанов А.В. й др. Радиохимические исследования состава отработавшего топлива ВВЭР. Радиохимия, №5,1982 г., стр.656-663.

37. Ярошевич О.И., Жук И.В., Ломоносова Е.М. и др. Изучение вертикального распределения альфа-излучающих нуклидов для почв разных типов. Отчет ИПЭ АНБ №0191.033406, Минск, 1993 г.

38. Авдеев В.А., Кривохатский А.С. и др. Выщелачивание радионуклидов из частиц ядерного топлива. Радиохимия, №2,1990, с. 55-59.

39. Павлоцкая Ф.И., Мясоедов Б.Ф. Поведение плутония в наземных биогеоцензах. Радиохимия, №4,1984, стр.554-567.

40. Авдеев В.А., Бирюков Е»"И. и др. Выщелачивание радионуклидов растворами различного состава из проб почвы в районе Чернобыльской АЭС. Радиохимия, №2, 1990, с. 59-64.

41. Tamura Т. Physical and Chemical Characteristics of Plutonium in Existing Contaminated Soils and Sediments. Transuranium Nuclid. Environ. Vienna, IAEA, 1976, p.p.213-229.

42. Определение плотности загрязнения вокруг ЧАЭС трансурановыми радионуклидами и изучение динамики миграции и распада топливных частиц в почвах. Препринт СКТБ и ЭП ИЯИ АН УССР. Киев, 1991 г.

43. М. Strauss, I. Sherman, R. Pehl. X/gamma-ray measurements of total activity in environmental samples without prior knowledge of isotopic abundance. Nucl. bistr. Meth. in Phys. Res., 1982, A193, p. 203-208.

44. F.P.Braner, J&M. Kelley et. al. Measurement of environmental241 Am and the Pu/24IAm ratio by photon spectrometry. JEEE Transactions on Nucl. Sci., v. NS-24, N1, 1977, p. 591-595.

45. J.S.Sherman et. al. Measurement of trace radionuclides in soil by LX-ray spectrometry. JEEE Transactions on Nucl. Sci., vol. NS-27, N1,1980, p. 695-703.

46. Государственная система обеспечения единства измерений. Методики радиационного контроля. Общие требования. МИ 2453-8. Рекомендации Государственного комитета РФ по стандартизации, метрологии и сертификации. Москва, 1998 г.

47. Бушуев А.В., Озерков В.Н. Применение гамма-спектрометрии в исследованиях по физике ядерных ректоров. Физика и техника ядерных реакторов; Вып.37. Москва, "Энергоатомиздат", 1989 г.

48. Завельский Ф.С. Массовые коэффициенты поглощения у-излучения в грунтах и погрешности при измерении у-методом. "Атомная энергия", т.16, вып. 3, март 1964 г., стр.266-268.

49. Р.Вольдсет. Прикладная спектрометрия рентгеновского излучения. Пер. с англ. М., Атомиздат, 1977 г.

50. Силантьев А.Н. Спектрометрический анализ радиоактивных проб внешней среды. Гидрометеоиздат, Л., 1969.

51. J. Tipton. Remote Sensing Laboratory Report in Situ Surveys. DNA, March 1995, Las Vegas, Nevada.

52. Measurement of Radionuclides in Food and the Environment. A Guidebook. Technical Reports Series No. 295/IAEA, Vienna, 1889.

53. Пантелеев Ю.А., Тишков В.П. Обеспечение качества работ в программах мониторинга радиоактивного загрязнения окружающей среды. Мониторинг. Безопасность жизнедеятельности, №4, октябрь 1995, с. 30-32.

54. Ю.А. Израэль. Мирные ядерные взрывы и окружающая среда. Гидрометеоиздат, Ленинград, 1974 г. стр. 12-41

55. M.Yamamoto, A.Tsumura, T.Tsukatani. Current levels of Pu isotopes and 137Cs at the former Soviet Union's Semipalatinsk Nuclear Test Site. Radiochim. Acta, vol.81, 1998, p. 21-28.