Генерация третьей гармоники и эффекты квантовой интерференции в атомных и молекулярных газообразных средах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК СИБИРСКОЕ ОТДЕЛЕНИЕ ИНСТИТУТ ФИЗИКИ им. Л.В.КИРЕНСКОГО КРАСНОЯРСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

Р Г Б ОД

На правах рукописи

1 5 ДЕК 1996

АЛЬ. 1АНДРОВСКИЙ АЛЕКСАНДР СЕРГЕЕВИЧ

УДК 621.072.632; 621.378

ГЕНЕРАЦИЯ ТРЕТЬЕЙ ГАРМОНИКИ И ЭФФЕКТЫ КВАНТОВОЙ ИНТЕРФЕРЕНЦИИ В АТОМНЫХ И МОЛЕКУЛЯРНЫХ ГАЗООБРАЗНЫХ СРЕДАХ; 01.04.05 - Оптика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Красноярск 1996

Работа выполнена в Институте Физики им. Л.В.Киренского СО РАН и Красноярском Государственном Университете.

Научные руководители: доктор физико - математических наук,

профессор А.К.ПОПОВ

доктор физико - математических наук, профессор В.В.СЛАБКО

Официальные оппоненты: доктор физико - математических наук,

профессор А.С.Проворов

кандидат физико - математических наук В.П.Тимофеев

Ведущая организация : ВЦ СО РАН (г.Красноярск)

Защита состоится _ 1996 года на заседании

специализированного совета К 002.67.02 по присуждению ученой степени кандидата наук при Институте Физики им. Л.В.Киренского СО РАН, 660036, Красноярск, Академгородок.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института Физики им. Л.В.Киренского СО РАН.

Автореферат разослан "__ 1996 года.

Ученый секретарь специализированного Совета, к.ф.-м.н.

А.Н.Втюрин

Введение. Нелинейно-оптическое преобразование частоты лазерных

«

излучений в настоящее время занимает прочное место среди способов получения когерентного излучения в разных диапазонах спектра. Наиболее широко для этой цели применяются кристаллические среды. К факторам, ограничивающим область применения существующих кристаллических преобразователей, относятся в основном поглощение на краях диапазона прозрачности, а также связанное с этим ухудшение возможностей достижения синхронизма.

Этим объясняется интерес к газообразным нелинейным средам (ГНС), свойства которых активно исследуются в последние 25 лет. В основном эти исследования направлены на получение вакуумно-ультрафиолетового (ВУФ) излучения, поскольку в этой области спектра особенно сильно проявляются вышеуказанные ограничения применимости кристаллических сред. Наибольшее паспространение среди нелинейных сред для генерации ВУФ излучения получили инертные газы и пары металлов. Первые из них обладают сравнительно низкой нелинейностью и требуют высоких мощностей лазеров накачки. Во втором случае требуются специальные кюветы для создания столба паров металлов при температурах до 1000°С, обладающие рядом недостатков. В нашей лаборатории было предложено использовать для генерации ВУФ излучения пары молекул с сопряженными двойными связями, которые обладают высокими значениями электродипольных моментов электронных переходов. Кроме того, большая ширина одно- и двух-фотонных переходов этих молекул позволяет ожидать, что дисперсия коэффициента преломления и нелинейной восприимчивости будет слабой, и генерацию перестраиваемого ВУФ излучения можно будет осуществить с использованием одного перестраиваемого лазера накачки, а также без изменения температуры кюветы с парами. Кроме того, ГНС могли бы быть полезны для преобразования излучения мощных лазерных систем ближнего ИК диапазона, особенно в области длин волн, больших 1.1 мкм, где возрастает роль поглощения излучения накачки в кристаллических средах. Это приводит к уменьшению эффективности преобразования, а также к уменьшению порога повреждения кристаллов, что, в свою очередь, ограничивает энергию, которая может быть преобразована в кристалле заданной апертуры. Поэтому оправдано исследование возможности эффективного преобразования излучения лазеров ИК-диапазона в газообразных средах с их более высоким

3

порядком нелинейности (и, следопателыю, большим сдвигом частоты при преобразовании), более высоким порогом пробоя, возможностью самовосстановления после пробоя, а также определенной свободой в отношении увеличения апертуры и.длины среды.

Резонансное нелинейное взаимодействие лазерного излучения с атомно-молекулярными средами может сопровождаться эффектами квантовой интерференции. Недавно было показано, что эти эффекты оказывают влияние на эффективность преобразования при сложении частот излучения, в ряде случаев позволяя существенно повысить се. При высоких давлениях, которые представляют интерес для нелинейно-оптического преобразования частоты излучения, возникают специфические эффекты локального поля, которые могут качественно менять характер проявления эффектов квантовой интерференции, в частности, лазерно-индуцнрованной прозрачности, а также спектральных зависимостей населенностей энергетических уровней.

