Диэлектрические и переполяризационные свойства тонких пленок титаната свинца тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Смирнов, Григорий Леонидович
АВТОР
|
||||
кандидата физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Воронеж
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
2006
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
На правах рукописи
Смирнов Григорий Леонидович
ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ И ПЕРЕПОЛЯРИЗАЦИОННЫЕ СВОЙСТВА ТОНКИХ ПЛЕНОК ТИТАНАТА СВИНЦА
Специальность 01.04.07 — физика конденсированного состояния
АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Воронеж-2006
Работа выполнена в Воронежском государственном университете.
Научный руководитель: доктор физико-математических наук,
профессор
Сидоркин Александр Степанович
Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,
профессор,
Заслуженный деятель науки РФ Гриднев Станислав Александрович
.доктор физико-математических наук, профессор
Курганский Сергей Иванович
Ведущая организация: Московский государственный институт
радиотехники, электроники и автоматики (технический университет)
Защита диссертации состоится " 28 " сентября 2006г. в 15 час. 20 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.038.06. при Воронежском государственном университете по адресу: 394006, г. Воронеж, Университетская пл.1, ауд.479.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке университета.
Автореферат разослан " 10 " августа 2006г.
Учбный секретарь диссертационного совета
Дрождин С.Н.
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы. Сегодня на основе тонких сегнетоэлектрических пленок создается новое поколение приборов микроэлектроники, объем производства которых непрерывно растет. Так в 1992 году объем мирового рынка тонких сегнетоэлектрических пленок оценивался в 1 биллион долларов, в настоящий момент -— 100 биллионов, и к 2015 году по прогнозам US National Science Foundation достигнет 1 триллиона долларов. При этом наиболее активно развивающимся и перспективным представляется создание перепрограммируемых запоминающих устройств. Память - неотъемлемый элемент всех современных электронных приборов. Требования, предъявляемые к памяти для портативных устройств, общеизвестны. Это низкое энергопотребление, высокая скорость работы, большая емкость и энергонезависимость. Все указанные требования могут быть удовлетворены при использовании конденсаторных структур с пленками сегнетоэлектрических материалов, среди которых весьма перспективными представляются пленки титаната свинца, обнаруживающие высокие сегнетоэлектрические свойства в широком интервале температур.
Однако, несмотря на значительное количество работ в этой области, задачу создания тонкопленочных сегнетоэлектрических структур, удовлетворяющих требованиям технологической совместимости, качества пленок и границ раздела, нельзя считать решенной. Еще предстоит решить вопросы, касающиеся их надежности, температурной и временной стабильности свойств. Кроме того, для успешной реализации и использования сегнетоэлектрических ячеек памяти необходимо детальное изучение процессов переполяризации, выявление влияющих факторов, особенностей формирования и кинетики доменной структуры в тонких поликристаллических пленках.
Тема диссертационной работы поддержана грантами программ «Фундаментальные исследования и высшее образование» Минобрнауки РФ и Американского фонда гражданских исследований и развития, «Университеты России», РФФИ (№ 04-02-16433), грантом РФФИ на участие молодых ученых в международных конференциях за рубежом (№04-02-26533з).
Целью настоящей работы является оптимизация условий получения и исследование особенностей процессов переполяризации в тонких поликристаллических пленках титаната свинца. В соответствии с поставленной целью были сформулированы следующие основные задачи;
- отработка технологии получения пленок титаната свинца;
- исследование сегнетоэлектрических свойств синтезированных пленок в слабых и сильных электрических полях;
- выявление влияния структуры и материала подложки на электрофизические свойства тонких пленок титаната свинца;
- исследование процессов переполяризации в полученных конденсаторных структурах и установление особенностей механизмов переключения тонкопленочных сегнетоэлектриков.
Объект и методики исследования.
Объектом исследования являлись тонкие пленки титаната свинца толщиной 1 мкм на различных подложках. Фазовый состав и преимущественная ориентация кристаллитов в пленках контролировались методом рентгенофазового анализа на приборе ДРОН-ЗМ. Расшифровка полученных дифрактограмм выполнена с использованием базы данных Powder Diffraction File (PDF-2). Структурные параметры пленок титаната свинца выявлялись с помощью атомно-силовой и электронной микроскопии на приборах Femtoscan-OOl-Online и Scanning Electron Microscope JEOL JSM-6380L.V, соответственно. Диэлектрические измерения проводились по стандартным методикам на установках, модифицированных для работы с тонкими пленками. Для исследования импульсной переполяризации в рамках традиционной методики Мерца была сконструирована специальная установка, учитывающая особенности тонкопленочных образцов.
Научная новизна. Все основные результаты данной работы являются новыми. Последовательно исследовано влияние материала подложки на структуру и свойства синтезированных пленок. Получены экспериментальные данные по переключению тонких пленок титаната свинца в составе «сэндвич» структур: электрод-пленка-подложка. Отмечено усиление влияния внутренних смещающих полей на процессы переполяризации в тонкопленочных образцах в сравнении с объемными сегнетоэлектриками. Рассчитаны основные параметры, характеризующие структуру и подвижность доменных границ в тонких сегнетоэлектрических пленках.
Практическая ценность работы определяется возможностью использования полученных результатов для оптимизации технологии изготовления и улучшения основных рабочих характеристик устройств памяти на тонких сегнетоэлектрических пленках.
Основные положения. выносимые на защиту:
1. Оптимизация технологии синтеза тонких пленок титаната свинца методом магнетронного напыления, включающая определение отношения свинца и титана в исходных компонентах РЬ/ТС = 1,25 и параметров режима температурного отжига — непрерывное повышение температуры до 700°С в течение 1 часа с последующим плавным охлаждением.
2. Алюмооксидная керамика (поликор) является перспективным материалом подложки для создания тонкопленочных сегнетоэлектрических структур. Пленки титаната свинца на поликоре обладают однородной поликристаллической структурой со средним размером зерен 500-1-750 нм, ярко выраженными сегнетоэлектрическими свойствами и в минимальной степени подвержены процессам старения и деградации.
3. Модельные представления о влиянии механических напряжений и деполяризующих полей, возникающих вблизи границ раздела сегнетоэлектрический материал — подложка и границ зерен,, на свойства поликристаллических тонких пленок.
4. Основные параметры, характеризующие структуру и подвижность доменных границ в тонких пленках титаната свинца. Повышение роли внутреннего поля смещения в процессах переключения тонких пленок по сравнению с объемными образцами.
Апробаиия работы.
Основные результаты работы докладывались и обсуждались на 10-ой Европейской конференции по сегнетоэлектричеству (Кэмбридж, Великобритания, 2003); 11-ой Международной конференции по сегнетоэлектричеству (Бразилия /Аргентина, 2005); 7-ой Европейской конференции по применению полярных диэлектриков (Либерец, Чехия, 2004); 16-ом Международном Симпозиуме по интегрированным сегнетоэлектрикам (Гуаньджоу, Корея, 2004); 4-ой.Европейской рабочей школе по пьезоэлектрическим материалам (Монпелье, Франция, 2004); ХУН-ой Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (Пенза, 2005); 4-м Международном семинаре по физике сегнетоэластиков (Воронеж, 2003); Международной научно-технической конференции «Полиматериалы-2003» (Москва, 2003); ХХ1-ой Международной конференции по релаксационным явлениям в твердых телах (Воронеж, 2004); Международной научно-технической конференции «Пленки-2005» (Москва, 2005).
Публикации и вклад автора. Настоящая работа выполнена на кафедре экспериментальной физики Воронежского госуниверситета в соответствии с планом научно-исследовательских работ кафедры. Все включенные в диссертацию данные получены лично автором или при его непосредственном участии. Автором обоснован выбор метода и объекта исследования, получены все основные экспериментальные результаты, проведены анализ и интерпретация полученных данных. Обсуждение полученных результатов проводилось совместно с научным руководителем д.ф.-м.н., проф. Сидоркиным A.C. и к.ф.-м.н. доц. Нестеренко Л.ГТ.
По теме диссертации опубликовано 22 работы, в том числе 8 статей в реферируемых изданиях и тезисы 14 докладов на международных и российских научно-технических конференциях, симпозиумах, семинарах.
