Быстродействующие сцинтилляторы на основе чистых и легированных кристаллов йодистого цезия тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

Шляхтуров, Валерий Викторович АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Харьков МЕСТО ЗАЩИТЫ
1996 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.10 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Быстродействующие сцинтилляторы на основе чистых и легированных кристаллов йодистого цезия»
 
Автореферат диссертации на тему "Быстродействующие сцинтилляторы на основе чистых и легированных кристаллов йодистого цезия"

НАЦГОНАЛЬНА АКАДЕМЫ НАУК УКРАШИ 1НСТИТУТ М0Н0КРИСТАЛ1В

РИ" од

> | Зо

На правах рукопису

Шляхтуров Валерш Викторович

ШВИДКОД1ЮЧ1 СЦИНТИЛЯТОРИ НА ОСНОВ1 ЧИСТИХ ТА ЛНГОВАНИХ КРИСТАЛ1В I ОД ИСТОГО ЦЕ31Ю

Спещальшсть 01.04.10 Ф1зика натвпровщщтав 1 даелектршов

АВТОРЕФЕРАТ дисертацп на здобуття вченого ступени кандидата фпико-математичних наук

Харгав-1996

Дисертащя е рукописом

Роботу виконано в 1нституп монокристашв HAH Украши

Науковий кер1вник: доктор ф1зико-математичних наук

Гектш Олександр Вульфович

Офвдйш опоненти: доктор ф!зико -матем атичних наук

Волошиновський Анатолш Степанович,

доктор ф1зико-математичних наук Галунов Микола Захарович

Провщна оргашзащя: Харювський державний ушверситет

Захист вщбудетъся " 49" Об 1996 р. о № годиш на заадант спещал1зовано1 вчено!ради Д 02.11.01 при 1нстшуп монокрис-TaniB HAH Украши (310001, XapKiB, проспект Ленша, 60)

3 дисертащею можна ознайомигись у б1блютещ 1нституту моно-кристал!в HAH Украпш

Автореферат розюлано " ff~" 1996 р.

Вчений секретар спещатлзовано!' ради, кандидат техшчних наук

Л.В.Атрощепко

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальнють теми. Широке практичне використання детек-Topiß юшзуючо! радаацн пред'являе все hobî вимоги до сцинти-ляцшних MaTepiajÙB. Одшао з найбшын характерах особливостей "сцшгшлящйного" матер1алознавства осташнх 10 роюв е пошук кристал!в для швидкодаючих детектор1в, тобто, виявилась тен-денщя розвитку приладав нового поколшня, що дозволяютъ не просто прискорити процес реестрацц випром1нювання, а й зараху-нок часового розддлу 1мпульав створювати принципово hobî систе-ми детектування. При цьому, разом i3 суто науковими, маютъся й практичт проблеми, що обмежують використання швидких сцин-TiiJMTopiB. Це, по-перше, можлшпстъ вирощування монокристал1в великих po3MipiB i, по-друге, вартють матер1алу. Поява у 19871988 pp. свщчень про використання нелегованих монокристал1в Csl як швидкодаючих сцинтилятор1в викликало великий iirrepec за-вдяки зддбносп задоволытти зазначеним вшце вимогам. В1дкри-вались принципово HOBi можливосп створення електромагштних калориметров для фьзики високих енергш, годоскогачних детектую-чих систем, позитронних eMiciiiinix томограф1в. Але до цього ще мав бута пройденим довгий шлях дослщжеш, та розробок. Тим паче, вже у 1991-1992 роках у м1жнародннх центрах з ф1зики високих енерпй з'явились проекта, засноваш на використанш крис-тал1в Csl як швидкодаючих сцинтилятор1в (KTeV - проект у Fermi-lab, USA; MM - проект у PSI, Швешщия).

Хщ подш виявшся таким, що питания практичного викорис-тагшя швидкодиочих сиинтилятор1в значно випереджали темпи досшджень, спрямованих на з'ясування ф1зичних мехашзм1в, що обумовлюготь швидкоплишп люмшесцентш процеси, та прикладш розробки MCTOfliß о держания високодосконалих кристадав, 3aco6iB контролю структури кристал1в та параметр)» сцинтиляцшних де-TeKTopiB.

З'ясувалось, що явище швидких УФ сцинтиляцш не можна було описати в рамках жодно1 з вщомих моделей люмшесценци. Не вив-чено природу дефекта), були вщеутш евщчення про радаащйну стйшсть кристал1в Csl з точки зору виявлення втрат сцинти-лящйно1 ефективносп та стввщношення м1ж швндким i повтьним компонентами люмшесценци.

