Закономерности выгорания изотопа 10B в карбиде бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600

Евсеев, Леонид Александрович

Закономерности выгорания изотопа 10B в карбиде бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Евсеев, Леонид Александрович АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Ульяновск МЕСТО ЗАЩИТЫ

2012 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Закономерности выгорания изотопа 10B в карбиде бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600»

Автореферат диссертации на тему "Закономерности выгорания изотопа 10B в карбиде бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600"

На правах рукописи

Евсеев Леонид Александрович

ЗАКОНОМЕРНОСТИ ВЫГОРАНИЯ ИЗОТОПА ,0В В КАРБИДЕ БОРА СТЕРЖНЕЙ АВАРИЙНОЙ ЗАЩИТЫ ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРОВ ВВЭР-1000 И БН-600

Специальность: 01.04.07 — Физика конденсированного состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

2 О СЕН Ш

Ульяновск - 2012

005047086

Работа выполнена в Открытом акционерном обществе «Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов» (ОАО «ГНЦ НИИАР») и на кафедре Радиационных технологий Инженерно-физического факультета высоких технологий Федерального государственного бюджетного образовательного учреждения высшего профессионального образования «Ульяновский государственный университет» (ФГБОУ ВПО Ульяновский государственный университет»)

Научный руководитель: доктор технических наук, профессор,

Рисованый Владимир Дмитриевич

Официальные оппоненты:

Светухнн Вячеслав Викторович, доктор физико-математических наук,

профессор, директор НИТИ ФГБОУ ВПО «Ульяновский государственный университет»

Аверпн Сергеи Александрович, кандидат технических наук,

начальник лаборатории ОАО «Институт реакторных материалов»

Ведущая организация: Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ» (ФГАОУ ВПО «НИЯУ «МИФИ»), г. Москва.

Защита состоится «18» октября 2012 г. в «15» часов

на заседании диссертационного Совета Д 212.278.01 при ФГБОУ ВПО «Ульяновский государственный университет» по адресу: г. Ульяновск, ул. Набережная реки Свияги, 106, корп. 1, ауд. 703.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Ульяновского государственного университета, с авторефератом — на сайте вуза http://www.uni.ulsu.ru и на сайте ВАК при Министерстве образования и науки РФ http://vak.ed.gov.ru.

Автореферат разослан " ■и сентября 2012 г. Отзывы на автореферат просим направлять по адресу:

432017, г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, 42, Ульяновский государственный университет, Управление научных исследований.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 212.278.01, кандидат физико-математических наук

Актуальность работы.

Надёжная и безопасная эксплуатация ядерных реакторов во многом зависит от эффективной работы стержней управления и защиты (СУЗ) с поглощающими нейтроны материалами.

В настоящее время в стержнях СУЗ ядерных реакторов на тепловых и быстрых нейтронах наиболее широко используется карбид бора. Это обусловлено его высокой эффективностью поглощения нейтронов в широком спектре энергий, высокой температурой плавления (2240° С), низкой физической плотностью (2,4— 2,5 г/см3), технологичностью изготовления, низкой наведённой активностью и сравнительно невысокой стоимостью [1, 2].

При захвате изотопом |0В нейтрона образуются два новых изотопа (элемента) -71л и 4Не с выделением большого количества энергии (2,78 МэВ). Таким образом, происходит выгорание изотопа 10В со снижением физической эффективности стержней СУЗ и накопление твёрдых и газообразных продуктов ядерных реакций, от содержания которых зависит радиационная стойкость и время эксплуатации изделий.

Существовавшие в России на момент проведения настоящей работы расчетные и экспериментальные методы определения выгорания были недостаточны для решения фундаментальных проблем, связанных с природой радиационных процессов в карбиде бора на микроуровне, так как они не обладали необходимой локальностью и, в основном, определяли только общее выгорание изотопа |0В в достаточно больших объёмах материала, что определило выбор метода вторично-ионной масс-спектрометрии (ВИМС) для экспериментальных исследований изотопного состава облучённых поглощающих материалов на основе карбида бора.

Изучение закономерностей локального выгорания, полученных с микроразрешением по различным пространственным сечениям сердечников поглощающих элементов, облученных в различных спектрах нейтронов, необходимо для обоснований эксплуатационных свойств карбида бора, понимания радиационного поведения системы "поглощающий материал - конструкционный элемент" в целом, для совершенствования и верификации расчетных кодов, разработки новых сложных конструкций поглощающих элементов (пэлов), что определяет актуальность темы диссертационной работы и её направленность на обоснование надёжной и безопасной эксплуатации как действующих реакторов ВВЭР-1 ООО и БН-600, так и разрабатываемых в рамках федеральной целевой программы "Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 2010—2015 годов и на перспективу до 2020 года" ядерных реакторов на быстрых нейтронах БН-800, БН-1200, БРЕСТ-300, СВБР-100[3].

Целью работы являлось изучение закономерностей выгорания изотопа 10В в поглощающих сердечниках из карбида бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-100 и БН-600, после 6 лет (1804 эффективных суток) и 320—520 эффективных суток эксплуатации, соответственно.

Для достижения поставленной цели были решены следующие научно-технические задачи:

— проведен анализ литературных данных по методам изучения выгорания изотопа 10В в карбиде бора и имеющимся опубликованным экспериментальным результатам;

— разработаны и аттестованы методики для проведения одномерного (1D) и двухмерного (2D) анализа изотопов 10В, "В, 7Li, 12С в облучённых образцах карбида бора с линейным разрешением 10 мкм на разработанной исследовательской установке на базе вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М;

— получены экспериментальные данные о выгорании изотопа 10В в карбиде бора стержней аварийной защиты (A3) ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600;

— изучена структура и химический состав образцов карбида бора на модифицированном сканирующем электронном микроскопе РЭМ-101 и исследовательском комплексе на базе автоэмиссионного растрового микроскопа сверхвысокого разрешения Zeiss SUPRA 55VP;

— разработана модель, описывающая изменение скорости захвата нейтронов в карбиде бора в условиях эксплуатации активных зон ядерных реакторов на быстрых нейтронах;

— проведены расчёты распределения скоростей захвата нейтронов изотопами 10В по радиусу поглощающего сердечника из карбида бора (обогащение 80% 10В, плотность 2,2 г/см3, диаметр 20 мм) в активной зоне ядерного реактора на быстрых нейтронах БОР-бО, являющегося прототипом реактора БН-600.

Научная новизна диссертационной работы:

1. Разработаны методики одномерного и двухмерного количественного анализа содержания изотопов в облучённом карбиде бора с использованием ВИМС-установки типа МС7202М. Определён диапазон концентраций и относительная погрешность измерений молярной доли изотопа |0В при одномерном анализе с линейным разрешением 10 мкм. Получены значения параметров фрактальной размерности и относительной шероховатости, определяющие целесообразность использования двухмерного анализа.

2. Определены закономерности радиального выгорания изотопа 10В с линейным разрешением от 10 мкм по сечению таблеток карбида бора с естественным обогащением, облучённых в реакторе ВВЭР-1000 потоком тепловых нейтронов (Е„<0,5 эВ) в течение 1804 эффективных суток в режиме A3. Установлено, что на расстоянии 0—3 мм от наружного края таблеток происходит снижение выгорания с

70% у края сердечника до 3% к его центру. Неравномерность выгорания в наружном слое таблеток, обусловленная длиной пробега тепловых нейтронов в карбиде бора, изменяется по радиусу таблетки по формуле 10Веыгор(г) - 20,7г0Л, где г - расстояние от края сердечника, мм.

3. Определены закономерности изменения структуры и радиального выгорания изотопа 10В с линейным разрешением от 10 мкм по сечению таблеток обогащенного карбида бора, облучённых в реакторе БН-600 в спектре с общим потоком быстрых нейтронов (Еп>1 МэВ) в течение 320—520 эффективных суток в режиме АЗ. Установлено, что выгорание в поверхностном слое толщиной 1—4 мм превышает среднее по сечению значение выгорания. В нижней части стержней АЗ скорость захвата нейтронов может изменяться скачкообразно. Более высокое выгорание приводит к большему разрыхлению границ, выкрашиванию и микрорастрескиванию, по сравнению с меньшим выгоранием в соответствующих локальных областях облученных таблеток.

4. Выявленные закономерности выгорания изотопа ,0В вдоль радиуса сердечников из карбида бора, обусловлены микроскопическими изменениями нейтронного спектра в области поглощающих элементов, входящих в состав аварийной защиты (АЗ) реактора.

Практическая значимость работы:

1. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа 10В в карбиде бора использованы при обосновании ресурса, надёжности и безопасности эксплуатации стержней аварийной защиты реакторов ВВЭР-1000 и БН-600.

2. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа 10В в карбиде бора с естественным содержанием изотопов 10В и ПВ использованы в техническом проекте на ПЭЛ ПС СУЗ ВВЭР-1000 с таблетками карбида бора и гафната диспрозия с повышенными ресурсными характеристиками (15 лет).

3. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа 10В в карбиде бора 80% обогащения по изотопу 10В в активной зоне ядерного реаьстора БН-600 использованы при проектировании стержней СУЗ инновационных ядерных реакторов БРЕСТ-300 и СВБР-100.

4. Разработанная исследовательская установка на базе вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М и аттестованные экспериментальные методики исследований изотопного состава поглощающих композиций используются при выполнении научных программ в ОАО "ГНЦ НИИ АР".

