Фотогальванический механизм фотоиндуцированной генерации второй гармоники в стеклах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

П О

о 9 ММ

дм* 1955

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ОБЩЕЙ ФИЗИКИ

На правах рукописи УДК 621.373.826:681.7.068

СТАРОДУБОВ Дмитрий Сергеевич

Фотогальванический механизм фотоиндуцированной генерации

второй гармоники в стеклах

(01.04.21 - лазерная физика)

Автореферат диссертации на соискание упепой степени кандидата физико - математических паук

Москва 1995

Работа выполнена в Институте общей физики РАН

Научные руководители: академик РАН

Е.М.ДИАНОВ

кандидат физ.-мат. наук П.Г.КАЗАНСКИЙ

Официальные оппоненты:

доктор физ.-мат. наук П.Г.Крюков

кандидат физ.-мат. наук В.Б. Сулимов

Ведущая организация: Научно-исследовательский

институт ядерпой физики Московского Государственного Университета им. М.В.Ломоносова

Защита состоится " (9 - Шюял . 1995 г. в /Г часов на заседании Диссертационного ученого совета К.003.49.02 Института общей физики РАН по адресу: 117942, Москва, ул.Вавилова, 38.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИОФ РАН. Автореферат разослан " /7" мал 1995 г.

Ученый секретарь Диссертационного ученого совета канд. физ.-мат. наук

Т.Б.Воляк

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность томы.

В пентросимметричпых средах квадратичная нелинейная восприимчивость, необходимая для эффективной генерации второй гармоники (ГВГ), запрещена дипольном приближении из соображений симметрии. В 1986 году было обнаружено новое физическое явление эффективная фотоиндуцированная ГВГ в волоконных световодах, возникающая при длительной засветке волокна мощным излучением К(1:УАС лазера. Этот результат вызвал большой интерес, и многие научные центры активно изучают это явление. Было показано, что в центросимметричной среде под действием лазерного излучения и его второй гармоники возникает решетка квадратичной нелинейности, обеспечивающая синхронную ГВГ. Результаты целого ряда экспериментов свидетельствовали, что квадратичная нелинейность индуцируется электростатическим полем объемных зарядов. В ряде работ была предложена и развита фотовольтаи-ческая модель фотоипдуцированной ГВГ, в которой для объяснения разделения зарядов предлагался когерентный фотогальванический эффект. Возникновение тока связывалось с процессами асимметричной фотоио-пизации в поле световых воли основной частоты и второй гармоники. Однако не существовало экспериментов, подтверждающих когерентный фотогальванический механизм эффекта, и процесс, приводящий к разделению зарядов и возникновению электростатического поля, оставался ле ясным.

Наряду с научным интересом, эффект представляет существенный практический интерес с точки зрения создания оптических устройств памяти с использованием фотоипдуцированной ГВГ в объемных образцах. Согласно оцепкам, плотность записи информации в таких устройствах может превышать 108 бит/см2. Кроме того, представляется актуальной разработка новых, более эффективных материалов для фотоиндупиро-ванной ГВГ и создание удвоителей частоты в широком диапазоне длин волн на основе волоконных световодов.

Таким образом, актуальность темы связана с необходимостью выяснения микроскопического механизма фотоипдуцированной ГВГ и большим практическим интересом, проявляемым к возможности создания практи-теских устройств на основе этого явления.

Цель данной работы заключалась в выяснении микроскопических механизмов эффекта в центросимметричных средах и разработке путей и методов создания новых, более эффективных материалов для фотоин-дуцированной ГВГ.

Научная новизна и положения, выносимые на защиту:

1. Предложен и экспериментально реализован метод разделения вкладов дрейфового, в поле оптического выпрямления, и фотогальванического токов при фотоиндуцировапном разделении зарядов, основанный на существенном различии динамики нарастания квадратичной нелинейности в момент действия записывающих световых импульсов. Показано, что когерентный фотогальванический эффект является преимущественным вкладом в процесс фотоинАудированной геперации второй гармоники в стекле, легированном полупроводниковыми микрокристаллитами.