Лазерное излучение, получаемое методами нелинейной оптики', находит все более широкое применение как в практике, так и в научных исследованиях. В частности, оно могло бы быть использовано для решения актуальной задачи получения фотоэлектронных спектров ВТСП с энергетическим разрешением порядка 1 мэВ н высокой скоростью счета. Одним из факторов, ограничивающих энергетическое разрешение при использовании электростатических анализаторов энергии электронов н синхротронных источников возбуждения, является быстрое увеличение времени накопления спектров с уменьшением величины абсолютного энергетического разрешения. Использование времяпролетного анализатора энергии электронов в сочетании со специально разработанным лазерным источником могло бы быть полезно для повышения скорости счета при высоких разрешениях. Необходимо. однако, рассмотреть вопрос о возможных ограничениях скорости счета при высоком энергетическом разрешении.

Таким сбразом, в соответствии с вышесказанным целыо данной работы является:

1) Экспериментальное исследование условий генерации третьей гармоники излучения лазеров ИК-Диапазона на примере излучения с длиной волны 1.3 мкм в атомных и молекулярных средах.

2) Экспериментальное исследование условий генерации третьей гар-

моники в парах соединений с сопряженными двойными связями •

3) Исследование возможности применение УФ лазерного источника для получения фотоэлектронных спектров .твердого тела с высоким .энергетическим разрешением и высокой скоростью счета, анализ ограничений скорости счета и их связи с энергетическим разрешением.

4) Теоретическое исследование модификации спектральных зависимостей, обусловленных квантовой интерференцией, вследствие эффекта локального поля.

Актуальность темы определяется следующими факторами:

Задача расширения возможностей нелинейных преобразователей из ИК области в видимую и из видимой в ВУФ область спектра является актуальной задачей квантовой электроники.

Улучшение разрешения и скорости счета в электронной спектроскопии имеет важное значения для получения новых результатов для физики твердого тела.

Учет влияния эффекта локального поля важен при интерпретации экспериментов в области лазерной спектроскопии и нелинейной оптики.

Защищаемые положения

1) Разработанная нами цельнопрогреваемал кювета обладает рядом преимуществ по сравнению с кюветами с охлаждаемыми окнами. В ней устранена неустойчивость сигнала третьей гармоники, обнаруженная нами в кювете с охлаждаемыми окнами. Кювета позволяет осуществлять быстрый нагрев и охлаждение в диапазоне 800 градусов, перегрев рабочего объема по сравнению с отростком с целью уменьшения концентрации димеров и варьировать давление буферного газа в широких пределах (более 10 атмосфер). Ее конструкция позволяет наращивать апертуру в больших пределах, чем у кювет с охлаждаемыми окнами.'

2) При ГТГ излучения второй гармоники лазера на стекле с неодимом в парах нафталина спектральная зависимость энергии ВУФ излучения соответствует расчетной, полученной с учетом условий фазового синхронизма, поглощения и вклада одиофотонного резонанса по генерируемому излучению в нелинейную восприимчивость. Эффективность преобразования в исследованном нами диапазоне слабо зависит от частоты генерируемого излучения.

3) Время накопления фотоэлектронных спектров твердотельных образцов (на примере ВТСП) при использовании времяпролетного анализатора (ВПА) энергии фотоэлектронов с возбуждением УФ излучением специально разработанного лазерного источника не зависит от ширины аппаратной функции ВПА вплоть до величин 1-2 мэВ. При настоящем состоянии лазерной техники в наибольшей степени требованиям к лазерному источнику для ВПА удовлетворяет лазер на неодиме с нелинейным преобразованием частоты.

4) В трехуровневых атомных системах при достаточно высоких концентрациях происходит модификация спектральных зависимостей, обусловленных квантовой интерференцией, вследствие эффекта- локального поля. Спектры поглощения пробного поля в присутствии сильного поля на смежном переходе, обусловливающем квантовую интерференцию, с учетом эффекта локального поля аналогичны таковым в отсутствие учета эффекта локального поля, но при введении дополнительной отстройки частоты сильного поля. Для населенности верхнего уровня в каскадной схеме ее зависимость от частоты пробного поля при учете эффекта локального поля и столкновительного уши-рения отличается от таковой в отсутствие учета локального поля, но при введении дополнительной отстройки. Спектры многофотонной ионизации трехуровневой системы повторяют спектральную зависимость населенности верхнего уровня каскадной трехуровневой системы.

Научная новизна

1. Исследована генерация третьей гармоники излучения с длиной волны 1.3 мкм в парах рубидия с использованием кювет двух типов. В кюветах с охлаждаемыми окнами обнаружена неустойчивость сигнала третьей гармоники под действием излучения накачки. В цельнопро-греваемой кювете неустойчивость сигнала отсутствует, а условия синхронизма и величина эффективности преобразования соответствуют расчетным. . •

2. Исследовано преобразование излучения с длиной волны 532 нм в ВУФ область путем генерации третьей гармоники этого излучения в парах нафталина. Получена перестройка длины волны ВУФ излучения при перестройке длины волны излучения накачки.

