Фемтосекундная спектроскопия релаксационных процессов в CdSexSi1-x кристаллитах, пленках С60 и YBa2Cu3O7-дельта тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ СПЕКТРОСКОПИИ

РГ Б ОД - 8 ИЮН 1993

На правах рукописи

Степанов Андрей Георгиевич

ФЕМТОСЕКУНДНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ РЕЛАКСАЦИОННЫХ ПРОЦЕССОВ В С(18ех8|_х КРИСТАЛЛИТАХ, ПЛЕНКАХ С«, И УВа2Си307^

(специальность 01.04.05 - оптика)

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

ТРОИЦК -1998

У

Работа выполнена в Институте спектроскопии .Российской академии наук

Научные руководители: доктор физико-математических наук

Чекалин Сергей Васильевич кандидат физико-математических наук Матвеец Юрий Анатольевич

Рфициальные оппоненты: доктор физико-математических наук

Крюков Петр Георгиевич кандидат физико-математических наук Жерихин Александр Николаевич

Ведущая организация - Международный лазерный центр МГУ им. М.В. Ломоносова.

Защита состоится " " ЦЮНЬ 1998 г. в ¿V час. на заседании диссертационного совета Д-002.28.01 при Институте спектроскопии РАН по адресу: 142092 г.Троицк, Московской обл., Институт спектроскопии РАН.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института спектроскопии РАН.

Автореферат разослан 1998 г.

Ученый секретарь диссертационного совета д. ф.-м. н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность темы.

Исследование динамики фотовозбужденного состояния конденсированных сред с ультракоротким временем разрешения представляет безусловный интерес как с точки зрения фундаментальных исследований, так и с точки зрения приложений. Известно, что при взаимодействии света с твердым телом возникает длинная цепочка преобразований энергии, ряд процессов преобразования происходят за времена 10'14 - 10~12 секунды. Например, время электрон-электронной релаксации в металлах составляет обычно менее 10 фс, а время электрон-фононной релаксации лежит в пределах одной пикосекунды. Для прямого наблюдения таких процессов требуются экспериментальные методы с фемтосекундным временем разрешения. В настоящее время единственным методом, обеспечивающим данное разрешение, является спектроскопия с использованием сверхкоротких лазерных импульсов. С другой стороны в случае сверхкоротких лазерных импульсов высокая интенсивность излучения достигается при малой энергии импульса, что дает уникальную возможность исследовать взаимодействие высокоинтенсивного излучения с веществом без термического разрушения образца.

С точки зрения приложений исследование оптического отклика и динамики возбужденного состояния вещества важно для создания быстродействующих электронных и оптических приборов.

Материалы, выбранные в качестве объектов исследования, также представляют большой интерес как с точки зрения фундаментальных исследований, так и для приложений.

УВа2Си307.г относится к высокотемпературным сверхпроводникам. Исследование динамики неравновесных носителей заряда в данном материале важно для понимания механизмов высокотемпературной сверхпроводимости.

Оо обладает большой нелинейно-оптической восприимчивостью, что делает этот материал весьма перспективным для использования в квантовой электронике. Поэтому актуально исследование оптического отклика и динамики фотовозбужденного состояния Изучение

динамики фотовозбужденного состояния также обусловлено явлением сверхпроводимости, наблюдавшейся в конденсированной фазе молекул С60, допированной щелочными металлами.

Стекло, допированное полупроводником (СДП), как и Сб0 обладает большой нелинейной восприимчивостью и быстрым временем отклика. Особый интерес представляет исследование оптического отклика и динамики неравновесных носителей заряда при высокой интенсивности возбуждения, понимание которых важно для практического использования СДП. Целью работы являлось исследование:

1) динамики фотовозбужденных носителей заряда в полупроводниковых кристаллитах (Ссйе^.*) и сверхпроводящей пленке УВа2Си307^;

2) динамики фотовозбужденного состояния пленки С60;

--" ;1__

3) ультрабыстрого отгпгчестсого^ткл1«ка^^гг^1^^^1ированного полупроводниковыми кристаллитами и пленки С«,.

С этой целью было проведено два типа экспериментов -измерение нелинейного поглощения фемтосекундных импульсов и эксперименты по фемтосекундной спектроскопии

"возбуждение-зондирование" с зондированием в широкой спектральной области.

Научная новизна.