Объём и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, 2 приложений и списка литературы, включающего 107 наименований. Работа содержит 152 страницы машинописного текста, 59 рисунков, 7 таблиц.
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении обоснована актуальность темы диссертационной работы, сформулирована цель и поставлены основные задачи исследования, определён объект исследования, отмечены новизна и практическая ценность полученных результатов. Изложены основные научные положения, выносимые на защиту. Приведены сведения о публикациях, апробации работы, структуре и объеме диссертации.
Первая глава диссертации является обзорной. В данной главе приводятся общие сведения о характеристиках и особенностях свойств сегнетоэлектрической керамики и тонких пленок. Проводится сравнительный анализ существующих методов получения, и обсуждается перспективность практического применения тонких сегнетоэлектрических пленок. Исходя из анализа литературных данных, обоснован выбор титаната свинца в качестве объекта исследования. Метод магне-тронного напыления определен как наиболее привлекательный с точки зрения технологичности и совместимости с существующим промышленным процессом создания интегральных схем.
Вторая глава посвящена отработке условий получения тонких пленок. Пленочные образцы PbTiOj были изготовлены послойным напылением титана и свинца в плазмообразующей среде аргона на неподогреваемые подложки. Полученные структуры Pb/Ti/подпожка подвергались термическому отжигу в атмосфере кислорода. Толщина готовых поликристаллических пленок PbTi03 состав-
ляла около 1 мкм. Для выявления влияния материала подложки на свойства получаемых пленок было использовано три вида подложек: монокристаллический кремний Б! <100); поликристаллический титан марки ВТ-10; алюмооксидная керамика (поликор) А1203 марки ВК-100-1. Условия синтеза тонких пленок титаната свинца варьировались в зависимости от результатов рентгенофазового анализа и исследования сегнетоэлектрических свойств.
На первом этапе исследовались два варианта отжига гетероструктур РЬ/Т¡/подложка с соотношением РЬЛП=1,05 в исходных компонентах: 1) двуста-дийный (предложенный ранее): при 200°С и 700°С в течение 10 мин каждая стадия; 2) непрерывный (предложенный и отработанный в данной работе): постепенное нагревание до температуры 700°С в течение 1 часа, с последующим естественным охлаждением.
Структуры, подвергнутые двустадийному отжигу, характеризовались нестабильными диэлектрическими свойствами. Петли диэлектрического гистерезиса имели форму близкую к эллипсу. Изучение фазового состава пленок показало, что в отличие от непрерывного режима при двустадийном отжиге наблюдается меньшая интенсивность дифракционных максимумов тетрагональной фазы РЬТЮ3, и остаются рефлексы оксидов свинца и титана: РЬ^СЬ, желтого РЬО, Т15О9, Т1"юО,9.
С целью подтверждения выбранного режима непрерывного отжига (700°С — 1 час) на серии одинаковых образцов, полученных в одном технологическом цикле, наблюдалась кинетика кристаллизации синтезированных структур в зависимости от температуры и времени отжига. РФА образцов показал, что формирование фазы РЬТЮэ происходит только при температуре выше 650°С. Отжиг при 650°С оказался недостаточным для полного исчезновения непрореагировавших оксидов. А после 1 часа при 750°С, как и при 700°С - 2 часа, наблюдалось увеличение нестехиометричных фаз РЬ"П307.
Важным этапом отжига является постепенное (в течение 3+4 часов) охлаждение образцов, что существенно сказывается на форме и размерах кристаллитов. Медленное охлаждение приводит к прорастанию кристаллитов через всю толщину пленки, что было выявлено методами атомной силовой микроскопии при изучении края напыленной структуры. В синтезированных пленках отчетливо различается столбчатая структура зерен.
По данным РФА для соотношения РЬ/Т1=1,05 в исходных компонентах при обоих режимах отжига наблюдаются яркие дифракционные максимумы
нестехиометрической фазы РЬТ1307 и оксидов титана И5О9, что свидетельствует о дефиците свинца.
Поэтому, на следующем этапе, с целью компенсировать испарение свинца в процессе нанесения пленок, экспериментально подбиралось соотношение РЬЛП в исходных компонентах (варьировалось от 1,05 до 1,30). Экспериментально установлено, что наиболее близкий к стехиометричному состав и яркие сегнетоэлек-трические свойства проявляют пленки с соотношением свинца и титана в исходных компонентах: РЬЛП=1,25. В этом случае на дифрактограммах наблюдаются только рефлексы соответствующие перовскитовой фазе РЬТЮ3.
Исследования поверхности полученных пленок титаната свинца методами атомной силовой и электронной микроскопии показали, что пленка является поликристаллической без ярко выраженных трещин и кратеров. Причем, пленки, синтезированные с избытком свинца, имеют более однородную поликристаллическую структуру и большие размеры кристаллитов. В пленках на кремниевых подложках с отношением РЬ/Т1=1,05 средний размер зерна составляет - 250-5-300 нм, с РЬ/"П=1,25—400 нм.
В третье главе приведены результаты исследования температурных и временных зависимостей электрофизических свойств синтезированных структур. Выполнен сравнительный анализ пленок титаната свинца на различных подложках. Выявлена связь диэлектрических характеристик со структурой пленок.
Для определения температурной зависимости диэлектрической проницаемости пленок проводились измерения емкости образцов по мостовой схеме. Для исследования петель диэлектрического гистерезиса была использована модифицированная схема Сойера-Тауэра с компенсацией проводимости. Измерительная частота составляла 100 Гц. По наблюдаемым петлям диэлектрического гистерезиса определялись значения спонтанной поляризации и коэрцитивного поля Ее-
Проведенные исследования показали, что температурные зависимости е(Т), 1/е(Т) (рис.1), Рз(Т), Ес(Т) для синтезированных тонкопленочных структур имеют схожий вид для всех исследуемых подложек (Р^БЮ^вй Т\ и Р1/А1203). То есть вид, характерный для сегнетоэлектрических материалов с точкой фазового перехода в области 500°С, аномалией около 200°С, обращением в нуль значений спонтанной поляризации и коэрцитивного поля в точке Кюри. Наблюдаемый фазовый переход характеризуется как фазовый переход первого рода, что подтверждается наличием температурного гистерезиса ~ 10ч-20°С, скачком порядка 15+20%, и
500 Г, "С
выполнением закона «четвёрки» (угловые коэффициенты прямых обратной диэлектрической проницаемости как функции температуры выше и ниже точки Кюри различаются в -3,6-5-3,9 раза). Значения константы Кюри ~105 °С также харак-
Рис.1. Зависимость е(Т) для пленок РЬТЮз на паликоре (Р1/А1:03). 1-прямой ход температуры. 2- обратный, терны ДЛЯ фазового перехода Вставка: Закон Кюри-Вейсса. первого рода.
Численные значения параметров пленок приведенные в таблице 1.
Материал подложки £ 7=20°С £ Т=ТС Р.ч, мкКл/см2 Ее, кВ/см Ср. размер зерна, нм Источник
в! 40+50 550+600 9+18 40+300 - литература
РЬ^О^! 40+60 600+650 10+16 100+200 350+450 данная работа
ТС 30+50 200+250 15+18 80+120 200+1000 данная работа
Р^АЬОз 10+30 650+750 16+20 30+100 500+750 данная работа
Пленки на подложке из титана, в отличие от пленок на кремнии и поликоре, . подвержены процессам старения и деградации: в течение года без внешних воздействий значение диэлектрической проницаемости в точке Кюри сокращается на ~ 30%, а после десяти циклов температурного воздействия (нагрев до 600°С) уменьшается более чем в 4 раза. Согласно структурным исследованиям эгго связано с нарушением стехиометрического состава вследствие диффузии "П из под-
Петли диэлектрического гистерезиса синтезированных пленок имеют характерный для сегнетоэлектрических материалов вид (рис.2). Несимметричность относительно вертикальной оси свидетельствует о существовании внутреннего поля смещения Еь =17+54 кВ/см. Для образцов на подложке Р4/8Ю2/81 петли гистерезиса не насыщены. Электрическая прочность пленок оказывается сопоставимой с величиной коэрцитивных полей.