2. Температурные зависимости фотоиндупированной генерации второй гармоники свидетельствуют о существовании когерентного фотогальванического эффекта на свободных носителях в стеклах, легированных полупроводниковыми микрокристаллитами.

3. Предложен и реализован метод определения порядка когерентного фотогальванического эффекта, основанный на заселении промежуточных возбужденных состояний встречно распространяющимся по отношению к записывающему считывающим излучением. Экспериментально продемонстрирована возможность существования когерентного фотогальванического эффекта третьего порядка с промежуточных состояний с малым временем жизни в свинцово-силикатном стекле с добавками титана и церия.

4. Обнаружена фотоиндуцированная генерация второй гармоники в свинцово-германатных стеклах, легированных церием. Фотоиндуцированная квадратичная нелинейность линейно увеличивается с концентрацией церия.

Практическая ценность работы состоит в том, что : определены пути повышения эффективности фотоиндуцированной ГВГ и обнаружены новые стекла, в которых ГВГ может быть осуществлена при рекордно низких (до ~30 Вт ) пиковых мощностях записывающего ИК излучения.

" Апробация работы и публикации. Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались на семинарах ИОФАН, МГУ, УДН, заседаниях Московского физического общества, на Международной конференции по квантовой электроиике и лазерной технике (г.Балтимор, США, май 1993), на Международном семинаре по фоточувствительно-::ти и самоорганизации в оптических волокнах и волноводах (г.Квебек, Канада, август 1993), иа XIV Международной конференции "Физические проблемы оптических измерений, связи и обработки информации" г.Севастополь, сентябрь 1993), на Международной конференции по лазе-зам и электро-оптике (г.Анахейм, США, май 1994), на Международном керамическом конгрессе и форуме новых материалов (г.Флоренция, Ита-шя, июль 1994).

Материалы диссертации представлены в 12 научных работах. Список [убликаций приведен в конце автореферата.

Структура и объем работы.

Диссертационпая работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы, содержащего 132 наименования. Общий объем ;иссертации - 107 страпиц, включая 27 рисунков. В конце каждой главы ратко сформулированы основные результаты данной главы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность диссертации, формули-уется цель работы и положения, выносимые на защиту.

Первая глава содержит краткий обзор наиболее важных результа-ов, связанных с тематикой исследований. Показано, что к моменту нача-а работы над диссертацией сформировались основные группы моделей, спользуемых для описания эффекта фотоиндуцированной ГВГ. На осно-шии существенных особенностей моделей в даппой главе предлагается жтяя классификация моделей. Сделан вывод о том, что так как боль-:инство предложенных моделей имеют наглядный физический смысл, то трое о природе фотоиндуцированной ГВГ может быть окончательно ре-ен лишь на основании эксперимента, позволяющего разделять вклады 13личных механизмов. Приведенные в кратком обзоре экспериментальна результаты свидетельствуют, что фотоиндуцированная квадратич-

над нелинейность х^ в стеклах связана с разделением зарядов, приводящем к возникновению сильного (104 — 105 В/см) электростатического поля объемного заряда ЕЭто поле в свою очередь вызывает индуцированную полем квадратичную нелинейность через существующую в среде кубическую нелинейность

Х(а) = 3 Х^ЕЛс (1)

Анализ нерешенных проблем модельного описания эффекта приводит к заключению, что наиболее сложными и важными для практического использования вопросами механизма фотоиндуцированной ГВГ являются вопрос о соотношении вкладов эффекта оптического выпрямления на кубической нелинейности и когерентного фотогальванического эффекта (КФГЭ), а также вопрос о порядке КФГЭ.

Вторая глава посвящена исследованию механизма фотоиндуцированной ГВГ в стеклах с полупроводниковыми микрокристаллитами

(СППМ).