Метою ще1 робота була розробка наукових основ отримання швидкодаючих сцшгшлятор1в на ochobî чистих та легованих крис-тал1в Csl.

У цьому зв'язку в робел вщишувались таи основт завдання:

- розробка методав вирохцування чистих та легованих гомо-лопчними до\йшками монокристашв Сб1;

- досл1дження впливу гомолопчних домидок на спектрально-кшетичш характеристики ультрафюлетовсн (УФ) люмше-сценцп;

- вивчення природа тслясв1чення та радоацшно1 стшкосл швидкодаючих сцинтилятор1в на основ1

- визначення стал осп твердих розчишв С51-С5Вг.

Наукова новизна. У пор1внянш з вщомими результатами, робота вносить у дослщження проблеми керування сцинтилящйнимй характеристиками детектор1в на основ1 Сб1 тaкi нов1 результата:

- дат про змiнy парам етр1в швидко! УФ люмшесценци внаслщок легування Сб1 гомологами (К, ЯЬ, С1, Вг), що верифпсують гшотезу про корельовану релаксацпо близько розташованих у трещ дефектов та збудженнь;

- експериментальш св1дчення про розпад твердого розчину С$1-СбВг, граничш значения розчинносп СэВг у опис инсти-ки рекристал1зацп в систем! СзГ-СэВг;

- результата дослщжеши впливу власних дефектов та кисень-вмвдуючих домшок на параметри гаслясв1чення швидкодаючих сцинтилятор1в Св1;

- дат про радаащйну стшюсгь чистих та легованих бромом кристал!в Св1;

- методичш тдходи до процедури одержання висок одоскона-лих швидкодаючих сцинтилятор1в на осшда Сб1.

На захист виносяться так1 науко!п положения: 1.Уявлення про можливють змши спектр ально-кшетичних характеристик УФ люмшесценци шляхом легування крис-тал1в гомолопчними дом1шками. 2.Опис стадшносп розпаду твердого розчину СвЬСвВг, що вкшочае свдаення про деградащю поверхш кршлшйв.

3.Фактори, що визначають природу тслясв1чення та радаащйну спйюсть швидких сцинтилятор1в на осшш Сз!.

4.Методичш особливостг одержання високодосконалих сцин-тиляцшних кристал1в Сб1.

Практична значим ¡сть роботи в тому, що в результат! комплексного дооидження природи швидких сцинтиляцш в чистих та

легованих гомолопчними домшжами кристалах Csl одержано екс-перименталыи дат:

- тага, що показують можлив1сть керувашм спектрально-кше-тичхшми характеристиками швидкодйочих сцинтилятор1в на основ1 Csl;

- TaKi, щ,о встановлюють фактори, mi знижують радаацишу спйысть сцинтилятор1в i впливають на pieeub тслясв1чення як в УФ, так i у видимш областях спектру.

Результата дослщжень дозволили закласти основи методики ви-рощування MOHOKpucTauiB Csl з високим свшювим виходом швид-ких УФ сцинтиляцш та низьким рхвнем тслясв1чення. Одержат кристалл пройшлн усшшну апробащю як сцшшляцшш детектори в експериментах з (}лзшш високих енерпй.

Особистий внесок здобувача полягае у вирощувант експери-ментальних зразюв монокристал!в, одержанш на i'x ochobI поданих в po6oti експериментальних результата, ix обробки та обговорю-вапня, сшвставлення одержаних даних з лп'ературними. В роботах, виконаних у cniBaBTopcTBi, йому належать результата й висновки, наведет в дисертацп.

Апробащя робота. MaTepiann дисертацп докладено й обговорено на ТУПжнародному cHMno3iyMi "Люминесцентные приемники и преобразователи ионизирующих излучений" LUMDETR-91, Рига, Латвия, 1991; International Workshop "Heavy scintillators for scientific and industrial applications - "Cristal-2000", Chamonix. France, 1992; М|ждержашпй конференцц "Сцинтилляторы -93", Харьков, Украина, 1993; International Conference on Luminescence, ICL-93, Connecticut, USA, august 9-13, 1993; Мджнародному симпоз1ум1 "Люминесцентные приемники и преобразователи ионизирующих излучений", LUMDETR-94, Таллин, Эстония, 1994; VII Europhysi-cal Conference on Defects in Insulating Materials, EURODIM-94, Lyon, France, 1994; IEEE 1994 Nuclears Science Symposium, Norfolk, USA, 1994; Intern, conference on inorganic scintillators and their application, SCINT-95, August 28 - Sept. 1, 1995, Delft, The Netherlands.

