Экспериментальное исследование фрустрированных антиферромагнетиков CuCrO2 и LiCu2O2 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.09 ВАК РФ

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физических проблем им. П. Л. Капицы Российской академии наук

На правах рукописи

Васильев Андрей Михайлович

Экспериментальное исследование фрустрированных антиферромагнетиков СиСЮ2 и 1лСи202

01.04.09 - физика низких температур

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

6 ФЕЗ 2014

005544803

Москва - 2014

005544803

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте физических проблем им. П. Л. Капицы Российской академии наук

Научный руководитель: д. ф.-м. н., ведущий научный сотрудник,

Свистов Леонид Евгеньевич

Официальные оппоненты: д. ф.-м. н., ведущий научный сотрудник,

Институт теоретической физики им. Л. Д. Ландау РАН Коршунов Сергей Евгеньевич

д. ф.-м. н., начальник лаборатории, Российский научный центр "Курчатовский институт" Якубовский Андрей Юрьевич

Ведущая организация: Казанский физико-технический

институт им. Е. К. Завойского Казанского научного центра РАН

Защита состоится 26 февраля 2014 г. в 11:30 на заседании диссертационного совета Д.002.103.01 при Институте физических проблем им. П. Л. Капицы РАН, расположенном по адресу: 119334, Москва, ул. Косыгина, д. 2.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физических проблем им. П. Л. Капицы РАН.

Автореферат разослан 21 января 2014 г.

Учёный секретарь диссертационного совета, д. ф.-м. н., профессор,

член-корреспондент РАН

Прозорова Л. А.

Общая характеристика работы

Актуальность работы

В работе обсуждаются экспериментальные исследования квазидвумер-иых фрустрированных антиферромагнетиков СиСгОг и ЫСигОг. Магнитные свойства этих магнетиков определяются косвенным обменным взаимодействием спинов катионов через расположенные между ними анионы. Короткодей-ствие обменного взаимодействия между спинами магнитной системы открывает возможность экспериментального исследования магнитных систем разных размерностей в трёхмерных объектах. Так, например, в слоистых структурах обменные взаимодействия между магнитными ионами внутри одного слоя существенно превосходят магнитные взаимодействия ионов соседних слоев, поэтому можно ожидать, что свойства таких объектов будут близки к свойствам двумерных магнетиков. Такие магнетики принято называть квазидвумерными. В исследуемых антиферромагнетиках (СиСгОз и ЫСигСЬ) межплоскостные обменные взаимодействия на два порядка меньше внутрип-лоскостиых, поэтому их можно считать квазидвумерными.

В магнетиках может возникать состояние, при котором одновременная минимизация энергии всех главных обменных взаимодействий невозможна. Такое состояние называется фрустрированным. Известны разные примеры фрустрированных систем в одномерных, двумерных и трёхмерных магнетиках (см., например, обзоры [1, 2]). Соединение СиСгОз является примером квазидвумерного фрустрированного антиферромагнетика с треугольной решёткой, в то время как в ЫСигОг фрустрация связана с обменными взаимодействиями Л.п+1, Л,п+2 вдоль цепочек.

Основным состоянием антиферромагнетика с треугольной решёткой в рамках модели Гейзенберга и ХУ-модели является пленарная неколлинеар-ная спиновая структура, которая может быть описана тремя подрешётка-ми, магнитные моменты которых развернуты друг относительно друга на угол 120°. Ориентация спиновой плоскости в обменном приближении в рамках модели Гейзенберга произвольна. Магнитное поле в классическом случае не снимает вырождения такой системы, поэтому при выборе реализующей-

ся структуры приобретают значение слабые взаимодействия и флуктуации (см., например, [3-9]). В СиСгОг кристаллическая решётка слегка искажена. Благодаря этому в магнитоупорядоченной фазе реализуется несоизмеримая спиральная спиновая структура. Магнитные фазовые диаграммы таких структур зависят от величины спина. Соединение СиСгОг является примером системы со спином 5 = 3/2. Можно ожидать, что квантовые и тепловые флуктуации также будут существенно влиять на фазовую диаграмму. СиСгОг является мультиферропком, то есть электрические свойства этого материала зависят от его магнитного состояния. Знание магнитной фазовой диаграммы важно для понимания электрических свойств этого соединения.

В ЫСи202 магнитные ионы меди образуют цепочки, антиферромагнит-но связанные друг с другом. Фрустрация в этих цепочках объясняется близостью величин ферромагнитного обменного взаимодействия спинов ближайших ионов (</п,п+1) и антиферромагнитного взаимодействия спинов ионов, следующих за ближайшим (■/„.п.+г)- Согласно теоретическим исследованиям одномерной цепочки спинов 5 = 1/2 со значениями обменных констант, характерных для ГлСшОг, при намагничивании можно ожидать ряд фазовых переходов (см., например, [10,11]). В упорядоченном состоянии в такой цепочке ожидается дальний магнитный порядок с тензорным параметром порядка. В ГЛСигОг при малых полях реализуется спиральная несоизмеримая магнитная структура. Эта структура обладает киральными корреляциями, ожидаемыми для одномерной модели. В отличие от одномерного случая средние значения спинов на узле в ЫСигОг отличны от пуля. Поиск соединений с тензорным параметром порядка делает такие объекты привлекательными для исследования.

В работе исследуется соединение ЫСигОг с замещением магнитной меди немагнитными ионами цинка. Введение немагнитных примесей, замещающих магнитные ионы, является удобным инструментом для плавного изменения свойств магнетика. Введение примеси влияет на стабильность магнитных фаз, а иногда приводит к образованию новых. При допировании данной фрустрированной структуры немагнитными ионами разрыва обменной цепочки не происходит, поскольку сильное обменное взаимодействие спинов,

следующих за ближайшим ионов, при таком замещении сохраняется. Это приводит к тому, что вблизи немагнитной примеси будет наблюдаться фазовый сдвиг спиральной структуры. Поскольку положения примеси в цепочках случайное, то межцепочечное взаимодействие становится фрустрированным. Такая фрустрация внутрицепочечных и межцепочечных взаимодействий может приводить к тому, что дальний магнитный порядок в таких кристаллах будет отсутствовать, в то время как ближние статические корреляции будут сохраняться. Такое состояние наблюдалось ранее во фрустрированном квазиодномерном соединении 1лСиУС>1, где такие дефекты имели неконтролируемый характер [12, 13].