В § 2.1 рассмотрены два возможных зарядовых механизма, приводящих к фотоиндуцированной ГВГ: разделение зарядов в поле оптического выпрямления на кубической нелинейности и разделение зарядов вследствие протекания когерентного фототока. Физически механизм оптического выпрямления аналогичен хорошо известному эффекту оптического выпрямления в среде с квадратичной нелинейностью, однако участие волн с частотами и и 2ш позволяет получить поляризацию на нулевой частоте при смешении волп на кубической нелинейности:

Рас = |х(3)(0 = о; + ш-2 и) | Еи Еи Е^ | соз[ДЬ], (2) о

где А к = 2кы-к2ы и Еы и Е^ - амплитуды электрического вектора волг накачки и второй гармоники соответственно. В свою очередь эта поля ризация вызывает в среде электрическое поле, осциллирующее с необхо димой для квазисинхронной ГВГ периодичностью:

3 у®

Ел с = | Еи Еш Е^ | соз[ДЬ] (з;

В связи с существенно большей кубической нелинейностью полупровод никовых микрокристаллитов исследование фотоиндуцированной ГВГ ]

ШПМ~ представляет наибольший интерес с точки зрения соотношения ¡кладов фотогальванического механизма, и механизма, использующего »ффект оптического смешения на кубической нелинейности, так как в >тих стеклах должны возникать наиболее сильные поля оптического вы-1рямления.

В § 2.2 предлагается метод разделения вкладов оптического выпрямле-шя па кубической нелинейности и фотогальванического механизма. Су-цественное различие фотогалъпатптчестсого механизма и эффекта оптического выпрямлепия проявляется лишь в момент действия записывающе-

0 импульса. В случае преимущественного вклада эффекта оптического ¡ыпрямления электростатическое поле максимально в начальный момент времени, а затем, по мере записи решетки квадратичной нелинейно-:ти, переходный дрейфовый ток зарядов компенсирует (уменьшает) 1ачальное поле. В случае когерентного фотогальванического эффекта »лектростатическое поле отсутствует в начальный момент записи,

1 затем это поле непрерывно нарастает по мере записи решетки. В 1асьпцен1ш фотогальванттческий ток компенсируется дрийфовым Таким образом индуцированная полем квадратичная нелинейная воспри-шчивость при считывании в момент действия записывающего импульса юлжна убывать при оптическом выпрямлении и непрерывно нарастать I случае фотогальванического механизма.

Для исследования динамики квадратичпой нелинейности в момент действия светового импульса была разработана экспериментальная уста-говка, использующая встречно распространяющееся считывающее излу-кишс относительно записывающего излучения. Пространственная фильтрация сигнала фотоиндуцировапной ВГ от паводимой решетки при по-ющи двух диафрагм позволяла уверенно выделять полезный сигнал из [юна, связанного с обратными отражениями затравочного записыпающе-'о излучения, причем отношение сигнал/фоп составляло ~ 10/1. Особое тимание уделялось пространственной стабильности излучения фотоин-1уцированной ВГ в процессе эксперимента. На протяжении всего време-1И записи при считывании в момепт действия записывающего импульса [аблюдалось непрерывное увеличение сигнала ВГ. Проведенный экспе->имент позволил сделать вывод о преимущественном вкладе фотогаль-1анического эффекта в процесс фотоиндуцированной ГВГ в СППМ.

В §2.3 представлено исследование температурных зависимостей в диапазоне ~ 100 - 600 К фотоиндуцированной ГВГ в СППМ и сравнение

этих зависимостей с аналогичными измерениями в однофазном свинцово-силикатном стекле. Такие термоактивадионные исследования позволяют получать информацию о природе центров, участвующих в процессе.