Пуолжапп. По TeMi дисертацп надруковано 9 po6iT.

Структура та об'см дисертацп. Дисертащя складаеться i3 всту-пу, шеста роздопв, висновюв та списку лтратури is 148 наймену-вань, вмпцуе 118 сторщок машинописного тексту, 55 малюшав i 8 таблиць.

ОСНОВНИЙ ЗМ1СТ РОБОТИ

У встуш обгрунтовано актуалыпсть теми, сформульовано мету й завдання досщдження, наукову новизну та практичну значимость, а також основш науков1 положения, що винесено на захист. Тут також обумовлено структуру достджень 1 дисертацп.

У першому роздий наведено огляд лггературних даних, присвя-чених проблем! дослщжень та розробок методов одержання швид-кодиочих сцинтилятор1в на основ1 чистих кристишв СэГ. Осмльки ця робота починалась практично водночас з появою перших свщчень про використання швидко! УФ люмшесценцп в для створення швидкодаючих сцинтилятор1в, то власне концепцпо дослщжень було сформульовано вже безпосередньо в хода дослщжень. Умовно дат, що е в л!тератур1, можна подожги на дв1 групи. Перша являе собою до сложения, пов'язаш з вивченням природи явища як такого. Друга - це прикладш розробки, спрямо-ват на удосконалення сцинтилящйних параметр ¡в детектор ¡в в основному для використання в експериментах з физики високих енергш.

Розглянуто можливкть опису явищ в рамках в ¡дом их мехашзм1в люмшесценцп. Виявилось, що жоден з них (крос-люмшесценщя, екситонна, активаторна та люмшесценщя швидких дефекта у трещ) не передбачае вщсутносгп фотозбудження аж до 25 эВ та УФ св1чення в шках термолюмшесценцп. Окремо про-анал1зовано ппотезу про корельовану релаксащю близько розта-шованих в трещ кластер ¡в швидких дефекта [ збуджень.

Оцшка ефективного радоусу захвату екситона зарядженою парою дефект!в

Я « (ЖуКеК/гкТ)1/3 «0.8 нм де Яе ~ 0.1 нм - вщстань м1ж компонентами екситона,

~0.5 нм - вщстань м1ж компонентами пар дефекпв е ~ 5, Т-300 К, показуе, що в кристал1 може утворюватись область на-вколо дефекта, з якою екситони не можуть вийти шляхом терм1чно! дифузп. Релаксагця такого кластера й обумовлюе швидку УФ люмшесценщю.

едино ця гшотеза шдходила для опису явища швидких сцшгги-лящй у Сз1, але потребувала верифкацп.

Велику увагу в л1тератур1 придалено питанию про р1вень шслясв1чення. 3 моменту введения у 1990 р. вщношення швидкого компоненту св1чення (час ¡нтегрування 100 не) до загального

истцового виходу (1 мкс) - "Fast/Total" - цей параметр став кри-тершлышм при в1дбор1 кристашв для проекта у ф1зищ високих енергш. Було показано, що pißeiib тслясв1чення визначаеться BMicTOM в крисгал1 сторонн1х домннок i залежить вщ глибини очищения вихвдю! сировини та досконалосп технолога вирощування монокристал1В. 1снувалн роздр1бнеш даш, що вказували на суггеву роль кисневих домпнок в ефегсп тслясв1чення.

Питания про радаащйну стшюсть швидкоддочих сцшптшяторт тдшмалось лише у прикладному плат. Втпрювались параметри сцинтилятор!в на основ! чистого Csl теля опром1нювання ютзую-чого раддащао, але досгадження природи зниження сцинтилящйно! ефективносп Csl не проводились. Разом з там кристалл Csl були достатньо вивченим об'ектом, оскшьки в хода розробок вщомих сцинталяцшних MaTepianiB CsI(Na), CsI(Tl), CsI(C03) дослщжува-лись 3aK0H0MipH0Cii зародження й релаксацн електронних збуд-жень, коротко i довгоюнуючих дефекта, мехашзми переносу енергй до центр ¿в сшчення та власне структура р1зних активатор-них центр iß. Тому, незважаючи на деф1цит дослщжень швидких сцинтиляцш в Csl, вдалося сформушоватн основш завдашш дисер-тащйно! робота та шляхи ix виринення.

