Экспериментальное и модельное исследования процесса измерения текстуры поликристаллов методом нейтронной дифракции тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Объединенный институт ядерных исследований

На правах рукописи УДК 548.735.6:53.088.23

Лузин Владимир Владимирович

Экспериментальное и модельное исследования процесса измерения текстуры поликристаллов методом нейтронной дифракции.

Специальность 01.04.07 - физика твердого тела

диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научные руководители: доктор физико-математических наук,

профессор В. Л. Аксенов кандидат физико-математических наук Д. И. Николаев

Дубна 1998

Оглавление

Стр.

Введение 4

1. Современные экспериментальные методы исследования текстур 7

1.1. Основные понятия текстурного анализа 9

1.2. Экспериментальные методы определения функции распределения ориентаций 17

1.3. Обработка данных текстурного эксперимента по определению функции распределения ориентаций 21

1.4. Экспериментальные методы определения полюсных фигур 23

1.5. Обработка данных текстурного эксперимента по определению полюсных фигур 29

1.6. Проблема качества экспериментальных полюсных фигур в количественном текстурном анализе 33

2. Измерение текстуры в нейтронном дифракционном эксперименте 36

2.1. Физические принципы нейтронного текстурного эксперимента 36

2.2. Текстурные спектрометры СКАТ и НСВР 45

2.3. Количественный анализ влияния конечного времени измерения на экспериментальные полюсные фигуры 51

2.4. Экспериментальные исследования влияния конечного времени измерения

на экспериментальные полюсные фигуры 56

3. Экспериментальное исследование качества измеренных полюсных фигур 65

3.1. Влияние процесса выборки ориентаций кристаллитов в текстурном эксперименте на качество экспериментальных полюсных фигур 65

3.2. Влияние покрытия полюсной фигуры на качество экспериментальных полюсных фигур 69

3.3. Сглаживание экспериментальных полюсных фигур 76

4. Модельное исследование качества измеренных полюсных фигур 83

4.1. Методы исследования влияния статистики зерен на экспериментальные полюсные фигуры 83

4.2. Оптимальный текстурный эксперимент как способ минимизации статистических ошибок экспериментальных полюсных фигур 93

4.3. Оптимальное сглаживание экспериментальных полюсных фигур 103

4.4. Влияние распределения зерен по объемам на качество экспериментальных полюсных фигур Ю7

Заключение И2

Литература И4

Введение

Актуальность темы. Подавляющее большинство промышленных изделий из металлов и керамик, а также геологические породы представляют собой с точки зрения материаловедения поликристаллы. Их свойства в значительной степени определяются кристаллической текстурой - закономерным распределением по ориентациям зерен, составляющих поликристалл.

Количественную информацию о текстуре получают с помощью различных экспериментальных методов. В настоящее время наиболее распространенным способом исследования текстур является дифракционный эксперимент по рассеянию рентгеновского излучения и нейтронов. Результат дифракционного эксперимента -полюсные фигуры (ПФ) индексов /7'гк1}, которые извлекаются из спектров, суть интегральные интенсивности соответствующих дифракционных рефлексов {Ьк1}. ПФ с определенными индексами {кк1} представляют собой эмпирическую плотность распределения вероятности на сфере направлений 52, а значение ПФ в данном направлении у & Б2 показывает удельный объем тех зерен поликристалла, которые имеют нормали к семейству плоскостей типа {ЬкЦ (в текстурном анализе также используется термин "полюс" для упомянутых нормалей), совпадающими с у .

Нейтронный дифракционный эксперимент имеет особое значение, поскольку позволяет исследовать текстуру таких образцов, которые невозможно изучать, по ряду причин, другими методами. Ярким примером является изучение текстур геологических материалов, для которых характерны большой размер зерен, низкая симметрия и многокомпонентность. В таком случае текстурные измерения с помощью рентгеновского излучения становятся затруднительными. Одна из причин этого -статистическая недостоверность результатов эксперимента. Например, для образцов с миллиметровыми размерами зерен рентгеновский эксперимент дает информацию только о приповерхностной области образца , поскольку глубина проникновения рентгеновского излучения составляет не более десятков мкм. В результате текстурная информация получается от малого числа зерен, не обеспечивающих необходимой статистической выборки. Нейтронная дифракция в большой степени от этого ограничения свободна, поскольку глубина проникновения тепловых нейтронов составляет несколько см.

