Физика процессов в газоразрядной плазме на рабочих смесях эксимерных XeCl - и HgBr-лазеров тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.04 ВАК РФ
Малинин, Александр Николаевич
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Киев
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
1998
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.04
КОД ВАК РФ
|
||
|
ІНСТИТУТ ФІЗИКИ НАЦІОНАЛЬНОЇ АКАДЕМІЇ НАУК УКРАЇНИ
МАЛІНІН ОЛЕКСАНДР МИКОЛАИОВИЧ
. . О ОД
Індекс УДК
2 7 ОКТ 1998 623.373.826.038.823
ФІЗИКА ПРОЦЕСІВ У ГАЗОРОЗРЯДНІЙ ПЛАЗМІ НА РОБОЧИХ СУМІШАХ ЕКСИМЕРНИХ ХеСІ - І ^Вг - ЛАЗЕРІВ
01.04.04 - фізична електроніка
Автореферат дисертації на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук
Київ - 1998
Дисертація є рукописом
Робота виконана в Ужгородському державному університеті, Міністерство освіти України
Науковий консультант: доктор фізико-математичних наук, Со-росівський професор, лауреат Державної премії України в галузі науки і техніки, Ужгородський державний університет, декан фізичного факультету, завідуючий кафедрою квантової електроніки Офіційні опоненти:
доктор фізико-математичних наук, Інститут фізики НАН України, провідний науковий співробітник;
доктор фізико-математичних наук, професор, Міжнародний центр “Інститут прикладної оптики” НАН України, заступник директора;
доктор фізико-математичних наук, Інститут хімії поверхні НАН України, заступник директора
Шимон
Людвик Людвикович
Щедрій
Анатолій Іванович Хижняк
Анатолій Іванович
Покровський Валерій Олександрович
Провідна установа: Національний університет імені Тараса Шевченка
Міністерство освіти України, м.Київ
Захист відбудеться '2*3' 1998р. о 1430 годині на засіданні
Спеціалізованої вченої ради Д 26.159.01 Інституту фізики НАН України за адресою: 252650, МСП, Київ-22, проспект Науки, 46
З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці ІФ НАН України, (252650, м. Київ-22, проспект Науки, 46)
Автореферат розісланий "Ж " <& 1998р.
Вчений секретар
спеціалізованої вченої ради
Іщук В. А.
ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ
Актуальність роботи
За останні три десятиліття успішний розвиток здобули ехсимерні лазери на моногштогенідах інертних газів і ртуті, що генерують високоенергетичне з великим ККД випромінювання в ультрафіолетовому та видимому діапазонах довжин хвиль (^=193-557 нм). Особливими рисами цього класу лазерів є високі (рекордні) значення імпульсної та середньої потужності генерації при ККД = 1-^10%. Максимальна енергія генерації одержана на електронно-коливних
переходах В22 + —> Х2І ^ молекул АгР*, ЮТ*, ХеБ*, ХеСІ* та ЩВг*.
72 /2
Серед представників цих лазерів винятково перспективними для багатьох застосувань виявились ХеСІ - та Н§Вг - лазери з довжинами хвиль випромінювання Я. рівними 308 і 502 нм відповідно. Саме тому об'єктами наших досліджень стали ХеСІ - та ЩВг - лазери. Досягнення високого рівня параметрів і увага до них у наш час (в порівнянні з іншиші ексимерними лазерами) пояснюється головним чином сприятливими характеристиками поглинання, які дозволяють отримувати високий ККД виводу випромінювання, а також подоланням труднощів, що пов’язані з проходженням об'ємних та поверхневих фізико-хімічшіх процесів в активному елементі.
Створення та вдосконалення ексимерних лазерів залежить від наявності великого набору фундаментальних даних про атомні та молекулярні системи, знання процесів, що проходять у плазмі активного середовища, від вмілого варіюванім параметрами, роль яких на період початку дослідження автора в значній мірі були ще незрозумілими. Воші могли буги визначені тільки після глибокого вкикнення у механізм процесів, що відбуваються у газорозрядній плазмі активного середовища, а також після осмислення того, як ці процеси вплітають на роботу лазера в цілому. Такий стан питання досліджень ХеСІ - та И^Вг - лазерів визначив обсяг наших досліджень.
Актуальність даної роботи обумовлена необхідністю:
- з'ясування механізму збудження В'2 у - стану бромистої ртуті (верхнього
1г
лазерного рівня) в газорозрядній плазмі на сумішах, що застосовуються в активному елементі HgBr - лазера, і створення відповідно ефективних джерел видимого випромінювання;
- виявлення фізико-хімічних процесів в активному середовищі, які обмежують енергію випромінювання і ресурс роботи імпульсно-періодичного ХеСІ -лазера і знаходження способів покращення його характеристик.
Мета дисертаційної роботи е :
- виявити ефективність ряду фізико-хімічних процесів, що впливають на
кінетику утворення верхнього лазерного рівня (В2Е * - стану) ексимерних моле-
72
кул моногалогенідів ртуті та хлористого ксенону в плазмі газового розряду на сумішах галогеномістних молекул і атомів інертних газів та визначити можливості покращення енергетичних і ресурсних характеристик Н§Вг - і ХеСІ - лазерів.
Наукова новизна роботи полягає в одержанні нових відомостей про ефективність ряду фізико-хімічних процесів в плазмі газового розряду на сумішах галогеномістних молекул (дигалогенідів ртуті, хлористого водню і хлориду бору) та інертних газів (гелію, неону), які впливають на кінетику утворення верхнього лазерного рівня ексимерних молекул моногалогенідів ртуті та хлористого ксенону, а також з'ясування можливостей підвищення енергетичних і ресурсних характеристик К^Вг - і ХеСІ - лазерів. При цьому конкретно вирішені такі завдання:
1. Визначено ефективності процесів збудження і гасіння В2Е у - стану моно-
72
галогенідів ртуті в плазмі газового розряду на сумішах дигалогенідів ртуті та інертних газів електронами і відповідно галогеномістшши молекулами.
2. Виявлено ефективність одного з процесів - утворення від'ємних іонів в сумішах галогеномістних молекул та інертних газів, що застосовуються в активних. середовищах ХеСІ - і Н^Вг - лазерів.
3. Отримано дані по ефективності утворення нейтральних і заряджених про-
дуетів в процесі збудження В £ у - стану бромистої ртуті електронами в плазмі
72
газового розряду на сумішах диброміду ртуті та гелію.
4. Встановлено механізм електронного дисоціативного збудження бромистої ртуті в плазмі газового розряду на сумішах диброміду ртуті та інертних газів з переважним утворенням нейтральних продуктів.
5. Вияснено механізм зменшення енергії генерації і обмеження ресурсу роботи активного елементу ХеСІ - лазера.
6. Виявлено способи ефективного використання активного елементу лазерів на моногалогенідах ргуті і збільшення енергії генерації та ресурсу роботи ХеСІ -лазера.
7. Запропонована газорозрядна методика визначення констант швидкостей гасіння збуджених станів моногалогенідів ртуті галогеномістшши молекулами.
Наукова і практична цінність отриманих результатів
Отримані в дисертаційній роботі результати носять фундаментальний і прикладний характер. Вони визначають нові аспекти і можливості в розумінні при-
з
роди ряду процесів, що підбиваються в плазмі газового розряду на сумішах гало-геномістішх молекул та інертних газів, визначають способи ефективного використати активних середовищ лазерів на моногалогенідах ртуті, а також підвищення енергії випромінювання та ресурсу роботи ХеСІ - лазера.
Дані, представлені в дисертації, можуть бути використані:
1. При створенні високоефективних джерел когерентного і некогерентного випромінювання, робочим тілом яких є низькотемпературна плазма газового розряду на сумішах галогеномістних молекул (дигачогенідів ртуті, хлористого водшо, хлориду бору) та інертних газів;
2. Для створення балку даних по константам швидкостей процесів збудження, гасіння і утворення від'ємних іонів;
3. Для перевірки та вдосконалення теоретичшіх моделей і розрахунків оптимального перетворення електричної енергії зовнішнього джерела у випромінювання ексимерних молекул.
Впровадження результатів досліджень
Результати досліджень впроваджені в НВО "Енергія", військовій академії ім. Ф.Е. Дзержинського, Інституті фізики НАН України, Екологічній асоціації "Білка" та об'єднанні "Закарпатпршіад" у формі передачі наукових і методичних розробок, що підтверждено відповідними актами.