ложки.
мкКл/см2
для пленок РЬТЮз на РМАШз при 20°С.
В зависимости от типа подложки структура и ориентация кристаллитов пленок титаната свинца заметно различаются, что существенно сказывается на проявляемых свойствах. Численные значения основных структурных и диэлектрических характеристик для различных подложек приведены в таблицах 1 и 2. На рис.3 показано АСМ изображение участка поверхности и дифрактограмма пленки на подложке Pt/Al203.
Рис.3. АСМ изображение и дифрактограмма тонкой пленки РЬТЮз на подложке Pt/AhOj.
Наблюдаемые в эксперименте значения макрополяризации Ра зависят в первую очередь от ориентации кристаллитов пленки. По результатам количественного РФА в предположении отсутствия 90° переориентации элементарных ячеек определена поляризация каждой ориентационной конфигурации в долях от максимального значения механически свободного монодоменного кристалла, ориентированного по направлению (001). Результаты представлены в таблице 2. Показано, что влияние материала подложки на ориентацию кристаллитов пленки связано с различием теплового расширения материалов и, как следствие, с возникновением сильных механических напряжений.
Кроме ориентации кристаллитов на величину поляризации в тонких пленках значительное влияние оказывает появление поверхностных несегнетоэлектриче-ских слоев на границе сегнетоэлектрического материала с подложкой и на границах зерен, что также обусловлено наличием вблизи границ раздела сильных механических напряжений и деполяризующих полей.
Практически все теоретические работы, посвященные данному вопросу, основываются на определении распределения поляризации по объему зерна пленки в рамках феноменологического рассмотрения Ландау-Гинзбурга-Девоншира. Полученное в результате анализа экспериментальных и теоретических работ различных авторов распределение поляризации по объему тонких поликристаллических
пленок титаната свинца в составе структуры Ме/РЬТЮ3/Р1/подложка позволяет для учета влияния подложки й границ зерен использовать модельные представления о наличии тонких диэлектрических слоев на границах раздела пленка-подложка толщиной -75 нм, пленка - верхний электрод - ~25 нм, и на границах зерен ~25 нм. Данная модель дает удовлетворительное согласие с экспериментом, качественно объясняет отличие свойств объемных образцов и тонких пленок, и дает следующие выражения для макрополяризации тонких пленок:
Р„(г' = а-Ш_ />№ = р<У> ^ К-25 Р0 _ р™ Р?»
Ъ ~ Л ' Р» Г* Я ' Р, ' Р, '
где <1 и Я — толщина и радиус цилиндрического зерна в нанометрах, соответственно; поляризация объемного кристалла = 57 мкКл/см2.
,(а) ц „ , ,(Ь) „-.(с)
0 5 d, мкм 1
°Днм 250
1 d, мкм 2
Рис.4, а) и Ь) Распределение поляризации по толщине и в плоскости пленки, соответственно; с) Зависимость макрополяризации пленочных образцов от толщины в составе структуры металл/РЬТЮз/Р ¡/подложка.
Данные выражения справедливы для пленок толщиной > 500 нм со средним радиусом зерен > 200 нм. Для пленок меньшей толщины необходимо более строгое интегрирование распределений поляризации по объему (рис.4). Для исследуемых пленок толщиной 1 мкм со средним размером зерна 500 нм получено Р0(ху>/Рв = 0,8; Р0(''/Р5 = 0,9; общий множитель модели 0,72.
Таблица 2. Макрополяризация образцов PbTiOj.
образец на . Pt/Si02/Si Pt/Al203
Ра в долях от шах 0,355 0,502
Р0 объемного образца расчетная, мкКл/см1 20,261 28,606
Р0 пленочного образца экспериментальная, мкКл/смг - min 10,000 16,000
PQ пленочного образца экспериментальная, мкКл/см2 - max 16,000 20,000
Ро пленочного образца модельное, мкКл/см3 14,588 20,596
интегральная интенсивность 102 155
множитель модели 0,72 0,72
-Объем полмфксталл
— Эксперимент rrtn
— Эксперимент пак -Плеща Модеп.
PVSI02/SI PUAI203
подложка
В четвёртой главе представлены результаты исследований процесса переполяризации в импульсных электрических полях. Определены параметры доменных границ в синтезированных пленках и характеристики их движения.
К исследуемым пленкам прикладывалась последовательность спаренных биполярных импульсов длительностью 40 мксек и частотой повторения 1 кГц. Время нарастания прямоугольных импульсов не превышало 20 нсек для напряжений до 20 В. Ток измерялся по падению напряжения на последовательном сопротивлении 50 Ом. Для обработки экспериментальных данных было создано программное обеспечение на основе алгоритма Симпсона — так называемый метод парабол.
Вид импульсов тока переключения для положительного («+» на верхнем электроде) (рис.5а) и отрицательного (рис.5с) направлений внешнего переключающего поля качественно различен. Указанное отличие связывается в работе с наличием внутреннего поля смещения Еь =20 кВ/см, совпадающего с отрицательным направлением внешнего поля.
Рис.5. Экспериментальные зависимости тока переключения (а) и его логарифма — (Ь) от напряженности переключающего поля для положительных импульсов, (о)- экспериментальные зависимости для отрицательных импульсов.
На зависимостях интегральных характеристик переключения (рис.5Ь) выделяются три области: «слабых» (Е< Еь), «средних» (Е<Е/г=Ес) и «сильных» (Е>Еу) полей. В «слабых» и «средних» полях наблюдается активационный характер процесса переключения ¡ша=1тса«> -ехр(-а/Е) с полем активации а/=10 кВ/см и а2=22 кВ/см, соответственно. В данных полях боковое движение доменных стенок как целого является кажущимся. С наибольшей вероятностью оно осуществляется путем образования зародышей на боковой поверхности доменной стенки и их последующим разрастанием. Величина поля активации а] на первом участке соответствует критическому полю, при котором возможно зарождение доменов обратной полярности в приэлектродных областях. В области «средних» полей
(Еь<Е<Ес) в полях близких к коэрцитивному (60 кВ/см < Е < Ее + Еь = 80 кВ/см) движение доменной стенки определяется возникновением достаточно большого числа зародышей и их разрастанием.
В «сильных» полях (£ >ЕС+ЕЬ) происходит полное переключение поляризации, описываемое прямолинейными участками зависимостей ¡тах(Е) и г¡'(Е). В исследуемых пленках, также как и в объемных образцах, здесь реализуется «без-активационный» режим движения доменных стенок, который осуществляется через боковое движение доменных границ, имеющее вязкий характер.
Зависимости интегральных характеристик содержат информацию о параметрах доменной структуры и процессах движения доменных границ. Проведенные расчеты позволили определить скорость бокового движения доменной стенки и = /л Е = 53 см/сек и подвижность доменных границ // = 2,7 ед.СОБЕ = 10"3 см2/(В-сек) в полях Е>Ек.
Из условия выхода на безактивационный режим движения определена величина потенциального барьера в решеточном рельефе, преодолеваемого доменной стенкой при движении в относительно слабых полях У0 » Ек ■ Р„ ■ а = 0,47 эрг/см2.
В области действия термофлуктуационного механизма (£<£*) скорость бокового движения доменной границы вблизи критического поля Е ¿Еь равна о = а-уй ехр(-П*/АТ)=а-ув -схр(-а/Е)г П* = 1,52-10"14 эрг, V, =1,97-10'сек"1, где П*— энергия критического зародыша, у0 — характерный частотный фактор, имеющий смысл числа попыток образования зародыша в единицу времени.
Исходя из явного вида выражения для энергии критического зародыша
и выражений дня линейной плотности энергии заряженной и незаряженной боковых стенок зародыша соответственно =16Р/а1/я-2^г7> У г = А определены значение у - поверхностной плотности энергии доменной границы и # и у2, которые оказываются равными соответственно у=3,33 эрг/см2, у/ = 7,5-10"8 эрг/см, Уг = 4,4-10"8 эрг/см.