3. Рассмотрена возможность получения фотоэлектронных спектрон твердотельных образцов в области энергий связи вблизи уровня Ферми

с разрешением вплоть до 1- мэВ и высокой скоростью счета с помощью ВПА и специально разработанного для этой цели лазерного источника с нелинейным преобразованием частоты. Получены выражения для пространственного вклада в энергетическое разрешение (т.е. вклада в энергетическое разрешение, обусловленного неопределенностью длины пролета) и рассмотрена связь между разрешением и ограничениями скорости счета.

На основе проведенного анализа сформулированы требования к источнику возбуждения.

4. Исследовано влияние эффекта локального ноля на лазерно-индуцированную прозрачность в трехуровневой Л-схеме и каскадной схеме. Показано, что учет эффекта локального поля приводит к кардинальному изменению формы линий, обусловленных квантовой интерференцией.

Практическая значимость

1. Разработанная нами цельнопрогреваемая кювета может найти применение для создания однородного столба паров щелочных металлов и других химически активных веществ при температурах до 900°С.

2. Пары соединений с сопряженными двойными связями могут найти применение при генерации ВУФ излучения в диапазоне до 150 нм.

3. Результаты анализа ограничений скорости счета ВПА с лазерным источником возбуждения могут быть полезны при создании прибора такого типа, выборе его конфигурации и анализе результатов измерений.

Апробация работы Результаты работы были представлены на следующих конференциях и совещаниях: "Инверсия заселенносгей и генерация на переходах атомов и молекул", Томск, 1986; Всесоюзном совещании по резонансным нелинейным процессам в газах, Дивно-горек, 1986, V Всесоюзной конференции "Оптика Лазеров", Ленинград, 1987; Всесоюзном семинаре "Спектроскопия сложных молекул", Минск, 1989; Международная школа "Лазеры и их применение", Сая-ногорск, 1989, Международной конференции ICLOE'92, Междупарод-ном симпозиуме "Optics, Imaging and Instrumentation", Сан Диего, 24-29 July 1994; Международной конференции CLEO/EQEC'94; конференции EURESCO "Very High Resolution with Photoelectrons", Ленггриес, 1995.

По теме диссертации опубликовано 17 работ, список которых приве-

7

ден в конце автореферата.

Объем и структура диссертации. Работа состоит из введения, обзора литературы, трех оригинальных глав и списка литературы из 215 наименований. Работа изложена на .158 страницах и иллюстрируется 27 рисунками и 4 таблицами.

Содержание работы

Во введении обосновывается актуальность выбранной темы, содержится постановка задачи, сформулированы научная новизна и практическая значимость работы, перечислены защищаемые положения.

Первая глава посвящена краткому, обзору основных публикаций по нелинейному преобразованию частоты лазерного излучения в газообразных средах, а также применению излучения, полученного нелинейно-оптическими методами в ГНС, в научных целях.

Во второй главе приводятся экспериментальные результаты по генерации третьей гармоники излучёния с длиной волны 1.318 мкм в парах рубидия, а также излучения с длиной волны 0.53 мкм в парах нафталина.

П'Г излучения с длиной волны 1.318 мкм исследовалась с использованием кювет двух типов: с охлаждаемыми окнами и цельнопрогрева-емой В ходе экспериментов измерялась зависимость энергии третьей гармоники от концентрации атомов рубидия при разных давлениях буферного газа ксенона и разных фокусных расстояниях фокусирующих линз. Положения оптимумов ГТГ сравнивались с расчетными. В условиях экспериментов оптимальная концентрация рубидия определяется как вкладом геометрии фокусировки, так и синхронизующим действием буферного газа. Для оптимальной концентрации частиц нелинейной среды в таких условиях получена формула

Аг0ЛТ = -¿(4 + bSk6N6 + V(1G + (bSk^N^)2 ) . которая является обобщением известного выражения Ь5к — —4. В ней

¿к = i|V(3u/) - *«(«))), ЛЬ6 = - 4>И)),

Л'^ • концентрация буферного газа; Xg'(3a.') и Xg'(w) - линейные восприимчивости буферного газа, Ь - конфокальный параметр излучения накачки. Последний измерялся нами с использованием оригинальной

методики, изложенной в гг.2.4.1 второй главы. Линейные восприимчивости рабочего газа для длины волны 1.318 мкм рассчитаны нами и оказались близкими к таковым для длины волны 1.315 мкм. Расчетные положения максимума ГТГ сравнивались с экспериментально наблюдаемыми. В случае кюветы с охлаждаемыми окнами обнаружено заметное расхождение между ожидаемыми и наблюдаемыми положениями максимума ГТГ (Рнс.1).

Рис.1. Экспериментальные зависимости энергии третьей гармоники от концентрации рубидия в кювете с охлаждаемыми окнами а) при 20 Topp ксенона б) при 250 Topp ксенона; штрихи - расчет в приближении жесткой фокусировки; сплошная линия - расчет по точной формуле.