Было обнаружено, что уровень насыщения фотоиндуцированной BF с увеличением температуры уменьшается в свинцово-силикатном стекле и увеличивается в СППМ ЖС-18. Результат, полученный в СППМ, был связан с температурной перестройкой запрещенной зоны. Для подтверждения этого предположения было проведено сравнение трех образцов СППМ, отличающихся длиной волны края поглощения. Результаты эксперимента по исследованию температурных зависимостей для СППМ ЖС-17, ЖС-18, и ОС-11 имеющих пропускание 50 % при комнатной температуре и толщине 3 мм (выбранный критерий определения границы поглощения), на длинах волн 485, 505, 530 нм соответственно, подтвердили сделанное предположение. Исследование динамики сигнала фотоиндуцированной ВГ позволяют получить зависимости обратной постоянной времени 1/г в логарифмическом масштабе, соответствующие зависимостям 1п а. В случае СППМ можно выделить две области температурной зависимости 1п сг, одна из которых связа на с термализацией ловушек, а другая - собственной проводимости микрокристаллитов. Глубина ловушек и ширина запрещенной зоны, полученные из этой зависимости для СППМ ЖС-17, составляют ~ 0.3 эВ и ~ 2.2 эВ соответственно. Температурная зависимость 1п а для стекла ЖС-4, по-видимому, соответствует термализации ловушек с различной глубиной. Согласно этой зависимости, была достигнута термализация ловушек вплоть до 1.3 эВ. Существенное увеличение проводимости при высоких температурах может быть также связано с ионной проводимостью.

Из уравнения для динамики квадратичной нелинейности (см. (б)) можно получить выражение для параметра А, пропорционального плотности когерентного фототока:

л = (4)

еРео

Зависимости для этого параметра были построены с использованием экспериментальных данных для х® и проводимости <х. Интересная особенность наблюдается для стекол с полупроводниковыми микрокристаллитами. При увеличении температуры наблюдается ускорение релаксации квадратичной нелинейности, которому соответствует увеличение

концентрации свободных носителей в зоне проводимости. При этих же температурах происходит увеличение параметра А, пропорционального плотности когерептного фототока. Таким образом, возрастание плотности фототока с увеличением концентрации носителей в зоне проводимости с учетом получившей подтверждение фотогальванической природы параметра А позволяет сделать вывод о том, что имеет место когерентный фотогальванический эффект на свободных носителях. В то же время при увеличении числа носителей в зопе проводимости свинцово-силикатного стекла ЖС-4 параметр А остается практически неизменным. Это позволяет сделать вывод о том, что в данном случае фотогальванический эффект связал с процессами фотоионизации с достаточно глубоких ловушек. Следует обратить внимание на то, что температурные зависимости параметра А для различных СППМ, в частности ЖС-17 я ОС-11, отличающихся границей поглощения па ~ 45 нм, были почти одинаковыми. Совпадение температурных зависимостей параметра А, тропорционалъного плотности когерентного фо готока, для стекол с раз-тичной границей поглощения является подтверждением вывода о том. хто в СППМ наблюдается фотогальванический эффект па свободных но-:ителях.

Третья глава посвящена исследованию порядка когерентного фото-■альванического эффекта в однофазных стеклах. Во всех однофазных теклах, н которых была получена и исследована фотоиндуцированная В Г, наблюдалось макроскопическое разделение зарядов. Исследования ространственного распределения квадратичной нелинейности в однофазных стеклах и эксперименты с приложением внешнего злектроста-ического поля свидетельствуют в пользу фотогальванической природы отоиндуцированной ГВГ в однофазных стеклах. В то же время наряду получившим признание фотогальваническим механизмом фотоиндуци-эванпой ГВГ оставался не решенным вопрос о том, какой когерентный юцесс лежит в основе наблюдаемого когерентпох-о фотогальвапическо-I эффекта. Предложенные фотогальванические модели фотоиндупиро-ишой ГВГ можно разделить на две группы. В моделях первого типа осматривается когерентный процесс с участием трех фотонов - КФГЭ даменьшего порядка, возникающий вследствие интерференции процес-в однофотонной ионизации излучением ВГ и двухфотонной ионизации лучением основпой частоты. В моделях второго типа рассматриваются герентные процессы более высокого порядка вследствие интерференции

процессов фотоионизации двумя фотонами ВГ, двумя фотонами основной частоты и одним фотоном ВГ, и четырьмя фотонами основной частоты. Различие между предложенными моделями состоит в различии порядка когерентного процесса, приводящего к возникновению КФГЭ. Таким образом, одним из важных вопросов механизма, приводящего к фотоин-дуцировапной ГВГ, является вопрос о том, сколько когерентных фотонов принимают участие в процессе асимметричной фотоионизации.

