Резонансные нелинейно-оптические процессы смешения частот и эффекты квантовой интерференции тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи УДК 621.372.632; 621.378

АРХИПКИН ВАСИЛИЙ ГРИГОРЬЕВИЧ

л 1

и ? 1

- I 1201 ■

РЕЗОНАНСНЫЕ НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ

ПРОЦЕССЫ СМЕШЕНИЯ ЧАСТОТ И ЭФФЕКТЫ КВАНТОВОЙ ИНТЕРФЕРЕНЦИИ

Специальность 01.04.05 - Оптика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Красноярск 1998

Работа выполнена в Институте Физики им. Л.В.Киренского СО РАН.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук И.М.БЕТЕРОВ

доктор физико-математических наук Г.И.СМИРНОВ , ■ .

■ . доктор физико-математических наук И.В.КРАСНОВ

Ведущая организация: Красноярский государственный , технический университет

Защита состоится ". _ 199 ^ года на засгдании Диссертационно

го совета Д 064.61.01 Красноярского государственного университета по адресу: 66004 г.Красноярск; пр.Свободный, 79.,

С диссертацией можно ознакомиться в читальном зале библиотеки Красноярского го< университета (ауд. 11-01).

Автореферат разослан '

" № " ЮеА ;П!) года: ' !

Ученый секретарь Диссертационного совета, доктор физико-математических наук

Ю.Ю.Логинов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность

Процессы нелинейного смешения частот в газообразных средах дают исследователям как источники когерентного излучения в областях спектра от далекого ИК до ультрамягкого рентгеновского, так и средства изучения нелинейных характеристик собственно атомных и молекулярных- газовых сред. Нелинейный отклик атомов и молекул, по-существу, единственная на сегодня возможность быстрого управления фазой световых колебаний в схемах коррекции волнового фронта,.в адаптивных оптических системах, в компрессорах световых импульсов, работающих на длинах волн короче 300 нм. Поэтому имеется непреходящий интерес к исследованию нелинейных свойств атомно-молекулярных систем.

В резонансных условиях на эффективность нелинейного смешения существенное влияние оказывают сопутствующие конкурирующие процессы,'такие как резонансное поглощение, многофотонная ионизация, фазовый сдвиг и нежелательные нелинейности, приводящие, например, к самофокусировке или самодефокусировке. Таким образам, в сильных лазерных полях кзртина нелинейного взаимодействия изменяется кардинальным образом по сравнению с предсказаниями по теории возмущений. Исследованию влияния указанных эффектов на эффективность процессов резонансного смещения частот посвящено большое число публикаций, но проблема до сих пор еще не исчерпана из-за многообразия и сложности протекающих процессов. К тому же в резонансных условиях эффективность преобразования зависит от временных, пространственных, спектральных и статистических характеристик лазерного излучения.

При резонансном взаимодействии лазерного излучения с атомами и молекулами важную роль играют эффекты квантовой когерентности и интерференции. Актуальность исследования квантовых интерференционных эффектов в процессах нелинейного смешения частот связана, в первую очередь, с тем, что они могут существенным образом влиять на характеристики нелинейно-оптических преобразователей (ухудшать или улучшать) и поэтому должны учитываться как при разработке методов генерации когерентного ИК и ВУФ излучений, так и в спектроскопических исследованиях методами нелинейной оптики. С другой стороны, они приводят к существенному обогащению и углублению фундаментальных представлений о характере взаимодействия резонансного излучения с веществом.

Квантовая интерференция приводит к таким эффектам как электромагнитно-индуцированная прозрачность (ЭИП), когерентное пленение населенностей (КПН), адиабатический перенос населенности (АПН), безынверсное усиление (БУ) и генерация, индуцированные структуры в континууме, увеличение показателя преломления при отсутствии поглощения и др. Эти явления существенно изменяют оптические свойства среды. Например, среда перестает поглощать излучение даже на переходе, который является ре-

зонансным приложенному полю, или испытывает увеличенный показатель преломления с исчезновением поглощения на резонансном переходе, оказалось возможным усиление оптического излучения даже в отсутствие инверсии населенности на рабочем переходе. Таким образом, квантовая интерференция является важной и неотъемлемой частью полной физической картины взаимодействия света с атомно-молекулярными системами.

С другой стороны, эти эффекты открывают новые перспективы в резонансной нелинейной оптике и позволяют полнее реализовать ее потенциальные возможности. Перечисленные эффекты уже используются для управления показателем поглощения и преломления, разделения изотопов, в технике ультрачувствительных фазовых измерений и оптической интерферометрии, для измерения слабых магнитных полей, Стабилизации частоты излучения квантовых генераторов света, для охлаждения атомов и др. (см., например, обзоры [1, 2, 3]). Определенные перспективы связывают с безынверсным усилением и генерацией света. "

В последнее десятилетие в связи с развитием экспериментальной техники интерес к перечисленным выше явлениям резко возрос, о чем свидетельствует большое число публикаций, появившихся в этот период, они постоянно обсуждаются на тематических симпозиумах и секциях в рамках регулярных международных конференций по лазерной физике и квантовой электронике. С ними связывают перспективы создания новых источников лазерного излучения в вакуумно-ультрафиолетовом и рентгеновском диапазонах, лазерных ускорителей атомных частиц, микроскопов с повышенной разрешающей способностью, сверхчувствительных магнетометров й др.

Целью работы является комплексное исследование некоторых аспектов резонансного нелинейного взаимодействия лазерного излучения с двух-, трех- и четырехуровневыми атомными системами, направленное на выяснение условий эффективного преобразования. Они включают два направления, связанных между собой объектом и методами исследований:

1. Исследование совместного-влияния эффектов насыщения, штарковского сдвига и многофотонной ионизации, которые сопровождают процессы нелинейного резонансного смешения частот мощного лазерного излучения, а также анализ роли немонохроматичности и пространственной неоднородности лазерного излучения на двухфотонно-резонансное смешение частот с целью улучшения характеристик нелинейно-оптического преобразования; поиск новых путей увеличения эффективности смешения в традиционных схемах; теоретический анализ одно-, двух- и трехфотонно-резонансных процессов смешения мощных лазерных излучений и исследование роли полевого расщепления уровней и интерференции квантовых переходов, а также связанных с ними эффектов КПН и ЗИП на эффективность преобразования. Этому посвящена основная (большая) часть диссертации (1-4 главы).

2, Исследование некоторых особенностей и закономерностей светоиндуцированного

дрейфа атомов в поле широкополосного излучения и анализ его возможностей для раз-

4

деления изотопов (5 глава).

Научная новизна

В основу диссертации положены теоретические разработки, идеи и предложения, позволившие получить ряд новых результатов предсказательного характера и имеющие приоритетное значение.

• Предложена и проанализирована идея усиления света без инверсии насеяенностей на переходах в автоионизационные состояния и континуум.

в Установлено, что в оптически плотных средах локальное поле существенно изменяет спектральные характеристики электромагнитно-индуцированной прозрачности.

« Определены закономерности распространения двух частично перекрывающихся коротких импульсов, резонансно взаимодействующих с трехуровневой квантовой системой в условиях адиабатического переноса населенности.

• Установлено, что в условиях когерентного пленения населенности возможно достижение максимального значения недиагонального элемента матрицы плотности (атомная когерентность) на дипольно-запрещенном переходе, равной 1 /2 (по модулю).

• Показано, что эффект когерентного пленения населенности приводит к существенному увеличению нелинейной поляризации ответственной за процессы трех- и четы-рехволнового резонансного смешения частот. Предсказано значительное увеличение эффективности нелинейного смешения.

• Предложены и исследованы- различные варианты резонансного смешения частот лазерного излучения в газообразных средах, используя эффект электромагнитно-индуцированной прозрачности, определены условия увеличения эффективности преобразования по сравнению с традиционными резонансными процессами.

• Предложен и изучен способ увеличения эффективности преобразования видимого излучения в ВУФ диапазон путем параметрической генерации в полых газонаполненных световолноводах.

• Предсказан эффект светоиндуцированного дрейфа однокомпонентного газа трехуровневых атомов в смеси с буферным в поле белого излучения, предложен эксперимент для его наблюдения.

• Разработана теория двухфотонно-резонансного четырехволнового смешения, позволяющая анализировать совместное влияние эффектов насыщения, штарковского сдвига и многофотонной ионизации в аналитическом виде.

• Показано, что параметрического просветление ограничивает эффективность процесса преобразования частоты слабого ИК излучения в схеме с дополнением сигнальной частоты до двухфотонного резонанса.

Научная и практическая значимость, достоверность результатов

I

В диссертации суммированы работы автора, посвященные исследованию некоторых вопросов нелинейного и "несилового" взаимодействия оптического излучения с атомными

г*' -

средами, выполненные в лаборатории когерентной оптики Института физики СО РАН. Тематика исследований, проведенных в ходе выполнения данной работы, соответствовала планам научно-исследовательских работ Института физики "Исследование взаимосвязи оптических и электронных процессов в атомно-молекулярных средах" (р. №01990005383, входит в программу Сибирского отделения РАН "Разработка физических основ создания-твердотельных устройств электроник") и "Разработка новых методов, лазерных и спектральных приборов, преобразователейоптическогоизлучения" (р. №01980005383, входит в программу Сибирского отделения РАН "Развитие научных основ квантовой оптики и квантовой электроники, разработка новых направление их применения"). Часть исследований выполнялась в рамках программы высшей школы "Физика лазеров и лазерные системы" (1993-96гг.). Эти исследования в разное время были поддержаны грантами Российского фонда фундаментальных исследований 1993-95г.(93-02-03460), 1997г. (97-02-16092), 1998г.; Университеты России -фундаментальные исследования 1998-2000гг.;" Международного научного фонда (фонд Сороса) 1994-95г. и Американского физического общества (1994г.); Красноярского краевого фонда науки 1993, 1994, 1996 и 1998 годах.

Проведены теоретические и экспериментальные исследования процессов.резонансного нелинейного смешения частот лазерного излучения с учетом ряда сопутствующих конкурирующих явлений, которые могут быть в эксперименте. Достигнутый при этом уровень понимания и описания соответствующих физических механизмов позволил продвинуться в решении проблемы/увеличения эффективности преобразования в данных процессах и предсказывать оптимальные условия в ситуациях, близких к эксперйментальным. Достигнута высокая эффективность смешения (9%) при преобразовании частоты излучения непрерывного С02-лазера в УФ область спектра, используя в качестве нелинейной среды пары натрия. Предложены новые подходы, позволяющие преодолеть ограничения, обусловленные резонансным взаимодействием смешиваемых полей. Предложенные и исследованные варианты нелинейного смешения частот в условиях индуцированной прозрачности и когерентного пленения населенностей позволяют расширить возможности методов нелинейной резонансной оптики. Предложена идея безынверсного усиления на переходах в автоионизационные состояния и им подобные, используя эффекты квантовой интерференции, которая оказалась плодотворной и получила развитие в работах других авторов.

' Некоторые наши идеи и предложения стимулировали экспериментальные и теоретичес-

6

кие исследования как у нас в стране, так и за рубежом. В частности, предложение о возможности увеличения эффективности преобразования в коротковолновую область спектра при смешение частот лазерного излучения в газонаполненных световолноводах было экспериментально подтверждено а работах ¡4, 5] (Castijello, Zhou и др.). Исследованное нами явление белого СИД одноконпонентного газа трехуровневых атомов в смеси с буферным экспериментально наблюдали Moi и другие [6] в 1991г., а также независимо подтверждено в работе [7]. Эффект параметрического просветления в схеме апконверсии частоты слабого ИК излучения с дополнением до двухфотонного резонанса экспериментально (качественно) подтвержден в нашей лаборатории (Попов, Тимофеев и др. [8]) и детально исследован при смешении частот в парах натрия Пшеничниковым и др. (МГУ) [9].

Идея безынверсного усиления за счет квантовой интерференции на переходах в автоио-низациоиные состояния и континуум открыла широкую область исследований возможных механизмов, приводящих к безынверсному усилению и связанных с ним эффектов. Она ' получила всеобщее признание, а наша работа [6] (см.'список публикаций) широко цитируется в таких изданиях как Phys.Rev.A, Phys.Rev.Lett., Nature, Science, Physics Today, Optics Communs и др. В последнее время'" эти и подобные механизмы обсуждаются применительно к проблеме создания лазеров коротковолнового излучения.