Кроме того, наблюдалась нестабильность сигнала третьей гармоники, которая при достаточно больших давлениях буферного газа и температурах кюветы приводила к полному исчезновению этого сигнала под действием излучения накачки. Восстановление исходного состояния кюветы происходит за время порядка пяти минут после прекращения действия на нее излучения накачки. Дано следующее объяснение наблюдаемым явлениям. В кювете с охлаждаемыми окнами в присутствии буферного газа имеет место образование в объеме кюветы капель металлического рубидия. Под действием излучения накачки эти капли испаряются, в результате чего давление рубидия становится выше равновесного значения, определяемого температурой центральной части кюветы. Релаксация избыточного давления происходит в основном обратно в капли с характерным временем порядка 5 минут. Факт испарения капель подтверждается наблюдением люминесценции с уровня

б .

J 8

о

2 3 40 2 4 6

Концентрация атомов рубидия ю'^ см

,16

6р Р3% заселение которого в условиях эксперимента возможно только при рекомбинации ионов, образующихся при испарении капель, а также прямым наблюдением свечения плазмы при испарении капель. В пользу предлагаемого механизма эволюции сигнала третьей гармоники говорит также совпадение времени восстановления состояния кюветы с характерным временем образования капель при нагреве кюветы.

Рис.2. Экспериментальные зависимости энергии третьей гармоники от концентрации рубидия в рабочем объеме цельнопрогреваемой кюветы а) при использовании линзы с Р = 25 см; б) при использовании линзы с Г = 40 см; сплошные линии - расчет.

Эффективность ГТГ в кювете с охлаждаемыми окнами в условиях наблюдавшихся явлений оказалась заметно ниже, чем расчетная. С целью устранения наблюдавшихся явлений была изготовлена цельнопро-греваемая кювета с лейкосапфировыми окнами. Положение оптимума 1ТГ, а также эффективность ГГГ для нее находятся в лучшем согласии с расчетными значениями (Рис.2), что позволяет сделать вывод о том, что расчетные значения линейных, и нелинейной восприимчивос-тей паров рубидия близки к реальным. Нестабильность сигнала третьей гармоники отсутствует. Цёльнопрогреваемая кювета имеет лучшие эксплуатационные характеристики, чем кювета с охлаждаемыми окнами.

Нами была предпринята попытка поиска молекулярных сред, при: годных для ГТГ излучения с длиной волны 1.318 мкм. Исходя из известных линейных спектров, а также из предположения о высокой нелинейной восприимчивости, для этой цели были выбраны соединения

10

группы фталоцианинов. Однако экспериментальные исследования показали, что представители этой группы соединений обладают недостаточно высокой термической стабильностью, и не удается создать необходимую для нелинейного преобразования их концентрацию в газовой фазе.

Молекулярные среды с сопряженными двойными связями, в частности, нафталин, оказались более подходящими для преобразования излучения из видимой в ВУФ область спектра^ Это показано экспериментально при исследовании ГТГ излучения с длиной волны 0.53 мкм в парах нафталина. Измеренная зависимость энергии генерируемого ВУФ излучения от концентрации нафталина имеет максимум при 55°С, что значительно ниже, чем температуры, характерные для преобразователей в ВУФ область на парах большинства металлов. В условиях эксперимента положение этого максимума определяется как величиной волновой расстройки Ак, так и коэффициентом поглощения генерируемого излучения а. Известна приближенная. формула, описывающая экспериментальную зависимость и полученная для случая | ДА; а. В нашем случае | Дк | превышает а лишь в 1.5 раза, однако сравнение экспериментальной зависимости с расчетом как по точной, так и по приближенной формулам показывает их хорошее согласие друг с другом (Рис.3).

■з з 0.8

в е

& ° 0.6

8* 1 0.4

0.2 0

О 0.5 1 1.5

Концентрация молекул нафталина, ю" см"'

Рис.3. Экспериментальная зависимость энергии третьей гармоники от концентрации молекул нафталина, а также приближенная зависимость с параметрами, полученными методом наименьших квадратов. Здесь же приведена кривая, соответствующая точной теоретической зависимости.

Перестраиваемое ВУФ излучение получено в области 176.2 Ч- 178.4 нм путем перестройки частоты лазера накачки. В этом диапазоне частот энергия третьей гармоники при постоянной энергии импульсов накачки довольно слабо зависит от длины волны накачки. Сравнение расчетной зависимости с экспериментальной показывает, что поведение последней достаточно хорошо объясняется зависимостью интеграла синхронизма от частоты генерируемого излучения, а также дисперсией нелинейной восприимчивости х^Ч^) на переходе генерируемого излучения, в то время как дисперсия х'3'(Зш) за счет перестройки частоты излучения накачки относительно одно-, двух- и трехфотонных резонансов не оказывает существенного влияния на спектральную зависимость энергии генерируемого излучения.