Цель диссертационной работы

Цель данной работы состоит в экспериментальном исследовании двумерных фрустрированных антиферромагнетиков: СиСг02 на треугольной решётке (5 = 3/2) и ЫСигОг с </д,п+1-«Лг,п+2 фрустрированными цепочками (5 = 1/2), а также в исследовании влияния немагнитной примеси, количество которой контролировалось при синтезе образцов, на магнитную структуру ЫСи202.

Научная новизна и положения, выносимые на защиту

Перечисленные ниже положения выносятся на защиту:

• Проведены исследования электронного спинового резонанса квазидву-мерпого фрустрированного антиферромагнетика с треугольной структурой СиСгОг- Результаты низкотемпературных экспериментов, проведённых методом электронного спинового резонанса, описываются в рамках модели планарной спиральной спиновой структуры с двухосной анизотропией.

• Обнаружено, что размеры упругих доменов в СчСгСЗ> зависят от условий охлаждения и отжига образцов в магнитном поле.

• Проведены исследования магнитных и диэлектрических свойств кристаллов ■/„_п+1"-Л»,п+2 фрустрированного антиферромагнетика ЫСигОг, на основе которых построена Н-Т фазовая диаграмма. Обнаружен но-

вый высокополевой фазовый переход, связанный с изменением обменной структуры.

• Методами магнитного резонанса изучено влияние допирования LiCi^Cb немагнитными ионами Zn2+ на его магнитную структуру. Электронный спиновый резонанс показывает, что допированные образцы сохраняют свойства Планерной спиновой структуры с сильной анизотропией вдоль оси а кристалла. Форма спектров ядерного магнитного резонанса указывает на то, что в допированных образцах в упорядоченном состоянии дальний порядок исчезает, в то время как ближние статические корреляции сохраняются.

Перечисленные выше результаты получены в ходе оригинальных исследований.

Апробация работы

Основные результаты диссертации докладывались па:

1. Международных симпозиумах по спиновым волнам Spin Waves 2011 (Санкт-Петербург, июнь 2011) и Spin Waves 2013 (Санкт-Петербург, июнь 2013)

2. Международном симпозиуме по магнетизму MISM 2011 (Москва, август 2011)

3. Конференциях МФТИ (Москва, ноябрь 2011, ноябрь 2012)

4. Всероссийском совещании по физике низких температур HT-XXXVI (Санкт-Петербург, июль 2012)

5. Международной молодежной научной школе Актуальные проблемы магнитного резонанса и его приложений (Казань, октябрь 2013)

6. Семинарах и учёных советах в ИФП им. П. JI. Капицы РАН Публикации

Материалы диссертации опубликованы в 3 статьях в рецензируемых журналах:

1. A. A. Bush, V. N. Glazkov, М. Hagiwara, Т. Kashiwagi, S. Kimura, К. Omura, L. A. Prozorova, L. E. Svistov, A. M. Vasiliev, A. Zheludev Magnetic phase diagram of the frustrated S = | chain magnet ЫСЩО2 Physical Review В 85 054421 (2012)

2. A. A. Bush, N. Biittgen, A. A. Gippius, V. N. Glazkov, W. Kraetschmer, L. A. Prozorova, L. E. Svistov, A. M. Vasiliev, A. Zheludev

Magnetic structure of the frustrated S = | chain magnet ЫСщОъ doped

with nonmagnetic Zn

Physical Review В 88, 104411 (2013)

3. A. M. Vasiliev, L. A. Prozorova, L. E. Svistov, V. Tsurkan, V. Dziom, A. Shuvaev, Anna Pimenov, A. Pimenov

ESR of the quasi-two-dimensional antiferromagnet CuCrCh with a triangular lattice

Physical Review В 88, 144403 (2013)

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из Введения, четырёх глав, Заключения и Библиографии. Общий объём диссертации составляет 110 страниц, включая 36 рисунков. Библиография включает 70 наименований.

Содержание работы

Во Введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформулирована цель и аргументирована научная новизна исследований, дано представление о низкоразмерных фрустрированных антиферромагнетиках.

В первой главе обсуждается методика эксперимента, даны описания экспериментальных установок. Основным методом исследования образцов в настоящей работе является электронный спиновый резонанс (ЭСР). В этой главе подробно описываются экспериментальные установки для исследования ЭСР. Область низких частот исследовалась с помощью спектрометра с использованием набора резонаторов проходного типа. Высокочастотная область спектра была изучена с помощью квазиоптической схемы измерений.

Далее в тексте дано описание методики измерения диэлектрической проницаемости образцов.

Во второй главе представлены результаты исследований квазидвумерного антиферромагнетика СиСгОа методом электронного спинового резонанса. СиСгОг кристаллизуется в гексагональную структуру делафоссита (пространственная группа Шт). Магнитные ионы хрома (Сг3+) со спином 5 = 3/2 в этом соединении находятся в узлах треугольной решётки, причём соседние плоскости отделены друг от друга немагнитными ионами меди (Си+) и кислорода (О2-). Обменные взаимодействия между спинами магнитных ионов соседних плоскостей на два порядка слабее обменных взаимодействий спинов ионов в плоскости [14], поэтому СиСгОг является квазидвумерным магнетиком. Согласно работам по исследованию упругого рассеяния нейтронов [15, 16] в магнитоупорядочепном состоянии (Тдг ~ 24 К) устанавливается несоизмеримая планарная спиральная структура с волновым вектором, направленным вдоль одной из сторон треугольника. Магнитный переход сопровождается искажением кристаллической структуры, приводящим к понижению симметрии кристалла: одна из сторон правильного треугольника при Т < Тр! становится меньше двух других. Спииовая плоскость ориентирована перпендикулярно одной из сторон треугольной структуры [17]. Образцы СиСгОг при Т < 7'у обычно содержат три кристаллографических домена, соответствующих трём возможным искажениям правильной треугольной структуры.

В работе обсуждаются результаты исследования ЭСР при различных ориентациях статического поля. В поле приложенном в плоскости треугольной структуры наблюдалось от одной до трёх линий поглощения. Исследование угловых зависимостей резонансного поля при разных частотах позволило поставить в соответствие наблюдаемые линии поглощения сигналам от трёх разных доменов. Угловые зависимости продемонстрировали двуоспый характер анизотропии в СиСгОг- Ось сильной анизотропии направлена перпендикулярно треугольной плоскости кристалла. Ось слабой анизотропии направлена в плоскости треугольной структуры, перпендикулярно одной из сторон треугольника (см. рисунок 1). При рациональных ориентациях статического

Рис. 1. Угловая зависимость резонансного поля при повороте магнитного поля в плоскости треугольной структуры и при ш/2тг = 36.1 ГГц. Круги, квадраты и треугольники соответствуют модам ЭСР от трёх доменов с искажениями, направленными вдоль трёх сторон треугольной структуры. На вставке схематически представлены ориентации спиновых плоскостей в разных доменах.

