Экспериментальные методы физики неравновесных процессов в твердых телах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

Степанов, Владимир Александрович АВТОР
доктора физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Обнинск МЕСТО ЗАЩИТЫ
2005 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.01 КОД ВАК РФ
Диссертация по физике на тему «Экспериментальные методы физики неравновесных процессов в твердых телах»
 
Автореферат диссертации на тему "Экспериментальные методы физики неравновесных процессов в твердых телах"

На правах рукииисн

Стенапон Владимир Александрович

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДЫ ФИЗИКИ НЕРАВНОВЕСНЫХ ПРОЦЕССОВ В ТВЕРДЫХ ТЕЛАХ

Специальность 01.04.01 - Приборы и методы экспериментальной физики

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Опнинек - 2005

Работа выполнена в Государственном научном центре Российской Федерации -Физико-энергетнческом институте им. А.ИЛейпунского

Официальные оппоненты:

доктор технических наук, профессор Ануфриенко Виктор Борисович

доктор физико-математических наук, профессор Хмелевская Вита Сергеевна

доктор физико-математических наук Цепелев Аркадий Борисович

Ведущая организация:

Московский инженерно-физический институт (государственный университет)

Защита состоится «31» марта 2006 г. в 10°° часов на заседании диссертационного совета Д 201.003.01 по защите диссертаций на соискание ученой степени доктора наук при Физико-энергетическом институте

по адресу: 249033, г. Обнинск Калужской обл., пл. Бондаренко, 1

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГНЦ РФ-ФЭИ

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор технических наук

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность. Создание ядерных реакторов и энергетических установок нового типа (термоядерных, электро-ядерных и лазерно-ядерных) предполагает экстремальные условия работы используемых материалов с энергией бомбардирующих частиц до 14 МэВ, мощностью доз до 105 Гр/с и температур до 1500 К. Недостаток знаний о свойствах материалов в таких условиях является часто основной причиной, сдерживающей темпы развития и совершенствования современных энергетических установок. Кроме того, развитие микроэлектроники, ядерной и космической техники приводит к необходимости не только прогнозирования изменений свойств используемых материалов при радиационных воздействиях, но и развития радиационных и лазерных технологий для придания материалам новых свойств. Поэтому исследование поведения материалов в неравновесных условиях является наиболее актуальным направлением современного материаловедения.

При интенсивных радиационных воздействиях в твердых телах отсутствует локальное термодинамическое равновесие, возникает состояние микроскопической неравновесности (МН), При этом на процессы диффузии, фазовых переходов и химических реакций оказывает существенное влияние неравномерность распределения энергии между различными внутренними степенями свободы. В связи с этим возникает необходимость развития нового направления в радиационной физике твердого тела (РФТТ) - физики МН состояния, задачей которого является установление закономерностей и моделирование статистических процессов в твердых телах непосредственно в условиях внешних воздействий. Исследования в этом направлении актуальны в связи с возможностью реализации принципиально новых процессов в твердых телах, которые не происходят в условиях близких к термодинамическому равновесию, и, с практической точки зрения, возможностью получать новые материалы, которые нельзя получить в термодинамически равновесных условиях.

Успех исследований по физике МН состояния, развития новых способов разработки материалов и модификации их свойств во многом зависит от уровня экспериментальных методов исследований в условиях внешних воздействий. Поэтому актуальной задачей является разработка новых экспериментальных методов, позволяющих определять свойства материалов и характер протекающих в них процессов непосредственно в радиационных и лазерных установках.

Состояние исследований. К моменту начала настоящей работы в середине 80-х годов сформировался раздел физики твердого тела под облучением - РФТТ, который начат развиваться сразу после создания первых ядерных реакторов в 40-х годах прошлого века. Предметом РФТТ явилось изучение эволюции первичных радиационных дефектов (вакансий и межузельных атомов) в различных условиях облучения. При этом под неравновесностью понималась только превышение концентрации радиационных дефектов структуры над термодинамически равновесной. Подходы, учитывающие МН состояние твердого тела в условиях радиационного облучения, развиты не были. Это, в частности, приводило к недопониманию механизмов радиационной повреждаемости диэлектриков, в которых ионизирующая компонента радиации (потери на электронные возбуждения) оказывает не меньшее влияние на структурные изменения, чем повреждающая, приводящая к дефектам структуры в результате упругих и неупругих столкновений с атомами. Экспериментальное радиационное материаловедение ограничивалось, в основном, пост-радиационными исследованиями, что требовало длительного времени на подготовку, проведение и анализ экспериментальных данных. Отсутствовал комплекс методов измерений физических свойств материалов непосредственно под облучением.

Впервые методы инициирования состояния МН были экспериментально реализованы лазерным излучением в газовых системах в 70-е годы, что дало толчок развитию лазерной фотохимии и в конце 70-х годов - методов лазерного разделения изотопов. Однако в рамках разработанных к тому времени подходов квантовой электроники отсутствовало статистическое описание инициируемых излучением процессов, что не позволяло распространять разработанные методы на многоатомные системы и конденсированное состояние.

Известным неселективным способом инициирования микроскопической неравновесности в твердых телах оказался открытый в 1975 г. метод, основанный на явлении импульсного лазерного отжига полупроводников, - быстрого восстановления поврежденной при ионной имплантации структуры в течение короткого мощного лазерного импульса. Метод применяют в радиационных технологиях в микроэлектронике, но его развитие сдерживается отсутствием понимания природы происходящих в условиях импульсного лазерного отжига процессов: сверхбыстрых диффузии и фазовых переходов. Цели и задачи работы.

Целями диссертационной работы были обоснование и разработка методов инициирования и изучения состояния МН, неравновесных процессов (диффузии, фазовых переходов,

химических реакций) в твердых телах. Основная задача заключалась в разработке экспериментальных методов исследований неравновесных процессов в твердых телах, в том числе непосредственно в условиях лазерного, электронного, ионного, нейтронного л гамма воздействий, а также в разработке теоретических подходов и моделей описания статистических процессов в твердых телах в условиях МН. Научная новизна диссертационной работы заключается в следующем.

1) Предложен методологический подход, в рамках которого совокупность индуцированных внешними воздействиями (реакторное, ионное, электронное, фото и лазерное) явлений в твердых телах (радиационно-индуцированные диффузия, химические реакции и фазовые переходы) обусловлена состоянием МН, отклонением функции распределения атомов гго энергии от термодинамически равновесной.

2) Предложены методы инициирования состояния МН твердых тел лазерным излучением: метод инициирования статистических процессов путем селективного возбуждения колебательных степеней свободы ИК-лазерным излучением, а также метод лазерного оптического пробоя создания сильной МН в диэлектриках.

3) Разработан комплекс прямых методов (непосредственно в процессе облучения) исследования состояния МН и статистических процессов в твердых телах: метод одновременного измерения акустомеханических и оптических свойств материалов при ионном облучении, метод дифференциальной оптической спектроскопии индуцированного лазерным излучением состояния МН в широкозонных полупроводниках, методы регистрации и анализа спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в условиях импульсного реакторного облучения.

4) Впервые экспериментально разделено влияние ионизирующей и повреждающей компонент реакторного и ионного облучения на структурные изменения в керамических диэлектриках и показано, что ионизирующая компонента приводит к частичной рекристаллизации, скорость которой зависит от механической деформации материалов.

5) Обнаружено явление аномально глубокого проникновения примесей внедрения в монокристаллах УгО? под действием резонансного ИК-лазерного излучения и выявлен принципиально новый механизм массопереноса,

6) Разработаны расчетно-аналитические методы обработки оптических спектров в области фундаментального края поглощения для диагностики критических состояний в широкозонных диэлектриках.

7) Впервые обнаружен ряд особенностей структурных фазовых переходов в твердых телах в условиях МН: а) спинодальный распад, как начальная стадия структурного фазового перехода из метастабильного состояния, сопровождающегося образованием периодических структу р и ростом аномально больших монокристаллов; б) обнаружены п изучены индуцированные резонансным лазерным облучением размытые фазовые переходы в оксидах переходных металлов, происходящие в микрообластях скоплений вакансий по кислороду; в) полиморфные фазовые переходы в плотных каскадах атом-атомных соударений в условиях нейтронного облучения. Практическая значимость работы заключается в следующем:

- разработаны экспериментальные подходы физического моделирования статистических процессов в твердых телах непосредственно в условлях лазерного, ионного и реакторного облучении;

- предложен способ инициирования процессов диффузии, фазовых переходов и аномально быстрой реакционной диффузии в твердых телах лазерным излучением средней мощности;

разработан способ модификации структуры и свойств высокотемпературных диэлектрических материалов с помощью лазерного оптического пробоя;

- разработаны теоретические модели процессов: лазерного разделения изотопов на границе раздела двух сред, радиационно-стимулированной диффузии в металлах и в диэлектриках (в том числе в керамиках), радиационно-индуцированных фазовых структурных переходов в оксидах переходных металлов, радиационной модификации оптических свойств монокристаллов (в том числе лазерно-активных) со структурой типа шпинели.

Результаты работы использованы для развития экспериментальной базы ГНЦ РФ-ФЭИ. Созданы исследовательские рабочие места на базе ускорителей легких и тяжелых ионов ЭГП-10М, ЭГП-15 и импульсном реакторе БАРС-6, стенд лазерной микрообработки материалов для проведения поисковых и прикладных работ в области радиационного материаловедения: по физике состояния МН твердого тела, по созданию материалов с заданными физико-химическими свойствами, прогнозирования свойств материалов в процессе эксплуатации в ядерных и лазерных установках, особенно при интенсивных радиационных и лучевых нагрузках, по разработке радиационных и лазерных технологий обработки материалов.

Достоверность положений и выводов диссертационной работы определяется использованием комплекса экспериментальных методов исследования свойств материалов непосредственно в

условиях лазерных, электронных, ионных и реакторных воздействий, системностью проведенных исследований с привлечением различных автоматизированных методов с использованием калиброванных измерительных приборов, сравнением результатов, полученных как различными экспериментальными методами, так и расчетно-аналитическим путем, а также соответствием с современным представлениям статистической физики конденсированного состояния.

На защиту выносятся следующие положения.

1. Экспериментальные методы инициирования:

- состояния МН и процессов диффузии, фазовых переходов, аномального транспорта примесей

в твердых телах путем селективного возбуждения колебательных степеней свободы лазерным излучением средней мощности;

- фазовых переходов по механизму спинодального распада в оксидах переходных металлов

электронами допороговых энергий;

- состояния сильной МН, диффузии и аномально кристаллизации диэлектриков с помощью

лазерного оптического пробоя.

2. Экспериментальные методы и результаты прямых, непосредственно в процессе облучения, исследований состояния МН в твердых телах:

- дифференциальная спектроскопия с использованием резонансного лазерного излучения в

качестве модулирующего воздействия;

- одновременное измерение акустомеханических и оптических свойств материалов в условиях

мощного ионного облучения и разделение вкладов ионизирующей и повреждающей компонент облучения в структурные изменения керамических диэлектриков;

- регистрация и анализ спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в условиях импульсного реакторного облучения.

3. Теоретические подходы для обоснования методов исследований и описания статистических процессов в твердых телах в условиях МН;

- результаты расчетов неравновесной функции распределения атомов по энергии и спектральной плотности энергии излучения МН ансамбля;

- теоретические модели радиационно-стимулированной диффузии, в том числе в разупорядоченных средах при лазерных и радиационных (гамма, электронных, ионных, нейтронных) воздействиях;

- феноменологические и микроскопические модели фазовых переходов в твердых телах в состоянии МН;

- расчетно-аналитические методы обработки оптических спектров поглощения в области фундаментального края для диагностики критических состояний в материалах.

Апробация работы. В диссертации приведены методы и результаты исследований, разработанные и полученные автором начиная с 1984 г. Основное содержание работы изложено в 32 статьях, в том числе в 28 статьях в реферируемых журналах. 5 препринтах ГНЦ РФ-ФЭИ и 26 докладах, опубликованных в трудах международных, всесоюзных и всероссийских конференций. Результаты исследований представлялись и докладывались автором на

• международных конференциях: First International School on Laser Surface Microprocessing (Ташкент 1989), Конференция по радиационному материаловедению (Алушта 1990), XIV конференция по когерентной и нелинейной оптике (Ленинград 1991), International Conference on advanced and laser technologies (Москва 1992). Международная конференция "Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой" (Арзамас-16 1994), International Conference on Fusion Reactor Materials (Stresa 1993, Obninsk 1995, Sendai 199?, Baden-Baden 2001), Symposium on Fusion Engineering (Champaingh 1995), 3-я конференция "Радиационное воздействие на материалы термоядерных реакторов" (С.Петербург 1994), 9-я международная конференция по радиационной физике и химии кеорганичеких материалов (Томск 1996), международная конференция по электростатическим ускорителям (Обнинск 1997, 1999, 2001,2003), V Межгосударственный семинар "Структурные основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий" (Обнинск 1999), 20,h Symposium on Effects of Radiation on Materials (Williamsburg 2000), 7-я конференция "Инженерные проблемы термоядерных реакторов" (С.-Петербург 2002);

• всесоюзных и всероссийских конференциях и семинарах: VI Всесоюзной конференции по нерезонансному взаимодействию оптического излучения с веществом (Паланга 1984), Симпозиум по кинетике, термодинамике и механизму процессов восстановления (Москва 1986), 2-я Дальневосточная школа-семинар по физике и химии твердого тела (Благовещенск 1988), VIII Всесоюзная конференция по взаимодействию оптического излучения с веществом (Ленинград 1990), Всесоюзный семинар "Структурно-морфологические основы модификаций материалов методами нетрадиционных технологий" (Обнинск 1991), 8-я конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск 1993), Научно-

8

практическая конференция материаловедческих обществ России «Создание материалов с заданными свойствами: методология и моделирование» (Москва 2004), XI Всероссийская конференция «Диагностика высокотемпературной плазмы» (Троицк 2005); • отраслевых конференциях и семинарах: ежегодный отраслевой семинар "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" (Обнинск 2000-2005), Российская научная конференция "Материалы ядерной техники. Радиационная повреждаемость и свойства - теория, моделирование, эксперимент" (Агой, Краснодарский край 2003). Личный вклад автора.

Представленные в диссертации результаты получены лично автором или при его непосредственном участии и руководстве. Им разработаны методы инициирования процессов диффузии, фазовых переходов, аномального транспорта примесей в твердых телах путем селективного возбуждения колебательных степеней свободы лазерным излучением, метод инициирования состояния сильной МН лазерным оптическим пробоем, теоретические подходы описания статистических процессов в твердых телах в условиях МН. Под его руководством разработаны оптические методы исследования статистических процессов в твердых телах в условиях лазерного и ионного облучения, метод регистрации спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в условиях импульсного реакторного облучения.

Структура и содержание работы.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, двух приложений и заключения, изложена на 199 страницах, содержит 62 рисунка, 5 таблиц, библиографию из 237 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении представлены актуальность, цели работы, научная и практическая значимость, защищаемые положения диссертации.

В первой главе (Микроскопическая неравновесность) изложен теоретический подход, учитывающий влияние различных внешних воздействий на статистические процессы в конденсированных средах, дана оценка применимости термодинамического описания в условиях МН, систематизированы методы инициирования состояния МН в твердых телах. Предложен способ определения параметров состояния МН систем на основе экспериментально

полученных кинетических коэффициентов различных активационных процессов. Приведены экспериментальные результаты и примеры таких расчетов.

МН возникает в тех случаях, когда локального термодинамического равновесия нет, и на протекание процессов оказывает существенное влияние неравномерность распределения энергии между различными внутренними степенями свободы системы. В твердых телах неравномерное распределение энергии может быть как между электронной и ионной подсистемами, так и между различными колебательными степенями свободы. Для большинства твердых тел электрон-фононная релаксация протекает на временах 10"'3-10"12 с, и МН обусловлена, в основном, нетермализованными колебаниями атомов, релаксация которых протекает на больших временах (Ш"|0-10"12 с). Если передача энергии в интервале (€,с+с1с) от радиационного потока I атомам определяется дифференциальным сечением с1сг=к(£)с1е, функция распределения атомов по энергии удовлетворяет уравнению:

de, (1)

где /0(Е) - равновесная функция распределения, т - время термализации колебаний атомов,

ехр\ —— ] - оператор сдвига. В стационарном режиме решение (1) дает \ ¿Е )

f(E)-(l-a)- I -{-X 1к(Е1)...к(еп)-и(Е-с,-...Еп)х

п=0 (2)

*fo(E-el -~.en)dei ...den

где ür= ral/(l + tu!) параметр МН, cr=jK(£)de-полное сечение взаимодействия и

В условиях МН, когда передача энергии атомам происходит квантами £о, что соответствует резонансно возбуждающему колебания атомов лазерному воздействию, сечение взаимодействия описывается 15-функцией Дирака к(с)=а-5(с-Ео) и частота переходов через энергетический барьер IV:

а = со0 • при sö>W, й> = а)0 при

2£й>гг>£й, a = mQ при

3eo>W>2£o и т. д. (3)

10

Здесь и далее температура выражена в энергетических единицах, а>о - частота перехода в равновесных условиях. Условие к(е)~а-В(е-Со) означает полуклассический подход в описании взаимодействия лазерного излучения с веществом, при котором система является классической, а процесс поглощения энергии осуществляется квантами.