В третьей главе рассмотрена возможность получения фотоэлектронных спектров твердого тела с энергетическим разрешением порядка 1 мэВ и высокой скоростью счета с помощью времяпролетного анализатора (ВПА) энергии фотоэлектронов в сочетании со специально сконструированным лазерным источником возбуждения. Дан краткий обзор работ по спектроскопии сверхпроводящей энергетической щели в ВТСП, проанализированы факторы, ограничивающие улучшение энергетического разрешения при использовании стандартной аппаратуры. Отмечается, что при использовании ВПА имеются как факторы, обеспечивающие увеличение скорости счета, так и факторы, ограничивающие рост скорости счета. В связи с этим необходимо рассмотрение ограничений скорости счета. Далее рассмотрен вопрос о пространственном вкладе в энергетическое разрешение. Получено точное выражение для этого вклада, исходя из определения энергетического разрешения как среднеквадратичного отклонения измеренной энергии от истинной. Получено также приближенное выражение для пространственного вклада, справедливость которого показана для всех значений параметров, использованных ниже. Рассмотренные ограничения скорости счета разделены на типы: 1) ограничения числа электронов, эмиттируемых в одном импульсе с поверхности образца 2) ограничения числа электронов, детектируемых в одном импульсе 3) ограничения частоты следования импульсов 4) ограничения средней мощности, приложенной к образцу. Первые два типа ограничений связаны с геометрией ВПА, и поэтому имеет место их взаимосвязь с пространственным вкладом в энергетическое разрешение. Совместное рассмотрение

12

выражений для энергетического разрешения с учетом пространственного вклада и выражений для ограничений скорости счета приводит к алгебраическому уравнению для энергетического разрешения при заданной скорости счета. Анализ этого уравнения показывает, что максимально допустимые скорости счета в отдельном импульсе возбуждения имеют место при энергетических разрешениях вплоть до 1 ч- 2 мэВ (Рис.4).

а

3

а 8.

I

п

1 " 2 Радиус детектора, см

Рис.4. Зависимость энергетического разрешения ВПА от радиуса детектора при постоянной скорости счета для двух значений скорости счета и двух значений углов в. Радиус источника электронов выбирается для каждого значения радиуса детектора так, чтобы обеспечить заданную скорость счета и выполнить введенные ограничения на искажения спектров.

Рассмотрение вопроса о максимально допустимой частоте повторения показывает, что для энергетических разрешений порядка 1 мэВ эта величина составляет сотни килогерц. Полная скорость счета ВПА с лазерным источником может превосходить скорости счета электростатического анализатора с возбуждением газоразрядной лампой па несколько порядков. На основе сделанного анализа сформулированы требования к лазерному источнику возбуждения. Показано, что создание такого источника реально при современном состоянии лазерной техники. В частности, ВУФ источник на основе паров соединений с сопряженными двойными связями, рассмотренный в главе 2, по характеристикам отдельного импульса удовлетворяет предъявляемым требованиям. Рассмотрены ограничения скорости счета, связанные с нагревом образца возбуждающим излучением. Показано, что при температурах

13

образца ниже 10°К рост частоты повторения импульсов возбуждения предпочтительнее роста энергии отдельного импульса.

В четвертой главе рассмотрена модификация спектральных зависимостей, обусловленных квантовой интерференцией в трехуровневых' системах, вследствие эффекта локального поля. Рассмотрены Л-схема и схема каскадного типа.

Л - схема

1-

Каскадная схема

Рис.5. Л— и каскадная схемы энергетических уровней атомов.

В первом случае поле, связывающее основное состояние с возбужденным, полагается слабым (пробным). Второе поле, действующее на переходе между возбужденными состояниями, является сильным и обусловливает возникновение квантовой интерференции. Из системы уравнений для матрицы плотности получено выражение для недиагонального элемента на переходе пробного поля. Учет локального поля выполняется с помощью формулы Лорентца-Лоренца. Получено выражение для формы линии поглощения слабого поля с учетом эффекта локального поля. Форма линии поглощения описывается 1т(/(и>ц)), где

/Гм \ - *Г31Д21

Д31 = Гз1-г'5],51 —-иц — ыц, Д32 = Г32 —¿¿г,= и>-шм, Д21 = Гл-гХ^-¿2); = 1,2,3) - полуширины переходов; в - частота Раби сильного

поля, 5ц = |с?з1|2ЛГ/Зеой, (¡ы - дипольный матричный элемент перехода, N - концентрация, ео - диэлектрическая проницаемость вакуума.

Анализ этого выражения показывает, что эффект локального поля сильно (количественно и качественно) меняет форму линии поглощения пробного поля. В частности, с ростом концентрации частиц среды

14

изменяется как положение, так и относительная амплитуда компонент высокочастотного штарковского расщепления. Еще сильнее изменяется зависимость поглощения пробного поля от частоты сильного поля. С ростом концентрации ее форма меняется от симметричного, подобного лоренцевскому контура к контуру дисперсионного типа и далее, к кривой, напоминающей контур Фано (Рис.6).