поля в плоскости треугольной структуры (поле направлено вдоль или перпендикулярно одной из сторон треугольной структуры) резонансные поля от двух доменов совпадают.

На рисунке 2 представлены частотно-полевые зависимости ЭСР для двух рациональных направлений статического поля. Сплошными символами обозначены положения резонансных особенностей от домена, для которого статическое поле параллельно или перпендикулярно уменьшенной стороне треугольника. При ориентации статического поля, перпендикулярно искаженной стороне треугольной структуры, наблюдается аномалия на частотно-полевой зависимости в поле Нс и 5.3 Т. Эта аномалия объясняется спин-переориента-ционным переходом, при котором спиновая плоскость ориентируется перпендикулярно приложенному магнитному полю. Величина Нс находится в соответствии с величиной, полученной в работе [18]. При ориентации поля вдоль искаженной стороны треугольника ветвь ЭСР слабо и монотонно зависит от поля.

Высокочастотная ветвь спектра ЭСР в СиСгОг исследовалась квазиоптическим методом. Измерения были проведены при двух поляризациях высокочастотного излучения: Ь ± Н и Ь || Н. Постоянное магнитное поле было

ц0Я(Т) ц„Я(Т)

Рис. 2. Сплошными символами показаны частотно-полевые зависимости ш(Нтее) для домена в поле параллельном (а) и перпендикулярном (Ь) искаженной стороне треугольника. Открытые символы частотно-полевые зависимости ЭСР шК8(Н), полученные из квазиоптических экспериментов при 1г _!_ Н (круги) и Ь ]) Н (треугольники). Пунктирная линия соответствует частотно-полевой зависимости в парамагнитной фазе с д = 2. Сплошные и пунктирные линии теоретические частотно-полевые зависимости мод ЭСР. Условия поляризации, необходимые для возбуждения ЭСР, приведены рядом с ветвями.

направлено перпендикулярно одной из сторон треугольника. Было обнаружено, что в поле спин-переориентационного перехода интенсивности поглощения существенно меняются. В полях, меньших спин-переориентационного перехода, высокочастотная ветвь эффективно возбуждается компонентой высокочастотного поля, параллельной статическому полю, а в полях, больших спин-переориентационного перехода, - перпендикулярной компонентой.

Полевые и угловые зависимости резонансных частот, а также поляриза- I циоиные условия возбуждения, наблюдаемые в СиСгСЬ при Т ТV, описываются в рамках модели компланарной спиральной обменной спиновой структуры, ориентация в пространстве которой определяется слабыми релятивистскими взаимодействиями с внешним полем и кристаллическим окружением. Спектры возбуждений были вычислены в рамках феноменологической гидродинамической теории макроскопической динамики магнетиков с доминирующими обменными взаимодействиями [19]. В результате были получены феноменологические константы магнитной структуры СиСгО?.

Исследуемые линии поглощения ЭСР от доменов с различными иска-

жениями треугольной структуры наблюдаются в разных магнитных полях, что позволяет получать информацию об относительных размерах упругих доменов. В работе обсуждаются исследования относительных объёмов доменов при различных условиях охлаждения образца. Оказалось, что при охлаждении образца из парамагнитного состояния (Т — 30 К) в поле Нто^щ интенсивность линий поглощения, относящихся к домену, для которого поле приложено перпендикулярно спиновой плоскости, уменьшается с увеличением этого поля, а интенсивность линий поглощения, относящихся к двум другим доменам, увеличивается. Этот эксперимент показывает, что при охлаждении в статическом поле подавляется энергетически менее выгодный домен, и увеличивается объём двух других доменов. В другой серии экспериментов охлаждение образа проводилось следующим образом: прежде чем проводить измерения, образец, охлаждённый в нулевом поле, нагревался до промежуточной температуры Тьеаь < 2лг, после чего вводилось поле И\жаЬ = 7.7 Т, и образец охлаждался в этом поле до температуры Т = 1.2 К. Такая обработка проводилась перед каждым полевым сканом. На рисунке 3 представлены примеры линий поглощения ЭСР при Т = 1.2 К, измеренные после описанной выше термической обработки образца. Линии поглощения, показанные на панели (а), и линии, отмеченные стрелкой на панели (Ь), соответствуют энергетически менее выгодному домену. Отжиг образца в магнитном поле приводит к уменьшению интенсивности поглощения от энергетически менее выгодного домена и увеличению интенсивности линии поглощения от двух других доменов. Небольшое уменьшение интегральной интенсивности линии ЭСР от этого домена наблюдается даже после отжига при Хьеаь — 5 К. Этот эксперимент показывает, что упругие доменные стенки в СиСгСЬ подвижны даже при температурах много меньших 7дг, и размерами доменов можно управлять с помощью магнитного поля.

В третьей главе представлены результаты измерений намагниченности и диэлектрической проницаемости ЫСшОг- Это соединение кристаллизуется в орторомбическую решётку (пространственная группа Рпта). Параметр решётки а примерно в два раза больше параметра Ъ, поэтому образцы, как правило, задвойникованы, при этом кристаллографическая ось а одного до-

5.5 6.0 6.5 7.0 7.5

8.0

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8

ЦД(Т)

Рис. 3. Линии поглощения 9СР, измеренные при магнитном поле, перпендикулярном одной из сторон треугольной структуры, и при Т — 1.2 К. Левая панель: линии поглощения, соответствующие энергетически менее выгодному домену, измеренные при 17.5 ГГц и Я > Нс. Правая панель: линии поглощения от энергетически менее выгодного домена (отмечены стрелкой) и двух других доменов, измеренные при 36.1 ГГц. Линии, измеренные при температурах меньше 25 К, смещены по оси у для облегчения восприятия. Данные были получены на образце после отжига при различных температурах ТЬеа1 и при 110НъеаЬ = 7.7 Т.

мена совпадает с осью Ь второго домена. В работе исследованы образцы без двойникования. Отсутствие двойниковаиия проверялось методом оптической поляризационной микроскопии и методом рентгеновской дифракции. Отсутствие двойников в объёме образца проверялось методом ЭСР. Наличие монодоменных образцов позволило построить фазовую Н — Г диаграмму ЫСигОг, И получить информацию о реализующихся магнитных фазах. Согласно экспериментам по упругому рассеянию нейтронов и ЯМР [20, 21], в магнито-упорядочениом состоянии в ЫСигОг реализуется несоизмеримая планарная спиральная спиновая структура. Ориентация спиновой плоскости относительно кристаллографических осей к моменту начала работы не была определена однозначно.

