Экспериментальное исследование эффектов кулоновских столкновений в трехуровневой спектроскопии плазмы тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ОРДЕНА ЛЕНИНА СИБИРСКОЕ ОТДЕЛЕНИЕ ИНСТИТУТ АВТОМАТИКИ И ЭЛЕКТРОМЕТРИИ

На правах рукописи

Каблуков Сергей Иванович

Экспериментальное исследование эффектов кулоновских столкновений в трехуровневой спектроскопии плазмы

Специальность: 01.04.05 - оптика

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научные руководители: кандидат физико-математических наук

С.А. Бабин

доктор физико-математических наук

Д.А. Шапиро

Новосибирск - 1997

Содержание

Введение 3

Глава I. Основные положения теории кулоновского ушире-

ния и экспериментальная техника 11

§1 Предварительные оценки и план эксперимента..............11

§2 Экспериментальная техника....................................20

Глава II. Параметры метастабильных и верхних лазерных

уровней [25, 27, 28, 30] 26

§3 Генерация в сине-фиолетовой области спектра..............26

§4 Генерация на интеркомбинационных переходах..............32

§5 Измерение населенностей долгоживущих уровней ..........44

§6 Кривая насыщения и константы тушения метастабильных

уровней............................................................50

Выводы..................................................................57

Глава III. Кулоновское рассеяние и генерация комбинационного ионного лазера [27, 29, 30] 59

§7 Гигантское уширение провала Беннета на метастабильном

уровне..............................................................59

§8 Расчет параметров комбинационного лазера в Л-схеме с ме-

тастабильными нижними уровнями............................69

§9 Влияние столкновений на генерацию комбинационного лазера 77

Выводы..................................................................84

Глава IV. Нелинейные интерференционные резонансы в ион-

ных спектрах [26, 30] 85

§10 Численный расчет усиления на смежном переходе в Л-схеме

в сильных полях накачки.................... 85

§11 Расчет профиля нелинейного интерференционного резонанса 92 §12 Наблюдение нелинейного интерференционного резонанса при

магнитном сканировании.................... 98

Выводы.................................104

Заключение 106

Литература 108

Введение

Благодаря своей высокой чувствительности методы нелинейной спектроскопии широко применяются в исследованиях атомных и молекулярных переходов в условиях большого допплеровского уширения [1, 2, 3, 4]. Исследование нелинейных спектров ионов в плазме усложняется дальнодей-ствующей природой кулоновского взаимодействия. Поскольку для характерных параметров ионного лазера радиус Дебая превышает межатомные расстояния, приближение парных столкновений, обычно работающее для нейтральных атомов, нарушается и ион постоянно испытывает влияние плазмы. Флуктуации плазменного микрополя приводят к смещениям энергетических уровней оптического электрона, проявляющиеся в так называемом штарковском уширении. Учет штарковского уширения возможен в рамках модели релаксационных констант в виде добавки к однородной ширине. Изменения скорости иона в результате взаимодействия с ионами в основном состоянии приводят к уширению нелинейных резонансов, не описываемому моделью релаксационных констант [5].

Находясь в рамках теории возмущений по сильному полю, нелинейные эффекты можно связать с переносом населенности (эффект насыщения), полевым расщеплением уровней и нелинейным интерференционным эффектом (НИЭФ), включающими двухфотонные переходы [2, 3]. Наиболее известным примером, отражающим первый эффект, является провал Лэмба в частотной зависимости мощности генерации лазера, характеризуемый в модели релаксационных констант [2] однородной шириной линии. Двухфотонные переходы дают возможность получения узких резо-

нансов на фоне допплеровского контура с шириной меньше однородной, в случае когда промежуточный уровень имеет большую скорость распада по сравнению со стартовым и конечным (рис 1).

Рисунок 1: Варианты трехуровневых схем: а,б) - комбинационное рассеяние Л и У типов, в) двухфотонное поглощение. Сильное и слабое поле обозначены сплошной и пунктирной линиями соответственно. В данной работе рассматриваются комбинационные схемы.

