Электроперенос и магнитные свойства аморфных наногранулированных композитов металл-диэлектрик тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Стогней, Олег Владимирович АВТОР
доктора физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Воронеж МЕСТО ЗАЩИТЫ
2004 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.07 КОД ВАК РФ
Диссертация по физике на тему «Электроперенос и магнитные свойства аморфных наногранулированных композитов металл-диэлектрик»
 
Автореферат диссертации на тему "Электроперенос и магнитные свойства аморфных наногранулированных композитов металл-диэлектрик"

На правах рукописи

СТОГНЕЙ Олег Владимирович

ЭЛЕКТРОПЕРЕНОС И МАГНИТНЫЕ СВОЙСТВА АМОРФНЫХ НАНОГРАНУЛИРОВАННЫХ КОМПОЗИТОВ МЕТАЛЛ-ДИЭЛЕКТРИК

Специальность 01.04.07 — Физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Воронеж - 2004

Работа выполнена в Воронежском государственном техническом университете

Заслуженный деятель науки РФ доктор технических наук, профессор Золотухин Иван Васильевич

доктор физико-математических

наук, профессор

Глезер Александр Маркович;

доктор физико-математических

наук, профессор

Даринский Борис Михайлович;

доктор физико-математических

наук, профессор

Терехов Владимир Андреевич

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, физический факультет

Защита состоится 25 мая 2004 года в 14 часов на заседании диссертационного совета Д 212.037.06 Воронежского государственного технического университета по адресу: 394026, Воронеж, Московский просп., 14

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Воронежского государственного технического университета

Автореферат разослан апреля 2004 г.

Научный консультант

Официальные оппоненты:

Ведущая организация

Ученый секретарь диссертационного совета

Горлов М.И.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. В настоящее время одним из наиболее динамично развивающихся направлений современной физики твердого тела является изучение фундаментальных свойств и практическое применение искусственно создаваемых наносред, с масштабом гетерогенности 1-10 нм. Связано это с тем, что наноразмерные структуры многих веществ приобретают новые физические свойства, которые не могут быть реализованы в материалах с мезоскопическим или микроскопическим размером неоднородно-стей. Наногранулированные композиционные материалы металл — диэлектрик (представляющие собой металлические гранулы диаметром несколько нанометров, распределенные в объеме диэлектрической матрицы) являются одними из наиболее интересных структур такого класса.

Впервые наногранулированные композиты металл — диэлектрик были получены в конце 60-х - начале 70-х годов прошлого столетия. К этому же времени относится создание «классической» модели электропереноса и основных представлений о магнитных свойствах таких материалов для случая ферромагнитной металлической фазы. С фундаментальной точки зрения на-ногранулированные среды оказались интересными объектами с туннельным электронным транспортом, ярко выраженными размерными эффектами и сложными магнитными свойствами, обусловленными однодоменностью ферромагнитных наногранул, изолированных друг от друга диэлектриком.

Нанодискретность металлической фазы композитов и измененные свойства наноструктурных составляющих этих материалов обуславливают появление в них новых макроскопических свойств: гигантское магнитосо-противление (ГМС), аномальный эффект Холла, аномально высокие значения эффекта Керра, высокие значения коэффициента поглощения СВЧ-излучения и целый ряд других необычных физических свойств. В композитах наблюдается повышенная прочность, пластичность и износостойкость, что связано с присутствием в одном материале двух принципиально разных сред — металлической и диэлектрической. Совокупность таких физических свойств делает наногранулированные композиты чрезвычайно привлекательными материалами для применения их в микро- и радиоэлектронике. Наногранулиро-ванные материалы и физические принципы, определяющие электронно-транспортные свойства композитов, лежат в основе создания элементов бурно развивающегося направления микроэлектроники - спинтроники. Следует также добавить, что преимуществом наногранулированных композитов, отличающих их от многих других искусственно создаваемых сред, является относительная простота технологического процесса получения - формирование гранулированной структуры происходит в результате самоорганизации и разделения металлической и диэлектрической фаз при конденсации материала на поверхности подложек.

КОС НАЦИОНАЛЬНА* ЬНЫ4 ПОТОКА

Вместе с тем, несмотря на интенсивные исследования наногранулиро-ванных композитов, ряд важных фундаментальных и прикладных вопросов до сих пор остается открытым. Прежде всего, это касается механизмов электропереноса - существующие модели не в полной мере соответствуют экспериментальным данным и идеализируют электроперенос, не рассматривая возможный транспорт через диэлектрическую матрицу. В целом понятен механизм гигантского магнитосопротивления в композитах (спин-зависимое туннелирование поляризованных электронов), однако, в какой мере величина этого эффекта связана с фундаментальными характеристиками материалов, формирующих композиты (например, с плотностью электронных состояний в металлической фазе), и с макроскопическими свойствами этих материалов - совершенно не ясно. Использование наногранулированных композитов в качестве магнитных материалов является одним из наиболее перспективных направлений наноматериаловедения, в котором ведутся интенсивные работы. К сожалению, в большинстве работ, выполненных с композитами, исследуются структуры с кристаллическими металлическими гранулами и, следовательно, процессы перемагничивания таких материалов определяются кристаллографической анизотропией. Представляется весьма перспективным использование наногранулированных композитов с аморфной металлической фазой, лишенной кристаллографической анизотропии, однако таких исследований чрезвычайно мало.

Наногранулированные композиционные материалы получают различными методами напыления, в результате чего формирующаяся структура является неравновесной. Поэтому свойства наногранулированных композитов подвержены влиянию релаксационных процессов, и эти процессы могут быть использованы в качестве инструмента воздействия на физические параметры наноматериалов. Однако целостной картины влияния релаксации на физические свойства композитов до сих пор не создано, как не поняты и механизмы протекания такой релаксации.

Следует подчеркнуть, что практически отсутствуют сравнительные и систематические исследования композитов, полученных в идентичных условиях, но различающихся материалом диэлектрической или металлической фаз. Крайне мало результатов о подробном исследовании концентрационной зависимости физических свойств композитов с небольшим шагом по составу. Вместе с тем такие исследования необходимы для выяснения механизмов реализации физических свойств наногранулированных композитов и их изменения при внешних воздействиях.

Тематика проведенных исследований соответствует "Перечню приоритетных направлений фундаментальных исследований", утвержденных президиумом РАН (раздел 1.2 - "Физика конденсированных состояний вещества", подраздел 1.2.10 - "Нанокристаллические материалы, фуллерены, атомные кластеры"). Работа является частью комплексных исследований, проводимых

на кафедре физики твердого тела Воронежского государственного технического университета по госбюджетной теме НИР № ГБ.96.26 "Синтез, структура и свойства перспективных материалов электроники и вычислительной техники", а также грантов РФФИ № 02-02-16102-а «Высокочастотные магнитные и магниторезистивные свойства нанокомпозитов аморфных металлов в диэлектрической матрице» и № 03-02-9648б-р2003цчр_а «Магнитный импеданс и магнитосопротивление ферромагнитных гранулированных нано-композитов и многослойных наноструктур».

Целью работы являлось установление механизмов и фундаментальных закономерностей электропереноса, магнитных и магнитотранспортных свойств новых наногранулированных композиционных материалов, характеризующихся наличием многокомпонентной ферромагнитной фазы с аморфной структурой.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Разработать новые наногранулированные материалы, содержащие многоэлемент!гую аморфную металлическую фазу, характеризующуюся отсутствием кристаллографической анизотропии.

2. Исследовать механизмы электропереноса в доперколяционных на-ногранулированных композитах при различном сочетании металлической и диэлектрической фаз в интервале температур (2,5 - 300 К). Изучить влияние напряженности электрического поля на электроперенос в наногранулирован-ных композитах при гелиевых температурах.

3. Исследовать влияние аморфной структуры металлических гранул на процессы перемагничивания и магнитные характеристики наногранулиро-ванных композитов. Изучить механизмы релаксации остаточной намагниченности наногранулированных композитов при температурах, меньших температуры бифуркации.

4. Исследовать влияние состава металлической и диэлектрической фаз наногранулированных композитов на значения гигантского магнитосопро-тивления. Изучить температурную зависимость ГМС, а также влияние термической обработки и условий получения композитов на величину ГМС. Установить наличие связи между магнитотранспортными явлениями и магнито-стрикцией ферромагнитного материала, формирующего металлическую фазу композитов. Определить механизмы, влияющие на величину ГМС, и выявить возможные пути повышения значений магнитосопротивления наногранули-рованных композиционных материалов.

Методы исследования.

Все объекты исследования были получены в лаборатории кафедры физики твердого тела ВГТУ ионно-лучевым распылением составных мишеней. Состав получаемых образцов определялся методом электронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа, структура исследовалась с помощью просвечивающей электронной микроскопии. Магнитные свойства изучались магнитодинамическим методом с помощью вибрационного и SQUID магне-

тометров. Резистивные и магниторезистивные свойства исследовались по-тенциометрическими зондовыми методами. Для измерения экваториального эффекта Керра использовалась динамическая методика. Проведение исследований осуществлялось в лабораториях Воронежского государственного технического университета, Воронежского НИИ электронной техники, МГУ, Королевского технологического института (Стокгольм), Немецкого Федерального физико-технического центра (РТВ, Брауншвейг).

Достоверность результатов исследования обеспечивалась тщательно отработанной методикой получения объектов исследования, применением современного аналитического оборудования, многократной воспроизводимостью экспериментальных результатов, полученных при одинаковых условиях и на большом количестве образцов, соответствием различных исследованных характеристик композитов единой физической концепции. При обсуждении экспериментальных результатов использовались известные физические представления и модели. Проведен анализ литературы, и полученные данные соотнесены с известными представлениями о наногранулированных композитах. Результаты исследований прошли надежную апробацию в виде докладов на конференциях и публикаций в центральных российских и зарубежных журналах.

Научная новизна.

1. Впервые исследованы новые наноструктурные объекты - композиционные материалы металл — диэлектрик с металлическими фазами, характеризующимися двумя особенностями:

- металлические наногранулы, распределенные в аморфной диэлектрической матрице, имеют аморфную структуру;

- металлическая фаза композитов сформирована из многокомпонентных ферромагнитных сплавов

Экспериментально показано, что, несмотря на многоэлементный состав металлической фазы, самоорганизующиеся процессы, протекающие при осаждении материала на подложку, приводят к формированию гетерогенной, наногранулированной структуры.

2. Установлено наличие комбинированного электропереноса в нано-гранулированных композиционных материалах металл - диэлектрик, включающего в себя как непосредственное туннелирование электронов между гранулами, так и прыжковую проводимость электронов по локализованным состояниям, существующим в диэлектрической матрице.

3. Впервые обнаружено наличие корреляции магнитотранспортных и магнитооптических свойств наногранулированных композиционных материалов (гигантское магнитосопротивление и экваториальный эффект Керра) с величиной магнитострикции насыщения металлической фазы композита, что связано с изменением плотности поляризованных электронных состояний на уровне Ферми в результате формирования ферромагнитного упорядочения в наногранулах.

4. Установлено, что реализация взаимодействия между наногранулами в композитах при температурах меньших температуры бифуркации приводит к взаимной ориентации магнитных моментов гранул, подобной антиферро-

магнитному упорядочению, что понижает остаточную намагниченность композитов и увеличивает высоту энергетического барьера магнитной анизотропии.

5. Предложен механизм, объясняющий воздействие термической обработки композитов, а также влияние реактивных газов, применяемых при получении композитов, на величину удельного электросопротивления и гигантского магнитосопротивления наногранулированных композиционных материалов. Показано, что увеличение значений ГМС обусловлено уменьшением не зависящего от внешнего магнитного поля транспорта электронов по локализованным состояниям в диэлектрике.

Практическая значимость работы.

1. Показана практическая возможность получения аморфных наногра-нулированных композиционных материалов металл — диэлектрик с многокомпонентными ферромагнитными фазами, содержащими как металлические элементы, так и металлоиды, что дает возможность предопределять физические свойства композитов и в значительной степени влиять на них.

2. Установлено, что композиционные материалы с аморфными нано-гранулами характеризуются более низкими значениями констант магнитной анизотропии по сравнению с кристаллическими композитами. Данное обстоятельство обеспечивает расширение частотного диапазона применения нанокомпозитов в качестве магнитомягких материалов.

3. Показано, что релаксационные процессы, протекающие в металлических наногранулах при термическом воздействии, способствуют увеличению начальной магнитной проницаемости (ри) наногранулированных композитов в несколько раз (например, для композитов системы (С041рез9В2о)х(5Юп)1оо-„ значение //я возрастает в 6 раз).

4. Разработаны способы, обеспечивающие увеличение значений маг-нитосопротивления композитов в несколько раз (выбор материала металлической фазы с большими значениями магнитострикции насыщения, формирование композитов в присутствии реактивных газов, термообработка полученных композитов). Данные способы могут быть актуальным не только для наногранулированных материалов, но и для многослойных структур и элементов спинтроники, работающих на основе спин-вентильного эффекта.

5. Предложен новый метод определения концентрационного положения порога перколяции наногранулированных композитов, применимый как для кристаллических, так и для аморфных наноструктур, заключающийся в анализе влияния термообработки на концентрационную зависимость удельного электросопротивления композитов. Информация о концентрационном положении порога перколяции является определяющей при выборе составов композитов с оптимальным сочетанием физических свойств.

6. Показано, что выбор фиксированных параметров измерения электрических свойств композитов при их охлаждении позволяет осуществлять переход от термоактивационного режима проводимости (приводящего к возникновению Кулоновской блокады) к полевому (обеспечивающему проводимость через композит при любой температуре). Это позволяет создавать на

основе наногранулированных композитов разнообразные реле и чувствительные датчики, работающие при низких температурах (Т < 10 К).

Основные результаты и положения, выносимые на защиту.

1. Разработка новых наногранулированных композиционных материалов металл - диэлектрик с аморфной диэлектрической фазой и аморфными гранулами, сформированными из многоэлементных ферромагнитных сплавов.

2. Наличие комбинированного электропереноса в наногранулированных композиционных материалах металл - диэлектрик, включающего в себя непосредственное туннелирование электронов между гранулами, а также прыжковую проводимость электронов по локализованным состояниям, существующим в диэлектрической матрице. Концепция комбинированного электропереноса позволяет объяснить всю полученную совокупность результатов исследования электрических и магнитотранспортных свойств композитов.

3. Особенности свойств наногранулированных композиционных материалов, обусловленные аморфной структурой металлической фазы: сравнительно низкие значения магнитной анизотропии, слабо зависящие от элементного состава гранул; возможность увеличения магнитной проницаемости композитов за счет термообработки.

4. Установленная зависимость значений гигантского магнитосопротив-ления наногранулированных композитов от величины магнитострикции насыщения ферромагнитной металлической фазы, обусловленная изменением плотности поляризованных электронных состояний на уровне Ферми в результате формирования ферромагнитного упорядочения в наногранулах.

5. Механизм воздействия изотермических отжигов и условий получения композитов в среде реактивных газов на электроперенос и магни-тотранспортные характеристики наногранулированных композиционных материалов посредством изменения числа локализованных состояний в диэлектрической матрице композитов, вовлеченных в процесс электропереноса.

6. Наличие взаимодействия между наногранулами при температурах меньших температуры бифуркации, влияющего на величину остаточной намагниченности, концентрационную зависимость констант магнитной анизотропии и коэрцитивной силы композитов, а также уменьшающего скорость низкотемпературной релаксации остаточной намагниченности композитов.

Апробация работы. Результаты, изложенные в диссертации, докладывались на следующих российских и международных конференциях: 9th Int. Conf «Rapidly Quenched and Metastable Materials» (RQ9, Bratislava, 1996), 7th European Conf. «Magnetic Materials and Application» (EMMA'98, Saragossa, 1998), 10th Int. Conf. «Rapidly Quenched and Metastable Materials» (RQ10, Bangalore, 1999), «Soft Magnetic Materials» (SMM'14, Budapest, 1999), «Fullerenes and Atomic Clusters» (IWFAC99, St.Ptb. 1999), Int. Symp. «Metastable, Mecanically Alloyed and Nanocrystalline Materials» (ISMANAM-99, Dresden, 1999), «Релаксационные явления в твердых телах» (XX Relax, Воронеж, 1999), 8th European Conf. «Magnetic Materials and Applications» (EMMA-2000, Kiev, 2000), «Symposium on Spin-Electronics» (SSE'2000, Halle, 2000), Всерос. науч. конф. ВНКСФ-6 (Томск, 2000), 5th Int. Conf. «Nanocrystalline Materials» (NAN0-2000, Japan, 2000), «Ho-

вые магнитные материалы микроэлектроники» (Москва, 2000), «Системные проблемы качества, математического моделирования и информационных технологий» (Сочи, 2000), «Аморфные прецизионные сплавы: технология - свойства, применение» (Москва, 2000), "Новые конструкционные материалы" (Звенигород, 2000), «Fillers for the New Millenium Extended» (Fillers 01, Lodz, 2001), «Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий» (Сочи, 2001,2002 и 2003), «Magnetic materials» (Irkutsk, 2001), «Science of Metastable and Nanocrystalline Alloys» (RISO, Denmark 2001), «Functional Materials» (ICFM2001, Crimea, 2001), "Фракталы и прикладная синергетика" (Москва, 2001), «Новые магнитные материалы микроэлектроники» (НМММ'02, Москва, 2002), «Moscow International Symposium on Magnetism» (Moscow, 2002), «Nano and Giga Challenges in Microelectronics Research and Opportunities» (Moscow, 2002), «Фундаментальные проблемы пьезоэлектрического приборостроения» (Москва, 2003), «Выездная секция по проблемам магнетизма в магнитных пленках, малых частицах и на-ноструктурных объектах» (Астрахань, 2003), «Актуальные проблемы физики твердого тела» (Минск, 2003), «Магнитные материалы» (Иркутск, 2003).

Публикации.

Основное содержание диссертации опубликовано в 30 печатных работах в виде статей в центральных и зарубежных журналах, материалах и трудах конференций.

Личный вклад автора.

В работах, опубликованных в соавторстве, лично соискателю принадлежит основная часть экспериментальных исследований: измерения рези-стивных, магниторезистивных и магнитных характеристик наногранулиро-ванных композитов и аморфных сплавов. Соискателем осуществлялись постановка проблемы и конкретных исследовательских задач, обсуждение с соавторами полученных результатов, подготовка материалов и написание статей. Вместе с тем исследованные наногранулированные композиционные материалы были получены канд.физ.-мат.наук АВ.Ситниковым, электронно-микроскопические исследования проведены канд.физ.-мат.наук Е.К.Белоноговым, измерения композиционного состава объектов исследования осуществлялось канд.физ.-мат.наук Агаповым Б.Л., математическая интерпретация модели осуществлена канд.физ.-мат.наук Л.В.Луцевым, исследования магнитооптических свойств композитов осуществлялось под руководством д-ра физ.-мат.наук Е.А.Ганьшиной.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав с выводами, заключения, списка использованных источников из 260 наименований. Работа содержит 289 страниц, 91 рисунок и 8 таблиц.

Автор выражает искреннюю признательность научному консультанту д-ру техн.наук И.В.Золотухину, а также д-ру физ.-мат.наук Ю.Е.Калинину и канд.физ.-мат.наук А.В.Ситникову за вовлечение в исследование данной проблемы, помощь в постановке задач и обсуждении полученных результатов.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении дается краткое описание особенностей наногранулиро-ванных композиционных материалов, обосновывается актуальность проблемы исследования композитов, содержащих, в отличие от известных композиционных материалов, ферромагнитные фазы сложного состава с аморфной структурой. Формулируется цель и содержание поставленных задач, приводится краткое описание методов исследования, научной новизны и практической значимости работы, положений, выносимых на защиту. Представлена степень апробации, количество публикаций и структура диссертации.