Условие = сг/с„, при 0<с<со реализуется в твердых телах при воздействии потоками частиц (электронами, ионами, нейтронами, у-квантами). сг - полное поперечное сечение рассеяния, ео - максимальная энергия, передаваемая атомам. В этом случае при Со> IV при а«!:

Г с -W+1') o> = coAl+cc-exp(W /Т)-^-} (4)

I J

Из (3)-(5) следует условие, при котором необходим учет МН для расчета вероятности перехода W

атомов через барьер, а-ехр—>1. Полученные соотношения (3) и (4) были применены для

описания процессов лазерного разделения изотопов путем селективного испарения молекул намороженного на подложку газа и перераспределения ионов Сг3+ по различным позициям в кристаллической решетке александрита при реакторном облучении.

Для коэффициента разделения изотопов у, определяемого как отношение частот переходов через адсорбционный барьер И'с возбуждаемых и не возбуждаемых излучением молекул с массами М\ и Мг получено выражение:

-,1/2

Г =

Л/,

М2

(l + a-CexpC^/r)-!)), (5)

хорошо согласующееся с экспериментальными результатами.

Если примесные атомы располагаются в энергетически неэквивалентных структурных позициях кристаллической решетки, их распределение по таким позициям в условиях облучения отражает состояние МН в кристалле. На этом основан экспериментальный способ определения параметров МН в твердых телах в условиях облучения. С другой стороны, реализация состояния МН радиационным воздействием может приводить к такому распределению атомов по позициям в структуре кристалла, которое невозможно получить в равновесных условиях. Это служит основой радиационного метода модификации оптических свойств лазерно-активных кристаллов, генерационные характеристики которых зависят от

3+ 3+

положения примесных атомов в решетке. В кристаллах ВеАЬО^Сг (александрит) ионы Сг

находятся в двух структурно различных состояниях, которым соответствуют две полосы

люминесценции. После облучения в реакторе потоком быстрых нейтронов отношение

интенсивностей люминесценции для различных позиций хрома соответствует температуре,

которая превышает температуру плавления кристалла. На основе анализа спектров

люминесценции определены параметр МН и интервал энергий возбуждения неравновесных

колебаний атомов хрома в условиях реакторного обл>,чения.

Средняя энергия и энтропия МН ансамьля определяется выражениями

<£)«(£)„+<*}• — . 5«50-1п(1-«)-~1пя (6)

где <Е>0 и - средняя энергия (температура термостата) и энтропия равновесной системы, <с> - средняя энергия, передаваемая частицам в подсистеме. Параметр МН определяется

соотношением а = ГК , где а' - частота передачи атомам энергии со (лазерное воздействие) 1 + тк

или в интервале (0+ец) (радиационное воздействие). Можно выделить два случая. В состоянии слабой МН величина а мала (<10*2), энтропия и средняя энергия системы, а с ними и все термодинамические величины не изменяются. В этом случае скорость активационных процессов может существенно увеличиваться при сохранении термодинамического равновесия, снимается кинетический запрет на протекание процессов, связанных с установлением термодинамического равновесия. При больших а (до 10"1), состояние сильной МН, энтропия и средняя энергия значительно отличаются от равновесных значений, и для описания фазовых равновесий, фазовых переходов, химических реакций в твердых телах термодинамический подход оказывается неприменим. В соответствии с этим, методы инициирования состояния МН в твердых телах можно разделить на две группы.

Методы инициирования состояния слабой МН в твердых телах: Лазерное и фото-воздействие на диэлектрики и полупроводники, приводящие к прямому (ИК-лазерное облучение) или непрямому, в результате безызлучательной релаксации фотовозбужденных носителей заряда, возбуждению колебаний атомов. При интенсивностях лазерного излучения до 103 Вт/см2 значения параметра неравновесности а находятся в пределах 10"7-10"3. Соответствующее отклонение средней энергии и энтропии не превышают 1% от равновесных значений, в то время как скорость активационных процессов увеличивается в 101-1010 раз.

Радиационные воздействия. Типичные значения а в условиях облучения в реакторах на быстрых нейтронах составляют -Ю"'5. При ионном облучении, при котором скорость накопления дозы может составлять Ю^-Ю"2 сна/с, параметр «принимает значения Ю',2-Ю"10. При воздействии рентгеновским излучением, гамма-квантами, электронами допороговых энергий значения а меньше, чем при запороговом облучении, и определяются, в зависимости от типа облучения, различными механизмами передачи энергии атомам от электронной подсистемы.

Методы инициирования состояния сильной МН в твердых телах: Импульсный лазерный отжиг полупроводников, при котором реализуется состояние МН с параметром «>0,1. Явление импульсного лазерного отжига состоит в чрезвычайно быстром восстановлении кристаллической структуры ранее разупорядоченного приповерхностного слоя полупроводникового материала при воздействии на него мощного лазерного импульса с энергией кванта, большей ширины запрещенной зоны.

Области каскадов смещений атомов при запороговых радиационных воздействиях. В условиях запороговых радиационных воздействий средние по объему значения термодинамических функций твердого тела не меняются. Однако, сильная МН возникает в областях каскадов атомных смещений. Высокие значения параметра а (до 10"1) в таких областях обусловлены тем, что энергия до сотен кэВ (почти вся энергия первично выбитого атома) переходит в энергию колебаний атомов в областях с размерами до 6-7 нм.

Во второй главе (Диффузия и фазовые состояния в твердых телах в условиях радиационных воздействий) дан анализ условий и механизмов возникновения состояния слабой МН в твердых телах, с которым связано явление допороговой радиационно-стимулированной диффузии в металлах и диэлектриках. Описаны экспериментальные методы изучения радиационно-индуцированных процессов непосредственно в условиях облучения, с помощью которых установлен вклад ионизирующей компоненты радиационных воздействий в изменения структуры материалов, и показано, как меняется характер структурных фазовых переходов в состоянии МН.

В условиях радиационных воздействий состояние МН в твердых телах возникает тогда, когда реализуется либо прямое, либо в результате протекания последовательности релаксационных процессов возбуждение неравновесных атомных колебаний. Проанализированы различные механизмы возникновения состояния МН при ИК-лазерном

воздействии, обличении светом УФ и видимого диапазона, в условиях ионизирующего воздействия (гамма, ионное, электронное, рентгеновское) и облучения нейтронами.

Рассмотрены известные экспериментальные результаты исследований радиационно-стимулированнон диффузии в условиях допороговых. не приводящих к смещению атомов и не порождающих точечные дефекты воздействий. Вне зависимости от способа воздействия, материала и типа диффундирующего атома определяющим параметром изменения скорости диффузии является параметр МН. Коэффициент диффузии определяется выражением:

где Д. - коэффициент диффузии в равновесных условиях, ео - максимальная энергия, передаваемая диффундирующим атомам частицами радиационного потока или при релаксации радиационных возбуждений. Зависимость параметра МН от времени термализации атомов и сечения их взаимодействия с радиационным потоком обусловливает методы селективного стимулирования диффузии примесных атомов в твердых телах.

Расчет концентраций дефектов в материалах без учета возникающего при запороговом радиационном воздействии состояния МН приводит к значительному завышению стационарных концентраций вакансий и к занижению концентраций межузлий в области низких температур. Для температурного хода коэффициента диффузии при запороговых радиационных воздействиях при высоких температурах выполняется аррениусовский закон, с понижением температуры, отклонение от аррениусовской зависимости связано с пересыщением радиационными дефектами, при низких температурах диффузия не зависит от температуры.

В диэлектрических материалах релаксация возникающих при облучении радиационных носителей заряда преимущественно на дефектах (примесях, границах и т.д.) обусловливает селективность радиационного стимулирования их подвижности. Это приводит к радиационному отжигу дефектов структуры и частичной рекристаллизации керамических материалов. В серии исследований радиационных изменений в керамических материалах из BN с помощью широкого набора экспериментальных методов: колебательной спектроскопии (ИК, комбинационное рассеяние (КР)), фото-люминесценции, рентгеноструктурного анализа, выявлено влияние повреждающей и ионизирующей компонент радиационного воздействия на структурные изменения керамик. При реакторном и протонном облучениях повреждающая

(7)

компонента приводит к кристаллографическим дефектам типа нарушения чередования базисных плоскостей структуры, с чем связаны появление сложной структуры рентгеновских линий, перераспределение интенсивности и высокочастотный сдвиг в спектрах ИК-отражения и КР. Ионизирующая компонента обуславливает радиационный отжиг дефектов структуры и радиационно-стимулированную рекристаллизацию, что приводит к сужению рентгеновских дифракционных линий и линии КР. Значительное влияние ионизирующей составляющей на структуру диэлектриков обусловлено тем, что энергия, выделяющаяся при релаксации электронных возбуждений (порядка ширины запрещенной зоны), превышает энергию активации элементарных активационных процессов (диффузии, дефектообразования, химических реакций). Схема экспериментального метода и результаты разделения ионизирующего и повреждающего вкладов радиации в структурные изменения показаны на рисунке 1. При облучении материалов частицами высоких энергий повреждающая компонента радиации проявляется преимущественно в области конца треков частиц в материалах, а для большей длины трека характерно ионизирующее воздействие. Каждый из тонких образцов облученного пакета исследуется структурно-чувствительными методами, и результаты соотносятся с расчетами повреждений (атомных смещений) и ионизирующей дозы для каждого образца. На основе экспериментальных значений скорости радиационно-стимулированной диффузии дефектов структуры, составляющих межзеренные границы материалов из ВЫ, определен параметр МН в условиях облучения протонами на ускорителе ЭГП-10М (ГНЦ РФ-ФЭИ) (а~10',4-Ю""). При облучении в реакторе БР-10 (ГНЦ РФ-ФЭИ) а~10"16.

Для исследований кинетики процессов, связанных с изменениями микроструктуры материалов непосредственно в условиях радиационных воздействий, на базе ускорителей ЭГП-10М и ЭГП-15 (ГНЦ РФ-ФЭИ) разработан метод одновременного измерения оптических и акустомеханических свойств материалов в процессе ионного облучения. Акустомеханические свойства (модуль Юнга и декремент акустических колебаний) отражают состояние структуры (микроструктуры) материалов. По спектрам люминесценции многих диэлектриков судят о состоянии дефектов структуры. Проведенные исследования показали, что в графитоподобном ВИ центры люминесценции связаны с собственными дефектами, которые составляют границы зерен, и интенсивность люминесценции пропорциональна плотности межкристаллических границ.

Р . 7 МэВ

г-1

В\ фольги

Рисунок 1. Схема измерений влияния ионизирующей и смещаюшей компонент радиации на структурные изменения и зависимость полуширины максимума КР (Б/2) от длины пробега протонов в сравнении с рассчитанными зависимостями ионизационных потерь (О) и атомных

смещении (Р).

Рисунок 2. Схема измерений акустомеханических и оптических свойств материалов в процессе

облучения протонами и зависимости интенсивности РИЛ I, декремента акустических колебаний 8 и модуля Юнга Е нитрида бора при облучении протонами (8 МэВ, 1,6-1012 см'*с) при амплитуде относительной деформации 2,5- КГ*.

Для измерений акустомеханических свойств и создания ультразвуковой деформации в образцах использовался резонансный метод составного пьезоэлектрического вибратора. Для возбуждения и приема ультразвуковых колебаний в исследуемом образце применялся кварцевый преобразователь. Склеенные образец и кварц представляют собой составной вибратор, в котором возбуждается стоячая акустическая волна. Схема установки изображена на рисунке 2. Установка позволет проводить измерения модуля Юнга с погрешностью 0,002%, декремента акустических колебаний на частоте ~100 кГц с погрешностью 6% и измерять спектры РИЛ в диапазоне длин волн 200-800 нм при амплитудах относительной деформации в интервале от 10"7 до 3-10"4 в условиях облучения с мощностями дозы до Ю4 Гр/с. В серии измерений было установлено, что с ростом амплитуды относительной деформации увеличивается скорость радиационно-индуцированной рекристаллизации пиролитического BN, что вызвано увеличением при деформации термодинамического потенциала границ-скоплений собственных дефектов в условиях их высокой подвижности в состоянии МН. Разработана математическая модель радиационно-индуцированной рекристаллизации и получено уравнение, связывающее интенсивность РИЛ, мощность дозы и степень деформации материала.

Высокая радиационно-индуцированная диффузионная подвижность может быть причиной изменения характера структурных фазовых переходов. С помощью феноменологического подхода, в котором свободная энергия f(c,t¡) зависит от концентрации с и структурного параметра порядка ц, показано, что вблизи точки фазового перехода второго рода или в метастабильном состоянии при структурном фазовом переходе первого рода, когда éfídrf положительна и стремится к нулю, возникают термодинамические условия для спинодального распада: cff/dc'<0. Кинетическое условие спинодального распада заключается в превышении характерного времени образования зародыша новой фазы над временем перехода системы в термодинамически нестабильное состояние (спинодаль) в условиях ускоренной диффузии атомов. Это показано методом инициирования электронным пучком и наблюдения фазовых переходов непосредственно в колоне электронного микроскопа. При кристаллизации квазиаморфных пленок V2O5, NbjOs и М0О3 в электронном микроскопе с ускоряющем напряжением 120 кэВ начальная стадия образования кристаллического низшего оксида протекает по механизму спинодального распада. Образуются области с пространственной периодичностью контраста. При высоких плотностях потока электронов, при больших

температурах, происходит образование поликристалла высшего оксида по механизму зарождения и роста.

1000 А

Рисунок 3. Электронно-микроскопическое изображение кристалла Уг05 на стадии образования низшего окисла при облучении электронами (энергия 100-250 кэВ, интенсивность ~1015

электрон/см2с).

Изменение характера фазовых переходов с образованием низших окислов в монокристаллических оксидах У^Ог и МоОз происходит при изменении энергии электронов. При облучении электронами допороговых энергий на начальных стадиях изменения структуры во всей облучаемой области наблюдается контраст, соответствующий модулированной структуре в результате диффузионного расслоения (рисунок 3). При увеличении энергии электронов выше 200-250 кэВ (запороговое облучение) наблюдается резкое изменение механизма фазообразования: образование фаз низших окислов в отдельных локальных областях в результате миграции неравновесных вакансий в скопления.

В третьей главе (Инициирование селективных процессов в оксидах переходных металлов при НК-лазерном воздействии) рассмотрен метод инициирования процессов дефекто-образования, диффузии, фазовых переходов и твердофазных химических реакций ИК-лазерным воздействием. Описано явление аномального транспорта примесей в монокристаллическом ^^Ог при селективном возбуждении определенных колебаний кристаллической решетки. Сочетание традиционных и оригинальных, в том числе непосредственно в процессе лазерного воздействия, методов исследований диффузии и фазовых переходов позволяют установить микроскопические механизмы и предложить теоретические модели селективных процессов в материалах.

Состояние МН в диэлектрических материалах может возникать в том случае, когда ПК-лазерное излучение резонансно возбуждает фундаментальные оптические колебания кристаллической решетки. При этом селективное стимулирование различных активационных процессов возможно в том случае, если активационные процессы связаны с такими смещениями атомов, которые соответствуют формам возбуждаемых высокочастотных ИК-активных колебаний решетки. Групповой анализ ИК-спектров позволяет выделить такие группы колебаний в УгС>5. Эти колебания характеризуются сильной деформацией связей \'-0 и соответствуют высокочастотной полосе поглощения, отщепленной от основного ИК-поглощения решетки (рисунок 4). Излучение СО;-лазера в диапазоне частот (930-1100) см"1, может попадать в резонанс с колебаниями 970-1040 см"1, приводя к состоянию МН в кислородной подсистеме, или с колебаниями основной полосы до 930 см'1, приводя к тепловому нагреву решетки.