Остановимся подробнее на исследовании провала Лэмба и НИЭФ в ионных спектрах. Долгое время уширение провала Лэмба связывалось со штарковским механизмом [6, 7, 8]. Однако детальный анализ этого вопроса, включающий независимую диагностику параметров плазмы и уровней, позволил сделать вывод о преимущественно кулоновской природе уширения. В работе [5] теоретически рассмотрена, а в [9] впервые экспериментально зарегистрирована зависимость уширения провала Лэмба и соответственно эффективной частоты ион-ионных столкновений от электронной концентрации, а позднее в [10] и от заряда иона (см. также обзор [11]). Для Aril уширение в 1.5-г 2.5 раза превышает однородную ширину линии, а для АгШ в 3-г 5 раз. Показано, что зависимость столк-новительной добавки к ширине резонанса от электронной концентрации в отличие от случая штарковского уширения имеет нелинейный характер, отвечающий модели кулоновских столкновений. Другой важной характеристикой упругих столкновений с изменением скорости является раз-

личие столкновительной добавки к ширинам провалов Беннета и Лэмба. Известно (см., например, в [2]), что в случае провала Беннета она в 2 раза больше. Штарковский механизм вносит вклад в однородную ширину и относительное уширения провалов одинаковы. Измерения спектра спонтанного испускания в А-схеме с генерацией на смежном переходе продемонстрировали указанное различие ширин, и, таким образом, подтвердили гипотезу об определяющей роли кулоновского уширения [11].

Исследование уширения двухфотонного резонанса проведено менее подробно. В работе [12] осуществлялась генерация с независимой перестройкой частоты на двух лазерных линиях с общим быстрораспадаю-щимся нижним уровнем (см. рис 1 б). Было проведено измерение зависимости ширины двухфотонного резонанса от параметров разряда и получено приблизительно двукратное расхождение с рассчитанной в соответствии с гипотезой о штарковском уширении величиной. Авторами была высказана гипотеза о возможной роли кулоновских столкновений. В работе [13] проведен расчет по теории возмущений кулоновского уширения двухфотонного резонанса. Показано, что в пределе сильной диффузии резонанс приобретает специфическую форму квадратного корня из лорентциана и становится в 2.5 раза шире, чем в бесстолкновительном случае. Это может объяснить наблюдавшееся уширение, но сравнение амплитуды и формы резонанса требует проведения дополнительных измерений.

Вынужденное комбинационное рассеяние широко используется для преобразования частоты лазерного излучения [14, 15] (см. рис 1 а,б). В таких схемах могут проявляться эффекты, связанные как с НИЭФ, так и с переносом населенности. Причем, вклад эффектов зависит от отношения модулей волновых векторов сильного и пробного полей. Генерация в схеме комбинационного рассеяния рассмотрена в [16] на основе теории нелинейных резонансов в системах с большим допплеровским уширени-

ем. В работе [17] впервые реализован антистоксов комбинационный лазер, уменьшающий длину волны излучения в неоне с 1.52 до 1.15 мкм. Интерес к таким лазерам возобновился с открывшимися возможностями преобразования видимого света в УФ [18]. Конверсия импульсного излучения с 532 до 376 нм осуществлялась в парах таллия со значительной отстройкой от резонанса. Непрерывная комбинационная генерация в аргоновой плазме была впервые получена в [19] с долгоживущим уровнем п в качестве стартового (см. рис 1 а). Был продемонстрирован высокий коэффициент преобразования (~ 25%) красного света (648 нм) в синий (437 нм), а также предложен ряд других схем комбинационной антистоксовой генерации (для эффективного преобразования частоты излучения вверх) на ионах Aril. Влияние столкновений на параметры лазера в этой работе не рассматривалось. В [20] указывалось на важность кулонов-ского уширения при рассмотрении вопросов комбинационной генерации. Но для выбора конкретных схем и оценки их параметров необходимы знания о характеристиках уровней и переходов. Если в описании радиационных процессов между низколежащими состояниями 3d, 3р, 4d, 4р, 4.5-уровней достигнут заметный прогресс (см. обзор [21]), то в отношении сечений девозбуждения надежных данных по-прежнему мало. Измерения сечений тушения сделаны в основном для верхних лазерных 4р-уровней [22]. Данных же по метастабильным уровням (не имеющим радиационного распада) мало и они расходятся даже по порядку величины [23, 24]. Кроме того, в предложенных в [19] схемах комбинационной генерации фигурируют высоко лежащие 4р', 5р-уровни, характеристики которых также практически неизвестны.