В рамках квазиконтинуального приближения К0 =4;т,'у(<5/а)э-ехр^-я^ЛО. Использование указанного выражения позволяет методом последовательных
итераций рассчитать ширину доменной границы, которая оказывается равной 2(5=5,4 Л =1,38 а, где а—параметр решетки.
Проведенные вычисления позволили определить размеры критического зародыша, а также скорость заряженной и незаряженной стенок зародыша соответственно (рис.6):
= 68-10-8см«4,7А, = А^у\/ъР2Егаг ~ 150Аг = 171 см/с;
Рис.6. Критический зародыш на доменной стенке.
ЧК
100 см/с.
где г] - коэффициент вязкости доменной стенки.
Найденные значения скоростей стенок зародыша показывают, что в полях порядка Ек время прорастания зародышей меньше полного времени переключения , следовательно, прорастание имеющихся зародышей не является здесь стадией, определяющей время переключения.
Из рассмотрения тепловых колебаний доменной стенки в решеточном потенциальном рельефе оценена эффективная масса единицы площади доменной стенки пг^ = 1У^!кгу\аг = 1,65-10"5 г/см2 для области полей Е~Ек~Ес.
Подвижность доменных границ в области «сильных» (Е>Ес) полей
„
- = 2,7 ед.ССвЕ «10"
Е-т, ' В-сек'
где g — средний размер зерна, Е — напряженность переполяризующего поля, г* — полное время переключения.
Полученное значение подвижности доменной стенки позволяет предположить, что с наибольшей вероятностью для тонкой пленки боковое движение доменных границ в области сильных полей контролируется их взаимодействием с дефектами кристаллической решетки.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ
Исследования, проведенные в данной диссертационной работе, позволили
сделать следующие выводы:
1. Синтез тонких пленок РЬТГО3 двухстадийным методом, включающим магнетронное распыление свинца и титана в соотношении РЬ/Т1=1,25 в исходных компонентах и непрерывный отжиг в атмосфере кислорода при повышении температуры до 700°С в течение 1 часа с последующим плавным охлаждением приводит к формированию поликристаллических слоев титаната свинца стехиометрического состава,
2. Пленки титаната свинца на поликоровой подложке, по сравнению с аналогичными пленками на подложках 8Ю2/81, И и Р^БЮ;^, демонстрируют лучший фазовый состав, более однородную поликристаллическую структуру с большим средним размером зерен 500+750 нм, лучшую ориелтационную конфигурацию кристаллитов и в меньшей степени подвержены процессам старения и деградации.
3. Различие свойств поликристаллического тонкопленочного материала по сравнению с объемными образцами обусловлено влиянием границ зерен и материала подложки из-за возникновения вблизи границ раздела несегнето электрических слоев под влиянием деполяризующих полей и зависящих от температуры механических напряжений.
4. Полевые зависимости основных характеристик процесса переключения в тонких пленках качественно аналогичны процессам, наблюдаемым в объемных образцах: зародышеобразование и прорастание доменов в «слабых» и «средних» попях (Е < Ее - коэрцитивного поля), носящие активационный характер, и боковое движение доменных границ в «сильных» полях. Различие характеристик переключения дня импульсов поля разной полярности обусловлены наличием в исследуемых пленках внутреннего смещающего поля.
5. На основании полученных экспериментальных данных численно рассчитаны основные параметры доменных границ (ширина, энергия, эффективная масса, параметры критического зародыша, величина потенциального барьера в решеточном рельефе, подвижность доменных границ), характеризующие кинетику доменной структуры в тонких поликристаллических пленках титаната свинца.
СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ
1. Сидоркин A.C. Диэлектрические свойства тонкопленочных образцов PbTi03 на кремниевой и титановой подложке / A.C. Сидоркин, Л.П. Нестеренко, Г.Л. Смирнов. В.А. Сидоркин // Межфазная релаксация в полиматериалах : сб. науч. тр. / МИРЭА. - Москва, 2001. - С. 282-284.
2. Сидоркин A.C. Влияние условий синтеза на электрофизические свойства тонких пленок титаната свинца / A.C. Сидоркин, Л.П. Нестеренко, И.А. Бочарова, Г.Л. Смирнов. C.B. Рябцев // Межфазная релаксация в полиматериалах : сб. науч. тр. / МИРЭА. - Москва, 2003, - Ч. 2. - С. 113-116.
3. Sidorkin A.S. Synthesis and study of dielectric properties of PbTi03 thin films / A.S. Sidorkin, L.P. Nesterenko, I.A. Bocharova, V.A. Sidorkin, G.L. Smirnov // Ferroelectrics. - 2003. - V. 286. - P. 335-342.
4. Сидоркин A.C. Диэлектрические свойства тонких пленок РЬТЮз ! A.C. Сидоркин, A.M. Солодуха, Л.П. Нестеренко, C.B. Рябцев, И.А. Бочарова, Г.Л. Смирнов II Физика твердого тела. — 2004. - Т. 46, № 10. - С. 1841-1844.
5. Сидоркин A.C. Импульсная переполяризация в тонких сегнетоэлектрических пленках титаната свинца / A.C. Сидоркин, Л.П. Нестеренко, И.А. Бочарова, Г.Л. Смирнов. C.B. Рябцев // Изв. РАН. Сер. физ. - 2004. - Т. 68, № 7. - С. 994-996.
6. Sidorkin A.S. Switching current in thin ferroelectric lead titanate films / A.S. Sidorkin, L.P. Nesterenko, I.A. Bocharova, G.L. Smirnov. V.A. Sidorkin, S.V. Ryabtsev // J. Physique IV France. - 2005. - V. 126. - P. 81-84.
7. Сидоркин A.C. Влияние условий синтеза на диэлектрические свойства тонких пленок титаната свинца на различных подложках / A.C. Сидоркин, Л.П. Нестеренко, Г.Л. Смирнов. А.Л. Смирнов, C.B. Рябцев И Тонкие пленки и наноструктуры : сб. науч. тр. / МИРЭА. - Москва, 2005. - Ч. 1. - С. 44-47.
8. Сидоркин A.C. Диэлектрические свойства тонких пленок титаната свинца на подложке из поликора / A.C. Сидоркин, Л.П. Нестеренко, Г.Л. Смирнов. АЛ. Смирнов, C.B. Рябцев // Физика твердого тела. - 2006. - Т. 48, № 6. - С. 1118-1120.
Подписано в печать 7.08.2006. Формат 60x84/16. Усл. п. л. 1,0. Тираж 100. Заказ 618. Издательско-полиграфический центр Воронежского государственного университета. 394000, г. Воронеж, Университетская площадь, 1, ком.43, тел.208-853. Отпечатано в лаборатории оперативной печати ИПЦ ВГУ.
ВВЕДЕНИЕ.
• ГЛАВА 1. ПЕРОВСКИТОВЫЕ СЕГНЕТОЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ ПЛЕНКИ.
1.1. Сегнетоэлектрическая керамика и тонкие пленки РЬТЮз.
1.2. Характер сегнетоэлектричества в тонком слое.
1.3. Существующие методы получения тонких пленок. Выбор метода.
1.4. Применение тонких сегнетоэлектрических пленок.
ГЛАВА 2. ОПТИМИЗАЦИЯ УСЛОВИЙ СИНТЕЗА ПЛЕНОК РВТЮ3.
2.1. Методика получения тонких пленок.
2.2. Применяемые методы контроля фазового состава и структуры сегнетоэлектрических пленок.
2.3. Оптимизация условий отжига.
2.4. Соотношение свинца и титана в исходных компонентах.
2.5. Выбор материала электродов.
ГЛАВА 3. ПЕРЕПОЛЯРИЗАЦИЯ ТОНКИХ СЕГНЕТОЭЛЕКТРИЧЕСКИХ
ПЛЕНОК ТИТАНАТА СВИНЦА.
3.1. Идентификация сегнетоэлектрических свойств и особенности их проявления в тонких слоях вакуумных конденсатов.
3.2. Методика эксперимента.
3.3. Диэлектрические измерения в слабых электрических полях.
3.4. Переполяризация пленок РЬТЮз в сильных полях.