Основные положения, выноснмые на защиту:

1. Разработанный метод с использованием вторично-ионного масс-спектрометра типа МС7202М позволяет измерять молярную долю изотопа |0В в облучённых образцах карбида бора в диапазоне 0,001—90% с относительной погрешностью не хуже 0,6%, линейным разрешением 10 мкм, а также проводить двухмерный

количественный анализ соотношения изотопов 10В, "В, ,2С по радиусу образца с фрактальной размерностью £>/вимс<2,25 при относительной шероховатости •К^ВИМСо тн <50%.

2. После облучения поглощающих элементов с карбидом бора с естественным составом изотопов 10В и "В в реакторе ВВЭР-1000 в течение 1804 эффективных суток в режиме аварийной защиты максимальное выгорание изотопа 10В в поверхностном слое толщиной 0,1 мм составило 70% при среднем по сечению значении выгорания 25% и изменяется по радиусу таблетки по формуле ,0Ввыгор(г) = 20,7г~0,8, где г — расстояние от края сердечника, мм.

3. После облучения поглощающих элементов с карбидом бора 80% обогащения по изотопу 10В в реакторе на быстрых нейтронах БН-600 в течение 320—520 эффективных суток в режиме аварийной защиты, максимальное выгорание в поверхностном слое составило от 15% до 20%, при среднем по сечению значении выгорания 2—5%.

4. В потоке быстрых нейтронов (Е„>1 МэВ) выгорание изотопа 10В в карбиде бора характеризуется наличием нескольких характерных зон. На высоте 30—50 мм от нижней части стержней АЗ (320, 520 эффективных суток) на расстоянии 0—4 мм от наружного края таблеток происходит линейное снижение выгорания. В нижней части стержней АЗ (480 эффективных суток) на участке 1—2 мм выгорание увеличивается, а затем плавно снижается вплоть до центра сердечника.

5. Скорость захвата быстрых нейтронов (Еп>1 МэВ) изотопами ,0В в карбиде бора скачкообразно изменяется по радиусу в пределах 1—5% на расстоянии 1—2 мм из-за микроскопических изменений нейтронного спектра в области поглощающих элементов стержней АЗ, обусловленных снижением энергии нейтронов при столкновении с атомами МВ и 12С, а также рассеянием нейтронов на конструкционных элементах стержней АЗ.

Апробация работы.

Основные результаты исследований, представленные в настоящей работе, доложены и обсуждены на X, XIII, XIV Российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел (г. Черноголовка, 1997—2005 гг.); на XVII Российской конференции по электронной микроскопии (г. Черноголовка, 1998 г.); на XVI Международном совещании "Радиационная физика твёрдого тела" (г. Севастополь, 2004 г.); на 5-й Межотраслевой конференции по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 1997 г.); на 9-й ежегодной научно-технической конференции ядерного общества России "Региональная энергетика: ядерные и неядерные решения" (Ульяновск -Димитровград, 1998 г.); на ежегодных конференциях по ядерным технологиям •Га1ггез1^шщ КепиесНшк'98, '00, '05, (Германия, Мюнхен, 1998 г., Бонн, 2000 г., Нюрнбенг, 2005 г.); на ежегодной конференции Европейской рабочей группы

"Горячие лаборатории и дистанционное обслуживание" (Норвегия, г. Халден, 2004 г.), на Научных сессиях НИЯУ МИФИ-2011 и 2012 (Москва, 2011, 2012 гт).

Личный вклад.

Лично автором:

— разработана исследовательская установка для проведения одномерного и двухмерного анализа облученных поглощающих материалов методом ВИМС с линейным разрешением 10 мкм на базе промышленного вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М;

— разработаны методики и новые способы одномерного и двухмерного анализа облученных поглощающих элементов на основе карбида бора;

— получены экспериментальные данные об изменениях изотопного состава поглощающих элементов на основе карбида бора методом ВИМС, об их структуре методом растровой электронной микроскопии (РЭМ), обобщены результаты ВИМС и РЭМ исследований изотопного состава и микроструктуры облучённых поглощающих композиций.

С участием автора:

— получены расчетные данные об изменениях относительной скорости захвата нейтронов изотопами 10В по реакции В10(п,а) в нижней части стержней A3 реактора БОР-бО.

Достоверность результатов.

Представленные экспериментальные данные получены с применением аттестованных методик "Определение изотопного состава бора в карбиде бора методом вторично-ионной масс-спектрометрии" (МИ Per. №669, Свидетельство №251-03 Реестра методик ФГУП ГНЦ РФ НИИАР) и "Определение изотопного состава диспрозия в титанате диспрозия с использованием вторично-ионного масс-спектрометра МС-7202М" (МИ Per. №662, Свидетельство №262-04 Реестра методик ФГУП ГНЦ РФ НИИАР) на нескольких установках локального анализа поверхности и объёма твердых тел с проведением большого количества измерений с повторяемостью результатов.

Публикации.

Основное содержание работы изложено в 4 статьях в российских журналах из списка ВАК, двух препринтах и 14 статьях в сборниках трудов, рефератов, докладов, аннотаций докладов и тезисов докладов российских и международных научных конференций и симпозиумов.

Объём и структура диссертации.

Диссертация состоит из введения, 4 глав, выводов и библиографии. Диссертация изложена на 130 страницах, содержит 57 рисунков, 5 таблиц и список цитируемой литературы из 107 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность диссертационной работы, определены цели и задачи исследования, охарактеризованы научная новизна и практическая значимость, а также сформулированы основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе приведён анализ литературы, посвященный особенностям выгорания изотопа 10В в карбиде бора в составе органов регулирования реакторов с различным спектром нейтронов, а также современному состоянию экспериментальных методов исследования его выгорания.

Отмечается, что выгорание изотопа 10В - основной фактор, определяющий физическую эффективность и радиационную стойкость стержней СУЗ.

Для экспериментального исследования выгорания в настоящее время используются в основном методы, основанные на механическом прооботборе материала. Это практически исключает возможность изучения закономерностей изменения изотопного состава по сечению поглощающих элементов с микронным разрешением, что необходимо для уточнения расчётов их выгорания и оптимизации условий эксплуатации стержней СУЗ.

Для этого необходимо использование микрозондовых методов анализа, обладающих способностью регистрировать изотопный состав материалов (лазерная масс-спектрометрия, микрозондовый активационный анализ, вторично-ионная масс-спектрометрия (ВИМС) и др.) [4]. Эти методы исследования недостаточно распространены, что определило практически полное отсутствие данных по локальному выгоранию изотопа 10В в отечественных реакторах на тепловых и быстрых нейтронах.

Аналитические возможности метода ВИМС хорошо соответствуют задаче экспериментального определения изотопного состава поглощающих материалов на основе карбида бора [5], однако к моменту проведения настоящей работы этот метод в России в подобных исследованиях не использовался, методики линейного (одномерного) анализа для исследования поглощающих материалов, как и методики двухмерного анализа (которые, возможно, позволили бы сократить временные и экономические затраты на проведение подобных исследований) отсутствовали.

В то же время из литературных данных стали очевидны и определённые технические требования, предъявляемые к ВИМС-установке, используемой для проведения одномерного и двухмерного анализа облучённых поглощающих элементов. Наиболее важные из них: диаметр ионного зонда, повышенная чувствительность, наличие прецизионного узла перемещения образцов, наличие системы компенсации заряда, наличие совмещенной с ВИМС-установкой компьютеризированной системы сбора и обработки большого массива данных, наличие системы просмотра ионных изображений в режиме реального времени для

уменьшения временных затрат при исследовании радиоактивных образцов, наличие условий для работы с источниками ионизирующих излучений. На момент проведения данной работы такая установка также отсутствовала.

Во второй главе представлены характеристики поглощающих композиций и методы их исследования.

В настоящее время основным способом регулирования реакторов является изменение коэффициента размножения нейтронов за счет изменения скорости их поглощения, что осуществляется с помощью органов регулирования и аварийной защиты (A3), компоненты которой являлись объектами исследования данной работы.

В процессе эксплуатации нижняя часть стержней A3 обычно располагается на расстоянии 50—150 мм от верхнего края активной зоны. Карбид бора (В4С) является основным поглощающим материалом, используемым в стержнях A3 российских энергетических реакторов на тепловых и быстрых нейтронах. Характеристики исследованных образцов В4С приведены в таблице.

Характеристики исследованных образцов В4С

Облучённые фрагменты В4С стержней A3

Реактор Структурное состояние Исходная плотность, г/см3/ диаметр, мм Обогащение по изотопу 10В, % Длительность эксплуатации, эффективные сутки Положение от низа стержня A3, мм

ВВЭР-1000 порошок 1,7/8,2 19,8 1804 15

БН-600 таблетка 2,3/20 80,2 320 30

БН-600 таблетка (шлиф) 2,4/20 80,2 480 0

БН-600 таблетка (скол) 2,2/20 80,2 520 50

Необлучённые фрагменты эталонов

Эталон Структурное состояние Обогащение по изотопу 10В, %

сертифицированный (сертификат №1-98, Института стабильных изотопов, г. Тбилиси) таблетка 80,4

рефабрицированный таблетка 80,2

естественного состава порошок 19,8

Основная часть всех экспериментов в диссертационной работе выполнена методом ВИМС, который основан на регистрации масс-спектрометрическим методом вторичных ионов, образующихся в результате бомбардировки поверхности

твердого тела пучком положительно или отрицательно заряженных первичных ионов.

При создании исследовательской установки для проведения одномерного и двухмерного анализа облучённых поглощающих материалов на базе вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М отдельные его узлы были разработаны и изготовлены заново или изменены. В функциональную блок-схему масс-спектрометра также были введены дополнительные устройства и электрические блоки (рис.1).