1. Экспериментально получены коэффициенты двухфотонного поглощения излучения в полупроводниковых кристаллитах с энергией квантов значительно превышающих ширину запрещенной зоны.

2. С фемтосекундным временем разрешения измерена динамика отражения и пропускания пленки УВа2Сиз07.й в широкой спектральной области индуцированная коротким лазерным импульсом при нормальном и сверхпроводящем начальном состоянии образца. В спектре Д£2, полученном из спектров изменения отражения и пропускания образца, находившегося до возбуждения в сверхпроводящем состоянии, обнаружена особенность, которая может быть связана с наличием энергетической щели.

3. Измерено нелинейное поглощение пленкой С^, фемтосекундных импульсов с различными длинами волн (503 нм, 570 нм, 612 нм). Наблюдавшаяся зависимость характера нелинейного поглощения от длины волны излучения объяснена исходя из особенностей структуры энергетических уровней С^.

Практическая ценность.

Исследование* динамики неравновесных носителей в пленке УВа2Си307.5 важно ■• л Для выяснения механизмов высокотемпературной Сверхпроводимости. С точки зрения приложений понимание механизмов высокотемпературной сверхпроводимости может сыграть существенную роль для создания более технологичных сверхпроводящих материалов, а

также для получения материалов с более высокой температурой сверхпроводящего перехода.

Исследование ультрабыстрого оптического отклика СДП и Сб0 важно для нелинейно-оптических применений данных материалов, например, для создания оптических ограничителей излучения и оптических логических элементов.

Измерение нелинейного поглощения СДП позволило выделить область интенсивностей для наиболее оптимального использования этого материала в качестве насыщающегося поглотителя.

Защищаемые положения изложены в заключении диссертации. Апробация работы.

Основные результаты работы были доложены на: II Греческо-Российском семинаре по применению лазеров (Москва, 1991); XIV международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ленинград, 1991); VII международном симпозиуме "Ультрабыстрые процессы в спектроскопии" (Байроут, Германия, 1991); Школе "Взаимодействие лазерного излучения с атомами, твердым телом и плазмой" (Каргес, Корсика, Франция, 1992); VI Германско-Российско-Украинском семинаре по высокотемпературной сверхпроводимости (Дубна, 1993); VIII международном симпозиуме "Ультрабыстрые процессы в спектроскопии" (Вильнюс, Литва, 1993); III конференции "Фемтохимия" (Лунд, Швеция, 1997); Конференции "Квантовая динамика конденсированных сред: прим5нение-к-химическим_ц биологическим системам" (Лозанна, Швейцария, 1997); Конференции "Фотонное эхо и когерентная спектроскопия" (Йошкар-Ола, 1997).

Публикации.

По материалам диссертации опубликовано 13 работ. Объем работы.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы и изложена на 120 страницах печатного текста, включая 24 рисунка. Список литературы содержит 102 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении приводится обоснование актуальности исследования ультрабыстрой динамики фотовозбужденного состояния конденсированных сред, объясняется, почему в качестве объектов исследования были выбраны СДП, пленки ¥Ва2Си307_5 и Ст. Сформулирована цель исследования. Глава 1. Спектрально-кинетические измерения с фемтосекундным временем разрешения.

В первой главе рассмотрены общие принципы спектрально-кинетических измерений с фемтосекундным временем разрешения и реализация ; этих принципов в фемтосекундном спектрометре, созданном в лаборатории спектроскопии ультрабыстрых процессов. В основе работы спектрометра лежит метод "возбуждение-зондирование". Идея метода "возбуждение-зондирование" состоит в следующем: образец возбуждается импульсом накачки и зондируется пробным импульсом при определенном времени задержки между импульсами возбуждения и зондирования.

Спектрометр состоит из трех основных частей - генератора фемтосекундных импульсов, усилителя и системы регистрации. Генератор фемтосекундных импульсов представляет собой

кольцевой лазер на красителе. Активной средой лазера является струя раствора красителя Родамин 6Ж, накачиваемого аргоновым лазером. Пассивная синхронизация мод в генераторе осуществляется с помощью насыщающегося поглотителя, роль которого выполняет струя раствора ООЕ)С1. Из генератора выходит непрерывный цуг импульсов длительностью 60 фс, с центральной длиной волны 610 нм, шириной спектра 10 нм и частотой следования 77 МГц. Энергия отдельного импульса составляет около 30 пикоДж. Данной энергии не достаточно для ряда экспериментальных задач, поэтому после генератора импульсы направляются в усилитель.