На рисунке 4 представлены фазовые диаграммы при направлениях приложенного статического поля Н || Ь и Н || с. На диаграммах можно выделить пять различных магнитных фаз. Фазовые переходы определялись по аномалиям на температурных и полевых зависимостях намагниченности образца. Магнитный момент измерялся в постоянном поле до 7 Т с помощью ЭОиГО-

Рис. 4. Магнитные фазовые диаграммы ЫСигОз при Н || Ь (левая панель) и Н || с (правая панель). Сплошные треугольники и круги соответствуют фазовым границам, полученным из измерений ес(Т) и га(Н), соответственно. Открытые круги и квадраты представляют фазовые границы, полученные из измерений М(Н) и М(Т), соответственно. Затемнением на левой панели показана Н — Т область, в которой наблюдались фазовые переходы на различных образцах ЫСигОг- Штриховая линия схематическая фазовая граница между поляризованной парамагнитной и упорядоченной фазами.

магнетометра. Производная магнитного момента образца по Н измерялась в импульсных магнитных полях до 50 Т. Также наличие фазовых переходов определялось по аномалиям на температурных и полевых зависимостях диэлектрической постоянной.

В результате исследований были обнаружены фазовые переходы, связанные с переходом из парамагнитной фазы (V) в магнитоупорядоченную (I). Такой переход происходит в два этапа при температурах Тс\ и Тс2. Первый переход является обратимым, в то время как второй демонстрирует гистерезис. Переход в магнитоупорядоченную фазу в два этапа можно ожидать при наличии сильной анизотропии типа "лёгкая ось" [22]. При первом фазовом переходе упорядочивается одна компонента спиралыюй структуры, направленная вдоль "лёгкой оси" (фаза IV), а при втором - вторая.

При увеличении магнитного поля при ориентацияхН || а и Н || Ь паблю-

даются фазовые переходы в фазу II, при которых восприимчивость образца скачкообразно увеличивается. Такое поведение характерно для спин-переори-ентационных переходов. Наличие спин-переориентационных переходов указывает на то, что в малых полях спиновая плоскость совпадает с аЬ-плоскостыо кристалла. Этот фазовый переход демонстрирует гистерезис по магнитному полю. Аномалия в Нл наблюдается при ориентациях поля Н || а при 15 Т и Н || b при и 3 Т. Различие в полях спин-переориентационных переходов показывает, что ориентация спиновой плоскости LiCibCb определяется сильной анизотропией типа "лёгкая ось", направленной вдоль оси а кристалла, и более чем на порядок слабой анизотропией вдоль оси Ъ. Такое соотношение анизотропий является причиной того, что вид спектров низкочастотных ветвей ЭСР в ЫСигСЬ такой же, как и в, рассмотренном в предыдущей главе, другом планарном спиральном магнетике CuCrO>. Величина поля спин-пере-ориентационного перехода Нсi при Н || b сильно зависит от качества образца и изменяется в пределах, указанных на рисунке 4.

При дальнейшем увеличении поля наблюдается ещё один фазовый переход в фазу III при /igНС2 ~ 15 Т. При этом фазовом переходе восприимчивость при всех трёх направлениях приложенного поля скачком уменьшается. Такой фазовый переход наблюдался при всех трёх изученных ориентациях магнитного поля Н || а, Ь, с. Оба эти факта позволяют полагать, что наблюдаемые особенности связаны с магнитным фазовым переходом, при котором изменяется обменная структура ЫСгъОг-

Природа этого фазового перехода к настоящему моменту не известна и требует дополнительных экспериментальных исследований. Возможно, что наблюдаемый переход связан с переходом из спиральной магнитной структуры в структуру волны спиновой плотности. Согласно теоретическим исследованиям одномерной цепочки спипов с фрустрированными обменными взаимодействиями такими же, как у 1ЛС112О2, корреляции компонент спинов продольных магнитному полю становятся предпочтительными при достижении критического поля Нг [11, 23]. Величина критического поля Нг:, полученная в [23] для одномерной модели, находится в согласии с экспериментальным значением поля Нс2.

В четвёртой главе обсуждаются результаты исследования влияния немагнитной примеси (Zii2t) па магнитную структуру ГЛСигОг. Рентгеновское рассеяние показало, что допирование образцов ионами цинка не нарушает кристаллическую структуру в широком диапазоне концентраций. С ростом уровня допирования параметры решётки монотонно изменяются. Для образцов Li(Cui_IZnI)202C концентрацией цинка, в начальной смеси х < 0.12 дополнительных дифракционных рефлексов рентгеновского рассеяния, связанных с примесными фазами, не наблюдалось. При увеличении концентрации цинка больше 12% появляются дополнительные рефлексы, которые указывают на неоднофазпость таких образцов. В большинстве экспериментов, также как и в предыдущей главе, были использованы образцы без двойникования. В работе исследованы магнитные свойства Li(Cui_xZn.r)202 методами ЭСР и магнитометрии на образцах со следующими уровнями допирования: х = 0, 0.025, 0.05, 0.075, 0.1. Для прояснения магнитной структуры па микроскопическом масштабе сильно допированного образца (х = 0.1) были проведены исследования ядерного магнитного резонанса на ядрах немагнитного иона Li+.

Характер температурных зависимостей намагниченности в допирован-пых образцах такой же, как и в образцах без допирования. Температурная зависимость восприимчивости в области температур 150 К - 300 К описывается законом Кюри-Вейса. При этом значения температуры Кюри-Вейса и постоянной Кюри в образцах с х — 0.1 на 20% меньше, чем в образцах без допирования. Такое уменьшение температуры Кюри-Вейса и постоянной Кюри допированного кристалла соответствует значению (2х* 100%). Это свидетельствует в пользу того, что немагнитные ионы Zn2J~ занимают позиции магнитных ионов Си2+. Кривые М(Т) для всех концентраций допирования демонстрируют широкий максимум, характерный для пизкоразмериых магнетиков. При допнровашш положение максимума смещается в область более низких температур: в образце без допирования Т и 38 К, а в сильно допи-рованном образце (х = 0.1) - Т » 31 К. Таким образом, Li(Cui_IZnx)202 остается низкоразмерпым магнетиком вплоть до концентрации немагнитных ионов х = 0.1.