Достоверность результатов также определяется применением хорошо проверенных методов, непротиворечивостью полученных результатов по отношению к общим физическим, представлениям. Они согласуются с существующими экспериментальными данными, теоретическими разработками, выполненных позже и независимо, отражены в обзорах и публикациях других авторов. . •

На защиту быносятся следующие основные положения

• Атомная система, в которой деструктивная интерференция между прямой фотоионизацией и переходом в континуум через автоионизационпое состояние приводит к контуру Фано в спектре поглощения, не испытывает такой интерференции при испускании света из заселенного автоионизационного состояния! Это приводит к различию спектров поглощения и испускания и, таким образом, возникает знакопеременность контура спектральной линии поглощения, и, соответственно, безынверсное усиление.

* Локальное поле существенно изменяет спектральные характеристики электромагнитно-индуцированной прозрачности в оптически плотных средах.

» Эффект адиабатического переноса населенности позволяет создавать практически полную инверсию населенности на дипольно запрещенном переходе в протяженной оптически плотной среде, длина которой значительно превышает линейную длину поглощения.

• При когерентном пленении населенности одновременно с существенным уменьшением поглощения резонансных излучений наводится максимальная когерентность на дипольно-запрещенном переходе, обусловленная конструктивной квантовой интерференцией.

• Эффект когерентного пленения населенности увеличивает нелинейную поляризацию, ответственную за процессы трех- и четырехволнового смешения. Последняя может значительно превосходить таковую в традиционных прбцессах резонансного преобразования частот и быть порядка или даже больше линейной поляризации. Это приводит к значительному увеличению эффективности нелинейно-оптического генерации.

' • Эффективность резонансных четырехволноаых процессов смешения может быть значительно увеличена, когда два из трех смешиваемых полей являются сильными и приводят к электромагнитно-индуцированной прозрачности на частотах третьей накачки и генерируемого излучения.

• С помощью дополнительного сильного лазерного поля, приложенного к переходу, являющимся смежным переходу, который взаимодействует с генерируемым излучением, можно эффективно управлять процессом резонансного четырехволнового смешения, используя эффект электромагнитно-индуцированной прозрачности.

» Используя газонаполненные полые волноводы, можно значительно увеличить эффективность нелинейного преобразования видимого излучения в ВУФ область спектра по сравнению со случаем генерации в условиях жесткой фокуртровки. Для увеличения эффективности преобразования необходимо минимизировать потери, связанные с распространением и поглощением волн накачки и генерируемого излучения.

• Эффективность апконверсии частоты слабого ИК излучения при параметрическом смешении в схеме с дополнением преобразуемой (сигнальной) частоты до двухфо-тонного резонанса ограничена эффектом параметрического просветления на уровне 25% (при отсутствии штарковского расщепления).

■ • Широкополосное излучение с однородным спектром может приводить к светоинду-цируемому дрейфу однокомпонентного газа трехуровневых атомов в смеси с. буферным.

Апробация работы

Результаты, положенные в основу диссертации докладывались на VIII (Новосибирск,

1984г.), X (1990г.) и XI (1997г.) Международных Вавиловских конференциях по нелинейной

оптике-'на X (Киев, 1980г.), XII (Москва, 1985г.), XVI (Москва, 1998г.) Международных

конференциях по когерентной и нелинейной оптике, 15-й Международной конференции по

8

когерентной и нелинейной оптике и 8-й конференции "Оптика лазеров" (С.-Петербург, 1995г.); Международном симпозиуме "Современные проблемы лазерной физики" (Новосибирск, 1995г.); Всесоюзной конференции "Оптика лазеров" (С.-Петербург, 1993г.); CLEO/QELS (Anaheim, USA 1992, Baltimor, USA 1995); CLEO/Europe-EQEC (Amsterdam, Netherland 1994; Hamburg, Germany 1996; Glasgo, United Kingdom 1998); International Quantum Electronics Conference (Vienna, Austria 1992; USA 1994); SPlE's International Symposium (Los-Angeles, USA 1994); Resonant Ionization Spectroscopy (Germany 1994); Internationa! conference on lasers and optoelectronics (Китай, 1992г., 1995г.); Всесоюзном семинаре по атомной спектроскопии (Ростов-Великий, 1990г.); Международной школе "Лазеры и их применение" (Саяногорск, 1989г.); семинаре "Резонансные нелинейные оптические процессы в газах" (Дивногорск, 1986г.); Всесоюзной конференции "Перестраиваемые лазеры" (Новосибирск, 1983); выездной сессии ученого совета по фундаментальным и техническим наукам СО РАН (Красноярск, 1996); научной конференции, посвященной 25-летию Красноярского государственного университета (Красноярск, 1995г.); семинарах Института физики СО РАН. - *

Публикации. Основные результаты диссертации отражены в 30 публикациях, список которых приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации. Работа состоит из введения, пяти оригинальных глав, заключения и списка цитируемой литературы. Она содержит 211 страниц, 84 рисунка, 1 таблицу. Список литературы включает около трехсот наименований. В начале каждой главы дается краткое введение, в конце — краткие выводы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обсуждается актуальность темы, описывается современное состояние проблемы, дается общая характеристика работы.

В первой главе диссертации исследуется совместное влияние эффектов многофотонной ионизации, насыщения и штарковского расщепления уровней, а также немонохроматичности и пространственной неоднородности лазерного излучения на эффективность процессов четырехволновой двухфотонно-резонанспой генерации в различных, условиях, предлагается способ увеличения коэффициента преобразования в коротковолновую область спектра, используя процессы смешения частот в полых газонаполненных световолноводах, анализируются результаты эксперимента по преобразованию частоты излучения непрерывного С02~лазера в УФ область спектра'путем резонансного смешения частот в парах натрия с KII 9%.

В-разделе 1 при довольно общих предположениях построена квазистагическая (адиабатическая) теория двухфотонно-резонансного четырехволнового смешения частот с учетом трехфотонной ионизации, которая позволяет получить простые аналитические выражения для коэффициента .преобразования (КП), провести его физический анализ и определить

9

условия и параметры оптимального преобразования.

Основное предположение состоит в том, что скорость ионизации IV « Г„ + 27», Г„э + 7,,, где Г„ - скорость распада двухфотонно-резонансного уровня п, Г„г - константа затухания недиагонального элемента матрицы плотности двухфотонного перехода п- д, 7„ - постоянная ионизационного уширения уровня п. Это условие ограничивает интенсивность взаимодействующих волн, так что в условиях резонанса либо -уп >> Г„„ при параметре насыщения двухфотонного перехода эг < 1, либо 7„ << Г„ и произвольном ж. В указанном приближении система уравнений для матрицы плотности, описывающая процессы смешения частот, имеет простое аналитическое решение и позволяет провести полный анализ в зависимости от различных параметров задачи. Детально исследованы две типичные схемы преобразования: первая соответствует процессу генерации коротковолнового излучения при сложении частот, когда частота генерируемого излучения попадает в континуум, а вторая — преобразованию частоты ИК-излучения в видимый диапазон спектра, когда основной вклад дают переходы между дискретными состояниями. Определены области параметров и условия эффективного преобразования для каждой из них. Показано, что в первом случае эффективное преобразование возможно при сильной ионизации, тогда как во-втором — только в области слабой ионизации.

В разделе В изучаются процессы четырехволнового преобразования частот в коротковолновую область спектра в газонаполненных полых волноводах. Использование оптических волноводов позволяет осуществлять нелинейное преобразование в полях, интенсивность которых близка к интенсивности в фокусе при жесткой фокусировке и сохраняется на больших длинах. Применение твердотельных волноводов ограничено видимой и ИК областью спектра. В связи с этим представляет интерес смешение частот в полых свето-волноводах, заполненных газообразной нелинейной средой.

Полый волновод имеет принципиальные особенности по сравнению с твердотельным, потому что его моды являются затухающими. Развита теория нелинейно-оптического смешения частот в газонаполненном полом волноводе с учетом его особенностей. Показано, что для процесса сложения частот и>5 = шг + + шз при выполнении условий фазового согласования Ак = ^ 4- к2 + к3 — к, = 0 (&,• - модуль волнового вектора) выигрыш в эффективности преобразования по сравнению со случаем жесткой фокусировки в свободном пространстве определяется фактором [(Агде N - концентрация атомов, Ь -длина волновода, Ь - конфокальный параметр фокусировки, индексы д и / относятся к волноводу и свободному пространству, соответственно. При генерации разностной частоты Щ — этот выигрыш равен (Ь/Ь)2 » 1. Из-за волноводных потерь и поглощения

длина волновода не должна превышать длину поглощения. Таким образом необходимо минимизировать потери, связанные с распространением и.поглощением излучений накачки и генерируемой волны. В связи с этим наиболее перспективными являются металлические . полые волноводы, как имеющие меньшие волноводные потери. Оценки, проведенные для

конкретных экспериментальных ситуаций, дают увеличение коэффициента преобразования (КП) т? = í,4¡h в 103 — 102. Предсказанная возможность увеличения эффективности преобразования при смешении частот в полых волноводах была экспериментально подтверждена авторами [4, 5].

В третьем разделе исследуется влияние пространственной неоднородности взаимодействующих волк на эффективность нелинейного процесса сложения частот ш, = 2wj + в условиях двухфотонного резонанса при однородном и яоплеровском уширении резонансного перехода. Анализ проводился для гауссовских пучков в геометрооптическом приближении с учетом эффектов насыщения резонансного перехода и штарковского сдвига уровней. Показано, что неоднородность пространственного распределения смешиваемых пучков приводит к ряду отличий от случая плоских волн. Например, эффект насыщения возникает при значении параметра насыщения в центре пучков аго > 3, тогда как для плоских волн - при ж > 1. Это обусловлено тем, что пространственная неоднородность приводит к "замазыванию" нелинейных структур, которые в чистом виде проявляются для плоских воли. Последнее необходимо учитывать при интерпретации экспериментальных результатов. Также показано, что в центре генерируемого пучка интенсивность может быть меньше, чем на периферии. При одинаковых мощностях КП в случае гауссовских пупках всегда меньше, чем для плоских волн.

В разделе / анализируется влияние немонохроматичности лазерного излучения на эффективность двухфотонно-резонансного сложения частот в случае доплеровского уиире-ния резонансного перехода с учетом эффектов насыщения и штарковского сдвига уровней. Рассмотрены две модели уширения спектра лазерного излучения: модель узкополосного гауссова поля [10] и модель случайного марковского поля с фазовой и амплитудно-фазовой модуляцией [11]. Показано, что в случае узкополосного гауссова поля насыщение появляется при средней интенсивности меньшей, чем соответствующая интенсивность монохроматического излучения. Для случайного фазово-модулнровашюго излучения при условии 2ГП„ < AúL < Av¡) (2Г„3, Аи0 - однородная и доплеровская ширина резонансного перехода, соответственно; AvL - спектральная ширина лазерного излучения) возможно увеличение эффективности нелинейного смешения в (1 + гео)/[1 + эео(1 -f 0)'1}, где з?0 - параметр насыщения для монохроматического излучения, /3 = v = r0_1 - среднее время между случайными скачками фазы. При соответствующем выборе параметров выигрыш в эффективности может быть существенно больше 1. Дано простое физическое объяснение этому эффекту. Амплитудные флуктуации этот выигрыш уменьшают, причем чем больше параметр насыщения, тем сильнее сглаживание. Для слабых полей накачки этот выигрыш отсутствует, так как однородная ширина не зависит от интенсивности излучения накачки.

В разделе 5 обсуждаются результаты экспериментальных исследований резонансного преобразования частоты непрерывного С02-лазера при смешении в парах натрия с излучениями непрерывных лазеров на красителе и аргонового лазера, работающих в непрерывном

режиме. Сумма частот одномодовых излучений лазера на красителе ^ и аргонового лазера поддерживалась в точном резонансес частотой перехода атома натрия 35' — 65', а частота излучения С02~лазера ш3 варьировалась вблизи перехода бЭ — ЭРф. Все три излучения фокусировались в центр кюветы с парами натрия. Генерация когерентного излучения наблюдалась в широком диапазоне расстроек как однбфотонных, так и трехфотонных. В эксперименте исследовались зависимости мощности излучений накачки на выходе из кюветы и нелинейной генерации от однофотонной и трехфотонной отстроек а целью поиска оптимальной концентрации атомов натрия, при которой мощность генерации максимальна. Достигнут высокий коэффициент преобразования — 9%, который до сих пор остается рекордным

В условиях эксперимента существенное влияние на эффективность смешения оказывает поглощение всех излучений. Для определения оптимальных условий преобразования была развита теория сложения частот гауссовских излучений с учетом поглощения. В приближении жесткой фокусировки и |Д&| >> [а,—(о^+аг+аз)! (а,- - показатель поглощения) зависимость мощности генерируемого излучения от концентрации атомов натрия можно представить в виде: .