Усиление импульсов происходит в 4-х кюветах с циркулирующим раствором красителя (ФН-70), накачиваемого эксимерным лазером. Система синхронизации производит запуск эксимерного лазера так, чтобы момент времени прохождения фёмтосекундного импульса через кюветы совпадал с накачкой красителя. Для устранения усиления спонтанной эмиссии в инверсной среде фемтосекундный импульс после 1-й, 2-й и 3-й кюветы пропускается через насыщающийся поглотитель. В качестве насыщающегося поглотителя используются 1-мм пластинки стекла, допированного полупроводниковыми (СсйЗе) кристаллитами. Для компенсации дисперсионного расплывания импульс после усилителя дважды пропускается через пару брюстеровских призм. На выходе усилителя энергия импульсов ТЧЦ:1ИН11ядт4Ш-мкДаг и ппнтр"ь"ОСТЬ - 100 фс.

. В системе регистрации усиленный импульс разделяется на две части, служащие для возбуждения и зондирования образца. Вариация задержки между импульсами возбуждения и зондирования осуществляется за счет изменения оптической

длины пути импульса возбуждения. Для, зондирования образца используются импульсы фемтосекундного континуума. . .Это позволяет регистрировать изменение пропускания образца в широкой спектральной области (обычно 450-750 нм). Для генерации континуума пучок зондирования фокусируется в кювете с водой, где происходит сильное уширение его спектра. Спектр импульса зондирования до и после образца регистрируется с помощью двухлучевого спектрометра, сопряженного с компьютером. В результате измерений в данном спектрометре получают изменение поглощения или отражения образца, как функцию трех величин: времени задержки между возбуждением и зондированием, длины волны зондирования и интенсивности возбуждения. Интенсивность возбуждения на поверхности образца обычно варьировалась в области 109-10й Вт/см2. Точность измерений во многом определялась оптическими свойствами образца и в наилучшем случае составляла 0.003 единиц оптической плотности. Время разрешения спектрометра определяется длительностью импульсов и составляет 100 фс.

Помимо экспериментов "возбуждение-зондирование" проводились эксперименты по нелинейному поглощению фемтосекундных импульсов. В этих экспериментах измеряется зависимость эффективного поглощения образца от интенсивности излучения. Разработанная схема позволяет производить измерения в широкой области интенсивностей (108 -1013 Вт/см2).

Глава 2. Нелинейное поглощение фемтосекундных импульсов стеклом, допированным полупроводником. Фемтосекундная спектроскопия динамики неравновесных носителей заряда в Сй8х8е1.х кристаллитах.

Стекло, допированное полупроводником (СДП), представляет собой композиционный материал, состоящий из стеклянной матрицы и хаотически расположенных в ней полупроводниковых СбБх8еЬх кристаллитов.

СДП обладает большой нелинейной восприимчивостью и быстрым временем отклика, что дает основание считать этот материал весьма перспективным для использования в квантовой электронике. В усилителях фемтосекундных импульсов (Глава 1) СДП используется в качестве насыщающегося поглотителя. Предлагалось использовать СДП для создания оптических ограничителей излучения и оптических переключателей, а также для коррекции аберраций волнового фронта.

Интерес к этому материалу значительно возрос в связи с эффектами размерного квантования, наблюдающимися в кристаллитах с малым радиусом (6 -1 нм).

Поглощение света в СДП обусловлено переходом электронов в полупроводниковых кристаллитах из валентной зоны в зону проводимости и образованием электрон-дырочных пар. Характер релаксации носителей сильно зависит от условий впчЬужртия -рчтрттр^^^ак-^пяк^дтщи (например, электрон-электронная релаксация, электрон-фононная релаксация) происходит на субпикосекундной временной шкале. Исследование релаксации фотовозбужденных носителей заряда методами фемтосекундной спектроскопии основано на том, что

измерение спектра поглощения СДП несет информацию о распределении фотовозбужденных носителей.