Проведенные расчеты показали, что при интенсивности лазерного облучения ~102 величина параметра МН а~]0"5-10"\ и при температурах до ~500-600 К кинетика

активационных процессов (диффузии и образования вакансий по кислороду) отличается от равновесной. С помощью измерения спектров оптического поглощения в ближнем ИК-диапазоне, где пик поглощения при 1,24 эВ соответствует вакансиям по кислороду, обнаружено, что при лазерном воздействии на частотах 985 и 930 см"1 скорость образования вакансий различается в 3,5 раза.

Для исследований кинетики размножения и релаксации неравновесных дефектов непосредственно в условиях ИК-лазерного воздействия использован модифицированный метод дифференциального поглощения, отличающийся от известных методов модуляционной спектроскопии тем, что оптические свойства образца модулируются лучом СО:-лазсра, инициирующего состояние МН, Измерения проводятся в области ширины запрещенной зоны, по сдвигу которой определяется температура образцов, что важно для выявления атермического влияния облучения. Схема установки показана на рисунке 5. В такой схеме при импульсном лазерном облучении обеспечивается высокая чувствительность, так как

Рисунок 4. ИК-спектр пропускания УгСЬ.

получается дифференциальный спектр (первая производная от спектра пропускания). Применение метода в исследовании кинетики образования вакансий по кислороду в У^О^. положение и форма спектров которого зависит от содержания вакансий, позволило установить, что в условиях МН эффективная температура образования вакансий оказывается выше (более 100 К при интенсивности облучения 102 Вт/см2) температуры кристалла. По зависимости амплитуды спектра дифференциального поглощения от периода посылки лазерных импульсов (рисунок 5) определена нетепловая составляющая релаксации лазерных возбуждений в оксиде, связанная со структурной релаксацией в вакансионной подсистеме.

Обозначения: 1 — монохроматор, 2 - лампа накаливания, 3 — поляризатор, 4 - СОг-лазер, 5 — линза, 6 - прерыватель, 7 - самописец, 8 - усилитель с синхронным детектором, 9 - ФЭУ, 10 -образец, 11 -криостат, 12-зеркало.

Рисунок 5. Схема установки дифференциального поглощения и зависимость амплитуды спектра УгОб от периода прерывания лазерного излучения.

Инициирование диффузии примесей Си, Ка, К, Сэ, Са, Эг, Ва в монокристаллах У^Оз проведено воздействием излучением СОг-лазера на частотах 975-980 см"1, при которых возникает состояние МН в кислородной подсистеме, и на частотах -930 см'1, с которыми связан только тепловой разогрев решетки. Диффузия осуществлялась из термически диффузионно-насыщенного слоя облучением в режиме сканирования с плотностью потока излучения 102 Вт/см2. В серии экспериментов для всех примесей было обнаружено явление аномального массопереноса, заключающееся в глубоком (до 2 мм) проникновении примесей за времена -1 с при резонансном, приводящем к состоянию МН, лазерном облучении. В условиях теплового действия облучения аномального транспорта не происходило.

о

20

40 Р. мс

Рисунок 6. Распределение меди в монокристалле в зоне облучения. Метка в нижней левой части соответствует 100 мкм. Слева-снимок во вторичных электронах, справа - в

рентгеновских лучах меди.

Необходимым условием ускоренного массопереноса является образование на поверхности диффузионной зоны легирующего элемента и непрерывное лазерное облучение в таких режимах, когда проплавления поверхности нет или его глубина не превышает глубины предварительно созданной диффузионной зоны. Глубокое проникновение примеси под действием лазерного облучения связано с принципиально новым механизмом массопереноса. Отличительной особенностью этого механизма является то, что ускоренный транспорт примесей осуществляется в процессе дрейфа микрообластей, формируемых в приповерхностных областях материала в неравновесных условиях облучения. Высокая подвижность таких микрообластей обеспечивается гетерофазными флуктуациями. Механизм гетерофазных флуктуации заключается в том, что в объеме кристалла, находящегося при температуре, близкой к температуре какого-либо структурного фазового перехода, флуктуационно образуются и исчезают локальные состояния, координация атомов в которых соответствует структуре фаз, метастабильных в данной области температур, давлений и концентраций. Высокая селективность процесса по отношению к частоте лазерного излучения достигается генерацией на резонансных частотах неравновесных вакансий и индуцированием гетерофазных флуктуаций в вакансионно-примесных микрообластях.

¥

л

:

\

тЧ-Р1-

ЬОО 600 700 Т, К

Рисунок 7. Температурная зависимость обратной диэлектрической проницаемости монокристалла УгО^.* и смещение кислорода в области вакансии.

Для исследований фазовых переходов в оксидах при дефиците кислорода и с примесями были проведены измерения температурных и частотных зависимостей диэлектрической проницаемости, спектров малоуглового рассеяния света и оптического поглощения в области ширины запрещенной зоны. Предложен чувствительный метод диагностики критических состояний и структурных неустойчивостей в материалах на основе расчета температурных зависимостей флуктуаций плотности электронных состояний с?(Г) из спектров поглощения у(Е) в области ширины запрещенной зоны Ег при различных

температурах по формуле у(,Е)~ ехр

(£-< Е >У _ё

2а*

. В нестехиометрическом кристалле

УгС>5 обнаружен фазовый переход, связанный с перестройкой дипольной структуры в результате смещений атомов кислорода около вакансий (рисунок 7). Фазовый переход второго рода в УгОз-х является размытым, происходит при 650-750 К в локальных областях размером 0,1-1 мкм - вакансионных скоплениях. При этом области с более высокой концентрацией вакансий испытывают фазовые переходы при меньших температурах, что обусловливает пульсации фазовых состояний при нагреве и охлаждении при условии высокой подвижности вакансий. Предложена микроскопическая модель фазового перехода в нестехиометрическом УдОз, и в приближении среднего поля с помощью микрокинетического подхода показано, что в условиях МН при резонансном лазерном воздействии происходит уменьшение температуры фазового перехода пропорциональное параметру МН. В условиях нестационарного облучения возникают гетерофазные флуктуации.

Ключевым моментом в механизме ускоренного массопереноса является формирование структур, для которых коэффициенты диффузии примесей внедрения при температурах

для диффундирующих атомов в приближении гауссова процесса частота переходов атомов через энергетический барьер распределена по логиормальному закону, и ее среднее:

где <<51Г> - дисперсия распределения барьеров, V- частота атомных колебаний. Выражение (8) описывает диффузию в неупорядоченных (аморфных) материалах. В условиях фазовых флуктуации в оксидах происходит увеличение коэффициента атомной диффузии до значений

В четвертой главе (Сильная микроскопическая неравновесность в твердых телах) приведены методы инициирования и исследования состояния сильной МН в твердых телах. На примерах лазерного оптического пробоя диэлектриков и образования высокоэнергетичпых плотных каскадов атомных смещений при облучении нейтронами прослежен переход МН состояния в термодинамически неравновесное состояние жидкости, обратный переход которой в твердое состояние сопровождается рядом аномальных явлений. Помимо косвенных методов на основе исследований характера процессов диффузии и изменений структуры материалов, предложен прямой оптический метод изучения состояния сильной МН в твердых телах.

В условиях сильной МН отклонение средней энергии неравновесного ансамбля от ее значения в равновесном случае значительно, и использование термодинамических функций для описания состояний системы оказывается невозможно. Тем не менее, в области фазовых превращений поведение материалов оказывается сходным. Фазовые переходы при этом протекают с рядом аномальных особенностей: аномально высокими скоростями активационных процессов, сверхвысокими скоростями движения фазового фронта, образованием поверхностных и диффузионных периодических структур. При лазерном отжиге полупроводников для импульсов длительностью от нескольких пикосекунд происходит переход кристаллической решетки в состояние МН с параметром неравновесности а>0,1, в котором, согласно известным экспериментальным результатам, происходит "холодное" сверхбыстрое (-10"13 с) плавление кристалла. Наблюдаются высокие скорости движения фронта расплава (4-102 см/с) и кристаллизации (102 см/с). Для частот диффузионных скачков

порядка 103 К равны Ю^-КГ1 см /с. Показано, что при флуктуациях энергетического барьера

~10"2см2/с.

атомов с учетом неизбежно возникающего в состоянии сильной МН разупорядочения структуры получено выражение:

< <у >=-^ ехр(-—- + ехр(—) 1 +--(1 - а) ехр(— +-—-)

1 +

аГ

ео

ео

ео

2е£

(9)

согласно которому при температурах плавления/кристаллизации и а~10" атомная подвижность превышает равновесную в юМо1 раз.

Рисунок 8. Монокристалл АЬОз, образовавшийся в области лазерного пробоя. Метка соответствует 100 мкм. На вставке показана ППС в увеличенном масштабе (метка соответствует 10 мкм.).

В условиях высокой атомной подвижности состояние сильной МН переходит в макроскопически неравновесное состояние жидкости, не отвечающее минимуму термодинамического потенциала. С помощью феноменологического подхода показано, что образующаяся в условиях сверхбыстрого плавления при дефиците необходимого для достижения равновесного состояния свободного объема жидкость кристаллизуется по механизму фазового перехода первого рода, близкого ко второму (спинодальный распад) с образованием кристаллов с высоким совершенством структуры. Для исследований характера кристаллизации неравновесного расплава предложен метод инициирования состояния сильной МН с помощью лазерного оптического пробоя. При воздействии излучением в спектральном диапазоне прозрачности материала возникают тепловые неустойчивости в результате

рассеяния/поглощения на оптических неоднородностях, что приводит к развитию «теплового взрыва». При лазерном пробое обеспечивается высокий темп ввода лазерной энергии в облучаемую область, что приводит к сильной МН (а~0Л) и образованию неравновесного и метастабильного расплава. Кристаллизация в условиях лазерного пробоя исследовалась в керамических материалах АЬОз УгОэ, в которых пробой легко возникает при непрерывном лазерном облучении средней мощности. В серии экспериментов показано, что в результате кристаллизации неравновесной жидкости происходит рост аномально больших кристаллов, образуются поверхностно-периодическле структуры (ППС) и концентрационные волны примесей (Си в УгОд) в объеме. Если с увеличением скорости охлаждения в равновесном случае кристаллизации размеры образующихся кристаллитов уменьшаются, то при лазерном пробое быстрое охлаждение расплава приводит к росту больших кристаллов.

Состояние сильной МН с параметром а>10"2-10"' в твердых телах связано с весьма интенсивным возбуждением атомов (частота возбуждения неравновесных атомных колебаний к>108-109 с"1). Такое состояние может существовать на временах, не превышающих характерные времена формирования акустических волн (10"'°-10"" с), после чего при отсутствии интенсивного оттока энергии от области возбуждения происходит разрушение твердого тела. Поэтому единственным прямым методом изучения сильной МН в твердых телах является оптический, в котором по измеряемому спектру свечения можно определять вид функции распределения атомов по энергии. Обоснованием метода является полученное выражение для спектральной плотности излучения МН ансамбля:

аТ

и.. =-г—

(1-аг)

\ +

г-1

ехр(-)-ехр(—-)

са Т

(Ю)

которое справедливо при Ьу<е0 и при сс—>0 переходит в известную формулу Планка.

Спектральный метод диагностики состояния сильной МН в твердых телах был применен для изучения плотных каскадов атом-атомных соударений, компактных областей (67 нм) с энергией атомов до 1-2 эВ, образующихся при облучении быстрыми нейтронами и интенсивно излучающих свет на временах до !0"13-10"12 с. Метод реализован с помощью регистрации излучения оптических волокон, помешенных в активную зону реактора на быстрых нейтронах (рисунок 9). В такой схеме происходит физическое усреднение по всему ансамблю излучающих каскадов. Спектры свечения регистрировались при импульсном

реакторном облучении, при котором обеспечивается высокая интенсивность в максимуме импульса и невысокая доза за импульс, что исключает радиационную деградацию волокна в процессе измерений.

реактор БАРС-б

I

ФЭУ

[ацп

О 5 10 15 20

Рисунок 9. Схема метода спектральной диагностики каскадов и спектр свечения кварцевых волокон в условиях импульсного (80 мкс) облучения интенсивностью 5-Ю16 н/см2с с аппроксимацией формулой (10).

По интенсивности и форме спектра излучения установлено, что в условиях реакторного облучения в кварце с эффективностью от 0,2 до 5% возникают плотные каскадные области, МН состояние которых характеризуется параметром МН а~0,2-^-0,4 при максимальной энергии возбуждения атомов 10<ео£20 эВ.

В каскадах атом-атомных соударений в твердых телах на стадии сильной МН при высоких значениях энергии возбуждения реализуются условия химического разложения материалов, что показано на примере изменения стехиометрического состава облученных в реакторе керамик ВЫ - нанокристаллических материалов, размер кристаллитов в которых сравним с размером каскадов.

Обозначения: 1- облученный в реакторе на быстрых нейтронах (доза 1,47-1021 п/см2) александрит - ВеАЬ04(2%Сг) 2 - исходный монокристалл александрита - ВеА1г04(2%Сг) 3 - монокристалл хризоберилла - ВеАЬО«.

Рисунок 10 Спектры ИК-отражения монокристаллов ВеА^О^.

Высокая энергия и подвижность атомов в условиях сильной МН обусловливают быстрое, на временах до 10"|2-10"" с, протекание структурных фазовых переходов в областях плотных каскадов атомных смещений. Наиболее простой фазовый переход в каскадах типа жидкость<->твердое тело фиксировался по изменению структуры диэлектрических и металлических материалов в ряде известных работ. Возможность полиморфных фазовых переходов в плотных каскадах доказана на примере образования высокотемпературной Р-фазы хризоберилла и обедненных примесью хрома областей в структуре монокристаллического александрита. В ВеАЬОд в узком интервале предплавильных температур (2016-2140 К) образуется фаза р-ВеА^Од, характеризующаяся полным отсутствием растворимости ионов Ст3*. После реакторного облучения монокристалла александрита появляется фаза хризоберилла, фиксируемая по дополнительной полосе ИК-отражения при 930-970 см'1 (рисунок 10). Включения фаз хризоберилла образуются в результате полиморфного перехода из р-фазы в последовательности фазовых переходов александрит—»неравновесная жидкость-^Э-фаза-»хризоберилл.

В приложении 1 (Структура графитоподобного нитрида бора) обобщены результаты исследования реальной структуры материалов из ВМ. Экспериментально и теоретически обоснованы методы определения дефектов структуры графитоподобного ВЫ с помощью ИК-спектроскопии и комбинационного рассеяния света.

В приложении 2 (Фазовые переходы в системах с активируемыми диполями) рассмотрена микроскопическая модель фазовых переходов в системе активируемых диполей, с помощью которой описываются структурные, сегнетоэлектрические фазовые переходы, переходы металл-диэлектрик и фазовые переходы порядок-беспорядок в облученных стеклах.

В заключении приведены основные выводы диссертационной работы.

1. Состояние МН в твердых телах возникает в условиях радиационных воздействий и характеризуется неравновесной функцией распределения атомов по энергии, которая полностью определяется энергией, передаваемой радиацией атомам, и параметром МН, зависящим от частоты возбуждений и времени термализации колебаний атомов. В состоянии МН кинетика активационных процессов не подчиняется аррениусовскому закону, что является причиной радиационно-стимулированной диффузии и неравновесного распределения атомов по неэквивалентным кристаллографическим позициям. Инициирование резонансным лазерным излучением состояния МН служит основой методов реализации селективных гетерофазных процессов (лазерное разделение изотопов).

2. Разработаны методы инициирования состояния МН и статистических процессов в твердых телах лазерным излучением средней мощности: а) метод инициирования процессов дефектообразования, диффузии, фазовых переходов, в твердых телах путем селективного возбуждения колебаний кристаллической решетки ИК-лазерным излучением; б) - метод инициирования сильной МН и аномально быстрых процессов диффузии и фазовых переходов в диэлектриках с помощью лазерного оптического пробоя.

3. Разработан комплекс прямых методов (непосредственно в процессе облучения) исследования состояния МН и статистических процессов в твердых телах:

- метод измерений акустомеханических и оптических свойств материалов в условиях непрерывных радиационных воздействий для измерений модуля Юнга, декремента акустических колебаний и спектров люминесценции при облучении с мощностью поглощенной дозы до 104 Гр/с (метод реализован на базе ускорителей ЭГП-10М и ЭГП-15, ГНЦ РФ ФЭИ);

- метод дифференциальной оптической спектроскопии в области ширины запрещенной зоны

индуцированного лазерным излучением состояния МН в широкозонных полупроводниках для исследования кинетики размножения и структурной релаксации неравновесных дефектов;

- методы регистрации и анализа спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в

условиях импульсного реакторного облучения для определения неравновесной функции распределения атомов по энергии в условиях сильной МН (метод реализован на базе реактора БАРС-6, ГНЦ РФ-ФЭИ).