В §3.1 рассматривается феноменологическое описание КФГЭ. Когерентный фотогальванический (фотовольтаический) эффект состоит в возникновении тока в среде (центросимметричной или без центра инверсии) при однородной засветке излучениями основной частоты и второй гармоники. Плотность когерентного фотогальванического тока задается выражением:

¿рЬ = /3ЕиЕиЕ*2и ехр[гДЬ]+

+ /ЗхЕшЕыЕыЕ*иЕ1, схр[гДЬ] + р2ЕиЕиЕ^Е^Е*7и1 ехр[;ДЬ] + ' + РзЕиЕиЕиЕиЕГиКЩш ехР[гДЬ] + ... + с.с. , (5)

где первая компонента — когерентный фотогальванический эффект наименьшего порядка, возникающий при участии трех когерентных фотонов, вследствие интерференции двухфотонной ионизации излучением основной частоты и однофотонной ионизации излучением второй гармоники, Вторая и последующие компоненты — более высокие порядки когерентного фотогальванического эффекта, возникающие при участии более чем трех когерентных фотонов. Следует отметить, что для когерентных процессов каждый дополнительный когерентный фотон будет приводить I уменьшению вероятности процесса на величину ~ Е/ЕаЬ, где Е - ам шштуда электрического вектора световой волны, а Е^ - напряженпосп внутриатомного поля. Для характерных экспериментальных интенсив ностей это соотношение составляет < Ю-2. Фотогальванические коэф фициенты зависят от концентраций соответствующих фото

гальванических центров (дефектов или состояний, с которых происхо дит асимметричный процесс фотоионизации соответствующего порядка) Стационарное значение электростатического поля Е^с в среде соответ ствует компенсации фотогальванического тока дрейфовым: -Еас=Чрл/° где а - фотопроводимость. Поле приводит к индуцированной квадратич

нои нелинейности, рост которой описывается уравпепием:

д if)

где т = erfq/гг, er — относительная диэлектрическая прошшаемость среды, - диэлектрическая проницаемость вакуума и А ос Х^Ь"рь/еео-

На начальном участке, когда можно пренебречь релаксацией мало), рост квадратичной нелинейной восприимчивости лттттггтт, и экспериментально наблюдаемая времеппая зависимость сигнала ВГ хорошо аппроксимируется квадратичной зависимостью:

1ръ(2и) = Tt2 + const, (7)

Параметр скорости Г ос А2 зависит от порядка процесса, интенсивностей записывающих волн и считывающей пакачкй :

Г a A\Zf сх $2(0211 {¡If + /3?(04/£, {11? +

ю2+(к)2+-,

где Ги - интенсивность считывающей накачки, a /J and интенсивности записывающей накачки и второй гармоники соответственно. Исследования зависимости Г от интенсивностей позволяют определить порядок нелинейного процесса, формирующего х® - решетку.

Однако создание световыми волнами фотогальванических центров, то есть участие промежуточных состояний в процессе создания квадратичной нелинейности, может приводить к увеличению порядка процесса, так как фотогальвалические констапты р будут зависеть от интенсивностей записывающих волн. Это затрудняет идентификацию вкладов компонент когерентного фотогальванического эффекта различных порядков по зависимостям скорости роста от интенсивности. Если каким-либо образом обеспечить заселение промежз'точпых состояний при записи, то можно понизить порядок процесса вплоть до величины, соответствующей порядку когерентного процесса. Численные оценки показывают, что в общем случае многофотонные когерентные процессы (компоненты когерентного фототока высших порядков) существенно менее вероятны, чем несколько последовательных процессов меньшего порядка, идущих с участием промежуточных состояний.