У другому роздал! описано методичш особливосп одержання чистих та 3Miinaraix монокрлстал]в Csl i методи ix дослщжень. Кристали вирощувались двома методами - Клропулоса та Сток-баргера. У якосп вихщно! сировини використовувалась с ¡ль Csl квал1фпсацп "ОСЧ 17-2". Показано, що стандарты методи, яю ви-користовуються для вирощування схожих матер1ал1в CsI(Na) i CsI(Tl), виявляються педостатшми для одержання високодоскона-лих швидкодночих Csl сцинтилятор1в. Бшын того, вже вихадна си-ровина (як i аналоги закордонних (¡прм, що анал1зувалися) вмнцуе надто багато кисеньвмвдующих домйдок. Тому власне процес одержання кристал1в умовно роздалено на три стада. Перша - тер-могазова обробка сировини. В й ocuoBi лежать Bii6ip оптимальних умов десорбцп компонента повпря з поверхн1 сировини та обробка др1бно дисперсного порошку Csl парами HI, що утворюються в хода розкладання спещально1 добавки NH4I. Друга стадая пов'яза-на з багатоциюичною обробкою розплаву шертними газами, що дозволяють в хода шдкачування видалнти з розплаву Csl розчинеш гази. I лише на третш стада! вирощувався кристал. Як матер ¡али тигля використовувались платина i графтпований кварц.

Анашз складу до\пшок проводився в основному абсорбцшно-люмшесцентними методами (УФ, видима та 14 спектроскошя), осильки чутливють йм1чних методов анал1зу виявилась недостат-ньою для цього матер1алу.

Дослщження досконалосп структури кристагив та кшетика рек-ристашзаци Сз^-СбБ^,.^ проводились за допомогою рентге-нод1фр актометри (д1фрактометр ДРОН-3 у Си Ка-в ипр о м шк> в анш при використаши гермашевого мо-нохр оматора). Розрахунки про-фщю розподщу порушеного при-поверхневого шару проводились на основ) квазютащонарно! модель

Дослщження спектр а льно -кше тичних характеристик швидко! УФ люмшесцен-дп з часовим розд1ленням 200 пс та часом затримки шд нуля до 200 не прово-

О о ¡1

300 290 280

250 300 350 Х.нм

• ♦ >

• --- — " б

\ 1

0

СбВГ

0.5

1.0

Мал. 1.а Спектр люмшесценцн змшаних кристал1В СзЬСэВг: 1-99 % Вг, 2 - 92 % Вг, 3 - 55 % Вг, 4 - 20 % Вг, 5 - 0 % Вг.

б. Залежшсть максимума випромшювання в змшланих крисгалах Св^СвВг В1Д концент-раци С б!

дились в 1ЯФ РАН з використанням синхротронного збудження до 30 кэВ.

Третей роздш присвячений досшдженшо спектр ально-кшетич-них характеристик швидко! люмшесценцп твердих розчишв СвЦК), СбЦЯЬ), СбЦО) та СбЦВг). В нш наведено дат про змшу спектр1в при тдвшценш температури вщ 80 К до 300 К. Анал1з них даш1Х у сукупносп з кривими затухания УФ сцинтилящй дозволяв виддлити ч отар и р1зш смуги св1чення: надшвидку (т<1 не), швщра з

максимумами -300 та 360 им (1 нс<1<6 не) (розгоряються, почи-наючи з Т~Ю0 К) 1 л- екситона. Перший 1 останшй компонента ¿з-за температурного гасшня до 300 К практично не грають рол! в швидких сцинтилящях.

Основний шлях псрев1ркп гшотези про корельовану релаксаццо швидких дефектов та збуджень полягав у спрямованому вплив1 на процеси розпаду збуджень шляхом переходу до змипаних крис-тал1в С51х -СвВг,^. Ва-рпоючи х вщ 0 до 1, вдалося ефективно впливати як на спект-ральш, так \ на кше-тичш хар актер истики УФ св!чення. На мал.1 показано зеув спектр!в для всього неперервно-го ряду твердих роз-читв СзЬСбВг, якш вщбуваеться лшшно ¡з зростанням веш1чини х.

На мал.2 подано ¡мпульси швидкоГ УФ люмшесценцц для чистих та змшаних кристал)в.