Рис.1. Функциональная блок-схема установки для проведения одномерного и двухмерного анализа облучённых поглощающих материалов, разработанная на базе вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М. Заливкой отмечены изменённые и добавленные узлы и блоки. Зачёркнуты удалённые связи и блоки. СНВ, СТС. СНС, БП, Б - блоки питания. БО, БУИЛ, БУ - блоки управления. БК, Б ЮТ, КН - блоки контроля. ГВЧ, ГЦР - генераторы. ЭП - электронная пушка. Д - диафрагмы. ПК, АЦП, ЦАП- система автоматической записи и обработки сигналов. 1. 2.1, II, IV, Ну, Ш\', С - отклоняющие системы и линзы оптики первичных и вторичных ионов. О -образец. 3 - дополнительная защита из свинцовых пластин. В - соединение выходных ниппелей форнасосов со спецвентиляцией.

Отличительными особенностями созданной установки являются: возможность проведения исследований с линейным разрешением 10 мкм: наличие узла механического перемещения образцов, который обеспечивает контролируемое позиционирование образцов в горизонтальной плоскости с точностью 1 мкм по оси У и 2 мкм по оси X, с точностью позиционирования образца в вертикальной плоскости 20 мкм и контролируемым вращением держателя образцов с точностью 3": увеличенный примерно на один порядок предел обнаружения примесей за счет

применения новой схемы электрического питания тракта вторичной ионной оптики; возможность работы с облучёнными образцами с удельным электросопротивлением до 100 МОм-см; наличие системы визуализации изображения объектов в поглощённом ионном токе в режиме реального времени; наличие системы компьютерной записи и обработки ионных изображений.

Для увеличения достоверности и качества получаемых результатов при исследовании облученных поглощающих материалов совместно с одномерным и двухмерным анализом методом ВИМС в работе использовался метод РЭМ (растровые электронные микроскопы РЭМ-101 и Zeiss SUPRA 55VP с приставками для проведения химического и структурного анализа).

В третьей главе исследовались закономерности выгорания изотопа 10В в В4С стержней A3 реактора ВВЭР-1000 (Калининская АЭС).

Исследования осуществлялись по разработанной и аттестованной методике одномерного анализа изотопного состава поглощающих материалов методом ВИМС.

Первичной информацией для определения соотношения изотопов в образцах в данной методике являются относительное значение фона в области масс-спектра и относительная интенсивность масс-пиков изотопов 10В и "В, сглаженных методом скользящего полинома (рис.2). Значение полинома третьей степени Рт в центральной точке множества из 2т+1 точек, полученное методом наименьших квадратов равно

%(3т2 +Зт-1-5к2 )у(м)

Р.

(Зт + Зт — 1 — 5к )

где у(1) — значение функции в г-й точке.

Величина доверительного интервала относительной погрешности определения молярной доли изотопа 10В по данной методике при регистрации более 30 спектров, (подобных спектру на рис.2) при вероятности Р=0,95 составляет ±0,6%.

о 1С со Я о X <и н в S

а А100

А 6 "в А

! i 1 у "в > 'Х,

i у У 12с

9 12 т/е

Рис.2. Участок масс-спектра, содержащий масс-пики изотопов бора и углерода (сертифицированный эталон) (а); сглаженный и несглаженный масс-пик ПВ (б).

Результаты исследований сердечника стрежня АЗ, полученные методами РЭМ и ВИМС (с использованием ионных пучков различных размеров), а также качественное распределение изотопов, входящих в состав сердечника, по его поверхности представлены на рис.3—6.

Выгорание рассчитывали по известному соотношению ,0Ввыг =100(l-RoJRua), %, где Ro6jl, Rucx - отношение атомных концентраций ,0В и ПВ с поправкой на эталон в облученном и исходном карбиде бора, соответственно.

Полученные зависимости свидетельствуют о том, что по сечению сердечника наблюдается высокая неравномерность выгорания (рис.55,г). Выгорание достаточно хорошо аппроксимируется степенной функцией ,0Ввыгор(г) = 20,7г°'8, где г -расстояние от края сердечника, что соответствует литературным данным о распределении низкоэнергетичных (от 0,05 до 10 эВ) потоков нейтронов в таблетках карбида бора естественного состава. Среднее по сечению выгорание, оцененное как площадь под кривой на рис.5г, не превышает 25%. На рис.6 изображения в поглощённом ионном токе и в изотопах 10В, UB, 12С, 7Li+ подобны друг другу. Это свидетельствует о том, что преобладающим контрастом в этих изображениях является топографический контраст, а не концентрационный.

Рис.3. Общий вид поверхности поглощающего сердечника с порошком карбида бора (штриховыми линиями показаны области исследования изотопного состава с использованием ионного зонда большого диаметра).

Рис.4. Общий вид поверхности поглощающего сердечника после отжига (штриховыми линиями показаны маршрут исследования и области, от которых были получены ионные изображения).

„50

га

— 40 1) я

X 30

се а,

о ¿0

га к»

°Ввыгор(г) = 20,7г'оя

0 1 2 3 4 0 I 2 3 4

Расстояние от внутреннего края оболочки поглощающего элемента, мм

Рис.5. Изменение атомной концентрации (а) и распределение выгорания (б) изотопа |0В по радиусу поглощающего сердечника (метод ВИМС, ионный зонд большого диаметра (1 мм)), изменение атомной концентрации (в) и усреднённое распределение выгорания (г) изотопа ,0В (зонд диаметром 10 мкм). Штриховые линии ограничивают области всех измеренных значений содержания 10В.

Рис.6. Изображение фрагмента поглощающего сердечника и оболочки (в нижней части изображения) в поглощённом ионном токе 1р и во вторичных ионах 10В+, ПВ+, 12С+, 7Ы+. Каждое изображение состыковано из 5 площадок.

Для численной обработки подобных данных была разработана методика определения содержания изотопа !0В в облучённых поглощшощих элементах с использованием двухмерных изображений, по которой среднее значение молярной доли изотопа 10В Сюв на расстоянии лу от центра таблетки вычисляется по формуле

Сщгг]/%)=(К1/(К^+1))/п-100%, где К,у = Къоп- • - %> - %); %— значение интенсивности фона в точке с / • X

координатами у; Ку,^-1^—— - коэффициент относительной чувствительности, Ао«»1 *

где 1юзт, 1пэт - усредненные интенсивности масс-пиков 10В и ПВ, измеренные на эталоне (по методике одномерного анализа) в относительных единицах за вычетом уровня фона; Х10эт, ХПэт - молярные доли 10В и ПВ в эталоне (сертифицированном образце), п - число столбцов двухмерного изображения, используемых для вычислений.

Работоспособность подобной методики зависит, прежде всего, от величины максимальной ошосителыгой погрешности измерения усреднённого содержания 10В по матрице изотопных соотношений Атая-имлх, а сама эта величина определяется, в первую очередь, свойствами исследуемой поверхности.

Для оценки этих свойств были введены параметры шероховатости и размерности поверхности (К^вимс и .О/вимс соответственно), аналогичные используемым в атомно-силовой микроскопии. Расчёт параметра /?,вимс осуществлялся по формуле

п " *

где N — количество точек изображения, участвующих в расчёте; Н(г, ]) - значение относительной интенсивности в точке вторично-ионного изображения с

координатами (/', _/'); Я - средняя интенсивность по всем точкам изображения. Для соблюдения правил размерности использовался параметр Л»вимсоти=Л»вимс*-/0^Щ имеющий размерность %.

Параметр фрактальной размерности вычислялся методом вариаций. Согласно этому методу, для последовательности расширяющихся ячеек площадью 2п*-2п с центром в точке (/, ]) вычисляется средняя по М2 точкам вариация максимальных и минимальных относительных интенсивностей:

-г:;;),

где М=1Я-2п, N — количество точек в строке сканирования. После этого строится

график зависимости величины 1п

ГГлгУ,, ] от /и

\п) п

для 2, ...птах. Тангенс угла

наклона данного графика к оси абсцисс даёт величину фрактальной размерности О/вимс-

В четвертой главе исследовались закономерности выгорания изотопа 10В в В4С стержней АЗ реактора БН-600 после их эксплуатации в течение 320_520

СО

й К

!Х

О «

82 -1

30- / ° .4 • о ° 1 ** • = 8 „_________Л •

е 1

78 - „/ О

76 - 1

п г

74 - --,_,__,_

о4 Й я"

№ -

, / С \ / —*"~о 6

8 \ / / \ -/ ° £> О \____" о

5° А ^

/ \ „ о с ® / \ / V 0

\ е

\ \

Расстояние от внутреннего края оболочки поглощающего элемента, мм

Рис.7. Радиальное распределение содержания |0В (а,в,д) и выгорания (б,г,е) в таблетках В4С, отработавших в составе стержней АЗ реактора БН-600 в течение 320 эффективных суток (а,б), (цифрами и стрелками указаны зоны, соответствующие зонам на рис.8а), 480 эффективных суток (в,г), 520 эффективных суток (д,е). Штриховые линии ограничивают области всех измеренных значений содержания В по нескольким маршрутам.

Рис.8. Изображения фрагмента таблетки В4С (БН-600, 320 эффективных суток: а - нижняя часть фрагмента с кратерами травления (цифрами и стрелками указаны зоны, соответствующие зонам выгорания 10В на рис. 1а,б); б - микроструктура внешней части фрагмента при большем увеличении; в — микроструктура в центре фрагмента; г - область ионного травления (кратер), соответствующая одной точке маршрутов на рис.8.