В § 3.2 с целью выяснения порядка когерентного процесса предложен и осуществлен эксперимент со встречно распространяющимися записывающим и считывающим импульсами для заселения промежуточных состояний считывающим излучением накачки. Исследовалось свинцово-силикатное стекло ЖС-4 с примесью церия. С использованием схемы оптической задержки была исследована зависимость уровня насыщения сигнала ВГ от задержки считывающего импульса. В случае заселения промежуточного состояния с малым по сравнению с длительностью импульса времепем жизни эта зависимость должна иметь гауссову форму с пьедесталом и максимумом для совмещенных импульсов как в случае встречного коррелирования импульсов. Заселение состояния с достаточно большим временем жизни будет приводить к изменению формы зависимости, связанному с затягиванием, и появлению релаксационного хвоста. В случае достаточно высокой интенсивности заселяющего излучения при достижении насыщения заселения дальнейшее увеличение заселяющей мощности не будет приводить к увеличению уровня фотоин-дуцированной ВГ, поэтому форма зависимости будет иметь характерную плоскую вершину. Экспериментальная зависимость уровня насыщения сигнала ВГ от задержки считывающего импульса наиболее соответствует насыщению заселения промежуточного состояния с малым временем жизни. При совпадении записывающего и считывающего импульсов было обнаружено существенное увеличение уровня насыщения ВГ и уменьшение времени записи. Согласно фотогальваническому механизму это означает увеличение фотогальванического тока.

С целью выяснения различия в процессе записи для совпадающих и не совпадающих импульсов были исследованы зависимости начальной скорости роста от интепсивностей считывающего и записывающего ИК излучения. Для несовпадающих импульсов зависимость близка к квадратичной: 1.9 ± 0.4. Это означает, что накачка не влияет на процесс записи. При совмещении импульсов степень увеличивается до примерно 6: 5.8 ± 0.6. Увеличение степени зависимости на 4 соответствует двухфо-топпому вкладу считывающего излучения в заселение промежуточного состояния:

ВД«/32/г2Нсх[/г2И]2/» (9)

При совмещении импульсов наблюдалось з'всличепие скорости роста примерно в 100 раз. Аналогичные зависимости были получены для скорости

роста от записывающей ИК мощности. При совмещении импульсов, когда заселение промежуточного состояния происходит в основном за счет считывающего излучения накачки, степень зависимости понижалась до величины, соответствующей когерентному фотогальвапическому эффекту наименьшего порядка: 1.8 ±0.5. Для этого случая решетка квадратичной нелинейности могла быть приготовлена при предельно низких мощностях записывающего ЙК излучения (пиковая мощность < 60 Вт). Для несовпадающих импульсов степень зависимости приближалась к 6: 5.2 ± 0.8, что соответствует заселению промежуточных состояний записывающими ИК фотонами:

r(Jw)cx/32^(w)oc[7^H]27» (10)

Результаты этих экспериментов являются доказательством двухфо-тонного заселения промежуточного состояния излучением основной частоты и когерентпого фотогальванического эффекта наименьшего порядка с этого состояния.

Четвертая глава посвящена разработке новых стекол для фотоин-дупированной ГВГ. Для повышения эффективности фотоиндуцирован-ной ГВГ в первую очередь необходимо увеличивать величину наводимой квадратичной нелинейности. Для этого существуют два, очевидных пути поиска новых сред: 1) среды с большей кубической нелинейностью и 2) среды с увеличенной плотностью когерентного фототока.

В §4.1 рассматривается возможность, связанная с увеличением кубической нелинейности. На основании исследования свтшово-силикатных стекол показано, что существует оптимальная концентрация РЬО (~50вес. % пли ~21 мол. %), увеличивающего кубическую нелинейность. Уменьшение фотоиндуцированной ВГ при дальнейшем увеличении кубической нелинейности связывается с уменьшением ширины запрещенной зоны и увеличением интенсивности излучения генерируемой третьей гармоники, приводящей к увеличению проводимости вследствие фотоионизации излучением третьей гармоники. Этот вывод подтверждается наблюдавшимся экспериментально существенным уменьшением времени релаксации сигнала ВГ в стеклах с высоким содержанием оксида свинка. Полученные характеристические зависимости "свойство - состав" 1ля свинцово-силикатных стекол позволяют использовать эти зависимо-;ти для оценки вкладов других добавок и разработки новых стекол. Перфективными добавками признаны титан и церий. Для выяснения вли-