Известно, что при низкой интенсивности возбуждения оптический отклик СДП определяется в основном электрон-фононным взаимодействием фотовозбужденных носителей [1]. Время электрон-фононной релаксации лежит в пределах 200-700 фс. В настоящее время остаются малоизученными оптический отклик и динамика фотовозбужденных носителей при высокой интенсивности возбуждения. Увеличение интенсивности возбуждения может привести к существенному изменению нелинейного отклика СДП и динамики неравновесных носителей, поскольку увеличится вероятность многочастичных процессов, таких как многофотонное поглощёние, Оже рекомбинация, плазменное экранирование, а также изменится характер электрон-электронной релаксации.

Таким образом, целью этой части работы было исследование ультрабыстрого оптического отклика СДП и динамики неравновесных носителей заряда в С(18ех8]_х кристаллитах при высокой (109 - 1012 Вт/см2) интенсивности возбуждения.

Исследовались два типа (1Ю-4 и 1Ю-8) образцов СДП, отличающиеся шириной запрещенной зоны полупроводниковых кристаллитов (1.7 и 1.8 эВ) .

Из экспериментов по нелинейному поглощению СДП (ИО-4 и ЯО-8) фемтосекундных импульсов (тр = 300 фс, Хс = 610 нм) было получено, что значительное уменьшение поглощения обоих образцов происходит при увеличении интенсивности от 109 до 10й Вт/см2. Уменьшение поглощения обусловлено генерацией носителей и насыщением поглощения. Дальнейшее увеличение

интенсивности от 10й до 1012 Вт/см2 привело к росту

поглощения. Было установлено, что фемтосекундные импульсы с

12 2

интенсивностью более 10 Вт/см приводят к повреждению

образцов, в случае импульсов с меньшей интенсивностью

долгоживущих изменений поглощения СДП не наблюдалось.

Измерение нелинейного поглощения чистой (не допированной)

стеклянной пластины показало, что рост поглощения СДП в

области Ю11 - 1012 Вт/см2 не связан со стеклянной матрицей. Из

анализа экспериментальных данных было сделано заключение,

11 12 2

что рост поглощения СДП в области 10 - 10 Вт/см определяется двухфотонными переходами в полупроводниковых кристаллитах. Были получены коэффициенты двухфотонного поглощения:

Р = (3.8 ± 1.9) ■ Ю'10 см/Вт - К.О-4 Р = (5.3 ± 1.9) • Ю"10 см/Вт - 1Ю-8. Из данных по нелинейному поглощению достаточно трудно восстановить полную картину динамики фотовозбужденных носителей, поскольку неизвестна скорость релаксации фотоиндуцированного уменьшения поглощения, неясно, происходит ли уменьшение поглощения только на длине волны возбуждения или в более широкой спектральной области. Для того, чтобы ответить на эти вопросы, была выполнена серия экспериментов " возбуждение-зондирование".

В результате экспериментов "возбуждение-зондирование"

было получено, что одновременно с поглощением—импульса возбуждения (тр = 300 фс, Ас = 610 нм, 1=Ю10 Вт/см2) происходит уменьшение поглощения СДП (БЮ-8) в широкой спектральной области (520-700 нм), как выше по энергии, так и ниже уровня возбуждения. Далее, в течении нескольких пикосекунд после

возбуждения спектр поглощения СДП меняется достаточно слабо. Уменьшение поглощения в широкой спектральной области обусловлено рассеянием носителей с уровней возбуждения вследствие электрон-электронного взаимодействия. Время электрон-электронного взаимодействия короче длительности импульса и по оценкам составляет 30 фс. Измерения с большими временами задержки показали, что релаксация фотоиндуцированного изменения поглощения происходит с характерным временем ~ 50 пс и определяется процессом рекомбинации носителей.

Глава 3. Фемтосекундная спектроскопия динамики неравновесных носителей в высокотемпературном сверхпроводнике УВа2Си307_8. Измерение параметра электроп-фононного взаимодействия и наблюдение энергетической щели.

Исследование динамики неравновесных носителей заряда в пленке УВа2Си307.5 важно для выяснения механизмов высокотемпературной сверхпроводимости. Существенную роль при определении механизмов сверхпроводимости может сыграть измерение величины константы электрон-фононного взаимодействия. Метод фемтосекундой спектроскопии является одним из наиболее прямых способов измерения параметра электрон-фононного взаимодействия Х<к> > [2].