Первый участок фронта выгорания на рис.7б соответствует светлому участку в нижней части изображения на рис.8а. При больших увеличениях (рис.8б) наблюдается "терраса" со значительным перепадом высот, образованная выкрошенными границами зерен. В центре исследуемого фрагмента (рис.8в) также наблюдаются ослабление границ зёрен, однако в меньшей степени. Это свидетельствует о том, что более высокое выгорание бора приводит к большему разрыхлению границ, выкрашиванию и микрорастрескиванию по сравнению с меньшим выгоранием в соответствующих локальных областях образца. Результаты двухмерного анализа облучённых таблеток при фрактальной размерности •Рдаимс<2)25 при относительной шероховатости Л,вимсОт«<50% в пределах погрешности измерений совпадают с результатами одномерного анализа (рис.9).

Полученные данные о выгорании изотопа |0В в поглощающих элементах стержней АЗ реактора БН-600 показывают, что оно неравномерно по сечению поглощающих сердечников.

■ 71,5

■ 71

Рис.9. Графическое представление матрицы содержания 10В (2Б-анализ) на участке 0—I мм на рис.7в (БН-600, 480 эффективных суток, Я^вимсо™ - 26—31%, •Одммс ~ 2,19—2,25, Лпа(гШАХ- 0,7—0,9%)

При этом радиальные зависимости выгорания в облученных таблетках карбида бора, отработавших разное время в реакторе БН-600 в режиме АЗ и вырезанных из различных мест, имеют качественные отличия (рис.7).

В таблетках карбида бора, находившихся на расстоянии 30—50 мм от низа столба поглотителя, наблюдается эффект самоэкранирования (то есть повышенное выгорание внешних слоев таблеток по сравнению с внутренними), что соответствует поведению карбида бора в спектре теплового реактора (рис.5). Этот эффект (впервые экспериментально обнаруженный в таблетках карбида бора, облучённых в реакторе БН-600), соответствует теоретическим представлениям о распределении потока нейтронов по сечению таблеток из карбида бора.

Относительно большая величина этого эффекта может быть объяснена смещением спектра нейтронного потока ближе к промежуточной области в верхней части (на периферии) активной зоны, что, как следует из данных о сечении реакщш10В(п,а)7и в зависимости от энергии нейтронов, приводит к существенному увеличению вероятности захвата нейтронов изотопами В, вследствие многократного увеличения сечения данной реакции.

Зависимость выгорания в таблетке из нижней части столба поглотителя имеет более сложный вид (рис.7г). Одно из возможных объяснений этого результата заключается в том, что карбид бора содержит как поглощающие (10В), так и замедляющие (ПВ,|2С) нейтроны изотопы.

В качестве дополнительных замедлителей нейтронов могут выступать и нарабатывающиеся в процессе эксплуатации трансмутанты (71Л, 3Н, 4Не). Кроме того, в данном случае, определённую роль может играть и геометрический фактор (исследуемая таблетка находилась в непосредственном контакте с концевиком пэла).

Для объяснения полученной зависимости выгорания (рис.7г) совместно с Тихончевым М.Ю. были проведены расчеты возможного изменения скорости захвата нейтронов в различных секторах таблеток карбида бора.

Расчеты проводились методом Монте-Карло по коду МСи. Как известно, данный метод является прецизионным расчетным методом, основанным на прямом моделировании траектории нейтронов в гетерогенных средах. Расчёт траектории частицы (нейтрона) заключается в вычислении длины свободного пробега нейтрона, которая в бесконечно однородной среде является экспоненциально распределённой случайной величиной: гДе рО) ~ плотность распределения

случайной величины, равной пробегу нейтрона между двумя последовательными столкновениями в бесконечно однородной среде с полным сечением X,, являющимся суммой сечений изотропного рассеяния ]Г, и поглощения / - длина пробега нейтрона без столкновений. Значения р(1), лежащие в интервале (0, га), получают с помощью случайных чисел, равномерно распределённых в интервале [0,1].

В расчетах использовалось многогрупповое транспортное приближение (для учета анизотропии рассеяния), в котором смесь изотопов описывается одним набором групповых макроскопических сечений где р; — ядерная

концентрация /-го изотопа (1/см ); с; - его микросечение.

Последовательность расчетов в выбранном коде такова: расчёт макроскопических сечений материалов, вычисление вероятности первых столкновений для регистрационных зон, определения источника нейтронов, решение транспортного уравнения (в общем случае определения косинуса угла рассеяния нейтрона), регистрация функционалов (характеристик) потока нейтронов.

Расчётную модель формировали в соответствии с геометрической схемой, представленной на рис.10. Граничные условия — полное поглощение, т.е. частицы, выходящие за границу расчетной области, уничтожаются. Возле нижней границы задан изотропный источник нейтронов, энергетический спектр которых совпадает с нейтронным спектром в ячейке Д-23 реактора БОР-бО. Над источником задавалась модель поглощающего элемента, представляющая собой стержень из В4С.

Скорость реакции В|0(п,а) вычислялась в зоне регистрации в нижней части стержня карбида бора (высота зоны регистрации — 5 мм). Рассчитанные скорости реакций нормировались на одну реакцию в секунду по всей зоне регистрации (рис.11).

ОТ 11

¡5

I &

— - 2 ---3

Лл лЛ \ г /Ъ-ЛЛ-ч

-л V 1 Ч -1 1 1 I 1; V

Рис.10. Схема для расчёта переноса нейтронов методом Монте-Карло

-10 -8 -« -4 -2 0 2 4 6 8 10 Расстояние от центра стержня, мы

Рис.11. Распределения скорости реакции В10(п,а) по радиусу поглотителя: 1 - расстояние от нижнего торца поглотителя до источника нейтронов 20 мм, 2-50 мм, 3 —153 мм.

Погрешность в методе Монте-Карло носит статистический характер и уменьшается обратно пропорционально квадратному корню из числа испытаний N.

- 1 "

В общем случае несмещённая оценка^=х=— математического ожидания

1=1

случайной величины £ с произвольной функцией распределения будет с вероятностью 0,95 находиться в интервале х ± 2л1б2 Ш,

*г > где 5 =-

N -

у5>-

1 и

несмещённая оценка дисперсии. Рассчитанная таким образом в программе величина доверительного интервала составила ±0,01 реакцию в секунду.

Анализ зависимости на рис.11 показывает возможность образования зон с одинаковой скоростью захвата нейтронов, находящихся на различном удалении от края таблетки при облучении их в спектре быстрых нейтронов на периферии (сверху) активной зоны. Этот эффект может наблюдаться в различных зонах таблеток (так, зависимости У и 5 на рис.1 достаточно хорошо качественно согласуются с экспериментальной зависимостью на рис.7г - с небольшим смещением к центру таблетки максимум скорости реакции на рис.1! совпадает с максимумом выгорания на рис.7г).

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

двухмерного анализа методом ВИМС и обосновано их применение при проведении послереакторных исследований выгорания изотопа |0В в облученных поглощающих материалах на основе карбида бора с микронным разрешением.

Разработанные методики и способы верифицированы по результатам измерений другими методами, сравнением с литературными данными и позволяют проводить исследования с разрешением равным диаметру ионного зонда в диапазоне 0,001— 90% с относительной погрешностью не хуже 0,6%, и при сравнимых погрешностях измерений на металлографических шлифах (с фрактальной размерностью -0/вимс<2,25 при относительной шероховатости Л?вимсо»™<50% для ВИМС-установок типа МС7202М).

2. Установлено, что после облучения поглощающих элементов с карбидом бора с естественным соотношением изотопов 10В и "В в реакторе ВВЭР-1000 в течение 1804 эффективных суток в режиме аварийной защиты, максимальное выгорание изотопа 10В в поверхностном слое толщиной 0,1 мм составило 70% при среднем по сечению значении выгорания 25% и изменяется по радиусу таблетки по формуле 'ПВеыгор(г) = 20,7г0'8, где г - расстояние от края сердечника, мм.

3. После облучения поглощающих элементов с карбидом бора 80% обогащения по изотопу 10В в реакторе на быстрых нейтронах БН-600 в течение 320—520 эффективных суток в режиме аварийной защиты максимальное выгорание в поверхностном слое не превышает 20%, а среднее по сечению значение выгорания -5%.

4. Установлено, что в потоке быстрых нейтронов (Е„>1 МэВ) в нижней части столба поглотителя выгорание снижается на расстоянии 0—1 мм и увеличивается на расстоянии 1—2 мм от края поглощающего сердечника, с последующим плавным снижением вплоть до его центра. На расстоянии 30—50 мм от низа столба поглотителя выгорание плавно снижается на расстоянии 0—4 мм от края поглощающего сердечника и не изменяется далее, вплоть до центра образца.

5. Скачкообразное изменение скорости захвата быстрых нейтронов изотопами 10В по радиусу таблеток В4С в нижней части столба поглотителя, находящегося на периферии (сверху) активной зоны реактора, обусловлено микроскопическими изменениями нейтронного спектра в области поглощающих элементов, входящих в состав стержней АЗ, вызванными снижением энергии нейтронов со сдвигом их спектра в промежуточную и тепловую области при столкновении с лёгкими атомами

В и Си нарабатываемыми атомами 71л, 4Не, 3Н, а также рассеянием нейтронов на конструкционных элементах стержней АЗ.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение методов РЭМ и ВИМС для изучения структуры и изотопного состава поглощающего элемента // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2000, №10. С. 47—51.

2. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Особенности исследования изотопного состава образцов с высоким поверхностным сопротивлением во вторично-ионной масс-спектрометрии // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. № 2, 2007, С 90—94.

3. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение растровой электронной микроскопии, оже-электронной спектроскопии, вторично-ионной масс-спектрометрии для обнаружения и исследования структуры и элементного состава электроизоляционного покрытия. Известия РАН, серия физическая, т. 62, № 3,1998. С. 495—502.

4. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Возможность регистрации отдельных элементов сложных кластеров во вторично-ионной масс-спектрометрии // Известия РАН, серия физическая, т. 68, № 9, 2004. С. 1351—1354.

5. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение методов поверхностного анализа для исследования элементного состава покрытий: Препринт НИИАР - 2(863) г. Димитровград 1998.-28 с.

6. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение вторично-ионной масс-спектрометрии для исследования поглощающих и топливных композиций: Препринт НИИАР - 4(863) г. Димитровград, 1998. - 18 с.

7. Евсеев Л.А. Применение методов растровой электронной микроскопии (SEM), вторично-ионной масс-спектрометрии (SIMS) для исследования поглощающего сердечника с порошком карбида бора, облученного в реакторе Калининской АЭС // Сб. рефератов и статей «Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства», г. Димитровград, 1998. С. 78—83.

8. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение растровой электронной микроскопии, оже-электронной спектроскопии, вторично-ионной масс-спектрометрии для обнаружения и исследования структуры и элементного состава электроизоляционного покрытия // В сб. тезисов докладов X Российского симпозиума по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел (Черноголовка, июнь 1997 г.), Черноголовка, ИПТМ РАН, 1997 г., С. 59.

9. Гончаренко Ю.Д., Казаков В.А., Евсеев Л.А., Чакин В.А Комплексное применение методов растровой электронной микроскопии, оже-спектроскопии и вторично-ионной масс-спектрометрии в практическом реакторном материаловедении // В сб. докладов Пятой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению (Димитровград, 8—12 сентября 1997 г.), Димитровград, ГНЦ НИИАР, 1998. Т.2, ч.2. С.203—207.

10. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение методов РЭМ и ВИМС для изучения структуры и изотопного состава поглощающего элемента // В сб. тезисов докладов XVII Российской конференции по электронной микроскопии (Черноголовка, 15—18 июня 1998 г.), Черноголовка, ИПТМ РАН, 1998 г., С. 57.

11. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение вторично-ионной масс-спектрометрии в практическом реакторном материаловедении // В сб. рефератов 9-й ежегодной научно-технической конференции ядерного общества России "Региональная энергетика: ядерные и неядерные решения" (Ульяновск-Димитровград, 14—18 сентября 1998 г.), Димитровград, 1998 г., С. 225.

12. Goncharenko Yu., Kazakov V., Evseev L. and Chakin V. Complex Using of SEM, AES and SIMS Methods in Practical Reactor Material Science // Jahrestagung Kerntechnik, 1998, München, KTG u Deutsches Atomforum, Bonn, Tagungsbericht, INFORUM 1998, P.749—752.

13. Goncharenko Yu., Kazakov V., Evseev L. and Kobylansky G. Choice and Features of Methods for Surface Elementary Analysis of Irradiated Reactor Materials and Units // Jahrestagung Kerntechnik 2000, Bonn, KTG u Deutsches Atomforum, Bonn, Tagungsbericht, INFORUM 2000, P. 385—388.

14. Гончаренко Ю.Д., Евсеев JI.A. Возможность регистрации отдельных элементов сложных кластеров во вторично-ионной масс-спектрометрии // В сб. тезисов докладов XIII Российского симпозиума по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел (Черноголовка, 2—4 июня 2003 г.), Черноголовка, ИПТМ РАН, 2003 г., С. 69.

15. Yu. Goncharenko, L. Evseev, V. Risovany New possibilities in investigation of isotope distribution in irradiated absorbing materials using SIMS method // Paper on HOTLAB: European Hot Laboratories Research Capabilities and Needs Plenary Meeting, Halden, Norway, September 6—8,2004. P. 127—131.

16. Гончаренко Ю.Д., Евсеев JI.A., Рисованный В.Д. Исследование особенностей радиального выгорания 10В в поглощающем элементе реактора на быстрых нейтронах // В сб. трудов XVI Международного совещания "Радиационная физика твёрдого тела" (Севастополь, 5—10 июля 2004 г.), под ред. заслуж. деят. науки РФ, д.ф-м.н. Бондаренко Г. Г., М„ НИИ ПМТ при МГИЭМ (ТУ), 2004 г., С. 86—90.

17. Гончаренко Ю.Д., Евсеев JI.A. Особенности исследования изотопного состава образцов с высоким поверхностным сопротивлением во вторично-ионной масс-спектрометрии // В сб. тезисов докладов XTV Российского симпозиума по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел (Черноголовка, 2- 4 июня 2005 г.), Черноголовка, ИПТМ РАН, 2005 г. С. 169—170.

18. Yu.D. Goncharenko, L.A. Evseev. Application of SIMS and SEM methods to study CRUD materials // Jahrestagung Kerntechnik 2005, 10—12 Mai 2005, Nuremberg, DEUTSCHES ATOMFORUM e.V., P. 647—650.

19. Евсеев JI.A, Рисований В.Д. Исследования микрообластей облученного карбида бора методами РЭМ и ВИМС // Научная сессия НИЯУ МИФИ-2011, Москва, 1—4 февраля 2011 г.: Аннот. докл. в 3-х томах. Т.1. Инновационные ядерные технологии. М.: НИЯУ МИФИ, 2010.-С. 144.

20. Евсеев JI.A, Рисованый В.Д. Исследования структуры и изотопного состава микрообластей карбида бора методами РЭМ и ВИМС // Научная сессия НИЯУ МИФИ— 2012, Москва, 30 января—3 февраля 2012 г.: Аннот. докл. в 3-х томах. Т.1. Инновационные ядерные технологии. М.: НИЯУ МИФИ, 2012. - С. 152.

СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1. Рисованый В. Д., Захаров А. В., Клочков Е. П., Гусева Т. М. Бор в ядерной технике. - г. Димитровград: ФГУП "ГНЦ РФ НИИАР", 2003. - 345 с.

2. Физическое материаловедение. Учебник для вузов: в 6 т. / под общей ред. Б. А. Калина. - М.: МИФИ, 2008. - Т. 5. - 672 с.

3. ФЦП "Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 2010—2015 годов и на перспективу до 2020 года'" [Электронный ресурс]. - Режим доступа: http://fcp.economy.gov.ru/cgi-bin/cis/fcp.cgi/Fcp/ViewFcp/View/2011/298.

4. Физическое материаловедение: Учебник для вузов: в 6 т. / Под общей ред. Б. А. Калина. - М.: МИФИ, 2008. Т. 3. - 808 с.

5. Gebhardt О., Gavillet D. SIMS imaging analyses of in-reactor irradiated boron carbide control rod samples // Journal of Nuclear Materials, 2000. V. 279. P. 368—371.

Подписано в печать 04.09.2012 г. Формат 60x84/1/8. Печ. л. ~1. Печать офсетная. Тираж 100 экз. Заказ № 982

Отпечатано в Открытом акционерном обществе «Государственный научный центр -Научно-исследовательский институт атомных реакторов» 433510, г. Димитровград-10 Ульяновской области

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Евсеев, Леонид Александрович

ВВЕДЕНИЕ.

Глава 1. АНАЛИТИЧЕСКИЙ ОБЗОР (постановка задачи).

1.1. Изменение элементно-изотопного состава поглощающих элементов ^ на основе карбида бора в ядерных реакторах.

1.2. Методы исследования выгорания изотопа 10В в поглощающих элементах на основе карбида бора.

1.3. Аналитические возможности метода вторично-ионной масс-спектрометрии (ВИМС) при его использовании для исследования ^ выгорания изотопа 10В в поглощающих материалах на основе карбида бора.

Глава 2. ХАРАКТЕРИСТИКИ ОБРАЗЦОВ И МЕТОДЫ ИХ ИССЛЕДОВАНИЯ.

2.1. Характеристики исследуемых образцов.

2.2. Методы исследования.

Глава 3. ВЫГОРАНИЕ ИЗОТОПА 10В В КАРБИДЕ БОРА СТЕРЖНЕЙ АВАРИЙНОЙ ЗАЩИТЫ РЕАКТОРА ВВЭР-1000.

3.1. Одномерный анализ изотопного состава поглощающего сердечника после эксплуатации в течение 1804 эффективных суток.

3.2. Двухмерный анализ изотопного состава поглощающего сердечника после эксплуатации в течение 1804 эффективных суток.

Глава 4. ВЫГОРАНИЕ ИЗОТОПА 10В В КАРБИДЕ БОРА СТЕРЖНЕЙ - 93 АВАРИЙНОЙ ЗАЩИТЫ РЕАКТОРА БН-600.

4.1. Исследования таблеток после эксплуатации в течение 320 ^ эффективных суток.

4.2. Исследования таблеток после эксплуатации в течение эффективных суток.

4.3. Исследования таблеток после эксплуатации в течение 520 эффективных суток.

4.4. Расчетная модель выгорания изотопа 10В в различных секторах ^ таблеток из В4С.

Выводы.

Введение диссертация по физике, на тему "Закономерности выгорания изотопа 10B в карбиде бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600"

Актуальность работы

В настоящее время в стержнях СУЗ ядерных реакторов на тепловых и быстрых нейтронах наиболее широко используется карбид бора. Это обусловлено его высокой эффективностью поглощения нейтронов в широком спектре энергий, высокой температурой плавления (2240° С), низкой физической плотностью (2,4—2,5 г/см ), технологичностью изготовления, низкой наведённой активностью и сравнительно невысокой стоимостью [1,2].