В первой главе рассмотрен метод получения аморфных наногранули-рованных композитов с многоэлементными ферромагнитными фазами, обоснован выбор элементного состава фаз. Представлены результаты структурных исследований и характер изменений структуры композитов, происходящих при термическом воздействии. Показано, что полученные композиты являются аморфными и наногранулированными.

Основными методами получения наногранулированных композитов металл - диэлектрик являются методы осаждения из газовой фазы: высокочастотное со-распыление диэлектрической и металлической мишеней; реактивное распыление металлических мишеней в смешанной атмосфере (Аг + О2); последовательное высокочастотное распыление металлической и диэлектрической мишеней на вращающиеся подложки; электронно-лучевое со-распыление двух мишеней в вакууме. Разделение формирующейся твердотельной среды на две фазы (диэлектрическую и металлическую) осуществляется в результате процессов самоорганизации, движущей силой которых является стремление к снижению энтропии при реализации нестационарного процесса - конденсации из газовой фазы. Поэтому серьезной проблемой при получении новых композиционных материалов является выбор фаз (металлической и диэлектрической), обладающих взаимной нерастворимостью и не смешивающихся друг с другом. С учетом этого обстоятельства в качестве диэлектрической фазы композитов были выбраны оксид кремния и оксид алюминия, а в качестве ферромагнитной фазы сплавы на основе кобальта и железа. Поскольку целью данной работы являлось изучение композитов с аморфной структурой гранул, элементный состав сплавов должен был обеспечить высокую склонность к аморфизации. Кроме того, для изучения влияния типа металлической фазы на магнитосопротивление гранулированных композитов выбирались материалы с разной величиной магнитострикции насыщения. Учет этих соображений привел к следующим составам: СовбТапМъ, Со4|Рез9В;о и СоцТе^гю-

Необходимость систематического исследования физических свойств наногранулированных композитов обуславливала высокие требования, предъявляемые к методу получения материалов. Важно было обеспечить воспроизводимое формирование композитов с небольшим шагом по составу, а, кроме того, обеспечить идентичность условий получения композитов. Этим требованиям полностью удовлетворял примененный в работе метод

иоино-лучевого распыления несимметрично-составных мишеней в атмосфере аргона. Данный метод позволяет получать в одном технологическом цикле наногранулированные композиты в широком интервале концентрационных соотношений металл — диэлектрик с непрерывным изменением состава. Основной особенностью метода является распыление протяженной мишени (270 мм) с изменяющимся расстоянием между диэлектрическими навесками (рис. 1) и формированием, вследствие этого, значительного градиента концентрации на поверхности подложки, соизмеримой по размерам с мишенью.

В отличие от известных наногранулированных композиционных материалов металлические фазы композитов, исследуемых в данной работе, являются многокомпонентными, включающими в свой состав три элемента, значительно различающихся по своим физико-химическим свойствам (CoFeB, CoNbTa и CoFeZr). Несмотря на это, структура полученных конденсатов является гетерогенной и наногранулированной (на рис. 2 в качестве прнмера приведены результаты электронно-микроскопических исследований гранулированных композитов (Со41рез9В2о)х(8Юп)100.1).

Рис. 2. Микрофотографии и элеюронограммы гранулированных композитов (Со4|Рез9В2оМ5Ю„)1оо-ч: а - (Со4,Рез,Вм)зо(ЗЮ„)7о; б - (Со^е^ВгоЫЗЮпЬ; в - (Со41рез9В2о)з9(5100)4,

Средние размеры гранул в нанокомпозитах меняются от ~2 до ~8 нм в зависимости от соотношения металлической и диэлектрической фаз. Например, при увеличении доли металлической фазы с 30 до 59 ат. % в композитах (Со4|Ре39В2о),,(8Юп)1оо.„ средний размер гранул увеличивается с 2 до 7 нм. Прямые исследования химического состава композитов показали, что фор-

2. Диэлектрические пластины

Рис. I. Внешний вид составной мишени для получения гранулированных композитов: 1 — литая основа из ферромагнитного сплава (СоабТа^МЬг), (Со4|Ре39В,о) или (Со45Ре45гг1о);

2 - пластины из диэлектрического материала вЮг или А12Оз

мирующийся в композитах диэлектрик является непредельным и концентрация кислорода не достигает уровня, необходимого для образования стехио-метрнчного соединения. В связи с этим состав диэлектрической фазы в композитах обозначается как «БЮ,,» или «АЬО„» соответственно.

Вид электронограмм (рис. 2), полученных от исследуемых сплавов, свидетельствовал о том, что обе фазы, как диэлектрическая, так и металлическая, являются аморфными. Для более достоверного подтверждения аморфности металлических гранул проведены исследования температурной зависимости электросопротивления (р) гранулированных композитов (Со8б^12Та2)х(5Юп)юо-х, (Со45Рс452г10)х(81ОГ1)|0а.х и (Со41рез9В2о)к(5Ю„)юо-х, а также гомогенных аморфных сплавов и Со41Ре39В2о, соответствующих составу металлических фаз композитов, при нагреве. Во всех исследованных системах были получены результаты, аналогичные зависимостям, приведенным на рис. 3.

Рис. 3. Температурные зависимости удельного электросопротивления гранулированных композитов (Со< 1Рез9В2о),(8Юп)1(х^ (а) и аморфного сплава. Со41ре39В2о (б). Цифры у кривых показывают содержание металлической фазы (Со«1рез9В2о) в атомных процентах

Характер изменения р при нагреве композитов определяется их составом. Композиты, находящиеся за порогом перколяции (доля металлической фазы более 50 ат. %) проявляют зависимость, характерную для гомогенных аморфных сплавов (рис. 3, б), что подтверждает структурную неупорядоченность металлической фазы наногранул. Более высокие, по сравнению с аморфными сплавами, значения температуры кристаллизации гранул связаны с растворением атомов металлоида в металлической фазе (известный эффект увеличения термической стабильности аморфных сплавов эвтектического типа), а также с малым размером наногранул (стабилизирующее влияние поверхностной энергии). Композиты, находящиеся до порога перколяции, обнаруживают зависимость р(Т) с максимумом, температурное положение которого соответствует или несколько выше температуры кристаллизации ме-

таллической фазы в композитах Это свидетельствует о том, что максимальные значения удельного электросопротивления соответствуют кристаллизации металлической фазы композитов.

Электронно-микроскопические исследования изменений, протекающих при нагреве композитов (Со41Рез9В2о)х(5Юп)юо х. подтверждают данный вывод (рис. 4). Структура доперколяционных композитов, подвергнутых термическому отжигу при температуре, меньшей температуры максимума (723 К), остается аморфной и наногранулированной (рис. 4, а). Это свидетельствует о том, что увеличение электросопротивления доперколяционных гранулированных композитов при нагреве не связано со структурными превращениями

Рис 4 Микрофотографии и электронная дифракция отожженных образцов гранулированных композитов (Со4|Рез9В2оХ(5|0„)ю».ч, отожженных при 723 К (а, б, в) и при 873 К (г, д, е) а, г - (Со41рез9В2о)зб(51011Ь1 б, д - (Со41Кез,В20)4а(51О„Ь, в, е - (Со41рез9В2о)52(810п)4|

(например, разрушением наногранулированной структуры) и обусловлено более фундаментальными причинами. Кристаллизация и изменение морфологии композитов наблюдаются после отжигов при температуре, соответствующей максимуму р(Г). Уменьшение электросопротивления композитов при высоких температурах связано с разрушением наногранулированной структуры и формированием однородного поликристаллического материала (рис. 4, д, е).

Вторая глава посвящена изучению электронного транспорта в нано-гранулированных композитах металл - диэлектрик. Рассмотрены и проанализированы известные модели электропереноса через наногранулированную среду. Приведены результаты исследования концентрационных зависимостей удельного электросопротивления аморфных композитов металл — диэлектрик со сложными металлическими фазами:

10Ипт ™Нпт

В

а

б

Со45ре452Г|о)-(8Юп, Л12Оп). Показана степень влияния диэлектрической матрицы на удельное электросопротивление наногранулированных композитов. Изучены температурные зависимости электросопротивления композитов, обоснована необходимость модификации модели электропереноса и предложена концепция комбинированной электропроводности в композитах. Исследованы особенности электронного транспорта в композитах при гелиевых температурах, изучено явление Кулоновской блокады и различные режимы электропереноса.

Показано, что наиболее адекватной и чаще всего используемой в настоящее время моделью электропереноса в наногранулированных композитах является модель спин-зависимого туннелирования электронов между изолированными металлическими гранулами - модель Шенга-Абелеса (ША). Наноразмерность гранул и связанная с этим дискретность энергетических уровней электронов приводит к тому, что туннелирование является термоак-тивационным и в общем случае температурная зависимость электросопротивления композитов определяется выражением

где С — энергия активации туннелирования.

Вместе с тем проведенные в данной работе исследования концентрационной зависимости удельного электросопротивления композитов с разным сочетанием фаз показали, что значения композитов с одинаковым составом и процентным . содержанием металлической фазы определяются диэлектрической матрицей (рис. 5).

Рис. 5. Концентрационные зависимости удельного электросопротивления аморфных гранулированных композитов металл — диэлектрик (С04|Рез9В2о)ч(5Ю„), оо-х, (С04 |Ре3«В2о)х(А120„) 100-х, (Со^ЫЬиТагХФСдюо., (Со86М>,2Та2Х(А12Оп)юо-,, (Со45ре452гюХ(510„)|оо.х и (СО45Ре457Гю)\(А12О„)|00 х, измеренные при 300 К 20 30 40 50 60 70 Доля металлической фазы (х), ат %

р = р0{ехр(-2^С / квТ)}

Замена в композитах матрицы из 5Ю„ на А12Оп приводит к уменьшению величины удельного электросопротивления на один-два порядка. Такая разница в значениях удельного сопротивления не объясняется в рамках модели ША и свидетельствует о значительном влиянии материала матрицы на электроперенос и о необходимости учета электронного транспорта через диэлектрик.

Структура диэлектрика в исследованных композитах неупорядочена и нестехиометрична, что, как известно, является причиной наличия большого количества локализованных состояний вблизи уровня Ферми в запрещенной зоне диэлектрика и делает возможным электроперенос по этим состояниям, подобно электропереносу в аморфных диэлектриках (Моттовская проводимость). Исследования температурной зависимости электросопротивления композитов в интервале 4.2-300 К и анализ экспериментальных данных на основе модели ША и модели Мотта (в предположении наличия электропереноса в аморфной диэлектрической матрице) подтвердили, что вдали от порога перколяции доминирующим механизмом является туннельная проводимость Ппо~Г""11. а вблизи порога перколяции более адекватной - модель, Мотта (1пр~7"1/4). Таким образом, в наногранулированных композитах реализуются два механизма электропереноса, причем доминирование какого-либо механизма определяется составом материала.

Для количественного описания свойств диэлектрической матрицы рассмотрена проводимость через аморфную матрицу наногранулированного композита посредством неупругого туннелирования электронов по локализованным состояниям вблизи уровня Ферми (модель Глазмана). Температурная зависимость проводимости между двумя гранулами в канале, содержащем п локализованных состояний, имеет степенной вид:

где а — радиус локализованного состояния; 1 — среднее расстояние между гранулами; - коэффициент, - константа деформационного потенциала; ра - плотность вещества матрицы; с — скорость звука; g — плотность локализованных состояний; Е — глубина залегания локализованного состояния в области барьера. Показано, что существует интервал температур, в котором проводимость всей гранулированной среды имеет степенную зависимость от температуры, определяемую средней проводимостью между соседними гранулами с - усредненного по всей структуре числа локализованных состояний в туннельных каналах между гранулами. Аппроксимация экспериментальных температурных зависимостей проводимости степенными зависимостями с показателем степени /позволяет определить среднее число локализованных состояний принимающих участие в

электронном транспорте через гранулированную структуру в определенном интервале температур с помощью выражения:

{п) = ^[Г-1НУ2 + 2Г + 9)Х12'\. (3)

Использование модели неупругого туннелирования по локализованным состояниям для анализа температурных зависимостей электросопротивления аморфных наногранулированных композитов позволило установить, что величина удельного электросопротивления композитов коррелирует со средним числом локализованных состояний в диэлектрике. Максимальные значения удельного электросопротивления наблюдаются в композитах с максимальным значением (и) (система (Со«1рез9В2оХ(510„)юо-*), а минимальные значения получены в композитах (Ссм^ВиМАЬО.Оюо.х с самыми низкими из трех сравниваемых систем значениями р (рис. 5,6).

Рис. 6. Концентрационная зависимость среднего числа локализованных состояний (л), принимающих участие в электронном транспорте между двумя изолированными гранулами для композитов трех различных систем

Следует подчеркнуть, что значения (п), представленные на рис. 6, это среднее число локализованных состояний, вовлеченных в процесс электропереноса от одной гранулы к другой через аморфный диэлектрик. Общее количество реально существующих локализованных состояний в диэлектрической прослойке между двумя гранулами может быть значительно больше, однако в модели учтены только те состояния, которые находятся в определенном энергетическом интервале (АЕ < кТ, где ЛЕ - разность энергий исходного и конечного состояний) и в силу этого участвуют в электропереносе. С другой стороны, (и) пропорционально реальной плотности локализованных состояний в диэлектрике и может служить основой для сравнения диэлектрических матриц в композитах. В первом приближении, приняв, что полученные значения - это число дефектов на единицу длины, равную среднему расстоянию между соседними гранулами (~1-2 нм), можно оценить объемную плотность локализованных состояний. Оценки дают вполне реальную величину: ~1-5-4-1021 см'3.

Более низкие значения среднего числа локализованных состояний в композитах с матрицей из оксида алюминия обусловлены тем, что окисление

Доля металлической фазы (х), ат.%

А1 энергетически более выгодно по сравнению с окислением Si. Поэтому доля ненасыщенных связей окисляемого элемента (алюминия или кремния), а следовательно и число дефектов (оборванных связей), являющихся источниками локализованных состояний в запрещенной зоне, меньше в матрице из оксида алюминия. Результатом этого является различная степень изменения удельного электросопротивления композитов при внешнем воздействии. Установлено, что термическая обработка во всех без исключения композитах (при любом сочетании фаз) увеличивает удельное сопротивление доперколя-ционных композитов. Однако в композитах с матрицей из SiOn сопротивление в среднем увеличивается на порядок, в то время как сопротивление композитов с А1гОп возрастает в меньшей степени - в 1,5-2 раза (рис. 5). Изменение (л) носит противоположный характер — незначительное уменьшение наблюдается в композитах с (~ 5 %) и в несколько раз больше умень-

шение (л) имеет место в композитах с SiOn (~ 12-30 %).

Реализация в гранулированных композитах непосредственного тунне-лирования электронов между гранулами (модель ША) позволила рассмотреть влияние отжигов на электрические свойства композитов с точки зрения изменения значений одного из основных параметров модели - энергии активации туннелирования (выражение 1). Оценивалось изменение С после термического воздействия на исследованные композиты. Полученные результаты также подтверждают тот факт, что диэлектрическая матрица БЮ„ исходно характеризуется более высокой степенью дефектности, чем матрица из и поэтому термическое воздействие на композиты с оксидом кремния приводит к более значительным изменениям свойств матрицы и вследствие этого -электрических свойств композитов в целом.

Анализ изменения электросопротивления композитов, происходящего в результате отжигов при последовательно увеличивающихся температурах (не приводящих к разрушению наногранулированной структуры), позволил установить, что существует узкая концентрационная область, в которой электросопротивление композитов можно считать постоянным и независящим от

термического воздействия, хотя сопротивление композитов с большим (или меньшим) содержанием металла монотонно меняется (рис. 7).

Рис.7. Концентрационная зависимость удельного электрического сопротивления композитов (Со<1ре!9В2оМА1203)1оо-х в исход-ком состоянии и после 30-минутных отжигов при 673; 723 и 773 К

Данная область составов соответствует порогу перколяции и поэтому анализ концентрационной зависимости изменения электросопротивления композитов при отжигах позволяет достоверно определять положение порога перколяции в наногранулированных средах. Этот способ не связан с анализом знака температурного коэффициента электросопротивления композитов и, следовательно, эффективен как для кристаллических композитов, так и для аморфных.

Систематизация опубликованных данных, касающихся поведения электросопротивления наногранулированных доперколяционных композитов в области гелиевых температур, свидетельствует о противоречивости результатов. Наблюдается либо экспоненциальный рост удельного электросопротивления при охлаждении композитов, либо своеобразное «насыщение» электросопротивления при температурах Т < ~ 15 К. Исследования температурной зависимости электросопротивления композитов, проведенные в данной работе при фиксированном значении тока, протекающего через образцы, показали наличие насыщения электросопротивления вблизи гелиевых температур (рис. 8).

Рис. 8. Пример температурных зависимостей электросопротивления гранулированных композитов (С041рез9В2о)ч(5Ю„)|(ю.,

Установлено, что причина различий в поведении электросопротивления композитов при их охлаждении до гелиевых температур связана с различными режимами активации туннелирования, реализующимися в этой области температур. В явном виде смена режимов электропереноса проявляется на вольт-амперных характеристиках (ВАХ), измеренных при различных температурах (рис. 9).

Установлены две характерные особенности ВАХ: 1. В области низких температур имеет место интервал значений напряжений (меньших некоторого порогового значения), при которых электрический ток через композит практически не протекает - проводимость отсутствует (рис. 9). Повышение температуры приводит к сужению интервала напряжений с нулевой проводимостью (рис. 9, б) и, в последующем, к электропереносу при любых значениях напряжения. 2. Величина напряжения, при котором начинается элек-

троперенос через образец (если постоянна температура), а также температура, при которой пропадает участок с нулевой проводимостью (если постоянно напряжение), в значительной степени зависят от доли металлической фазы (диаметра металлических гранул), содержащейся в композите.

-40 -20 0 20 40 -20 -10 0 10 20

и. В • и,В

Рис. 9. Вольт-амперные характеристики гранулированных композитов (Со41Ре39В2о)43,5(5Ю„)5б,5- измеренные при различных температурах (а) и производная тока по напряжению (б)

Полученные результаты объясняются с привлечением представлений о Кулоновской блокаде. Размеры гранул в нанокомпозитах составляют единицы нанометров, поэтому при переходе электрона из одной гранулы в другую нарушается их электро-нейтральность. В результате, несмотря на то, что механизм электропереноса в композитах туннельный, принять участие в этом процессе могут лишь электроны, активированные выше барьера, обусловленного Кулоновским взаимодействием. При комнатных температурах осуществляется термическая активация, однако, при охлаждении композита до температур, близких к нулю, к нулю стремится и число носителей, способных принимать участие в электропереносе. В соответствии с моделью ША электросопротивление композитов стремится к бесконечности (так называемая «Кулоновская блокада»), а на ВАХ наблюдается участок с нулевой проводимостью (рис. 9).

Активация электронов выше Кулоновского барьера может осуществляться не только тепловой энергией, но и электрическим полем. Разность потенциалов, возникающая между соседними гранулами при приложении напряжения к образцу, смещает уровни Ферми этих гранул. Смещение может оказаться равным высоте Кулоновского барьера или даже превышать его. В таких условиях туннелирование может происходить при сколь угодно малых температурах. Переход к полевой активации, или появление дополнительной составляющей в электропроводности композитов, обусловленной полевой

активацией, может в принципе происходить при любой температуре. Однако при выполнении условия кТ 5 еАУ, где е - заряд электрона, а АУ - падение напряжения между двумя соседними изолированными гранулами, перенос в большей степени будет определяться не термоактивированными электронами, а электронами, возбужденными электрическим полем (полевой режим активации). В этом случае модель термоакгивационной проводимости не будет в полной мере адекватна процессам, происходящим в композите. Увеличение разности потенциалов между гранулами приводит к росту доли электропереноса, обусловленной полевой активацией, и менее интенсивному увеличению электросопротивления композита при охлаждении. На рис. 10 приведены температурные зависимости сопротивления наногранулиро-ванного композита

(Со41рез9в2о)зб(5101,)з4, измеренные при различных значениях напряжения, подаваемого на образец, подтверждающие изложенный механизм.