На температурных зависимостях дифференциальной восприимчивости в допированпых образцах, так же, как и в образцах без допирования, наблюдаются две аномалии, соответствующие переходу из парамагнитной в маг-нитоупорядоченную фазу. При этом положения максимумов для сильно до-пированного образца (х = 0.1) наблюдаются при температурах меньших, примерно, на 6 К, чем для чистого образца. Эксперименты по исследованию частотно-полевых и угловых зависимостей ЭСР показали, что основные особенности низкочастотных спектров возбуждений в Ь^Сщ-^п^Ог пе изменяются при допировании х < 0.1. Так же, как и для образцов без допирования, спектры могут быть объяснены в рамках модели плапарной спиновой структуры с сильной анизотропией типа "лёгкая ось" вдоль оси а кристалла. В отличие от образцов без допирования, для которых при ориентации поля Н || Ь магнитная структура претерпевает спин-переориентационный переход в поле /1()НГ1 и2Т, в случае допированпых образцов никаких скачков интенсивности линии поглощения в частотно-полевой диаграмме и аномалии па зависимости М{Н) пе наблюдалось для всех исследованных концентраций примеси.

Интерес к исследованию ЫСп^Ог, допированпых немагнитными ионами цинка, связан с тем, что замещение магнитного иона во фрустрированной цепочке с обменным взаимодействием приводит к образованию мультиспино-вого дефекта с необычными свойствами. Наиболее сильными обменными взаимодействиями для недопированного ЫСигОг являются взаимодействия между ионами меди в плоскостях аЬ: взаимодействие между спинами ближайших ионов в цепочке </„,„+1, взаимодействие между спинами ионов, следующих за ближайшими, в цепочке Jn,n+2 и межцепочечные взаимодействия 7 (см. верхнюю панель рисунка 6). Эти взаимодействия приводят к спиральной магнитной структуре с дальним порядком с несоизмеримым волновым вектором, направленным вдоль кристаллографической оси Ь. Так как немагнитный дефект разрывает обменные взаимодействия между ближайшими ионами вдоль цепочки, по оставляет обменные взаимодействия между ионами, следующими за ближайшими, то одиночный дефект приводит к фазовому сдвигу спиральных структур с разных сторон от позиции дефекта. Обмен между цепочками

120 100 80 §60 ^ 40 20

°0 2 4

ц0Я(Т)

Рис. 5. Частотно-полевые зависимости ЭСР (и(Нгез)) для образцов ЬЦСих-^п^Ог с х = 0.075, х = 0.1 (сплошные символы) и х = 0 (открытые символы) Левая панель: Н || с, сплошные и пунктирные линии показывают подгонку спектров. Правая панель: Н || Ь, сплошные и пунктирные линии представлены для облегчения восприятия. Т = 4.2 К. Точки (и(Нгк/,)), соответствующие более интенсивной линии поглощения, обозначены большими символами, а менее интенсивной линии поглощения меньшими. Штрих-пунктирная линия показывает частотно-полевую зависимость ЭПР.

восстанавливает относительные фазы спиральной структуры вдали от одиночного дефекта. В экспериментально исследованных сильно допированных образцах (х = 0.1) каждый пятый магнитный ион в цепочке замещен на немагнитный. При такой концентрации немагнитной примеси нарушенные области сильно перекрываются. Дефекты расположены в цепочках случайным образом, поэтому межцепочечное взаимодействие становится фрустри-рованным, то есть все межцепочечпые связи не могут быть удовлетворены одновременно из-за фазового сдвига спиральной структуры в случайных позициях дефектов. Таким образом, можно ожидать, что при большом уровне допирования цинком в ЫСигОа дальний порядок разрушается. В то же время ближние спиральные статические корреляции должны оставаться. Мы полагаем, что такое разупорядоченное состояние может быть реализацией новой фазы типа "спиновое стекло" с ближними статическими спиральными корреляциями в плоскости аЪ.

Для проверки гипотезы были проведены эксперименты по исследованию ЯМР на ядрах немагнитных ионов Ы+ в сильно допированных образцах

щЯ(Т)

с - иСиХХ «- ы(Си0.,25гп0 075)2ог_ [ в - 1л(Си0„2п„л),0.

0* & —0>2? Ь * О р—О»

-¡р—^—о* сГ "О1/)—е—о* с/ Ь «о

х

Ь с/ Ъ р—^—о—4 Ъ >

тЭ—^—о—%-г©—^—е^-с ^р —

Рис. 6. Влияние немагнитных дефектов на антиферромагнитно связанные цепочки со спиральной структурой, образованной в результате конкурирующих взаимодействий: ферромагнитного между спинами ближайших ионов и антиферромагнитного между спинами ионов, следующих за ближайшим.

ЬЦСщ-^п^Ог. Эксперименты показали, что значение магнитных моментов ионов Си2+ при низкой температуре в допированных образцах практически такое же, как и в образцах без допирования. Форма спектров ЯМР образцов, допированных цинком, может быть объяснена в рамках модели, в которой сохранились ближние статические корреляции, такие же как и в образцах без допирования. Результаты экспериментов по ЯМР на сильно допированных образцах ЫСигОг находятся в согласии с предложенной магнитной структурой типа "спиновое стекло".

В Заключении перечислены основные результаты, полученные в диссертации.

Цитированная литература

1. М. F. Collins, О. A. Petrenko Canadian Journal of Physics 75, 605, (1997).

2. A. P. Ramirez

Handbook of Magnetic Materials 13, 423, (2001).

3. H. Kawamura, S. Miyashita

Journal of the Physical Society of Japan 54, 4530, (1985).

4. S. E. korshunov

Journal of Physics C: Solid State Physics 19, 5927, (1986).

5. P. W. Anderson Science 235, 1196, (1987).

6. M. L. Plumer, A. Caille Physical Review B 42, 10388, (1990).

7. a. v. chubukov

Physical Review B 44, 4693, (1991).

8. L. Capriotti, A. E. Trumper, S. Sorella Physical Review Letters 83, 19, (1999).

9. S. R. White, A. L. Chernyshev Physical Review Letters 99, 127004, (2007).

10. A. K. Kolezhuk

Physical Review B 62, R6057, (2000).

11. T. Hikihara, L. Kecke, T. Momoi, A. Furusaki Physical Review B 78, 144404, (2008).

12. M. Mourigal, M. Enderle, B. FAk, R. K. Kremer, J. M. Law, A. Schneidewind, A. Prokofiev

Physical Review Letters 109, 027203, (2012).