3.5. Сравнение характеристик пленок РЬТЮз на различных подложках. Выбор материала подложки.
3.6. Влияние структуры на проявляемые сегнетоэлектрические свойства пленок.
ГЛАВА 4. КИНЕТИКА ПЕРЕКЛЮЧЕНИЯ ПОЛЯРИЗАЦИИ В
ИМПУЛЬСНЫХ ЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ПОЛЯХ.
4.1. Проблема переполяризации. Существующие модельные представления
4.2. Методика эксперимента.
4.3. Токи переключения в тонких пленках титаната свинца.
4.4. Определение параметров доменной структуры.
Актуальность темы. Сегодня на основе тонких сегнетоэлектрических пленок создается новое поколение приборов микроэлектроники, объем производства которых непрерывно растет. Так в 1992 году объем мирового рынка тонких сегнетоэлектрических пленок оценивался в 1 биллион долларов, в настоящий момент - ~ 100 биллионов, и к 2015 году по прогнозам US National Science Foundation достигнет 1 триллиона долларов. При этом наиболее активно развивающимся и перспективным представляется создание перепрограммируемых запоминающих устройств. Память - неотъемлемый элемент всех современных электронных приборов. Требования, предъявляемые к памяти для портативных устройств, общеизвестны. Это низкое энергопотребление, высокая скорость работы, большая емкость и энергонезависимость. Все указанные требования могут быть удовлетворены при использовании конденсаторных структур с пленками сегнетоэлектрических материалов, среди которых весьма перспективными представляются пленки титаната свинца, обнаруживающие высокие сегнетоэлектрические свойства в широком интервале температур.
Однако, несмотря на значительное количество работ в этой области, задачу создания тонкопленочных сегнетоэлектрических структур, удовлетворяющих требованиям технологической совместимости, качества пленок и границ раздела, нельзя считать решенной. Еще предстоит решить вопросы, касающиеся их надежности, температурной и временной стабильности свойств. Кроме того, для успешной реализации и использования сегнетоэлектрических ячеек памяти необходимо детальное изучение процессов переполяризации, выявление влияющих факторов, особенностей формирования и кинетики доменной структуры в тонких поликристаллических пленках.
Тема диссертационной работы поддержана грантами программ «Фундаментальные исследования и высшее образование» Минобрнауки РФ и
Американского фонда гражданских исследований и развития, «Университеты России», РФФИ (№ 04-02-16433), грантом РФФИ на участие молодых ученых в международных конференциях за рубежом (№04-02-26533з).
Целью настоящей работы является оптимизация условий получения и исследование особенностей процессов переполяризации в тонких поликристаллических пленках титаната свинца. В соответствии с поставленной целью были сформулированы следующие основные задачи:
• отработка технологии получения пленок титаната свинца;
• исследование сегнетоэлектрических свойств синтезированных пленок в слабых и сильных электрических полях;
• выявление влияния структуры и материала подложки на электрофизические свойства тонких пленок титаната свинца;
• исследование процессов переполяризации в полученных конденсаторных структурах и установление особенностей механизмов переключения тонкопленочных сегнетоэлектриков.
Объект и методики исследования.
Объектом исследования являлись тонкие пленки титаната свинца толщиной 1 мкм на различных подложках. Фазовый состав и преимущественная ориентация кристаллитов в пленках контролировались методом рентгенофазового анализа на приборе ДРОН-ЗМ. Расшифровка полученных дифрактограмм выполнена с использованием базы данных Powder Diffraction File (PDF-2). Структурные параметры пленок титаната свинца выявлялись с помощью атомно-силовой и электронной микроскопии на приборах Femtoscan-001 -Online и Scanning Electron Microscope JEOL JSM-6380LV, соответственно. Диэлектрические измерения проводились по стандартным методикам на установках, модифицированных для работы с тонкими пленками. Для исследования импульсной переполяризации в рамках традиционной методики Мерца была сконструирована специальная установка, учитывающая особенности тонкопленочных образцов.
Научная новизна. Все основные результаты данной работы являются новыми. Последовательно исследовано влияние материала подложки на структуру и свойства синтезированных пленок. Получены экспериментальные данные по переключению тонких пленок титаната свинца в составе «сэндвич» структур: электрод-пленка-подложка. Отмечено усиление влияния внутренних смещающих полей на процессы переполяризации в тонкопленочных образцах в сравнении с объемными сегнетоэлектриками. Рассчитаны основные параметры, характеризующие структуру и подвижность доменных границ в тонких сегнетоэлектрических пленках.
Практическая ценность работы определяется возможностью использования полученных результатов для оптимизации технологии изготовления и улучшения основных рабочих характеристик устройств памяти на тонких сегнетоэлектрических пленках.
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Оптимизация технологии синтеза тонких пленок титаната свинца методом магнетронного напыления, включающая определение отношения свинца и титана в исходных компонентах Pb/Ti = 1,25 и параметров режима температурного отжига - непрерывное повышение температуры до 700°С в течение 1 часа с последующим плавным охлаждением.
2. Алюмооксидная керамика (поликор) является перспективным материалом подложки для создания тонкопленочных сегнетоэлектрических структур. Пленки титаната свинца на поликоре обладают однородной поликристаллической структурой со средним размером зерен 500-г750 нм, ярко выраженными сегнетоэлектрическими свойствами и в минимальной степени подвержены процессам старения и деградации.
3. Модельные представления о влиянии механических напряжений и деполяризующих полей, возникающих вблизи границ раздела сегнетоэлектрический материал - подложка и границ зерен, на свойства поликристаллических тонких пленок.
4. Основные параметры, характеризующие структуру и подвижность доменных границ в тонких пленках титаната свинца. Повышение роли внутреннего поля смещения в процессах переключения тонких пленок по сравнению с объемными образцами.
Апробация работы.
Основные результаты работы докладывались и обсуждались на 10-ой Европейской конференции по сегнетоэлектричеству (Кэмбридж, Великобритания, 2003); 11-ой Международной конференции по сегнетоэлектричеству (Бразилия /Аргентина, 2005); 7-ой Европейской конференции по применению полярных диэлектриков (Либерец, Чехия, 2004); 16-ом Международном Симпозиуме по интегрированным сегнетоэлектрикам (Гуаньджоу, Корея, 2004); 4-ой Европейской рабочей школе по пьезоэлектрическим материалам (Монпелье, Франция, 2004); XVII-ой Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (Пенза, 2005); 4-м Международном семинаре по физике сегнетоэластиков (Воронеж, 2003); Международной научно-технической конференции «Полиматериалы-2003» (Москва, 2003); XXI-ой Международной конференции по релаксационным явлениям в твердых телах (Воронеж, 2004); Международной научно-технической конференции «Пленки-2005» (Москва, 2005).
Публикации и вклад автора. Настоящая работа выполнена на кафедре экспериментальной физики Воронежского госуниверситета в соответствии с планом научно-исследовательских работ кафедры. Все включенные в диссертацию данные получены лично автором или при его непосредственном участии. Автором обоснован выбор метода и объекта исследования, получены все основные экспериментальные результаты, проведены анализ и интерпретация полученных данных. Обсуждение полученных результатов проводилось совместно с научным руководителем д.ф.-м.н., проф. Сидоркиным А.С. и к.ф.-м.н. доц. Нестеренко Л.П.
По теме диссертации опубликовано 22 работы, в том числе 8 статей в реферируемых изданиях и тезисы 14 докладов на международных и российских научно-технических конференциях, симпозиумах, семинарах.
Объём и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, 2 приложений и списка литературы, включающего 107 наименований. Работа содержит 152 страницы машинописного текста, 59 рисунков, 7 таблиц.
Заключение.
Исследования, проведенные в данной диссертационной работе, позволили сделать следующие выводы:
1. Синтез тонких пленок РЬТЮз двухстадийным методом, включающим магнетронное распыление свинца и титана в соотношении Pb/Ti=l,25 в исходных компонентах и непрерывный отжиг в атмосфере кислорода при повышении температуры до 700°С в течение 1 часа с последующим плавным охлаждением приводит к формированию поликристаллических слоев титаната свинца стехиометрического состава.