Переход до змнианих кршлжив приводить до зниження ефектив-носп розльогу комшиментарних дефекта ¿з-за стопорячо1 д11' домшгкових атом ¡в. Величина зони несталосп доя пари дефекта у

|д|

-о.з

-0.9

-1.5

-2.1

4.0

8.0

12.0

16.0

Я., не

Мал.2.3мша юнетики релаксацп люмше-сценци в залежносп вщ температур» та вм1стку домшки брому: 1 - СзЬСвВг, 380 нм, 380 К; 2 - Св1-СвВг, 330 нм, 380 К; 3 - Сз1, 305 нм, 380 К; 4 - Св1, 350 нм, 420 К

ЛГК дор1вшое Я -

пгЕ„

де ех заряди компонента пари де-

фекта, й=0.46 1£м - параметр гратки Сз1, Ет~0.05 еВ - енерпя м1граци найбшып рухомого дефекту. Значения Н=3 нм показуе, що кристал повинен вм1щувата деюлька процента домйшеи, що вдаеться реал1зувати лише у випадку сум1пп СвЬСвВг. Показано, що характер змши релаксацп достатньо добре корешос ¡з зм1ною регулярност1 гратки змипаних кристалш.

Трудноцд верифпсацп гтотези про природу швидких УФ сцин-тиляцш пов'язано з проблемою сталосп твердих розчишв гомо-лопчних домшюк, розглянуто! в четвертому розниц. Факт розпаду твердого розчину Св^-СвВг^.^ був не очевидним, осюльки р1зниця юнних раддуав I- 1 Вг~ складас всього 11 %.

Рентгенограф1чш «

дослщження показали, що в тшьки-но вироще-них кристалах твердий розчин кнуе при будь-яких значениях х, однак з часом вщбуваеться його розпад. Цей процес за-вжди зароджуетъся на по-верхш кристалу й посту-пово розповсюджуеться вглиб зразка. Реестращя та анал1з структури при-поверхневого порушено-го шару проводився методами, розробленими рашше для вщбудови товщини порушеного шару, хцо утворюеться при мехашчнш обробщ лужногалощних крис-тал1в'. Встановлено, що при малих (х<0.05), пром1жних (0.05<л"<0.25) та великих (л>0.25) концентращях процеси йдуть по р1зному. При х<0.05 твердий розчин с сталим практично дов1чно. При тдвшцених значениях х вщбуваеться розпад твердого розчину, що супроводжуеться рекриста :цз ащ сю матер1алу. На мал.З показано профиль порушеного шару. На вщмту вщ пшшх ЛГК, для СбЬСкВг е характерною р1зка межа м!ж частиною, що рекрис-тал1зувалася, та власне змшаним кристалом. Граничш значения розчинносп компонента (7 % для Вг у та I у СбВг)

1. Ром М.А., Кришталь Е.Е. Распределение поликристаллической поверхностной зоны нарушенного слоя монокристаллов // Поверхность.- 1986.-К 2.-С.141-144.

2

2, мкм

Мал.З.Профш розподЬюння кристашв по глибиш порушеного шару вщ три-валост старшня: 1 - Сз1, 0.5 -1000 г., 2-4 - Csl0.96-CsBro.o4, 0.5; 24; 1000 г.

в1дп0в1дають кшцевш стадп рекристатзаци, яка в значши Мф1 виз-начаеться (}лзико-х1м1чшши проблемами. Так, з мал.4 видно, що м1ж межами зернин виншсае пдротзна пл1вка, що перешкоджае дифузшному обмшу компонеипв твердого розчину. Процес пдрошзацп зароджуеться на поверхш кристалу й розвиваеться за рахунок дифузн компонентов пов^тря вглиб матер ¡алу вздовж меж зершга.

Одержат дат виз-начають границ! ви-користованост; зм1шаних кристал1в Сб^-СбВг^.,,) для ке-рування спектрально-кшетичними характеристиками швид-кодаючих УФ сцинти-лящйних детектор1в.

У п'ятому роздт класиф1ковано ос-новш фактори, що визначають р1вень тслясв!чення та радоацшно! спйкост! швидкодиочих сцин-тилятор1в.