4. Установлены особенности фазовых переходов в твердых телах в состоянии МН. При структурном фазовом переходе из метастабильной фазы возникают условия для спинодального распада, что показано на примере образования модулированных структур при кристаллизации квазиаморфных фаз и восстановлении оксидов переходных металлов при облучении электронами допороговых энергий. Твердое тело из состояния сильной МН переходит в фазу термодинамически неравновесной жидкости (спинодаль), кристаллизация которой, как показано на примере лазерного оптического пробоя керамик из АЬОз и У2Оз, протекает с аномально высокими скоростями диффузии, образованием поверхностных периодических структур, концентрационных волн и ростом больших монокристаллов. В нестехиометрических оксидах переходных металлов (У20;, Мо03) в равновесных условиях происходит размытый фазовый переход второго рода, который в условиях его инициирования нестационарным резонансным лазерным облучением имеет характер структурных неустойчивостей (гетерофазных флуктуаций) в вакансионных микрообластях.

5. На примере материалов из ВИ проведено разделение вкладов повреждающей и ионизирующей компонент реакторного и ионного облучения в структурные изменения керамических диэлектриков. Показано, что повреждения связаны с увеличением концентрации вакансий по азоту и нарушением чередования базисных гексагональных плоскостей структуры, а ионизирующая компонента приводит к частичной рекристаллизации, скорость которой увеличивается при механической деформации материалов. Это вызвано увеличением при деформации термодинамического потенциала границ-скоплений дефектов структуры в условиях их высокой подвижности в состоянии МН.

6. Обнаружено явление аномально глубокого проникновения примесей внедрения в монокристаллах УгОв под действием резонансного ИК-лазерного излучения и выявлен

29

принципиально новый механизм маесопереноса, заключающийся в ускоренном транспорте примесей в результате дрейфа вакнсионно-примесных микрообластей на глубины до 2 мм. Высокая селективность процесса по отношению к частоте лазерного излучения достигается генерацией на резонансных частотах неравновесных вакансий и индуцированием фазовых переходов в вакансионных микрообластях, гетерофазные флуктуации в которых обусловливают аномально высокие коэффициенты диффузии.

7. В условиях облучения быстрыми нейтронами в твердых телах с эффективностью от 0,2 до 5% образуются плотные каскады атом-атомных соударений - микрообласти размером до 5-7 нм в состоянии сильной МН, в которых происходят структурные фазовые переходы и реализуются условия химического разложения. Фазовые переходы типа жидкость*->твердое тело идентифицируются по изменению наноструктуры кварцевых стекол, растворению нановключений фаз в сплавах, перераспределению ионов по различным кристаллографическим позициям. Возможность полиморфных фазовых переходов показана на примере образования микрообластей высокотемпературной Р-фазы хризоберилла в структуре александрита.

8. Разработаны модели статистических процессов в твердых телах в состоянии МН и предложены:

- способы расчета неравновесной функции распределения атомов по энергии, скоростей активационных процессов при лазерных и радиационных (гамма, электронных, ионных, нейтронных) воздействиях, спектральной плотности энергии излучения микроскопически неравновесного ансамбля;

- теоретические модели радиационно-стимулированной диффузии, в том числе в разупорядоченных средах, феноменологические и микроскопические модели фазовых переходов в твердых телах в состоянии МН;

- методы расчетов спектров поглощения в области фундаментального края при флуктуациях

плотности электронных состояний по объему для диагностики критических состояний в диэлектриках.

Таким образом, в диссертации разработан методологический подход, согласно которому широкий круг явлений, возникающих в твердых телах при радиационных воздействиях обусловлен возникновением под облучением состояния МН. В рамках предложенного подхода разработаны экспериментальные методы инициирования состояния МН и статистических процессов в твердых телах, прямые методы исследования состояния МН и процессов в

твердых телах, выявлены закономерности и предложены модели диффузии, фазовых переходов и химических реакции в материалах в условиях радиационных и лазерных воздействий.

СПИСОК-ОСНОВНЫХ ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Манухин A.B., Мащенко В.Е., Плакснн O.A., Степанов В.А., Изменение оптических свойств пятиокиси ванадия под действием излучения СО; -лазера // Изв. ВУЗов. Черная металлургия,- 19S7.- N9,- С. 71-75

2. Манухин A.B., Плаксин O.A.. Степанов В.А., Колебательные спектры и химическая связь в V205II Изв. АН СССР. Сер. Неорганические материалы,- 19S8.- Т.24,- N2.-C. 251-254

3. Манухин A.B., Плаксин O.A., Степанов В.А., Релаксация лазерного возбуждения в V205 // ФХОМ.- 1988.-N 1.-С. 127-128

4. Плаксин O.A., Степанов В.А., Манухин A.B., Абдуллаев A.A., Плеохроизм монокристаллов V205 и МоОз // Изв. ВУЗов. Физика,- 198S.- N4,- С.114-116

5. Елютин В.П., Манухин A.B.. Вомпе А.Г., Плаксин O.A., Степанов В.А., Дефектность и фазовые переходы в оксидах переходных металлов // ДАН СССР.- 1988.-Т.300.-Вып, 2,-С.380-383

6. Манухин A.B., Степанов В.А., Плаксин O.A., Аномальное дефектообразование в V2O5 при лазерном облучении Н Изя.ВУЗов. Черная металлургия.-1988,- N9,- С. 150

7. Манухин A.B., Плаксин O.A., Степанов В.А., Изменение оптических свойств пленок V2O5 и МоОз под действием лазерного излучения // Письма в ЖТФ.-1988.- Т.)4.-Вып.1б.- С. 14671470

8. Плаксин O.A., Степанов В.А. Манухин A.B., Влияние несовершенства кристаллической структуры на коэффициент поглощения в области фундаментального края // Оптика и спектроскопия,- 1989,-Т. 66.-Вып.6.-С. 1381 -1383.

9. Plaksin O.A., Stepanov V.A. Accelerated mass transfer in V2O5 -monocrystals at selective action of IR-laser radiation (Ускоренный массоперенос в монокристаллах VjО5 при селективном действии ИК-лазерного излучения) И Proc. SPIE 1352 ("Laser Surface Microprocessing" V.I.Konov, B.S.Lükyanchuk. I. Boyd Editors).- 1990,- P. 191-194

10. Stepanov V.A. Kinetics of activation processes at laser resonance action (Кинетика активационных процессов при резонансном лазерном воздействии) И Proc. SPIE 1352 ("Laser Surface Microprocessing" V.I.Konov, B.S.Lukyanchuk. I. Boyd Editors).- 1990.- P.208-209

11. Крюкова Л.М., Степанов В.А. Чернов В.М., Фазовые переходы под действием электронного пучка в оксидах переходных металлов / Сб. "Радиационное материаловедение", - Харьков: 1991,- Т.7.- С.27-37

12. Звонков С.Д., Лукьянчук B.C., Степанов В.А., Индуцированные лазерным излучением процессы дефектообразования и диффузии в металлах и оксидах // Труды института общей физики АН СССР.- 1991,- Т.30,- С. 83-113

13. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Phase transitions in a system of activated dipoles (Фазовые переходы в системе активированных диполей) // Phase Transitions.- 1992,- Vol.40.- P. 105112.

14. Плаксин O.A., Степанов В. А., Фазовые переходы в пленках YBajCujO?^; // Сверхпроводимость: физика, химия, техника,- 1992,- Т.5.- Вып 7.- С. 1257-1261

15. Крюкова Л.M., Леонтьева О.В., Степанов В.А.? Влияние облучения электронами на характер кристаллизации оксидных пленок. // Письма в ЖТФ.- 1993,- Т.19.- Вып.1.-С. 52-56

16. Степанов В. А., Степанов П. А.. Колебательная спектроскопия материалов из графитоподобного нитрида бора. // Оптика и спектроскопия.- 1995.- Т. 78, Вып. 3, С. 431435

17. Чернов В.М., Степанов В.А, Плаксин O.A., Деградация оптических и электрических свойств диэлектрических материалов при радиационных воздействиях // Межд. конф. "Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой".- Арзамас-16: ВНИИЭФ, 1995,- Т. 2.- С. 16-26

18. Елютин A.B., Манухин A.B., Плаксин O.A., Степанов В.А., Закономерности образования вакансий в оксидах переходных металлов при резонансном лазерном воздействии // ДАН.-1995,- Т. 340,- Вып. 4.- С. 4S3-485

19. Плаксин O.A., Степанов В.А., Степанов П.А., Распределение ионов хрома в ВеАЬОд при нейтронном облучении//Письма в ЖТФ,- 1995.-Т. 21,-Вып. 12- С. 13-15

20. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Chernov V.M., Skuralov V.A., Krukova L.M., Polyakov A.M., Structural transformations and properties deterioration of dielectric materials under irradiation (Структурные изменения и деградация свойств диэлектрических материалов под облучением) // Plasma Devices and Operations.- 1996.- Vol. 4.- P. 325-335

21. Chernov V.M., Belyakov V.A., Bryuzgin A.M., Cherednichenko Y.Gr., Ievleva J.I., Khorasanov G.L., Plaksin O.A., Stepanov V.A., Vizgalov A.V., Zherebtsov V.A., Zrodnikov A.V., Investigation on radiation-induced processes in dielectric materials (Исследование радиационно-индуцированных процессов в диэлектрических материалах) // J. Nucl. Mater.- 1996.- Vol. 233-237.- Р.1304-1309

22. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Chernov V.M., Skuratov V.A., Luminescence studies on electron and structural states in dielectrics under irradiation (Исследования электронных и структурных состояний в диэлектриках методом люминесценции) // J. Nucl. Mater.-1996.- Vol. 233-237.- P. 1355-1360

23. Чернов B.M., Храмушин Н.И., Степанов В.А., Степанов П.А.Дедков B.C., Кабышев A.B., Лопатин В.В., Суров Ю.П., Радиационно-индуцированная деградация структуры и свойств графитоподобного нитрида бора: Препринт № 2516.- г. Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 1996

24. Чернов В.М., Плаксин O.A., Степанов В.А., Степанов П.А., Хорасанов Г.Л., Электрические и оптические характеристики диэлектриков при радиационных воздействиях. / Сб. "Избранные труды ФЭИ".- г.Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ.- 1996.- С. 126-132

25. Степанов В.А., Степанов П.А., Влияние ионизирующей и смещающей компонент протонного облучения на структурные изменения в нитриде бора // Письма в ЖТФ,- 1997.Т. 23,- Вып. 13,- С. 37-41

26. Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М, Головинов A.B., Крюкова Л.М., Роль ионизирующей и смещающей компонент обл\"чения в структурных изменениях нитрида бора: Препринт № 2621.- г. Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 1997

27. Степанов В.А., Радиационно-стимулированная диффузия в твердых телах // ЖТФ - 1998.-Т.68,- Вып.8,- С. 67-72

28. Chernov V.M., Khorasanov G.L., Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Belyakov V.A., Electrical and optical characteristics of dielectrics for fusion use under irradiation (Электрические и оптические характеристики диэлектриков для термоядерного реактора под облучением) // J.Nucl. Mater- 1998.-Vol. 253.-P. 175-179

29. Степанов B.A., Степанов П.А., Радиационно-индуцированная люминесценция пиролитического нитрида бора // Оптика и спектроскопия.- 1998, Т. 85.- Вып. 6,- С. 974-978

30. Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Фокин Г.Н., Чернов В.М., Якубов П.А., Голант К.М., Томашук А.Л., Оптические явления в кварцевом волокне при импульсном реакторном облучении: Препринт № 2756.- г. Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 1999

31. Stepanov V.A., Chernov V.M., Radiation-induced processes and their influence on the functional properties of dielectrics for different types of irradiation (Радиационно-индуцированные процессы и их влияние на функциональные свойства диэлектриков при различных типах облучения) //J. Nucl. Mater.- 2000,- Vol. 283-287,- P. 932-936

32. Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М., Переходные оптические явления в кварцевых волокнах при мощном импульсном реакторном облучении // Письма в ЖТФ,- 2000.- Т. 26.- Вып. 6,- С. 32-35

33. Toraashuk A.L., Golant К.М., Dianov Е.М., Medvedkov O.I., Plaksin O.A., Stepanov V.A.. Stepanov P.A., Demenkov P.V., Chernov V.M., Klyamkin S.N., Radiation-Induced Absorption and Luminescence in Specially Hardened Large-Core Si/ica Optica) Fibers (Радиащюино-индуцированное поглощение и люминесценция в специально упрочненных многомодовых кварцевых оптических волокнах) // IEEE Transactions on Nuclear Science.- 2000.- Vol. 47,- No. 3.- Parti.- P. 693-698

34. Кардашев Б.К., Деменков П.В., Плаксин O.A., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М., Влияние акустической деформации на радиационно-индуцированную люминесценцию пиролитического нитрида бора. // ФТТ,- 2001.- Т. 43.- Вып. 11.- С. 2003-2009

35. Demenkov P.V., Plaksin О.А., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Chernov V.M., Golant K.M., Tomashuk A.L., Optical Phenomena in KU-1 Silica Core Fiber Waveguides under Pulsed Reactor Irradiation (Оптические явления в кварцевых волокнах КУ-1 при импульсном реакторном облучении) //J. Nucl. Mater.- 2001,- Vol. 297,- P. 1-6

36. Степанов B.A., Свечение каскадов атом-атомных столкновений в твердых телах: Препринт Ws 2982.- г. Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 2003

37. Степанов В.А., Микрокинетика фазовых переходов - влияние облучения // ФХОМ.- 2005.-№1,- С.15-21

38. Степанов В.А., Микроскопическая модель фазовых переходов // Письма в ЖТФ.- 2005.-Т.31,- Вып. 11,- С. 5-11

Подписано к печати.02.02.2006 г. Формат 60x84 1/16. .Усл.п.л.0,9. Уч.-изд.л.2. _Тираж 50 экз. Заказ №

Отпечатано в ОНТИ методом прямого репродуцирования с оригинала авторов. 249033, Обнинск Калужской обл., ФЭИ.

 
Содержание диссертации автор исследовательской работы: доктора физико-математических наук, Степанов, Владимир Александрович

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. МИКРОСКОПИЧЕСКАЯ НЕРАВНОВЕСНОСТЬ.

1.1. Неравновесная функция распределения.

1.2. Селективные процессы на границе двух сред. Метод лазерного разделения изотопов.

1.3. Распределение ионов хрома в александрите при реакторном облучении.

1.4. Параметр неравновесности а.

1.5. В ыводы к главе 1.

ГЛАВА 2. ДИФФУЗИЯ И ФАЗОВЫЕ СОСТОЯНИЯ В ТВЕРДЫХ ТЕЛАХ В

УСЛОВИЯХ РАДИАЦИОННЫХ ВОЗДЕЙСТВИЙ.

2.1. Радиационно-стимулированная диффузия в условиях допороговых радиационных воздействий.

2.2. Диффузия и точечные дефекты в металлах при запороговых радиационных воздействиях.

2.3. Радиационные изменения структуры керамических диэлектриков.

2.4. Разделение вкладов ионизирующей и повреждающей компонент облучения в изменения структуры.

2.5. Метод измерений механических и оптических свойств при ионном облучении. Влияние деформации на радиационно- 61 индуцированную рекристаллизацию ВК.

2.6. Фазовые переходы в оксидах переходных металлов при облучении электронами.

2.7. Выводы к главе 2.

ГЛАВА 3. ИНИЦИИРОВАНИЕ СЕЛЕКТИВНЫХ ПРОЦЕССОВ В

ОКСИДАХ ПЕРЕХОДНЫХ МЕТАЛЛОВ ПРИ ИК-ЛАЗЕРНОМ

ВОЗДЕЙСТВИИ.

3.1. Микроскопическая неравновесность в V205 при резонансном лазерном воздействии.

3.2. Метод дифференциальной оптической спектроскопии с модуляцией свойств лазерным излучением.

3.3. Явление аномального массопереноса примесей внедрения в

V205.

3.4. Фазовые переходы в нестехиометрическом V205.

3.5. Индуцированные лазерным излучением гетерофазные флуктуации.

3.6. Выводы к главе 3.

ГЛАВА 4. СИЛЬНАЯ МИКРОСКОПИЧЕСКАЯ НЕРАВНОВЕСНОСТЬ В

ТВЕРДЫХ ТЕЛАХ.