Апробація роботи
Основні результати роботи представлялися і обговорювалися на: П Всесоюзній конференції "Оптика лазерів" (Ленінград, 1980), X Сибірському засіданні по спектроскопії (Томськ,1981), V Семінарі "Газові лазери на парах хімічних елементів" (Ростов-на-Дону, 1981), УШ Всесоюзній конференції з фізики електронних та атомних зіткнень (Ленінград, 1981), семінарі лабораторії квантової радіофізики ФІАН СРСР (Москва, 1981), семінарі відділу квантової електроніки Ю АН СРСР (Томськ,1982), Л Всесоюзному засіданні по хемілюмінесценції та ексимерних лазерах (Мукачево, 1982), VI Всесоюзній конференції по фізиці низькотемпературної плазми (Ленінград, 1983), VII Всесоюзній конференції по фізиці ВУФ-випромішовання та взаємодії з речовиною (Рига, 1986), ПІ Всесоюзній конференції по фізиці газового розряду (Київ, 1986), конференції "Інверсна заселеність і генерація на переходах в атомах і молекулах" (Томськ, 1986), XXI Європейській конференції по взаємодії лазерного випромінювання з речовиною (Варшава, 1991), XXVII Міжнародному колоквіумі по спектроскопії (Берген, Норвегія,1991), семінарі "Лазери на парах металів і їх використання" (Ростов-на-Дону, 1991), Ш Міжреспубліканському семінарі "Фізика швидко-протікаючих плазмових процесів "(Гродно, 1993), Супутшжової конференції до 16 Конгресу комісії по оптиці (ГІейч, Угорщина, 1993), Міжнародній конференції "Сучасні проблемі лазерної фізики та спектроскопії" (Гродно, 1993), Національній конференції Румунії з фізики (Сібіу, Румунія, 1994), П
Міжнародній конференції по лазерній фізиці та спектроскопії (Гродно, 1995), Міжнародній науковій конференції присвяченій 150-річчю від дня народження видатного українського фізика і електротехніка Івана Пулюя (Львів, 1995), XVI Щорічній конференції Американського товариства то лазерній терапії та хірургії (Флоріда, США, 1996), XX Міжнародній конференції по квантовій електроніці (Сідней, Австралія, 1996), Підсумковому 1996 року засіданні східного відділення академії наук Угорщини (Ніредьгаза, Угорщина, 1996), Міжнароднії конференції "Сторіччя електрону" (Ужгород, 1997), щорічних заключних наукових конференціях вчених, та професорсько - викладацького складу Ужгородського держуніверситету (Ужгород, 1977-1998).
Публікації
Всього наукових публікацій є 82. Основні результата дисертаційної роботи опубліковані в 34 друкованих працях: статті у наукових виданнях 22, з них одноособових 5, препринти 1, матеріали і тези конференцій 11.
Структура та обсяг роботи
Дисертація складається із вступу, п'яти розділів, висновків і списку використаних джерел, що містить 162 найменування. Повний обсяг роботи складає 263 сторінок і містить 76 рисунків та 4 таблиці.
Особистий внесок здобувача полягає в тому, що
на основі аналізу літературних даних визначена постановка мети роботи та її основних завдань,
- особисто обгрунтовані та реалізовані всі експериментальні методики досліджень, в тому числі і нова, яка виноситься на захист,
- автору належить провідна роль в постановці і виконанні експериментів, паритета роль у чисельних розрахунках, їх обробці та обговоренні,
- автору належить провідна роль у написанні статей та інших друкованих матеріалів, він особисто у більшості випадків виступав із доповідями на конференціях та інших наукових форумах,
- самостійно сформульовано положення, що виносяться на захист, та зроблено основні висновки роботи.
Методи дослідження предмету і об'єкта
В роботі застосовано експериментальні і теоретичні методи дослідження ряду фізико - хімічних процесів, що впливають на кінетику утворення верхнього лазе- "Ь .
рного рівня (В £ ,/ - стану) ексимерних молекул моногалогенідів ртуті та хлори-
/2
стого ксенону в низькотемпературній плазмі газового розряду на сумішах галоге-номістних молекул (днгалогенідів ртуті, хлористого водню, хлориду бору) та інертних газів.
ЗМІСТ РОБОТИ
Вступ містить оцінку сучасного стану проблемі, що мала розв'язуватись, обгрунтування її важливості і актуальності, формулювання мети і завдань роботи, виклад наукової гіпотези, наукову новизну і практичну цінність отриманих результатів. Тут же приведені: положення, які виносяться на захист,' особистий внесок здобувача, апробація і опублікованість результатів та структура дисертації.
Перший розділ дисертації присвячений процесам в низькотемпературній плазмі імпульсно-періодичного розряду на сумішах дигалогенідів ртуті і
інертних газів. Досліджені процеси збудження і гасіння В22 у - стану моногало-
/2
генідів ртуті, який являється верхнім робочим рівнем відповідних ексимерних лазерів. На основі отриманих даних по спектральним і часовим характеристикам випромінювання, а також оіггимізації робочих сумішей по складу і тиску обгрунтовується, і експериментально доводиться спосіб ефективного використання активного елемента лазера.
На початку розділу дається огляд праць по збудженню моногалогенідів ртуті в газорозрядній плазмі на сумішах галогеномістних молекул і інертних газів, із якого випливає, що систематичних досліджень характеристик випромінювання і параметрів такої плазми не проводилось. На основі проведеного аналізу можливих процесів збудження верхнього лазерного рівня (В22 у - стану о-0,1) зробле-
/2
но висновок, що механізм збудження його не вияснений, в зв'язку з чим і були сформульовані відповідні задачі.
Наступні підрозділи присвячені експериментальному дослідженню процесу збудження моногалогенідів ртуті в газорозрядній плазмі на сумішах дигалогенідів ртуті з інертними газами при атмосферних тисках. Збудження моногалогенідів ртуті відбувається за допомогою створеної експериментальної установки, для чого застосовано тліючий розряд. Накачка здійснюється періодичними імпульсами через діелектрик (кварцове скло) зовнішнім високовольтним генератором з використанням імпульсного поперечного розряду через діелектрик. Вибір розряду через діелектрик для збудження моногалогенідів ртуті викликаний насамперед можливістю створення однорідної поперечної накачш суміші газів і парів без попередньої іонізації, простотою конструкції, що особливо суттєво в експериментах при нагріванні робочої суміші. Система реєстрації установки дозволяла проводити виміри спектральних і часових характеристик розряду.
І (відн. од.)
а
В експериментах по дослідженню спектральних характеристик виявлено випромінювання молекулярних смуг XXX 557 нм, 502 нм, 444 нм, відповідно для сумішей HgCl2 : Не (Ne, Хе, N2), HgBr2 : Не (Ne,Xe,N2) і HgJ2 : Не (Ne, Хе, N2). Смуги, що спостерігалися в роботі, відносяться до випромінювання двоатомних
молекул HgCl*, HgBr* і HgJ* електронно-коливних переходів В2Ї Г, -» Х2І з
а /2
и'=0,1,...п, и"= 22+17. Спільними характерними ознакаші досліджених молекулярних смуг є такі: значний ріст інтенсивності з боку "червоної" ділянки, повільніш спад в "ультрафіолетовій" області спектру і залежність інтенсивності випромінювання в короткохвильовій частині спектру від тиску інертного газу. Характер смуг випромінювання визначається видом і розміщенням потенційних кривих основного і збудженого станів молекул. Закономірності в інтенсивності випромінювання смуги в короткохвильовій частіші пояснена процесами релаксації заселеності верхніх (о1 > 1) коливних рівнів збудженого електронного стану, які проходять швидше, ніж електронно-коливний перехід на основний стан.
Друга серія експериментів присвячена систематичним дослідженням залежності інтенсивностей випромінювання галогенідів ртуті від парціальних тисків дигалогенідів ртуті, інертних газів і азоту. Дослідження виявили, що інтенсивне
випромінювання молекул HgCl*, HgBr* і HgJ* має місце в області тисків 0,7 -s- 3,09 кПа для HgCl* (0,27 ч- 1,06) кПа - HgBr* і (26,6 н- 133) Па
- HgJ*, при тисках гелію та неону (6,5 -ь 106,4) кПа.
В слідуючих експериментах було досліджено часові характеристики. Результати їх представлені на прикладі суміші Не : HgBr2 (Мал.1). Імпульси струму є подвійними. Кожний окремий імпульс струму має тривалість 50нс з переднім фронтом наростання s 10нс. Час між
Мал.1. Імпульси розрядного струму (а) і випромінювання (б) для X =502нм HgBr* в суміші He:HgBr2. Тиск насичених парів HgBr2 £ 213 Па і тиск гелію: 109,4 (1), 86,4 (2), 60,9 (3), 41 (4) і 18,6(5) кПа.
імпульсами в експериметальних умовах дорівнював 150нс. Імпульси випромінювання являються також подвійними і по часу корелюю-ться з імпульсами накачки. При цьому встановлені слідуючі заковомірікхлі: другай імпут* випромінювання по амплітуді завала Йльос иешкп), хсч амплітуди імпульсів струму сшіакси, часова затримка мх імпульсами струму і випромінювання складає не більше 5 пс. Перша зако-
100 не
помірність вказує на важливість "підкачки" В2Е + - стану молекул Н^СІ*. Т^г*
72
і Т^.Г* із основного стану. Друга - дозволяє припустити, що збудження В2£ + -
72
стану моногалогенідів ртуті проходить внаслідок нтидкого процесу ди-соціатшшого збудження їх електрошпш ударом. Таким чином
НйХ + е —=> HgX *--------------------------------152-» Н£Х*(В3£ І)
2 2 У2
де X - атом галогену (СІ,ВгД).