2. Пленки титаната свинца на поликоровой подложке, по сравнению с аналогичными пленками на подложках Si(VSi, Ti и Pt/SiCVSi, демонстрируют лучший фазовый состав, более однородную поликристаллическую структуру с большим средним размером зерен 500-7-750 нм, лучшую ориентационную конфигурацию кристаллитов и в меньшей степени подвержены процессам старения и деградации.
3. Различие свойств поликристаллического тонкопленочного материала по сравнению с объемными образцами обусловлено влиянием границ зерен и материала подложки из-за возникновения вблизи границ раздела несегнетоэлектрических слоев под влиянием деполяризующих полей и зависящих от температуры механических напряжений.
4. Полевые зависимости основных характеристик процесса переключения в тонких пленках качественно аналогичны процессам, наблюдаемым в объемных образцах: зародышеобразование и прорастание доменов в «слабых» и «средних» полях (Е < Ес - коэрцитивного поля), носящие активационный характер, и боковое движение доменных границ в «сильных» полях. Различие характеристик переключения для импульсов поля разной полярности обусловлены наличием в исследуемых пленках внутреннего смещающего поля. На основании полученных экспериментальных данных численно рассчитаны основные параметры доменных границ (ширина, энергия, эффективная масса, параметры критического зародыша, величина потенциального барьера в решеточном рельефе, подвижность доменных границ), характеризующие кинетику доменной структуры в тонких поликристаллических пленках титаната свинца.
1. Damjanovic D. Ferroelectric, dielectric and piezoelectric properties of ferroelectric thin films and ceramics / D. Damjanovic // Reports on Progress in Physics. 1998. - V. 61. - P. 1267-1324.
2. Смоленский Г.А. Сегнетоэлектрики и антисегнетоэлектрики / Г.А. Смоленский, В.А. Боков, В.А. Исупов, Н.Н. Крайник, Р.Е. Пасынков, М.С. Шур. Ленинград : Наука, 1971. - 476 с.
3. Иона Ф. Сегнетоэлектрические кристаллы / Ф. Иона, Д. Ширане ; перевод с англ. JT.A. Фейгина; под ред. JT.A. Шувалова. М.: Мир, 1965.- 555 с.
4. Лайнс М. Сегнетоэлектрики и родственные им материалы / М. Лайнс, А. Гласс ; перевод с англ. под ред. В.В. Леманова, Г.А. Смоленского. М.: Мир, 1981.-282 с.
5. Nelmes R.J. The crystal structure of tetragonal РЬТЮз at room temperature and at 700K / R.J. Nelmes, W.F. Kuhs // Solid State Communications. 1985.- V. 54. P. 721-723.
6. Power Diffraction File. U.S.A. : International Centre for Diffraction Data, 1977.
7. Струков Б.А. Физические основы сегнетоэлектрических явлений в кристаллах / Б.А. Струков, А.П. Леванюк. М.: Наука, 1995. - 304 с.
8. Дудкевич В.П. Физика сегнетоэлектрических пленок / В.П. Дудкевич, Е.Т. Фесенко. Ростов : Изд-во Ростов, ун-та, 1979. - 192 с.
9. Фесенко Е.Г. Семейство перовскита и сегнетоэлектричество / Е.Г. Фесенко. М.: Атомиздат, 1972. - 228 с.
10. Желудев И.С. Основы сегнетоэлектричества / И.С. Желудев. М. : Атомиздат, 1973. - 472 с.
11. Сонин А.С. Введение в сегнетоэлектричество / А.С. Сонин, Б.А. Струков. М.: Высшая школа, 1970. - 272 с.
12. Холоденко Л.П. Термодинамическая теория сегнетоэлектриков типа титаната бария / Л.П. Холоденко. Рига : Зинатне, 1972. - 227 с.
13. Барфут Дж. Полярные диэлектрики и их применения / Дж. Барфут, Дж. Тейлор ; перевод с англ. под ред. Л.А. Шувалова. М.: Мир, 1981. - 526 с.
14. Stemmer S. Atomistic structure of 90° domain walls in ferroelectric РЬТЮз thin films / S. Stemmer, S.K. Streiffer, F. Ernst, M. Ruble // Philosophical Magazine A. 1995. - V. 71. - P. 713-724.
15. Yang J.-K. Effect of grain size of Pb(Zr0.4Tio.6)03 sol-gel derived thin films on the ferroelectric properties / J.-K. Yang, W.S. Kim, H.-H. Park //Applied Surface Science. 2001. - V. 169-170. - P. 544-548.
16. Вендик O.T. Корреляционные эффекты в сегнетоэлектрическом тонкопленочном конденсаторе / О.Т. Вендик, С.П. Зубко, Л.Т. Тер-Мартиросян // Физика твёрдого тела. 1996. - Т. 38, № 12. - С. 36543665.
17. Березинский В.Л. Разрушение дальнего порядка в одномерных и двумерных системах с непрерывной группой симметрии / В.Л.
18. Березинский // Журнал экспериментальной и теоретической физики.1970. Т. 59, вып. 3 (9). - С. 907-910.
19. Кенциг В. Сегнетоэлектрики и антисегнетоэлектрики / В. Кенциг ; перевод с англ. Б.Н. Мацонашвили; под ред. С.В. Богданова. М. : Иностранная литература, 1960. - 234 с.
20. Демьянов В.В. Механизм динамической поляризации сегнетоэлектриков типа ВаТЮз в области фазовых переходов / В.В. Демьянов, С.П. Соловьев // Известия АН СССР. Сер. Физическая. 1969. - Т. 33, № 2. -С. 235-245.
21. Томашпольский Ю.Я. Пленочные сегнетоэлектрики / Ю.Я. Томашпольский. М.: Радио и связь, 1984. - 192 с.
22. Slack J.R. Electrical properties of flash evaporated ferroelectric ВаТЮз thin films / J.R. Slack, J.C. Burfoot // Journal of Physics C: Solid State Physics.1971.-V. 4.-P. 898-909.
23. Tagantsev A.K. Mechanisms of polarization switching in ferroelectric thin films / A.K. Tagantsev // Ferroelectrics. 1996. - V. 184, N.l-4. - P. 399./79-[407J/77.
24. Tagantsev A.K. Identification of passive layer in ferroelectric thin films / A.K. Tagantsev, M. Landivar, E. Colla, N. Setter // Journal of Applied Physics. -1995. V. 78, №4. - P. 2623-2630.
25. Фридкин B.M. Сегнетоэлектрики-полупроводники / B.M. Фридкин. M. : Наука, 1976.-408 с.
26. Mehta R.R. Depolarization fields in thin ferroelectric films / R.R. Mehta, B.D. Silverman, J.T. Jacobs // Journal of Applied Physics. 1973. - V. 44, № 8. - P. 3379-3385.
27. Селюк Б.В. Поверхностные уровни сегнетоэлектрических кристаллов / Б.В. Селюк // Кристаллография. 1974. - Т. 19, № 2. - С. 221-226.
28. Foster С. Materials research: Can't be too thin / C. Foster // Newspaper of the• US Department of Energy "DOE Pulse". 2004. - June 28. - № 161. - P. 1.
29. Waser R. Dielectric analysis of integrated ceramic thin film capacitors / R. Waser // Integrated Ferroelectrics. 1997. - V. 15. - P. 39-43.
30. Tomashpolski Y.Y. Ferroelectric vacuum deposits of complex oxide type structure / Y.Y. Tomashpolski, M.A. Sevostianov, M.V. Pentegova, L.A. Srokina, Y.N. Venevtsev // Ferroelectrics. 1974. - V. 7, № 1-4. - P. 257-258.
31. Децик B.H. Кинетика начальной стадии фазового перехода первого рода ф в тонких плёнках / В.Н. Децик, Е.Ю. Каптелов, С.А. Кукушкин и др. //
32. Физика твёрдого тела. 1997. - Т. 39, № 1. - С. 121-126.
33. Xu Y. Ferroelectric thin films prepared by sol-gel processing / Y. Xu, J.D. Mackenzie // Integrated Ferroelectrics. 1992. - V. 1, № 1. - P. 17-42.