Ркс. 10. Температурные зависимости электросопротивления гранулированных композитов (Со41рез»В2о)эб(510»)з« дня различных значений напряжений, приложенных к измеряемому образцу

а

—о—и «IV

—«—у ■ 20 v и » 50 v

Т,К

Реализация того или иного механизма электропроводности определяется режимом, обеспечивающим протекание тока в образце. При охлаждении композита и измерении его сопротивления в режиме постоянного тока (например 10 мкА) стабилизация выбранной величины вблизи гелиевых температур требует больших значений напряжения (десятки вольт, см. рис. 9). При таких напряжениях реализуется режим полевой активации проводимости и, следовательно, сопрсгшвление должно выходить на участок насыщения. Проведенные прямые эксперименты с композитами (Со41реэ9В2о)х(8Ю11)1(№.х подтверждают это (рис. 11). Если же из-

Рис. 11. Температурные зависимости электросопротивления гранулированных композитов

(Со4|Рсз9В2оХ(5|Оп)юо-'о измеренные в режиме стабилизированного тока или стабилизированного напряжения

мерение температурной зависимости сопротивления композитов осуществляется при постоянном напряжении, то величина этого напряжения должна составлять доли вольта во избежание разрушения образца при температурах выше азотных. В этом случае низкие значения напряжения приводят к Куло-новской блокаде и прекращению проводимости через материал - в экспериментах наблюдается экспоненциальный рост электросопротивления вплоть до гелиевых температур.

В третьей главе исследованы магнитные свойства наногранулирован-ных композитов с различным сочетанием фаз: (Со^РездВд» СОвбЫЬ^Таг, Co4sFe45Zrio)-(SÍOn, Abo,,). Исследования процессов намагничивания композитов, а также аппроксимация полученных результатов функцией Ланжевена

где l - намагниченность; т - магнитный момент гранулы; п - число гранул в единице объема, показали, что доперколяционные композиты проявляют суперпарамагнитные свойства. Для этих составов кривые намагничивания хорошо описываются формулой Ланжевена, что свидетельствует об отсутствии взаимодействия гранул друг с другом и нескоррелированности их магнитных моментов. В качестве примера на рис. 12 показаны результаты аппроксимации экспериментальных данных, полученных в композитах (C04iFe39B2o)x(SÍOn)ioo-x- На рис. 12, а приведены все кривые намагничивания, на рис. 12, б — соответствующие суперпарамагнитному состоянию. Наличие

О 2000 4000 6000 8000 10000 о 2000 4000 6000 0000 10000

Н.э н, э

Рис. 12. Аппроксимация функцией Ланжевена экспериментальных кривых намагничивания гранулированных композитов (СоиГездВгоМ^О.Оюо-х- Цифры у кривых обозначают содержание металлической фазы в ат. %: (О) - эксперимент, (-) - расчет

суперпарамагнитного состояния подтверждает тот факт, что в исследуемых композитах, содержащих наногранулы из многоэлементных металлических сплавов, процессы самоорганизации, реализующиеся при формировании материала, приводят к действительному разделению на две фазы (металлическую и диэлектрическую), причем ферромагнитная фаза локализована именно в гранулах. Результаты аппроксимации позволили определить концентра-

цию магнитного порога перколяции в композитах. Установлено, что магнитная перколяция реализуется при меньшей доле металлической фазы (разница составляет от 1 до 6 ат. %), поскольку в отличие от электрической для магнитной перколяции не обязателен непосредственный механический контакт между гранулами.

Исследовано влияние термической обработки (не приводящей к кристаллизации аморфной фазы) и связанных с ней диффузионных процессов на магнитные характеристики композитов. Установлено, что независимо от элементного состава матрицы или гранул (т.е. во всех исследованных системах) влияние отжигов одинаково. Во-первых, отжиги приводят к увеличению намагниченности композитов, измеряемой в определенном, фиксированном поле (11 кЭ). Во-вторых, концентрационное положение магнитного порога протекания смещается в область составов с меньшим содержанием металлической фазы. Наблюдаемые изменения связаны с увеличением размеров гранул, за счет диффузии атомов металла, растворенных в диэлектрической матрице.

Обнаружено, что в результате релаксационных процессов, протекающих при термообработке композитов, происходит увеличение их начальной магнитной проницаемости (рис. 13).

Рис. 13. Начальная магнитная проницаемость (р) композитов (Н = 100 Э)

(Со4|Рез9В2о)х(АЬО„) 1 оо-х,

(Со41ре39В2оХ(51СУ 100-х. (согбта | 2ыьг)х(5 юп) юо-т в исходном состоянии (белые символы) и после отжига при 723 К (черные символы)

Известно, что магнитная проницаемость обратно пропорциональна магнитной анизотропии сплава. В общем случае анизотропия аморфной гранулы определяется поверхностной анизотропией (Кпов), анизотропией формы (Кформ) и магнитоупругой анизотропией (Км)„ ~ Д^сг, где Ду— магнитострикция насыщения; механические напряжения):

Кэф = Киуп + К,„>, + Кформ. (5)

Металлические гранулы в исследованных композитах формируются в результате неравновесных процессов и обладают неупорядоченной структурой, характеризующейся наличием внутренних напряжений, возникающих в процессе образования материала и приводящих к большим значениям магнито-упругой анизотропии. Термические отжиги инициируют протекание релаксационных процессов в аморфной структуре, приводящих к уменьшению внутренних напряжений и снижению величины Таким образом, значительное увеличение начальной магнитной проницаемости (в системе

Доля металлической фазы х, ат. %

(Со41рез9В;ю)х(5Юп)|оо х значение ц возрастает в 6 раз) в результате термической релаксации есть следствие аморфной структуры композитов.

Наногранулированные доперколяционные композиты при отогреве от 4,5 до 300 К в слабом магнитном поле (20 Э) проявляют термомагнитный гистерезис: ход намагниченности при отогреве зависит от режимов охлаждения, т.е. наблюдается различие между /БС (охлаждение в магнитном поле) и БС (охлаждение в нулевом поле) зависимостями. Это свидетельствует о наличии термического блокирования магнитных моментов гранул при низких температурах. Значения температуры бифуркации Тв, определяемой как температура, соответствующая максимуму на /БС кривой, монотонно увеличиваются с увеличением диаметра гранул, отражая увеличение высоты энергетического барьера, обусловленного анизотропией гранулы и пропорционального ее объему.

Используя значения Те, а также значения коэрцитивной силы композитов при 4,5 К, проведена оценка величины эффективной константы анизотропии аморфных композитов на основе известных соотношений:

Установлено, что значения констант магнитной анизотропии аморфных композитов, принадлежащих двум разным системам, близки по величине: КЭФ = (3,8-5,6)-103 Дж/м3 в системе (Со4 [ Ре39В2о)х(5Юп) юо-х и ^эф ~ (5,2*7,6)-103 Дж/м3 в композитах (СодьМЬ^Таз^ЗЮ^юо-х, несмотря на то, что

элементные составы гранул значительно различаются (рис. 14). Полученные значения констант анизотропии на один-два порядка меньше значений, характерных для композитов с кристаллическими ферромагнитными фазами, что связано с отсутствием кристаллографической анизотропии у аморфных гранул. С другой стороны, анизотропия аморфных композитов выше, чем у

(6)

10

8

А

—А— СоЫЬТа-3|Оп —в— СоРеВ-ЭгО.

гомогенных аморфных сплавов (в среднем на порядок), что, в свою очередь, обусловлено значительным вкладом в эффективную анизотропию гранулы анизотропии формы и поверхностной анизотропии.

о

20 30 40 50 ео

Доля металлической фазы, ат %

Рис. 14. Концентрационная зависимость константы эффективной магнитной анизотропии (Куц) аморфных гранулированных композитов Со4|Рез9В2оХ(5Юп)|оо , и

(СомМЬ|2ТагМ$10„)|оо х

Концентрационные зависимости Кэф (и как следствие этого - Не) в композитах с различными металлическими фазами противоположны (рис. 14). Общим в зависимостях является лишь резкое уменьшение значений Кэф (и соответственно при приближении состава композитов к порогу перко-ляции, что объясняется в рамках модели межзеренного обмена, обуславливающего уменьшение эффективной константы анизотропии в гранулах, формирующих перколяционный кластер.

Наблюдаемое в композитах системы (Со4]Рез9В2о)х(5Юп)1оо-х уменьшение значений Кэф и Не при увеличении содержания металлической фазы (рис. 14) соответствует большинству опубликованных данных о концентрационной зависимости константы анизотропии в гранулированных материалах. Связано это с поверхностной анизотропией гранул вследствие обменного взаимодействия между спинами электронов, находящимися в объеме (кол-линеарные спины) и на поверхности (разориентированные спины). Поскольку в наногранулах число атомов, находящихся на поверхности соизмеримо с числом атомов находящихся в объеме - влияние анизотропии, связанной с ра-зупорядоченными поверхностными спинами велико. Увеличение диаметра гранулы приводит к изменению соотношения между поверхностью и объемом, следовательно - к изменению вклада анизотропии, связанной с поверхностью, и в целом - к уменьшению эффективной анизотропии гранулы.

В композитах (СовбМЬиТаг^ЗЮпЭюо-* зависимость обратная - величина Кэф возрастает с ростом доли металлической фазы. Это может быть объяснено эффективным диполь-дипольным взаимодействием, реализующимся в данной системе между магнитными моментами гранул и увеличивающимся при приближении к порогу перколяции.

Подтверждение наличия взаимодействия в композитах получено при исследовании остаточной намагниченности композитов при низких температурах. Теоретически при температурах, близких к нулю, когда воздействие внешнего магнитного поля (намагнитившего наногранулированный композит до насыщения) прекращается - образец размагничивается так, что его остаточная намагниченность (У составляет половину от исходного значения (1к=0,5'1з). Результаты, полученные в системе (Со41рез9В2о)ж(8Юп)1оо.!1 соответствуют этому положению (рис. 15), однако в композитах (Со8бМЬ12Та2),(510„)юо.х величина остаточной намагниченности значительно меньше (/д«0,2•/$). Численные оценки показали, что такие низкие значения не связаны с термическим разблокированием гранул, вследствие сравнительно большого размера последних (4-6 нм). Уменьшение остаточной намагниченности композитов по всей видимости связано с взаимным ориентированием магнитных моментов гранул, подобным антиферромагнитному упорядочению. Распределение наногранул в композитах (Со86МЬ12Та2)х(5Юп)юо.х не является равномерным. В структуре композитов наблюдаются лабиринтоподобные образования из отдельных гранул (рис. 16, а), что приводит к появлению локального упорядочения осей анизотропии соседних гранул: в локальном объеме, оси анизотропии сосед-

них гранул оказываются параллельными друг другу. В этих условиях требование минимума энергии, при диполь-дипольном взаимодействии между гранулами, обуславливает необходимость переориентации магнитных моментов гранул так, как это показано на рис. 16, б, что снижает остаточную намагниченность композитов. Оценки показывают, что энергии диполь-дипольного взаимодействия достаточно для преодоления барьера анизотропии гранул и переориентации моментов.

Наличие диполь-дипольного взаимодействия подтверждается и исследованиями «скорости релаксации намагниченности» композитов при 4,5 К, определяемой в соответствии с выражением:

(7)

где - магнитный момент образца и значение этого момента в началь-

ный момент времени; / - время; Т - температура. Исследовались композиты (Со41рез9В2о)*(8Юп)|оо-х, (Со86ЫЬ|2Та2)х(8Ю1,)1оо.„ а также гомогенные аморфные сплавы ть-сг, характеризующиеся релаксацией остаточной намагниченности, но при этом отсутствием диполь-дипольного взаимодействия. Использовалась модель, в соответствии с которой диполь-дипольное взаимодействие увеличивает высоту потенциального барьера, препятствующего процессам

перемагничивания наногранул, что приводит к снижению скорости релаксации. Наши исследования показали, что минимальная скорость релаксации наблюдается в композитах (СоабЭДЬиТаг^БЮпЭюо-х» подтверждая наличие

сильного взаимодействия межад чш рл'л^ лчл.'.'л в этой системе (рис. 17).

Рис. 17. Зависимость схоросги релаксации остаточной намагниченности от времени, при 4.5 К для гранулированных композитов (С041реэ9В2о)ч(8Ю„)|00,с (СоябКЬ 12Та2)х(5 Ю„) юо-х и аморфных сплавов ТЬ-Сг

1п(1)

Таким образом, особенности морфологии наногранулированных композитов приводят к тому, что взаимодействие между гранулами противоположно ориентирует магнитные моменты, уменьшая значение остаточной намагниченности композитов и препятствуя процессам ее релаксации при гелиевых температурах.

В четвертой главе изучены магниторезистивные свойства наногранулированных композиционных материалов металл — диэлектрик: (Сс^РездВго, Соа&МЬиТаг, Co4sFe45ZГlo)-(SiOn, А12Оп). Независимо от состава фаз (и их сочетания) во всех композитах наблюдается гигантское магнитосопротивление. Максимальные значения ГМС проявляют составы, находящиеся вблизи порога перколяции, т.е. когда расстояние между наногранулами минимально, но магнитные моменты гранул при этом не скоррелированы. Экспериментально показана справедливость модели Слончевски, определяющей величину ГМС как функцию квадрата приведенной намагниченности композита (АШ где Р - коэффициент поляризации электронов).

Тот факт, что изменение сопротивления композитов в магнитном поле следует за изменением намагниченности, позволяет объяснить наблюдаемое увеличение значений ГМС в три-четыре раза при охлаждении до 77 К (рис. 18). Важно подчеркнуть, что относительное увеличение ГМС одинаково для всех композитов независимо от элементного состава матрицы или гранул.

Сопоставление относительного изменения квадрата магнитного момента композитов [(от27Т~'"2зооУ"2277] и магнитосопротивления [(МС77 МСзоо)/МСзоо] при изменении температуры от 300 до 77 К (рис. 19) свидетельствует о магнитной природе увеличения ГМС и объясняется возрастанием степени коллинеарности магнитных моментов суперпарамагнитных гранул вследствие уменьшения разориентирующего действия тепловой энергии.

-0,01

5

о со"

-0,02

-0,03

.ымзае Ш«М)«<

« ц

—34 5 % СоКЬТш —*-27%СоЫЬТа —25 % Со№ Г» -•-35% СоРеВ -•-ЗОЧСоРвВ -••-16% ть —•—59%ТЬ

4 ё

■ /

10 11

Сопоставление магнитосопротивления композитов, содержащих разные фазы, позволило установить, что абсолютная величина ГМС определяется элементным составом металлической фазы. Замена диэлектрической матрицы при том же материале гранул фактически не приводит к изменению значений ГМС (рис. 20). Анализ физических свойств ферромагнитных сплавов, формирующих гранулы, приводит к выводу о том, что величина ГМС

лропорциональна значению магнитострикции насыщения (Я5) аморфного сплава.

° . -2 о

<г ¡2 < -1

О 20

-»-СоРеглЭЮ '

А

У ^ —о— СоРеВ-в'О,

-•- СаГвВ А11Ов

/ Д \ п

—СоТ^МЬ вЮ,

-•-СоТаМЬА^О.

ж* _■ \_\l\

т

30 40 50 60 70 Доля металлической фазы х, ат.%

Рис. 20. Концентрационная зависимость ГМС аморфных гранулированных композитов при различном сочетании металлических и диэлектрических фаз. Величина магнитосопротив-ления композитов определялась в магнитном поле напряженностью 11 кЭ

Подтверждение физической природы такой зависимости получено в результате исследования экваториального эффекта Керра (ЭЭК). Эксперименты показали, что концентрационная зависимость ЭЭК воспроизводит зависимость ГМС -увеличение значения эффекта при росте доли металлической фазы с максимумом вблизи порога перколяции. Более того, обнаружена линейная корреляция

максимальных значений ГМС и ЗЭК, нзмеренн&х в конкретной системе, с величиной Лу ферромагнитной фазы, формирующей ме--о таллический гранулы (рис. 21).

а: <

Магнитострикция, Х5,10

Рис 21. Зависимость максимального значения ГМС (•) и ЭЭК (■) в аморфных наногранулированных композитах (Со86КЬ,2Та2)х(51Оо)100 х (С041рез9В2оМ5100)1оо.х и (Со45ре4з2гю)ч(51011)1оо-х как функция магнитострикции насыщения сплава, формирующего металлическую фазу композитов (СогбТа^МЪг, С041рез9В2о и СО45ре452г10)

Физическая модель данной зависимости основана на зонной модели ферромагнетизма, а именно - расщеплении энергетических подзон d-электронов при возникновении спонтанной намагниченности. В результате смещения энергетических подзон число поляризованных электронов на уровне Ферми с нескомпенсированными спинами возрастает. С другой стороны, магнитострикция в зонных магнетиках также является следствием расщепления d-подзон, причем величина магнитострикции материала определяется степенью этого расщепления. В свою очередь, ГМС в наногранулированных композитах определяется поляризованными электронами, поскольку оно обусловлено зависимостью вероятности туннелирования поляризованных электронов от взаимной ориентации магнитных моментов гранул. Наличие значительной s-d гибридизации, вследствие аморфности структуры гранул, приводит к участию d-электронов в туннельном электропереносе. Увеличение плотности поляризованных состояний на уровне Ферми приводит, в общем случае, к росту туннельного тока и соответственно к увеличению туннельного (или в традиционных терминах — гигантского) магнитосопротивления, если рассматривается воздействие внешнего магнитного поля. Величина магнитострикции в данном случае является макроскопическим отражением степени изменения плотности поляризованных состояний на уровне Ферми.

Исследование влияния состава диэлектрической матрицы на величину ГМС показало, что ее роль важна при внешних воздействиях на композиты. Показано, что термическая обработка приводит к значительному увеличению ГМС (в 2-3 раза) в том случае, когда исходно матрица характеризовалась высокой степенью дефектности и содержала большое число локализованных со-

Доля металлической фазы х, атЛ4

стояний. Это иллюстрируется на примере замены матрицы в композитах с ферромагнитной фазой Со4|Рез9В2о (рис. 22), где значительный рост ГМС наблюдается только для случая матрицы из 5Ю„. Причина различного поведения ГМС при термическом воздействии обусловлена комбинированным характером электропереноса в композитах.

Рис. 22. Концентрационные зависимости величины ГМС в гранулированных композитах (Со4|Гез9В2оХ(А12011)|оо., и (С04|Рез9В2о\(5Ю„)|00-х в исходном состоянии (О) и поме отжига при 723 К (•)

Из реализующихся механизмов электропереноса в наногранулирован-ных композитах только один - туннельный - порождает магнитосопротивле-ние, электроперенос по локализованным состояниям не вносит вклада в ГМС. В общем случае величина магнитосопротивления определяется как отношение изменения проводимости материала, вызванного магнитным полем (Да), к исходному значению проводимости (т.е. проводимости в отсутствие магнитного поля):

ГМС = Да/(а„рж,+ст1ил). (8)

, Суммарная проводимость складывается из двух составляющих, причем в результате отжига может меняться (уменьшаться) именно прыжковая проводимость по локализованным состояниям, в то время как туннельная проводимость практически не меняется, поскольку наногранулированная структура сохраняется при рассматриваемых температурах отжига (см. рис. 3,4). Если в результате отжигов в композите происходит снижение прыжковой проводимости, то от-

проьодьилъв^и, вызванное

ориентационным воздействием внешнего магнитного поля (т. е. магнитосопротивление), будет выше (рис. 23 и выражение 8). Для исследованных систем были сопоставлены изменение магнитосопротивления композитов, вызванное термическим воздействием, и изменение среднего числа локализованных состояний, учши^тощих в прыжковой проводимости. Действи-

Рис. 23. Схематичное изображение механизма увеличения ГМС гранулированного композита в результате отжига, сч^жж -прыжковая проводимость; о^л- туннельная проводимость; Дет - увеличение туннельной проводимости при приложении внешнего магнитного поля

П1

и

и

т «сходном пост

состоянии отжи

тельно, оказалось, что в тех случаях, когда изменение среднего числа локализованных состояний было невелико, магнитосопротивление композитов после отжигов практически не меняется (рис. 22, система (Со41ре39В:го),((А12011)1оо-х)- А вот в системе CoFeB с оксидом кремния, в которой изменение <п> достигает 20-30 %, величина магнитосопротивления возрастает в два-три раза (рис. 22).