Без знання ефективності цього процесу, яка визначається константою швидкості дясоціативного збудження кд неможлішо розрахувати заселеність верхніх
лазерних рівнів, а саме В2Е + - етапу з коливними числами о'=0,1, і відповідно
72
важко вести дослідження по цілеспрямованому покращенню вихідних характеристик лазерів.
Слідуючі підрозділи присвячені експериментальному дослідженню процесу
гасіння В2Е * - стану моногалогенідів ртуті. Знання його ефективності, яка ви-72
значасгься константою ішзидкості гасіння, дозволяє вибрати оптимальні- газові суміші і насичуючий потік для лазерів. В розділі відмічаєтья ще один аспект
- +
необхідності одержання даних по ефективності процесу гасіння В £ у - стану
* " /2 моногалогенідів ртуті і особливо - галогеномістними молекулами. В процесі роботи лазера частина галогеномістних молекул, а також атомів галогенів (утворюються внаслідок дисоціації дигалогенідів ртуті під дією електронів плазми) "відходять" на внутрішні поверхні активного елементу. Це приводить до збільшення витрат основної “робочої” речовини (дигалогенідів ртуті), що в результаті зменшує ресурс лазера. Однією з можливостей підвищення ресурсу є "підживлення11 робочої суміші газами або парами з галогеномістними молекулами у яких константа швидкості гасіння верхнього лазерного рівня була б мінімальна.
Константи швидкості гасіння раніше були виміряні для ряду галогеномістних молекул з використанням експериментальних методів, що базуються на оптичній "накачці" верхнього лазерного рівня. Недоліком цих методів є те, що вони не враховують вплив на процес гасіння додаткових частинок, присутніх в плазмі газового розряду (високозбуджені молекули, іони та електрони які утворюються,
за рахунок "хвосту" функці розподілу електронів в плазмі) і які змінюють значення швидкості гасіння В2£ ^ - стану.
/2
В роботі вперше запропонований і реалізований оригінальний метод, якій
дозволяє визначити "ефективну" (реальну) константу швидкості гасіння В2£ ^ -
72
стану моногалогенідів ртуті. Сутність методу полягає в слідуючому: в умовах
плазми імпульсно-періодичного розряду створюються такі умови, що зворотня
. ' . . . . . /т -і . . величина інтенсивності випромінювання моногадогенідів ртуті (І , ) лінійно
• нгх
залежить від концентрації галогеномістних молекул [М], тоді добуток константи
швидкості гасіння В2І +у - стану моногалогенідів ртуті (кт) на радіаційшій час 72 \
його життя (І , ) визначається, як тангенс кута нахилу І 1. від величини
[М]. Використовуючи дані по величинам радіаційних часів життя із відомих праць, визначається ефективна константа швидкості гасіння.
В експериментах буферним газом вибирався гелій, оскільки він слабо гасить молекули Н°Х*(кт~10'14 см3-с''). Це дозволило проводити експерименти при тисках газової суміші Р~103 кПа і невеликих домішках гасячих молекул (<10%), коли величина Е/Р (Е - напруженість поля, Р - тиск газової суміші) змінюється < 1%. Контроль за постійністю енерговкладу в середовище проводився вимірюванням амплітуди імпульсів струму в робочих сумішах при мінімальному і максимальному вмісті галогеномістних молекул. Дослідження виявили, що для солей характерно підвищення значень к із зростанням молекулярної ваги, що знаходиться у відповідності з вимірами інших авторів, які використовували оптичні методики. Разом з тим спостерігається збільшені значення констант швидкостей гасіння В2Е ^ - стану моногалогенідів ртуті і з другими галогеномістшши 72
молекулами. Ця закономірність пояснюється присутністю в плазмі інших додаткових частинок (високозбуджених частинок, як "гасимих", так і "гасячих", а також електронів і іонів), концентрації яких для конкретної реакції різні, що і виражається в різних співвідношеннях приросту до значень констант швидкостей гасіння.
Близькість оптимальних тисків, при яких інтенсивність випромінювання розряду для окремих компонент дигалогенідів ртуті є максимальною, викликала інтерес в проведенні спектральних досліджень в трьохкомпонентному середовищі ЩСІ2 : ЩВг2 : Н&Ь з Не і Ие. Для цього газорозрядна кювета наповнювалася сумішшю дигалогенідів ртуті в співвідношенні 1:1:1 (в кількості по 20мг) з інертним газом (гелієм або неоном) при тиску 109,4 кПа і нагрівалася до температури 150-160°С. Типові спектри випромінювання приведені на Мал.2. На них
спостерігаються три максимуми інтенсивності в області 1557 нм, Х.500 нм і >.444 нм, жі відповідають випромінюванню ЇІйСІ*, ЩВг* і Н§.Т*. '
В роботі звернуто увагу на можливість використаїтя пристрою (на основі розряду через діелектрик), як широкосмугового джерела видимого випромінювання. Для генерації потужного когерентного випромінювання в цих сумішах розроблений і створений активний елемент з УФ передіонізацією розрядного проміжку, в якому отримана енергія випромінювання і ККД вище досягнутих в піонерських роботах Шімічека і Бурхмана (США) для І-^Вг - лазерів. Приводиться обгрунтування механізму, внаслідок 'якого проходить покращення характеристик лазера, а саме: в багатокомпонентному активному середовищі утворені
Мал.2. Спектр випромінювання імпульсно-періодичного розряду в суміші НлСЬ: І-^Гг : 1^2: Не. Температура суміші (1) 150°С і (2) 160°С. Тиск гелію 109,4 кПа.
в розряді з різною ефективністю збуджені (на різні енергетичні рівні) і не збуджені радикали моногалогенідів ртуті обмінюються між собою енергією в плаз-мо-хімічних реакціях, що в підсумку приводить до більшої заселеності лазерних (верхніх) рівнів молекул ^СІ* і ЩІ*. Крім того в багатокомпонентній суміші більш повно "використовується" функція розподілу електронів (із - за відмінності енергії збудження В - станів ЩСІ*, Н§Вг* і Н§1*) і це в свою чергу збільшує ККД лазера.
Другий розділ присвячений експериментальним дослідженням ефективних
о *
перерізів збудження В І у - станів ексимершіх молекул Н°С1*, ЩВг* 1та 72
їх залежностей від енергії електронів. Ці результати необхідні для визначення ефективності процесу дисоціативного збудження моногалогенідів ртугі в плазмі електричного розряду на сумішах дегалогенідів ртуті та інертних газів.
Дослідження ефективних перерізів дисоціативного збудження В2Е у - станів
72
моногалогенідів ртуті проводилось оптичним методом. Для цього була розроблена і створена експериментальна установка, що складається з камери зіткнень, спектрального монохроматора і фотореєструючої системи. В камері зіткнень створювалися умови однократності зіткнень електронів з молекулами і виключення реабсорбції випромінювання, що спеціально перевірялось контрольними експериментами, В результаті цих експериментів встановлена лінійна залежність інтенсивності випромінювання для області робочих тисків Ї^Х2 = 5,3- 1(Г2 -1,3-10 4 Па і струмів 8-20 мкА.
Спектральні дослідження виявили, що при збудженні дигалогенідіз ртуті електронами з єнергіею від пороху процесу до 70 еВ спостерігається широка смуга випромінювання для кожного дішиїогеніду ртуті в області довжин хвішь 300700 нм. Спектри випромінювання моногалогенідів ртуті при збудженні електронним пучком і в розряді є подібними по характеру, ате в першому випадку приблизно в три рази більші по ширшії спектральних смуг в газорозрядних умовах.
Для визначення абсолютних величин ефективних перерізів застосовувався метод порівняння (при допомозі фотоелектричної реєстрації) повної потужності випромінювання в спектральних смутах електронно-коливного переходу
В‘Е у -» Х'Е,, моногалогенідів ртугі з потужністю випромінювання смуги
72 72
першої від'ємної системи іона молекулярного азоту, переріз збудження якої відомо. Коефіцієїгги чутливості експериментальної установки на довжинах хвиль випромінювання моногалогенідів ртугі і молекулярного азоту визначались методом відносної калібровки установки за допомогою стрічкової вольфрамової лампи тішу СИ8-200, розподіл енергії по спектру випромінювання якої відомий.