13. N. Büttgen, W. Kraetschmer, L. E. Svistov, L. A. Prozorova, A. Prokofiev

Physical Review B 81, 052403, (2010).

14. M. Poienar, F. Damay, C. Martin, J. Robert, S. Petit Physical Review B 81, 104411, (2010).

15. M. Poienar, F. Damay, С. Martin, V. Hardy, A. Maignan, G. Andre

Physical Review В 79, 014412, (2009).

16. М. Frontzek, G. Ehlers, A. Podlesnyak, H. Cao, М. Matsuda, O. Zaharko, N. Aliouane, S. Barilo, S. V. Shiryaev

Journal of Physics: Condensed Matter 24, 016004, (2012).

17. M. Soda, K. Kimura, T. Kimura, M. Matsuura, K. Hirota Journal of the Physical Society of Japan 78, 124703, (2009).

18. H. Yamaguchi, S. Ohtomo, S. Kimura, M. Hagiwara, K. Kimura, T. Kimura, T. Okuda, K. Kindo

Physical Review В 81, 033104, (2010).

19. А. Ф. Андреев, В. И. Марченко Успехи Физических Наук 130, 39, (1980).

20. Т. Masuda, A. Zheludev, А. Bush, М. Markina, A. Vasiliev Physical Review Letters 92, 177201, (2004).

21. A. A. Gippius, E. N. Morozova, A. S. moskvin, A. v. zalessky, A. A. Bush, m. Baenitz, H. Rosner, S. L. Drechsler

Physical Review В 70, 020406, (2004).

22. M. Mochizuki, N. Furukawa Physical Review Letters 105, 187601, (2010).

23. J. Sudan, A. LUscher, A. M. Lauchli Physical Review В 72, 140402(R), (2009).

Подписано в печать 15 января 2014 г.

Формат 60x90/16

Объём 1,0 п л.

Тираж 50 экз.

Заказ № 170114493

Оттиражировано на ризографе в ООО «УниверПринт»

ИНН/КПП 7728572912V772801001

Адрес: г. Москва, улица Ивана Бабушкина, д. 19/1.

Тел. 740-76-47, 989-15-83.

http://www. uni verprint. ru

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физических проблем им. П. Л. Капицы Российской академии наук

ПА2ПП^ДЯС На пРавах рукописи

Васильев Андрей Михайлович

Экспериментальное исследование фрустрированных антиферромагнетиков

СиСг02 и 1лСи202

01.04.09 - физика низких температур

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель д. ф.-м. н., вед. н. с. Свистов Леонид Евгеньевич

Москва - 2014

Содержание

Список иллюстраций........................................................4

Введение ......................................................................7

Глава 1. Методика эксперимента...................14

1.1. Введение...............................14

1.2. Конструкция спектрометра ЭСР..................16

1.3. Схема квазиоптических измерений ................20

1.4. Измерение электрической ёмкости.................21

1.5. Другие методы исследований....................23

Глава 2. Электронный спиновый резонанс квазидвумерного антиферромагнетика с треугольной решёткой СиСгОг .....24

2.1. Введение...............................24

2.2. Кристаллическая структура и магнитные свойства СиСгОз • • 26

2.3. Образцы и методика эксперимента ................29

2.4. Результаты экспериментов.....................30

2.5. Влияние условий охлаждения образца С11СЮ2 на его доменную структуру............................40

2.6. Обсуждение результатов......................44

2.7. Заключение..............................48

Глава 3. Фазовая диаграмма фрустрированного антиферромагнетика 1ЛСи202 (3 = 1/2) .......................49

3.1. Введение...............................49

3.2. Кристаллографическая и магнитная структура ЫСигОг .... 51

3.3. Образцы и методика эксперимента ................55

3.4. Экспериментальные результаты..................57

3.5. Обсуждение результатов......................66

3.6. Заключение..............................69

Глава 4. Магнитная структура ГлСигСЬ, допированного немагнитной примесью............................71

4.1. Введение...............................71

4.2. Образцы и методика эксперимента ................72

4.3. Экспериментальные результаты..................75

4.4. Обсуждение результатов экспериментов .............92

4.5. Заключение..............................95

Литература..................................99

Список иллюстраций

1.1 Схема экспериментальной установки................17

1.2 Фотография спектрометрической вставки.............19

1.3 Схема экспериментальной ячейки .................19

1.4 Принципиальная схема квазиоптического метода измерений . . 21

1.5 Принципиальная схема ЬСП-метра.................22

2.1 Кристаллическая структура СиСгСЬ в проекции на плоскость аЬ 27

2.2 Частотно-полевая зависимость ЭСР при Н || [110]........31

2.3 Частотно-полевая зависимость ЭСР при Н || [110]........32

2.4 Угловая зависимость резонансного поля при повороте магнитного поля в плоскости треугольной структуры..........34

2.5 Угловые зависимости резонансных полей при повороте магнитного поля в плоскости (110).....................35

2.6 Методика измерения при квазиоптическом методе исследования 37

2.7 Частотная зависимость мощности прошедшего через образец СВЧ-излучения............................38

2.8 Полевые зависимости высокочастотной ветви ЭСР в СиСгОг ■ . 39

2.9 Влияние охлаждения в разных полях на относительные размеры доменов..............................41

2.10 Влияние охлаждения в поле от разных температур на относительные размеры доменов......................43

2.11 Теоретические частотно-полевые зависимости мод ЭСР.....46

3.1 Схема обменных взаимодействий в одномерной спиновой цепочке 50

3.2 Схема ожидаемой магнитной структуры ХлСигОг ........53

3.3 Изображения образцов ЫСигОг, полученные с помощью поляризационного оптического микроскопа...............56

3.4 Температурные зависимости кривых намагниченности М(Т)/¡л^Н 58

3.5 Температурные зависимости производных по температуре кривых намагниченности ¿М/йТ....................59

3.6 Кривые намагниченности М(Н), измеренные в импульсных магнитных полях вплоть до 52 Т....................61

3.7 Температурные зависимости динамической диэлектрической проницаемости в нулевом магнитном поле...............63

3.8 Магнитные фазовые диаграммы ЫСигОг.............65

4.1 Зависимость параметров кристаллической решетки монокристаллов ЩСщ-^п^Ог от концентрации цинка...........74

4.2 Температурные зависимости магнитной восприимчивости М(Т)/ц$Н в поле 1л0Н = 0.1 Т..........................76

4.3 Температурные зависимости производной намагниченности¿М/ёТ при ¿¿0Я = 0.1 Т...........................77

4.4 Частотно-полевые зависимости ЭСР для образцов Ь^Сиа-а^п^Ог при Н || с...............................80