Исследование динамики неравновесных носителей заряда методами фемтосекундной лазерной спектроскопии основано на термомодуляционной модели (ТММ). Импульс возбуждения приводит к разогреву носителей в зоне проводимости. Остывание горячих электронов происходит за счет электрон-фононного взаимодействия. Время электрон-фононной релаксации в металлах варьируется в пределах нескольких сотен

фемтосекунд и определяется параметром электрон-фононного взаимодействия 1<а2>. Пробным импульсом зондируется поглощение,; обусловленное переходами, щ, зацодн^ной зоны (например с!-зоды) в зону проводимости. В результате спектр изменения поглощения имеет характерную знакопеременную форму. Зондируя образец при различных задержках относительно возбуждения можно восстановить эволюцию температуры носителей с фемтосекундным временем разрешения.

Из ТММ следует, что для получения наиболее полной информации о динамике неравновесных носителей требуется зондирование образца в широкой спектральной области. В случае сверхпроводящих материалов особенно важным является вопрос о возможности наблюдения методами фемтосекундной спектроскопии сверхпроводящей энергетической щели, для этого также важно зондирование в широкой спектральной области. Существенно упростить интерпретацию экспериментальных данных может высокая интенсивность возбуждения, заведомо приводящая к переходу из сверхпроводящего в нормальное состояние.

Таким образом, целью этой части работы было исследование динамики неравновесных носителей заряда в высокотемпературном сверхпроводнике ¥Ва2Сщ07_з методом возбуждение-зондирование, с зондированием в широкой спектральной области, при высокой интенсивности возбуждения ~(10п Вт/смТ. ----

В качестве образца использовалась пленка УВа2Си307_г с температурой сверхпроводящего перехода 80 К.

В результате экспериментов "возбуждение-зондирование" было обнаружено, что спектры изменения пропускания пленки

¥Ва2Си307^ с начальной температурой выше (Т0 = 90 К) и ниже (Т0 = 70 К) температуры сверхпроводящего перехода (Тс) сильно отличаются. Во время возбуждения при Т0 > Т0 наблюдается уменьшение оптической плотности во всем исследуемом спектральном интервале. При Т0 < Тс наблюдается рост-поглощения. Грубые оценки показывают, что температура электронов при возбуждении увеличивается более чем на 1000 градусов, а через 1 пс пленка УВа2Си307.5 разогревается до 500 К. Небольшое изменение начальной температуры (на 20 К) само по себе вряд ли может привести к столь существенному изменению динамики спектров пропускания. Логично предположить, что различие спектров изменения пропускания при Т0 > Тс и Т0 < Тс связано с начальным состоянием образца -нормальным или сверхпроводящим. Непосредственно из спектров пропускания достаточно трудно сделать какие-либо выводы о характере распределения фотовозбужденных носителей, поскольку возбуждение приводит к изменению как поглощения, так и отражения образца.

Одновременное измерение спектров пропускания и отражения позволило получить спектры изменения мнимой части диэлектрической проницаемости Ле2. Отличие спектров Лв2 при Т0 > Тс и Т0 < Тс, на наш взгляд, связано с особенностями распределения носителей в сверхпроводящей фазе, а именно с наличием сверхпроводящей щели. Вычитание спектров Дг2, измеренных при задержке равной 1 пс, дает характерную структуру шириной 30 мэВ. Данная величина согласуется с шириной сверхпроводящей щели [3].

Экспериментально было установлено, что при Т0 < Тс оптический отклик в области щели имеет характерное время

задержки (300 фс) выхода на максимальное значение относительно возбуждения образца. Задержка отклика, по-видимому, ' связана с динамикой разрушения сверхпроводящей щели, поскольку поглощение одного фотона с энергией 2 эВ приводит к каскадному процессу разрушения куперовских пар.

В результате подгонки расчетных кинетик к экспериментально полученным при значительной отстройке энергии квантов зондирования от области щели была сделана оценка значения параметра электрон-фононного взаимодействия: Х{са2) = (4 ± 2) • 102 (МэВ)2. Это значение согласуется с результатами численных расчетов [4] и говорит в пользу электрон-фононного механизма сверхпроводимости с сильной связью.

Глава 4. Фемтосекундная спектроскопия динамики фотовозбужденного состояния пленки С60.

Представленное в диссертации исследование динамики фотовозбужденного , состояния пленок С№ обусловлено в основном двумя причинами - сверхпроводимостью и большой нелинейной восприимчивостью данного материала.