IV, = А^ехр(7Ю> • (1)

где 7 и А - параметры, слабо зависящие от концентрации; 7 = ЬАк/Ы — <т,(Ь — г0) — сг+20, о-у - сечение поглощения на соответствующих частотах, с+ = + а2 + сз- На Рис. 1.

Рис. 1: Сравнение теоретической (Г) и экспериментальной (2) зависимостей мощности генерации от концентрации (Д^ = -13см"1, Аи3 = —0.14см-1), а также теоретическая зависимость мощности генерации от концентрации без учета поглощения (3), изменение мощности пропускания излучения лазера на красителе (4) и зависимость мощности спонтанного излучения Л =285.3 нм от концентрации (5).

приведены зависимости мощности генерации от концентрации атомов натрия, полученные по формуле (1) и из обработки экспериментальных данных. Измерения проводились при минимально возможных одно-, двух- и трехфотонных отстройках (Дг^ = -13см-1, Аи2 = О, Д1/з=-0.14см~!). Большая часть кривых лежит в области давлений, когда молекулярным поглощением можно пренебречь. Кривая 5 на Рис. 1 описывает зависимость интенсивности 'спонтанного излучения с А = 285.3нм, которое возникает за счет переходов из состояния 65 через промежуточный уровень 5Р и характеризует изменение населенности состояния 65, которое может распадаться также и через уровень ЗР.

12

отн-ед.

При мощностях волн накачки в области пересечения пучков = 0.13Вт (Л[ = 590нм), = 0.33Вт (Л2 = 514.5нм), \Уз = 3- КМВт (Л3 = 10.81мкм) наибольшая мощность генерации, которую удалось достичь в условиях эксперимента, составила 27мкВт. Таким образом, коэффициент пропорциональности С — IV,/И^ ^И^з = 2.1Вт-2. Это значение соответствует кубической восприимчивости паров натрия (по порядку величины) х<3> = Ю-7 ед.СГСЭ, для одного атома х'3' = 10~22ед.СГСЭ. Сравнение с другими работами показывает, что в нашем эксперименте было достигнуто наибольшее значение параметра • С. ' .

Во второй главе излагаются результаты исследований, посвященные изучению некоторых предложений и идей, связанных с проблемой усиления без инверсии населенности и электромагнитно-индуцированной прозрачности. Обсуждаются наиболее благоприятные условия для возникновения безынверсного усиления и увеличения преломления при отсутствии поглощения на дискретных переходах и переходах в континуум.

В первом разделе данной главы рассматривается идея безынверсного усиления на переходах в автоионизационные состояния (АС), суть которой состоит следующем: Известно, что спектр фотопоглощения АС имеет характерную несимметричную форму, обусловленную интерференцией различных каналов переходов в ионизационный континуум (существует область, где сечение поглощения может обращаться в нуль при определенных условиях). Последнее справедливо при условии, что АС не заселено. В отличие от поглощения . в спектре испускания такой несимметрии нет. Таким образом, спектры поглощения и испускания различаются между собой, а в области, где Поглощение отсутствует, вероятность испускания может быть отлична от нуля, что соответствует отрицательному поглощению, т.е. усилению излучения в области минимума поглощения на переходе в АС.

В случае,'когда АС заселено (например, электронным ударом в плазме или за счет рекомбинации) вероятность поглощения в единицу времени IV П{ш переходе из дискретного состояния п в АС V имеет вид:

+ + (2)

где Щ — вероятность поглощения только в континуум в отсутствие АС; х - нормированная отстройка от автоионизационного уровня; к = />„,/>„- населенности АС и дискретного уровня, между которыми рассматривается переход;_р < 1 - параметр перекрытия каналов [17]; параметр (3 < 1 учитывает вклад спонтанного и,ударного уширений, ц — безразмерный параметр контура линии [17].

Из (2) следует, что при х = поглощение меняет знак (т.е. становится отрицательным) при значениях к , удовлетворяющего условию:

рР( 1 + ?2) . {3)

13

Для р[} > 0.5 параметр к < 1 (ри < р„). Таким образом, в рассматриваемой системе возможно усиление (отрицательное поглощение) даже при условии р„„ < />„„, т.е. без инверсии населенностей.

Рис. 2: Зависимость вероятности поглощения в континуум от отстройки от автоионизационного резонанса. -

Изменение спектра АС при различных значениях к показано на Рис. 2. В атоме гелия. для переходов из основного состояния в АС 2s2p р = 1, q = -2.8, 7„„ « 1.2 • 1013сек-1, и усиление определяется только параметром ß, т.е. уширением перехода vn при заселении уровней v и п. Для аргона р = 0.82 и к должно превышать 0.14. Условие (3) определяет возможность безынверсногр усиления только в узкой спектральной области, так как интегральное по спектру поглощение пропорционально разности населенностей рп~р„. Аналогичные результаты имеют место и в случае автоионизационно-подобных резонансов, индуцируемых сильным лазерным излучением в континууме. Однако здесь величиной параметра ß можно управлять, изменяя интенсивность сильного поля.Типичные значения интенсивности, необходимые для реализации эффекта, составляют 10е - 109Вт • см-2.

Во втором разделе исследуется влияние локального поля на эффект электромагнитно-индуцированной прозрачности (ЭИП). Все основные результаты для ЗИП справедливы, когда плотность атомов не очень велика (Ю16см-1 и меньше). С практической точки зрения интересным и важным является случай больших плотностей атомов. С увеличением плотности локальное поле Ei, действующее на атом, отличается от внешнего Е как по величине, так и по фазе. Это должно приводить к изменению формы спектральных линий, обусловленных интерференцией квантовых переходов. Исследование влияния локального поля на ЭИЙ выполнено, используя стандартную концепцию, где EinE связаны соотношением Лорентц-Лоренца: EL — Е + Р/Зео, где Р - поляризация среды, е0 - диэлектрическая проницаемость вакуума.

Пусть трехуровневые атомы (Л-конфигурация с энергетическими состояниями Ез > Ег > Ei) взаимодействующих с двумя резонансными лазерными излучениями, одно их которых сильное и связывает незаселенные уровни ¡2) и (3), а другое — слабое (пробное) и действует на переходе из основного состояния |1) в промежуточное (3). С учетом ' 14

локального поля макроскопическая восприимчивость х» на частоте пробного пол а и>и (в присутствии сильного на смежном переходе) имеет вид:

о гГ31Д21

- линейная резонансная восприимчивость в отсутствии сильного поля, /(и;,,) •

(4)

форм-

фактор линии перехода, == Г„— Пц и Гу частотные отстройки от соответствующих резонансов и полуширины переходов.

Параметр Са = [¿и^Ы/ЗсоЬ: выступает как сдвиг частоты перехода 3 - 1, обусловленный ростом концентрации. Существенно, что частота двухфотонного перехода и перехода, взаимодействующего с сильным полем, не меняются. В результате эффект локального поля не сводится к переопределению выхода из резонанса слабого поля, а качественно меняет всю форму спектральной линии, если этот-фактор становится соизмеримым с шириной резонанса, то зависимость восприимчивости от частоты пробного поля становится существенно несимметричной. Характер восприимчивости от частоты сильного поля при фиксированной частоте пробного в зависимости от величины параметра С изменяется от колоколообразного (С = 0) к дисперсионному (С = 1) и далее с ростом С переходит в контур, подобный контуру Фано.

1.

Рис. 3: а) Схема уровней для безынверсного усиления и резонансного увеличения преломления при отсутствие поглощения. Система находится в буферном газе с давлением порядка 1 атмосферы. Пробное излучение частотой шм резонансно взаимодействует с переходом. пд, а сильное поле, с частотой и — со смежным переходом тп. Уровень п — основное состояние, тип — подуровни тонкого расщепления. Между ними поддерживается Больц-мановское распределение населенностей за счет столкновений с атомами буферного газа, б) Схема энергетических уровней для безынверсного усиления на переходе на переходе |3) - |1) при двухфотонной накачке на переходе |1) — |2). Волнистыми линиями указаны процессы релаксации населенностей; и>0 и ш — частоты сильного и пробного излучений, соответственно, состояние |1) - основное.

В разделах 3 и 4 излагаются результаты анализа предлагаемых нами .двух простых вариантов усиления без инверсии населенностей на дискретных переходах и увеличения показателя преломления в области, где поглощение отсутствует. В обоих случаях безынверсное усилений обусловлено нелинейным интерференционным эффектом. Отличительной

15

их чертой от ранее изученных схем является использование одного лазера накачки. В первом случае (см. Рис. За) используется нелинейный интерференционный эффект на £)1 ц £)2 переходах щелочных металлов в сочетании с неупругими столкновениями с атомами буферного газа. Анализ проведен на примере атомов натрия, где необходимые параметры достаточно хорошо известны. В этом случае сильное поле связывает уровни 35 и ЗР3/2, а столкновения с атомами буферного газа (при давлении около атмосферы) приводят к передаче населенности с уровня ЗР3/2 на 3Рх/Ъ который расположен ниже. Увеличением интенсивности сильного поля можно управлять разностью населенности на переходе 35 — ЗЛ/2, вплоть до достижения инверсии. Этот переход зондируется как пробный. Расчеты показывают, что в стационарном режиме для ощутимого изменения формы линии на частоте пробного поля, необходимы интенсивности порядка (1 — 10кВт/см2), при этом величина безынверсного усиления может достигать 0.3% от поглощения без сильного поля. Такая величина усиления еще может быть зарегистрирована в эксперименте. Форма линии чувствительна к интенсивности и частотной отстройке от резонанса сильного поля. В рамках предлагаемого эксперимента можно управлять не только усилением (поглощением), но и показателем преломления, который может иметь максимум в области, где поглощение исчезает.

Отметим, что роль столкновений здесь противоречива. С одной стороны, они уменьшают когерентность и, тем самым, величину эффекта. Но, с другой стороны, столкно-вительная передача населенности'между компонентами тонкой структуры позволяет манипулировать и оптимизировать отношение разности населенности на связанных переходах, которое важно для достижения безынверсного усиления. Столкновительное уширение также позволяет пренебречь доплеровским уширением, сверхтонким расщеплением основного состояния и некоторыми другими сопутствующими эффектами. Все это, несмотря на малую величину эффекта, сильно упрощает постановку и теоретическую интерпретацию эксперимента. Следует ожидать значительного увеличения рассмотренных эффектов в рубидии и калии по сравнению с нэтрием. ^

, Схема другого варианта безынверсного усиления показана на Рис.Зб. Идея здесь аналогичная, но сильное поле взаимодействует с двухфотонным переходом |1) — |2),. а согласно правилам отбора переход из состояния [2) на уровень |3), который расположен ниже, является разрешенным. Поэтому не требуется буферного газа для переноса населенности с уровня |2) на уровень |3). Усиление наблюдают на переходе |0) — |3) с помощью пробного поля. Как и в предыдущей схеме, в данной системе усиление без инверсии возникает при некотором пороговом значении интенсивности сильного поля. Также имеется оптимальное значение интенсивности, при которой усиление будет максимальным. Оценки показывают, что усиление здесь существенно больше, чем в предыдущей схеме, так как отсутствует столкновительное уширение, но требуется большая интенсивность поля накачки.

Третья глава посвящена исследованию процессов резонансного нелинейного смеше-

16

со.

со

О)

2 ; к

СО л

о>:

со.

со,

а

б

со

2 1

Ю.

СО,

В

^О^-кОз+СОз Шз=001+С02 ®3—031 Ш2

со

ш.

(О,

3 2

со,

0).

(О

ю.

г д

ш4—С01+С02+©3 04=0^0)2+0)3

со,

со.

со.

со;

ж

С04—О) | ~Ь002—ю3

СО,

СО.