4.5 Частотно-полевые зависимости ЭСР для образцов Ь^Сщ-а^п^Ог при Н || Ь...............................81

4.6 Угловые зависимости положения резонансных особенностей "А"

и "В" в плоскости аЬ.........................83

4.7 Записи линий поглощения при различных температурах при

Н || Ь .................................85

4.8 Записи линий поглощения при различных температурах при

Н || с..................................85

4.9 Температурная эволюция спектров ЯМР ядер71л в ЩСщ-^Пэ^Ог для концентрации х = 0.1......................87

4.10 Спектры ЯМР на ядрах 71л в Ь^Си^гп^Ог..........88

4.11 Схема конфигурации спинов, соответствующей экстремальным значениям дипольного поля.....................90

4.12 Влияние немагнитных дефектов па антиферромагнитно связанные цепочки со спиральной структурой..............94

Введение

В работе обсуждаются экспериментальные исследования квазидвумерных фрустрированных антиферромагнетиков СиСгОг и ГлСигОг- Магнитные свойства этих магнетиков определяются косвенным обменным взаимодействием спинов катионов через расположенные между ними анионы. Коротко действие обменного взаимодействия между спинами магнитной системы открывает возможность экспериментального исследования магнитных систем разных размерностей в трёхмерных объектах. Так, например, если магнитные ионы занимают кристаллографические позиции вдоль цепочек, разделённых немагнитными ионами, то обменное взаимодействие между ионами одной цепочки может существенно превосходить взаимодействия ионов разных цепочек. Можно ожидать, что свойства таких объектов будут близки к свойствам одномерных магнетиков, поэтому их принято называть квазиодномерными. Слоистые структуры, в которых обменные взаимодействия между магнитными ионами внутри одного слоя существенно превосходят магнитные взаимодействия ионов соседних слоев, называются квазидвумерными магнетиками. В исследуемых антиферромагнетиках (СиСгОг и ЫСигОг) межплоскостные обменные взаимодействия на два порядка меньше внутриплоскостных, поэтому они квазидвумерные.

В магнетиках может возникать состояние, при котором одновременная минимизация энергии всех главных обменных взаимодействий невозможна. Такое состояние называется фрустрированным. Известны разные примеры фрустрированных систем в одномерных, двумерных и трёхмерных магнетиках (см., например, обзоры [1, 2]). Для существования фрустрации в одномерных системах необходимо, чтобы в цепочках помимо обменного взаимодействия спинов ближайших ионов (</п,п+1)5 существовали сравнимые по величине антиферромагнитные взаимодействия спинов ионов, следующих за

ближайшим (с/п,п+к)• В двумерных магнетиках существует множество структур приводящих к фрустрированному состоянию. Примерами таких структур являются антиферромагнитно связанная система спинов магнитных ионов, находящихся в узлах треугольной решётки, решётки кагоме, квадратной решётки со сравнимыми по величине обменными взаимодействиями между спинами разных координационных сфер. Одним из примеров трёхмерного фруст-рированного магнетика является антиферромагнетик с ионами, расположенными в узлах пирохлорной кристаллической решётки. Соединение СиСгС^ является примером квазидвумерного фрустрированного антиферромагнетика с треугольной решёткой, в то время как в 1ЛС112О2 фрустрация связана с обменными взаимодействиями </П)П+1, ¿п,п+2 вдоль цепочек.

Первая часть работы посвящена исследованию магнитных свойств соединения СиСгОг- Основным состоянием антиферромагнетика с треугольной решёткой в рамках модели Гейзенберга и ХУ-модели, является планар-ная неколлинеарная спиновая структура, которая может быть описана тремя подрешётками, магнитные моменты которых развернуты друг относительно друга на угол 120°. Межплоскостные обменные взаимодействия в этом соединении не только малы, но и, благодаря геометрии обменных связей, фрустри-рованы. Это позволяет ожидать, что межплоскостные обменные взаимодействия в этом веществе будут мало влиять на магнитный порядок в плоскостях треугольной структуры. Ориентация спиновой плоскости в обменном приближении в рамках модели Гейзенберга произвольна. Магнитное поле в классическом случае не снимает вырождения такой системы, поэтому при выборе реализующейся структуры приобретают значение слабые взаимодействия и флуктуации [3-9]. В СиСгОг кристаллическая решётка слегка искажена. Благодаря этому в магнитоупорядоченной фазе реализуется несоизмеримая спиральная спиновая структура. Такая спиральная структура может возникнуть, например, в случае если обменное взаимодействие вдоль искажённой

стороны треугольной структуры (Ji) отлично от обменных взаимодействий вдоль двух других направлений (J2 = J3). Если различие обменных интегралов не слишком велико (— 1 < J2/2J1 < 1), то, в приближении среднего поля, минимуму обменной энергии соответствует компланарное состояние, при котором угол у между спинами ближайших ионов удовлетворяет уравнению: eos ip = J2/2J1. В такой структуре для каждой тройки спинов соседних ионов выполняется условие минимума обменной энергии. Волновой вектор такой спиральной магнитной структуры определяется соотношением обменных интегралов: = v?/a, и направлен вдоль выделенной стороны треугольной структуры [10]. Магнитные фазовые диаграммы таких структур зависят от величины спина. Соединение СиСгОг является примером системы со спином S = 3/2. Можно ожидать, что квантовые и тепловые флуктуации будут влиять на фазовую диаграмму. Помимо этого, СиСгОг является мультиферрои-ком, то есть электрические свойства этого материала зависят от его магнитного состояния. Знание магнитной фазовой диаграммы важно для понимания электрических свойств этого соединения.

Во второй части настоящей работы исследуется Н — Т фазовая диаграмма квазидвумерного антиферромагнетика LÍCU2O2 со спином S = 1/2. В нём магнитные ионы меди образуют цепочки, антиферромагнитно связанные друг с другом. Фрустрация в цепочках объясняется близостью величин ферромагнитного обменного взаимодействия спинов ближайших ионов (Jn,n+1) и антиферромагнитного - спинов ионов, следующих за ближайшим (Jn,n+2)-Согласно теоретическим исследованиям одномерной цепочки спинов S =1/2 со значениями обменных констант характерных для LÍCU2O2, при намагничивании можно ожидать ряд фазовых переходов (см., например, [11, 12]). В области малых полей ожидается дальний нематический киральный порядок, в больших полях ожидается фаза с ближними корреляциями типа волны спиновой плотности. Вблизи поля насыщения ожидается фаза с ближними

корреляциями нематического типа. В ЫСигОг в малых полях реализуется спиральная несоизмеримая магнитная структура. Эта структура обладает киральными корреляциями, ожидаемыми для одномерной модели. В отличие от одномерного случая средние значения спинов на узле в этой структуре отличны от нуля. Поиск соединений с тензорным параметром порядка (нематический дальний порядок) делает такие объекты привлекательными для исследования.