Сверхпроводимость с достаточно высокой температурой перехрда наблюдалась в конденсированной фазе молекул С№, допированной атомами щелочных металлов. В литературе [5] обсуждается возможность возникновения сверхпроводимости в чистом С да, при так называемом допировании светом. Механизмы сверхпроводимости "в данншг-матернаяе-вще-менш. понятны, чем в купратных соединениях, рассматривавшихся в предыдущей главе. Определение параметра электрон-фононного взаимодействия может сыграть существенную роль для понимания механизмов сверхпроводимости. Однако схему

измерения Цю2> с помощью фемтосекундной спектроскопии, использовавшуюся для УВа2Си307^, нельзя напрямую использовать в случае С№. Механизмы релаксации фотовозбужденного состояния С60 в настоящее время полностью не идентифицированы. Предлагаются различные модели для описания динамики фотовозбужденного состояния. В ряде последних работ [6,7] отмечается важная роль процессов экситон-экситонной аннигиляции. Для выяснения релаксационных процессов часто весьма эффективным оказывается варьирование длины волны и интенсивности возбуждения. В большей части предыдущих работ пленки С№ возбуждались импульсами с длиной волны около 600 нм.

С другой стороны, как известно, Ст обладает большой нелинейной восприимчивостью, что делает этот материал весьма перспективным для нелинейно-оптических приложений, например, для создания оптических ограничителей излучения и оптических логических элементов. Исследование оптического отклика С60 важно как для понимания процессов приводящих к большой нелинейной восприимчивости, так и для практических приложений. Целью этой части работы было исследование ультрабыстрого оптического отклика и динамики фотовозбужденного состояния пленки С60 при различных длинах волн и интеисивностях возбуждения.

В результате экспериментов по нелинейному поглощению пленкой Сед фемтосекундных импульсов было установлено, что для импульсов с длиной волны 570 и 612 нм увеличение

9 11 2

интенсивности от 3-10 до 2-10 Вт/см приводит в заметному увеличению эффективного поглощения. Также было обнаружено, что фемтосекундные импульсы (400 фс) с

интенсивностью 2-1011 Вт/см2 вызывают повреждение пленки С№.

; При меньших интенсивностях долгоживущих изменений поглощения образца не наблюдалось.

В случае импульсов с длиной волны 503 нм увеличение интенсивности вплоть до повреждения пленки С(Ю не привело к изменению её поглощения. Из анализа экспериментальных данных по нелинейному, поглощению и , фемтосекундной спектроскопии "возбуждение-зондирование" было сделано заключение, что наблюдавшаяся нелинейность поглощения пленкой Сда импульсов с длиной волны 570 и 612 нм обусловлена двухступенчатыми переходами. Достоянное поглощение на 503 нм объясняется, на наш взгляд,, малой величиной сечения поглощения из возбужденного состояния для данной длины волны излучения.

Для выяснения динамики релаксации фотовозбужденного состояния пленки С60 была выполнена серия экспериментов "возбуждение-зондирование" при различных длинах волн (612, 503 нм) и интенсивностях возбуждения. Экспериментально было получено, что возбуждение, как на 612, так и на 503 нм приводит к росту поглощения пленки С60 в широкой спектральной области (520-680 нм). Рост поглощения обусловлен переходами из возбужденного состояния. Существенной особенностью кинетик изменения поглощения пленки Сда при возбуждении на 612 нм является появление пика1: в области нулевых задержек при увеличении интенсивности возбуждения:—-Появления—пика, объяснено двухфотоцным поглощением (один фотон из импульса возбуждения, другой из. импульса зондирования). По величине пика был оценен коэффициент двухфотонного поглощения (P2f~ Ю"8 см/Вт). Начальная релаксация фотоиндуцированного

затемнения может быть объяснена экситон-экситонной аннигиляцией.

В случае возбуждения пленки С^ фемтосекундными импульсами с длиной волны 503 нм было установлено, что вариация интенсивности возбуждения в области 4-1010-2-10й Вт/см2 не приводит к изменению времени начальной релаксации фотоиндуцированного затемнения на длине волны 546 нм. Одинаковая скорость релаксации может быть объяснена экситон-экситонной аннигиляцией при высокой концентрации фотовозбужденных молекул. Действительно, при возбуждении около 20% молекул от общего числа, наблюдаемая релаксация определяется аннигиляцией между соседними молекулами. Исходя из данных экспериментов по нелинейному поглощению и фемтосекундной спектроскопии предложено качественное объяснение динамики фотовозбужденного состояния пленки С^о, включающее процессы быстрой (т < 1 пс) колебательной релаксации и экситон-экситонной аннигиляции. В Заключении сформулированы основные результаты работы.