Г со

Л— 4

со.

3,

со,

со.

---3 -г

со, со

3 2 . 3

ю

со.

и

со. со.

i к

со.

со.

К

С04—С01+С02+С03 0)4=0)^(02—0)3 (01=2(0^(0,

Рис. 4: Некоторые схемы, в которых возможно резонансное параметрическое смешения частот в условиях электромагнитно-индуцированной прозрачности.

3

2

ния частот лазерного излучения в условиях электромагнитно-индуцированной прозрачности (ЗИП). Основная идея состоит в следующем. Нелинейная восприимчивость вещества, ответственная за процессы смешения частот и параметрической генерации, резко возрастает при одно- и многофотонных резонансах, что позволяет уменьшить интенсивности излучений накачки вплоть до значений, характерных для непрерывных лазеров. Однако при однофотонном резонансе сильно возрастает поглощение исходных смешиваемых и генерируемого излучений. Это приводит к ограничению концентрации атомов нелинейной среды и, соответственно, к ограничению- эффективности преобразования. В условиях ЭИП резонансное поглощение может быть подавлено, а нелинейная поляризация оставаться еще значительной. Таким образом удается совместить малость поглощения с достаточно большой нелинейной поляризацией. Такие условия можно реализовать, используя либо сильные поля накачки либо дополнительное сильное лазерное поле, которые при определенных условиях приводят к ЭИП. Под сильными подразумеваются поля с интенсивностью, достаточной для расщепления уровней (динамический Штарк-эффект). В комбинации со слабыми излучениями они приводят к ЭИП на соответствующей частоте (либо накачки либо генерируемого излучения, либо то и другое вместе). Возможны различные варианты с одновременным двойным и тройным резонансами. При этом появляются дополнительные возможности для управления фазовым согласованием. На Рис. 4 представлены некоторые из возможных вариантов.

В разделе 1 данной главы рассматривается полностью резонансный трехволновой процесс сложения частот в изотропной среде, когда одно из смешиваемых излучений является сильным (Рис. 46). Пусть поле с частотой и>з сильное, а другое с частотой — слабое, причем и3 = о>1 + и>2- Переходы ¡0) - |1) и |1) — ¡2) являются разрешенными, ¡0) - |2) — дипольно запрещен, но может быть квадрупольно разрешенным. В магнитном поле, изменяющем внешнюю симметрию системы, возможен процесс генерации на суммарной частоте. Для разрушения сферической симметрии можно использовать и постоянное электрическое поле. В частности, при двухфотонном резонансе с ридберговскими состояниями требуемые напряженности электрического поля составляют всего лищь несколько сотен В/см [18].

В сильном поле восприимчивости хг^) й , ответственные за поглощение и

нелинейную поляризацию, на соответствующих частотах, имеют вид:

Х1(^1)--ХЮд 12 .= ХюЬМ .(6)

<^10^20 + 1^211

Здесь хю, Хо2' ~ резонансные линейная и квадратичная восприимчивости при = П20 = О для слабых полей Е{а\ Ац = Г^ - ¿Пу; = ил - иц, ¿ц и Г,; — дипольные моменты и , - полуширины линий переходов; Сц - -¿¡¡Е\12К (I = 1,2,3); Е\ - амплитуда поля.

Факторы /г и К отражают отличие восприимчивостей в сильном поле от таковых в слабом поле; их частотные зависимости обусловлены динамическим расщеплением уровней и квантовой интерференцией.

Рис. 5: а) Зависимости поглощения Im(fi) (1), резонансной добавки к показателю преломления Re(fi) (2) и модуля нелинейной поляризации, пропорциональной \F\g2, (3) от нормированной отстройки хх = fii/Fip при f^i = О, дг = [i?2i 1/Гга = 3, Гм/Гм = 3, Г21/Р20 = 4. б) Зависимость фактора nD = | < xnl > |/| < im{xi) > i от нормированной частоты Раби сильного поля G2 = \G2i\/(kiv при fii = Л2 = 0 от нормированной отстройки = üi/hv, Г10jk-iV = 0.0-5, r2o/(fci + ki)v = 0.005; <...>- усреднение по скоростям.

На Рис. 5а представлены зависимости 7m(/j) = и ' Re(fi) = •

/?e[xi(u!! )!|/|хю|, которые описывают поглощение, резонансную добавку к показателю преломления и модуля атомной нелинейной поляризации |Pwi|,cc \F\g2, соответственно, от отстройки Oi при Ü2 = 0 (32 = IG21I/T10). Поглощение и модуль нелинейной поляризации имеют характерные провалы в области невозмущенного резонанса цо при частоте Раби сильного поля д2 > 1 - среда становится прозрачной в области невозмущенного резонанса (эффект ЭИП). Глубина провалов и расстояние между пиками увеличивается с ростом интенсивности сильного излучения. В.центре провала Re(x 1) = 0, что является благоприятным для управления фазовым согласованием взаимодействующих волн. При fi2 ф 0 эти зависимости становятся несимметричными. Существенвое различие в глубине провалов в поглощении и нелинейной поляризации обуслдвлено тем, что в поглощении интерференция имеетгцеструктивный характер, тогда как в нелинейной поляризации - конструктивный. Это нетрудно увидеть, если знаменатель в выражениях (5) и (6) разложить на простые множители. В результате, например, выражение для Im(x 1) можно представить:

, , ч 1 V , . < , _4 Г Г (г1+га+2«Гю ,

Im{Xl) = и1__ + - Im\{üi _ г0{П] _ z2)] (7)

Здесь «1,2 - корни знаменателя в выражении (6). Первые два слагаемых в (7) имеют характерный лоренцевский вид и отражают вклады переходов через квазиуровни, а третье

/

слагаемое можно интерпретировать как их интерференцию, которая, в принципе, может быть как конструктивной так и деструктивной в зависимости от знака. Анализ интерференционного слагаемого показывает, что при П[ = 0 и П2 =0 его знак определяется знаком разности (Г2о —Т10): при Г20 < Гю — интерференция деструктивная, т.е. поглощение уменьшается, при Г20 > Г10 она конструктивная (поглощение увеличивается), а при Г20 = Гш - интерференция отсутствует (г = 0). Аиализ показывает, что возможны ситуации, когда в |хм.|2 интерференция конструктивная, а в 1т(х¡) - деструктивная. Аналогичная картина имеет место и в случае доплеровского уширения резонансных переходов, когда динамическое расщепление уровней превышает доплеровскую ширину.

В оптически плотной среде эффективность преобразования определяется фактором г/0 = (|хлг£|.$г)2/[^т(хд)]!> который в области ЭИП может значительно превышать 1. При однородном уширении этот фактор имеет резонансный характер и определяется только величиной интенсивности сильного поля. В этом случае отношение |хлгь|/Кп»(х!)| не зависит интенсивности сильного поля. При доплеровском уширении последнее зависит от интенсивности в виде резкой ступеньки (Рис. 56).

Таким образом, использование эффекта ЭИП позволяет значительно увеличить эффективность процесса резонансного трехволнового смешения. Для экспериментальной проверки предлагается схема полностью резонансного сложения частот в парах натрия, помещенных в магнитное поле (переходы 35 — 3Р — 4Г>), которая хорошо изучена' при смешении слабых полей. Отметим, что если переход |0) — |2) тоже дипольно разрешен (такое возможно, например, в некоторых молекулах), то и на этом переходе поглощение также уменьшается. Такой подход представляет интерес при смешении частот в квантовых ямах и аналогичных наноструктурах, которые привлекают внимание как перспективные нелинейные материалы [19].

В разделе 2 анализируется процесс двух- и трехфотонно-резонансного смешения частот = и>1 +и>2 в условиях ЭИП, наведенной дополнительным сильным полем с частотой ш, действующим на переходе смежном переходу, с которым взаимодействует генерируемое излучение (Рис. 4з). Все остальные поля предполагаются слабыми. Показано, как выбирая амплитуду и частоту сильного поля, можно эффективно управлять, процессом нелинейного смешения, сохраняя при этом преимущества даухфотонного резонанса. В данном- случае восприимчивости и ХмК^Д ответственные за поглощение и нелинейную поляри-

зацию, соответственно, имеют вид:

(Иг \ • (1) Д40Г30 (з) / \ • (з) ДчаГдаГго

Здесь Хо К Хо3> — резонансные значения восприимчивостей (Г2г0 = Л3 = 0) при малых значениях амплитуд полей £1,2,3 и отсутствии сильного поля (е = 0).

На Рис. 6 показаны зависимости Яе(х(1') от отстройки путем изменения

ш1 или ш2 (при П3 ф 0), описывающие поглощение и резонансную часть показатели пре-

ЮО!*"'!; Рис. 6: Зависимости модуля нелинейной

1-5 " восприимчивости (1), поглощения

. 1 , (2) и резонансной части показателя

Д I ( преломления Яе[х(1)(ш4)] (3) от нормированной

_отстройки х4 — П4/Г30, вычисленные при

- -2 П3 = П = 0 Пз = 20Гзо, П = 0. Гза/Г^о = 6,

'-а-1 ¿V- Г30/Г20 = 4, Г34/Г<0 = 2, Г32/Г20 = 3,

"4 , ' |С|2/ГзоГ4О = 502.

ломления, а также |х/й,)1> ответственную за генерацию излучения на суммарной частоте. Крайние пики отражают эффект динамического расщепления уровня |3) под действием сильного поля на смежном переходе. Пик, расположенный между ними обусловлен двух-фотонным резонансом, его форма и величина зависят от частотных отстроек П4, П и П3. Он проявляется при О. Ф 0, П3 = 0 либо наоборот, имеет несимметричную форму, которая приближается к контуру Фано. В области этого резонанса поглощение мало, а резонансная добавка к показателю преломления стремится к нулю. Такое различие между поглощением и нелинейной восприимчивостью, как и в предыдущем разделе, обусловлено разным характером квантовой интерференции: в первом случае она деструктивная, а во-втором — конструктивная. Фактор г; = |хя![,|2/[/тх(1)]2, которому пропорциональна эффективность нелинейного смещения в оптически плотных средах, может достигать нескольких порядков. Таким образом, с помощью дополнительного сильного лазерного излучения можно управлять эффективностью нелинейно-оптической генерации, а также условиями фазового согласования. Эти результаты легко обобщаются на случаи смешения с вычитанием частот, а также на многофотонные резонансные процессы более высокого порядка.

В разделе Занализируется полностью резонансный четырехфотонный процесс смешение частот 0)4 = и>1 — о>2 + ^з рамановского типа в условиях ЗИП, когда две волны накачки с частотами иг2|3 являются сильными и взаимодействуют с незаселенными состояниями (Рис. 4д).

Восприимчивости XI,4(^1,4)1 ответственные за поглощение излучений с частотами и^ и нелинейную поляризацию хыйы*) на комбинационной частоте ш4 имеют вид:

= г'ХюГ10[(Г20 - Ш20)(Г30 - + (9)

Х4Ы = гХ4оГ3о[(Г20-т20)(Г10-г'П1)+|С?21|2]/)-1 (10)

шЦ) = ¿хГТюГгоГзо-О-1, Р = ДзоД2оА1о+Д30|С21|2 + Д,О|<7З2|2 (11)

Здесь хм, Х40, Хо1 — резонансные значения соответствующих восприимчивостей (^1,2,3 = 0) при слабых полях.

■' 21 .