34. Tandon R.P. Fabrication and characterization of copper contain lead titanate films prepared by sol-gel method / R.P. Tandon, V. Raman, K. Alay Arora, V.K. Hans // Ferroelectrics. 1994. - V. 152. - P. 449-504.
35. Vest R.W. РЬТЮз films from metallo-organic precursors / R.W. Vest, J. Xu //• The 6-th IEEE International Symposium on Application of Ferroelectrics : abstracts, Bethlehem, USA, June, 1986. P. 374-380.
36. Sheppard L.M. Advances in processing of ferroelectric thin films / L.M. Sheppard // Ceramic Bulletin. 1992. - V. 71, № 1. - P. 85-95.
37. Щеглов П.А. Получение сегнетоэлектрических пленок ВаТЮз и РЬТЮз ® модифицированным золь-гель методом / П.А. Щеглов, С.А. Меньших,
38. Л.Ф. Рыбакова, Ю.Я. Томашпольский // Неорганические материалы. -2000.-Т. 36,№4.-С. 470-475.
39. Meng X.J. Highly oriented PbZro.3Tio.7O3 thin film on LaNi03-coated Si substrate derived from a chemical solution technique / X J. Meng, Z.X. Ma, J.L. Sun, L.X. Bo, HJ. Ye, S.L. Guo, J.H. Chu // Thin Solid Films. 2000. -№372.-P. 271-275.
40. Meng X.J. Dependence of texture development on thickness of single-annealed-layer in sol-gel derived PZT thin films / X.J. Meng, J.G. Cheng, J.L. Sun, J. Tan, H.J. Ye, J.H. Chu // Thin Solid Films. 2000. - № 368. - P. 2225.
41. Турова Н.Я. Оксидные материалы на основе алкоголятов металлов / Н.Я. Турова, М.И. Яновская // Известия АН СССР. Неорганические материалы. 1983. - Т. 19, № 5. - С. 693-706.
42. Swartz S.L. Static and dynamic properties of ferroelectric thin film memories / S.L. Swartz, U.E. Wood // Condensed Matter News. 1992. - V. 1, № 5. - P. 4-11.
43. Kostsov E.G. Ferroelectric films: peculiarities in their application to construction of new generations of memory devices / E.G. Kostsov // Ferroelectrics. 1995. - V. 167. - P. 169-176.
44. Багинский И.Л. Тонкие сегнетоэлектрические пленки компоненты элементов динамической памяти / И.Л. Багинский, Э.Г. Косцов // Микроэлектроника. - 1997. - Т. 26, № 4. - С. 278-286.
45. Сидоркин А.С. Получение и свойства тонких сегнетоэлектрических пленок титаната свинца / А.С. Сидоркин, А.С. Сигов, О.Б. Яценко // Физика твердого тела. 2000. - Т. 42, вып. 4. - С. 727-732.
46. Окуяма М. Выращивание текстурированных тонких пленок РЬТЮз на подложке Si02/Si / М. Окуяма, А. Фуйисава, Н. Исака, И. Хамакава // Автометрия. 1991. - № 4. - С. 91-97.
47. Николаев В.И. Синтез пленок РЬТЮз раздельным испарением металлов / В.И. Николаев, О.Ю. Ваганова // Неорганические материалы. 1997. - Т. 33, № 5. - С. 858-859.
48. IMS Associates Program Newsletter. CT : University of Connecticut, Institute of Materials Science. - 2004. - V. 8, № 1. - P. 3.
49. Гриднев С.А. Введение в физику неупорядоченных полярных диэлектриков : учеб. пособие /С.А. Гриднев, Л.Н. Короткое. Воронеж : Изд-во Воронеж, гос. техн. ун-та, 2003. - 197 с.
50. Сигов А.С. Сегнетоэлектрические тонкие пленки в микроэлектронике / А.С. Сигов // Соросовский образовательный журнал. 1996. - № 10. - С. 83-91.
51. Окуяма М. Тонкие сегнетоэлектрические пленки РЬТЮз и ЦТСЛ и их применение / М. Окуяма, И. Хамакава // Автометрия. 1986. - №2. - С. 17-30.
52. Safari A. Ferroelectric ceramics: processing, properties & applications / A. Safari, R.K. Panda, V.F. Janas // Condensed Matter News. 1993. - V. 1, № 4. - P. 2-10.
53. Гриднев С.А. Физика пьезоэлектрических кристаллов : учеб. пособие / С.А. Гриднев. Воронеж: Изд-во ВГТУ, 2001. - 122 с.
54. Kim К. Future Emerging New Memory Technologies / К. Kim, S.Y. Lee // Integrated Ferroelectrics. 2004. - V. 64. - P. 3-14.
55. Takasu H. The ferroelectric memory and its applications / H. Takasu // Journal of Electroceramics. 2000. - V. 4, № 2/3. - P. 327-338.
56. Гольцман Б.М. Сегнетоэлектрические материалы для интегральных схем динамической памяти / Б.М. Гольцман, В.К. Ярмаркин //Журнал технической физики. 1999. - Т. 69, № 5. - С. 89-92.
57. Ховив A.M. Получение пленок титаната свинца, обладающих сегнетоэлектрическими свойствами / A.M. Ховив, А.С. Сидоркин, О.Б. Яценко // Неорганические материалы. 1998. - Т. 34, № 4. - С. 462-463.
58. Минайчев В.Е. Нанесение пленок в вакууме / В.Е. Минайчев. М. : Высшая школа, 1989. - 110 с.
59. Ховив A.M. Нетермическое влияние лазерного излучения ближнего и среднего Ж диапазонов на оксидирование кремния / A.M. Ховив, И.Я. Миттова, С.И. Дубов // Журнал технической физики. 1996. - Т. 66, № 7. -С. 151-155.
60. Palkar V.R. Ferroelectric thin films of PbTi03 on silicon / V.R. Palkar, S.C. Purandare, R. Pinto // Journal of Physics D: Applied Physics. 1999. - V. 32. -P. R1-R18.
61. Sidorkin A.S. Synthesis and study of dielectric properties of РЬТЮз thin films / A.S. Sidorkin, L.P. Nesterenko, I.A. Bocharova, V.A. Sidorkin, G.L. Smirnov // Ferroelectrics. 2003. - V. 286. - P. 335-342.
62. Сидоркин А.С. Сегнетоэлектрические пленки титаната свинца на монокристаллическом кремнии / А.С. Сидоркин, А.С. Сигов, A.M.
63. Ховив, О.Б. Яценко, В.А. Логачева // Физика твердого тела. 2002. - Т. 44,№4.-С. 745-749.
64. Васильев Е.К. Качественный рентгенофазовый анализ / Е.К.Васильев, М.М. Нахмансон. Новосибирск : Наука, 1986. - 196 с.
65. Недома И.Н. Расшифровка рентгенограмм порошков / И.Н. Недома. М. : Металлургия, 1975. - 424 с.
66. Порай-Кошиц М.А. Основы структурного анализа химических соединений: учеб. пособие / М.А. Порай-Кошиц. М. : Высшая школа, 1989.-192 с.
67. Короткое Л.Н. Электрические и диэлектрические свойства аморфного титаната свинца / Л.Н. Короткое, С.А. Гриднев, С.А. Константинов, И.В. Бабкина, Ю.В. Бармин // Известия РАН. Сер. Физическая. 2001. - Т. 65, №8.-С. 1138-1142.
68. Lee S.W. Ferroelectric anomaly in the differential thermal analysis of РЬТЮз glass / S.W. Lee, K.B. Shim, K.H. Auh, P. Knott // Materials Letters. 1999. -V. 38.-P. 356-359.
69. Сидоркин А.С. Диэлектрические свойства тонких пленок РЬТЮз / А.С. Сидоркин, А.М. Солодуха, Л.П. Нестеренко, С.В. Рябцев, И.А. Бочарова, Г.Л. Смирнов // Физика твердого тела. 2004. - Т. 46, № 10. - С. 18411844.
70. Сидоркин А.С. Влияние условий синтеза на электрофизические свойства тонких пленок титаната свинца / А.С. Сидоркин, Л.П. Нестеренко, И.А.