4.1 Поверхностные периодические структуры и диффузионные волны в оксидах в условиях лазерного оптического пробоя. 133 4.2. Спектральная плотность энергии излучения микроскопически неравновесного ансамбля.

4.3 Высокоэнергетичные плотные каскады атом-атомных соударений.

4.4. Метод регистрации и анализа свечения каскадов атоматомных соударений.

4.5. Фазовые переходы в плотных каскадах.

4.6. Выводы к главе 4.

 
Введение диссертация по физике, на тему "Экспериментальные методы физики неравновесных процессов в твердых телах"

Создание ядерных реакторов и энергетических установок нового типа (термоядерных, электро-ядерных и лазерно-ядерных) предполагает экстремальные условия работы используемых материалов с энергией бомбардирующих частиц до 14 МэВ, мощностью доз до 105 Гр/с и температур до 1500 К. Недостаток знаний о свойствах материалов в таких условиях является часто основной причиной, сдерживающей темпы развития и совершенствования современных энергетических установок. Кроме того, развитие микроэлектроники, ядерной и космической техники приводит к необходимости не только прогнозирования изменений свойств используемых материалов при радиационных воздействиях, но и развития радиационных и лазерных технологий для придания материалам новых свойств. Поэтому исследование поведения материалов в неравновесных условиях является наиболее актуальным направлением современного материаловедения.

При интенсивных радиационных воздействиях в твердых телах отсутствует локальное термодинамическое равновесие, возникает состояние микроскопической неравновесности (МН), При этом на процессы диффузии, фазовых переходов и химических реакций оказывает существенное влияние неравномерность распределения энергии между различными внутренними степенями свободы. В связи с этим возникает необходимость развития нового направления в радиационной физике твердого тела (РФТТ) - физики МН состояния, задачей которого является установление закономерностей и моделирование статистических процессов в твердых телах непосредственно в условиях внешних воздействий. Исследования в этом направлении актуальны в связи с возможностью реализации принципиально новых процессов в твердых телах, которые не происходят в условиях близких к термодинамическому равновесию, и, с практической точки зрения, возможностью получать новые материалы, которые нельзя получить в термодинамически равновесных условиях.

Успех исследований по физике МН состояния, развития новых способов разработки материалов и модификации их свойств во многом зависит от уровня экспериментальных методов исследований в условиях внешних воздействий. Поэтому актуальной задачей является разработка новых экспериментальных методов, позволяющих определять свойства материалов и характер протекающих в них процессов непосредственно в радиационных и лазерных установках.

К моменту начала настоящей работы в середине 80-х годов сформировался раздел физики твердого тела под облучением - РФТТ, который начал развиваться сразу после создания первых ядерных реакторов в 40-х годах прошлого века. Предметом РФТТ явилось изучение эволюции первичных радиационных дефектов (вакансий и межузельных атомов) в различных условиях облучения. При этом под неравновесностью понималась только превышение концентрации радиационных дефектов структуры над термодинамически равновесной. Подходы, учитывающие МН состояние твердого тела в условиях радиационного облучения, развиты не были. Это, в частности, приводило к недопониманию механизмов радиационной повреждаемости диэлектриков, в которых ионизирующая компонента радиации (потери на электронные возбуждения) оказывает не меньшее влияние на структурные изменения, чем повреждающая, приводящая к дефектам структуры в результате упругих и неупругих столкновений с атомами. Экспериментальное радиационное материаловедение ограничивалось, в основном, пост-радиационными исследованиями, что требовало длительного времени на подготовку, проведение и анализ экспериментальных данных. Отсутствовал комплекс методов измерений физических свойств материалов непосредственно под облучением.

Впервые методы инициирования состояния МН были экспериментально реализованы лазерным излучением в газовых системах в 70-е годы, что дало толчок развитию лазерной фотохимии и в конце 70-х годов - методов лазерного разделения изотопов. Однако в рамках разработанных к тому времени подходов квантовой электроники отсутствовало статистическое описание инициируемых излучением процессов в системах со многими степенями свободы, что не позволяло распространять разработанные методы на многоатомные системы и конденсированное состояние. Известным неселективным способом инициирования МН в твердых телах оказался открытый в 1975 г. метод, основанный на явлении импульсного лазерного отжига полупроводников, - быстрого восстановления поврежденной при ионной имплантации структуры в течение короткого мощного лазерного импульса. Метод применяют в радиационных технологиях в микроэлектронике, но его развитие сдерживается отсутствием понимания природы происходящих в условиях импульсного лазерного отжига процессов: сверхбыстрых диффузии и фазовых переходов.

Целями диссертационной работы были обоснование и разработка методов инициирования и изучения состояния МН, неравновесных процессов (диффузии, фазовых переходов, химических реакций) в твердых телах.

Основная задача заключалась в разработке экспериментальных методов исследований неравновесных процессов в твердых телах, в том числе непосредственно в условиях лазерного, электронного, ионного, нейтронного и гамма воздействий, а также в разработке теоретических подходов и моделей описания статистических процессов в твердых телах в условиях МН.

Научная новизна диссертационной работы заключается в следующем.

1) Впервые разработан общий методологический подход, в рамках которого совокупность индуцированных внешними воздействиями (реакторное, ионное, электронное, фото и лазерное) явлений в твердых телах (радиационно-индуцированные диффузия, химические реакции и фазовые переходы) обусловлена состоянием МН, отклонением функции распределения атомов по энергии от термодинамически равновесной.

2) Предложены методы инициирования состояния МН твердых тел лазерным излучением: метод инициирования статистических процессов путем селективного возбуждения колебательных степеней свободы ИК-лазерным излучением, а также метод лазерного оптического пробоя создания сильной МН в диэлектриках.

3) Разработан комплекс прямых методов (непосредственно в процессе облучения) исследования состояния МН и статистических процессов в твердых телах: метод одновременного измерения акустомеханических и оптических свойств материалов при ионном облучении, метод дифференциальной оптической спектроскопии индуцированного лазерным излучением состояния МН в широкозонных полупроводниках, методы регистрации и анализа спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в условиях импульсного реакторного облучения.

4) Впервые экспериментально разделено влияние ионизирующей и повреждающей компонент реакторного и ионного облучения на структурные изменения в керамических диэлектриках и показано, что ионизирующая компонента приводит к частичной рекристаллизации, скорость которой зависит от механической деформации материалов.

5) Обнаружено явление аномально глубокого проникновения примесей внедрения в монокристаллах У205 под действием резонансного ИК-лазерного излучения и выявлен принципиально новый механизм массопереноса.

6) Впервые разработаны расчетно-аналитические методы обработки оптических спектров в области фундаментального края поглощения для диагностики критических состояний в широкозонных диэлектриках.

7) Впервые обнаружен ряд особенностей структурных фазовых переходов в твердых телах в условиях МН: а) спинодальный распад, как начальная стадия структурного фазового перехода из метастабильного состояния, сопровождающегося образованием периодических структур и ростом аномально больших монокристаллов; б) обнаружены и изучены индуцированные резонансным лазерным облучением размытые фазовые переходы в оксидах переходных металлов, происходящие в микрообластях скоплений вакансий по кислороду; в) полиморфные фазовые переходы в плотных каскадах атом-атомных соударений в условиях нейтронного облучения.

Практическая значимость работы заключается в следующем: разработаны экспериментальные подходы физического моделирования статистических процессов в твердых телах непосредственно в условиях лазерного, ионного и реакторного облучений;

- предложен способ инициирования процессов диффузии, фазовых переходов и аномально быстрой реакционной диффузии в твердых телах лазерным излучением средней мощности;

- разработан способ модификации структуры и свойств высокотемпературных диэлектрических материалов с помощью лазерного оптического пробоя;

- разработаны теоретические модели процессов: лазерного разделения изотопов на границе раздела двух сред, радиационно-стимулированной диффузии в металлах и в диэлектриках (в том числе в керамиках), радиационно-индуцированных фазовык струюурных переходов в оксидах переходных металлов, радиационной модификации оптических свойств монокристаллов (в том числе лазерно-акгивных) со струюурой типа шпинели.

Результаты работы использованы для развития экспериментальной базы ГНЦ РФ-ФЭИ. Созданы исследовательские рабочие места на базе ускорителей легких и тяжелых ионов ЭГП-10М, ЭГП-15 и импульсном реакторе БАРС-6, стенд лазерной микрообработки материалов для проведения поисковых и прикладных работ в области радиационного материаловедения: по физике состояния МН твердого тела, по созданию материалов с заданными физико-химическими свойствами, прогнозирования свойств материалов в процессе эксплуатации в ядерных и лазерных установках, особенно при интенсивных радиационных и лучевых нагрузках, по разработке радиационных и лазерных технологий обработки материалов. На защиту выносятся:

1. Экспериментальные методы инициирования:

- состояния МН и процессов диффузии, фазовых переходов, аномального транспорта примесей в твердых телах путем селективного возбуждения колебательных степеней свободы лазерным излучением средней мощности;

- фазовых переходов по механизму спинодального распада в оксидах переходных металлов электронами допороговых энергий; ^

- состояния сильной МН, диффузии и аномально кристаллизации диэлектриков с помощью лазерного оптического пробоя.

2. Экспериментальные методы и результаты прямых, непосредственно в процессе облучения, исследований состояния МН в твердых телах:

- дифференциальная спектроскопия с использованием резонансного лазерного излучения в качестве модулирующего воздействия;

- одновременное измерение акустомеханических и оптических свойств материалов в условиях мощного ионного облучения и разделение вкладов ионизирующей и повреждающей компонент облучения в струюурные изменения керамических диэлектриков;

- регистрация и анализ спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в условиях импульсного реакторного облучения.

3. Теоретические подходы для обоснования методов исследований и описания статистических процессов в твердых телах в условиях МН:

- результаты расчетов неравновесной функции распределения атомов по энергии и спектральной плотности энергии излучения МН ансамбля;

- теоретические модели радиационно-стимулированной диффузии, в том числе в разупорядоченных средах при лазерных и радиационных (гамма, электронных, ионных, нейтронных) воздействиях;

- феноменологические и микроскопические модели фазовых переходов в твердых телах в состоянии МН;

- расчетно-аналитические методы обработки оптических спектров поглощения в области фундаментального края для диагностики критических состояний в материалах.

В диссертации приведены методы и результаты исследований статистических процессов в твердых телах при радиационных и лазерных воздействиях, разработанные и полученные автором начиная с 1984 г. Основное содержание работы изложено в 32 статьях, в том числе в 28 статьях в реферируемых журналах, 5 препринтах ГНЦ РФ-ФЭИ и 26 докладах, опубликованных в трудах международных, всесоюзных и всероссийских конференций. Результаты исследований представлялись и докладывались автором на:

• международных конференциях: First International School on Laser Surface Microprocessing (Ташкент 1989), Конференция по радиационному материаловедению (Алушта 1990), XIV конференция по когерентной и нелинейной оптике (Ленинград 1991), International Conference on advanced and laser technologies (Москва 1992), Международная конференция "Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой" (Арзамас-16 1994), International Conference on Fusion Reactor Materials (Stresa 1993, Obninsk 1995, Sendai 1997, Baden-Baden 2001),

Symposium on Fusion Engineering (Champaingh 1995), 3-я конференция "Радиационное воздействие на материалы термоядерных реакторов" (С.-Петербург 1994), 9-я международная конференция по радиационной физике и химии неорганичеких материалов (Томск 1996), XII международная конференция по электростатическим ускорителям (Обнинск 1997, 1999, 2001, 2003), V Межгосударственный семинар "Структурные основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий" (Обнинск 1999), 20th Symposium on Effects of Radiation on Materials (Williamsburg 2000), 7-я конференция "Инженерные проблемы термоядерных реакторов" (С.-Петербург 2002 г);

• всесоюзных и всероссийских конференциях и семинарах: VI Всесоюзной конференции по нерезонансному взаимодействию оптического излучения с веществом (Паланга 1984), Симпозиум по кинетике, термодинамике и механизму процессов восстановления (Москва 1986), 2-я Дальневосточная школа-семинар по физике и химии твердого тела (Благовещенск 1988), VIII Всесоюзная конференция по взаимодействию оптического излучения с веществом (Ленинград 1990), Всесоюзный семинар "Структурно-морфологические основы модификаций материалов методами нетрадиционных технологий" (Обнинск 1991), 8-я конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск 1993), Научно-практическая конференция материаловедческих обществ России «Создание материалов с заданными свойствами: методология и моделирование» (Москва 2004), XI Всероссийская конференция «Диагностика высокотемпературной плазмы» (Троицк 2005);

• отраслевых конференциях и семинарах: отраслевой семинар "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" (Обнинск 2000-2005), Российская научная конференция "Материалы ядерной техники. Радиационная повреждаемость и свойства - теория, моделирование, эксперимент" (Агой, Краснодарский край 2003).

Представленные в диссертации результаты получены лично автором, или при его непосредственном участии и руководстве. Им разработаны методы инициирования процессов диффузии, фазовых переходов, аномального транспорта примесей в твердых телах путем селективного возбуждения колебательных степеней свободы лазерным излучением, метод инициирования состояния сильной МН лазерным оптическим пробоем, теоретические подходы описания статистических процессов в твердых телах в условиях МН. Под его руководством разработаны оптические методы исследования статистических процессов в твердых телах в условиях лазерного и ионного облучения, метод регистрации спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в условиях импульсного реакторного облучения.

Диссертация изложена на 199 страницах, содержит 62 рисунка, 5 таблиц и состоит из введения, четырех глав, двух приложений и заключения.

 
Заключение диссертации по теме "Приборы и методы экспериментальной физики"

4.6. Выводы к главе 4.

1. В условиях импульсного лазерного отжига полупроводников и лазерного оптического пробоя диэлектриков возникает состояние сильной МН, эволюция из которого проходит стадию макроскопически неравновесного состояния расплава. Кристаллизация неравновесной жидкости протекает со сверхвысокими скоростями движения фазового фронта и аномально высокими скоростями акгивационных процессов.

2. Методом лазерного оптического пробоя керамик из А1203 У203 установлено влияние степени неравновесности расплава на характер его кристаллизации. Показано, что в результате кристаллизации неравновесной жидкости происходит рост аномально больших кристаллов, образуются поверхностно-периодические структуры и концентрационные волны примесей в объеме, что связано со спинодальным распадом, как начальной стадии кристаллизации.

3. В плотных высокоэнергетических каскадах атом-атомных соударений на начальной стадии смещений атомов возникает состояние сильной МН. Разработан метод получения спектров свечения плотных каскадов на основе регистрации излучения оптических волокон в условиях импульсного реакторного облучения. Получены выражения для спектральной плотности энергии излучения МН ансамбля, с помощью которых рассчитаны эффективность образования плотных каскадов, неравновесная функция распределения атомов по энергии и скорость диффузионных процессов в каскадах атом-атомных столкновений.

4. В плотных каскадах атом-атомных соударений в твердых телах на стадии сильной МН реализуются условия химического разложения сложных соединений, происходят структурные фазовые переходы. Фазовые переходы типа жидкость<->твердое тело идентифицируются по изменению наноструктуры кварцевых стекол, растворению нановключений фаз в металлических сплавах, перераспределению ионов по различным позициям в сложных шпинельных структурах. Возможность полиморфных фазовых переходов в плотных каскадах показана на примере образования высокотемпературной Р-фазы хризоберилла и обедненных примесью хрома областей в структуре монокристаллического александрита.

Заключение

В диссертации разработан методологический подход, согласно которому широкий круг явлений, возникающих в твердых телах при радиационных воздействиях, обусловлен возникновением под облучением состояния МН. В рамках предложенного подхода разработаны экспериментальные методы инициирования состояния МН и статистических процессов в твердых телах, прямые методы исследования состояния МН и процессов в твердых телах, выявлены закономерности и предложены модели диффузии, фазовых переходов и химических реакций в материалах в условиях резонансного и мощного лазерного облучения, нейтронного, гамма, электронного и ионного воздействий. Основные выводы состоят в следующем:

1. Состояние МН в твердых телах возникает в условиях радиационных воздействий и характеризуется неравновесной функцией распределения атомов по энергии, которая полностью определяется энергией, передаваемой радиацией атомам, и параметром МН, зависящим от частоты возбуждений и времени термализации колебаний атомов. В состоянии МН кинетика активационных процессов не подчиняется аррениусовскому закону, что является причиной радиационно-стимулированной диффузии и неравновесного распределения атомов по неэквивалентным кристаллографическим позициям. Инициирование резонансным лазерным излучением состояния МН служит основой методов реализации селективных гетерофазных процессов (лазерное разделение изотопов).