На мал.5 наведено характершпТ вигляд сцинтиляцшного ¡м пуль су, що включае власне швидкий УФ компонент та повшьш - у синьо-зеленш обласи спектру. Не дивлячись на те, що спектр тслясв1чення мае складний вигляд, вдалося вид1лити чотири домшукта види випр омпповаиня:

1. Люмшесценщя в обласп 480-700 нм передумовлзоеться центрами типу 02~ 1 мае найб1лыш термши релаксацп: х ~6-25 мкс

2. Випромнповашм з максимумом при 410 нм (т~ 1.4-2 мкс) е характерном у випадку присутносп в кристал1 ¡ошв С032" навга у слщових кшькостях.

3. Повшьне (т~2-8 мкс) шслясв1чення в ддапазот 460-480 нм е пов'язаним з наявтспо в кристал1 вакансшних центр1в. Його штенсившсть тдсшпоеться в результат! деформуван-

Мал.4.Поверхня рскриста.пзованого кристалу CsIo.96-CsBro.04 шсля старшня на про-тяз1 мюяця. Скануюча електронна • м1кроскогпя

ня зразюв та/або мехашчно! обробки поверхнь 31 старишям детектор1в саме цей компонент поновлюсться у найбшышй \iipi.

4. Св1чення в обласп 430 нм е результатом переход1в в 02"Уа+ -центр1 (т~2 - 8 нм) 1 теж тддане часгковому в1дновленшо. Показано, що наявшсть велико! кшькосп будь-яких з перел1чених центр1в приводить не тшьки до високого р1вня шслясв1че ння, але й з н и ж у е . .10

. „ . иии иии '»1 п(У1

несникост! швид-кодиочих сцин-

тилятор1в Мал.5. Сцштиляцшний ¡мпульс та спектр св1чення Сгабшзащя дорко- кристалу Сз1. 300 К

вих центр ¡в в легованих кристалах приводить до шдвшцення по-глииання в УФ обласп спектру (280-360 нм) 1 до зниження сцинти-лящйно1 ефективносп детектор ¿в внаслщок реабсорбцп власного випромшювання.

Перехад вщ чистих до змшаних кристал1в СэЬСбВг приводить до того, що внаслщок зменшення раддусу розльоту первинних дефекта, знижуеться частка центр ¿в забарвлення, що виживають (стабшьних). В результата зменшуеться УФ забарвшовашсть крис-тал1в (тобто тдвшцуеться 1х рад1ацшна стшкютъ) 1, як наслщок цього, зростае сцинтиляцшна ефектившсть детектор1в.

Виявлеш законом1рносп появи тслясв1чення та радаащйно1 нестшкосп визначають основш напрямки удосконалення методологи одержання високояюсних швидкоддочих сцинтилятор1в.

У шостому роздш1 наведено додатков1 вщомосп про вплив ле-гування кристал1в Сз1 катюнними та шовалентними домшпсами (при IX вирощуванш або при наступшй дифузшнш активаци) на

Виявшхось, що н фактори, яш визначають природу тслясв1чення, о бумов люють 1 меха-шзми радаацшно!

в и х 1 д ш в и д к и х УФ сцин-тилящй.

300 400 500 X, нм

змшу особливостей сцинтиляцш кристален Сб1. Це важливо, оск1лъки додавання такого роду домшюк е одним з технолопчних прийокпв доочищення сировини, що достатньо широко використо-вуеться у практищ вирощування ЛГК. У той же час потрапляння шоваленпшх домшюк в кристал1чну гратку пов'язано з утворен-ням комплекс1в типу Ме2+-Ус" або Ме3+-Ус"Ус\ Тому можна було припускати, що такого роду "зв'язаш" ваканси теж будуть давати внесок в гаслясв1чення. Для перев1рки цього припущення спещалыто дослщжувались кристали, леговаш Са, В а, В1, БЬ, що вводились у зразки як при вирощуванш кристал1в ¡з розплаву, так 1 методом дифузшно! активаци. Одержан! результата наведено в таблищ. В Сз1(Ва) люмшесцентш прояви близью до тих, що спос-тер1гались у деформованому СбТ А в Сб1(Сэ), коли, здавалось б, роль Са виключно близька до Ва в С$1, картина абсолютно шша.

Таблиця. Люмшесцентш характеристики чистихта активованих крнсталш Се!.