С точки зрения комбинированной проводимости, реализующейся в композитах, увеличение значений ГМС происходит при уменьшении числа локализованных состояний в диэлектрической матрице. Это можно обеспечить не только за счет термических отжигов, но и за счет насыщения оборванных связей кремния (или алюминия), существующих в диэлектрике, при получении композитов. Для проверки правильности данного предположения исследовалось влияние реактивного распыления композитов (в атмосфере азота или кислорода), а также осаждения их на нагретые подложки на величину ГМС.

Установлено, что увеличение парциальных давлений кислорода и азота действительно влечет за собой значительный рост магнитосопротивления (рис. 24). С другой стороны, композиты, полученные посредством реактивного распыления, характеризуются более высокими значениями удельного электросопротивления по сравнению с композитами, полученными без добавления реактивных газов. Это подтверждает уменьшение в них электропереноса по локализованным состояниям. При превышении некоторого критического значения парциального давления кислорода, значение ГМС резко уменьшается. Это свидетельствует о достижении такой концентрации кислорода, при которой происходит не только формирование предельного диэлектрика, но и о начале интенсивного окисления металлических гранул. Оба указанных процесса должны

приводить к уменьшению ГМС, что и наблюдается в эксперименте (рис. 24). В случае использования азота выход на максимум не обнаружен, что обусловлено его меньшей химической активностью.

Рис 24 Зависимость максимального значения ГМС в гранулированных композитах (Со41рез9В2о)ч(310„)1оо-х и (Со41ре39В2о)х(АЬО„) |оо-х от давления реактивного газа (О2 или N2), вводимого в вакуумную камеру

Нагрев подложек также приводил к росту значений ГМС композитов за счет повышения диффузионной подвижности осаждаемых атомов, что способствовало формированию более равновесной структуры, как с точки зрения формы гранул, так и с точки зрения стехиометрии матрицы. Комбинация методов позволяет достичь больших значений гигантского магнитосопротивле-иия. Так, исходно максимальное значение магнитосопротивления в композитах (Со41рез9В2о)х(5Ю2)юох) полученных обычным ионно-лучевом распыле-

® CoFeB-ЛЮ ♦ О, --a-CoFeB-SO^O, -А- CoFeB-SiO ♦ Nj

в

Д. , '•'с •

1 >

< Г-""

0 2x10* 4x10'" 6x1 О*5 8x10"* 1x10"*

Парциальное давление, Topp

нием, составляет 2,8 %. При реактивном распылении в атмосфере АгЮ2 с парциальным давлением кислорода Па и осаждении на подложки,

нагретые до 523 К, максимальная величина ГМС возрастает до 6,1 %. Таким образом, концепция комбинированного электропереноса в гранулированных нанокомпозитах позволяет разрабатывать методы эффективного влияния на величину гигантского магнитосопротивления.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

Работы, проведенные по разработке многокомпонентных аморфных наногранулированных композитов металл - диэлектрик и систематическому исследованию электрических, магнитных и магнитотранспортных свойств материалов, содержащих различные сочетания многокомпонентной металлической (Со41ре39В2о, Со45Ре452Г|о, Со86М)12Та2) и диэлектрической (БЮ,,, фаз, позволили получить результаты, обобщенные в следующих выводах.

1. Показано, что ионно-лучевое распыление несимметрично-составных мишеней позволяет получать в одном технологическом процессе нанограну-лированные композиты в широком интервале концентрационных соотношений металл — диэлектрик с непрерывным изменением состава. Применение в мишенях легкоаморфизующихся металлических сплавов обеспечивает формирование композитов с наногранулами, характеризующимися аморфной структурой.

2. На основе исследования электрических свойств наногранулирован-ных композитов металл - диэлектрик (Со41ре39В2о, Со^Ре^Гю, Со86№>12Та2) -

установлено, что в доперколяционных композитах реализуется комбинированный электроперенос, включающий в себя как непосредственное туннелирование электронов через диэлектрический барьер между изолированными наногранулами, так и проводимость по локализованным состояниям, существующим в диэлектрической матрице.

3. Определены средние значения числа локализованных состояний <п>, участвующих в процесс электропереноса между соседними гранулами в нанокомпозитах. Установлено наличие корреляции числа <п> с величиной удельного электросопротивления композитов: в исходном состоянии более высокие значения соответствуют электропереносу по большему числу локализованных состояний. Термическое воздействие на композиты доперко-ляционных составов приводит к росту удельного электросопротивления композитов, пропорциональному степени уменьшения <п>.

4. Установлено, что характер низкотемпературного поведения электросопротивления наногранулированных композитов определяется режимом электропереноса. При термоактивационном режиме проводимости в области низких температур (2,5-6 К) возможна реализация Кулоновской блокады, приводящей к полному прекращению переноса заряда через композит. В этих условиях сохранение электропереноса осуществляется при переходе к поле-

вому режиму активации электронов, обеспечивающему преодоление Куло-новского барьера. Режим электропереноса в наногранулированных композитах при низких температурах определяется величиной падения электрического напряжения между соседними гранулами и контролируется параметрами измерения.

5. Установлено, что наногранулированные композиционные материалы с аморфной металлической фазой характеризуются сравнительно низкими значениями констант магнитной анизотропии (ЛГ—103 Дж/м3), обусловленными отсутствием кристаллографической анизотропии в наногранулах. Релаксация внутренних напряжений аморфной структуры наногранул, протекающая при термических воздействиях, приводит к увеличению начальной магнитной проницаемости (¿1Н) композитов (например, в системе (Со41рез9В2о)х(8Юп)кк>.х значение рц возрастает в 6 раз).

6. Установлено, что взаимодействие, реализующееся между наногра-нулами при температурах, меньших температуры бифуркации, приводит к взаимной ориентации магнитных моментов гранул, подобной антиферромагнитному упорядочению, что уменьшает значение остаточной намагниченности композитов и препятствует процессам ее релаксации при гелиевых температурах. Этим объясняются низкие значения остаточной намагниченности (/я ~ 0,2•/$), а также аномальный рост константы анизотропии и коэрцитивной силы при увеличении доли металлической фазы в композитах (Со8<№12Та2)х(8Ю„)100-,.

7. Показано, что значительный рост (в 4—5 раз) величины магнитосо-противления наногранулированных композитов при их охлаждении до 77 К не зависит от состава металлической и диэлектрической фаз и определяется уменьшением разориентирующего действия тепловой энергии на магнитные моменты гранул.

8. Впервые экспериментально обнаружено, что абсолютная величина гигантского магнитосопротивления в ногранулированных композитах прямо пропорциональна значению магнитострикции насыщения материала металлических гранул. Предложена качественная модель, в соответствии с которой величина туннельного магнитосопротивления обусловлена плотностью состояний поляризованных электронов на уровне Ферми в гранулах, пропорциональной величине магнитострикции насыщения металлической фазы композитов.

9. Показано, что величина гигантского магнитосопротивления нано-гранулированных композитов может быть увеличена за счет снижения числа локализованных состояний в диэлектрической матрице, посредством формирования материала в присутствии реактивных газов, осаждения его на нагреваемые подложки или последующей термической обработкой. Применение реактивного распыления в среде кислорода при получении композитов (Со4|Рез9Вго)х(А120„)юо-х увеличивает максимальные значения ГМС с 2 до 6,5 %. Осаждение на нагретые подложки или отжиг композитов (Со41рез9В2о)х(5Юп)юо-х повышает максимальную величину ГМС с 2,5 до 4 %.

СПИСОК ОСНОВНЫХ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

Книги

1. Калинин Ю.Е., Золотухин И.В., Стогней О.В. Новые направления физического материаловедения.-Воронеж: Изд-во ВГУ, 2000.-360 с.

2. Стогней О.В., Бармин Ю.В. Образование и свойства аморфных сплавов на основе тугоплавких металлов. - Воронеж: Изд-во ВГУ, 1994. - 80 с.

Публикации в изданиях, рекомендованных ВАК

3. Фазовое расслоение и электрические свойства аморфных систем (Co4|Fe39B20)1.x+(SiO2) /Ю.Е.Калинин, СБ.Кугцев, П.В.Неретин, АВ.Ситников, О.В. Стогней // Журнал прикладной химии. - 2000. - Т.73, вып.З. -С.439-443.

4. Гранулированные нанокомпозиты металл - диэлектрик с аморфной структурой / Ю.Е.Калинин АТ.Пономаренко АВ.Ситников, О.В.Стогней // Физика и химия обработки материалов. — 2001 . -№ 5.- С. 14—20.

5. Резистивные и магаиторезистивные свойства гранулированных аморфных композитов CoFeB-Si02 / О.В.Стогней, Ю.Е.Калинин, А.В.Ситников, И.В.Золотухин, АВ.Слюсарев // Физика металлов и металловедение. -2001-Т.91, № 1.- С.24-31.

6. Электронный транспорт в магнитном поле в гранулированных пленках аморфной двуокиси кремния с ферромагнитными наночастицами / Л.В.Луцев, Ю.Е.Калинин, АВ.Ситников, О.В.Стогней // Физика твердого тела.- 2002. - Т.44, № 10. - С. 1802-1810.

7. Стогней О.В., Золотухин И.В., Рапп О. Спин-стекольное упорядочение аморфных сплавов Tb-Cr // Физика твердого тела. — 1999,- Т.41, № 7. -С.1236-1239.

8. Гигантское магнитосопротивление и магнитооптические свойства гранулированных нанокомпозитов металл - диэлектрик / В.Е. Буравцева, ЕА Ганьшина, B.C. Гущин, Ю.Е. Калинин, С. Пхонгхирун, А.В. Ситников,

0.В.Стогней, Н.Е. Сырьев//Изв. РАН. Сер. физическая.-2003-Т.67,№ 7.-С.918-920.

9. Магнитооптическое исследование гранулированных пленок оксида кремния с ферромагнитными частицами CoNbTa / АВ.Кимель, Р.В.Писарев, ААРжевский, Ю.Е.Калинин, АВ.Ситников, О.В.Стогней, F.Bentivegna, Th.Rasing // Физика твердого тела. - 2003- Т. 45, вып.2- С.269-272.

Статьи и труды конференций

10. Electrical properties and giant magnetoresistance of the CoFeB-SiO2 amorphous granular composites / Yu.E.Kalinin, AV.Sitnikov, O.V.Stognei,

1.V.Zolotukhin, P.V.Neretin // Material Science and Engineering. - 2001- V.304-306.-P.941-945.

11. Low temperature behaviour of the giant magnetoresistivity in CoFeB-SiOn granular composites / O.V.Stognei, Yu. E.Kalinin, I.V. Zolotukhin, A.V. Sit-nikov, V.Wagner and F.J. Ahlers // Journal of Physics: Condensed Matter. -2003.-V.I5.-P. 4267-4277.

12. Change of the electrical properties of the granular CoFeB-SiO nanocom-posites after heat treatment / O.V. Stognei, V.A. Slyusarev, Yu.E. Kalinin, A.V. Sit-nikov, M.N. Kopitin //Microelectronics Engineering. - 2003- V.69, N 2-4.-P.476-479.

13. Влияние изотермических отжигов на магнитные свойства аморфных нанокомпозитов металл — диэлектрик / О.В.Стогней, Ю.Е.Калинин, И.ВЗолотухин, А.В.Ситников, В.А.Слюсарев // Техника машиностроения. -2003. -N.6(46). - С. 43-48.

14. Stognei O.V., Rapp О. Thermomagnetic hysteresys in amorphous Tb-Cr alloys // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. - 1999- V.I 96-197. -P.266-268.

15. Стогней О.В., Золотухин И.В. Технология получения материалов со свойствами спинового стекла // Изобретатели машиностроению. - 1997. — №2.-С31.

16. Электрическое сопротивление аморфных нанокомпозитов CoTaNb+SiO2 / Золотухин И.В., Калинин Ю.Е., Неретин П.В., Ситников А.В., Стогней ОВУ/ Альтернативная энергетика и экология. — 2002.- № 2.- С.7-14.

17. Наногранулированные структуры, как сенсоры водорода и других газов / АЛ.Гусев, Ю.Е.Калинин, И.В.Золотухин, А.В.Ситников, О.В.Стогней // Альтернативная энергетика и экология. — 2000. — № 1. - С.191.

18. Гранулированные нанокомпозиты металл — диэлектрик с аморфной структурой / Ю.Е.Калинин, А.В.Ситников, А.Т Пономаренко, О.В.Стогней // Материалы науч.-практ. конф. материаловедческих обществ России. - М., 2000.- С 175-177.

19. Стогней О.В., Грищук Г.И. Исследование аморфных гранулированных ферромагнитных материалов // Системные проблемы качества, математического моделирования и информационных технологий: Труды Между-нар. конф. - Воронеж: Изд-во ВГТУ, 2000.- С. 198-200.

20. Исследование гранулированной структуры аморфной двуокиси кремния с Со нанокластерами спин-волновым методом / Л.В.Луцев, С.В.Яковлев, Ю.Е.Калинин, А.В.Ситников, О.В.Стогней // Новые магнитные материалы микроэлектриники: Сб. тр. XVII Междунар. школы-семинара. — М: изд-во МГУ, 2000-С.544-546.

21. Исследование наногранулированных композитов CoFeB-SiOn — перспективных материалов для хранения информации / О.В.Стогней, Калинин Ю.Е., Грищук Г.И. Слюсарев В.А., Ситников АВУ/ Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий: Материалы Междунар. конф. и Рос. науч. школы. - Воронеж: ВГТУ, 2001. - С.53-57.

22. Нанокомпозиты аморфных металлических сплавов в диэлектрической матрице / Ю.Е.Калинин АТ.Пономаренко А.В.Ситников, О.В.Стогней // Новые магнитные материалы микроэлектроники: Сб. тр. XVIII Междунар. школы-семинара. - М.: Изд-во МГУ, 2002. - С.575-576.

23. Стогней О.В., Калинин Ю.Е., Ситников А.В. Низкотемпературное поведение электросопротивления в гранулированных композитах металл — диэлектрик // Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий: Материалы Междунар. конф. и Рос. науч. школы. - М.: Радио и связь, 2002.- 4.7 (Разд. III)- С. 76-80.

24. Магнитосопротивление и магнитооптические свойства гранулированных нанокомпозитов металл — диэлектрик / В.Е.Буравцова, ЕА.Ганьшина, В.СГущин Ю.Е.Калинин, О.В.Стогней, САКиров СПхонгхирун А.В.Ситников

Н.Е.Сырьев // Новые магнитные материалы микроэлектроники: Сб. тр. XVIII Междунар. школы-семинара. - М.: Изд-во МГУ, 2002. - С. 187-189.

25. Стогней О.В., Слюсарев В.А., Ситников А.В. Определение параметров суперпарамагнитных гранулированных нанокомпозитов CoFeB-SiOn и ^^^^Юп с помощью математического фитинга // Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий: Материалы Междунар. конф. и Рос. науч. школы. - М.: Радио и связь, 2ОО2.-Ч.7(Разд. 1)-С. 18-21.

26. Стогней О.В., Калинин Ю.Е., Ситников А.В. Проводимость в гранулированных композитах металл - диэлектрик // Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий: материалы Материалы Междунар. конф. и Рос. науч. школы. - М.: Радио и связь, 2002- 4.7 (Разд. III) - С. 240-249.

27. Стогней О.В. Корреляция магнитных и магниторезистивных свойств в гранулированных композитах CoFeB-SiOn // Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий: Материалы Междунар. конф. и Рос. науч. школы. - М.: Радио и связь, 2002.-4.7 (Разд. III}- С. 69-75.

28. Влияние реактивных газов (кислорода, азота) на положение порога перколяции аморфных нанокомпозитов металл — диэлектрик / И.В.Золотухин Ю.Е.Калинин А.В.Ситников, О.В.Стогней // Новые магнитные материалы микроэлектроники: Сб. тр. XXVIII Междунар. школы-семинара. — М.: Изд-во МГУ, 2002. - С. 655-657.

29. Влияние условий получения гранулированных нанокомпозитов с диэлектрической матрицей на величину магниторезистивного эффекта / О.В.Стогней, А.В.Ситников, Ю.Е.Калинин, И.В.Золотухин // Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий: Материалы Междунар. конф. и Рос. науч. школы. -Воронеж: Изд-во ВГТУ, 2003. - 4.8 (Секц. 9) - С. 122-126.

30. Стогней О.В.Магнитная анизотропия аморфных гранулированных композиционных материалов CoFeB-SiOn и CoNbTa-SiOn // Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий: Материалы Междунар. конф. и Рос. науч. школы.-Воронеж: Изд-во ВГТУ, 2003. - 4.8 (Секц. 9) - С. 126-131.

ЛР № 066815 от 25.08.99. Подписано в печать 16.04.2004. Формат 60x84/16. Бумага для множительных аппаратов. Усл.печ.л. 2,0. Тираж 100 экз. Заказ № /А*.

Воронежский государственный технический университет 394026 Воронеж, Московский просп., 14

СОР^

1

и>с ¿мцмоиляым*

ьиблвотекА

аэ я» т

11-7967

 
Содержание диссертации автор исследовательской работы: доктора физико-математических наук, Стогней, Олег Владимирович

Введение.

1. ПОЛУЧЕНИЕ ОБЪЕКТОВ ИССЛЕДОВАНИЯ, ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДИКИ, АТТЕСТАЦИЯ ОБРАЗЦОВ

1.1. Получение аморфных наногранулированных композиционных материалов.

1.1.1. Выбор систем для исследований.

1.1.2. Методика получения и определение состава аморфных наногранулированных композиционных материалов.

1.2. Методы исследования гранулированных композиционных материалов.

1.3. Структура гранулированных композитов в исходном состоянии.

1.4. Температурная зависимость электросопротивления аморфных гранулированных композитов при нагреве.

1.5. Структурные изменения в аморфных гранулированных композитах при нагреве.

Выводы к главе 1.

2. ЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА НАНОГРАНУЛИРОВАННЫХ КОМПОЗИТОВ МЕТАЛЛ-ДИЭЛЕКТРИК.

2.1. Механизмы электропереноса в наногранулированных композиционных материалах металл-диэлектрик.

2.2. Концентрационная зависимость удельного электрического сопротивления аморфных наногранулированных композитов металл-диэлекгрик: (Co4]Fe39B2o, Co86Nb]2Ta2, Co45Fe45Zrio) - (SiOn, Al2On).

2.3. Особенности температурной зависимости электросопротивления гранулированных композитов (Co4iFe39B2o)x(SiOn)1oa.x, (Co86Nb12Ta2)x(SiQQ)1o&.x и

Co45Fe45Zr1o)x(SiQn)1oa.x в интервале 20 - 300 К.

2.3.1. Отклонение экспериментальных данных от модели Шенга -Абелеса для туннельной проводимости в наногранулированных композитах.