0.8 0«

1Щ1,) 3.1т(I.) 02 ' «Яе!',) 5 р|928, 0

Рис. 7: а) Зависимости модуля нелинейной поляризации, пропорциональной |Г|д2д3 (1), поглощения /т(/114) (2) и резонансной добавки к показателю преломления Яе(/М) (3^ от нормированной отстройки хг = Г^/Гю, вычисленные для нормированных частот Ра-би сильных полей дг = 40, дз — 50 и для = 12 3 = 0, шзо/шю = 1.6, АтМго = 10, Аю = Азо = Ли = Ац, — коэффициенты Эйнштейна для спонтанных переходов, б) Зависимость квантовой эффективности ц нелинейной генерации от нормированной отстройки II = Пх/Гхо и длины среды Ь. ^

Зависимости модуля нелинейной поляризации |Рлг£| ос |Р|<7гРз = Хлгл/Хо',Ь)> поглощения 1т(/1>4), (/1,4 = Хю,4о) и резонансной добавки к показателю поглощения йе(/м) от отстройки П1 представлены на Рис. 7а. Показатели поглощения имеют три пика, которые отражают динамическое расщепление уровней под действием двух сильных излучений. Модуль нелинейной поляризаций имеет такой же вид с той лишь разницей, что здесь глубина провалов существенно меньше, чем для поглощения. С ростом амплитуд сильных полей расстояние между пиками и глубина провалов увеличиваются, но в нелинейной поляризации глубина провалов увеличивается в меньшей степени, чем в поглощении. Анализ показывает, что такое различие обусловлено разным характером интерференции в поглощении и нелинейной поляризации. В областях штарковского расщепления в нелинейной поляризации интерференция имеет конструктивный характер, тогда как в поглощении •— деструктивный. Поэтому здесь поглощение и резонансные добавки к показателю преломления малы, а нелинейная поляризация может быть, ;еще значительной. На Рис. 76 приведена зависимость квантовой эффективности смешения 4 = иц^/ш^ю (14 и , /¡о — интенсивности генерируемой и волны с частотой и>х на выходе и на входе г — О нелинейной среды, соответственно) от нормированной длины среды Ь = га04 и нормированной отстройки Х1 = П1/Г10, который демонстрирует, что при заданной интенсивности сильных полей существует оптимальная длина нелинейного взаимодействия, определяемая как.поглощением, так и фазовым рассогласованием, при которой эффективность генерации максимальна.

Таким образом, интерференция квантовых переходов приводят к одновременному по-

22

ОС»

О

давлению поглощения как слабого исходного, так и генерируемого излучений. При этом атомная нелинейная поляризация не испытывает деструктивной интерференции в отличие от поглощения и возрастает на много порядков по сравнению со случаем всех слабых полей.

В разделе 4 рассмотрен процесс сложения частот ш3 — 2и!) + ш2 при одновременном двух- и трехфотонном резонансе, когда сильное поле с частотой и^ взаимодействует с двухфотонно-резонансным переходом, а другое смешиваемое излучение с частотой резонансной переходу |3) —12), является слабым (Рис.4к). Показано, что в этом случае также возможно индуцирование прозрачности на частотах какачкк и генерируемого излучения а>з, обусловленное расщеплением уровней |0,2) под действием сильного двухфотонно резонансного поля и деструктивной квантовой интерференцией. Так как сильное поле взаимодействует с основным состоянием, то в отличие от случаев, рассмотренных в предыдущих разделах, здесь имеются некоторые особенности, требующие специального рассмотрения. Эффективная линейная восприимчивость Хз(^з), ответственная за поглощение и дисперсию на частоте генерируемого излучения ш3, и нелинейная восприимчивость Хзл/ь^з) имеют вид: '

' ад

/""йтгщгтзг к"г'п <14)

Ро,2 — населенности соответствующих уровней, аг параметр насыщения, Ую — составной эффективный матричный элемент двухфотонного перехода |2) — |0), Д,у = Г,у - ¿П() П( = — Выражение для восприимчивости ^(и^) на частоте1 ш2 имеет вид, аналогичный Хз(^з) •

Здесь сильное поле также модифицирует поглощение и нелинейную восприимчивость — первые слагаемые 8 (12) и (13). Знаменатель в этих формулах квадратичен по частоте и>3, что отражает эффект расщепления уровней. Таким образом,в данной схеме расщепление и квантовая интерференции играют также важную роль, как и в предыдущих случаях. Отличие от ситуации, в котордй сильное поле действует между незаселенными уровнями, состоит в наличие вторых слагаемых. Последнее в (12) обусловлено нелинейным интерференционным эффектом (НИЭФ), а в (13) — населенностью р2, обусловленную эффектом сильного,поля. НИЭФ может как усиливать, так и уменьшать вклад интерференции квантовых переходов в поглощение. Проведенный анализ показал, что можно подобрать такие

условия, когда деструктивная интерференция одновременно уменьшает поглощение как

23

генерируемого резонансного излучения, так волны накачки с частотой а нелинейная поляризация будет испытывать конструктивную интерференцию. В результате возможно существенное (на несколько порядков) увелйчение эффективности смешения частот по сравнению со случаем смешения слабых полей.

В четвертой главе исследуются процессы двухфотонно-резокансного смешения частот лазерного излучения в условиях когерентного пленения населенностей (КПН) и параметрического просветления (ПП) среды. Оба этих эффекта имеют интерференционную природу и могут оказывать существенное влияние на эффективность преобразования. Показано, что КПН приводит к значительному уйеличению эффективности резонансного нелинейного смешения по сравнению с традиционными двухфотонно-резонансными процессами преобразования. Это обусловлено тем, что, с одной стороны, эффект КПН уменьшает поглощение резонансных полей .накачки, а, с другой — одновременно увеличивает нелинейную поляризацию, которая по величине может стать сравнимой или даже больше линейной. В отличие от КПН эффект ЛП приводит к ограничению эффективности двухфотонно-резонансной нелинейной генерации. , >

В разделе 1 данной главы рассматривается распространение двух непрерывных лазерных излучений в оптически плотной среде трехуровневых атомов в ^конфигурации в условиях КПН. Изучены случаи однородного и доплеровского уширения резонансных переходов. Показано, что наряду с уменьшением поглощения резонансных волн КПН индуцирует большую когерентность на дипольно запрещенном переходе, которая при определенных интенсивностях взаимодействующих волн достигает своего максимального значения, равного 1/2 (по модулю). При этом КПН сохраняется на длинах, значительно превышающих линейную длину поглощения. Это явление предлагается использовать для увеличения эффективности двухфотонко-резонансных процессов нелинейно-оптического смешения частот лазерного излучения.

Рис. 8: Последовательность включения импульсов, _г при которой возможен эффективный адиабатический перенос населенностей, и конфигурация уровней Д, ! , . системы, взаимодействующей с лазерными полями. / / \ \ — несущие частоты пробного и контролирую/ / \ ' \ щего излучений, соответственно. |0) — основное со/ стояние.

-2 0 2 4 1/Т

Разновидностью КПН является эффект адиабатического переноса населенности (АПН), который приводит практически к полному переносу населенности из начального состояния ¡0) в конечное ¡2). При этом частоты Раби взаимодействующих импульсов должны удовлетворять условию адиабатичности \J\Giq\2 + ¡б^РГ» 1 ([20]).Это условие может выпол-

24

няться для достаточно мощных и коротких импульсов с длительностью Т « Г"1. Физически это означает, что огибающие импульсов должны изменяться медленно по сравнению с частотой Раби. Эффект АПН реализуется при резонансном взаимодействии двух частично перекрывающихся лазерных импульсов с трехуровневой квантовой системой- Причем импульсы должны следовать в определенной временной последовательности (Рис. 8): контролирующий импульс с частотой и>2 включается и выключается раньше, чем пробное излучение накачки с частотой <¿>1. Последнее может иметь амплитуду сравнимую с амплитудой контролирующего поля.

Путем численного решения самосогласованной системы уравнений для матрицы плотности и укороченных волновых уравнений изучена временная и пространственная динамика гауссовских импульсов с длительностью, много меньшей всех времен релаксации атомной подсистемы. Показано, что в условиях АПН такие импульсы могут распространяться на расстояние, значительно превышающее длину линейного поглощения пробного импульса. Но при этом передний фронт пробного импульса частично поглощается, а у второго усиливается. Поглощенная энергия затрачивается на адиабатическое приготовление атомной системы в возбужденное состояние и усиление контролирующего импульса. Отметим, что временная «"пространственная эволюция импульсов в условиях АПН отличается от таковой для согласованных импульсов и импульсов, одетых полем, при ЗИП [21]. Эффект селективного возбуждения двухфотонно резонансного состояния с вероятностью, практически близкой к единице имеет место на длине среды, значительно превышающей длину линейного поглощения слабого пробного импульса. Этот метод получения инверсии населенности в протяженных средах предлагается использовать для создания антистоксова лазера.

В разделе 2 изучается процесс рамановского смешения = щ — с одновремен-

ным одно- и двухфотонным резонансом в условиях' КПН в непрерывном режиме. Интенсивности полей с частотами ц>1,2 считаем достаточными для выполнения условий, необходимых для возникновения КПН, а поля с частотами а>31< - слабыми. В предыдущем разделе было показано, что при КПН, наряду с уменьшением поглощения резонансных излучений, атомная когерентность на дипольно запрещенном переходе \рю\ может достигать максимально возможной величины 1/2. Этот эффект называют максимальной когерентностью [22]. Когерентность р2о можно рассматривать как сильный осциллятор. Третье лазерное поле с частотой и3 взаимодействует с этим осциллятором и преобразуется в излучение на суммарной или разностной частоте. Наведенная нелинейная поляризация йа* частоте пропорциональная р2о, тоже становится большой. Она может быть значительно больше, чем нелинейная поляризация в традиционных процессах резонансного нелинейного смешения частот в газообразных средах и даже сравнимой с линейной поляризацией. Все это и приводит к значительному увеличению эффективности нелинейной генерации. Расчеты,

выполненные для атомов бария, показывают возможность достижения квантового коэффициента преобразования более 50%.

В разделе 3 показано, что рассмотренная выше идея распространяется и на случай пол- " ностью резонансного трехволнового смешения, когда две смешиваемые волны являются сильными: КПН приводит к гигантскому увеличению (в 10е раз) эффективности сложения частот по сравнению сслучаем слабых полей. Интересно отметить, что в условиях КПН эффект насыщения, характерный для эффективной двухуровневой системы, не проявляется, так как рго не зависит от разности населенностей (ро — />2).

Раздел 4 посвящен исследованию процесса апконверсии частоты ы2 слабого ИК излучения а процессе четырехволнового смешения и>4 = и)1 + ш2 т шз в схеме с дополнением ее до двухфотонного резонанса, причем + о;2 == ^ю (^о — частота двухфотонного перехода). Также анализируется вопрос о предельной эффективности нелинейного сложения частот при двухфотонном резонансе,с учетом эффекта ПП. ПП обусловлено деструктивной интерференцией двух когерентных, но противофазных каналов возбуждения двухфотонного перехода. Нами исследован, по-видимому, простейший вариант смешения, в котором можно наблюдать явление ПП в отсутствии маскирующих сопутствующих эффектов.

В разделе 4 приводятся результаты теоретического анализа апконверсии частоты слабого (сигнального) излучения с частотой и>2 в процессе двухфотонно-резонансного четырехволнового смешения частот ш4 — 4- ш2 + Возбуждение двухфотонного перехода осуществляется излучением накачки с частотой и 1 и сигнальной волной, а частота второй накачки выбирается исходя из условий фазового согласования. Эта схема преобразования получила широкое распространение при визуализации слабых ИК сигналов — схема преобразования с дополнением частоты сигнального излучения до двухфотонного резонанса. Показано, что при не слишком больших интенсивностях излучений накачки когда -можно пренебречь штарковскии сдвигом уровней (|'£1,з| >> |£2|, — напряженности смешиваемых полей), квантовый коэффициент преобразования ограничен эффектом ПП на уровне 25%. Найдены условия захвата фаз, когда поведение взаимодействующих волн не зависит от фазового рассогласования и близко к их поведению п{>и полном согласова-. нии: |а5д + а2т\ >> |где а2т — коэффициенты рамановского и двухфотонного поглощения, соответственно, Ак — фазовое рассогласование. Изучено, влияние пространственной неоднородности на динамику установления ПП. Максимальный КП в этом случае достигается на больших длинах или при больших мощностях волн накачек.

При достаточно общих предположениях, используя модель двухуровневого атома, исследуется вопрос о предельной эффективности двухфотонно-резонансного четырехволнового смешения = и^ +и>2 + когда интенсивности всех смешиваемых волн сравнимы по порядку величины. Определена функциональная связь между квантовым КП >д, начальными амплитудами полей а0и аог, ооз на входе нелинейной среды и параметром аз = щ/гс?

(ге^г — двухфотонная и комбинационная восприимчивости):

ао2 А ± М - ~ пГ)

~ =-*-Б-~--(15)

ао1 о

где А = с + С'1, В = С - с'1, с = ехр [2а;-1 агсып .