В Лаборатории нейтронной физики им. И.М.Франка ОИЯИ был создан нейтронный спектрометр высокого разрешения (НСВР), ориентированный именно на исследование текстур геологических материалов. Недавно начал работать новый спектрометр СКАТ (спектрометр для количественного анализа текстуры), позволяющий решать более общие задачи исследования динамического развития текстур в материалах при изменяющихся температурных условиях и внешних давлениях.

В связи с расширением круга исследуемых проблем и их усложнением, требования к качеству получаемых из эксперимента текстурных данных постоянно возрастают. Для корректного количественного описания текстур с помощью ПФ необходимо сформулировать критерий достоверности экспериментальных данных, в том числе статистической достоверности ПФ, и иметь возможность оценивать его количественно в реальных случаях. Обычно экспериментальные ПФ используются в дальнейшем для восстановления функции распределения ориентаций (ФРО). Эта задача является некорректной задачей решения интегрального уравнения Фредгольма 1-го рода и чувствительна к искажениям входных данных - ошибкам ПФ. Этот факт также подтверждает необходимость выработки обоснованных критериев достоверности экспериментальных ПФ. Более того, зная основные факторы, влияющие на достоверность экспериментальных ПФ, можно указать пути оптимизации текстурного эксперимента по измерению ПФ.

Целью диссертационной работы являлась разработка математических критериев достоверности экспериментальных ПФ, полученных из нейтронного дифракционного эксперимента по времени пролета. Достижение поставленной цели потребовало решения следующих основных задач.

1. Экспериментального исследования влияния статистической точности нейтронных данных (нейтронной статистики), представительности статистической выборки по числу кристаллитов в образце (статистики зерен) на экспериментальные ПФ в зависимости от параметров спектрометра.

2. Развития математического аппарата текстурного анализа для описания экспериментальных ПФ в терминах теории вероятности и математической статистики.

3. Установления статистического критерия достоверности для экспериментальных ПФ, полученных в нейтронном дифракционном эксперименте по времени пролета.

4. Развития количественной модели текстурного эксперимента и измеряемого текстурированного образца, а также разработки методов расчета критерия достоверности экспериментальных ПФ в зависимости от параметров спектрометра, статистики зерен, наличия характерного распределения зерен по объему.

Научная новизна исследований, составляющих основное содержание диссертации, состоит в следующем.

Впервые проанализирована статистическая сущность экспериментальных ПФ. Показано как ПФ, измеренные методом дифракции нейтронов по времени пролета, связаны с процессом их измерения. Установлена зависимость достоверности экспериментальных ПФ от параметров спектрометра (геометрической части функции разрешения), нейтронной статистики, статистики зерен, распределения зерен по объему.

Впервые разработана и применена для спектрометра НСВР экспериментальная методика комплексного исследования влияния параметров спектрометра, нейтронной статистики, статистики зерен на качество измеряемых ПФ.

Впервые введен количественный критерий достоверности экспериментальных ПФ, который учитывает их статистическую природу. Разработаны методы для количественного расчета этого критерия в зависимости от параметров спектрометра, нейтронной статистики, статистики зерен, вида распределения зерен по объему в образце. Приведены практические примеры расчета на модельных данных.

Научная и практическая ценность. Впервые разработанный подход к статистическому анализу экспериментальных ПФ позволил выявить и объяснить причины возникновения ошибок при измерении ПФ и описать их количественно. Разработан статистический подход к интерпретации экспериментальных ПФ в отличие от общепринятого детерминистского описания. В данной работе установлены основные статистические факторы (нейтронная статистика, статистика зерен, распределение зерен по объему), которые обуславливают статистическую достоверность ПФ, получаемых в текстурном эксперименте.