2.3.2. Модель электронного транспорта через локализованные состояния диэлектрической матрицы гранулированных композитов.

2.3.3. Определение среднего числа локализованных состояний, участвующих в электропереносе в наногранулированных композитах (Co4iFe3SB2o)x(SiOn)i(]o.x, (CouFe^^AbOOio^H (Co^TaoNbzKSiQOioo-x

2.4. Влияние изотермических отжигов на электрические свойства аморфных гранулированных композитов в системах (Co4iFe39B2o, Co86Nb12Ta2, Co45Fe45Zr10) - (SiO„, Al2On).

2.4.1. Изменение удельного электросопротивления композитов, влияние материала диэлектрической матрицы.

2.4.2. Изменение среднего числа локализованных состояний в диэлектрической матрице композитов в зависимости от материала диэлектрика.

2.4.3. Определение положения порога перколяции в гранулированных композитах металл-диэлектрик.

2.5. Особенности электронного транспорта в гранулированных композитах (Co41Fe39B2o)x(SiOn)ioo.x в области низких температур (2,5 - 20 К).

2.5.1. Вольт-амперные характеристики наногранулированных композитов металл-диэлектрик. Полевой режим активации носителей заряда.

2.5.2. Влияние режимов измерения на температурные зависимости электросопротивления аморфных наногранулированных композитов.

Выводы к главе 2.

3. МАГНИТНЫЕ СВОЙСТВА АМОРФНЫХ ГРАНУЛИРОВАННЫХ КОМПОЗИТОВ МЕТАЛЛ-ДИЭЛЕКТРИК.

3.1. Основные особенности магнитных свойств наночастиц, сформированных из ферромагнитных элементов. Суперпарамагнетизм.

3.2. Процессы намагничивания гранулированных композитов (Co86Tai2Nb2)x(SiOn)ioa.x, (Co4iFe39B20)x(SiOn)ioo-x и (СоиРезэВгоМАЬОЖоо* .119 3.2.1. Коэрцитивная сила аморфных сплавов Co4iFe39B20 и Co86Nbi2Ta2.

3.2.2. Процессы перемагничивания аморфных гранулированных композитов (СовбТа] 2Nb2)x(SiOn)i оо-х, (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x и (Co4iFe39B2o)x(Al20n) юо-х при комнатной температуре.

3.2.3. Влияние термического воздействия на магнитные свойства гранулированных композитов (Co4iFe39B2o)x(Al20n)io(>.x, (Co4iFe3gB2o)x(SiOa)ioo.x и (Co86Tai2Nb2)x(SiOn)ioo.x при комнатной температуре.

3.2.3.1. Изменение намагниченности композитов в результате изотермических отжигов.

3.2.3.2. Изменение магнитной проницаемости композитов в результате изотермических отжигов.

3.3. Магнитные свойства аморфных гранулированных композитов (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x и (Co86Tai2Nb2)x(SiOn)ioo.x при низких температурах.

3.3.1. Термомагнитный гистерезис аморфных гранулированных композитов (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-xи(CogeTanNb^SiO^hoo-x ••••

3.3.2. Магнитный гистерезис аморфных гранулированных композитов (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x и (Co86Tai2Nb2)x(SiOn)ioo.x при низких температурах.

3.3.3. Остаточная намагниченность и релаксация остаточной намагниченности аморфных гранулированных композитов (Co86Nbi2Ta2)x(SiOn)io(>-x и (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo.x в области низких температур.

3.3.3.1. Зависимость остаточной намагниченности композитов от содержания металлической фазы.

3.3.3.2. Влияние диполь-дипольнош взаимодействия на значение остаточной намагниченности гранулированных композитов (Co4iFe39B2o)x(SiOnWx и (Co^NbuTa^SiOn Vx.

3.3.3.3. Магнитные свойства и релаксация остаточной намагниченности аморфных гомогенных сплавов ТЬхСгюо-х.

Выводы к главе 3.

4. ГИГАНТСКОЕ МАГНИТОСОПРОТИВЛЕНИЕ ГРАНУЛИРОВАН

НЫХ КОМПОЗИТОВ МЕТАЛЛ-ДИЭЛЕКТРИК.

4.1. Природа магниторезистивного эффекта в гранулированных композитах металл - диэлектрик.

4.2. Концентрационная зависимость гигантского магнитосопротивления аморфных гранулированных композитов (Co45Fe45Zijo)x(SiOn)ioo-x, (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x и (Co86Tai2Nb2)x(SiOn)ioo-x,- при комнатной температуре.

4.3. Влияние охлаждения гранулированных композитов на величину гигантского магнитосопротивления.

4.4. Зависимость гигантского магнитосопротивления наногранулирован-ных композитов от элементного состава металлической фазы.

4.4.1. Корреляция гигантского магнитосопротивления и магнито-стрикции металлической фазы композитов.

4.4.2. Исследование экваториального эффекта Керра в аморфных гранулированных композитах (Co86Tai2Nb2)x(SiOn) i оох, (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x и (Co45Fe45Zr1o)x(SiOn)ioo-x.

4.4.3. Механизм влияния магнитострикции насыщения металлической фазы на магниторезистивные и магнитооптические свойства гранулированных нанокомпозитов.

4.5. Роль диэлектрической матрицы в определении величины гигантского магнитосопротивления гранулированных композитов.

4.5.1. Влияние термического воздействия на гигантское магнитосопро-тивление гранулированных композитов (Co86Tai2Nb2)x(SiOn) 100.x, (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo.xH(Co4iFe39B2o)x(Al20n)ioo.x.

4.5.2. Влияние условий получения на величину ГМС гранулированных композиционных материалов.

Выводы к главе 4.

 
Введение диссертация по физике, на тему "Электроперенос и магнитные свойства аморфных наногранулированных композитов металл-диэлектрик"

В настоящее время одним из наиболее динамично развивающихся направлений современной физики твердого тела является изучение фундаментальных свойств и практическое применение искусственно создаваемых на-носред, с масштабом гетерогенности 1—10 нм. Связано это с тем, что нано-размерные структуры многих веществ приобретают новые физические свойства, которые не могут быть реализованы в материалах с мезоскопическим или микроскопическим размером неоднородностей. Наногранулированные композиционные материалы металл - диэлектрик (представляющие собой металлические гранулы диаметром несколько нанометров, распределенные в объеме диэлектрической матрицы) являются одними из наиболее интересных структур такого класса.

Впервые наногранулированные композиты металл — диэлектрик были получены в конце 60-х - начале 70-х годов прошлого столетия. К этому же времени относится создание «классической» модели электропереноса и основных представлений о магнитных свойствах таких материалов для случая ферромагнитной металлической фазы. С фундаментальной точки зрения наногранулированные среды оказались интересными объектами с туннельным электронным транспортом, ярко выраженными размерными эффектами и сложными магнитными свойствами, обусловленными однодоменностью ферромагнитных наногранул, изолированных друг от друга диэлектриком [1-5].

Нанодискретность металлической фазы композитов и измененные свойства наноструктурных составляющих этих материалов обусловливают появление в них новых макроскопических свойств: гигантское магнитосопро-тивление (ГМС) [4, 6-8], аномальный эффект Холла [9-10], аномально высокие значения эффекта Керра [11-13], высокие значения коэффициента поглощения СВЧ-излучения [14] и целый ряд других необычных физических свойств [15]. В композитах наблюдается повышенная прочность, пластичность и износостойкость, что связано с присутствием в одном материале двух принципиально разных сред - металлической и диэлектрической [16]. Совокупность таких физических свойств делает наногранулированные композиты чрезвычайно привлекательными материалами для применения их в микро- и радиоэлектронике. Наногранулированные материалы и физические принципы, определяющие электронно-транспортные свойства композитов, лежат в основе создания элементов бурно развивающегося направления микроэлектроники - спинтро-ники [17-18]. Следует также добавить, что преимуществом наногранулирован-ных композитов, отличающих их от многих других искусственно создаваемых сред, является относительная простота технологического процесса получения этих материалов - формирование гранулированной структуры происходит в результате самоорганизации и разделения металлической и диэлектрической фаз при конденсации материала на поверхности подложек.

Вместе с тем, несмотря на интенсивные исследования наногранулирован-ных композитов, ряд важных фундаментальных и прикладных вопросов до сих пор остается открытым. Прежде всего, это касается механизмов электропереноса - существующие модели не в полной мере соответствуют экспериментальным данным и идеализируют электроперенос, не рассматривая возможный транспорт через диэлектрическую матрицу. В целом понятен механизм гигантского магнитосопротивления в композитах (спин-зависимое туннелирование поляризованных электронов), однако, в какой мере величина этого эффекта связана с фундаментальными характеристиками материалов, формирующих композиты (например, с плотностью электронных состояний в металлической фазе), и с макроскопическими свойствами этих материалов - совершенно не ясно. Использование наногранулированных композитов в качестве магнитных материалов является одним из наиболее перспективных направлений наноматериа-ловедения, в котором ведутся интенсивные работы. К сожалению, в большинстве работ, выполненных с композитами, исследуются структуры с кристаллическими металлическими гранулами и, следовательно, процессы перемагничи-вания таких материалов определяются кристаллографической анизотропией. Представляется весьма перспективным использование наногранулированных композитов с аморфной металлической фазой, лишенной кристаллографической анизотропии, однако таких исследований чрезвычайно мало.

Наногранулированные композиционные материалы получают различными методами напыления, в результате чего формирующаяся структура является неравновесной. Поэтому свойства наногранулированных композитов подвержены влиянию релаксационных процессов, и эти процессы могут быть использованы в качестве инструмента воздействия на физические параметры наноматериалов. Однако целостной картины влияния релаксации на физические свойства композитов до сих пор не создано, как не поняты и механизмы протекания такой релаксации.

Следует подчеркнуть, что практически отсутствуют сравнительные и систематические исследования композитов, полученных в идентичных условиях, но различающихся материалом диэлектрической или металлической фаз. Крайне мало результатов о подробном исследовании концентрационной зависимости физических свойств композитов с небольшим шагом по составу. Вместе с тем такие исследования необходимы для выяснения механизмов реализации физических свойств наногранулированных композитов и их изменении при внешних воздействиях.

Тематика проведенных исследований соответствует "Перечню приоритетных направлений фундаментальных исследований", утвержденных президиумом РАН (раздел 1.2 - "Физика конденсированных состояний вещества", подраздел 1.2.10 - "Нанокристаллические материалы, фуллерены, атомные кластеры"). Работа является частью комплексных исследований, проводимых на кафедре физики твердого тела Воронежского государственного технического университета по госбюджетной теме НИР № ГБ.96.26 "Синтез, структура и свойства перспективных материалов электроники и вычислительной техники", а также грантов РФФИ № 02-02-16102-а «Высокочастотные магнитные и магниторезистивные свойства нанокомпозитов аморфных металлов в диэлектрической матрице» и № 03-02-96486-р2003цчра «Магнитный импеданс и магнитосопротивление ферромагнитных гранулированных нано-композитов и многослойных наноструктур».

Целью работы являлось установление механизмов и фундаментальных закономерностей электропереноса, магнитных и магнитотранспортных свойств новых наногранулированных композиционных материалов, характеризующихся наличием многокомпонентной ферромагнитной фазы с аморфной структурой.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Разработать новые наногранулированные материалы, содержащие многоэлементную аморфную металлическую фазу, характеризующуюся отсутствием кристаллографической анизотропии.

2. Исследовать механизмы электропереноса в доперколяционных наногранулированных композитах при различном сочетании металлической и диэлектрической фаз в интервале температур (2,5 - 300 К). Изучить влияние напряженности электрического поля на электроперенос в наногранулированных композитах при гелиевых температурах.

3. Исследовать влияние аморфной структуры металлических гранул на процессы перемагничивания и магнитные характеристики наногранулированных композитов. Изучить механизмы релаксации остаточной намагниченности наногранулированных композитов при температурах, меньших температуры бифуркации.

4. Исследовать влияние состава металлической и диэлектрической фаз наногранулированных композитов на значения гигантского магнитосопро-тивления. Изучить температурную зависимость ГМС, а также влияние термической обработки и условий получения композитов на величину ГМС. Установить наличие связи между магнитотранспортными явлениями и магнито-стрикцией ферромагнитного материала, формирующего металлическую фазу композитов. Определить механизмы, влияющие на величину ГМС, и выявить возможные пути повышения значений магнитосопротивления наногранули-рованных композиционных материалов.

Методы исследования. Все объекты исследования были получены в лаборатории кафедры физики твердого тела ВГТУ ионно-лучевым распылением составных мишеней. Состав получаемых образцов определялся методом элек-тронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа, структура исследовалась с помощью просвечивающей электронной микроскопии. Магнитные свойства изучались магнитодинамическим методом с помощью вибрационного и SQUID магнетометров. Резистивные и магниторезистивные свойства исследовались потенциометрическими зондовыми методами. Для измерения экваториального эффекта Керра использовалась динамическая методика. Проведение исследований осуществлялось в лабораториях Воронежского государственного технического университета, Воронежского НИИ электронной техники, МГУ, Королевского технологического института (Стокгольм), Немецкого Федерального физико-технического центра (РТВ, Брауншвейг).

Достоверность результатов исследования обеспечивалась тщательно отработанной методикой получения объектов исследования, применением современного аналитического оборудования, многократной воспроизводимостью экспериментальных результатов, полученных при одинаковых условиях и на большом количестве образцов, соответствием различных исследованных характеристик композитов единой физической концепции. При обсуждении экспериментальных результатов использовались известные физические представления и модели. Проведен анализ литературы, и полученные данные соотнесены с известными представлениями о наногранулированных композитах. Результаты исследований прошли надежную апробацию в виде докладов на конференциях и публикаций в центральных российских и зарубежных журналах.

Научная новизна.

1. Впервые исследованы новые наноструктурные объекты - композиционные материалы металл — диэлектрик с металлическими фазами, характеризующимися двумя особенностями:

- металлические наногранулы, распределенные в аморфной диэлектрической матрице, имеют аморфную структуру;

- металлическая фаза композитов сформирована из многокомпонентных ферромагнитных сплавов (Co84Nbi4Ta2, Fe45Co45Zri0, Co4iFe39B2o).

Экспериментально показано, что, несмотря на многоэлементный состав металлической фазы, самоорганизующиеся процессы, протекающие при осаждении материала на подложку, приводят к формированию гетерогенной, наногранулированной структуры.

2. Установлено наличие комбинированного электропереноса в нано-гранулированных композиционных материалах металл - диэлектрик, включающего в себя как непосредственное туннелирование электронов между гранулами, так и прыжковую проводимость электронов по локализованным состояниям, существующим в диэлектрической матрице.

3. Впервые обнаружено наличие корреляции магнитотранспортных и магнитооптических свойств наногранулированных композиционных материалов (гигантское магнитосопротивление и экваториальный эффект Керра) с величиной магнитострикции насыщения металлической фазы композита, что связано с изменением плотности поляризованных электронных состояний на уровне Ферми в результате формирования ферромагнитного упорядочения в наногранулах.

4. Установлено, что реализация взаимодействия между наногранулами в композитах при температурах меньших температуры бифуркации приводит к взаимной ориентации магнитных моментов гранул, подобной антиферромагнитному упорядочению, что понижает остаточную намагниченность композитов и увеличивает высоту энергетического барьера магнитной анизотропии.

5. Предложен механизм, объясняющий воздействие термической обработки композитов, а также влияние реактивных газов, применяемых при получении композитов, на величину удельного электросопротивления и гигантского магнитосопротивления наногранулированных композиционных материалов. Показано, что увеличение значений ГМС обусловлено уменьшением не зависящего от внешнего магнитного поля транспорта электронов по локализованным состояниям в диэлектрике.

Практическая значимость работы.

1. Показана практическая возможность получения аморфных наногранулированных композиционных материалов металл - диэлектрик с многокомпонентными ферромагнитными фазами, содержащими как металлические элементы, так и металлоиды, что дает возможность предопределять физические свойства композитов и в значительной степени влиять на них.

2. Установлено, что композиционные материалы с аморфными нано-гранулами характеризуются более низкими значениями констант магнитной анизотропии по сравнению с кристаллическими композитами. Данное обстоятельство обеспечивает расширение частотного диапазона применения нанокомпозитов в качестве магнитомягких материалов.

3. Показано, что релаксационные процессы, протекающие в металлических наногранулах при термическом воздействии, способствуют увеличению начальной магнитной проницаемости (рн) наногранулированных композитов в несколько раз (например, для композитов системы (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x значение цн возрастает в 6 раз).

4. Разработаны способы, обеспечивающие увеличение значений маг-нитосопротивления композитов в несколько раз (выбор материала металлической фазы с большими значениями магнитострикции насыщения, формирование композитов в присутствии реактивных газов, термообработка полученных композитов). Данные способы могут быть актуальным не только для наногранулированных материалов, но и для многослойных структур и элементов спинтроники, работающих на основе спин-вентильного эффекта.

5. Предложен новый метод определения концентрационного положения порога перколяции наногранулированных композитов, применимый как для кристаллических, так и для аморфных наноструктур, заключающийся в анализе влияния термообработки на концентрационную зависимость удельного электросопротивления композитов. Информация о концентрационном положении порога перколяции является определяющей при выборе составов композитов с оптимальным сочетанием физических свойств.

6. Показано, что выбор фиксированных параметров измерения электрических свойств композитов при их охлаждении позволяет осуществлять переход от термоактивационного режима проводимости (приводящего к возникновению Кулоновской блокады) к полевому (обеспечивающему проводимость через композит при любой температуре). Это позволяет создавать на основе наногранулированных композитов разнообразные реле и чувствительные датчики, работающие при низких температурах (Т < 10 К).

Основные результаты и положения, выносимые на защиту.

1. Разработка новых наногранулированных композиционных материалов металл - диэлектрик с аморфной диэлектрической фазой и аморфными гранулами, сформированными из многоэлементных ферромагнитных сплавов.

2. Наличие комбинированного электропереноса в наногранулированных композиционных материалах металл - диэлектрик, включающего в себя непосредственное туннелирование электронов между гранулами, а также прыжковую проводимость электронов по локализованным состояниям, существующим в диэлектрической матрице. Концепция комбинированного электропереноса позволяет объяснить всю полученную совокупность результатов исследования электрических и магнитотранспортных свойств композитов.

3. Особенности свойств наногранулированных композиционных материалов, обусловленные аморфной структурой металлической фазы: сравнительно низкие значения магнитной анизотропии, слабо зависящие от элементного состава гранул; возможность увеличения магнитной проницаемости композитов за счет термообработки.

4. Установленная зависимость значений гигантского магнитосопротив-ления наногранулированных композитов от величины магнитострикции насыщения ферромагнитной металлической фазы, обусловленная изменением плотности поляризованных электронных состояний на уровне Ферми в результате формирования ферромагнитного упорядочения в наногранулах.

5. Механизм воздействия изотермических отжигов и условий получения композитов в среде реактивных газов на электроперенос и магни-тотранспортные характеристики наногранулированных композиционных материалов посредством изменения числа локализованных состояний в диэлектрической матрице композитов, вовлеченных в процесс электропереноса.

6. Наличие взаимодействия между наногранулами при температурах меньших температуры бифуркации, влияющего на величину остаточной намагниченности, концентрационную зависимость констант магнитной анизотропии и коэрцитивной силы композитов, а также уменьшающего скорость низкотемпературной релаксации остаточной намагниченности композитов.