Соотношение (15) показывает, что КП определяется отношением ге = эе,/аз2 и также зависит от начальных интенсивностей излучений на входе нелинейной среды. В зависимости от указанных параметров КП может составлять от нескольких десятков до долей процента.

Пятая глава посвящена исследованию светоиндуцированного дрейфа (СИД) двух- и трехуровневых атомов в поле широкополосного излучения. Исследования направлены на выяснение особенностей и поиск новых закономерностей СИД, индуцированного широкополосным излучением, анализируются некоторые возможные эксперименты по наблюдению этого эффекта. '

В разделе 1 данной главы обсуждаются основные принципы светоиндуцированного дрейфа и приводятся характерные оценки этого эффекта в поле излучения черного тела. Многие астрофизические объекты также как и лазерно-индуцированная плазма описываются такой моделью излучений в первом прибдюкении. Анализируются особенности преобразования излучения одного из самых эффективных непрерывных,лазеров - технологического С£?2-лазера"— через лазерную плазму в широкополосное излучение как источника возбуждения СИД для широкого круга веществ. Проведенный анализ показывает потенциальные возможности лазерно-индуцированной плазмы как источника белого света для сепарации различных химических элементов с помощью эффекта СИД.

Излучение реальных источников света является расходящимся. Величина эффекта белого СИД определяется конкуренцией между селективностью возбуждения и глубиной провалов в спектре интенсивности возбуждающего излучения, которая уменьшается по мере его распространения. Эта конкуренция может изменить процесс белого СИД в естественных объектах и лабораторных экспериментах. В разделе 2 анализируются особенности белого СИД в сферически и цилиндрически симметричной геометрии излучения. Показано, что пространственная расходимость излучения может существенно уменьшать величину эффекта. Геометрические эффекты становятся важными, когда спектральные линии формируются на расстояниях, сравнимых с радиусом источника. Это необходимо учитывать при проектировании экспериментов.

В разделе 3 исследована новая возможность наблюдения эффекта белого СИД одно-'С-компонентных гюглощающих трехуровневых атомов, находящихся буферном газе. Поглощающий газ должен иметь две близко расположенные линии поглощения (расщепление не должно превышать нескольких доплеровских ширин). Этот эффект является аналогом белого СИД в двухкомпонентно поглощающем^газе. Взависимости от атомных характерис-

тик поглощающая компонента будет втягиваться или выталкиваться по направлению от входа в ячейку. Требуемая селективность обусловлена несимметрией в спектре поглощения, которая возникает за счет различия показателей поглощения на переходах с близкими линиями. Величина эффекта может быть сравнима с аналогичным эффектом в двухкомпо-нентной поглощающей смеси. Изучены две возможные конфигурации трехуровневых систем (Л и У-системы), где эффект может быть реализован. Выполненные оценки показали, что экспериментальное наблюдение белого СИД в однокомпонентном трехуровневом газе в лабораторных условиях (например, в парах натрия), возможно в поле излучения лазера с широким спектром (превышающим частотное расстояние между близко расположенными уровнями). Отметим, что предсказанный эффект экспериментально наблюдали Ь.Мо! с соавторами [6] при облучении паров натрия излучением лазера с широким спектром.

В разделе I выполнен анализ разделения изотопов посредством СИД в поле широкополосного лазерного излучения. Суть метода такова: замкнутая ячейка содержит буферный газ и два изотопа с частотами переходов и и;2, соответственно, (для определенности и>х < ш2). Спектральная ширина излучения, используемого для возбуждения изотопов, Д ~ Лш, = |«1 — (До;,- — изотопическое расщепление), а его центральная частота • симметрична по отношению к изотопическому расщеплению. В большинстве случаев изотопическое расщепление составляет величину порядка нескольких ГГц, например, в редкоземельных атомах. Лазеры с такой шириной спектра существуют. При указанных условиях у первого изотопа возбуждаются атомы с "правыми скоростями", а у второго — с "левьь ми". В результате возникают противоположно направленные потоки атомов изотопов, с последующим их пространственным разделением в замкнутой кювете.

Оценки, выполненные для изотопов европия, показывают значительное обогащение (в несколько десятков раз) каждого из изотопов при спектральной интенсивности порядка 0.1Вт/см2 ГГц. Такая спектральная интенсивность достижима в современных лазерах.

В заключении отмечаются некоторые последние работы, имеющие отношение к обсуждаемым в диссертации проблемам, а также сформулированы основные результаты исследования.

Основные результаты сводятся к следующему:

• Впервые показано, что на переходах в автоионизационные состояния и континуум возможно усиление света без инверсии населенности, обусловленное различием спектров поглощения и вынужденного испускания; на основе нелинейного интерференционного эффекта предложены и изучены простые экспериментальные схемы для наблюдения безынверсного усиления на дискретных переходах и увеличения показателя преломления при отсутствии поглощения с использованием одного лазера накачки.

• Исследована пространственная и временная динамика двух частично перекрываю-

28

щихся коротких импульсов в среде трехуровневых атомов в условиях адиабатического переноса населенности. Установлено, что селективное возбуждение двухфотонно резонансного состояния с вероятностью, практически близкой к единице, сохраняется на длине распространения импульсов, которая значительно превышает длину поглощения слабого пробного импульса в отсутствие контролирующего.

• Показано, что в оптически плотных средах локальное поле приводит к существенному изменению спектральных характеристик электромагнитно-индуцированной прозрачности.

• Предложены и исследованы варианты резонансного четырехволнового смешения частот, когда индуцированная прозрачность достигается одновременно на частоте резонансной накачки и генерируемого излучения. Это позволяет совместить минимум поглощения со значительной нелинейной поляризацией, что приводит к увеличению эффективности преобразования.

в Исследованы особенности процессов двухфотонно-резонансного.трех- и четырехволнового смешения частот в условиях когерентного пленения населенности. Установлено, что наряду с уменьшением поглощения однофотонно-резонансного излучения накачки КПН одновременно приводит к увеличению нелинейной поляризации, которая может быть сравнима или даже больше линейной поляризации. Показано, что это обусловлено большой когерентностью, которая наводиться на двухфотонном переходе. Изучены условия эффективного преобразования.

• Предложен и проанализирован способ значительного увеличения эффективности преобразования частоты лазерного излучения в ВУФ область спектра, используя процес- > сы нелинейного смешения частот в газонаполненных оптических волноводах.

• Исследовано влияние поглощения смешиваемых и генерируемого излучений на эффективность четырехволнового смешения в условиях двухфотонного резонанса и од-нофотонного и трехфотонного квазирезонанса при жесткой фокусировке гауссовских пучков. Полученные результаты хорошо описывают экспериментальные данные по преобразованию частоты непрерывного СОг-лазера в УФ область спектра в процессе четырехфотонного смешения в парах натрия. -

• Изучено влияние параметрического просветления на* процесс преобразования частоты слабого ИК излучения в схеме с дополнением до двухфотонного резонанса. Проанализировано влияние пространственной неоднородности лазерного излучения на параметрическое просветление.

« Развита теория двухфотонно-резонаненого четырехволнового смешения частот с учетом эффектов насыщения, многофотонной ионизации и штарковского расщепления

уровней. Получены простые формулы для оценки эффективности смешения частот при различных соотношениях между длительностью импульса, параметром насыщения и ионизационным уширением. Определены условия эффективного преобразования с учетом указанных эффектов.

• В геометро-оптическом приближений исследованы особенности нелинейного смешения мощных гауссовских пучков, в условиях двухфотонного резонанса с учетом эффекта насыщения и штарковского сдвига уровней в случаях однородного и доплеров-ского уширения резонансного перехода. Показано, что пространственная неоднородность может приводить к качественному изменению результатов, предсказываемых в приближении плоских волн, а генерируемый пучок в центре, может иметь интенсивность меньше, чем на периферии.

• Предсказан эффект светоиндуцированного дрейфа однокомпонентного газа трехуровневых атомов в смеси с буферным в поде излучения с широким однородным спектром. Сформулированы условия проявления белого СИД в полях с цилиндрической и сферической симметрией. Показана возможность эффективного разделения изотопов европия с помощью эффекта СИД в поле широкополосного лазерного излучения.

Основные публикации по материалам диссертации:

1. Архипкин В.Г., Подов А.К. Нелинейное преобразование света в газах. - Новосибирск: Наука, 1987. -142с. . .

2. Архипкин В".Г., Попов А.К. Нелинейная оптика и преобразрвание света в газах// УФН.

- 1987. Т.153, вып.З. - С. 423-468.

3. Архипкин В.Г., Попов А.К., Александровский A.C. Лазерно-индуцированная прозрачность, модифицированная локальным полем // Письма в ЖЭ'ГФ. - 1994, Т.59, вып.6. -С.371-375. ' V

4. Архипкин В.Г. Двух- и трехфотонно-резонансное смешение частот и интерференция квантовых переходов // ЖЭТФ. - 1995, 'IM OK, вы«. 1(7).- С.45-52. ■ ,

5. Архипкин В.Г., Ацанович В.Ю., Мысливец С.А. Резонансное тр^хволновое смешение частот и квантовая интерференция // Известия РАН, серия физическая. - 1996, Т.60, №6.

- С.59-64.

6. Arkhipkin V.G., Heller Yu.L. Radiation amplification without population inversion at transition to autoionizing states // Physics Letters. - 1983, V.98A, №1,2. - P.12-14. (Усиление излучения без инверсии населенностёй на переходах а автоионизациоиные состояния. Препринт №223 Ф, Красноярск.- 1983. - Юс.) ,

7. Arkhipkin V.G., Korsukov D.G., Popov А.К., Shalagin A.M., Streatcr A.D. White-light-induced drifr in cylindrical and spherical geometries // Phys.Rev. A. - 1990, V.41, № 9. - C.5225-

' 5228. ' - " " . '

30

8. Arkhipkin V.G., Korsukov D.G., Popov A.K. White-light-induced drift of three-level atoms//J.Phys.B.- 1990, V.23.-P.621-631.

9. Arlthipkin V.G., Apanovich V.Yu., Korsukov D.G., Popov A.K., Moi L. Atomic isotope separation by light-induced drift in a nonmonoehromatic field // Optics Communs. - 1993, V.98. - P.61-66.

10. Arkhipkin V.G., Heller Yu.I., Popov A.K., Provorov A.S. Frequency mixing in a gas-filled waveguide for VUV light generation // Applied Physics B. - 1985, V.37, №2. - P.93-97.

11. Архипкин В.Г. Нелинейное смешение в условиях прозрачности, индуцируемой дополнительным сильным полем // Квантовая электроника. - 1995, Т.22, №1, - С.81-83.

12. Архипший В. Г. Резонансное рамановское смешение частот в условиях ' электромагнитно-индуцированной прозрачности // Квантовая электроника.■ ~ .1997,

Т.24, №4. - С.352-356.

13. Архипкин В.Г., Апанович В.Ю. Полностью резонансное трехволновое смешение в изотропных средах в условиях индуцированной прозрачности // Квантовая электроника^ -199?, Т.24, №4. -С.357-361.

14. Архипкин В.Г. Резонансное четырехволновое смешение частот в условиях индуцированной прозрачности: случай двух сильных полей // Оптика и спектроскопия. - 1995, Т.79, №2 - С.270-273.

15. Архипкин В.Г., Мысливец С.А. Когерентное.пленение населенностей и гигантское, увеличение эффективности резонансного трехволнового смешения частот в изотропных средах // Квантовая электроника. - 1995, Т.22, №9. - С.933-935.

16. Архипкин В.Г., Минакова Е.. Усиление без инверсии населенностей и увеличение дисперсии в области нулевого поглощения при двухфотонной накачке // Квантовая электроника. - 1995, Т.22, №8. - С.835-837. ■

17. Архипкин В.Г., Мысливец С. А., Манушкин Д.В., Попов А.К. Резонансное рамановское смещение частот в условиях когерентного пленения населенностей // Квантовая электроника. - 1998,.Т.25, №7. - С.655-660.

18. Архипкин В.Г., Геллер Ю.И.. Влияние многофотонной ионизации на нелинейное преобразование частот в газах // Квантовая электроника. - 1983, Т.10, №6. - С.1243-1252.

19. Архипкин В.Г., Высотин А.Л., Им Тхек де, Подавалова О.П., Попов A.R.. Резонансное четырехволновое смешение частот в непрерывном режиме в парах натрия // Квантовая электроника. - 1986, Т.13, №7. - С.1352-1359.