Рис.б. Зависимость поглощения пробного поля 1ш(£) от отстройки частоты сильного поля от резонанса в единицах полуширины линии: ж2 = ¿2/Г21 для различных значений С — при .Т1 = 0, «7 =

Г31/Г21 = 2, С2/Г21Г31 = 4: а - С = 0, б - С = 1, в - С = 3.

Для случая каскадной схемы уровней, наряду с формой линии поглощения пробного поля, рассмотрено поведение населенностей возбужденных уровней. С этой целью система уравнений для матрицы плотности решалась точно по обеим полям. Предполагалось, однако, что поле, связывающее основное состояние с первым возбужденным, мало меняет населенность основного состояния. В этом случае населенности возбужденных состояний малы по сравнению с населенностью основного состояния, и эффект локального поля можно учитывать только на переходе из основного в первое возбужденное состояние. Кроме того, учитывалось столкновительное уширенне перехода из осг новного состояния в первое возбужденное за счет резонансного обмена. Учет эффекта локального поля выполнялся с помощью формулы для недиагонального элемента матрицы плотности Д21, в которой слагаемые, пропорциональные населенностям верхних уровней, были опущены. После этого вычислялись элементы матрицы плотности с учетом

эффекта локального поля, и точность сделанного приближения можно было проверить, сравнивая значения ¿>21, вычисленные по точной и приближенной формуле. Расхождение между этими величинами в. рассмотренном диапазоне значений параметров не превышает 0.1 %.

Анализ полученных результатов показывает, что поведение спектра поглощения пробного поля при росте концентрации полностью можно интерпретировать как изменение частоты однофотонного перехода вследствие эффекта локального поля при неизменной частоте двухфо-тонного перехода. В частности, с ростом концентрации компоненты высокочастотного штарковского расщепления испытывают неодинаковое столкновительное уширение. Это имеет простое объяснение, поскольку с ростом концентрации одновременно с уширением растет и сдвиг вследствие эффекта локального поля. С ростом же отстройки компоненты высокочастотного штарковского уширения меняют свою относительную ширину. Форма спектра поглощения пробного поля с учетом эффекта локального поля идентична форме спектра поглощения без учета эффекта локального поля, но при введении дополнительной отстройки частоты сильного поля (Рис.7).

Нормированная отстройка

Рис. 7. Форма линии поглощения слабого поля в присутствии сильного поля на смежном переходе как функция нормированной отстройки частоты слабого поля: при учете эффекта локального поля (сплошная кривая) и и без учета эффекта локального поля, но при введении дополнительной отстройки частоты сильного поля (штриховая кривая) (<532 .= 1.018Г21).С = ЗГ32, ЛГ = 1015 см"3.

В случае населенности верхнего уровня ее спектральная зависи-

16

мость от частоты пробного поля при учете эффекта локального поля и столкновительного уширения отличается от таковой в отсутствие учета локального поля, но при введений дополнительной отстройки (Рис.8). Как показывает анализ, это обусловлено двумя факторами: влиянием столкновительного уширения, которое меняет соотношение ширин и амплитуд компонент высокочастотного штарковского расщепления, а также модулем фактора локального поля.

Рис. 8. Населенность уровня 3 при учете эффекта локального поля и столкновительного уширения (сплошная кривая), а также населенность уровня 3 в отсутствие учета эффекта локального поля, по при введении дополнительной отстройки сильного поля (штрихован линия). В последнем случае шкала частот сдвинута на величину отстройки сильного поля ¿32 = 1.295Г2] • С = Г32, Лг — 1015 см-3.

Рассмотрен вопрос о модификации спектров фотоионизацнн вследствие эффекта локального поля. Для этого была решена система уравнений для элементов матрицы плотности с учетом состояний континуума. Предполагалось при этом, что ионизующее поле является слабым и что .процесс ионизации мало влияет на состояние системы уровней дискретного спектра. Поэтому система уравнений для переходов в континуум решалась независимо от системы уравнений для дискретных уровней. В этих условиях может иметь место заметная однефотонная ионизация с верхнего возбужденного уровня , а также двухфотонная ионизация с промежуточного уровня с участием сильного ноля. Расчет, однако, показывает, что ионизация может быть представлена в виде двух слагаемых, одно из которых пропорционально населенное!и верхнего возбужденного уровня, а второе - недпагоналыюму элемсн-

ту матрицы плотности на переходе сильного поля. Второе слагаемое оказывается много меньше первого. Таким образом, в рассмотренных условиях форма линии ионизации с учетом эффекта локального поля определяется спектральной зависимостью населенности верхнего уровня.