Дослідження виявили, що ефективні перерізи (Р) дисоціативного збудження моногалогенідів ртуті (Мал.З, для І^Вг*) характеризуються одним максимумом, що лежигь в області малих енергій 9-14 еВ. Дослідження Кушавахі і Махмуда та Нігана і Брауна (СІНА) підтвердили ях абсолютні значення ефективних перерізів (в межах похибки експерименту), так і загальний вигляд відповідних фуїпецій дисоціативного збудження.
Мал.З. Ефектові лш переріз дисоціапгопого збудження
електронам: В2Е - стану /2
Н§Вг* :
к - результати експерименту,
о - дані із роботи Кушавахі і Махмуда (СІЛА),
- - дані із роботи Нігана і Брауна (США).
Третій розділ присвячений досліджешіям процесів утворення від'ємних іонів в робочих сумішах актітшіх елементів Н°Вг - і ХеСІ - лазерів. В розділі приведено: огляд праць по досліджешіям ефективності цих процесів і основних методів вимірювань, розробка і створення експериментальної установки, а також результати вимірювань кількісної міри процесу утворення від'ємних іонів (констант швидкостей (к)) в газових сумішах різного складу. На основі даних по константах швидкостей виявлені процеси утворення від'ємних іонів.
Далі обгрунтовано застосування методу дрейфу згустків електронів через суміш газів для досліджень із використанням КгСІ - лазера (А, = 222нм, Е = 20 мДж, Дї = 7нс, Еьу = 5,59еВ), як складової частішії джерела фотоелектронів. З врахуванням вимог метода створена спеціальна експериментальна установка.
Для з'ясування впливу інтенсивності випромінювання КгСІ - лазера на результати досліджень проводились контрольні виміри констант швидкостей утворення від'ємних іонів при різшіх діаметрах плям випромінювання на катоді (1 і 10 мм) і які виявили незалежність значень к від енергії випромінювання і густини фотонів.
Дослідження ефективності утворення від'ємних іонів та їх залежностей від ЕДО проведено в сумішах газів і парів І^Вг2: Не і НС1 (ВСІз) : Хе : Не для концентрацій компонент (ЇЧ) при яких одержані найбільші енергії випромінювання в ЩВг - і ХеСІ - лазерах. Результати вимірювань представлені на Мал. 4. Точність вимірювань абсолютної величини к складає 50% для (^Ві2 : Не) і 20% для (НСІ(ВСЬ): Хе-Не).
В розділі обгрунтовується, що утворення від'ємних іонів в суміші ЩВГ2 - Не проходить в результаті прилипання електронів до молекули ЩВгг з наступною
дисоціацією молекули і утворенням від'ємного іона Вг- або атома Вг і електрона, а також радикалу Н^Вг* у збудженому електронно - коливному стані - В2£ у .
/2
к, см3 / с
Мал.4. Залежності констант швидкостей утворення від'ємних іонів від параметру Е/И для суміші: ВСІз: Хе : Не = 0,1 : 4 : 202, Рт. =206 кПа (1), Яфт2: Не = 1 :200, Рзаг. = 107 кПа (2), НС1: Хе : Не = 1 : 20 : 1000, Рзаг. =206 кПа (3), і результати розрахунку Дем'янова і співавторів (Росія) в суміші НСІ: Хе: Не = 1: 30 : 960 (4).
Для сумішей НСІ-Хе-Не виявлено основний процес утворення від'ємних іонів
- прилипання електрона до молекули НСІ, що знаходиться в нижньому колійному стані (у=0), з наступною дисоціацією молекули з утворенням від'ємного іона СГ.
В сумішах з ВСІз значення констант швидкостей, а також їх не настільки різкий спад в області параметру Е/И (6-Ю'17*2ІО‘16Всм2) дозволяє припустити
додатковий (в порівнянні з НС1) процес утворення від'ємних іонів. Таким процесом може бути слідуючий:
ВСІ + е + М ->• ВСІ З
З
+ М-»ВС1 +М*. З
(2)
Він представляє собою прилипання електрона до молекули ВСІз із стабілізацією збудженого іона в трьохчастинковому процесі (при високих тисках буферного газу (М) середній час між зіткненнями значно менший, ніж час авто-розпаду), який проходить при малих значеннях Е/Ы. Основним же процесом для сумішей з ВСІз є процес дисоціативного прилипання електрона з утворенням СГ.
Четвертий розділ. На початку розділу відмічається, що нами не проводились вимірювання таких характеристик плазми, як: функції розподілу електронів по енергіям, концентрацій електронів і електронної температури, оскільки можливості експерименту ще не володіють задовільними методами діагностики щільної газорозрядної плазми. Необхідну інформацію приходиться отримувати, використовуючи теоретичні розрахунки.
Далі приведені методика і результати розрахунку енергетичних і транспортних характеристик щільної слабоіонізованої плазми несамостійного електричного розряду для подвійних сумішей Не(Ме) : Н§Хг, констант швидкостей процесів збудження, іонізації і пружнього розсіювання. Константи швидкостей збудження ексимерних молекул ЩСІ*, Н°Вг* і Н§1* використані для визначення заселе-
• 'У Л" я •
илгтч Ті У _ р'гаїгл/ *5пг\^лттригк ттг\тліпттсгит-гст тлп’*пяу\тгь"гіпггу шлирш, 'зяп^ттрттгіЛті
ментальних і теоретичних результатів визначається модель кінетики заселеності
В окремому підрозділі обгрунтовується чисельний метод, що застосовується для визначення функції розподілу електронів по енергіям (ФРЕЕ). Вона відрізняється від максвеллівської в зв'язку з тим, що досліджувана плазма імпульсного розряду при високому тиску крім того, що вона слабоіонізована, є і нерівноважною (нерівноважність обумовлена прискореним рухом електронів в електричному полі, а за рахунок співударів їх з атомами і молекулами встановлюється нерівноважний розподіл по енергіям). В умовах експерименту плазмове середовище є просторово-однорідним і знаходиться в електричному полі, що змінюється повільніше ніж час встановлення функції розподілу електронів по енергіях. Тому для знаходження функції розподілу електронів застосовано кінетичне рівняння Больцмана для квазістаціонарної ФРЕЕ. В членах рівняння, що відповідають зіткненням враховувались процеси: пружне розсіювання електронів на атомах інертних газів, збудження резонансних і метастабільних станів
А
В ї ., - стану моногалогенідів ртуті в плазмі електричного розряду. 72
атомів інертних газів з основного стану елекроншш ударом, іонізація атомів інертних газів з основного і метастабільного станів, дисоціативнє збудження і іонізація молекул дигалогенідів ртуті електронним ударом. Едектрон-електрошіі та електрон-іонні зіткнення не враховувались оскільки досліджувана плазма являється слабоіонізованою (Ие/И < 10‘б). Не враховувалось також колішне збудження молекул дигалогенідів ртуті, так як при Е/р > 1 В-см'1-мм.рт.ст.'1 внесок його незначний.
Для розв'язку кінетичного рівняння Больцмана застосоваїшй чисельний інтерполяційний метод Шермана. Розрахунки ФРЕЕ, констант швидкостей збудження, питомі втрати потужності розряд)' на різні процеси та інші характеристики гшазми проведені на ЕОМ в інтервалі енергій електронів 0 50 еВ при
зміні параметру Е/Р в межах 1+30 В-см'І-мм.рт.ст.'1 для шести сумішей Не(Ые) : Ь1°Хі < 99,5 : 0,5. Таигіі відсотковий стан вибирався з оптимальшк умов наближення до найбільш ефективних сумішей одержаних експериментально.
Контрольні розрахунки виконані для суміші Не : Рг= 99 :1. Результати розрахунку добре погоджуються з відомими експериментальними даними Нігарда (СІЛА).
Для питомих втрат потужності розряду на основні елементарні процеси в найбільш ефективних газових сумішах Не : ЩВгі і Ие : ЩВгі виявлено, що при Е/Р = 1 В'См’Чш.рт.ст.'1 в першій суміші приблизно 90% потужності втрачається на нагрівати газу (пружне розсіювання), а в суміші Ые:НоВг2 ця величина складає і 5%. Максимальна енергія електронів, яка вкладається в дисоціативнє збудження та іонізацію ЩВг.г досягається при Е/Р ~ 1 -н 4 В-см'Імм.рт.ст.‘1 і складає ~ 20 + 35%. Із збільшенням Е/Р "включаються" канали збудження та іонізації атомів інертних газів з основного стану і зменшується доля енергії, що передається електронами молекулам солі та атомам буферного газу в пружних та непру-жних ступінчатих процесах з участю атомів, збуджених в метастабільному стані. Непружні процеси в неоні споживають у всьому діапазоні значень Е/Р в декілька разів більше енергії, ніж в гелії. Встановлені закономірності підтверджуються нашими експериментальними результатами по дослідженню залежності інтенсивності випромінювання імпульсного тліючого розряду від тиску суміші.