20. Архипкин В.Г., Геллер Ю.И., Попов А.К., Проворов A.C. Четырехволновое смешение частот в газонаполненных волноводах // Квантовая-электроника. - 1985, Т.12. - С.1429-14«.

21. Архипкин В.Г., Попов А.К., Тимофеев В.П. Резонансное четырехфотонное параметрическое преобразование частоты в газообразных средах. Красноярск, КГУ, 1982, 99с.

22. Архипкин В.Г., Китаева Й.А., Попов А.К. Влияние пространственной неоднородное-

ти лазерного излучения на резонансное нелинейное смешение частот в газах. Препринт № 580 Ф, Красноярск. - 1989. - 23с.

23. Архипкин В.Г., Пискажева Т.А., Попов А.К. Параметрическое смешение частот немонохроматического излучения при двухфотонном резонансе на доплеровски уширенном переходе. Препринт №615 Ф, Красноярск. - 1990. - 20с.

24. Архипкин В.Г., Попов А.К. О преобразовании ИК излучения в резонансных нелинейных средах // Письма в ЖТФ. - 1981, Т.7, вып.7. - 414-418. (Препринт №150 Ф, Красноярск.

- 1980). •

25. Arkhipkin V.G., Popov А.К.. Nonlinear optics in gases: generation,, upconverslon and optical phase-conjugation. PROCEEDINGS of the International School, Sayanogorsk, USSR, "LASERS and APPLICATIONS", part 1. - Krasnoyarsk, 1991. - C.98-123.

26. Arkhipkin A.V., Minakova E.N.. Amplification without population inversion and enhancement of refractive index with zero absorptionusing two-photon pumping, in ICONO'95: Coherent phenomena and amplification without inversion, A.Andreev, O.Kocharovskaya, P.Mandel, editors, Proc. SPIE. - 1996, V.2798, P,214-220.

27. Arkhipkin V.G., Apanovich V.Yu., Popov A.K., Li Zaiguang и др. Light-induced gas kinetics in the field of quasi-black-body radiation, Laser and Optoelectronics, Sui-Sheng Mei, Bingkun Zhou, Editors, Proc.SPIE. - 1993, V.1979, P.689-699.

28. Arkhipkin V.G., Myslivets S.A.. Nonlinear resonant - generation using coherent population trapping. Procedings of International Conference on Optoelectronics and lasers, China, October 6-8, 1995

29. Arkhipkin V.G., Apanovich V.Yu. Resonant three-wave mixing in isotropic media using induced transparency. Proc. XI International Vavilov Conference. SPIE. - 1998, V.3485.

30. Arkhipkin V.G., Myslivets S.A., Manushkin D.V., Popov A.K. Resonant Raman-type mixing using coherent population trapping. Proc. XI International Vavilov Conference. SPIE.

- 1998, V.3485.

Список литературы

[1] Harris S.E. Electromagnetically induced transparency // Physics Today. -1997, №7. P.36-42.

[2] Arimondo E.. Coherent population trapping in laser spectroscopy // Progress in optics.-1996, V.XXXV. - P.257-354.

[3] Б.Д.Агапьев, M.Б.Горный, В.Г.Матисов, Ю.В.Рождественский. Когерентное пленение населенностей в квантовых системах // УФН. - 1993, Т.163, №9. - С.1-36.

[4] Castijello М., Zhou J.Y., Hutchinson M.H.R. Appl.Phys. -

1988, V.45. - P.273-277.

[5] Zhou J.Y., Li Q.X., Wang Z.Z. et.al. Application of submillimeter wavegaide to lasermode selection and nonlinear optics // Int. J. of Nonlinear Optical Physics. -1992, V.l,

' №1,- P.151-166. '

4

[6] Gozzini S., Marinelli C., Mariotti E., Gabbanini C., Lucchesini A., Moi L. White light-induced drift on sodium vapor // EurophyS. Lett. - 1992, V.l7, №5 - P.309-314.

[7] Атутов C.H., Пархоменко А.И., Подъячев С.П., Шалагин A.M. Светоиндуцированный ■ дрейф частиц со сверхтонким расщеплением уровней под действием белого света // ЖЭТФ. - 1991, Т. 99, №1. - С. 378-397.

[8] Kiyashko V.A., Popov А.К., Timofeev V.P., Yurov G.V. Resonant upcoversion of A = 1.06^m radiation in rubidium vapor // Appl.Phys.B. - 1983, V.30, №3 - C.157-159.

[9] Красников В.В., Пшеничников М.С., Соломатин B.C.. Параметрическое просветление среды при резонансном четырехволновом смешении // Письма в ЖЭТФ. - 1986, Т.43, вып.З. - С.115-118.

[10] Ахманов С.А., Дьяков Ю.Е., -Чщзкин А.С.. Введение в статистическую радиофизику и оптику. М.,Наука, 1981-, '

[11] Ю.С.Оселедчик, А.И.Бурштейн. Нелинейная спектроскопия в мощном марковском поле (обзор) // Изв. вузов. -1983, T.XXV1, №5. - С.698-740.

[12] Клементьев Б.М., Матюгин Ю.А., Чеботаев. В.П.. Смешение частот 88.7ТГц (А=3.39мкм), 125.13ТГЦ (А-2739мкм) и 2607.1ТГц (А=1.15мкм) в газе и-получение непрерывного когерентного излучения с суммарной частотой 473.6ТГц (А=0.63мкм) //Письма в ЖЭТФ. - 1976, Т.24, №1. - С.8-12.

[13] Timmermann A., Wallenstein R.. Generation of tunable singlerequency continuous-wave coherent vacuum-ultraviolet radiation // Opt.Lett. - 1983, V-8, №10. - P.517-519.

[14] Freeman R.H., BjorklundG.C., Economou N.P., et.al. Generation of cw VUV coherent radiation by four-photon sumfrequecy mixing in Sr vapor // Appl.Phys.Lett. - 1978, V.33, № 11. - P.739-742. ' _

[15] Хилбих P., Хилбер Г., Тиммерман А. и др. Широко перестраиваемое ВУФ излучение, генерируемое при смешении частот в газах // Изв.АН СССР. Сер.Физич. - 1986. - Т. 50, №4 - С.614-619.

[16]. Раутиан С.Г., Смирнов Г.И., Шалагин A.M.. Нелинейные резонансы в спектрах атомов и молекул. Новосибирск, Наука,-1979.

г

[17j Геллер Ю.И., Попов A.R.. Лазерное индуцирование нелинейных резонансов в континууме. Новосибирск, Наука, 1981.

[18] Boyd R.W., Gauthier D.J., Krasinski J., Malcuit M.S. Continuously tunable sum-frequency generation involving sodium Rydberg states// IEEE J.Quantum Electron. -1984, V. 20, №9 -P. 1074-1078.

[19] Almogy G., Yariv A.. Second-harmonic generation in absorptive media // Optics Letters. - 1994, V. 19, №22. - P. 1828-1832.

[20] Kuklinski J.R., Gaubats U., Hioe F.T. Adiabatic population transfer in an a three-level system, driven by delayed pulses //Phys.Rev.A. -1989, V.40 - P.6741-6747.

[21] Eberly J.H.. Transmission of dressed fields in three-level media // Quantum Semiclass. Opt. - 1995, V.7, №6 - P. 373-384.

[22] Maneesh J. Xia H., Yin G.Y., Meriam A.J., Harris S.E.. Efficient nonlinear frequency conversian with maximal atomic coherence // Phys.Rev.Lett. - 1996, V. 77, №21 - P. 4326-4329.

Подписано к печати £", "44. 1998 г.

Тираж 100 экз., у.-и.л. 2. Заказ №48 I Отпечатано на ротапринте ИФ СО РАН 660036, Красноярск, Академгородок.

/ /

Г / }

V.«1'

/ V

'1

/

/ российская академия наук

СИБИРСКОЕ ОТДЕЛЕНИЕ ИНСТИТУТ ФИЗИКИ им. Л.В.КИРЕНСКОГО

Президиум ВАК России

Об № На правах рукописи

( (решение от //

| присудил ученую степень

- -

'^ОРАй

ШУК

| Начальник управления ВАК России

ГРИГОРЬЕВИЧ

УДК 621.372.632; 621.378

РЕЗОНАНСНЫЕ НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ

ПРОЦЕССЫ СМЕШЕНИЯ ЧАСТОТ И ЭФФЕКТЫ КВАНТОВОЙ ИНТЕРФЕРЕНЦИИ

Специальность 01.04.05 - Оптика

Диссертация

на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Красноярск 1998

Содержание

Введение 6

I ИССЛЕДОВАНИЕ ВЛИЯНИЯ НЕКОТОРЫХ ФАКТОРОВ НА ЭФФЕКТИВНОСТЬ НЕЛИНЕЙНОГО ПРЕОБРАЗОВАНИЯ ЧАСТОТ В ГАЗАХ 17

1 Влияние многофотонной ионизации на процессы нелинейного смешения частот в газах 19

1.1 Резонансная многофотонная ионизация и квазистационарность взаимодействия с излучением .................................. 20

1.2 Нелинейное смешение частот в условиях резонансной многофотонной ионизации ......................................... 24

2 Генерация ВУФ излучения путем смешения частот в полых газонаполненных оптических волноводах 29

2.1 Свойства полых оптических волноводов...................... 30

2.2 Нелинейная оптика в газонаполненных волноводах ............... 31

3 Влияние пространственной неоднородности лазерного излучения на резонансное нелинейное смешение частот 36

3.1 Однородно уширенная линия резонансного перехода............... 36

3.2 Доплеровское уширение резонансного перехода ................. 39

3.3 Влияние пространственной неоднородности на интерференцию нелинейных эффектов различных порядков........................... 42

4 Параметрическое смешение частот немонохроматического излучения при двухфотонном резонансе на доплеровски-уширенном переходе 44

4.1 Узкополосное хаотическое поле........................... 45

4.2 Стохастическое марковское поле: модели фазовой и амплитудной модуляции 48

5 Резонансное четырехволновое смешение частот в непрерывном режиме

в парах натрия 51

5.1 Описание эксперимента и результаты измерений................ 52

5.2 Сопоставление с теорией .............................. 55

6 Заключение и выводы к главе 1. 58

II ЭЛЕКТРОМАГНИТНО-ИНДУЦИРОВАННАЯ ПРОЗРАЧНОСТЬ И УСИЛЕНИЕ БЕЗ ИНВЕРСИИ НАСЕЛЕННОСТЕЙ 61

1 Безынверсное усиление на переходах в автоионизационные состояния 66

1.1 Пороговые условия для населенностей....................... 67

1.2 Усиление в области автоионизационно-подобных резонансов.......... 69

2 Влияние локального поля на электромагнитно-индуцированную прозрачность 70

3 Усиление без инверсии и увеличение преломления без поглощения в однородно- уширенной трехуровневой системе 75

4 Безынверсное усиление и увеличение показателя преломления при двух-фотонной накачке 81

5 Заключение и выводы к главе 2 86

III РЕЗОНАНСНОЕ ПАРАМЕТРИЧЕСКОЕ СМЕШЕНИЕ ЧАСТОТ В УСЛОВИЯХ ЭЛЕКТРОМАГНИТНО-ИНДУЦИРОВАННОЙ ПРОЗРАЧНОСТИ 89

1 Полностью резонансное трехволновое смешение частот в условиях индуцированной прозрачности 92

1.1 Однородное уширение резонансных переходов.................. 93

1.2 Доплеровское уширение линий резонансных переходов............. 95

1.3 Роль квантовой интерференции в процессе резонансного трехволнового смешения частот..................................... 96

2 Резонансное четырехволновое смешении в условиях прозрачности, индуцированной дополнительным сильным лазерным излучением 99

3 Полностью резонансное четырехволновое смешение в условиях индуцированной прозрачности 104

3.1 Показатели поглощения и преломления, нелинейная восприимчивость .... 104

3.2 Укороченные волновые уравнения и их решение.................108

4 Резонансное четырехволновое смешение частот в условиях прозрачности, индуцируемой двухфотонно-резонансным полем 110