Третья часть работы посвящена исследованию соединения ГлСигОг с допированием магнитной меди немагнитными ионами цинка. Введение немагнитных примесей, замещающих магнитные ионы, является удобным инструментом для плавного изменения свойств магнетика. Введение примеси влияет на стабильность магнитных фаз, а иногда приводит к образованию новых. При допировании Jn,n+l, ¿п,п+2 фрустрированной структуры немагнитными ионами, разрыва обменной цепочки не происходит, поскольку сильное обменное взаимодействие спинов ионов, следующих за ближайшим, при таком замещении сохраняется. Это приводит к тому, что вблизи немагнитной примеси будет наблюдаться фазовый сдвиг спиновой структуры. Поскольку положения примеси в цепочках случайное, то межцепочечное взаимодействие становится фрустрированным. Такая фрустрация внутрицепочечных и межцепочечных взаимодействий может приводить к тому, что дальний магнитный порядок в таких веществах будет отсутствовать, в то время как ближние статические корреляции будут сохраняться. Такое состояние наблюдалось ранее во фрустрированном квазиодномерном соединении ЫСиУ04, где такие дефекты имели неконтролируемый характер [13, 14]. В третьей части настоящего исследования обсуждается влияние немагнитной примеси, количество которой задавалось при синтезировании образцов, на магнитную структуру ЫСигОг-

Основные результаты диссертации докладывались на международных

симпозиумах по спиновым волнам Spin Waves 2011 (Санкт-Петербург, июнь

2011) и Spin Waves 2013 (Санкт-Петербург, июнь 2013), международном симпозиуме по магнетизму MISM 2011 (Москва, август 2011), всероссийском совещании по физике низких температур HT-XXXVI (Санкт-Петербург, июль

2012), международной молодежной научной школе Актуальные проблемы магнитного резонанса и его приложений (Казань, октябрь 2013), конференциях МФТИ, научных семинарах и учёных советах в ИФП им. П. Л. Капицы РАН.

Материалы диссертации опубликованы в работах:

1. A. A. Bush, V. N. Glazkov, М. Hagiwara, Т. Kashiwagi, S. Kimura, К. Omura, L. A. Prozorova, L. E. Svistov, A. M. Vasiliev, A. Zheludev Magnetic phase diagram of the frustrated S ~ | chain magnet ЫС102О2 Physical Review В 85 054421 (2012)

2. A. A. Bush, N. Buttgen, A. A. Gippius, V. N. Glazkov, W. Kraetschmer, L. A. Prozorova, L. E. Svistov, A. M. Vasiliev, A. Zheludev

Magnetic structure of the frustrated S — | chain magnet ЫСщОъ doped

with nonmagnetic Zn

Physical Review В 88, 104411 (2013)

3. A. M. Vasiliev, L. A. Prozorova, L. E. Svistov, V. Tsurkan, V. Dziom, A. Shuvaev, Anna Pimenov, A. Pimenov

ESR of the quasi-two-dimensional antiferromagnet CuCrCh, with a triangular lattice

Physical Review В 88, 144403 (2013)

Диссертация состоит из Введения, четырёх глав, Заключения и Библиографии. Общий объём диссертации составляет 110 страниц, включая 36 рисунков. Библиография включает 70 наименований.

В первой главе обсуждается методика эксперимента, даны описания экспериментальных установок. Основным методом исследования образцов в настоящей работе является электронный спиновый резонанс (ЭСР). В этой главе подробно описываются экспериментальные установки для исследования ЭСР. Область низких частот исследовалась с помощью спектрометра с использованием набора резонаторов проходного типа. Высокочастотная область спектра была изучена с помощью квазиоптической схемы измерений. Далее в тексте дано описание методики измерения диэлектрической проницаемости образцов.

Во второй главе обсуждается экспериментальное исследование низкочастотных магнитных возбуждений квазидвумерного фрустрированного антиферромагнетика СиСгОг- Результаты низкотемпературных экспериментов по исследованию ЭСР описываются в рамках феноменологической модели пла-нарной спиральной спиновой структуры с двухосной анизотропией. Теоретические зависимости, рассчитанные с экспериментально определёнными параметрами, хорошо описывают наблюдаемые частотно-полевые зависимости ЭСР. Наблюдаемые линии поглощения ЭСР от доменов с различными искажениями треугольной структуры наблюдаются в разных магнитных полях, что позволило получить информацию об относительных размерах упругих доменов. Обнаружено, что размерами упругих доменов можно управлять отжигом образца в магнитном поле. Охлаждение и отжиг в поле уменьшают объём доменов, энергетически менее выгодно ориентированных по отношению к внешнему магнитному полю, за счёт объёма энергетически выгодно ориентированного домена.

В третьей главе диссертации обсуждаются результаты экспериментального исследования магнитных и электрических свойств кристаллов фрустрированного антиферромагнетика 1лСи202, на основе которых построена фазовая Н — Т диаграмма. Магнитный фазовый переход, наблюдаемый в кри-

сталлах ЫСигСЬ без двойникования, в поле Нс\ при Н || а, Ь, может быть объяснен спин-переориентационным переходом спиральной спиновой структуры. Наблюдаемые фазовые переходы находятся в согласии с сильной анизотропией типа лёгкая плоскость Ьс для вектора п, нормального спиновой плоскости спиральной структуры ЫСигОг- Обнаружен новый высокополевой переход при всех изученных ориентациях внешнего магнитного поля. Критическое поле этого магнитного перехода близко к значению поля перехода из спиральной фазы в фазу волны спиновой плотности, предсказанному теоретически для одномерной модели с параметрами обменного взаимодействия ЫС^Ог-

В четвертой главе приведены результаты исследований кристаллических образцов ЫСигОг, допированных немагнитными ионами Zn2+. Результаты исследований показывают, что немагнитные ионы цинка при допировании занимают позиции магнитных ионов меди. Образцы в диапазоне концентраций цинка в начальной смеси 0 < х < 0.12 остаются однофазными. Спектры ЭСР допированных образцов могут быть объяснены в рамках модели пла-нарной спиновой структуры с сильной анизотропией вдоль оси а кристалла. Спектр