2. Разработаны методы инициирования состояния МН и статистических процессов в твердых телах лазерным излучением средней мощности: а) метод инициирования процессов дефектообразования, диффузии, фазовых переходов, в твердых телах путем селективного возбуждения колебаний кристаллической решетки ИК-лазерным излучением; б) - метод инициирования сильной МН и аномально быстрых процессов диффузии и фазовых переходов в диэлектриках с помощью лазерного оптического пробоя.

3. Разработан комплекс прямых методов (непосредственно в процессе облучения) исследования состояния МН и статистических процессов в твердых телах:

- метод измерений акустомеханических и оптических свойств материалов в условиях непрерывных радиационных воздействий для измерений модуля Юнга, декремента акустических колебаний и спектров люминесценции при облучении с мощностью поглощенной дозы до 104 Гр/с (метод реализован на базе ускорителей ЭГП-10М и ЭГП-15, ГНЦРФ ФЭИ);

- метод дифференциальной оптической спектроскопии в области ширины запрещенной зоны индуцированного лазерным излучением состояния МН в широкозонных полупроводниках для исследования кинетики размножения и структурной релаксации неравновесных дефектов;

- методы регистрации и анализа спектров излучения плотных каскадов атомных смещений в условиях импульсного реакторного облучения для определения неравновесной функции распределения атомов по энергии в условиях сильной МН (метод реализован на базе реактора БАРС-6, ГНЦ РФ-ФЭИ).

4. Установлены особенности фазовых переходов в твердых телах в состоянии МН. При структурном фазовом переходе из метастабильной фазы возникают условия для спинодального распада, что показано на примере образования модулированных структур при кристаллизации квазиаморфных фаз и восстановлении оксидов переходных металлов при облучении электронами допороговых энергий. Твердое тело из состояния сильной МН переходит в фазу термодинамически неравновесной жидкости (спинодаль), кристаллизация которой, как показано на примере лазерного оптического пробоя керамик из А120з и У20з, протекает с аномально высокими скоростями диффузии, образованием поверхностных периодических структур, концентрационных волн и ростом больших монокристаллов. В нестехиометрических оксидах переходных металлов (У205, М0О3) в равновесных условиях происходит размытый фазовый переход второго рода, который в условиях его инициирования нестационарным резонансным лазерным облучением имеет характер структурных неустойчивостей (гетерофазных флуктуаций) в вакансионных микрообластях.

5. На примере материалов из ВИ проведено разделение вкладов повреждающей и ионизирующей компонент реакторного и ионного облучения в структурные изменения керамических диэлектриков. Показано, что повреждения связаны с увеличением концентрации вакансий по азоту и нарушением чередования базисных гексагональных плоскостей структуры, а ионизирующая компонента приводит к частичной рекристаллизации, скорость которой увеличивается при механической деформации материалов. Это вызвано увеличением при деформации термодинамического потенциала границ-скоплений дефектов структуры в условиях их высокой подвижности в состоянии МН.

6. Обнаружено явление аномально глубокого проникновения примесей внедрения в монокристаллах У205 под действием резонансного ИК-лазерного излучения и выявлен принципиально новый механизм массопереноса, заключающийся в ускоренном транспорте примесей в результате дрейфа вакнсионно-примесных микрообластей на глубины до 2 мм. Высокая селективность процесса по отношению к частоте лазерного излучения достигается генерацией на резонансных частотах неравновесных вакансий и индуцированием фазовых переходов в вакансионных микрообластях, гетерофазные флуктуации в которых обусловливают аномально высокие коэффициенты диффузии.

7. В условиях облучения быстрыми нейтронами в твердых телах с эффективностью от 0,2 до 5% образуются плотные каскады атом-атомных соударений - микрообласти размером до 5-7 нм в состоянии сильной МН, в которых происходят структурные фазовые переходы и реализуются условия химического разложения. Фазовые переходы типа жидкосты-^твердое тело идентифицируются по изменению наноструктуры кварцевых стекол, растворению нановключений фаз в сплавах, перераспределению ионов по различным кристаллографическим позициям. Возможность полиморфных фазовых переходов показана на примере образования микрообластей высокотемпературной Р-фазы хризоберилла в структуре александрита.

8. Разработаны модели статистических процессов в твердых телах в состоянии МН и предложены: способы расчета неравновесной функции распределения атомов по энергии, скоростей акгивационных процессов при лазерных и радиационных (гамма, электронных, ионных, нейтронных) воздействиях, спектральной плотности энергии излучения микроскопически неравновесного ансамбля; теоретические модели радиационно-стимулированной диффузии, в том числе в разупорядоченных средах, феноменологические и микроскопические модели фазовых переходов в твердых телах в состоянии МН; выражения для спектра поглощения в области фундаментального края при флуктуациях плотности электронных состояний по объему для диагностики критических состояний в диэлектриках.

 
Список источников диссертации и автореферата по физике, доктора физико-математических наук, Степанов, Владимир Александрович, Обнинск

1. Stepanov V.A., Kinetics of activation processes at laser resonance action //Proc. SPIE 1352 «Laser Surface Microprocessing» V.I.Konov, B.S.Luk yanchuk, I. Boyd, Editors.-1990.- P. 208-209

2. Звонков С.Д., Лукьянчук B.C., Степанов B.A., Индуцированные лазерным излучением процессы дефектообразования и диффузии в металлах и оксидах. //Труды ИОФАН,-1991- Т.30.- С. 83-113

3. Степанов В.А., Радиационно-стимулированная диффузия в твердых телах //ЖТФ.-1998.- Т.68.-№8.- С.67-72

4. Степанов В.А., Активационные процессы в вердых телах в условиях "радиационной тряски" //8-й конференция по рад. физ. и хим. неорган, мат. (РФХ-8).-Томск:-ТПУ, 1993.-Ч.2.- С.99-100

5. Stepanov V.A., Chernov V.M., Radiation-induced processes and their influence on the functional properties of dielectrics for different types of irradiation //J. Nucl. Mater. -2000.- Vol. 283-287.-P.932-936

6. Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Распределение ионов хрома в ВеА1204 при нейтронном облучении //Письма в ЖТФ.- 1995.- Т. 21,- Вып. 12.- С. 13-15

7. Corbett J.W., Bourgoin J.C., Defect creation in semiconductors // «Point Defects in Solids v.2: Semiconductors and Molecular Crystals» Ed.J.H.Crawford, L.M.Slifkin.-New York, London: Plenum Press, 1975.- P. 1-161

8. Акулин B.M., Карлов H.B., Интенсивные резонансные взаимодействия в квантовой электронике.- М.: Наука, 1987

9. Летохов B.C. Макаров А.А., Многоатомные молекулы в сильном инфракрасном поле //УФН.-1981 .-Т. 134, Вып.1.-С.45-91

10. Карлов Н.В., Петров Р.П., Петров Ю.Н., Прохоров A.M., Селективное испарение замороженных газов лазерным излучением //Письма в ЖЭТФ.-1976.-Т.24, Вып.5,-С.289-292

11. Бонч-Бруевич A.M., Вартанян Т.А., Максимов Ю.Н. и др., Фото-отрыв атомов от сплошной поверхности металла//ЖЭТФ.- 1990.- Т.97, Вып.6.- С.1761-1766

12. Карлов Н.В., Прохоров A.M., Селективные процессы на границе раздела двух сред, индуцированные лазерным излучением. // УФН.- 1977.- Т.123ю- №1.- С.57-82

13. Гусаров В.В., Суворов С.А., Получение кристаллов александрита // Деп. ОНИИТЭХИМ.- 1988.-N787-Xn88

14. Елисеев А.П., Юркин A.M., Федорова Е.Н., Самойлова Е.Г., Спектры люминесценции хрома в структуре александрита // ЖПС.- 1985.- Т.42,- С. 491-494

15. Thompson M.W., Radiation damage. In Theory of Imperfect Crystalline Solids / "Trieste Lectures".- Vienna: IAEA,- 1970.- P. 535-563

16. Paladino A. E., Kingerly W.D., Aluminium ion diffusion in aluminium oxide // J. Chem. Phys.- 1962.- V.37 .- P. 957-962

17. Jones T.P., Coble R.L., Mogab C.J., Defect diffusion in single crystal aluminium oxide // J. American Ceramic Society.- 1969.- V.52.- No.6.- P.39-42

18. Гольданский В.И., Намиот B.A., Хохлов P.B., О возможности управления поверхностными явлениями с помощью лазерного излучения // ЖЭТФ. 1976. -Т.70.- Вып.6.- С. 2349-2359

19. Кайзер В., Наблюдение релаксации колебательных возбуждений в молекулах //Квантовая Электроника.- 1974.- Т.1.- №9.- С. 2036-2042

20. Clauws P., Vennik J., Lattice vibration of У205 //Phys. Stat. Sol (b).- 1976.- V. 76. P. 707-713

21. Импульсный отжиг полупроводниковых материалов / Новосибирск: Наука, 1982

22. Ахманов С.А., Емельянов В.И., Коротеев Н.П., Семиногов В.Н., Воздействие мощного лазерного излучения на поверхность полупроводников и металлов: нелинейно-оптические эффекты и нелинейно-оптическая диагностика // УФН.-1985.- Т.147.- Вып.4,- С.675-745

23. Степанов В.А., Чернов В.М. Радиационные повреждения в материалах на основе графитоподобного нитрида бора // 8-й конференция по рад. физ. и хим. неорган, мат. (РФХ-8).- Томск:-ТПУ, 1993.-Ч.2.- С.98

24. Stepanov V.A., Chernov V.M., Radiation damages of materials the basis of graphite-like boron nitride // Sixth International Conference on Fusion Reactor Materials.- Stresa:-Lago Maggiore, 1993.-P.1086

25. Степанов B.A., Степанов П.А., Колебательная спектроскопия материалов из графитоподобного нитрида бора // Оптика и спектроскопия.- 1995.- Т.78.- №3.-С.431-435

26. Chernov V.M., Khramushin N.I., Stepanov V.A. et al., Radiation-induced degradation! of structure and properties of graphite-like boron nitride // Seventh International Conference on Fusion Reactor Materials.- Obninsk: IPPE, 1995.- P.191

27. Chernov V.M., Khorasanov G.L., Plaksin O.A. et al., Measurements of the Electrical and Optical Characteristics of Dielectrics in Fusion Use under Irradiation // Symposium on Fusion Engineering (SOFE'95).- Champaigh, 1995.- P.142

28. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A. et al., Structural transformations and properties deterioration of dielectric materials under irradiation // Plasma Devices and Operations.- 1996.- Vol.4.- P.325-335

29. Chernov V.M., Belyakov V.A., Bryuzgin A.M. et al., Investigation on radiation-induced processes in dielectric materials // J. Nucl. Mater.- 1996.- V. 233-237.- P.1304-1309

30. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A. et al.,. Luminescence studies on electron and structural states in dielectrics under irradiation. // J. Nucl. Mater.- 1996.- V. 233-237, P. 1355-1360

31. Чернов B.M., Храмушин Н.И., Степанов В.А. и др., Радиационно-индуцированная деградация структуры и свойств графитоподобного нитрида бора. / Препринт № 2516.- Обнинск: ФЭИ, 1996

32. Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А. и др., Изменения электронных и структурных состояний в диэлектриках при облучении протонными пучками // IX международная конференция по радиационной физике и химии неорганичеких материалов.- Томск: ТПУ, 1996

33. Чернов В.М., Плаксин О.А., Степанов В.А. и др., Электрические и оптические характеристики диэлектриков при радиационных воздействиях / «Избранные труды ФЭИ»,- Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 1996.- С. 126-132

34. Степанов В.А., Степанов П.А., Влияние ионизирующей и смещающей компонент протонного облучения на структурные изменения в нитриде бора // Письма в ЖТФ.- 1997.- Т. 23.- Вып. 13.- С. 37-41

35. Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М. и др., Роль ионизирующей и смещающей компонент облучения в структурных изменениях нитрида бора // Препринт № 2621.- Обнинск: ФЭИ, 1997

36. Plaksin О.А., Belyakov V.A., Chernov V.M. et al., Radiation-Induced Electrical and Optical Phenomena in AI2O3 and BN Based Materials // Eight International Conference on Fusion Reactor Materials.- Sendai, 1997.- P.l 18

37. Chernov V.M., Khorasanov G.L., Plaksin O.A. et al., Electrical and optical characteristics of dielectrics for fusion use under irradiation // J. Nucl. Mater.- 1998.- V. 253.- P.175-179

38. Степанов B.A., Степанов П.А., Радиационно-индуцированная люминесценция пиролитического нитрида бора // Оптика и спектроскопия.- 1998.- Т 85.- №6.- С. 974-978

39. Степанов В.А., Чернов В.М., Плаксин О.А. и др., Исследования радиационно-индуцированных процессов в диэлектриках с использованием пучка протонов ускорителя ЭГП-10М, // XII Межд. Конф. по электростатическим ускорителям.-Обнинск: ФЭИ, 1999.- С.126-130

40. Stepanov V.A., Demenkov P.V., Plaksin О.A., Chernov V.M., Effect of Strain on Radiation-Induced Luminescence in Boron Nitride // 20th Symposium on Effects of Radiation on Materials.- Williamsburg, 2000

41. Кардашев Б.К., Деменков П.В., Плаксин O.A. и др., Влияние акустической деформации на радиационно-индуцированную люминесценцию пиролитического нитрида бора // ФТТ.- 2001.- Т. 43.- Вып. 11.- С. 2003-2009

42. Stepanov Р.А., Plaksin О.А., Stepanov V.A. et al., Effect of Ultrasonic Vibration on Radiation-Induced Recrystallization of BN // Tenth International Conference on Fusion Reactor Materials.- Baden-Baden, 2001.- P.67

43. Крюкова JI.M., Леонтьева O.B., Степанов В.А. Влияние облучения электронами на характер кристаллизации оксидных пленок // Письма в ЖТФ.- 1993.-Т.19.-Вып.1.-С.52-56

44. Крюкова Л.М., Степанов В.А. Чернов В.М. Фазовые переходы под действием электронного пучка в оксидах переходных металлов // Междун.конф. по радиационному материаловедению.- Харьков: ХФТИ, 1991.- Т.7.- С.27-37

45. Лущик Ч.Б., Витол И.К., Эланго М.А. Распад электронных возбуждений на радиационные дефекты в кристаллах // УФН.-1977.-т.122.- Вып.2- С.223-251

46. Эланго М.А. Элементарные неупругие радиационные процессы. -М.: Наука, 1988

47. Вавилов B.C., Кив А.Е., Ниязова О.Р. Механизмы образования и миграции дефектов в полупроводниках.- М.: Наука, 1981

48. Мак В.Т., Исследование радиационно-стимулированной диффузии фосфора в кремнии // ЖТФ.- 1993.- Т.63.- Вып.З.- С.173-176

49. Мак. В.Т., Стимулированная облучением диффузия меди в поликристаллических пленках CdS //Неорг. мат.- 1996.- Т.32.- №10.- С.1184-1186

50. Чернов И.П., Мамонтов А.П., Тюрин Ю.И., Черданцев Ю.П., Миграция водорода, стимулированная ионизирующим излучением. / 8-й конф. по радиац.физ. и хим. неорг. мат. Томск: ТПУД993.- Ч.2.- С. 124

51. Зюзь Jl.H., Кив Л.Е., Ниязова O.P., Умарова Ф.Т., Фотостимулированная диффузия в кремнии //Письма вЖЭТФ.- 1970,-Т.12.-С.213-216

52. Загоруйко Ю.А., Тиман Б.Л., Файнер М.Ш., Влияние светового облучения на диффузию меди в сульфиде кадмия // ФТП.- 1978.- Т. 12.- Вып.4.- С.669-672

53. Джафаров Т.Д., Мехтиев А.Ш., Циганова Т.В., Кудоярова В.Х., Влияние освещения на диффузию серебра в кристаллическом сульфиде кадмия // ФТП.-1982.-Т.16.-№5.-С.899-900

54. Кнатько М.В., Палеев В.И., Лапушкин М.Н., Фотостимуляция диффузии атомов Na в сплаве NaAu. I. Кинетические характеристики // ЖТФ.- 1998.- Т. 68.- № 10

55. Смытина В.А., Моин М.Д., Герасютенко В.А. и др., Влияние лазерной обработки на адсорбционное взаимодействие пленок сульфида кадмия с кислородом // Изв.Вузов. Физика.- 1990.-№3,- С.82-85