5 Заключение и выводы к главе 3 116

IV РЕЗОНАНСНАЯ НЕЛИНЕЙНАЯ ГЕНЕРАЦИЯ В УСЛОВИЯХ КОГЕРЕНТНОГО ПЛЕНЕНИЯ НАСЕЛЕННОСТЕЙ И

ПАРАМЕТРИЧЕСКОГО ПРОСВЕТЛЕНИЯ СРЕДЫ 119

1 Распространение лазерного излучения в условиях КПН 122

1.1 Показатели поглощения и преломления......................123

1.2 Влияние КПН на распространение волн......................127

1.3 Распространение лазерных импульсов в условиях адиабатического переноса населенности.....................................128

2 Резонансное четырех-волновое смешение частот в условиях КПН 132

2.1 Показатели поглощения и преломления, нелинейная поляризация.......133

2.2 Эффекты распространения.............................138

3 Резонансное трехволновое сложение частот в условиях КПН 140

4 Резонансное четырех-волновое смешение частот в условиях параметрического просветления 144

4.1 Преобразование частоты слабого ИК излучения путем дополнения ее до двух-фотонного резонанса: параметрическое просветление..............145

4.2 Влияние пространственной неоднородности на динамику установления параметрического просветления ........................... 147

4.3 Предельная эффективность нелинейного преобразования при двухфотонно-резонансном сложении частот ...........................148

5 Выводы и заключение к главе 4 153

V СВЕТОИНДУЦИРОВАННЫЙ ДРЕЙФ АТОМОВ В ПОЛЕ

ШИРОКОПОЛОСНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ 155

1 Светоиндуцированный дрейф атомов в поле излучения черного тела 157

1.1 Дрейф и градиент плотности поглощающих частиц в поле широкополосного излучения с неоднородным спектром.......................157

1.2 Белый СИД в поле излучения черного тела....................159

1.3 Обсуждение результатов ..............................160

2 Белый светоиндуцированный дрейф в поле цилиндрической и сферической симметрии 163

2.1 Уравнения, связывающие транспорт атомов и свет...............163

2.2 Численный анализ..................................]65

-1

3 Белый светоиндуцированный дрейф трехуровневых атомов 168

3.1 Белый светоиндуцированный дрейф в Л-конфигурации.............169

3.2 Белый СИД в У-конфигурации...........................175

4 Разделение изотопов с помощью светоиндуцированого дрейфа атомов в широкополосном поле излучения 177

4.1 Основные уравнения.................................178

4.2 Анализ..........................................180

5 Заключение и выводы к главе 5 183

Заключение 185

Список литературы 189

Введение

Уже в течение более трех десятилетий большое внимание уделяется исследованию процессов нелинейного смешения частот оптического излучения в газообразных атомных и молекулярных средах. На основе газообразных нелинейных сред созданы:

— генераторы гармоник и суммарных частот в вакуумном ультрафиолете и мягком рентгеновском диапазоне на атомарных газах;

— эффективные преобразователи частотного и углового спектров оптических сигналов, основанные на вынужденном комбинационном рассеянии в молекулярных и атомарных газах;

— преобразователи слабых сигналов (временных и пространственных) инфракрасного диапазона в видимый на атомных парах.

Таким образом, генерация гармоник и процессы нелинейного смешения частот в газообразных средах дают исследователям как источники излучения в областях спектра от далекого.ИК до ультра-мягкого рентгеновского (см., напр., [1]-[4] и ссылки в них), так и средства изучения нелинейных характеристик собственно атомарной или молекулярной газовой среды [5]. Использование нелинейного отклика атомов и молекул, по-существу, единственная на сегодня возможность быстрого управления фазой световых колебаний в схемах коррекции волнового фронта, в адаптивных оптических системах, в компрессорах световых импульсов, работающих на длинах волн короче 300 нм. Поэтому интерес к исследованию нелинейных свойств атомно-молекулярных сред не прекращается.

В данной диссертации суммированы исследования автора, посвященные некоторым вопросам нелинейного и "несилового" взаимодействия оптического излучения с атомными средами, выполненные в лаборатории когерентной оптики Института физики СО РАН. Большую часть диссертации составляют результаты исследования процессов резонансного смешения частот лазерного излучения в газообразных средах с учетом влияния сопутствующих конкурирующих явлений с целью улучшения характеристик нелинейно-оптического преобразования, а также углубления физических представлений о природе резонансного взаимодействия мощного лазерного излучения с атомными системами (главы 1-4). Другой круг вопросов связан с изучением некоторых особенностей и закономерностей светоинду-цированного дрейфа (СИД) двух двух- и трехуровневых атомов в поле широкополосного оптического излучения (глава 5).

В процессах нелинейного смешения частот лазерного излучения фундаментальную роль играет явление интерференции. В силу когерентности процесса параметрического преобразования вклады от различных молекул и атомов среды в интенсивность генерируемого сигнала не суммируются, а интерферируют [6, 7]. Это выражается в том. что макроскопическая восприимчивость среды складывается из нелинейных восприимчивостей молекул и атомов каждого сорта. Аналогичным образом интерферируют вклады от различных

6

энергетических уровней каждой частицы среды. Интерференционные эффекты, обусловленные, например, кубической нелинейной восприимчивостью, плодотворно используются в различных спектроскопических методах, в частности, в активной спектроскопии комбинационного рассеяния [5].

Другим макроскопическим проявлением квантовых интерференционных эффектов является эффект параметрического просветления (ПП) среды [8, 9] и родственные ему явления, например, конкуренция процесса генерации гармоник и многофотонной ионизации ([10] и ссылки в ней), конкуренция параметрической генерации и усиленного спонтанного испускания [11], интерференция нелинейных процессов различного порядка [12, 13] и другие. Являясь результатом деструктивной интерференции квантовых переходов, ПП приводит к ограничению эффективности процессов резонансного преобразования. Поэтому важной задачей является предложение идей и поиск методов, позволяющих преодолевать такие ограничения.

Квантовая (атомная) интерференция играет важную роль при резонансном взаимодействии лазерных излучений с атомами и молекулами (см., например, [14, 15, 16]. Она проявляется на макроскопическом уровне и может быть как деструктивной, так и конструктивной, приводя в первом случае к взаимному подавлению, а во втором — усилению одновременно протекающих оптических процессов. Квантовой когерентностью и интерференцией объясняются такие явления, как лазерное индуцирование автоионизационно-подобных структур в континууме [17, 18], резонансное усиление коэффициентов преломления при отсутствии поглощения [19], электромагнитно- индуцированная прозрачность (ЭИП) [20, 21], безынверсное усиление (БУ) [16, 20, 22, 23], когерентное пленение населен-ностей (КПН) [24, 25] и другие. Эти эффекты оказывают существенное влияние на оптические свойства атомов. Например, они могут изменять спектры спонтанного испускания [14, 26], спектры поглощения и вынужденного испускания [14, 16], причем последние могут существенно различаться. Возникают области прозрачности и усиления даже при отсутствии инверсии населенностей. Возможно изменение статистических свойств излучения [27]-[29] и др. Большинство из указанных эффектов наблюдались экспериментально и имеют фундаментальный характер. По физическому содержанию явления ЭИП и КПН близки к таким эффектам как пересечение уровней и Ханле-эффект, которые давно используются в спектроскопии (см., например, [30, 31]).

Основополагающий вклад в изучение квантовых интерференционных явлений в спектрах поглощения (испускания) при взаимодействии атомно-молекулярных систем с лазерным излучением внесли работы представителей школ А.М.Прохорова (Москва). В.М.Файна и Я.И.Ханина (Горький), С.ГРаутиана, В.П.Чеботаева (Новосибирск), А.М.Бонч-Бруевича, Е.Б.Александрова, М.II.Чайка (Ленинград), П.А.Апанасевича (Минск), Е.М.'Гер-Микаэляна (Ереван) еще в 60х-70х годах. Существенный вклад в развитие теории нелинейных интерференционных явлений и методов параметрического преобразования частоты в газообраз-

7

ных средах сделан А.К.Поповым (Красноярск), при многолетнем сотрудничестве с которым сформировались научные интересы автора. Результаты исследований этого периода представлены во многих монографиях и обзорах, например, [14, 15, 16, 17, 32, 33, 34, 35, 36, 37]. В последнее десятилетие эти исследования вновь привлекли внимание в контексте выше перечисленных эффектов, а некоторые из них, как нам представляется, были, в определенной степени, переоткрыты вновь.

Согласно [14] различают интерференционные эффекты, обусловленные квантовыми переходами в некоторое конечное состояние по разным путям (каналам), в том числе, и через разные квазиуровни, которые возникают из-за расщепления уровней под действием сильного поля — интерференция подуровней, и нелинейный интерференционный эффект (НИЭФ), который обязан квантовой когерентности, наведенной в системе сильным полем. НИЭФ отражает тот факт, что вероятность поглощения или испускания зависит не только от заселенностей уровней, с которыми взаимодействует излучение, но и от поляризации, наведенной на смежном переходе, которому резонансно другое поле. НИЭФ имеет место и для двухуровневых квантовых систем, когда с одним и тем же переходом взаимодействует как сильное, так и слабое излучения.

Стандартная классификация радиационных процессов основана на теории возмущений. Когда энергия взаимодействия атома и поля оказывается порядка или больше ширины уровней или отстройки от резонанса (критерий сильного поля), теория возмущений в обычном варианте неприменима. В этих случаях используются другие подходы, позволяющие более точно и адекватно учитывать влияние сильного резонансного поля на спектр испускания (поглощения) слабого на смежном переходе. Авторами [14, 16] предложена следующая классификация эффектов сильного поля, проявляющихся в спектре пробного: насыщение — перераспределение населенностей под действием сильного излучения, расщепление уровней и НИЭФ, причем каждый из них может проявляться независимо от других. Все они приводят к деформации контура спектральной линии на смежном переходе. В частности, НИЭФ приводит к нарушению симметрии спектров поглощения и вынужденного испускания и становится возможным безынверсное усиление. Такой подход можно использовать и при рассмотрении более сложных задач, когда имеется два и более сильных лазерных поля, резонансных смежным атомным переходам.

Указанные выше явления могут оказывать существенное влияние на процессы резонансного параметрического смешения частот сильных излучений, хотя бы потому, что они изменяют свойства поглощения и преломления. В действительности все оказывается значительно сложнее. Влияние квантовой интерференции на процессы резонансного нелинейно-оптического смешения частот мощных лазерных излучений в условиях, когда проявляются эффекты ЭИП, ВУ и КПН мало изучено до сих пор. К началу наших работ известно было всего лишь несколько работ [38]-[42]. где было продемострировано сильное изменение нелинейной восприимчивости, показателей поглощения и преломления, а также

8

возможность значительного увеличения эффективности нелинейно-оптического преобразования за счет ЭИП в одной из схем смешения. Оказывается, что круг возможных схем может быть значительно расширен. Данная диссертация посвящена исследованию указанных проблем.

Актуальность исследования интерференционных эффектов в процессах нелинейного смешения частот связана в первую очередь с тем, что они могут существенным образом влиять на характеристики нелинейно-оптических преобразователей (ухудшать или улучшать) и поэтому должны учитываться как при разработке методов генерации когерентного ИК и БУФ излучений, так и в спектроскопических исследованиях методами нелинейной оптики. С другой стороны, они приводят к существенному обогащению фундаментальных представлений о характере взаимодействия резонансного излучения с веществом. Квантовая интерференция оказывается немаловажной и неотъемлемой частью полной физической картины взаимодействия оптических когерентных излучений с атомно-молекулярныи средами. В последнее десятилетие интерес к перечисленным выше явлениям резко возрос, о чем свидетельствует большое число публикаций, появившихся в этот период (см.,например, [19], [24]-[29], [38]-[134]), они постоянно обсуждаются на тематических сипозиумах и секциях в рамках регулярных международных конференций по лазерной физике и квантовой электронике. С ними связывают перспективы создания новых источников лазерного излучения в вакуумно-ультрафиолетовом и рентгеновском диапазонах, лазерных ускорителей атомных частиц, микроскопов с повышенной разрешающей способностью, сверхчувствительных магнетометров и т.д. (см., напр., [134]. Считается, что генерация без инверсии населенности может оказаться альтернативным способом получения когерентного излучения в случаях, где обычные методы не применимы по техническим или принципиальным причинам. Эффекты индуцированной прозрачности открывают возможности для создания новых типов оптоэлектронных приборов [21].

Исследование СИД атомов в поле широкополосного излучения имеет особый инте