Из вышеизложенного следует, что столкновительные эффекты, обусловленные спецификой плазмы ионных лазеров, в трехуровневых схемах пока еще мало исследованы. Понимание роли этих эффектов может быть использовано, например, при оптимизации выходных характери-

стик комбинационного ионного лазера, а исследование нелинейных резо-нансов послужить основой для разработки новых методов диагностики плазмы. Исходя из вышеизложенного, цель настоящей работы состояла в следующем:

1. Исследования уширения резонансов насыщения на метастабильных уровнях и определение параметров этих уровней;

2. Реализация комбинационного лазера в 3-уровневой схеме со стартовым метастабильным уровнем и исследование влияния столкновений на генерационные характеристики.

3. Исследование формы НИЭФ в присутствие кулоновских столкновений.

Диссертация состоит из четырех глав.

В главе I рассматриваются основные положения теории кулоновско-го уширения и описывается используемая в эксперименте техника. В § 1 описывается интеграл столкновений и фоккер-планковское приближение. Анализируется специфика уширения провала Беннета на мета-стабильном уровне и приводится выражение для насыщения работы поля в двухуровневой системе в случае большего кулоновского уширения по сравнению с полевым. Для трехуровневой системы в рамках теории возмущений приводятся выражения, характеризующие перенос населенности и двухфотонный резонанс. Обсуждается план дальнейшей работы. В § 2 описываются особенности конструкции разрядной трубки и спектрометра на основе перестраиваемого лазера на красителе. Приводятся характерные параметры системы и оценки наблюдаемых эффектов.

Глава II посвящена исследованию населенностей и скоростей распада метастабильных и верхних лазерных уровней. В § 3 исследуются схемы комбинационной генерации, предложенные в [19] для получения коротковолнового излучения. Демонстрируется возможность получения генера-

ттии на новых линиях в сине-фиолетовой области спектра. В § 4 описывается методика нахождения коэффициента Эйнштейна Атп или скорости распада верхнего уровня Гт по параметрам кривой насыщения многочастотной генерации. Измеряется насыщение на интеркомбинационных переходах. Сопоставляются населенности и скорости возбуждения квартетных р-уровней. В § 5 описываются измерения распределения населен-ностей по метастабильным уровням. Выявляются основные особенности и проводится сравнение с результатами других работ. В § б экспериментально продемонстрировано увеличение из-за кулоновских столкновений интенсивности насыщения переходов с метастабильного уровня и найдена его константа релаксации. Исследуется роль различных механизмов тушения метастабильного уровня. На основе зависимости интенсивности насыщения поглощения от электронной концентрации сделан вывод о доминирующей роли электронной дезактивации. Проведено сравнение методов и результатов измерений других работ. В результате проведенных в главе измерений составлена сводная таблица распределения насе-ленностей и скоростей возбуждения на метастабильных 3(1, 4в и верхних лазерных 4р, 4р'-уровнях.

В главе III проводится подробное исследование влияния кулоновских столкновений на эффективность переноса населенности и комбинационную генерацию. В § 7 методом пробного поля продемонстрирована специфическая экспоненциальная форма провала Беннета на метастабильном уровне. Получено согласие величины кулоновского уширения с большой величиной интенсивности насыщения поглощения с метастабильного уровня. Проверка применимости использованных аналитических зависимостей проведена на основе численного решения уравнения для матрицы плотности. Продемонстрировано хорошее согласие результатов аналитического и численного расчета. Основываясь на результатах главы II, в § 8 в рамках теории возмущений вычисляются возмож-

ные параметры комбинационного лазера с метастабильными уровнями в качестве стартового и конечного. В § 9 исследуются различные схемы комбинационной генерации с быстрораспадающимся конечным уровнем. На примере преобразования длины волны 617—»502 нм демонстрируется определяющая роль переноса населенности в процессе генерации такого лазера и экспериментально демонстрируется согласие между уровнями насыщения перехода сильным полем и насыщения комбинационной генерации в зависимости от интенсивности накачки.