При захвате изотопом 10В нейтрона образуются два новых изотопа (эле

7 4 мента) - 1л и Не с выделением большого количества энергии (2,78 МэВ). Таким образом, происходит выгорание изотопа 10В со снижением физической эффективности стержней СУЗ и накопление твёрдых и газообразных продуктов ядерных реакций, от содержания которых зависит радиационная стойкость и время эксплуатации изделий.

Существовавшие в России на момент проведения настоящей работы расчетные и экспериментальные методы определения выгорания были недостаточны для решения фундаментальных проблем, связанных с природой радиационных процессов в карбиде бора на микроуровне, так как они не обладали необходимой локальностью и, в основном, определяли только общее выгорание изотопа 10В в достаточно больших объёмах материала, что определило выбор метода вторично-ионной масс-спектрометрии (ВИМС) для экспериментальных исследований изотопного состава облучённых поглощающих материалов на основе карбида бора.

Изучение закономерностей локального выгорания, полученных с микроразрешением по различным пространственным сечениям сердечников поглощающих элементов, облученных в различных спектрах нейтронов, необходимо для обоснований эксплуатационных свойств карбида бора, понимания радиационного поведения системы "поглощающий материал - конструкционный элемент" в целом, для совершенствования и верификации расчетных кодов, разработки новых сложных конструкций поглощающих элементов (пэлов), что определяет актуальность темы диссертационной работы и её направленность на обоснование надёжной и безопасной эксплуатации как действующих реакторов ВВЭР-1000 и БН-600, так и разрабатываемых в рамках федеральной целевой программы "Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 2010—2015 годов и на перспективу до 2020 года" ядерных реакторов на быстрых нейтронах БН-800, БН-1200, БРЕСТ-300, СВБР-100.

Цель работы

Целью настоящей работы являлось изучение закономерностей выгорания изотопа 10В в поглощающих сердечниках из карбида бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-100 и БН-600, после 6 лет (1804 эффективных суток) и 320—520 эффективных суток эксплуатации, соответственно.

Для достижения поставленной цели были решены следующие научно-технические задачи: проведен анализ литературных данных по методам изучения выгорания изотопа 10В в карбиде бора и имеющимся опубликованным экспериментальным результатам; разработаны и аттестованы методики для проведения одномерного

1 П 11 "7 1 "У

Ю) и двухмерного (20) анализа изотопов 1ив, в, и, в облучённых образцах карбида бора с линейным разрешением 10 мкм на разработанной исследовательской установке на базе вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М; получены экспериментальные данные о выгорании изотопа 10В в карбиде бора стержней аварийной защиты (АЗ) ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600; изучена структура и химический состав образцов карбида бора на модифицированном сканирующем электронном микроскопе РЭМ-101 и исследовательском комплексе на базе автоэмиссионного растрового микроскопа сверхвысокого разрешения Zeiss SUPRA 55VP; разработана модель, описывающая изменение скорости захвата нейтронов в карбиде бора в условиях эксплуатации активных зон ядерных реакторов на быстрых нейтронах; проведены расчёты распределения скоростей захвата нейтронов изотопами |0В по радиусу поглощающего сердечника из карбида бора (обогащение 80% 10В, плотность 2,2 г/см3, диаметр 20 мм) в активной зоне ядерного реактора на быстрых нейтронах БОР-бО, являющегося прототипом реактора БН-600.

Научная новизна

1. Разработаны методики одномерного и двухмерного количественного анализа содержания изотопов в облучённом карбиде бора с использованием ВИМС-установки типа МС7202М: определён диапазон концентраций и относительная погрешность измерений молярной доли изотопа 10В при одномерном анализе с линейным разрешением 10 мкм; получены значения параметров фрактальной размерности и относительной шероховатости, определяющие целесообразность использования двухмерного анализа.

2. Получены экспериментальные данные о радиальном выгорании изотопа 10В с линейным разрешением от 10 мкм по сечению таблеток карбида бора с естественным обогащением, облучённых в реакторе ВВЭР-1000 потоком тепловых нейтронов (Еп<0,5 эВ) в течение 1804 эффективных суток в режиме A3: установлено, что неравномерность выгорания в наружном слое таблеток, обусловленная длиной пробега тепловых нейтронов в карбиде бора, изменяется по радиусу таблетки по формуле 10Ввыгор(г) = 20,7г~0'8, где г - расстояние от края сердечника, мм.

3. Получены экспериментальные данные о радиальном выгорании изотопов 10В с линейным разрешением от 10 мкм по сечению таблеток обогащенного карбида бора, облучённых в реакторе БН-600 в спектре с общим потоком быстрых нейтронов (Еп>1 МэВ) в течение 320—520 эффективных суток в режиме АЗ: установлено, что выгорание в поверхностном слое толщиной 1—4 мм превышает среднее по сечению значение выгорания; в нижней части стержней АЗ скорость захвата нейтронов может изменяться скачкообразно.

4. Выявлены закономерности выгорания изотопа 10В вдоль радиуса сердечников из карбида бора, обусловленные микроскопическими изменениями нейтронного спектра в области поглощающих элементов, входящих в состав аварийной защиты (АЗ) реактора.

Практическая значимость работы

2. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа юв в карбиде бора с естественным содержанием изотопов 10В и ПВ использованы в техническом проекте на ПЭЛ ПС СУЗ ВВЭР-1000 с таблетками карбида бора и гаф-ната диспрозия с повышенными ресурсными характеристиками (15 лет).

3. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа 10В в карбиде бора 80% обогащения по изотопу юв в активной зоне ядерного реактора БН-600 использованы при проектировании стержней СУЗ инновационных ядерных реакторов БРЕСТ-300 и СВБР-100.

Личный вклад автора:

Лично автором: разработана исследовательская установка для проведения одномерного и двухмерного анализа облученных поглощающих материалов методом ВИМС с линейным разрешением 10 мкм на базе промышленного вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М; разработаны методики и новые способы одномерного и двухмерного анализа облученных поглощающих элементов на основе карбида бора; получены экспериментальные данные об изменениях изотопного состава поглощающих элементов на основе карбида бора методом ВИМС, об их структуре методом растровой электронной микроскопии (РЭМ), обобщены результаты исследований методами ВИМС и РЭМ изотопного состава и микроструктуры облучённых поглощающих композиций.

С участием автора: получены расчетные данные об изменениях относительной скорости захвата нейтронов изотопами 10В по реакции В|0(п,а) в нижней части стержней АЗ реактора БОР-бО.

Личный вклад Евсеева Л.А. в получение основных результатов работы является определяющим.

Положения, выносимые на защиту;

1. Разработанный метод с использованием вторично-ионного масс-спектрометра типа МС7202М позволяет измерять молярную долю изотопа 10В в облучённых образцах карбида бора в диапазоне 0,001—90% с относительной погрешностью не хуже 0,6%, линейным разрешением 10 мкм, а также проводить двухмерный количественный анализ соотношения изотопов

10В,"В, 12с по радиусу образца с фрактальной размерностью Лупимс^^б при относительной шероховатости /?9вимсотн<50%.

2. После облучения поглощающих элементов с карбидом бора с естественным составом изотопов 10В и "В в реакторе ВВЭР-1000 в течение 1804 эффективных суток в режиме аварийной защиты максимальное выгорание изотопа 10В в поверхностном слое толщиной ОД мм составило 70% при среднем по сечению значении выгорания 25% и изменяется по радиусу таблетки по формуле 10Ввыгор(г) = 20,7г0'8, где /• — расстояние от края сердечника, мм.

5. Скорость захвата быстрых нейтронов (Еп>1 МэВ) изотопами 10В в карбиде бора скачкообразно изменяется по радиусу в пределах 1—5% на расстоянии 1—2 мм из-за микроскопических изменений нейтронного спектра в области поглощающих элементов стержней АЗ, обусловленных снижением энергии нейтронов при столкновении с атомами ПВ и 12С, а также рассеянием нейтронов на конструкционных элементах стержней АЗ.

Апробация результатов работы.

Основные результаты исследований, представленные в настоящей работе, доложены и обсуждены на X, XIII, XIV Российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел (г. Черноголовка, 1997-2005 гг.); на XVII Российской конференции по электронной микроскопии (г. Черноголовка, 1998 г.); на XVI Международном совещании "Радиационная физика твёрдого тела" (г. Севастополь, 2004 г.); на 5-й Межотраслевой конференции по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 1997 г.); на 9-й ежегодной научно-технической конференции ядерного общества России "Региональная энергетика: ядерные и неядерные решения" (Ульяновск - Димитровград, 1998 г.); на ежегодных конференциях по ядерным технологиям Jahrestagung Kerntechnik '98, Л00, '05, (Германия, Мюнхен — 1998 г., Бонн — 2000 г., Нюрнбенг — 2005 г.); на ежегодной конференции Европейской рабочей группы "Горячие лаборатории и дистанционное обслуживание" (Норвегия, г. Халден, 2004 г.), на Научных сессиях НИЯУ МИФИ-2011 и 2012 (Москва, 2011, 2012 гг).

Достоверность результатов.

Публикации

Основное содержание работы изложено в 4 статьях в российских рецензируемых журналах, двух препринтах и 14 статьях в сборниках трудов, рефератов, докладов, аннотаций докладов и тезисов докладов российских и международных научных конференций и симпозиумов.

Объём и структура диссертации.

Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

ВЫВОДЫ

1. Разработана и внедрена исследовательская установка для проведения одномерного и двухмерного анализа облученных поглощающих элементов методом ВИМС с линейным разрешением 10 мкм на базе промышленного вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М. Разработаны методики и способы одномерного и двухмерного анализа методом ВИМС и обосновано их применение при проведении послереакторных исследований выгорания изотопа юв в облученных поглощающих материалах на основе карбида бора с микронным разрешением.

Разработанные методики и способы верифицированы по результатам измерений другими методами, сравнением с литературными данными и позволяют проводить исследования с разрешением равным диаметру ионного зонда в диапазоне 0,001—90% с относительной погрешностью не хуже 0,6%, и при сравнимых погрешностях измерений на металлографических шлифах (с фрактальной размерностью /Эувимс^^ при относительной шероховатости ^вимсотн<50% для ВИМС-установок типа МС7202М).

2. Установлено, что после облучения поглощающих элементов с карбидом бора с естественным соотношением изотопов 10В и ПВ в реакторе ВВЭР-1000 в течение 1804 эффективных суток в режиме аварийной защиты, максимальное выгорание изотопа 10В в поверхностном слое толщиной 0,1 мм составило 70% при среднем по сечению значении выгорания 25% и изменяется по радиусу таблетки по формуле 10Ввыгор(г) - 20,7г~0'8, где г - расстояние от края сердечника, мм.

3. После облучения поглощающих элементов с карбидом бора 80% обогащения по изотопу юв в реакторе на быстрых нейтронах БН-600 в течение 320—520 эффективных суток в режиме аварийной защиты максимальное выгорание в поверхностном слое не превышает 20%, а среднее по сечению значение выгорания - 5%.

4. Установлено, что в потоке быстрых нейтронов (Еп>1 МэВ) в нижней части столба поглотителя выгорание снижается на расстоянии 0—1 мм и увеличивается на расстоянии 1—2 мм от края поглощающего сердечника, с последующим плавным снижением вплоть до его центра. На расстоянии 30— 50 мм от низа столба поглотителя выгорание плавно снижается на расстоянии 0—4 мм от края поглощающего сердечника и не изменяется далее, вплоть до центра образца.

11 12 области при столкновении с лёгкими атомами В и С и нарабатываемыми атомами 71л, 4Не, 3Н, а также рассеянием нейтронов на конструкционных элементах стержней АЗ.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Евсеев, Леонид Александрович, Ульяновск

1. Рисованый В. Д., Захаров А. В., Клочков Е. П., Гусева Т. М. Бор в ядерной технике. г. Димитровград: ФГУП "ГНЦ РФ НИИАР", 2003. - 345 с.

2. Физическое материаловедение. Учебник для вузов: в 6 т. / под общей ред. Б. А. Калина. М.: МИФИ, 2008. - Т. 5. - 672 с.

3. Соловьев В. А., Демишонков А. А., Мешков М. Н, Пьянкова Е. Н. Физические, механические, химические и радиационные свойства карбида бора: Препринт ФЭИ-2807, г. Обнинск, 1999. - 236 с.

4. Гладышев А. М. Ядерно-физические, химические и механические свойства карбида бора. Обзор: Препринт ФЭИ-0203, -М.: ЦНИИатоминформ, 1985. -50 с.

5. Жданов Г. С., Меерсон Г. А., Журавлев Н. Н., Самсонов Г. В. К вопросу о растворимости бора и углерода в карбиде бора // Журнал физической химии, 1954, Т. 28, вып. 6, С. 1076—1081.

6. Murgatroyd R. A., Kelly В. Т. Technology and assessment of neutron absorbing materials // Atomic Energy Review, 1977, V. 15, N. 1, P. 3—74.

7. Davis E. A., Gabbard F., Bonner T. W and Bass R. The disintegration of В10 and F19 by fast neutrons // Nuclear Physics, 1966, V. 27., P. 448—466.

8. Климов В. Д., Матвеев В. И., Арабей Б. Г. и др. Испытание образцов поглощающих элементов быстрых энергетических реакторов в реакторе БР-5 /

9. В сб.: Поглощающие материалы и стержни регулирования быстрых реакторов. Совещание специалистов по развитию и применению поглощающих материалов. Димитровград, 4—8 июня 1973 г., С. 329—348.

10. Климов В. Д., Тарасиков В. П., Сурков Н. В., Петричко И. Г. Дистанционная установка для количественного определения гелия в облученных бор-содержащих материалах. Обнинск: ФЭИ, 1980. Препринт ФЭИ-1026, 8 с.

11. Климов В.Д., Тарасиков В.П. О стабильности облученного карбида бора в условиях изотермических отжигов. Обнинск: ФЭИ, 1982. Препринт ФЭИ-1270, 12 с.

12. Физическое материаловедение: Учебник для вузов: в 6 т. / Под общей ред. Б. А. Калина. М.: МИФИ, 2008. Т. 3. - 808 с.

13. Активационный анализ. / Под ред. А. С. Штань г. Ташкент: "Фан", 1990. -244 с.

14. Фелдман Л., Майер Д. Основы анализа поверхности и тонких плёнок: Пер. с англ. М.: Мир, 1989. - 344 с.

15. Simeone D., Deschanels X., Berthier В. et al. Experimental evidence of lithium migration out of an irradiated boron carbide material // Journal of Nuclear Materials, 1997. V. 245. P. 27—33.

16. McMillan J. W., Pummery F. C. W and Pollard P. M. Experience in the use of the Harwell nuclear micriprobe // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 1982. V. 197. P. 171—177.

17. Сысоев А. А., Чупахин M. С. Введение в масс-спектрометрию. M., Атом-издат, 1977,-304 с.

18. Чупахин М. С., Крючкова О. И. Рамендик Г.И. Аналитические возможности искровой масс-спектрометрии. М., Атомиздат, 1972. 224 с.

19. Сысоев А. А. Физика и техника масс-спектрометрических приборов и электромагнитных установок. М.:Энергоатомиздат, 1983. 256 с.

20. Масс-спектрометрический метод определения следов: Пер. с англ. / Под ред. М. С. Чупахина. М.: Мир, 1975. 456 с.

21. Занденберг Э. Я., Ионов Н. И. Поверхностная ионизация. М.: Наука, 1969, -432 с.

22. Калыгин В. В., Логинов Н. Д., Пискунов С. А., Тимофеев Г. А. Источник ионов для масс-спектрометрического анализа трансурановых элементов // Радиохимия, 1990. Т. 32, вып. 2, С. 34—36.

23. Калыгин В. В. Универсальный способ масс-спектрометрического анализа/ Сборник трудов. Димитровград: ГНЦ НИИАР, 1997. Вып.З. С. 66—80.

24. Быковский Ю. А., Неволин В. H. Лазерная масс-спектрометрия. М.: Энер-гоатомиздат, 1985. 128 с.

25. Белоусов В. И. Современная лазерно-плазменная масс-спектрометрия — метод количественного элементного анализа // Журнал аналитической химии. 1984. Т. 39, № 5, С. 909—927.

26. Либих Ф., Рамендик Г. И., Блокин А. Г. и др. Исследование аналитических характеристик масс-спектрометра ЭМАЛ-2 с лазерным источником ионов //Журнал аналитической химии. 1987. Т. 45, № 10, С. 1783—1796.

27. Папин Б.Е., Крюков Ф.Н., Кузьмин С.В. и др. Количественный элементный анализ реакторных материалов методами лазерной масс-спектрометрии: Препринт НИИАР П-12 (815). Димитровград, 1991. 14 с.

28. Benninghoven A., Rudenauer F.G., Wrener H.W. Secondary ion mass spectrometry. New York: Wiley, 1987. 1228 c.

29. Wilhartiz P., Virag A., Ffriedbacher G. et al. Multielement ultratrace analysis in tungsten using secondary ion mass spectrometry // Fresenius Journal of Analytical Chemistry, 1987. V. 329. P. 228—236.

30. Magee С. W. Secondary ion mass-spectrometry and relation to high-energy ion beam analysis techniques //Nuclear Instruments and Methods, 1981. V. 191. P. 297—307.

31. Анализ поверхности методами оже- и рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии: Пер. с англ. / Под ред. Д. Бриггса и М. П. Сиха. М.: Мир, 1987.-600 с.

32. Вулдраф Д., Делчар Т. Современные методы исследования поверхности: Пер. с англ. -М.: Мир, 1989. 564 с.

33. Фелдман Л., Майер Д. Основы анализа поверхности и тонких плёнок: Пер. с англ. М.: Мир, 1989. - 344 с.

34. Распыление под действием бомбардировки частицами. Вып. III. Характеристики распылённых частиц, применения в технике: Пер. с англ. /Под ред. Р. Бериша и К. Виттмака. -М.: Мир, 1998. 551 с.

35. Симакин С. Г. Вторично-ионная масс-спектрометрия тонкоплёночных структур микроэлектронной технологии: Автореферат диссертации кандидата физ.-мат. наук. Черноголовка, 1995. - 23 с.

36. Rudenauer F. G. Spatially multidimensional SIMS analysis // Surface and Interface Analysis, 1984. V. 6. P. 132—139.

37. Drummer D. M., Fassett D. J. and Morrison G. H. Computerized image processing for evaluation of sampling error in ion microprobe analysis // Analytica Chimica Acta, 1978. V. 100. P. 15—22.

38. Rudenauer F. G. Spatially multidimensional secondary ion mass specrtrometry analysis // Analytica Chimica Acta, 1994. V. 297. P. 197—230.

39. Rudenauer F. G., Steiger W. Sputter redeposit ion as a limit to spatially three-dimensional SIMS microanalysis//Ultramicroscopy, 1988. V. 24. P. 115-123.