Разработанный подход применен к описанию статистических ошибок ПФ, связанных с вышеперечисленными факторами, для прогноза ожидаемых ошибок экспериментальных ПФ. Он позволяет дать конкретные рекомендации для улучшения качества экспериментальных ПФ. В зависимости от числа зерен в образце и доступной информации о распределении зерен по объему определяется оптимальная постановка текстурного эксперимента, которая минимизирует как ошибки экспериментальных ПФ, так и время измерения. Оптимальная постановка текстурного эксперимента означает выбор соответствующего покрытия ПФ и сетки измерения. Для случая, когда постановка оптимального эксперимента не может быть достигнута (например, из-за конструкционных особенностей спектрометра), предложено применять процедуру оптимального сглаживания ПФ, которая минимизирует ошибки ПФ. Сформулированные условия к оптимизации текстурного эксперимента выдвигают также требования к параметрам спектрометра, позволяющие реализовать процедуру оптимальных измерений.

Аппробация диссертации. Основные результаты работы были доложены на конференциях "Mathematical Methods of Texture Analysis" (Дубна, 1995), "Eleventh International Conference on Textures of Materials" (ICOTOM-11, Xi'an, China, 1996), "Neutron Textures and Stress Analysis" (Дубна, 1997) и "International Conference on Texture and Anisotropy of Polycrystals" (Clausthal, Germany, 1997).

Публикации. Основные результаты исследований опубликованы в 6 работах в виде статей [1-6].

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав и списка цитированной литературы. Работа содержит 126 страниц, включая 41 рисунок, 7 таблиц, 186 наименований литературы.

Глава 1

Современные экспериментальные методы исследования текстур

Область применения количественного текстурного анализа (КТА) -поликристаллические материалы. Почти все металлы, керамики и промышленные изделия из них, а также геологические породы являются поликристаллами. Давно известный факт: поведение, различные свойства поликристаллов, среди прочих факторов, в значительной степени зависят от кристаллографической текстуры. Поэтому КТА нашел широкое применение именно в приложении к металлам [7-9], керамикам [10] и геологическим материалам [11,12]. В соответствии с растущими потребностями материаловедения развивались как экспериментальные [13,14], так и математические [2,15,16] методы текстурных исследований.

Исключительно по тематике исследований текстуры и их приложений проходят регулярные (раз в три года) международные конференции ICOTOM (International Conference On Textures Of Materials). Материалы этих конференций [17-23] являются богатым источником информации о текущем состоянии КТА. Кроме того, между этими конференциями проходят специализированные конференции, например "Mathematical Methods of Texture Analysis" и "Neutron Textures and Stress Analysis", проходившие, соответственно, в 1995 и 1997 годах в Дубне.

Глава 1 начинается с достаточно полного описания основных понятий текстурного анализа (параграф 1.1). В основу изложения в данной главе (параграфы 1.2-1.5) положен принцип классификации методов исследования текстур по типу экспериментально получаемых данных. По этой классификации могут быть выделены две большие группы текстурных экспериментов: методы по определению ФРО и методы по определению ПФ. Также существуют методы, в которых информация о текстуре может быть получена косвенным путем, как например в эксперименте по пропусканию ультразвука через образец. Однако такие методы требуют, обычно, привлечения дополнительной информации для корректного описания изучаемой среды и менее распространены в КТА. Цель этих параграфов - дать представление о современном состоянии дел и последних достижениях в экспериментальных методах текстурного анализа. Другой акцент сделан на методах предварительной обработки результатов эксперимента.

1.1. Основные понятия текстурного анализа

Основным объектом исследования КТА являются кристаллографические текстуры поликристаллических материалов. При качественном описании этот термин используют для обозначения какого-либо закономерного распределения зерен поликристалла по ориентациям.

Количественное рассмотрение задач КТА требует введения основных понятий, таких как ориентация, функция распределения ориентаций, полюсная фигура. Хорошим введением в КТА служат монографии Бунге [9], Маттхиза [16] или основополагающий цикл его работ [24]. В дальнейшем изложение основных понятий ведется, следуя Маттхизу.