Константи швидкостей процесів (Мал.5) як для інертних газів, так і для дигало-генідів ртуті з підвищенням Е/Р зростають. Воші характеризуються високими значеннями, що пов’язано з значними величинами ефективних перерізів відповідних процесів. Констант швидкості дисоціативного збуждення і іонізаціі молекул Н°Х2 при зміні Е/Р від 1 до 30 зростають на одий-два порядки. В області Е/Р ~ 2 * 3 В см"' ■MM.pr.CT.'1, де спостерігається великий вклад потужності розряду на ці процеси, константи слабо залежать від роду інертного газу. Ефективності процесу дисоціативного збуджешія моногалогенідів ртуті дая сумішей Не(№): Н°Вт? майже на порядок величини перевищують ефективності дня сумішей Не(Ые) : Н§СІ2 і Не(№) : Н&І2. В послідуючих роботах авторів Кушнір та інших (СІЛА) були враховувані процеси, що не обраховувались в цих розрахунках.
Порівнянім даних по константах швидкостей збудження В2І ^ - стану, дає підстави
72
зробити висновок, що наші результати по дослідженню процесів в низькотемпературній плазмі (ступінь іонізації ^ІСГ0) близькі до результатів дослідження процесів в активному середовілці Н^Вг - лазера.
,-7
і ' і і і і і' |
. ,Ум=*(і)-Ме*(3) Ке Ш-Ме ■ '
г, . 5 10 і 20 ЗО
Е/р, В-см ^мм рт.ст;1
Мал.5. Константи швидкості процесів в суміші № : HgBr2,
- -дані розрахунку І-^Вг* Кушніра і співавторів (США).
16 . '
В підсумку на підставі експериментальних результатів по випромінювальним
характеристикам і розрахункових даних по заселеності В2£ ^ - стану монога-" ' ' /2 логенідів ртуті в плазмі виявлено, що основними процесами, що приводять до заселення і розпаду верхнього лазерного рівня являються дисоціативне збудження електронами, спонтанний радіаційний розлад і гасіння молекулами дигало-генідів ртуті.
В п'ятому розділі представлені дослідженій процесів утворення домішок в робочих сумішах газорозрядних ексимерних лазерів. Вони продиктовані тим, що поява домішок в процесі експлуатації джерел випромінювання (лазерів і ламп) приводить до погіршення їх характеристик і перш за все енергетичних і ресурсних. Це пояснюється в основному некорисною витратою енергії джерела накачки на додаткові канали, а також гасіння робочих рівнів і поглинання випромінювання. Особливо суттєве утворення домішок при енерговкладах вище порогу генерації і наявності потужного розсіяного випромінювання. Ці процеси обмежують ресурс роботи активного середовища ексимерних лазерів.
Експериментальна установка складалася з лазера і системи реєстрації. В експериментах використовувались два створені ХеСІ -газорозрядні лазери з автоматичною іскровою передіонізаціею. Вони відрізнялись один від одного різними по величині активним і буферним об'ємами, які складали 0,24 л (80x1x3) см3),
0,105 л (35x1x3) см3) і 180л, 20 л відповідно. Режими їх роботи підбирались таким чином, щоб рівень енергії, що вкладається в одиницю об'єму активного середовища був одинаковий (в експериментах він складав 110-120 Дж/л).
Для діагностування домішок і змін складу робочих сумішей були застосовані емісійний і мас-спектральний аналізи газового складу і поверхні конструкційних матеріалів активного елементу. В дослідженнях було враховано, що найбільша чутливість емісійного аналізу елементів спостерігається при діагностуванні спектрів випромінювання в ВУФ-області. Це пов'язано з випромінюванням резонансних ліній атомів елементів, ефективний переріз збудження яких вищий ніж у інших спектральних ліній. Для їх збудження в розряді необхідна наявність електронів (як правило) з енергіями вище 5еВ. У використаному для накачки робочих рівнів ХеСІ - лазера тліючому розряді середня енергія електронів нижча. Ці обставини визначили вибір іскрового розряду для емісійного аналізу домішок в робочих сумішах. Дослідження виявили елементи, які не були присутні в робочій суміші і які є продуктами дисоціації молекул хлористого водню, залишкового газу N2 або продуктами ерозії електродів.
Енергія збудження частинок в розряді може перерозподілятися і в інші канали (не тільки в оптичні). Ця обставина і припущення про те, що із-за плаз-мохімічних реакцій в активному середовищі повинні спостерігатися зміни складу початкової суміші (поява домішок) продиктували потребу застосувати для діагностики домішок мас-спектрометричний аналіз. Він проводився шляхом аналізу складу проб, відібраних із атмосфери робочого об'єму лазера безпосеред-
ньо перед запуском генерації і після роботи лазера (5 103 і > 104 імпульсів) за допомогою ізотопного мас-спектрометра типу МИ-1201. В мас-спектрі суміші, відібраної із робочого об'єму лазера після його роботи (ІО4 імпульсів), якісних змін по відношенню до початкової суміші практично не спостерігається. Помітно зміну лише мас-піків молекулярного N2 і атомарного N азоту, а також водню Нг і
Н. їх-амплітуди в два рази вище, ніж у новій суміші. Величини мас-піків для НС1 і СІ зменшуються, а кисню збільшуються, однак ці зміни знаходяться у межах точності вимірювань (5+10%). При довгостроковій роботі лазера (>104 імпульсів) в газовій суміші НСІ-Хе-Не зафіксовано лише помітне збільшення концентрації азоту і водню. Співвідношення парціальних тисків основних компонент суміші практично не змінюється. Не спостерігається також і росту парціальних тисків парів води і гідроксилу ОН. Оскільки в вихідних газових компонентах домішки кисню, азоту, водню і парів води виявляються лише на рівні слідів, було припущено, що їх присутність в помітних кількостях в суміші обумовлено процесом десорбції з різних поверхонь камери активного елементу, а також завдяки реакції
з НС1 металів і окислів металів, що входять до складу нержавіючої сталі. Для перевірки цього припущення проведені мас-спектрометричні дослідження зразків внутрішньої поверхні активного елементу.
Аналіз проводився лазерним часо-пролітним мас-спектрометром. Випаровування і іонізація компонент поверхні здійснювались ХеСІ - лазером з інтенсивністю випромінювання ~І08 Вт/см2, що забезпечило елементну чутливість на рівні ІО'4%. Аналіз мас-спектрів виявив присутність.на поверхні окислів металів, хлоридів металів, а також металів відповідних матеріалу зразка поверхні.
Далі представлені дослідження впливу зміни складу робочої суміші на енергетичні і ресурсні характеристики лазера. Для з’ясування ефективності перетворення енергії зовнішнього джерела в лазерне випромінювання і збільшення ресурсу звернуто увагу на галогеноносій хлорид бору, який має: менші тиск насиченого пару і токсичність, а також великі значення констант швидкостей утворення від'ємних іонів СГ у порівнянні з хлористим воднем, що традиційно застосовується. В результаті досліджень виявлено, що енергія випромінювання при використанні галогеноносія ВСІз на 20% вище ніж для галогеноносія НС1, при цьому, парціальний тиск приблизно в два рази нижчий за парціальний тиск НС1. Ресурс роботи збільшується на 50%, а нагрів дзеркал резонатора до 40°С приводить до збільшення ресурсу ще на 30%. В роботі ця відмінність пояснюється підвищеним значенням констант швидкостей утворення від'ємних іонів СГ в сумішах (ВСЬ-Хе-Не), і реакцією "самопідтримки"
ВСІз + ЗН20 = Н3ВО3 + ЗНС1, (3)
в результаті якої як видаляється домішка - пари води(адсорбована внутрішніми конструкційними елементами лазера), так і проходить збільшення концентрації галогеноносія НС1. Нагрів дзеркал резонатора приводить до зменшення їх запиленості продуктами ерозії електродів.
В підсумковому підрозділі цього розділу приведені дослідження впливу температури робочої суміші (інтервал температур - 20°С * +100°С) і розмірів буферного об'єму на енергію генерації і ресурс. Досліджувались також мас-спектри суміші і розсіювання випромінювання активним середовищем (застосовувався Не№ - лазер). Залежність енергії генерації від телшаратури представлена на Мал.6. Максимальна величина енергії випромінювання спостерігалась при Т= 1,5°С, котра в два рази вище енергії випромінювання для кімнатних температур. Генерація припинялась при Т = -14° і Т = 58°С.
Мас-спектрометричні дослідження газового складу виявили, що нагрівання до Т =58°С приводить до росту в 1,3 рази амплітуд мас-ніків НС1 і СІ і росту в 5+6 раз мас-піків N2 і Ог. Охолодження ж до Т= -14°С - до пониження амплітуд мас-піків НС1 і СІ в 2 рази, при цьому присутність ОН і НіО не виявлено. Залежність енергії випромінювання від температури для Т < 1,5 °С пояснена зниженням парціального тиску парів хлористого водню, що приводить у підсумку до зменшення концентрації збуджених ексимерних молекул ХеСІ*, а припинення генерації в області високих температур (>58СС) - процесами втрати енергії розряду, відходу її в інші (не корисні) канали і перш за все в збудження коливних і електронних рівнів домішкових молекул азоту і кисню.