Апробация работы. Результаты, изложенные в диссертации, докладывались на следующих российских и международных конференциях: 9 bit. Conf. «Rapidly Quenched and Metastable Materials» (RQ9, Bratislava,1996), 7th European Conf. «Magnetic Materials Mid Application» (EMMA'98, Saragossa, 1998), 10th Int. Conf. «Rapidly Quenched and Metastable Materials» (RQ10, Bangalore, 1999), «Soft Magnetic Materials» (SMM'14, Budapest, 1999), «Fullerenes and Atomic Clusters» (IWFAC'99, St.Ptb. 1999), Int. Symp. «Metastable, Mecanically Alloyed and Nanocrystalline Materials» (ISMANAM-99, Dresden, 1999), «Релаксационные явления в твердых телах» (XX Relax, Воронеж, 1999), 8th European Conf. «Magnetic Materials and Applications» (EMMA-2000, Kiev, 2000), «Symposium on Spin-Electronics» (SSE'2000, Halle, 2000), Всерос. науч. конф. ВНКСФ-6 (Томск, 2000), 5th Int. Conf. «Nanocrystalline Materials» (NAN02000, Japan, 2000), «Новые магнитные материалы микроэлектроники» (Москва, 2000), «Системные проблемы качества, математического моделирования и информационных технологий» (Сочи, 2000), «Аморфные прецизионные сплавы: технология - свойства, применение» (Москва, 2000), "Новые конструкционные материалы" (Звенигород, 2000), «Fillers for the New Millenium Extended» (Fillers'01, Lodz, 2001), «Системные проблемы качества, математического моделирования, информационных, электронных и лазерных технологий» (Сочи, 2001, 2002 и 2003), «Magnetic materials» (Irkutsk, 2001), «Science of Metastable and Nanociystalline Alloys» (RISO, Denmark 2001), «Functional Materials» (ICFM2001, Crimea, 2001), "Фракталы и прикладная синергетика" (Москва, 2001), «Новые магнитные материалы микроэлектроники» (НМММ'02, Москва, 2002), «Moscow International Symposium on Magnetism» (Moscow, 2002), «Nano and Giga Challenges in Microelectronics Research and Opportunities» (Moscow, 2002), «Фундаментальные проблемы пьезоэлектрического приборостроения» (Москва, 2003), «Выездная секция по проблемам магнетизма в магнитных пленках, малых частицах и наноструктур-ных объектах» (Астрахань, 2003), «Актуальные проблемы физики твердого тела» (Минск, 2003), «Магнитные материалы» (Иркутск, 2003).

Публикации.

Основное содержание диссертации опубликовано в 30 печатных работах в виде статей в центральных и зарубежных журналах (ФММ, ФТТ, Журнал прикладной химии, Физика и химия обработки материалов, Material Science and Engineering, Известия Академии Наук, J. Phys.: Condens. Matter, Microelectronics Engineering, Journal of Magnetism and Magnetic Materials, Техника машиностроения, Альтернативная энергетика и экология), трудах научных конференций, учебного пособия для студентов технических ВУЗов с грифом УМО РФ и монографии в местном издательстве.

Личный вклад автора.

В работах, опубликованных в соавторстве, лично соискателю принадлежит основная часть экспериментальных исследований: измерения рези-стивных, магниторезистивных и магнитных характеристик наногранулированных композитов и аморфных сплавов. Соискателем осуществлялись постановка проблемы и конкретных исследовательских задач, обсуждение с соавторами полученных результатов, подготовка материалов и написание статей. Вместе с тем исследованные наногранулированные композиционные материалы были получены канд.физ.-мат.наук А.В.Ситниковым, электронно-микроскопические исследования проведены канд.физ.-мат.наук

Е.К.Белоноговым, измерения композиционного состава объектов исследования осуществлялось канд.физ.-мат.наук Агаповым Б.Л., математическая интерпретация модели осуществлена канд.физ.-мат.наук Л.В.Луцевым, исследования магнитооптических свойств композитов осуществлялось под руководством д-ра физ.-мат.наук Е.А.Ганыниной.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав с выводами, заключения, списка использованных источников из 260 наименований. Работа содержит 289 страниц, 91 рисунок и 8 таблиц.

 
Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

Выводы к главе 4

1. Исследования магнитотранспортных свойств наногранулированных композиционных материалов металл-диэлектрик (Co4iFe39B2o, Co45Fe45Zrio, Co86Nbi2Ta2) - (SiOn, Al2On) показали, что все композиты с доперколяционной структурой проявляют гигантское магнитосопротивление. Концентрационное положение максимума магнитосопротивления в каждой системе определяется геометрическим фактором (размером металлических гранул и шириной диэлектрического барьера между ними). Максимум магнитосопротивления расположен вблизи магнитного порога перколяции, когда расстояние между гранулами минимально, но магнитные моменты гранул являются несвязанными. За порогом перколяции, когда исчезают условия для спин-зависимого туннелирования электронов, магнитосопротивление не обнаруживается.

2. Экспериментально подтверждено, что изменение сопротивления наногранулированных композитов, содержащих многоэлементные ферромагнитные фазы, происходящее в магнитном поле, определяется изменением намагниченности композитов и функционально зависит от квадрата приведенной намагниченности, что соответствует модели Слончевски.

3. Показано, что значительный рост (в 4 —5 раз) величины магнитосопротивления наногранулированных композитов при их охлаждении до 77 К не зависит от состава металлической и диэлектрической фаз и определяется уменьшением разориентирующего действия тепловой энергии на магнитные моменты гранул.

4. Впервые экспериментально обнаружено, что абсолютная величина гигантского магнитосопротивления и эффекта Керра в наногранулированных композитах прямо пропорциональны значению магнитострикции насыщения материала металлических гранул. Предложена качественная модель, в соответствии с которой величина туннельного магнитосопротивления связана с плотностью состояний поляризованных d-электронов на уровне Ферми гранул, пропорциональной величине магнитострикции насыщения металлической фазы композитов.

5. Установлено, что характер изменения магнитосопротивления композитов при термическом воздействии определяется диэлектрической матрицей: увеличение магнитосопротивления (в 3 раза для композитов (Co4iFe39B2o) x(SiOn)ioo.x) наблюдается в наногранулированных материалах с диэлектрической матрицей, характеризующейся большим числом локализованных состояний. Величина магнитосопротивления композитов слабо подвержена влиянию термообработки, если это воздействие не меняет плотности локализованных состояний (например, композиты системы (Co4iFe39B2o)x(Al2On)ioo-x).

6. Показано, что величина гигантского магнитосопротивления наногранулированных композитов может быть увеличена за счет снижения числа локализованных состояний в диэлектрической матрице, посредством формирования конденсатов в присутствии реактивных газов или осаждения распыляемого материала на нагреваемые подложки. Применение реактивного распыления в среде кислорода при получении композитов (Co4iFe39B2o)x(Al20n)ioo-x увеличивает максимальные значения ГМС с 2 до 6,5 %, осаждение на нагретые подложки композитов (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x повышает максимальную величину ГМС с 2,5 до 4 %.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Работы, проведенные по разработке многокомпонентных аморфных наногранулированных композитов металл - диэлектрик и систематическому исследованию электрических, магнитных и магнитотранспортных свойств материалов, содержащих различные сочетания многокомпонентной металлической (Co4iFe39B2o, Co45Fe45Zrio, Co86Nbi2Ta2) и диэлектрической (SiOn, А12Оп) фаз, позволили полнить результаты, обобщенные в следующих выводах.

1. Показано, что ионно-лучевое распыление несимметрично-составных мишеней позволяет получать в одном технологическом процессе нанограну-лированные композиты в широком интервале концентрационных соотношений металл - диэлектрик с непрерывным изменением состава. Применение в мишенях легкоаморфизующихся металлических сплавов обеспечивает формирование композитов с наногранулами, характеризующимися аморфной структурой.

2. На основе исследования электрических свойств наногранулированных композитов металл - диэлектрик (Co4iFe39B20, Co45Fe45Zrio, Co86Nbi2Ta2) -(SiOn, А12Оп) установлено, что в доперколяционных композитах реализуется комбинированный электроперенос, включающий в себя как непосредственное туннелирование электронов через диэлектрический барьер между изолированными наногранулами, так и проводимость по локализованным состояниям, существующим в диэлектрической матрице.

3. Определены средние значения числа локализованных состояний <п>, участвующих в процесс электропереноса между соседними гранулами в нанокомпозитах. Установлено наличие корреляции числа <п> с величиной удельного электросопротивления композитов: в исходном состоянии более высокие значения р соответствуют электропереносу по большему числу локализованных состояний. Термическое воздействие на композиты доперколяционных составов приводит к росту удельного электросопротивления композитов, пропорциональному степени уменьшения <п>.

4. Установлено, что характер низкотемпературного поведения электросопротивления наногранулированных композитов определяется режимом электропереноса. При термоактивационном режиме проводимости в области низких температур (2,5-6 К) возможна реализация Кулоновской блокады, приводящей к полному прекращению переноса заряда через композит. В этих условиях сохранение электропереноса осуществляется при переходе к полевому режиму активации электронов, обеспечивающему преодоление Куло-новского барьера. Режим электропереноса в наногранулированных композитах при низких температурах определяется величиной падения электрического напряжения между соседними гранулами и контролируется параметрами измерения.

5. Установлено, что наногранулированные композиционные материалы с аморфной металлической фазой характеризуются сравнительно низкими значениями констант магнитной анизотропии (АГ~10 Дж/м ), обусловленными отсутствием кристаллографической анизотропии в наногранулах. Релаксация внутренних напряжений аморфной структуры наногранул, протекающая при термических воздействиях, приводит к увеличению начальной магнитной проницаемости (//#) композитов (например, в системе (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo-x значение juH возрастает в 6 раз).

6. Установлено, что взаимодействие, реализующееся между наногра-нулами при температурах меньших температуры бифуркации, приводит к взаимной ориентации магнитных моментов гранул, подобной антиферромагнитному упорядочению, что уменьшает значение остаточной намагниченности композитов и препятствует процессам ее релаксации при гелиевых температурах. Этим объясняются низкие значения остаточной намагниченности (Ir ~ 0,2-Is), а также аномальный рост константы анизотропии и коэрцитивной силы при увеличении доли металлической фазы в композитах (Co86Nb12Ta2)x(SiOn)ioo-x.

7. Показано, что значительный рост (в 4-5 раз) величины магнитосопротивления наногранулированных композитов при их охлаждении до 77 К не зависит от состава металлической и диэлектрической фаз и определяется уменьшением разориентирующего действия тепловой энергии на магнитные моменты гранул.

8. Впервые экспериментально обнаружено, что абсолютная величина гигантского магнитосопротивления в наногранулированных композитах прямо пропорциональна значению магнитострикции насыщения материала металлических гранул. Предложена качественная модель, в соответствии с которой величина туннельного магнитосопротивления обусловлена плотностью состояний поляризованных электронов на уровне Ферми в гранулах, пропорциональной величине магнитострикции насыщения металлической фазы композитов.

9. Показано, что величина гигантского магнитосопротивления наногранулированных композитов может быть увеличена за счет снижения числа локализованных состояний в диэлектрической матрице, посредством формирования материала в присутствии реактивных газов, осаждения его на нагреваемые подложки или последующей термической обработкой. Применение реактивного распыления в среде кислорода при получении композитов (Co4iFe39B2o)x(Al20n)ioo-x увеличивает максимальные значения ГМС с 2 до 6,5 %. Осаждение на нагретые подложки или отжиг композитов (Co4iFe39B2o)x(SiOn)ioo.x повышает максимальную величину ГМС с 2,5 до 4 %.

 
Список источников диссертации и автореферата по физике, доктора физико-математических наук, Стогней, Олег Владимирович, Воронеж

1. Neugebauer С. A. Resistivity of Cermet Films Containing Oxides of Silicon // Thin Solid Films.-1970.-V.6.-P.443-447.

2. Gittleman J.L., Goldstain Y., Bozowski S. Magnetic roperties of Granular Ni-kel Films // Physical Review B.-1972.-V.B5.-P.3609-3621.

3. Structural and electrical properties of granular metal films /B.Abeles, P. Sheng M.D.Coutts and Y. Arie // Advances in Physics.-1975.-V.24.-P.407-461.

4. Helman J.S., Abeles B. Tunneling of Spin-Polarized Electrons and Magne-toresistance in Granular Ni Films // Phys. Rev. Lett.-1976.-V.37, N.21.1. P. 1429-1433.

5. Sheng P., Abeles B. and Arie Y. Hopping conductivity in granular Metals // Phys.Rev.Lett.-1973 .-V.31, N. 1 .-P.44-47.

6. Chien C.L. Giant magneto-transport phenomena in granular magnetic systems// Mater.Sci. & Eng.-1995.-B31.- P.127-131.

7. Fujimori H., Mitani S., Ohnuma S. Tunnel-type GMR in metal-nonmetal granular alloy thin films // Mater.Sci. & Eng.-1995.-V.B31.-P.219-223.

8. Magnetoresistance of granular ferromagnets / A.Gerber, A.Milner, B.Groisman et al. // Physical Review B.-1997.-V.55, N. 10.-P.6446-6452.

9. Pakhomov A.B. and Yan X. Resistivity and Hall resistivity in percolating (NiFe)-Si02 films // Sol. State Commun.-1996.-V.99.-P. 139-142.

10. Sato H. et al. Thermoelectric power and Hall effect in Co-Al-O granular films// J.Phys.Soc.Japan.-1998.-V.67, N.7.-P.2193-2196.

11. И.В.Быков, Е.А.Ганыпина, А.Б.Грановский, В.С.Гущин Магниторефрак-тивный эффект в гранулированных пленках с туннельным магнитосопро-тивлением // ФТТ.-2000.-Т.42, вып.З.-С.487-491.

12. H.Akinaga, S.Miyanishi, K.Tanaka et al. / Magneto-optical properties and the potential application of GaAs with magnetic MnAs nanoclusters // Appl.Phys.Lett.-2000.-V.76.-P. 87-99.

13. Особенности магнитооптических спектров гибридных мультислоев Co/Si02 / Е.А.Ганыпина, А.Б.Грановский, Б.Диени и др. // ФТТ.-2000.-Т.42, вып. 10.-С. 1860-1862.

14. Физика и химия обработки материалов / Н.Е.Казанцева, А.Т.Пономаренко, В.Г.Шевченко, И.А.Чмутин, Ю.Е.Калинин, А.В.Ситников // ФТТ.-2002.-№ 1.-С. 5-11.

15. Петров Ю.И. Кластеры и малые частицы.-М.: Наука, 1986.-368 с.

16. Гусев А.И. Эффекты нанокристаллического состояния в компактных металлах и соединениях // УФН.-1998.-Т.168. Т.1.-С.55-83.

17. Wolf S.A., Treger D. Spintronics: A new paradigm for electronics for the new millennium // IEEE Transactions on Magnetics.-2000.-V.36, N.5.-P.2748-2751.

18. Aassime A., Delsing P., Claeson T. A sensitive and fast radio frequency singl-electron transistor // Nanotechnology.-2001.-V.12.-P.96-99.

19. Fujimori H., Mitani S., Takanashi K. Giant magnetoresistance in insulating granular films and planar tunneling junctions // Mat.Sci.Eng.A.-1999.-V.A267.-P. 184-192.

20. Sankar S., Berkowitz A.E., Smith D.J. Spin-dependent transport of Co-Si02 granular films approaching percolation // Phys.Rev.B.-2000.-V.62, N.21.-P. 14273-14278.

21. Optimum tunnel barrier in ferromagnetic—insulator-ferromagnetic tunneling structures /J.S.Moodera, E.F.Gallagher, K.Robinson and J.Nowak // Appl.Phys.Lett.-1997.-V.70.-P.3050-3068.

22. Кадомцев Б.Б. Динамика и информатика// УФН.-1994.-Т. 164, №.5.-С. 449-530.

23. Microstructure and magnetoresistance of Fe-Hf-O films with high electrical resistivity /Y. Hayakawa, N. Hasegawa, A. Makino et al // JMMM.-1996.-V.154.-P. 175-182.

24. Granular Fe-Pb—О films with large tunneling magnetoresistance / Y.-H. Huang, J.-H. Hsu, J.W. Chen, C.-R. Chang // Appl. Phys. Lett.-1998.-V.72.-P.2171-2173.

25. Tunneling giant magnetoresistance in heterogeneous Fe-Si02 granular films / S. Honda, T. Okada, M. Nawate, M. Tokumoto // Phys. Rev.B.-1997.-B56.-P.14566-14573.

26. Ковнеристый Ю.К., Осипов Э.К., Трофимова E.A. Физико-химические основы создания аморфных металлических сплавов. М.: Наука, 1983.145 с.

27. Калинин Ю.Е. Неупругие и магнитоупругие явления в аморфных металлических сплавах // : Дис. на соискание уч. ст. д-ра физ.-мат. наук / ВПИ. Воронеж, 1991. 267 с.

28. Технология тонких пленок / Под ред. Л.Майссела и Р.Глэнга. М.: Советское радио, 1977.-662 с.

29. Microstructure of Co-Al-O granular thin films / M.Ohnuma, K.Hono, E.Abe et al. // J.Appl.Phys.-1997.-V.82, N.l 1.-P.5646-5652.

30. The Formation of Copper Nanoclusters in Si02 Studied by X-Ray Absorption Spectroscopy / V. Kolobov, H. Oyanagai, S. A. Gurevich et al. // J. Surface Analysis.-1997.-V.3 .-P.486-490.

31. Температурная зависимость проводимости композитных пленок Си: Si02 эксперимент и численное моделирование / Д.А.Закгейм, И.В.Рожанский, И.П.Смирнова, С.А.Гуревич // ЖЭТФ.-2000.-Т.118, вып,3(9).-С.637-646.

32. Рабинович В.А., Халявин З.Я. Краткий химический справочник.-Л.: Химия, 1978.-376 с.

33. Фельц А. Аморфные стеклообразные неорганические твердые тела.-М.: Мир, 1986.-558 с.

34. Кристаллография, рентгенография и электронная микроскопия / Я.С.Уманский, Ю.А. Скаков, А.И.Иванов, Л.Н.Расторгуев.-М.: Металлургия, 1982.-632 с.

35. Spin-dependent tunneling in discontinuous metal/insulator multilayers / B.Dieny, S.Sankar, M.R.McCartney et al // JMMM.-1998.-V.185.-P.283-292.

36. Composition dependence of particle size distribution and giant magnetoresis-tance in Co-Al-O granular films / Yakushiji K., Mitani S., Takanashi K. et al // JMMM.-2000.-V.212.-P.75-81.

37. Distribution of Co Particles in Co-Al-O Granular Thin Films / Ohnuma M., Hono K., Onodera H. et al. // Journal of Metastable and Nanocrystalline Materials.-1999.-V. 1-P. 171 -176.

38. Williame A. and W.L.Johnson W.L. The structure of some refractory transition metal-metalloid glasses // J. Non-Cryst. Solids.-1979.-V.34.-P.121-126.

39. Татаринова Л.И. Структура твердых аморфных и жидких веществ.-М.: Наука, 1983.-151 с.

40. Khan Effect of annealing and chemical composition of the giant magnetoresist-nce of electron beam deposited COxCu(iooX) (11 < x < 45) granular films / A.N.Pohorilyi, A.F.Kravetz, E.V.Shipil et al. // JMMM.-1998.-V.186.-P.87-96.

41. K.Sumiyama, K.Suzuki, S.A.Makhlouf et al. Structural and magnetic evolution in granular Fe-Ag alloys produced by the cluster beam technique // Mat. Sci. & Eng. 1995. V.B.31. P.133-139.

42. Sructure and magnetic properties of facing-target sputtered Co-C granular films / W.B.Mi, L.Guo, E.Y.Jiang, Z.Q.Li, P.Wu and H.L.Bai Sructure // J.Phys.D: Appl.Phys.-2003.-V.36.-P.2393-2399.

43. Аморфные металлические сплавы / Под ред. Ф.Е.Люборского.-М.: Металлургия, 1987.-584 с.

44. Аморфные металлы / Под ред. Ц.Масумото.-М.: Металлургия, 1987.-328 с.