В главе IV исследуется влияние диффузии на нелинейные интерференционные резонансы. В § 10 численным методом решается система уравнений на матрицу плотности в А-схеме с учетом кулоновских столкновений в полях с рабиевской частотой ~ 0.1 ку? и предсказывается возможность наблюдения столкновительно индуцированного изменения знака амплитуды дублета Аутлера-Таунса. В § 11 по теории возмущений рассчитывается нелинейный интерференционный резонанс в зависимости мощности генерации от магнитного поля Н на переходе 1 = (3/2 —> 1/2). Резонанс при Н = 0 обусловлен двухквантовыми процессами с изменением проекции углового момента ДМ/ = ±2. Учитывается влияние кулоновских столкновений и анализируется применимость аналитической аппроксимации полученных интегральных выражений. В § 12 описан эксперимент, в котором наблюдается узкий нелинейный интерференционный резонанс в системе магнитных подуровней перехода 3/2 —» 1/2. Проводится сравнение с результатами расчетов.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах [25, 26, 27, 28, 29, 30]. Они докладывались на следующих международных конференциях: 12 Международная конференция по форме спектральных линий (Торонто, Канада, 1995), 8 Международная конференция "Оптика лазеров 95" (С.-Петербург, 1995), 28 Европейская конференция по атомной спектроскопии (Грац, Австрия, 1996), 13 Международная конференция

по форме спектральных линий (Флоренция, Италия, 1996), Европейская конференция по лазерам и электрооптике CLEO/Europe-EQEC'96 (Гамбург, Германия, 1996), 11 Международная Вавиловская конференция по нелинейной оптике (Новосибирск, 1997).

Автор выносит на защиту:

• идентификацию новых линий непрерывной генерации 430.9, 436.2, 438.4 нм и измерения спектроскопических характеристик на слабом интеркомбинационном переходе по кривой насыщения,

• наблюдение гигантского кулоновского уширения провала Беннета на метастабильном уровне Aril и экспоненциальной формы крыльев линии, измерение скоростей релаксации и выяснение характера тушения метастабильного уровня в плазме,

• получение антистоксовой комбинационной генерации на 5 новых переходах иона аргона в А-схеме со стартовыми метастабильными уровнями, исследование генерационных характеристик комбинационного лазера,

• измерение формы двухфотонного резонанса в ионном спектре в трехуровневой ^-конфигурации методом магнитного сканирования.

Глава I. Основные положения теории кулоновского уширения и экспериментальная техника

§1 Предварительные оценки и план эксперимента

Известно, что решение уравнения для матрицы плотности позволяет выразить различные наблюдаемые величины через микроскопические параметры среды. Для исследования спектроскопических характеристик обычно используют вигнеровское представление для матрицы плотности

рц([2]:

+ + Г,) />у = чФч + ¿[V, р]^ + 5у, (1.1)

где Г^ - константы релаксации, - функция возбуждения ¿-го уровня, V - оператор взаимодействия частиц со световым полем, - интеграл столкновений.

Как показано в [5] (см. также [11]) столкновительный член можно разбить на два слагаемых = 5?- + Часть интеграла столкновений , описывающая эффекты типа переход на другой уровень без изменения скорости, можно представить в виде аддитивных добавок в константу релаксации уровней Tj = + и переходов Г?- = (Г® + /2, Гу = Г?- + Г?-, где - соответствует радиационному распаду, а Г®,

Г*- - столкновительной добавке. Для условий плазмы аргонового лазера отношения между Г? и Г| лежат в широких пределах: для нижних лазерных уровней радиационный вклад значительно превышает столк-

новительный, для верхних лазерных уровней они одного порядка, а для метастабильных уровней распад определяется неупругими столкновениями 1. Соответственно, однородная ширина для лазерных переходов определяется радиационными процессами Г?- Г^-, а для переходов между верхними ла