Пусть Ка есть правая система координат, фиксированная каким-либо образом по отношению к образцу, - система координат образца. Система координат кристаллита Кв - такая координатная система, которая привязана по неким известным и стандартным правилам к кристаллической решетке данного кристаллита. Тогда вращение, которое переводит КА в Кв

называется ориентацией системы Кв (кристаллита) по отношению к системе КА (образцу). Параметризация вращений достигается введением углов Эйлера % = [а, следующим образом:

^={0,0,«}: [КА^КА]

- вращение системы КА на угол а вокруг оси ХА;

?2 = {О,/?,О}: [КА^КА"]

- вращение системы КА' на угол (3 вокруг оси УА';

- вращение системы КА " на угол у вокруг оси ЪА ". В итоге после умножения матриц вращения получим

g = {а,¡5,у} = {0,0,у}{0ф,0}{0,0,а} =

cosacos/?cos7-sinasin7 sin a cosacos y + cos a sin y -sinocos y^ -cosacos/3 sin y -sin a cos у - sin a cos (3 sin y + cos a cosy sinfisiny cos a sin 7 sin oí sin /3 cos ¡3

Задание вращения с помощью углов Эйлера {а,/3,у} является одной из множества возможных параметризаций вращений.

Множество всех вращений трехмерного евклидова пространства (множество линейных преобразований евклидова пространства R3, сохраняющих расстояние между точками пространства и не меняющее ориентацию этого пространства) является группой вращений, обозначаемой 50(3). Углы Эйлера {а,/3,у} однозначно определяют все элементы группы вращений.

Функция распределений ориентаций (ФРО), f(g), строго говоря, есть плотность распределения вероятности, определенная на группе вращений 50(3). Она описывает объемную долю кристаллитов в образце, имеющих ориентации в окрестности dg определенного элемента группы вращения g:

f(g)dg--—.

ФРО как плотность вероятности определяется так, чтобы обладать свойством нормировки

¡f(g)dg= \ f {g) sin fidadfidy - $л2.

50(3) S0(3)

Такая нормировка ФРО удобна тем, что для изотропного распределения /(g) = const значение константы есть единица. Такое изотропное распределение описывает случай полностью изотропного материала. Другой предельный случай ФРО - монокристалл -описывается б-функцией в ориентационном пространстве

f{g) = S(gh), g,h е 50(3), ¿ ¡5(gh)dg = \.

°К SOO)

Таким образом, с помощью ФРО текстурный анализ описывает ориентационные состояния поликристаллических сред, включая и монокристаллы, изотропные среды как свои предельные случаи. Необходимо отметить, что таким образом введенная ФРО не описывает пространственные положения зерен поликристалла.

В зависимости от точечной группы симметрии монокристаллов, образующих поликристалл, ФРО может обладать определенными свойствами симметрии. Пусть

^в = ,./ = | - точечная группа симметрии с Nь элементами симметрии, а ее

подгруппа вращений Св = = с Nв элементами, тогда ориентации # и

физически принципиально не различимы. В этом случае ФРО обладает следующим свойством симметрии:

/(«в/«) = /(«)» 8в,евв> 7 =

Аналогично внешняя симметрия образца СА = ,к = 1,...,7УД| может индуцировать

дополнительную симметрию ФРО по отношению к этой группе:

) = /(*)» 8а, * = 1,...,ЛГЛ.

В отличие от 32 возможных кристаллических точечных групп, возможные симметрии образца могут быть гораздо более разнообразными. Обычно симметрия образца отражает свойства симметрии тех внешних условий, при которых происходило формирование текстуры в данном образце.

Так называемые методы прямого определения ФРО основаны на измерении объемной доли кристаллитов, имеющих заданную ориентацию, , то есть на

получении ФРО по определению, = Подробное описание методов

измерения ФРО и технология обработки данных эксперимента изложены в параграфах 1.2 и 1.3.

Методы другой группы, так называемые н