яния добавок титана и церия проведены более детальные исследования свинцово-силикатпых стекол с этими добавками и оптимальной концентрацией оксида свинца. Эта работа проводилась совместно с ГОЙ им. С.И. Вавилова, где были синтезированы образцы исследованных стекол. Экспериментальные зависимости уровня насыщения фотоиндуцирован-ной ВГ от записывающей ИК мощности показывают, что добавка титана приводит к повышению эффективности, практически не зависящему от мощности записывающего ИК излучения. Это означает, что влияние титана в исследованном диапазоне мощностей на процесс записи в основном определяется его вкладом в величину кубической нелинейности свинцово-силикатного стекла. Причем это справедливо как для стекол, содержащих оксид церия, так и для стекол без церия. Добавка церия приводит к увеличению наклона зависимостей, что связывается с созданием церием в свинцово-силикатном стекле более глубоких уровней, увеличением порядка процесса фотоионизации и подавлением проводимости. Предлагается использовать это влияние для создания фотоиндуцированной квадратичной нелинейности в стеклах с большей величиной кубической нелинейности.

В §4.2 на примере свинцово-германатных стекол с добавкой церия исследуется возможность увеличения фотоиндуцированной квадратичной нелинейности, связанная с увеличением плотности когерентного фототока и понижением порядка процесса записи. Образцы стекол были синтезированы A.A. Изынеевым из ИРЭ РАН. В чистых свинцово-германатных стеклах без церия ни в одном из образцов не удалось зафиксировать сигнала фотоиндуцированной ВГ. Для'стекол с добавкой 0.25 вес.% СеОг оптимальной признана стеклянная система 20 РЬО 80 Ge02- При исследовании стекол с различной концентрацией оксида церия получен линейный рост квадратичной нелинейности и параметра А, пропорционального плотности когерентного фототока, с увеличением концентрации церия.

При исследовании зависимостей уровня насыщения фотоиндуцированной второй гармоники от записывающей ИК мощности для свинцово-германатных стекол с высоким содержанием Се было обнаружено, что чувствительность к записи квадратичной нелинейности у этих стекол выше, чем чувствительность свинцово-силикатпых стекол и волоконных заготовок с германием. Увеличение чувствительности связано с понижением порядка процесса записи. Показано, что в свинцово-германатных

стеклах с высокой концентрацией цёрйя фотоиндуцированная ГВГ может быть получена при очень малых записывающих ИК мощностях (пиковая мощность < 30 Вт). Запись в свинцово-германатных стеклах может осуществляться при почти на порядок меньших мощностях по сравнению со свинцово-силикатными стеклами, и примерно на два порядка меньших, чем в легированных германием волоконных заготовках. Эти свойства делают легированные церием свинцово-германатные стекла очень перспективным материалом для устройств на основе фотостимулнрованных процессов.

В заключении сформулированы основные выводы и результаты диссертационной работы:

1. Разработана методика, позволяющая разделить вклады оптического выпрямления и когерентного фотогальванического эффекта в процесс фотоиндуцированной генерации второй гармоники, основанная на существенном различии динамики фотоиттдуцированпой квадратичной пелиттойности п момент действия записывающего импульса. В стекле с полупроводниковыми микрокристаллитами обнаружено непрерывное нарастание квадратичной нелинейности, свидетельствующее о фотогальваническом механизме фотоиндуцированной генерации второй гармоники.

2. Исследовано влияние температуры на фотонндуцированную генерацию второй гармоники в диапазоне 100 - 600 К. На основании полученных зависимостей сделан вывод о когерентном фотогальваническом эффекте на свободных носителях в стеклах с полупроводниковыми микрокристаллитами и о когерентном фотогальваническом эффекте при фотоиопизации в свинцово-силикатном стекле.

3. Разработана методика определения порядка когерентного фотогальванического эффекта, основанная на заселении промежуточных возбужденных состояний встречно распространяющимся но отношению к записывающему считывающим излучением. Результаты эксперимента в свинцово-силикатном стекле с добавками титана и церия свидетельствуют о когерентном фотогальваническом эффекте третьего порядка с промежуточных состояний с малым ^ <С1 не) временем жизни.