45. Стогней О.В., Бармин Ю.В. Образование и свойства аморфных сплавов на основе тугоплавких металлов.-Воронеж: Изд-во ВГУ, 1994.-80 с.

46. Интерметаллические соединения / Под ред. Дж. Вестбрука.-М.: Металлургия, 1970.-440 с.

47. Закономерности образования и свойства аморфных и метастабильных сплавов системы рений-молибден /Ю.В.Бармин, И.В.Золотухин,

48. О.В.Стогней, В.С.Железный //Доклады АН СССР.-1989.-Т.304, №.4. С.895-899.

49. Thermal stability of thin-film amorphous W-Re, W-Ru and Ta-Ir alloys /A.W.Denier van der Gon, I.C.Borbour, R.de Reus, F.W.Saris // J.Appl.Phys.-1987.-V.61, N.3.-P.1212-1215.

50. Металлические стекла / Под ред. Дж.Дж.Гилмана, X.Дж.Лимию.-М.: Металлургия, 1984.-264 с.

51. СкаковЮ.А. Фазовые превращения при нагреве и изотермических выдержках в металлических стеклах // Итоги науки и техники. Металловедение и термическая обработка.-М.: ВИНИТИ, 1987.-Т.21.-С.53-96.

52. Фазовое расслоение и электрические свойства аморфных систем (Co4oFe4oB2o)i-x +(Si02) / Ю.Е.Калинин, С.Б.Кущев, П.В.Неретин, А.В.Ситников, О.В.Стогней // Журнал прикладной химии.-2000.-Т.73, Вып.3.-С.439-443.

53. Электрическое сопротивление аморфных нанокомпозитов CoTaNb+Si02/ И.В.Золотухин, Ю.Е.Калинин, П.В.Неретин, А.В.Ситников, О.В.Стогней // Альтернативная энергетика и экология.-2002.-№ 2.-С.7-14.

54. Change of the electrical properties of the granular CoFeB-SiO nanocompo-sites after heat treatement / O.V. Stognei, V.A. Slyusarev, Yu.E. Kalinin et al // Microelectronics Engineering.-2003.-V.69, N.2-4.-P.476-479.

55. Jae-Geun Ha, S.Mitani, K.Takanashi, M.Ohnuma, K.Hono, H.Fujimori Annealing effect of tunneler type GMR in Co-Al-O granular thin films // JMMM.-1999.-V. 198-199.-P.21 -23.

56. Microstructure change in C046AI19O35 granular thin films by annealing / M.Ohnuma, K.Hono, H.Onodera et al. // NanoStructured Materials.-1999.-V.12.-P.573-576.

57. The giant magnetoresistance and domain observation of Co35(Si02)65 nano-granular film / Q.Y.Xu, H.Chen, H.Sang et al. // JMMM.-1999.-V.204.-P.73-78.

58. Гегузин Я.Е.Физика спекания.-М.: Наука, 1984.-312 с.

59. Abeles В., Cohen R.W., Cullen G.W. Enhancement of Superconductivity in Metal Films // Phys. Rev. Lett.-1966.-V.17.-P.632- 634.

60. Проводимость, магнитосопротивление и эффект Холла в гранулированных пленках Fe-Si02 / Б.А.Аронзон, А.Е.Варфоломеев, Д.КХКовалев и др. // ФТТ.-1999.-Т.41, вып.6.-С.944-950.

61. Tunnel MR and spin electronics in metal-nonmetal granular systems / S. Mi-tani, H.Fujimori, K.Takanashi et al. // JMMM, 1999. -V.198-199. -P.179-184.

62. Honda S., Okada T. and Nawate M. Tunneling giant magnetoresistance in Fe-Si02 multilayered and alloyed films // JMMM.-1997.- V.165.-P. 153-156.

63. Furubayashi T.and Nakatani I. Giant magnetoresistance in granular Fe-MgF2 films // J.Appl.Phys.-1996.-V.79, N.8.-P.6258-6260.

64. Spin-dependent electronic transport in granular ferromagnets / A.Milner, A.Gerber, B.Groisman et al. // Phys. Rev. Lett.-1996.-V.76, N.3.-P.475-478.

65. Соколов И.М. Размерности и другие геометрические критические показатели в теории протекания // УФН.-1986.-Т.150, вып.2.-С.78-94.

66. Efros A.L., Shklovski B.I. Conduction of nanostructured metall-insulator // Phys. Stat. Solid. B.-1976.- N 76.- P.475-490.

67. Sheng P., Klafter J. Hopping Conductivity in Granular Disordered Systems // Phys. Rev. B.-1983.-V.B 27. -P.2583-2586.

68. Lin C.-H., Wu G.Y. Hopping conduction in granular metals // Physica B.-2000.-V.B 279.-P.341-346.

69. Mobius A., Richter M., Drittler B. // Coulomb gap in two- and three-dimensional systems: Simulation results for large samples // Phys. Rev. B.-1992.-V.45, N.20.-P.11568-11579.

70. Cuevas E., Ortuno M., Ruiz J. Ground state of granular metals // Phys. Rev. Let.-1993 .-V.71, N. 12.-P. 1871-1874.

71. Мейлихов Е.З. Термоактивированная проводимость и вольт-амперная характеристика диэлектрической фазы гранулированных металлов // ЖЭТФ.-1999.-Т.115, вып.4.-С.1484-1496.

72. Giant magnetoresistance of Co-Al-O insulating granular films deposited at various substrate temperatures / Z. Zhang, Chengxian Li, Chao Li, Shihui Ge // JMMM.-1999-V.198-199—P.30-32.

73. Enhanced magnetoresistance in insulating granular-systems: Evidence for Higher-order tunneling / S.Mitani, S. Takahashi, K.Takahashi et al. // Phys.Rev.Lett.-1998.-V. 81 ,N.13 .-P.2799-2802.

74. Magnetic and transport properties of granular cobalt films / S.Barzilai, Y.Goldstain, I.Balberg and J.S.Helman // Phys.Rev.B.-1981.-V.23, N.4-P.1809-1817.

75. Sheng P. Electronic transport in granular metal films // Phylosophical Magazine B.-1992.-V.65, N.3.-P.357-384.

76. Electrical properties and giant magnetoresistance of the CoFeB-Si02 amorphous granular composites / Yu.E.Kalinin, A.V.Sitnikov, O.V.Stognei, I.V.Zolotukhin, P.V.Neretin // Material Science and Engineering-2001.-V.304-306.-P.941-945.

77. Палатник JI.C., Сорокин B.K. Материаловедение в микроэлектронике. -М.: Энергия, 1978.-С. 365.

78. Резистивные и магниторезистивные свойства гранулированных аморфных композитов CoFeB-SiOn / О.В.Стогней, Ю.Е.Калинин, А.В.Ситников, И.В.Золотухин, А.В.Слюсарев // Физика металлов и ме-талловедение.-2001 .-Т. 91, № 1 .-С.24-31.

79. Anomalous behavior of temperature and bias-voltage dependence of tunnel-type giant magnetoresistance in insulating granular systems / S.Mitani, K.Takanashi, K.Yakushiji and H.Fujimori // J.Appl.Phys.-1998.-V.83, N.l 1.-P.6524-6526.

80. Anderson P. W. Absence of Diffusion in Certain Random Lattices // Phys.Rev.-1958.-V. 109.-P. 1492-1505.

81. Hughes R.C. Electronic and ionic charge carriers in irradiated single crystal and fused quartz // Rad.Effects.-1975.-V.26.-P.225-235.

82. Mott N.F. Electronic properties of vitreous silicon dioxide // Physics of SiC>2 and Its Interfaces Pergamon Press. -1978.-P.1-13.

83. Мотт H., Дэвис Э. Электронные процессы в некристаллических веществах.-М.: Мир, 1982. Т.1.-368 с.

84. Закис Ю.Р. Простейшие термические дефекты в стеклах / Физика и химия стеклообразующих систем. -Рига, 1980.-вып.7.-С.З-36.

85. Intrinsic defects in fused silica / A.N.Shendrik, A.Silin, L.Skuja et al. // Proc.l 1th Int. Congr. Glass. -Prague, CVTS-Dum Techn.-1977.-V.l.-P.13-21.

86. Силинь А.Р., Трухин А.Н. Точечные дефекты и элементарные возбуждения в кристаллическом и стеклообразном Si02.-PHra: Зинатне, 1985.- 244 с.

87. Robertson J. Atomic defects in glasses // Phys. Chem. Glasses.-1982.-V.23, N.l-P.1-17.

88. Леко B.K., Мазурин О.В.Свойства кварцевого стекла.-Л.: Наука, 1985. -166 с.

89. HauserJJ. Electrical and Structural Properties of Amorphous Germanium // Phys.Rev.B.-1973 .-V. 8, N.2.-P.607-615.

90. Pollak M., Hauser J.J. Note on the Anisotropy of the Conductivity in Thin Amorphous Films // Phys.Pev.Lett.-1973.-V.31, N.21 .-P. 1304-1307.

91. Meservey R., Tedrow P.M., Brooks J.S. Tunneling characteristics of amorphous Si barriers // J.Appl.Phys.-1982.-V.53, N.3.-P. 1526-1570.

92. Rudman D.A., Beasley M.R. Oxidized amorphous-silicon superconducting tunnel junction barriers //Appl.Phys.Lett.-1980.-V.36, N.12.-P.1010-1013.

93. Прыжковая проводимость в контактах металл-полупроводник-металл / А.В .Тартаковский, М.В.Фистуль, М.Э.Райх, И.М.Рузин // ФТТ1.-1986.-Т.21, вып.4.-С.603-608.

94. Шкловский Б.И., Эфрос А.Л. Электронные свойства легированных полупроводников.- М.: Наука, 1979.-С.416.

95. Эфрос А.Л., Шкловский Б.И. Теория протекания и проводимость сильно неоднородных сред // УФН.-1974.-Т.117, N.3.-C.2-14.

96. Глазман Л.И., Матвеев К.А. Неупругое туннелирование через тонкие аморфные пленки //ЖЭТФ.-1988.-Т.94, вып.6.-С.332-343.

97. Глазман Л.И., Шехтер Р.И. Неупругое резонансное туннелирование электронов через потенциальный барьер // ЖЭТФ.-1988.-Т.94, вып.1.-С.292-306.

98. Петров Ю.И. Физика малых частиц.-М.: Наука, 1982.-359 с.

99. Электронный транспорт в магнитном поле в гранулированных пленках аморфной двуокиси кремния с ферромагнитными наночастицами /

100. Л.В.Луцев, Ю.Е.Калинин, А.В.Ситников, О.В.Стогней // ФТТ.-2002.-Т.44, вып. 10.-С. 1802-1810.

101. Brower L., Edwards R. Stability of SiO solid and gas // J.Phys.Chem.-1954.-V.58,N.4.-P.351-358.

102. Гранулированные нанокомпозиты металл-диэлектрик с аморфной структурой / Ю.Е.Калинин А.Т.Пономаренко А.В.Ситников, О.В.Стогней // Физика и химия обработки материалов.-2001.-№.5.-С.14-20.

103. Annealing effect of tunneler type GMR in Co-Al-0 granular thin films / Jae-Geun Ha, S.Mitani, K.Takanashi et al. // JMMM.-1999. -V. 198-199. -P. 21-23.

104. Magnetic properties and magnetoresistance of as-deposited and annealed CoxAgi.x and NixAgix (x=0.2,0.37) heterogeneous alloys / L.C.C.M.Nagamine, B.Mevel, B.Dieny et al //JMMM.-1999.-V.195.-P.437-451.

105. A.R.Miedema A.R., De Chatel P.F., De Boer F.R. Cohesion in alloys — fundamentals of a semi-empirical model // Physica.-1980.-B100.-P.l-28.

106. Cook R.F. Crack propogation thresholds: A measure of surface energy // J.Matter.Res.-1986.-V. 1 .-P.852-861.11 l.F.J.Hipsel, J.E.Ortega, G.J.Mankey and R.F.Willis Magnetic nanostructures // Advances in Physics.-1998.-V.47, N.47.-P.511-597.

107. Гельд П.В., Есин О.А. Процессы высокотемпературного восстановле-ния.-Свердловск, 1957.-530 с.

108. The dielectric properties of as-received and gamma irradiated fused silica / J.Fontanella, R.L.Johnston, G.H.Sigel, and CAndeen // J.Non-Cryst.Solids.-1979.-V.31, N.3.-P.401-414.

109. Magnetic correlations in non-percolated Co-Si02 granular films /S.Sankar, D.Dender, J.A.Borchers et al. // JMMM.-2000.-V.221.-P.1-9.

110. Magneto-transport properties of CoFe-Al203 granular films in the vicinity of the percolation threshold /A.Ya.Vovk, J.Q.Wang, A.M.Pogoriliy et al. // JMMM.-2002.-V.242-245.-P.476-478.

111. Niklasson G.A., Granqvist C.G. Optical properties and solar selectivity of coevaporated Co-A1203 composite films // J.Appl.Phys.-1984.-V.55, N.9. P.3382-3410.

112. Electrical transport properties in passivated magnetic small iron particles / X.X.Zhang, HLLiu, K.K.Fung, B.X.Qin // Physica B.-2000.-B279.-P.185-187.

113. Anas M., Bellouard C., and Vergnat M. Tunneling giant magnetoresistance in coevaporated Fex(SiO)ix thin films // J. Appl. Phys., 2000 -V. 88.N. 10. -P. 6075-6077.

114. S.Sankar, B.Dieny, A.E.Berkowitz Spin-polarized tunneling in discontinuous CoFe/Hf02 multilayers // J.Appl.Phys.-1997.-V.81, N.8.-P.5512-5514.

115. Вонсовский С.В. Магнетизм.-М.: Наука, 1971.-1032 с.

116. De Heer Walt A., Milani Paolo and Chtelain A. Spin relaxation in small free iron clusters // Phys.Rev.Lett.-1990.-V.65, N.4.-P.488-491.

117. Chien CL.Granular magnetic solids // J.Appl.Phys.-l991 .-V.69, N.8.-P.5267-5272.

118. Structural evolution and magnetic properties of nano-granular metallic alloys / K. Sumiyama, K.Suzuki, S.A.Makhlouf et al. // J.Non-Cryst.Solids.-1995.-V. 192-193 .-P.539-545.

119. Magnetic properties of granular Co-polimer films / C.Laurent, D.Mauri, E.Kay and S.S.Parkin // J.Appl.Phys.-1989. V.65, N.5.-P.2017-2020.

120. Kodama R.H. Magnetic nanoparticles // JMMM.-1999.-V.200.-P.359-372.

121. Different susceptibilities of nanosized single-domain particles derived from magnetization measurements / J.Hesse, H.Bremers, O.Hupe et al. // JMMM.-2000.-V.212.-P. 153-167.

122. Magnetic properties of fine particles / Eds. J.L.Dormann, D.Fiorani. North-Holland: Amsterdam, 1992. - 191 p.

123. Dormann J.L., Bessais L., Fiorani D. A dynamic study of small interacting particles: superparamagnetic model and spin-glass laws // J.Phys.C: Solid State Phys.-1988.-V.21 .-P.2015-2034.

124. Thermoremanence and zero-field-cooled/field cooled magnetization study of Cox(Si02)l-x granular films / J.C.Denardin, A.L.Brandl, M.Knobel et al. // Phys.Rev.B.-2002.-V.65.-P.064422-l-064422-8.

125. Tandem deposition of small metal particle composites / E.M.Logothetis, W.J.Kaiser, H.K.Pluammer and S.S.Shinozaki. // J.Appl.Phys.-1986.-V.60,-N7.-P.2548-2552.

126. Comparative study of linear and nonlinear susceptibilities of fine-particle and spin-glass systems: quantitative analysis based on the superparamagnetic blocking model / T.Bitoh, K.Ohba, M.Takamatsu et al. // JMMM.-1996-V.154.-P. 59-65.

127. Magnetic AC susceptibility study of the cobalt segregation process in melt-spun Cu-co alloys / A.Lopez, F.J.Lazaro, R. von Helmolt, J.L.Garcia-Palacios // JMMM.-1998. V.187.- P.221-230.

128. Rogalski M.S., De Azevedo M.M.Pereira, Sousa J.B. Phase and particle size distribution in magnetoresistive Fe-Cu granular alloys investigated by Mos-bauer spectroscopy // JMMM.-1996. V.163. - L257-L263.

129. Rydman A.F., Kirk T.L., Dynes R.C. Superparamagnetism in discontinuous Ni films // Solid State Communications.-2000. -V.l 14. -P.481-486.

130. Brown W.F. Thermal fluctuations of a single-domain particle // Phys. Rev.-1963. V.130. -P.1677-1686.

131. Jacobs I.S., Bean C.B. Magnetism / Ed. by G.T.Rado, H.Suhl.-N.Y.: Academic Press, 1963.-275 p.

132. Коренблит И.Я., Шендер Е.Ф. Спиновые стекла и неэргодичность // УФН.-1989.-Т. 157, вып.2.-С.267-310.

133. Fiorani D., Tholence J., Dormann J.L. Magnetic properties of small ferromagnetic particles (Fe-Al203 granular thin films): comparison with spin glass properties // J.Phys.C.-1986.-V.19.-P.5495-5507.

134. Dormann J.L. et al. From pure superparamagnetic regime to glass collective state of magnetic moments in a-Fe203 nanoparticle assemblies// JMMM.1998.-V.187.-P.L139-L144.

135. Fiorani D. Collective magnetic state in nanoparticles systems // JMMM.1999.-V.196.-P. 143-147.

136. Dynamics of an interacting particle system: Evidence of critical slowing down / C.Djurberg, P. Svedlindh, P. Nordblad et al. // Phys.Rev.Lett.-1997.-V.79.-P.5154-5165.

137. Hansen M.F., Morup S. Models for dynamics of interacting magnetic nanoparticles // JMMM.-1998.-V.184.-P.262-274.

138. Critical dynamics of an interacting magnetic nanoparticle system / M.F.Hansen, P.E.Jonsson, P.Nordblad and P.Svedlindh // J. Phys.: Condens. Matter.-2000.-V. 14.-P.4901-4914.

139. El-Hilo M., O'Grady K. and Chantrell R.W. Susceptibility phenomena in a fine particle system //JMMM.-1992. -V.l 14.-P.295-306.

140. Gavrin A., Chien C.L. Fabrication and magnetic properties of granular alloys// J.Appl.Phys.-l 990.-V.67, N.2.-P.938-942.

141. Slonczewski J.C. Conductance and exchange coupling of two ferromagnets separated by tunneling barrier // Physical Review B.-1989.-V.39, N.10.-P.6995-7002.

142. Kronmuller H. Theory of the coercive field in amorphous ferromagnetic alloys // JMMM.-1981 .-V.24.-P. 159-167.

143. Шматко О.А., Усов Ю.В. Структура и свойства металлов и сплавов. Электрические и магнитные свойства металлов и сплавов.-Киев: Наукова думка, 1987.-582 с.

144. Хандрих К., Кобе С. Аморфные ферро- и ферримагнетики: Пер. с нем. -М.: Мир, 1982.-296 с.

145. Физические величины. Справочник,- М.: Энергоиздат, 1991.-1232 с.

146. Ожогин В.И., Шапиро В.Г. Антиферромагнетики: Справочник /Под ред. И.К.Кикоина. Гл. 30. -М.: Атомиздат, 1976.-С.600-633.

147. Влияние изотермических отжигов на магнитные свойства аморфных нанокомпозитов металл-диэлектрик / О.В.Стогней, Ю.Е.Калинин,

148. И.В.Золотухин и др. // Техника мапшностроения.-2003.->1.6(46).-С.43-48.

149. Слюсарев В.А. Магнитные и магниторезистивные свойства гранулированных нанокомпозитов Co4iFe39B2o-Al2On, Co4iFe39B2o-SiOn и Co86Tai2Nb2-SiOn : Дис. канд. физ.-мат. наук. 2002.-140 с.