40. Черепин В. T Ионный микрозондовый анализ. Киев: Наукова думка. 1992, 344 с.

41. Liebl Н. Beam optics in secondary ion mass spectrometry // Nuclear Instruments and Methods, 1981. V. 187. P. 143—151.

42. Fassett J. D., Drummer D. M and Morrison G. H. A computerized system for the digital image processing of ion microscope images // Analytica Chimica Acta, 1979. V. 112. P. 165—173.

43. Werner H.W. Instrumental aspects of secondary ion mass spectrometry and secondary ion imaging mass spectrometry // Vacuum, 1972. V. 22. P. 613—617.

44. Wehner G.K., Hajicer DJ. Gone formation on metal targets during sputtering // Journal of Applied Physics, 1971. V. 42. P. 1145—1419.

45. Gebhardt O., Gavillet D. SIMS imaging analyses of in-reactor irradiated boron carbide control rod samples // Journal of Nuclear Materials, 2000. V. 279. P. 368— 371.

46. Rebensdorff В., Bart G. Material operating behaviour of ABB BWR control rods // Technical committee meeting control assembly materials for water reactors: Experience, Performance and Perspectives. 1998. Vienna: IAEA, 2000. TECDOC-1132. P. 65—76.

47. Емельянов И.Я., Ефанов А.И., Константинов JI.C. Научно-технические основы управления ядерными реакторами. М.: Энергоиздат, 1981. 300 с.

48. Резепов В. К., Денисов В. П., Киршнок Н. А. и др. Реакторы ВВЭР-1000 для атомных электростанций. М.: ИЦК "Академкнига". 2004, 333 с.

49. Шмелев В. Д., Драгунов Ю. Г., Денисов В. П. и Васильченко И. Н. Активные зоны ВВЭР для атомных электростанций. М.: ИЦК "Академкнига". 2004, 220 с.

50. Усытин Г. Б., Кусмарцев Е. В. Реакторы на быстрых нейтронах. М.: Энергоатомиздат. 1985, 288 с.

51. Drummond I.W. The ion optics of low-energy ion beams // Vacuum, 1984. V. 34. P. 51—61.

52. Техника электронной микроскопии: Пер. с англ. /Под ред. Д. Кея. М.: Мир, 1965.-407 с.

53. Электронная и ионная спектроскопия твёрдых тел: Пер. с англ. /Под ред. JI. Фирмэнса, Дж. Вэнника и В. Дейкейсера. М.: Мир, 1981. - 468 с.

54. Векслер В.И. Вторичная ионная эмиссия металлов. М.: Наука, 1978. -240 с.

55. Взаимодействие заряженных частиц с твёрдым телом: Пер. с англ. /Под ред. А. Грас-Марти, Г. М. Урбассека, Н. Р. Аристы и Ф. Флореса. — М.: Высшая школа, 1994. — 752 с.

56. Bernius М. Т., Morrison G. Н. Mass analyzed secondary ion microscopy // Review of Scientific Instruments, 1987. V. 58. P. 1789—1804.

57. Орлов П. И. Основы конструирования. Справочно-методическое пособие: в 2-х кн. /Под ред. П. Н. Учаева. М.: Машиностроение, 1988. Книга 1 - 560 С., Книга 2 - 546 с.

58. Кожевников С. Н., Есипенко Я. И., Раскин Я. М. Механизмы. Справочник /Под ред. С.Н. Кожевникова. М.: Машиностроение, 1976. 784 С.

59. Краткий справочник конструктора нестандартного оборудования: в 2-х т. /Под ред. В. И. Бакуленко. М.: Машиностроение, 1997. Книга 1 - 524 С., Книга 2 - 544 с.

60. Анурьев В. И. Справочник конструктора-машиностроителя: в 3-х т. М.: Машиностроение, 2001. Т. 1 - 920 е., Т. 2 - 875 е., Т. 3 - 858 с.

61. Шуколюков Ю. А., Щеглов В. А., Лялько И. С. Методики валового и послойного анализа непроводящих проб на масс-спектрометрах типа "Мини-ВИМС".-М., 1987.-45 с.

62. Van den Berg J.A. Neutral and ion beam SIMS of non-conducting materials // Vacuum, 1986. V. 36. P. 981—989.

63. Werner H. W., Walmoltz N. Beam techniques for the analysis of poorly conducting materials // Journal of Vacuum Science and Technology A: Vacuum, Surface and Films, 1984. V. 2. P. 726—731.

64. Кислый П. С., Кузенкова М. А., Боднарук Н. Н. и Грабчук Б. JI. Карбид бора. Киев: Наукова думка. 1988. - 216 с.

65. Brown A., Vickerman J.C.A comparision of positive and negative ion static SIMS spectra of polymer surface // Surface and Interface Analysis, 1986. V. 8. P. 75—81.

66. Wittmaack K. Charge compensation in SIMS analysis of polymer foils using negative secondary ions // Surface and Interface Analysis, 1987. V. 10. P. 311— 315.

67. McPhail D. S., Dowsett M. G., Parker E. H. C. Profile distortions during secondary ion mass spectrometry analyses of resistive layers due to electron simulated and charging//Journal of Applied Physics, 1986. V. 60. P. 2573—2579.

68. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99)СП 2.6.1. 758 99 Машиностроение, 1997. - 544 с.

69. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (ОСПОРБ-99) СП 2.6.1.799-99 М.: Минздрав. 2000. 93 с.

70. Голубев Б. П. Дозиметрия и защита от ионизирующих излучений. М.: Атомиздат. 1970. 400 с.

71. Раев А. Н. Программа сглаживания спектральных данных методом скользящего полинома. Алгоритмы и математическое обеспечение для физических задач: Препринт Ленинградского ФТИ-2, г. Ленинград, 1977. 56 с.

72. Белоусов В. И. О возможности дискриминации по массам в рассеянном магнитном поле масс-спектрометра с двойной фокусировкой // Журнал аналитической химии, 1984, Т. 39, С. 1600—1610.

73. МИ 2083 90 ГСИ. Измерения косвенные. Определение результатов измерений и оценивание их погрешностей. - Издательство стандартов, 1991. -12 с.

74. ГОСТ 8.207 76 ГСИ. Государственная система обеспечения единства измерений. Прямые измерения с многократными наблюдениями. Методы обработки результатов наблюдений. Основные положения. - Издательство стандартов, 1976. - 8 с.

75. ГОСТ Р ИСО 5725-6-2002. Точность (правильность и прецезионность) методов и результатов измерений. Часть 6. Использование значений точности на практике. Издательство стандартов, 2002. - 51 с.

76. Корн Г., Корн Т. Справочник по математике. Пер. с англ. М.: Наука, 1973.-832 с.

77. Гончаренко Ю. Д., Евсеев JL А. Применение вторично-ионной масс-спектрометрии для исследования поглощающих и топливных композиций: Препринт НИИАР 4(863) г. Димитровград, 1998. - 18 с.

78. Гончаренко Ю. Д., Евсеев Л.А. Применение методов РЭМ и ВИМС для изучения структуры и изотопного состава поглощающего элемента // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2000, №10. С. 47—51.

79. Sawant P. D., Nicolau D. V. Nano-topographic evaluation of highly disordered fractal-like structures of immobilized oligonucleotides using AFM // Materials Science and Engineering (B), 2006. V. 132. P. 147—150.

80. Spanos L., Irene E. A. Investigation of roughened silicon surfaces using fractal analysis. I. Two-dimensional variation method // Journal of Vacuum and Technology A: Vacuum, Surfaces and Films, 1994. V. 12. P. 2646—2652.

81. Handbook of surface and interface analysis methods for problem solving / edited be J. C. Riviere, S. Myhra, New York: Marcel Dekker, 1998. - 968 p.

82. Орлов В. В. Основные принципы выбора органов регулирования быстрых энергетических реаторов / В сб.: Состояние и перспективы работ по созданию АЭС с реакторами на быстрых нейтронах. Симпозиум стран-членов СЭВ. г. Обнинск, 1967. Т.2, С. 17—28.

83. Федер Е. Фракталы. Пер. с англ. -М.: Мир. 1998, 262 с.

84. Ионов И. С., Алексеев Н. И., Гуревич М. И. и др. Поглотители из гафния, диспрозия, карбида бора в сборках TBC типа ВВЭР // Атомная энергия, 1996, Т. 81, вып. 4, С. 250—254.

85. Глушков А.Е., Гомин Е.А. Общее описание и алгоритмы составного физического модуля пакета MCU4 для моделирования взаимодействия нейтронов с веществом. Препринт ИАЭ-6049/5, Москва, 1997, 56 с.

86. Гомин Е. А., Гуревич М. И., Жирнов А. П., Калугин М. А., Рождественский И. М., Юдкевич М. С. Программа MCU-FCP для расчёта переноса нейтронов методом вероятностей первых столкновений. Атомная энергия, 2008, Т. 105, вып. 2, С. 67—72.

87. Франк-Каменецкий А. Д. Моделирование траекторий нейтронов при расчёте реакторов методом Монте-Карло. -М.: Атомиздат, 1978, 96 с.

88. Батраков А. А. Послойный анализ водорода в конструкционных материалах на основе спектроскопии отраженных электронов: Автореферат диссертации кандидата физ.-мат. наук. Москва, 2011. - 25 с.

89. М. А. Калугин, Д. С. Олейник, Е. А. Сухино-Хоменко Оценка систематической погрешности расчетов методом Монте-Карло нейтронно-физических характеристик с использованием многопроцессорных ЭВМ // Атомная энергия, 2011, Т. 111, вып. 2, С. 63—67.