71. Бочарова, Г.Л. Смирнов, С.В. Рябцев // Межфазная релаксация в полиматериалах : сб. науч. тр. : материалы международной научно-технической конференции, Москва, 25-29 нояб. 2003 г. М., 2003. - Ч. 2.-С. 113-116.
72. Smith S.R.P. Polarization switching in layered ferroelectric structure / S.R.P. Smith // Journal of Physics: Condensed Matter. 1998. - V. 10. - P. 91419154.
73. Сидоркин А.С. Доменная структура в сегнетоэлектриках и родственных материалах / А.С. Сидоркин. М.: Физматлит, 2000. - 240 с.
74. Гриднев С.А. Влияние динамики доменных границ на диэлектрическую проницаемость сегнетоэлектриков в окрестности точки Кюри / С.А. Гриднев, Б.М. Даринский, В.Н. Федосов // Физика и химия обработки материалов. 1979. - №1. - С. 117-120.
75. Даринский Б.М. Концентрация электрических полей в полидоменном сегнетоэлектрике / Б.М. Даринский, А.С. Сидоркин // Физика твердого тела. 1984. - Т. 26, № 6. - С. 1634-1639.
76. Surowiak Z. Electronic system for investigation of the electrical hysteresis of ferroelectric thin films with high dielectric losses / Z. Surowiak, J. Brodacki, H. Zajosz // Review of Scientific Instruments. 1978. - V. 49, № 9. - P. 13511354.
77. Барабанова Л.А. Аномалия диэлектрических свойств титаната свинца, обусловленная точечными дефектами / Л.А. Барабанова, В.Г.
78. Гавриляченко, Е.С. Цихоцкий, Е.Г. Фесенко, М.Ф. Куприянов // Неорганические материалы. -1979. Т. 15, № 190. - С. 1612-1614.
79. Lee K.-W. Physical modeling of the effect of the asymmetric electrode ® configuration on the hysteresis curves of ferroelectric film capacitors / K.-W.1.e, Y.-I. Kim, W.-J. Lee // Ferroelectrics. 2002. - V. 271. - P. 179-185.
80. Таблицы физических величин: справочник. / под ред. акад. И.К. Кикоин. М.: Атомиздат, 1976. - 1008 с.
81. Stemmer S. Domain configurations in ferroelectric РЬТЮз thin films: The influence of substrate and film thickness / S. Stemmer, S.K. Streiffer, F. Ernst, M. Ruhle, W.-Y. Hsu, R. Ray // Solid State Ionics. 1995. - V. 75. - P. 43-48.
82. Lee K. Domain engineering of epitaxial PbTi03 thin films by the control ofmisfit strain / K. Lee, Y. K. Kim, S. Baik // Integrated Ferroelectrics. 2004. -V. 68.-P. 237-245.
83. Xianran X. Novel thermal expansion of lead titanate / X. Xianran, D. Jinxia, Ch. Jun, L. Guirong // Rare Metals. 2003. - V. 22, № 4. - P. 1-4.
84. Vendik O.G. Modeling the influence of size effect on dielectric response of thin ferroelectric films / O.G. Vendik, S.P. Zubko // Mater. Phys. Mech. -2000.-V. l.-P. 1-7.
85. Ouyang K.-Q. Simulation on the hysteresis of ferroelectric thin films / K.-Q. Ouyang, T.-L. Ren, L.-T. Liu, D. Wei // Integrated Ferroelectrics. 2004. - V. 64.-P. 69-75.
86. Jiang B. Phenomenological theory of size effects in ultrafine ferroelectric particles of lead titanate / B. Jiang, L.A. Bursill // Physical Review B. 1999. -V. 60,№ 14.-P. 9978-9982.
87. Koukhar V.G. Thermodynamic theory of epitaxial ferroelectric thin films with dense domain structures / V.G. Koukhar, N.A. Pertsev, R. Waser // Physical Review B. 2001. - V. 64, № 214103. - P. 1-15.
88. Hong J. Dependence of ferroelectricity on film thickness in nano-scale Pb(Zr,Ti)03 thin films / J. Hong, H.W. Song, J. Choi, S.K. Kim, Y. Kim, K. No // Integrated Ferroelectrics. 2004. - V. 68. - P. 157-167.
89. Maiwa H. Crystalline structure of PbTi03 thin films by multiple cathode sputtering / H. Maiwa, N. Ichinose, K. Okazaki // Japanese Journal of Applied Physics. 1992. - V. 31. - P. 3029-3032.
90. Пронин И.П. Самополяризация и миграционная поляризация в тонких пленках цирконата-титаната свинца / И.П. Пронин, Е.Ю. Каптелов, Е.А. Тараканов, Т.А. Шаплыгина, В.П. Афанасьев, А.В. Панкрашин // Физика твердого тела. 2002. - Т. 44, № 4. - Р. 739-744.
91. Okamura S. Influence of frozen a-domains on hysteresis properties of ferroelectric thin-film capacitors / S. Okamura, T. Shiosaki // Integrated Ferroelectrics. 2004. - V. 67. - P. 133-141.
92. Камышева JI.H. Импульсная переполяризация в дефектных кристаллах триглицинсульфата / JI.H. Камышева, О.А. Косарева, С.Н. Дрождин, О.М. Голицина // Кристаллография. 1995. - Т. 40, № 1. - С. 93-96.
93. Kukushkin S.A. Theory of the switching in ferroelectrics / S.A. Kukushkin, A.V. Osipov // Ferroelectrics. 2002. - V. 280. - P. 3-33.
94. Drougard M.E. Detailed study of switching current in barium titanate / M.E. Drougard // Journal of Applied Physics. 1960. - V. 31, № 2. - P. 352-355.
95. Miller R.C. Mechanism for the sidewise motion of 180-degree domain walls in barium titanate / R.C. Miller, G. Weinreich // Physical Review. 1960. - V. 117,№6.-P. 1460-1466.
96. Hayashi M. Kinetics of domain wall motion in ferroelectric switching. I. General formulation / M. Hayashi // Journal of the Physical Society of Japan. -1972.-V. 33, №3.-P. 616-628.
97. ЮО.Мейланов Р.П. Фрактальная модель кинетики переключения поляризации в сегнетоэлектриках / Р.П. Мейланов, С.А. Садыков // Журнал технической физики. 1999. - Т. 69, № 5. - С. 128-129.
98. Колесников В.В. Особенности динамики 180°-х доменов в сегнетоэлектрике в процессах переключения поляризации и эмиссии электронов / В.В. Колесников, А.Т. Козаков, А.В. Никольский // Физика твердого тела. 2000. - Т. 42, № 1. - С. 141-146.
99. Huo Y. Modeling of domain switchin in polycrystalline ferroelectric ceramics / Y. Huo, Q. Jiang //Smart Materials and Structures. 1997. - V. 6. - P. 441447.
100. Смоленский А.Г. Физика сегнетоэлектрических явлений / А.Г. Смоленский, В.А. Боков, В.А. Исупов, Н.Н. Крайник, Р.Е. Пасынков, А.И. Соколов, Н.К. Юшин. JI.: Наука, 1985. - 396 с.
101. Рудяк В.М. Процессы переключения нелинейных кристаллов / В.М. Рудяк. М.: Наука, 1986. - 253 с.
102. Ю5.Гутер Р.С. Программирование и вычислительная математика / Р.С. Гутер, П.Т. Резниковский // Изд-во "Наука". 1971. - вып. 2. - С. 178184.
103. Сидоркин А.С. Импульсная переполяризация в тонких сегнетоэлектрических пленках титаната свинца / А.С. Сидоркин, Л.П. Нестеренко, С.В. Рябцев, И.А Бочарова, Г.Л. Смирнов // Известия РАН. Сер. Физическая. 2004. - Т. 68, № 7. - С. 994-996.
104. Sidorkin A.S. Switching current in thin ferroelectric lead titanate films / A.S. Sidorkin, L.P.Nesterenko, I.A. Bocharova, G.L.Smirnov, V.A.Sidorkin, S.V.Ryabtsev // Journal of Physique IV France. 2005. - V. 126. - P. 81-84.