150. Influence of the Thermal Annealing on the Magnetoresistance of CoFeB-Si02 Composites / O.V. Stognei, V.A.Slyusarev, Yu.E.Kalinin, A.V.Sitnikov // Moscow International Symposium on Magnetism (Moscow, June 20-24, 2002).-23P08-20.-P.266.

151. Электрические свойства аморфных композиционных пленок / Калинин Ю.Е., Неретин П.В., Самцова Н.П., Ситников А.В. // Техника машиностроения.-1998.-Т. 17, № 3.- С.121-123.

152. Appelbaum J. Exchange Model of Zero-Bias Tunneling Anomalies // Phys.Rev.-1967.-V. 154.-P.633-643.

153. Moodera J.S., Mathon G. Spin polarized tunneling in ferromagnetic junctions // JMMM.-1999.-V.200.-P.248-273.

154. Co-(N, 0)-based granular thin films and their soft magnetic properties / S.Ohnuma, H.Fujimori, S.Furukava et al. // J. Alloys & Compounds.-1995.-V.222.-P.167-172.

155. Magnetic nanostructures / F.J.Himpsel, J.E.Ortega, G.J.Mankey and R.F.Willis // Advances in Physics.-1998.-V.47, N.4.-P.511-597.

156. Калинин Ю.Е., Золотухин И.В., Стогней O.B. Новые направления физического материаловедения—Воронеж: Из-во ВГУ, 2000.-360 с.

157. Sugawara Т., Takanashi К., Fujimori Н. Appearance of GMR on annealing in Cu-Co granular alloys with high Co concentration // JMMM.-1998.-V.177-181.-P.951-952.

158. Kumagai S., Yao Т., Miyazaki T. Spin tunneling magnetoresistance in NiFe/A1203/Co junctions with reduced dimensions formed using photolithography // JMMM.-l 997.-V. 166.-P.71 -74.

159. Arrays of epitaxial Co submicron particles: Critical size for single-domain formation and multidomain structures / O.Kazakova, M.Hanson, P.Blomquist and R.Wappling // J.Appl.Phys.-2001.-V.90, N.5.-P.2440-2446.

160. Magnetic properties of amorphopus Fe-Cr-B nanoparticles embedded in an alumina matrix / J.L.Dormann, A.Belayachi, J.Maknani et al. // JMMM.-1998.-V.185.-P.1-17.

161. Tsuei C.C., Lillienthal H. Magnetization distribution in an amorphous ferro-magnet // Phys. Rev.B.-1976.-V.B13.-P.4899-4906.

162. Srolovitz D., Egami T. and Vitek V. Radial distribution function and structural relaxation in amorphous solids //Phys.Rev.B.-1981.-V.B24.-P.6936-6944.

163. Magnetic properties of a cermet on the base of А12Оз / C.Tien, E.V.Charnaya, V.M.Gropyanov et al. // JMMM.-2000.-V.220.-P. 147-151.

164. Percolation, relaxation halt and retarded van der Waals interaction in dilute systems of iron nanoparticles / R.V.Chamberlin, J.Hemberger, A.Loidl et al. // Phys.Rev.B -2002.-V.66.-P. 172403-1-172403-4.

165. Sohn B.H., Cohen R.E., Papaefthymiou G.C. Magnetic properties of iron oxide nanoclusters within microdomains of block copolymers // JMMM.-1998.-V.182.-P.216-224.

166. Microstructures and magnetic properties of Co-Al-O granular thin films / M.Ohnuma, K.Hono, H.Onodera et al. // J. Applied Physics.-2000.-V.87, N.2.-P.817-823.

167. Surface spin disorder in NiFe204 nanoparticles / R.H.Kodama, A.E.Berkowitz, E.J.McNiff, S.Foner // Phys.Rev.Lett.-1996.-V.77, N.2.-P.394-397.

168. Инверсное магнитосопротивление в магнитных гранулированных композитах (СоРеВ)-(А12Оз) / А.С.Аядреенко, В.А.Березовец, А.Б.Грановский и др. // Физика твердого тела.-2003.-Т.43, вып.5.1. С. 1446-1449.

169. Herzer G. Nanocrystalline soft magnetic materials // JMMM.-1996.-V.157/158. -P.133-136.

170. Tange H., Inoue К., Tanaka Y. Saturation magnetostriction and induced magnetic anisotropy for (CoTm)9oZr.0 (Tm=Fe, Cr, Mo) amorphous alloys // JMMM.-1988.-V.72.-P. 181-186.

171. Spin-glass-like ordering of the magnetic moments of interacting nanosized maghemite particle / S.Morup, FJBodker, P.V.Hendriksen, S.Linderoth // Phys.Rev.B.-1995.-V.52—P.257-294.

172. Franco-Puntes V., Batlle X., Labarta A. Domain structures and training effects in granular thin films // JMMM.-2000.-V.221.-P.45-56.

173. Herzer G. Grain size dependence of coercivity and permeability in nanocrys-talline ferromagnets // IEEE Transactions on Magnetics.-1990.-V.26, N.5.-P.1397-1402.

174. Kneller E.F., Hawig R. The exchange spring magnet: a new material principle for permanent magnets // IEEE Trans. Magn.-1991.-V.27, N.4.-P.3588-3599.

175. Herzer G. Magnetization process in nanocrystalline ferromagnets // Mat.Sci.&Eng.-1991.-V.A133.-P.l-5.

176. The influence of particle size and interactions on the magnetization and susceptibility of nanometer-size particles / M.Hanson, CJohansson, M.S.Pedersen and S.Morup // J.Physics: Condensed Matter.-1995.-V.7.-P.9269-9273.

177. Hanson M., Johansson C., Morup S. Zero-field cooled magnetization of amorphous FeixCx particles-field dependence of the maximum // J.Physics: Condensed Matter.-1995.-V.7.-P.9263-9269.

178. Morup S., Tronc E. Superparamagnetic relaxation of weakly interacting particles // Phys.Rev.Lett.-1994.-V.72.-P.3278-3281.

179. Surface spin disorder in ferrite nanoparticles / R.H.Kodama, A.E.Berkowitz, E.J.McNiff, S.Foner // J.Appl.Phys.-1997.-V.81, N.8.-P.5552-5557.

180. Kodama R.H., Berkowitz A.E. Atomic-scale magnetic modeling of oxide nanoparticles // Phys.Rev.B.-1999.-V.B59.-P.6321-6327.

181. Bellouard С., Mirebeau I., Hennion M. Magnetic correlations of fine ferromagnetic particles studied by small-angle neutron scattering // Phys.Rev.B.-1996.—V.53.-P.5570-5578.

182. Evidence of spin disorder at the surface-core interface of oxygen passivated Fe nanoparticles / L.Del Bianko, A.Hernando, M.Multigner et al. // J.Appl.Phys.-1998.-V.84.-P.2189-2192.

183. Landolt-Bornstein Zahlenwert und Funktionen aus Phisik, Chemie, Astronomie, Geophysik und Technik. Eigenschaften der Materie inihren Aggregatzustanden. 9 Teil. Magnetishe Eigenschaften I. Berlin: Springer, 1959. -685 p.

184. Бозорт P. Ферромагнетизм-M.: Иностр. литература, 1956.-770 с.

185. Anomalous eddy current loss and amorphous magnetic materials with low core loss / H.Fujimori, H.Yoshimoto, T.Masumoto, T.Mitera // J.Appl.Phys.-1981.-V.52, N.3-P. 1893-1898.

186. Polarized neutron study of the magnetization density distribution within a CoFe204 colloidal particle II / D.Lin, A.C.Nunes, C.F.Majkrzak, A.E.Berkowitz // JMMM.-1995.-V.145, N.3.-P.343-348.

187. Morrish A.H., Haneda K. Magnetic structure of small NiFe204 particles // J.Appl.Phys.-l 981 .-V.52, N.3.-P.2496-2498.

188. Dipole interactions with random anisotropy in a frozen ferrofluid / W.Luo, S.R.Nagel, T.F.Rosenbaum,R.E.Rosensweig//Phys.Rev.Lett.-1991.-V.67-P.2721-2724.

189. Zhang J., Boyd C., Luo W. Two Mechanisms and a Scaling Relation for Dynamics in Ferrofluids // Phys.Rev.Lett.-1996.-V.77.-P.390-393.

190. Kohmoto O., Haneda K., Choh T. Mossbauer effect of Fe-Cu-Nb-Si-B alloys having high permeability // Japan.JAppl.Phys.-1990.-V.29, N.8.-P.L1460-1462.

191. Никитин С.А. Магнитные свойства редкоземельных металлов и их сплавов. М.: МГУ, 1989.-248 с.

192. Херд К.М. Многообразие видов магнитного упорядочения в твердых телах // УФН.-1984.-Т. 142, вып.2.-С.ЗЗ 1-355.

193. Aharony A., Pytte E. Infinite Susceptibility Phase in Random Uniaxial Ani-sotropy Magnets // Phys. Rev. Lett.-1980.-V.45.-P.1583-1586.

194. Стогней O.B., Золотухин И.В., Рапп О. Спин-стекольное упорядочение аморфных сплавов Tb-Cr // ФТТ.-1999.-Т.41, №7.- С. 1236-1239.

195. Williame A. and Johnson W.L. The structure of some refractory transition metal-metalloid glasses // J. Non-Cryst. Solids.-1979.-V.34.-P. 121-126.

196. Эллиот Р.П.Струк1уры двойных сплавов. М.: Металлургия, 1970.-Т.1.-367с.

197. Fisher К.Н. Spin Glasses (I) // Phys. Stat. Sol.(b).-1983.-V.l 16.-P.357-414.

198. Stognei O.V., Rapp O. Thermomagnetic hysteresys in amorphous Tb-Cr alloys // JMMM.-1999. -V. 196-197—P.266-268.

199. Доценко B.C. Физика спин-стекольного состояния // Успехи физических наук.-1993.-Т. 163, №.6.-С.1-37.

200. Magnetic phase diagram of amorphous Fe-rich Fel-xLux alloys / T. Goto, K. Kuroda, H. Komatsu and K. Fukamichi // JMMM.-1992.-V.104-107.-P.135-136.

201. Mictomagnetism of Fe-rich Fe-Zr amorphopus alloys studied by AC susceptibility in a superposed DC field / N.Saito, H.Hiroyoshi, K.Fukamichi and Y.Nakagawa // J.Phys.F:Met.Phys.-1986.-V.16.-P.911-919.

202. Reentrant spin glass behavior of Fe-Y amorphous alloys / H. Tange, M. Ikeda, T. Ono et al. // JMMM.-1995.-V.140-144.-P.287-294.

203. Wakabayashi H., Goto T. and Fukamichi K. Magnetic properties of Fe-rich amorphous Fe-La alloys // J.Phys.: Condens.Matter.-1990.-V.2.-P.417-431.

204. Fukamichi K., Komatsu H. and Goto T. Magnetic properties and density of Fe-Ce amorphous alloys // Physica B+C.-1988.-V.149.-P.276-280.

205. Фейгельман M.B., Подыка M.B. Аморфные магнетики с сильной случайной анизотропией//ЖЭТФ.-1986.-Т.91, №.3(9).-С.955-967.

206. Dieny В., Barbara В. Random anisotrophy effects on the phase transition of amorphous DyGdNi // J. de Phys.-1985.-V.46, N.2.-P.293-302.

207. Стогней О.В., Золотухин И.В.Технология получения материалов со свойствами спинового стекла // Изобретатели машиностроению.-1997.-№.2.-С.31.

208. Hauser И.В. / Spin-glass transition in disordered terbium // Solid State Com-mun.-1985.-V.55, N.2.-P.163-166.

209. Hauser J.J. Spin-glass transition in amorphous Tb-Si films // Phys. Rev.-1986.-V.34, N.5.-P.3212-3215.

210. Andrienko A.S., Nikitin S.A., Spichkin Yu.I. The effect of atomic volume on the Curie temperature and exchange integrals in amorphous R-Fe alloys // JMMM.-1993.-V.118.-P. 142-146.

211. Spin-glass-like behaviour and low-temperature specific heat of amorphous ErxNiioo-x random magnetic anisotropy system / Y.Hattori К Fukamichi, K.Suzuki et al. // J.Phys.: Condens. Matter.-1995.-V. 7.-P.4193-4207.

212. Colossal magnetoresistance and spin-glass behavior of perovskite Ndo^Sro.ssMni.xFexPs / J.Takeuchi, A.Uemura, K.Miyoshi and K.Fujiwara // Physica B.-2000.-V.281-&-282.-P.489-490.

213. Gupta A., Sun J.Z. Spin-polarized transport and magnetoresistance in magnetic oxides // JMMM.-1999.-V.200.-P.24-43.

214. Giant magnetotransport and magnetostructural phenomena in holedoped manganese oxides / T.Tokura, A.Urishibara, Y.Moritomo et al. // Mater.Sci. & Eng.-1995 .-B31 .-P. 187-191.

215. Колоссальное магнитосопротивление системы Smi.xSrxMn03 /

216. C.M.Дунаевский, АЛМалышев, В.В.Попов и В.А.Трунов // ФТТ.-1997,-Т.39, №.10.-С.1831-1832.

217. Ibarra M.R., De Teresa J.M. Colossal magnetoresistance in manganese oxide perovskites // JMMM.-1998.-V. 177-181.-P.846-849.

218. Giant magnetoresistance in heterogeneous Cu-Co alloys / A.E.Berkowitz, J.R.Mitchell, M.J.Carey et al. // Phys.Rev.Lett.-1992.-V.68.-P.3745-3748.

219. Xiao G., Wang Q., Xiong P. Giant magnetoresistance and Anomalous Hall Effect in Co-Ag and Fe-Cu, Ag, Au, Pt granular alloys // IEEE Trans. Magn.1993.-V.29, N.6.-P.2694-2699.

220. Xu C., Li Z.-Y. The field dependence of giant magnetoresistance of AuFe alloys at low temperature // JMMM.-1999.-V.206.-P.113-117.

221. Sato H. Field dependence of transport properties correlated with the giant magnetoresistance //Mater.Sci. & Eng.-1995.-B31.-P. 101-109.

222. De Heer Walt A., Milani Paolo, and Chtelain A. Spin relaxation in small free iron clusters // Phys.Rev.Lett.-1990.-V.65, N.4.-P.488-491.

223. Магнитооптическое исследование гранулированных пленок оксида кремния с ферромагнитными частицами CoNbTa / А.В.Кимель, Р.В.Писарев, А.А.Ржевский и др. // Физика твердого тела.-2003,- Т.45, вып.2.-С.269-272.

224. Julliere М. Tunneling between ferromagnetic films // Phys.Lett.-1975.-V.54A, N.3.-P.225-226.

225. Large magnetoresistance at room temperature in ferromagnetic thin films tunnel junction / J.S.Moodera, L.R.Kinder,T.M.Wong and R.Meservey // Phys.Rev.Lett.-1995.-V74, N.16.-P.3273-3276.

226. Miyazak Т., Tezuka N. Giant magnetic tunneling effect in Fe/A1203/Fe junction // JMMM.-1995.-V.139.-P.L231-L234.

227. Bias voltage and temperature dependence of magnetotunneling effect / Y.Lu, X.W.Li, G.Xiao R.et al. //J.Appl.Phys.-1998.-V.83.-P.6515-6517.

228. Meservey R., Tedrow P.M. Spin-polarized electron tunneling // Phys.Rep.1994.-V.238, N.4.-P. 173-243.

229. Spin-dependent tunneling with Coulomb blockade / L.F.Schelp, A.Fert,F.Fettar et al. //Phys.Rev.B.-1997.-V.56, N.10.-P.R5747-R5750.

230. Mitani S., Fujimori H., Ohnuma S. Temperature dependence of tunnel-type GMR in insulating granular systems // JMMM.-1998.-V. 177-181.-P.919-920.

231. Pomerantz M., Slonczewski J.C., Spiller E. Strongly coupled ferromagnetic resonances of Fe films // J.Appl.Phys.-1987.-V.61.-P.3747-3749.

232. Inoue J., Maekawa S. Theory of tunneling magnetoresistance in granular magnetic films // Phys.Rev.-1996.-V.B 53, N.18.-P.R11927-R11929.

233. Гигантское магнитосопротивление и магнитооптические свойства гранулированных нанокомпозитов металл-диэлекгрик / В.Е. Буравцева, Е.А. Гань-шина, B.C. Гущин и др. // Изв. АН. Сер. физ.-2003.-Т.67, N.7.-C.918-920.

234. Стогней О.В., Грищук Г.И. Исследование аморфных гранулированных ферромагнитных материалов // Системные проблемы качества, математического моделирования и информационных технологий :-Труды Международной конференции.-Сочи, 2000.-С. 198-200.

235. Low temperature behaviour of the giant magnetoresistivity in CoFeB-SiOn granular composites / O.V.Stognei, Yu. E.Kalinin, I. V. Zolotukhin et al. // J. Phys.: Condens. Matter 15 (2003).-4267-4277.

236. Кринчик Г.С., Гущин B.C. Исследование межзонных переходов в ферромагнитных металлах и сплавах магнитооптическим методом // ЖЭТФ,-1969.-Т.56, вып.6.- С.1833-1842.

237. Оптические и магнитооптические свойства аморфных сплавов на основе железа / Валенчик JL, Ганыпина Е.А., Гущин B.C. и др. // ФММ.-1989.-Т.67,вып.6.-С.1108-1116.

238. Оптические и магнитооптические свойства и ферромагнитный резонанс в многослойных пленках Co/Zr / Ганыпина Е.А Гущин B.C., Киров С.А., Сырьев Н.Е. // ФММ.-1994.-Т.78, вып.З.-С.63-71.

239. Shipil Optical and magneto-optical spectra of magnetic granular alloys / Gan'shina E.A., Granovsky A.B., Guschin.V.S. et al. // Physica A.-1997.-V.241.-P.45-51.

240. Г.С. Кринчик. Физика магнитных явлений.- М.: МГУ, 1985.-336 с.

241. Stoner T.G. Collective electron ferromagnetism // Proc.Roy.Soc.-1938.-V.A. 165 .-P.372-392.

242. Izuyama Т., Kim D. J., Kubo R. Band theoretical interpretation of neutron diffraction phenomena in ferromagnetic metals // J.Phys.Soc.Japan.-1963-V.18.-P. 1025-1043.

243. MottNJ. Electrons in transition metals // Advanced Physics.-1964.-V.13.-P.325.

244. Болотин Г.А., Носков M.M., Сасовская И.И. Межзонное оптическое поглощение в ферромагнитном кобальте, связь с плотностью состояний // Физика металлов и металловедение.-1973 .-Т.З5, вып.4.-С.699-705.

245. Демиденко B.C., Кальянов А.П. Метод когерентного потенциала в ме-талловедении.-Томск: Томский госуниверситет, 1984.-264 с.

246. Магнитооптическая и оже-спектроскопия сплавов FeNiB в аморфном и кристаллическом состояниях / Л.Валенчик, В.С.Гущин, В.О.Абрамов и др. // Вестник Московского ун-та.-сер.З. Физика, астрономия.-1987,-Т.28., N 5.-С.62-66.

247. Wohlfarth Е.Р. Magnetoelasticity in ferromagnetic metallic materials // Physica:B+C.-1983. -V.l 19.-P.203-208.

248. Белов К.П. Магнитострикционные явления и их технические приложения-М.: Наука, 1987.-160 с.

249. Himpsel F.J. et al. Magnetic nanostructures // Advances in Physics.-1998-V.47,N.4.-P.511-597.

250. Gerber A. Spin-dependent scattering versus spin dependent tunneling in heterogeneous ferromagnets // Physica B.-2000.-V.280.-P.331-332.