Мал.б. Залежність енергії генерації ХеСІ - лазера від температури робочої суміші.
Проведені оцінки втрат в газорозрядній плазмі активного елементу в процесах гасіння ексимерних молекул ХеСІ*, поглинання випромінювання із-за наявності пароподібних домішок з концентрацією до Ю16см'\ а також аналіз температурних залежностей констант швидкостей реакцій (інших авторів) не дозволили з'ясувати процеси, що відповідають за таке велике збільшення енергії генерації при охолодженні робочих сумішей. Це визначило постановку експериментів по дослідженню розсіяння активним середовищем випромінювання Не№-лазера.
У підсумку, в активному середовищі ХеСІ - лазера з легким буферним газом (гелієм) була виявлена завись дрібнодисперсних частинок (аерозолі), розміри яких можна порівняти з довжиною хвилі (?і 632нм) випромінювання Не№ - лазера. Аеро-
золі утворюються внаслідок того, що певна кількість частинок зривається з внутрішньої поверхні активного елементу під дією газового потоку і розсіяного електромагнітного випромінювання, а потім попадає в робочий і буферний об'єми. Концентрація їх і відповідно ступінь втрати енергії в процесах залежить від сшввідкошешм об'ємів. На це вказують результата досліджень ресурсу роботи лазерів з різними об'ємами (Мат.7). При створенні градієнту температури в робочій суміші проходить зміщеній аерозолів за рахунок явища термофорезу і осідання на холодній частині поверхні активного елементу. Цей пронес приводить до збільшення енергії випромінювання (Мал.6) і ресурсу роботи лазера (Мат.7, залежність 3).
Е (відн. од.)
для суміші НС1 : Хе : Не = 1 : 20 : 1000 при Ре = 20бКпа для різних по величині активного (Уі) і буферного (V?) об’ємів: 1) Уі/Уг = 0,105/202) У,/У2= 0,24/180 при Т = 20°С, 3) Уі/У2 =0,105/20 при Т = 1,5°С.
У загальних висновках сформульовані основні результати роботи, які полягають у слідуючому.
1. Створена методична і експериментальна база для дослідження процесів збудження і гасіння моногалогенідів ртуті, а також утворення від'ємних іонів та домішок в газорозрядній плазмі на сумішах газів і парів із галогеномістними молекулами та атомами інертних газів, що використовуються в активних елементах ексимерних лазерів, яка включає в себе:
- газорозрядну установку для дослідження еффективності процесів збудження і гасіння електронно-коливних станів моногалогенідів ртуті, що являють собою робочі рівні ексимерних лазерів;
- оригінальну методику визначення ефективності процесів гасіння збуджених станів моногалогенідів ртуті галогеномістними молекулами в умовах низькотемпературної газорозрядної плазми;
- експериментальну установку для вимірів абсолютної величини ефективних перерізів збудження В2£ у - станів моногалогенідів ртуті електроннім ударом та їх
72
залежностей від енергії електронів;
- експериментальну установку для дослідження ефективності утворення від'ємних іонів в сумішах газів із галогеномістними молекулами (НС1, ВСІз, І та ін.) та атомів інертних газів;
- електророзрядні імпульсно-періодичні ХеСІ - лазери з двома різними активним і буферним об'ємами, на базі яких створено експериментальну установку для комплексних діагностичних досліджень фізико-хімічних процесів в активних середовищах ексимерних лазерів.
2. Одержані систематичні дані по збудженню і гасінню електронно-коливальних станів моногалогенідів ртуті в низькотемпературній газорозрядній плазмі на сумішах дигалогенідів ртуті та інертних газів.
3. Встановлені основні закономірності для транспортних та енергетичних характеристик в залежності від параметра Е/Р і компонентного складу. Питомі потужності розряду, що вносяться в дисоціативне збудження та іонізацію дигалогенідів ртуті, є максимальними при малих значеннях параметра Е/Р=(1+3) В/сммм.рт.ст. і складають 20-60%.
7
4. Визначені ефективності процесу збудження В 2 , / - стану ЩСІ*, ЩВт* і
• 72 '
в залежності від Е/Р. Константи швидкості процесу максимальні (10'9 - Ю‘10см3/с) при Е/Р=(1 * ЗО) В/см-мм.рт.ст.
5. Виявлені ефективності процесу гасіння В2£ у - стану Н«С1*, HgBr* і НоІ*
72
галогеномістшпш молекулам (С12, НС1, СНСЬ, СС14, СР2С12, (СН2)2С12, HgCl2, Вг2, НВт, СНВтз, HgBгг, Ш, СН2І2, СНз-Т, СдН^, Н§12). Констанпі швидкості гасіння змінюються в межах Ю'9- Ю^см^е в залежності від збуджених та гало-геномістних молекул.
6. Встановлено механізм електронного дисоціативного збудження бромистої ртуті в плазмі газового розряду на сумішах дибромиду ртуті та інертних газів з переважним утворенням нейтральних продуктів.
7. Показано, що ефективність процесу утворення від'ємних іонів в газових
сумішах ВС1з-Хе-Не вище в 2,5 рази ніж у сумішах з хлористим воднем. Константи швидкості процесу складають (5,8-2,0)-10'10 см3/с при зміні параметра Е/И від 2-Ю'17 до 4-Ю'16 В-см2. Припущено існування додаткових процесів утворення від'ємних іонів в сумішах із ВСІз. .
8. Встановлено, що ефективність процесу утворення від'ємного іону Вг' в суміші Н§Вг2: Не, яка використовувалася робочою сумішшю в активному елементі Н§Вг
- лазера є високою. Константа швидкості утворення Вґ складає величину (14 - 7)-10'п см^с при зміні параметра Е/Ы від 2-Ю'17 до 4-Ю'16 Всм2.
9. Виявлено співвідношення між продуктами Вг' та Вг і е в процесі збудження
В2£ у - стану молекули HgBг* в газорозрядній плазмі на суміші Н|;Вг2 : Не /2 -(ступінь іонізації 10'6). Визначено, що процес збудження електронами молекул ^Вг* з утворенням продукту реакції Вг' відбувається, в основному, при низьких значеннях параметра Е/Ы (3-Ю'17 В-см2). Із збільшенням значень Е/И Вг' в порівнянні з утворенням Вг і е зменшується і складає приблизно 1% для значення параметра Е/Ы рівного 4-10'1бВ-см2.
10. Проведено комплексні фундаментальні діагностичні дослідження робочих сумішей активного елементу ексимєршіх лазерів з метою встановлення причин зниження енергії генерації з часом роботи лазера. Вони включали: 1) емісійний аналіз різних сумішей в ВУФ області оптичного спектру, 2) мас-спектрометрію газового складу та його змін в залежності від тривалості роботи лазера, температури та початкового складу робочих сумішей, а також мас-спсктрометрію внутрішньої поверхні активного елементу лазера, 3) дослідження розсіювання випромінювання Не№ - лазера в залежності від температури суміші.
Емісійний аналіз робочих сумішей показав на:
- випромінювання малоінтенсивних ліній атому хлора з довжинам хвиль XI 33,4, 134,7, 135,1, 136,3 та 137,9 нм, що відповідають переходам 4з2Р -> ЗР5 2Ро. Інтенсивність випромінювати не змінюється при збільшенні парціального тиску хлористого водню від 60 до 400 Па;
- випромінювання залишкових атмосферних газів (резонансні та інші інтенсивні лінії) N1 ?. 174,5 нм, N1 >.149,4 нм, 01 Х.130,2-130,6 нм, НІ /.121,5 нм, ХеІ /.146,9 нм;
- випромінювання ексимерної молекули Хег із короткохвильовою границею біля Х140 нм.
Мас-спектрометричні дослідження змін газового складу робочих сумішей (НСІ(ВСЬ)-Хе-Не) та мас-спектрометрія речовин вїіутрішньої поверхні активного елементу ексимерного ХеСІ - лазера встановили:
- величини мас-піків галогеномістних молекул та атомів не значно зменшуються (< 10%) за час робота лазера (> 104 імпульсів). Помітно збільшуються (~ в 2 рази) мас-иіки молекулярного азоту, а також молекул і атомів водню;
- співвідношення парціальних тисків основних компонент суміші не змінюється;
- підігрівати робочих сумішей до Т=58°С приводить до росту амплітуд мас-піків НС1 та СІ в 1,3 рази, N2 і О2 в 5-6 разів, генерація при цьому припиняється;
- охолодження робочих сумішей до Т=-14°С приводить до зниження амплітуд мас-піків НС1 та СІ в 2 рази, пари води не виявляються;
- наявність галогенідів металів (хлориди), окислів та елементів металів, що відповідають матеріалу внутрішньої поверхні активного елементу,
Дослідженнями розсіювання випромінювання HeNe- лазера активним середовищем ексимерного ХеСІ - лазера виявлено завис дрібнодисперсних частинок (аерозолі), розміри якої порівнюються з >.632 нм.