4. Обнаружена и исследована фотоиндуцированная ГВГ в свинцово-германатных стеклах с добавкой церия. Обнаружено линейное увеличение фотоиндуцированной квадратичной нелинейности с концентрацией оксида церия. Фотоиндуцированная ГВГ в разработанных стеклах осуществлена при мощностях записывающего ИК излучения вплоть до < 30 Вт пиковой мощности, что на порядок меньше, чем требуется для свинцово-силикатных стекол, и на два порядка меньше, чем для легированных германием волоконных заготовок.

Основные результаты диссертации представлены в работах:

1. Е.М. Dianov, D.S. Starodubov, D.Yu. Stepanov, "Temperature studies of photoinduced sccond-harmonic generation in semiconductor microcrystallite-doped and lead glass", Quantum Electronics and Laser Science Conference (Baltimore, Maryland, May 2-7, 1993), QFA7.

2.. E.M. Dianov, P.G. Kaza.nsky, D.S. Starodubov, D.Yu. Stepanov, "Evidence for different photovoltaic mechanisms of photoinduced second-hax-monic generation in semiconductor microcrystallite-doped and lead glass", Photosensitivity and Self-Organization in Optical Fibers and Waveguides (Quebec City, Canada, August 17-18, 1993), Proc.SPIE, 2044, 11-17.

3. E.M. Dianov, P.G.Kazansky, D.S. Starodubov, D.Yu. Stepanov, E.R.Taylor, "Influence of PbO concentration on photoinduced second-harmonic generation in lead glasses", Photosensitivity and Self-Organization in Optical Fibers and Waveguides (Quebec City, Canada, August 17-18, 1993), Proc.SPIE, 2044, 27-31.

4. E.M.Dianov, P.G.Kazansky, A.M.Prokhorov, D.S.Starodubov, D.Yu. Stepanov, "Observation of photoinduced second-harmonic generation in ruby", Sov. Lightwave Commun., 2(2)"; 157-160, 1992.

5. E.M.Dianov, P.G.Kazansky, D.S.Starodubov, "IR enhancement of photoinduced second harmonic generation," Conference on Lasers and ElcGtro-Optics, Anaheim, California, vol. 8 of 1994 OS A Technical Digest Series, CFC6, 1994.

6. E.M.Dianov, P.G.Kazansky, D.S.Starodubov, "Growth rate studies of second harmonic generation in lead glass by counterpropagation method", Sov. Lightwave Commun., 3(4), 247-254, 1993.

7. Е.М. Дианов, Г1.Г. Казанский, Д.С. Стародубов, Д.Ю. Степанов, Динамические х^ - решетки в стеклах с полупроводниковыми микро-ристаллитами", в тезисах IV Международной конференции "Физиче-кие проблемы оптических измерений, связи и обработки информации" Севастополь, 13-17 сентября, 1993), 12, 1993.

8. Е.М. Дианов, П.Г. Казанский, Д.С. Стародубов, "Динамические ешетки квадратичной нелинейности в стеклах с полупроводниковыми икрокристаллитами, обусловленные когерентным фотогальваническим (>фектом", Квантовая электроника, 21(7), 685-688, 1994.

9. E.M.Dianov, D.S. Starodubov, A.A. Izyneev, "Efficient photoinduced :cond harmonic generation in Ce-doped lead-germanate glasses", Opt. Lett., 9(13), 936-938, 1994.

10. E.M.Dianov and D.S.Starodubov, "Glasses for photoinduced second irmonic generation," Journal of Advanced Materials, 1(3), 285-292, 1994.

11. E.M.Dianov and D.S.Starodubov, "Glasses for photoinduced second innonic generation", 8 th CIMTEC - World Ceramics Congress and Forum г New Materials, Florence, Italy, S VII - p : РОЗ, 1994.

12. E.M.Dianov and D.S. Starodubov, "Photoinduced second harmonic neration in glasses and glass optical fibers" , Optical Fiber Technology, 1(1), 16, 1994.