Заключение

Основные результаты диссертации могут быть сформулированы следующим образом:

1. Исследована генерация третьей гармоники в парах рубидия с использованием кювет двух типов: кюветы с охлаждаемыми окнами и цельнопрогреваемой кюветы. В кювете с охлаждаемыми окнами наблюдалось несоответствие оптимальных условий преобразования расчетным. Кроме того, наблюдалась эволюция (неустойчивость) сигнала третьей гармоники при действии излучения накачки на кювету. Эти явления объясняются испарением капель металлического рубидия, взвешенных в объеме кюветы, под действием излучения накачки. Для устранения указанных явлений разработана цельнопрогреваемая кювета. В ней отсутствует неустойчивость сигнала третьей гармоники, а условия преобразования близки к расчетным. Величина нелинейной восприимчивости, наблюдаемая в эксперименте, также близка к расчетной. Цельнопрогреваемая кювета обладает хорошими эксплуатационными характеристиками. Она имеет длительный срок эксплуатации без замены металла, а ее окна, изготовленные пайкой сапфира к титану, выдерживают многократный быстрый нагрев и охлаждение, а также действие перепада давлений в 10 атмосфер.

2. Исследована ПТ в парах нафталина, в результате чего получено перестраиваемое ВУФ излучение с использованием одного источника накачки. Генерация происходит в условиях, близких к расчетным с учетом влияния дисперсии и поглощения. Оптимальная температура генерации составляет около 55 градусов, что значительно ниже, чем температуры, характерные для преобразователей на парах металлов. Спектральная зависимость энергии импульсов ВУФ излучения соответствует расчетной, причем дисперсия нелинейной восприимчивости за счет любых резонансов излучения накачки не оказывает влияния на ее вид.

3. Рассмотрена возможность получения фотоэлектронных спектров твердотельных образцов в области энергий связи вблизи уровня Фер-

18

ми с разрешением вплоть до 1 мэВ и высокой скоростью счета с помощью ВПА и специально разработанного для этой цели лазерного источника с нелинейным преобразованием частоты. Изучено влияние нескольких факторов, ограничивающих скорость счета ВПА. Установ-' лены предельно допустимые скорости возбуждения и детектирования электронов в отдельном импульсе и предельно допустимые частоты следования импульсов возбуждения. Получены выражения для пространственного вклада в энергетическое разрешение и рассмотрена связь между разрешением и ограничениями скорости счета. Показано, что эта взаимосвязь проявляется при разрешениях 1-2 мэВ. Влияние ограничений скорости счета подтверждает требование, чтобы возбуждение эмиссии для ВПА осуществлялось при энергии квантов на 1 - 2 эВ выше работы выхода.

Показано, что при умеренных частотах следования импульсов возбуждения возможно получение спектров высокого разрешения (1-2 мэВ) при временах накопления от 20 минут до 40 секунд при ширине канала регистрации 1 мэВ и любых энергетических разрешениях вплоть до 1 - 2 мэВ. При использовании максимально допустимой частоты повторения эти времена сокращаются примерно на порядок.

На основе проведенного анализа сформулированы требования к источнику возбуждения. Рассмотрены разные типы лазерных систем достижения высоких разрешений и скоростей счета. Показано, что при современном состоянии лазерной технологии создание источника с требуемыми параметрами вполне реально. Наиболее близки к требуемым параметрам в настоящее время лазерные системы на Ис1:УАО с двойной модуляцией добротности и нелинейным преобразованием в четвертую, пятую и, возможно, шестую гармоники.

4. Исследовано влияние эффекта локального поля на лазерно-индуцированную прозрачность в трехуровневой А-схеме. Показано, что учет эффекта локального поля приводит к кардинальному изменению формы линий, обусловленных квантовой интерференцией. В частности, с ростом концентрации меняется относительная амплитуда компонент высокочастотного штарковского расщепления в спектре поглощения слабого поля. Обнаружено также, что при повышении концентрации происходит сильное изменение формы зависимости поглощения слабого поля при перестройке частоты сильного поля.

5. Исследовано влияние эффекта локального поля на лазерно-

19

индуцированную прозрачность в каскадной трехуровневой схеме. Изменения в спектрах поглощения слабого поля в этом случае аналогичны случаю Л-схемы. Изучены также зависимости населенности воз- . бужденных уровней от частоты слабого поля при разных концентрациях с учетом эффекта локального поля, при разных соотношениях матричных элементов переходов и различных отстройках частоты сильного поля. Показано, что в этих спектрах с ростом концентрации возникает асимметрия амплитуды и ширины компонент высокочастотного штарковского расщепления. Установлено, что в ряде случаев форма спектральных зависимостей в атомах при наличии квантовой интерференции с учетом локального поля идентична таковой без учета локального поля, но с дополнительной отстройкой по частоте. Указаны случаи, когда эта идентичность отсутствует. Показано также, что происходит модификация спектров ионизации вследствие эффекта локального поля, причем спектры ионизации повторяют спектральную зависимость населенности верхнего уровня в каскадной схеме.

Публикации Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1.Александров К.С., Александровский A.C., Карпов C.B., Лукиных В.Ф., Мысливец С.А., Попов А.К., Слабко В.В. Смешение частот и генерация перестраиваемого ВУФ излучения в парах нафталина. - Красноярск, 1985, 13 с. (Препринт ИФ СО АН СССР им. Л.В.Киренского N 362Ф).