11. Виявлено основний механізм зменшення енергії генерації та обмеження часу роботи активного елементу ХеСІ - лазера. В процесі роботи лазера відбувається накопичення аерозолі, котра розсіює і поглинає випромінювання в активному середовищі ХеСІ - лазера, змінює електричні властивості плазми, захоплює іони
і змішується під дією електричних та електромапіітних полів, градієнтів температур і концентрацій. Частина аерозолі осідає і коагулює, утворюючи при цьому погано провідні плівки на поверхнях конструкційних елементів лазера. Ці процеси в підсумку приводять до зменшення частини енергії, яка вкладається джерелом накачки в канали створення інверсної заселеності ексимерних ХеСІ молекул, виводу випромінювання та, відповідно, до зменшення енергії випромінювання і ресурсу роботи активного елементу.
12. Встановлено фізико-хімічні способи покращення енергетичних і ресурсних характеристик ексимерних лазерів:
- додатковий імпульс накачки (передімпульс) в сумішах дигапогенідів ртуті збільшує енергію випромінювання моногалогенідів ртуті; .
- використання трьох дигалогенідів ртуті (HgCi2, HgBr2 та HgJ2) одночасно в суміші з інертними газами (Не або Ке)збільшує енергію, розширює діапазон сумарного випромінювання та економить матеріальні ресурси;
- хлорид бору, що використовується як галогенний донор в робочих сумішах ексимерного ХеСІ - лазера підвищує енергію випромінювання до 30%, збільшує ресурс роботи на 50% і зменшує приблизно в 2 рази витраті! галогеновмісниХ газів;
- охлодження робочих сумішей нижче кімнатних температур зменшує концентрацію домішок в акпівному елементі, що значно збільшує ресурс лазера.
Список публікацій автора з теми дисертації
1. Malinin A.N. Excitation of Mercury Monohalides in the Plasma of Pulse-Periodic Discharge in Mixtures of Mercury Dihalides and Rare Gases // Laser Physics. - 1997. -V.7, №5. -P.1032-1040.
2. Malinin A.N. The Efficiency of the Quenching of the B2S t. State in Mercury
72
Monohalides by Halogen-Containing Molecules in Active Media of HgCl, HgBr and HgJ Eximer Lasers // Laser Physics. - 1997. - V.7, №6. - P.l 177-1181.
3. Malinin A.N. Excitation of the B2S * State of Mercury Monohalides by Electron
72
Impact//Laser Physics. - 1997. - V.7, №6. -P.1168-1176.
4. Malinin A.N. The Main Characteristics of the Plasme of Pulse Discharge in Mixtures of Mercury Dihalide and Rare Gases // Laser Physics.-1998. - V.8, №2. -P.395-406.
5. Malinin A.N. Processes of Formation of Negative Ions in Gas Mixture of Active Elements ofXeCI and HgBr Lasers // Laser Physics.-l 997. - V.7, №4. - P. 928-934.
4-
6. Малишш А.Н, Шимон JI.JI. Возбуждение состояния В Е у молекул HgBr* в
72 '
газоразрядной плазме на смеси дибромида ртути с гелием// Квантовая електро-шжа.-1996.-Т.23, №12,- С. 1077-1080.
7. Malinin A.N., Shimon L.L. Processes of Impurity Formation in the Active Medium of a Pulse-Periodic Gas-Discharge XeCl-Laser //Laser Physics.-l 996,- V.6, №2. - P. 388-393.
8. Малінін O.M., Шимон Л.Л., Хом'як Б.Я. Процеси утворення від'ємних іонів у газових сумішах активних елементів ХеСІ і HgBr - лазерів II Укр. Фіз. Журн,-1996,-T.41,N4.-C. 422-427.
9. Малинин А.Н, Шимон Л.Л., Добош В.М., Хомяк Б.Я. Образование отріща-тельннх ионов в газовых смесях активного элемента ХеСІ - лазера // Квантовая електрошіка.- 1995 - Т.22, №12,- С. 1 195-1198.
10. Малишш А.Н, Шимон Л.Л., Опачко И.И., Добош В.М., Хомяк Б.Я. Повышение энергии излучения и ресурса работы малогабаритного газоразрядного импульсно-периодического эксимерного ХеСІ - лазера // Квантовая электроника.-1994.-Т.21, №12.- С. 1174-1176.
11. Малишш А.Н., Шимон Л. Л., Опачко И.И., Белокриницкий Н.С., Хомяк Б.Я. Влияше температуры окружающей среды на энергию излучения ХеСІ - лазера II Квантовая электроника. -Киев: Наукова думка,- 1994,-вып.46. - С. 104-106.
12. Малинин А.Н., Шимон Л.Л., Опачко И.И., Добош В.М., Хомяк Б.Я. Разработка и создание экспериментальной установки для измерения констант скоростей образования отрицательных конов в активных средах газоразрядных эксимерных лазеров // Квантовая электроника.- Киев: Наукова думка.- 1995,- вып.47,- С.68 -74.
13. Малінін О.М., Шимон Л.Л., Опачко І.І., Добош В .М., Хом'як Б.Я. Фізико-хімічні можливості підвищення енергетичних та ресурсних характеристик малогабаритного газорозрядного імпульсно-періодичного ексимерного ХеСІ - лазера // Укр. Фіз. Журн.-1995 - Т.40, №3. - С. 194 - 197.
14. Белокриницкий Н.С., Шимон Л.Л., Малишш А.Н, Опачко И.И., Шкоба Б.В.,
Браславец В.В., Евдокимов С.А., Добош В.М., Хомяк Б.Я. Диагностика газоразрядного импульсно-периодического малогабаритного ХеСІ - лазера с НС1 и ВСІз галогенными донорами // Квантовая электроника. -Киев: Наукова думка,-1993.-Вьш.45,- С.30-37. ’
15. Герц С.Ю., Малинин А.Н., ПагаїВ,- Ф.З., Рошко В.В., Шевера B.C. Спектры излучения искрового разряда в смесях инертных газов с НС1 и SF^ И Журн. Прикл. Спектр.-1986.- Т.50, вьш.4.-С.556-559.
16. Малинин А.Н., Шуаибов А.К. Константы тушения В21 у - состояния HgBr* //
72
Оптика и Спектр.-1982.-Т.52,вып.З.-С.487-489.
• 24
17. ПІуаибов А.К, Шевера B.C., Герц С.Ю., Малинин А.Н. Электронные кинетические коефициенты в смесях инертных газов с молекулами НС1 // Известия вузов СССР. Физика.- 1982.- №8.-С. 121-123.
18. Малинин А.Н., Шуаибов А.К., Шевера B.C. Диссоциативное возбуждение
В2£ у -состояния моногалогенидов ртути электронным ударом // Квантовая элек-72
троника.- 1983.- Т.10, №7.-С.1495 - 1496.
19. Малинин А.Н., Шуаибов А.К., Шевера B.C. Определение констант тушения моногалогенидов ртути в разряде // Журн. Прикл. Спектр. -1981. - Т.34, вып.4. -С.752-754.
20. Малинин А.Н., Шуаибов А.К., Шевера B.C. Исследование возбуждения смеси паров ртути и галогеносодержащих молекул в импульсном разряде через диелек-трик // Журн. Прикл. Спєктр.-1980. - Т.32, вып.4. - С. 581-584.
21. Малинин А.Н., Шуаибов А.К., Шевера B.C. Исследование излучения HgBr* в импульсном разряде через стекло // Журн. Пршсл. Спектр. - 1980. - Т.32, вып.4. -С.735-737.
22. Шевера B.C., Щуаибов А.К., Малинин А.Н., Герц С.Ю. Исследование эффективности образования моногалогенидов инертннх газов в импульсном разряде через диелектрик// Оптика и Спектр. - 1980. - Т.49. - С. 1205-1206.
23. Малишш А.Н., Шуаибов А.К., Герц С.Ю. Электронные кинетические коеф-фициенты в газоразрядной плазме на основе смесей инертных газов с дигалоге-нидами ртути и галогеносодержащих молекул, а также смесей инертных газов с молекулами гексафторида серы // Актуальные вопросы физики конденсированных и плазменных сред.- К: -1982. - С.31. (Препр. / АН Украины. Ин-т ядерных исследований; 82-8).
24. Малинин А.Н., Шуаибов А.К. Возбуждение галогенидов ртути електронами и его роль в лазерах //Тезисы докладов V Республиканской конференции молодых ученых по спектроскопии и квантовой электронике.- Вильнюс: Институт физики АН Литовской ССР,- 1981. - С.67.