Кристал Люмшесценщя |

Фотозбудження у-збуджения 1

збудження К нм св1чення 1, нм час св1чення х, мхе сгичення X, нм час св1чення т, МКС |

Ся[ чистий 307 440 0.01 3

С51, Е=14% 242 430,460,530 307 440,530

СвЦЫа) 238 425 0.4 425 0.6; 1.8

СяЦСа) 240 415 0.55 307 420 0.01 1.0

СзЦЗЬ) 241 262 415 545 307 420 550 0.01 0.98;2.7 1.6; 4.8

С51(В0 240 262 420 550 307 420 550 0.011 1

Тут реал1зусгься мехашзм непрямо! лзомшесценцп як i в CsI(Na). CsI(Ca) дае свшювихвд 50 % вщ Nal(Tl). У кристалах, легованих Bi i Sb, разом з повиышм тслясв1ченням при 420 нм спостерпаеться й додатковий компонент з максимумом 550 нм. Можна зробити висновок, що наявнють пол1валентних домшок в швидкодоючих сцинтиляторах е вельми небажаною.

ВИСНОВКИ

1. Одержано експериментальш дат про змшу спектрально-кшетичних характеристик швидко1 УФ люмшесценцп в широкому даапазош температур для чистих та легованих гомолопчними дом1шками Вг, Cl, Rb, К монокристагпв Csl.

1.1. Встановлено, що в УФ областо спектру мае мкце накла-дення як мнпмум 3-4 смуг свечения з р1зними часами вшдачування (вщ 1 до -10-15 не).

1.2. Показано, що легування Csl гомолопчними ioHaMH приводить, перш за, все до прискорення кшетики зга-сання люмшесценцп, причому там бтьше, чим вшце концентр ащя домшпеи.

1.3. Одержат результата вказутеть на те, що визначальну роль у виникненш швидко! УФ люмшесценци грае ко-рельована релакеащя близько розташованих в трещ дефектов i збуджень.

2. Показаш можливосто керування спектрально-кшетичними характеристиками швидких сцинтилящй Csl шляхом легування криста/пв гомолопчними дом1шками. Встановлено гранищ цих можливостей.

3. Дослщжено сталють зм1шаних кристалш CsI-CsBr. Рентге-нограф1чним та м1кроскошчним методами визначено:

3.1. Стадшшсть розпаду твердого розчину CsI-CsBr та й-залежшеть вщ BMicry компонентов.

3.2. Граничш значения розчинносто CsBr у Csl i навпаки.

3.3. Кшетику плинносто процесу рекристашзацй', структуру прилов ер хнев ого порушенного шару та особливосто його вростання вглиб кристалу.

3.4. Ф1зико-х1м1чш фактори стабМзацп структури мате-р1алу, що рекристал!зувався.

4. Дослщжено сцинтилящйш характеристики кристал1в Csl i проведено подш груп фактор1в, обумовлюючих появу шслясчнчення. Показано, що найбшып небезпечними е

сшди 02"~, О2- та С032 юшв та присутшсть у кристалах надлишкових дефект1в ваканайного типу.

5. Одержано дат про часткове вщновлення параметр1в крис-TaniB в хода старшня зразюв i видалено мехатзми, яю обу-мовшоють цей ефект.

6. Визначено фактори, з якими пов'язано радаацшну нестш-Kicib швидкодиочих Csl сцннтилятор1в.

6.1. Показано, що зниження сцинтилящйно! ефектнвносп пов'язано в основному з утъоренням в Csl гад д1ею юшзуючо! рад1ацн даркових центр1в забарвлення та наступно1 реабсорбци ними швидкого УФ випромнпо-вання.

6.2. Запропоновано модель i описано шляхи пщвшцення радаащйшм стшкосп швидких Csl сцинтилятор!в шляхом введения повалентних aiiioiiic брому. Доведено, що зменшення радаусу первиних дефекта у змннаних кристалах зменшуе число iieirrpiB забарвлення, що "ви-живають", одночас пщвищуючи УФ nposopicn. крис-Tajrin тим б1лын, чим вище концентращя легуючо! домники.

7. Вивчено вплив пол^валентних катшнних домшок на спект-ральш особливосп гаслясв1чення. Незважаючи на р1зшсть мехашзм1в люмшесценцп для тих чи ¡пших домшок, в ycix випадках штенсившсть св1чення зростае з гадвищешим вмкту добавки i не знижуетъся в хода стар1ння зразив.

8. Показано, що введения активуючих домшок у кристалл Csl дифузшною активащею с ефективним методом для виго-товлення комбнговашгх детектор1в.

9. В хода виконання дослвджень розроблено та реал1зовано на практшц методичш шдходи до продедури одержання висо-кодосконалих швидкодиочих сщштилятор1в на основ! крис-TaniB Csl.