56. Данилин А.Б., Ерохин Ю.Н., Мордкович В.Н., Особенности накопления радиационных дефектов при ионной бомбардировке кремния в условиях фотовозбуждения // Письма в ЖТФ.- Т.15,- Вып. 21.- с. 1-3

57. Качучин Г.А., Тысченко И.Е., Белых Т.А., Ободников В.И., Электрофизические свойства кремния, облученного большими дозами высокоэнергетичных ионов азота // 8-й конф. по радиац. физ. и хим. неорг. мат. Томск: ТПУ, 1993.- Ч.2.- С.9

58. Штремель М.А. Прочность сплавов. Часть II. Деформация.- М.: «МИСиС», 1997

59. Инденбом В.Л., Новая гипотеза о механизме радиационно-стимулированных процессов // Письма в ЖТФ.- 1979.-Т.5, Вып.8.-С.489-492

60. Gieb M., Heieck J., Schule W., Radiation-enhanced diffusion in nickel-10.6% chromium alloys // J. Nucl. Mater.- 1995.- V. 225.- P. 85-96

61. Ахиезер И.А., Давыдов Л.H. Введение в теоретическую радиационную физику металлов и сплавов,- Киев: Наукова Думка. 1985

62. Кирсанов В.В., Суворов А.Л., Трушин Ю.В, Процессы радиационного дефектообразования в металлах.- М.: Энергоатомиздат. 1985

63. Ибрагимов Ш.Ш., Кирсанов В.В., Пятилетов Ю.С. Радиационные повреждения металлов и сплавов.- М.: Энергоатомиздат. 1985

64. Macht М.-Р., Muller A., Naundorf V., Wollehberger H., Ion irradiation induced mass transport of Ni in Ni and Fe-20Cr-20Ni // Nuclear Instruments and Method in Physics Reseach.- 1986.- V.16.- P.148-153

65. Zinkle S.J., Kinoshita C., Defect production in ceramics // J. Nucl. Mater.- 1997.-V.251.-P 200-217

66. Zinkle S.J., Hodson E.R., Radiation-induced changes in the physical properties of ceramic materials // J. Nucl Mater.- 1992.- V.191-194.- P.58-66

67. Hodson E.R., Radiation enhanced electrical breakdown in fusion insulators from dc to 126 MHz// J. Nucl. Mater.- 1992.- V.191-194.- P.552-554

68. McCartney M.R., Smith D.J., Studies of electron irradiation and annealing effects on Ti02 surfaces in ultrahigh vacuum using high-resolution electron microscopy // Surface Science.-1991.-V.250.-P. 169-178

69. Walker D.G., Electron irradiation of beryllium oxide // J. Nucl. Mater.- 1964.- V.14.- P. 195-202

70. Zinkle S.J., Radiation damage in ceramics // Sixth International Conference on Fusion Reactor Materials.- Stresa, Italy, 1993.- P.112

71. L.W.Hobbs, F.W.Clinard, Jr., S.J.Zinkle, R.C.Ewing., Radiation effect in ceramics // J. Nucl.Mater.- 1994,- V.216.- P.291-321

72. Arnold G.W., Krefft G.B., Norris C.B., Atomic displacement and ionization effects on the optical absorption and structural properties of ion-implanted А120з // Appl. Phys. Lett.- 1974.- V. 25.-P. 540-542

73. Meldrum A., Boatner L.A., Ewing R.C., Electron-irradiation-induced nucleation and growth in amorphous LaP04, ScP04, and zircon // J. Mater. Res.- 1997.- V. 12.- N 7.-P.l 816-1827

74. Kazarnikov V.V., Primakov N.G., Rudenko V.A. Effect of neutron irradiation on microstructure of zirconium nitride // Int. J. Hydrogen Energy.- 1997.- V.22.- No. 2/3.- P. 169-173

75. Реклама AK "Синтела'7/ Электронная промышленность.- 1992.- № 1.- С. 58

76. Шарупнн Б.Н. Химическое газофазное осаждение тугоплавких материалов.-Л.:ГИПХ., 1976

77. Русанова Л.Н., Горчакова Л.И., Спекание порошков нитрида бора турбостратной структуры // Порошковая металлургия.- 1989.- № 2.- С. 38-42

78. Ветров С.Я., Шабанов В.Ф. Колебательная спектроскопия несоразмерных кристаллов.- Новосибирск: Наука, 1991

79. Madelung О., Festkorperteorie III. Lokalisierte Zustande.- Springer-Verlag, 1973

80. Галанов Ю.И., Конусов Ф.В., Лопатин B.B., Центры захвата и рекомбинации в пиронитриде бора // Изв. Вузов. Физика.- 1989.- №11.- С. 72-76

81. Lopatin V.V., Konusov F.V., Energetic states in the boron nitride band gap // J. Phys. Chem. Sol.- 1992.- V. 53.- P. 847-854

82. Galanov Yu.I,. Lopatin V.V, Konusov F.V., The effect of local center on conduction of boron nitride // Cryst. Res. Technol.- 1990.- V. 25.- P.1343-1346

83. Katzir A., Points defects in boron nitride // Phys. Letter A.- 1972.- V. 41.- P.l 17-118.

84. Andrei E.Y., Katzir A., Suss J.T., Point defects in hexagonal boron nitride. III. EPR in electron-irradiated BN//Phys. Rev. В.- 1976.- V 13.- P. 2831-2834

85. Zunger A., A molecular calculation of electronic properties of layered crystals. I. Truncated crystal approach for hexagonal boron nitride // J. Phys. C.- 1974,- V. 7.- N1.-P. 76-95

86. Никаноров С.П.,Кардашев Б.К. Упругость и дислокационная неупругость кристаллов.- М.: Наука, 1985

87. В.И.Иванов, М.А.Воробьев, Кардашев Б.К. и др., Исследование малоугловых границ в профилированных кристаллах алюминия, выращенных по способу Степанова // Изв. АН СССР, сер. Физ.- 1980.- Т. 44.- № 2,- С.337-339

88. Кофстад П. Отклонение от стехиометрии, диффузия и электропроводность в простых окислах металлов. М.: Мир, 1975

89. Fiermans L., Clauws P., Lambrecht W. et. al., Single crystal V205 and lower oxides // Phys. Stat. sol. (a).- 1980.- V.59.- P. 485-504

90. Хачатурян А.Г., Теория фазовых превращений и структура твердых растворов.-М.: Наука, 1974

91. Манухин А. В., Крюкова Л.М., Некурящих Е.В., Особенности структурных превращений в кристаллах V205 под действием электронного пучка // ФХОМ.-1989.-№4.-С. 20-23

92. Крюкова Л.М., Некурящих Е.В., Начальные стадии фазовых превращений в монокристаллах V205 // Письма в ЖТФ.- 1990.- Т. 16.- Вып. 24.- С. 33-36

93. Манухин А.В., Плаксин О.А., Степанов В.А., Колебательные спектры и химическая связь в V205 // Изв. АН СССР.Сер. Неорганические материалы.-1988.-Т.24.- №2,- С.251-254

94. Плаксин O.A., Степанов В.А., Манухин A.B., Абдуллаев A.A., Плеохроизм монокристаллов V205 и Мо03 // Изв. ВУЗов. Физика.-1988.- N4.-C.114-116

95. Степанов В.А., Индуцированные лазерным излучением селективные процессы в твердых телах. // Деп. в ВИНИТИ 23.12.88, N 8914-В88, М.:МИСиС, 1988

96. Абдуллаев A.A., Манухин A.B., Мащенко В.Е. и др., Взаимодействие излучение СОг-лазера с монокристаллами окислов ванадия и молибдена // VI Всесоюз.конф. по нерезонанс, взаим. опт. изл. с в-вом.-Паланга: 1984.-С.243.

97. Манухин A.B., Мащенко В.Е., Плаксин O.A., Степанов В.А., Изменение оптических свойств пятиокиси ванадия под действием излучения С02 -лазера // Изв.ВУЗов. Черная металлургия.-1987.-N9.- С.71-75

98. Манухин A.B., Плаксин O.A., Степанов В.А., Релаксация лазерного возбуждения в V205 // ФХОМ.-1988.-Ш.-С. 127-128

99. Манухин A.B., Степанов В.А., Плаксин O.A., Аномальное дефектообразование в V205 при лазерном облучении // Изв.ВУЗов. Черная металлургия.-1988.- N9.- С.150

100. Манухин A.B., Плаксин O.A., Степанов В.А., Изменение оптических свойств пленок V205 и МоОз под действием лазерного излучения // Письма в ЖТФ.-1988,-Т.14.-Вып.16.- СЛ 467-1470

101. Елютин A.B., Манухин A.B., Плаксин O.A., Степанов В.А., Закономерности образования вакансий в оксидах переходных металлов при резонансном лазерном воздействии // ДАН.- 1995.- Т.340.- № 4.- С.483-485

102. Елютин В.П., Манухин A.B., Вомпе А.Г. и др., Дефектность и фазовые переходы в оксидах переходных металлов // ДАН,- 1988.- Т.300.- №2.- С.380-383

103. Крюкова JI.M., Плаксин O.A., Степанов В.А., Аномальная диффузия примесей внедрения в V2O5 при лазерном и электронном облучениях // 2-й Дальневосточная школа-семинар по физ. и хим. тв. тела.- Благовещенск: ДВО АН СССР, 1988.-Т.2.-С.12-14

104. Джураев P.P., Манухин A.B., Плаксин O.A., Степанов В.А., Влияние лазерного излучения на процесс образования ванадиевой бронзы // Симпозиум по кинетике, термодинамике и механизму проц. восстановления.- М.:ИМЕТ, 1986,- Ч.З.-С.18-19

105. Плаксин O.A., Степанов В.А., Фазовые переходы и ускоренный массоперенос в кристаллах V2O5 в условиях лазерного воздействия / Всесоюз. конф. по взаим. опт. изл. с в-вом.- Л.: АН СССР, 1990.- Т.1.- С.64

106. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Accelerated mass transfer in V205-monocrystals at selective action of IR-laser radiation // Proc. SPIE 1352 «Laser Surface Microprocessing» V.I.Konov, B.S.Lukyanchuk. I. Boyd, Editors.- 1990.- P.191-194

107. Плаксин O.A., Степанов В.А. Манухин A.B., Влияние несовершенства кристаллической структуры на коэффициент поглощения в области фундаментального края // Оптика и спекгроскопия.-1989.-Т.66.- Вып.6.- С.1381-1383

108. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Phase transitions in a system of activated dipoles // Phase Transitions.- 1992.-Vol.40.-P. 105-112

109. Плаксин O.A., Степанов В.А., Фазовые переходы в пленках УВа2Сиз07.5 // Сверхпроводимость: физика, химия, техника,- 1992.- Т.5.- N7.- С.1257-1261

110. Плаксин O.A., Степанов В.А., Фазовые переходы металл-диэлектрик в структурах с диполь-дипольным взаимодействием: Препринт №2358.- Обнинск: ФЭИ, 1994

111. Степанов A.C., Степанов В.А., Влияние флуктуаций энергетического барьера на коэффициент диффузии // Деп. в ВИНИТИ 19.02.87 N1153-B-87.- Обнинск: Институт Экспериментальной Метеорологии, 1987

112. Степанов В.А., Микрокинетика фазовых переходов влияние облучения // ФХОМ.- 2005.-№1.- С.15-21

113. Collongues P., La non-soeehiometrie. P.: Masson et Cie, 1971

114. Clauws P., Vennik J., Optical absorption of defects in V2O5 single crystals // Phys. Status solidi (b).- 1974.- Vol.66.- P. 553-560

115. Grymonpress G., Fiermans L., Vennik J., Structural properties of vanadium oxides // Acta crystallogr. A.- 1977.- Vol 33.- P.834-837

116. Gai P.L., Microstructural changes in vanadium pentoxide in controlled environments // Philos. Mag. A.-1983.- Vol.48.- P.359-371

117. Лазарев A.H., Миргородский А.П., Игнатьев И.С., Колебательные спектры сложных окислов. Силикаты и их аналоги. Л.: Наука, 1975

118. Решина И.И. Спектр длинноволновых оптических колебаний решетки пятиокиси ванадия. // ФТТ.- 1972.- Т. 14.- Вып. 2,- С. 345-349

119. Clauws P., Vennik J., Lattice vibration of V205 // Phys. Status solidi (b).- 1976.-Vol.76.- P. 707-713

120. Абдуллаев A.A., Беляев Л.М., Васильев A.B. и др./ Физические методы исследования неорганических материалов. -М.: Наука, 1981.- С. 302-305.

121. Елютин В.П., Манухин А.В., Павлов Ю.А., Явление закономерной связи электрофизических характеристик окислов металлов с их химической активностью // Тр. МИСиС, № 138 «Высокотемпературные материалы» М.: МИСиС, 1982.-С. 10-29

122. Гаврилюк А.И., Рейнов Н.Н., Чудновский Д.А., Фото и термохромизм в аморфных пленках V205 // Письма В ЖТФ .- 1979.-.Т.5.- Вып.20.- С. 1227-1230

123. Bullett D.W., The energy band structure of V205: a simpler theoretical approach // J. of Phys. C: Solid Stat. Phys.- 1980.- V.13.- P. L595-L599

124. Bodo Z., Hevesi I., Optical absorption near the absorption edge in V205 single crystals //Phys. Stat. Sol. (b).- 1976.- V.20.- N.I.- P. K45-K49

125. Lambrehct W. Djafari-Rouhani В., Lanoo M., Vennik J., The energy band structure of V205.1. Theoretical approach and band calculations // J. of Phys. C: Solid Stat. Phys.-1980.- V.13.- P. 2485-2500

126. Лазунова Н.И., Мокеров В.Г., Губанов B.A., Оптическое поглощение пятиокиси ванадия // ФТТ.- 1975.- Т.17.- № 12.- С. 3698-3700

127. Мокеров В.Г., Сигалов Б.Л., Электрооптический эффект в монокристаллах пятиокиси ванадия ниже края собственного поглощения // ФТТ,- 1972,- Т.14.-№11.- С. 3405-3412

128. Clauws P., Vennik J., Optical absorption of defects in V205 single crystals: V205 doped with Ti, Mo and Cu // Phys. Status solidi (b).- 1975.- V.69.- N.2.- P. 491-500

129. Кардона M., Модуляционная спектроскопия: Пер. с англ.- М.: Мир, 1972

130. Фотиев А.А., Волков В.Л., Капусткин В.К., Оксидные ванадиевые бронзы. М: Наука, 1978

131. Боровский И.Б., Электронно-зондовый микроанализатор.-М: Мир, 1974

132. Кальнер В.Д., Зильберман А.Г., Практика микрозондовых методов исследования металлов и сплавов.- М: Металлургия, 1981

133. Уманский Я.С., Скаков Ю.А., Кристаллография, рентгенография. М: Наука, 1970

134. Леонтьев П.А., Хан М.Г., Чеканова Н.Г., Лазерная поверхностная обработка металлов и сплавов-. М.: Металлургия, 1982

135. Углов A.A., Кокора А.Н., Криштал М.А., О распределении некоторых элементов в зоне воздействия лазера при обработке сплавов // ФХОМ.- 1973.- №4.- С.3-7

136. Гуревич М.Е., Лариков Л.Н., Мазанко В.Ф. и др., Влияние многократного лазерного воздействия на массоперенос в железе // Металлофизика,- 1986.- Вып. 73.- С.80-83

137. Мазанко В.Ф., Погоренов А.Е., Миграция атомов церия в железе при лазерном воздействии // Металлофизика.- 1984.- Т.6.- №4.- С.108-109

138. Гуревич М.Е., Журавлев А.Ф., Лариков Л.Н. и др., Исследование направленного переноса атомов в металлах под действием импульсного ОКГ // Металлофизика.-1981.- Т.3.-№3.- С.108-112

139. Гуревич М.Е., Лариков Л.Н., Мазанко В.Ф. и др., Влияние лазерного излучения на подвижность атомов железа // ФХОМ.- 1977,- №2,- С.7-9

140. Manning J.R., Diffusion kinetics for atoms in crystals.- Princeton; Toronto: Van Nostrand, 1968

141. Штремель M.A., Прочность сплавов. 4.1: Дефекты решетки.- M.: Металлургия, 1982

142. Цурин В.А., Баринов В.А., Фазовая неустойчивость и нелинейные эффекты в механосинтезированном нанокристаллическом сплаве FeB // Письма в ЖТФ.-1998.-Т. 24.-№ 14.-С 35-40

143. Смоленский Г.А., Боков В.А., Исупов В.А. и др., Сегнетоэлектрики и антисегнетоэлектрики.-Л.: Наука, 1971

144. Ивон А.И., Черненко И.М., Диэлектрическая релаксация в диэлектриках // ФТТ.-1975.-№ 17,- Вып.5.- С. 1452-1454

145. Фрелих Г., Теория диэлектриков. М.: Ин. Лит., 1980

146. Хиппель А.Р., Диэлектрики и волны. М.: Ин. Лит., 1960

147. Гинзбург В.Л., Голдберг У.И., Головко В.А. и др., Рассеяние света вблизи точек фазовых переходов.- М.: Наука. 1990.