1. Ультрабыстрый оптический отклик стекла, допированного Ссйе^]., кристаллитами (СДП) исследован методами фемтосекундной лазерной спектроскопии при высокой интенсивности возбуждения. Установлено, что основным механизмом, определяющим отклик при возбуждении СДП (1Ш-8) фемтосекундным импульсом (тр = 300 фс, Яс = 610 нм) с интенсивностью Ю10 Вт/см2, является электрон-электронная релаксация фотовозбужденных носителей.

2. В результате экспериментов по нелинейному поглощению СДП обнаружено, что при увеличении интенсивности фемтосекундных импульсов от 10й до 1012 Вт/см2 наблюдается

рост эффективного поглощения СДП, обусловленный двухфотонными переходами в полупроводниковых кристаллитах.

3. Динамика неравновесных носителей в пленке УВа2Си307_5 исследована методами фемтосекундной лазерной спектроскопии.

а) Получено значение константы электрон-фононного взаимодействия: А.<<а2) = (4 ± 2)102 (МэВ)2.

б) Обнаружено значительное различие ультрабыстрого отклика образца, находящегося до возбуждения в сверхпроводящем и нормальном состоянии, связанное с разрушением сверхпроводящей щели фемтосекундным импульсом.

4. В результате измерения нелинейного поглощения пленкой С^ фемтосекундных импульсов установлено:

а) нелинейное поглощения пленкой С«, фемтосекундных импульсов с длиной волны 570 нм и 612 нм определяется двухступенчатыми переходами. ££у> ^ 300 ^с.^)

б) сечение поглощения из возбужденного состояния фемтосекундных импульсов на 503 нм существенно меньше чем в области 600 нм.

5. Кинетика спектрз. поглощения пленки Сбо измерена при

различных длинах волн (503 нм 612 нм) и интенсивностях

1[!

возбуждения. Предложено качественное объяснение динамики фотовозбужденного состояния пленки включающее

процессы быстрой колебательной релаксации ^{т-^—1—не)—и-экситон-экситонной аннигиляции.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих

работах:

1. - Ю.А. Матвеец, А.Г.Степанов, С.В. Чекалин, А.П.Ярцев.

Лазерный спектрометр с субпикосекундным временным разрешением в применении к исследованиям сверхбыстрых процессов в конденсированных средах. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1990, т. 54, с. 1520-1525.

2. Ю.Е. Лозовик, Ю.А. Матвеец, А.Г. Степанов, С.В. Чекалин, В.М. Фарзтдинов, А.П. Ярцев. Фемтосекундная релаксация возбужденных носителей в микрокристаллитах CdSexSbx в стеклянной матрице при высокой интенсивности возбуждения. // Письма в ЖЭТФ 1990, т. 52, в. 4, с. 851-854.

3. М.Е. Гершензон, В.В. Головлев, И.Б. Кедич, В.С, Летохов, Ю.Е. Лозовик, Ю.А. Матвеец, А.Г. Степанов, В.Д. Титов, М.И. Фалей, В.М. Фарзтдинов, С.В. Чекалин, А.П. Ярцев. Прямое измерение характеристик электрон-фононного взаимодействия в УВа2Сиз07-8 методом фемтосекундной лазерной спектроскопии. // Письма в ЖЭТФ 1990, т. 52, в. 11, с. 1189-1192.

4. S.V. Chekalin, V.M. Farztdinov, V.V. Golovlev, V.S. Letokhov, Yu.E. Lozovik, Yu.E. Matveets, A.G. Stepanov. Femtosecond spectroscopy of YBa2Cu307.5: electron-phonon interaction measurement and energy gap observation. // Phys. Rev. Lett. 1991, v. 67, n. 27, p. 3860-3863.

5. S.V. Chekalin, V.M. Farztdinov, V.V. Golovlev, Yu.E. Lozovik, Yu.E. Matveets, A.S. Stepanov, A.P. Yartsev. Femtosecond relaxation of photoexcited carriers in micro crystallites in a glass matrix at excitation intensity 1010 -1013 W/cm2. // Proceeding of the

Seventh International Symposium on lUtrafast Procsses in Spectroscopy, Bayreuth, Germany, 7-10 October 1991. p. 389-392.