Основш результата опубликоваш в роботах: 1. Gektin А.V., Rom М.А., Shlyakhturov V.V., MateichenkoP.V. Phase and structure transformations in mixed CsI-CsBr crystals// Phys. stat. sol (a).-l992.- v.133, p.325-331.

2. Gektin A.V., Shiran N.V., Shlyakhturov V.V., et.al.Radiation stability and afterglow problem for fast Csl scintillators// in "Heavy scintilla-

tors for scientific and industrial applications". Ed. by F.De Notariste-fani, P. Lecoq, M. Schneegans, Frontieres, France.-1992.-p.493-498.

3. Charkina T.A., Vasetsky S.I., Shlyakhturov V.V., et.al. Radiation damage and afterglow of fast Csl type scintillators // Nucl.Tracks Radiat. Measure.-1993.-v.21, N 1,-p. 107-108.

4. Gektin A.V., Shiran N.V., Krasovitskaya I.M., ShlyakhturovV.V. The

effect of bi- and threevalent cation impurities on luminescence Csl // IEEE Trans. Nucl. Sci.- 1995- v.42, N 4.- p.285-287.

5. Gektin A.V., Shiran N.V., Slyakhturov V.V. Combined detectors on the Csl crystals// Functional materials.- 1996.- v.3,NL-p.ll7-119.

6. Гектин A.B., Маркина T.A., Ширан H.B., Шляхтуров В.В., Рен-кер Д. Спектрально-кинетические характеристики быстрой УФ -люминесценции в кристаллах CsI-CsBr // Тез. конф. "Сцинтилля-торы - 93", ч.2, Харьков.- 1993.- с. 146.

7. Gektin A.V., Shiran N.V., Shlyakhturov V.V., Belskiy A.N. UV - luminescence in mixed CsI-CsBr crystals // ICL'93 Technical Digest, The 1993 Int. Conf. on Luminescence, Aug. 9-13,- 1993,- Storrs, USA.-p.Tu 5-88.

8. Виноград Э.Л., Гектин A.B., Красовицкая И.М., Шляхтуров В.В. Влияние двух и трехвалентных катионных примесей на излуча-тельную релаксацию локализованных экситонов в Csl // Тез. Межгосударственной конференции "Сцинтилляторы - 93", ч.2, Харьков.- 1993.- с. 165.

9. Gektin А.V., Shiran N.V., Krasovitskaya I.M., ShlyakhturovV.V. Luminescence of Csl doped with polyvalent cations // International Symposium LUMDETR-94.- Tallin, Estonia.- 1994.-p. 101.

Shlyakhturov V.V. Fast scintillators on the basis of pure and doped cesium iodide crystals.

Dissertation in presented as a manuscript for Candidate's degree of science, physics and mathematics, speciality 01.04.10 "Semiconductors and dielectrics physics", Institute for Single Crystals, National Academy of Sciences of Ukraine, Kharkov, 1996.

Defended are 5 published works and abstracts of 4 reports presented in scientific conferences containing results of investigation of fast UV scintillations in pure Csl crystals and in those doped with homologous admixtures. It is shown that spectral and kinetic charac-

teristics obtained can be described in the context of the hypothesis about correlated relaxation of fast defects and excitations clusters positioned closely within a track.

Шляхтуров В.В. Быстродействующие сцинтилляторы на основе чистых и легированных кристаллов йодистого цезия.

Диссертация в форме рукописи на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков, Институт монокристаллов НАН Украины, Харьков, 1996.

Защищаются 5 научных работ, тезисы 4 докладов на научных конференциях, которые содержат результаты исследований особенностей быстрых УФ сцинтилляций в чистых и легированных гомологическими примесями кристаллов Csl. Показано, что полученные спектрально-кинетические характеристики могут быть описаны в рамках гипотезы о коррелированной релаксации близкорасположенных в треке кластеров быстрых дефектов и возбуждений.

IOrioHoiii слова: УФ-люмшесценщя, твердий розчин, Csl, швидо сцинтиляц!1 вирощування кpиcтaлiв, шслясв1чення, ращацшна стшюсть.

Подписано к печати 6.04.96 г. Формат 60x1/16. Уч.-изд.л. 1. Тираж 100. Зак. 17. Бесплатно.

Ротапринт Института монокристаллов НАН Украины Харьков, пр.Ленина, 60. 30-70-97