148. Зельдович Я.Б., Молчанов С.А., Рузмайкин A.A., Соколов Д.Д., Перемежаемость в случайной среде // УФН. 1987. - Т. 152. - в.1. - С.3-32

149. Эфрос А.Л., Плотность состояний и межзонное поглощение света в сильно легированных полупроводниках // УФН.- 1973.- Т. 111.- Вып.З,- С. 451-482

150. Plaksin O.A., Laser induced phase transitions in a system of activated dipoles // Phase Transitions.- 1994,- Vol.49.- P. 237-247

151. Соловьев B.H. Хрисанов В.А., К теории диффузионных процессов в неупорядоченных конденсированных средах // ФТТ . 1984. - Т. 26. - Вып.8 . -С.2399- 2404

152. Бокштейн B.C., Клингер Л.Н., Разумовский И.М. Уварова E.H., О диффузии в аморфных сплавах // ФММ. 1981. - Т. 51. - В. 3. - С. 561-568

153. Shcaumann G., Volk J., Alefeld G., Diffusion in amorphous alloys // Phys. Status Solidi. 1970. - V. 42.-N.1.- P. 401-409

154. Минаев А.П., Степанов В.А., Особенности фазовых переходов в А1203 в условиях лазерного пробоя // I Всесоюзн. семинар "Структурно-морфологические основы модификаций материалов методами нетрадиционных технологий".- Обнинск: ИАТЭ, 1991ю- С.67

155. Минаев А.П., Степанов В.А., Образование поверхностных периодических структур в условиях лазерного пробоя А1203 / XIV Междун. конф. по когерентной и нелинейной оптике.- Л.: Наука, 1991.- Ч.1.- С. 125

156. Minaev A.P., Plaksin O.A., Stepanov V.A., Anomalous crystallization of A1203 under laser induced break-down // International Conference on advanced and laser technologies.- M:,1992.- Part 4,- P. 127-128

157. Минаев А.П., Плаксин O.A., Степанов B.A., Фазовые переходы в А1203 и ВеА1204:Сг(3+) при лазерном пробое поверхности // 8-й конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов.- Томск: ТПУ, 1993.-Ч.2.- С.56-57

158. Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А. и др., Оптические явления в кварцевом волокне при импульсном реакторном облучении: Препринт № 2756.-Обнинск: ФЭИ, 1999

159. Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А. и др., Переходные оптические явления в кварцевых волокнах при мощном импульсном реакторном облучении // Письма в ЖТФ.- 2000.- Т. 26,- Вып. 6,- С.32-35

160. Demenkov P.V., Plaksin O.A., Stepanov V.A. et al., Optical Phenomena in KU-1 Silica Core Fiber Waveguides under Pulsed Reactor Irradiation // J. Nucl. Mater.- 2001.-V.297.- P. 1-6

161. Степанов B.A., Свечение каскадов атом-атомных столкновений в твердых телах: Препринт № 2982.- Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 2003

162. Пригожин И., От существующего к возникающему: Время и сложность в физических науках.- М.: Наука, 1985

163. Двуреченский А.В., Качурин Г.А., Нидаев Е.В., Смирнов JI.C., Импульсный отжиг полупроводниковых материалов.- М.: Наука, 1982

164. Яковлев Е.Б., Аморфизация при лазерном воздействии // VIII Всесоюз. конф. по взаим. оптич. излучения с веществом.- Ленинград, 1990,- Т.1.- С.89

165. Райзер Ю.П., Оптические разряды // УФН.- 1980.- Т. 132,- С.549

166. Карпенко С.В., Савинцев А.П., Темроков А.И., Металлизация диэлектриков под действием мощного лазерного импульс // Доклады РАН.-2003.-Т.388.-№ 1.-С.41- 45

167. Ефимов О.М., Собственный и многоимпульсный оптический пробой прозрачных диэлектриков в фемто-наносекундной области длительностей лазерного излучения // Оптический журнал.- 2004.- Т. 71.- № 6.- С.6-17

168. Gruzdev V.E., Libenson M.N., Electrodynamic instability as a reason for bulk and surface optical damage of transparent media and thin films // Proc. SPIE.- 1996.- V. 2714.- P. 595—603

169. Груздев В.Е., Либенсон М.Н., О некоторых электродинамических аспектах воздействия мощного лазерного излучения на прозрачные среды // Изв. АН. Сер. Физика,- 2001.- Т. 65.- № 4.- С. 571-574

170. Эпштейн Э.М., Оптический тепловой пробой полупроводниковой пластины // ЖТФ.- 1978.- Т.48.- С. 1733

171. Ossi P.M., Pastorelli R., Charge transfer induced critical deformation in ion beam amorphized metallic alloys // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B.-1999.-V. 148.-P. 189-193

172. Hsieh H., Diaz de la Rubia Т., Averback R.S., Benedek R., Effect of temperature on the dynamics of energetic displacement cascades: A molecular dynamics study // Phys. Rev. B- 1989.- V. 40.- P. 9986-9988

173. Баранов И.А., Мартыненко Ю.В., Цепелевич C.O., Явлинский Ю.Н., Неупругое распыление твердых тел ионами // УФН.- 1988.- Т.156.- Вып.З.- С.477-511

174. Маделунг О., Теория твердого тела. М.:Наука, 1980

175. Жуков В.П., Демидов А.В., Болдин А.А., Нелинейные эффекты в плотных каскадах / «Материаловедческие вопросы атомной техники».- М.: Энергоатомиздат, 1991.-С.58-59

176. Псахье С.Г., Зольников К.П., Кадыров Р.И. и др., О возможности формирования солитонообразных импульсов при ионной имплантации // Письма в ЖТФ.- 1999.Т. 25.-Вып. 6.-С. 7-12

177. Shikama Т., Kakuta Т., Narui M.et. al., Behavior of radiation-resistant optical fibers under irradiation in a fission reactor // J. Nucl. Matter.- 1994.- V.212-215.- P.421-425

178. Tomashuk A.L., Golant K.M., Dianov E.M.et. all., Radiation-Induced Absorption and Luminescence in Specially Hardened Large-Core Silica Optical Fibers // IEEE Transactions on Nuclear Science.- 2000.- Vol. 47.- No. 3.- Part 1.- P. 693-698

179. Boody F.P., Prelas M.A., Transient radiation-induced absorption in fused-silica optical fibers, 450-950 nm // Confer. Phys. of Nucl. Induced Plasmas and Problems of Nucl. Pumped Lasers.- 1993,.-V.3.- P.32-40

180. Katano Y., Zinkle S.J., Nakata K., Hishinuma A., Ohno H., Microstructural evolution in ion- and/or electron-irradiated single crystal AI2O3 // J. Nuc. Mater.- 1994.- V. 212-215.-P. 1039-1045

181. Bunch J.M., Hoffman J.G., Zeltmann A.H., On the nature of features seen by tem in fast neutron irradiated A1203 // J. Nuc. Mater.- 1978.- V.73.- P.65-69

182. Мартынов Г.А., Проблема фазовых переходов в статистической механике // УФН. 1999,- Т. 169. - № 5. - С. 595-624

183. Малиновский В.К., Новиков В.Н., Соколов А.П., О наноструктуре неупорядоченных тел //УФН.- 1993.-Т. 163.-№5.-С. 119-124

184. Малиновский В.К, Новиков В.Н., Суворовцев Н.В., Шебанин А.П., Изучение аморфных состояний Si02 методом комбинационного рассеяния // ФТТ.- 2000.-Т.42.-Вып.1.- С. 62-68

185. Сагарадзе В.В., Колосков В.М., Шабашов В.А. и др., Растворение интерметаллидов в каскадах смещения при нейтронном облучении дисперсионно-твердеющих сплавов // Письма в ЖТФ.- 2001,- Т. 27,- Вып. 6.- С. 26-33

186. Chukalin Yu.G., Petrov V.V., Shtirts V.R., Goshchitskii B.N., Effects of radiation disorder in chromium spinels // Phys. stat. sol. (a).- 1985.- V. 92.- P.347-354

187. Henning 0., Volke K., Die Infrarotabsorption der Monoerdalkalialuminate // Wissenschaftliche Zeitschrift der Hochschule fur Architektur und Bauwesen Weimar.-1966.- Heft 5.- S. 557-566

188. Гусаров B.B., Семин Е.Г., Диаграмма состояния субсолидусной области квазибинарной системы BeAl204-BeFe204. // Ж. неорганической химии.- 1992.-Т.37.- Вып.9.- С.2092-2096

189. Дедков B.C., Иванов Ю.С., Лопатин В.В., Структурно-дифракционный анализ нанокристаллических материалов // Изв.ВУЗов. Физика.- 1994.- N1.- С.107-113

190. Дедков B.C., Структурная иерархия нитрида бора: Автореф. дисс. к.ф.-м. наук,-Томск: ИВН, 1996

191. Дедков B.C., Иванов Ю.С., Лопатин В.В., Надкристаллитные квазикристаллические образования в нитриде бора // ФТТ.- 1995.- Т.37.- N2.-С.297-304

192. In Properties of Group III Nitrides / Ed. J. H. Edgar.- London: INSPEC, IEE, 1994

193. Дедков B.C., Иванов Ю.С., Лопатин B.B., Шарупин Б.Н., Особенности строения пиролитического нитрида бора // Кристаллография,- 1993.- Т.38.- N2.- С. 217-221

194. Дедков B.C., Иванов Ю.С., Лопатин В.В., Связь диэлектрических свойств со структурной иерархией поликристаллов //Изв. ВУЗов. Физика.- 1996.-N4.- С. 10-17

195. Лопатин В.В., Проводимость аксиально-текстурированных поликристаллов // ФТТ.-1991.- Т.ЗЗ.- С. 1948-1952

196. Конусов Ф. В., Центры захвата и рекомбинации носителей заряда в керамике на основе нитрида бора: Автореф. дисс. к.-ф.-м.н.- Томск: ИВН, 1993

197. Перфилов С.А.,Степанов В.А.,Русанова Л.Н.,Кузнецова В.Ф., Исследование графитоподобного нитрида бора методом ИК-спектроскопии // Порошковая металлургия.-1991.- N2.- С.72-73

198. Дедков B.C., Иванов Ю.С., Лопатин В.В. и др., Свойства пиролитического ромбоэдрического нитрида бора // Неорган. Мат.- 1996.- Т.32,- N.6.- С. 690-695

199. Жижин Г.И., Маврин Б.Н., Шабанов В.Ф., Оптические колебательные спектры кристаллов.- М.:Наука, 1984

200. Брандмюллер И., Мозер Г., Введение в спектроскопию комбинационного рассеяния света.- Москва: Мир, 1964

201. Сущинский М.М., Спектры комбинационного рассеяния молекул и кристаллов.-Москва: Наука, 1969

202. Huong Pham V., Structural studies of diamond films and ultrahard materials by Raman and micro-Raman spectroscopies // Diam.and rel. materials.- 1991.- V.I.- N1.-P.33-41

203. Kuzuba Т., Sato Y., Yamaoka S., Era K., Raman-scatter study of high-pressure effects on the anisotropy of forcecanstauts ofhexagonal boron nitride//Phys. Rev. B.-1978.-V.18.-N18,-P.4440-4443

204. Geick R., Perry C., Rupretch G, В., Normal modes in hexagonal boron nitride // Phys. Rev.- 1966.-V. 146.- P.543.

205. Ramani R., Mani K.K., Singn R.P., Long optical vibration and elastic constants of hexagonal boron nitride //Phys. Stat. Sol. (b).- 1978.- V. 86.- P.759-762

206. Hanigofsky John A., More Karren L., Lackey W.J. et al., Composition and microstructure of chemically vapor-deposited boron nitride, aluminium nitride, and boron nitride+aluminium nitride composites II J. Am. Ceram. Soc.-1991.-V.74.- N2.- P.303-313

207. Coulson C.A., Formation energy of vacancies in graphite crystals // Proc. Roy. Soc.-1963,- V. 274.- N. 1355.- P. 461-479

208. Hennig G., Vacancies and dislocation loops in graphite // Appl. Phys. Letters.- 1962.-V. 1.-N3.-P. 55-56

209. Baker C., Kelly A., Energy to form and to move vacant lattice sites in graphite // Nature.- 1962.- V. 193.-N. 4812.- P. 235-238

210. Bonfiglioli G., Mojoni A., Graphite Defects Observed by Electron Microscopy // J. Appl. Phys.- 1964.- V.35.- N 3,- P. 683-685

211. Montet G.L., Threshold energy for the displacement of atoms in graphite II Carbon, 1967.- V5.- P. 19-20

212. Montet G.L., Myers G.E., Threshold energy for the displacement of surface atoms in graphite // Carbon.-1971.- V.9.- P. 179-180

213. Шулепов C.B. Физика углеграфитовых материалов.- M.: Металлургия, 1972

214. Douglas R., Pisani С., Rortti С., Exact-excheange Hartree-Fock calculations for periodic systems. 2. Results for graphite and hexagonal BN // Int. J. Quant. Chem.-1980.- V.17.-№3.- P. 517-529

215. Даниленко B.M., Курдюмов A.B., Мейке A.B., Энергия межслоевого взаимодействия и относительная стабильность различных кристаллографических модификаций графитоподобного нитрида бора // Порошковая металлургия.- 1981.-№6.- С.87-91

216. Курдюмов А.В., Островская Н.Ф., Пилянкевич А.Н., Францевич И.Н., Электронно-оптическое исследование продуктов ударного сжатия нитрида бора // ДАН.- 1974,- Т. 215.- №4.- С. 836-838

217. Волков Б.А., Осипов В.В., Панкратов О.А., Восстановление дефектов и длительная релаксация неравновесных носителей в узкозонных полупроводниках // ФТП.-1980.-Т.14.-С. 1387-1391

218. Blume М., Theory of the first-order magnetic phase change in UO2 // Phys.Rev.-1966.-V.141.- P.517-524

219. Capel H.W., On the possibility of first-order transitions in the Ising systems of triplet ions with zero-field splitting // Physica.-1966.-V.32.-N.5.- P.966-988

220. Benyoussef A., Biaz Т., Saber M., Touzani M., The spin-1 Ising model with a random srystal field: the mean-field solution // J. Physics C: Sol State Physics.- 1987.-V.20.-P.5349-5354

221. Blume M., Emery V.J., Griffiths В., Ising model for the 1 transition and phase separation in He3-He* mixtures // Phys.Rev. A.-1971.-V.4.- N3.-P.1071-1077

222. Jorgensen J.D., Veal V.B., Kwok W.K. et.al., Structural and superconducting properties of orthorhombic and tetragonal УВа2Сиз07.х: The effect of oxygen stoichiometry and ordering on superconductivity // Phys. Rev. B-1987.-V.36.-N 10.-P.5731-5734

223. Смоленский Г.А., Крайник H.H., Кузнецова JI.А. и др., Фазовые переходы в свинец магниево ниобатных кристаллах // ФТТ.-1981.-Т.23.- Вып.5.-С.1341-1344

224. Акимов В.А., Брандт Н.Б., Стафеев В.И. и др., Лавинообразные процессы в сплавах Pbi.xSnxTe(In), индуцированные сильным электрическим полем // Письма в ЖЭТФ.-1980.-Т.32.-С. 139-143

225. Wood Е.А., Miller R.C., Remeika J.P., The field-induced ferroelectric phase of sodium niobate// Acta Crystal.- 1962.- V.15 .-P. 1273-1279

226. Губанов В.А., Курмаев Э.З., Ивановский А.Л., Квантовая химия твердого тела,-М.: Наука, 1984

227. Бугаев A.A., Захарченя Б.П., Чудновский Ф.А. Фазовый переход металл-полупроводник и его применение,- Л.: Наука, 1979

228. Деменков П.В., Ибрагимов Р.Л., Плаксин O.A. и др., Радиационно-индуцированная оптическая неоднородность в кварцевых стеклах: Препринт № 2764.- Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 1999

229. Бартенев Г.М., Ломовской В.А., Синицына Г.М., Релаксационные процессы в кремнекислородном стекле Si02 и их природа // Неорганические материалы.-1996.- Т. 32. С.754-768