6. И.Е. Кардаш, B.C. Летохов, Ю.Е. Лозовик, Ю.А. Матвеец, А.Г. Степанов, В.М. Фарзтдинов. Ультрабыстрая релаксация фотоиндуцированного затемнения в фуллеритах. // Письма в ЖЭТФ 1993, т. 58, в. 2, с. 134-138.

7. V.M. Farztdinov, Yu.E. Lozovik, Yu.E. Matveets, A.G. Stepanov, V.S. Letokhov. Femtosecond dynamics of photoinduced darkening in Ceo fims. // J. Phys. Chem. 1994, v. 98, n.13, p. 3290-3294.

8. I.V, Bezel, S.V. Chekalin, YuA. Matveets, A.G. Stepanov, A:P. Yartsev, V.S. Letokhov. Two-photon absorption of powerful femtosecond pulse in C6o film. // Chem. Phys. Lett. 1994, v. 218, p. 475-478.

9. И.В. Безель, Ю.А. Матвеец, А.Г. Степанов, С.В. Чекалин, А.II. Ярцев. Двухфотонное поглощение мощного фемтосекундного импульса в стеклах, допированных полупроводниковыми микрокристаллитами, при энергии квантов, большей ширины запрещенной зоны. II Письма в ЖЭТФ 1994, т. 59, в: 6, с. 376-380.

10. I.V. Bezel, V.M. Farztdinov, V.V. Golovlev, V.S. Letokhov, Yu.E.Lozovik, Yu.E.Matveets, A.G. Stepanov, I.E.Kardash. Femtosecond optical spectroscopy of relaxation process in iullerites. И Lithimian Journal ofPhysics 1994, v. 34, n. 1-2, p. 5-10.

1T7~A.J[. Доб|)якив. ВгВт-Годовлев R С Летохов, Ю.Е. Лозовик, Ю.А, Матвеец, А.Г. Степанов, В.М. Фарзтдинов, С.В. Чекалин. Фемтосекундная спектрокопия

сверхпроводников YBa2Cu307^. Измерение параметра электрон-фононного взаимодействия и наблюдение

энергетической щели. // Оптика и спектроскопия 1994, т. 76, № 6, с. 975-983.

12. D. Boucher, S.V. Chekalin, S.A. Kovalenko, Yu.A. Matveets, P. Masselin, M.G. Novikov, V.V. Ragulsky, A.G. Stepanov. Investigaion of Ultrafast relaxation of fullerenes and fiillerites by brodband femtosecond laser spectrometry. // Photon Echo and Coherent Spectroscopy '97. Proceedings of SPIE. Vol. 3239, p. 302-314, 1997.

13. Д. Буше, C.A. Коваленко, П. Масселин, Ю.А. Матвеец, М.Г. Новиков, В.В. Рагульский, А.Г. Степанов, С.В. Чекалин. Исследование ультрабыстрой релаксации фотовозбужденных фуллеренов при различных условиях возбуждения методом шчрохополосной фемтосекундной лазерной спектроскопии. // Изв. АН. Серия Физ. 1998, т. 62, н. 2, с. 237-244.

Список цитированной литературы:

1. М.С. Nuss, W. Zinth, W. Kaiser// Appl. Phys. Lett. 1986, v. 49 p. 1717- 1719.

2. P.B. Allen // Phys.Rev.Lett. 1987, v. 59, p. 1460-1463.

3. E.E. Максимов, С.Ю. Саврасов // УФН 1990, т. 160, с. 155.

4. С.О. Rodriguez, A.I. Liechtenstein, I.I. Mazin, О. Jepsen, O.K. Andersen, M.Methfessel II Phys.Rev.B. 1990, v.42, p.2692.

5. B. Friedman // Phys.Rev. В 1992, v. 45, p. 1454.

6. S.R. Flom, FJ. Bartoli, H.W. Sarkas, C.D. Merritt, Z.H. Kafafi //Phys.Rev.B 1995, v. 51, p. 11376-11381.

7. S.L. Dexheimer, W.A. Yareka, D. Mittleman, A. Zettl, C.V. Shank // Chem. Phys. Lett. 1995, v. 235, p. 552-557.