25. Малинин А.Н., Шуаибов А.К., Герц С.Ю., Папи В.- Ф.З., Шевера B.C. Исследование характеристик электроразрядной плазмы в смесях дигалогеницов ртути и инертных газов // Труды VI Всесоюзной конференции по физике низкотемпературной плазмы.- Том 1.- Ленинград: ЛФТЙ АН СССР.-1983. - С. 357-359.
26. Malinin A.N., Opachko I.I., Shimon L.L., Shkoba В. V., Homjak B.Ja. Laser mass-spectrometry of the surfases of XeCI laser active elements // Proc. of the XXI European Conf. on laser Interaction with Matter.- Warsaw. - 1991.-P.181-183.
27. Малинин A.H., Белокриницкий H.С., Браславец В.В., Добош В.М., Евдокимов С.А., Опачко И.И., Хомяк Б.Я., Шимон Л.Л., Шкоба Б.В. Влияние состава примесей и температуры на генерацию и ресурс работы ХеСІ - лазера // Тезисы докладов Ш Межреспубликанского семинара "Физика быстропротекающих плазменных процессов". - Гродно: Госуниверситет.- 1992.- С. 24.
28. Белокриницкий Н.С., Добош В.М., Малинин А.Н., Опачко И.И., Хомяк Б.Я., Шимон Л.Л., Шкоба Б.В. Лазерная масс-спектрометрия поверхности конструкта-
вных элементов XeCl - лазера // Тезисы докладов Ш Межреспубликанского семинара "Физика быстропротекающих плазменных процессов".- Гродно: Госуни-верситет. - 1992.- С. 23.
29. Malinin A.N., Belokrinitsky N.S., Shimon L.L., Opachko I.I., Shkoba B.V.. Hom-jak B.Ja. Diagnostics of XeCI-laser in wide temperature range // Proc. of the Satellite Conf. to the 16th Cong, of the Inter. Comission for Optics.- Pecs ( Hungary). -1993.-V.n.-P. 88-91.
30. Малінін O.M., Шимон Л.Л.. Опачко I.I., Хом'як Б.Я. Фізико-хімічні можливості покращення енергетичних та ресурсних характеристик малогабаритного газорозрядного імпульсно - періодичного ексимерного ХеСІ - лазера // Тези доповідей Міжнародної наукової конференції присвяченої 150-річчю від дня народження видатного українського фізика і електротехніка Івана Пулюя. Львів: НАН України,- 1995.- С. 165 - 166.
31. Malinin A.N., Shimon L.L., Yevdokimov S.A., Khomyak B.Ya. Creation of Compact Gas-Discharge Pulse-periodic Excimer XeCI Laser for Medical Application // Proc, of the 16th Annual Meeting American Society for Laser Medicine and Surgery, Inc.,-Lake Buena Vista (Florida, USA).- 1996,- P.24.
32. Malinin A.N., Shimon L.L., Opachko I.I., Dobosh V.M., Khomyak B.Ya. Physicochemical ways of enhancing the output radiation energy and service life of a compact gas-discharge pulse-periodic excimer XeCl laser H Proc. of the XX International Quantum Electronics Conference.-Sydney (Australia).- 1996.- WL84.
33. Malinin A.N., Shimon L.L. The procesess of formation of negative ions in gaseous mixtures of XeCI Laser active dement И A Magyar Tudomanyos Akademia Szabolcs-Szatmar-Bereg Megyei Tudomanyos Testulete. - Nyiregyhaza (Hungary) 1996. -
p.m.
34. Malinin A.N., Shimon L.L. Efficiency of B2Z !, -State of Excimer HgBr Molecules
/2
by Electrons in HgBr Laser Active Medium // Proc.of the Inter. Conf." The Centenary of the Electron (EL-100)",-Uzhgorod: Institute of Electron Physics, Ukr. Nat. Acad. Sci. - 1997,- Р.131-133.
Анотації
Малінін O.M. Фізика процесів у газорозрядній плазмі на робочих сумішах ексимерних ХеСІ - і HgBr - лазерів. - Рукопис.
Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.04 - фізична електроніка,- Інститут фізики НАН України, Київ, 1998.
Дисертацію присвячено встановленню ефективності ряду фізико-хімічних
процесів, що впливають на кінетику утворення верхнього лазерного рівня (B E v
72
- стану) експмерних молекул моногалогенідів ртугі та хлористого ксенону в
' 26
плазмі газового розряду на сумішах галогеномістних молекул і атомів інертішх газів. В роботі розвивається новий напрямок досліджень, заснований на комплексному встановленні ефективності широкого спектру фундаментальних фізико-хімічних процесів, які проходять в низькотемпературній газорозрядній плазмі, що застосовується в активних елементах ексимерних лазерів. Установлено механізм дисоціативного збудження В2І ^ - стану бромистої ртуті електронами з
72
переважним утворенням атома брому і електрона. З'ясовано ефективність процесів збудження та гасіння В2І t, - стану, а також утворення від'ємних іонів у
72 '
газорозрядній плазмі на робочих сумішах, які застосовуються в активних елементах ексимерних ХеСІ - і HgBr - лазерів. Виявлені: спосіб оптимального використання активного елемента лазера на моногалогенідах ртуті, який розширює діапазон довжин хвішь генерації і підвищує енергію випромінювання, та способи підвищення енергії генерації і ресурсу ХеСІ - лазера.
Ключові слова: ексимерний лазер, моногалогеніди інертних газів і ртуті, газорозрядна плазма, суміші газів і парів.
Малшнш А.Н. Физика процессов в газоразрядной плазме на рабочих смесях экспмерных XeCl - и HgBr - лазеров. - Рукопись.
Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук по специальности 01.04.04 - физическая электроника. - Институт физики НАН Украины, Киев, 1998.
Диссертация посвящена установлению эффективности ряда физикохимических процессов, влияющих на кинетику образования верхнего лазерного
уровня (В2£ ^ - состояния) эксимерных молекул моногалогенидов ртути и хлори-72
стого ксенона в плазме газового разряда на смесях галогеносодержащих молекул и атомов инертных газов. В работе развивается новое направление исследований, основанное на комплексном установлении эффективности широкого спектра фундаментальных физико-химических процессов в низкотемпературной газоразрядной плазме, на рабочих смесях активных элементов эксимерных лазеров.
Установлен механизм диссоциативного возбуждения В2Е ^ - состояния броми-. 72 "
стой ртути электронами с преимущественным образованием атома брома и электрона. Выяснена эффективность процессов возбуждения и тушения В2£.у-
72
состояния моногалогенидов ртути, а также образования отрицательных ионов в газоразрядной плазме на рабочих смесях активных элементов эксимерных HgBr -и XeCl - лазеров. Выявлены: способ оптимального использования активного элемента лазера на моногалогенидах ртути, расширяющий диапазон длин волн ге-
герации и увеличивающий энергшо излучения, и способы увеличения энергии 'енерации и ресурса ХеС1 - лазера.
Ключевые слова: эксимерный лазер, моногалогениды инертных газов и рту-ги, газоразрядная плазма, смеси газов и паров.
Malinin A.N. Physical processes of gas-discharge plasma in working mixtures )f excimer XeCl - and HgBr - lasers.- Manuscript.
Thesis for doctor's degree speciality 01.04.04 - physical electronics.- The Institute )f Physics ofNational Academy of Sciences of Ukraine, Kyiv, 1998.
The dissertation is devoted to establishing the efficiency of a number of physicochemical processes, which produce an effect on the kinetics of upper laser level for-
nation (B2E у - state) of mercury monohalogenides and xenon chloride excimer mole/2
;ule in gas-disharge plasma on mixtures of halogen-containing molecules and atoms of nert gases. A new approach of the investigations is elaborated based on complex :stalishing of broad gamut of fundamental physico-chemical processes efficiency in ow-temperature gas-disharge plasma on working mixtures of active elements of ex-;imer lasers.
The mechanism of dissociation excitation of ^ -state for mercury bromide by
72
ilectrons with the preferential formation of bromine atoms and electrons has been
:stablished. The efficiency of processes the excitation and quenching of B2£ -state
/2
or mercury monohalogenides as well as the formation of negative ions in gas-lischarge plasma on working mixtures of active elements of excimer HgBr - and <eCI-lasers has been established. The ways of effective use of a laser active element m mercury monohalogenides extending lasing wavelength range and enhancing the mission energy and the ways of increasing the generation energy and service life of <eCl-laser have also been revealed.
Key words: excimer laser, monohalogenides of inert gases and mercury, gas- dis-:hage plasma, mixtures of gases and vapors.
Підп. до друку 28.07.98. Формат 60x90/16. Офсст. Ум. друк. арк. 1,75. Ум. фарб.-відб. 2,00.
Зам. 0684. Тираж 100 пр.
Міська друкарня. 294005 Ужгород, Руська, 13.