2.Александров К.С., Александровский A.C., Карпов C.B., Лукиных В.Ф., Мысливец С.А.. Попов А.К., Слабко В.В. Параметрическая генерация УФ и ВУФ излучения в парах красителей.// Тез. докл. Всесоюзного совещания "Инверсия заселенкостей и генерация на переходах атомов и молекул", Томск, 1986. - с.168.

3.Александров К.С., Александровский A.C., Карпов C.B., Лукиных В.Ф., Мысливец С.А., Попов А.К., Слабко В.В. Пары красителей как эффективная нелинейно-оптическая среда//Тез. докл. Всесоюзного совещания "Оптика лазеров", Ленинград, 1987. - с.120.

4.Александров К.С., Александровский A.C., Карпов C.B., Лукиных В.Ф., Мысливец С.А., Попов А.К., Слабко В.В. Нелинейно-оптическая генерация ВУФ излучения в парах нафталина //Доклады АН СССР. -1987. - т.296, N1. - с.85 - 88.

5. Александровский A.C., Кодиров М.К., Попев А.К., Слабко В.В.,

20

Яхшш В.З. Влияние конвекции на распределение- паров металлов в нелинейно-оптической кювете-атомизаторе. - Красноярск, 1987, 13 с. (Препринт ИФ СО АН СССР им. Л.В.Киренского N 414Ф).

6. Александровский А.С., Карпов С.В., Лукиных В.Ф., Мысливец С.А., Попов А.К., Слабко В.В. Нелинейно-оптические свойства и генерация ВУФ излучения в парах красителей.//Тез. докл. Всесоюзного семинара "Спектроскопия сложных молекул", Минск, 1989. - с.77 т 78.

7. Aleksandrovsky A.S., Slabko V.V. Proposed high-resolution and high-count rate timc-of-flight photoelectron energy analyzer to study solid state samples. - Krasnoyarsk, - 1990, 20 p. (Preprint N 664F, ИФ CO АН СССР)

8. A.S.Aleksandrovsky, S.V.Karpov, S.V.Myslivets,. A.K.Popov, V.V.SIabko. Experimental studies of nonlinear optical properties of dye vapors. Proc. Int. School "Lasers k. Applic.", Krasnoyarsk, 1991, p.2G6 -278.

9. Aleksandrovsky A.S., Karpov S.V., Kolovsky A.R., Myslivets S.A., Popov A.K., Slabko V.V. Dynamic orientation of molecules and nonlinear frequency mixing in dye vapors//Proc. SPIE. - 1993, - Vol.1979, - p.630 -641.

10. Aleksandrovsky A.S., Karpov S.V., Myslivets S.A., Popov A.K., Slabko V.V. Non-linear optical properties of vapours of unsaturated hydrocarbons arid VUV generation//J.Phys. В - 1993. - Vol.26, No.17 -p.2965 - 2975.

11. Архипкин В.Г., Попов A.K., Александровский A C. Лазерно-индуцированная прозрачность, модифицированная локальным по-лем//Письма d ЖЭТФ. - 1994. - т.59, пып.6. - с.371 - 375.

12. Aleksandrovsky A.S., Slabko V.V. Proposed UV-lnser-source-excited high-resolution and high count rate time-of-flight photoelectron energy analyzer for solid state samples"// Proc. SPIE, - 1994. - Vol.2282, Rcpt, No.13.pp. 76-87.

13. Arkhipkin V.G., Popov A.K., Aleksandrovsky A.S. Laser-inducod transparency modified by local field//CLEO/Europe- EQEC Conference, 28.08 - 2.09, 1994, Amsterdam, Netherlands, p.49.

14. Arkhipkin V.G., Popov A.K., Aleksandrovsky A.S. Effects of local field induced transparency on resonant three-photonionization//Book of abstracts of 7^ Int. Symp. on Resonant Spectroscopy and its Applications (RIS'94), 3-8 July 1994, Bernkastcl- Kues, Germany, p.49.

15. A.S.Aleksandrovsky, V.V.SIabko, "Proposed high-resolution and high

21

count rate time-of-flight photoelectron energy analyzer for solid state samples"//J. of Electron Spectroscopy and Related Phenomena. ■ 1995. - Vol.74 , No.2 . - p.149-157.

16. A.S.Aleksandrovsky, V.V.Slabko, "Proposed high-resolution and high count rate time-of-flight photoelectron energy analyzer for surfaces and solid state samples".// Thes. Rep. of European Research Conference" Very High Resolution Spectroscopy with photoelectrons: Radicals, Clusters and Excited States" Lenggries, 23-28 Sept. 1995, Report M24.

17. А.С.Александровский, В.П.Герасимов, А.К.Попов, В.В.Слабко "Нелинейно-оптическая генерация излучения вблизи частоты третьей гармоники йодного лазера" //Квантовал Электроника, - 1996 - т.23 N 2, с. 154 - 156.

Подписано в печать 18.11.1996

Уч .изд.л. 1. Тираж 100 экз. Заказ N 62.

Отпечатано в ИФ СО РАН.

660036, Красноярск, Академгородок.